DE1520719B2 - Verfahren zur polymerisation von in der 2 stellung nicht verzweigten alpha olefinen - Google Patents

Verfahren zur polymerisation von in der 2 stellung nicht verzweigten alpha olefinen

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Louise Dentler Villanova; Khelghatian Habet Missak Springfield; Pa. Hague (V.StA.)
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond

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  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)

Description

Es ist bekannt, daß man «-Olefine in Gegenwart eines Katalysators, der aus einem Chlorid eines Übergangsmetalls, wie Titantrichlorid, und einem Aluminiumalkyl, wie Aluminiumtriäthyl oder Aluminiumdiäthylchlorid, gebildet wird, unter Bildung fester, kristalliner Polymerisate polymerisieren kann, die sich zu Formkörpern, Filmen und Folien sowie Fasern und Fäden verformen lassen. Die hierfür verwendeten Aluminiumalkyle sind teuer. Es ist auch bekannt, die Polymerisationsgeschwindigkeit von Äthylen mit einem Katalysator aus Titantetrachlorid und Äthylaluminiumsesquichlorid durch Zusatz von zyklischen Äthern zu erhöhen.
Bisher war es aber nicht möglich, mit Aluminiumsesquihalogeniden, die leicht durch Umsetzung von Halogenkohlenwasserstoffen mit Aluminiumpulver erhältlich sind, feste Polymerisate von «-Olefinen, insbesondere von Polypropylen, unter technisch brauchbaren Bedingungen zu erhalten. So führen die Komplexe von Aluminiumsesquihalogeniden und Chloriden von Übergangsmetallen hauptsächlich zu öligen Polymerisaten (vgl. USA.-Patentschrift 2 951 066), oder sie benötigen zu lange Polymerisationszeiten.
Das Verfahren zum Polymerisieren von in der 2-Stellung nichtverzweigten «-Olefinen mit mindestens 3 Kohlenstoffatomen mit einem Katalysatorsystem, das aus einem im wesentlichen amorphen Titantrichlorid, einem Aluminiumsesquihalogenid der.allgemeinen Formel AlR1>5Xli5, worin R einen Kohlenwasserstoffrest mit 2 bis 12 Kohlenstoffatomen und X Chlor oder Brom bedeutet, und aus Tetrahydrofuran besteht oder aus einem Alkylderivat des Tetrahydrofurans, wobei das Molverhältnis von Aluminiumsesquihalogenid zum Titantrichlorid 1: 5 bis 10 :1 beträgt, besteht nach der Hauptanmeldung darin, daß man ein Verhältnis von Aluminiumsesquichlorid zu Tetrahydrofuran bzw. dessen Alkylderivat von 10:1 bis 5 : 4 anwendet.
Es hat sich nun gezeigt, daß bei Verwendung von Methyltetrahydrofuran als Komplexbilder die Reaktionsgeschwindigkeit um über 70°/0 gesteigert werden kann, wenn die Polymerisation in Gegenwart von mindestens 0,0005 % Wasserstoff (= 5 ppm) durchgeführt wird.
Das für die praktische. Durchführung der Erfindung geeignete, im wesentlichen amorphe Titantrichlorid kann hergestellt werden, indem man Titantetrachlorid mit Wasserstoff oder Aluminium zu Titantrichlorid reduziert, das bei der Röntgenuntersuchung eine kristalline Struktur zeigt. Das kristalline Titantrichlorid wird dann in einer Kugelmühle oder Rotormühle vermählen, bis im wesentlichen seine gesamte kristalline Struktur zerstört ist. Darunter soll hier verstanden werden, daß die RÖntgenintensität auf 10 % oder weniger des Wertes verringert ist, den man bei dem nichtbehandelten, kristallinen Titantrichlorid erhält. Im Gegensatz zu kristallinem Titantrichlorid polymerisiert diese Form des Titantrichlorides Propylen und höhere a-Olefine, aber die Geschwindigkeit der Polymerisation an diesem Katalysator ist so gering, daß die Verwendung dieses Katalysatorsystems im technischen Maßstab der Praxis nicht gerecht wird.
Die als Katalysatorkomponenten geeigneten Aluminiumsesquihalogenide haben die Formel AlR15Xi>5, worin R einen Alkyl-, Aralkyl- oder Arylrest mit 2 bis 12 Kohlenstoffatomen bedeutet und vorzugsweise Äthyl, Propyl, Butyl oder Isobutyl ist. Beispiele hierfür sind Aluminiumäthylsesquichlorid, Aluminiumäthylsesquibromid, Aluminiumpropylsesquichlorid, Alumi-
·· ■■ niumbutylsesquichlorid und Aluminiumphenylsesquichlorid. Das Molverhältnis des Aluminiumsesquihalogenides zum Titantrichlorid beträgt vorzugsweise etwa 1,5 :1 bis 3 :1.
Die Polymerisation wird praktisch bei Temperaturen von 0 bis 250, vorzugsweise etwa 70 bis 8O0C, und bei Drücken von Atmosphärendruck bis zu etwa 35 atü, durchgeführt. Zu den Olefinen, die mit dem neuen
jo Katalysatorsystem polymerisiert werden können, gehören alle a-Olefine mit 2 bis etwa 20 Kohlenstoffatomen, die in 2-Stellung unverzweigt sind. Beispiele für solche Olefine sind Äthylen, Propylen, Buten-1 und 4-Methylpenten-l. Bei normalerweise gasförmigen Olefinen wird die Umsetzung vorzugsweise in Gegenwart eines inerten flüssigen Reaktionsmediums, insbesondere eines Kohlenwasserstoffes, wie Heptan, Hexan, Isooctan, Benzol oder Toluol, durchgeführt. Wenn es sich um'ein flüssiges Olefin handelt, kann das Reaktionsmedium weggelassen werden, aber man arbeitet selbst dann vorzugsweise mit einem Reaktionsmedium, um das Reaktionsprodukt als leicht handhabbare Aufschlämmung zu gewinnen.
Die eingangs erwähnte Erhöhung der Reaktiojisgeschwindigkeit ist ein höchst überraschendes Ergebnis, da Wasserstoff auf die Polymerisationsgeschwindigkeit kaum einen-Einfiuß"hat,, wenn als Komplexbildner unsubstituiertes oder disubstituiertes Tetrahydrofuran verwendet wird. Die Wasserstoffmenge scheint ferner nur eine geringe Auswirkung auf die Polymerisationsgeschwindigkeit zu haben, da eine Erhöhung der Wasserstoffmenge in der Reaktionsvorrichtung, auf mehr als etwa 0,0005 °/0, die Geschwindigkeit nicht beträchtlich erhöht. Für praktische Zwecke soll jedoch die Wasserstoffmenge etwa 0,025 °/0 nicht überschreiten, da größere Mengen zu einem Polymerisat mit zu geringem Molekulargewicht führen.
Das in den folgenden Beispielen und Versuchen
verwendete Titantrichlorid war im wesentlichen amorph.
Vergleichsversuch 1
Man beschickt eine Reaktionsvorrichtung mit Heptan und setzt Aluminiumäthylsesquichlorid und Titantrichlorid, im Molverhältnis von 2:1, in solcher Menge zu, daß die Konzentration des Titantrichlorides in dem Heptan 0,035 g/100 cm3 beträgt. Man schließt dann das Reaktionsgefäß, erwärmt den Inhalt auf 710C und preßt Propylen bis auf 9,8 atü ein. Unter Rühren wird 240 Minuten auf dieser Temperatur gehalten. Danach wird das Reaktionsprodukt mit Methanol behandelt und der Inhalt ausgetragen. Es zeigt sich, daß festes Polypropylen mit einer Geschwindigkeit von 6,0 g Polymerisat/Stünde/] Heptan gebildet worden ist.
Das erhaltene Polymerisat ist zu 89,9 % in siedendem Pentan unlöslich.
Vergleichsversuch 2
Man beschickt eine Reaktionsvorrichtung mit Heptan und setzt Aluminiumäthylsesquichlorid, Titantrichlorid und Tetrahydrofuran im Molverhältnis von 2:1:1 in einer solchen Menge zu, daß die Titantrichlorid-Konzentration in dem Heptan 0,035 g/l beträgt. Man verschließt dann die Reaktionsvorrichtung, erwärmt auf 710C und preßt Propylen bis auf 9,8 atü ein. Temperatur und Druck werden unter Rühren des Reaktorinhaltes 152 Minuten aufrechterhalten. Dann wird das Reaktionsgemisch mit Methanol behandelt,
um den Katalysator zu entaktivieren, die Reaktionsvorrichtung geöffnet und der Inhalt ausgetragen. Aus dem Reaktionsgemisch wird festes, kristallines Polypropylen, das zu 95,3 °/0 in siedendem Pentan unlöslich ist, in einer Menge gewonnen, die einer Polymerisationsgeschwindigkeit von 37,1 g Polymerisat/Stunde/l Heptan entspricht. Diese Geschwindigkeit ist für die großtechnische Anwendung brauchbar.
Vergleichsversuch 3
Man arbeitet wie bei Vergleichsversuch 2, führt jedoch die Polymerisation in Gegenwart von 0,0022 Gewichtsprozent Wasserstoff, bezogen auf das Lösungsmittel, durch. Die Polymerisationsgeschwindigkeit beträgt 41,8 g Polymerisat/Stunde/l Heptan. Da nicht sicher ist, ob diese geringe Geschwindigkeitserhöhung auf die Gegenwart von Wasserstoff zurückzuführen ist, wurden noch weitere Beispiele durchgeführt.
Vergleichsversuch 4 2P
Man arbeitet gemäß Vergleichsversuch 3, ersetzt aber das Tetrahydrofuran durch 2,5-Dimethyltetrahydrofuran. Die Polymerisationsgeschwindigkeit beträgt 44,2 g Polymerisat/Stunde/l Heptan. Ohne Wasserstoff beträgt die Polymerisationsgeschwindigkeit 35,9 g Polymetisat/Stunde/l Heptan.
Beispiel 1 "
Man arbeitet gemäß Vergleichsversuch 2, ersetzt aber das dort verwendete Tetrahydrofuran hier durch Methyltetrahydrofuran. Das Propylen wird mit einer Geschwindigkeit von 39,4 g Polymerisat/Stunde/l Heptan polymerisiert.
B e i s ρ i e 1 e 2 bis 6
OD
Man arbeitet nach Beispiel 1 mit der Abänderung, daß die Polymerisation in Gegenwart von 0,0008, 0,0022, 0,0022, 0,0055 bzw. 0,0088 Gewichtsprozent Wasserstoff, bezogen auf das Lösungsmittel, durchgeführt wird. Die Polymerisationsgeschwindigkeit beträgt 63,4, 65,7, 66,9, 68,1 bzw. 65,7 g Polymerisat/1 Heptan/Stunde.
Beispiel 7
Man arbeitet gemäß Beispiel 1, ersetzt aber das Aluminiumäthylsesquichlorid durch Aluminiumäthylsesquibromid und polymerisiert in Gegenwart von 0,0022 Gewichtsprozent Wasserstoff, bezogen auf das Lösungsmittel. Die Polymerisationsgeschwindigkeit beträgt 59,8 g Polymerisat/Stunde/l Heptan.
15

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Polymerisation von in der 2-Stellung nichtverzweigten α-Olefinen mit mindestens 3 Kohlenstoffatomen mit einem Katalysatorsystem, das aus einem im wesentlichen amorphen Titantrichlorid, einem Aluminiumsesquihalogenid der allgemeinen Formel A1R1>5X1>5, worin R einelT Kohlenwasserstoffrest mit 2 bis 12 Kohlenwasserstoffatomen und X Chlor oder Brom bedeutet, und aus Methyltetrahydrofuran besteht, wobei das Molverhältnis von Aluminiumsesquihalogenid zum Titantrichlorid 1:5 bis 10:1 und das Verhältnis von Aluminiumsesquihalogenid zu Methyltetrahydrofuran 10:1 bis 5:4 beträgt, nach Hauptpatent P 17 45 757.7, dadurch gekennzeichnet, daß man die Polymerisation in Gegenwart von mindestens 0,0005 Gewichtsprozent Wasserstoff, bezogen auf das Lösungsmittel, durchführt.
DE19611520719 1960-10-31 1961-04-07 Verfahren zur polymerisation von in der 2 stellung nicht verzweigten alpha olefinen Pending DE1520719B2 (de)

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