DE1275528B - Verfahren zur Herstellung von Perfluoralkoholen durch Reduktion von Perfluorketonen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Perfluoralkoholen durch Reduktion von Perfluorketonen

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DE1275528B
DE1275528B DED47236A DED0047236A DE1275528B DE 1275528 B DE1275528 B DE 1275528B DE D47236 A DED47236 A DE D47236A DE D0047236 A DED0047236 A DE D0047236A DE 1275528 B DE1275528 B DE 1275528B
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Description

  • Verfahren zur Herstellung von Perfluoralkoholen durch Reduktion von Perfluorketonen Es ist bekannt, Hexafluoraceton in Tetrahydrofuran mittels Lithiumaluminiumhydrid in Diäthyläther zu reduzieren, wobei das gebildete, äußerst stabile Ätherat in einer zweiten Stufe mit rauchender Schwefelsäure im Vakuum zu Hexafluorisopropanol gespalten werden kann. Weiterhin ist die Reduktion von Hexafluoraceton mit Natriumborhydrid in Diäthylenglykoldimethyläther bekannt.
  • Diese herkömmlichen Reduktionsmethoden für Perfluorketone in Äthern als Lösungsmitteln führen nicht zu freien Fluoralkoholen oder deren Alkoholaten, sondern stets zu den sehr stabilen Ätheraten. Will man zu den freien Fluoralkoholen gelangen, so muß das Ätherat isoliert und in einem zweiten Arbeitsgang mittels Säuren gespalten werden. Hierzu sind jedoch so scharfe Reaktionsbedingungen erforderlich, so daß hierbei auch der Fluoralkohol angegriffen wird. So weist z. B. der durch Reduktion von Hexafluoraceton in ätherischem Medium aus dem Ätherat, z. B. dem Tetrahydrofuranat, in geringen Ausbeuten herstellbare Fluoralkohol eine um etwa 10"C niedrigere Siedetemperatur als reines Hexafluorisopropanol auf (vgl. hierzu die britische Patentschrift 941 647).
  • Es ist weiterhin auch schon bekannt, Perchlorfluorcarbonsäuren oder deren Derivate zu den entsprechenden Alkoholen zu reduzieren und als Lösungsmittel Alkohole, vorzugsweise Isopropanol, zu verwenden (vgl. deutsche Patentschrift 1 132 907 und USA.-Patentschrift 2 824 897); dabei entstehen jedoch primäre Fluorchloralkohole. Bei diesem Verfahren wirkt sich nachteilig aus, daß bei der Reduktion mit Hydriden eine Halogenabspaltung möglich ist.
  • Es wurde nun ein Verfahren zur Herstellung von Perfluoralkoholen durch Reduktion von Perfluorketonen der allgemeinen Formel wobei Rl und R2 = Cl bis C4 - Perfluoralkyl, Perfluorcycloalkyl und/oder Perfluoraryl bedeutet und Rl = R2 sein kann, mit Hydriden, gegebenenfalls in Gegenwart aktivierender Zusätze, gefunden, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man die Reduktion in inerten Kohlenwasserstoffen, gegebenenfalls in Gegenwart von Inertgasen und unter Anwendung von Druck, durchführt.
  • Dieses Verfahren, bei dem sekundäre Perfluoralkohole entstehen, zeichnet sich gegenüber den bekannten Verfahren dadurch aus, daß überraschenderweise keine Halogenabspaltung eintritt und daß die bei der Reaktion entstehenden Alkoholate oder Ester in den inerten Kohlenwasserstoffen löslich sind. Dies hat zur Folge, daß nach und nach die in den inerten Kohlenwasserstoffen suspendierten Hydride für die Umsetzung zur Verfügung stehen und sich nicht mit einer Kruste überziehen; eine solche Kruste würde einen Teil des Hydrids für die Umsetzung unzugänglich und damit unwirksam machen.
  • Ein weiterer Vorteil des neuen Verfahrens gegenüber den bisher bekannten, Äther als Lösungsmittel enthaltenden Verfahren besteht darin, daß das als Zwischenprodukt entstehende Alkoholat oder der Ester durch einfache Destillation mit Schwefelsäure in den entsprechenden freien Alkohol übergeführt werden kann, während bei der Verwendung von Äther als Lösungsmittel sehr stabile Ätherate als Zwischenprodukte entstehen, die sich unter diesen milden Bedingungen nicht in Äther und Alkohol spalten lassen.
  • Unter inerten Lösungs- bzw. Suspensionsmitteln im Sinne der Erfindung sollen solche verstanden werden, die weder mit dem zur Verwendung gelangenden Hydrid und Polyfluorketon, noch mit dem gebildeten Alkoholat und dem daraus gegebenenfalls direkt im Reaktionsansatz freigesetzten Fluoralkohol Reaktionen eingehen. Hierzu eignen sich z. B. gesättigte aliphatische, ein- oder mehrkernige cycloaliphatische und aromatische sowie araliphatische Kohlenwasserstoffe oder deren Gemische, welche unter den Reaktionsbedingungen in flüssigem Aggregatzustand vorliegen. Aus der Vielzahl der hierfür geeigneten Kohlenwasserstoffe bzw. deren Gemische seien beispielsweise genannt: Geradkettige oder verzweigte Alkane, wie z. B. Butan, Pentan, Hexan, Heptan, Isooctan, Erdölfraktionen, Paraffinöle, wie z. B. »Weißöl«, Cyclohexan, aromatische Kohlenwasserstoffe, wie z. B.
  • Benzol, Toluol, Xylole, Trimethylbenzole, Tetra- methylbenzole, wie z. B. Durol, Äthylbenzol, Indan, Tetrahydro- und Decahydronaphthalin, Benzin-, Petroleum-, Kerosin-, Mineralölfraktionen od. dgl.
  • Die Wahl der zu verwendenden inerten Kohlenwasserstoffe richtet sich unter anderem nach den gewählten Reaktionsbedingungen, wie z. B. Druck und Reaktionstemperatur. So können beim Arbeiten unter Druck gegebenenfalls auch niedrigsiedende Kohlenwasserstoffe zur Verwendung gelangen. Darüber hinaus ist im Falle einer nachfolgenden destillativen Abtrennung des mit Säuren behandelten jeweiligen Reaktionsproduktes besonders vorteilhaft die Verwendung von Kohlenwasserstoffen, deren Siedepunkte sich möglichst stark von dem Siedepunkt des hieraus freigesetzten fluorierten Alkohols unterscheiden. Ist der durch Behandlung der Reaktionsprodukte mittels Säuren erhaltene sekundäre Fluoralkohol beispielsweise eine leichtflüchtige Verbindung, wie z. B. Hexafluorisopropanol (Kp.760 = 58"C), dann werden als Reaktionsmedien vorteilhaft höhersiedende Kohlenwasserstoffe, wie z. B. Decahydro-, Tetrahydronaphthalin oder eine bei etwa 180"C siedende Petroleumfraktion, verwendet.
  • Entgegen den üblichen Methoden, bei der Reduktion mittels Hydriden die Reaktion mit Hydridlösungen durchzuführen, werden bei dem Verfahren gemäß der Erfindung die Fluorketone vorzugsweise mit Hydridsuspensionen reduziert. Überraschenderweise hat sich nämlich gezeigt, daß die nach dem Suspensionsverfahren hergestellten Produkte - im Gegensatz zum Lösungsverfahren - mit hoher Reinheit und in hohen Ausbeuten anfallen. Es zeigte sich, daß die meisten der nachfolgend angeführten Hydride in den verwendeten Kohlenwasserstoffen unlöslich sind.
  • Aus der Reihe der für vorliegendes Verfahren geeigneten komplexen Hydride der allgemeinen Formel Mel (Me2H4)n, wobei Mel = Alkali- oder Erdalkalimetall, n = dessen Wertigkeit und Me2 = ein Element der III. Hauptgruppe des Periodensystems bedeutet, und gegebenenfalls bis zu 3 Wasserstoffatome durch C1 bis c4 - Alkyl, Alkoxyl und/oder durch Halogen ersetzt sein können, seien beispielsweise genannt: Natrium- und Lithiumaluminiumhydrid, Natrium-, Lithium- und Calciumborhydrid oder deren Gemische, die gegebenenfalls in Gegenwart von aktivierenden Zusätzen verwendet werden, wie sie bei Reduktionen mittels Hydriden üblich sind, wie z. B. von Aluminium-, Calcium- oder Lithiumhalogeniden, Palladiumkohle oder Quecksilber. Diese Zusätze können bisweilen von Vorteil sein, sie sind jedoch im allgemeinen nicht erforderlich, weil die Reduktion der Perfluorketone gemäß der Erfindung auch ohne derartige Zusätze mit genügend hoher Reaktionsgeschwindigkeit und mit guter Ausbeute verläuft.
  • Man kann das erfindungsgemäße Verfahren auch mit Gemischen von komplexen Hydriden mit Alkali-und/oder Erdalkalihydriden als Reduktionsmitteln durchführen, wobei man vorteilhaft unter Druck und unter Luftausschluß arbeitet. Hierzu wird das Gemisch der zur Verwendung gelangenden Hydride, z. B. Lithiumaluminiumhydrid und Natriumhydrid, beispielsweise in einem Niederdruckautoklav unter einem trockenen Inertgas, z. B. Stickstoff, in dem Kohlenwasserstoff, z. B. in Mineralöl, suspendiert, der Autoklav unter Ausschluß von Luftsauerstoff verschlossen und auf die gewünschte Reaktionstemperatur erwärmt.
  • Unter guter Homogenisierung des Ansatzes, z. B. durch Rühren, wird dann das Fluorketon eingepreßt, wobei auf eine strenge Temperaturkontrolle zu achten ist. Das Verhältnis der komplexen Hydride zu den Alkali- und/oder Erdalkalihydriden im Hydridgemisch ist in weiten Grenzen variierbar, jedoch erwies es sich als zweckmäßig, daß das Gemisch mindestens etwa 0,5 Molprozent an Hydriden der Elemente der III. Hauptgruppe des Periodensystems enthält.
  • Überraschenderweise wurde gefunden, daß sich auch Alkali- und Erdalkalihydride, vorzugsweise Natriumhydrid, als Reduktionsmittel gemäß dem Verfahren eignen, wenn man dem Reaktionsansatz als Aktivatoren etwa 0,2 bis etwa 20 Molprozent, vorzugsweise etwa 0,5 bis 4 Molprozent, an Verbindungen der allgemeinen Formel Menl R1 R2 R3 wobei R1, R2, R3 = Cl bis c4 - Alkyl oder Aryl, MeIII = ein Element der III. Hauptgruppe des Periodensystems bedeutet und Rl = R2 = R3 sein kann, zusetzt. Die Reduktion wird in diesem Fall vorteilhaft in einem Niederdruckautoklav in vorstehend beschriebener Weise durchgeführt. Die Reduktion wird z. B. bei Hexafluoraceton als Ausgangsprodukt vorteilhaft bei Temperaturen von etwa 40 bis 95C mit Natriumborhydrid durchgeführt.
  • Schließlich eignen sich auch Alkylhydride, wie z. B.
  • Dialkylaluminiumhydride oder Alkylzinnhydride der allgemeinen Formel R4~2: SnH ,; wobei x = 1 bis 3, R = C1 bis c4 - Alkyl und/oder Aryl bedeutet.
  • Die bei dem vorliegenden Verfahren durch Reduktion der Pertluorketone gebildeten Metallalkoholate, wie z. B. die Alkali- und Erdalkalialkoholate, können aus dem Reaktionsansatz nach extraktiver Entfernung der verwendeten inerten Kohlenwasserstoffe, z. B. mit siedendem Hexan, durch Extraktion mit einem geeigneten Lösungsmittel, z. B. mit siedendem Tetrachlorkohlenstoff, in reiner Form gewonnen werden.
  • Sie finden Verwendung als Veresterungs- und Umesterungskatalysatoren.
  • Durch Behandlung der Metallalkoholate mit Säuren, z. B. mit 60- bis 980/0iger Schwefelsäure oder 60- bis 1000/0der Phosphorsäure, kann man in einfacher Weise die diesen zugrunde liegenden sekundären Fluoralkohole freisetzen, wobei es nicht erforderlich ist, die Metallalkoholate zuvor aus dem Reaktionsansatz zu isolieren, so daß man in einer Stufe direkt zu den freien Fluoralkoholen gelangen kann, die hierbei in hoher Reinheit und mit hoher Ausbeute anfallen.
  • Ein Vorteil dieser Verfahrensmaßnahme ist das Arbeiten bei niederen Reaktionstemperaturen, so daß zahlreiche unerwünschte Nebenreaktionen ausgeschaltet werden, wie sie z. B. bei der bekannten Direkthydrierung von Perfluorketonen an z. B. Kupfer-Chromoxid-Kontakten unvermeidbar sind, die bei Temperaturen von 300 bis 4000 C durchgeführt werden und mit dem Nachteil hoher Zersetzungsraten und geringer Ausbeuten behaftet sind.
  • Beim Arbeiten unter Normaldruck gemäß vorliegender Erfindung verfährt man zweckmäßig in folgender Weise: In die Lösung oder Suspension der in geringem Überschuß vorgelegten Hydride in einem Kohlenwasserstoff, z. B. in Mineralöl vom Kochpunkt 180 bis 188°C, gereinigt durch Destillation und Filtration über Kiesel, wird bei Temperaturen von etwa -20 bis etwa 90"C unter Rühren Hexafluoraceton mit einer Geschwindigkeit eingeleitet, bei der es vom Reaktionsgemisch aufgenommen und umgesetzt wird. Die Menge des Mineralöls beträgt zweckmäßig etwa das Vierfache an Gewicht des eingesetzten Hexafluoracetons. Das Hexafluoraceton wird meistens rasch und quantitativ aufgenommen. In Fällen nichtquantitativer Aufnahme wird überschüssiges, kondensiertes Fluorketon vom Apparaturende aus in den Reaktionsraum zurückgeführt. Das Ende der Reaktion ist erkennbar am Absinken und Verschwinden des Hydridgehalts in der Lösung oder Suspension (z. B. bestimmbar nach einem der »Zerewitinoff-Methode« analogen Verfahren aus dem mit 2n-Schwefelsäure entwickelten Wasserstoffvolumen) und am Abfallen der Fluorketonaufnahme.
  • Ist das Hydrid verbraucht oder der Restgehalt an Hydrid klein, so kann unmittelbar nach Beendigung des Einleitens die Zersetzungsdestillation angeschlossen werden. Zu diesem Zweck wird das Reaktionsgemisch auf etwa 70"C erwärmt und unter schnellem Rühren konzentrierte Schwefelsäure (2 Äquivalente) zugetropft, wobei das dadurch freigesetzte, bereits sehr reine Hexafluorisopropanol abdestilliert. Es erwies sich als günstig, zur Unterstützung der Destillation einen langsamen Luftstrom durch die Apparatur zu leiten. Bei fortgeschrittenem Säurezusatz entstehen zwei bis drei flüssige Phasen, deren unterste das anorganische Material enthält und gegen Ende des Säurezusatzes zuweilen erstarrt. Gegebenenfalls ist die Ausbeute durch Nachextraktion der anorganischen Phase mit einem Extraktionsmittel, wie z. B. 1,1,2,2-Tetrachloräthan od. dgl., noch etwas zu erhöhen.
  • Die erfindungsgemäß erhaltenen Perfluoralkohole können als Lösungsmittel oder als Zwischenprodukte für die Herstellung von Kunststoffen verwendet werden.
  • Beispiel 1 Ein Rührautoklav von 1 1 Fassungsvermögen wurde unter trockenem Stickstoff mit 200 ml einer 170/0eigen Natriumhydridsuspension (Partikelgröße etwa 5 bis 1sec) in »Weißöl«, 200 ml einer bei 180 bis 1900C siedenden Petroleumfraktion und einer Lösung von 2 g Aluminiumtriäthyl in 50ml dieser Petroleumfraktion beschickt. Dann wurde der Autoklav unter Luftausschluß geschlossen und mit einer Ölpumpe evakuiert. Anschließend wurden aus einer aufgesetzten Dosierbombe 145 g Hexafluoraceton eingedrückt. Die so hergestellte Reaktionsmischung wurde unter kräftigem Rühren auf etwa 85"C erhitzt, wobei sich ein maximaler Anfangsdruck von 12 atü einstellte, der mit fortschreitender Reaktion innerhalb einer Stunde auf etwa 5 atü abfiel. Während dieser Zeit wurde die Reaktionstemperatur mit Hilfe einer Autoklavkühlung konstant gehalten. Nach Beendigung der Reaktion wurde der Ansatz zur Entfernung des Mineralöls zunächst mit siedendem Hexan, dann mehrmals mit siedendem Tetrachlorkohlenstoff extrahiert. Aus dem Tetrachlorkohlenstoffextrakt kristallisierte Natrium-Hexafluorisopropylat in Blättchen, die nach weiterem Umkristallisieren einen Schmelzpunkt von 68 bis 70"C zeigten. Bei einer Temperatur von etwa 170"C zersetzt es sich explosionsartig.
  • Analyse für C3HOF6Na: Berechnet... C 18,9, H 0,6, F 60,0, Na 12,1 0/o; gefunden ... C 18,0, H 2,0, F 59,6, Na 11,70/0.
  • Der Mischschmelzpunkt des Alkoholates mit einem durch Umsetzen von Natriumhydrid mit Hexafluorisopropanol in benzolischer Lösung hergestellten Alkoholat lag unverändert bei 68 bis 70"C. Durch Behandlung des Alkoholates mit Säuren wurde Hexafluorisopropanol erhalten.
  • Beispiel 2 Es wurde wie im Beispiel 1 verfahren mit dem einzigen Unterschied, daß das Reaktionsgemisch nach Beendigung der Reduktion in einer mit Gaseinleitungsrohr, Tropftrichter, Rührer und Thermometer versehenen Destillationsapparatur auf 70"C (Innentemperatur) erwärmt wurde. Unter Einleiten eines schwachen Luftstroms und unter schnellem Rühren wurde nun das Alkoholat und restliches Natriumhydrid durch langsames Zutropfen von 2 Äquivalenten 700/,der Schwefelsäure zerlegt, wobei das freigesetzte Hexafluorisopropanol abdestillierte. Die Rohausbeute betrug 730/o der Theorie. Eine durch Reindestillation gewonnene Analysenprobe hatte folgende physikalische Eigenschaften: Kp.760 = 580C; F. = --8"C; n200 <1,3; DY = 1,597.
  • Analyse für C3H2OFß: Berechnet. .. C 21,6, H 1,6, F 67n3°/o; gefunden ... C 21,4, H 1,2, F 67,8 0/o.
  • Die »Zerewitinoff-Bestimmunga ergab 1,08 0/o aktiven Wasserstoff.
  • Zur weiteren Charakterisierung des Alkohols wurden das Phenylurethan und das Acetat hergestellt. Das aus äquimolaren Mengen Hexafluorisopropanol und Phenylisocyanat erhältliche Phenylurethan ist in allen gebräuchlichen Lösungsmitteln leicht löslich und sublimiert bei Raumtemperatur. Sein Schmelzpunkt beträgt 103 bis 103,5"C.
  • Analyse für C'0H7O2F6N (Molgewicht = 283): Berechnet... C41,8, H2,5, F39,7, N 4,90/,; gefunden ... C 41,8, H 2,6, F 39,7, N 4,90/o.
  • Molekulargewicht: 270 (in Benzol).
  • Durch Erwärmen von 16,8 g Hexafluorisopropanol mit einem Gemisch aus 15 g Bortrifluorid-Essigsäure-Additionsverbindung und 10 g Acetanhydrid auf 80"C unter langsamer Destillation über einen Rektiflzieraufsatz wurde Hexafluorisopropylacetat erhalten, das einen Siedepunkt von 74 bis 75"C und einen Brechungsindex von n2D = - 1,3 zeigte. Im IR-Spektrum lag die Esterbande bei v = 1785 cm-1.
  • Beispiel 3 Ein 1-l-Sulfierkolben mit Rückflußkühler, dessen Kühltemperatur -40"C betrug und der mit einem Rotor-Stator-Rührer und einem Gaseinleitungsrohr versehen war, wurde mit 200 ml einer 170/0eigen Natriumhydridsuspension in »Weißöl«, 200 ml Petroleum und 2 g Aluminiumtriäthyl in 50 ml Petroleum unter trockenem Stickstoff beschickt und auf 95"C erwärmt. Unter Beibehaltung dieser Temperatur und unter hochtoutigem Rühren wurden 150 g Hexafluoraceton aus einem Druckrohr langsam durch das Gaseinleitungsrohr in das Reaktionsgemisch destilliert.
  • Nach 2 Stunden hatten 70 g Hexafluoraceton reagiert, die restlichen 80 g wurden teils während, teils nach Ende der Reaktion durch Auskondensieren am Kühlerende wiedergewonnen. Die Apparatur wurde nun in eine mit Gaseinleitungsrohr, »KPG-Rührer« und Innenthermometer versehene Destillationsapparatur umgebaut. Das Reaktionsgemisch wurde anschließend auf 70"C erwärmt und unter schwachem Luftstrom und schnellem Rühren durch langsames Zutropfen von 3 Äquivalenten 850/0iger Phosphorsäure zerlegt, wobei das freigesetzte Hexafluoris opropanol abdestillierte, welches in einer Reinausbeute von 30 0/o erhalten wurde.
  • Beispiel 4 Es wurde wie im Beispiel 1 verfahren, jedoch mit dem einzigen Unterschied, daß 1,1 g Borsäuretrimethylester an Stelle des im Beispiel 1 benutzten Aluminiumtriäthyls eingesetzt wurden. Der Autoklav wurde unter Luftausschluß geschlossen, auf 80"C erhitzt und bis auf einen Druck von etwa 200 mm Hg evakuiert. Anschließend wurden unter guter Homogenisierung des Ansatzes durch Rühren und strenger Temperaturkontrolle 150g Hexafluoraceton in sehr kleinen Portionen aus einer aufgesetzten Dosierbombe eingebracht. Dieses Verfahrensmaßnahme ist zur schnellen und sicheren Abführung der Reaktionswärme erforderlich, um eine unerwünschte lokale Überhitzung zu vermeiden. Die dosierte Zugabe des Fluorketons war nach etwa 3 Stunden beendet. Danach wurde noch 2 Stunden bei etwa 95"C gerührt. Die Aufarbeitung wie im Beispiel 2 ergab 43,1 g Hexafluorisopropanol. 76 g Hexafluoraceton wurden durch Kondensation zurückgewonnen.
  • Beispiel 5 Ein Rührautoklav von 1 1 Fassungsvermögen wurde unter trockenem Stickstoff mit 200 ml einer 170/0eigen Natriumhydridsuspension (Partikelgröße etwa 5 bis 101z) in »Weißöl«, 2 g Lithiumaluminiumhydrid und 200 ml einer bei 180 bis 190"C siedenden Petroleumfraktion beschickt. Dann wurde wie im Beispiel 1 verfahren.
  • Nach Aufarbeitung wie im Beispiel 2 wurde das freigesetzte Hexafluorisopropanol (Kp.760 = 57"C) in 820/,der Ausbeute erhalten.
  • Beispiel 6 Ein Rührautoklav mit einem Fassungsvermögen von 1 1 wurde unter trockenem Stickstoff mit 200 ml einer 17 0/0gen Natriumhydridsuspension (Partikelgröße etwa 5 bis 10,u) in »Weißöl«, 2 g Natriumborhydrid und 200 ml einer bei 180 bis 190"C siedenden Petroleumfraktion beschickt. Der Autoklav wurde sodann unter Luftausschluß geschlossen, bis auf einen Druck von etwa 200 mm Hg evakuiert und auf eine Temperatur von 80"C erhitzt. Unter guter Homogenisierung des Ansatzes durch intensives Rühren wurden nun unter strenger Temperaturkontrolle 150 g Hexafluoraceton in sehr kleinen Portionen aus einer aufgesetzten Dosierbombe eingebracht. Die dosierte Zugabe des Perfluorketons war nach 3 Stunden beendet. Danach wurde noch 2 Stunden bei etwa 95"C gerührt.
  • Die Aufarbeitung wie im Beispiel 2 lieferte Hexafluorisopropanol in 600/,der Ausbeute. Etwa 45 g Hexafluoraceton konnten durch Kondensation zurückgewonnen werden.
  • Beispiel 7 Ein 750-ml-Sulfierkolben mit »KPG-Rührer«, Gaseinleitungsrohr, Innenthermometer und Rückflußkühler, der auf einer Temperatur von 400 C gehalten wurde, wurde mit 10 g Natriumborhydrid und 200 ml Petroleum beschickt. Der Reaktionskolben wurde in ein großes Wasserbad getaucht. Bei einer Temperatur von 40"C wurden anschließend 160 g Hexafluoraceton unter schnellem Rühren eingeleitet. Das Keton wurde von der Hydridsuspension sofort und quantitativ absorbiert. Durch gelegentliche Außenkühlung und dosiertes Einleiten des Hexafluoracetons wurde dafür gesorgt, daß während der Reaktion die Innentemperatur 600 C nicht überstieg. Nach dem Abklingen der Reaktion wurde noch 1 Stunde bei 75"C gerührt.
  • Danach wurde der Ansatz unter Eiskühlung mit konzentrierter Schwefelsäure neutralisiert. Aus der organischen Phase wurden Hexafluorisopropanol und Tris-(hexafluorisopropyl)-borsäureester (Kp.760 = 117 bis 118"C, F. = 31,5°C) abdestilliert. Der Borester zeigte nach nochmaliger Destillation folgende Analysenwerte: Berechnet... C 20,4, H 1,7, B 2,12, F 66,7 0/o; gefunden ... C 19,41, H 1,1, B 2,14, F 67,40/o.
  • Er wird durch Mineralsäuren zu Hexafluorisopropanol verseift.
  • Beispiel 8 Es wurde wie im Beispiel 7 verfahren, wobei nach Abschluß der Reduktion eine Sstündige Zersetzungsdestillation mit 250 g konzentrierter Schwefelsäure durchgeführt wurde. Hexafluorisopropanol wurde mit einer Ausbeute von über 950/o erhalten.
  • Beispiel 9 In der im Beispiel 7 beschriebenen Apparatur und Verfahrensweise wurden 5 g Lithiumaluminiumhydrid in 150 ml Petroleum mit 80 g Hexafluoraceton umgesetzt. Obwohl in vorliegendem Beispiel die Reaktionstemperatur 85"C betrug, verlief die Reaktion viel träger als im Beispiel 7, was an einer langsameren Gasaufnahme erkennbar war. Die Aufarbeitung des Reaktionsgemisches nach Beendigung der Reduktion erfolgte durch Zersetzungsdestillation mit 80 g 700/,der Schwefelsäure während 2 Stunden. Die Ausbeute an Hexafluorisopropanol betrug 83 0/o.

Claims (6)

  1. Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung von Perfluoralkoholen durch Reduktion von Perfluorketonen der allgemeinen Formel wobei R, und R2 = C1 bis C4 - Perfluoralkyl, Perfluorcycloalkyl und/oder Perfluoraryl bedeutet und R, = R sein kann, mit Hydriden, gegebenenfalls in Gegenwart aktivierender Zusätze, d a -durch gekennzeichnet, daß man die Reduktion in inerten Kohlenwasserstoffen, gegebenenfalls in Gegenwart von Inertgasen und unter Anwendung von Druck, durchführt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reduktion mit Hydriden der allgemeinen Formel MeHn, wobei Me = Alkali-oder Erdalkalimetall und n = dessen Wertigkeit bedeutet, oder deren Gemische, zusammen mit Verbindungen der allgemeinen Formel MeIIt R, R2 R3 wobei MeIII = ein Element der III. Hauptgruppe des Periodensystems, Rl, R2, R3 = Wasserstoff, C1 bis C4 - Alkyl oder Alkoxyl oder Aryl bedeutet und Rl = R2 = R3 sein kann, durchführt.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man komplexe Hydride der allgemeinen Formel Mel (Me2H)n wobei Mel = Alkali- oder Erdalkalimetall, n dessen Wertigkeit und Me2 = ein Element der III. Hauptgruppe des Periodensystems bedeutet, wobei gegebenenfalls bis zu drei Wasserstoffatome durch Cl bis C4 - Alkyl, Alkoxyl und/oder durch Halogen ersetzt sein können, gegebenenfalls im Gemisch mit Alkali- und/oder Erdalkalihydriden, verwendet.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1 und 3, dadurch gekennzeichnet, daß man Hexafluoraceton bei Temperaturen von etwa 40"C bis etwa 95"C mit Natriumborhydrid reduziert.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man Alkylzinnhydride der allgemeinen Formel R,,SnHa, wobei x = 1 bis 3 und R = Cl bis C4-Alkyl und/oder Aryl bedeutet, verwendet.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man aus den Reaktionsprodukten mittels Säuren die sekundären Fluoralkohole freisetzt.
    In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 1 132 907; USA.-Patentschrift Nr. 2 824 897; Chemisches Zentralblatt, 1954, S. 11 176.
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Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2824897A (en) * 1955-06-24 1958-02-25 Minnesota Mining & Mfg Perchlorofluoro alcohols

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US2824897A (en) * 1955-06-24 1958-02-25 Minnesota Mining & Mfg Perchlorofluoro alcohols

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BE680890A (de) 1966-11-14

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