DE1207397B - Verfahren zur Herstellung von 4-Chlor- und 4-Methoxy-2, 6-dinitranilin - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 4-Chlor- und 4-Methoxy-2, 6-dinitranilin

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DE1207397B
DE1207397B DEF40042A DEF0040042A DE1207397B DE 1207397 B DE1207397 B DE 1207397B DE F40042 A DEF40042 A DE F40042A DE F0040042 A DEF0040042 A DE F0040042A DE 1207397 B DE1207397 B DE 1207397B
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DE
Germany
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chloro
methoxy
dinitraniline
parts
nitric acid
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Pending
Application number
DEF40042A
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English (en)
Inventor
Dipl-Chem Dr Reinhard Mohr
Dipl-Chem Dr Hasso Hertel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C209/00Preparation of compounds containing amino groups bound to a carbon skeleton
    • C07C209/68Preparation of compounds containing amino groups bound to a carbon skeleton from amines, by reactions not involving amino groups, e.g. reduction of unsaturated amines, aromatisation, or substitution of the carbon skeleton
    • C07C209/76Preparation of compounds containing amino groups bound to a carbon skeleton from amines, by reactions not involving amino groups, e.g. reduction of unsaturated amines, aromatisation, or substitution of the carbon skeleton by nitration

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. α.:
C07c
Deutschem.: 12 q-1/02
Nummer: 1207 397
Aktenzeichen: F 40042IV b/12 q
Anmeldetag: 22. Juni 1963
Auslegetag: 23. Dezember 1965
4-Chlor- und 4-Methoxy-2,6-dinitranilin waren bis vor kurzem zwei verhältnismäßig schwer zugängliche Verbindungen. Erst 1946 wurde von Elderfield ein einfaches Verfahren zur Herstellung dieser Verbindungen vorgeschlagen, das in der Nitrierung des 4-Chlor- bzw. 4-Methoxy-2-nitranilins mit einem großen Überschuß Salpetersäure (D = 1,4) bei 30 bis 35°C besteht (»Yournal of Organic Chemistry«, Bd. 11 [1946], S. 812). Das 4-Chlor- und das 4-Methoxy-2,6-dinitranilin entstehen hierbei in guter Ausbeute und Qualität.
Die Durchführung dieses Verfahrens in technischem Maßstab bereitet jedoch beträchtliche Schwierigkeiten, da die einzige Möglichkeit zur Steuerung der Reaktionsgeschwindigkeit, die mit steigender Temperatur rasch zunimmt, die Kühlung ist. Fällt diese auch nur für kurze Zeit aus, so erwärmt sich das Nitrierungsgemisch mit wachsender Geschwindigkeit bis zu Temperaturen, bei denen eine oxydative Zersetzung unter starker Kohlendioxydentwicklung und Bildung nitroser Gase eintritt. Das Verfahren hat daher bisher keinen Eingang in die Technik gefunden.
Es wurde gefunden, daß man 4-Chlor- oder 4-Methoxy-2,6-dinitranilin durch Nitrierung von 4-Chlor- bzw. 4-Methoxy-2-nitranilin auch in technischem Maßstab sicher herstellen kann, indem man die Nitrierung mit etwa äquimolaren Mengen Salpetersäure einer Konzentration von etwa 50 bis 70 0J0, vorzugsweise von etwa 62 bis 67%, in Gegenwart von 60- bis 80%iger Schwefelsäure bei Temperaturen zwischen etwa 50 und 8O0C durchführt.
Die Durchführung des Verfahrens der vorliegenden Erfindung gestaltet sich sehr einfach: 4-Chlor- bzw. 4-Methoxy-2-nitranilin wird in der 60- bis 80%igen Schwefelsäure zwischen etwa 50 und 80°C gelöst, wobei es manchmal als Sulfat ausfällt. Dann wird Salpetersäure des genannten Konzentrationsbereichs zugegeben, wobei rasch in guter Qualität und in etwa 70- bis 80%iger Ausbeute das 4-Chlor- bzw. 4-Methoxy-2,6-dinitranilin entsteht. Der Reaktionsablauf läßt sich leicht durch die Zugabe der Salpetersäure steuern; wird diese unterbrochen, so kommt die Reaktion nach kurzer Zeit zum Stillstand. Auf diese Weise können gefährliche Erwärmungen leicht vermieden werden. Außerdem ist eine oxydative Zersetzung des Reaktionsgemisches unmöglich, da bei dem erfindungsgemäßen Verfahren etwa äquimolare Mengen Salpetersäure verwendet werden.
Es war zwar bereits bekannt, daß man aromatische Amine nitrieren kann, indem man sie in konzentrierter Schwefelsäure löst und dann Salpetersäure oder Mischsäure zugibt (vgl. Fierz — David und B 1 a η g e y, »Grundlegende Oeprationen der Farbenchemie«, 7. Auf-Verfahren zur Herstellung von 4-Chlor- und
4-Methoxy-2,6-dinitranilin
Anmelder:
Farbwerke Hoechst Aktiengesellschaft
vormals Meister Lucius & Brüning, Frankfurt/M.
Als Erfinder benannt:
Dipl.-Chem. Dr. Reinhard Mohr,
Dipl.-Chem. Dr. Hasso Hertel, Offenbach/M. - -
lage 1947, S. 70/71). Die Anwendung dieser bekannten Verfahren führte bei der Nitrierung von 4-Chlor- bzw. 4-Methoxy-2-nitranilin jedoch nicht zum Ziel. Vielmehr ist die Gegenwart von 20 bis 40% Wasser in der als Lösungsmittel verwendeten Schwefelsäure Bedingung für einen optimalen Verlauf des Verfahrens.
Die nachstehenden Beispiele erläutern die Erfindung:
Beispiel 1
Ein mit Mantelkühlung versehenes Rührgefäß aus Edelstahl oder einem anderen gegen Salpetersäure-Schwefelsäure-Mischung beständigen Material wird mit 400 Gewichtsteilen 95%iger Schwefelsäure beschickt. Dann werden unter gutem Rühren 168 Gewichtsteile 4-Methoxy-2-nitranilin eingetragen. Sobald die Verbindung in Lösung gegangen ist, läßt man bei 60 bis 80° C 100 Volumteile Wasser zulaufen. Dann wird auf 58° C abgekühlt und 62%ige Salpetersäure (80 Volumteile) zugegeben. Die Temperatur wird hierbei zwischen 55 und 6O0C gehalten und die Kühlung so eingestellt, daß die Salpetersäurezugabe nach 5 bis 10 Minuten beendet ist. Dann wird 5 Minuten bei 55 bis 60° C nachgerührt, nach Zugabe von 80 Volumteilen Wasser auf 40° C abgekühlt, auf einer säurebeständigen Nutsche abgesaugt, zunächst mit 40%iger Schwefelsäure und dann mit Wasser gewaschen und unterhalb 65° C getrocknet. Man erhält etwa 160 Gewichtsteile 4-Methoxy-2,6-dinitranilin in Form roter Kristalle vom Schmelzpunkt 1600C.
Beispiel 2
Man löst 172,5 Gewichtsteile 4-Chlor-2-nitranilin bei 70 bis 80°C in 600 Volumteilen 80%iger Schwefelsäure und läßt im Verlauf von etwa 30 Minuten 80 Volumteile 62%ige Salpetersäure, der man 1 Ge-
509 759/556
wichtsteil Aminosulf osäure zugesetzt hat, so einlaufen, daß die Temperatur zwischen 65 und 80° C liegt. Nachdem etwa 5 bis 10 Volumteile Salpetersäure eingelaufen sind, beginnt das Nitierungsprodukt in feinen gelben Kristallen auszufallen. Am Ende der Reaktion hat sich ein dicker Kristallbrei gebildet, und die Temperatur beginnt zu fallen. Man rührt noch etwa 10 Minuten nach und gibt 225 Gewichtsteile Eis hinzu. Durch Kühlung bringt man die Temperatur auf 40 bis 5O0C und saugt auf einer säurebeständigen Nutsche ab. Den Reaktionskessel spült man mit etwa 2000 Volumteilen 70° C warmem Wasser aus und wäscht den Nutschkuchen mit 2000 Volumteilen heißem Wasser bis zur neutralen Reaktion, Nach dem Trocknen bei 800C erhält man etwa 170 Gewichtsteile 4-Chlor-2,6-dinitranilin· in Form goldgelber Kristalle vom Schmelzpunkt 142 bis 144° C.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von 4-Chlor- oder 4-Methoxy-2,6-dinitranilin durch Nitrierung von 4-Chlor- oder 4-Methoxy-2-nitranilin, dadurch gekennzeichnet, daß man die Nitrierung mit etwa äquimolaren Mengen Salpetersäure einer Konzentration von etwa 50 bis 70% in Gegenwart von 60- bis 80%iger Schwefelsäure bei Temperaturen zwischen etwa 50 und 8O0C durchführt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man etwa 62 bis 67%iSe Salpetersäure verwendet.
509 759/556 12.65 © Bundesdruckerei Berlin
DEF40042A 1963-06-22 1963-06-22 Verfahren zur Herstellung von 4-Chlor- und 4-Methoxy-2, 6-dinitranilin Pending DE1207397B (de)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DK152751B (da) * 1973-06-25 1988-05-09 American Cyanamid Co Fremgangsmaade til fremstilling af n-alkylerede eller n,n-dialkylerede 2,6-dinitroaniliner
CN102584688A (zh) * 2012-01-13 2012-07-18 江苏中邦制药有限公司 一种2,6-二氯-3-硝基吡啶的制备方法

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