DE112018006623T5

DE112018006623T5 - Verfahren zur Herstellung von Tetraalkoxysilan

Info

Publication number: DE112018006623T5
Application number: DE112018006623.1T
Authority: DE
Inventors: Norihisa Fukaya; Seong-jib Choi; Jun-Chul Choi; Toshio Horikoshi; Sho Kataoka; Thuy Nguyen; Kazuhiko Sato; Minoru Hasegawa; Hiroshi Kumai
Original assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Current assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Priority date: 2017-12-27
Filing date: 2018-12-25
Publication date: 2020-09-03
Also published as: US11028106B2; WO2019131672A1; US20200347082A1; JP2019119736A; TW201927796A; TWI688568B; JP7197829B2

Abstract

Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein Verfahren bereitzustellen, das in der Lage ist, ein Tetraalkoxysilan mit einer hohen Energieeffizienz und mit einer hohen Ausbeute herzustellen. Die vorliegende Erfindung stellt ein Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans, wobei das Verfahren einen ersten Schritt der Umsetzung eines Alkohols mit einem Siliciumoxid; und einen zweiten Schritt des Inkontaktbringens einer verdampften Komponente des im ersten Schritt erhaltenen Reaktionsgemischs mit einem Molekularsieb einschließt. In dem vorstehend beschriebenen Verfahren wird der erste Schritt in einem Reaktor durchgeführt, dessen Temperatur (T) innerhalb des Bereichs von 200 °C < T< 300 °C geregelt ist; wird der zweite Schritt in einem Behälter durchgeführt, dessen Temperatur (T) innerhalb des Bereichs von 10 °C ≤ T< 150 °C geregelt ist und der das darin bereitgestellte Molekularsieb einschließt; bewegt sich die verdampfte Komponente vom Reaktor zum Behälter durch einen nach außen gerichteten Strömungsweg, dessen Temperatur (T) innerhalb des Bereichs von 190 °C ≤ T≤ 300 °C geregelt ist; und bewegt sich eine Komponente, die mit dem Molekularsieb in Kontakt gebracht wurde, vom Behälter zum Reaktor durch einen nach innen gerichteten Strömungsweg. Indem die vorstehend beschriebene Konfiguration übernommen wird, ist es möglich, wirksam Wasser, das als ein Nebenprodukt erzeugt wird, zu entfernen und ein Tetraalkoxysilan mit einer hohen Ausbeute herzustellen.

Description

TECHNISCHES GEBIET
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans mit einer hohen Effizienz. Genauer gesagt betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans unter Verwendung eines Molekularsiebs.
HINTERGRUND DER TECHNIK
Tetraalkoxysilane werden als Ausgangsmaterialien zur Herstellung von verschiedenen Arten von Silanverbindungen, organischen Silikonpolymeren, verschiedenen Arten von Silylierungsmitteln, kolloidalen Siliciumoxiden, Keramiken und dergleichen verwendet.
Beispiele für herkömmlicherweise bekannte Verfahren zur industriellen Herstellung von Alkoxysilanen schließen ein Verfahren ein, bei dem natürliches Siliciumdioxid als ein Ausgangsmaterial mit Kohlenstoff gemischt wird, gefolgt von Reduktion bei einer hohen Temperatur, um ein metallisches Silicium zu erhalten, das resultierende metallische Silicium mit Chlor reagieren gelassen wird, um Siliciumtetrachlorid zu erhalten, und das so erhaltene Siliciumtetrachlorid als ein Ausgangsmaterial verwendet wird und mit einem Alkohol reagieren gelassen wird (siehe Patentdokument 1). Ein Herstellungsverfahren ist auch bekannt, bei dem ein metallisches Silicium direkt mit einem Alkohol reagieren gelassen wird (siehe Patentdokument 2).
Jedoch müssen beide von diesen Verfahren einen Prozess zur Herstellung eines metallischen Siliciums einschließen, der eine hohe Temperatur erfordert, und weisen deshalb Probleme dahin gehend auf, dass sie in der Energieeffizienz schlecht sind.
Auf der anderen Seite ist als ein Verfahren zur direkten Herstellung eines Alkoxysilans aus Siliciumdioxid ein Verfahren bekannt, bei dem Siliciumdioxid mit einem Alkylcarbonat unter Verwendung eines Alkalimetallelements oder eines Erdalkalimetallelements als einem Katalysator reagieren gelassen wird, um ein Alkoxysilan zu ergeben (siehe Patentdokumente 3 und 4). Diese Verfahren sind im Hinblick auf die Energieeffizienz vorteilhaft, da das vorstehend beschriebene metallische Silicium nicht als ein Ausgangsmaterial verwendet wird. Gleichzeitig erfordern diese Verfahren jedoch die Verwendung eines Alkylcarbonats, was eine verhältnismäßig kostspielige Verbindung ist, in einer stöchiometrischen molaren Menge von mindestens dem doppelten derjenigen von Siliciumdioxid und sind somit ökonomisch problematisch als Verfahren zur industriellen Herstellung eines Tetraalkoxysilans.
Die hier genannten Erfinder haben herausgefunden, dass es möglich ist, ein Tetramethoxysilan unter Verwendung von Methanol und einem Siliciumoxid als Ausgangsmaterialien herzustellen, und entwickelten ein Verfahren, das in der Lage ist, ein Tetramethoxysilan mit einer hohen Ausbeute herzustellen, indem Methanol mit einem Siliciumoxid in Gegenwart von Kohlendioxid reagieren gelassen wird und indem Wasser, das als ein Nebenprodukt erzeugt wird, unter Verwendung eines Molekularsiebs entfernt wird (siehe Patentdokument 5).
LITERATURLISTE
PATENTDOKUMENTE

Patentdokument 1: JP 62-114991 A
Patentdokument 2: US-Patent Nr. 2473260
Patentdokument 3: JP 2001-114786 A
Patentdokument 4: JP 3026371 B
Patentdokument 5: JP 2017-88498 A

ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
Technisches Problem
Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein Verfahren bereitzustellen, das in der Lage ist, ein Tetraalkoxysilan mit einer hohen Energieeffizienz und mit einer hohen Ausbeute herzustellen.
Lösung des Problems
Als ein Ergebnis von intensiven Untersuchungen, um die vorstehend erwähnten Probleme zu lösen, haben die hier genannten Erfinder herausgefunden, dass es möglich ist, ein Tetraalkoxysilan mit einer hohen Ausbeute herzustellen, indem ein Reaktor für das Reagieren Lassen eines Alkohols mit einem Siliciumoxid und ein Behälter für das Inkontaktbringen einer verdampften Komponente des resultierenden Reaktionsgemischs mit einem Molekularsieb durch einen nach außen gerichteten Strömungsweg und einen nach innen gerichteten Strömungsweg für das sich Bewegen Lassen der verdampften Komponente zwischen dem Reaktor und dem Behälter verbunden werden und ferner indem die Temperatur des Reaktors, die Temperatur des nach außen gerichteten Strömungswegs und die Temperatur des Behälters innerhalb jeweiliger spezifischer Bereiche geregelt werden, wodurch Wasser, das als ein Nebenprodukt erzeugt wurde, wirksam entfernt wird. Die vorliegende Erfindung ist auf der Grundlage des vorstehend beschriebenen Befunds gemacht worden.
Genauer gesagt ist die vorliegende Erfindung wie folgt.

<1> Ein Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans, wobei das Verfahren einschließt:
- einen ersten Schritt der Umsetzung eines Alkohols mit einem Siliciumoxid und
- einen zweiten Schritt des Inkontaktbringens einer verdampften Komponente des im ersten Schritt erhaltenen Reaktionsgemischs mit einem Molekularsieb;
- wobei:
  - der erste Schritt in einem Reaktor durchgeführt wird, dessen Temperatur (T₁) innerhalb des Bereichs von 200 °C < T₁ < 300 °C geregelt ist;
  - der zweite Schritt in einem Behälter durchgeführt wird, dessen Temperatur (T₃) innerhalb des Bereichs von 10 °C ≤ T₃ ≤ 150 °C geregelt ist und der das darin vorgesehene Molekularsieb enthält;
  - die verdampfte Komponente sich vom Reaktor zum Behälter durch einen nach außen gerichteten Strömungsweg bewegt, dessen Temperatur (T₂) innerhalb des Bereichs von 190 °C ≤ T₂ ≤ 300 °C geregelt ist; und
  - eine Komponente, die mit dem Molekularsieb in Kontakt gebracht wurde, sich vom Behälter zum Reaktor durch einen nach innen gerichteten Strömungsweg bewegt.
<2> Das Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans nach Punkt <1>, wobei der erste Schritt in Gegenwart einer Alkalimetallverbindung und/oder einer Erdalkalimetallverbindung durchgeführt wird.
<3> Das Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans nach Punkt <2>, wobei die Alkalimetallverbindung mindestens eine ist, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus einem Alkalimetallhydroxid, einem Alkalimetallhalogenid, einem Alkalimetallcarbonat und einem Alkalimetallbicarbonat.
<4> Das Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans nach einem der Punkte <1> bis <3>, wobei das Reaktionsgemisch keine Verbindung zur Durchführung einer azeotropen Destillation enthält.

Vorteilhafte Wirkungen der Erfindung
Gemäß der vorliegenden Erfindung ist es möglich, ein Tetraalkoxysilan mit einer hohen Ausbeute herzustellen.
Figurenliste

1 ist ein schematisches Diagramm, das ein Gerät zeigt, das in einem Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans verwendet werden kann, das eine Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist.

BESCHREIBUNG DER AUSFÜHRUNGSFORMEN
Die vorliegende Erfindung wird nun unter Bezug auf spezifische Beispiele beschrieben werden. Es wird jedoch angemerkt, dass die vorliegende Erfindung nicht auf die nachstehend angegebene Beschreibung begrenzt ist, solange nicht vom Kern der vorliegenden Erfindung abgewichen wird, und mit passenden Modifikationen ausgeführt werden kann.
<Verfahren zur Herstellung von Tetraalkoxysilan>
Das Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans (hierin nachstehend manchmal als das „Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung“ abgekürzt), das eine Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist, ist ein Verfahren, das einen ersten Schritt der Umsetzung eines Alkohols mit einem Siliciumoxid (hierin nachstehend manchmal als der „erste Schritt“ abgekürzt); und einen zweiten Schritt des Inkontaktbringens einer verdampften Komponente des im ersten Schritt erhaltenen Reaktionsgemischs (hierin nachstehend manchmal als die „verdampfte Komponente“ abgekürzt) mit einem Molekularsieb (hierin nachstehend manchmal als der „zweite Schritt“ abgekürzt) einschließt. Dieses Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass der erste Schritt in einem Reaktor durchgeführt wird, dessen Temperatur (T₁) innerhalb des Bereichs von 200 °C < T₁ < 300 °C (hierin nachstehend manchmal als der „Reaktor“ abgekürzt) geregelt ist; der zweite Schritt in einem Behälter durchgeführt wird, dessen Temperatur (T₃) innerhalb des Bereichs von 10 °C ≤ T₃ ≤ 150 °C geregelt ist und der das darin bereitgestellte Molekularsieb einschließt (hierin nachstehend manchmal als der „Behälter“ abgekürzt); sich die verdampfte Komponente vom Reaktor zum Behälter durch einen nach außen gerichteten Strömungsweg bewegt, dessen Temperatur (T₂) innerhalb des Bereichs von 190 °C ≤ T₂ ≤ 300 °C geregelt ist; und sich eine Komponente, die mit dem Molekularsieb in Kontakt gebracht worden ist, vom Behälter zum Reaktor durch einen nach innen gerichteten Strömungsweg bewegt.
Die hier genannten Erfinder haben herausgefunden, dass es möglich ist, ein Tetraalkoxysilan mit einer hohen Ausbeute herzustellen, indem der Reaktor für die Umsetzung eines Alkohols mit einem Siliciumoxid (im ersten Schritt) und der Behälter für das Inkontaktbringen der verdampften Komponente des resultierenden Reaktionsgemischs mit einem Molekularsieb (im zweiten Schritt) durch den nach außen gerichteten Strömungsweg und den nach innen gerichteten Strömungsweg für das sich Bewegen Lassen der verdampften Komponente zwischen dem Reaktor und dem Behälter verbunden werden und ferner indem die Temperatur (T₁) des Reaktors, die Temperatur (T₂) des nach außen gerichteten Strömungswegs und die Temperatur (T₃) des Behälters innerhalb der jeweiligen, vorstehend beschriebenen, spezifischen Bereiche geregelt werden.
Das Molekularsieb wird als ein Trockenmittel zum Entfernen von Wasser verwendet, das als ein Nebenprodukt der Reaktion zwischen dem Alkohol und dem Siliciumoxid erzeugt wird. Jedoch gibt es Fälle, wo das Wasser in Abhängigkeit von den Entwässerungsbedingungen nicht ausreichend entfernt werden kann, was möglicherweise zu einer Abnahme in der Ausbeute des resultierenden Tetraalkoxysilans oder der Zersetzung des Molekularsiebs führt. Die hier genannten Erfinder haben es klar gemacht, dass es, indem die Temperatur (T₁) des Reaktors, die Temperatur (T₂) des nach außen gerichteten Strömungswegs und die Temperatur (T₃) des Behälters innerhalb der jeweiligen spezifischen, vorstehend beschriebenen Bereiche geregelt sind, möglich ist, die Entwässerungseffizienz des Molekularsiebs, die Transporteffizienz der verdampften Komponente und dergleichen zu verbessern ebenso wie die Zersetzung des Molekularsiebs zu verringern, wobei als ein Ergebnis davon ein Tetraalkoxysilan effizient und stabil für eine lange Zeitdauer hergestellt werden kann.
Es wird angemerkt, dass die Definition des Ausdrucks, der den „ersten Schritt“ und den „zweiten Schritt“ einschließt, nicht nur eine Ausführungsform umfasst, in welcher der erste Schritt und der zweite Schritt getrennt ablaufen, sondern auch eine Ausführungsform, in welcher der erste Schritt und der zweite Schritt gleichzeitig ablaufen.
(Erster Schritt)
Der erste Schritt ist ein Schritt der Umsetzung eines Alkohols mit einem Siliciumoxid. Die Art des Alkohols, der verwendet werden soll, ist nicht besonders begrenzt und der Alkohol kann, wie es angemessen ist, in Abhängigkeit von dem angestrebten Tetraalkoxysilan, das hergestellt werden soll, ausgewählt werden. Beispielsweise kann Tetramethoxysilan unter Verwendung von Methanol als dem Alkohol hergestellt werden und kann Tetraethoxysilan unter Verwendung von Ethanol als dem Alkohol hergestellt werden.
Der Alkohol kann entweder ein aliphatischer Alkohol oder ein aromatischer Alkohol sein und die Kohlenwasserstoffgruppe in dem Alkohol kann beliebiges aus einer verzweigten Struktur, einer cyclischen Struktur, einer ungesättigten Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindung und dergleichen aufweisen.
Die Anzahl der Kohlenstoffatome in den Alkohol beträgt üblicherweise eins oder mehr und vorzugsweise zwei oder mehr und gleichzeitig vorzugsweise 15 oder weniger, stärker bevorzugt 10 oder weniger und noch stärker bevorzugt 8 oder weniger.
Spezifische Beispiele für den Alkohol schließen Methanol, Ethanol, 1-Propanol, 2-Propanol, 1-Butanol, 2-Butanol, 2-Methyl-1-propanol, 2-Methyl-2-propanol, Benzylalkohol und Phenol ein. Von diesen wird Ethanol bevorzugt. Bei einem Verfahren, das ein herkömmliches metallisches Silicium verwendet, führt die Verwendung eines Alkohols, der eine größere Anzahl an Kohlenstoffatomen enthält, in der Regel zu einer Abnahme in der Ausbeute des resultierenden Tetraalkoxysilans. Jedoch ermöglicht es die Verwendung des Herstellungsverfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung, ein Tetraalkoxysilan mit einer hohen Ausbeute herzustellen.
Die Menge des Alkohols, der verwendet werden soll, beträgt üblicherweise das Einfache oder mehr, vorzugsweise Fünffache oder mehr und stärker bevorzugt 10-Fache oder mehr und gleichzeitig üblicherweise das 10.000-Fache oder weniger, vorzugsweise 5.000-Fache oder weniger und stärker bevorzugt 3.000-Fache oder weniger, im Hinblick auf die Menge an Substanz des verwendeten Siliciumoxids.
Der erste Schritt ist ein Schritt der Umsetzung eines Alkohols mit einem Siliciumoxid und das Siliciumoxid, wie es hierin verwendet wird, bezieht sich auf eine Verbindung, die als konstituierende Hauptelemente ein Siliciumatom (Si) und ein Sauerstoffatom (O) enthält. Mit anderen Worten, das Siliciumoxid kann ein Siliciummonoxid (SiO), Siliciumdioxid (SiO2) oder ein Verbundoxid mit einem anderen Metall, wie Zeolith, sein.
Spezifische Beispiele für das Siliciumoxid schließen natürliche Mineralien, wie Quarzit, Siliciumdioxidsand, Diatomeenerde und Quarz; gebrannte Asche von Silicium enthaltenden Pflanzen; vulkanische Asche; Silikate; Kieselgele, die sich von Silikasolen ableiten; Quarzstaub; Siliciumdioxid-Aluminiumoxid; und Zeolithe ein.
Der erste Schritt wird in einem Reaktor durchgeführt, dessen Temperatur (T₁) innerhalb des Bereichs von 200 °C < T₁ < 300 °C geregelt ist. Die Temperatur (T₁) ist vorzugsweise 205 °C oder höher und stärker bevorzugt 210 °C oder höher. Im Fall der Verwendung von Ethanol als einem Alkohol-Ausgangsmaterial ist die Temperatur (T₁) noch stärker bevorzugt 240 °C oder höher und gleichzeitig ist die Temperatur (T₁) vorzugsweise 280 °C oder niedriger und stärker bevorzugt 260 °C oder niedriger. Wenn die Temperatur (T₁) innerhalb des vorstehend beschriebenen Bereichs liegt, kann ein Tetraalkoxysilan mit einer höheren Ausbeute hergestellt werden.
Die Temperatur (T₁) kann durch Erhitzen der äußeren Oberfläche des Reaktors unter Verwendung einer Heizvorrichtung oder dergleichen; Zirkulieren Lassen von Wasser mit konstanter Temperatur oder Öl mit konstanter Temperatur um die äußere Oberfläche des Reaktors herum; oder dergleichen geregelt werden.
Der erste Schritt wird vorzugsweise in Gegenwart einer Alkalimetallverbindung und/oder einer Erdalkalimetallverbindung durchgeführt. Wenn der erste Schritt in Gegenwart einer Alkalimetallverbindung und/oder einer Erdalkalimetallverbindung durchgeführt wird, wird die Spaltung einer Silicium-Sauerstoff-Bindung in dem Siliciumoxid erleichtert, wodurch die Herstellung eines Tetraalkoxysilans mit einer höheren Ausbeute ermöglicht wird.
Beispiele für das Alkalimetall und das Erdalkalimetall in der Alkalimetallverbindung und der Erdalkalimetallverbindung schließen Lithium (Li), Natrium (Na), Magnesium (Mg), Kalium (K), Calcium (Ca) und Cäsium (Cs) ein. Beispiele für Gegenionen schließen Hydroxide, Halogenide, Oxide, Carbonate, Bicarbonate, Alkoxide, Silikate, Aluminate, Phosphate, Salze organischer Säuren, Sulfate und Nitrate ein. Von diesen werden Hydroxide, Halogenide, Carbonate und Bicarbonate bevorzugt und werden Alkalimetallhydroxide, Alkalimetallhalogenide, Alkalimetallcarbonate und Alkalimetallbicarbonate stärker bevorzugt.
Spezifische Beispiele für die Alkalimetallverbindung und die Erdalkalimetallverbindung schließen Lithiumhydroxid, Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Calciumhydroxid, Cäsiumhydroxid, Lithiumcarbonat, Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat, Cäsiumcarbonat, Natriumfluorid, Kaliumfluorid und Cäsiumfluorid ein. Die Alkalimetallverbindung und die Erdalkalimetallverbindung können nicht nur als eine Art, sondern auch in Kombination von zwei oder mehr Arten davon verwendet werden.
Die Gesamtmenge an der Alkalimetallverbindung und der Erdalkalimetallverbindung ist üblicherweise 0,0001 mol oder mehr und vorzugsweise 0,001 mol oder mehr und gleichzeitig üblicherweise 20 mol oder weniger und vorzugsweise 10 mol oder weniger im Hinblick auf 1 mol des Siliciumoxids (im Fall von Siliciumdioxid). Wenn die Gesamtmenge innerhalb des vorstehend beschriebenen Bereichs liegt, kann ein Tetraalkoxysilan mit einer höheren Ausbeute hergestellt werden.
Andere Reaktionsbedingungen als die Temperatur (T₁) im ersten Schritt sind nicht besonders begrenzt und können, wie es passend ist, in Abhängigkeit vom Zweck ausgewählt werden.
Der erste Schritt wird bei einem Druck (P) von üblicherweise 0,1 MPa oder mehr, vorzugsweise 1,0 MPa oder mehr und stärker bevorzugt 2,8 MPa oder mehr und gleichzeitig üblicherweise 60 MPa oder weniger, vorzugsweise 30 MPa oder weniger und stärker bevorzugt 20 MPa oder weniger durchgeführt.
Wenn der Druck (P) innerhalb des vorstehend beschriebenen Bereichs liegt, kann ein Tetraalkoxysilan mit einer höheren Ausbeute hergestellt werden.
(Zweiter Schritt)
Der zweite Schritt ist ein Schritt des Inkontaktbringens einer verdampften Komponente des im ersten Schritt erhaltenen Reaktionsgemischs mit einem Molekularsieb. Das Molekularsieb ist nicht besonders begrenzt und ein beliebiges Material kann verwendet werden, solange das Material als ein Sieb für Moleküle fungiert und eine entwässernde Wirkung zeigt, indem es Wasser in seinen Poren absorbiert. Poröse Zeolithe vom Typ A und Typ X, wie 3A, 4A, 5A und 13X, können vorzugsweise verwendet werden. Von diesen ist das Molekularsieb stärker bevorzugt 3A und 4A und besonders bevorzugt 3A. Wenn ein Molekularsieb 3A verwendet wird, ist es möglich, selektiv Wasser zu entfernen, und ein Tetraalkoxysilan kann mit einer höheren Ausbeute hergestellt werden.
Der zweite Schritt wird in einem Behälter durchgeführt, dessen Temperatur (T₃) innerhalb des Bereichs von 10 °C ≤ T₃ ≤ 150 °C geregelt ist und der das darin bereitgestellte Molekularsieb einschließt. Die Temperatur (T₃) ist vorzugsweise 30 °C oder höher und stärker bevorzugt 40 °C oder höher und gleichzeitig vorzugsweise 80 °C oder niedriger und stärker bevorzugt 60 °C oder niedriger. Wenn die Temperatur (T₃) innerhalb des vorstehend beschriebenen Bereichs liegt, kann ein Tetraalkoxysilan mit einer höheren Ausbeute hergestellt werden.
Die Temperatur (T₃) kann durch Erhitzen der äußeren Oberfläche des Behälters unter Verwendung einer Heizvorrichtung oder dergleichen; unter Verwendung der Wärme im ersten Schritt; Zirkulieren Lassen von Wasser mit konstanter Temperatur oder Öl mit konstanter Temperatur um die äußere Oberfläche des Behälters herum; oder dergleichen geregelt werden.
Das Gerät, das bei dem Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung verwendet werden soll, kann beispielsweise das Gerät sein, das in 1 gezeigt wird. Eine spezifische Beschreibung wird nachstehend unter Bezugnahme auf das Gerät, das in 1 gezeigt wird, angegeben werden.
Ein Gerät 101, das in 1 gezeigt wird, hat eine Konfiguration, die einen Reaktor 106, in dem der erste Schritt durchgeführt wird; einen Behälter 107, der ein darin bereitgestelltes Molekularsieb 105 einschließt und in dem der zweite Schritt durchgeführt wird; einen nach außen gerichteten Strömungsweg 108, um zu ermöglichen, dass sich eine verdampfte Komponente 104 vom Reaktor 106 zum Behälter 107 bewegt; und einen nach innen gerichteten Strömungsweg 109, um zu ermöglichen, dass sich eine Komponente, die mit dem Molekularsieb 105 in Kontakt gebracht wurde, vom Behälter 107 zum Reaktor 106 bewegt, einschließt. Ein Alkohol 102, ein Siliciumoxid 103 und eine Alkalimetallverbindung und dergleichen werden in den Reaktor 106 eingeführt und die Temperatur (T₁) wird innerhalb des Bereichs von 200 °C < T₁ < 300 °C geregelt. Auf diese Art und Weise wird der erste Schritt durchgeführt. Die verdampfte Komponente 104 des im ersten Schritt erhaltenen Reaktionsgemischs wird dann in den Behälter 107 durch den nach außen gerichteten Strömungsweg 108 eingeführt und eine Komponente, die mit dem Molekularsieb 105 in Kontakt gebracht wurde, bewegt sich durch den nach innen gerichteten Strömungsweg 109 in den Reaktor 106 zurück. Die Temperatur (T₃) wird innerhalb des Bereichs von 10 °C ≤ T₃ ≤ 150°C geregelt und die verdampfte Komponente 104 wird mit dem Molekularsieb 105 im Behälter 107 in Kontakt gebracht. Auf diese Art und Weise wird der zweite Schritt durchgeführt. Auf Grund der Differenz zwischen der Temperatur (T₁) und der Temperatur (T₃) und als ein Ergebnis davon, dass die Temperatur (T₂) des nach außen gerichteten Strömungswegs 108 innerhalb des Bereichs von 190 °C ≤ T₂ ≤ 300 °C geregelt ist, bewegt sich die verdampfte Komponente 104 effizient vom Reaktor 106 zum Behälter 107 und bewegt sich eine Komponente, die mit dem Molekularsieb 105 in Kontakt gebracht wurde, effizient vom Behälter 107 zum Reaktor 106 ohne die Verwendung eines Trägergases, eines Kompressors oder dergleichen wegen der Differenz in der Temperatur und/oder der Differenz im Druck innerhalb des Reaktionssystems.
Die Temperatur (T₂) ist vorzugsweise 200 °C oder höher und stärker bevorzugt 210 °C oder höher und gleichzeitig vorzugsweise 290 °C oder niedriger und stärker bevorzugt 280 °C oder niedriger. Wenn die Temperatur (T₂) innerhalb des vorstehend beschriebenen Bereichs liegt, können sich die verdampfte Komponente und dergleichen effizienter bewegen. Die Temperatur (T₂) kann gleich wie die Temperatur (T₁) sein oder kann eine höhere oder niedrigere Temperatur als die Temperatur (T₁) sein. Die Temperatur (T₂) liegt vorzugsweise innerhalb des Bereichs von (T₁) ± 50 °C und stärker bevorzugt innerhalb des Bereichs von (T₁) ± 35 °C. Unter dem Gesichtspunkt der Verbesserung der Ausbeute ist die Temperatur (T₂) vorzugsweise höher als die Temperatur (T₁). Wenn die Temperaturen (T₁) und (T₂) so eingestellt werden, dass T₂ > T₁ ist, können Einsparung von Energie und eine Verbesserung in der Ausbeute als ein Ergebnis einer Abnahme in der Temperatur (T₁) erreicht werden.
Die Temperatur (T₂) kann durch Erhitzen der äußeren Oberfläche des Behälters unter Verwendung einer Heizvorrichtung oder dergleichen; unter Verwendung der Wärme im ersten Schritt; Zirkulieren Lassen von Wasser mit konstanter Temperatur oder Öl mit konstanter Temperatur um die äußere Oberfläche des Behälters herum; oder dergleichen geregelt werden.
Die Temperatur des nach innen gerichteten Strömungswegs ist gleich wie die Temperatur (T₃) und ist üblicherweise 10 °C oder höher, vorzugsweise 40 °C oder höher und stärker bevorzugt 60 °C oder höher und gleichzeitig üblicherweise 150 °C oder niedriger, vorzugsweise 100 °C oder niedriger und stärker bevorzugt 80 °C oder niedriger.
Der zweite Schritt ist ein Schritt des Inkontaktbringens der verdampften Komponente des im ersten Schritt erhaltenen Reaktionsgemischs mit einem Molekularsieb und das Reaktionsgemisch enthält vorzugsweise keine Verbindung zur Durchführung einer azeotropen Destillation (hierin nachstehend manchmal als „Verbindung zur azeotropen Destillation“ abgekürzt) und dergleichen. Da das Reaktionsgemisch, das einen Alkohol und Wasser, das als ein Nebenprodukt erzeugt wurde, enthält, ein azeotropes Gemisch sein kann, kann die Zugabe einer Verbindung zur azeotropen Destillation, wie Benzol oder Xylol, auch in Betracht gezogen werden. Jedoch ist es bei dem Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung möglich, ein Tetraalkoxysilan mit einer hohen Ausbeute ohne Verwendung einer Verbindung zur azeotropen Destillation herzustellen. Ferner kann die Verwendung einer Verbindung zur azeotropen Destillation die Reinigung des resultierenden Tetraalkoxysilans bis zu einer hohen Reinheit stören und es wird bevorzugt, dass das Reaktionsgemisch keine Verbindung zur azeotropen Destillation enthält.
BEISPIELE
Die vorliegende Erfindung wird nun spezifischer unter Bezug auf die Beispiele beschrieben werden. Jedoch kann die vorliegende Erfindung, wie es passend ist, modifiziert werden, solange nicht vom Kern der vorliegenden Erfindung abgewichen wird. Demgemäß sollte der Umfang der vorliegenden Erfindung nicht als durch die spezifischen, nachstehend beschriebenen Beispiele begrenzt angesehen werden.
<Beispiel 1 >
Mit dem oberen Teil eines 200 mL Autoklaven (hergestellt von Nitto Koatsu Co., Ltd.), der aus SUS 316 gemacht und mit einem mechanischen Rührer ausgerüstet war, wurden ein Rohr, das aus SUS 316 gemacht ist und einen Innendurchmesser von 4,6 mm aufweist, wobei das Rohr als der nach außen gerichtete Strömungsweg (entspricht dem Teil, der als 108 in 1 angegeben ist) verwendet werden soll, um die verdampfte Komponente des Reaktionsgemischs sich hindurch bewegen zu lassen, und konfiguriert ist, um mit einer Bandheizvorrichtung erhitzt werden zu können, ebenso wie ein Rohr, das aus SUS 316 gemacht ist und einen Innendurchmesser von 4,6 mm aufweist, wobei das Rohr als der nach innen gerichtete Strömungsweg (entspricht dem Teil, der als 109 in 1 angegeben ist) verwendet werden soll, um eine Komponente, die mit dem Molekularsieb in Kontakt gebracht wurde, sich hindurch bewegen zu lassen, verbunden. Die Temperatur (T₂) in der Rohrleitung des nach außen gerichteten Strömungswegs wurde während der Reaktion auf 249 °C gehalten. Mit diesen Rohren wurde ferner ein 30 ml tragbarer Reaktor (hergestellt von Taiatsu Techno Corporation), der aus SUS gemacht ist und 25 g Molekularsieb 3A (in Form von 2 mm Kügelchen, hergestellt von Merck KGaA) enthält, verbunden. Wasser mit konstanter Temperatur wurde um das Äußere des tragbaren Reaktors herum zirkulieren gelassen, so dass die Temperatur (T₃) des Molekularsiebteils im Inneren des tragbaren Reaktors auf 53 °C gehalten wurde. Eine Menge von 0,9 g Siliciumdioxid (Wako Gel 60N, von 63 bis 212 µm; hergestellt von Wako Pure Chemical Industries, Ltd.), 80 g Ethanol und 0,008 g Kaliumhydroxid wurden in den Autoklaven eingeführt. Nachfolgend wurde ein Argongas aus einem Gaszylinder bei einer Temperatur von 25 °C eingespeist, um den Autoklaven derart zu füllen, dass der Druck darin, wie von einem Druckmessgerät angezeigt (PGC-50M-MG10; hergestellt von Swagelok Company), 0,75 MPa betrug. Der Autoklav wurde dann 10 Minuten unter Rühren gehalten und verschlossen. Danach wurde der Autoklav auf 240 °C (T₁) erhitzt, während das Innere des Autoklaven bei 500 Upm gerührt wurde, und die Reaktion wurde sechs Stunden lang ablaufen gelassen. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 72,5 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 2>
Ein Tetraethoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 die Temperatur T₂ in der nach außen gerichteten Rohrleitung auf 231 °C eingestellt wurde und die Temperatur T₃ des Molekularsiebteils auf 52 °C eingestellt wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 72,2 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 3>
Ein Tetraethoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 die Temperatur T₂ in der nach außen gerichteten Rohrleitung auf 209 °C eingestellt wurde und die Temperatur T₃ des Molekularsiebteils auf 58 °C eingestellt wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 66,2 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 4>
Ein Tetraethoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 die Reaktionstemperatur T₁ auf 260 °C eingestellt wurde, die Temperatur T₂ in der nach außen gerichteten Rohrleitung auf 264 °C eingestellt wurde und die Temperatur T₃ des Molekularsiebteils auf 66,1 °C eingestellt wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 78,6 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 5>
Ein Tetraethoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 die Reaktionstemperatur T₁ auf 280 °C eingestellt wurde, die Temperatur T₂ in der nach außen gerichteten Rohrleitung auf 284 °C eingestellt wurde und die Temperatur T₃ des Molekularsiebteils auf 57,4 °C eingestellt wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 80,7 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 6>
Ein Tetraalkoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 1,8 g Siliciumdioxid verwendet wurde, 0,16 g Kaliumhydroxid verwendet wurde und 90 g Molekularsieb 3A (in einen 100 mL tragbaren Reaktor eingefüllt, der aus SUS gemacht ist) verwendet wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 79,1 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 7>
Ein Tetraalkoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 1,8 g Siliciumdioxid verwendet wurde, 0,16 g Kaliumhydroxid verwendet wurde und 90 g Molekularsieb 4A (in Form von 2 mm Kügelchen, hergestellt von Merck KGaA) (in einen 100 mL tragbaren Reaktor eingefüllt, der aus SUS gemacht ist) als das Molekularsieb verwendet wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 55,2 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 8>
Ein Tetraalkoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 1,8 g Siliciumdioxid verwendet wurde, 0,17 g Kaliumfluorid an Stelle von Kaliumhydroxid als die Alkalimetallverbindung, die zugegeben werden soll, verwendet wurde und 90 g Molekularsieb 3A (in einen 100 mL tragbaren Reaktor eingefüllt, der aus SUS gemacht ist) verwendet wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 91,7 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 9>
Ein Tetraalkoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 1,8 g Siliciumdioxid verwendet wurde, 0,21 g Kaliumcarbonat an Stelle von Kaliumhydroxid als die Alkalimetallverbindung, die zugegeben werden soll, verwendet wurde und 90 g Molekularsieb 3A (in einen 100 mL tragbaren Reaktor eingefüllt, der aus SUS gemacht ist) verwendet wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 79,6 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 10>
Ein Tetraalkoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 1,8 g Siliciumdioxid verwendet wurde, 0,12 g Natriumhydroxid an Stelle von Kaliumhydroxid als die Alkalimetallverbindung, die zugegeben werden soll, verwendet wurde und 90 g Molekularsieb 3A (in einen 100 mL tragbaren Reaktor eingefüllt, der aus SUS gemacht ist) verwendet wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 72,8 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 11 >
Ein Tetraalkoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 1,8 g Siliciumdioxid verwendet wurde, 0,11 g Natriumcarbonat an Stelle von Kaliumhydroxid als die Alkalimetallverbindung, die zugegeben werden soll, verwendet wurde und 90 g Molekularsieb 3A (in einen 100 mL tragbaren Reaktor eingefüllt, der aus SUS gemacht ist) verwendet wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 79,4 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 12>
Ein Tetraalkoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 1,8 g Siliciumdioxid verwendet wurde, 0,49 g Calciumcarbonat an Stelle von Kaliumhydroxid als die Alkalimetallverbindung, die zugegeben werden soll, verwendet wurde und 90 g Molekularsieb 3A (in einen 100 mL tragbaren Reaktor eingefüllt, der aus SUS gemacht ist) verwendet wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 84,1 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 13>
Ein Tetraalkoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 1,8 g Siliciumdioxid verwendet wurde, 90 g Methanol als der Alkohol, der verwendet werden sollte, verwendet wurde, 0,16 g Kaliumhydroxid verwendet wurde, 90 g Molekularsieb 3A (in einen 100 mL tragbaren Reaktor eingefüllt, der aus SUS gemacht ist) verwendet wurde, die Reaktionstemperatur T₁ auf 230 °C eingestellt wurde, die Temperatur T₂ in der nach außen gerichteten Rohrleitung auf 240 °C eingestellt wurde und die Temperatur T₃ des Molekularsiebteils auf 60,0 °C eingestellt wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetramethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 51,0 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Beispiel 14>
Ein Tetraalkoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 1,8 g Siliciumdioxid verwendet wurde, 90 g 1-Propanol als der Alkohol, der verwendet werden sollte, verwendet wurde, 0,16 g Kaliumhydroxid verwendet wurde, 90 g Molekularsieb 3A (in einen 100 mL tragbaren Reaktor eingefüllt, der aus SUS gemacht ist) verwendet wurde, die Reaktionstemperatur T₁ auf 210 °C eingestellt wurde, die Temperatur T₂ in der nach außen gerichteten Rohrleitung auf 210 °C eingestellt wurde und die Temperatur T₃ des Molekularsiebteils auf 60,0 °C eingestellt wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetrapropoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 78,7 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Bezugsbeispiel 1>
Ein Tetraethoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 die Temperatur T₂ in der nach außen gerichteten Rohrleitung auf 246 °C eingestellt wurde, 0 g Molekularsieb verwendet wurde, die Temperatur T₃ des Molekularsiebteils (Innentemperatur des leeren Behälters) auf 65 °C eingestellt wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 20,6 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Vergleichsbeispiel 1>
Ein Tetraethoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 die Temperatur T₂ in der nach außen gerichteten Rohrleitung auf 187 °C eingestellt wurde und die Temperatur T₃ des Molekularsiebteils auf 37 °C eingestellt wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 20,0 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Vergleichsbeispiel 2>
Ein Tetraethoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 die Reaktionstemperatur T₁ auf 180 °C eingestellt wurde, die Temperatur T₂ in der nach außen gerichteten Rohrleitung auf 264 °C eingestellt wurde und die Temperatur T₃ des Molekularsiebteils auf 41 °C eingestellt wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 16,0 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Vergleichsbeispiel 3>
Ein Tetraethoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 die Reaktionstemperatur T₁ auf 200 °C eingestellt wurde, die Temperatur T₂ in der nach außen gerichteten Rohrleitung auf 325 °C eingestellt wurde und die Temperatur T₃ des Molekularsiebteils auf 24 °C eingestellt wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 34,2 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
<Vergleichsbeispiel 4>

Ein Tetraethoxysilan wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, ausgenommen dass in den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 die Temperatur T₂ in der nach außen gerichteten Rohrleitung auf 360 °C eingestellt wurde und die Temperatur T₃ des Molekularsiebteils auf 151,4 °C eingestellt wurde. Die Ausbeute an dem resultierenden Tetraethoxysilan, bezogen auf Siliciumdioxid, betrug 49,9 %. Die Ergebnisse der Reaktion sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Tabelle 1

	T₁	T₂	T₃	P	Molekularsieb		Alkalimetallverbindung / Erdalkalimetallverbindung		Alkohol	Ausbeute
	[□]	[□]	[□]	[MPa]	Typ	[g]	Typ	[g]	Alkohol	[%]
Beispiel 1	240	249	53	5,7	3A	25	KOH	0,008	EtOH	72,5
Beispiel 2	240	231	52	5,8	3A	25	KOH	0,008	EtOH	72,2
Beispiel 3	240	209	58	5,8	3A	25	KOH	0,008	EtOH	66,2
Beispiel 4	260	264	66,1	8,3	3A	25	KOH	0,008	EtOH	78,6
Beispiel 5	280	284	57,4	10,3	3A	25	KOH	0,008	EtOH	80,7
Beispiel 6	240	249	53	5,7	3A	90	KOH	0,16	EtOH	79,1
Beispiel 7	240	249	53	5,7	4A	90	KOH	0,16	EtOH	55,2
Beispiel 8	240	249	53	5,7	3A	90	KF	0,17	EtOH	91,7
Beispiel 9	240	249	53	5,7	3A	90	K₂CO₃	0,21	EtOH	79,6
Beispiel 10	240	249	53	5,7	3A	90	NaOH	0,12	EtOH	72,8
Beispiel 11	240	249	53	5,7	3A	90	Na₂CO₃	0,11	EtOH	79,4
Beispiel 12	240	249	53	5,7	3A	90	Cs₂CO₃	0,49	EtOH	84,1
Beispiel 13	230	240	60	6,7	3A	90	KOH	0,16	MeOH	51,0
Beispiel 14	210	210	60	1,5	3A	90	KOH	0,16	1-PrOH	78,7
Bezugsbeispiel 1	240	246	65	5,9	3A	0	KOH	0,008	EtOH	20,6
Vergleichsbeispiel 1	240	187	37	5,7	3A	25	KOH	0,008	EtOH	20,0
Vergleichsbeispiel 2	180	264	41	1,78	3A	25	KOH	0,008	EtOH	16,0
Vergleichsbeispiel 3	200	325	24	2,7	3A	25	KOH	0,008	EtOH	34,2
Vergleichsbeispiel 4	240	360	151,4	5,9	3A	25	KOH	0,008	EtOH	49,9

Die vorliegende Anmeldung basiert auf der japanischen Patentanmeldung ( japanische Patentanmeldung Nr. 2017-252118 ), eingereicht am 27. Dezember 2017, deren Inhalt hierin durch die Bezugnahme eingeschlossen ist.
INDUSTRIELLE ANWENDBARKEIT
Das Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung ermöglicht eine in hohem Maße effiziente Herstellung eines Tetraalkoxysilans, das als ein Ausgangsmaterial zur Herstellung von verschiedenen Arten von Silanverbindungen, organischen Silikonpolymeren, verschiedenen Arten von Silylierungsmitteln, kolloidalen Siliciumoxiden, Keramiken und dergleichen verwendet wird.
Bezugszeichenliste

101: Gerät, das beim Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung verwendet werden kann
102: Alkohol
103: Siliciumoxid
104: verdampfte Komponente des Reaktionsgemischs
105: Molekularsieb
106: Reaktor zur Durchführung des ersten Schritts
107: Behälter zur Durchführung des zweiten Schritts
108: nach außen gerichteter Strömungsweg, um die verdampfte Komponente des Reaktionsgemischs sich hindurch bewegen zu lassen
109: nach innen gerichteter Strömungsweg, um eine Komponente, die mit dem Molekularsieb in Kontakt gebracht wurde, sich hindurch bewegen zu lassen
110: verbindender Teil, der zwischen dem Behälter zur Durchführung des zweiten Schritts und dem nach außen gerichteten Strömungsweg verbindet

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
Zitierte Patentliteratur

JP 62114991 A [0006]
US 2473260 [0006]
JP 2001114786 A [0006]
JP 3026371 B [0006]
JP 2017088498 A [0006]
JP 2017252118 [0061]

Claims

Ein Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans, wobei das Verfahren umfasst: einen ersten Schritt der Umsetzung eines Alkohols mit einem Siliciumoxid und einen zweiten Schritt des Inkontaktbringens einer verdampften Komponente des im ersten Schritt erhaltenen Reaktionsgemischs mit einem Molekularsieb; wobei: der erste Schritt in einem Reaktor durchgeführt wird, dessen Temperatur (T₁) innerhalb des Bereichs von 200°C < T₁ < 300°C geregelt ist; der zweite Schritt in einem Behälter durchgeführt wird, dessen Temperatur (T₃) innerhalb des Bereichs von 10°C ≤ T₃ ≤ 150°C geregelt ist und der das darin vorgesehene Molekularsieb enthält; die verdampfte Komponente sich vom Reaktor zum Behälter durch einen nach außen gerichteten Strömungsweg bewegt, dessen Temperatur (T₂) innerhalb des Bereichs von 190°C < T₂ < 300°C geregelt ist; und eine Komponente, die mit dem Molekularsieb in Kontakt gebracht wurde, sich vom Behälter zum Reaktor durch einen nach innen gerichteten Strömungsweg bewegt.
Das Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans nach Anspruch 1, wobei der erste Schritt in Gegenwart einer Alkalimetallverbindung und/oder einer Erdalkalimetallverbindung durchgeführt wird.
Das Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans nach Anspruch 2, wobei die Alkalimetallverbindung mindestens eine ist, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus einem Alkalimetallhydroxid, einem Alkalimetallhalogenid, einem Alkalimetallcarbonat und einem Alkalimetallbicarbonat.
Das Verfahren zur Herstellung eines Tetraalkoxysilans nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das Reaktionsgemisch keine Verbindung zur Durchführung einer azeotropen Destillation umfasst.