DE112006001746B4 - Elektrolytmembran und Verfahren zu ihrer Herstellung - Google Patents

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Abstract

Eine Elektrolytmembran (5, 5a) mit unterschiedlichen EW-Werten in verschiedenen Bereichen weist eine Lebensdauer auf, die mit jener einer Elektrolytmembran vergleichbar ist, die aus einer einzigen Art von Ionenaustauschharz hergestellt ist (d.h. in allen ihren Bereichen den gleichen EW-Wert aufweist). Ein Verfahren zur Herstellung einer solchen Elektrolytmembran wird ebenfalls offenbart. Zwei oder mehr Arten von Membranen (1 und 2) mit unterschiedlichen EW-Werten werden derart angeordnet, daß ihre Ränder einander überlappen, und werden dann auf das untere Formteil (11) einer Heißpresse (10) aufgebracht. Ein oberes Formteil (12) wird näher an das untere Formteil (11) heranbewegt, um die Membranen (1 und 2) aus Ionenaustauschharz zu pressen, während wenigstens ihr überlappender Bereich beheizt wird, wodurch im Überlappungsbereich (3) die jeweiligen Ionenaustauschharze verschmolzen und zu einem Stück vereinigt werden. Die einander benachbarten Membranen aus Ionenaustauschharz werden so miteinander in stabiler Weise zu einem Stück vereinigt und bilden so eine Elektrolytmembran (5).

Description

  • TECHNISCHES GEBIET
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Elektrolytmembran zur Anwendung in einer Brennstoffzelle und ein Verfahren zur Herstellung der Elektrolytmembran.
  • STAND DER TECHNIK
  • Als eine Bauform einer Brennstoffzelle ist eine Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzelle (PEFC) bekannt. Die Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzelle umfaßt, wie in 8 gezeigt, eine Membran-Elektrode-Anordnung (MEA) 15 als Hauptkomponente. Die Membran-Elektrode-Anordnung 15 ist zwischen einem einen Brennstoff-(Wasserstoff)-Kanal aufweisenden Separator 14 und einem weiteren, einen Luft-Gaskanal aufweisenden Separator 14 angeordnet, um eine einzelne Brennstoffzelle 20 zu bilden, die als Einzelzelle bezeichnet wird. Die Membran-Elektroden-Anordnung 15 umfaßt eine Elektrolyt-Membran 5, die eine Elektronenaustauschmembran ist. Auf einer Seite der Elektrolytmembran 5 ist eine Anodenseiten-Elektrode (Katalysatorschicht) 12a und eine Diffusionsschicht 13a gestapelt. Auf der anderen Seite sind eine Kathodenseiten-Anode (Katalysatorschicht) 12b und eine Diffusionsschicht 13b gestapelt.
  • Zur Elektrizitätserzeugung findet, wenn dem Kathodenseiten-Separator Luft zugeführt wird und dem Anodenseiten-Separator Brennstoff (Wasserstoff), eine Reaktion H2 → 2H+ + 2e- an der Anode statt und eine Reaktion ½ O2+2H+ e- + → H2O auf der Kathodenseite. Das Ausmaß solcher chemischen Reaktionen sollte wünschenswerter Weise unabhängig von ihrem Ort in den Elektroden sein. Weil sich jedoch die Konzentration der Gase (H2, O2) mit fortschreitender Reaktion zwischen Eingangs- und Ausgangsseite verändert, wird die Elektrizitätsverteilung unvermeidlich ungleichmäßig, wenn die Ionenleitfähigkeit der Elektrolytmembran über ihre gesamte Oberfläche gleich ist.
  • Die Größe der Ionenleitfähigkeit wird im allgemeinen durch das Äquivalentgewicht (EW-Wert = equivalent weight value) ausgedrückt, wobei eine Elektrolytmembran mit einem hohen EW-Wert eine niedrige Ionenleitfähigkeit besitzt, während eine Elektrolytmembran mit einem niedrigen EW-Wert eine hohe Ionenleitfähigkeit besitzt. Bei einer Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzelle wird typischerweise eine Elektrolytmembran mit einem EW-Wert kleiner als 1500 verwendet. Um das vorstehende Problem zu überwinden, d.h. die Verteilung der Elektrizitätserzeugung auf der Elektrodenoberfläche so gleichförmig wie möglich zu gestalten, schlagen das Patentdokument 1 und das Patentdokument 2 beispielsweise vor, Ionenaustauschharze mit unterschiedlichen EW-Werten als Elektrode oder Katalysator an der Gaseintrittsseite und der Gasaustrittsseite zu verwenden.
  • Bei der im Patentdokument 1 beschriebenen Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzelle werden Flüssigkeiten mit dispergiertem Katalysator präpariert, wobei zwei Ionenaustauschharze mit unterschiedlicher Ionenaustauschkapazität verwendet werden. Die beiden Flüssigkeiten mit dispergiertem Katalysator werden auf unterschiedliche Bereiche zur Bildung einer Elektrodenoberfläche derart aufgebracht, daß die Elektronenaustauschkapazität des Ionenaustauschharzes an der Austrittsseite der Sauerstoffelektrode kleiner wird als die Ionenaustauschkapazität des Ionenaustauschharzes an der Gaseintrittsseite. Und zwar wird bei der Ausbildung einer Einzelzelle der EW-Wert des Ionenausauschharzes auf der Gaseintrittsseite hoch gemacht, während der EW-Wert des Ionenausauschharzes auf der Austrittsseite niedrig gemacht wird. Das Patentdokument 2 offenbart eine ähnliche Technik, durch die zwei mit Ionenaustauschharzen hergestellte Arten einer schlickerartigen, Katalysatorpulver enthaltenden Lösung, die unterschiedliche EW-Werte aufweisen, getrennt zur Bildung einer Elektrode aufgetragen werden.
    • Patentdokument 1: Japanische Patentveröffentlichung (Kokai) JP 2001 - 196 067 A
    • Patentdokument 2: Japanische Patentveröffentlichung (Kokai) JP 2002 - 164 057 A
  • OFFENBARUNG DER ERFINDUNG
  • Beim vorstehend erwähnten Fall, bei dem die aus Ionenaustauschharzen hergestellten, unterschiedliche EW-Werte aufweisenden Lösungen zur Herstellung einer Elektrodenoberfläche in verschiedenen Bereichen aufgetragen werden, verursacht die Bindung eine einfache Trennflächenverbindung, die keine ausreichende Bindekraft zur Verfügung stellen kann. Ionenaustauschharze mit verschiedenen EW-Werten sind auch Gegenstand eines Aufquellens oder von Zusammenziehungen in unterschiedlichem Ausmaß, verursacht durch eine elektrochemische Reaktion oder eine Temperaturänderung während der Elektrizitätserzeugung. Als Ergebnis besteht im Verbindungsbereich der Trennflächen eine Neigung zum Aufsplittern und Einreißen im Laufe der Elektrizitätserzeugung. Somit ist es schwierig, mit der obigen Technik eine Brennstoffzelle zu erhalten, die eine ausreichende Lebensdauer aufweist.
  • Durch Herstellung einer Elektrolytmembran durch aufeinanderfolgende Anordnung von zwei oder mehr Ionenaustauschharzen mit unterschiedlichen EW-Werten wird es im Vergleich mit einer mit einer einzigen Art eines Ionenaustauschharzes hergestellten Elektrolytmembran möglich, eine gleichförmigere Verteilung der Elektrizitätserzeugung zu erhalten. Jedoch ist, wie oben erwähnt, die durch Anordnung von zwei oder mehr Arten von Ionenaustauschharzen durch Überziehen (Aufgießen) hergestellte Elektrolytmembran dem Aufsplittern und Einreißen im Verbindungsbereich der Trennflächen ausgesetzt, wodurch sie als Elektrolytmembran keine ausreichende Lebensdauer aufweist.
  • JP 2000-260 443 A beschreibt Elektrolytmembranen, die Ionenaustauschgruppen enthalten. Diese Membranen können durch poröse Verstärkungsmembranen stabilisiert sein.
  • In DE 26 30 584 A1 wird eine Elektrolytmembran beschrieben, die durch poröse Verstärkungsmaterialien laminiert ist.
  • DE 2 057 802 A betrifft ein Verfahren zum Verbinden von Oberflächen, wobei poröse Verstärkungsmembranen unter Druck und Temperatur mit PTFE-Membranen imprägniert werden.
  • In Anbetracht des Vorstehenden, ist es eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine Elektrolytmembran und ein Verfahren zu deren Herstellung zu schaffen, bei welcher die Elektrolytmembran in verschiedenen Bereichen unterschiedliche EW-Werte aufweist, was es ermöglicht, eine hocheffiziente Brennstoffzelle (Membran-Elektrode-Anordnung) zu schaffen, bei der die Verteilung der Elektrizitätserzeugung auf der Elektrodenoberfläche im wesentlichen gleichförmig ist, wobei die Elektrolytmembran eine Lebensdauer aufweist, die mit jener einer aus nur einer einzigen Art von Ionenaustauschharz hergestellten Elektrolytmembran (d.h. einer Elektrolytmembran, die in allen Bereichen den gleichen EW-Wert aufweist) vergleichbar ist.
  • Die vorliegende Erfindung schafft eine Elektrolytmembran umfassend zwei oder mehr Arten von Membranen aus Ionenaustauschharz mit unterschiedlichen EW-Werten, die aufeinanderfolgend angeordnet sind. Zwischen benachbarten Membranen ist ein Bereich ausgebildet, in dem die entsprechenden Ionenaustauschharze der Membranen vermischt sind, um die beiden Membranen zu einem Stück zu verbinden.
  • Die vorstehend erwähnte Elektrolytmembran umfaßt den Bereich zwischen den benachbarten Membranen, in dem die entsprechenden Ionenaustauschharze in geschmolzenem Zustand gemischt werden. In diesem Bereich werden die entsprechenden Ionenaustauschharze physikalisch und nicht chemisch gemischt, d.h. die Molekülketten, aus denen die entsprechenden Harze bestehen, sind zu einem Stück verknüpft. Ihre Bindung ist deshalb stark und stabil. Somit kann die Möglichkeit irgendwelchen Aufquellens oder von Zusammenziehungen, die während des Verfahrens zur Elektrizitätserzeugung auftreten könnten und Abblättern, Aufspringen oder Einreißen im gemischten Bereich (Verbindungsbereich) verursachen können, minimiert werden, so daß eine sehr langlebige Elektrolytmembran geschaffen wird.
  • Eine geeignete Breite des gemischten Bereichs der Elektrolytmembran wird bestimmt durch Berücksichtigung der Dicke der Elektrolytmembran, der erwarteten Durchführung der von der Brennstoffzelle unter Benutzung der Elektrolytmembran bewirkten Elektrizitätserzeugung, der erwarteten Lebensdauer, und so weiter. Bei einer normalen Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzelle kann eine Breite in der Größenordnung von einigen Millimetern (10 bis 4 mm) in ausreichendem Maße das erwünschte Ergebnis liefern. Falls die Breite des gemischten Bereichs 10 mm überschreitet, können beispielsweise Probleme wie die Bildung von Runzeln oder Oberflächenunregelmäßigkeiten aufgrund des Übermaßes des gemischten Bereichs auftreten. Andererseits kann, falls die Breite geringer ist als 4 mm, beispielsweise eine ausreichende Integration in der Verbindungszone verfehlt werden.
  • Die Elektrolytmembran der vorliegenden Erfindung kann entweder Membranen aus Ionenaustauschharz allein umfassen oder eine poröse Verstärkungsmembran imprägniert mit Membranen aus Ionenaustauschharz. Das Ionenaustauschharz kann ein Elektrolytmaterial umfassen, wie es in einer konventionellen Elektrolytmembran für Brennstoffzellen benutzt wird. Die Verstärkungsmembran kann eine poröse Verstärkungsmembran umfassen, wie sie konventionell bei Elektrolytmembranen benutzt wird, insbesondere umfaßt sie jedoch vorzugsweise eine poröse PTFE-Membran.
  • Bei der Elektrolytmembran nach der vorliegenden Erfindung können die beiden Arten von Membranen aus Ionenaustauschharz mit unterschiedlichen EW-Werten aufeinanderfolgend und ein Stück bildend miteinander verbunden werden. Im letzteren Falle werden beim Zusammenbau zur Brennstoffzelle die Membranen aus Ionenaustauschharz derart angeordnet, daß ihre EW-Werte von stromauf nach stromab der Gasströmung (insbesondere der Strömung des Oxidantgases) allmählich abnehmen.
  • Die vorliegende Erfindung schafft auch ein Verfahren zur Herstellung einer Elektrolytmembran, die zwei oder mehr Arten von aus Ionenaustauschharz bestehenden Membranen mit unterschiedlichen EW-Werten umfaßt, die aufeinanderfolgend angeordnet sind, wobei das Verfahren folgende Schritte umfaßt:
    • Anordnen benachbarter Membranen aus Ionenaustauschharz mit unterschiedlichen EW-Werten derart, daß sich die Ränder der Membranen überlappen; und
    • Verbinden benachbarter Membranen aus Ionenaustauschharz durch Beheizen und Pressen wenigstens im überlappenden Bereich, um die Ionenaustauschharze wenigstens in ihrem überlappenden Bereich zu schmelzen und zu mischen.
  • Die Membran aus Ionenaustauschharz als Ausgangsmaterial kann eine durch ein bekanntes Herstellungsverfahren erzeugte Membran aus Ionenaustauschharz sein. Die Membranen aus Ionenaustauschharz werden auf einer Heißpresse oder dergleichen derart angeordnet, daß ihre Ränder einander auf einer Breite in der Größenordnung von einigen Millimetern überlappen. Die Membranen aus Ionenaustauschharz werden derart beheizt, daß wenigstens ihre Überlappungsbereiche geschmolzen sind, wenn sie gepreßt werden. Dabei können auch die gesamten Oberflächen der positionierten Membranen aus Ionenaustauschharz beheizt und gepreßt werden. Auf diese Weise werden in dem Überlappungsbereich der einander benachbarten Membranen aus Ionenaustauschharz die entsprechenden Ionenaustauschharze im geschmolzenen Zustand gemischt und - wie oben erwähnt - physikalisch so gemischt, daß die Molekülketten der jeweiligen Harze miteinander zu einem Teil verknüpft werden. Dadurch kann eine sehr feste und stabile Bindung zwischen den benachbarten Membranen aus Ionenaustauschharz erhalten werden, und damit eine Elektrolytmembran mit sehr langer Lebensdauer.
  • Die vorliegende Erfindung umfaßt weiter ein Verfahren zur Herstellung einer Elektrolytmembran, die zwei oder mehr Arten von aus Ionenaustauschharz bestehenden Membranen mit unterschiedlichen EW-Werten umfaßt, die aufeinanderfolgend angeordnet sind, wobei die Elektrolytmembran weiter eine poröse Verstärkungsmembran umfaßt und das Verfahren folgende Schritte umfaßt:
    • Anordnung der zwei oder mehr Arten von Membranen aus Ionenaustauschharz mit unterschiedlichen EW-Werten auf einer oder beiden Seiten der porösen Verstärkungsmembran derart, daß ihre Ränder einander überlappen; und
    • Einbinden der benachbarten Membranen aus Ionenaustauschharz in die poröse Verstärkungsmembran zu einem Stück durch Beheizen und Pressen der angeordneten Membran aus Ionenaustauschharz derart, daß die Ionenaustauschharze der Membranen aus Ionenaustauschharz geschmolzen werden, während zugleich die poröse Verstärkungsmembran damit imprägniert wird, um einen Bereich auszubilden, in dem die zwei Arten von Ionenaustauschharzen mit unterschiedlichen EW-Werten vermischt werden.
  • Bei diesem Herstellungsverfahren kann eine festere Elektrolytmembran erhal¬ten werden, die im Inneren eine poröse Verstärkungsmembran enthält. Bei diesem Her-stellungsverfahren imprägnieren die aufgeheizten Membranen aus Ionenaustauschharz im völlig geschmolzenen Zustand die poröse Verstärkungsmembran.
  • Figurenliste
    • 1a und 1b zeigen schematisch ein Verfahren zur Herstellung einer Elektrolytmembran gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, wobei die Herstellungsschritte dargestellt sind. 1a zeigt den Zustand vor einer Druckausübung und 1b den Zustand nach einer Druckausübung.
    • 2 zeigt schematisch eine durch das in 1 dargestellte Verfahren hergestellte Elektrolytmembran.
    • 3a und 3b zeigen schematisch ein Verfahren zur Herstellung einer Elektrolytmembran gemäß einer zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, wobei die Herstellungsschritte dargestellt sind. 3a zeigt den Zustand vor einer Druckausübung und 3b den Zustand nach einer Druckausübung.
    • 4 zeigt schematisch eine durch das in 3 dargestellte Verfahren hergestellte Elektrolytmembran.
    • 5 zeigt schematisch eine die erfindungsgemäße Elektrolytmembran enthaltende Einzelzelle.
    • 6a und 6b sind Zeichnungen zur Beschreibung von Einzelzellen nach anderen Ausführungsformen der Erfindung und die Gestalt der darin benutzten Elektrolytmembranen.
    • 7 zeigt ein Schaubild, in welchem die erfindungsgemäße Elektrolytmembran mit einer herkömmlichen Elektrolytmembran auf der Basis des Fenton's Test verglichen wird, der eine der Methoden zur Bewertung von Elektrolytmembranen darstellt.
    • 8 zeigt schematisch ein Beispiel einer Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzelle (Einzelzelle).
  • In den Zeichnungen bezeichnen die Bezugszahlen folgendes: 1 ... Membran aus einem ersten Ionenaustauschharz; 2 ... Membran aus einem zweiten Ionenaustauschharz; 3 ... Bereich in dem sich die Ionenaustauschharze mit unterschiedlichen EW-Werten vermischt haben; 6... poröse Verstärkungsmembran; 7 ... Stapel mit Membranen aus Ionenaustauschharz und einer porösen Verstärkungsmembran; 8 ... Membran aus einem dritten Ionenaustauschharz; 10 ... Heißpresse; 11 ... unteres Formteil; 12 ... oberes Formteil; 20 ... Brennstoffzelle (Einzelzelle).
  • BESTE WEISE ZUR AUSFÜHRUNG DER ERFINDUNG
  • Nachfolgend wird die vorliegende Erfindung anhand von Ausführungsbeispielen unter Bezugnahme auf die Zeichnungen beschrieben.
  • Die 1 zeigt eine erste Ausführungsform, bei der eine Membran 1 aus einem ersten Ionenaustauschharz mit einem EW-Wert von 1100 und eine Membran 2 aus einem zweiten Ionenaustauschharz mit einem EW-Wert von 900, beispielsweise, zu einer Elektrolytmembran 5 verbunden werden. Bei diesem Beispiel werden die erste und die zweite Membran 1 und 2 aus Ionenaustauschharz auf dem unteren Formteil 11 einer Heißpresse 10 derart angeordnet, daß sich ihre Ränder gegenseitig auf einer Breite von gerade einmal 5 bis 10 µm überdecken ( 1a).
  • Nachdem die Membranen derart angeordnet sind, wird die Heißpresse auf 130°C bis 280°C aufgeheizt und dann werden das untere Formteil 11 und das obere Formteil 12 näher zueinander bewegt, um unter Druck die erste und die zweite Membran 1 und 2 aus Ionenaustauschharz zu schmelzen (Fig. lb). Als Ergebnis werden die einander überlappenden Bereiche der Membranen aus Ionenaustauschharz kombiniert, wobei ihre Ionenaustauschharze in einem geschmolzenen Zustand sind, was dazu führt, daß sich der in 1b gezeigte Bereich 3 ausbildet, in dem sich die Ionenaustauschharze mit unterschiedlichen EW-Werten miteinander vermischen. In diesem Bereich 3 vermischen sich das Ionenaustauschharz mit dem EW-Wert 1100 und das Ionenaustauschharz mit dem EW-Wert 900 physikalisch und nicht chemisch, wobei die Molekülketten der entsprechenden Harze ineinandergreifen und ein Bereich entsteht, in dem keine Trennflächenbindung vorhanden ist.
  • Nach der Abkühlung wird die so zu einem Stück verbundene Elektrolytmembran 5 aus der Heißpresse entnommen. Wie oben erwähnt, sind im Bereich 3 die Molekülketten, aus denen die Ionenaustauschharze bestehen, miteinander zu einem Stück verknüpft, so daß ihre Bindung extrem stark und stabil ist. Die Elektrolytmembran 5 wird dann einem konventionell bekannten Schritt unterzogen, ein Elektrolytpolymer mit einer Ionenaustauscheigenschaft zu versehen um eine in Brennstoffzellen benutzte Elektrolytmembran zu erhalten. Obwohl in den Zeichnungen nicht dargestellt, kann die Membran 5 auch dadurch hergestellt werden, das das Beheizungs- und das Preßverbindungsverfahren nur im Überlappungsbereich der ersten und der zweiten Membran 1 und 2 aus Ionenaustauschharz ausgeführt wird.
  • Die 3 zeigt eine zweite Ausführungsform, bei der eine eine poröse Verstärkungsmembran 6 aufweisende Elektrolytmembran 5a hergestellt wird. Die poröse Verstärkungsmembran 6, die eine poröse Verstärkungsmembran sein kann, wie sie in herkömmlichen Elektrolytmembranen benutzt wird, ist beispielsweise eine poröse PTFE-Membran. Beim dargestellten Beispiel werden die gleiche erste Membran 1 und gleiche zweite Membran 2 aus Ionenaustauschharz, wie die in den 1 und 2 gezeigten, auf einer unteren Oberfläche und einer oberen Oberfläche der porösen Verstärkungsmembran 6 angeordnet. Die Ränder der ersten Membran 1 aus Ionenaustauschharz und der zweiten Membran 2 aus Ionenaustauschharz sind ebenfalls übereinander angeordnet und überlappen sich mehrere Millimeter.
  • Ein sich daraus ergebender Stapel 7 wird auf ein unteres Formteil 11 einer Heißpresse 10 gelegt (3a) und die Heißpresse 10 wird in ähnlicher Weise auf 130°C bis 280°C aufgeheizt. Das untere Formteil 11 und das obere Formteil 12 werden dann näher zueinander bewegt, um die erste und die zweite Membran 1 und 2 aus Ionenaustauschharz zu schmelzen, während derart Druck ausgeübt wird, daß die poröse Verstärkungsmembran 6 nicht zerdrückt wird (3b). Als Ergebnis dringen die ersten Membranen 1 aus Ionenaustauschharz und die zweiten Membranen 2 aus Ionenaustauschharz von oben und unten in die poröse Verstärkungsmembran 6 ein und imprägnieren so die poröse Verstärkungsmembran 6, während die überlappenden Abschnitte wie im Falle der 1 verschmolzen werden. Somit wird, wie in Fg.3b gezeigt, in (und auf der Oberfläche) der porösen Verstärkungsmembran 6 ein Bereich 3 ausgebildet, in dem die entsprechenden, unterschiedliche EW-Werte aufweisenden Ionenaustauschharze in der gleichen Weise wie in 1 vermischt werden. Die so gebildete Elektrolytmembran 5a kann dem vorstehend erwähnten Verfahren unterzogen werden, um einem Elektrolytpolymer bei Bedarf eine Ionenaustauschfähigkeit zu verschaffen, wodurch eine Elektrolytmembran für die Verwendung in Brennstoffzellen erhalten wird.
  • Obwohl es in den Zeichnungen nicht gezeigt ist, ist es möglich, eine ähnliche Elektrolytmembran 5a herzustellen durch Positionierung der ersten Membran 1 aus Ionenaustauschharz und der zweiten Membran 2 aus Ionenaustauschharz allein auf entweder der oberen Oberfläche oder der unteren Oberfläche der porösen Verstärkungsmembran 6 und Einstellung der Filmdicke.
  • Weil bei der vorliegenden Ausführungsform die erste Membran 1 aus Ionenaustauschharz und die zweite Membran aus Ionenaustauschharz als Ganzes schmelzen, wenn sie die poröse Verstärkungsmembran imprägnieren, wird empfohlen, daß die Membran aus Ionenaustauschharz als Ausgangsmaterial aus einer Polymerelektrolytpolymermembran mit großer thermischer Festigkeit gebildet wird. Außerdem kann, weil die Ionenaustauschmembranen 1 und 2 als Ganzes geschmolzen werden, wenn sie die poröse Verstärkungsmembran imprägnieren, der Bereich, in dem sich ihre Ränder überlappen, schmäler sein als der entsprechende Bereich im Falle der in 1 dargestellten Produktion, bei der keine Verstärkungsmembran benutzt wird.
  • Mit den so hergestellten Elektrolytmembranen 5 und 5a (bei denen wahlweise eine Hydrolyse durchgeführt werden kann) wird eine Membran-Elektrode-Anordnung erzeugt, die als Einzelzelle 20 einer Brennstoffzelle benutzt wird. Die Elektrolytmembran 5 (5a) (d.h. die Membran-Elektrode-Anordnung) wird so angeordnet, daß sich die erste Membran 1 aus Ionenaustauschharz mit dem hohen EW-Wert (1100) auf der Gaseinströmseite befindet, während der niedrige EW-Wert (900) sich auf der Gasausströmseite befindet. Durch einen derartige Anordnung der Elektrolytmembran 5 (5a) wird eine leitende Membran mit einer niedrigeren Ionenleitfähigkeit (low protonic = niederprotonisch) an der Gaseinlaßseite mit höherer Gaskonzentration angeordnet, während eine leitende Membran mit einer höheren Ionenleitfähigkeit (high protonic = hochprotonisch) an der Gasauslaßseite mit niedrigerer Gaskonzentration angeordnet wird, wodurch eine hocheffiziente Brennstoffzelle (Einzelzelle) erhalten werden kann, die eine im wesentlichen gleichförmige Verteilung der Elektrizitätserzeugung über die gesamte Oberfläche der Elektrodenoberfläche aufweist. Weil die verbundenen Oberflächen der ersten Membran 1 aus Ionenaustauschharz und der zweiten Membran aus Ionenaustauschharz durch die Verknüpfung der Molekülketten der entsprechenden Ionenaustauschharze zu einem Stück vereinigt sind, ist die Bindung der verbundenen Oberflächen extrem stabil, wodurch ein Beitrag zur Verbesserung der Lebensdauer der Brennstoffzelle geleistet wird.
  • Die vorstehende Beschreibung der Elektrolytmembran erfolgte für zwei Arten von Membranen aus Ionenaustauschharz mit unterschiedlichen EW-Werten. Es ist jedoch auch möglich, eine einzige Elektrolytmembran unter Verwendung von drei oder mehr Arten von Membranen aus Ionenaustauschharz mit unterschiedlichen EW-Werten dadurch herzustellen, daß man die Membranen in einer in Richtung der Gasströmung aufeinanderfolgend abnehmenden Ordnung ihrer EW-Werte anordnet. Die 6 zeigt Beispiele, bei denen drei Arten von Membranen aus Ionenaustauschharzen benutzt werden. In 6a ist die Gasströmung in die Einzelzelle 20 linear, wo eine dritte Membran 8 aus einem Ionenaustauschharz (mit beispielsweise einem EW-Wert 1000) in Richtung der Gasströmung zwischen der vorstehend erwähnten ersten Membran 1 aus einem Ionenaustauschharz (EW-Wert: 1100) und der zweiten Membran 2 aus einem Ionenaustauschharz (EW-Wert: 900) angeordnet ist. In 6b nimmt der Gasstrom in der Einzelzelle 20 einen S-förmigen Verlauf. In diesem Falle ist die erste Membran 1 aus einem Ionenaustauschharz (EW-Wert: 1100) auf der Oberseite (stromauf gelegene Seite), die dritte Membran 8 aus Ionenaustauschharz (EW-Wert: 1000) in der Mitte und die zweite Membran 2 aus Ionenaustauschharz (EW-Wert: 900) am Boden (stromab gelegene Seite) angeordnet. In jedem Falle sind die Verbindungsbereiche der einzelnen Membranen 1, 8 und 2 in dem oben beschriebenen Bereich ausgebildet, in dem die entsprechenden Ionenaustauschharze vermischt sind.
  • Als Verfahren zur Bewertung der Lebensdauer einer Elektrolytmembran ist Fentons Test bekannt. Die Erfinder der vorliegenden Erfindung führten Fentons Test an einer Elektrolytmembran durch (Membran A), hergestellt durch das erfindungsgemäße Verfahren unter Verwendung zweier Arten von Ionenaustauschharzen (Marke: Nafion), die unterschiedliche EW-Werte aufweisen, einer Elektrolytmembran (Membran B), hergestellt durch ein bekanntes Formgebungsverfahren, durch das zwei Arten von Membranen aus Ionenaustauschharzen aufeinanderfolgend angeordnet werden, und einer Elektrolytmembran (Membran C), die nur eine Art eines Ionenaustauschharzes benutzt, und bewerteten die Lebensdauer einer jeden Membran. Die Ergebnisse sind in 7 dargestellt. Die Tests, welche unter den folgenden Bedingungen durchgeführt wurden: Temperatur: 90°C, Wasserstoffperoxyd: 3%, und Fe: einige ppm, maßen über die Zeit der Wasserstoffperoxydimmersion die Reduzierungsgeschwindigkeit und zeichneten sie chronologisch in einem Diagramm auf.
  • Wie im Diagramm der 7 gezeigt, entwickelte die durch das Formgebungsverfahren hergestellte Membran B ein Abblättern im Randbereich (boundary portion), die ein scharfes Abfallen des Gewichts während einer kurzen Zeitspanne zum Resultat hatte. Der Randbereich trennte sich danach ab. Die Membran A der vorliegenden Erfindung zeigte eine Tendenz zur Gewichtsabnahme, die jener der Membran C, die mit nur einer Art des Ionenaustauschharzes hergestellt wurde, ähnlich ist. Das zeigt, daß die Bindung im Randbereich extrem stabil ist und sich im wesentlichen kein Abblättern in diesem Bereich entwickelte. Somit ist gezeigt, daß das erfindungsgemäße Herstellungsverfahren und die nach diesem Verfahren hergesellte Elektrolytmembran sehr effektiv sind für die Zwecke der Elektrolytmembran für Brennstoffzellen.

Claims (4)

  1. Elektrolytmembran umfassend zwei oder mehr Membranen aus Ionenaustauschharz mit unterschiedlichen EW-Werten, die benachbart angeordnet sind, wobei zwischen benachbarten Membranen ein die Membranen verbindender Bereich ausgebildet ist, in dem die entsprechenden Ionenaustauschharze der Membranen vermischt sind.
  2. Elektrolytmembran nach Anspruch 1, eine poröse Verstärkungsmembran umfassend, bei welcher die poröse Verstärkungsmembran mit dem Ionenaustauschharz der Membranen imprägniert ist.
  3. Verfahren zur Herstellung einer Elektrolytmembran, die zwei oder mehr aus Ionenaustauschharz bestehenden Membranen mit unterschiedlichen EW-Werten umfaßt, die benachbart angeordnet sind, wobei das Verfahren folgende Schritte umfaßt: Anordnen benachbarter Membranen aus Ionenaustauschharz mit unterschiedlichen EW-Werten derart, daß sich die Ränder der Membranen überlappen; und Verbinden benachbarter Membranen aus Ionenaustauschharz durch Beheizen und Pressen wenigstens im überlappenden Bereich, um die Ionenaustauschharze wenigstens in ihrem überlappenden Bereich zu schmelzen und zu mischen.
  4. Verfahren zur Herstellung einer Elektrolytmembran, die zwei oder mehr Membranen, die aus Ionenaustauschharz mit unterschiedlichen EW-Werten bestehen und aneinander liegend angeordnet sind, wobei die Elektrolytmembran weiter eine poröse Verstärkungsmembran umfaßt und das Verfahren folgende Schritte umfaßt: Benachbarte Anordnung der zwei oder mehr Membranen aus Ionenaustauschharz mit unterschiedlichen EW-Werten auf einer oder beiden Seiten der porösen Verstärkungsmembran derart, daß benachbarte Ränder einander überlappen; und Einbinden der benachbarten Membranen aus Ionenaustauschharz in die poröse Verstärkungsmembran zu einem Stück durch Beheizen und Pressen der angeordneten Membran aus Ionenaustauschharz derart, daß die Ionenaustauschharze der Membranen aus Ionenaustauschharz geschmolzen werden, während zugleich die poröse Verstärkungsmembran damit imprägniert wird, um einen Bereich auszubilden, in dem die zwei Arten von Ionenaustauschharzen mit unterschiedlichen EW-Werten vermischt werden.
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