DE112004000171B4 - Korrosionsbeständige Anschlussplatten für Brennstoffzellen - Google Patents
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Abstract
Elektrisch leitende Anschlussplatte (10) mit:
einem Körper (128) aus leitendem, korrosionsanfälligem Material;
wobei eine Fläche (132) des Körpers (128) ein elektrisch leitendes Gebiet (102) und ein nicht elektrisch leitendes Gebiet (100) aufweist; und
einer korrosionsbeständigen Lage (140), die über dem nicht elektrisch leitenden Gebiet (100) liegt und eine nicht leitende Polymerbeschichtung (150) umfasst,
dadurch gekennzeichnet, dass
die nicht leitende Polymerbeschichtung (150) auf eine Passivierungslage (142) im Bereich des nicht elektrisch leitenden Gebiets (100) aufgebracht ist, und dass
das elektrisch leitende Gebiet (102) mit einer Schutzbeschichtung (156) bedeckt ist, die eine erste Lage (158) in Kontakt mit der Fläche (132) des elektrisch leitenden Gebiets (102), die ein oxidationsbeständiges Metall umfasst, und eine zweite Lage (160) über der ersten Lage (158) umfasst, wobei die zweite Lage (160) ein oxidationsbeständiges Polymer umfasst, aus dem auch die Polymerbeschichtung (150) im Bereich des nicht elektrisch leitenden Gebiets (100) besteht.
einem Körper (128) aus leitendem, korrosionsanfälligem Material;
wobei eine Fläche (132) des Körpers (128) ein elektrisch leitendes Gebiet (102) und ein nicht elektrisch leitendes Gebiet (100) aufweist; und
einer korrosionsbeständigen Lage (140), die über dem nicht elektrisch leitenden Gebiet (100) liegt und eine nicht leitende Polymerbeschichtung (150) umfasst,
dadurch gekennzeichnet, dass
die nicht leitende Polymerbeschichtung (150) auf eine Passivierungslage (142) im Bereich des nicht elektrisch leitenden Gebiets (100) aufgebracht ist, und dass
das elektrisch leitende Gebiet (102) mit einer Schutzbeschichtung (156) bedeckt ist, die eine erste Lage (158) in Kontakt mit der Fläche (132) des elektrisch leitenden Gebiets (102), die ein oxidationsbeständiges Metall umfasst, und eine zweite Lage (160) über der ersten Lage (158) umfasst, wobei die zweite Lage (160) ein oxidationsbeständiges Polymer umfasst, aus dem auch die Polymerbeschichtung (150) im Bereich des nicht elektrisch leitenden Gebiets (100) besteht.
Description
- GEBIET DER ERFINDUNG
- Die vorliegende Erfindung betrifft PEM-Brennstoffzellen und insbesondere Anschlussplatten gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1, wie sie beispielsweise aus der
US 6,001,502 A bekannt geworden sind. - HINTERGRUND DER ERFINDUNG
- Brennstoffzellen sind für Elektrofahrzeuge und andere Anwendungen als Energie- bzw. Antriebsquelle vorgeschlagen worden. Eine bekannte Brennstoffzelle ist die PEM-Brennstoffzelle (d. h. Protonenaustauschmembran-Brennstoffzelle), die eine sogenannte ”Membranelektrodenanordnung” mit einem dünnen Festpolymermembranelektrolyten umfasst, der an einer Seite des Membranelektrolyten eine Anode und an der entgegengesetzten Seite des Membranelektrolyten eine Kathode aufweist. Die Anode und Kathode umfassen typischerweise fein geteilte Kohlenstoffpartikel, die sehr fein geteilte katalytische Partikel aufweisen, die an den Innen- und Außenflächen der Kohlenstoffpartikel getragen sind, wie auch ein protonenleitendes Material, das mit den katalytischen Partikeln und Kohlenstoffpartikeln vermischt ist.
- Die Membranelektrodenanordnung ist zwischen einem Paar elektrisch leitender Kontaktelemente schichtartig angeordnet, die als Stromkollektoren für die Anode und Kathode dienen und geeignete Kanäle und Öffnungen darin umfassen können, um die gasförmigen Reaktanden (d. h. H2 & O2/Luft) der Brennstoffzelle über die Oberflächen der jeweiligen Anode und Kathode zu verteilen.
- Bipolare PEM-Brennstoffzellen umfassen eine Vielzahl der Membranelektrodenanordnungen, die in elektrischer Reihe aneinandergestapelt sind, während sie voneinander durch ein undurchlässiges, elektrisch leitendes Kontaktelement getrennt sind, das als eine bipolare Platte bzw. Bipolplatte oder Trennwand bekannt ist. Die Trennwand oder bipolare Platte besitzt zwei Arbeitsseiten, nämlich eine, die zu der Anode einer Zelle weist, und eine andere, die zu der Kathode an der nächsten benachbarten Zelle in dem Stapel weist, und wobei jede bipolare Platte elektrischen Strom zwischen den benachbarten Zellen leitet. Kontaktelemente an den Enden des Stapels werden als End-, Anschluss- oder Kollektorplatten bezeichnet. Diese Anschlusskollektoren stehen mit einem leitenden Element in Kontakt, das zwischen der Anschlussbipolplatte und der Anschlusskollektorplatte schichtartig angeordnet ist.
- Wie zu sehen ist, dient die Anschlusskollektorplatte vielen Funktionen, wie zum Beispiel, dass sie den Stapel abdichtet, eine elektrische Leitfähigkeit vorsieht, den Zutritt und Austritt von Fluiden zulässt, wie auch ein stabiles Material zwischen dem Stapel und der Außenumgebung vorsieht. Dabei bleibt die Herausforderung bestehen, so viel wie möglich dieser Funktionen so kosteneffektiv wie möglich zu optimieren.
- In der
WO 01/93354 A2 - ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
- Die vorliegende Erfindung sieht eine Anschlusskollektorendplatte vor, die die Merkmale des Anspruchs 1 aufweist.
- Weitere Anwendungsgebiete der vorliegenden Erfindung sind nachfolgend detaillierter beschrieben.
- KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
- Die vorliegende Erfindung wird im Folgenden nur beispielhaft unter Bezugnahme auf die begleitenden Zeichnungen beschrieben, in welchen:
-
1 eine schematische Darstellung von zwei Zellen in einem flüssigkeitsgekühlten PEM-Brenn stoffzellenstapel ist; -
2 eine beispielhafte Anschlusskollektorendplatte ist, die eine bevorzugte Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt; und -
3 eine Schnittansicht entlang der Linie 3-3' von2 ist, die die Oberfläche einer Anschlusskollektorendplatte einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt. - DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN
- AUSFÜHRUNGSFORMEN
- Die vorliegende Erfindung betrifft eine Anschlusskollektorendplatte (nachfolgend ”Anschlussplatte”) in einem elektrochemischen Brennstoffzellenstapel, die ein leichtes, für Korrosion anfälliges leitendes Material verwendet, das ein elektrisch leitendes Gebiet und ein nicht leitendes Gebiet aufweist, wobei das nicht leitende Gebiet so behandelt ist, dass es gegenüber Korrosion beständig ist und die Oberflächenleitfähigkeit minimiert. Ferner betrifft ein weiterer Aspekt der vorliegenden Erfindung ein elektrisch leitendes Gebiet der Anschlussplatte, das mit einer leitenden, oxidationsbeständigen Schutzbeschichtung beschichtet ist. Zunächst werden zum besseren Verständnis der vorliegenden Erfindung eine beispielhafte Brennstoffzelle und ein beispielhafter Stapel hier beschrieben.
-
1 zeigt zwei einzelne Protonenaustauschmembran-Brennstoffzellen (PEM-Brennstoffzellen), die verbunden sind, um einen Stapel zu bilden, der ein Paar Membranelektrodenanordnungen (MEAs)4 und6 aufweist, die voneinander durch eine elektrisch leitende, flüssigkeitsgekühlte bipolare Separatorplatte8 getrennt sind. Eine einzelne Brennstoffzelle, die nicht in Reihe in einem Stapel verschaltet ist, besitzt eine Separatorplatte8 mit einer einzelnen elektrisch aktiven Seite. In einem Stapel besitzt eine bevorzugte bipolare Separatorplatte8 typischerweise zwei elektrisch aktive Seiten20 ,21 in dem Stapel, wobei jede aktive Seite20 ,21 jeweils zu einer separaten MEA4 ,6 mit entgegengesetzten Ladungen weist, die getrennt sind, daher die sogenannte ”bipolare” Platte. Wie hier beschrieben ist, ist der Brennstoffzellenstapel mit leitenden bipolaren Platten gezeigt, wobei die vorliegende Erfindung jedoch gleichermaßen auf Stapel mit nur einer einzelnen Brennstoffzelle anwendbar ist. - Die MEAs
4 ,6 und die bipolare Platte8 sind zwischen Klemmanschlussplatten10 und12 aus rostfreiem Stahl und Endkontaktfluidverteilungselementen14 und16 aneinandergestapelt. Die Endfluidverteilungselemente14 ,16 wie auch beide Arbeitsseiten der bipolaren Platte8 umfassen eine Vielzahl von Stegen benachbart von Nuten oder Kanälen an den aktiven Seiten18 ,19 ,20 ,21 ,22 und24 zur Verteilung von Brennstoff- und Oxidationsmittelgasen (d. h. H2 & O2) an die MEAs4 ,6 . Nicht leitende Dichtungsscheiben oder Dichtungen26 ,28 ,30 ,32 ,33 und35 sehen Dichtungen wie auch eine elektrische Isolierung zwischen den verschiedenen Komponenten des Brennstoffzellenstapels vor. Gasdurchlässige leitende Diffusionsmedien34 ,36 ,38 und40 werden an die Elektrodenseiten der MEAs4 ,6 gepresst. Zusätzliche Lagen aus leitfähigen Medien43 ,45 sind zwischen den Endkontaktfluidverteilungselementen14 ,16 und den Anschlusskollektorplatten10 ,12 angeordnet, um einen leitenden Pfad dazwischen vorzusehen, wenn der Stapel unter normalen Betriebsbedingungen gepresst wird. Die Endkontaktfluidverteilungselemente14 ,16 werden an die Diffusionsmedien34 bzw.40 gepresst, während die bipolare Platte8 an das Diffusionsmedium36 auf der Anodenseite der MEA4 und an das Diffusionsmedium38 auf der Kathodenseite der MEA6 gepresst wird. - Sauerstoff wird an die Kathodenseite des Brennstoffzellenstapels von einem Speichertank
46 über eine geeignete Versorgungsverrohrung42 geliefert, während Wasserstoff an die Anodenseite der Brennstoffzelle von einem Speichertank48 über eine geeignete Versorgungsverrohrung44 geliefert wird. Alternativ dazu kann Luft an die Kathodenseite von der Umgebung geliefert werden und Wasserstoff an die Anode von einem Methanol- oder Benzinreformer oder dergleichen geliefert werden. Es ist auch eine Austragsverrohrung41 für sowohl die H2- als auch O2/Luft-Seiten der MEAs vorgesehen. Eine zusätzliche Verrohrung50 ist vorgesehen, um Kühlmittel von einem Speicherbereich52 durch die bipolare Platte8 und die Endplatten14 ,16 und aus der Verrohrung54 heraus umzuwälzen. - Isometrische Explosionsansichten einer bipolaren Platte (wie beispielsweise Bezugszeichen
8 ) sind in demU.S. Patent Nr. US 6,372,376 B2 von Fronk, et al. gezeigt. Wie es für Fachleute offensichtlich ist, kann eine bipolare Platte als eine einzelne leitende Brennstoffzellenplatte verwendet werden, die innen durch die MEA und außen durch die Anschlussplatten eingegrenzt ist, wobei entlang einer aktiven Seite ein Kühlmittelfeld verwendet werden kann. - Die Auswahl des Konstruktionsmaterials für die Anschlussplatten
10 umfasst ein Gewichten von Parametern, wie beispielsweise Gesamtdichte (Masse und Volumen), Kontaktwiderstand an der Oberfläche, Volumenleitfähigkeit wie auch Korrosions- und Oxidationsbeständigkeit. Somit umfassen die wichtigen Betrachtungen für ein Anschlussplattenmaterial eine Oberflächen- und Volumeninnenleitfähigkeit des Materials, um als ein elektrischer Stromkollektor in den leitenden Gebieten zu funktionieren, während es korrosive Bedingungen in dem nicht leitenden Fluidtransportgebiet aushalten muss. Bisherige Materialien umfassten Leichtmetalle, wie beispielsweise Titan oder Aluminium. Aluminium ist ein besonders geeignetes Metall zur Verwendung in einer Anschlussplatte aufgrund seiner hohen elektrischen Volumeninnenleitfähigkeit, seinem niedrigen Oberflächenwiderstand wie auch seinem relativ niedrigen Gewicht. Jedoch besteht die Tendenz, dass Aluminium während des Betriebs einer H2-O2/Luft-PEM-Brennstoffzelle in elektrisch aktiven oder leitenden Kontaktbereichen oxidiert. Eine derartige Oxidierung bildet eine Oxidlage an der Oberfläche, die den Oberflächenwiderstand unzulässig erhöht. Ferner sind viele Leichtmetalle anfällig gegenüber korrosivem Angriff, und angesichts einer derartigen Korrosionsempfindlichkeit und Neigung zur Oxidation werden verschiedene Schutzbeschichtungen verwendet. Jedoch erhöhen derartige Schutzbeschichtungen oftmals den elektrischen Widerstand der Metallplatte auf unakzeptable Niveaus oder sind teuer, wie beispielsweise Gold- oder Platinbeschichtungen. Somit besteht ein Kompromiss zwischen der Leitfähigkeit und dem Korrosionsschutz. - Gemäß eines Aspektes der vorliegenden Erfindung ist es möglich, eine Anschlussplatte
10 , die aus einem korrosionsanfälligen Material besteht, zu behandeln, so dass sie Korrosion und oxidativen Angriff aushalten kann, wodurch die Verwendung eines Metalls ermöglicht wird, das einen geringeren Oberflächenkontaktwiderstand und eine größere Volumenleitfähigkeit in Bezug auf sein Gewicht im Vergleich zu anderen korrosionsbeständigen Metallen aufweist. Die Verwendung derartiger korrosionsanfälliger Materialien verbessert den gewichtsbezogenen bzw. gravimetrischen Gesamtwirkungsgrad (d. h. Wirkungsgrad pro Masseneinheit) des Brennstoffzellenstapels. - Wie in
2 gezeigt ist, besitzt eine Anschlusskollektorendplatte10 ein nicht elektrisch leitendes Gebiet100 wie auch ein elektrisch leitendes Gebiet102 . Die leitenden Gebiete102 der Anschlussplatte10 sind typischerweise von dem nicht leitenden Gebiet100 durch Dichtungsscheiben33 ,35 (1 ) getrennt. Wenn jedoch die Dichtungsscheiben33 ,35 aufgrund von Korrosion Schaden nehmen, können korrosive Flüssigkeiten in das leitende Gebiet102 eindringen und Aluminiumionen auswaschen. Diese Aluminiumionen können dann in den Stapel und die einzelnen Brennstoffzellen wandern. Derartige Aluminiumionen sind für die Katalysatoren in der MEA schädlich, da die Ionen Katalysatorstellen besetzen können, wodurch die Leistungsfähigkeit der Zelle und des gesamten Stapels verringert wird. - Die Öffnungen
104 in dem nicht leitenden Gebiet100 erstrecken sich durch den Körper oder das Substrat128 der Anschlussplatte10 und lassen bei den Betriebsbedingungen einen Fluidtransport sowohl in als auch aus dem Stapel zu. Die verschiedenen Fluide, die in den Stapel eintreten, umfassen ein wasserstoffhaltiges Gas, ein sauerstoffhaltiges Gas und ein flüssiges Kühlmittel (beispielsweise eine Mischung aus Ethylenglykol und Wasser). Somit liefert auf einer ersten Seite106 der Anschlussplatte10 eine erste Öffnung110 wasserstoffhaltiges Gas von der Außenseite des Stapels von einem Speicher- oder Erzeugungspunkt48 (1 ) in das Innere des Stapels für die Anode zumindest einer MEA, eine zweite Öffnung112 liefert sauerstoffhaltiges Gas in das Innere des Stapels für die Kathode zumindest einer MEA von dem Sauerstoffspeicher- oder Sammelpunkt46 (1 ), und eine dritte Öffnung114 liefert flüssiges Kühlmittel in das Innere des Stapels zur Kühlung der Gebiete innerhalb der Bipol- oder Endkontaktplatten von dem Speicherpunkt52 (1 ). - Die jeweilige Menge oder Abfolge der Öffnungen
104 ist nicht beschränkend und hier lediglich beispielhaft beschrieben, da zahlreiche Ausgestaltungen möglich sind, wie für Fachleute offensichtlich ist. Eine Strömungsfeldgestaltung der bipolaren Platte kann die Einlass- und Auslassöffnungsgestaltungen wie auch die Fluidlieferanordnung bestimmen. Bei einer bevorzugten Ausführungsform besitzt die erste Seite106 eine Kollektorlasche120 , die nach oben weist, wobei die entgegengesetzte Seite108 nach unten weist, um die Wirkung der Schwerkraft auf das flüssige Kühlmittel zu maximieren, wodurch seine Bewegung unterstützt wird, wenn es in das Innere des Stapels eintritt. Auf der zweiten Seite der Anschlussplatte108 transportiert eine vierte Öffnung122 Anodenabfluss von dem Inneren an das Äußere des Stapels, eine fünfte Öffnung124 transportiert einen Kathodenabfluss aus dem Stapel heraus und eine sechste Öffnung126 transportiert ein Kühlmittel, das durch zumindest eine bipolare Platte in dem Inneren des Stapels gelangt ist, aus dem Stapel heraus. Somit wird, wenn das darunterliegende Metallsubstrat128 den Fluiden, die in den Stapel eintreten und aus diesem wieder austreten, ausgesetzt sind, eine Korrosion des nicht leitenden Gebietes100 der Anschlussplatte10 insbesondere bei den rauen Bedingungen unterstützt, die an der ”feuchten Seite” (d. h. der Seite, die zu einer Kathode einer internen Brennstoffzelle weist) des Stapels auftreten. Ferner wird angenommen, dass aufgrund dessen, dass die Anschlussplatte10 auf hohe positive Spannungen polarisiert ist, während sie verschiedenen unter Druck stehenden Gasen ausgesetzt ist, ein Säureangriff wie auch eine Oxidation beschleunigt werden und eine Korrosion des Substrates der Anschlussplatte10 unterstützen, obwohl derartige Theorien nicht beschränkend für Mechanismen sind, durch die die Anschlussplatte10 korrodiert. - Die Anschlussplatte
10 besitzt Oberflächen130 ,132 des Substrates128 , und gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung werden die nicht leitenden Gebiete100 der Anschlussplatte10 zum Schutz vor sowohl Oxidation als auch Säureangriff durch eine prophylaktische korrosionsbeständige Schutzbeschichtung140 behandelt. Eine Abwandlung besteht darin, verschiedene Beschichtungen zu verwenden, um nur bestimmte Öffnungen zu schützen und nicht alle von diesen, wie beispielsweise nur Anoden-, Kathoden-, Kühlmittel-Zugangsöffnungen oder nur solche, wie beispielsweise Austrittsöffnungen oder beide. Jedoch trägt diese Selektivität zu den Kosten und der Komplexität bei. Mit ”korrosionsbeständig” ist eine verringerte Anfälligkeit eines Materials gegenüber Korrosion einschließlich chemischer Angriffsmechanismen gemeint, wie beispielsweise: Oxidation (d. h. unbeabsichtigte elektrochemische Reaktion), Säureangriff oder beide. Mit ”relativ” korrosionsbeständig ist die Fähigkeit eines Materials gemeint, Korrosion besser zu widerstehen, im Vergleich zu anderen ähnlichen Materialien, was in geringeren Korrosionsraten und einer längeren Lebensdauer resultiert. - Gemäß der vorliegenden Erfindung, die in
2 gezeigt ist, sind die freiliegenden Flächen130 ,132 des nicht leitenden Gebietes100 passiviert. Eine Passivierung, wie hier verwendet ist, betrifft allgemein einen Prozess zum Behandeln eines Metalls, um damit die Oberfläche chemisch weniger reaktiv oder weniger anfällig gegenüber Korrosion zu machen. Oberflächen, die einer aggressiven oder korrosiven Umgebung in der Brennstoffzelle ausgesetzt sind, werden passiviert, um eine Passivierungslage142 an den Oberflächen130 ,132 des nicht leitenden Gebietes100 zu bilden. Ein bevorzugter Passivierungsprozess ist die Anodisierung eines Aluminiummetallsubstrats128 . Eine Anodisierung ist in der Technik gut bekannt und betrifft allgemein einen Umwandlungsprozess, bei dem ein Metall elektrochemisch mit einem Schutzfilm beschichtet wird, der die Platte elektrochemisch inert macht. Bei einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung bildet die Anodisierung eine Oberflächenlage eines Metalloxids, wie beispielsweise Aluminiumoxid, die erheblich weniger elektrochemisch reaktiv ist, als das Basismetall, nämlich metallisches Aluminium. Somit ist das passivierte Metall weit beständiger gegenüber Korrosion. Ferner erleichtert die Aluminiumoxidlage eine bessere Anhaftung nachfolgender Anwendungen von Beschichtungen. Dies minimiert potenzielle Fehler in der Beschichtung, wie beispielsweise Stiftlöcher bzw. ”Pin Holes”, die Gebiete nicht beschichteten Metalls freilegen. Diese Stiftlöcher entstehen als kleine ungeschützte Gebiete der metallischen Oberfläche und besitzen das Potenzial, Wachstumsstellen für Korrosion zu werden. Derartige Stellen können sich an der Oberfläche weiter ausbreiten, womit die Passivierungslage an der Oberfläche das Auftreten derartiger Defekte durch Erhöhung der Korrosionsbeständigkeit und auch Anhaftung nachfolgend aufgebrachter Lagen minimiert. - Es sind viele verschiedene Verfahren zur Aluminiumanodisierung gut bekannt. Die Auswahl eines Anodisierungsprozesses hängt von den Legierungseigenschaften und der Schutzlage ab, die für die Betriebsbedingungen in der Zelle erforderlich sind. Beispielsweise verwendet ein Anodisierungsprozess Chromsäure auf Aluminium, um Aluminiumoxid zu bilden, was detaillierter in ”Metals Handbook”, B. Ausgabe, Band 2, Seite 621 (American Society for Metals 1964) beschrieben ist. Abhängig von dem verwendeten Anodisierungsverfahren variiert die Dauer der Verarbeitung zur Bildung der Passivierungslage
95 von etwa 5 Minuten bis zu über 4 Stunden. Die resultierende Filmdicke variiert dann von 5 μm bis zu größer als 700 μm. Bei einer alternativen bevorzugten Ausführungsform kann eine Beschichtung mittels chemischer Umwandlung verwendet werden, um die Oberfläche des Metalls zu passivieren, bei der das Metall in einer chemischen Oxidations-Reduktions-Reaktion in eine weniger aktive Spezies umgewandelt wird. - Die Minimierung der Impedanz der elektrischen Leitfähigkeit in den leitenden Gebieten der Anschlussplatte ist wichtig, um die Leistungsabgabe der Brennstoffzelle beizubehalten. Eine elektrochemische inerte Passivierungslage
142 , die das leitende Gebiet102 beschichtet, kann die elektrische Leitfähigkeit der Anschlussplatte10 innerhalb der Brennstoffzelle mindern, da das leitende Gebiet102 der hauptsächliche leitende Pfad für in dem Brennstoffzellenstapel erzeugte Elektrizität ist. Die Elektrizität gelangt von den MEAs4 ,6 (1 ) an die jeweiligen Bipolar- oder Endkontaktplatten (beispielsweise leitende Fluidverteilungelemente)8 ,14 ,16 und anschließend durch das leitende Medium43 ,45 an die Anschlusskollektorplatten10 ,12 , wodurch ein kumulatives elektrisches Potenzial über den Stapel von einer Anschlussplatte10 zu der entgegengesetzten Anschlussplatte12 aufgebaut wird. Die Kollektorlasche120 , die an dem Umfang146 einer Seite106 der Anschlussplatte10 angeordnet ist, überträgt Elektrizität von dem leitenden Gebiet102 an die Kollektorlasche120 durch den leitenden Metallkörper128 der Anschlussplatte10 . Ein Kabel oder eine Zuleitung (nicht gezeigt) ist an der Kollektorlasche120 angebracht, während ein Kabel oder eine Zuleitung mit entgegengesetzter Ladung an der anderen Kollektorlasche auf der entgegengesetzten Seite des Stapels angebracht ist. Somit müssen das leitende Gebiet102 und die Kollektorlasche120 eine ausreichende Oberflächenleitfähigkeit für einen richtigen Betrieb der Brennstoffzelle beibehalten. Eine Passivierungslage142 kann die Oberfläche durch Verminderung der Oberflächenleitfähigkeit relativ isolierend machen, beeinträchtigt jedoch nicht die Volumen- oder Innenleitfähigkeit durch den Körper128 hindurch. Gemäß der vorliegenden Erfindung besitzt nur das nicht leitende Gebiet100 , das gegenüber Korrosion anfällig ist, eine Passivierungslage142 als eine Schutzbeschichtung140 , die diese vor Säureangriff und Oxidation schützt, während dennoch zugelassen wird, dass eine elektrische Ladung in dem Körper128 der Anschlussplatte10 von dem leitenden Gebiet102 zu der Kollektorlasche120 fließen kann. - Erfindungsgemäß umfasst die Schutzbeschichtung
140 eine Polymerbeschichtung150 , die auf die Oberflächen130 ,132 des nicht leitenden Gebiets100 aufgebracht ist, wie in3 gezeigt ist, die eine Schnittansicht entlang der Linie 3-3' in2 darstellt. Das nicht leitende Gebiet100 der Oberflächen130 ,132 der Anschlussplatte10 kann mit einem nicht leitenden Polymer beschichtet werden. Der erhöhte elektrische Oberflächenwiderstand des nicht leitenden Gebietes100 der Anschlussplatte10 beeinträchtigt nicht die elektrische Leitfähigkeit durch den Körper128 der Anschlussplatte10 hindurch. Auch sind mehrere Lagen einer Polymerbeschichtung150a ,150b verwendbar, die einen größeren Korrosionsschutz für die darunterliegenden Oberflächen130 ,132 erreichen können, da die Dicke zunimmt. - Das Polymer oder die Mischung aus Polymeren, die die polymere Beschichtung
150 bilden, sind bezüglich ihrer Verträglichkeit mit den Metallsubstratoberflächen130 ,132 der Anschlussplatte10 wie auch bezüglich ihrer Korrosionsbeständigkeit gewählt. Ein derartiges Polymer umfasst ein beliebiges Polymer, das wasserunlöslich ist, wenn es vernetzt oder gehärtet ist, das einen dünnen anhaftenden Film an dem Metallsubstrat128 darunter bilden kann, und das der rauen oxidativen und sauren Umgebung der Brennstoffzelle widerstehen kann. Daher sind Polymere, wie beispielsweise Epoxide, Silikone, Polyamidimide, Polyetherimide, Polyphenole, Fluorelastomere (beispielsweise Polyvinylidenfluorid), Polyester, Phenoxyphenole, Epoxidphenole, Acrylate und Urethane, usw. mit der vorliegenden Erfindung verwendbar. Vernetzte Polymere sind zur Erzeugung undurchlässiger Beschichtungen bevorzugt, da sie korrosionsbeständige Eigenschaften vorsehen. - Erfindungsgemäß erhält nur das nicht leitende Gebiet
102 die Schutzbeschichtung140 . Die Oberflächen des leitenden Gebiets102 und der Kollektorlasche120 werden bedeckt oder maskiert, während die Anschlussplatte10 geschützt wird, beispielsweise einer Passivierung unterzogen wird. Eine Maskierung ist ein beliebiges Material, das auf ein Substrat aufgebracht wird und während der Passivierung und/oder einer Polymeraufbringung stabil bleibt. Derartige Materialien können Fotomaskierungen umfassen, die typischerweise aus lichtundurchlässigen Materialien gebildet werden. Somit wird die Schutzbeschichtung140 nur über dem nicht leitenden Gebiet100 der Zelle ausgebildet. Bereiche entlang der Ränder der Maskierungen166 können eine gewisse Passivierungslage oder Oxidbildung aufweisen, und optional können diese Bereiche166 gereinigt werden, um vorhandene Oxide zu entfernen, wie beispielsweise durch mechanisches Abschleifen, chemisches Ätzen oder ein ähnliches Verfahren. - Wenn die Anschlussplatte
10 aus einem korrosionsanfälligen Material aufgebaut ist, wie beispielsweise Aluminium, kann das elektrische leitende Gebiet102 einem oxidativen Angriff ausgesetzt werden, was eine unerwünschte Aluminiumoxidlage bildet, die den Kontaktwiderstand an der Oberfläche132 erhöht. Derartige Oxidlagen verringern die Leistungsabgabe wie auch den Betriebswirkungsgrad des Stapels erheblich. Ein Aspekt der vorliegenden Erfindung ist die Aufbringung einer Schutzbeschichtung156 des leitenden Gebietes, die das leitende Gebiet102 der Anschlussplatte10 bedeckt. - Erfindungsgemäß umfasst die Schutzbeschichtung
156 des leitenden Gebietes ein oxidationsbeständiges Metall158 , das eine Oxidation besser aushält, als das darunterliegende Substratmetall128 , und das das Substrat128 vor einer Oxidation schützt. Der Begriff ”oxidationsbeständig” betrifft ein Material, das eine Oxidation stärker hemmt, als das Barunterliegende Metall an Oxidation erfährt. Die Aufbringung der Metalllage158 kann unter Verwendung herkömmlicher PVD-Techniken (Physical Vapor Deposition) (beispielsweise Magnetronsputtern) oder durch CVD-Techniken (Chemical Vapor Deposition) durchgeführt werden, die für Fachleute bekannt sind. Auch sind Plattierprozesse, sowohl galvanisch als auch stromlos bzw. chemisch verwendbar, um diese Typen von Metallbeschichtungen aufzubringen. - Die Oberfläche
132 kann vor der Abscheidung der Metalllage158 durch Entfernung von Unreinheiten oder natürlich vorhandenen Oxidlagen an der Oberfläche durch mechanische, chemische oder elektrochemische Mittel vorbereitet werden. Die Entfernung natürlicher Oxide von der gesamten Substratfläche132 des leitenden Gebiets102 stellt sicher, dass die nachfolgende oxidationsbeständige Beschichtung156 anhaftet. Eine Lage eines oxidationsbeständigen Metalls158 , wie beispielsweise Platin, Gold, Nickel, Zinn, Silber, deren Legierungen, deren Mischungen und deren Äquivalente, behält die gewünschte Oberflächenleitfähigkeit mit einem relativ niedrigen Kontaktwiderstand bei, während die Bildung von Oxidlagen verhindert wird, die eine elektrische Leitfähigkeit beeinträchtigen. Metalllagen158 , die Nickel umfassen, sind besonders bevorzugt. Bei einem bevorzugten Aspekt wird stromlos aufgebrachtes Nickel als eine Unterlage unter der mit Partikeln gefüllten Polymerbeschichtung verwendet. - Auch wenn eine oxidationsbeständige Metalllage
158 über dem Substrat128 bestimmten Umgebungen innerhalb des Stapels ausgesetzt ist, kann sie einen weiteren Schutz benötigen, um eine Bildung von Oxidlagen zu verhindern. Erfindungsgemäß umfasst eine Schutzbeschichtung156 des elektrisch leitenden Gebietes, die eine polymerhaltige, leitende, oxidationsbeständige Beschichtung160 umfasst, die über die oxidationsbeständige Metalllage158 aufgebracht ist. Im Betrieb der Brennstoffzelle wird die Anschlussplatte10 , um die verschiedenen Stapelkomponenten aneinander zu pressen, über ein Klemmmittel, wie beispielsweise sich durch den Stapel erstreckende Schrauben, geklemmt. Somit ist das leitende Gebiet102 der Anschlussplatte10 bei normalen Betriebsabläufen physikalisch von dem nicht leitenden Gebiet durch Dichtungsscheiben33 ,35 getrennt. Wenn die Dichtungsscheiben jedoch korrosiven Bedingungen ausgesetzt sind, können die Dichtungsscheiben Schaden nehmen oder ausfallen, was zu einer Fluidverbindung zwischen den leitenden und nicht leitenden Gebieten102 ,100 führt. Die korrosiven Flüssigkeiten an dem nicht leitenden Gebiet100 können in das leitende Gebiet102 wandern. Somit schützt eine derartige polymerhaltige, leitende, oxidationsbeständige Beschichtung160 auch gegen ausgewaschene Aluminiumionen, die die Katalysatoren in dem Stapel vergiften, indem das Substrat128 des leitenden Gebietes102 prophylaktisch mit einer korrosions- und oxidationsbeständigen Beschichtung160 beschichtet wird. - Eine bevorzugte polymerhaltige, leitende, oxidationsbeständige Beschichtung
160 umfasst ein Basispolymer oder eine Mischung aus Polymeren ähnlich den Polymeren, die für die nicht leitende Beschichtung150 gewählt sind, die auf das nicht leitende Gebiet100 aufgebracht ist, wie oben beschrieben ist, umfasst jedoch ferner Füllstoffe162 mit leitenden Partikeln, um die notwendige Leitfähigkeit zu ermöglichen. Die polymerhaltige, leitende, oxidationsbeständige Beschichtung160 muss elektrisch leitend sein und besitzt typischerweise einen spezifischen elektrischen Widerstand von weniger als etwa 50 Ohm-cm. Abhängig von den Charakteristiken des gewählten Polymers kann die polymerhaltige, leitende, oxidationsbeständige Beschichtung160 optional ferner oxidationsbeständige, säureunlösliche, elektrisch leitende Partikel162 (d. h. kleiner als etwa 50 μm) umfassen, die über die oxidationsbeständige Beschichtung160 des leitenden Gebietes verteilt sind. Diese leitenden Partikel162 ermöglichen eine elektrische Leitfähigkeit durch die Schutzbeschichtung156 des leitenden Gebietes. Korrosions- und oxidationsbeständige Polymere, die eine Vielzahl elektrisch leitender Füllpartikel umfassen, sind ferner in demU.S. Patent Nr. US 6,372,376 B1 von Fronk et al. beschrieben. - Die leitenden Partikel
162 sind aus der Gruppe ausgewählt, die umfasst: Gold, Platin, Graphit, Kohlenstoff, Nickel, leitende Metallboride, Nitride und Carbide (beispielsweise Titannitrid, Titancarbid, Titandiborid), Titanlegierungen, die Chrom und/oder Nickel umfassen, Palladium, Niob, Rhodium, Seltenerdmetalle und andere Edelmetalle. Am bevorzugten umfassen die Partikel162 Kohlenstoff oder Graphit (d. h. hexagonal kristallisierten Kohlenstoff). Die Partikel162 umfassen variierende Gewichtsprozentsätze der polymerhaltigen, leitenden, oxidationsbeständigen Beschichtung160 abhängig von sowohl den leitenden Eigenschaften des Polymers selbst (Bestimmung des erforderlichen Ausmaßes an Leitfähigkeit) als auch ferner der Dichte und der Leitfähigkeit der Partikel162 (d. h. Partikel mit einer hohen Leitfähigkeit und einer niedrigen Dichte können in geringeren Gewichtsprozentsätzen verwendet werden). Kohlenstoff- bzw. graphithaltige leitende Beschichtungen160 umfassen typischerweise 25 Gew.-% Kohlenstoff-/Graphit-Partikel162 . - Die polymerhaltigen leitenden, oxidationsbeständigen Beschichtungen (
150 ,160 ) des nicht leitenden Gebietes und des leitenden Gebietes können auf die Substratfläche132 des leitenden Gebietes102 auf eine Anzahl von Wegen aufgebracht werden, beispielsweise (1) elektrophoretische Abscheidung, (2) Bürsten, Sprühen oder Ausbreiten, (3) Laminieren oder (4) Pulverbeschichten. Pulverbeschichtungen polymerer Substanzen150 ,160 sind besonders bevorzugt, da sie effizient mit wenig Abfall abgeschieden werden können, Oberflächen mit einer bereits existierenden Polymerlage, die eine geringe Porosität besitzt, beschichten können und im Wesentlichen gleichförmig in dickeren Lagen abgeschieden werden können, als bei anderen Verfahren zur Polymeraufbringung. Die Pulverbeschichtung ist in der Technik gut bekannt und verwendbar, um eine Vielzahl leitender und nicht leitender Substrate zu beschichten, indem trockene Polymerpartikel mit Spannungen allgemein oberhalb 80 kV geladen werden, wenn sie eine Sprüheinrichtung (beispielsweise Teflon®-ausgekleidet oder Corona) verlassen. Es kann eine Vielzahl von Polymeren mit diesem Verfahren aufgebracht werden, wie beispielsweise Epoxidharze, Polyamide und Polyimide. Die Pulverbeschichtung ist besonders gut geeignet, um die korrosionsbeständige Polymerlage150 des nicht leitenden Gebietes aufzubringen, an dem zwei oder drei Lagen von Polymer aufgebracht werden, um eine Dicke in dem Bereich von etwa 50–250 μm zu erzielen. Auch ist eine elektrophoretische Abscheidung mit leitenden Substraten verwendbar, die eine effiziente Weise vorsieht, kathodische Epoxide, Acryle, Urethane und Polyester aufzubringen. Ein anschließendes Backen der beschichteten Substrate vernetzt und verdichtet die entweder durch Pulverbeschichtung oder durch elektrophoretische Abscheidung aufgebrachte Beschichtung. Die Polymeraufbringverfahren, die hier beschrieben sind, können dazu verwendet werden, sowohl die nicht leitende Schutzpolymerbeschichtung150 über das nicht leitende Gebiet100 (d. h. ohne leitende Partikel) wie auch die polymerhaltige, leitende, oxidationsbeständige Beschichtungslage160 über das leitende Gebiet102 (d. h. mit leitenden Partikeln) der Anschlussplatte10 aufzubringen. - Ein alternatives Verfahren zum Aufbringen der Polymerbeschichtungen (beispielsweise
150 ,160 ) besteht darin, zuerst das Polymer als einen diskreten Film (beispielsweise durch Gießen mit Lösemittel, Extrusion bzw. Strangpressen, etc.) zu formen und dieses dann auf die Arbeitsfläche130 ,132 der Anschlussplatte10 beispielsweise durch Heißwalzen zu laminieren. Der diskrete Film umfasst bevorzugt einen Weichmacher, um die Handhabung des Filmes bei diesem Aufbringverfahren zu verbessern und sieht eine Beschichtungslage auf dem Substrat128 vor, die elastisch genug ist, so dass der Film nicht reißt oder bricht, wenn die Anschlussplatte10 weiter verarbeitet wird. Fluorelastomere, wie beispielsweise Polyvinylidendifluorid oder dergleichen, sind mit dieser Ausführungsform verwendbar und können mit herkömmlichen Weichmachern verwendet werden, wie beispielsweise Dibutylphthalat. - Alternativ dazu wird der Polymerfilm
150 ,160 auf die Arbeitsfläche130 ,132 des Substrates128 durch Sprühen, Bürsten oder Ausbreiten (beispielsweise mit einer Rakel) aufgebracht. Ein Vorläufer der Beschichtung wird durch Lösen des Polymers in einem geeigneten Lösemittel ausgebildet (optional können leitende Füllpartikel162 mit dem gelösten Polymer gemischt werden und dies als eine feuchte Aufschlämmung auf dem Substrat132 aufgebracht werden, wenn es die polymerhaltige, leitende oxidationsbeständige Beschichtung160 ist). Die feuchte Beschichtung wird dann getrocknet (d. h. das Lösemittel entfernt) und nach Bedarf gehärtet (beispielsweise bei Duroplasten). Die leitenden Partikel162 haften, wenn sie vorhanden sind, an dem Substrat128 durch das lösemittelfreie Polymer an. - Ein bevorzugtes Polymer, das mit dieser Sprüh-, Bürst- oder Ausbreitaufbringung verwendbar ist, umfasst ein wärmeaushärtbares bzw. duroplastisches Polyamidimid-Polymer. Das Polyamidimid ist in einem Lösemittel gelöst, das eine Mischung aus N-Methylpyrrolidon, Propylenglykol und Methyletheracetat umfasst. Dieser Lösung werden optional etwa 21 Gew.-% bis etwa 23 Gew.-% einer Mischung aus Graphit- und Rußpartikel zugesetzt, wobei der Größenbereich der Graphitpartikel zwischen etwa 5 μm bis etwa 20 μm liegt und der Größenbereich der Rußpartikel zwischen etwa 0,5 μm bis etwa 1,5 μm liegt, wobei die kleineren Rußpartikel dazu dienen, die Poren zwischen den größeren Graphitpartikeln zu füllen und dadurch die Leitfähigkeit der Beschichtung im Vergleich zu Beschichtungen, die vollständig aus Graphit bestehen, zu erhöhen. Die Mischung wird auf das Substrat
128 aufgebracht und auf etwa 15–30 μm dicke Beschichtungen150 ,160 (bevorzugt etwa 17 μm) getrocknet und gehärtet, wobei sie einen Kohlenstoff-Graphit-Gehalt von etwa 38 Gew.-% (wenn verwendet) aufweisen. Sie kann langsam bei niedrigen Temperaturen (d. h. kleiner 204,4°C) oder schneller in einem zweistufigen Prozess gehärtet werden, wobei das Lösemittel zuerst durch Heizen für 10 Minuten bei etwa 148,9°C–176,7°C entfernt wird (d. h. getrocknet wird), gefolgt durch ein Heizen bei höherer Temperatur (260°C–398,9°C) für eine Dauer im Bereich von etwa 30 Sekunden bis etwa 15 Minuten (abhängig von der verwendeten Temperatur), um das Polymer zu härten. - Ein bevorzugtes Behandlungsverfahren umfasst die Auswahl eines Gebietes (d. h. das nicht leitende Gebiet
100 ) entlang einer Hauptfläche130 ,132 des Körpers128 zur Behandlung. Vor der Behandlung werden nicht gewählte Gebiete (d. h. das leitende Gebiet102 ) entlang der Hauptflächen130 ,132 des Körpers128 vor dem Aufbringen der Schutzbeschichtung140 auf das nicht leitende Gebiet100 maskiert. Die Schutzbeschichtung140 umfasst eine Passivierungslage142 und optional eine weitere leitende korrosionsbeständige Polymerlage150 . Eine alternative Ausführungsform der vorliegenden Erfindung betrifft einen optionalen Behandlungsschritt, bei dem die Anschlussplatte10 eine Passivierungslage142 und eine leitende Polymerlage150 aufweist und passiviert wird, um jegliche Stiftlöcher zu behandeln, die sich unter der Schutzbeschichtung140 befinden können, die Korrosionswachstumsstellen in dem Metallsubstrat128 bilden können. Eine zusätzliche Passivierung behandelt das Metall, das unter irgendwelchen Stiftlöchern liegt, die in der Passivierungslage142 oder Polymerlage150 auftreten, wodurch die Schutzbeschichtung140 verstärkt wird. Nach der Aufbringung der Schutzbeschichtung140 auf das nicht leitende Gebiet100 wird die Maskierung (nicht gezeigt) von dem leitenden Gebiet102 entfernt. Eine neue Maskierung wird über dem frisch beschichteten nicht leitenden Gebiet100 angeordnet, so dass es vor einer nachfolgenden Behandlung des leitenden Gebietes102 geschützt ist. Das leitende Gebiet102 kann durch mechanisches chemisches Abschleifen weiter vorbearbeitet werden. Anschließend wird eine Schutzbeschichtung156 des leitenden Gebietes über das leitende Gebiet102 aufgebracht, die eine oxidationsbeständige Metalllage158 und eine polymerhaltige, leitende, oxidationsbeständige Beschichtung160 umfasst. Nach dem Aufbringen der für das leitende Gebiet bestimmten Schutzbeschichtung156 auf das leitende Gebiet102 können die Maskierungen von dem nicht leitenden Gebiet100 entfernt werden. - Die vorliegende Erfindung sieht somit die Möglichkeit vor, die nicht leitenden Gebiete einer Anschlussplatte, die aus einem korrosionsanfälligen Material besteht, mit einer korrosionsbeständigen Beschichtung zu beschichten, während optional ferner das leitende Gebiet mit einer leitenden Beschichtung geschützt wird, wobei Probleme mit sich schnell ausbreitenden Korrosionsstellen an dem Metall und einer unerwünschten Oxidierung elektrisch leitender Abschnitte der Oberfläche vermieden werden, die ansonsten die Lebensdauer des Brennstoffzellenstapels verringern würden.
Claims (10)
- Elektrisch leitende Anschlussplatte (
10 ) mit: einem Körper (128 ) aus leitendem, korrosionsanfälligem Material; wobei eine Fläche (132 ) des Körpers (128 ) ein elektrisch leitendes Gebiet (102 ) und ein nicht elektrisch leitendes Gebiet (100 ) aufweist; und einer korrosionsbeständigen Lage (140 ), die über dem nicht elektrisch leitenden Gebiet (100 ) liegt und eine nicht leitende Polymerbeschichtung (150 ) umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass die nicht leitende Polymerbeschichtung (150 ) auf eine Passivierungslage (142 ) im Bereich des nicht elektrisch leitenden Gebiets (100 ) aufgebracht ist, und dass das elektrisch leitende Gebiet (102 ) mit einer Schutzbeschichtung (156 ) bedeckt ist, die eine erste Lage (158 ) in Kontakt mit der Fläche (132 ) des elektrisch leitenden Gebiets (102 ), die ein oxidationsbeständiges Metall umfasst, und eine zweite Lage (160 ) über der ersten Lage (158 ) umfasst, wobei die zweite Lage (160 ) ein oxidationsbeständiges Polymer umfasst, aus dem auch die Polymerbeschichtung (150 ) im Bereich des nicht elektrisch leitenden Gebiets (100 ) besteht. - Anschlussplatte nach Anspruch 1, wobei das elektrisch leitende Gebiet (
102 ) zentral an der Fläche (132 ) der Anschlussplatte (10 ) angeordnet ist und das nicht elektrisch leitende Gebiet (100 ) das zentrale Gebiet umgibt. - Anschlussplatte nach Anspruch 1, ferner mit einer Lasche (
120 ) in elektrischem Kontakt mit dem Körper (128 ) aus leitendem Material, der unter dem nicht elektrisch leitenden Gebiet (100 ) liegt, und einem elektrisch leitenden Pfad von dem elektrisch leitendem Gebiet (102 ) durch den leitenden Körper (128 ), der unter dem nicht elektrisch leitendem Gebiet (100 ) liegt, an die elektrisch leitende Lasche (120 ). - Anschlussplatte nach Anspruch 1, wobei die Polymerbeschichtung (
150 ) zumindest ein Polymer umfasst, das gewählt ist aus: Epoxidharze, Silikone, Polyamidimide, Polyetherimide, Polyphenole, Fluorelastomere, Polyester, Phenoxyphenole, Epoxidphenole, Acrylharze und Urethane. - Anschlussplatte nach Anspruch 1, wobei die Anschlussplatte (
10 ) zumindest eine Öffnung (104 ) durch den Körper (128 ) in dem nicht elektrisch leitenden Gebiet (100 ) besitzt und wobei die Öffnung (104 ) eine Oberfläche besitzt, die mit der korrosionsbeständigen Lage (140 ) bedeckt ist. - Anschlussplatte nach Anspruch 1, wobei der Körper (
128 ) Aluminium umfasst. - Anschlussplatte nach Anspruch 1, wobei das oxidationsbeständige Metall Nickel, Zinn, Silber und deren Legierungen und deren Kombinationen umfasst.
- Anschlussplatte nach Anspruch 1, wobei die zweite Lage (
160 ) ferner elektrisch leitende Partikel (162 ) umfasst, die in dem oxidationsbeständigen Polymer verteilt sind. - Anschlussplatte nach Anspruch 8, wobei die elektrisch leitenden Partikel (
162 ) aus einer Gruppe gewählt sind, die umfasst: Gold, Platin, Nickel, Palladium, Rhodium, Niob, Titan, Chrom, Seltenerdmetalle, Graphit, Kohlenstoff, Verbindungen und Legierungen derselben und Mischungen derselben. - Anschlussplatte nach Anspruch 1, wobei das oxidationsbeständige Polymer aus der Gruppe gewählt ist, die umfasst: Epoxidharze, Silikone, Polyamidimide, Polyetherimide, Polyphenole, Fluorelastomere, Polyester, Phenoxyphenole, Epoxidphenole, Acrylharze und Urethane.
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