DE102018122096A1 - Quantenpunkt-leuchtdiode und quantenpunkt-lichtemittierende vorrichtung mit derselben - Google Patents

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Jae-Hyun Park
Kyu-Nam Kim
Young-ju Ryu
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Abstract

Die vorliegende Offenbarung betrifft Quantenpunkte (10), die eine Kern/Schale-Struktur (20, 30) und eine neuartige Anordnung von Liganden (42, 44) darauf aufweist. Lichtemittierende Dioden (100, 200, 400) einschließlich der Quantenpunkte (10), lichtemittierende Vorrichtungen (300) einschließlich derselben sowie Verfahren, die mit der Herstellung und Verwendung solcher Verbindungen und Vorrichtungen verbunden sind, werden ebenfalls bereitgestellt.

Description

  • VERWEIS AUF VERWANDTE ANMELDUNGEN
  • Diese Anmeldung beansprucht den Vorteil der koreanischen Patentanmeldung Nr. 10-2017-0116451 , die am 12. September 2017 in Korea eingereicht wurde.
  • HINTERGRUND
  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Offenbarung bezieht sich auf eine Leuchtdiode und insbesondere auf eine Leuchtdiode, die Quantenpunkte mit unterschiedlichen Oberflächeneigenschaften verwendet, und auf eine lichtemittierende Vorrichtung, die diese aufweist.
  • Beschreibung der bezogenen Technik
  • Mit Fortschritten in der Elektrotechnik und Informationstechnik entwickelt sich auch die Technologie des Anzeigefeldes zum Verarbeiten und Anzeigen einer großen Informationsmenge schnell. Dementsprechend wurden verschiedene Flachbildschirmanzeigen entwickelt, die herkömmliche Kathodenstrahlröhren (CRTs) ersetzen. Von den flachen Anzeigevorrichtungen wird eine Anzeigevorrichtung mit organischer Leuchtdiode (OLED), die in einer Dünnfilmstruktur ausgebildet werden kann und einen geringen Energieverbrauch hat, als Anzeigevorrichtung der nächsten Generation verwendet, die eine Flüssigkristallanzeige (LCD)Vorrichtung ersetzen kann.
  • Wenn jedoch die Stromdichte oder die Treiberspannung einer OLED-Anzeigevorrichtung erhöht wird, um die Leuchtdichte zu erhöhen, und zwar aufgrund einer Verschlechterung der OLED, wie zum Beispiel der Verschlechterung eines in der OLED verwendeten organischen Emissionsmaterials, wird die Lebensdauer der OLED kürzer. Insbesondere versagen OLEDs dabei, einen großen Farbraum zu implementieren, der in der ITU-R-Empfehlung BT.2020 (Rec.2020 oder BT.2020) gefordert wird, die von der International Telecommunication Union (ITU) in Bezug auf die Spezifikation von 4K/UHD entwickelt wurde.
  • In den letzten Jahren wurden Anstrengungen unternommen, Quantenpunkte (QDs) in einer Anzeigevorrichtung zu verwenden. QDs sind anorganische Partikel, die Licht emittieren, während Elektronen in einem instabilen Zustand von einem Leitungsband in ein Valenzband fallen. Von anorganischen Partikeln haben QDs einen sehr hohen Extinktionskoeffizienten und eine hervorragende Quantenausbeute und emittieren daher eine starke Fluoreszenz. Da eine Emissionswellenlänge entsprechend einer QD-Größe variiert, kann zusätzlich, wenn der QD-Größe geeignet eingestellt wird, Licht im gesamten sichtbaren Lichtbereich erhalten werden, wodurch eine Vielzahl von Farben realisiert wird. Das heißt, wenn QDs in einer emittierenden Materialschicht (EML) verwendet werden, kann die Farbreinheit jedes Pixels erhöht werden, und da weißes Licht, das aus rotem (R), blauem (B) und grünem (G) Licht mit hohen Reinheiten besteht, realisiert werden kann, kann der Rec.2020 Standard erfüllt werden.
  • Eine QD-Leuchtdiode (QLED) wird unter Verwendung von QDs entwickelt. 1 veranschaulicht ein Bandlückenenergie-Diagramm in einer allgemeinen QLED. Bezugnehmend auf 1 weist die allgemeine QLED eine Anode und eine Kathode auf, die einander gegenüberliegend angeordnet sind, eine zwischen der Anode und der Kathode angeordnete QD-enthaltende EML, eine Lochinjektionsschicht (HIL) und eine Lochtransferschicht (HTL), die zwischen der Anode und der EML angeordnet sind, und eine ETL, die zwischen der Kathode und der EML angeordnet ist.
  • Die EML besteht aus nanoskaligen QDs und wird zum Beispiel gebildet, indem eine Lösung, die QDs in einem Lösungsmittel aufweist, auf die HTL aufgebracht wird und das Lösungsmittel anschließend verflüchtigt wird. Derweil sind die HIL und die HTL so eingerichtet, dass sie Löcher als positive Ladungsträger von der Anode zur EML injiziert und übertragen werden, und die ETL ist so eingerichtet, dass Elektronen als negative Ladungsträger von der Kathode in die EML injiziert und übertragen werden. Um Löcher und Elektronen in die EML zu injizieren und zu übertragen, ist es notwendig, dass jede Schicht aus einem Material mit geeigneter Bandlückenenergie besteht. Beispielsweise kann die HIL aus Poly(3,4-ethylendioxythiophen)polystyrolsulfonat (PEDOT: PSS) bestehen, und die HTL kann aus Poly(4-butylphenyldiphenylamin) (Poly-TPD) bestehen und die ETL kann aus ZnO bestehen.
  • QDs können durch einen Lösungsprozess auf die HTL aufgebracht werden, und ein organischer Ligand wird an eine QD-Oberfläche gebunden, um die QDs in einem Lösungsmittel, das im Lösungsprozess verwendet wird, gleichmäßig zu dispergieren. Herkömmlicherweise weist der organische Ligand, der an der QD-Oberfläche bindet, eine funktionelle Gruppe mit einer spezifischen Ladung auf. Dementsprechend kann ein Ladungsträger mit einer der funktionellen Gruppe in dem organischen Liganden entgegengesetzten Ladung aufgrund der elektrischen Anziehung schnell auf die EML übertragen werden, während die Übertragung eines Ladungsträgers mit gleicher Ladung der funktionellen Gruppe des organischen Liganden auf die EML durch elektrische Abstoßung verzögert wird.
  • Wie oben beschrieben, werden, da die Injektion von Löchern und Elektronen in die EML in einer herkömmlichen QLED nicht ausgeglichen ist, die Elektronen und die Löcher bei QDs in der EML nicht rekombiniert. Als Ergebnis tritt eine Lichtemission an der Grenzfläche zwischen der EML und einer Ladungstransferschicht, beispielsweise die HTL oder die ETL, die an die EML angrenzt, auf und die Lichtausbeute der QLED wird beeinträchtigt. Außerdem muss zum Ansteuern der Leuchtdiode eine hohe Spannung angelegt werden und daher wird die Treiberspannung der QLED erhöht.
  • Aufgrund der Van-der-Waals-Kraft, die zwischen einer Liganden-Kette, die an eine QD-Oberfläche gebunden ist, und einem organischen Lösungsmittel, das bei der QD-Synthese verwendet wird, gebildet sind, bleibt außerdem eine große Menge organischer Komponenten in der EML, die mit den fertig synthetisierten QDs beschichtet ist, enthalten. Aufgrund der großen Menge der organischen Komponenten ist es schwierig, eine Dicke der QD-haltigen EML einheitlich einzustellen. Da außerdem die in der EML verbleibenden organischen Komponenten in die an die EML angrenzende ETL oder in die Kathode eindringen, wird die Grenze zwischen den Schichten unklar und daher ist es schwierig, die ETL und die Kathode zu bilden
  • ZUSAMMENFASSUNG
  • Dementsprechend ist die vorliegende Offenbarung auf eine QLED und eine lichtemittierende Anzeigevorrichtung, die diese aufweist, gerichtet, die eines oder mehrere der Probleme aufgrund von Einschränkungen und Nachteilen der bezogenen Technik vermeiden.
  • Eine Aufgabe der vorliegenden Offenbarung besteht darin, eine QLED bereitzustellen, die bei niedriger Spannung betrieben werden kann und eine verbesserte Lichtausbeute aufweist, sowie eine diese aufweisende QD-lichtemittierende Vorrichtung. Verschiedene Ausführungsformen stellen einen Quantenpunkt gemäß Anspruch 1 bereit. Weitere Ausführungsformen sind in den abhängigen Ansprüchen beschrieben. Verschiedene Ausführungsformen stellen einen Quantenpunkt bereit, der einen Halbleiter-Nanokristall oder Metalloxidkern aufweist, eine Schale, die den Kern im Wesentlichen oder vollständig bedeckt, wobei die Schale eine Außenfläche aufweist, ein X-Typ-Liganden, der eine funktionelle Gruppe aufweist, die aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus einer Carboxylat-Gruppe, einer Phosphat-Gruppe und einer Thiolat-Gruppe, die an einen ersten Bereich der Außenfläche gebunden ist, besteht und einen L-Typ-Liganden, der eine funktionelle Gruppe aufweist, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus einer Amino-Gruppe, einer Thiol-Gruppe, einer Phosphin-Gruppe und einer Phosphinoxid-Gruppe, die an einen zweiten Bereich der Außenfläche gebunden ist.
  • In einigen Ausführungsformen sind der erste Bereich und der zweite Bereich jeweilige Halbkugeln der Außenfläche (wobei beispielsweise die Außenfläche kugelförmig ist).
  • Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Offenbarung ist es, eine QLED bereitzustellen, die durch effektives Einstellen einer Dicke einer die Leuchtdiode bildenden EML und einfaches Ausbilden einer Ladungstransferschicht und einer Elektrode hergestellt wird und einer diese aufweisende QD-lichtemittierende Vorrichtung.
  • Gemäß einem Aspekt der vorliegenden Offenbarung stellt die vorliegende Offenbarung eine QLED bereit, die erste und zweite Elektroden aufweist, die einander zugewandt sind; und eine EML zwischen der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode, die QDs aufweist, in denen Liganden an der QD-Oberfläche gebunden sind, wobei die Liganden X-Typ-Liganden aufweisen, die an einen ersten Oberflächenbereich der QD-Oberfläche binden, der einer von der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode ausgewählten Elektrode zugewandt ist und L-Typ-Liganden aufweisen, die an einen zweiten Oberflächenbereich der QD-Oberfläche binden, die dem ersten Oberflächenbereich gegenüberliegt.
  • Der X-Typ-Ligand kann durch eine negativ geladene funktionelle Gruppe, ausgewählt aus der Gruppe aus einer Carboxylat-Gruppe, einer Phosphonat-Gruppe und einer Thiolat-Gruppe, an den ersten Oberflächenbereich der QD binden.
  • Der X-Typ-Ligand kann zum Beispiel von einer der C5- bis C30-Fettsäuren abgeleitet sein.
  • Der L-Typ-Ligand kann durch ein nicht-geteiltes Elektronenpaar einer funktionellen Gruppe, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus einer Amino-Gruppe, einer Thiol-Gruppe, einer Phosphin-Gruppe und einer Phosphinoxid-Gruppe, an den zweiten Oberflächenbereich des QD binden.
  • Als ein Beispiel kann der L-Typ-Ligand ausgewählt sein aus der Gruppe bestehend aus linearen oder verzweigten C1 bis C10-Alkylaminen, alizyklischen C4 bis C8-Aminen, aromatischen C5 bis C20-Aminen, linearen oder verzweigten C1 bis C10-Alkylphosphinen, linearen oder verzweigten C1 bis C10-Alkylphosphinoxiden und einer Kombination davon.
  • Gemäß einer beispielhaften Ausführungsform kann die QLED ferner eine erste Ladungstransferschicht aufweisen, die zwischen der ersten Elektrode und der EML angeordnet ist, und eine zweite Ladungstransferschicht aufweisen, die zwischen der zweiten Elektrode und der EML angeordnet ist.
  • In einer beispielhaften Ausführungsform kann die erste Ladungstransferschicht eine HTL aufweisen und die zweite Ladungstransferschicht kann eine ETL aufweisen.
  • In diesem Fall kann der X-Typ-Ligand in einem Bereich der QD-Oberfläche vorgesehen sein, der mit der Lochtransferschicht verbunden ist, und der L-Typ-Ligand kann auf einem Teil der QD-Oberfläche vorgesehen sein, der mit der Elektronentransferschicht verbunden ist.
  • In einer anderen beispielhaften Ausführungsform kann die erste Ladungstransferschicht eine Elektronentransferschicht aufweisen und die zweite Ladungstransferschicht kann eine Lochtransferschicht aufweisen.
  • In diesem Fall kann der L-Typ-Ligand in einem Teil der QD-Oberfläche vorgesehen sein, der an die Elektronentransferschicht angrenzt, und der X-Typ-Ligand kann in einem Teil der QD-Oberfläche vorgesehen sein, der an die Lochtransferschicht angrenzt.
  • Gemäß einem weiteren Aspekt der vorliegenden Offenbarung stellt die vorliegende Offenbarung eine QD-lichtemittierende Vorrichtung bereit, die ein Substrat aufweist; die oben beschriebene QLED, die auf dem Substrat angeordnet ist; und ein Treiberelement, das zwischen dem Substrat und der QLED angeordnet ist und mit der QLED verbunden ist.
  • Beispielsweise kann die QD-lichtemittierende Vorrichtung eine QD-lichtemittierende Anzeigevorrichtung aufweisen, die vorliegende Offenbarung ist jedoch nicht darauf beschränkt.
  • Figurenliste
  • Die beiliegenden Zeichnungen, die enthalten sind, um ein besseres Verständnis der Offenbarung zu ermöglichen, sind in dieser Beschreibung aufgenommen und bilden einen Teil davon, veranschaulichen Implementierungen der Offenbarung und dienen zusammen mit der Beschreibung dazu, die Prinzipien von Ausführungsformen der Offenbarung zu erläutern.
    • 1 ist ein schematisches Diagramm, das die Bandlückenenergie von Materialien darstellt, die eine EML und eine Ladungstransferschicht in einer allgemeinen QLED bilden.
    • 2 ist ein schematisches Diagramm, das das Verfahren zum Synthetisieren eines QD veranschaulicht, bei dem verschiedene Liganden-Typen an entsprechende Bereiche der QD-Oberfläche gebunden sind, von einem QD, an den ein einzelner Liganden-Typ gebunden ist. 2 zeigt QDs, bei denen die negative Ladung des X-Typ-Liganden von einem Carboxylat stammt und ein L-Typ-Ligand, der über ein eine Amino-Gruppe bildendes Stickstoffatom an der QD-Oberfläche gebunden ist.
    • 3 ist eine Querschnittsansicht, die schematisch eine Leuchtdiode (LED) gemäß einer ersten beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung veranschaulicht, die QDs aufweist, in denen verschiedene Liganden-Typen an bestimmte Bereiche der QD-Oberfläche gebunden sind. Unterhalb der Querschnittsansicht der LED sind EMLs dargestellt: eine besteht aus einer Einzelschicht aus QDs und die andere besteht aus einer Doppelschicht aus QDs.
    • 4 ist eine Querschnittsansicht, die schematisch eine LED gemäß einer zweiten beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung veranschaulicht, auf der QDs aufgebracht werden, in denen verschiedene Liganden-Typen an spezifische Bereiche der QD-Oberfläche gebunden sind. Unterhalb der Querschnittsansicht der LED sind EMLs dargestellt: eine besteht aus einer Einzelschicht aus QDs und die andere besteht aus einer Doppelschicht aus QDs.
    • 5 ist eine Querschnittsansicht einer Quantenpunkt-lichtemittierenden Vorrichtung als ein Beispiel einer lichtemittierenden Vorrichtung, die eine LED aufweist, gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung.
    • 6 ist ein Bild eines Transmissionselektronenmikroskops (TEM), das QDs gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung zeigt, in der Liganden-Typen mit unterschiedlichen Eigenschaften an der QD-Oberfläche gebunden sind.
    • 7 ist ein Graph, der ein Ergebnis einer Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FT-IR)-Analyse für QDs zeigt, die gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung synthetisiert wurden, bei der Liganden-Typen mit unterschiedlichen Eigenschaften an der QD-Oberfläche gebunden sind. Ein Ergebnis der FT-IR-Analyse von QDs, die gemäß einem Vergleichsbeispiel hergestellt wurden, bei dem nur X-Typ-Liganden an der QD-Oberfläche gebunden sind, ist ebenfalls gezeigt.
    • 8A ist ein Graph, der ein Ergebnis einer thermogravimetrischen Analyse (TGA) für herkömmliche QDs darstellt, bei denen nur X-Typ-Liganden an der QD-Oberfläche gebunden sind, und 8B ist ein Graph, der ein TGA-Ergebnis von QDs gemäß der vorliegenden Offenbarung veranschaulicht, in dem X-Typ-Liganden und L-Typ-Liganden an zwei entgegengesetzten Teilen an der QD-Oberfläche gebunden sind.
    • 9 ist ein Graph, der ein Ergebnis der Flugzeit-Sekundärionen-Massenspektrometrie (TOF-SIMS) für QDs veranschaulicht, die gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung synthetisiert wurden, bei der Liganden mit unterschiedlichen Eigenschaften an der QD-Oberfläche gebunden sind.
    • 10A und 10B sind TEM-Bilder, die schematisch die Querschnittsstrukturen von EMLs darstellen, die durch Aufbringen einer Einzelschicht (10A) und einer Doppelschicht (10B) von QDs, die gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung synthetisierten wurden, bei der Liganden mit unterschiedlichen Eigenschaften an der QD-Oberfläche gebunden sind.
    • 11A und 11B sind TEM-Bilder, die schematisch die Querschnittsstruktur einer LED zeigen, die eine EML aufweist, die durch Aufbringen von QDs gebildet wird, die gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung synthetisierten wurden, in denen Liganden mit unterschiedlichen Eigenschaften an der QD-Oberfläche gebunden sind. 11A veranschaulicht die Querschnittsstruktur einer EML und einer Ladungstransferschicht, und 11B veranschaulicht die Querschnittsstruktur einer Elektrode. Zusätzlich zeigt in den 11A und 11B das Bild links eine LED mit einer EML, die durch Aufbringen von QDs, die gemäß einem Vergleichsbeispiel synthetisierten wurde, bei dem nur X-Typ-Liganden an die Oberfläche gebunden wurden, und das Bild auf der rechten Seite zeigt eine LED, die eine EML aufweist, die durch Aufbringen von QDs hergestellt wurde, die gemäß der vorliegenden Offenbarung synthetisiert wurden, bei der Liganden mit unterschiedlichen Eigenschaften an der QD-Oberfläche gebunden sind.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG
  • Nachstehend wird die vorliegende Offenbarung bei Bedarf unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen beschrieben.
  • Gemäß einem Aspekt der vorliegenden Offenbarung bezieht sich die vorliegende Offenbarung auf eine QLED, auf der QDs aufgebracht sind, bei denen Liganden mit unterschiedlichen Eigenschaften und/oder Typen an spezifische Bereiche der QD-Oberfläche gebunden sind. 2 ist ein schematisches Diagramm, das das Verfahren zum Synthetisieren von einem QD, bei dem ein einziger Liganden-Typ gebunden wird, und von einem QD, bei dem unterschiedliche Liganden-Typen an spezifische Bereiche der QD-Oberfläche gebunden werden, veranschaulicht.
  • Wie schematisch in 2 veranschaulicht ist, kann gemäß der vorliegenden Offenbarung, wenn ein Liganden-Austausch mit L-Typ-Liganden 44 bei dem QD 10A, an den nur X-Typ-Liganden 42 (linke Seite von 2) an einen Teil der QD 10 Oberfläche gebunden sind, erfolgt, der QD 10, an den unterschiedliche Liganden-Typen an unterschiedliche Oberflächenbereichen gebunden sind, synthetisiert werden. Als Beispiel zeigt die rechte Seite von 2 der QD 10 mit einer Kugelform, bei der X-Typ-Liganden 42 an die untere Halbkugel der QD-Oberfläche gebunden sind und L-Typ-Liganden 44 an die obere Halbkugel der QD-Oberfläche gebunden sind, die derjenigen gegenüberliegt, an die X-Typ-Liganden 42 gebunden sind.
  • In einer beispielhaften Ausführungsform kann der QD 10A, der auf der linken Seite von 2 gezeigt ist, bei dem nur die X-Typ-Liganden 42 an die Oberfläche gebunden sind, durch Zugabe eines Metall-Präkursors (z.B. eines Fettsäureesters eines Metalls), der einem Kation eines Kerns 20 entspricht, in einen Hochtemperaturreaktor und Durchführen einer Pyrolyse oder einer Heißinjektion zum Auflösen des Präkursors zusammen mit der Fettsäure, in einem organischen Lösungsmittel (z.B. Oktadecen mit einem hohen Siedepunkt) (z.B. kolloidale QDs) synthetisiert werden. Wenn Selen (Se) oder Schwefel (S) in einem organischen Lösungsmittel wie Alkylphosphin (z.B. Tri-Butylphosphin, Tri-n-octylphosphin, Tris(trimethylsilyl)phosphin usw.) gelöst wird und in den Reaktor eingeleitet wird, der den gelösten Metall-Präkursor bei einer Nukleationstemperatur aufweist, tritt eine Nukleation des Präkursors auf, und der Reaktions-Präkursor, der nicht an der Nukleation teilgenommen hat, reagiert zusätzlich mit einer Kernoberfläche, wodurch ein Kern 20 wächst.
  • Anschließend wird ein Präkursor einer Schale 30 (z.B. ein kationischer Metall-Präkursor, in dem X-Typ-Liganden an die Präkursor-Oberfläche gebunden sind und ein in Alkylphosphin gelöster Schwefel-Präkursor), die wachsen soll, zusätzlich in den Reaktor, der den Kern 20 des QD aufweist, injiziert. Daher kann der QD 10A mit einer heterologen Kern 20/Schale 30-Struktur, bei der die Außenfläche des Kerns 20 von der Schale 30 (einer anorganischen Schicht) umgeben ist, bei der X-Typ-Liganden 42 an die Schalenoberfläche gebunden sind, ohne weitere Keimbildung synthetisiert werden. Entsprechend der Reaktivität und Injektionsgeschwindigkeit, einem Liganden-Typ, einer Reaktionstemperatur und dergleichen der Reaktionspräkursoren, die den Kern 20 und/oder die Schale 30 bilden, kann ein Wachstumsgrad, eine Kristallstruktur und dergleichen des Kerns 20/der Schale 30, die den QD 10A bilden, eingestellt werden, und somit kann Lichtemission bei verschiedenen Wellenlängen entsprechend der Einstellung der Bandlückenenergie induziert werden.
  • Hier bezieht sich der X-Typ-Ligand 42 im gesamten Oberflächenbereich der QD 10A auf einen negativ geladenen (-) organischen Liganden, der an die Oberfläche der QD 10A durch eine negativ geladene funktionelle Gruppe, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus beispielsweise einer Carboxylat-Gruppe (-COO-), einer Phosphonat-Gruppe und einer Thiolat-Gruppe, bindet. In einer beispielhaften Ausführungsform kann der X-Typ-Ligand 42 über eine Carboxylat-Gruppe an die Oberfläche der QD 10A binden. Insbesondere kann der X-Typ-Ligand 42 von einer gesättigten oder ungesättigten C5 bis C30-Fettsäure, vorzugsweise einer gesättigten oder ungesättigten C8 bis C20-Fettsäure, abgeleitet sein. Insbesondere kann der X-Typ-Ligand 42 von einer gesättigten oder ungesättigten Fettsäure wie Octansäure (Caprylsäure, CH3(CH2)6COOH), einer Decansäure (CH3(CH2)8COOH), einer Dodecansäure (Laurinsäure, CH3(CH2)10COOH), eine Myristinsäure (1-Tetradicansäure, CH3(CH2)12COOH), Palmitinsäure (n-Hexadecansäure, CH3(CH2)14COOH), eine Stearinsäure (n-Octadecansäure), CH3(CH2)16COOH) oder eine Ölsäure (cis-9-Octadecansäure, (CH3(CH2)7CH=CH(CH2)7COOH) abgeleitet sein. In einer Ausführungsform weist der X-Typ-Ligand weiterhin eine gesättigte oder ungesättigte C5-C30-Kohlenwasserstoffkette auf. In einer spezifischeren Ausführungsform hat der X-Typ-Ligand eine der folgenden Strukturen:
    Figure DE102018122096A1_0001
    wobei n eine ganze Zahl im Bereich von 6 bis 16 ist, m eine ganze Zahl im Bereich von 4 bis 9 ist, p eine ganze Zahl im Bereich von 4 bis ist 9 und X eine Carboxylat-Gruppe, eine Phosphat-Gruppe oder eine Thiolat-Gruppe ist.
  • In diesem Fall ist eine negative Ladung, beispielsweise eine Carboxylat-Gruppe (-COO-), die den X-Typ-Liganden 42 bildet, mit einem Metallkation (M+), das die Schale 30 durch eine schwache elektrische Wechselwirkung (M+:-OOC) bildet, gekoppelt. Wenn der QD 10A, bei dem an dessen Oberfläche die negativ geladenen X-Typ-Liganden 42 gebunden sind, in einer EML (siehe 3 und 4) einer QD-Leuchtdiode (QLED; 100 und 200 in 3 bzw. 4) verwendet wird, treten die folgenden Probleme auf.
  • Da die X-Typ-Liganden 42 eine negative Ladung aufweisen, können Löcher, d.h. positive Ladungsträger, durch elektrische Anziehung schnell injiziert und auf die Oberfläche der QD 10A übertragen werden, bei der es sich um ein lichtemittierenden Partikel handelt, der in einer EML gebildet ist (siehe 3). Andererseits werden die Injektion und der Transfer von Elektronen, d.h. negativen Ladungsträgern, die die gleiche Ladung haben wie eine Ladung, die in dem X-Typ-Liganden 42 gebildet sind, auf die Oberfläche der in der EML gebildeten QD 10A (siehe 3) durch elektrische Abstoßung verzögert. Da die Injektion der Löcher und der Elektronen nicht ausgeglichen ist, werden die Elektronen und die Löcher nicht an der QD 10A in der EML rekombiniert, sondern an der Grenzfläche zwischen der EML (siehe 3) und einer ETL 164 (siehe 3). Daher wird in der EML (siehe 3) ein Exziton nicht ausreichend gebunden, sondern gelöscht, und daher wird die Lichtausbeute der Leuchtdiode verschlechtert. Da außerdem das Anlegen einer hohen Spannung zum Ansteuern der LED erforderlich ist, wird die Treiberspannung der LED erhöht.
  • Wenn der QD 10A synthetisiert wird, wird zusätzlich eine Alkylfettsäure als Quelle für den X-Typ-Liganden 42 verwendet, und als Lösungsmittel wird Oktadecen, ein organisches Lösungsmittel, verwendet. Aufgrund der starken Van-der-Waals-Kraft zwischen einer die Fettsäure bildenden Alkylkette und Oktadecen wird die Lösungsmittelkomponente nicht vollständig entfernt. Daher wird in dem fertig synthetisierten QD 10A zusätzlich zu der X-Typ-Ligand 42 Komponente eine große Menge organischer Komponenten zurückbleiben. Wenn die EML (siehe 3) aus einer Beschichtung der QD 10A gebildet wird, in der eine große Menge organischer Komponenten verbleibt, ist es schwierig, eine gleichmäßige Beschichtung der QD 10A herzustellen, und somit ist es schwierig, eine EML (siehe 3) mit gleichmäßiger Dicke zu bilden.
  • Da außerdem eine große Menge der organischen Komponenten in der EML verbleibt (siehe 3), wenn eine zweite Ladungstransferschicht 160 (siehe 3) und eine zweite Elektrode 120 (siehe 3) auf einer oberen Oberfläche der EML gestapelt werden (siehe 3), dringen die verbleibenden organischen Komponenten in die zweite Ladungstransferschicht und/oder die zweite Elektrode ein. Daher werden die Grenzen innerhalb der zweiten Ladungstransferschicht und/oder zwischen der zweiten Ladungstransferschicht und der zweiten Elektrode unklar, und die Schichten verlieren ihre ursprünglichen Eigenschaften. Aus diesem Grund ist es schwierig, wenn die Leuchtdiode 100 (siehe 3) unter Verwendung der QD 10A hergestellt wird, bei der der X-Typ-Ligand 42 an die gesamte QD-Oberfläche gebunden ist, eine Ladungstransferschicht (CTL), beispielsweise die zweite Ladungstransferschicht 160 (siehe 3), und eine Elektrode, beispielsweise die zweite Elektrode 120 (siehe 3), mit gewünschten Formen oder Dicken zu laminieren.
  • Dementsprechend wird in der vorliegenden Offenbarung ein Substrat 50 mit den QD 10A beschichtet, indem die zuvor in einem organischen Lösungsmittel dispergierten X-Typ-Liganden 42 an der QD-Oberfläche gebunden werden, und anschließend werden die L-Typ-Liganden 44 in einem Lösungsmittel dispergiert. Da die L-Typ-Liganden 44 nicht mit reagieren können und ein Liganden-Austausch nicht bei einem durch das Substrat 50 (der untere Halbkugelbereich der QD 10A-Oberfläche in 2; erster Bereich) blockierten Teil erfolgt, verbleiben die X-Typ-Liganden 42 an der oben beschriebenen Oberfläche der QD 10 gebunden.
  • Der L-Typ-Ligand 44 bezieht sich auf einen neutralen organischen Liganden, der über ein nicht-geteiltes Elektronenpaar an die Oberfläche der QD 10 bindet. In einem Beispiel kann der L-Typ-Ligand 44 an der QD-Oberfläche durch ein nicht-geteiltes Elektronenpaar einer funktionellen Gruppe, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus einer Amino-Gruppe, einer Thiol-Gruppe, einer Phosphin-Gruppe und einer Phosphinoxid-Gruppe, binden. In einem Beispiel bindet der L-Typ-Ligand 44 an ein Metallkation (M+ ; z.B. Zn+) auf der Oberfläche des QD 10 durch eine Koordinationsbindung, die unten gezeigt ist, unter Verwendung eines nicht-geteilten Elektronenpaares eines Stickstoffatoms (N), das eine Amino-Gruppe bildet.
  • N:+M+→N+:M
  • In einer beispielhaften Ausführungsform kann der L-Typ-Ligand 44 ein Typ von Ligand sein, der vollständig oder nahezu keine Anziehung hat, die durch eine Wechselwirkung mit einem organischen Lösungsmittel (z.B. Oktadecen), das in der Synthese der QD 10 verwendet wird, verursacht wird. In diesem Fall wird, da einige X-Typ-Liganden 42 durch die L-Typ-Liganden 44 ersetzt werden, die Bindung zwischen den QD und einer organischen Komponente, die aus dem organischen Lösungsmittel stammt, geschwächt und somit kann der Gehalt an organischer Komponenten, die in den fertig synthetisierten QD 10 verbleiben, reduziert werden.
  • Beispielsweise kann der L-Typ-Ligand 44 ausgewählt sein aus der Gruppe bestehend aus linearen oder verzweigten C1 bis C10 -Alkylaminen (z.B. einem einwertigen, zweiwertigen oder dreiwertigen Alkylamin) und vorzugsweise linearen oder verzweigten C1 bis C5 Alkylaminen, alizyklischen C4 bis C8-Aminen und vorzugsweise alizyklischen C5- bis C8- Aminen, aromatischen C5- bis C20-Amine und vorzugsweise aromatischen C5- bis C10-Amine, linearen oder verzweigten C1- bis C10-Alkylphosphinen (z.B. einwertige, zweiwertige oder dreiwertige Alkylphosphine) und vorzugsweise lineare oder verzweigte C1- bis C5- Alkylphosphinen, linearen oder verzweigten C1- bis C10-Alkylphosphinoxiden (z.B. einwertige, zweiwertige oder dreiwertige Alkylphosphinoxide) und vorzugsweise linearen oder verzweigten C1- bis C5-Alkylphosphinoxiden und einer Kombination davon.
  • In einer beispielhaften Ausführungsform weisen die L-Typ-Liganden 44 tertiäre Amine wie Tris(2-aminoethyl)amin (TAEA) und Tris(2-aminomethyl)amin; Alkylpolyamine wie N-Butyl-N-ethylethan-1,2-diamin, Ethylendiamin und Pentaethylenhexamin; alizyklische Polyamine wie Cyclohexan-1,2-diamin und Cyclohexen-1,2-diamin; aromatische Amine wie 2,3-Diaminopyridin und eine Kombination davon auf, aber die vorliegende Offenbarung ist nicht darauf beschränkt.
  • Im Gegensatz zu den X-Typ-Liganden 42, die durch eine schwache elektrische Wechselwirkung (M+:-OOC) an der QD-Oberfläche 10A binden, können die L-Typ-Liganden 44 durch die Koordinationsbindung unter Verwendung von ungeteilten Elektronenpaaren stark an die Oberfläche der QD 10 binden. Dementsprechend wird in dem Bereich der QD-Oberfläche 10A, der nicht durch das Substrat 50 (der obere Halbkugelbereich der QD-Oberfläche 10A in 2; zweiter Bereich) blockiert ist, eine Liganden-Austauschreaktion induziert, um den X-Typ-Liganden 42, der schwach an der QD-Oberfläche 10A gebunden ist, mit den L-Typ-Liganden 44, die daran stark bindet, zu ersetzen. Als Ergebnis einer solchen Liganden-Austauschreaktion können QD 10, bei denen die X-Typ-Liganden 42 an den ersten Oberflächenbereich binden und die L-Typ-Liganden 44 an den zweiten Oberflächenbereich, der ein zum ersten Oberflächenbereich entgegengesetzter Teil der QD 10 Oberfläche ist, synthetisiert werden.
  • Gemäß der vorliegenden Offenbarung bringt die Verwendung der QD 10 gemäß der vorliegenden Offenbarung, bei der der X-Typ-Ligand 42, der eine negative Ladung aufweist, an den ersten Oberflächenbereich der Oberfläche der QD 10 bindet und die L-Typ-Liganden 44, die eine positive Ladung aufweisen, an den zweiten Oberflächenbereich, der ein dem ersten Oberflächenbereich gegenüberliegender Teil der QD 10-Oberfläche ist, binden, um die EML (siehe 3) zu bilden, die folgenden Vorteile.
  • Löcher, d.h. positive Ladungsträger, können schnell injiziert und auf die Oberfläche der QD 10 in der EML (siehe 3) aufgrund der elektrischen Anziehungskraft mit dem X-Typ-Liganden 42, der eine entgegengesetzte Ladung aufweist, übertragen werden. Gleichzeitig können Elektronen, d.h. negative Ladungsträger, schnell injiziert und auf die Oberfläche der QD 10 in der EML (siehe 3) aufgrund der elektrischen Anziehung mit dem L-Typ-Liganden 44, der eine entgegengesetzte Ladung aufweist, in dem zweiten Oberflächenbereich der QD 10 übertragen werden. Da die Löcher und die Elektronen an den QD 10 in der EML schnell ausgeglichen und rekombiniert werden, wird das Löschen von Exzitonen reduziert und das Lichtausbeute der LED wird verbessert. Da die Rekombination von Exzitonen an der Grenzfläche zwischen der EML und einer benachbarten Ladungstransferschicht (z.B. ETL), die durch die unausgeglichene Injektion von Löchern und Elektronen verursacht wird, verhindert wird, kann die LED mit niedriger Spannung betrieben werden.
  • Wenn die X-Typ-Liganden 42 aufgrund eines Liganden-Austauschs zwischen den X-Typ-Liganden 42 und den L-Typ-Liganden 44 von den QD 10 entfernt werden, weist außerdem die organische Komponente (eine von einem organischen Lösungsmittel wie Oktadecen abgeleitete Komponente), die zuvor aufgrund der Van-der-Waals-Kraft an die X-Typ-Liganden 42 gebunden blieb, eine schwächere Van-der-Waals-Kraft mit den L-Typ-Liganden 44 auf. Demgemäß bindet die organische Komponente nicht an die L-Typ-Liganden 44 und wird von der Oberfläche der QD 10 entfernt. Da der Gehalt der verbleibenden organischen Komponenten in den fertig synthetisierten QD 10 reduziert wird, können die QDs 10 gleichmäßig aufgebracht werden, um die EML zu bilden (siehe 3) und somit kann eine Dicke der EML (siehe 3) gleichmäßig eingestellt werden.
  • Während die zweite Ladungstransferschicht 160 (siehe 3) und die zweite Elektrode 120 (siehe 3) auf einer oberen Oberfläche der EML (siehe 3) gestapelt sind, dringen die in der EML verbleibenden organischen Komponenten nicht in die zweite Ladungstransferschicht und die zweite Elektrode ein. Da das Eindringen der organischen Komponenten verhindert wird, kann die Grenze zwischen der zweiten Ladungstransferschicht und der zweiten Elektrode deutlich unterschieden werden, und die ursprünglichen Eigenschaften der Schichten können beibehalten werden. Daher können eine CTL, beispielsweise die zweite Ladungstransferschicht 160 (siehe 3), und eine Elektrode, beispielsweise die zweite Elektrode 120 (siehe 3), in gewünschten Formen oder Dicken gestapelt werden.
  • Als nächstes wird die Struktur der gemäß der vorliegenden Offenbarung synthetisierten QD 10 beschrieben. In einer beispielhaften Ausführungsform kann der QD 10 eine homogene Struktur aufweisen. In einer anderen beispielhaften Ausführungsform kann der QD 10 eine heterologe Struktur aufweisen, die einen Kern 20 und eine Schale 30 aufweist. Hier kann die Schale 30 eine einzelne Schale oder mehrere, konzentrische Schalen sein.
  • Als Beispiel kann der QD 10 eine heterologe Struktur aufweisen mit: dem Kern 20, der in der Mitte der QD 10 angeordnet ist, um Licht zu emittieren; und der Schale 30, die eine Oberfläche des Kerns 20 bedeckt, um den Kern 20 zu schützen, und die Liganden 42 und 44 können eine Oberfläche der Schale 30 bedecken, um die QD 10 in einem Lösungsmittel zu dispergieren. Beispielsweise kann der QD 10 eine Typ-1-Kern/Schale-Struktur aufweisen, bei der die Energiebandlücke der Komponente des Kerns 20 von der Energiebandlücke der Schale 30 umgeben ist und Elektronen und Löcher auf den Kern 20 übertragen werden und im Kern 20 rekombinieren, der ein Leuchtstoff ist, wodurch Energie als Licht emittiert wird.
  • Wenn die QDs 10 eine Typ-1-Kern/Schale-Struktur haben, ist der Kern 20 ein Teil, in dem im Wesentlichen Lumineszenz auftritt, und die Emissionswellenlänge der QD 10 wird abhängig von der Größe (z.B. dem Durchmesser) des Kerns 20 bestimmt. Um einen Quanten-Confinement-Effekt auszunutzen, ist es erforderlich, dass der Kern 20 eine geringere Größe als den Exzitonen-Bohr-Radius gemäß einem Material aufweist und eine optische Bandlücke der entsprechenden Größe aufweist.
  • Derweil fördert die Schale 30, die den QD 10 bildet, den Quanten-Confinement-Effekt des Kerns 20 und bestimmt die Stabilität der QD 10. Atome, die an der Oberfläche der einfach strukturierten kolloidalen QDs 10 exponiert sind, haben im Gegensatz zu internen Atomen freie Elektronenpaare, die nicht an einer chemischen Bindung teilnehmen. Da die Energieniveaus dieser Oberflächenatome zwischen der Leitungsbandkante und der Valenzbandkante der QD 10 liegen, können die Oberflächenatome die Ladungen einfangen, wodurch Oberflächendefekte gebildet werden. Aufgrund eines nichtstrahlenden Rekombinationsprozesses von Exzitonen, der durch die Oberflächendefekte verursacht wird, kann die Lichtausbeute der QDs 10 verringert werden und die chemische Zusammensetzung der QDs 10 kann durch die Reaktion zwischen den eingefangenen Ladungen und äußerem Sauerstoff und Komponenten modifiziert werden, oder elektrische/optische Eigenschaften der QDs 10 können dauerhaft verloren gehen.
  • Daher kann der QD 10 in einer beispielhaften Ausführungsform eine heterologe Kern 20/Schale 30 -Struktur aufweisen. Um die Schale 30 effektiv auf der Oberfläche des Kerns 20 auszubilden, ist es notwendig, dass die Gitterkonstante eines Materials, das die Schale 20 bildet, ähnlich zu der eines Materials ist, das den Kern 20 bildet. Da die Oberfläche des Kerns 20 durch die Schale 30 umgeben ist, kann die Oxidation des Kerns 20 verhindert werden, wodurch die chemische Stabilität der QD 10 erhöht wird. Außerdem können der Verlust von Exzitonen, der durch die Oberflächen-Fangstelle auf der Oberfläche des Kerns 20 verursacht wird, minimiert werden und der Verlust von Energie aufgrund von Molekülschwingung kann verhindert werden, wodurch die Quantenausbeute erhöht werden kann.
  • Der QD 10 kann ein Halbleiter-Nanokristall oder Metalloxid-Partikel sein, der einen Quanten-Confinement-Effekt aufweist. Als ein Beispiel kann der QD 10 Gruppe II-VI, III-V, IV-VI und I-III-VI Nano-Halbleiterverbindungen aufweisen. Insbesondere kann der QD 10 ein Kern 20/Schale 30-strukturierter Nanokristall sein, bei dem jeweils der Kern 20 und/oder die Schale 30, die den QD 10 bilden, ein Gruppe II-VI Verbindungshalbleiter-Nanokristall sein kann, beispielsweise CdS, CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, HgS, HgTe und/oder eine Kombination davon; ein Gruppe III-V Verbindungshalbleiter-Nanokristall sein kann, beispielsweise GaP, GaAs, GaSb, InP, InAs, InSb und/oder eine Kombination davon; ein Gruppe IV-VI Verbindungshalbleiter-Nanokristall sein kann, beispielsweise PbS, PbSe, PbTe und/oder eine Kombination davon; ein Gruppe I-III-VI Verbindungshalbleiter-Nanokristall sein kann, beispielsweise AgGaS2, AgGaSe2, AgGaTe2, CuInS2, CuInSe2, CuGaS2, CuGaSe2 und/oder eine Kombination davon; ein Metalloxid-Nanopartikel sein kann, beispielsweise ZnO, TiO2 und/oder eine Kombination davon; oder CdSe/ZnSe, CdSe/ZnS, CdS/ZnSe, CdS/ZnS, ZnSe/ZnS, InP/ZnSZnO/MgO und/oder eine beliebige Kombination davon sein kann. Der Halbleiter-Nanopartikel kann undotiert sein oder mit einer Seltene Erde-Element, beispielsweise Eu, Er, Tb, Tm oder Dy oder einer beliebigen Kombination davon, dotiert sein oder kann mit einem Übergangsmetallelement, beispielsweise Mn, Cu, Ag oder Al oder einer beliebigen Kombination davon, dotiert sein.
  • Beispielsweise kann der Kern 20 der QD 10 aus der Gruppe ausgewählt werden, die aus ZnSe, ZnTe, CdSe, CdTe, InP, ZnCdS, CuxIn1-xS, CuxIn1-xSe, AgxIn1-xS und einer Kombination davon besteht. Zusätzlich kann die Schale 30 der QD 10 aus der Gruppe ausgewählt werden, die aus ZnS, GaP, CdS, ZnSe, CdS/ZnS, ZnSe/ZnS, ZnS/ZnSe/CdSe, GaP/ZnS, CdS/CdZnS/ZnS, ZnS/CdSZnS, CdxZn1-xS und einer Kombination davon besteht. Optional kann der QD 10 ein Legierungs-QD sein (z.B. CdSxSe1-x, CdSexTe1-x oder ZnxCd1-xSe), beispielsweise ein homogener Legierungs-QD oder eine Gradienten-Legierungs-QD. In einigen Ausführungsformen hat der QD eine im Wesentlichen kugelförmige Form, deren Oberflächenbereich zwei Hälften oder zwei Halbkugeln aufweist, nämlich eine erste Halbkugel und eine zweite Halbkugel der Kugelform. In einigen Ausführungsformen ist der erste Bereich der Außenfläche die erste Halbkugel und der zweite Bereich der Außenfläche ist die zweite Halbkugel.
  • Nachfolgend wird eine LED gemäß der vorliegenden Offenbarung beschrieben, die QDs aufweist, an denen verschiedene Liganden-Typen an der QD-Oberfläche gebunden sind. 3 ist eine Querschnittsansicht, die schematisch eine LED gemäß einer ersten beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung veranschaulicht, die QDs aufweist, an denen verschiedene Liganden-Typen an spezifische Bereichen der QD-Oberfläche gebunden sind. Wie in 3 veranschaulicht ist, weist die QLED 100 gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung eine erste Elektrode 110, eine zweite Elektrode 120, die der ersten Elektrode 110 gegenüber angeordnet ist, und eine Emissionsschicht 130, die zwischen der ersten Elektrode 110 und der zweiten Elektrode 120 angeordnet ist und eine EML 150 aufweist, auf. Als ein Beispiel kann die Emissionsschicht 130 ferner eine erste Ladungstransferschicht 140 aufweisen, die zwischen der ersten Elektrode 110 und der EML 150 angeordnet ist, und eine zweite Ladungstransferschicht 160 aufweisen, die zwischen der EML 150 und der zweiten Elektrode 120 angeordnet ist.
  • In dieser beispielhaften Ausführungsform kann die erste Elektrode 110 eine Anode sein, beispielsweise eine Lochinjektionselektrode. Die erste Elektrode 110 kann auf einem Substrat gebildet sein, das aus Glas oder einem Polymer gebildet ist (in 3 nicht gezeigt). Beispielsweise kann die erste Elektrode 110 ein dotiertes oder undotiertes Metalloxid sein, beispielsweise Indium-Zinn-Oxid (ITO), Indium-Zink-Oxid (IZO), Indium-Zinn-Zink-Oxid (ITZO), Indium-Kupfer-Oxid (ICO), Zinnoxid (SnO2), Indiumoxid (In2O3), Cadmium:Zinkoxid (Cd:ZnO), Fluor:Zinnoxid (F:SnO2), Indium:Zinkoxid (In:SnO2), Gallium:Zinnoxid (Ga:SnO2) oder Aluminium:Zinkoxid (Al:ZnO; AZO). Optional kann die erste Elektrode 110 aus einem Metall- oder Nichtmetallmaterial bestehen, das Nickel (Ni), Platin (Pt), Gold (Au), Silber (Ag), Iridium (Ir) oder eine Kohlenstoffnanoröhre (CNT), anders als ein oben beschriebenes Metalloxid, aufweist.
  • In dieser beispielhaften Ausführungsform kann die zweite Elektrode 120 eine Kathode sein, beispielsweise eine Elektroneninjektionselektrode. Beispielsweise kann die zweite Elektrode 120 aus Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, LiF/Al, BaF2/Al, CsF/Al, CaCO3/Al, BaF2/Ca/Al, Al, Mg, Au:Mg oder Ag:Mg bestehen. Zum Beispiel können sowohl die erste Elektrode 110 als auch die zweite Elektrode 120 so gestapelt sein, dass sie eine Dicke von 30 bis 300 nm haben.
  • In einer beispielhaften Ausführungsform kann, im Falle einer Bottom-Emissions-Typ LED, die erste Elektrode 110 aus einem transparenten leitfähigen Metall wie ITO, IZO, ITZO oder AZO bestehen, und die zweite Elektrode 120 kann aus Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, LiF/Al, BaF2/Al, Al, Mg oder eine Ag:Mg-Legierung bestehen.
  • Die erste Ladungstransferschicht 140 ist zwischen der ersten Elektrode 110 und der EML 150 angeordnet. In dieser beispielhaften Ausführungsform kann die erste Ladungstransferschicht 140 eine Lochtransferschicht sein, die der EML 150 Löcher bereitstellt. Als Beispiel kann die erste Ladungstransferschicht 140 eine HIL 142 aufweisen, die benachbart zu der ersten Elektrode 110 zwischen der ersten Elektrode 110 und der EML 150 ausgebildet ist, und eine HTL 144 aufweisen, die benachbart zu der EML 150 zwischen der ersten Elektrode 110 und der EML 150 ausgebildet ist.
  • Die HIL 142 erleichtert die Injektion von Löchern von der ersten Elektrode 110 in die EML 150. Als Beispiel kann die HIL 142 aus einem organischen Material bestehen, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Poly(ethylendioxythiophen):Polystyrolsulfonat (PEDOT:PSS), 4,4',4"-Tris (diphenylamino)-triphenylamine (TDATA) dotiert mit Tetrafluortetracyanochinodimethan (F4-TCNQ), einem p-dotierten Phthalocyanin (z.B. F4-TCNQ-dotiertes Zinkphthalocyanin (ZnPc)), F4-TCNQ-dotiertes N,N'-Diphenyl-N,N'-bis (1-naphthyl)-1,1'-biphenyl-4,4"-diamin α-NPD), Hexaazatriphenylenhexanitril (HAT-CN) und einer Kombination davon besteht, die vorliegende Offenbarung ist jedoch nicht darauf beschränkt. Beispielsweise kann der Dotierstoff, beispielsweise F4-TCNQ, zum Dotieren eines Hosts mit 1 bis 30 Gew.-% bezogen auf das Gewicht des Hosts verwendet werden. Die HIL 142 kann gemäß der Struktur und dem Typ der Leuchtdiode 100 weggelassen werden.
  • Die HTL 144 transportiert Löcher von der ersten Elektrode 110 zur EML 150. Die HTL 144 kann aus einem anorganischen Material oder einem organischen Material bestehen. Wenn die HTL 144 beispielsweise aus einem organischen Material besteht, kann die HTL 144 aus einem organischen Material bestehen, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die besteht aus Arylaminen, wie z.B. 4,4'-N-N'-Dicarbazolylbiphenyl (CBP), N,N'-Diphenyl-N,N'-bis(1-naphthyl) -1,1'-biphenyl-4,4"-diamin (α-NPD), N,N'-Diphenyl-N,N'-bis (3-methylphenyl)-(1,1'-biphenyl)-4,4'-diamin (TPD), N,N'-bis (3-methylphenyl)-N,N'-bis(phenyl)-spiro (Spiro-TPD), N,N'-di(4-(N,N'-Diphenylamino)phenyl)-N,N'-Diphenylbenzidin (DNTPD), 4,4',4"-Tris(N-carbazolyl)-triphenylamin (TCTA), Tris(3-methylphenylphenylamino)-triphenylamin (m-MTDATA), Poly[(9,9'-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4-(N-(4-sec-butylphenyl) diphenylamin))] (TFB) und Poly(4-)Butylphenyldiphenylamin) (Poly-TPD); ein Polyanilin; ein Polypyrrol; Poly(para)phenylenvinylene und Derivate davon, wie Poly(phenylenvinylen) (PPV), Poly [2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1,4-phenylenvinylen] (MEH-PPV) und Poly [2-methoxy-5-(3',7'-Dimethyloctyloxy)-1,4-phenylenvinylen] (MOMO-PPV); Kupferphthalocyanin; aromatische tertiäre Amine oder mehrkernige aromatische tertiäre Amine; eine 4,4'-bis(p-carbazolyl)-1,1'-biphenylverbindung; N,N,N',N'-Tetraarylbenzidin; PEDOT:PSS und Derivate davon; Poly(N-vinylcarbazol) (PVK) und Derivate davon; ein Polymethacrylat und Derivate davon; Poly(9,9-octylfluoren) und Derivate davon; Poly(spirofluoren) und Derivate davon; N,N'-Di(naphthalin-1-yl)-N, N'-diphenylbenzidin (NPB); Spiro-NPB; und eine Kombination davon.
  • Wenn die HTL 144 aus einem anorganischen Material besteht, kann die HTL 144 aus einem anorganischen Material bestehen, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus einem Metalloxid wie NiO, MoO3, Cr2O3, Bi2O3 oder einem p-Typ ZnO; nicht oxidierte Äquivalente wie Kupferthiocyanat (CuSCN), Mo2S oder GaN vom p-Typ; und eine Kombination davon.
  • Während die erste Ladungstransferschicht 140 in 3 in die HIL 142 und die HTL 144 unterteilt ist, kann die in 3 veranschaulichte erste Ladungstransferschicht 140 als eine Einzelschicht ausgebildet sein. Zum Beispiel kann die erste Ladungstransferschicht 140 nur aus der HTL 144 ohne die HIL 142 bestehen oder kann durch Dotieren des oben beschriebenen organischen lochtransportierenden Materials mit einem Lochinjektionsmaterial (z.B. PEDOT:PSS) gebildet werden.
  • Die erste Ladungstransferschicht 140, die die HIL 142 und die HTL 144 aufweist, kann durch einen Prozess gebildet werden, der aus Vakuumabscheidungsprozessen, beispielsweise Vakuumdampfabscheidung und Sputtern, und Lösungsprozessen, beispielsweise Schleuderbeschichten, Tropfenbeschichten, Tauchbeschichten, Sprühbeschichten, Walzenbeschichten, Verlaufbeschichten, Gießen, Siebdruck und Tintenstrahldruck, oder einer Kombination dieser Prozesse ausgewählt wird. Beispielsweise können die Dicken der HIL 142 und der HTL 144 10 bis 200 nm und vorzugsweise 10 bis 100 nm betragen, aber die vorliegende Offenbarung ist nicht darauf beschränkt.
  • Die EML 150 kann eine Schicht sein, die mit den elektrolumineszenten Nanopartikeln gemäß der vorliegenden Offenbarung, d.h. den QDs 10, gefüllt ist. Die QDs 10 können in einer heterologen Struktur gebildet sein, die aus einem Kern 20, der ein Leuchtstoff ist, und einer Schale 30, die den Kern 20 umgibt, bestehen und verschiedene Liganden-Typen 42 und 44 können an die Oberfläche der Schale 30 binden. Hier kann die EML 150 aus einer Einzelschicht der QDs 10 bestehen, wie in 3(a) gezeigt ist oder eine Mehrfachschicht aus zwei oder mehr Schichten der QDs 10 bestehen, wie in 3(b) gezeigt ist.
  • In einer beispielhaften Ausführungsform kann die EML 150 durch Aufbringen einer Dispersion, die die elektrolumineszenten Nanopartikel (d.h. QDs 10) aufweist, in einem Lösungsmittel auf die erste Ladungstransferschicht 140 unter Verwendung eines Lösungsverfahrens und Verflüchtigens des Lösungsmittels gebildet werden. Die EML 150 kann unter Verwendung eines Lösungsverfahrens gebildet werden, das ausgewählt ist aus den Lösungsverfahren, beispielsweise Schleuderbeschichten, Tropfenbeschichten, Tauchbeschichten, Sprühbeschichten, Walzenbeschichten, Verlaufbeschichten, Gießen, Siebdruck und Tintenstrahldruck oder einer Kombination davon.
  • In einer beispielhaften Ausführungsform kann die EML 150 elektrolumineszierende Nanopartikel (d.h. QDs 10) aufweisen, die Photolumineszenz (PL)-Eigenschaften bei 440 nm, 530 nm und 620 nm aufweisen, wodurch eine weiße LED hergestellt wird. Optional kann die EML 150 elektrolumineszierende Nanopartikel (d.h. QDs 10) aufweisen, die rotes, grünes und blaues Licht emittieren, wobei die QDs 10 jeweils unabhängig Licht einer der Farben emittieren können.
  • Wie oben beschrieben, können die verschiedenen Liganden-Typen 42 und 44 an die Oberfläche der QD 10 binden. In dieser beispielhaften Ausführungsform sind die X-Typ-Liganden 42 mit einer negativ geladenen funktionellen Gruppe in einem Teil der Oberfläche der QD 10 angeordnet, die der ersten Elektrode 110 gegenüberliegt, die beim Injizieren und Transfer von Löchern beteiligt ist, das heißt Ladungsträger einer zu der der X-Typ-Liganden 42 entgegengesetzten Ladung. Das heißt, die X-Typ-Liganden sind so angeordnet, dass sie der Grenzfläche zwischen der EML 150 und der ersten Ladungstransferschicht 140 zugewandt sind. Außerdem sind die L-Typ-Liganden 44 mit einer positiv geladenen funktionellen Gruppe in einem Bereich der QD 10 angeordnet, der der zweiten Elektrode 120 gegenüberliegt, die an der Injektion und dem Transfer von Elektronen beteiligt ist, d.h. Ladungsträgern einer zu der der L-Typ-Liganden 44 entgegengesetzten Ladung. Das heißt, die L-Typ-Liganden 44 sind so angeordnet, dass sie der Grenzfläche zwischen der EML 150 und der zweiten Ladungstransferschicht 160 zugewandt sind.
  • Unterdessen ist die zweite Ladungstransferschicht 160 zwischen der EML 150 und der zweiten Elektrode 120 angeordnet. In dieser beispielhaften Ausführungsform kann die zweite Ladungstransferschicht 160 eine Elektronentransferschicht sein, die der EML 150 ein Elektron liefert. In einer beispielhaften Ausführungsform kann die zweite Ladungstransferschicht 160 eine Elektroneninjektionsschicht (EIL) 162 aufweisen, die benachbart zu der zweiten Elektrode 120 zwischen der zweiten Elektrode 120 und der EML 150 angeordnet ist, und eine ETL 164 aufweisen, die benachbart zu der EML 150 zwischen der zweiten Elektrode 120 und der EML 150 angeordnet ist.
  • Die EIL 162 ist so eingerichtet, dass sie leicht Elektronen von der zweiten Elektrode 120 in die EML 150 injizieren kann. Beispielsweise kann die EIL 162 aus einem Material bestehen, in dem ein Metall, beispielsweise Al, Cd, Cs, Cu, Ga, Ge, In oder Li, mit Fluor dotiert oder gebunden ist, oder aus einem Metalloxid (z.B. Titandioxid (TiO2), Zinkoxid (ZnO) , Zirkoniumoxid (ZrO) , Zinnoxid (SnO2), Wolframoxid (WO3) oder Tantaloxid (Ta2O3) undotiert oder mit Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs, Cu oder dergleichen dotiert ist.
  • Die ETL 164 ist eingerichtet, um Elektronen zur EML 150 zu transportieren. Die ETL 164 kann aus einem anorganischen Material und/oder einem organischen Material bestehen. Die ETL 164 kann aus einem anorganischen Material bestehen, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Metall/Nichtmetalloxiden besteht (z.B. Titandioxid (TiO2), Zinkoxid (ZnO), Zirkoniumoxid (ZrO), Zinnoxid (SnO2), Wolframoxid (WO3), Tantaloxid (Ta2O3), Hafniumoxid (HfO3), Aluminiumoxid (Al2O3), Zirkoniumsiliziumoxid (ZrSiO4), Bariumtitanoxid (BaTiO3) und Bariumzirconiumoxid (BaZrO3), die undotiert sind oder dotiert sind mit Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs oder Cu; Halbleiterpartikel (z.B. CdS, ZnSe und ZnS), die undotiert sind oder dotiert sind mit Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs oder Cu; ein Nitrid, beispielsweise Si3N4; und eine Kombination davon.
  • Alternativ kann die ETL 164 aus einem organischen Material bestehen, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus einer Verbindung auf Oxazol-Basis, einer Verbindung auf Isooxazol-Basis, einer Verbindung auf Triazol-Basis, einer Verbindung auf Isothiazol-Basis, einer Verbindung auf Oxadiazol-Basis, einer Verbindung auf Thiadiazol-Basis, einer Verbindung auf Phenanthrolin-Basis, einer Verbindung auf Perylen-Basis, einer Verbindung auf Benzoxazol-Basis, einer Verbindung auf Benzothiazol-Basis, einer Verbindung auf Benzimidazol-Basis, einer Verbindung auf Triazin-Basis und einem Aluminiumkomplex besteht. Insbesondere kann das organische Material, das zur Bildung der ETL 164 verwendet werden kann, aus den Materialien einschließlich 3-(Biphenyl-4-yl)-5-(4-tert-butylphenyl)-4-phenyl-4H-1,2,4-triazol (TAZ), Bathocuproin (2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthrolin; BCP), 2,2',2"-(1,3,5-Benzintriyl)-tris(1-phenyl)-1-H-Benzimidazol); TPBi), Tris (8-hydroxychinolin)aluminium (Alq3), Bis(2-methyl-8-quninolinato) -4-phenylphenolatealuminium (III) (Balq), Bis(2-methylchinolinato)(triphenylsiloxy)aluminium(III) (Salq) und einer Kombination davon ausgewählt werden, aber die vorliegende Offenbarung ist nicht darauf beschränkt.
  • Ähnlich der ersten Ladungstransferschicht 140 kann, obwohl 3 die zweite Ladungstransferschicht 160 als eine Doppelschicht veranschaulicht, die die EIL 162 und die ETL 164 aufweist, die zweite Ladungstransferschicht 160 als eine Einzelschicht der ETL 164 ausgebildet sein. Zusätzlich kann die zweite Ladungstransferschicht 160 als eine Einzelschicht aus einer ETL 164 ausgebildet sein, gebildet aus einer Mischung von Cäsiumcarbonat mit dem oben beschriebenen, elektronentransportierenden anorganischen Material.
  • Die zweite Ladungstransferschicht 160, die die EIL 162 und/oder die ETL 164 aufweist, kann unter Verwendung eines Lösungsverfahren, beispielsweise Schleuderbeschichten, Tropfenbeschichten, Tauchbeschichten, Sprühbeschichten, Walzenbeschichten, Verlaufbeschichten, Gießen, Siebdruck und Tintenstrahldruck oder einer Kombination davon gebildet werden. Zum Beispiel können sowohl die EIL 162 als auch die ETL 164 mit einer Dicke von 10 bis 200 nm und vorzugsweise 10 bis 100 nm gestapelt werden.
  • Zum Beispiel, wenn eine Hybrid-CTL eingeführt wird, bei der die HTL 144 der ersten Ladungstransferschicht 140 aus einem organischen Material gebildet ist und die zweite Ladungstransferschicht 160 aus einem anorganischen Material gebildet ist, oder bei der die HTL 144 aus einem anorganischen Material gebildet ist und die zweite Ladungstransferschicht 160 aus einem organischen Material gebildet ist, können die Lumineszenzeigenschaften der QLED 100 verbessert werden.
  • Wenn dagegen Löcher durch die EML 150 zur zweiten Elektrode 120 übertragen werden oder Elektronen durch die EML 150 zur ersten Elektrode 110 transportiert werden, kann die Lebensdauer und die Effizienz der Diode verringert werden. Um eine solche Reduktion zu verhindern, kann die QLED 100 gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung mindestens eine Exzitonenblockadeschicht aufweisen, die benachbart zu der EML 150 angeordnet ist.
  • Zum Beispiel kann die QLED 100 gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung eine Elektronenblockadeschicht (EBL) aufweisen, die zum Steuern und Verhindern des Transfers von Elektronen zwischen der HTL 144 und der EML 150 geeignet ist.
  • Beispielsweise kann die EBL aus TCTA, Tris[4-(diethylamino)phenyl]amin), N-(Biphenyl-4-yl)-9,9-dimethyl-N-(4-(9-phenyl-9H)-Carbazol-3-yl) phenyl)-9H-fluoren-2-amin, Tri-p-tolylamin, 1,1-Bis(4-(N, N'-di(p-tolyl)amino)phenyl)cyclohexan (TAPC), m-MTDATA, 1,3-Bis(N-carbazolyl)benzol (mCP), 3,3'-Bis (N-carbazolyl)-1,1'-biphenyl (mCBP), Poly-TPD, Kupferphthalocyanin (CuPc), DNTPD und/oder 1,3,5-Tris[4-(diphenylamino)phenyl]benzol (TDAPB) bestehen.
  • Zusätzlich kann eine Lochblockadeschicht (HBL) als zweite Exzitonenblockadeschicht zwischen der EML 150 und der ETL 164 ausgebildet sein, wodurch der Transfer von Löchern zwischen der EML 150 und der ETL 164 verhindert wird. In einer beispielhaften Ausführungsform kann ein Material für die HBL ein Derivat einer Verbindung auf Oxadiazol-Basis, einer Verbindung auf Triazol-Basis, einer Verbindung auf Phenanthrolin-Basis, einer Verbindung auf Benzoxazol-Basis, einer Verbindung auf Benzothiazol-Basis, einer Verbindung auf Benzimidazol-Basis und einer Verbindung auf Triazin-Basis oder dergleichen sein, die in der ETL 164 verwendet werden kann.
  • Beispielsweise kann die HBL aus 2,9-Dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthrolin (BCP), BAlq, Alq3, PBD, Spiro-PBD und/oder Liq bestehen, das/die ein tieferes höchstes besetztes Molekülorbital (HOMO) Energieniveau aufweist/aufweisen als das für die EML 150 verwendete Material.
  • Wie oben beschrieben, binden gemäß dieser beispielhaften Ausführungsform verschiedene Liganden-Typen an die Oberfläche der QD 10, bei der es sich um einen elektrolumineszenten Nanopartikel handelt, der die EML 150 bildet. In der EML 150 sind die X-Typ-Liganden 42, die eine negative Ladung aufweisen, in einem Bereich der QD-Oberfläche angeordnet, der der ersten Elektrode 110 zugewandt ist, die an der Erzeugung, der Injektion und dem Transfer von Löchern beteiligt ist, die eine entgegengesetzte Ladung zu der des X-Typ-Liganden 42 aufweisen. Insbesondere sind die X-Typ-Liganden 42 so angeordnet, dass sie der Grenzfläche zwischen der EML 150 und der HTL 144 in der ersten Ladungstransferschicht 140 zugewandt sind. Andererseits sind in der EML 150 die L-Typ-Liganden 44, die eine positive Ladung zeigen, in einem Teil der QD-Oberfläche angeordnet, der der zweiten Elektrode 120 zugewandt ist, die an der Erzeugung, der Injektion und dem Transfer von Elektronen beteiligt ist, die eine entgegengesetzte Ladung zu der des L-Typ-Liganden 44 aufweist. Insbesondere sind die L-Typ-Liganden 44 so angeordnet, dass sie der Grenzfläche zwischen der EML 150 und der ETL 164 in der zweiten Ladungstransferschicht 160 zugewandt sind.
  • Löcher, d.h. positive Ladungsträger, können schnell zur Oberfläche der QD 10 transportiert werden, die die EML 150 bildet, aufgrund der X-Typ-Liganden 42, die gegenüber den Löchern eine entgegengesetzte Ladung zeigen. Gleichzeitig können Elektronen, die negative Ladungsträger sind, schnell zur Oberfläche der in der EML 150 aufgebrachten QD 10 transportiert werden, da die L-Typ-Liganden 44 eine entgegengesetzte Ladung zu der der Elektronen aufweisen. Da die Löcher und Elektronen in der EML 150 ausgeglichen sind und schnell wieder rekombiniert werden, kann die Leuchtdiode 100 eine verbesserte Lichtausbeute haben und mit niedriger Spannung betrieben werden.
  • Da zudem die L-Typ-Liganden 44 durch Ersetzen der X-Typ-Liganden 42 ohne Wechselwirkung mit einer organischen Komponente an die Oberfläche der QD 10 binden, verbleibt bei der QD 10 gemäß der vorliegenden Offenbarung eine geringere Menge an organischen Komponenten verglichen mit der QD 10A, die nur aus den X-Typ-Liganden 42 besteht (siehe 2). Dementsprechend können der QDs 10 gleichmäßig aufgebracht werden, und dadurch kann die EML 150 so gesteuert werden, dass sie eine gleichmäßige Dicke aufweist. Wenn zusätzlich die zweite Ladungstransferschicht 160 und die zweite Elektrode 120 auf der EML 150 gestapelt werden, dringen die organischen Komponenten nicht in die zweite Ladungstransferschicht 160 und die zweite Elektrode 120 ein. Daher kann die Grenze zwischen der zweiten Ladungstransferschicht 160 und der zweiten Elektrode 120 klar unterschieden werden, und die zweite Ladungstransferschicht 160 und die zweite Elektrode 120 können mit gewünschten Formen oder Dicken ausgebildet werden.
  • Derweil ist in 3 die QLED mit einer normalen Struktur veranschaulicht, bei der die HTL zwischen der ersten Elektrode mit relativ niedriger Austrittsarbeit und der EML angeordnet ist und die ETL zwischen der zweiten Elektrode mit relativ hoher Austrittsarbeit und der EML angeordnet ist. Die QLED kann eine invertierte Struktur anstelle der normalen Struktur haben, wie noch beschrieben wird.
  • 4 ist eine Querschnittsansicht, die schematisch eine QLED mit einer invertierten Struktur gemäß einer zweiten beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung veranschaulicht, auf der QDs aufgebracht werden, in denen verschiedene Liganden-Typen an spezifische Bereiche der QD-Oberfläche gebunden sind. Wie in 4 gezeigt ist, weist die QLED 200 gemäß der beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung eine erste Elektrode 210, eine zweite Elektrode 220, die gegenüber der ersten Elektrode 210 angeordnet ist, und eine Emissionsschicht 230, die zwischen der ersten Elektrode 210 und der zweiten Elektrode 220 angeordnet ist und eine EML 250 aufweist, auf. Die Emissionsschicht 230 kann ferner eine erste Ladungstransferschicht 240 aufweisen, die zwischen der ersten Elektrode 210 und der EML 250 angeordnet ist, und kann eine zweite Ladungstransferschicht 260 aufweisen, die zwischen der zweiten Elektrode 220 und der EML 250 angeordnet ist,.
  • Die erste Elektrode 210 kann eine Kathode sein, beispielsweise eine Elektroneninjektionselektrode. Beispielsweise kann die erste Elektrode 210 aus einem dotierten oder undotierten Metalloxid bestehen, wie beispielsweise ITO, IZO, ITZO, ICO, SnO2, In2O3, Cd:ZnO, F:SnO2, In:SnO2, Ga:SnO2 und AZO, oder aus einem Material bestehen, das Ni, Pt, Au, Ag, Ir oder ein CNT aufweist, mit Ausnahme des oben beschriebenen Metalloxids.
  • Die zweite Elektrode 220 kann eine Anode sein, beispielsweise eine Lochinjektionselektrode. Beispielsweise kann die zweite Elektrode 220 Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, LiF/Al, BaF2/Al, CsF/Al, CaCO3/Al, BaF2/Ca/Al, Al, Mg, Au:Mg oder Ag:Mg sein. Beispielsweise können sowohl die erste Elektrode 210 als auch die zweite Elektrode 220 mit einer Dicke von 30 bis 300 nm gestapelt sein.
  • In dieser beispielhaften Ausführungsform kann die erste Ladungstransferschicht 240 eine Elektronentransferschicht sein, die der EML 250 eine Elektrode bereitstellt. In einer beispielhaften Ausführungsform weist die erste Ladungstransferschicht 240 eine EIL 242, die benachbart zu der ersten Elektrode 210 zwischen der ersten Elektrode 210 und der EML 250 angeordnet ist, und eine ETL 244, die benachbart zu der EML 250 zwischen der ersten Elektrode 210 und der EML 250 angeordnet ist, auf.
  • Die EIL 242 kann aus einem Material bestehen, in dem ein Metall wie Al, Cd, Cs, Cu, Ga, Ge, In oder Li mit Fluor dotiert oder gebunden ist, oder aus einem Metalloxid (z.B. TiO2, ZnO, ZrO, SnO2, WO3 oder Ta2O3), das undotiert ist oder dotiert ist mit Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs oder Cu.
  • Die ETL 244 kann aus einem anorganischen Material und/oder einem organischen Material bestehen. Wenn die ETL 244 aus einem anorganischen Material gebildet ist, kann die ETL 844 aus einem anorganischen Material gebildet sein, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Metall/Nichtmetalloxiden besteht, wie TiO2, ZnO, ZrO, SnO2, WO3, Ta2O3, HfO3, Al2O3, ZrSiO4, BaTiO3 und BaZrO3, die undotiert oder mit Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs oder Cu dotiert sind; Halbleiterpartikel wie CdS, ZnSe und ZnS, die undotiert sind oder dotiert sind mit Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs oder Cu; ein Nitrid, beispielsweise Si3N4, und eine Kombination davon.
  • Wenn die ETL 244 aus einem organischen Material gebildet wird, kann die ETL 244 aus einem organischen Material gebildet werden, wie einer Verbindung auf Oxazol-Basis, einer Verbindung auf Isooxazol-Basis, einer Verbindung auf Triazol-Basis, einer Verbindung auf Isothiazol-Basis, einer Verbindung auf Oxadiazol-Basis, einer Verbindung auf Thiadiazol-Basis, einer Verbindung auf Perylen-Basis oder einem Aluminiumkomplex. Insbesondere kann das organische Material, das zur Bildung der ETL 244 verwendet werden kann, ein organisches Material sein, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus TAZ, BCP, TPBi, Alq3, Balq, Salq und einer Kombination davon besteht, die vorliegende Offenbarung ist aber nicht darauf beschränkt.
  • Die erste Ladungstransferschicht 240 kann nur als Einzelschicht der ETL 244 ausgebildet sein. Alternativ kann die erste Ladungstransferschicht 240 als Einzelschicht der ETL 244 gebildet werden, die durch Mischen von Cäsiumcarbonat mit dem oben beschriebenen elektronentransportierenden, anorganischen Material gebildet wird. Zum Beispiel können sowohl die EIL 242 als auch die ETL 244 bis zu einer Dicke von 10 bis 200 nm, vorzugsweise 10 bis 100 nm, gestapelt sein.
  • Die EML 250 kann eine Schicht sein, die mit den elektrolumineszenten Nanopartikeln gemäß der vorliegenden Offenbarung, d.h. den QDs 10, gefüllt ist. Die QDs 10 können in einer heterologen Struktur gebildet werden, die aus einem Kern 20 besteht, der ein Leuchtstoff ist, und einer Schale 30, die den Kern 20 umgibt, und zwei verschiedene Liganden-Typen 42 und 44 können an die Oberfläche der Schale 30 binden. Hier kann die EML 250 als eine Einzelschicht der QDs 10 gebildet werden, wie in 4A gezeigt ist, oder können als eine Mehrfachschicht mit zwei oder mehr Schichten der QDs 10 gebildet werden, wie in 4B gezeigt ist.
  • In einer beispielhaften Ausführungsform kann die EML 250 durch Aufbringen einer Dispersion, die die elektrolumineszenten Nanopartikel (d.h. QDs 10) in einem Lösungsmittel aufweist, auf die erste Ladungstransferschicht 240 durch ein Lösungsverfahren und Verflüchtigen des Lösungsmittels gebildet werden.
  • Wie oben beschrieben, können zwei verschiedene Typen der Liganden 42 und 44 an die Oberfläche der QD 10 binden. In dieser beispielhaften Ausführungsform sind die X-Typ-Liganden 42 mit einer negativ geladenen funktionellen Gruppe in einem Teil der QD 10-Oberfläche, die der zweiten Elektrode 220 zugewandt ist, die an der Injektion und dem Transfer von Löchern beteiligt ist, angeordnet, d.h. Ladungsträger einer entgegengesetzten Ladung zu der des X-Typ-Liganden 42. Das heißt, die X-Typ-Liganden 42 sind so angeordnet, dass sie der Grenzfläche zwischen der EML 250 und der zweiten Ladungstransferschicht 250 zugewandt sind. Außerdem sind die L-Typ-Liganden 44 mit einer positiv geladenen funktionellen Gruppe in einem Teil der QD 10-Oberfläche angeordnet, der der ersten Elektrode 210 zugewandt ist, die an der Injektion und dem Transfer von Elektronen beteiligt ist, d.h. Ladungsträger einer der Ladung des L-Typ-Liganden 44 entgegengesetzten Ladung. Das heißt, die L-Typ-Liganden 44 sind so angeordnet, dass sie der Grenzfläche zwischen der EML 250 und der ersten Ladungstransferschicht 240 zugewandt sind.
  • In dieser beispielhaften Ausführungsform kann die zweite Ladungstransferschicht 260 eine Lochtransferschicht sein, die der EML 250 Löcher bereitstellt. In einer beispielhaften Ausführungsform kann die zweite Ladungstransferschicht 260 eine HIL 262 aufweisen, die benachbart zu der zweiten Elektrode 220 zwischen der zweiten Elektrode 220 und der EML 250 ausgebildet ist und einer HTL 264, die benachbart zu der EML 250 zwischen der zweiten Elektrode 220 und der EML 250 ausgebildet ist.
  • Die HIL 262 kann aus einem Material gebildet sein, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus PEDOT:PSS, F4-TCNQ-dotiertem TDATA, beispielsweise einem p-dotierten Phthalocyanin (z.B. F4-TCNQ-dotiertem ZnPc), F4-TCNQ-dotiertem α-NPD, HAT-CN und eine Kombination davon besteht, aber die vorliegende Offenbarung ist nicht darauf beschränkt. Als Beispiel kann ein Dotierstoff wie F4-TCNQ zum Dotieren eines Hosts in einer Menge von 1 bis 30 Gew.-% in Bezug auf das Gewicht eines Hosts verwendet werden. Die HIL 262 kann gemäß der Struktur und dem Typ der Leuchtdiode 200 weggelassen werden.
  • Die HTL 264 kann aus einem anorganischen Material oder einem organischen Material bestehen. Beispielsweise kann die HTL 264 aus einem organischen Material bestehen, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Arylaminen, beispielsweise CBP, α-NPD, TPD, Spiro-TPD, DNTPD, TCTA, m-MTDATA, TFB und Poly-TPD; ein Polyanilin; ein Polypyrrol; Poly(para)phenylenvinylene, beispielsweise PPV, MEH-PPV und MOMO-PPV und Derivate davon; Kupferphthalocyanin; aromatische tertiäre Amine oder mehrkernige tertiäre Amine; 4,4'-Bis(p-carbazolyl)-1,1'-biphenylverbindungen; N,N,N',N'-Tetraarylbenzidin; PEDOT:PSS und Derivate davon; Poly-N-vinylcarbazol und Derivate davon; Polymethacrylat und Derivate davon; Poly(9,9-octylfluoren) und Derivate davon; Poly(spirofluoren) und Derivate davon; NPB; Spiro-NPB und eine Kombination davon.
  • Die HTL 264 kann aus einem anorganischen Material bestehen, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Metalloxiden wie NiO, MoO3; Cr2O3; Bi2O3; und p-Typ ZnO; nicht oxidierte Äquivalente wie Kupferthiocyanat (CuSCN), Mo2S und GaN vom p-Typ; und eine Kombination davon.
  • Die zweite Ladungstransferschicht 260 kann als Einzelschicht ausgebildet sein. Zum Beispiel kann die zweite Ladungstransferschicht 260 nur aus der HTL 264 ohne die HIL 262 bestehen oder kann durch Dotieren der obigen Verbindung mit einem lochtransportierenden, organischen Material mit einem Lochinjektionsmaterial (z.B. PEDOT: PSS) hergestellt werden. Die Dicken der HIL 262 und der HTL 264 können im Bereich von 10 bis 200 nm und vorzugsweise 10 bis 100 nm liegen, aber die vorliegende Offenbarung ist nicht darauf beschränkt.
  • Ähnlich zu der ersten beispielhaften Ausführungsform kann die QLED 200 gemäß der zweiten beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung mindestens eine Exzitonenblockadeschicht aufweisen, die benachbart zu der EML 250 angeordnet ist. Zum Beispiel kann die QLED 200 ferner eine zwischen der EML und der HTL 264 angeordnete EBL 250 aufweisen, um den Transfer von Elektronen zu steuern und zu verhindern, und eine HBL, die zwischen der ETL 244 und der EML 250 angeordnet ist, um den Transfer von Löchern zu steuern und zu verhindern.
  • Wie oben beschrieben, binden gemäß dieser beispielhaften Ausführungsform verschiedene Liganden-Typen an die Oberfläche der QD 10, bei der es sich um das elektrolumineszierende Nanopartikel handelt, das die EML 250 bildet. In der EML 250 befinden sich die X-Typ-Liganden 42, die eine negative Ladung aufweisen, in einem Teil der QD-Oberfläche, der der zweiten Elektrode 220 zugewandt ist, die an der Erzeugung, der Injektion und dem Transfer von Löchern beteiligt ist, die eine zu der des X-Typ-Liganden 42 entgegengesetzte Ladung aufweisen. Insbesondere sind die X-Typ-Liganden 42 so angeordnet, dass sie der Grenzfläche zwischen der EML 250 und der HTL 264 in der zweiten Ladungstransferschicht 260 zugewandt sind. Andererseits sind in der EML 250 die L-Typ-Liganden 44, die eine positive Ladung aufweisen, in einem Teil der QD-Oberfläche angeordnet, der der ersten Elektrode 210 zugewandt ist, die an der Erzeugung, Injektion und dem Transfer von Elektronen beteiligt ist, die eine entgegengesetzte Ladung zu der des L-Typ-Liganden 44 aufweisen. Insbesondere sind die L-Typ-Liganden 44 so angeordnet, dass sie der Grenzfläche zwischen der EML 250 und der ETL 244 in der ersten Ladungstransferschicht 240 zugewandt sind.
  • Löcher, d.h. positive Ladungsträger, und Elektronen, d.h. negative Ladungsträger, werden schnell auf die Oberfläche der QD 10, die in der EML 250 angewendet sind, aufgrund der X-Typ-Liganden 42 und der L-Typ-Liganden 44, die zueinander gegensätzliche Ladungen aufweisen, übertragen. Da die Löcher und Elektronen in der EML 250 ausgeglichen sind und schnell wieder rekombiniert werden, kann die Leuchtdiode 200 eine verbesserte Lichtausbeute haben und mit niedriger Spannung betrieben werden.
  • Da außerdem die L-Typ-Liganden 44 durch Ersetzen der X-Typ-Liganden 42 ohne Wechselwirkung mit einer organischen Komponente an die Oberfläche der QD 10 binden, verbleibt eine kleinere Menge an organischen Komponenten bei den QD 10 gemäß der vorliegenden Offenbarung. Dementsprechend können der QDs 10 gleichmäßig aufgebracht werden, und dadurch kann die EML 250 so gesteuert werden, dass sie eine gleichmäßige Dicke aufweist. Wenn zusätzlich die zweite Ladungstransferschicht 260 und die zweite Elektrode 220 auf der EML 250 gestapelt werden, dringen die organischen Komponenten nicht in die zweite Ladungstransferschicht 260 und die zweite Elektrode 220 ein. Daher kann die Grenze zwischen der zweiten Ladungstransferschicht 260 und der zweiten Elektrode 220 klar unterschieden werden, und die zweite Ladungstransferschicht 260 und die zweite Elektrode 220 können mit gewünschten Formen oder Dicken ausgebildet werden.
  • Daher kann die QLED, bei der die QD 10 als ein elektrolumineszierendes Nanopartikel gemäß der vorliegenden Offenbarung, bei der verschiedene Liganden-Typen 42 und 44 an zwei unterscheidbare Bereiche der QD-Oberfläche binden, in der lichtEmissionsschicht verwendet wird, auf eine lichtemittierende Vorrichtung, beispielsweise eine Beleuchtungsvorrichtung oder eine Anzeigevorrichtung, angewendet werden. Als ein Beispiel wird eine lichtemittierende QD-Anzeigevorrichtung mit der QLED beschrieben, in der der QD 10, bei dem es sich um den elektrolumineszierenden Nanopartikel gemäß der vorliegenden Offenbarung handelt, in der Emissionsschicht verwendet wird. 5 ist eine Querschnittsansicht einer QD-lichtemittierende Vorrichtung gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung.
  • Wie in 5 gezeigt ist, weist die QD lichtemittierende Anzeigevorrichtung 300 ein Substrat 310, einen Treiberdünnfilmtransistor Tr, der ein auf dem Substrat 310 angeordnetes Treiberelement ist, und eine QLED 400, die mit dem Treiberdünnfilmtransistor Tr verbunden ist, auf.
  • Eine Halbleiterschicht 322, die aus einem Oxidhalbleitermaterial oder polykristallinem Silizium besteht, ist auf dem Substrat 310 ausgebildet. Wenn die Halbleiterschicht 322 aus einem Oxidhalbleitermaterial besteht, kann ein Lichtabschirmungsmuster (nicht gezeigt) unter der Halbleiterschicht 322 ausgebildet werden, um zu verhindern, dass Licht auf die Halbleiterschicht 322 einfällt, wodurch eine Verschlechterung der Halbleiterschicht 322 aufgrund von Licht verhindert wird. Im Gegensatz dazu kann die Halbleiterschicht 322 aus polykristallinem Silizium bestehen, und in diesem Fall können gegenüberliegende Kanten der Halbleiterschicht 322 mit Verunreinigungen dotiert sein.
  • Ein Gate-Isolierfilm 324, der aus einem Isoliermaterial besteht, ist auf der Halbleiterschicht 322 ausgebildet. Der Gate-Isolierfilm 324 kann aus einem anorganischen Isoliermaterial wie Siliziumoxid (SiO2) oder Siliziumnitrid (SiNx) bestehen. Eine Gate-Elektrode 330, die aus einem leitfähigen Material, wie beispielsweise einem Metall, wird auf dem Gate-Isolierfilm 324 ausgebildet, um der Mitte der Halbleiterschicht 322 zu entsprechen.
  • Ein Zwischenschicht-Isolierfilm 332, der aus einem Isoliermaterial besteht, ist auf der Gate-Elektrode 330 ausgebildet. Der Zwischenschicht-Isolierfilm 332 kann aus einem anorganischen Isoliermaterial wie Siliziumoxid (SiO2) oder Siliziumnitrid (SiNx) oder einem organischen Isoliermaterial gebildet sein wie Benzocyclobuten oder Photoacryl.
  • Der Zwischenschicht-Isolierfilm 332 weist erste und zweite Halbleiterschicht-Kontaktlöcher 334 und 336 auf, die zwei gegenüberliegende Seiten der Halbleiterschicht 322 freilegen. Die ersten und zweiten Halbleiterschicht-Kontaktlöcher 334 und 336 sind auf beiden Seiten der Gate-Elektrode 330 derart angeordnet, dass sie von der Gate-Elektrode 330 beabstandet sind. Eine Source-Elektrode 340 und eine Drain-Elektrode 342, die aus einem leitfähigen Material wie einem Metall bestehen, sind auf dem Zwischenschicht-Isolierfilm 332 ausgebildet.
  • Die Source-Elektrode 340 und die Drain-Elektrode 342 sind auf beiden Seiten der Gate-Elektrode 330 so angeordnet, dass sie von der Gate-Elektrode 330 beabstandet sind, und sind über die ersten und zweiten Halbleiterschicht-Kontaktlöcher 334 und 336 mit zwei gegenüberliegenden Seiten der Halbleiterschicht 322 verbunden.
  • Die Halbleiterschicht 322, die Gate-Elektrode 330, die Source-Elektrode 340 und die Drain-Elektrode 342 bilden zusammen den Treiberdünnfilmtransistor Tr, der ein Treiberelement ist.
  • In 5 weist der Treiber-Dünnfilmtransistor Tr eine koplanare Struktur auf, bei der die Gate-Elektrode 330, die Source-Elektrode 340 und die Drain-Elektrode 342 auf der Halbleiterschicht 322 angeordnet sind. Alternativ kann der Treiberdünnfilmtransistor Tr eine invertierte gestufte Struktur haben, bei der eine Gate-Elektrode unter der Halbleiterschicht angeordnet ist und eine Source-Elektrode und eine Drain-Elektrode sind auf der Halbleiterschicht angeordnet. In diesem Fall kann die Halbleiterschicht aus amorphem Silizium bestehen.
  • Obwohl nicht in 5 gezeigt, sind Pixelbereiche durch Gate-Leitungen und Daten-Leitungen definiert, die einander kreuzen, und ferner ist ein mit der Gate-Leitung und der Daten-Leitung verbundenes Schaltelement vorgesehen. Das Schaltelement ist mit dem Treiberdünnfilmtransistor Tr verbunden, der ein Treiberelement ist. Außerdem können eine Stromleitung, die beabstandet und parallel zu der Gate-Leitung oder Daten-Leitung angeordnet ist, und ein Speicherkondensator vorgesehen sein, um die Spannung der Gate-Elektrode des Treiber-Dünnfilmtransistors Tr, der ein Treiberelement ist, während eines Frames konstant zu halten.
  • Unterdessen ist eine Passivierungsschicht 350 mit einem Drain-Kontaktloch 352, durch das die Drain-Elektrode 342 des Treiberdünnfilmtransistors Tr freigelegt ist, so dass sie den Treiberdünnfilmtransistor Tr bedeckt.
  • Eine erste Elektrode 410, die mit der Drain-Elektrode 342 des Treiberdünnfilmtransistors Tr durch das Drain-Kontaktloch 352 verbunden ist, ist für jeden Pixelbereich auf der Passivierungsschicht 350 ausgebildet. Die erste Elektrode 410 kann eine Anode oder eine Kathode sein und kann aus einem leitfähigen Material mit einer relativ hohen Austrittsarbeit bestehen. Beispielsweise kann die erste Elektrode 410 aus einem dotierten oder undotierten Metalloxid bestehen, wie ITO, IZO, ITZO, ICO, SnO2, In2O3, Cd:ZnO, F:SnO2, In:SnO2, Ga:SnO2 oder AZO oder, anders als das oben genannte Metalloxid, kann es aus einem Metallmaterial bestehen, das Nickel (Ni), Platin (Pt), Gold (Au), Silber (Ag), Iridium (Ir) oder eine CNT aufweist.
  • Wenn die lichtemittierende QD-Anzeigevorrichtung 300 der vorliegenden Offenbarung von einem Top-Emission-Typ ist, kann eine reflektierende Elektrode oder eine reflektierende Schicht unter der ersten Elektrode 410 vorgesehen sein. Die reflektierende Elektrode oder die reflektierende Schicht kann zum Beispiel aus einer Aluminium-Palladium-Kupfer-(APC) Legierung bestehen.
  • Außerdem ist auf der Passivierungsschicht 350 eine Bankschicht 368 ausgebildet, um eine Kante der ersten Elektrode 410 zu bedecken. Die Bankschicht 368 ist so eingerichtet, dass die Mitte der ersten Elektrode 410 freiliegt, die einem Pixelbereich entspricht.
  • Eine Emissionsschicht 430 mit den QDs 10, bei denen es sich gemäß der vorliegenden Offenbarung um elektrolumineszierende Nanopartikel handelt, ist auf der ersten Elektrode 410 ausgebildet. Die Emissionsschicht 430 kann nur aus einer EML bestehen oder mehrere Ladungstransferschichten aufweisen, um die Lichtausbeute zu erhöhen. Als ein Beispiel kann die erste Ladungstransferschicht 140 oder 240 (siehe 3 und 4) ferner zwischen der ersten Elektrode 410 und der Emissionsschicht 430 ausgebildet sein, die zweite Ladungstransferschicht 160 oder 260 (siehe 3 und 4) kann ferner zwischen der Emissionsschicht 430 und einer zweiten Elektrode 420 ausgebildet sein.
  • Der QD 10 in der Emissionsschicht 430 kann aus einem Kern 20, der ein Leuchtstoff ist, und einer den Kern 20 umgebenden Schale 30 bestehen, und verschiedene Liganden-Typen 42 und 44 binden an die Oberfläche der Schale 30. 5 veranschaulicht, dass die X-Typ-Liganden 42 nahe der ersten Elektrode 410 angeordnet sind und die L-Typ-Liganden 44 nahe der zweiten Elektrode 420 angeordnet sind. Alternativ können die X-Typ-Liganden 42 nahe der zweiten Elektrode 420 angeordnet sein und die L-Typ-Liganden 44 können nahe der ersten Elektrode 410 angeordnet sein.
  • Die zweite Elektrode 420 ist auf der Emissionsschicht 430 ausgebildet, die auf dem Substrat 310 ausgebildet ist. Die zweite Elektrode 420 kann über der gesamten Oberfläche eines Anzeigebereichs angeordnet sein, kann aus einem leitfähigen Material mit einer relativ geringen Austrittsarbeit bestehen und kann eine Kathode oder Anode sein. Beispielsweise kann die zweite Elektrode 420 Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, LiF/Al, BaF2/Al, CsF/Al, CaCO3/Al, BaF2/Ca/Al, Al, Mg, Au:Mg oder Ag:Mg sein.
  • Wie oben beschrieben, sind auf dem QD 10, bei dem es sich um ein elektrolumineszierendes Nanopartikel handelt, die X-Typ-Liganden 42 mit einer negativ geladenen funktionellen Gruppe und die L-Typ-Liganden 44 mit einer positiv geladenen funktionellen Gruppe so angeordnet, dass jeder einer Elektrode zugewandt ist, die an der Erzeugung, der Injektion und dem Transfer einer Ladung, die der des entsprechenden Liganden entgegengesetzt ist, beteiligt ist. Die Löcher und die Elektronen können aufgrund der X-Typ-Liganden 42 und der L-Typ-Liganden 44, die bezüglich der Löchern bzw. den Elektronen entgegengesetzte Ladungen haben, ausgeglichen schnell auf die Emissionsschicht 430 übertragen werden. Daher können die QLED 400 und die QD lichtemittierende Anzeigevorrichtung 300, die diese aufweist, eine verbesserte Lichtausbeute haben, und die QLED 400 kann mit einer niedrigen Spannung betrieben werden.
  • Da außerdem eine kleine Menge organischer Komponenten bei den L-Typ-Liganden 44 bindenden QDs 10 verbleibt, können der QDs 10 gleichmäßig aufgebracht werden, um die Emissionsschicht 430 zu bilden, und somit kann die Emissionsschicht 430 so eingestellt werden, dass sie eine gleichmäßige Dicke aufweist. Da die verbleibenden organischen Komponenten nicht in die Emissionsschicht 430 und die zweite Elektrode 420 eindringen, kann außerdem die Grenze zwischen der Emissionsschicht 430 und der zweiten Elektrode 420 klar unterschieden werden, und die Emissionsschicht 430 und die zweite Elektrode 420 können mit gewünschten Formen oder Dicken ausgebildet werden.
  • Im Folgenden wird die vorliegende Offenbarung durch die folgenden Beispiele beschrieben, aber die vorliegende Offenbarung ist nicht auf die in den folgenden Beispielen beschriebenen technischen Ideen beschränkt.
  • SYNTHESEBEISPIEL 1
  • SYNTHESE VON EINZELSCHICHTEN VON QDs MIT X-TYP-LIGANDEN UND L-TYP-LIGANDEN
  • Synthese von ZnSe/ZnS-Kern/Schale-QDs
  • 0,073 g Zn-Acetat, 0,237 g Ölsäure und 0,032 g Se wurden zu 26 ml Oktadecen (ODE) als Lösungsmittel in einem Dreihalskolben zugegeben. Die resultierende Mischung wurde im Vakuum bei 120 °C 120 Minuten lang erhitzt, um Feuchtigkeit, Sauerstoff und Verunreinigungen zu entfernen. Nach einem Wechsel zu einer N2-Atmosphäre wurde die resultierende Mischung 1 Stunde lang bei 300 °C erhitzt, wodurch ein ZnSe-Kern gebildet wurde. Der Kern wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und 7 ml 0,4M Zn-Oleat und 1 ml 1M Tributylphosphinsulfid (TBPS) wurden in den Kolben gegeben, in dem der Kern gebildet worden war, um eine ZnS-Schale zu bilden, an die Oleat, d.h. der X-Typ-Ligand, gebunden wurde. Die resultierende Mischung wurde 1 Stunde auf 280 °C erhitzt, wodurch eine ZnS-Schale gebildet wurde. Zur Aufarbeitung wurde ein Prozess der Zugabe einer Überschussmenge an Aceton und der Durchführung einer Ausfällung durch Zentrifugieren mehrmals wiederholt, und so wurden ZnSe/ZnS-QDs synthetisiert, an die schließlich die X-Typ-Liganden (d.h. Oleat) gebunden wurden.
  • Synthese von Dual-Liganden-bindenden QDs durch TAEA-Behandlung
  • Die wie oben beschrieben ausgefällten QDs (ZnSe/ZnS) wurden in Hexan oder Toluol dispergiert. Die Dispersion, die die QDs in einer Konzentration von 10 mg/ml enthielt, wurde durch Schleuderbeschichtung (2000 U/min, 60 Sekunden) auf ein Substrat aufgebracht und 30 Minuten bei 70 °C getrocknet. 1 bis 2 ml Tris (2-aminoethyl)amin (TAEA) wurden auf die mit QD beschichtete Oberfläche getropft, gefolgt von Schleuderbeschichtung (500 U/min, 30 s). Das resultierende Substrat wurde bei 60 bis 80 °C für 120 Minuten getrocknet, um einen Liganden-Austausch in einem Teil der QD-Oberfläche (einem Bereich, der nicht mit dem Substrat in Kontakt steht) durch Diffusion gemäß dem Unterschied in der Konzentration der Liganden und der Wechselwirkung zwischen Zn und einer Amino-Gruppe zu induzieren. Die Aufarbeitung wurde einmal durchgeführt, wobei das resultierende Produkt in einem organischen Lösungsmittel wie Hexan oder Toluol resuspendiert wurde.
  • SYNTHESEBEISPIEL 2
  • SYNTHESE VON DOPPELSCHICHTEN VON QDs MIT X-TYP-LIGANDEN UND L-TYP-LIGANDEN
  • Die in Synthesebeispiel 1 beschriebenen Verfahren wurden wiederholt, mit der Ausnahme, dass die Konzentration der aufgebrachten ZnSe/ZnS-Kern/Schale-QDs und der TAEA-Gehalt ungefähr verdoppelt wurden, um die QDs als Doppelschicht auf einem Substrat anzuordnen und aufzubringen.
  • VERGLEICHSSYNTHESEBEISPIEL
  • SYNTHESE EINER EINZELSCHICHT VON QDs BESTEHEND NUR AUS X-TYP-LIGANDEN
  • Im Gegensatz zu Synthesebeispiel 1 wurden QDs, bei denen nur X-Typ-Liganden (d.h. Oleat) an der QD-Oberfläche gebunden wurden, ohne Durchführung einer TAEA-Behandlung synthetisiert.
  • BEISPIEL 1
  • MESSUNG DER PHYSIKALISCHEN EIGENSCHAFTEN VON QDs
  • Die physikalischen Eigenschaften von den QDs, die in Synthesebeispiel 1 synthetisierten wurden, wurden gemessen. Zur Messung der Teilchengröße der QD wurden 1 oder 2 Tröpfchen der in Hexan gemäß Synthesebeispiel 1 dispergierten QD auf ein TEM-Gitter getropft, getrocknet und unter Verwendung von TEM (Helios Nanolab 600i, FEI) analysiert. 6 zeigt eine TEM-Aufnahme der in Synthesebeispiel 1 synthetisierten QDs. Die durchschnittliche Teilchengröße der QD betrug 7,5 nm. Außerdem wurden die in Hexan gemäß Synthesebeispiel 1 dispergierten QDs in Schwefelsäure oder Salzsäure gelöst und einer induktiv gekoppelten Plasma-Massenspektroskopie (ICP-MS; ELAN DRC®, Perkin-Elmer) unterzogen. Das Analyseergebnis zeigt, dass in den synthetisierten QDs ein Gehalt an Zn-Atomen 52,8 Gew.-% betrug, ein Gehalt an Se-Atomen 21,2 Gew.-% betrug und ein Gehalt an S-Atomen 26,0% betrug, was darauf hindeutet, dass die QDs mit einer gewünschte Kern/Schale-Struktur synthetisiert wurden. Darüber hinaus wurde FT-IR (FTS7000e, VARIAN) durch Aufbringen der Dispersion, die die QDs in Hexan (erhalten durch Synthesebeispiel 1) enthält, auf KBr oder mittels Pulver-Typ QDs durchgeführt. Das FT-IR-Ergebnis zeigt die Bindung von TAEA-Liganden, die auf den im Vergleichsbeispiel synthetisierten QDs nicht vorlagen (siehe 7).
  • Unterdessen wurde ein Pulver, das durch Trocknen der im Vergleichsbeispiel synthetisierten QDs hergestellt wurde, einer thermogravimetrischen Analyse (TGA; Pyris1, Perkin-Elmer) unterzogen. Als Ergebnis der TGA wurde bestätigt, dass eine beträchtliche Menge, d.h. 40 Gew.-%, des organischen Materials verblieb (siehe 8A). Andererseits betrug, gemäß der TGA für die in Synthesebeispiel 1 synthetisierten QDs, der Gehalt des verbleibenden organischen Materials nicht mehr als 20 Gew.-% (siehe 8B), was darauf hinweist, dass der Gehalt des verbleibenden organischen Materials in dem Fall der QDs, bei denen die verschiedenen Liganden-Typen an der QD-Oberfläche gebunden waren, auf weniger als die Hälfte reduziert wurde.
  • Um zu bestätigen, ob unterschiedliche Liganden-Typen an unterschiedliche Bereiche der QD-Oberfläche gebunden waren, wurde nachfolgend eine TOF-SIMS-Analyse durchgeführt. Eine Stunde, nachdem ein Siliziumwafer mit UV-Ozon behandelt worden war, wurde eine Probe durch Aufbringen der Dispersion, die die in Synthesebeispiel 1 erhaltenen QDs in Hexan enthielt, durch Schleuderbeschichtung (2.000 U/min, 60 Sekunden) auf dem Wafer hergestellt und wurde in vorbestimmten Zeitintervallen analysiert ausgehend von dem am weitesten entfernten Teil von dem Wafer und zum am nächstgelegenen Teil des Wafers hin endend. 9 zeigt ein Ergebnis einer TOF-SIMS-Analyse für die in Synthesebeispiel 1 synthetisierten QDs. Wie in 9 gezeigt ist, wurden von der QD-Oberfläche, die am weitesten vom Wafer entfernt und nicht vom Wafer bedeckt ist, hauptsächlich Kohlenstoff-Stickstoff-Bindungen in den TAEA-Liganden, d.h. die L-Typ-Liganden, und fast keine -O-Bindungen, die in dem X-Typ-Liganden enthalten sind, nachgewiesen. Mit abnehmendem Abstand zum Wafer sank jedoch der Gehalt an L-Typ-Liganden und der Gehalt an X-Typ-Liganden, nahm zu, und es wurde bestätigt, dass die zuvor gebundenen X-Typ-Liganden hauptsächlich mit der QD-Oberfläche gebunden sind, die vom Wafer bedeckt sind.
  • Als Ergebnis der Messung der Photolumineszenz (PL) - Intensität und der Quantenausbeute (QY) für die in Synthesebeispiel 1 synthetisierten QDs wurde zudem bestätigt, dass die PL-Intensität und die Quantenausbeute denen der im Vergleichsynthesebeispiel synthetisierten QDs ähnlich waren (das Ergebnis wurde nicht gezeigt), was darauf hindeutet, dass es keinen Unterschied in den optischen Eigenschaften gab.
  • BEISPIEL 2
  • HERSTELLUNG VON QLED
  • Es wurde eine LED hergestellt, die eine Einzelschicht aus QDs verwendet, die gemäß Synthesebeispiel 1 synthetisiert wurden. ITO (Anode, 50 nm) wurde 1 Stunde lang mit UV-Ozon behandelt und dann wurden Emissionsschichten und eine Kathode in der folgenden Reihenfolge gestapelt: eine HIL (PEDOT:PSS, Schleuderbeschichtung (2000 U/min) und dann Trocknen bei 120 °C für 30 Minuten; 25 nm), eine HTL (HTL, TFB, Schleuderbeschichtung (2000 U/min) und dann Trocknen bei 120 °C für 30 Minuten; 24 nm), eine EML (EML, QDs von Synthesebeispiel 1), Schleuderbeschichtung (2000 U/min) und dann Trocknen bei 70 °C für 60 Minuten (18 nm), eine ETL (TPBi, Abscheidung (3×10-6 Torr, 0,1 Ä/s); 52 nm) und eine Kathode (Al, 3×10-6 Torr, 4 bis 5 Ä/s); 80 nm).
  • BEISPIEL 3
  • HERSTELLUNG VON QLED
  • Eine QLED wurde durch Wiederholen der Verfahren von Beispiel 2 hergestellt, mit der Ausnahme, dass eine Doppelschicht von QDs gemäß Synthesebeispiel 2 als eine EML verwendet wurde.
  • VERGLEICHSBEISPIEL
  • HERSTELLUNG VON QLED
  • Eine QLED wurde durch Wiederholen der Verfahren von Beispiel 2 hergestellt, mit der Ausnahme, dass die QDs gemäß dem Vergleichssynthesebeispiel, in denen QDs, die nur die X-Typ-Liganden an ihre Oberfläche binden, für eine EML verwendet wurden.
  • BEISPIEL 4
  • EVALUATION VON PHYSIKALISCHEN EIGENSCHAFTEN DER QLED
  • Evaluation der Lumineszenzeigenschaften
  • Eine Treiberspannung (V), ein Treiberstrom (A), eine Stromdichte (mA/cm2), eine Stromeffizienz (Cd/A), eine Leistungseffizienz (lm/W_, externe Quanteneffizienz (EQE)) und die Leuchtdichte (Cd/m2) von jeder der LEDs, die im Beispiel 1 und im Vergleichsbeispiel hergestellt wurden, wurden gemessen. Ein Messergebnis ist in Tabelle 1 gezeigt. Tabelle 1
    Lumineszenzeigenschaften der QLEDs
    V A mA/cm2 Cd/A lm/W EQE (%) Cd/m2
    Beispiel 1 5,525 0,0009 10 1,682 0,956 2,278 168,2
    Vergleichsbeispiel 3,986 0,009 10 0,1012 0,079 0,146 10,12
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt ist, nahm, wenn die QDs, bei denen die X-Typ-Liganden und die L-Typ-Liganden an spezifische Bereichen der QD-Oberfläche gebunden waren, auf eine EML angewendet wurden, verglichen damit, wenn die QDs, bei denen nur X-Typ-Liganden an der QD-Oberfläche gebunden waren, auf die EML angewendet wurden, die Treiberspannung um 38,6% ab und der Strom um das 10fache ab. Bei gleicher Stromdichte stieg die Stromeffizienz um das 16,6-fache, die Leistungseffizienz stieg um das 12,1-fache, die externe Quantenausbeute stieg um das 15,6-fache und die Leuchtdichte stieg um das 16,6-fache. Daher wurde bestätigt, dass, wenn die QDs gemäß der vorliegenden Offenbarung, bei denen verschiedene Liganden-Typen an spezifische Bereiche der QD-Oberfläche gebunden waren, auf die EML angewendet wurden, die QLED, die bei niedriger Spannung betrieben werden kann und stark verbesserte Lichtausbeute aufweist, realisiert werden kann und auf eine lichtemittierende QD-Vorrichtung angewendet werden kann.
  • Evaluation der Morphologie von QLED-bildenden Schichten
  • Die Morphologie der Schichten in jeder der in den Beispielen 2 und 3 und im Vergleichsbeispiel hergestellten LEDs wurde unter Verwendung von TEM evaluiert. 10A und 10B sind Elektronenmikroskopaufnahmen, die schematisch die Querschnittsstrukturen von EMLs darstellen, die aus einer Einzelschicht (10A) und einer Doppelschicht (10B) von QDs bestehen, die gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung synthetisiert wurden, bei denen Liganden mit unterschiedlichen Eigenschaften auf die QD-Oberfläche aufgebracht wurden. Es wurde bestätigt, dass, da die beiden Liganden-Typen mit unterschiedlichen Ladungseigenschaften an spezifische Bereiche der QD-Oberfläche gebunden waren, die QDs als Einzelschicht oder Doppelschicht gebunden werden können, wodurch eine Dicke der EML leicht eingestellt oder gesteuert werden kann.
  • Unterdessen sind die 11A und 11B Elektronenmikroskopaufnahmen, die schematisch die Querschnittsstruktur einer LED mit einer EML durch Anwenden von QDs zeigen, die gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung synthetisiert wurden, in der Liganden mit unterschiedlichen Eigenschaften an die QD-Oberfläche gebunden sind. Wie in dem Bild auf der linken Seite von jeder der 11A und 11B gezeigt ist, war, wenn die EML unter Verwendung der QDs gebildet wurde, bei denen nur X-Typ-Liganden an der QD-Oberfläche gebunden waren, die Dicke der EML nicht gleichmäßig und eine ETL und eine zweite Elektrode waren nicht mit den gewünschten Formen gestapelt. Im Gegensatz dazu ist, wie in dem Bild auf der rechten Seite von jeder der 11A und 11B gezeigt ist, kann, wenn die QDs gemäß der vorliegenden Offenbarung, bei denen sowohl die X-Typ-Liganden als auch die L-Typ-Liganden an spezifische Bereichen der QD-Oberfläche gebunden sind, in der EML verwendet wurden, kann eine Dicke der EML gleichmäßig eingestellt werden und die ETL und die zweite Elektrode können leicht mit den gewünschten Formen ausgebildet werden.
  • Gemäß der vorliegenden Offenbarung sind QDs, in denen X-Typ-Liganden an einen ersten Bereich der Oberfläche eines QD-Partikels gebunden sind, und L-Typ-Liganden an einen zweiten Bereich der QD-Oberfläche gebunden, der ein gegenüberliegender Teil des ersten Bereichs ist, sind, in einer EML angewendet.
  • Da QDs verwendet werden, bei denen zwei verschiedene Liganden-Typen an spezifische Bereiche der QD-Oberfläche binden, kann ein ausgeglichener Transfer von Ladungen an die EML erreicht werden, und dadurch können eine QLED und eine lichtemittierende Vorrichtung, die bei einer niedrigeren Treiberspannung betrieben werden können und eine verbesserte Lichtausbeute haben, hergestellt und realisiert werden.
  • Zusätzlich können auf der QD-Oberfläche verbleibende organische Komponenten durch eine Liganden-Austauschreaktion reduziert werden. Daher kann eine EML, in die der QDs gemäß der vorliegenden Offenbarung eingeführt werden, effektiv auf eine gewünschte Dicke eingestellt werden, und die EML und eine Ladungstransferschicht und eine daran angrenzende Elektrode können leicht gebildet werden.
  • Daher können bei Verwendung der QDs, bei denen zwei verschiedene Liganden-Typen in der QD-Oberfläche eingeführt werden, eine QLED, die eine verbesserte Lichtausbeute und eine niedrige Treiberspannung aufweist, eine EML, die leicht auf eine gewünschte Dicke eingestellt werden kann, und eine Ladungstransferschicht und eine Elektrode mit geeigneten Formen und eine QD-lichtemittierende Vorrichtung, die diese verwendet, hergestellt werden.
  • Während die vorliegende Offenbarung unter Bezugnahme auf beispielhafte Ausführungsformen und Beispiele beschrieben wurde, sollen diese Ausführungsformen und Beispiele den Umfang der vorliegenden Offenbarung nicht einschränken. Vielmehr ist für den Fachmann ersichtlich, dass verschiedene Modifikationen und Variationen in der vorliegenden Offenbarung vorgenommen werden können, ohne vom Schutzumfang der Offenbarung abzuweichen. Es ist daher beabsichtigt, dass die vorliegende Offenbarung die Modifikationen und Variationen der vorliegenden Offenbarung abdeckt, vorausgesetzt, dass sie in den Schutzumfang der beigefügten Ansprüche fallen.
  • Die verschiedenen oben beschriebenen Ausführungsformen können kombiniert werden, um weitere Ausführungsformen bereitzustellen.
  • Diese und andere Änderungen können an den Ausführungsformen angesichts der obigen detaillierten Beschreibung vorgenommen werden. Im Allgemeinen sollten die verwendeten Begriffe in den folgenden Ansprüchen nicht so ausgelegt werden, dass sie die Ansprüche auf die in der Beschreibung und den Ansprüchen offenbarten spezifischen Ausführungsformen beschränken, sondern sollten alle möglichen Ausführungsformen einschließen, auf die solche Ansprüche gerichtet sind. Dementsprechend sind die Ansprüche nicht auf die Offenbarung beschränkt.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • KR 1020170116451 [0001]

Claims (15)

  1. Quantenpunkt (10), aufweisend: einen Halbleiter-Nanokristall oder Metalloxidkern (20); eine Schale (30), die im Wesentlichen oder vollständig den Kern (20) bedeckt, wobei die Schale (30) eine Außenfläche aufweist; einen X-Typ Liganden (42), der eine funktionelle Gruppe aufweist, die aus der Gruppe ausgewählt ist, bestehend aus einer Carboxylat-Gruppe, einer Phosphat-Gruppe und einer Thiolat-Gruppe, die an einen ersten Bereich der Außenfläche gebunden ist; und einen L-Typ-Liganden (44), der eine funktionelle Gruppe aufweist, die aus der Gruppe ausgewählt ist, bestehend aus einer Amino-Gruppe, einer Thiol-Gruppe, einer Phosphin-Gruppe und einer Phosphinoxid-Gruppe, die an einen zweiten Bereich der Außenfläche gebunden ist.
  2. Quantenpunkt (10) nach Anspruch 1, wobei der X-Typ-Ligand (42) ferner eine gesättigte oder ungesättigte C5-C30-Kohlenwasserstoffkette aufweist.
  3. Quantenpunkt (10) nach Anspruch 1 oder 2, wobei der X-Typ-Ligand (42) eine der folgenden Strukturen aufweist:
    Figure DE102018122096A1_0002
    wobei: n eine ganze Zahl im Bereich von 6 bis 16 ist; m eine ganze Zahl im Bereich von 4 bis 9 ist; p eine ganze Zahl im Bereich von 4 bis 9 ist; und X eine Carboxylat-Gruppe, eine Phosphat-Gruppe oder eine Thiolat-Gruppe ist.
  4. Quantenpunkt (10) nach Anspruch 3, wobei der X-Typ-Ligand (42) ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Octansäure, Decansäure, Dodecansäure, Myristinsäure, Palmitinsäure, Hexadecansäure, Stearinsäure, Ölsäure und Kombinationen davon.
  5. Quantenpunkt (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei der L-Typ-Ligand (44) aus der Gruppe ausgewählt ist, bestehend aus linearen oder verzweigten C1 bis C10-Alkylaminen, alizyklischen C4 bis C8-Aminen und aromatischen C5 bis C20-Amine, linearen oder verzweigten C1 bis C10-Alkylphosphinen, linearen oder verzweigten C1 bis C10-Alkylphosphinoxiden und einer Kombination davon.
  6. Quantenpunkt (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei der L-Typ-Ligand (44) Tris (2-aminoethyl)amin, Tris(2-aminomethyl)amin und N-Butyl-N-ethylethan-1,2-Diamin, Ethylendiamin, Pentaethylenhexamin, Cyclohexan-1,2-diamin, Cyclohexen-1,2-diamin oder 2,3-Diaminopyridin ist.
  7. Quantenpunkt (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei der X-Typ-Ligand (42) durch eine negativ geladene funktionelle Gruppe an den ersten Bereich der Außenfläche gebunden ist.
  8. Quantenpunkt (10) nach Anspruch 7, wobei der L-Typ-Ligand (44) durch ein ungeteiltes Elektronenpaar an den zweiten Bereich der Außenfläche gebunden ist.
  9. Quantenpunkt (10) nach Anspruch 8, wobei die Außenfläche im Wesentlichen kugelförmig ist und der erste Bereich eine erste Halbkugel ist und der zweite Bereich eine zweite Halbkugel ist.
  10. Leuchtdiode (100, 200) mit mehreren Quantenpunkten (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 9.
  11. Leuchtdiode (100, 200) nach Anspruch 10, aufweisend: eine erste Elektrode (110, 210) und eine zweite Elektrode (120, 220); eine emittierende Materialschicht (150, 250); eine Elektronentransferschicht (164, 244); und eine Lochtransferschicht (144, 264), wobei die emittierende Materialschicht (150, 250) zwischen der Elektronentransferschicht (164, 244) und der Lochtransferschicht (144, 264) angeordnet ist und die emittierende Materialschicht (150, 250) die Quantenpunkte (10) aufweist.
  12. Leuchtdiode (100, 200) nach Anspruch 11, wobei eine Vielzahl der ersten Bereiche der Außenflächen der Quantenpunkte (10) im Wesentlichen proximal zu der Lochtransferschicht (144, 264) und im Wesentlichen distal zur Elektrontransferschicht (164, 244) ist.
  13. Leuchtdiode (100, 200) nach Anspruch 12, wobei eine Vielzahl der zweiten Bereiche der Außenflächen der Quantenpunkte (10) im Wesentlichen proximal zur Elektronentransferschicht (164, 244) und distal zur Lochtransferschicht (144, 264) ist.
  14. Lichtemittierende Vorrichtung, aufweisend einen Quantenpunkt (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 9 oder eine Leuchtdiode (100, 200) nach einem der Ansprüche 10 bis 13.
  15. Lichtemittierende Vorrichtung (300), aufweisend ein Substrat (310); eine Leuchtdiode (400) nach einem der Ansprüche 10 bis 13 auf dem Substrat (50); und ein Treiberelement (Tr), das zwischen dem Substrat (310) und der Leuchtdiode (400) angeordnet ist und mit der Leuchtdiode (400) gekoppelt ist.
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