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Hintergrund der Erfindung
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Fachgebiet der Erfindung
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Die vorliegende Erfindung betrifft eine Harzzusammensetzung und eine aus derselben hergestellte Leuchtenkomponente.
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Beschreibung des Stands der Technik
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Wärmeableiter, hergestellt aus einer Legierung auf Aluminiumbasis, die hohe Wärmeleitfähigkeit aufweist, oder dgl. wurden bis jetzt als wärmestrahlende Teile von LED Elementen verwendet, die als Leuchtenkomponenten für LED zu verwenden sind. In den letzten Jahren wurde, um wärmestrahlende Teile zu erhalten, die leicht herzustellen und leichter sind, der Ersatz von Legierungen auf Aluminiumbasis durch Harze untersucht.
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Zum Beispiel offenbart die Patentdruckschrift 1 eine thermoplastische Harzzusammensetzung, in der ein thermoplastisches Harz mit im hohen Maße thermisch leitfähigen anorganischen Fasern und in hohem Maße thermisch leitfähigem anorganischen Pulver als Füllstoff versetzt wurde.
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Die Patentdruckschrift 2 offenbart eine wärmeablösbare Harzzusammensetzung, umfassend Graphitteilchen und einen Aufbau aus Kohlenstofffasern in einer Menge von 10 Massenteilen bis 300 Massenteilen bzw. in einer Menge von 1 Massenteil bis 80 Massenteilen, bezogen auf 100 Gewichtsteile des thermoplastischen Harzes.
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Druckschriften des Stands der Technik
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Patentdruckschriften
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- Patentdruckschrift 1 JP-A 8-283456
- Patentdruckschrift 2 JP-A 2008-150595
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Durch die Erfindung zu lösende Probleme
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Jedoch sind die in den Patentdruckschriften 1 und 2 offenbarten Harzzusammensetzungen nicht zufriedenstellend im Hinblick auf die Formverarbeitbarkeit, und die Wärmeleitfähigkeit von Formkörpern, die aus den Harzzusammensetzungen erhalten werden, ist nicht zufriedenstellend.
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Im Fall der Verwendung von Kohlenstofffasern als wärmeleitende Fasern machte eine Erhöhung des Gehalts der Kohlenstofffasern es schwierig, sie mit einem thermoplastischen Harz gleichförmig zu mischen, oder es entstand das Problem bei der Herstellung, dass, bei einem Verfahren des Schmelzknetens unter Verwendung einer Plastifiziervorrichtung, wie eines Extruders, die Geschwindigkeit der Entnahme aus der Plastifiziervorrichtung instabil wird.
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Angesichts der vorstehend aufgeführten Probleme ist die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine Harzzusammensetzung mit guter thermischer Leitfähigkeit und guter Formverarbeitbarkeit bereitzustellen, während der Gehalt der Kohlenstofffaser verringert wird.
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Zusammenfassung der Erfindung
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Die vorliegende Erfindung stellt eine Harzzusammensetzung bereit, umfassend 40 Massen% bis 65 Massen% eines thermoplastischen Harzes (A), 5 Massen% bis 10 Massen% Kohlenstofffasern (B) und 30 Massen% bis 50 Massen% Graphitteilchen (C) mit einem durchschnittlichen Teilchendurchmesser von größer als 12 μm und bis zu 50 μm, wobei die Gesamtmenge des thermoplastischen Harzes (A), der Kohlenstofffasern (B) und der Graphitteilchen (C) 100 Massen% betragen soll, wobei die Schmelzflussrate der Harzzusammensetzung, gemessen bei 230°C unter einer Last von 2,16 kg gemäß JIS-K-7210, 0,5 g/10 min bis 30 g/10 min beträgt. Außerdem ist eine Leuchtenkomponente, umfassend die (oder bestehend aus der) Harzzusammensetzung offenbart.
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Gemäß der vorliegenden Erfindung wird es möglich, eine Harzzusammensetzung mit guter thermischer Leitfähigkeit und guter Formverarbeitbarkeit bereitzustellen, während der Gehalt der Kohlenstofffasern verringert wird.
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Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen
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Die wärmeabgebende Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst ein thermoplastisches Harz (A), Kohlenstofffasern (B) und Graphitteilchen (C). Eine detaillierte Beschreibung ist nachstehend, gegeben.
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Harzzusammensetzung
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Thermoplastisches Harz (A)
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Das in der Harzzusammensetzung enthaltene thermoplastische Harz (A) ist vorzugsweise ein thermoplastisches Harz, das bei Temperaturen von 200°C bis 450°C hergestellt werden kann. Bestimmte Beispiele der thermoplastischen Harze, die für die vorliegende Erfindung bevorzugt sind, schließen Polyolefin, Polystyrol, Polyamid, Vinylhalogenidharze, Polyacetal, Polyester, Polycarbonat, Polyarylsulfon, Polyarylketon, Polyphenylenether, Polyphenylensulfid, Polyaryletherketon, Polyethersulfon, Polyphenylensulfidsulfon, Polyarylat, flüssigkristallinen Polyester und Fluorharz ein. Diese können einzeln verwendet werden oder zwei oder mehr davon können in Kombination verwendet werden.
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Unter diesen ist die Verwendung von Polyolefin oder Polystyrol im Hinblick auf die Formverarbeitbarkeit bevorzugt, wobei die Formverarbeitbarkeit bei Herstellen von elektrischen/elektronischen Teilen mit relativ komplizierten Formen gut wird.
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Beispiele des vorzugsweise in der vorliegenden Erfindung zu verwendenden Polyolefinharzes schließen Polypropylen, Polyethylen und α-Olefinharze, die hauptsächlich aus einem α-Olefin mit 4 oder mehr Kohlenstoffatomen bestehen, ein. Diese können einzeln verwendet werden, oder zwei oder mehrere davon können in Kombination verwendet werden.
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Beispiele des Polypropylens schließen Propylenhomopolymere, statistische Propylen-Ethylen Copolymere und Propylen-Ethylen Blockcopolymere, erhältlich durch Homopolymerisation von Propylen und dann Copolymerisation von Ethylen und Propylen, ein.
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Beispiele des Polyethylenharzes schließen Ethylenhomopolymere und statistische Ethylen-α-Olefin Copolymere ein, die Copolymere von Ethylen mit einem α-Olefin mit 4 oder mehr Kohlenstoffatomen sind.
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Beispiele der α-Olefinharze schließen statistische α-Olefin-Propylen Copolymere ein.
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Beispiele des α-Olefins mit 4 oder mehr Kohlenstoffatomen, das für das Polyolefin zu verwenden ist, schließen 1-Buten, 2-Methyl-1-propen, 2-Methyl-1-buten, 3-Methyl-1-buten, 1-Hexen, 2-Ethyl-1-buten, 2,3-Dimethyl-1-buten, 1-Penten, 2-Methyl-1-penten, 3-Methyl-1-penten, 4-Methyl-1-penten, 3,3-Dimethyl-1-buten, 1-Hepten, Methyl-1-hexen, Dimethyl-1-penten, Ethyl-1-penten, Trimethyl-1-buten, Methylethyl-1-buten, 1-Octen, Methyl-1-penten, Ethyl-1-hexen, Dimethyl-1-hexen, Propyl-1-hepten, Methylethyl-1-hepten, Trimethyl-1-penten, Propyl-1-penten, Diethyl-1-buten, 1-Nonen, 1-Decen, 1-Undecen und 1-Dodecen ein. 1-Buten, 1-Penten, 1-Hexen und 1-Octen sind bevorzugt.
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Beispiele des Verfahrens zur Polymerisation eines Olefins schließen Massepolymerisation, Lösungspolymerisation, Slurrypolymerisation und Gasphasenpolymerisation ein. Die Massepolymerisation ist ein Verfahren, in welchem die Polymerisation unter Verwendung eines Olefins als ein Medium, das bei der Polymerisationstemperatur flüssig ist, durchgeführt wird, und die Lösungspolymerisation oder die Slurrypolymerisation ist ein Verfahren, in welchem die Polymerisation in einem inerten Kohlenwasserstofflösungsmittel, wie Propan, Butan, Isobutan, Pentan, Hexan, Heptan und Octan, durchgeführt wird. Die Gasphasenpolymerisation ist ein Verfahren, in welchem ein gasförmiges Monomer als ein Medium verwendet wird und ein gasförmiges Monomer in dem Medium polymerisiert wird.
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Solche Polymerisationsverfahren können entweder in einem Batchsystem oder in einem kontinuierlichen System durchgeführt werden und können auch entweder in einem Einzelstufensystem unter Verwendung eines Polymerisationsreaktors oder in einem Mehrstufensystem unter Verwendung einer Polymerisationsvorrichtung durchgeführt werden, die aus mehreren Polymerisationsreaktoren besteht, die in Reihe verbunden sind, und diese Polymerisationsverfahren können geeignet kombiniert werden. Vom industriellen und wirtschaftlichen Standpunkt ist ein kontinuierliches Polymerisationsverfahren in der Gasphase oder ein Masse-Gasphasenpolymerisationsverfahren, wobei ein Massepolymerisationsverfahren und ein Gasphasenpolymerisationsverfahren kontinuierlich verwendet werden, bevorzugt.
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Die Bedingungen in dem Polymerisationsschritt (z. B. Polymerisationstemperatur, Polymerisationsdruck, Monomerkonzentration, Zufuhrmenge des Katalysators und Polymerisationszeit) können geeignet bestimmt werden.
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Beispiele des Katalysators, der zur Herstellung des Polyolefins zu verwenden ist, schließen Katalysatoren mit mehreren Reaktionsstellen und Katalysatoren mit einer einzelnen Reaktionsstelle ein. Beispiele der bevorzugten Katalysatoren mit mehreren Reaktionsstellen schließen Katalysatoren ein, die unter Verwendung einer festen Katalysatorkomponente erhalten werden, umfassend ein Titanatom, ein Magnesiumatom und ein Halogenatom, und Beispiele der bevorzugten Katalysatoren mit einer einzelnen Reaktionsstelle schließen Metallocenkatalysatoren ein.
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Im Fall, das das in der vorliegenden Erfindung zu verwendende Polyolefin ein Polypropylen ist, schließen Beispiele der bevorzugten Katalysatoren, die für das Verfahren zur Herstellung des Polypropylens zu verwenden sind, einen Katalysator ein, der unter Verwendung der vorstehend aufgeführten festen Katalysatorkomponente, umfassend ein Titanatom, ein Magnesiumatom und ein Halogenatom, erhalten wird.
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Das Propylenhomopolymer und der Propylenhomopolymerteil (d. h. der Teil, gebildet durch Homopolymerisation von Propylen) des Propylen-Ethylen Blockcopolymers weist vorzugsweise einen Anteil an isotaktischer Pentade, gemessen mit 13C-NMR, von nicht weniger als 0,95 und stärker bevorzugt nicht weniger als 0,98 auf.
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Der Anteil an isotaktischer Pentade ist der molare Anteil der Propylenmonomereinheiten, die sich in der Mitte der isotaktischen Sequenzen in Pentadeneinheiten in einer Propylenpolymermolekülkette befinden, mit anderen Worten, der Anteil der Propylenmonomereinheiten, die sich in Sequenzen befinden, in denen fünf Propylenmonomereinheiten nacheinander mesogebunden sind (nachstehend als mmmm dargestellt). Das Verfahren zum Messen des Anteils an isotaktischer Pentade ist das von A. Zambelli et al. in Macromolecules 6, 925 (1973) offenbarte Verfahren, d. h. ein Verfahren, wobei die Messung unter Verwendung von 13C-NMR durchgeführt wird.
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Insbesondere ist der Anteil an isotaktischer Pentade ein Verhältnis der Fläche des dem mmmm zugeordneten Peaks zu der gesamten Peakfläche in den Methylkohlenstoffbereichen, die in einem 13C-NMR Spektrum beobachtet werden.
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Im Hinblick auf die Ausgewogenheit zwischen der Spritzformbarkeit und der Wärmeleitfähigkeit der Harzzusammensetzung beträgt die Schmelzflussrate (MFR) des thermoplastischen Harzes (A) vorzugsweise 10 g/10 min bis 200 g/10 min, stärker bevorzugt 20 g/10 min bis 150 g/10 min und noch stärker bevorzugt 20 g/10 min bis 130 g/10 min. Die Messung wurde bei einer Temperatur von 230°C unter einer Last von 2,16 kg durchgeführt. Die Messung der Schmelzflussrate (MFR) in der vorliegenden Erfindung wird gemäß dem in JIS K7210 bereitgestellten Verfahren durchgeführt.
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Im Hinblick auf die Ausgewogenheit zwischen der Fließfähigkeit und der Wärmeleitfähigkeit der Harzzusammensetzung beträgt der Gehalt des thermoplastischen Harzes (A) in der vorliegenden Erfindung 40 Massen% bis 65 Massen% und vorzugsweise 45 Massen% bis 55 Massen%.
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Kohlenstofffasern (B)
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Die in der vorliegenden Erfindung zu verwendenden Kohlenstofffasern (B) sind vorzugsweise Kohlenstofffasern auf Pechbasis mit einer Wärmeleitfähigkeit, die 100 W/mK übersteigt.
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Bestimmte Beispiele davon schließen DIALEAD (eingetragene Marke), hergestellt von Mitsubishi Plastics, Inc., und Raheama (eingetragene Marke), hergestellt von Teijin, Ltd., ein.
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Die Oberfläche der Kohlenstofffasern (B) kann mit einem Konvergenzmittel behandelt sein. Beispiele des Konvergenzmittels schließen Polyolefin, Polyurethan, Polyester, Acrylharze, Epoxyharze, Stärke und Pflanzenöl ein. In dem Konvergenzmittel kann ein Oberflächenbehandlungsmittel, wie ein säuremodifiziertes Polyolefin und ein Kupplungsmittel auf Silanbasis, oder ein Schmiermittel, wie Paraffinwachs, vermischt sein.
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Beispiele des Verfahrens zur Behandlung der Kohlenstofffasern (B) mit einem Konvergenzmittel schließen ein Verfahren, in welchem die Fasern in eine wässrige Lösung getaucht werden, in der das Konvergenzmittel gelöst wurde, und ein Verfahren ein, in welchem die wässrige Lösung mit einem Spray auf die Fasern aufgetragen wird.
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Das Zahlenmittel der Faserlänge der Kohlenstofffasern (B) in der Harzzusammensetzung der vorliegenden Erfindung beträgt vorzugsweise 0,5 mm oder mehr und stärker bevorzugt 0,7 mm oder mehr. Die Einstellung der Faserlänge in einem solchen Bereich kann die Wärmeleitfähigkeit erhöhen. Das Zahlenmittel der Faserlänge (Einheit: mm) der Kohlenstofffasern kann durch Entfernen eines Harzes von einer Probe zur Beurteilung mit einem Soxhlet-Extraktionsverfahren (Lösungsmittel: Xylol) zum Sammeln der Fasern und dann Durchführen der Messung mit dem in
JP-A 2002-5924 offenbarten Verfahren gemessen werden.
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Der Durchmesser der Kohlenstofffasern (B) beträgt vorzugsweise 5 μm oder mehr.
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Der Gehalt der Kohlenstofffasern (B) beträgt 5 Massen% bis 10 Massen% und vorzugsweise 7 Massen% bis 9 Massen%. Durch Einstellung des Gehalts der Kohlenstofffasern auf 5 Massen% oder mehr wird es möglich, die Wärmeleitfähigkeit eines zu erhaltenden Formkörpers zu verbessern, und durch Einstellen des Gehalts auf 10 Massen% oder weniger wird es möglich, ausreichende Wärmeleitfähigkeit zu erhalten, während der Gehalt der Kohlenstofffasern (B) verringert wird.
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Graphitteilchen (C)
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Graphit, der die in der vorliegenden Erfindung zu verwendenden Graphitteilchen (C) bildet, kann entweder künstlicher Graphit oder natürlicher Graphit sein. Bestimmte Beispiele schließen CB-150 (Marke), hergestellt von Nippon Graphite Industries, Co., Ltd., ein.
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Der durchschnittliche Teilchendurchmesser der Graphitteilchen (C) ist größer als 12 μm und bis zu 50 μm und vorzugsweise 19 μm bis 40 μm. Wem der durchschnittliche Teilchendurchmesser geringer als 12 μm ist, verschlechtert sich die Fließfähigkeit der Harzzusammensetzung, wobei sich die Formverarbeitbarkeit verschlechtert.
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Der durchschnittliche Teilchendurchmesser kann unter Verwendung eines Laserstreuung-Teilchengrößenverteilungs-Analysators gemessen werden.
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Der Gehalt der Graphitteilchen (C) beträgt 30 Massen% bis 50 Massen% und vorzugsweise 35 Massen% bis 45 Massen%. Durch Einstellen des Gehalts der Graphittteilchen (C) auf 30 Massen% oder mehr wird es möglich, die ausreichende Wärmeleitfähigkeit eines zu erhaltenden Formkörpers zu verbessern, und durch Einstellen des Gehalts auf 50 Massen% oder weniger wird es möglich, eine Harzzusammensetzung mit guter Formverarbeitbarkeit zu erhalten.
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Organische Fasern (D)
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Die in der vorliegenden Erfindung zu verwendende Harzzusammensetzung kann organische Fasern (D) enthalten. Beispiele der organischen Faser schließen Polyesterfaser, Polyamidfaser, Polyurethanfaser, Polyimidfaser, Polyolefinfaser, Polyacrylnitrilfaser und Pflanzenfaser, wie Kenaf, ein. Insbesondere wenn das thermoplastische Harz (A) Polyolefin ist, ist bevorzugt, dass die Harzzusammensetzung organische Fasern enthält, und die Verwendung von Polyesterfaser ist bevorzugt.
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In der vorliegenden Erfindung wird die organische Faser vorzugsweise in der Form einer organische Fasern enthaltenden Harzzusammensetzung verwendet, in der das vorstehend beschriebene thermoplastische Harz (A) oder ein Harz, wie ein modifiziertes Polyolefin, das mit einer ungesättigten Carbonsäure oder einem Derivat modifiziert ist, und ein Elastomer gemischt wurden. Beispiele des Verfahrens zur Herstellung einer organische Fasern enthaltenden Harzzusammensetzung schließen die in
JP-A 2006-8995 und
JP-A 3-121146 offenbarten Verfahren ein. Der Gehalt der organischen Fasern in der organische Fasern enthaltenden Harzzusammensetzung beträgt vorzugsweise 10 Massen% bis 60 Massen%. Im Fall, dass eine organische Fasern enthaltende Harzzusammensetzung unter Verwendung des thermoplastischen Harzes gemäß der vorliegenden Erfindung oder eines modifizierten Polyolefins hergestellt wird, wird die verwendete Menge davon in den Gehalt des thermoplastischen Harzes gemäß der vorliegenden Erfindung (von 40 Massen% bis 65 Massen%) eingemischt.
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Der Gehalt der organischen Fasern als eine gegebenenfalls vorhandene Komponente in der Harzzusammensetzung in der vorliegenden Erfindung beträgt vorzugsweise 3 Massenteile bis 10 Massenteile und vorzugsweise 3 Massenteile bis 5 Massenteile, bezogen auf 100 Massenteile des thermoplastischen Harzes (A), der Kohlenstofffasern (B) und der Graphitteilchen (C) in Summe.
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Modifikator (E)
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Die in der vorliegenden Erfindung zu verwendende Harzzusammensetzung kann Modifikatoren wie die nachstehend beschriebenen (E) enthalten. Beispiele solcher Modifikatoren schließen modifiziertes Polyolefin, modifiziert mit einer ungesättigten Carbonsäure oder einem Derivat davon, was allgemein zum Stärken der Bindung zwischen dem thermoplastischen Harz (A) und einer anorganischen Komponente verwendet wird, ein.
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Andere Beispiele schließen Glasfaser, Talk, Wollastonit und Glasflacke ein. Um die Verarbeitungseigenschaften, mechanischen Eigenschaften, elektrischen Eigenschaften, thermischen Eigenschaften, Oberflächeneigenschaften und Stabilität gegenüber Licht zu verbessern, können verschiedene Arten von Additiven eingemischt werden. Beispiele solcher Additive schließen Antioxidationsmittel, Neutralisationsmittel, Weichmacher, Schmiermittel, Ablösemittel, Antibindungsmittel, Wärmestabilisatoren, Lichtstabilisatoren, Flammschutzmittel, Pigmente und Farbstoffe ein.
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Verfahren zur Herstellung einer Harzzusammensetzung
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Das Verfahren zur Herstellung einer Harzzusammensetzung ist nicht besonders beschränkt, und ein Beispiel davon ist ein Verfahren, in welchem ein thermoplastisches Harz (A), Kohlenstofffasern (B), Graphitteilchen (C), organische Fasern (D), die nach Bedarf zu verwenden sind, ein Modifikator (E) usw. gleichförmig unter Verwendung eines Henschel-Mischers, eines Freifallmischers oder dgl. gemischt und dann unter Verwendung einer Plastifiziervorrichtung schmelzgeknetet werden. Beim Schmelzkneten ist bevorzugt, die Temperatur und Rührgeschwindigkeit der Plastifiziervorrichtung geeignet einzustellen, um ein Brechen der Kohlenstofffasern (B), bei dem sie zu kurz werden, zu hemmen.
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Insbesondere wenn organische Fasern zugegeben werden, ist auch erlaubt, eine Harzzusammensetzung, die vorab organische Fasern enthält, herzustellen durch zum Beispiel das in
JP-A 2006-8995 offenbarte Verfahren, dann gleichförmig Mischen der Harzzusammensetzung mit einem thermoplastischen Harz, Kohlenstofffasern, einem modifizierten Polyolefin und einem Füllstoff/Additiv, der gemäß Bedarf zu verwenden ist, unter Verwendung eines Henschel-Mischers, eines Freifallmischers oder dgl. und dann Durchführen des Schmelzknetens unter Verwendung einer Plastifiziervorrichtung.
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Bei Durchführen des Schmelzknetens unter Verwendung einer Plastifiziervorrichtung ist es auch möglich, die vorstehend aufgeführten jeweiligen Komponenten durch die gleiche Zufuhröffnung oder getrennte Zufuhröffnungen einzubringen und weiter einen Kautschuk, wie ein Elastomer auf Polyolefin-Basis, ein Elastomer auf Polyester-Basis, ein Elastomer auf Polyurethan-Basis und ein Elastomer auf PVC-Basis usw. einzubringen, wobei eine Harzzusammensetzung hergestellt wird, die sie enthält. Die Plastifiziervorrichtung wie hier verwendet, ist eine Vorrichtung, durch die ein thermoplastisches Harz auf eine Temperatur gleich oder höher als der Schmelzpunkt davon erwärmt wird und Rühren auf das thermoplastische Harz angewandt wird, das in einem geschmolzenen Zustand ist. Beispiele davon schließen einen Banbury-Mischer, einen Einschneckenextruder, einen corotierenden Doppelschneckenextruder (z. B. TEM [eingetragene Marke], hergestellt von Toshiba Machine Co., Ltd., TEX [eingetragene Marke], hergestellt von Japan Steel Works, Ltd.) und einen gegenrotierenden Doppelschneckenextruder (z. B. FCM [eingetragene Marke], hergestellt von Kobe Steel, Ltd., und CMP [eingetragene Marke], hergestellt von The Japan Steel Works, Ltd.) ein.
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Die Schmelzflussrate der Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung beträgt 0,5 g/10 min bis 30 g/10 min, vorzugsweise 0,5 g/10 min bis 25 g/10 min und stärker bevorzugt 1 g/10 min bis 15 g/10 min. Wenn die Schmelzflussrate geringer als 0,5 g/10 min ist, wird die Formverarbeitbarkeit schlechter. Wenn die Schmelzflussrate 30 g/10 min übersteigt, kann eine Anomalie des Aussehens der Oberfläche eines Formkörpers, die Hohlraum genannt wird, beim Spritzformen gebildet werden oder kann ein Austreten des Harzes aus der Düse einer Spritzformverrichtung, die Salivation genannt wird, auftreten.
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Als die Schmelzflussrate wird ein Wert, gemessen bei 230°C unter einer Last von 2,16 kg gemäß JIS-K-7210, verwendet.
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Leuchtenkomponente
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Die Leuchtenkomponente gemäß der vorliegenden Erfindung wird durch Formen der vorstehend beschriebenen Harzzusammensetzung erhalten. Das Formverfahren ist nicht besonders beschränkt, und das Formen kann unter Verwendung eines Verfahrens, zum Beispiel Extrusionsformen, Spritzformen, Kompressionsformen oder Blasformen, durchgeführt werden.
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Beispiele der Leuchtenkomponente schließen wärmestrahlende Teile, wie einen Wärmeableiter, Deckenabdeckungen und Lampenblenden, ein.
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Beispiele
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Die vorliegende Erfindung wird nachstehend in Bezug auf Beispiele veranschaulicht, aber die Erfindung ist nicht auf die Beispiele beschränkt.
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(1) Harzzusammensetzung
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Die folgenden Komponenten wurden für Harzzusammensetzungen verwendet.
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Thermoplastisches Harz (A):
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- (A-1): Propylen-Ethylen Blockcopolymer, das durch Homopolymerisation von Propylen und dann statistische Copolymerisation von Ethylen und Propylen (Schmelzflussrate (MFR): 5 g/10 min, Anteil an isotaktischer Pentade eines Propylenhomopolymerteils = 0,98, der Gehalt eines statistischen Propylen-Ethylen Copolymerteils in einem Propylen-Ethylen Blockcopolymer: 12 Massen%) erhalten wird
- (A-2): Propylen-Ethylen Blockcopolymer, das durch Homopolymerisation von Propylen und dann statistische Copolymerisation von Ethylen und Propylen (MFR: 20 g/10 min, Anteil an isotaktischer Pentade eines Propylenhomopolymerteils = 0,98, der Gehalt eines statistischen Propylen-Ethylen Copolymerteils in einem Propylen-Ethylen Blockcopolymer: 12 Massen%) erhalten wird
- (A-3): Propylen-Ethylen Blockcopolymer, das durch Homopolymerisation von Propylen und dann statistische Copolymerisation von Ethylen und Propylen (MFR: 50 g/10 min, Anteil an isotaktischer Pentade eines Propylenhomopolymerteils = 0,98, der Gehalt eines statistischen Propylen-Ethylen Copolymerteils in einem Propylen-Ethylen Blockcopolymer: 12 Massen%) erhalten wird
- (A-4): Propylen-Ethylen Blockcopolymer, das durch Homopolymerisation von Propylen und dann statistische Copolymerisation von Ethylen und Propylen (MFR: 130 g/10 min, Anteil an isotaktischer Pentade eines Propylenhomopolymerteils = 0,98, der Gehalt eines statistischen Propylen-Ethylen Copolymerteils in einem Propylen-Ethylen Blockcopolymer: 12 Massen%) erhalten wird
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Der Gehalt (X) des statistischen Propylen-Ethylen Copolymerteils in dem Propylen-Ethylen Blockcopolymer wurde durch Messen der Kristallschmelzwärme des Propylenhomopolymerteils und der des gesamten Teils des Propylen-Ethylen Blockcopolymers und dann Berechnen des Gehalts unter Verwendung der folgenden Formel bestimmt. Die Kristallschmelzwärme wurde mit Differentialscanningkalorimetrie (DSC) gemessen. X = 1 – (ΔHf)T/(ΔHf)P
- (ΔHf)T:
- Schmelzwärme (cal/g) des Blockcopolymers
- (ΔHf)P:
- Schmelzwärme (cal/g) des Propylenhomopolymerteils
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Kohlenstofffaser (B):
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- DIALEAD (eingetragene Marke) K223HE, hergestellt von Mitsubishi Plastics, Inc.; das Zahlenmittel der Faserlänge = 6 mm, der Durchmesser = 11 μm, die Wärmeleitfähigkeit = 550 W/mK
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Graphitteilchen (C):
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- (C-1): CB-150 (eingetragene Marke), hergestellt von Nippon Graphite Industries, Co., Ltd., festgelegte Kohlenstoffmenge > 98%, durchschnittlicher Teilchendurchmesser = 40 μm
- (C-2): CPB (eingetragene Marke), hergestellt von Nippon Graphite Industries, Co., Ltd., festgelegte Kohlenstoffmenge > 97%, durchschnittlicher Teilchendurchmesser = 19 μm
- (C-3): CSP (eingetragene Marke), hergestellt von Nippon Graphite Industries, Co., Ltd., festgelegte Kohlenstoffmenge > 97%, durchschnittlicher Teilchendurchmesser = 12 μm
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Modifikator (E):
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Zum Verstärken der Grenzfläche der Kohlenstofffasern, Graphitteilchen und des thermoplastischen Harzes wurde mit Maleinsäureanhydrid modifiziertes Polypropylen (E-1) (MFR = 70 g/10 min, gepfropfte Menge an Maleinsäureanhydrid = 0,6 Massen%) in der in Tabelle 1 aufgeführten Menge bezogen auf 100 Massenteile des thermoplastischen Harzes (A), Kohlenstofffasern (B) und Graphitteilchen (C) in Summe verwendet.
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Das mit Maleinsäureanhydrid modifizierte Polypropylen wurde gemäß dem in Beispiel 1 von
JP-A 2004-197068 offenbarten Verfahren hergestellt. Als der Gehalt der von einer ungesättigten Carbonsäure und/oder einem ungesättigten Carbonsäurederivat abgeleiteten Einheiten wurde ein Wert verwendet, der basierend auf einer Messung der Absorption basierend auf der ungesättigten Carbonsäure und/oder dem ungesättigten Carbonsäurederivat mit einem Infrarotabsorptionsspektrum oder einem NMR Spektrum berechnet wird.
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Die folgenden Antioxidationsmittel oder Additive wurden in den in Tabelle 1 aufgeführten Gehalten verwendet. Die Gehalte sind ausgedrückte Werte, wobei die Gesamtmenge des thermoplastischen Harzes (A), der Kohlenstofffasern (B) und der Graphitteilchen (C) 100 Massenteile betragen soll.
- (E-2): Handelsname: SUMILIZER GP (hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd.)
- (E-3): Handelsname: IRGANOX 1010 (hergestellt von GE Specialty Chemicals)
- (E-4): Hydrotalcit, hergestellt von Kyowa Chemical Industry Co., Ltd., Handelsname: DHT-4C
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Beurteilung der physikalischen Eigenschaften
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Die Beurteilungspunkte der in den Beispielen und Vergleichsbeispielen hergestellten Formkörper und die Messverfahren davon sind wie folgt.
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Die Ergebnisse der Beurteilungen sind in Tabelle 2 gezeigt.
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(1) Schmelzflussrate (MFR, Einheit: g/10 min)
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Die Schmelzflussrate einer Harzzusammensetzung wurde gemäß dem in JIS K7210 bereitgestellten Verfahren gemessen. Die Messung wurde bei einer Temperatur von 230°C unter einer Last von 2,16 kg durchgeführt.
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(2) Spezifisches Gewicht
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Das spezifische Gewicht einer Probe wurde gemäß A.S.T.M D792 gemessen.
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(3) Wärmeleitfähigkeit
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Die Wärmeleitfähigkeit eines Formkörpers wurde unter Verwendung eines Laserflashverfahrens gemessen.
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Drei Proben mit einer Größe von 80 mm × 10 mm × 4 mm Dicke, wobei jeder Satz in jedem der Beispiele und Vergleichsbeispiele hergestellt worden war, wurden aufeinandergelegt und verbunden, wobei ein 12 mm dickes Laminat erhalten wurde. An zwei Stellen in einem etwa zentralen Teil des Laminats wurde das Laminat in der Richtung senkrecht zu den verbundenen Oberflächen geschnitten und jeder geschnittene Teil wurde poliert; wobei eine Probe mit einer Größe von 10 mm × 12 mm × 1 mm Dicke hergestellt wurde.
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Unter Verwendung dieser Probe wurde die Wärmeleitfähigkeit des Formgegenstands in der Richtung in der Ebene (in der Richtung senkrecht zu der gebundenen Oberfläche) mit einem Laserflashanalysator der thermischen Konstanten (TC-7000, hergestellt von ULVAC Technologies, Inc.) gemessen.
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(4) Biegemodul (FM, Einheit: MPa)
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Unter Verwendung einer Probe (4 mm Dicke), die durch Spritzformen von Pellets hergestellt worden war, wurde eine Beurteilung bei einer Spanlänge von 100 mm, einer Breite von 10 mm, einer Belastungsgeschwindigkeit von 2,0 mm/min, 23°C gemäß dem in JIS K7171 bereitgestellten Verfahren durchgeführt.
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(5) Izod-Schlagfestigkeit (Izod, Einheit: kJ/cm2)
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Unter Verwendung einer Probe (4 mm Dicke), die durch Spritzformen von Pellets hergestellt worden war, wurde die Probe nach Formen gemäß dem in JIS K7110 bereitgestellten Verfahren gekerbt, und die Kerbschlagfestigkeit wurde beurteilt. Die Messtemperatur betrug 23°C.
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Beispiele 1 bis 7, Vergleichsbeispiele 1 bis 7
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Das vorstehend aufgeführte thermoplastische Harz (A), Kohlenstofffasern (B), Graphitteilchen (C) und modifiziertes Polypropylen (F-1) in den in Tabelle 1 aufgeführten Anteilen und das Antioxidationsmittel in dem vorstehend aufgeführten Anteil wurden in einen Polyethylenbeutel gegeben und durch kräftiges Schütteln gleichförmig gemischt, und dann bei einer Zylindertemperatur von 240°C unter Verwendung eines 20 mm Einschneckenextruders VS20-26, hergestellt von Tanabe Plastics Machinery Co., Ltd., schmelzgeknetet, gefolgt von Schneiden zu einer Pelletform mit etwa 3 mm Länge, wobei eine Harzzusammensetzung hergestellt wurde.
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Insbesondere in Vergleichsbeispiel 4 und Vergleichsbeispiel 5, in denen große Mengen an Kohlenstofffasern verwendet wurden, war die Entnahme aus dem Extruder instabil, und daher war die Herstellung schwierig.
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Anschließend wurden die erhaltenen Pellets einem Spritzformen bei einer Zylindertemperatur von 230°C, einer Formtemperatur von 50°C, einer Spritzgeschwindigkeit von 20 mm/Sekunde und einem Haltedruck von 25 MPa unter Verwendung einer Spritzformvorrichtung (TOYO SI-30III, hergestellt von Toyo Seiki Seisaku-sho, Ltd.) unterzogen, so dass Proben zur Beurteilung erhalten wurden. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 gezeigt. Tabelle 1
| | Beispiel |
1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 |
Thermoplastisches Harz (A) | Art | A-4 | A-4 | A-4 | A-3 | A-4 | A-3 | A-4 |
Massen% | 50 | 47 | 47 | 49 | 47 | 47 | 50 |
Kohlenstofffaser (B) | Massen% | 10 | 10 | 8 | 6 | 8 | 8 | 10 |
Vol.-% | 5,9 | 6,0 | 4,8 | 3,5 | 4,8 | 4,8 | 5,9 |
Graphitteilchen (C) | Art | C-1 | C-1 | C-1 | C-1 | C-1 | C-1 | C-2 |
Massen% | 40 | 43 | 45 | 45 | 45 | 45 | 40 |
Vol.-% | 23,4 | 25,8 | 27,0 | 26,6 | 27,0 | 27,0 | 23,4 |
Füllstoff (E) | E-1 Massenteile | 1 | 1 | 1 | - | 1 | 1 | 1 |
E-2 Massenteile | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 |
E-3 Massenteile | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 |
E-4 Massenteile | 0,01 | 0,01 | 0,01 | 0,01 | 0,01 | 0,01 | 0,01 |
Tabelle 1 (Fortsetzung)
| | Vergleichsbeispiel |
1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 |
Thermoplastisches Harz (A) | Art | A-4 | A-4 | A-4 | A-4 | A-4 | A-1 | A-4 |
Massen% | 100 | 60 | 80 | 60 | 50 | 47 | 50 |
Kohlenstofffaser (B) | Massen% | - | - | - | 40 | 50 | 8 | 10 |
Vol.-% | - | - | - | 21,6 | 29,3 | 4,8 | 5,9 |
Graphitteilchen (C) | Art | - | C-1 | C-1 | - | - | C-1 | C-3 |
Massen% | - | 40 | 20 | - | - | 45 | 40 |
Vol.-% | - | 21,6 | 9,4 | - | - | 27,0 | 23,4 |
Füllstoff (E) | E-1 Massenteile | - | 1 | 1 | - | 1 | 1 | 1 |
E-2 Massenteile | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 |
E-3 Massenteile | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 | 0,1 |
E-4 Massenteile | 0,01 | 0,01 | 0,01 | 0,01 | 0,01 | 0,01 | 0,01 |
Tabelle 2
| Spezifisches Gewicht | Wärmeleitfähigkeit | MFR | FM | Izod |
W/mK | g/10 min | MPa | kJ/m2 |
Beispiel 1 | 1,28 | 9,7 | 7 | 4920 | 2 |
Beispiel 2 | 1,31 | 11,6 | 5 | 5050 | 1,9 |
Beispiel 3 | 1,32 | 10,6 | 5 | 4900 | 1,8 |
Beispiel 4 | 1,29 | 10,6 | 2,7 | 4390 | 2,1 |
Beispiel 5 | 1,32 | 11,3 | 0,5 | 4480 | 2,4 |
Beispiel 6 | 1,32 | 11,7 | 1,3 | 4960 | 2,1 |
Beispiel 7 | 1,29 | 9,5 | 1 | 4610 | 2 |
Vergleichsbeispiel 1 | 0,91 | 0,2 | 128 | 1200 | 2,9 |
Vergleichsbeispiel 2 | 1,19 | 3,2 | 31 | 3980 | 1,7 |
Vergleichsbeispiel 3 | 1,03 | 1,2 | 71 | 2780 | 1,8 |
Vergleichsbeispiel 4 | 1,17 | 11,2 | 25 | 6080 | 2,9 |
Vergleichsbeispiel 5 | 1,27 | 12,4 | 17 | 6420 | 2,9 |
Vergleichsbeispiel 6 | 1,32 | 8,8 | 0,1 | 3180 | 3,7 |
Vergleichsbeispiel 7 | 1,29 | 9,6 | 0,4 | 4630 | 1,9 |
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In den Beispielen 1 bis 7, die die Bedingungen der vorliegenden Erfindung erfüllen, werden ausreichend hohe Fließfähigkeit zum Formen und hohe Wärmeleitfähigkeit bei Gehalten an Kohlenstofffaser von bis zu 10 Massen% erhalten. Im Vergleichsbeispiel 1 ohne Kohlenstofffasern und Graphitteilchen ist die Wärmeleitfähigkeit gering. In den Vergleichsbeispielen 2 und 3 ohne Kohlenstofffasern werden ausreichende Wärmeleitfähigkeiten nicht erhalten. In den Vergleichsbeispielen 4 und 5 ohne Graphitteilchen sind die Wärmeleitfähigkeit und die Fließfähigkeit ausreichend, aber die Herstellung ist schwierig. In Vergleichsbeispiel 7, in dem der durchschnittliche Teilchendurchmesser der Graphitteilchen nicht größer als 12 μm ist, wurde ausreichende Fließfähigkeit nicht erhalten.
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ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur
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- JP 2002-5924 A [0033]
- JP 2006-8995 A [0041, 0046]
- JP 3-121146 A [0041]
- JP 2004-197068 A [0056]
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Zitierte Nicht-Patentliteratur
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- JIS-K-7210 [0009]
- A. Zambelli et al. in Macromolecules 6, 925 (1973) [0025]
- JIS K7210 [0027]
- JIS-K-7210 [0049]
- JIS K7210 [0060]
- A.S.T.M D792 [0061]
- JIS K7171 [0065]
- JIS K7110 [0066]