DE102008048720A1

DE102008048720A1 - Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen, Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen und Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen

Info

Publication number: DE102008048720A1
Application number: DE102008048720A
Authority: DE
Inventors: Aki Yoshida; Masashi Hiromitsu
Original assignee: Dai Nippon Printing Co Ltd
Current assignee: Dai Nippon Printing Co Ltd
Priority date: 2007-09-27
Filing date: 2008-09-24
Publication date: 2009-04-16
Also published as: US20130252133A1; US8512907B2; US20090087713A1

Abstract

Eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen umfasst eine Festpolymerelektrolytmembran 2, eine Katalysatorschicht 3, die auf jeder Oberfläche der Elektrolytmembran 2 ausgebildet ist, und einen Verstärkungsfilm 4, der sich auf jeder Oberfläche einer Membran-Katalysatorschicht-Anordnung, welche die Elektrolytmembran und die Katalysatorschichten aufweist, befindet. Jeder der Verstärkungsfilme 4 weist eine Rahmenform mit einer zentralen Öffnung 41 auf. Jede der Katalysatorschichten 3, mit Ausnahme eines Außenkantenabschnitts 31, liegt durch die Öffnung 41 frei. Jeder Verstärkungsfilm 4 weist eine erste Bindungsschicht 43, die an eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 gebunden ist, und eine auf der ersten Bindungsschicht 43 ausgebildete Gasbarriereschicht 42 zum Verhindern des Durchgangs eines Brennstoffgases und eines Oxidationsmittelgases auf.

Description

Hintergrund der Erfindung
(1) Gebiet der Erfindung
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen, eine Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen und Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen.
(2) Beschreibung des Standes der Technik
Brennstoffzellen umfassen Elektroden auf beiden Oberflächen eines Elektrolyten und erzeugen Energie unter Nutzung der elektrochemischen Reaktion zwischen Wasserstoff und Sauerstoff, wodurch während der Energieerzeugung nur Wasser erzeugt wird. Anders als herkömmliche Verbrennungsmotoren emittieren Brennstoffzellen keine umweltschädlichen Gase, wie z. B. Kohlendioxid und dergleichen, und es wird daher davon ausgegangen, dass sie als saubere Energie-Systeme der nächsten Generation vorherrschen werden. Von diesen Brennstoffzellen weisen insbesondere Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen niedrige Betriebstemperaturen und einen niedrigen Elektrolytwiderstand auf und stellen eine hohe Leistung bereit, während sie klein sind, da sie hochaktivierte Katalysatoren nutzen. Aus diesem Grund wird erwartet, dass Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen bald als Coerzeugungssysteme für eine Haushaltsanwendung und dergleichen praktisch verwendet werden.
Diese Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen umfassen eine protonenleitende Festpolymerelektrolytmembran sowie eine Katalysatorschicht und eine Gasdiffusionsschicht, die eine geringere Größe als die Elektrolytmembran aufweisen und in dieser Reihenfolge auf jeder Oberfläche der Elektrolytmembran ausgebildet sind. Darüber hinaus befinden sich Dichtungen so auf der Elektrolytmembran, dass sie die Elektroden umgeben, die jeweils die Katalysatorschicht und die Gasdiffusionsschicht aufweisen, und die Elektroden sind sandwichartig zwischen Separatoren angeordnet (vgl. z. B. die 2 des japanischen Patents Nr. 3,052,536 ). Im Hinblick auf die Positioniergenauigkeit sind die Dichtungen so angeordnet, dass sie das Äußere der Elektroden umgeben, was zu einem Spalt führt, der zwischen jeder Dichtung und Elektrode ausgebildet ist.
Die Abschnitte der Elektrolytmembran, die diesen Spaltabschnitten entsprechen, sind weder durch die Elektroden noch durch die Dichtungen eingeschlossen. Wenn die Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen wiederholt Energie erzeugen oder nicht, so dass die Elektrolytmembran wiederholt feuchten und trockenen Zuständen ausgesetzt ist, unterliegen die Abschnitte der Elektrolytmembran, die den Spaltabschnitten entsprechen, folglich einer wiederholten Ausdehnung und Schrumpfung. Als Ergebnis kann die Elektrolytmembran einem Verschleiß unterliegen und schließlich zerstört werden.
Zur Lösung dieses Problems umfasst die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle, die z. B. in dem japanischen Patent Nr. 3,052,536 beschrieben ist, ferner rahmenförmige Verstärkungsfilme. Diese Verstärkungsfilme sind an die vorstehend beschriebenen Spaltabschnitte der Elektrolytmembran gebunden. Ein Außenkantenabschnitt jedes Verstärkungsfilms ist sandwichartig zwischen einer Dichtung und einer Elektrolytmembran angeordnet und ein Innenkantenabschnitt jedes Verstärkungsfilms ist sandwichartig zwischen einem Separator und einer Gasdiffusionsschicht angeordnet. Auf diese Weise nutzt die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle des japanischen Patents Nr. 3,052,536 die Verstärkungsfilme, um die Spaltabschnitte zwischen den Dichtungen und den Elektroden einzuschließen, wodurch eine Ausdehnung und Schrumpfung der Elektrolytmembran verhindert wird.
In manchen Fällen werden Verstärkungsfilme aus einem Grund bereitgestellt, der sich von dem vorstehend beschriebenen Grund unterscheidet. In Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen ohne die vorstehend beschriebenen Verstärkungsfilme befinden sich Dichtungen an Außenkantenabschnitten einer Elektrolytmembran. Die Außenkantenabschnitte der Elektrolytmembran, die mit den Dichtungen ausgestattet sind, tragen jedoch nicht zur Energieerzeugung bei, wodurch eine effektive Verwendung der Elektrolytmembran verhindert wird.
Zur Lösung dieses Problems umfasst beispielsweise die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle, die in der 1 der japanischen ungeprüften Patentveröffentlichung Nr. 2004-47230 beschrieben ist, eine Elektrolytmembran, eine Katalysatorschicht, die auf der Gesamtheit jeder Oberfläche der Elektrolytmembran bereitgestellt ist, und eine Gasdiffusionsschicht, die auf jeder Katalysatorschicht bereitgestellt ist. Um Dichtungen bereitzustellen, sind separate Verstärkungsfilme so ausgebildet, dass sie sich von den Außenkanten der Membranelektrodenanordnung auswärts erstrecken. Die Bildung von separaten Verstärkungsfilmen und die Position der Dichtungen auf den Verstärkungsfilmen beseitigen die Abschnitte der Elektrolytmembran, die nicht zur Energieerzeugung beitragen.
Die vorstehend beschriebenen Verstärkungsfilme der Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen stellen jedoch keine ausreichenden Gasbarriereeigenschaften bereit, da sie aus einer einzelnen Schicht eines Polyolefinharzes, wie z. B. eines Polypropylenharzes, eines Polyethylenharzes oder dergleichen, ausgebildet sind. Aus diesem Grund kann ein Brennstoffgas, das der Anodenseite zugeführt wird, über den Verstärkungsfilm zu der Kathodenseite austreten, oder ein Oxidationsmittelgas, das der. Kathodenseite zugeführt wird, kann über den Verstärkungsfilm zur Anodenseite austreten.
Demgemäß ist es eine Aufgabe der Erfindung, eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen, eine Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen und Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen, die ausreichende Gasbarriereeigenschaften aufweisen, bereitzustellen.
Zusammenfassung der Erfindung
Eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß eines ersten Aspekts der Erfindung umfasst eine Festpolymerelektrolytmembran, eine Katalysatorschicht, die auf jeder Oberfläche der Elektrolytmembran ausgebildet ist, und einen Verstärkungsfilm, der sich auf jeder Oberfläche einer Membran-Katalysatorschicht-Anordnung, welche die Elektrolytmembran und die Katalysatorschichten aufweist, befindet. Die Verstärkungsfilme weisen eine Rahmenform mit einer zentralen Öffnung auf, durch die jede der Katalysatorschichten, mit Ausnahme eines Außenkantenabschnitts davon, freiliegt. Jeder der Verstärkungsfilme weist eine erste Bindungsschicht und eine auf der ersten Bindungsschicht ausgebildete Gasbarriereschicht auf. Die erste Bindungsschicht ist an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung gebunden. Die Gasbarriereschicht ist so konfiguriert, dass sie den Durchgang eines Brennstoffgases und eines Oxidationsmittelgases verhindert.
Durch diese Struktur stellt die erste Bindungsschicht jedes Verstärkungsfilms sicher, dass der Verstärkungsfilm mittels der ersten Bindungsschicht an die Membran-Katalysatorschicht- Anordnung gebunden ist. Darüber hinaus kann die Gasbarriereschicht jedes Verstärkungsfilms verhindern, dass ein Brennstoffgas und ein Oxidationsmittelgas, das von der Brennstoffzelle zur Energieerzeugung genutzt wird, zur Außenseite oder zur Elektrode der gegenüber liegenden Seite über den Verstärkungsfilm austritt.
Bei der vorstehend beschriebenen Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß des ersten Aspekts der Erfindung können verschiedene Strukturen eingesetzt werden. Beispielsweise können die ersten Bindungsschichten durch ein Haftmittel an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung gebunden werden. Wenn die Verstärkungsfilme durch ein Haftmittel an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung gebunden werden, kann der Druck, der auf die Verstärkungsfilme während des Bindens ausgeübt wird, verglichen mit dem Fall, bei dem die Verstärkungsfilme durch Schweißen an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung gebunden werden, vermindert werden. Dies kann verhindern, dass die Verstärkungsfilme in die Elektrolytmembran oder die Katalysatorschichten sinken, wodurch eine Verminderung der mechanischen Festigkeit der Elektrolytmembran oder der Katalysatorschichten verhindert wird.
Jeder der Verstärkungsfilme kann ferner eine zweite Bindungsschicht aufweisen, die auf der Gasbarriereschicht ausgebildet ist, und eine Dichtung kann an die zweite Bindungsschicht gebunden sein. Dies stellt sicher, dass die Verstärkungsfilme an die Dichtungen gebunden sind. Wenn jeder Verstärkungsfilm ferner eine zweite Bindungsschicht aufweist, werden die erste Bindungsschicht und die zweite Bindungsschicht durch Schweißen vorzugsweise entweder an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung oder an die Dichtung gebunden, und die erste Bindungsschicht weist vorzugsweise einen Schmelzpunkt auf, der niedriger ist als derjenige der zweiten Bindungsschicht. Wenn die Verstärkungsfilme an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung geschweißt werden, wird das Schweißen zuerst bei einem Schmelzpunkt durchgeführt, der höher ist als derjenige der ersten Bindungsschicht, jedoch niedriger ist als derjenige der zweiten Bindungsschicht. Dies ermöglicht ein Schweißen nur der ersten Bindungsschichten und ermöglicht das Schweißen der Verstärkungsfilme an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung. Danach werden die zweiten Bindungsschichten bei einer Temperatur geschmolzen, die höher ist als der Schmelzpunkt der zweiten Bindungsschichten und werden dadurch an die Dichtungen geschweißt. Dieses Schweißverfahren kann die Wärme vermindern, die an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung abgegeben wird, wodurch eine Beschädigung der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung durch Wärme vermindert wird.
Jede der Katalysatorschichten kann auf jeder Oberfläche der Elektrolytmembran, mit Ausnahme eines Außenkantenabschnitts der Elektrolytmembran, ausgebildet sein, oder jede Katalysatorschicht kann auf der Gesamtheit jeder Oberfläche der Elektrolytmembran ausgebildet sein.
Die Gasbarriereschichten werden vorzugsweise aus einem Polyesterharz hergestellt. Die ersten Bindungsschichten werden vorzugsweise aus einem Polyolefinharz hergestellt und von den Polyolefinharzen ist ein säuremodifiziertes Polyolefinharz bevorzugt. Das säuremodifizierte Polyolefinharz ist vorzugsweise ein Polyethylen, das mit einer ungesättigten Carbonsäure gepfropft ist, oder ein Polypropylen, das mit einer ungesättigten Carbonsäure gepfropft ist.
Eine Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß dem ersten Aspekt der Erfindung umfasst die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen des ersten Aspekts der Erfindung und eine Gasdiffusionsschicht, die auf jeder der Katalysatorschichten innerhalb der Öffnung jedes Verstärkungsfilms ausgebildet ist und eine Dicke aufweist, die gleich der Dicke des Verstärkungsfilms oder größer als diese ist.
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß des ersten Aspekts der Erfindung umfasst die Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen des ersten Aspekts der Erfindung, eine Dichtung, die auf jedem der Verstärkungsfilme so ausgebildet ist, dass sie jede Elektrode umgibt, welche die Katalysatorschicht und die Gasdiffusionsschicht aufweist, und einen Separator, der sich auf jeder Elektrode und jeder Dichtung befindet.
Eine Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß eines zweiten Aspekts der Erfindung umfasst eine Festpolymer-Elektrolytmembran, eine Katalysatorschicht, die auf jeder Oberfläche der Elektrolytmembran ausgebildet ist, eine Gasdiffusionsschicht, die auf jeder der Katalysatorschichten ausgebildet ist, und einen Verstärkungsfilm, der sich auf jeder Oberfläche der Membranelektrodenanordnung, welche die Elektrolytmembran, die Katalysatorschichten und die Gasdiffusionsschichten aufweist, befindet. Die Verstärkungsfilme weisen eine Rahmenform mit einer zentralen Öffnung auf, durch die jede der Gasdiffusionsschichten, mit Ausnahme eines Außenkantenabschnitts davon, freiliegt. Jeder der Verstärkungsfilme weist eine erste Bindungsschicht, die an die Elektrolyt-Elektrode-Anordnung gebunden ist, und eine Gasbarriereschicht auf, die auf der ersten Bindungsschicht ausgebildet ist, um den Durchgang eines Brennstoffgases und eines Oxidationsmittelgases zu verhindern.
Durch diese Struktur stellt die erste Bindungsschicht jedes Verstärkungsfilms sicher, dass der Verstärkungsfilm mittels der ersten Bindungsschicht an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung gebunden ist. Darüber hinaus kann die Gasbarriereschicht jedes Verstärkungsfilms verhindern, dass ein Brennstoffgas und ein Oxidationsmittelgas, das von der Brennstoffzelle zur Energieerzeugung genutzt wird, zur Außenseite oder zur Elektrode der gegenüber liegenden Seite über den Verstärkungsfilm austritt.
Bei der Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß dem zweiten Aspekt der Erfindung können verschiedene Strukturen eingesetzt werden. Beispielsweise werden die Gasbarriereschichten vorzugsweise aus einem Polyesterharz hergestellt.
Die ersten Bindungsschichten werden vorzugsweise aus einem Polyolefinharz hergestellt und von den Polyolefinharzen ist ein säuremodifiziertes Polyolefinharz bevorzugt. Das säuremodifizierte Polyolefinharz ist vorzugsweise ein Polyethylen, das mit einer ungesättigten Carbonsäure gepfropft ist, oder ein Polypropylen, das mit einer ungesättigten Carbonsäure gepfropft ist.
Die ersten Bindungsschichten können durch ein Haftmittel an die Membranelektrodenanordnung gebunden werden. Wenn die Verstärkungsfilme durch ein Haftmittel an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung gebunden werden, kann der Druck, der auf die Verstärkungsfilme während des Bindens ausgeübt wird, verglichen mit dem Fall, bei dem die Verstärkungsfilme durch Schweißen an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung gebunden werden, vermindert werden. Dies kann verhindern, dass die Verstärkungsfilme in die Elektrolytmembran oder Katalysatorschichten sinken, wodurch eine Verminderung der mechanischen Festigkeit der Elektrolytmembran oder der Katalysatorschichten verhindert wird.
Jeder der Verstärkungsfilme kann ferner eine zweite Bindungsschicht aufweisen, die auf der Gasbarriereschicht ausgebildet ist, und eine Dichtung kann an die zweite Bindungsschicht gebunden sein. Dies stellt sicher, dass die Verstärkungsfilme an die Dichtungen gebunden sind. Wenn jeder Verstärkungsfilm auch eine zweite Bindungsschicht aufweist, werden die erste Bindungsschicht und die zweite Bindungsschicht durch Schweißen vorzugsweise entweder an die Membranelektrodenanordnung oder an die Dichtung gebunden, und die erste Bindungsschicht weist vorzugsweise einen Schmelzpunkt auf, der niedriger ist als derjenige der zweiten Bindungsschicht. Wenn die Verstärkungsfilme an die Membran- Katalysatorschicht-Anordnung geschweißt werden, wird das Schweißen zuerst bei einem Schmelzpunkt durchgeführt, der höher ist als derjenige der ersten Bindungsschicht, jedoch niedriger ist als derjenige der zweiten Bindungsschicht. Dies ermöglicht ein Schweißen nur der ersten Bindungsschichten und ermöglicht das Schweißen der Verstärkungsfilme an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung. Danach werden die zweiten Bindungsschichten bei einer Temperatur geschmolzen, die höher ist als der Schmelzpunkt der zweiten Bindungsschichten und werden dadurch an die Dichtungen geschweißt. Dieses Schweißverfahren kann die Wärme vermindern, die an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung abgegeben wird, wodurch eine Beschädigung der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung durch Wärme vermindert wird.
Jede der Katalysatorschichten kann auf jeder Oberfläche der Elektrolytmembran, mit Ausnahme eines Außenkantenabschnitts der Elektrolytmembran, ausgebildet sein, oder jede Katalysatorschicht kann auf der Gesamtheit jeder Oberfläche der Elektrolytmembran ausgebildet sein.
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß des zweiten Aspekts der Erfindung umfasst die Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen des zweiten Aspekts der Erfindung, eine Dichtung, die auf jedem der Verstärkungsfilme so ausgebildet ist, dass sie jede Elektrode umgibt, welche die Katalysatorschicht und die Gasdiffusionsschicht aufweist, und einen Separator, der sich auf jeder Elektrode und jeder Dichtung befindet.
Kurze Beschreibung der Zeichnungen
1 ist eine Querschnittsvorderansicht einer Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß einer ersten Ausführungsform,
2 ist eine Draufsicht einer Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß der ersten Ausführungsform,
3 ist eine vergrößerte Querschnittsvorderansicht, die einen Abschnitt der Außenkante der Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß der ersten Ausführungsform im Detail zeigt,
4(a) bis (e) sind Querschnittsvorderansichten, die ein Verfahren zur Herstellung der Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß der ersten Ausführungsform zeigen,
5(a) bis (e) sind Draufsichten, die zeigen, wie die Verstärkungsfilme an der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung angebracht sind,
6 ist eine Querschnittsvorderansicht einer Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß einer zweiten Ausführungsform,
7 ist eine Draufsicht einer Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß der zweiten Ausführungsform,
8 ist eine vergrößerte Querschnittsvorderansicht, die einen Abschnitt der Außenkante der Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß der zweiten Ausführungsform im Detail zeigt,
9(a) bis (e) sind Querschnittsvorderansichten, die ein Verfahren zur Herstellung der Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß der zweiten Ausführungsform zeigen,
10 ist eine Querschnittsvorderansicht, die ein modifiziertes Beispiel der Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß der ersten Ausführungsform zeigt,
11 ist eine Querschnittsvorderansicht, die ein modifiziertes Beispiel der Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß der zweiten Ausführungsform zeigt,
12 ist eine Querschnittsvorderansicht, die ein weiteres modifiziertes Beispiel der Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß der ersten Ausführungsform zeigt,
13 ist eine Querschnittsvorderansicht, die ein weiteres modifiziertes Beispiel der Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß der zweiten Ausführungsform zeigt,
14 ist eine Querschnittsvorderansicht, die ein weiteres Beispiel der Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß der ersten Ausführungsform zeigt,
15 ist eine Querschnittsvorderansicht, die eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 1 oder Vergleichsbeispiel 6 zeigt,
16 ist eine Querschnittsvorderansicht, die eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 2 zeigt,
17 ist eine Querschnittsvorderansicht, die eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 3 zeigt,
18 ist eine Querschnittsvorderansicht, die eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 7 zeigt,
19 ist eine Querschnittsvorderansicht, die eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 8 oder Vergleichsbeispiel 9 zeigt,
20 ist eine Querschnittsvorderansicht, die eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 10 zeigt, und
21 ist eine Rasterelektronenmikrographie, die einen Querschnitt eines Außenkantenabschnitts der Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 11 zeigt.

1: Brennstoffzelle
2: Elektrolytmembran
3: Katalysatorschicht
4: Verstärkungsfilm
41: Öffnung
5: Gasdiffusionsschicht
6: Dichtung
7: Separator
10: Membran-Katalysatorschicht-Anordnung
20: Membranelektrodenanordnung

Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen
Erste Ausführungsform
Eine erste Ausführungsform wird nachstehend unter Bezugnahme auf die Zeichnungen beschrieben.
Wie es in den 1 und 2 gezeigt ist, umfasst eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle 1 eine Elektrolytmembran 2, die in der Draufsicht rechteckig ist. Die Elektrolytmembran 2 weist vorzugsweise eine Dicke von etwa 20 bis etwa 250 μm und mehr bevorzugt von etwa 20 bis etwa 80 μm auf. Die Katalysatorschichten 3, die in der Draufsicht rechteckig sind und eine geringere Größe als die Elektrolytmembran 2 aufweisen, sind auf der oberen und der unteren Oberfläche der Elektrolytmembran 2 ausgebildet. Die Katalysatorschichten 3 weisen vorzugsweise eine Dicke von etwa 10 bis etwa 100 μm und mehr bevorzugt von etwa 20 bis etwa 50 μm auf. Die Anordnung, bei der die Katalysatorschichten 3 auf beiden Oberflächen der Elektrolytmembran 2 ausgebildet sind, wird als Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 bezeichnet. Da die Katalysatorschichten 3 kleiner sind als die Elektrolytmembran 2, sind sie nicht auf Außenkantenabschnitten 21 der Elektrolytmembran 2 ausgebildet. Der Abstand C von der Außenkante der Elektrolytmembran 2 zu der Außenkante jeder Katalysatorschicht 3 (vgl. die 3) beträgt vorzugsweise etwa 0,1 bis etwa 5 mm.
Rahmenförmige Verstärkungsfilme 4 mit einer zentralen Öffnung 41 sind an die obere und die untere Oberfläche der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 geschweißt. Jeder Verstärkungsfilm 4 weist eine Gasbarriereschicht 42 und eine erste Bindungsschicht 43 auf. Die Gasbarriereschicht 42 ist so konfiguriert, dass sie den Durchgang eines Brennstoffgases und eines Oxidationsmittelgases, die von der Brennstoffzelle zur Energieerzeugung genutzt werden, verhindert. Die erste Bindungsschicht 43 ist an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 geschweißt. Jeder Verstärkungsfilm 4 ist so angeordnet, dass die erste Bindungsschicht 43 auf die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 gerichtet ist. Die Gasbarriereschicht 42 weist vorzugsweise eine Dicke von etwa 5 bis etwa 50 μm auf und die erste Bindungsschicht 43 weist vorzugsweise eine Dicke von etwa 1 bis etwa 50 μm auf. Dadurch, dass die Verstärkungsfilme 4 an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 geschweißt sind, ist jede der ersten Bindungsschichten 43 an einen Außenkantenabschnitt 31 jeder Katalysatorschicht 3 und einen Außenkantenabschnitt 21 des Elektrolyten 2 geschweißt. Durch die Öffnung 41 jedes Verstärkungsfilms 4 liegt die entsprechende Katalysatorschicht 3, mit Ausnahme des Außenkantenabschnitts 31, frei. Der Abstand B von der Außenkante jeder Katalysatorschicht 3 zu der Innenkante jedes Verstärkungsfilms 4 (vgl. die 3) beträgt vorzugsweise etwa 1 bis etwa 10 mm. Da die Verstärkungsfilme 4 größer sind als die Elektrolytmembran 2, werden Außenkantenabschnitte 45 der Verstärkungsfilme 4 außerhalb der Elektrolytmembran 2 zusammengeschweißt. Der Abstand D von der Außenkante jedes Verstärkungsfilms 4 zu der Außenkante der Elektrolytmembran 2 (vgl. die 3) beträgt vorzugsweise etwa 1 bis etwa 100 mm. Die Anordnung, bei der die Verstärkungsfilme 4 an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 geschweißt sind, wird als Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen bezeichnet.
Jede Gasdiffusionsschicht 5, die in der Draufsicht rechteckig ist, ist auf der entsprechenden Katalysatorschicht 3 ausgebildet, die durch die Öffnung 41 in dem Verstärkungsfilm 4 freiliegt. Der Abstand A von der Außenkante der Gasdiffusionsschicht 5 zu der Innenkante des Verstärkungsfilms 4 (vgl. die 3) beträgt vorzugsweise etwa 0 bis etwa 5 mm. Jede Gasdiffusionsschicht 5 und jede Katalysatorschicht 3 bilden eine Elektrode E. Die Anordnung, bei der die Elektroden E auf beiden Oberflächen der Elektrolytmembran 2 ausgebildet sind, wird als Membranelektrodenanordnung 20 bezeichnet. Die Membranelektrodenanordnung 20 mit den Verstärkungsfilmen 4 wird als Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen bezeichnet.
Jede rahmenförmige Dichtung 6 ist auf jedem Verstärkungsfilm 4 so angeordnet, dass sie die entsprechende Elektrode E umgibt. Jeder Separator 7 ist auf jeder Elektrode E und Dichtung 6 montiert. Der Separator 7 weist Gasströmungswege 71 in Bereichen auf, die der Gasdiffusionsschicht 5 gegenüber liegen.
Als nächstes werden. Materialien für die Komponenten beschrieben, welche die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle 1 bilden, welche die vorstehend beschriebene Struktur aufweist.
Die Elektrolytmembran 2 wird z. B. durch Aufbringen einer Lösung, die einen Protonenaustauschpolymerelektrolyten enthält, auf ein Substrat und dann Trocknen des aufgebrachten Films gebildet. Beispiele für Protonenaustauschpolymerelektrolyten umfassen Fluorionenaustauschharze auf Perfluorsulfonsäurebasis und insbesondere Polymere auf Perfluorkohlenstoff-Sulfonsäurebasis (PFS-Polymere), die durch Substituieren der CH-Bindungen von Ionenaustauschmembranen auf Kohlenwasserstoffbasis durch Fluor erhalten werden, und dergleichen. Das Einbeziehen des stark elektronegativen Fluoratoms ermöglicht eine sehr hohe chemische Stabilität, einen hohen Dissoziationsgrad der Sulfonsäuregruppe und eine hohe Ionenleitfähigkeit. Spezifische Beispiele für solche Protonenaustauschpolymerelektrolyte umfassen „Nafion" (eingetragene Marke) von DuPont, „Flemion" (eingetragene Marke) von Asahi Kasei Co., Ltd., „Aciplex" (eingetragene Marke) von Asahi Kasei Co., Ltd., „Gore Select" (eingetragene Marke) von Japan Gore Tex, Inc. und dergleichen. Die Konzentration des Protonenaustauschpolymerelektrolyten in der Lösung, die den Protonenaustauschpolymerelektrolyten enthält, beträgt vorzugsweise etwa 5 bis etwa 60 Gew.-% und mehr bevorzugt etwa 20 bis etwa 40 Gew.-%. Beispiele für andere Materialien für die Elektrolytmembran 2 umfassen Anionenaustauschfestpolymer-Elektrolytmembranen und säuredotierte Polymermembranen. Beispiele für Anionenaustauschfestpolymer-Elektrolytmembranen umfassen diejenigen, bei denen Harze auf Kohlenwasserstoff- oder Fluorbasis eingesetzt werden. Spezielle Beispiele für Anionenaustauschelektrolytmembranen, bei denen Harze auf Kohlenwasserstoffbasis eingesetzt werden, umfassen Aciplex (eingetragene Marke) A201, 211 und 221 von Asahi Kasei Corporation, Neosepta (eingetragene Marke) AM-1 und AHA von Tokuyama Corporation und dergleichen. Spezielle Beispiele für solche, bei denen Harze auf Fluorbasis eingesetzt werden, umfassen Tosflex (eingetragene Marke) IE-SF34 von Tosoh Corporation und dergleichen. Beispiele für säuredotierte Polymermembranen umfassen säuredotierte Polybenzimidazolmembranen und dergleichen.
Die Katalysatorschichten 3 sowohl auf der Kathodenseite als auch auf der Anodenseite enthalten bekannte Katalysatorteilchen. Insbesondere enthalten die Katalysatorschichten 3 Kohlenstoffteilchen mit darauf geträgerten Katalysatorteilchen und einen Protonenaustauschpolymerelektrolyten. Beispiele für Katalysatorteilchen umfassen diejenigen, die aus Platin, Platinverbindungen und dergleichen hergestellt sind. Beispiele für Platinverbindungen umfassen eine Legierung von Platin mit mindestens einem Metall, das aus Ruthenium, Palladium, Nickel, Molybdän, Iridium, Eisen und dergleichen ausgewählt ist. Typischerweise sind die Katalysatorteilchen, die in der Katalysatorschicht auf der Kathodenseite enthalten sind, aus Platin hergestellt, und die Katalysatorteilchen, die in der Katalysatorschicht auf der Anodenseite enthalten sind, sind aus der vorstehend genannten Legierung aus einem Metall und Platin hergestellt. Die gleichen Materialien, wie sie vorstehend für die Elektrolytmembran 2 genannt worden sind, können auch für den Protonenaustauschpolymerelektrolyten verwendet werden.
Beispiele für Materialien, die bevorzugt als das Material der Gasbarriereschicht 42 jedes Verstärkungsfilms 4 verwendet werden können, umfassen Polyester, Polyamide, Polyimide, Polymethylpenten, Polyphenylenoxid, Polysulfon, Polyetheretherketon, Polyphenylensulfid und dergleichen, die Barriereeigenschaften gegen Dampf, Wasser und Brennstoff- und Oxidationsmittelgase aufweisen. Spezielle Beispiele für die Polyester umfassen Polyethylenterephthalat, Polyethylennaphthalat, Polybutylenterephthalat, Polybutylennaphthalat und dergleichen.
Ein Polyolefinharz wird bevorzugt als das Material der ersten Bindungsschicht 43 jedes Verstärkungsfilms 4 verwendet und Polyolefinharze, die bevorzugt verwendet werden können, umfassen Polyethylen mittlerer Dichte, Polyethylen hoher Dichte, lineares Polyethylen niedriger Dichte, Ethylen-α-Olefin-Copolymere, Polypropylen, Polybuten, Polyisobuten, Polyisobutylen, Polybutadien, Polyisopren, Ethylen-Methacrylsäure-Copolymere, Ethylen-Acrylsäure-Copolymere, Ethylen-ungesättigte Carbonsäure-Copolymere, Ethylen-Ethylacrylat-Copolymere, Ionomerharze, Ethylen-Vinylacetat-Copolymere und dergleichen. Säuremodifizierte Polyolefinharze oder silanmodifizierte Polyolefinharze, die durch Modifizieren der vorstehend genannten Polyolefinharze erhalten worden sind, können ebenfalls verwendet werden. Von diesen Beispielen werden Polypropylene, die mit ungesättigten Carbonsäuren gepfropft sind, oder Polyethylene, die mit ungesättigten Carbonsäuren modifiziert sind, bevorzugt verwendet, um gute Isoliereigenschaften und eine gute Wärmebeständigkeit zu verleihen.
Eine allgemeine Gasdiffusionsschicht für eine Brennstoffelektrode oder eine Luftelektrode kann als jede der Gasdiffusionsschichten 5 verwendet werden. Die Gasdiffusionsschichten 5 sind aus einem porösen leitfähigen Substrat hergestellt, um die Brennstoffe, d. h. ein Brennstoffgas und ein Oxidationsmittelgas, den Katalysatorschichten 3 effizient zuzuführen. Beispiele für poröse leitfähige Substrate umfassen Kohlenstoffpapier, Kohlenstoffgewebe und dergleichen.
Dichtungen, die eine ausreichende Festigkeit bewahren, um einem Warmpressen zu widerstehen, und Gasbarriereeigenschaften aufweisen, die ausreichend sind, um ein Austreten der Brennstoff- und Oxidationsmittelgase zur Außenseite zu verhindern, sind als die Dichtungen 6 verwendbar. Beispielsweise können Polyethylenterephthalatblätter, Teflon (eingetragene Marke)-Blätter, Silikonkautschukblätter und dergleichen genannt werden.
Kohlenstoffplatten mit Gasströmungswegen 71 können typischerweise als die Separatoren 7 verwendet werden. Darüber hinaus umfassen verwendbare Separatoren diejenigen, die durch Beschichten von Metalloberflächen, wie z. B. von rostfreien Stählen und dergleichen, mit leitfähigen Materialien, wie z. B. Chrom, Metallen der Platingruppe, Oxiden von Metallen der Platingruppe, leitfähigen Polymeren und dergleichen erhalten werden, und diejenigen, die durch Plattieren von Metalloberflächen, wie z. B. von rostfreien Stählen und dergleichen, mit Materialien wie z. B. Silber, Mischoxiden von Metallen der Platingruppe, Chromnitrid und dergleichen, erhalten werden.
Als nächstes wird ein Verfahren zur Herstellung der vorstehend beschriebenen Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle 1 unter Bezugnahme auf die Zeichnungen beschrieben.
Wie es in der 4 gezeigt ist, wird eine Elektrolytmembran 2, die aus dem vorstehend genannten Material hergestellt ist, hergestellt und Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten werden auf beiden Oberflächen der Elektrolytmembran 2 angeordnet. Jedes der Übertragungsblätter 8 zur Bildung einer Katalysatorschicht weist auf einem Übertragungssubstrat 81 eine zu übertragende Katalysatorschicht 3 auf. Ein Verfahren zur Herstellung der Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten wird nachstehend erläutert. Als erstes werden Kohlenstoffteilchen, welche die vorstehend genannten Katalysatorteilchen darauf geträgert aufweisen, und ein Protonenaustauschpolymerelektrolyt in einem geeigneten Lösungsmittel gemischt und dispergiert, um eine Katalysatorpaste herzustellen. Die Katalysatorpaste wird dann so auf das Übertragungssubstrat 81 aufgebracht, dass die auf der Elektrolytmembran 2 gebildete Katalysatorschicht 3 eine gewünschte Dicke aufweist. Gegebenenfalls kann zwischen der Katalysatorpaste und dem Übertragungssubstrat 81 eine Trennschicht gebildet werden. Die Katalysatorpaste wird derart auf das Übertragungssubstrat 81 aufgebracht, dass die Katalysatorschicht 3 kleinere Abmessungen aufweist als die Elektrolytmembran 2. Alternativ kann die Katalysatorpaste auf die gesamte Oberfläche des Übertragungssubstrats 81 aufgebracht werden und dann kann das Substrat zu Abmessungen geschnitten werden, die kleiner sind als diejenigen der Elektrolytmembran 2. Beispiele für Verfahren zum Aufbringen der Katalysatorpaste umfassen Siebdruck, Sprühbeschichten, Düsenbeschichten, Rakelbeschichten und dergleichen. Beispiele für das Lösungsmittel umfassen verschiedene Alkohole, Ether, Dialkylsulfoxide, Wasser und Gemische davon, wobei Alkohole bevorzugt sind. Beispiele für Alkohole umfassen einwertige Alkohole mit einem bis vier Kohlenstoffatom(en), wie z. B. Methanol, Ethanol, n-Propanol, Isopropanol, n-Butanol, tert-Butanol und dergleichen, verschiedene mehrwertige Alkohole und dergleichen.
Beispiele für die Materialien jedes Übertragungssubstrats 81 umfassen Polymerfilme, wie z. B. Polyimide, Polyethylenterephthalat, Parabansäurearamid, Polyamide (Nylon), Polysulfon, Polyethersulfon, Polyphenylensulfid, Polyetheretherketon, Polyetherimid, Polyarylat, Polyethylennaphthalat und dergleichen. Darüber hinaus können wärmebeständige Fluorharze, wie z. B. Ethylen-Tetrafluorethylen-Copolymer (ETFE), Tetrafluorethylen-Hexafluorpropylen-Copolymer (FEP), Tetrafluor-Perfluoralkylvinylether-Copolymer (PFA), Polytetrafluorethylen (PTFE) und dergleichen, verwendet werden. Anstelle eines Polymerfilms kann das Übertragungssubstrat 81 auch aus beschichtetem Papier, wie z. B. Kunstdruckpapier oder dergleichen, oder aus unbeschichtetem Papier, wie z. B. Briefpapier, Kopierpapier oder dergleichen, hergestellt werden. Das Übertragungssubstrat 81 weist im Hinblick auf eine einfache Handhabung und auf die Wirtschaftlichkeit vorzugsweise eine Dicke von etwa 6 bis etwa 100 μm und mehr bevorzugt von etwa 10 bis etwa 30 μm auf. Folglich wird das Übertragungssubstrat 81 vorzugsweise aus einem Polymerfilm hergestellt, der billig und leicht verfügbar ist, und es wird mehr bevorzugt aus Polyethylenterephthalat oder dergleichen hergestellt.
Nach dem Aufbringen der Katalysatorpaste wird die aufgebrachte Paste für einen vorgegebenen Zeitraum bei einer vorgegebenen Temperatur zur Bildung einer Katalysatorschicht 3 auf dem Übertragungssubstrat 81 getrocknet. Die Trocknungstemperatur beträgt vorzugsweise etwa 40 bis etwa 100°C und mehr bevorzugt etwa 60 bis etwa 80°C. Die Trocknungszeit hängt von der Trocknungstemperatur ab, beträgt jedoch vorzugsweise etwa 5 min bis etwa 2 Stunden und mehr bevorzugt etwa 10 min bis etwa 1 Stunde.
Die Erläuterung des Verfahrens zur Herstellung der Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle wird unter Bezugnahme auf die 4 fortgesetzt. Jedes der Übertragungsblätter 8 zur Bildung einer Katalysatorschicht, das in der vorstehend beschriebenen Weise hergestellt worden ist, wird so angeordnet, dass die Katalysatorschicht 3 auf die Elektrolytmembran 2 gerichtet ist (4(a)). Die Übertragungsblätter 8 werden dann von deren Rückflächen her warmgepresst, um die Katalysatorschichten 3 auf die obere und die untere Oberfläche der Elektrolytmembran 2 zu übertragen, worauf das Übertragungssubstrat 81 jedes Übertragungsblatts 8 entfernt wird, um eine Elektrolyt-Katalysatorschicht-Anordnung zu vervollständigen (4(b)). Im Hinblick auf die Verarbeitbarkeit werden die Katalysatorschichten 3 vorzugsweise gleichzeitig auf beide Oberflächen der Elektrolytmembran 2 übertragen, jedoch kann jede Katalysatorschicht 3 getrennt auf eine Oberfläche der Elektrolytmembran 2 übertragen werden. Der während des Warmpressens ausgeübte Druck beträgt vorzugsweise etwa 0,5 bis etwa 20 MPa und mehr bevorzugt etwa 1 bis etwa 10 MPa, um Übertragungsmängel zu vermeiden. Darüber hinaus wird die Oberfläche, auf die Druck ausgeübt wird, vorzugsweise erwärmt, um Übertragungsmängel zu vermeiden. Die Erwärmungstemperatur beträgt vorzugsweise 200°C oder weniger und mehr bevorzugt 150°C oder weniger, um eine Zerstörung, eine Verformung oder dergleichen der Elektrolytmembran 2 zu verhindern.
An der resultierenden Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 werden Verstärkungsfilme 4 angebracht (4(c)). Dieser Schritt wird unter Bezugnahme auf die 5 detailliert erläutert. Wie es in der 5 gezeigt ist, werden zwei Verstärkungsfilme 4, die aus dem vorstehend genannten Material hergestellt sind, so laminiert, dass die ersten Bindungsschichten 43 aufeinander zu gerichtet sind, und die Filme werden auf drei Seiten miteinander verschweißt, wobei eine Seite unverschweißt bleibt. Als Ergebnis werden die zwei Verstärkungsfilme 4 als beutelartige Struktur ausgebildet, bei der nur eine Seite offen ist (5(a)). Verschiedene bekannte Verfahren können als das Schweißverfahren eingesetzt werden und Beispiele für verwendbare Verfahren umfassen ein Hochfrequenzschweißen, ein Heißgasschweißen, ein Heizplattenschweißen, ein Impulsschweißen, ein Stabschweißen, ein Ultraschallschweißen und dergleichen.
Jeder Verstärkungsfilm 4, der die beutelartige Struktur bildet, ist in einem zentralen Abschnitt davon mit einem leicht entfernbaren Bereich 44 ausgestattet. Der leicht entfernbare Bereich 44 weist eine geringere Größe auf als die Katalysatorschichten 3 der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 (5(b)). Der Ausdruck „leicht entfernbarer Bereich 44" bezieht sich auf einen Bereich, der einfach entfernt werden kann und z. B. durch Perforieren der Außenkanten des Bereichs oder durch Schneiden eines Schlitzes entlang des Bereichs, wobei ein Abschnitt davon ungeschnitten verbleibt, gebildet werden kann. Die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 wird dann von der unverschweißt belassenen Seite her in diese beutelartige Struktur, die mit dem leicht entfernbaren Bereich 44 ausgestattet ist, eingesetzt und zu einer vorgegebenen Position bewegt (5(c)). Der Ausdruck „vorgegebene Position" bezieht sich auf eine Position, bei der jede Katalysatorschicht 3 der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10, mit Ausnahme des Außenkantenabschnitts 31, dem leicht entfernbaren Bereich 44 gegenüber liegt.
Nachdem die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 zu der vorgegebenen Position bewegt worden ist, wird die Perforation entlang der Außenkanten jedes leicht entfernbaren Bereichs 44 gelöst und von dem Verstärkungsfilm 4 entfernt, um eine Öffnung 41 in dem zentralen Abschnitt jedes Verstärkungsfilms 4 zu bilden (5(d)). Nach der Bildung der Öffnung 41 liegt jede der Katalysatorschichten 3 der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10, mit Ausnahme des Außenkantenabschnitts 31, durch die Öffnung 41 frei. Der verbleibende unverschweißte Abschnitt der ersten Bindungsschicht 43 jedes Verstärkungsfilms 4 wird dann mit dem vorstehend genannten bekannten Verfahren verschweißt, so dass jede erste Bindungsschicht 43 an den Außenkantenabschnitt 31 der Katalysatorschicht 3 und den Außenkantenabschnitt 21 der Elektrolytmembran 2 geschweißt wird und beide erste Bindungsschichten 43 miteinander verschweißt werden. Durch die vorstehend beschriebenen Schritte wird eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen erhalten (5(e) und 4(c)).
Die Erläuterung des Verfahrens zur Herstellung der Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle 1 wird unter Bezugnahme auf die 4 fortgesetzt. Auf jeder der Katalysatorschichten 3, die durch die Öffnung 41 in der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen freiliegen, wird eine Gasdiffusionsschicht 5 durch Thermokompressionsbonden gebildet, um eine Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen zu vervollständigen (4(d)). Dann wird eine Dichtung 6 so auf jedem Verstärkungsfilm 4 angeordnet, dass sie jede Elektrode E, die auf der Katalysatorschicht 3 und der Gasdiffusionsschicht 5 gebildet ist, umgibt. Schließlich wird ein Separator 7 so auf jeder Gasdiffusionsschicht 5 und jeder Dichtung 6 angeordnet, dass die Gasströmungswege 71 der Gasdiffusionsschicht 5 gegenüber liegen und die Separatoren 7 die Membranelektrodenanordnung 20 sandwichartig umgeben, so dass eine elektrische Verbindung zwischen jeder Gasdiffusionsschicht 5 und dem entsprechenden Separator 7 hergestellt wird, wodurch eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle 1 erhalten wird (4(e)).
Wie es vorstehend erläutert worden ist, werden die Außenkantenabschnitte 21 der Elektrolytmembran 2 in der ersten Ausführungsform durch Verschweißen der Verstärkungsfilme 4 eingeschlossen. Dies verhindert ein Ausdehnen und ein Schrumpfen der Außenkantenabschnitte 21 der Elektrolytmembran 2, so dass ein Zerstören der Außenkantenabschnitte 21 der Elektrolytmembran 2 verhindert wird. Obwohl darüber hinaus jeder der Verstärkungsfilme 4 auf den Außenkantenabschnitt 21 der Elektrolytmembran 2 und den Außenkantenabschnitt 31 der Katalysatorschicht 3 geschweißt ist, befindet er sich nicht auf der Gasdiffusionsschicht 5. Daher bildet jede der Gasdiffusionsschichten 5 eine flache obere Oberfläche und der Separator 7, der auf der Gasdiffusionsschicht 5 angebracht ist, ist in einheitlichem Kontakt mit der Gasdiffusionsschicht 5. Dies schließt Probleme wie z. B. eine verminderte Stromsammeleffizienz des Separators 7 aus. Ferner verhindert das Ausbilden jedes Verstärkungsfilms 4 mit der ersten Bindungsschicht 43 und der Gasbarriereschicht 42 z. B. ein Austreten eines Brennstoffgases, das der Elektrode der Anodenseite zugeführt wird, in die Elektrode E der Kathodenseite über den Verstärkungsfilm 4, oder ein Austreten eines Oxidationsmittelgases in die entgegengesetzte Richtung.
Zweite Ausführungsform
Nachstehend wird eine zweite Ausführungsform unter Bezugnahme auf die Zeichnungen beschrieben, wobei die Merkmale der zweiten Ausführungsform hervorgehoben werden, die sich von denjenigen der ersten Ausführungsform unterscheiden.
Wie es in den 6 und 7 gezeigt ist, umfasst die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle 1' eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10, die mit derjenigen der ersten Ausführungsform identisch ist. Auf jeder der Katalysatorschichten 3 der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 liegt eine Gasdiffusionsschicht 5 vor, die in der Draufsicht rechteckig ist. Jede Katalysatorschicht 3 und jede Gasdiffusionsschicht 5 bilden eine Elektrode E. Die Gasdiffusionsschicht 5, weist im Wesentlichen die gleiche Größe wie die Katalysatorschicht 3 auf oder ist kleiner als die Katalysatorschicht 3. Der Abstand F von der Außenkante der Gasdiffusionsschicht 5 zu der Außenkante der Katalysatorschicht 3 (vgl. die 8) beträgt vorzugsweise etwa 0 bis etwa 5 nm. Die Anordnung, bei der die Gasdiffusionsschichten 5 auf beiden Katalysatorschichten 3 der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 ausgebildet sind, wird als Membranelektrodenanordnung 20 bezeichnet.
Verstärkungsfilme 4 mit einer zentralen Öffnung 41 sind an obere und untere Oberflächen der Membranelektrodenanordnung 20 geschweißt. Die Verstärkungsfilme 4 sind mit den Verstärkungsfilmen 4 der ersten Ausführungsform identisch und jeder Verstärkungsfilm 4 weist eine Gasbarriereschicht 42 und eine erste Bindungsschicht 43 auf. Dadurch, dass die Verstärkungsfilme 4 an die Membranelektrodenanordnung 20 geschweißt sind, ist jede der ersten Bindungsschichten 43 an einen Außenkantenabschnitt 51 jeder Gasdiffusionsschicht 5 und einen Außenkantenabschnitt 21 des Elektrolyten 2 geschweißt, so dass die Gasdiffusionsschicht 5, mit Ausnahme des Außenkantenabschnitts 51, durch die Öffnung 41 jedes Verstärkungsfilms 4 freiliegt. Wenn die Gasdiffusionsschicht 5 kleiner ist als die Katalysatorschicht 3, ist die erste Bindungsschicht 43 auch an einen Außenkantenabschnitt 31 der Katalysatorschicht 3 geschweißt. Der Abstand E von der Außenkante der Gasdiffusionsschicht 5 zu der Innenkante des Verstärkungsfilms 4 (vgl. die 8) beträgt vorzugsweise etwa 1 bis etwa 10 mm. Da die Verstärkungsfilme 4 größer sind als die Elektrolytmembran 2, werden die Außenkantenabschnitte 45 der Verstärkungsfilme 4 außerhalb der Elektrolytmembran 2 miteinander verschweißt. Wie in der ersten Ausführungsform beträgt der Abstand D von der Außenkante des Verstärkungsfilms 4 zur Außenkante der Elektrolytmembran 2 (vgl. die 8) vorzugsweise etwa 1 bis etwa 100 mm.
Wie in der ersten Ausführungsform werden Dichtungen 6 und Separatoren 7 bereitgestellt.
Materialien für die Komponenten, welche die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle 1' bilden, werden hier nicht beschrieben, da sie bereits in der ersten Ausführungsform beschrieben worden sind.
Als nächstes wird ein Verfahren zur Herstellung der vorstehend beschriebenen Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle 1' unter Bezugnahme auf die Zeichnungen beschrieben.
Wie es in der 9 gezeigt ist, wird zuerst eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 hergestellt (9(b)). Da das Verfahren zur Herstellung der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 mit demjenigen der ersten Ausführungsform identisch ist, wird dessen Beschreibung weggelassen.
Gasdiffusionsschichten 5 werden auf beiden Katalysatorschichten 3 der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 durch Thermokompressionsbonden gebildet, um eine Membranelektrodenanordnung 20 zu vervollständigen (9(c)).
Dann werden Verstärkungsfilme 4 auf beiden Oberflächen der Membranelektrodenanordnung 20 angebracht (9(d)). Da das Verfahren zum Anbringen der Verstärkungsfilme 4 mit demjenigen der ersten Ausführungsform identisch ist, wird es hier nicht beschrieben. In der ersten Ausführungsform wird die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 in die beutelartige Struktur der Verstärkungsfilme 4 eingesetzt; die zweite Ausführungsform unterscheidet sich von der ersten Ausführungsform jedoch darin, dass die Membranelektrodenanordnung 20 in die beutelartige Struktur der Verstärkungsfilme 4 eingesetzt wird. Folglich liegt in der zweiten Ausführungsform jede der Gasdiffusionsschichten 5, mit Ausnahme des Außenkantenabschnitts 51, der Membranelektrodenanordnung 20 durch die Öffnung 41 frei. Jeder der Verstärkungsfilme 4 wird an den Außenkantenabschnitt 51 der Gasdiffusionsschicht 5 und den Außenkantenabschnitt 21 der Elektrolytmembran 2 der Elektrolyt-Elektrode-Anordnung 20 geschweißt. Durch die vorstehend beschriebenen Schritte wird eine Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen erhalten (9(d)).
Schließlich werden, wie in der ersten Ausführungsform, Dichtungen 6 und Separatoren 7 bereitgestellt, um eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle 1' zu vervollständigen (9(e)). Obwohl die 6 und 9 jeweils eine Gasdiffusionsschicht 5 und einen Separator 7 so veranschaulichen, dass diese nicht miteinander in Kontakt sind, sind die Gasdiffusionsschicht 5 und der Separator 7 in einem so engen Kontakt miteinander, dass ein Stromsammeln erreichbar ist, da die Verstärkungsfilme 4 sehr dünn sind.
Wie es vorstehend beschrieben worden ist, befindet sich in der zweiten Ausführungsform jeder Verstärkungsfilm 4 auf dem Außenkantenabschnitt 21 der Elektrolytmembran 2, auf dem die Katalysatorschicht 3 nicht ausgebildet ist. Daher ist der Abschnitt der Elektrolytmembran 2, der dem Spaltabschnitt zwischen jeder Katalysatorschicht 3 und Dichtung 6 entspricht, durch jeden Verstärkungsfilm 4 eingeschlossen. Dies verhindert, dass die Elektrolytmembran 2 einer Ausdehnung und Schrumpfung aufgrund wiederholter feuchter und trockener Zustände unterliegt, wodurch ein Reißen der Elektrolytmembran 2 verhindert wird. Darüber hinaus kann die Gasbarriereschicht 42 jedes Verstärkungsfilms 4 verhindern, dass ein Brennstoffgas, das der Elektrode E der Anodenseite zugeführt wird, über den Verstärkungsfilm 4 in die Elektrode E der Kathodenseite strömt, oder sie kann verhindern, dass ein Oxidationsmittelgas, das der Elektrode E der Kathodenseite zugeführt wird, über den Verstärkungsfilm 4 in die Elektrode E der Anodenseite strömt.
Während vorstehend die erste und die zweite Ausführungsform beschrieben worden sind, ist die vorliegende Erfindung keinesfalls durch diese Ausführungsformen beschränkt und verschiedene Modifizierungen können durchgeführt werden, ohne vom Schutzbereich der Erfindung abzuweichen. Beispielsweise wird in den vorstehend beschriebenen Ausführungsformen die erste Bindungsschicht 43 jedes Verstärkungsfilms 4 an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 oder die Membranelektrodenanordnung 20 geschweißt; die erste Bindungsschicht 43 kann jedoch auch mittels eines Haftmittels an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 oder die Membranelektrodenanordnung 20 gebunden werden. In diesem Fall umfassen Beispiele für verwendbare Materialien für die erste Bindungsschicht 43 Acryl-, Kautschuk- und Silikonhaftmittel. Insbesondere können Acrylatcopolymere, Methacrylatcopolymere, Naturkautschuk (NR), synthetischer Naturkautschuk (IR), Styrol-Butadien-Kautschuk (SBR), Polyisobutylen (PIB), Isobutylen-Isopren-Kautschuk (IIR), Silikonkautschuk und dergleichen genannt werden. Wenn die erste Bindungsschicht 43 haftend ist, werden die Verstärkungsfilme 4 wie folgt an der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 angebracht. Als erstes werden die Verstärkungsfilme 4 jeweils auf der oberen und der unteren Oberfläche der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 angeordnet. Zu diesem Zeitpunkt sind die Verstärkungsfilme so angeordnet, dass die ersten Bindungsschichten 43 der Verstärkungsfilme 4 einander gegenüber liegen. Jeder Verstärkungsfilm 4 wird dann mittels eines Haftmittels so an den Außenkantenabschnitt 31 der Katalysatorschicht 3 und den Außenkantenabschnitt 21 der Elektrolytmembran 2 gebunden, dass jede Katalysatorschicht 3, mit Ausnahme des Außenkantenabschnitts 31, durch die Öffnung 41 des Verstärkungsfilms 4 freiliegt. Um die Verstärkungsfilme 4 mittels eines Haftmittels an die Außenkantenabschnitte 31 der Katalysatorschichten 3 und dergleichen zu binden, können verschiedene Verfahren eingesetzt werden; beispielsweise kann das Binden mittels eines Haftmittels durch Rollen einer Handrolle bzw. -walze auf jedem Verstärkungsfilm 4 oder durch Anwenden von Druck mittels einer Presse erreicht werden. Der Druck, der ausgeübt wird, um ein Binden mittels eines Haftmittels zu erreichen, kann beträchtlich niedriger sein als der Druck, der während eines Thermokompressionsbondens ausgeübt wird. Beispielsweise ist ein Druck von etwa 0,1 bis etwa 0,3 MPa ausreichend, um die Verstärkungsfilme 4 mittels eines Haftmittels an die Außenkantenabschnitte 31 der Katalysatorschichten 3 und dergleichen zu binden. Unter Verwendung des gleichen Verfahrens können die Verstärkungsfilme 4 auch an der Membranelektrodenanordnung 20 angebracht werden.
In jeder der vorstehend genannten Ausführungsformen besteht jeder Verstärkungsfilm 4 aus zwei Schichten, kann jedoch auch aus drei Schichten bestehen. In diesem Fall umfasst, wie es in den 10 und 11 gezeigt ist, ein Verstärkungsfilm 4' in der Abfolge von der Seite der Elektrolytmembran 2 her vorzugsweise eine erste Bindungsschicht 43, eine Gasbarriereschicht 42 und eine zweite Bindungsschicht 46. Die zweite Bindungsschicht 46 ist an eine Dichtung 6 geschweißt. Vorzugsweise weist die erste Bindungsschicht 43 eine Dicke von etwa 1 bis etwa 50 μm auf, die Gasbarriereschicht 42 weist eine Dicke von etwa 6 bis etwa 20 μm auf und die zweite Bindungsschicht 46 weist eine Dicke von etwa 1 bis etwa 50 μm auf. Die gleichen Materialien, wie sie in der ersten Ausführungsform für die erste Bindungsschicht beschrieben worden sind, werden auch für die zweite Bindungsschicht 46 beschrieben. Die zweite Bindungsschicht 46 weist vorzugsweise einen Schmelzpunkt auf, der höher ist als derjenige der ersten Bindungsschicht 43. Der Schmelzpunkt der zweiten Bindungsschicht 46 ist vorzugsweise um etwa 30 bis etwa 60°C höher als derjenige der ersten Bindungsschicht. Da die erste Bindungsschicht 43 und die zweite Bindungsschicht 46 verschiedene Schmelzpunkte aufweisen, wird dann, wenn der Verstärkungsfilm 4' an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 oder die Membranelektrodenanordnung 20 geschweißt wird, das Schweißen zuerst bei einer Temperatur durchgeführt, die höher ist als der Schmelzpunkt der ersten Bindungsschicht 43, jedoch niedriger als der Schmelzpunkt der zweiten Bindungsschicht 46. Dies ermöglicht es, dass nur die erste Bindungsschicht 43 geschmolzen wird, wodurch der Verstärkungsfilm 4' an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 oder die Membranelektrodenanordnung 20 geschweißt wird. Das Schweißen wird dann bei einer Temperatur durchgeführt, die höher ist als der Schmelzpunkt der zweiten Bindungsschicht 46, wodurch die zweite Bindungsschicht 46 geschmolzen und der Verstärkungsfilm 4' an die Dichtung 6 geschweißt wird. Dieses Schweißverfahren kann die Wärme vermindern, die auf die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 oder die Membranelektrodenanordnung 20 abgegeben wird, wodurch eine Beschädigung durch Wärme vermieden wird.
In jeder der vorstehend genannten Ausführungsformen ist jede Katalysatorschicht 3 kleiner als die Elektrolytmembran 2; wie es in den 12 und 13 gezeigt ist, kann jedoch jede Katalysatorschicht die gleiche Größe wie die Elektrolytmembran 2 aufweisen. Dadurch, dass die Größe der Elektrolytmembran 2 und der Katalysatorschichten 3 identisch gemacht wird, kann verhindert werden, dass die Elektrolytmembran 2 einen Teil aufweist, der nicht zur Energieerzeugung beiträgt.
In jeder der vorstehend beschriebenen Ausführungsformen werden die Verstärkungsfilme 4 zu einer beutelartigen Struktur ausgebildet und dann an der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 oder der Membranelektrodenanordnung 20 angebracht; die Verstärkungsfilme 4 können jedoch auch mit anderen Verfahren an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 oder die Membranelektrodenanordnung 20 angebracht werden. Beispielsweise können die Verstärkungsfilme 4 mit einer vorgeformten Öffnung 41 so auf beiden Oberflächen der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 oder der Membranelektrodenanordnung 20 angeordnet werden, dass jede erste Bindungsschicht 43 auf die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 oder die Membranelektrodenanordnung 20 gerichtet ist, und dann können die Verstärkungsfilme 4 z. B. durch die vorstehend beschriebenen Schweißverfahren an beide Oberflächen der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 oder der Membranelektrodenanordnung 20 geschweißt werden.
In den vorstehend genannten Ausführungsformen wurden die Elektrolytmembran 2, die Katalysatorschichten 3 und die Gasdiffusionsschichten 5 alle so beschrieben, dass sie in der Draufsicht eine rechteckige Form aufweisen; sie können jedoch auch jedwede andere geeignete Form aufweisen, z. B. können sie in der Draufsicht kreisförmig sein.
Zur Verbesserung der Bindung zwischen jeder Gasbarriereschicht 42 und jeder ersten Bindungsschicht 43 kann zwischen der Gasbarriereschicht 42 und der Bindungsschicht 53 ferner eine Bindungsförderungsschicht auf der Basis eines Isocyanats, eines Polyethylenimins, eines Polyurethans, eines Polybutadiens oder eines entsprechenden Materials gebildet werden.
Die Erfindung wird nachstehend unter Bezugnahme auf Beispiele und Vergleichsbeispiele detaillierter beschrieben; die Erfindung ist jedoch nicht durch die folgenden Beispiele beschränkt.
Beispiel 1
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle, wie sie in der 1 gezeigt ist, wurde wie folgt hergestellt.
Eine 53 μm dicke NRE212CS (von DuPont hergestellt), die auf eine Größe von 63 × 63 mm geschnitten worden ist, wurde als Elektrolytmembran 2 verwendet.
Dann wurden Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten wie folgt hergestellt. Als erstes wurden 10 g 1-Butanol, 10 g 3-Butanol, 20 g eines Fluorharzes (ein 5 Gew.-%iges Nafion-Bindemittel, von DuPont hergestellt) und 6 g Wasser 2 g Kohlenstoff mit einem darauf geträgerten Platinkatalysator (Platingehalt: 45,7 Gew.-%, Tanaka Kikinzoku Group, TEC10E50E) zugesetzt. Diese Komponenten wurden unter Verwendung einer Dispersionsvorrichtung gemischt, um eine Tintenzusammensetzung zur Bildung von Katalysatorschichten herzustellen. Die Tintenzusammensetzung zur Bildung von Katalysatorschichten wurde dann so auf Polyesterfilme (von Toray hergestellt, X44, Filmdicke: 25 μm) aufgebracht, dass die Katalysatorschichten nach dem Trocknen ein Platingewicht von 0,4 mg/cm² aufwiesen, wodurch Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten hergestellt wurden.
Die so hergestellten Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten wurden auf eine Größe von 60 × 60 mm geschnitten und derart zentral auf beiden Oberflächen der Elektrolytmembran 2 ausgerichtet, dass die Katalysatorschichten 3 auf die Elektrolytmembran 2 gerichtet waren. Die Übertragungsblätter 8 wurden dann 150 Sekunden bei 135°C und 5,0 MPa warmgepresst, um die Katalysatorschichten 3 auf beide Oberflächen der Elektrolytmembran 2 zu übertragen, wodurch eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 hergestellt wurde. Die Dicke der Katalysatorschichten betrug 20 μm.
Als nächstes wurden Verstärkungsfilme 4 hergestellt. Biaxial orientiertes Polyethylennaphthalat (von Teijin, Ltd. hergestellt, Teonex, Filmdicke: 12 μm) wurde für die Gasbarriereschichten 42 der Verstärkungsfilme 4 verwendet. Ein Polypropylen, das mit einer ungesättigten Carbonsäure gepfropft worden ist, wurde auf den Gasbarriereschichten 42 mit einem Schmelzextrusionsverfahren zu einer Dicke von 30 μm extrudiert, wodurch eine erste Bindungsschicht 43 gebildet wurde. Jeder der Verstärkungsfilme 4 wurde zu einer Größe von 80 × 80 mm geschnitten und in einem zentralen Abschnitt davon mit einer Öffnung 41 von 50 × 50 mm versehen. Die Verstärkungsfilme 4 wurden dann zentral auf beiden Oberflächen der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 angeordnet und 30 Sekunden bei 130°C und 1,0 MPa warmgepresst, so dass sie an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 geschweißt wurden, wodurch eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen hergestellt wurde.
Stücke aus Kohlenstoffpapier (von Toray hergestellt, TGP-H-090, Dicke: 280 μm), die auf eine Größe von 49 × 49 mm zugeschnitten worden sind, wurden dann als Gasdiffusionsschichten 5 auf die Katalysatorschichten 3, die durch die Öffnungen 41 freiliegen, laminiert, wodurch eine Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gebildet wurde. Ethylen-Propylen-Kautschukdichtungen 6 (von NOK Corp. hergestellt, EPDM, Dicke: 250 μm) wurden auf den Gasbarriereschichten 42 angeordnet und dann wurden Kohlenstoffseparatoren 7 angeordnet, um die mit den Dichtungen 6 ausgestattete Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen sandwichartig zu umgeben, wodurch eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle erhalten wurde.
Beispiel 2
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 2 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 1 hergestellt, jedoch wurden die Materialien der Verstärkungsfilme 4 geändert, die Warmpressbedingungen während der Übertragung der Katalysatorschichten 3 auf die Elektrolytmembran 2 wurden geändert und die Warmpressbedingungen während des Schweißens der Verstärkungsfilme 4 an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 wurden geändert.
Die Materialien der Verstärkungsfilme 4 waren wie folgt. Biaxial orientiertes Polyethylenterephthalat (von Teijin, Ltd. hergestellt, Teflex, Filmdicke: 20 μm) wurde für die Gasbarriereschichten 42 verwendet. Ein mit einer ungesättigten Carbonsäure gepfropftes Polyethylen wurde mit einem Schmelzextrusionsverfahren auf die Gasbarriereschichten 42 zu einer Dicke von 30 μm extrudiert, wodurch eine erste Bindungsschicht 43 gebildet wurde. Das Warmpressen während der Übertragung der Katalysatorschichten 3 auf die Elektrolytmembran 2 wurde 120 Sekunden bei 130°C und 3,0 MPa durchgeführt. Das Warmpressen während des Schweißens der Verstärkungsfilme 4 auf die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 wurde 10 Sekunden bei 110°C und 1,0 MPa durchgeführt.
Beispiel 3
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 3 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 1 hergestellt, jedoch wurden die Warmpressbedingungen während der Übertragung der Katalysatorschichten 3 auf die Elektrolytmembran 2 geändert und die Warmpressbedingungen während des Schweißens der Verstärkungsfilme 4 an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 wurden geändert. Das Warmpressen während der Übertragung der Katalysatorschichten 3 auf die Elektrolytmembran 2 wurde 120 Sekunden bei 130°C und 3,0 MPa durchgeführt. Das Warmpressen während des Übertragens der Verstärkungsfilme 4 auf die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 wurde 10 Sekunden bei 120°C und 1,0 MPa durchgeführt.
Beispiel 4
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 4 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 1 hergestellt, jedoch wurden die Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten zu einer Größe von 54 × 54 mm geschnitten.
Beispiel 5
Eine in der 6 gezeigte Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle wurde wie folgt als Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 5 hergestellt.
Elektroden E, die jeweils aus einer Katalysatorschicht 3 und einer Gasdiffusionsschicht 5 ausgebildet waren, wurden wie folgt hergestellt. Das gleiche Kohlenstoffpapier wie dasjenige von Beispiel 1 wurde für die Gasdiffusionsschichten 5 verwendet. Die gleiche Tintenzusammensetzung zur Bildung von Katalysatorschichten wie diejenige von Beispiel 1 wurde derart auf jede Gasdiffusionsschicht 5 aufgebracht, dass die Katalysatorschichten nach dem Trocknen ein Platingewicht von 0,4 mg/cm² aufwiesen, wodurch Elektroden E gebildet wurden. Die Elektroden E wurden zu einer Größe von 60 × 60 mm geschnitten.
Die gleiche Elektrolytmembran 2 wie diejenige von Beispiel 1 wurde dann hergestellt und die Elektroden E wurden derart zentral auf beiden Oberflächen der Elektrolytmembran 2 ausgerichtet, dass die Katalysatorschichten 3 auf die Elektrolytmembran 2 gerichtet waren. Die Elektroden E wurden dann auf beiden Oberflächen der Elektrolytmembran 2 durch Warmpressen für 150 Sekunden bei 135°C und 5,0 MPa gebildet, wodurch eine Membranelektrodenanordnung 20 hergestellt wurde. Die Dicke jeder Elektrode E betrug 300 μm. Folglich wies die Membranelektrodenanordnung eine Struktur auf, welche die Gasdiffusionsschicht 5, die Katalysatorschicht 3, die Elektrolytmembran 2, die Katalysatorschicht 3 und die Gasdiffusionsschicht 5 umfasste.
Als nächstes wurden Verstärkungsfilme 4 in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 hergestellt. Die Verstärkungsfilme 4 wurden zentral auf beiden Oberflächen der Membranelektrodenanordnung 20 ausgerichtet und dann 30 Sekunden bei 130°C und 1,0 MPa warmgepresst, so dass sie auf die Membranelektrodenanordnung 20 geschweißt wurden, wodurch eine Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen erhalten wurde. Ethylen-Propylen-Kautschukdichtungen 6 (von NOK Corp. hergestellt, EPDM, Dicke: 250 μm) wurden auf den Gasbarriereschichten 42 angeordnet und dann wurden Kohlenstoffseparatoren 7 so angeordnet, dass sie die Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen, die mit den Dichtungen 6 ausgestattet war, sandwichartig umgaben, wodurch eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle erhalten wurde.
Beispiel 6
Eine in der 6 gezeigte Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle wurde wie folgt als Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 6 hergestellt.
Eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 hergestellt.
Als nächstes wurden Gasdiffusionsschichten 5, die sich von denjenigen von Beispiel 1 nur bezüglich der Größe unterschieden, hergestellt und jede der Gasdiffusionsschichten 5 wurde auf jede Katalysatorschicht 3 der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 laminiert. Dies führte zu einer Membranelektrodenanordnung 20 mit einer Struktur, welche die Gasdiffusionsschicht 5, die Katalysatorschicht 3, die Elektrolytmembran 2, die Katalysatorschicht 3 und die Gasdiffusionsschicht 5 umfasste. Jede Gasdiffusionsschicht 5 wurde zu einer Größe von 60 × 60 mm geschnitten.
Verstärkungsfilme 4 wurden dann wie im Beispiel 1 hergestellt. Die Verstärkungsfilme 4 wurden dann zentral auf beiden Oberflächen der Membranelektrodenanordnung 20 ausgerichtet und dann 30 Sekunden bei 130°C und 1,0 MPa warmgepresst, so dass sie auf die Membranelektrodenanordnung 20 geschweißt wurden, wodurch eine Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen hergestellt wurde. Ethylen-Propylen-Kautschukdichtungen 6 (von NOK Corp. hergestellt, EPDM, Dicke: 250 μm) wurden dann auf den Gasbarriereschichten 42 angeordnet und dann wurden Kohlenstoffseparatoren 7 so angeordnet, dass sie die Membranelektrodenanordnung, die mit den Dichtungen 6 ausgestattet war, sandwichartig umgaben, wodurch eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle erhalten wurde.
Beispiel 7
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 7 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 5 hergestellt, jedoch wurden die Materialien der Verstärkungsfilme 4 geändert und die Warmpressbedingungen während des Schweißens der Verstärkungsfilme 4 an die Membranelektrodenanordnung 20 wurden geändert.
Im Beispiel 7 wurden die gleichen Verstärkungsfilme 4 wie diejenigen von Beispiel 2 verwendet. Die Verstärkungsfilme 4 wurden zentral auf beiden Oberflächen der Membranelektrodenanordnung 20 angeordnet und dann 30 Sekunden bei 100°C und 1,0 MPa warmgepresst, so dass sie auf die Membranelektrodenanordnung 20 geschweißt wurden.
Beispiel 8
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 8 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 6 hergestellt, jedoch wurden die Materialien der Verstärkungsfilme 4 geändert und die Warmpressbedingungen während des Schweißens der Verstärkungsfilme 4 an die Membranelektrodenanordnung 20 wurden geändert.
Im Beispiel 8 wurden die gleichen Verstärkungsfilme 4 wie diejenigen von Beispiel 2 verwendet. Die Verstärkungsfilme 4 wurden zentral auf beiden Oberflächen der Membranelektrodenanordnung 20 ausgerichtet und dann 30 Sekunden bei 100°C und 1,0 MPa warmgepresst, so dass sie auf die Membranelektrodenanordnung 20 geschweißt wurden.
Beispiel 9
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 9 wurde in der gleichen Weise wie in dem vorstehenden Beispiel 5 hergestellt, jedoch wurde ein Polyimid (von DuPont-Toray Co., Ltd. hergestellt, Kapton (eingetragene Marke), Filmdicke: 13 μm) für die Gasbarriereschichten 42 der Verstärkungsfilme 4 verwendet.
Beispiel 10
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 10 wurde in der gleichen Weise wie in dem vorstehenden Beispiel 6 hergestellt, jedoch wurde ein Polyimid (von DuPont-Toray Co., Ltd. hergestellt, Kapton, Filmdicke: 13 μm) für die Gasbarriereschichten 42 der Verstärkungsfilme 4 verwendet.
Beispiel 11
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle, wie sie in der 1 gezeigt ist, wurde wie folgt hergestellt.
Eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 1.0 wurde wie im Beispiel 1 hergestellt.
Pross-Well (von Nitto Denko Corporation hergestellt, PW-3610A) wurde für die Verstärkungsfilme 4 verwendet. Das Pross-Well war aus einer Gasbarriereschicht 42, die aus einem 25 μm dicken Polyimid hergestellt worden ist, und einer Bindungsschicht 43', die aus einem 10 μm dicken Acrylharz hergestellt worden ist, zusammengesetzt. Jeder der Verstärkungsfilme 4 wurde zu einer Größe von 80 × 80 mm geschnitten und mit einer 50 × 50 mm-Öffnung 41 in einem zentralen Abschnitt davon ausgestattet. Die Verstärkungsfilme 4 wurden dann zentral auf beiden Oberflächen der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 angeordnet und durch Ausüben eines Drucks von 0,3 MPa daran gebunden, wodurch eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen gebildet wurde.
Eine Gasdiffusionsschicht 5, die mit derjenigen von Beispiel 1 identisch war, wurde dann auf jede der Katalysatorschichten 3, die durch die Öffnung 41 freilagen, laminiert, wodurch eine Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gebildet wurde. Dichtungen 6 (von NOK Corp. hergestellt, EPDM, Dicke: 250 μm) wurden dann auf den Gasbarriereschichten 42 angeordnet und dann wurden Kohlenstoffseparatoren 7 so angeordnet, dass sie die Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen, die mit den Dichtungen 6 ausgestattet war, sandwichartig umgaben, wodurch eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle erhalten wurde.
Beispiel 12
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle, wie sie in der 10 gezeigt ist, wurde wie folgt als Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 12 hergestellt.
Eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 hergestellt, jedoch wurde die Größe der Elektrolytmembran 2 geändert. Die Größe der Elektrolytmembran 2 betrug 75 × 75 mm.
Als nächstes wurden Verstärkungsfilme 4 hergestellt. Biaxial orientiertes Polyethylennaphthalat (von Teijin, Ltd. hergestellt, Teonex (eingetragene Marke), Filmdicke: 12 μm) wurde für die Gasbarriereschichten 42 der Verstärkungsfilme 4 verwendet. Ein Polypropylen, das mit einer ungesättigten Carbonsäure gepfropft war, wurde mit einem Schmelzextrusionsverfahren auf eine Oberfläche des Polyethylennaphthalats zu einer Dicke von 15 μm extrudiert, wodurch eine zweite Bindungsschicht 46 gebildet wurde. Ein mit einer ungesättigten Carbonsäure gepfropftes Polyethylen wurde mit einem Schmelzextrusionsverfahren auch auf die andere Oberfläche des Polyethylennaphthalats zu einer Dicke von 15 μm extrudiert, wodurch eine erste Bindungsschicht 43 gebildet wurde. Jeder der Verstärkungsfilme 4 wurde zu einer Größe von 110 × 110 mm geschnitten und in einem zentralen Abschnitt davon mit einer Öffnung 41 mit einer Größe von 50 × 50 mm ausgestattet. Die Verstärkungsfilme 4 wurden derart zentral auf beiden Oberflächen der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 ausgerichtet, dass die ersten Bindungsschichten 43 auf die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 gerichtet waren. Die ersten Bindungsschichten 43 der Verstärkungsfilme 4 wurden dann durch Warmpressen für 30 Sekunden bei 100°C und 1,0 MPa an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 geschweißt, wodurch eine Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen hergestellt wurde. Dann wurden Ethylen-Propylen-Kautschukdichtungen 6 (von NOK Corp. hergestellt, EPDM, Dicke: 200 μm) auf den zweiten Bindungsschichten 46 angeordnet und dann 30 Sekunden bei 130°C und 1,0 MPa warmgepresst, so dass sie auf den zweiten Bindungsschichten 46 fixiert wurden. Eine Gasdiffusionsschicht 5 (von Toray hergestellt, TGP-H-090, Dicke: 280 μm) mit einer Größe von 50 × 50 mm wurde in der Öffnung 41 jedes Verstärkungsfilms 4 angeordnet. Es sollte beachtet werden, dass die erste Bindungsschicht 43 einen Schmelzpunkt von 110°C aufwies und die zweite Bindungsschicht 46 einen Schmelzpunkt von 146°C aufwies. Der Schmelzpunkt jeder Bindungsschicht wurde gemäß JIS K7121 unter Verwendung eines Differentialscanningkalorimeters gemessen. Kohlenstoffseparatoren 7 wurden so angeordnet, dass sie die resultierende Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen, die mit den Dichtungen 6 ausgestattet war, sandwichartig umgaben.
Beispiel 13
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle, wie sie in der 12 gezeigt ist, wurde wie folgt hergestellt. Die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 13 wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 hergestellt, jedoch wurden die Größen der Elektrolytmembran 2 und der Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten geändert. Die Elektrolytmembran 2 wurde zu einer Größe von 53 × 53 mm geschnitten und jedes Übertragungsblatt 8 zur Bildung einer Katalysatorschicht wurde zu einer Größe von 53 × 53 mm geschnitten.
Beispiel 14
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 12 hergestellt, jedoch wurden die Größen der Elektrolytmembran 2, der Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten und der Verstärkungsfilme 4 geändert (vgl. die 14). Die Elektrolytmembran 2 wurde zu einer Größe von 53 × 53 mm geschnitten und jedes Übertragungsblatt zur Bildung einer Katalysatorschicht wurde zu einer Größe von 53 × 53 mm geschnitten. Jeder Verstärkungsfilm 4 wurde zu einer Größe von 80 × 80 mm geschnitten.
Beispiel 15
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 15 wurde in der gleichen Weise wie im vorstehenden Beispiel 13 hergestellt, jedoch wurden die Materialien der Verstärkungsfilme 4 geändert und die Warmpressbedingungen während des Schweißens der Verstärkungsfilme 4 an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 wurden geändert. Die Verstärkungsfilme 4 waren mit denjenigen von Beispiel 2 identisch. Die Verstärkungsfilme 4 wurden auf beiden Oberflächen der Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 zentral ausgerichtet und dann 30 Sekunden bei 100°C und 1,0 MPa warmgepresst, so dass sie auf die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 geschweißt wurden.
Beispiel 16
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 16 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 13 hergestellt, jedoch wurden die Elektrolytmembran 2 und die Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten zu einer Größe von 56 × 56 mm geschnitten.
Beispiel 17
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Beispiel 17 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 13 hergestellt, jedoch wurden die Materialien der Verstärkungsfilme 4 geändert und die Pressbedingungen während des Bindens der Verstärkungsfilme 4 an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 wurden geändert.
Pross-Well (von Nitto Denko Corporation hergestellt, PW-3610A) wurde für die Verstärkungsfilme 4 von Beispiel 17 verwendet. Das Pross-Well war aus einer Gasbarriereschicht 42, die aus einem 25 μm dicken Polyimid hergestellt worden ist, und einer ersten Bindungsschicht 43, die aus einem 10 μm dicken Acrylharz hergestellt worden ist, zusammengesetzt. Das Pressen während des Haftmittelbindens der Verstärkungsfilme 4 an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung 10 wurde 30 Sekunden bei Raumtemperatur (25°C) und 0,3 MPa durchgeführt.
Vergleichsbeispiel 1
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 1 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 1 hergestellt, jedoch wurden Verstärkungsfilme 4 nicht gebildet und die Dicke der Dichtungen 6 wurde geändert. Da Verstärkungsfilme 4 nicht gebildet wurden, befanden sich die Dichtungen 6 (von NOK Corp. hergestellt, EPDM, Dicke: 300 μm) an Außenkantenabschnitten der Elektrolytmembran 2 (vgl. die 15).
Vergleichsbeispiel 2
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 2 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 1 hergestellt, jedoch wurden die Transferblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten auf eine Größe von 50 × 50 mm geschnitten. Da die Katalysatorschichten 3 eine Größe von 50 × 50 mm aufwiesen, wurden gemäß der 16 die Verstärkungsfilme 4 nicht auf den Außenkantenabschnitten 31 der Katalysatorschichten 3 gebildet, sondern lagen nur auf Außenkantenabschnitten 21 der Elektrolytmembran 2 vor.
Vergleichsbeispiel 3
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 3 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 5 hergestellt, jedoch wurden Verstärkungsfilme nicht gebildet, die Elektroden E wiesen eine Größe von 50 × 50 mm auf und die Dicke der Dichtungen 6 wurde geändert. Gemäß der 17 befanden sich die Dichtungen 6 (von NOK Corp. hergestellt, EPDM, Dicke: 300 μm) auf Außenkantenabschnitten 21 der Elektrolytmembran 2.
Vergleichsbeispiel 4
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 4 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 5 hergestellt, jedoch bestand jeder der Verstärkungsfilme 4 nur aus einer ersten Bindungsschicht 43 ohne eine Gasbarriereschicht 42 aufzuweisen. Jeder der Verstärkungsfilme 4 von Vergleichsbeispiel 4 bestand nur aus einer ersten Bindungsschicht 43, die aus Polypropylen (von Toray hergestellt, Torayfan (eingetragene Marke), Dicke: 30 μm) hergestellt worden ist.
Vergleichsbeispiel 5
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 5 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 5 hergestellt, jedoch bestand jeder Verstärkungsfilm 4 nur aus einer Gasbarriereschicht 42, ohne eine erste Bindungsschicht 43 aufzuweisen, und die Verstärkungsfilme wurden nicht geschweißt, sondern auf die Membranelektrodenanordnung laminiert. Die Verstärkungsfilme 4 von Vergleichsbeispiel 5 bestanden nur aus einer Gasbarriereschicht 42, die aus einem biaxial orientierten Polyethylennaphthalat (von Teijin, Ltd. hergestellt, Teonex, Filmdicke: 12 μm) hergestellt worden ist.
Vergleichsbeispiel 6
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 6 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 13 hergestellt, jedoch wurden die Größe und das Laminierverfahren der Gasdiffusionsschichten 5 geändert. Die Gasdiffusionsschichten 5 wurden wie die Elektrolytmembran 2 und die Katalysatorschichten 3 zu einer Größe von 53 × 53 mm geschnitten. Wie es in der 18 gezeigt ist, befand sich jede Gasdiffusionsschicht 5 mit dem sandwichartig dazwischen angeordneten Verstärkungsfilm 4 auf der Katalysatorschicht 3.
Vergleichsbeispiel 7
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 7 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 13 hergestellt, jedoch wurden die Gasdiffusionsschichten 5 zu einer Größe von 53 × 53 mm geschnitten und die Elektrolytmembran 2 und die Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten wurden zu einer Größe von 50 × 50 mm geschnitten (vgl. die 19).
Vergleichsbeispiel 8
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 8 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 17 hergestellt, jedoch wurden die Gasdiffusionsschichten 5 zu einer Größe von 53 × 53 mm geschnitten und die Elektrolytmembran 2 und die Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten wurden zu einer Größe von 50 × 50 mm geschnitten (vgl. die 19).
Vergleichsbeispiel 9
Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Vergleichsbeispiel 9 wurde in der gleichen Weise wie die Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vorstehenden Beispiel 14 hergestellt, jedoch wurden die Gasdiffusionsschichten 5 zu einer Größe von 53 × 53 mm geschnitten und die Elektrolytmembran 2 und die Übertragungsblätter 8 zur Bildung von Katalysatorschichten wurden zu einer Größe von 50 × 50 mm geschnitten (vgl. die 20).
Bewertungsverfahren 1
Die Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen gemäß den Beispielen 1 bis 17 und den Vergleichsbeispielen 1 bis 9 wurden Laständerungszyklustests unterzogen. Die Ergebnisse sind in der Tabelle 1 gezeigt. Die Messungen wurden bei einer Zellentemperatur von 80°C, einer Brennstoffnutzung von 70%, einer Oxidationsmittelnutzung von 40% und einer Temperatur von 50°C in einer befeuchteten Umgebung durchgeführt. In den Laständerungszyklustests wurden die Zellen wiederholten Zyklen einer Energieerzeugung bei einer Stromdichte von 0,3 A/cm² für 1 Minute und anschließend einer Energieerzeugung bei einer Stromdichte von 0,01 A/cm² für 1 Minute unterzogen. Die Tabelle 1 zeigt die Testergebnisse der Dauerbeständigkeitszeit, welche die Zeit repräsentiert, bis ein Spannungsabfall stattfindet, die Gegenwart oder Abwesenheit eines Zerreißens in der Elektrolytmembran nach den Laständerungszyklustests und das Ausmaß an Leckstrom nach den Laständerungszyklustests.
Bewertungsverfahren 2
Bezüglich der Zelle von Beispiel 11 wurde die Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen in ein Epoxyharz eingebettet und die in Harz eingebettete Anordnung wurde so poliert, dass deren Querschnitt untersucht werden konnte. Die 21 zeigt eine Rasterelektronenmikrographie des Querschnitts. Die Mikrographie von 21 bestätigte, dass in der Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen von Beispiel 11 weder die Verstärkungsfilme 4 in die Elektrolytmembran 2 oder die Katalysatorschichten 3 sanken, noch die Elektrolytmembran 2 oder die Katalysatorschichten 3 verformt waren.
Bewertungsverfahren 3

Die Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen gemäß den Beispielen 13 bis 17 und den Vergleichsbeispielen 6 bis 9 wurden bezüglich ihrer Strom-Spannung-Eigenschaften bewertet. Die Tabelle 1 zeigt den Widerstandswert und die elektromotorische Kraft, die für jede Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle unter Verwendung eines Ohmmeters gemessen worden sind. Tabelle 1

	Dauerbeständigkeitszeit (Stunden)	Ausmaß des Leckstroms (mA/cm²)	Reißen der Membran (visuell festgestellt)	Widerstandswert (mΩ)	Elektromotorische Kraft (V)
Bsp. 1	1600 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 2	2000 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 3	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 4	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 5	1600 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 6	1600 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 7	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 8	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 9	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 10	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 11	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 12	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein
Bsp. 13	1600 oder mehr	1 oder weniger	Nein	4,7	0,990
Bsp. 14	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein	5,0	0,984
Bsp. 15	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein	4,8	0,995
Bsp. 16	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein	3,8	0,989
Bsp. 17	1000 oder mehr	1 oder weniger	Nein	4,0	0,975
Vgl.-Bsp. 1	300	20 oder mehr	Ja
Vgl.-Bsp. 2	300	20 oder mehr	Ja
Vgl.-Bsp. 3	300	20 oder mehr	Ja
Vgl.-Bsp. 4	400	20 oder mehr	Ja
Vgl.-Bsp. 5	0	20 oder mehr	Nein
Vgl.-Bsp. 6	100	20 oder mehr	Ja	20,0	0,828
Vgl.-Bsp. 7	0	30 oder mehr	Nein	26,7	0,350
Vgl.-Bsp. 8	0	30 oder mehr	Nein	47,0	0,404
Vgl.-Bsp. 9	0	30 oder mehr	Nein	29,0	0,366

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

- JP 3052536 [0003, 0005, 0005]
- JP 2004-47230 [0007]

Claims

Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen, umfassend: eine Festpolymerelektrolytmembran, eine Katalysatorschicht, die auf jeder Oberfläche der Elektrolytmembran ausgebildet ist, und einen rahmenförmigen Verstärkungsfilm mit einer zentralen Öffnung, wobei sich der Verstärkungsfilm derart auf jeder Oberfläche einer Membran-Katalysatorschicht-Anordnung, welche die Elektrolytmembran und die Katalysatorschichten aufweist, befindet, dass jede Katalysatorschicht, mit Ausnahme eines Außenkantenabschnitts davon, durch die Öffnung freiliegt, wobei jeder der Verstärkungsfilme eine erste Bindungsschicht, die an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung gebunden ist, und eine auf der ersten Bindungsschicht ausgebildete Gasbarriereschicht zum Verhindern des Durchgangs eines Brennstoffgases und eines Oxidationsmittelgases aufweist.
Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 1, wobei die ersten Bindungsschichten mittels eines Haftmittels an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung gebunden sind.
Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 1, wobei jeder der Verstärkungsfilme ferner eine zweite Bindungsschicht umfasst, die auf der Gasbarriereschicht ausgebildet ist, und eine Dichtung an die zweite Bindungsschicht gebunden ist.
Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 3, wobei: die erste Bindungsschicht an die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung geschweißt ist, die zweite Bindungsschicht an die Dichtung geschweißt ist, und die erste Bindungsschicht einen Schmelzpunkt aufweist, der niedriger ist als derjenige der zweiten Bindungsschicht.
Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 1, wobei jede der Katalysatorschichten auf jeder Oberfläche der Elektrolytmembran, mit Ausnahme eines Außenkantenabschnitts der Elektrolytmembran, ausgebildet ist.
Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 1, wobei jede der Katalysatorschichten auf der Gesamtheit jeder Oberfläche der Elektrolytmembran ausgebildet ist.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen, umfassend: die Membran-Katalysatorschicht-Anordnung mit Verstärkungsfilmen von Anspruch 1, und eine auf jeder der Katalysatorschichten innerhalb der Öffnung jedes Verstärkungsfilms ausgebildete Gasdiffusionsschicht mit einer Dicke, die mit derjenigen des Verstärkungsfilms identisch oder größer als diese ist.
Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle, umfassend: die Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen von Anspruch 7, eine Dichtung, die derart auf jedem der Verstärkungsfilme angeordnet ist, dass sie jede Elektrode, welche die Katalysatorschicht und die Gasdiffusionsschicht aufweist, umgibt, und einen Separator, der auf jeder Elektrode und jeder Dichtung angeordnet ist.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen, umfassend: eine Festpolymerelektrolytmembran, eine Katalysatorschicht, die auf jeder Oberfläche der Elektrolytmembran ausgebildet ist, eine Gasdiffusionsschicht, die auf jeder der Katalysatorschichten ausgebildet ist, und einen rahmenförmigen Verstärkungsfilm mit einer zentralen Öffnung, wobei sich der Verstärkungsfilm derart auf jeder Oberfläche der Membranelektrodenanordnung, welche die Elektrolytmembran, die Katalysatorschichten und die Gasdiffusionsschichten aufweist, befindet, dass jede Gasdiffusionsschicht, mit Ausnahme eines Außenkantenabschnitts davon, durch die Öffnung freiliegt, wobei jeder der Verstärkungsfilme eine erste Bindungsschicht, die an die Elektrolyt-Elektrode-Anordnung gebunden ist, und eine Gasbarriereschicht, die auf der ersten Bindungsschicht zum Verhindern des Durchgangs eines Brennstoffgases und eines Oxidationsmittelgases ausgebildet ist, umfasst.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 9, wobei jede der Gasbarriereschichten aus einem Polyesterharz hergestellt ist.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 9, wobei die erste Bindungsschicht aus einem Polyolefinharz hergestellt ist.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 11, wobei das Polyolefinharz ein säuremodifiziertes Polyolefinharz ist.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 12, wobei das säuremodifizierte Polyolefinharz ein Polyethylen ist, das mit einer ungesättigten Carbonsäure gepfropft ist.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 12, wobei das säuremodifizierte Polyolefinharz ein Polypropylen ist, das mit einer ungesättigten Carbonsäure gepfropft ist.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 9, wobei die ersten Bindungsschichten mittels eines Haftmittels an die Membranelektrodenanordnung gebunden sind.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 9, wobei jeder der Verstärkungsfilme ferner eine zweite Bindungsschicht umfasst, die auf der Gasbarriereschicht ausgebildet ist, und eine Dichtung an die zweite Bindungsschicht gebunden ist.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 16, wobei: die erste Bindungsschicht an die Membranelektrodenanordnung geschweißt ist, die zweite Bindungsschicht an die Dichtung geschweißt ist, und die erste Bindungsschicht einen Schmelzpunkt aufweist, der niedriger ist als derjenige der zweiten Bindungsschicht.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 9, wobei jede der Katalysatorschichten auf jeder Oberfläche der Elektrolytmembran, mit Ausnahme eines Außenkantenabschnitts der Elektrolytmembran, ausgebildet ist.
Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen gemäß Anspruch 9, wobei jede der Katalysatorschichten auf der Gesamtheit jeder Oberfläche der Elektrolytmembran ausgebildet ist.
Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle, umfassend: die Membranelektrodenanordnung mit Verstärkungsfilmen von Anspruch 9, eine Dichtung, die derart auf jedem der Verstärkungsfilme ausgebildet ist, dass sie jede Elektrode, welche die Katalysatorschicht und die Gasdiffusionsschicht aufweist, umgibt, und einen Separator, der auf jeder Elektrode und jeder Dichtung angeordnet ist.