JP2004047230A - 固体高分子型燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】イオン交換膜からなる高分子電解質膜の両面に、触媒とイオン交換樹脂とを含みイオン交換膜とほぼ同面積のアノード触媒層とカソード触媒層とがそれぞれ接合された膜電極接合体を備え、膜電極接合体の少なくとも片面に、中心部に開口を有する額縁状の補強膜が接合されており、補強膜の外縁が前記膜電極接合体の外周よりはみ出ていて内縁は前記膜電極接合体の外周の内側に配置され膜電極接合体と接している固体高分子型燃料電池。
【選択図】図2
Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池に関する。
【0002】
【従来の技術】
燃料電池は発電効率が高く、環境への負荷も小さいことから今後の普及が見込まれている。なかでも固体高分子型燃料電池は、出力密度が高く作動温度が低いために小型化や低コスト化が他の燃料電池よりも容易なことから、自動車などの移動体用や分散発電システム、家庭用のコージェネレーションシステムとして広く普及することが期待されている。
【0003】
一般に固体高分子型燃料電池は、固体高分子電解質膜の両面に金属触媒を含む触媒層を接合させ、その外側にガス拡散層としてカーボンペーパーやカーボンクロス等が配置されてなる膜電極接合体を備える。さらにガス拡散層の外側には、ガス流路が形成された導電性のセパレータが配置され、燃料ガスや酸化剤ガスを通過させると同時に、集電体の機能を有するガス拡散層から電流を外部に伝え、電気エネルギーを取り出す役割を担う。
【0004】
上記触媒層の形成にあたっては、通常、金属触媒を担持したカーボンと固体高分子電解質樹脂(イオン交換樹脂)とを主要固形成分とした触媒層形成用塗工液を固体高分子電解質膜に直接塗布するか、又は別途用意した基材上にあらかじめシート状に触媒層を形成した後、固体高分子電解質膜にホットプレス法等により転写することによって作製される。また、基板上に上記塗工液により触媒層を形成し、その上に電解質膜を構成する樹脂の溶液又は分散液を塗工したものを2枚作製し、この2枚の塗工面を熱ロールプレス等によって接合して膜と触媒層の接合体を得る方法も知られている。そして膜と触媒層の接合体の両外側から2枚のガス拡散層で挟み込む(触媒層とガス拡散層は接合してもよい。)ことにより膜電極接合体が作製される。
【0005】
これらの方法で作製された膜電極接合体は、周囲にガスシール材が密着する部分を作るため実際に発電時使用される電極面積よりも通常大きく作られる。具体的に、従来の固体高分子型燃料電池の膜電極接合体とセパレータとの位置関係を示す断面図その1である図3に沿って説明する。図3では、電解質膜31の両面全面に触媒層32、32’が形成され、その外側にはガス拡散層23,23’が配置されて膜電極接合体30が形成され、さらにその外側から表面にガスの流路が形成されたセパレータ24、24’で挟み、ガスシール材25、25’によって膜電極接合体30がシールされている。触媒層32、32’と電解質膜31のガスシール材25、25’の間に挟まれている部分は、ガスが供給されず実質的に発電に寄与せず、ガス拡散層23,23’はその部分には重なっていない。
【0006】
ところで、通常触媒層には多くの貴金属触媒が含まれ、原料費が高価であるため、上述のような実質的に発電に寄与しない部分が大きく生じると好ましくない。そのため、従来の固体高分子型燃料電池の膜電極接合体とセパレータとの位置関係を示す断面図その2である図4に示すように、電解質膜41の外周が触媒層42、42’の外周の外側にくるように電解質膜41の面積を大きくした膜電極接合体40を作製し、ガスシール材25、25’には電解質膜41のみが挟まれるようにする場合も多い。
【0007】
しかし、この場合は電解質膜41の面積と触媒層42、42’の面積が異なるため、生産性が低くなる問題がある。すなわち、例えば従来の膜と触媒層の接合体を製造する方法の1例を示す図5のように、電解質膜51が触媒層52より大きくなるように、あらかじめ作製した大面積の電解質膜511に対して予め所定の大きさに切り出した触媒層521、522・・・を接合させる等の操作が必要であった。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】
そこで本発明は、電極部分と膜のみの部分を作り分ける必要がなく、かつ、実質的に発電に寄与しない触媒層及び電解質膜の割合ができるだけ少なく、かつ量産性に優れ、低コストで高い信頼性を有する膜電極接合体を備えた固体高分子型燃料電池を提供することを目的とする。
【0009】
【課題を解決するための手段】
本発明は、イオン交換膜からなる高分子電解質膜の両面に、触媒とイオン交換樹脂とを含み前記イオン交換膜とほぼ同じ面積のアノード触媒層とカソード触媒層とがそれぞれ接合されている膜・触媒層接合体を含む膜電極接合体を備え、前記膜・触媒層接合体の少なくとも片面に、中心部に開口を有する額縁状の補強膜が接合されており、前記補強膜の外縁は前記膜・触媒層接合体の外周よりはみ出ており、前記補強膜の内縁は前記膜・触媒層接合体の外周の内側に配置され前記膜・触媒層接合体と接していることを特徴とする固体高分子型燃料電池を提供する。
【0010】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の態様を、本発明における膜電極接合体をセパレータで挟んだ状態の断面の態様を示す図である図2に沿って具体的に説明する。
本発明における膜電極接合体20は、電解質膜21と触媒層22、22’により構成される膜・触媒層接合体と補強膜26、26’とから構成されてもよいが、膜・触媒層接合体の外側にさらにガス拡散層23、23’を配置してなることが好ましい。ガス拡散層は、セパレータ24、24’の膜電極接合体20と接する側の表面に形成されたガスの流路を通って供給されるガスを膜・触媒層接合体に効率よく供給する機能を有し、さらに集電体としても機能する。
【0011】
本発明においては、セパレータ24、24’の膜電極接合体20と接する面の外周近傍にそってそれぞれガスシール材25、25’が配置されていることが好ましい。このときガスシール材25、25’は、額縁状となっている。2つのセパレータ24、24’は、それぞれのガスシール材25、25’どうしが間に膜電極接合体20の一部を挟んで接合されることにより互いに接合されて膜電極接合体20をシールする。
【0012】
この場合に2つのガスシール材の間には、補強膜26、26’が挟まれており、膜・触媒層接合体は挟まれていないことが好ましい。ガスシール材25と25’の間に膜・触媒層接合体が挟まれると、挟まれた部分にはガスが供給されないためその部分は基本的に発電に寄与しない。電解質膜21も触媒層22、22’も発電に寄与しない部分はできる限り少ないことが好ましい。膜電極接合体を固定しガスをシールするためにガスシール材25、25’の間に挟まれるのは、図3のような従来技術では、電解質膜31及び触媒層32、32’であり、図4のような従来技術では電解質膜41である。一方、本発明の実施態様である図2では電解質膜21も触媒層22、22’もガスシール材25、25’の間に挟まれず、補強膜26、26’のみが挟まれる。
【0013】
図2の態様の場合、基本的に電解質膜21及び触媒層22、22’のうち発電に寄与しなくなる部分は、補強膜26、26’に挟まれた部分のみである。しかし、補強膜26、26’と触媒層22、22’とは位置がずれないようにそれぞれ接合されていることが好ましい。接合されている場合は補強膜26、26’と触媒層22、22’とがそれぞれ重なる部分は少なくてもよく、例えば触媒層22、22’の外周に沿って1〜5mm程度重なっているだけでも充分に取り扱い性、強度が優れる膜電極接合体が得られる。
【0014】
本発明における膜・触媒層接合体は、例えば図1のとおりに作製できる。あらかじめ、電解質膜となる大面積のイオン交換膜11の両面に大面積の触媒層12を配置して大きい膜・触媒層接合体17を作製する。この膜・触媒層接合体17の作製は、従来より公知の方法が採用できる。膜・触媒層接合体17は長尺状であってもよい。次に膜・触媒層接合体17を所定の大きさに切断し、電解質膜と触媒層の大きさが同じである膜・触媒層接合体171を作製する。ここで膜・触媒層接合体17の切断を触媒層12についてみると、図1に示す破線に沿って切断され、触媒層121、122、123、124・・・と切断されることになる。
【0015】
次いで別途用意した開口部を有する額縁状の補強膜16を膜・触媒層接合体171の外周部に沿って重なるように配置し、補強膜16と膜・触媒層接合体171とを接合する。ここで補強膜16は膜・触媒層接合体171の片面のみに配置されてもよいし、両面から膜・触媒層接合体171を挟み込んでもよい。そして図1には示されていない2枚のガス拡散層でこの補強膜16付の膜・触媒層接合体171を挟み込むことによって膜電極接合体が得られる。
【0016】
本発明における補強膜は、膜・触媒層接合体の片面に1枚が配置されるか、又は両面にそれぞれ1枚ずつ配置されて膜・触媒層接合体を挟み込むが、補強膜が膜・触媒層接合体の片面のみに配置されているよりも両面に配置されているほうが、膜・触媒層接合体に対する補強効果は高い。この場合、2枚の額縁状の補強膜は、外縁が互いにほぼ重なり、開口部の大きさが互いに異なっていて、内縁が互いに重ならないことが好ましい。2枚の補強膜の内縁が重なると、膜・触媒層接合体の補強膜の内縁どうしの間に挟まれた部分に負荷がかかりやすくなるおそれがある。2枚の補強膜の内縁どうしが重ならないようにすることにより、例えば補強膜を触媒層表面に圧着する場合でも負荷がかかりにくい。
【0017】
本発明における補強膜は、圧着、粘着、接着、熱圧着等の方法で電極部周辺の電極表面に接合されることが好ましい。また、本補強膜は、フッ素系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエステル系の樹脂等の樹脂からなることが好ましい。
【0018】
補強膜の厚さは、5〜100μmが好ましい。厚さが薄すぎると膜・触媒層接合体を補強する効果があまり高くない。またガスシール材の間に補強膜を挟む場合は、補強膜には所定の強度が必要なため、膜の厚さが薄すぎると好ましくない。一方、膜の厚さが厚すぎると補強膜に狭持されている部分とされていない部分の段差が大きくなり、ガス拡散層やセパレータの電気的接触が不良となるため好ましくない。
【0019】
【実施例】
[例1]
CF2=CF2に基づく繰り返し単位とCF2=CF−OCF2CF(CF3)−OCF2CF2SO3Hに基づく繰り返し単位とからなる共重合体(イオン交換容量:1.1ミリ当量/グラム乾燥樹脂、以下樹脂aという)と、白金ルテニウム合金をカーボン上に50質量%担持させた担持触媒とを、エタノールと水の混合分散媒(質量比で1:1)に分散させ、得られた固形分濃度7質量%の液をアノード触媒層形成用の塗工液とした。このとき、樹脂aと触媒は質量比で6:4とした。この塗工液を、シリコーン系離型剤で表面を処理した厚さ100μm、210mm×290mmのPETフィルムの上にダイコート法で約180mm×250mmの大きさに塗工し、80℃で乾燥して厚さ約10μm、白金ルテニウム量が約0.4mg/cm2であるアノード触媒層を形成した。
【0020】
上記アノード触媒層の上に、樹脂aを14質量%含みエタノールを溶媒とする塗工液(以下、イオン交換膜形成用塗工液という。)を上記アノード触媒層を覆うように約190mm×260mmの大きさにダイコート法で塗工し、80℃で乾燥して厚さ約15μmのイオン交換層を形成させて、膜・触媒層接合体1を作製した。
【0021】
次に、樹脂aと、白金をカーボン上に触媒全質量の55質量%担持させた担持触媒とを、エタノールと水の混合分散媒(質量比で1:1)に分散させ、得られた固形分濃度14質量%の液をカソード触媒層形成用の塗工液とした。このとき、樹脂aと触媒は質量比で7:3とした。この塗工液を用い、アノード触媒層と同様にして、PETフィルム上に厚さ10μm、白金担持量が約0.4mg/cm2のカソード触媒層を形成した。上記カソード触媒層の上に、上記イオン交換膜形成用塗工液をダイコート法で塗工し、80℃で乾燥して厚さ約15μmのイオン交換層を形成させて、膜・触媒層接合体2を作製した。
【0022】
上記工程で得られた膜・触媒層接合体1と膜・触媒層接合体2を、それぞれイオン交換層どうしが隣接するように積層し、200℃に維持した金属ロールと130℃に維持したゴムロールの間を面圧4MPaで通し、イオン交換層どうしを接合させ電極面積が約180mm×250mmの膜・触媒層接合体3を作製した。得られた膜・触媒層接合体3を電気炉に入れ、内部を真空にした後、窒素ガスを導入して120℃で30分の加熱処理を行った。この膜・触媒層接合体3を約60mm角の大きさで12枚に切り抜き、その後両面のPETフィルムを剥離した。
【0023】
次に、中心部に50mm角の切り抜きがあり、外形寸法が90mm×110mmである額縁状の厚さ20μmのポリイミドフィルムを2枚用意し、2枚のフィルムの間に60mm角の上記膜・触媒層接合体3を中央部に位置するようにして挟み、2枚のフィルムと上記接合体とをシリコン系の粘着材を用いて貼り合わせて、周囲に補強膜のついた膜・触媒層接合体4を12枚作製した。
【0024】
次にカーボンブラック(商品名:バルカンXC−72、キャボット社製)とポリテトラフルオロエチレン粒子とからなる厚さ約10μmの導電層が表面に形成された、厚さ約300μmのカーボンペーパーを2枚用意してガス拡散層とし、上記12枚の膜・触媒層接合体4のうちの1枚の両面に配置しガス拡散層つきの膜電極接合体を得た。
【0025】
これを電池性能測定用セルに周囲に貼り合わせたポリイミドフィルムがセパレータのガスケットに接するよう(図2のとおり)にして組み込み、有効電極面積が25cm2である電池とした。この電池のアノードに水素ガス、カソードに空気をそれぞれ供給し、セル温度80℃にて発電試験を行い、電流密度を変化させて電流―電圧曲線を得た。水素ガスの利用率は70%、空気の利用率は40%とし、それぞれ75℃に設定されたバブラーを通して加湿して電池性能測定用セルに供給した。結果を図6に示す。
【0026】
[例2]
例1と同様にして得られた約60mm角の膜・触媒層接合体3を、例1で用いたのと同じ額縁状のポリイミドフィルム1枚の上に中央部に位置するように置いた。このときカソードがポリイミドフィルム側にくるようにし、膜触媒層接合体4とポリイミドフィルムとをシリコン系の粘着材を用いて貼りつけて、補強膜が片面についた膜・触媒層接合体5を作製した。
【0027】
膜・触媒層接合体4のかわりに上記膜・触媒層接合体5を用いた以外は例1と同様にして膜電極接合体の作製、電池の作製を行い、例1と同様に発電試験を行って例1と同様に評価した。結果を図6に示す。
【0028】
[例3]
例1と同じ組成の膜・電極接合体を連続製造プロセスを用いて作製した。例1と同じ組成のアノード触媒層形成用の塗工液をシリコーン系離型剤で表面を処理した厚さ100μm、幅300mmのロール状に巻かれたPETフィルムから巻き出した連続フィルム上に連続ダイ塗工装置で順次塗工した。塗工幅が約260mmとなるように中央部に塗工した。その後、連続して80℃の温風オーブンを約1分間通過させて乾燥して厚さ約10μm、白金ルテニウム量が約0.4mg/cm2であるアノード触媒層を形成した。
【0029】
引き続き、アノード触媒層が形成された連続PETフィルムにその中央部に幅270mmとなるようにイオン交換膜形成用塗工液を連続ダイコート法で塗工し、その後、連続して80℃の温風オーブンを約1分間通過させて乾燥して厚さ約15μmのイオン交換層を形成させて、膜・触媒層接合体6を作製した。
【0030】
次に例1と同じ組成のカソード触媒層形成用の塗工液を用いて、アノード触媒層と同様にして別の連続PETフィルム上に幅約260mmの厚さ約10μm、白金量が約0.4mg/cm2であるカソード触媒層を形成し、その上に幅270mm、厚さ約15μmのイオン交換層を形成させて、膜・触媒層接合体7を作製した。
【0031】
上記工程で得られた膜・触媒層接合体6と膜・触媒層接合体7を、それぞれイオン交換層どうしが隣接してぴったり重なるようにそて200℃に維持した金属ロールと130℃に維持したゴムロールの間を面圧40kgf/cm2で連続的に通し、イオン交換層どうしを接合させて、幅260mmの連続膜・触媒層接合体を作製した。得られた連続膜・触媒層接合体を窒素ガスで充填した140℃に設定したオーブンを5分間通過させて加熱処理を行った。
【0032】
次に作製した連続膜・触媒層接合体の性能を評価するために、連続膜・触媒層接合体の一部から約60mm角の大きさのものを切り抜き、例1で用いたのと同じ額縁状のポリイミドフィルム2枚の間に中央部に位置するようにして挟み、2枚のフィルムと上記接合体とをシリコン系の粘着材を用いて貼り合わせて、12枚の周辺に補強膜のついた膜・電極接合体8を作製した。
【0033】
膜・触媒層接合体4のかわりに上記膜・触媒層接合体8を用いた以外は例1と同様にして膜電極接合体の作製、電池の作製を行い、例1と同様に発電試験を行って例1と同様に評価した。結果を図6に示す。
【0034】
[例4(比較例)]
例1と同じ組成のアノード触媒層形成用の塗工液をシリコーン系離型剤で表面を処理した厚さ100μm、210mm×290mmのPETフィルムの上にダイコート法で約50mm×50mmの大きさに塗工し、80℃で乾燥して厚さ約10μm、白金ルテニウム量が約0.4mg/cm2であるアノード触媒層を形成した。
【0035】
上記アノード触媒層の上に、イオン交換膜形成用塗工液を上記アノード触媒層を覆うように約70mm×70mmにダイコート法で塗工し、80℃で乾燥して厚さ約15μmのイオン交換層を形成し、膜・触媒層接合体9を作製した。
【0036】
次に、例1と同じ組成のカソード触媒層形成用の塗工液をカソード触媒層と同様にPETフィルム上にダイコート法で約50mm×50mmの大きさに塗工し、80℃で乾燥して厚さ10μm、白金担持量が約0.4mg/cm2のカソード触媒層を形成した。さらにカソード触媒層の上に、イオン交換膜形成用塗工液をダイコート法で約70mm×70mmの大きさに塗工し、80℃で乾燥して厚さ約15μmのイオン交換層を形成させて、膜・触媒層接合体10を作製した。
【0037】
上記工程で得られた膜・触媒層接合体9と膜・触媒層接合体10を、膜触媒層接合体1及び膜触媒層接合体2のかわりに用いた以外は例1と同様にして、それぞれのイオン交換層どうしが隣接するように積層、接合させて膜・触媒層接合体11を作製し、例1と同様に加熱処理を行った。この膜・触媒層接合体11を中心から約60mm角の大きさで切り抜き、その後両面のPETフィルムを剥離した。
【0038】
このようにして作製された膜・触媒層接合体11に対し、例1で用いたのと同じ厚さ約300μmのカーボンペーパーを2枚用意してガス拡散層として両面に配置し、ガス拡散層つきの膜電極接合体を得た。これを電池性能測定用セルに組み込み、有効電極面積が25cm2である電池とした。この電池に対し、例1と同様に発電試験を行って例1と同様に評価した。結果を図6に示す。
【0039】
図6より、例1〜3の膜電極接合体は、従来技術である例4と同様の特性が得られていることがわかる。
【0040】
【発明の効果】
本発明の固体高分子型燃料電池は、性能が従来と同等でかつ、従来より高い生産性・低コストで製造できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明における膜・電極接合体の形成パターンと膜・電極接合体の形成パターンから周囲に補強フィルム取り付けた態様を示す図。
【図2】本発明における膜・電極接合体をセパレータで挟んだ状態の断面の態様を示す図。
【図3】従来の固体高分子型燃料電池の膜電極接合体とセパレータとの位置関係を示す断面図(その1)。
【図4】従来の固体高分子型燃料電池の膜電極接合体とセパレータとの位置関係を示す断面図(その2)。
【図5】従来の膜と触媒層の接合体を製造する方法の1態様を示す図。
【図6】例1〜3における膜電極接合体の電流−電圧特性を示す図。
【符号の説明】
20、30、40:膜電極接合体
11、21、31、41、51:電解質膜
12、22、22’、32、32’、42、42’、52:触媒層
23、23’:ガス拡散層
24、24’:セパレータ
25、25’:ガスシール材
16、26、26’:補強膜
17:膜・触媒層接合体
Claims (3)
- イオン交換膜からなる高分子電解質膜の両面に、触媒とイオン交換樹脂とを含み前記イオン交換膜とほぼ同じ面積のアノード触媒層とカソード触媒層とがそれぞれ接合されている膜・触媒層接合体を含む膜電極接合体を備え、
前記膜・触媒層接合体の少なくとも片面に、中心部に開口を有する額縁状の補強膜が接合されており、
前記補強膜の外縁は前記膜・触媒層接合体の外周よりはみ出ており、
前記補強膜の内縁は前記膜・触媒層接合体の外周の内側に配置され前記膜・触媒層接合体と接している
ことを特徴とする固体高分子型燃料電池。 - 前記膜電極接合体は、ガスの流路を有する第1のセパレータと第2のセパレータの間に配置され、
前記第1のセパレータ及び第2のセパレータはその外周近傍にそれぞれ配置された第1のガスシール材及び第2のガスシール材が接合されることにより互いに接合されて前記膜電極接合体をシールしており、
前記第1のガスシール材と前記第2のガスシール材の間には、前記補強膜が挟まれており、前記膜・触媒層接合体は挟まれていない請求項1に記載の固体高分子型燃料電池。 - 前記膜・触媒層接合体の両面に前記補強膜が配置されており、2枚の前記補強膜は、外縁が互いにほぼ重なり、前記開口部の大きさが互いに異なっていて内縁が互いに重なっていない請求項1又は2に記載の固体高分子型燃料電池。
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