KR100955740B1 - 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체 및 그 제조 방법, 및 고분자 전해질형 연료 전지 - Google Patents

고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체 및 그 제조 방법, 및 고분자 전해질형 연료 전지 Download PDF

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Abstract

고체 고분자 전해질형 연료 전지에 있어서, 막의 둘레 가장자리부를 따라 배치된 프레임 본체부와, 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 돌출해서 배열되어, 막의 표면 측을 유지하는 복수의 제1유지부와, 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 돌출해서 배열되어, 막의 이면 측을 유지하는 복수의 제2유지부를 구비하는 프레임에서, 제1유지부에 의한 막의 각각의 유지 위치와 제2유지부에 의한 막의 각각의 유지 위치가 번갈아 배치되고, 인접하는 각각의 제1유지부의 사이에 있어서의 막의 표면 상에 복수의 표면 측 탄성 부재를 배치하고, 인접하는 각각의 제2유지부의 사이에 있어서의 막의 이면 상에 복수의 이면 측 탄성 부재를 배치한다.

Description

고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체 및 그 제조 방법, 및 고분자 전해질형 연료 전지{ELECTRODE-MEMBRANE-FRAME ASSEMBLY FOR POLYELECTROLYTE FUEL CELL, MANUFACTURING METHOD THEREFOR, AND POLYELECTROLYTE FUEL CELL}
본 발명은, 고체 고분자 전해질형 연료 전지에 관한 것으로, 특히, 연료 전지의 전극-막-프레임 접합체의 구조 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
고체 고분자 전해질형 연료 전지(이하, 「PEFC」라고 할 경우도 있다.)는, 수소를 함유하는 연료 가스와 공기 등 산소를 함유하는 산화제 가스를 전기 화학적으로 반응시킴으로써, 전력과 열(熱)을 동시에 발생시키는 장치이다.
고체 고분자 전해질형 연료 전지의 가장 대표적인 것은, 둘레 가장자리부에 가스를 밀봉하기 위한 개스킷(gasket)이 배치된 프레임(frame)으로써 지지된 고분자 전해질 막(膜)과, 이 전해질 막의 한 쪽의 면(面)에 애노드(anode)가 접합되고 또한 전해질 막의 다른 쪽의 면에 캐소드(cathode)가 접합되어서 구성되는 막 전극 접합체(MEA)와, MEA를 사이에 끼우는 애노드 측 도전성 세퍼레이터 판 및 캐소드 측 도전성 세퍼레이터 판으로 구성되어, 애노드 및 캐소드에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하는 가스 공급부가, 세퍼레이터 판 내의 MEA와 맞닿는 중앙부의 주변에 형성되어 있다.
이러한 종래의 고체 고분자 전해질형 연료 전지의 구성으로서는, 예를 들면 특허 문헌 1에 개시되어 있다. 구체적으로는, 도 14에 나타낸 바와 같이, MEA의 둘레 가장자리부가 프레임(300)의 내부에서 지지된 MEA(303)를, 각각의 세퍼레이터(301)로 끼워 넣은 구성이 개시되어 있다.
또한, 이러한 MEA는 프레임의 두께의 거의 중앙에 조립되어 있으며, 그 접합 방법으로서 접착제나 기계적 클램프 등이 채용되고 있다.
(특허 문헌 1)
일본국 특개2005-100970호 공보
(특허 문헌 2)
국제 공본 제2006/040994호 팜플렛
(발명이 해결하려고 하는 과제)
그러나, 고분자 전해질 막의 접착제에 의한 접합 방법에서는, 고분자 전해질 막에 접착제의 휘발 성분에 의한 성능 저하를 초래할 가능성이 있어, 적용할 수 있는 조건이 한정된다. 또한, 기계적 클램프에 의한 접합 방법에서는, 고분자 전해질 막과 프레임의 미소한 간극(間隙)으로부터 크로스 리크(cross leak)가 발생하기 쉽다고 하는 문제가 발생한다. 여기서, 크로스 리크 현상이라는 것은, 도 14에 있어서, 프레임(300)의 안쪽 가장자리와 전극(302)과의 사이에 생기는 근소한 간극을, 전지 내에 공급된 가스의 일부가 통과해서 애노드 측 또는 캐소드 측의 한 쪽으로부터 다른 쪽에 가스가 리크(leak)되어 버린다고 하는 현상이다. 연료 전지에 있어서의 발전 효율을 향상시키기 위해서는, 이러한 크로스 리크를 저감할 필요가 있다.
이러한 크로스 리크 현상의 발생을 억제하기 위한 하나의 방법으로서, MEA의 둘레 가장자리부가 프레임 내부에 배치되도록, 프레임을 사출 성형에 의해 형성한다고 하는 방법이 생각된다. 이러한 방법에 의하면, 프레임과 MEA 둘레 가장자리부와의 밀착성을 향상시켜서, 크로스 리크를 저감시키는 것이 가능하게 된다. 이러한 방법은, 예를 들면, 특허 문헌 2에 있어서도 개시되어 있다.
구체적으로는, 도 15A에 나타낸 바와 같이, 미리 사출 성형 등에 의해 프레임 형상으로 형성된 제1프레임 부재(311)를 준비한다. 이어서, 도 15B에 나타낸 바와 같이, 애노드와 캐소드가 전해질 막(313)의 양면에 배치된 전극(314)의 둘레 가장자리부, 즉 전해질 막(313)의 둘레 가장자리부(313a)를, 제1프레임 부재(311) 상에 위치 결정해서 배치한다. 그 후, 도 15C에 나타낸 바와 같이, 전해질 막(313)의 둘레 가장자리부(313a)가 배치된 상태의 제1프레임 부재(311)의 상면에, 사출 성형에 의해 수지 재료를 주입해서 제2프레임 부재(312)를 형성한다. 이렇게 사출 성형에 의해 제2프레임 부재(312)를 제1프레임 부재(311)와 일체적으로 접합해 형성함으로써, 그 사이에 끼워져 있었던 상태의 전해질 막(313)의 둘레 가장자리부(313a)를, 더욱 밀착시킨 상태로 유지할 수 있다.
그러나, 이러한 사출 성형에 의한 형성 방법에서는, 다음과 같은 문제가 있다. 도 16A에 나타낸 바와 같이, 제2프레임 부재(312)의 사출 성형에 의한 형성 시에 있어서, 고온 고압의 수지 재료(P)가 금형(도시하지 않음) 내에 주입되면, 제1프레임 부재(311)의 상면에 배치되어 있는 전해질 막(313)의 둘레 가장자리부(313a)가, 수지 재료(P)의 유동 저항에 의해 수지 재료 속에서 부상(浮上)하여, 제1프레임 부재(311)의 상면으로부터 젖혀져 올라간 상태가 될 경우가 있다. 이러한 상태에서 수지 재료(P)가 고화(固化)되면, 도 16B에 나타낸 바와 같이, 전해질 막(313)의 둘레 가장자리부(313a)가 제2프레임 부재(312)의 내부에서 완전히 부상된 상태로 전극(314)의 유지가 실행되게 된다.
이러한 경우에 있어서는, 프레임(310)에 의해 전극(314)의 유지를 충분히 실행할 수 없는 경우나, 전해질 막(313)을 손상시키는 것 같은 경우 등이 발생할 수 있어, 크로스 리크를 충분히 저감할 수 없다. 특히, MEA는 비교적 고가인 부재이며, 연료 전지 제조에 있어서 높은 제품 비율(생산성)을 실현하는 것이 요망된다. 또한, 이러한 연료 전지 제조에 있어서의 생산성의 향상과 함께, 연료 전지에 있어서의 발전 효율 등의 성능을 향상시키는 것도 계속해서 요구되고 있다.
따라서, 본 발명의 제1의 목적은, 상기 문제를 해결하는 것으로서, 고체 고분자 전해질형 연료 전지의 전극-막-프레임 접합체에 있어서, 고분자 전해질 막과 프레임과의 사이의 크로스 리크 현상을 효과적으로 억제하는 동시에, 그 제조에 있어서 높은 제품 비율을 실현할 수 있는 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체 및 그 제조 방법, 및 전극-막-프레임 접합체를 구비한 고분자 전해질형 연료 전지를 제공하는 것에 있다.
또한, 본 발명의 제2의 목적은, 고체 고분자 전해질형 연료 전지에 있어서, 그 발전 효율 등의 성능을 향상시킬 수 있는 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체 및 그 제조 방법, 및 전극-막-프레임 접합체를 구비한 고분자 전해질형 연료 전지를 제공하는 것에 있다.
(과제를 해결하기 위한 수단)
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명은 아래와 같이 구성한다.
본 발명의 제1특징에 의하면, 고분자 전해질 막과, 상기 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부로부터 내측의 양쪽 표면에 배치된 1쌍의 전극층을 갖는 막 전극 접합체와,
상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부를 유지하는 수지에 의해 형성된 프레임과,
상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부에 있어서, 상기 막 전극 접합체의 표면(表面)과 이면(裏面) 간의 연통을 밀봉하는 탄성 부재를 구비하고,
상기 프레임은,
상기 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부를 따라 배치된 프레임 본체부와,
상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 프레임 중앙 측을 향해서 돌출하고 또한 상기 안쪽 가장자리를 따라서 배열되어, 상기 고분자 전해질 막의 표면 측을 유지하는 복수의 제1유지부와,
상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 프레임 중앙 측을 향해서 돌출하고 또한 상기 안쪽 가장자리를 따라서 배열되어, 상기 고분자 전해질 막의 이면(裏面) 측을 유지하는 복수의 제2유지부를 구비하고,
상기 제1유지부에 의한 상기 고분자 전해질 막의 각각의 유지 위치와, 상기 제2유지부에 의한 상기 고분자 전해질 막의 각각의 유지 위치가, 상기 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부를 따라 번갈아 배치되도록, 상기 각각의 제1유지부 및 제2유지부가 배열되고,
상기 탄성 부재는, 인접하는 각각의 상기 제1유지부의 사이에 있어서의 상기 고분자 전해질 막의 표면 상에 배치된 복수의 표면 측 탄성 부재와, 인접하는 각각의 상기 제2유지부의 사이에 있어서의 상기 고분자 전해질 막의 이면 상에 배치된 복수의 이면 측 탄성 부재를 구비하는, 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체를 제공한다.
본 발명의 제2특징에 의하면, 각각의 상기 표면 측 탄성 부재 및 이면 측 탄성 부재는, 상기 프레임의 세퍼레이터 측 표면보다도 융기해서 형성되어 있는, 제1특징에 기재한 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체를 제공한다.
본 발명의 제3특징에 의하면, 각각의 상기 표면 측 탄성 부재 및 이면 측 탄성 부재가, 상기 고분자 전해질 막의 표면 및 이면에 있어서, 상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 상기 전극층의 바깥쪽 가장자리에 접하는 위치에까지 연장해서 배치되어 있는, 제1특징에 기재한 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체를 제공한다.
본 발명의 제4특징에 의하면, 인접하는 각각의 표면 측 탄성 부재가 서로 연결되어서 형성되고, 인접하는 각각의 이면 측 탄성 부재가 서로 연결되어서 형성되어 있는, 제3특징에 기재한 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체를 제공한다.
본 발명의 제5특징에 의하면, 상기 제1유지부에 대향해서 배치된 하나의 상기 이면 측 탄성 부재와, 상기 하나의 이면 측 탄성 부재에 인접하는 상기 제2유지부에 대향해서 배치된 하나의 상기 표면 측 탄성 부재가, 상기 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부에서, 상기 고분자 전해질 막 상에의 서로의 배치 영역의 일부에 겹치는 영역을 가지고 있는, 제1특징에 기재한 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체를 제공한다.
본 발명의 제6특징에 의하면, 상기 제1유지부 및 제2유지부는, 상기 프레임 본체부 측의 폭보다도, 프레임 중앙 측에의 돌출 선단(先端) 측의 폭이 크게 형성되어 있는, 제1특징에 기재한 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체를 제공한다.
본 발명의 제7특징에 의하면, 상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리와, 상기 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부의 단면(端面)과의 사이에, 간극이 설치되어 있는, 제1특징에 기재한 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체를 제공한다.
본 발명의 제8특징에 의하면, 제1특징으로부터 제7특징의 어느 하나에 기재한 전극-막-프레임 접합체와, 상기 전극-막-프레임 접합체를 끼우도록 배치된 1쌍의 세퍼레이터를 갖는 단일 전지 모듈을, 하나 또는 복수 적층해서 구비하는, 고분자 전해질형 연료 전지를 제공한다.
본 발명의 제9특징에 의하면, 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부를 따라 배치된 복수의 제1지지부로 상기 막 전극 접합체를 그 표면 측에서 지지하고, 상기 둘레 가장자리부를 따라 상기 복수의 제1지지부와 번갈아 배치되고, 또한 상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부를 따라 배치된 복수의 제2지지부로 상기 막 전극 접합체를 그 이면 측에서 지지하도록, 사출 성형용 금형 내에 상기 막 전극 접합체를 배치하고, 상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부를 따라 프레임 형상으로 배치된 프레임 형상 유로(流路)와, 상기 프레임 형상 유로와 연통되고 또한 인접하는 각각의 상기 제1지지부의 사이에서 상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부에 있어서의 표면과 접해서 배치된 제1유로와, 상기 프레임 형상 유로와 연통되고 또한 인접하는 각각의 상기 제2지지부의 사이에서 상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부에 있어서의 이면과 접해서 배치된 제2유로를 형성하고,
각각의 상기 제1지지부 및 제2지지부에 의해 상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부를 유지한 상태에서, 각각의 상기 유로 내에 수지를 주입해서 충전하고,
상기 충전된 수지를 고화시킴으로써, 상기 프레임 형상 유로에서 형성된 프레임 본체부와, 상기 제1유로에서 상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 프레임 중앙 측을 향해서 돌출하고 또한 상기 안쪽 가장자리를 따라서 배열되어, 상기 막 전극 접합체의 표면 측을 유지하는 복수의 제1유지부와, 상기 제2유로에서 상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 프레임 중앙 측을 향해서 돌출하고 또한 상기 안쪽 가장자리를 따라서 배열되어, 상기 막 전극 접합체의 이면 측을 유지하는 복수의 제2유지부를 구비하는 프레임를 형성하고,
인접하는 각각의 상기 제1유지부의 사이에 있어서의 상기 막 전극 접합체의 표면 상에 배치된 복수의 표면 측 탄성 부재와, 인접하는 각각의 상기 제2유지부의 사이에 있어서의 상기 막 전극 접합체의 이면 상에 배치된 복수의 이면 측 탄성 부재를 형성하는, 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.
(발명의 효과)
본 발명에 의하면, 막 전극 접합체에 있어서의 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부를 수지 재료에 의해 형성되는 프레임에 의해 유지시키는 구성에 있어서, 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 프레임 중앙 측을 향해서 돌출하고 또한 안쪽 가장자리를 따라서 배열되어, 고분자 전해질 막의 표면 측을 유지하는 복수의 제1유지부와, 마찬가지의 구성으로 고분자 전해질 막의 이면 측을 유지하는 복수의 제2유지부에 의해 프레임를 구성한다. 또한, 프레임에 있어서, 제1유지부에 의한 고분자 전해질 막의 각각의 유지 위치와, 제2유지부에 의한 고분자 전해질 막의 유지 위치가, 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부를 따라 번갈아 배치되도록, 각각의 제1유지부 및 제2유지부가 형성되어 있다. 이러한 구성이 채용되어 있음으로써, 수지를 이용하여, 프레임을 사출 성형에 의해 형성할 때에, 고분자 전해질 막의 표면 측과 이면 측에 번갈아 배치된 각각의 유지부의 사이에서, 금형에 의해 고분자 전해질 막을 그 표면과 이면에서 확실하게 유지한 상태에서 수지를 주입하여, 프레임를 형성할 수 있다. 따라서, 사출 성형 시에 고분자 전해질 막의 부상(浮上) 등의 불량이 생기는 일이 없어, 크로스 리크 현상을 효과적으로 억제할 수 있다. 또한, 이러한 프레임의 사출 성형에 의한 형성은, 하나의 공정으로 실행하는 것이 가능하게 되기 때문에, 그 생산성을 향상시킬 수 있다.
또한, 이렇게 고분자 전해질 막의 표면과 이면에서 번갈아 배치된 각각의 유지부의 사이에 있어서의 고분자 전해질 막의 표면 및 이면 상에, 프레임보다도 탄성력이 높은 탄성 부재를 배치시킴으로써, 탄성 부재가 고분자 전해질 막의 표면에 접해서 양자 간을 밀봉할 수 있는 부분을 확보할 수 있고, 프레임과 고분자 전해질 막과의 사이의 밀봉 효과를 높일 수 있어, 크로스 리크 현상의 발생을 더욱 효과적으로 억제할 수 있다. 또한, 이러한 탄성 부재를 각각의 유지부 사이에 배치시킴으로써, 유지부의 선단과 전극층의 바깥쪽 가장자리와의 거리를 작게 할 수 있다. 따라서, 프레임 외형을 콤팩트하게 하면서, 발전 처리에 기여하는 전극층의 면적을 효율적으로 확보할 수 있어, 연료 전지에 있어서의 발전 효율을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 이것들의 형태와 특징은, 첨부된 도면에 대한 바람직한 실시형태에 관련된 다음의 기술로부터 명확하게 된다.
도 1은, 본 발명의 제1실시형태에 관련한 연료 전지의 개략 구성을 나타내는 모식 구성도.
도 2는, 도 1의 연료 전지가 구비하는 연료 전지용 스택(stack)의 모식 분해도.
도 3은, 도 2의 연료 전지용 스택이 구비하는 전극-막-프레임 접합체의 부분 모식도(탄성 부재가 없는 상태).
도 4는, 도 2의 연료 전지용 스택이 구비하는 전극-막-프레임 접합체의 부분 모식도(탄성 부재가 있는 상태).
도 5A는, 도 4의 전극-막-프레임 접합체의 A-A선 모식 단면도.
도 5B는, 도 4의 변형예에 관련한 전극-막-프레임 접합체의 A-A선 모식 단면 도.
도 6A는, 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 제조 공정(프레임 성형 공정) 도면으로서, 금형의 구성을 나타내는 도면.
도 6B는, 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 제조 공정(프레임 성형 공정) 도면으로서, 하부 금형에 MEA가 탑재된 상태를 나타내는 도면.
도 6C는, 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 제조 공정(프레임 성형 공정) 도면으로서, 금형의 형 체결이 실행된 상태의 도면.
도 6D는, 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 제조 공정(프레임 성형 공정) 도면으로서, 수지 재료가 주입되어 있는 상태의 도면.
도 6E는, 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 제조 공정(프레임 성형 공정) 도면으로서, MEA를 유지한 상태의 프레임이 완성된 상태를 나타내는 도면.
도 7A는, 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 제조 공정(탄성 부재 성형 공정) 도면으로서, 금형의 구성을 나타내는 도면.
도 7B는, 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 제조 공정(탄성 부재 성형 공정) 도면으로서, 하부 금형에 MEA를 유지한 상태의 프레임이 탑재된 상태를 나타내는 도면.
도 7C는, 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 제조 공정(탄성 부재 성형 공정) 도면으로서, 금형의 형 체결이 실행된 상태의 도면.
도 7D는, 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 제조 공정(탄성 부재 성형 공정) 도면으로서, 수지 재료가 주입되어 있는 상태의 도면.
도 7E는, 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 제조 공정(탄성 부재 성형 공정) 도면으로서, 탄성 부재가 형성된 전극-막-프레임 접합체가 완성된 상태를 나타내는 도면.
도 8은, 제1실시형태의 변형예에 관련한 탄성 부재의 배치 구조를 나타내는 모식도.
도 9는, 본 발명의 제2실시형태에 관련한 전극-막-프레임 접합체의 구조를 나타내는 부분 모식 사시도(탄성 부재가 없는 상태).
도 10은, 본 발명의 제2실시형태에 관련한 전극-막-프레임 접합체의 구조를 나타내는 부분 모식 사시도(탄성 부재가 있는 상태).
도 11은, 제2실시형태의 전극-막-프레임 접합체에 있어서의 치수 예를 나타내는 모식 설명도.
도 12는, 본 발명의 변형예에 관련한 전극-막-프레임 접합체의 구조를 나타내는 모식도.
도 13은, 본 발명의 다른 변형예에 관련한 전극-막-프레임 접합체의 구조를 나타내는 모식도.
도 14는, 종래의 연료 전지의 MEA와 세퍼레이터의 분해 단면도.
도 15A는, 종래의 연료 전지의 MEA의 제조 방법의 모식 설명도.
도 15B는, 종래의 연료 전지의 MEA의 제조 방법의 모식 설명도.
도 15C는, 종래의 연료 전지의 MEA의 제조 방법의 모식 설명도.
도 16A는, 종래의 MEA의 제조 방법에 있어서의 막의 젖혀져 올라가는 현상의 모식 설명도.
도 16B는, 종래의 MEA의 제조 방법에 있어서의 막의 젖혀져 올라가는 현상의 모식 설명도.
도 17은, 본 발명의 제3실시형태에 관련한 전극-막-프레임 접합체의 구조를 나타내는 부분 모식 사시도(탄성 부재가 없는 상태).
도 18은, 본 발명의 제3실시형태에 관련한 전극-막-프레임 접합체의 구조를 나타내는 부분 모식 사시도(탄성 부재가 있는 상태).
도 19A는, 도 18의 제3실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 B-B선 단면도.
도 19B는, 도 18의 제3실시형태의 전극-막-프레임 접합체의 C-C선 단면도.
도 20은, 본 발명의 제3실시형태의 변형예에 관련한 전극-막-프레임 접합체의 구조를 나타내는 부분 모식 사시도(탄성 부재가 없는 상태).
도 21은, 본 발명의 제3실시형태의 변형예에 관련한 전극-막-프레임 접합체의 구조를 나타내는 부분 모식 사시도(탄성 부재가 있는 상태).
본 발명의 설명을 계속하기 전에, 첨부 도면에 있어서 동일한 부품에 대해서는 동일한 참조 부호를 붙이고 있다.
이하에, 본 발명에 관련한 실시형태를 도면에 근거해서 상세히 설명한다.
(제1실시형태)
본 발명의 제1실시형태에 관련한 연료 전지용 스택을 구비하는 고분자 전해질형 연료 전지(PEFC)의 개략 구성을 나타내는 모식 구성도를 도 1에 나타낸다. 또 한, 도 1에 나타내는 연료 전지(101)가 구비하는 연료 전지용 스택(이후, 스택이라고 한다.)의 모식 분해도를 도 2에 나타낸다.
연료 전지(101)는, 예를 들면 수소를 함유하는 연료 가스와, 공기 등 산소를 함유하는 산화제 가스를, 전기 화학적으로 반응시킴으로써, 전력, 열, 및 물을 동시에 발생시키는 것이다. 도 1에 나타낸 바와 같이, 연료 전지(101)에는, 애노드 및 캐소드의 1쌍의 극(極)을 구비하는 연료 전지 셀(혹은 단일 셀 또는 단일 전지 모듈)이 복수 개 직렬로 접속된 적층 구조를 갖는 스택(30)과, 연료 가스로부터 수소를 꺼내는 연료 처리기(31)와, 연료 처리기(31)에서 꺼내진 수소를 함유하는 연료 가스를 가습함으로써 발전 효율을 향상시키는 애노드 가습기(32)와, 산소 함유 가스(산화제 가스)에 대한 가습을 실행하는 캐소드 가습기(33)와, 연료 가스와 산소 함유 가스를 각각 공급하기 위한 펌프(34, 35)가 구비되어 있다. 즉, 연료 처리기(31), 애노드 가습기(32), 및 펌프(34)에 의해 연료 가스를 스택(30)의 각각의 셀에 공급하는 연료 공급 장치가 구성되어 있으며, 또한, 캐소드 가습기(33)와 펌프(35)에 의해 산화제 가스를 스택(30)의 각각의 셀에 공급하는 산화제 공급 장치가 구성되어 있다. 또한, 이러한 연료 공급 장치나 산화제 공급 장치는, 연료나 산화제의 공급을 실행하는 기능을 갖추고 있으면 기타 여러 가지 형태를 채용할 수 있지만, 본 실시형태에 있어서는, 스택(30)이 구비하는 복수의 셀에 대하여, 공통으로 연료나 산화제를 공급하는 공급 장치라면, 후술하는 본 실시형태의 효과를 매우 적절하게 얻을 수 있다.
또한, 연료 전지(101)에는, 발전의 즈음에 스택(30)에서 발생되는 열을 효율 적으로 제거하기 위한 냉각수를 순환 공급하기 위한 펌프(36)와, 이 냉각수(예를 들면, 도전성을 갖지 않는 액체, 예를 들어 순수(純水)가 이용된다.)에 의해서 제거된 열을, 수도물 등의 유체에 열교환하기 위한 열교환기(37)와, 열교환된 수도물을 저류시키는 저장 탱크(38)가 구비되어 있다. 또한, 연료 전지(101)에는, 이러한 각각의 구성부를 서로 관련되게 만들어서, 발전을 위한 운전 제어를 실행하는 운전 제어 장치(40)와, 스택(30)에서 발전된 전기를 출력하는 전기 출력부(41)가 구비되어 있다.
또한, 도 2에 나타낸 바와 같이, 이 연료 전지(101)가 구비하는 스택(30)은, 기본 단위 구성인 단일 셀(단일 전지 모듈)(20)을 복수 개 적층하고, 집전판(集電板)(21), 절연판(22), 단판(端板)(23)으로 양측에서 소정의 하중(荷重)을 가해 체결해서 구성되어 있다. 각각의 집전판(21)에는, 전류 취득 단자부(21a)가 설치되어 있으며, 발전 시에 여기서부터 전류, 즉 전기가 취출된다. 각각의 절연판(22)은, 집전판(21)과 단판(23)의 사이를 절연하는 동시에, 도시하지 않는 가스나 냉각수의 도입구, 배출구가 설치되어 있는 경우도 있다. 각각의 단판(23)은, 복수 매(枚) 적층된 단일 셀(20)과 집전판(21), 절연판(22)을 도시하지 않는 가압 수단에 의해 소정의 하중으로 체결하여, 유지하고 있다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 단일 셀(20)은, MEA(막 전극 접합체)(15)를 1쌍의 세퍼레이터(5b, 5c)로 끼우도록 해서 구성되어 있다. MEA(15)는, 수소 이온을 선택적으로 수송하는 고분자 전해질 막 부재의 일례인 고분자 전해질 막(1a)의 애노드 면 측에, 백금-루테늄(ruthenium) 합금 촉매를 담지(擔持)한 카본 분말을 주성분으 로 하는 촉매층(애노드 측 촉매층)(112)을 형성하고, 캐소드 면 측에는, 백금 촉매를 담지한 카본 분말을 주성분으로 하는 촉매층(캐소드 측 촉매층)(113)을 형성하여, 이것들의 촉매층(112 및 113)의 외면(外面)에, 연료 가스 혹은 산화제 가스의 통기성(通氣性)과, 전자 도전성을 아울러 갖는 가스 확산층(114)을 배치해서 구성된 것이다. 고분자 전해질 막(1a)은, 프로톤(proton) 도전성을 나타내는 고체 고분자 재료, 예를 들면, 퍼플루오로 술폰산 막(듀폰(Du Pont)사제 나피온 막)이 일반적으로 사용된다. 또한, 이하에서는, 애노드 측 촉매층(112)과 가스 확산층(114)을 아울러서 애노드 전극(애노드 전극층)(1b)이라고 부르고, 캐소드 측 촉매층(113)과 가스 확산층(114)을 아울러서 캐소드 전극(캐소드 전극층)(1c)이라고 부르는 것으로 한다.
세퍼레이터(5b, 5c)는, 가스 불투과성의 도전성 재료이면 좋으며, 예를 들면 수지 함침 카본 재료를 소정의 형상으로 절삭한 것, 카본 분말과 수지 재료의 혼합물을 성형한 것이 일반적으로 이용된다. 세퍼레이터(5b, 5c)에 있어서의 MEA(15)와 접촉하는 부분에는 오목 형상의 홈부가 형성되어 있으며, 이 홈부가 가스 확산층(114)과 접함으로써, 전극 면에 연료 가스 혹은 산화제 가스를 공급하고, 잉여 가스를 운반해 버리기 위한 가스 유로가 형성된다. 가스 확산층(114)은, 그 기재(基材)로서 일반적으로 탄소 섬유로 구성된 것을 이용할 수 있고, 이러한 기재로서는, 예를 들면 탄소 섬유 직포를 이용할 수 있다.
여기서 이러한 단일 셀(20)인 MEA(15)의 단부 근방에 있어서의 모식 부분 사시도를 도 3에 확대해서 나타낸다.
도 3에 나타낸 바와 같이, MEA(15)는, 고분자 전해질 막(1a)의 한 쪽의 면에 애노드 전극(1b)이 접합되고, 고분자 전해질 막(1a)의 다른 쪽의 면에 캐소드 전극(1c)이 접합되어서 형성되어 있다. 또한, 고분자 전해질 막(1a)은 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)보다도 한층 크게 형성되어 있어, 애노드 전극(1b)과 캐소드 전극(1c)의 사이로부터 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)가 노출되어 있다. MEA(15) 의 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)는, 열가소성 수지에 의해 형성된 프레임(2)에 의해 유지되어 있다. 이렇게 프레임(2)에 의해 MEA(15)가 유지된 일체적인 구조가, 전극-막-프레임 접합체(10)로 되어 있다.
도 3에 나타낸 바와 같이, 프레임(2)은, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를 따라 배치된 프레임 본체부(3)와, 이 프레임 본체부(3)의 안쪽 가장자리로부터 프레임 중앙 측(즉 MEA(15)의 중앙 측)을 향해서 돌출하고 또한 안쪽 가장자리를 따라 배열해서 형성되어, 고분자 전해질 막(1a)의 애노드 측(즉, 도시한 표면 측)을 유지하는 복수의 제1유지부(11)와, 이 프레임 본체부(3)의 안쪽 가장자리로부터 프레임 중앙 측(즉 MEA(15)의 중앙 측)을 향해서 돌출하고 또한 안쪽 가장자리를 따라 배열해서 형성되어, 고분자 전해질 막(1a)의 캐소드 측(즉, 도시한 이면 측)을 유지하는 복수의 제2유지부(12)를 구비하고 있다. 또한, 제1유지부(11)에 의한 고분자 전해질 막(1a)의 각각의 유지 위치와, 제2유지부(12)에 의한 고분자 전해질 막(1a) 의 각각의 유지 위치는, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를 따라 번갈아 배치되도록, 각각의 제1유지부(11) 및 제2유지부(12)가 형성되어 있다. 즉, 프레임 본체부(3)의 안쪽 가장자리에 있어서의 캐소드 측에는, 대략 사각형 형상의 돌기부인 제1유지부(11)가, 예를 들면 일정한 간격 피치(pitch)로써 형성되어서, 안쪽 가장자리를 따라 연속하는 요철(凹凸) 구조가 형성되어 있으며, 마찬가지로 프레임 본체부(3)의 안쪽 가장자리에 있어서의 애노드 측에는, 대략 사각형 형상의 돌기부인 제2유지부(12)가, 예를 들면 상기 일정한 간격 피치와 동일한 간격 피치로써 형성되어서, 안쪽 가장자리를 따라 연속하는 요철 구조가 형성되어 있다. 또한, 제1유지부(11)에 의한 요철 구조와 제2유지부(12)에 의한 요철 구조는, 그 요철의 위치가 애노드 측과 캐소드 측에서 번갈아 형성되도록 배치되어 있다. 즉, 인접하는 제1유지부(11) 사이의 제1오목부(11a)가 형성되어 있는 위치와, 제2유지부(12)의 형성 위치는, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를 사이에 두고 서로 대향해서 배치되어 있다. 마찬가지로, 인접하는 제2유지부(12) 사이의 제2오목부(12a)가 형성되어 있는 위치와, 제1유지부(11)의 형성 위치는, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를 사이에 두고 서로 대향해서 배치되어 있다. 또한, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)의 단부는, 프레임 본체부(3)의 안쪽 가장자리에 접하도록 각각의 제1유지부(11)와 제2유지부(12)와의 사이에 배치된 상태로 유지되어 있다.
이어서, 이러한 구조를 갖는 전극-막-프레임 접합체(10)에, 더욱 크로스 리크 현상의 발생을 억제하기 위한 탄성 부재가 구비된 상태의 모식 부분 사시도를 도 4에 나타낸다.
도 4에 나타낸 바와 같이, 프레임(2)의 각각의 제1오목부(11a)에 있어서의 고분자 전해질 막(1a) 상에는, 제1오목부(11a)의 내측 공간을 메우도록 탄성 재료에 의해 형성된 애노드 측 탄성 부재(표면 측 탄성 부재)(13)가 배치되어 있다. 또 한, 각각의 제2오목부(12a)에 있어서의 고분자 전해질 막(1a) 상에는, 제2오목부(12a)의 내측 공간을 메우도록 탄성 재료에 의해 형성된 캐소드 측 탄성 부재(이면 측 탄성 부재)(14)(도 5A 참조)가 배치되어 있다. 각각의 애노드 측 탄성 부재(13)는, 제1오목부(11a)의 내측 공간을 메우는 동시에, 프레임 중앙 측을 향해서 고분자 전해질 막(1a) 위로 연장하여, 애노드 전극(1b)의 바깥쪽 가장자리 단면을 피복하도록 배치되어 있다. 도 4에 있어서는 도시를 생략하고 있지만, 각각의 캐소드 측 탄성 부재(14)는, 제2오목부(12a)의 내측 공간을 메우는 동시에, 프레임 중앙 측을 향해서 고분자 전해질 막(1a) 위로 연장하여, 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리 단면을 피복하도록 배치되어 있다. 또한, 각각의 애노드 측 탄성 부재(13)는 대략 직방체 형상으로 형성되어 있으며, 그 평탄한 상면이, 제1유지부(11)의 상면보다도 위쪽으로 융기하도록 형성되어 있다. 각각의 캐소드 측 탄성 부재(14)도 마찬가지로, 그 상면(도 4에 있어서는 하면)이 제2유지부(12)보다도 융기해서 형성되어 있다.
여기서, 도 4의 전극-막-프레임 접합체(10)에 있어서의 A-A선 단면도를 도 5A 에 나타낸다. 도 5A에 나타낸 바와 같이, 각각의 제1유지부(11)와 제2유지부(12)는, 고분자 전해질 막(1a)을 끼워서 번갈아 배열되어 있으며, 마찬가지로, 각각의 애노드 측 탄성 부재(13)와 캐소드 측 탄성 부재(14)는, 고분자 전해질 막(1a)을 끼워서 번갈아 배열되어 있다. 또한, 도 5A에 나타낸 바와 같이, 제1유지부(11)에 대향해서 배치된 1개의 캐소드 측 탄성 부재(14)와, 이 1개의 캐소드 측 탄성 부재(14)에 인접하는 제2유지부(12)에 대향해서 배치된 1개의 애노드 측 탄성 부재(13)가, 각각의 고분자 전해질 막(1a) 위에의 배치 영역의 일부에 겹치는 영역(R)을 가지고 있다. 즉, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)에서, 애노드 측 탄성 부재(13)와 캐소드 측 탄성 부재(14)의 각각의 배치 영역이, 그 일부에서 오버랩(overlap)하도록, 고분자 전해질 막(1a)의 표면과 이면에 각각의 탄성 부재(13, 14)가 배치되어 있다.
또한, 본 제1실시형태에 있어서는, 도 5A에 나타낸 바와 같이, 애노드 측 탄성 부재(13)와 캐소드 측 탄성 부재(14)의 서로의 배치 영역의 일부에, 겹치는 영역(R)이 생기는 경우에 대해서 설명하지만, 본 실시형태는 이러한 경우에 대해서만 한정되는 것은 아니다. 이러한 경우에 대신하여, 예를 들면, 도 5B의 모식 단면도에 나타낸 바와 같이, 각각의 탄성 부재(13, 14)의 배치 영역에 겹치는 영역(R)을 갖지 않고, 애노드 측 탄성 부재(13)의 단부 위치와, 캐소드 측 탄성 부재(14)의 단부 위치가 일치하는 것 같은 배치 구성이 채용되는 경우이어도 좋다.
이러한 탄성 부재(13, 14)의 배치 구성이 채용됨으로써, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를 따라, 그 표면과 이면 중 어느 한쪽 면에서 탄성 부재(13 혹은 14)에 의해, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)에 있어서의 그 표면과 이면 간의 연통을 밀봉할 수 있기 때문에, 크로스 리크 현상의 발생을 효과적으로 억제할 수 있다. 특히, 도 5A에 나타낸 바와 같이, 탄성 부재(13, 14)의 배치 영역의 겹치는 영역(R)을 형성함으로써, 탄성 부재(13, 14)의 배치 위치에 제조 시에 있어서의 위치 변위가 생기는 경우에 있어서도, 이 위치 변위를 겹치는 영역(R)에서 흡수하여, 그 영향에 의한 밀봉 누설 개소가 생기지 않도록 할 수 있어, 더욱 확실한 밀봉을 실현할 수 있다.
또한, 프레임(2), 즉 프레임 본체부(3), 제1유지부(11), 및 제2유지부(12)의 구체적인 재료의 예로서는, 주식 회사 프라임 폴리머의 R-250G 또는 350G이며, 세퍼레이터의 구체적인 재료의 예로서는, 바깥 치수 120mmx120mm, 두께 3.Omm의 수지 함침 흑연판(토카이 카본(주)제 글래시 카본)을 들 수 있다.
이어서, 이러한 구성을 갖는 전극-막-프레임 접합체(10)를 사출 성형에 의해 형성하는 방법에 대해서, 도 6A∼도 6E에 나타내는 모식 설명도를 이용해서 설명한다.
우선, 도 6A에 나타낸 바와 같이, MEA(15)가 배치되는 상부 금형(제1금형)(50)과 하부 금형(제2금형)(60)을 준비한다. 하부 금형(60)은, 그 상면에 MEA(15)가 배치되는 동시에, 프레임(2)이 되는 소정의 유로를 형성하기 위한 요철부인 하부 유로 형성면(61)이 형성되어 있다. 더욱이 하부 금형(60)에는, 성형된 수지와 함께 MEA(15)를 하부 유로 형성면(61)으로부터 분리시키는 막대 형상의 밀어 올림 부재(62)가 구비되어 있다. 상부 금형(50)은, 그 하면에서 MEA(15)의 상면을 덮는 동시에, 프레임(2)이 되는 소정의 유로를 형성하기 위한 요철부인 상부 유로 형성면(51)이 형성되어 있다. 또한, 하부 유로 형성면(61)에는, MEA(15)의 둘레 가장자리부(1d)를 그 아래 쪽 측에서 받도록 지지하는 복수의 제2지지부(61a)(하부 금형(60)의 일부)가 형성되어 있으며, 상부 유로 형성면(51)에는, MEA(15)의 둘레 가장자리부(1d)를 그 위쪽 측에서 누르도록 지지하는 복수의 제1지지부(51a)(상부 금형(50)의 일부)가 형성되어 있다. 각각의 제1지지부(51a)는, 그 후의 사출 성형에 의해 형성되는 프레임(2)에 있어서 제1오목부(11a)를 형성하는 부분에 상당하고, 제2지지부(61a)는, 제2오목부(12a)를 형성하는 부분에 상당한다. 즉, 각각의 제1지지부(51a)와 제2지지부(61a)는, 그 형성 위치가 교대로 되도록 배치되어 있다. 또한, 이 상부 유로 형성면(51)에는 수지 주입구인 복수의 게이트(gate)(52)가 형성되어 있으며, 각각의 게이트(52)는, 상부 금형(50)의 상면에 형성된 오목부인 수지 도입부(53)에 연통되어 있다. 또한, 상부 금형(50)에는, 상부 금형(50)과 하부 금형(60)을 위치 결정한 상태에서 형 체결을 실행하는 형 체결 부재(54)가 구비되어 있다.
이어서, 도 6B에 나타낸 바와 같이, 하부 금형(60)의 하부 유로 형성면(61)에 MEA(15)를 탑재하고, 각각의 제2지지부(61a)에 의해 MEA(15)의 둘레 가장자리부(1d)가 지지된 상태로 한다. 그 후, 도 6C에 나타낸 바와 같이, MEA(15)가 탑재된 하부 금형(60)에 대하여, 상부 금형(50)을 형 체결 부재(54)에 의해 형 체결을 실행한다. 이렇게 형 체결이 실행된 상태에 있어서, MEA(15)의 둘레 가장자리부(1d)가, 각각의 제1지지부(51a)와 제2지지부(61a)에 의해 그 표면과 이면에서 지지되어서 유지된 상태로 한다. 또한, MEA(15)의 주위에는, 프레임 본체부(3)로 되는 제3수지 유로(프레임 형상 유로)(P3)와, 이 제3수지 유로(P3)의 안쪽 가장자리와 연통되고 또한 각각의 제1지지부(51a)의 사이에 형성되어서 둘레 가장자리부(1d)의 표면과 접하는 제1수지 유로(제1유로)(P1)와, 이 제3수지 유로(P3)의 안쪽 가장자리와 연통되고 또한 각각의 제2지지부(61a)의 사이에 형성되어서 둘레 가장자리부(1d)의 이면과 접하는 제2수지 유로(제2유로)(P2)가 형성된다. 또한, 제1수지 유로(P1)는, 프레임(2)에 있어서의 제1유지부(11)에 상당하는 부분이며, 제2수지 유로(P2)는, 프레임(2)에 있어서의 제2유지부(12)에 상당하는 부분이다.
이어서, 도 6D에 나타낸 바와 같이, 금형 내에 수지 재료(P)를 사출해서 주입한다. 구체적으로는, 상부 금형(50)의 수지 도입부(53)에 사출 주입된 수지 재료(P)가, 각각의 게이트(52)를 통해서, 제3수지 유로(P3)에 주입되어서, 제3수지 유로(P3) 내에 충전된다. 또한 제3수지 유로(P3) 내에 주입된 수지 재료(P)가, 연통되어 있는 제1수지 유로(P1) 및 제2수지 유로(P2)에 흘러 들어가 충전된다. 이 사출 성형에 있어서는, 수지 재료(P)가 고온 고압의 상태에서 제1로부터 제3수지 유로(P1, P2, P3) 내에 주입되게 되지만, 수지 유로 내에 있어서 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)는, 각각의 제1지지부(51a) 및 제2지지부(61a)에 의해 그 표면과 이면 측에서 유지되어서 고정된 상태로 되어 있기 때문에, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)가 부상하거나, 혹은, 젖혀져 오르는 것을 확실하게 방지할 수 있다.
각각의 수지 유로(P1∼P3) 내에의 수지 재료(P)의 충전이 완료되면, 수지의 고화가 실행된다. 그 후, 도 6E에 나타낸 바와 같이, 상부 금형(50)과 하부 금형(60)과의 형 체결이 해제되어, 밀어 올림 부재(62)에 의해, 수지 유로에 상당하는 위치에 프레임(2)이 형성된 MEA(15)가, 하부 금형(60)으로부터 이탈된다. 이것으로서 사출 성형이 완료된다.
이 사출 성형이 실행된 결과, 도 3에 나타낸 바와 같이, 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)가 제1유지부(11)와 제2유지부(12)에 의해 그 표면과 이면에서 유지된 프레임(2)이 형성된다.
이어서, 이렇게 형성된 전극-막 프레임 접합체(10)에 있어서, 사출 성형에 의해 탄성 부재(13, 14)를 형성한다. 구체적으로는, 도 7A에 나타낸 바와 같이, 전극-막-프레임 접합체(10)가 배치되는 상부 금형(70)과 하부 금형(제2금형)(80)을 준비한다. 하부 금형(80)은, 그 상면에 전극-막-프레임 접합체(10)가 배치되는 동시에, 캐소드 측 탄성 부재(14)로 되는 소정의 유로(제5수지 유로(P5))를 형성하기 위한 요철부인 하부 유로 형성면(81)이 형성되어 있다. 더욱이 하부 금형(80)에는, 성형된 수지를 하부 유로 형성면(81)으로부터 분리시키는 막대 형상의 밀어 올림 부재(82)가 구비되어 있다. 상부 금형(70)은, 그 하면에서 전극-막-프레임 접합체(10)의 상면을 덮는 동시에, 애노드 측 탄성 부재(13)로 되는 소정의 유로(제4수지 유로(P4))를 형성하기 위한 요철부인 상부 유로 형성면(71)이 형성되어 있다. 구체적으로는, 제4수지 유로(P4)는, 제1오목부(11a)에 상당하는 부분에 형성되어 있으며, 제5수지 유로(P5)는, 제2오목부(12a)에 상당하는 부분에 형성되어 있다. 또한, 이 상부 유로 형성면(71)에는 수지 주입구인 복수의 게이트(72)가 형성되어 있으며, 각각의 게이트(72)는, 상부 금형(70)의 상면에 형성된 오목부인 수지 도입부(73)에 연통되어 있다. 또한, 상부 금형(70)에는, 상부 금형(70)과 하부 금형(80)을 위치 결정한 상태에서 형 체결을 실행하는 형 체결 부재(74)가 구비되어 있다.
이어서, 도 7B에 나타낸 바와 같이, 하부 금형(80)의 하부 유로 형성면(81)에 전극-막-프레임 접합체(10)를 탑재한다. 그 후, 도 7C에 나타낸 바와 같이, 전극-막-프레임 접합체(10)가 탑재된 하부 금형(80)에 대하여, 상부 금형(70)을 형 체결 부재(74)에 의해 형 체결을 실행한다. 이렇게 형 체결이 실행된 상태에 있어서, 각각의 제1오목부(11a)에 상당하는 위치에 제4수지 유로(P4)가 형성되고, 각각의 제2오목부(12a)에 상당하는 위치에 제5수지 유로(P5)가 형성된다. 또한, 도 7C에 나타낸 바와 같이, 프레임 본체부(3)에는, 관통 구멍(3a)이 형성되어 있으며, 이 관통 구멍(3a)에 의해 제4수지 유로(P4)와 제5수지 유로(P5)가 서로 연통된 상태로 되어 있다.
이어서, 도 7D에 나타낸 바와 같이, 금형 내에 탄성 부재를 형성하기 위한 수지 재료(P')를 사출해서 주입한다. 구체적으로는, 상부 금형(70)의 수지 도입부(73)에 사출 주입된 수지 재료(P')가, 각각의 게이트(72)를 통해서, 제4수지 유로(P4)에 주입되어서, 제4수지 유로(P4) 내에 충전된다. 또한 제4수지 유로(P4) 내에 주입된 수지 재료(P')가, 관통 구멍(3a)을 통해서 연통되어 있는 제5수지 유로(P5)에 흘러 들어가 충전된다.
각각의 수지 유로(P4 및 P5) 내에의 수지 재료(P')의 충전이 완료되면, 수지의 고화가 실행된다. 그 후, 도 7E에 나타낸 바와 같이, 상부 금형(70)과 하부 금형(80)과의 형 체결이 해제되고, 밀어 올림 부재(82)에 의해, 수지 유로에 상당하는 위치에 탄성 부재(13, 14)가 형성된 전극-막-프레임 접합체(10)가, 하부 금형(80)으로부터 이탈된다. 이것으로서 사출 성형이 완료된다.
이 사출 성형이 실행된 결과, 도 4에 나타낸 바와 같이, 애노드 측 탄성 부재(13) 및 캐소드 측 탄성 부재(14)가 형성된 전극-막-프레임 접합체(10)가 형성된다.
이와 같이 제조되는 본 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체(10)에 의하면, 이하와 같은 여러 가지의 효과를 얻을 수 있다.
우선, 도 3에 나타낸 바와 같이, 프레임 본체부(3)의 안쪽 가장자리로부터 번갈아 돌출된 제1유지부(11)와 제2유지부(12)와의 사이에 있어서, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를 유지시키는 구조가 채용되어 있음으로써, 사출 성형에 의한 제조 시에 있어서, MEA(15)의 둘레 가장자리부(1d)를, 인접하는 제1유지부(11) 사이의 제1오목부(11a)에 상당하는 금형의 부분인 제1지지부(51a)와, 인접하는 제2유지부(12) 사이의 제2오목부(12a)에 상당하는 금형의 부분인 제2지지부(61a)에 의해 확실하게 유지해서 고정시킨 상태에서, 수지 재료(P)의 주입을 실행할 수 있다. 따라서, 사출 성형 시에 있어서, 고온 고압의 수지 재료의 주입에 의한 고분자 전해질 막(1a)의 부상이나 젖혀져 올려짐을 확실하게 방지할 수 있어, 그 제품화 비율을 향상시킬 수 있다.
또한, MEA(15)를 유지하는 프레임(2)을 1회의 사출 성형 공정으로 제조할 수 있고, 더욱이 그 후, 탄성 부재(13, 14)를 형성하기 위한 사출 성형 공정을 1회 실행함으로써, 탄성 부재(13, 14)를 갖는 전극-막-프레임 접합체(10)를 제조할 수 있다. 따라서, 전극-막-프레임 접합체의 제조 공정에 있어서의 생산성을 향상시킬 수 있다.
또한, 도 4에 나타낸 바와 같이, 전극-막-프레임 접합체(10)에 있어서의 각각의 제1오목부(11a) 및 제2오목부(12a)를 메우도록 애노드 측 탄성 부재(13) 및 캐소드 측 탄성 부재(14)가, 고분자 전해질 막(1a)의 표면과 이면에 있어서 그 둘레 가장자리부(1d)를 따라 번갈아 배치되어 있음으로써, 고분자 전해질 막(1a)의 표면과 이면의 연통을 확실하게 밀봉할 수 있어, 크로스 리크 현상의 발생을 억제할 수 있다. 특히, 도 5A의 모식 단면도에 나타낸 바와 같이, 애노드 측 탄성 부재(13)의 배치 영역과, 캐소드 측 탄성 부재(14)의 배치 영역과의 사이에, 겹치는 영역(R)이 존재하고 있음으로써, 더욱 확실한 밀봉을 실현할 수 있다.
또한, 이러한 탄성 부재(13, 14)는, 도 4에 있어서, 제1오목부(11a) 및 제2오목부(12a)의 내측의 공간을 메우도록, S1로 나타내는 부분에 배치되어 있으면, 고분자 전해질 막(1a)의 표면과 이면의 연통을 밀봉하는 효과를 얻을 수 있어, 크로스 리크 현상의 발생을 효과적으로 억제할 수 있다. 따라서, 본 제1실시형태의 탄성 부재(13, 14)의 배치 구조는, 도 4에 나타내는 형태에 한정되는 일 없이, 예를 들면, 도 4에 있어서, S1로 나타내는 부분, 즉 각각의 제1오목부(11a) 및 제2오목부(12a)의 내측 공간을 메우도록 애노드 측 탄성 부재(13) 및 캐소드 측 탄성 부재(14)가 배치되는 것 같은 배치 구조를 채용할 수도 있다.
한편, 도 4에 나타내는 본 제1실시형태의 탄성 부재(13, 14)의 배치 구조에서는, 각각의 탄성 부재(13, 14)가, 프레임 본체부(3)의 안쪽 가장자리로부터, 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)의 단부를 덮는 위치에까지 연장해서 배치되어 있다. 즉, 도 4에 있어서의 S1 및 S2로 나타나는 부분에서 탄성 부재(13, 14)가 배치되어 있다. 이러한 배치 구조가 채용되어 있음으로써, 프레임(2)의 안쪽 가장자리와, 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리 단부와의 사이에 존재하는 도시한 D 방향의 공간을, 각각의 탄성 부재(13, 14)에 의해 분단(分斷)해서 밀봉할 수 있다. 따라서, 연료 가스가 애노드 전극(1b)의 표면에 접촉하는 일 없이 도시한 D 방향의 상기 공간을 숏컷(shortcut)하는 것, 및 산화제 가스가 캐소드 전극(1c)의 표면에 접촉하는 일 없이 도시 D 방향의 상기 공간을 숏컷하는 것을 방지할 수 있다. 따라서, 연료 전지에 있어서의 발전 효율을 향상시킬 수 있다. 또한, 각각의 탄성 부재(13, 14)가, 프레임 본체부(3)의 안쪽 가장자리에까지 연장해서 배치되어 있음으로써, 고분자 전해질 막(1a)의 바깥쪽 가장자리 단까지 확실하게 각각의 탄성 부재(13, 14)를 접촉시킨 상태로 할 수 있어, 상술한 바와 같이 크로스 리크 현상의 발생을 효과적으로 억제할 수 있다.
본 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체(10)에 의하면, 부분 S1에서 탄성 부재(13, 14)에 의한 크로스 리크 현상 억제를 위한 밀봉을 실행하고 있다. 그 때문에, 도 4에 있어서의 프레임(2)의 안쪽 가장자리와, 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)의 단부와의 사이의 공간, 즉 부분 S2는, 프레임(2)과 전극(1b, 1c)의 제작 치수의 오차 등을 고려한 범위에 있어서, 최소한의 치수로 억제할 수 있다. 즉, 프레임(2)의 안쪽 가장자리와 전극(1b 및 1c)의 단부와의 사이의 거리를 근접하게 할 수 있다. 따라서, 전극-막-프레임 접합체(10)에 있어서, 전극(1b 및 1c)이 점유하는 면적을 효율적으로 확보할 수 있어, 연료 전지의 컴팩트화를 도모하면서 그 발전 효율을 향상시킬 수 있다.
또한, 본 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체(10)에서는, 도 4에 나타낸 바와 같이, 각각의 애노드 측 탄성 부재(13)가 서로 독립해서 배치되는 동시에, 각각의 캐소드 측 탄성 부재(14)가 서로 독립해서 배치되는 것 같은 배치 구조가 채 용되어 있지만, 본 제1실시형태는 이러한 배치 구조에만 한정되는 것은 아니다. 이러한 경우에 대신하여, 예를 들면, 도 8의 모식 사시도에 나타내는 변형예에 관련한 탄성 부재(90)와 같이, 각각의 애노드 측 탄성 부재(13)가 프레임(2)의 안쪽 가장자리에서 서로 연결되어서 일체적으로 형성되는 것 같은 배치 구조가 채용될 경우이어도 좋다. 이러한 탄성 부재(90)에서는, 프레임(2)의 안쪽 가장자리와 전극(1b 및 1c)의 단부와의 사이의 공간 전체를 탄성 부재에 의해 메울 수 있기 때문에, 연료 가스 등의 숏컷 억제 효과를 더욱 높일 수 있다.
(제2실시형태)
이어서, 본 발명의 제2실시형태에 관련한 전극-막-프레임 접합체(210)의 구조에 대해서, 도 9 및 도 10에 나타내는 모식 사시도를 이용해서 이하에 설명한다. 또한, 본 제2실시형태의 전극-막-프레임 접합체(210)에 있어서, 상기 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체(10)와 동일한 구성 부분에는 동일한 참조 번호를 첨부해서 그 설명을 생략한다.
도 9에 나타낸 바와 같이, 본 제2실시형태의 전극-막-프레임 접합체(210)는, 프레임(202)에 있어서 제1유지부(211) 및 제2유지부(212)의 형상이 대략 사다리꼴 형상으로 되어 있으며, 이 점에 있어서, 상기 제1실시형태와 상이한 구조를 가지고 있다.
구체적으로는, 도 9에 나타낸 바와 같이, 제1유지부(211)는, 그 돌출 선단 측(상변 측)이 짧고, 또한 좌우 대칭의 사다리꼴 형상이 형성되어 있으며, 제2유지부(212)도 제1유지부(211)와 동일한 형상으로 형성되어 있다. 각각의 제1유지 부(211)와 제2유지부(212)는 균등한 간격 피치로 배열되어 있으며, 제1유지부(211)의 배치와 제2유지부(212)의 배치가 번갈아 배치되도록 배치되어 있다. 인접하는 제1유지부(211)의 사이에는, 제1유지부(211)와는 반대 방향의 사다리꼴 형상을 갖는 제1오목부(211a)가 배치되어 있으며, 마찬가지로 인접하는 제2유지부(212)의 사이에도, 반대로 향하는 사다리꼴 형상을 갖는 제2오목부(212a)가 배치되어 있다.
또한, 도 10에 나타낸 바와 같이, 각각의 제1오목부(211a) 및 제2오목부(212a)의 내측의 공간을 메우도록, 애노드 측 탄성 부재(213) 및 캐소드 측 탄성 부재(214)가 배치되어 있다. 또한, 각각의 애노드 측 탄성 부재(213)와 캐소드 측 탄성 부재(214)는, 각각에 있어서 일체적으로 연결해서 형성되어 있다.
이러한 본 제2실시형태의 전극-막-프레임 접합체(210)의 구조에 의하면, 도 9에 나타낸 바와 같이, 제1유지부(211)의 사다리꼴 형상(211b)의 사변(斜邊) 단부와, 제2유지부(212)의 사다리꼴 형상의 사변 단부(212b)가, 그 두께 방향에서 보았을 경우에 반드시 교차시킬 수 있다. 그 때문에, 제1오목부(211a)를 메우도록 배치되는 애노드 측 탄성 부재(213)의 배치 영역과, 제2오목부(212a)를 메우도록 배치되는 캐소드 측 탄성 부재(214)의 배치 영역과의 사이에, 사다리꼴 형상의 사변의 교차에 의해 생기는 겹치는 영역(R)이 확실하게 형성된다. 따라서, 각각의 탄성 부재(213 및 214)에 의해, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)에 확실한 밀봉을 실현할 수 있어, 크로스 리크 현상 억제 효과를 확실하게 발휘할 수 있다. 특히, 이러한 사다리꼴 형상의 구조에 의한 겹치는 영역(R)을 확보한다고 하는 수법에 의하면, 제작 오차 등에 의해 프레임(202)의 제작 치수에 다소의 위치 변위가 생기는 것 같을 경우이어도, 겹치는 영역(R)을 확실하게 형성할 수 있다고 하는 이점이 있다.
이러한 사다리꼴 형상의 구조의 치수 예로서는, 도 11에 나타낸 바와 같이, 유지부(211 및 212)의 짧은 변 측의 폭 치수 W가, 실용상 1mm 이상 15mm 이내로 하는 것이 바람직하다. 이 폭 치수 W가 지나치게 좁으면 성형품에서 수지 재료의 충전 불량이 생기기 쉽고, 또한, 금형 가공에서 비용 상승이 생기게 되기 때문이다. 반대로 폭 치수 W가 지나치게 넓으면, 탄성 부재(213, 214)에 의한 고분자 전해질 막(1a)의 누름 효과, 즉 밀봉 효과가 낮아지게 되기 때문이다.
또한, 유지부(211 및 212)의 깊이 치수 L은, 실용상 1mm 이상, 8mm 이내로 하는 것이 바람직하다. 깊이 치수 L이 지나치게 좁으면 고분자 전해질 막(1a)의 누름 효과가 낮아지고, 반대로 지나치게 넓으면 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)에 있어서 불필요한 면적이 늘어나게 되기 때문이다.
상기 각각의 실시형태에서는, 제1유지부 및 제2유지부의 평면 형상이 방형(方形) 혹은 사다리꼴 형상인 것 같을 경우에 대해서 설명하였지만, 그 외 여러 가지 형상을 채용할 수 있다. 예를 들면, 도 12의 모식도로 나타낸 바와 같이, 제1유지부(311) 및 제2유지부(312)를 대략 원 형상의 돌기 부분으로서 형성하고, 그 사이를 메우도록 배치되는 탄성 부재(313)와 제1유지부(311)를 고분자 전해질 막(1a)의 표면의 방향에 있어서 서로 걸리게 하는 것 같은 구조로 할 수 있다. 또한, 도 13의 모식도에 나타낸 바와 같이, 제1유지부(411) 및 제2유지부(412)를 대략 삼각형 형상의 돌기 부분으로서 형성함으로써, 상기 제2실시형태의 사다리꼴 형상과 대략 유사한 효과를 얻을 수도 있다. 이러한 유지부의 평면적인 형상으로서는, 기타 반원 형상이나 다각형 형상 등 여러 가지 형상을 채용할 수 있다.
(제3실시형태)
이어서, 본 발명의 제3실시형태에 관련한 전극-막-프레임 접합체(510)의 구조에 대해서, 도 17 및 도 18에 나타내는 모식 사시도를 이용해서 이하에 설명한다. 또한, 본 제3실시형태의 전극-막-프레임 접합체(510)에 있어서, 상기 제1실시형태의 전극-막-프레임 접합체(10)와 동일한 구성 부분에는 동일한 참조 번호를 첨부해서 그 설명을 생략한다.
도 17에 나타낸 바와 같이, 본 제3실시형태의 전극-막-프레임 접합체(510)는, 프레임(502)에 있어서 제1유지부(511) 및 제2유지부(512)의 형상이, 평면으로 보아서 대략 T자 형상의 소위 햄머 헤드(hammer head) 형상을 이루고 있으며, 이 점에 있어서, 상기 제1 및 제2실시형태와 상이한 구조를 가지고 있다.
구체적으로는, 도 17에 나타낸 바와 같이, 제1유지부(511)는, 프레임(502)의 중앙 측에의 돌출 선단 부분으로서 형성되고, 또한 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)의 방향을 그 길이 방향으로 하는 대략 직방체 형상으로 형성된 돌출 선단부(551)와, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)의 방향에 있어서의 돌출 선단부(551)의 폭 치수 W1보다도, 작은 폭 치수 W2를 갖고, 돌출 선단부(551)를 프레임 본체부(503)에 연결하는 연결부(552)에 의해 구성된 좌우 대칭 형상을 가지고 있다. 또한, 제2유지부(512)도, 제1유지부(511)와 동일한 형상으로 형성되어 있다. 각각의 제1유지부(511)와 제2유지부(512)는 균등한 간격 피치로써 배열되어 있으며, 제1유지부(511)의 배치와, 제2유지부(512)의 배치가 번갈아 배치되도록 배치되어 있다.
또한, 도 17에 나타낸 바와 같이, 인접하는 제1유지부(511)의 사이에는, 제1유지부(511)와는 반대로 향하는 대략 T자 형상을 갖는 제1오목부(511a)가 배치되어 있으며, 마찬가지로 인접하는 제2유지부(512)의 사이에도, 반대로 향하는 대략 T자 형상을 갖는 제2오목부(512a)가 배치되어 있다.
또한, 도 18에 나타낸 바와 같이, 각각의 제1오목부(511a) 및 제2오목부(512a)의 내측의 공간을 메우도록, 애노드 측 탄성 부재(513) 및 캐소드 측 탄성 부재(514)가 배치되어 있다. 또한, 각각의 애노드 측 탄성 부재(513)와 캐소드 측 탄성 부재(514)는, 각각에 있어서 일체적으로 연결해서 형성되어 있다.
여기서, 도 18의 전극-막-프레임 접합체(510)에 있어서의 B-B선 단면도를 도 19A에 나타내고, C-C선 단면도를 도 19B에 나타낸다. 즉, 도 19A는, 제1유지부(511)의 돌출 선단부(551)의 형성 위치에 상당하는 단면을 나타내는 도면이고, 도 19B는, 제1유지부(511)의 연결부(552)의 형성 위치에 상당하는 단면을 나타내는 도면이다.
도 19A 및 도 19B에 나타낸 바와 같이, 제1유지부(511)의 돌출 선단부(551)의 폭 치수(돌출 선단 측의 폭) W1은, 연결부(552)의 폭 치수(프레임 본체부 측의 폭) W2보다도 크다. 제2유지부(512)의 돌출 선단부(561)와 연결부(562)의 폭 치수에 대해서도 마찬가지인 관계에 있다. 또한, 도 19A에 나타낸 바와 같이, 제1유지부(511)의 돌출 선단부(551)의 단부와, 제2유지부(512)의 돌출 선단부(561)의 단부 는, 서로 대략 일치하도록, 각각의 돌출 선단부(551 및 561)가 번갈아 배치되어 있다. 또한, 도 19B에 나타낸 바와 같이, 제1유지부(511)의 각각의 연결부(552)의 사이에 위치되는 제1오목부(511a) 내에 배치된 애노드 측 탄성 부재(513)와, 제2유지부(512)의 각각의 연결부(562)의 사이에 위치되는 제2오목부(512a) 내에 배치된 캐소드 측 탄성 부재(514)는, 서로 오버랩(overlap)된 겹치는 영역(R)을 가지고 있다.
이러한 배치 구성이 채용되어 있음으로써, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)에 있어서, 외단(外端) 가장자리 근방에서 탄성 부재(513 및 514)를 배치시키는 면적을 크게 확보할 수 있다. 따라서, 고분자 전해질 막(1a)의 표면과 이면의 연통을 밀봉하는 효과를 높일 수 있어, 크로스 리크 현상의 발생을 효과적으로 억제할 수 있다.
또한, 전극-막-프레임 접합체(510)의 제조 공정에 있어서, 프레임(502)을 성형할 때에, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를, 금형에 의해 눌러서 유지하는 영역을, 크게 확보할 수 있다. 따라서, 프레임(502)의 성형 시에 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)가 부상하거나, 혹은, 젖혀져 오르는 것을, 더욱 확실하게 방지할 수 있다. 이러한 관점에서는, 본 제3실시형태의 구조는, 특히, 고분자 전해질 막(1a)이 강도적으로 약한 규격을 가지고 있을 경우 등에 유효하다.
또한, 도 18에 나타낸 바와 같이, 본 제3실시형태의 구조에서는, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)의 외단(外端) 면과 프레임 본체부(503)의 안쪽 가장자리와의 사이에, 간극 S가 설치되어 있다. 이 간극 S는, 예를 들면 0.4mm 정도로 설정되어 있다. 이렇게 간극 S를 설치함으로써, 프레임(502)을 성형할 때에, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)의 외단 면이, 고온에서 유동하는 수지에 접촉하는 것을 방지할 수 있다. 특히, 이러한 고분자 전해질 막(1a)의 외단 면 부분은, 고온이나 고압 환경에 있어서, 손상을 받기 쉬운 부분이기도 하기 때문에, 프레임(502)의 성형 시에 고분자 전해질 막(1a)이 부상하거나, 혹은 젖혀져 오르는 등으로 해서 변형하는 것을 억제하는 효과를 높일 수 있다. 또한, 이러한 간극 S를 설치하는 구성은, 본 제3실시형태에만 한정되지 않고, 상기 각각의 실시형태의 구조에도 적용할 수 있다.
또한, 본 제3실시형태의 전극-막-프레임 접합체(510)의 구조에 있어서, 제1유지부(511)의 돌출 선단부(551) 및 제2유지부(512)의 돌출 선단부(561)의 폭 치수 W1은, 예를 들면, 1mm 이상, 15mm 이내의 범위로 하는 것이 바람직하다. 이 폭 치수 W1이 지나치게 좁으면 성형품에서 수지 재료의 충전 불량이 생기기 쉽고, 또한, 금형 가공에서 비용 상승이 생기게 되기 때문이다. 반대로 폭 치수 W1이 지나치게 넓으면, 탄성 부재(513, 514)에 의한 고분자 전해질 막(1a)의 누름 효과, 즉 밀봉 효과가 낮아지게 되기 때문이다.
또한, 유지부(511 및 512)의 깊이 치수 D는, 실용상 1mm 이상, 8mm 이내로 하는 것이 바람직하다. 깊이 치수 D1이 지나치게 좁으면 고분자 전해질 막(1a)의 누름 효과가 낮아지고, 반대로 지나치게 넓으면 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)에 있어서 불필요한 면적이 증가하게 되기 때문이다.
또한, 제1유지부(511)의 연결부(552) 및 제2유지부(512)의 연결부(562)의 폭 치수 W2는, 예를 들면, 1mm 이상, 10mm 이내의 범위로 하는 것이 바람직하다. 폭 치수 W2가 지나치게 넓으면, 탄성 부재(513, 514)에 의한 고분자 전해질 막(1a)의 누름 효과, 즉 밀봉 효과가 낮아지게 되기 때문이다. 폭 치수 W2가 지나치게 좁으면 성형품에서 수지 재료의 충전 불량이 생기기 쉬워질 경우가 있기 때문이다.
또한, 제1유지부(511)의 돌출 선단부(551) 및 제2유지부(512)의 돌출 선단부(561)에 있어서의 프레임(502)의 내외 가장자리 방향의 폭 치수 W3은, 예를 들면 1mm 이상, 5mm 이하의 범위로 하는 것이 바람직하다. 폭 치수 W3이 지나치게 넓으면, 탄성 부재(513, 514)에 의한 고분자 전해질 막(1a)의 누름 효과, 즉 밀봉 효과가 낮아지기 때문이다. 폭 치수 W3이 지나치게 좁으면 성형품에서 수지 재료의 충전 불량이 생기기 쉬워질 경우가 있기 때문이다.
본 제3실시형태에서는, 프레임(502)의 내외 가장자리의 방향(즉, 고분자 전해질 막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)에 직교하는 방향)에 있어서, 안쪽 가장자리 측의 폭 치수가 바깥쪽 가장자리 측의 폭 치수보다도 큰 형태를 갖는 대략 T자 형상으로 형성된 유지부(511 및 512)를 구비하는 전극-막-프레임 접합체(510)에 대해서, 일례로서 설명하였지만, 본 제3실시형태의 구조는, 이러한 구조에 대해서만 한정되는 것은 아니다.
이러한 경우에 대신하여, 예를 들면, 도 20 및 도 21에 나타내는 전극-막-프레임 접합체(610)와 같이, 그 긴 변 측이 프레임의 중심 측에 배치되는 것 같은 대략 사다리꼴 형상의 유지부를 구비하는 구조를 채용할 수도 있다.
구체적으로는, 도 20에 나타낸 바와 같이, 제1유지부(611)는, 그 돌출 선단 측이 길고, 또한 좌우 대칭의 사다리꼴 형상이 형성되어 있으며, 제2유지부(612)도 제1유지부(611)와 동일한 형상으로 형성되어 있다. 각각의 제1유지부(611)와 제2유지부(612)는 균등한 간격 피치로써 배열되어 있으며, 제1유지부(611)의 배치와 제2유지부(612)의 배치가 번갈아 배치되도록 배치되어 있다. 인접하는 제1유지부(611)의 사이에는, 제1유지부(611)와는 반대로 향하는 사다리꼴 형상을 갖는 제1오목부(611a)가 배치되어 있으며, 마찬가지로 인접하는 제2유지부(612)의 사이에도, 반대로 향하는 사다리꼴 형상을 갖는 제2오목부(612a)가 배치되어 있다.
더욱이, 도 20에 나타낸 바와 같이, 각각의 제1오목부(611a) 및 제2오목부(612a)의 내측의 공간을 메우도록, 애노드 측 탄성 부재(613) 및 캐소드 측 탄성 부재(614)가 배치되어 있다. 또한, 각각의 애노드 측 탄성 부재(613)와 캐소드 측 탄성 부재(614)는, 각각에 있어서 일체적으로 연결해서 형성되어 있다.
이러한 본 제3실시형태의 변형예에 관련한 전극-막-프레임 접합체(610)의 구조에 의하면, 상술한 전극-막-프레임 접합체(510)와 대략 마찬가지의 효과를 얻을 수 있다. 전극-막-프레임 접합체(510)에 비해서, 변형예에 관련한 전극-막-프레임 접합체(610)의 구조에서는, 각각의 유지부(611 및 612)에의 수지의 유동성이 약간 양호하게 되지만, 금형의 가공성의 점에서는, 전극-막-프레임 접합체(510)의 쪽이 양호하게 된다. 따라서, 사용되는 수지 재료의 규격이나 금형의 가공성 등을 고려하여, 어느쪽의 구조를 채용할 것인가를 결정하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 각각의 실시형태에 있어서의 유지부의 단부에는, 프레임의 두께 방향에 경사면이 설치된 구조를 채용할 수도 있다. 경사면의 방향에 의해 유지부와 탄성 부재와의 두께 방향의 걸림성을 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 각각의 실시형태에서는, 각각의 제1유지부가 동일한 간격 피치로써 배치되고, 각각의 제2유지부도 동일한 간격 피치로써 배치되는 것 같을 경우에 대해서 설명하고 있지만, 각각의 제1유지부의 배치 간격이 일정하지 않은 경우이어도 좋다. 단, 이러한 경우이어도, 애노드 측 탄성 부재의 배치 영역과 캐소드 측 탄성 부재의 배치 영역 사이의 겹치는 영역(R)이 형성될 정도로, 제1유지부의 배치에 대하여 번갈아 배치가 되도록 제2유지부의 배치가 결정되는 것이 바람직하다.
또한, 상기 여러 가지 실시형태 중의 임의의 실시형태를 적당히 조합함으로써, 각각이 갖는 효과를 나타내도록 할 수 있다.
본 발명은, 첨부 도면을 참조하면서 바람직한 실시형태에 관련해서 충분히 기재되어 있지만, 이 기술에 숙련한 사람들에 있어서는 여러 가지의 변형이나 수정은 명백하다. 그러한 변형이나 수정은, 첨부한 청구의 범위에 의한 본 발명의 범위로부터 벗어나지 않는 한에 있어서, 그 중에 포함된다고 이해되어야 한다.
서기 2007년 10월 12일에 출원된 일본국 특허 출원 No.2007-266566호의 명세서, 도면, 및 특허청구 범위의 개시 내용은, 전체로서 참조되어서 본 명세서 속에 받아들여지는 것이다.

Claims (9)

  1. 고분자 전해질 막(膜)과, 상기 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부에서 내측의 양쪽 표면에 배치된 1쌍의 전극층을 갖는 막 전극 접합체와,
    상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부를 유지하는 수지에 의해 형성된 프레임(frame)과,
    상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부에 있어서, 상기 막 전극 접합체의 표면(表面)과 이면(裏面) 간의 연통을 밀봉하는 탄성 부재를 포함하고,
    상기 프레임은,
    상기 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부를 따라 배치된 프레임 본체부와,
    상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 프레임 중앙 측을 향해서 돌출하고 또한 상기 안쪽 가장자리를 따라서 배열되어, 상기 고분자 전해질 막의 표면 측을 유지하는 복수의 제1유지부와,
    상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 프레임 중앙 측을 향해서 돌출하고 또한 상기 안쪽 가장자리를 따라서 배열되어, 상기 고분자 전해질 막의 이면 측을 유지하는 복수의 제2유지부를 포함하고,
    상기 제1유지부에 의한 상기 고분자 전해질 막의 각각의 유지 위치와, 상기 제2유지부에 의한 상기 고분자 전해질 막의 각각의 유지 위치가, 상기 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부를 따라 번갈아 배치되도록, 상기 각각의 제1유지부 및 제2유지부가 배열되고,
    상기 탄성 부재는, 인접하는 각각의 상기 제1유지부의 사이에 있어서의 상기 고분자 전해질 막의 표면 상에 배치된 복수의 표면 측 탄성 부재와, 인접하는 각각의 상기 제2유지부의 사이에 있어서의 상기 고분자 전해질 막의 이면 상에 배치된 복수의 이면 측 탄성 부재를 포함하는, 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체.
  2. 제1항에 있어서,
    각각의 상기 표면 측 탄성 부재 및 이면 측 탄성 부재는, 상기 프레임의 세퍼레이터 측 표면보다도 융기해서 형성되어 있는, 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체.
  3. 제1항에 있어서,
    각각의 상기 표면 측 탄성 부재 및 이면 측 탄성 부재가, 상기 고분자 전해질 막의 표면 및 이면에 있어서, 상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 상기 전극층의 바깥쪽 가장자리에 접하는 위치에까지 연장해서 배치되어 있는, 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체.
  4. 제3항에 있어서,
    인접하는 각각의 표면 측 탄성 부재가 서로 연결되어서 형성되고, 인접하는 각각의 이면 측 탄성 부재가 서로 연결되어서 형성되어 있는, 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1유지부에 대향해서 배치된 하나의 상기 이면 측 탄성 부재와, 상기 하나의 이면 측 탄성 부재에 인접하는 상기 제2유지부에 대향해서 배치된 하나의 상기 표면 측 탄성 부재가, 상기 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부에서, 상기 고분자 전해질 막 상에의 서로의 배치 영역의 일부에 겹치는 영역을 가지고 있는, 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제1유지부 및 제2유지부는, 상기 프레임 본체부 측의 폭보다도, 프레임 중앙 측에의 돌출 선단 측의 폭이 크게 형성되어 있는, 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리와, 상기 고분자 전해질 막의 둘레 가장자리부의 단면과의 사이에, 간극이 설치되어 있는, 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체.
  8. 제1항 내지 제7항 중의 어느 한 항에 기재된 전극-막-프레임 접합체와, 상기 전극-막-프레임 접합체를 끼우도록 배치된 1쌍의 세퍼레이터를 갖는 단일 전지 모듈을, 하나 또는 복수 적층해서 포함하는, 고분자 전해질형 연료 전지.
  9. 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부를 따라 배치된 복수의 제1지지부로 상기 막 전극 접합체를 그 표면 측에서 지지하고, 상기 둘레 가장자리부를 따라 상기 복수의 제1지지부와 번갈아 배치되고, 또한 상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부를 따라 배치된 복수의 제2지지부로 상기 막 전극 접합체를 그 이면 측에서 지지하도록, 사출 성형용 금형 내에 상기 막 전극 접합체를 배치하고, 상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부를 따라 프레임 형상으로 배치된 프레임 형상 유로(流路)와, 상기 프레임 형상 유로와 연통되고 또한 인접하는 각각의 상기 제1지지부의 사이에서 상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부에 있어서의 표면과 접해서 배치된 제1유로와, 상기 프레임 형상 유로와 연통되고 또한 인접하는 각각의 상기 제2지지부의 사이에서 상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부에 있어서의 이면과 접해서 배치된 제2유로를 형성하고,
    각각의 상기 제1지지부 및 제2지지부에 의해 상기 막 전극 접합체의 둘레 가장자리부를 유지한 상태에서, 각각의 상기 유로 내에 수지를 주입해서 충전하고,
    상기 충전된 수지를 고화(固化)시킴으로써, 상기 프레임 형상 유로에서 형성된 프레임 본체부와, 상기 제1유로에서 상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 프레임 중앙 측을 향해서 돌출하고 또한 상기 안쪽 가장자리를 따라서 배열되어, 상기 막 전극 접합체의 표면 측을 유지하는 복수의 제1유지부와, 상기 제2유로에서 상기 프레임 본체부의 안쪽 가장자리로부터 프레임 중앙 측을 향해서 돌출하고 또한 상기 안쪽 가장자리를 따라서 배열되어, 상기 막 전극 접합체의 이면 측을 유지하는 복수의 제2유지부를 포함하는 프레임를 형성하고,
    인접하는 각각의 상기 제1유지부의 사이에 있어서의 상기 막 전극 접합체의 표면 상에 배치된 복수의 표면 측 탄성 부재와, 인접하는 각각의 상기 제2유지부의 사이에 있어서의 상기 막 전극 접합체의 이면 상에 배치된 복수의 이면 측 탄성 부재를 형성하는, 고분자 전해질형 연료 전지용의 전극-막-프레임 접합체의 제조 방법.
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