DD138387B5 - Leuchtstoff zur Verwendung in einer Niederdruckquecksilberdampfentladungslampe - Google Patents

Leuchtstoff zur Verwendung in einer Niederdruckquecksilberdampfentladungslampe Download PDF

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Description

9. Leuchtstoff nach einem oder mehreren der Punkte 1 bis 5, gekennzeichnet dadurch, daß der Leuchtstoff zumindest einen Leuchtstoff aus der Gruppe enthält, die aus mit zweiwertigem Europium aktiviertem Strontiumtetraborat, mit Blei aktiviertem Bariumsilikat, mit zweiwertigem Europium aktiviertem Strontiumchlorophosphat mit Apatitstruktur, mit Cer und Terbium aktiviertem Gadoliniummetaborat und mit dreiwertigem Wismut und dreiwertigem Europium aktiviertem Gadoliniumborat besteht.
Hierzu 1 Seite Zeichnungen
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft einen Leuchtstoff zur Verwendung in einer Niederdruckquecksilberdampfentladungslampe, die einen vakuumdicht abgeschlossenen strahlendurchlässigen Kolben, auf dem der Leuchtstoff als Schicht aufgebracht ist, eine Gasfüllung, die Quecksilber und Edelgas enthält und Mittel zum Aufrechterhalten einer Säulenentladung in der Gasfüllung aufweist, wobei die Leistungsdichte der von der Säule aufgenommenen Leistung, bezogen auf die Oberfläche der Leuchtstoffschicht, mindestens 500 W/m2 beträgt und die von der Säule abgestrahlte Ultraviolettstrahlung Wellenlängen vorwiegend von 185 und von 254nm aufweist.
Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen sind Strahlenquellen, die in sehr großem Umfang sowohl für allgemeine Beleuchtungszwecke als auch für besondere Zwecke (Photochemie u. dgl. verwendet werden, weil sie die zugeführte elektrische Leistung auf besonders wirksame Weise in Strahlung umsetzen.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Im allgemeinen bestehen diese Lampen aus einem rohrförmigen Kolben, der gerade oder gebogen, beispielsweise kreisförmig oder U-förmig, sein kann. Dieser Kolben enthält eine Gasmischung aus Quecksilber und einem oder mehreren Edelgasen, in denen eine Entladungssäule erzeugt wird. Zum Aufrechterhalten dieser Säulenentladung sind Mittel zum Zuführen der elektrischen Energie an die Gasmischung vorgesehen. Diese Mittel enthalten meistens zwei Elektroden. In der Entladung wird im wesentlichen Ultraviolettstrahlung erzeugt, von dereinziemlichgeringer Teil Wellenlängen von ungefähr 185nm und dergrößte Teil Wellenlängen von ungefähr 254nm besitzt. Diese Ultraviolettstrahlung wird durch eine an der Innenwand des Lampenkolbens angeordnete Leuchtstoffschicht in Langenwellenstrahlung mit einer Spektralverteilung abhängig vom benutzten Leuchtstoffim nahen ultravioletten oder im sichtbaren Teil des Spektrums umgesetzt.
Einer der häufigsten Lampentypen ist die sogenannte 40WЯ12-Lampe, die aus einem geraden etwa 1,20m langen Rohr mit einem Durchmesser von ungefähr 37mm besteht und eine Leistung von ungefähr 40W aufnimmt. Diese Lampe wird im allgemeinen mit einem Lampenstrom von ungefähr 400mA und mit einer elektrischen Feldstärke in der Säule von ungefähr 80V/m betrieben. Die Temperatur der kältesten Stelle des Kolben einer frei in der Luft brennenden Lampe nimmt unter diesen Umständen einen Wert von ungefähr 40°C an, wobei ein Quecksilberdampfdruck von ungefähr 8 10"3 mbar auftritt. Es hat sich herausgestellt, daß diese Umstände für die Erzeugung von Ultraviolettstrahlung nahezu optimal sind. Andere häufig verwendete Lampentypen besitzen im Betrieb Werte des Lampenstroms, des elektrischen Feldes und des Quecksilberdampfdrucks, die den erwähnten Werten entsprechen oder nicht stark davon abweichen. DieWandbeIastung dieser Lampen, d.h. die von der Säule aufgenommene Leistung pro Oberflächeneinheit der Leuchtstoffschicht, besitzt in diesen Lampen einen Wert von ungefähr 300W/m2.
Man hat bereits Niederdruckquecksilberdampfentlandungslampen mit einer beträchtlich höheren Wandbelastung, und zwar über 500 W/m2, hergestellt, so daß die aufgenommene elektrische Leistung sich je Volumeneinheit der Lampe stark vergrößert. Zunächst wurde damit bezweckt, kleine und kompakte Lampen zu erzeugen. Aus der DE-OS 2 109 898 sind zum Beispiel kleine Lampen mit Wandbelastungen bis etwa 2 500W/m2 bekannt. Die elektrische Feldstärke in diesen Lampen übersteigt die der normalen Lampen und hat beispielsweise einen Wert in der Größenordnung von 600 V/m. Zweitens hat man durch die Verwendung hoher Stromdichten (von 0,5 bis 25 A/m2) Lampen herstellen können, deren Wand sehr hoch belastet ist. Derartige Lampen sind z. B. in den US-PS 3 778 662 und 3 679 928 beschrieben. In diesen Lampen können Wandbelastungen in der Größenordnung von 25000W/m2 auftreten.
Ein großer Nachteil der bekannten Lampen mit verhältnismäßig hoher Wandbelastung ist, daß die Ausbeute der Lampe, d.h. der relative Strahlungsstrom oder Lichtstrom der von der Leuchtstoffschicht ausgesandten Nutzstrahlung (die Leistung an Nutzstrahlung pro Einheit der der Lampe zugeführten elektrischen Leistung) einen geringen Wert zeigt. Diese Ausbeute ist insbesondere wesentlich geringer als die der normalen Lampen (beispielsweise der 40 W/T12-Lampe). Dieser Nachteil macht sich insbesondere bei den kompakten Lampen geltend und ist auch die Ursache dafür, daß dieser Lampentyp, der für praktische Anwendungen, beispielsweise als Ersatz für die normalen Glühlampen, große Vorteile bieten würde, bisher nicht eingeführt worden ist. Erkenntnisse über die Ursachen, weshalb es sich als nicht möglich erwies, Lampen mit hoher Leistungsaufnahme pro Volumeneinheit und mit einer Ausbeute vergleichbar der der normalen Lampen zu erhalten, fehlten. Auch bekannte Erkenntnisse hinsichtlich des optimalen Quecksilberdampfdrucks (der bei höher belasteten Lampen einen höheren Wert hat, beispielsweise bis zu 1 mbar bei einer Temperatur der kältesten Stelle der Wand von 120°C) und Mittel zur Quecksilberdampfdruckeinstellung (Amalgam u.dgl.) haben nicht zum gewünschten Ergebnis geführt. Man war daher bis jetzt der Meinung, daß die Herstellung einer kompakten Lampe, beispielsweise durch Durchmesserverringerung unter Beibehaltung der zugeführten elektrischen Leistung, unvermeidlich von Verlusten in der Ausbeute begleitet werden müßte.
AusCayIess1M. A.; Proc 5th Int Conf. on Ionization Phenomena in Gases, München 1961, Amsterdam: North HoIIandlTheoryof Low Pressure Mercuy Rare-Gas Discharges, Seite 262-276, ist bekannt, daß bei Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen das Verhältnis der 185-nm-UV-Strahlung zur 254-nm-Strahlung bei kleiner werdendem Rohrdurchmesser steigt und daß dabei die Gesamt-UV-Ausbeute nahezu gleich bleibt oder möglicherweise geringfügig ansteigt. Diese Veröffentlichung sagt über eine günstige Zusammensetzung der Leuchtstoffe nichts aus.
In Rochlin, G. N.; Originaltitel: Gazorazrjadnye istocniki sveta, Moskva-Leningrad 1966, Deutsche Übersetzung: Gasentladungslichtquellen, Seite 454-455 und Seite 534-535, wird festgestellt, daß der über die Lebensdauer gemittelte Lichtstromabfall (der Langfristrückfall) von Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen direkt proportional der spezifischen elektrischen Belastung auf der Leuchtstoffoberfläche ist. Dies ist ein Ergebnis einer experimentellen Feststellung, die zu dem Schluß kommt, daß einer Erhöhung der am Leuchtstoff umgesetzten UV-Strahlung Grenzen gesetzt sind, da dann die irreversible Zerstörung des Leuchtstoffes immer früher eintritt. Genaue Ursachen sind hierfür nicht bekannt. Mit einem Kurzfristrückfall befaßt sich diese Veröffentlichung nicht.
Aus Singleton, J. H., Suchow, L, Effects of Ultraviolett Radiation on Fluorescent Lamp Phosphors J. electrochem. Soc., NewYork 110,1963, Fig.2 und dazugehöriger Text, ist es bekannt, daß bei Halophosphat-Leuchtstoffen unter dem Einfluß steigender 185-nm-Strahlungsintensität die Farbzentrenbildung und damit die Geschwindigkeit und Größe des Abfalles der Lichtausbeute unmittelbar nach dem Einschalten der Lampe ansteigt. Diese Veränderungen sind unter dem Einfluß von Tageslicht und Wärme rückbildbar. In dieser Veröffentlichung sind keine Rückschlüsse darauf gezogen, wie in Anbetracht dieser Problematik die Leuchtstoffe auszubilden sind.
Ziel der Erfindung Ziel der Erfindung ist es, das Auftreten von Verlusten in der Lichtausbeute zu beseitigen. Darlegung des Wesens der Erfindung
DerErfindungIiegtdieAufgabezugrunde, Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen mit einer hohen Dichteder aufgenommenen Leistung und mit einer hohen Strahlungsausbeute zu schaffen, wodurch einerseits kompakte Lampen mit einer Ausbeute nahezu gleich der der normalen Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen und zum anderen Lampen mit hohen Stromdichten mit einer verbesserten Strahlungsausbeute verfügbar werden.
Diese Aufgabe wird bei einem Leuchtstoff der eingangs erwähnten Art erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der Leuchtstoff dadurch ausgewählt ist, daß von diesen Leuchtstoffen nur solche einer Auswahlmessung unterzogen sind, bei denen das Kation oder die Kombination der Kationen höchstens eine Elektronegativität von 1,4 besitzt und dabei die Auswahlmessung darin besteht, eine Leuchtstoffprobe vorgegebener Probenoberfläche einer 15 Minuten langen Ultraviolettstrahlung aus einer Meßgassäule mit Wellenlängen vorwiegend von 185 und 254nm auszusetzen, wobei das Strahlungs-Leistungs-Verhältnis der Strahlung der beiden Wellenlängen zwischen 0,20 und 0,40 und die Leistungsdichte der von der Meßgassäule abgegebenen Strahlung, bezogen auf die Probenoberfläche, zwischen 150 und 500W/m2 liegt und daß der Leuchtstoff bei der Auswahlmessung die Eigenschaft gezeigt hat, nach den 15 Minuten Bestrahlungsdauer eine um höchstens 5% geringere Leuchtdichte zu zeigen als eine unbestrahlte Probe unter 254-nm-Anregung.
Versuche, die zur Erfindung geführt haben, haben gezeigt, daß in einer hochbelasteten Lampe eine wirksame Umsetzung der elektrischen Leistung in Ultraviolettstrahlung möglich ist. Insbesondere hat es sich völlig unerwartet herausgestellt, daß die Ausbeute dieser Umsetzung nahezu gleich der der normalen 40W/T12-Lampe sein kann. Es wurde dabei gefunden, daß die Elektronentemperatur in der hochbelasteten Lampe einen Wert annehmen muß, der nicht kleiner und vorzugsweise sogar größer als der in der normalen Lampe ist. Dazu kann man verschiedene Maßnahmen ergreifen. Beispielsweise ausgehend von der normalen Lampe hält man die gewünschte hohe Elektronentemperatur aufrecht, wenn der Durchmesser des Entladungsrohres geringer gewählt und die der Lampe zugeführte elektrische Leistung nahezu konstant gehalten wird. Im Vergleich zu den normalen Lampen ist dabei die elektrische Feldstärke höher, der Lampenstrom kleiner und die Wandbelastung größer. Versuche haben gezeigt, daß auch bei sehr niedrigen Werten des Durchmessers des Entladungsrohrs (von ein bis einigen Millimeter) die erwähnte hohe Ausbeute bei der Umsetzung in Ultraviolettstrahlung erreicht werden kann. Eine andere Maßnahme, die es ermöglicht, eine hohe Elektronentemperatur aufrechtzuerhalten, ist die Herabsetzung des Edelgasdrucks in der Lampe, wobei die zugeführte elektrische Leistung erhöht wird. Im Vergleich zu den normalen Lampen ist der Lampenstrom wesentlich größer und die elektrische Feldstärke nahezu gleich oder etwas geringer. Die Wandbelastung in diesen Lampen ist selbstverständlich größer.
Bei einer wirksamen Erzeugung von Ultraviolettstrahlung in hochbelasteten Lampen ist nicht nur die UV-Strahlungsdichte an der Wand hoch, sondern es ist auch der Anteil der Strahlung mit Wellenlängen von 185 nm verhältnismäßig höher als in normalen Lampen. Dieses hohe Verhältnis zwischen der 185-nm-Strahlung und der 254-nm-Strahlung in Verbindung mit der erhöhten Dichte der insgesamt erzeugten Ultraviolettstrahlung hat zur Folge, daß insbesondere die 185-nm-Belastung der Wand derartiger Lampen wesentlich höher ist als in normalen Lampen.
Das Versagen der bekannten Lampen mit hoher Wandbelastung ist nicht die Folge einer niedrigen Ausbeute bei der Umsetzung in Ultraviolettstrahlung, sondern muß den benutzten Leuchtstoffen zugeschrieben werden. Als Maßnahme zum Erhalten wirksamer, hochbelasteter Lampen gibt die Erfindung geeignete Leuchtstoffe an. Durch diese Erfindung wird daher der Weg zu einem völlig neuen Lampentyp geöffnet, und zwar zur kompakten Niederdruckquecksilberdampfentladungslampe, die die in sehr großen Mengen benutzte normale Glühlampe ersetzen kann. Da die Ausbeute derNiederdruckquecksilberdampfentladungslampe etwa fünfmal größer als die der Glühlampe ist, wird hierdurch eine sehr beträchtliche Energieersparnis ermöglicht. In der erfindungsgemäßen Lampe wird ein Leuchtstoff verwendet, der einerseits in hohem Maße gegen 185-nm-Strahlung beständig ist, d. h„ die Lampe weist einen nur geringen Abfall im Lichtstrom (bei Anregung mit 245-nm-Strahlung) durch eine Bestrahlung mit 185-nm-Strahlen auf, und der andererseits eine hohe Quecksilberfestigkeit besitzt.
Es ist bekannt, daß das Bestrahlen eines Leuchtstoffes mit 185-nm-Strahlung im allgemeinen bereits nach sehr kurzer Zeit einen nachteiligen Einfluß auf den Lichtstrom des Leuchtstoffes ausübt. Als Maß für die Beständigkeit gegen 185-nm-Strahlung dient der sogenannte Kurzfristrückgang, unter dem in dieser Beschreibung der Rückgang (in %) des Lichtstroms des Stoffes (bei der 254-nm-Anregung) durch eine Bestrahlung mit Wellenlängen vorwiegend von 185 nm und 254 nm mit einer Strahlungsdichte zwischen 150 und 500 W/m2 und mit einem Verhältnis der 185-nm-Leistung zur 254-nm-Leistung zwischen 0,20 und 0,40 von 15 Minuten verstanden sei. Eine Anordnung zur Bestimmung des Kurzfristrückgangs sowie das Ausmaß dieses Rückgangs bei
einigen Leuchtstoffen sind aus „llluminating Engineering" 59 (1964), S. 59...66 bekannt. Nachstehend wird eine derartige Anordnung mit weiteren Einzelheiten beschrieben. Durch die hohe Dichte der 185-nm-Strahlung wird in Lampen nach der Erfindung eine hohe Anforderung an den Kurzfristrückgang des Leuchtstoffes gestellt. Er darf höchstens 5% betragen. Es hat sich nämlich gezeigt, daß bei höheren Werten dieses Rückgangs Lampen erhalten werden, die bereits nach sehr kurzer Brennzeit (faktisch bereits nach den wenigen Minuten, die zum Erhalten einer stabil brennenden Lampe erforderlich sind; in der Praxis ist daher auch bei der Messung des Lichtstroms der Lampe bei 0 Stunden der Kurzfristrückgang bereits erfolgt) einen unzulässig niedrigen Lichtstrom ergeben.
In der erfindungsgemäßen Lampe muß der Leuchtstoff außer der Bedingung hinsichtlich des Kurzfristrückgangs auch der einer größeren Quecksilberfestigkeit genügen. Es wurde nämlich gefunden, daß die Leuchtstoffschicht in hochbelasteten Lampen einer viel größeren Anzahl von Zusammenstößen mit angeregten Quecksilberatomen und Quecksilberionen ausgesetzt ist als im Falle der normalen Lampen. Die energiereichen Quecksilberatome und Quecksilberionen können an der Oberfläche der Leuchtstoffschicht absorbiert werden und/oder mit dem Leuchtstoff reagieren. Infolgedessen tritt eine Vergrauung der Leuchtstoffschicht auf, wodurch der LichtstromderLampebedeutendgeringerwird. Ein Maß für die Quecksilberfestigkeit eines Leuchtstoffes findet man in der Elektronegativität (e. n.) der Kationen des Leuchtstoffes. Unter Kationen seien in dieser Beschreibung und in den Ansprüchen die Metalle aus den Reihen 1 A, 1 B, 2 A, 2 B und 3 B des periodischen Systems der Elemente nach dem „Handbook of Chemistry and Physics", Cleveland (Ohio), verstanden. Die übrigen Elemente seien hier als Anionen oder anionenbildende Elemente aufgefaßt. Die Werte der Elektronegativität der Elemente werden in L. Pauling „The Nature of the Chemical Bond", New York (1945), angegeben. Wenn man die Elemente in einer Reihe nach ansteigendem Wert der Elektronegativität ordnet, bekommt man die sogenannte Spannungsreihe der Elemente. Ein bestimmtes Element kann grundsätzlich alle Elemente aus dieser Reihe mit gleichem oder höherem Wert für die Elektronegativität aus einer Verbindung verdrängen. Es ist klar, daß Quecksilber (mit Elektronegativität = 1,9) Leuchtstoff angreifen wird, deren Kation eine e. n. > 1,9 hat (diese Kationen sind gleich edel oder edler als Quecksilber). Es hat sich nunmehr herausgestellt, daß das Kation eines Leuchtstoffes, der für Lampen nach der Erfindung geeignet ist, eine verhältnismäßig niedrige Elektronegativität besitzen muß, nämlich höchstens 1,4. Dies läßt sich daraus erklären, daß das Quecksilber im Entladungsplasma energiereicher als neutrales Quecksilber ist und daraus, daß die Frequenz der Zusammenstöße des Quecksilbers mit der Leuchtstoffschicht groß ist. Es wurde z. B. gefunden, daß ein Zink (e. n. = 1,6) als Kationenthaltender Leuchtstoff, der in normalen Lampen erst nach verhältnismäßig langer Brenndauer der Lampe etwas von Quecksilber angegriffen wird, in erfindungsgemäßen Lampen gar nicht verwendbar ist, weil die Leuchtstoffschicht bereits nach einigen Minuten bis zu einigen Brennstunden der Lampe stark vergraut ist. Wenn ein Leuchtstoff mehrere Kationen enthält, beispielsweise wenn das als Aktivator benutzte Element ein Kation ist, muß die Kombination der Kationen eine Elektronegativität von höchstens 1,4 haben, d. h., der Schwerpunktwert der Elektronegativitäten der Kationen darf nicht mehr als 1,4 betragen. In diesem Fall ist es möglich, daß ein geringer Teil der Kationen im Leuchtstoff an sich eine Elektronegativität über 1,4 besitzt.
BevorzugtwerdenNiederdruckquecksilberdampfentIadungsIampen nach der Erfindung, die einen Leuchtstoff enthalten, derdie Eigenschaft hat, nach der erwähnten 15 Minuten anhaltenden Ultraviolettbestrahlung einen Lichtstrom zu liefern, der höchstens um 3 % kleiner als der Initiallichtstrom ist. Denn mit Leuchtstoffen, die einen derartig geringen Kurzfristrückgang aufweisen, bekommt man Lampen mit einem sehr hohen spezifischen Lichtstrom, auch bei sehr hohen Wandbelastungen. Vorzugsweise wird in erfindungsgemäßen Lampen im Betrieb eine elektrische Feldstärke von 150 bis 1 000 V/m in der Säulenentladung aufrechterhalten. Diese verhältnismäßig hohe Feldstärke kann durch die Wahl eines verhältnismäßig geringen Durchmessers des Lampenkolbens erreicht werden. Bei einem verhältnismäßig geringen Lampenstrom bekommt man so kompakte hochbelastete Lampen mit einem hohen spezifischen Lichtstrom.
Eine sehr vorteilhafte Ausführungsform einer derartigen Lampe, betrieben mit einer Feldstärke von 150 bis 1 000 V/m, hat einen Kolben in Form eines Rohres, dessen Querschnitt senkrecht auf der Achse des Rohres nahezu kreisförmig ist und dessen Innendurchmesser einen Wert von 3 bis 15 mm hat. Es hat sich gezeigt, daß im erwähnten Durchmesserbereich sehr wirksame Lampen mit einem spezifischen Lichtstrom nahezu gleich dem der normalen Lampen (mit Innendurchmesser von ungefähr 36mm) erhalten werden.
Bei einer anderen bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Lampe wird im Betrieb ein elektrischer Strom mit einerStromdichte von mindestensO,5A/cm2in derSäulenentladung aufrechterhalten. Die Verwendung dieser verhältnismäßig hohen Stromdichten ergibt Lampen mit großem Lichtstrom. Durch den geringen Kurzfristrückgang und die gute Quecksilberfestigkeit der benutzten Leuchtstoffe ist der spezifische Lichtstrom dieser Lampen größer als der der bekannten Lampen mit großer Stromdichte.
Eine bevorzugte Ausführungsform der erfindungsgemäßen Lampe enthält als Leuchtstoff ein rot leuchtendes, mit dreiwertigem Europium aktiviertes seltenes Erdoxid der Formel Ln203:pEu3-, worin Ln mindestens eines der Elemente Y, Ge und Lu darstellt und0,01 < ρ <0,20ist. Diesean sich allgemein bekannten leuchtenden Oxidezeigeneinen nurgeringen Kurzfristrückgang und sind sehr gut gegen Quecksilber beständig, wodurch sie mit großem Vorteil in erfindungsgemäßen Lampen benutzt werden können.
Eine andere bevorzugte Ausführungsform der erfindungsgemäßen Lampe enthält ein leuchtendes, mit Ce oder mit Ce und Tb aktiviertes Aluminat mit hexagonaler Kristallstruktur, die derStruktur des Magnetopiumbits verwandt ist, welches Aluminat der Formel (Ce1^qLapTbq)2O3 xMgO yAI203 entspricht, worin bis zu 25 Mol.-% des AI2O3 durch Ga2O3 und/oder Sc2O3 ersetzt sein kann und worin
0 < χ < 2 0 < у < 16 0 < ρ < 0,50 0<q< 0,60 ρ + q < 0,90.
Diese Gruppe von Leuchtstoffen ist an sich aus den DE-OS 2 353 943 und DE-OS 2 357 811 bekannt, auf die wegen weiterer Einzelheiten hinsichtlich der Zusammensetzung und der Leuchteigenschaften hingewiesen wird. Es hat sich gezeigt, daß diese Aluminate einen geringen Kurzfristrückgang und eine hohe Quecksilberfestigkeit besitzen.
Eine weitere bevorzugte Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Lampe enthält ein leuchtendes, mit zweiwertigem Europium, mit zweiwertigem Europium und zweiwertigem Mangan oder mit dreiwertigem Cer aktiviertes Aluminat mit Hexagonalkristallstruktur, die der Struktur von ß-Aluminiumoxid verwandt ist, welches Aluminat der Formel MeO · xMgO · vAI203; pEuO ·qMnO· rCe203 entspricht, worin Me Barium und/oder Strontium darstellt, worin bis zu 25 Mol.-% des AI2O3 durch Ga2O3 und/oder Sc2O3 ersetzt sein kann und worin
O < χ < 2 5 < у < 8 0,01 < ρ < 0,50 0 < q < 1,0 0 < r < 0,50,
wobei Me Barium ist, wenn X = O. Diese Gruppe von Leuchtstoffen ist an sich aus DE-PS 1 806 751, DE-OS 2 353 943 und DE-OS 2352411 bekannt, auf die wegen weiterer Einzelheiten hinsichtlich der Zusammensetzung und der Leuchteigenschaften verwiesen werden kann. Auch diese leuchtenden Aluminate sind durch ihren nur geringen Kurzfristrückgang und hohe QuecksilberfestigkeitzurVerwendung in erfindungsgemäßen Lampen besonders geeignet.Bevorzugtwirdweiterhin eine erfindungsgemäße Lampe, deren Leuchtstoffschichtzumindesteinen LeuchtstoffausderGruppe enthält, die aus mit zweiwertigem Europium aktiviertem Strontiumtetraborat, mit bleiaktiviertem Bariumdisilikat, mit zweiwertigem Europium aktiviertem Strontiumchlorophosphat mit Apatitstruktur, mit Cer und Terbium aktiviertem Gadoliniummetaborat und mit dreiwertigem Wismut und dreiwertigem Europium aktiviertem Gadoliniumborat besteht. Auch diese Stoffe besitzen, wie nachstehend näher beschrieben wird, einen ausgezeichneten Kurzfristrückgang. Weil auch ihre Quecksilberfestigkeit besonders vorteilhaft ist, können sie mit Vorteil in erfindungsgemäßen Lampen benutzt werden.
Ausführungsbeispiel Ausführungsbeispiele der Erfindung und Messungen werden nachstehend an Hand der Zeichnung näher erläutert. Es zeigen
Fig. 1: schematisch und im Schnitt eine erfindungsgemäße Niederdruckquecksilberdampfentladungslampe und Fig. 2: schematisch eine Anordnung, die sich zur Bestimmung des Kurzfristrückgangs von Leuchtstoffen eignet.
In Fig. 1 ist 1 der Glaskolben einer erfindungsgemäßen Entladungslampe. Dieser Kolben hat einen Innendurchmesser von 10,3mm und eine Länge von 30cm. An den Enden der Lampe befinden sich Elektroden 2 und 3, zwischen denen im Betrieb der Lampe die Entladung erfolgt. Der Abstand zwischen den Elektroden 2 und 3 beträgt 25cm. Die Lampe ist mit Argon zu einem Druck von 4 mbar (bei Raumtemperatur), das als Zündgas dient, und weiterhin mit einer geringen Quecksilbermenge gefüllt. An der Innenseite ist der Kolben 1 mit einer Leuchtstoffschicht 4 versehen, die einen Leuchtstoff enthält, der erfindungsgemäß einen geringen Kurzfristrückgang aufweist und Quecksilberfestigkeit hat. Dieser Leuchtstoff kann auf übliche Weise auf dem Kolben 1 angebracht werden, beispielsweise mit Hilfe einer Suspension.
Die in Fig. 2 dargestellte Anordnung zur Messung des Kurzfristrückgangs von Leuchtstoffen besteht aus einem Tisch 21, auf dem vakuumdicht abschließend eine Glocke 22 aufgestellt ist. In der Glocke 22 ist ein scheibenförmiger Halter 23 mit einem Innendurchmesser von 45mm angeordnet. Im Halter 23 ist eine Schicht 24 des zu untersuchenden Leuchtpulvers angebracht. Der Halter 23 wird von einem Hohlrohr 5 getragen, das in der Glocke 22 mit Löchern versehen ist. In der Glocke 22 ist weiterhin eine Ultraviolettstrahlungsquelle 6 angeordnet.
Diese Strahlungsquelle 6 ist eine Niederdruckquecksilberdampfentladungslampe, die aus einem Quarzglasrohr 7 mit einem Innendurchmesser von ungefähr 9,5mm besteht. Das Rohr 7 ist zu einer horizontal liegenden, flachen Spirale mit etwa 2,5 Windungen ausgebildet, so daß eine flache scheibenförmige Strahlungsquelle mit einem Durchmesservon ungefähr 70 mm gebildet ist. Die Enden 8 und 9 des Rohres 7 stehen senkrecht auf der Ebene des spiralförmigen Teils der Strahlungsquelle und enthalten je eine Elektrode. Der an der Entladungsbahn gemessene Abstand zwischen den Elektroden beträgt ungefähr 33 cm. Das Rohr 7 ist weiter mit einem Edelgas und einer Quecksilbermenge gefüllt. Elektrische Leiter 10 und 11 versorgen die Zufuhr der erforderlichen elektrischen Leistung zu den Elektroden der Quelle 6 und sind durch ein Hohlrohr 12 aus der Glocke 22 herausgeführt. Beim Betrieb der Quelle 6 beträgt die Säulenspannung etwa 65 V und der Lampenstrom ungefähr 500 mA. Der Abstand von der Quelle 6 zur Leuchtstoffschicht beträgt 45mm. Die in der Quelle erzeugte Ultraviolettstrahlung wird vom Quarzrohr 7 zum größten Teil durchgelassen. Bei den Messungen wird bei Pfeil 13 Stickstoff in die Glocke hineingeführt. Der Stickstoffstrom wird bei Pfeil 14 wieder abgeführt. Die auf diese Weise gebildete Stickstoffatmosphäre absorbiert nahezu keine kurzwelligen Ultraviolettstrahlen. Bei der Bestrahlung zeigt es sich, daß die Ultraviolettstrahlungsdichte (185-nm- und 254-nm-Strahlung) an der Stelle der Leuchtstoffschicht 4 ungefähr 330 W/m2 beträgt. Das Verhältnis zwischen der 185-nm-Leistung und der 254-nm-Leistung hat einen Wert von etwa 0,30. Der Wert dieses Verhältnisses ist deshalb wichtig, weil der Leuchtstoff in Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen außer mit 185-nm-Strahlung selbstverständlich auch mit 254-nm-Strahlung belastet ist. Es hat sich nämlich gezeigt, daß der Effekt von 185-nm-Strahlung auf einen Leuchtstoffvom gleichzeitigen Auftreten der 254-nm-Strahlung abhängig ist. Bei einem Wert des erwähnten Verhältnisses zwischen 0,20 und 0,40 werden reproduzierbare Messungen erhalten. Bei der Bestimmung des Kurzfristrückgangs eines Leuchtstoffes wird eine Probe des Stoffes 15 Minuten lang in einer Anordnung gemäß Fig. 2 bestrahlt. Es hat sich gezeigt, daß eine Bestrahlung von 15 Minuten mit Strahlungsdichten zwischen 150 und 500W/m2 reproduzierbare Ergebnisse hat. Nach der Bestrahlung von 15 Minuten wird auf übliche Weise der Lichtstrom der Probe ermittelt, wobei vermieden wird, daß zwischenzeitlich Ultraviolett- oder sichtbare Strahlung die Probe erreichen kann. Der auf diese Weise gemessene Lichtstrom wird mit dem auf identische Weise ermittelten Lichtstrom einer nichtbestrahlten Probe verglichen.
Auf die beschriebene Weise wird der Kurzfristrückgang einer Vielzahl von Leuchtstoffen bestimmt. Die Tabelle I gibt die Ergebnisse dieser Messungen für einige Beispiele von Leuchtstoffen, die sich zur Verwendung in erfindungsgemäßen Lampen eignen. Die Tabelle gibt für jedes Beispiel, neben der Formel des Stoffes, in der Spalte (e. n.) den Wert der Elektronegativität der Kombination von Kationen im Stoff an. In der Spalte „K. T. T." ist der Kurzfristrückgang in Prozent angegeben.
Zum Vergleich dienen die Beispiele a und b. Diese Beispiele beziehen sich auf Stoffe, die häufig in normalen Lampen verwendet werden, sich aber nicht zur Verwendung in erfindungsgemäßen Lampen eignen, weil ihr Kurzfristrückgang zu groß ist. Zum Vergleich dient ebenfalls das Beispiel с (Willemit). Dieser ebenfalls oft in normalen Lampen benutzte Stoff hat einen ausgezeichneten Kurzfristrückgang, ist aber dennoch in Lampen nach der Erfindung nicht verwendbar, weil er eine zu geringe Quecksilberfestigkeit hat. Dies ergibt sich aus dem Wert der Eiektronegativität, die 1,4 übersteigt. In hochbelasteten Lampen ist dieser Stoffnach kürzerer Zeit (faktisch bereits nach dem Einbrennen der Lampe bei der Ermittlung des sogenannten O-Stunden-Wertes) stark angegriffen, so daß ein zu geringer Wert für den Lichtstrom erhalten wird.Die Stoffe nach der Tabelle 1 wurden in Lampen mit einem Innendurchmesser von 10,3 mm gemäß der Beschreibung an Hand der Fig. 1 angebracht. Diese Lampen wurden mit einem Lampenstrom von 175mA und mit einer elektrischen Feldstärke von 196V (Wandbelastung 750W/m2) beschrieben. Messungen der Säulenausbeute bei 0 Stunden (nach dem Einbrennen der Lampe), d. h. der Ausbeute bei der Umsetzung der in der Entladungssäule aufgenommene Leistung in Nutzstrahlung, sind in der Tabelle I und „LO 0 Stunden, 0 10,3" gegeben. Zum Vergleich sind die Werte der Säulenausbeute dieser Stoffe bei der Verwendung in normalen Lampen mit einem Innendurchmesser von 36mm (Wandbelastung 300W/m2) unter „LO 0 Stunden, 036" gegeben. Es stellt sich dabei klar heraus, daß eine Durchmesserverringerung, wodurch hochbelastete Lampen entstehen, nach der Erfindung nicht von einem Ausbeuteverlust begleitet wird.
Tabelle I
Beispiel Formel e. n. K.T. T. LO OStunden in Lumen/W
in% 010,3 036
1 Y2O3-Eu0,,3* 1,2 1-2 81,5 83,5
2 Ce0i67Tbc33MgAI11O19 1,2 3 140 140
3 BaMgAIloO17-Eu2+ 1,1 1,5 31 28
4 Ba0i85Mg1i4AI16O27-Eugt15Mn?:«, 1,1 2,7 96 102
5 SrMgAI10O17-Eu2+ 1,1 1-2 53 46
6 SrB4O7-Eu2+ 1,0 2 0,3711 0,3311
7 BaSi2O5-Pb2+ 0,9 1 0,2711 0,2711
8 Sr5(PO4)3CI-Eu2+ 1,0 0-1,5 21 20
9 GdB3O6-Ce3+Jb3+ 1,1 1 124 122
10 GdB03-Bi3+,Eu3+ 1,1 3,5 57 54
a Ca5(PO4)3(FlCI)-Sb1Mn (3 000 K) 1,0 7,2 85 93
b Ca5(P04)3(F,CI)-Sb,Mn (4000 K) 1,0 6 85 93
с Zn2SiO4-Mn2+ 1,6 1 88 107
1 Die Stoffe nach Beispiel 6 und 7 emittieren im Ultraviolettbereich des Spektrums. Die Säulenausbeute ist hier in der Leistung ausgesandter Strahlung pro W Säulenleistung (W/W) gegeben.
Beispiele 11,12 und 13
Es wurden drei Lampen der an Hand der Fig. 1 beschriebenen Art angefertigt, jedoch mit verschiedenen Innendurchmessern, und zwar 7,8,10,3 und 14,5mm. Die Lampe mit 0 = 7,8mm wurde mit einem Lampenstrom von 100 mA und einer Feldstärke von 286V/m betrieben; die Wandbelastung betrug daher etwa 780W/m2. Für die Lampe mit0 = 10,3mm betrugen diese Werte 175mA, 196V/m bzw. 750W/m2 und für die Lampe mit 0 = 14,5mm: 250mA, 150V/m bzw. 595W/m2. Die drei Lampen waren mit einem blauen Leuchtstoffder Formel BaMgAI10O17-Eu2+ versehen. Ergebnisse von Messungen der Säulenausbeute während der Lebensdauer dieser Lampen, d.h. des Lichtstroms in Lumen pro Watt der in die Säule aufgenommenen elektrischen Leistung zu verschiedenen Zeitpunkten beim Brennen der Lampen, sind in der Tabelle II dargestellt. DieTabeIIe gibt den spezifischen Lichtstrom nach 100 Stunden, LO 100 h, in Lm/W. Die Meßergebnisse bei 0 h und 500 h sind in % in bezug auf die Werte bei 100 h gegeben.
Tabelle II
Lampen- 0 LOIOOh LOOh LO 500 h
Nr. (mm) (Lm/W) (%) (%)
11 7,8 26,3 104 95
12 10,3 25,6 101 93
13 14,5 27,7 100 92
Beispiele 14,15,16
Wie bei den Beispielen 11,12 und 13 wurde auch hier vorgegangen. Die drei Lampen waren jetzt jedoch mit einem roten Leuchtstoff der Formel Y2O3-Eu3' versehen. Messungen der Säulenausbeute bei 0,100,500 und 1 000 Stunden sind in der Tabelle III angegeben.
Tabellelll
Lampen- 0 LOIOOh LOOh LO 500 h LO 1 000 h
Nr. (mm) (Lm/W) (%) (%) (%)
14 7,8 78,3 100 99 97
15 10,3 81,8 103 101 94
16 14,5 79,4 98 97 97
Beispiel 17
Eine Lampe nach Fig. 1, jedoch mit einem Innendurchmesser von 7,7 mm, wurde mit einem grün leuchtenden Aluminat der Formel Ce0 67Tbo33MgAIllO19Versehen. Die Lampe, die mit 100mA, 286V/m (Belastung 790W/m2) betrieben wurde, wies bei 100 Stunden eine Säulenausbeute von 122,5 Lm/W auf. Bei 0, 500 und 1000 Stunden betrug der spezifische Lichtstrom 103,96 bzw. 96% des Lichtstroms bei 100 Stunden.
Beispiele 18,19 und 20
Drei Lampen nach Fig. 1, jedoch mit einer Länge von 45cm und einem Innendurchmesservon 7,8mm, wurden mit einer Mischung zweier Leuchtstoffe versehen, und zwar Y2O3-Eu3+ und Cea67Tb0l33MgAI1lOla in derartigen Mengen, daß die von der Lampe ausgesandte Strahlung eine Farbtemperaturvon etwa 3000°K aufwies. Die Lampen wurden mit einem Strom von 200 mA betrieben. DieErgebnisse von Messungen der Säulenausbeutesind in der Tabelle IV zusammengefaßt. DieseTabeIIe IVerwähnt weiterhin die Messungen für drei Lampen (e, f, g), die mit einem leuchtenden, mit Antimon und Mangan aktivierten Kalziumhalophosphat mit einer Farbtemperatur von 3000*K versehen waren. Diese Lampen, die im übrigen den Lampen 18,19 und 20 völlig gleich waren, sind nicht erfindungsgemäß und nur zum Vergleich aufgenommen. Es ist klar, daß mit erfindungsgemäßen Lampen ein hoher spezifischer Lichtstrom erreicht werden kann und daß dieser Lichtstrom während der Lebensdauer sehr gut aufrechterhalten bleibt.
TabeIIeIV
Lampen- LOIOOh LOOh LO 500 h LO 1 000 h
Nr. (lum/W) (%) (%) (%)
18 94,3 102 99 93
19 92,0 101 97 93
20 92,1 103 96 96
e 70,1 111 91 78
f 66,4 110 89 79
g 67,6 110 90 76
Beispiele 21 bis 26
Drei Lampen (21,22 und 23), völlig gleich den Lampen 18,19 und 20, wurden mit 100 mA betrieben. Ebenfalls wurden drei gleiche Lampen (24, 25 und 26) mit 300 mA betrieben. Die Ergebnisse von Messungen der Säulenausbeute sind in die Tabelle V aufgenommen.
Tabelle V
Lampen- LOIOOh LOOh LO 500 h L01000 h
Nr. (Lm/W) (%) (%) (%)
21 99,0 102 101 100
22 105,4 100 99 96
23 106,7 101 100 97
24 77,5 99 95 84
25 81,4 105 99 94
26 78,0 103 95 87
Beispiele 27,28 und 29
Drei Lampen gemäß Fig. 1 wurden mit einer Mischung dreier Leuchtstoffe, bestehend aus 54Gew.-% Y2O3-Eu3+, 36,5Gew.-% Cea67Tb0i33MgAIllO19UndgiSGew.-0/« BaMgAIloO17-Eu2+, versehen. Die im Betrieb von den LampenausgesandteStrahIunghatte eine Farbtemperaturvon etwa 4400 K. Die erste Lampe (im Beispiel 27) wurde mit einem Strom von 100 mA betrieben und ergab eine Säulenausbeute von 100 Lumen/W. Die zweite Lampe (im Beispiel 28) wurde mit 175 mA betrieben und ergab eine Säulenausbeute von 99 Lumen/W. Die dritte Lampe (im Beispiel 29) wurde mit 250 mA betrieben und ergab eine Säulenausbeute von 93 Lumen/W.
Es ist klar, daß obige Ausführungsbeispiele nur zur Veranschaulichung der Erfindung dienen. An Hand der in dieser Beschreibung formulierten Bedingungen hinsichtlich des Kurzfristrückgangs und der Quecksilberfestigkeit und mit Hilfe der hier beschriebenen Verfahren zur Bestimmung dieser Eigenschaften kann der Fachmann leicht feststellen, welche Leuchtstoffe sich zur Verwendung in erfindungsgemäßen Lampen eignen. Es sei noch bemerkt, daß ein Leuchtstoff, der beispielsweise der an den Kurzfristrückgang gestellten Anforderung nicht genügt, beispielsweise durch Optimalisierung der Herstellung dieses Stoffes geeignet gemacht werden kann. Es ist schließlich denkbar, daß ein Leuchtstoff eine ausreichende Quecksilberbeständigkeit durch Bedecken des Stoffs mit einer Schutzschicht erhalten kann.

Claims (8)

  1. Patentansprüche:
    1. Leuchtstoff zur Verwendung in einer Niederdruckquecksilberdampfentladungslampe, die einen vakuumdicht abgeschlossenen strahlendurchlässigen Kolben, auf dem der Leuchtstoff als Schicht aufgebracht ist, eine Gasfüllung, die Quecksilber und Edelgas enthält, und Mittel zum Aufrechterhalten einer Säulenentladung in der Gasfüllung aufweist, wobei die Leistungsdichte der von der Säule aufgenommenen Leistung, bezogen auf die Oberfläche der Leuchtstoffschicht, mindestens 500 W/m2 beträgt und die von der Säule abgestrahlte Ultraviolettstrahlung Wellenlängen vorwiegend von 185 und von 254nm aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß der Leuchtstoff dadurch ausgewählt ist, daß von diesen Leuchtstoffen nur solche einer Auswahlmessung unterzogen sind, bei denen das Kation oder die Kombination der Kationen höchstens eine Elektronegativität von 1,4 besitzt, und dabei die Auswahlmessung darin besteht, eine Leuchtstoffprobe vorgegebener Probenoberfläche einer 15 Minuten langen Ultraviolettstrahlung aus einer Meßgassäule mit Wellenlängen vorwiegend von 185 und 254nm auszusetzen, wobei das Strahlungs-Leistungs-Verhältnis der Strahlung der beiden Wellenlängen zwischen 0,20 und 0,40 und die Leistungsdichte der von der Meßgassäule abgegebenen Strahlung, bezogen auf die Probenoberfläche, zwischen 150 und 500 W/m2 liegt, und daß der Leuchtstoff bei der Auswahlmessung die Eigenschaft gezeigt hat, nach den 15 Minuten Bestrahlungsdauereine um höchstens 5% geringere Leuchtdichte zu zeigen als eine unbestrahlte Probe unter 254-nm-Anregung.
  2. 2. Leuchtstoff nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß der Leuchtstoffdie Eigenschaft besitzt, daß er nach der erwähnten Ultraviolettbestrahlung von 15 Minuten eine Leuchtdichte besitzt, die höchstens um 3% kleiner als die Leuchtdichte der unbestrahlten Probe ist.
  3. 3. Leuchtstoff nach Punkt Ioder 2, gekennzeichnet dadurch, daß im Betrieb eine elektrische Feldstärke von 150 bis 1 000V/m in der Säulenentladung aufrechterhalten wird.
  4. 4. Leuchtstoff nach Punkt 3, gekennzeichnet dadurch, daß der Kolben die Form eines Rohres besitzt, dessen Querschnitt senkrecht auf der Achse des Rohres nahezu kreisförmig ist und dessen Innendurchmesservon 3 bis 15mm beträgt.
  5. 5. Leuchtstoff nach Punkt 1 oder 2, gekennzeichnet dadurch, daß im Betrieb ein elektrischer Strom mit einer Stromdichte von mindestens 0,5A/cm2 in der Säulenentladung aufrechterhalten wird.
  6. 6. Leuchtstoff nach einem oder mehreren der Punkte 1 bis 5, gekennzeichnet dadurch, daß der Leuchtstoff ein rot leuchtendes, mit dreiwertigem Europium aktiviertes seltenes Erdoxid der Formel Ln203:pEu3+ ist, worin Ln mindestens eines der Elemente Y, Gd und Lu darstellt und worin 0,01 < ρ < 0,20 ist.
  7. 7. Leuchtstoff nach einem oder mehreren der Punkte 1 bis 5, gekennzeichnet dadurch, daß der Leuchtstoff ein mit Cer oder mit Cer und Terbium aktiviertes Aluminat mit hexagonaler Kristallstruktur ist, die der Strukturvon Magnetoplumbitverwandt ist, welches Aluminat der Formel (Ce1^pLapTbp)2O3 · xMgO · yAI203 entspricht, worin bis zu 25 Mol.-% des AI2O3 durch Ga2O3 und/ oder Sc2O3 ersetzt sein kann und worin
    0 < χ < 2
    10 < у < 16
    0 < ρ < 0,50
    0<q< 0,60
    ρ + q < 0,90.
  8. 8. Leuchtstoff nach einem oder mehreren der Punkte 1 bis 5, gekennzeichnet dadurch, daß der Leuchtstoff ein mit zweiwertigem Europium, mit zweiwertigem Europium und zweiwertigem Mangan oder mit dreiwertigem Ceraktiviertes Aluminat mit hexagonaler Kristallstruktur ist, die der Struktur von ß-Aluminiumoxid verwandt ist, welches Aluminat der Formel MeO · xMgO · yAI203; pEuO · qMnO · rCe203 entspricht, worin Me Ba und/oder Sr darstellt, worin bis zu 25 Mol.-% des AI2O3 durch Ga2O3 und/oder Sc2O3 ersetzt sein kann und worin
    0 < χ < 2
    5 < у < 8
    0,01 < ρ < 0,50
    0 < q < 1,0
    0 < r < 0,50,
    wobeiMeBaistwennx = 0.
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