CN1834302A - 铜箔及其制造方法、以及柔性印刷电路板 - Google Patents

铜箔及其制造方法、以及柔性印刷电路板 Download PDF

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Abstract

本发明提供与绝缘薄膜接合的粘接性良好、且与绝缘薄膜接合后的耐弯曲性良好的电解铜箔，还提供耐弯曲性良好的FPC。在未处理电解铜箔的光泽面进行平滑电镀。此外，将该平滑电镀形成为粒状结晶组织的、平均晶粒径在2μm以下的铜电镀。另外，将该平滑电镀形成为碳量在18ppm以下、且重结晶温度在200℃以下的铜电镀。

Description

铜箔及其制造方法、以及柔性印刷电路板
技术领域
本发明涉及铜箔及其制造方法、以及柔性印刷电路板，特别是适合用于柔性印刷电路板(以下简称FPC)的铜箔及其制造方法、以及使用该铜箔的FPC。
背景技术
最近，FPC通常被分成两种。一种是以粘接树脂将铜箔粘附在绝缘薄膜(聚酰亚胺、聚酯等)，进行蚀刻处理并布图的FPC。这种类型的FPC通常被称为三层FPC，与其相对地，另一种类型是不使用粘接剂而将绝缘薄膜(聚酰亚胺、液晶聚合物等)直接和铜箔层积得到的FPC。这种通常被称为双层FPC。这样的FPC主要被用于液晶显示器和等离子显示器等平板显示器、照相机、AV机器、个人电脑、电脑终端、HDD、手提电话、汽车电子设备等的内部电路。这些电路在机器中被弯折安装，或者用于被反复弯曲的部位，因此作为FPC用铜箔所要求的特性，弯曲性良好是一个重要的特性。
这种FPC用铜箔大致划分为两种。一种是对通过铸造制得的铜的铸块进行压延加工而形成箔状的压延铜箔。另一种是电解铜箔。这种情况下，如图1所示，在设置阳极1的电解槽中填充以硫酸铜为主要成分的电解液3，通过电镀法使铜从该电解液3呈箔状析出到旋转中的阴极(钛制鼓形物(drum))2上。然后，将该析出的箔状铜连续地剥下，制造未处理铜箔4，通过对该未处理铜箔4进行表面处理而得到电解铜箔。
由于对FPC用铜箔要求良好的弯曲性，所以以往使用压延铜箔的比例较高。其原因在于，如果在FPC制造时的将铜箔和聚酰亚胺贴合的工序中加热压延铜箔，则由于在120℃～160℃的较低温度下退火而引起软化，弯曲性和伸长率增大。
但是，压延铜箔比电解铜箔昂贵，特别是越是像12μm、9μm这样薄的铜箔，成本越是大幅上升。其原因在于，制作薄的铜箔时，需要将厚的铜箔反复压延许多次来制造。
此外，通过压延制造的铜箔的宽度较窄，通常为600mm左右，存在FPC制造时的生产性差的问题。
与其相反，由于电解铜箔比压延铜箔更经济，通常能够以1000mm以上的宽度进行制造，所以具有FPC制造时的生产性良好的优点。另一方面，通过以往的制造方法制造的电解铜箔与压延铜箔相比，即使加热到200℃以上也不会退火、软化，弯曲性较差，所以仅在有限的范围内作为FPC用的铜箔使用。
本申请人为了消除这些以往的电解铜箔的缺点，开发了弯曲性良好的铜箔(参看专利文献1)。专利文献1所示的未处理铜箔是以其粗面(以下记作M面)侧的表面粗糙度Rz在2.1μm以下、且与光泽面(以下记作S面)的表面粗糙度Rz相同或比它更小为特征的未处理电解铜箔，是使用添加了具有巯基的化合物、氯化物离子以及分子量10000以下的低分子量凝胶和高分子多糖类的电解液电解制箔得到的未处理铜箔(其中，未处理铜箔如铜箔工业会标准印刷电路板用铜箔用语CFIA 0001-1999所记载，是指进行表面处理前的铜箔。)。
该未处理电解铜箔具有与压延铜箔同等水平的弯曲性。
另一方面，近年来电子设备的技术革新非常惊人，设备不断小型化。因此，用于这些设备的FPC，为了满足设备的小型化，飞速地高密度化、精细间距化。而且，为了满足这样的要求的同时提高其可靠性，需要弯曲寿命更长的铜箔。
如上所述，FPC是在于绝缘薄膜(聚酰亚胺、聚酯、液晶聚合物等)上贴附铜箔的铜箔叠层板(以下也简称CCL)上形成电路的、具有柔软性的印刷电路板。
为了提高与绝缘薄膜的粘合力，用于它的压延铜箔和电解铜箔都在铜箔的至少与薄膜接合的面上进行通过电镀附着铜粒的粗糙化处理。而且，对另一面进行用于防锈或抑制耐热变色的镀锌处理、铬酸盐处理等。
电解铜箔的情况下，通常在M面进行粗糙化处理，在S面通常不进行粗糙化处理，而进行用于防锈或抑制耐热变色的镀锌处理、铬酸盐处理等。
CCL制造时，在该粗糙化处理面通过粘接树脂与薄膜热压接(三层FPC)，或者不使用粘接树脂而直接通过流延或热压接法在铜箔粗化面上层积绝缘薄膜(双层FPC)，从而制成CCL。
接着，在这样制成的CCL上通过蚀刻法形成电路，在该电路侧接合绝缘薄膜的保护覆盖层，从而制成FPC。
这样制成的FPC被弯折安装，或者用于被反复弯曲的部位。所以，FPC用铜箔需要弯曲性良好。
作为弯曲性的评价试验方法，进行JIS C 5016-1994所记载的耐折性试验或耐弯曲性试验等。特别是，由于被认为与FPC实际使用时的弯曲方式接近，一般使用耐弯曲性试验。
如果通过如上所述的耐弯曲性试验法进行FPC的弯曲试验，则随着弯曲次数的增多，铜箔表面出现裂缝，从该裂缝开始，铜箔最终断裂。如果仔细观察出现裂缝的过程，则在铜箔为电解铜箔的情况下，该裂缝绝大多数情况不是从M面侧，而是从S面侧出现的。
对该现象进行分析后，对用专利文献1的制造方法制成的铜箔，特别是S面的表面粗糙度大的情况下，进行耐弯曲性试验时，发现铜箔容易断裂。
电解铜箔的S面是肉眼观察具光泽的面，而用SEM(扫描电子显微镜)观察则呈现许多条纹状凹凸的表面。
电解铜箔的情况下，如图1所示，通过从以硫酸铜为主要成分的电解液3呈箔状析出铜到旋转中的阴极(钛制鼓形物)2上，将其连续地剥下，来制造未处理铜箔4。该制成的未处理铜箔4的S面是与钛制鼓形物接触的面，所以其表面成为完全复制了钛制鼓形物2表面的状态的面。
该钛制鼓形物由于定期进行研磨，所以该鼓形物刚研磨后比较平滑，研磨条纹的深度浅，但因为使用强酸性的电解液进行电镀，由此，研磨条纹随时间不断变深。这直接影响到电解铜箔的S面的形状。
如果对于这样具有复制了钛制鼓形物的研磨条纹的S面的电解铜箔进行耐弯曲性试验，则发现铜箔以该复制到S面的条纹部分为起点出现裂缝。
特别是，与向相对于条纹垂直的方向弯曲的情况相比，相对于条纹平行地弯曲的情况更容易断裂。
【专利文献1】日本专利特许第3313277号公报
【专利文献2】日本专利特许第3608840号公报
发明内容
本发明是以进一步延长上述以往的电解铜箔的弯曲寿命为目的进行研究后完成的。
因此，本发明的目的在于提供与绝缘薄膜接合的粘接性良好、且与绝缘薄膜接合后的耐弯曲性良好的电解铜箔。
为了解决上述课题，本发明的铜箔是在未处理电解铜箔的光泽面进行了平滑电镀的铜箔，所述平滑电镀形成粒状的结晶组织。
上述铜箔中，所述未处理电解铜箔较好是其粗面侧的表面粗糙度为2.1μm以下的表面粗糙度Rz，且与光泽面的表面粗糙度Rz相同或比它更小。
上述铜箔中，所述未处理电解铜箔较好是通过使用添加了具有巯基的化合物、氯化物离子以及分子量10000以下的低分子量凝胶和高分子多糖类的电解液电解制箔而形成。
上述铜箔中，对未处理电解铜箔的光泽面进行的平滑电镀较好是所述结晶组织的平均晶粒径在2μm以下的铜电镀。
上述铜箔中，对未处理电解铜箔的光泽面进行的平滑电镀较好是碳量在18ppm以下、且重结晶温度在200℃以下的铜电镀。
此外，还有使用上述柔性印刷电路板用铜箔制作的柔性印刷电路板。
本发明可以提供弯曲寿命长、与绝缘薄膜接合的粘接性良好、且与绝缘薄膜接合后的耐弯曲性良好的铜箔及其制造方法。此外，本发明还可以提供耐弯曲性良好的FPC。
附图说明
【图1】电解制箔装置的结构的说明图。
【符号的说明】
1…电解制箔装置的阳极(DSA)
2…电解制箔装置的阴极(钛制鼓形物)
3…电解液
4…未处理铜箔
具体实施方式
本发明所述的实施方式中，未处理电解铜箔使用添加了具有巯基的化合物、氯化物离子以及分子量10000以下的低分子量凝胶和高分子多糖类的铜电镀液进行电解制箔，粗面侧的表面粗糙度为2.1μm以下表面粗糙度Rz，且与光泽面的表面粗糙度Rz相同或比它更小。其中，表面粗糙度Rz是十点平均粗糙度(Rz)，如JIS B 0601-1994中所示。
本发明所述的实施方式中，未处理电解铜箔的光泽面上进行平滑电镀是为了将在制造铜箔时复制了所述鼓形物的研磨条纹的S面的条纹填平使表面变得光滑。通过填平S面的条纹，对于弯曲铜箔不容易出现裂缝。
另外，未处理电解铜箔的光泽面上进行的平滑电镀是形成粒状的结晶组织，其平均结晶粒径在2μm以下的铜电镀。
通过该电镀形成的铜的结晶组织有时会由于其电镀液的组成而变成柱状的结晶组织。但是，作为在未处理电解铜箔的S面进行的电镀，柱状结构的电镀对于要求高耐弯曲性的情况是不理想的。
其原因在于，对铜箔施加弯曲应力时，柱状结晶组织的情况下，沿着柱状晶粒界出现裂缝、反而容易断裂的可能性变大。
此外，为了填平S面，较好是将平均晶粒径控制在2μm以下，这是因为若平均晶粒径超过2μm，则填平S面的条纹的效果小，难以增加直到铜箔出现裂缝为止的弯曲次数。
本发明中所说的平均粒径是如下算出的：首先，用透射显微镜拍摄形成晶粒的表面的照片，实际测定10点以上的该照片中晶粒的面积后，计算将该面积假设为正圆形时的直径。
此外，本发明中，未处理电解铜箔的光泽面(S面)上进行的平滑电镀是碳量在18ppm以下、且重结晶温度在200℃以下的铜电镀。这时，所使用的电镀液较好是使用例如专利文献2(日本专利特许第3608840号公报)所记载的铜电镀液。
为了使碳量在18ppm以下，在电镀液中添加的有机添加剂必须是极微量的，或者完全不添加。由这样的铜电镀液形成的铜镀层在刚电镀后的状态为柱状的结晶组织。但是，由于存在于晶粒界的有机添加剂成分少(有机添加剂量可以通过测定铜中的碳量来定量)，在200℃以下的较低温度下重结晶，转变为粒状的结晶组织。即，为了在200℃以下的温度下重结晶，铜箔中的碳量必须在18ppm以下。
这样形成的铜电镀层在制造三层铜箔叠层板时通过加热至150℃左右而重结晶，转变为粒状的结晶组织。
这在制造双层铜箔叠层板的情况下也是一样。在制造双层铜箔叠层板的情况下，由于通常温度需要在300℃以上，所以与三层铜箔叠层板同样地，铜电镀层重结晶，转变为粒状的结晶组织。
由此，重结晶并转变为粒状的结晶组织的铜电镀层，即使在对FPC施加弯曲应力的情况下也可以防止铜箔出现裂缝，增加直至铜箔弯曲断裂的弯曲次数。
进行该电镀时，选择适当的电镀液的组成、温度、电流密度的条件，选择适当的电镀条件，使得能够填平S面的条纹。
平滑电镀的厚度较好是从0.05μm到与作为原箔(未处理电解铜箔)使用的箔的厚度相同的厚度。即，作为原箔使用的铜箔的厚度为9μm时，较好是使厚度达0.05μm～9μm地进行电镀。这是因为即使进行了不到0.05μm的电镀也没有填平S面的条纹的效果。
此外，有时在未处理电解铜箔的S面进行平滑电镀的同时，较好是在M面也进行平滑电镀。在制造原箔时使用的铜电镀液和对S面进行平滑电镀时使用的铜电镀液相同的情况下，M面不需要再进行平滑电镀。
但是，在制造原箔时使用的铜电镀液和对S面进行平滑电镀时使用的铜电镀液不同的情况下，若M面也进行平滑电镀，弯曲性会提高。
这样对M面也进行平滑电镀的原因在于，从S面的电镀所使用的铜电镀液电解析出的铜的性能值(拉伸强度、伸长率等)会与原箔的性能值(拉伸强度、伸长率等)有很大的不同，因而只对S面进行如上所述的电镀时，S面和M面之间无法取得平衡，会产生不良影响。这种情况下，需要对S面和M面同时进行电镀，使S面和M面之间达到平衡。
以下，通过实施例对本发明所述的实施方式进行更详细的说明。
【实施例1】
本实施例中，如图1所示，在设置旋转的鼓状阴极(钛制)2和对应该阴极的同心圆状的阳极(DSA制)1的电解槽中填充电解液3后，在这两个电极间通电，制造未处理电解铜箔4。其中，所使用的铜电镀液为下述组成1，形成箔厚为35μm的未处理电解铜箔4。然后，使用组成1的电镀液，作为平滑电镀在S面形成厚0.07μm的铜镀层。然后，使用表面处理装置进行为了提高粘合性的粗糙化处理、防锈处理，得到厚度为35μm的铜箔。
电镀液组成1：
电镀液：Cu                         70～130g/L
        H2SO4                     80～140g/L
        3-巯基-1-丙磺酸钠            0.5～5ppm
        羟乙基纤维素                 1～10ppm
        低分子量凝胶(分子量3000)     1～10ppm
        氯化物离子                5～50ppm
电流密度：10～100A/dm2
浴温：    40～60℃
【实施例2】
实施例1的条件下，在以34μm的厚度制造的未处理电解铜箔4的S面与实施例1同样地作为平滑电镀形成厚1μm的铜镀层。然后，使用表面处理装置进行为了提高粘合性的粗糙化处理、防锈处理，得到厚度为35μm的铜箔。
【实施例3】
实施例1的条件下，在以32μm的厚度制造的未处理电解铜箔4的S面与实施例1同样地作为平滑电镀形成厚3μm的铜镀层。然后，使用表面处理装置进行为了提高粘合性的粗糙化处理、防锈处理，得到厚度为35μm的铜箔。
【实施例4】
实施例1的条件下，在以17.5μm的厚度制造的未处理电解铜箔4的S面与实施例1同样地作为平滑电镀形成厚17.5μm的铜镀层。然后，使用表面处理装置进行为了提高粘合性的粗糙化处理、防锈处理，得到厚度为35μm的铜箔。
【实施例5】
实施例1的条件下，在以34μm的厚度制造的未处理电解铜箔4的S面，使用组成2的电镀液，作为平滑电镀形成厚1μm的铜镀层。然后，使用表面处理装置进行为了提高粘合性的粗糙化处理、防锈处理，得到厚度为35μm的铜箔。
电镀液组成2：
电镀液：Cu                      70～130g/L
        H2SO4                  80～140g/L
电流密度：10～100A/dm2
浴温：    40～60℃
用上述的电镀液组成2进行了平滑铜电镀的铜箔上，对于其平滑铜电镀的碳量进行测定，结果为C＝6.0ppm。
碳量用堀场制作所EMIA-U511进行测定。
该测定中，对通过将脱脂的铜箔在氧气气氛的电炉中燃烧产生的CO2气体进行红外吸收测定，换算成碳量。
标准试样名称：JSS200-11
标准值：56.00ppm
助燃剂：测定时无  校正时：Sn     0.5g
燃烧条件：1250℃
【实施例6】
实施例1的条件下，在以32μm的厚度制造的未处理电解铜箔4的S面，使用电镀液组成2的电镀液，形成厚3μm的铜镀层。然后，使用表面处理装置进行为了提高粘合性的粗糙化处理、防锈处理，得到厚度为35μm的铜箔。
【实施例7】
实施例1的条件下，在以29μm的厚度制造的未处理电解铜箔4的S面，使用电镀液组成2的电镀液，形成厚3μm的铜镀层，同时在M面也形成厚3μm的铜镀层。然后，使用表面处理装置进行为了提高粘合性的粗糙化处理、防锈处理，得到厚度为35μm的铜箔。
【比较例1】
实施例1的条件下，制成厚度为35μm的未处理电解铜箔4。然后，使用表面处理装置进行为了提高粘合性的粗糙化处理、防锈处理，得到厚度为35μm的铜箔。
【比较例2】
实施例1的条件下，制成厚度为34μm的铜箔，在其S面使用电镀液组成3的电镀液，形成厚度为1μm的铜镀层。然后，使用表面处理装置进行为了提高粘合性的粗糙化处理、防锈处理，得到厚度为35μm的铜箔。
电镀液组成3：
电镀液：Cu                  70～130g/L
        H2SO4              80～140g/L
        凝胶                  1～10ppm
        氯化物离子            5～50ppm
电流密度：10～100A/dm2
浴温：    40～60℃
耐弯曲性评价试样的制作
将实施例1～6和比较例1～2所示的铜箔以150℃、40kg/cm2、55分钟的条件层压到ニツカン工业株式会社制的ニカフレツクスCISV-2525(聚酰亚胺薄膜25μm，粘接剂厚度25μm)上后，制成JIS C 5016-1994所记载的线宽/间距＝1.5mm/1.0mm的耐弯曲性试样。然后，作为保护覆盖层层压ニカフレツクスCISV-2525。
耐弯曲性试验
将上述的耐弯曲性评价试样(FPC)放置在信越エンジニアリング株式会社制的FPC高速弯曲试验机SEK-31B2S上，以曲率半径1.5mm、行程长度20.0mm、弯曲次数2000次/分钟的条件进行耐弯曲性的测定。该测定中，同时测定电路电阻，计数直到断裂的次数。
该试验结果记载于表1。
表1弯曲性试验结果
  试样号   未处理电解铜箔厚度(μm)   平滑电镀结晶组织   平滑电镀厚度(μm)   电路宽度(μm)   电路制作方向   初始电阻(Ω)   断裂周期(次数)
  M面   S面
  实施例1   35.0   粒状结晶   -   0.07   1500   TD   0.43   3.5×105
  实施例2   34.0   粒状结晶   -   1.0   1500   TD   0.44   6.7×105
  实施例3   32.0   粒状结晶   -   3.0   1500   TD   0.44   7.2×105
  实施例4   17.5   粒状结晶   -   17.5   1500   TD   0.44   7.6×106
  实施例5   34.0   层压后转变成粒状结晶   -   1.0   1500   TD   0.44   5.6×105
  实施例6   32.0   层压后转变成粒状结晶   -   3.0   1500   TD   0.44   5.5×105
  实施例7   29.0   层压后转变成粒状结晶   3.0   3.0   1500   TD   0.45   6.8×105
  比较例1   35.0   -   -   -   1500   TD   0.45   2.9×105
  比较例2   34.0   柱状结晶   -   1.0   1500   TD   0.45   1.4×105
实施例5～7的平滑电镀结晶组织在刚电镀后为柱状结晶，但通过聚酰亚胺层压时的加热重结晶而转变为粒状结晶。
TD：与研磨条纹垂直地制成电路
试验条件：曲率半径＝1.5mm
          行程20.0mm
          2000次/分钟
由表1中所示的实施例1～7的试验结果可知，在S面进行粒状结晶的平滑电镀的与不进行平滑电镀的比较例1相比，直到断裂的次数更多。
此外，如比较例2的情况，在S面进行的平滑电镀为柱状结晶的情况下，与比较例1相比，反而断裂周期短。这是因为电路弯曲时，在柱状结晶的晶粒界出现裂缝，反而变得容易断裂。
由弯曲性试验得到的直到断裂的次数随平滑电镀的厚度而增多，得到改善。例如，在平滑电镀的厚度为0.03μm的情况下，没有较大的改善，但如实施例1那样为0.07μm的情况下得到较大的改善。
综上所述，本发明所述的电解铜箔耐弯曲性良好，具有与压延铜箔同等、或者更好的性能。而且，由于比压延铜箔更经济，可以制造宽幅的箔，所以也能够提高生产性。

Claims (7)

1.铜箔，它是在未处理电解铜箔的光泽面进行了平滑电镀的铜箔，其特征在于，所述平滑电镀形成粒状的结晶组织。
2.如权利要求1所述的铜箔，其特征还在于，所述未处理电解铜箔中，粗面侧的表面粗糙度为2.1μm以下的表面粗糙度Rz，且与光泽面的表面粗糙度Rz相同或比它更小。
3.如权利要求2所述的铜箔，其特征还在于，所述未处理电解铜箔通过使用添加了具有巯基的化合物、氯化物离子以及分子量10000以下的低分子量凝胶和高分子多糖类的电解液电解制箔而形成。
4.如权利要求3所述的柔性印刷电路板用铜箔，其特征还在于，所述平滑电镀是所述结晶组织的平均晶粒径在2μm以下的铜电镀。
5.如权利要求4所述的柔性印刷电路板用铜箔，其特征还在于，所述平滑电镀是碳量在18ppm以下、且重结晶温度在200℃以下的铜电镀。
6.铜箔的制造方法，它是通过在未处理电解铜箔的光泽面进行平滑电镀来制造铜箔的方法，其特征在于，所述平滑电镀形成粒状的结晶组织。
7.柔性印刷电路板，其特征在于，使用权利要求1～5中的任一项所述的铜箔来制造。
CN2006100549264A 2005-02-21 2006-02-20 铜箔及其制造方法、以及柔性印刷电路板 Expired - Fee Related CN1834302B (zh)

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