CN1754408A - 电致发光功能膜和电致发光元件 - Google Patents

电致发光功能膜和电致发光元件 Download PDF

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Abstract

本发明涉及电致发光元件(1)，在形成了下部电极(4)的基板(2)上设置的厚膜绝缘体层(16)与上部电极(12)之间，设置了由Ga2O3:Eu构成的电致发光功能层(6、10)及其间形成的由MgGa2O4构成的发光体层(8)。电致发光功能层(6、10)表现作为绝缘体层以及电子注入层的两种功能，由此，能够达到电致发光元件(1)的低电压驱动及高发光亮度，同时能够简化电致发光元件(1)的结构。

Description

电致发光功能膜和电致发光元件
技术领域
本发明涉及电致发光功能膜和电致发光元件。
背景技术
电致发光(Electro Luminescence，本发明中记为“EL”)元件根据发光体的构成材料不同大致可区分为无机EL元件和有机EL元件。发光体中使用无机材料的无机EL元件，比发光体中使用有机材料的有机EL元件相比，具有寿命长的特点，因此主要在钟表、LCD(液晶显示器)的背光源、或是车载监视器等要求高耐久性的用途中被实用化。
图3是表示现有的无机EL元件的代表性结构主要部分的立体图。EL元件20是双层绝缘型薄膜EL元件，在具有电绝缘性的透明基板21上依次层叠设置成条纹状的下部电极22、下部绝缘体层24、发光体层26、上部绝缘体层28、以及设置成条纹状的上部电极30。
作为透明基板21采用一般LCD或PDP(等离子体显示屏，plasmadisplay panel)等使用的碱石灰玻璃(sodalime glass)等透明基板。另外，下部电极22一般由膜厚0.1～1μm左右的ITO(Indium Tin Oxide)构成。另一方面，上部电极30由Al等金属构成。下部绝缘体层24以及上部绝缘体层28是通过溅射或蒸镀形成的厚度0.1～1μm左右的薄膜，通常由Y2O3、Ta2O5、AlN、BaTiO3等构成。发光体层26一般由成为发光中心的含掺杂剂的发光体构成，其膜厚通常是0.05～1μm左右。
在具有这种结构的现有的EL元件中，下部电极22及上部电极30的一方设为行电极、另一方设为列电极，以两者的延伸方向相互垂直的方式配置。即，由两电极22、30构成矩阵电极，在行电极与列电极交叉部位的发光体层26形成像素。通过在由该矩阵电极构成的各个像素上选择性地从交流电源32施加交流电压或脉冲电压，发光体层26电致发光，该发射光从透明基板21侧射出。
为了将具有该结构的无机EL元件用于电脑、电视等的显示器用途中，必然要求使其彩色化。为此，必然需要对应于红色(R)、绿色(G)、以及蓝色(B)的3原色发光的发光体。
作为能够发出各色光的发光体，已知的有：作为蓝色发光体有基体材料为SrS且发光中心为Ce的发光体(以下称作“SrS:Ce”)、SrGa2S4:Ce、ZnS:Tm；作为红色发光体有ZnS:Sm、CaS:Eu；作为绿色发光体有ZnS:Tb、CaS:Ce。
但是，这些发光体中没有同时满足发光亮度以及色纯度两种性能的物质，有必要通过滤色镜(color filter)才能得到RGB各自纯色的发光，。因此，这种现有的无机EL元件，例如用于显示器中时发光强度(亮度)不充分。
为了消除这种不恰当并提高发光强度，提出了例如美国专利4751427号说明书中所述的在发光体层与绝缘层之间设置载流子注入层的具有5层结构的无机EL元件。
图4是示意性地表示设置了载流子注入层的无机EL元件代表性结构的主要部分的截面图。EL元件40是与EL元件20相同的双层绝缘型薄膜EL元件，在玻璃基板41上依次层叠透明电极42、Al2O3下部绝缘体层44、ZnS层46、SrS:CeF3发光体层48、ZnS层50、Al2O3上部绝缘体层52、以及铝上部电极54。另外，透明电极42以及铝上部电极54上连接有交流电源56。
这种结构的EL元件40中，ZnS层46、50是在各绝缘体层44、52与发光体层48之间介入的缓冲层，作为载流子注入层起作用。由此，增强了向发光体层48的电子注入，其结果是可以提升无机EL元件的发光亮度以及发光效率。另外，电子注入变得容易，产生有效发光的电压(在显示亮度-电压特性的曲线(L-V曲线)中的发光临界电压)降低，并且，其特性曲线的陡度提高，因此降低了驱动电路元件的负荷，同时还能降低耗电量。
对于显示器，近期迫切希望进一步提高亮度、提高对比度、提高精细度，并且降低耗电量、提高可靠性。但是，即使是上述现有的具有5层结构发光体的无机EL元件，也不能充分满足这些要求。另外，如果采用上述元件那样的缓冲层，则EL元件的制造工序数目将增加，从经济性的观点出发，应优选尽量简化其结构。
发明内容
因此，本发明是鉴于上述问题而完成的，其目的是提供一种EL功能膜和EL元件，其与现有的产品相比较，能实现更低的电压驱动，且能提高发光亮度，同时还能简化元件结构。
本发明者们通过潜心研究发现，通过粘附具有绝缘性的特定膜，被发光体层与相应膜之间的界面能级所俘获的电子的激发、发射效果得到提高，由此完成了本发明。
也就是说，本发明涉及一种用于EL元件的EL功能膜，该EL元件具备多个电极层，和设置在该多个电极层之间并且在由至少1种选自第一金属氧化物以及金属硫化物的物质构成的基体材料中掺杂了发光中心的发光体层，其特征在于，配置在电极层之间，设置在发光体层的至少一侧上，并且含有第二金属氧化物作为主要成分。
这种结构的EL功能膜，同时表现上述现有的无机EL元件中的绝缘体层44、52以及载流子注入层ZnS层46、50两种功能。即，已经确认了本发明的EL功能膜不仅是简单的配置在电极层与发光体层之间的绝缘膜，并且含有第二金属氧化物作为主要成份，从而促进了电子向发光体层的注入。
其机理现在还未被充分明确，但是，推测认为以下就是其主要原因之一：改变在发光体层与EL功能膜的界面形成的俘获能级的分布及其密度，从而提高电子的热激发引起的注入效率；因场效应引起势垒能量的降低率增大；或，场致发射引起的电子的隧道效应概率增大等。但是，作用不局限于此。
因此，通过EL功能膜，即使施加与现有相同的电压也能提高向发光体层的电子注入效率。进一步而言，由于能够在一层上实现绝缘与载流子注入的功能，与现有的5层结构的无机EL元件相比，可以简化层叠结构，由此，例如抑制了绝缘体层44、52导致的电压损失引起的电场的减弱。更进一步来说，发光体层与EL功能膜相同，在主要由氧化物形成的情况下能提高两者的粘附性。并且，与将ZnS层46、50用做载流子注入层时相比较，能提高耐气候性。
另外，EL功能膜所含的上述第二金属氧化物，优选含有与构成第一金属氧化物或金属硫化物的金属元素中的至少1种相同的金属元素。由此，能够提高EL功能膜以及发光体层之间的结晶匹配性或组成匹配性，可以更进一步提高双方的粘结性。但是，作用不限于此。
更具体地说，作为第二金属氧化物优选可以使用Ga氧化物、稀土类金属氧化物、Zn氧化物或Al氧化物。如后面所述，其中，更优选Ga氧化物，特别优选按化学计量为Ga2O3或具有接近于它的化学计量的物质。
并且，如果第二金属氧化物中掺杂了金属元素，则更优选。由此，在EL功能膜中电子的移动变得顺畅，促进了向发光体层的电子注入，提高了发光效率。再者，如果掺杂的金属元素与在发光体层中作为发光中心所含的金属元素相同，则更加优选。此时，即使在EL功能膜中产生电致发光，其发光色与发光体层中的颜色也是属于相同色系。因此，抑制了色纯度的劣化。
再者，作为第一金属氧化物(发光体层的基体材料)，优选含有Mg原子、Ga原子以及O原子，更优选MgxGayOz(镓酸镁)，特别优选MgGa2O4或具有与它相近的三元组成的物质。使用该金属氧化物的发光体层，不仅比硫化物类的发光体相比能得到大的发光亮度，还具有从开始施加电压至稳定发光的时间(响应时间)比较短的特点。本发明人已经确认：在这样的发光体层上如果组合本发明的EL功能膜，能够极大地提高电子的注入效果。
并且，本发明人还确认了在由第一金属氧化物及金属硫化物构成的基体材料中掺杂的发光中心是Eu的发光体层时，电子的注入效果得到飞跃性的提高，特别是当发光体层为MgGa2O4:Eu时其效果更加显著。
此外，作为本发明的EL功能膜，特别优选第二金属氧化物为Ga氧化物(Ga2O3等)、第二金属氧化物中掺杂的金属元素为Eu的，即，Ga2O3:Eu。目前本发明人确认了具有该结构的EL功能膜，最优选与如上述将Eu作为发光中心的发光体层，特别是发出红色光的发光体层组合使用。
另外，本发明的EL元件适于使用本发明的EL功能膜，其特征在于具备：第一电极层；与该第一电极层对向设置的第二电极层；配置在第一及第二电极层之间、在由第一金属氧化物及金属硫化物中的至少一种构成的基体材料中掺杂了发光中心的发光体层；配置在第一及第二电极层之间、在发光体层的至少一侧上形成、并且由含有第二金属氧化物作为主要成分的EL功能膜构成的EL功能层。
优选第二金属氧化物是Ga氧化物、稀土类金属氧化物、Zn氧化物、Al氧化物，其中更优选是Ga氧化物。并且特别优选在第二金属氧化物中掺杂Eu物质。
附图说明
图1是表示本发明的EL元件的代表性结构的主要部分的立体图。
图2是示意性地表示图1中沿II-II截面的主要部分的截面图。
图3是表示现有的无机EL元件的代表性结构的主要部分的立体图。
图4是示意性地表示设置了电子注入层的无机EL元件的代表性结构的主要部分的截面图。
具体实施方式
下面，参照附图详细说明本发明的实施方式。并且，对相同部分使用相同的符号，省略重复说明。另外，上下左右等位置关系是基于附图的位置关系而言的。
图1是表示本发明的EL元件的代表性结构的主要部分的立体图。图2是示意性地表示图1中沿II-II线的截面的主要部分的截面图。EL元件1是顶部发光类型(top emission type)的双层绝缘型的薄膜无机EL元件。该EL元件1具有在基板2上依次层叠下部电极4(第一电极层)、厚膜绝缘体层16、EL功能层6(EL功能膜)、发光体层8、EL功能层10(EL功能膜)以及上部电极12(第二电极层)的结构。另外，下部电极4以及上部电极12与交流电源14连接。首先，对构成EL元件1的各个层进行说明。
(基板2)
在基板2上面可以形成EL元件1中的各个层，此外，只要对在上面形成的EL功能层6没有造成污染的可能，就没有特别限制，优选具有在形成EL元件1时进行的退火处理中能耐得住退火温度的耐热性的基板。
具体来说，可举出优选具有600℃以上、更优选具有700℃以上、进一步优选具有800℃以上的耐热温度或熔点的基板。作为具有这种特性的基板用材料，可举出将氧化铝(Al2O3)、镁橄榄石(2MgO·SiO2)、滑石(MgO·SiO2)、模来石(3Al2O3·2SiO2)、氧化铍(BeO)、氮化铝(AlN)、氮化硅(Si3N4)、炭化硅(SiC)等作为主要成分的陶瓷基板；将这些陶瓷材料粉末作为填料与玻璃粉末混合烧结得到的玻璃陶瓷基板；含有碱土类结晶成分的结晶玻璃基板等。
(下部电极4)
下部电极4配置在基板2上，并使多个带状电极按一定的间隔以条纹状、沿一定方向延伸。该下部电极4表现出规定的高导电性，优选难以被退火处理时的高温和氧化性气体环境损害的物质，更优选与在上方形成的EL功能层6以及发光体层8的反应性非常低的物质。
具体来说，作为构成下部电极4的材料，优选金属材料。例如，作为优选例可举出Au、Pt、Pd、Ir、Ag等贵金属、Au-Pd、Au-Pt、Ag-Pd、Ag-Pt等贵金属合金、Ag-Pd-Cu等以贵金属为主要成分的添加了贱金属的合金。通过使用这些金属材料，可充分提高对高温或氧化性气体环境的耐性。
(厚膜绝缘体层16)
厚膜绝缘体层16在形成了下部电极4的基板2上形成。作为构成该厚膜绝缘体层的材料，优选可举出构成陶瓷材料的材料。具体来说，可举出BaTiO3、(BaxCa1-x)TiO3、(BaxSr1-x)TiO3、PbTiO3、PZT、PLZT等具有钙钛矿结构的(强)电介质材料；以PMN(Pb(Mg1/3Nb2/3)O3)为代表的复合钙钛矿弛缓型强电介质材料；以Bi4Ti3O12、SrBi2Ta2O9等为代表的铋层状化合物；以(SrxBa1-x)Nb2O6、PbNb2O6等为代表的钨青铜(tungsten bronze)型强电介质材料等。另外，“PZT”指的是Pb(ZrxTi1-x)O3。
其中，BaTiO3、PZT、PMN等钙钛矿结构的材料，由于形成绝缘体层时进行的烧成工序比较容易，所以优选。这样，通过在形成了下部电极4的基板2上形成厚膜绝缘体层16，基板表面存在的凹凸或因下部电极4造成的凹凸被覆盖，使与后述的EL功能层6、10的接触面变得平坦，充分降低了因该凹凸引起的局部发光特性的异常或耐压缺陷的发生等。
(EL功能层6、10)
EL功能层6、10，如图所示，被配置在下部电极4与上部电极12之间，并且，分别被粘结在发光体层8上。EL功能层6、10由含有金属氧化物(第二金属氧化物)为主要成分的EL功能膜构成。作为金属氧化物，可优选使用Ga氧化物、稀土类金属氧化物、Zn氧化物或Al氧化物，更优选具有以Ga2O3、Ln2O3、ZnO以及Al2O3分别表示化学组成的氧化物。其中，更优选Ga氧化物或Zn氧化物、特别优选Ga氧化物。
另外，上述金属氧化物优选包含与构成后述发光体层8的基体材料(基材，matrix)的金属氧化物(第一金属氧化物)或构成金属硫化物的金属元素中的至少一种相同的金属元素。具体来说，例如，构成发光体层8的基体材料为含有Mg原子、Ga原子以及O原子的金属氧化物、特别是镓酸镁(magnesium gallate)时，EL功能层6、10优选为Ga氧化物。
再者，EL功能层6、10优选掺杂金属元素。作为这种掺杂剂元素可举出目前通常使用的元素，具体地可举出Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Gd、Tb、Ho、Er、Tm、Lu、Sm、Eu、Dy、Yb等稀土类元素，或Mn、Pb、Bi、Cr等过渡金属元素。
从防止EL元件1的发光色纯度降低的观点出发，作为此金属元素优选其发出的光与发光体层8的发光色属于同色系。特别优选与发光体层8所含的形成发光中心的金属元素相同。
具体来说，发光体层8为蓝色发光体，例如Tm或Ce为绿色发光体时，例如Tb或Ho为红色发光体时，优选例如Cr、Eu、Pr、Sm、Yb或Nd。另外，这些金属元素并非必须限定在上述组合，也可以根据条件做适当的变更，另外也可以组合2种以上的金属元素使用。这些基体材料与掺杂剂元素的组合中，尤其优选EL功能层6、10为Ga2O3:Eu。
在这里，EL功能层6、10的厚度优选为1～100nm，更优选为3～60nm，进一步优选5～30nm，特别优选10nm左右。如果EL功能层6、10的厚度不满1nm，有难以得到电子注入效果的倾向。另一方面，如果超过100nm，有驱动电压升高的倾向。
(发光体层8)
发光体层8是向由金属氧化物(第一金属氧化物)以及金属硫化物中的至少1种构成的基体材料中掺杂成为发光中心的元素构成的。作为基体材料中使用的金属氧化物以及金属硫化物中的至少1种，可使用一般用作发光体材料的物质。例如，作为金属硫化物可举出Zn硫化物或Sr硫化物，可以使用ZnS等2元体系的金属硫化物和BaAlS等复合金属硫化物。使用BaAlS作为复合硫化物时，Ba原子的一部分可以被Mg等其它金属原子置换，另外，也可以是S原子的一部分被氧原子置换。Mg的置换过剩时也可以形成BaAlS与MgS的2层分离的状态。
作为金属氧化物，可以使用2元体系的金属氧化物或复合金属氧化物。作为2元体系的金属氧化物，可举例Ga氧化物(Ga2O3或GaO)、稀土类金属氧化物(Ln2O3)、Ge氧化物(GeO2)、Sn氧化物(SnO2)等。另外，括号内分别表示的是各个金属氧化物的代表化学组成，该组成并非一定限定于此。另外，作为复合金属氧化物，可举出例如含有Mg、Ca、Sr、Ba或Zn、Ga、Al、B或In的氧化物。其中，更优选含有Mg以及Ga作为必须成分的氧化物，特别优选可用MgxGayOz表示的镓酸镁。
发光体层8的基体材料为镓酸镁时，Ga原子与Mg原子的摩尔比(Ga/Mg)优选为1～3、更优选为1.1～2.5、进一步优选为1.2～2.2、特别优选为1.6左右。该Ga/Mg的比值如果不满1或超过3，有发光亮度降低的倾向。并且在镓酸镁之中，特别优选是MgGa2O4或具有与它相近化学组成的物质。
另外，作为形成发光中心的金属元素，可以无特殊限制地使用在现有的EL元件中作为发光中心使用的稀土类元素或过渡金属元素。例如，根据目的发光色，可以适宜选择使用与上述EL功能层6、10中所含掺杂元素相同的元素。并且作为发光中心，也可以组合使用2种以上的金属元素。
如果构成基体材料的金属氧化物是如上述镓酸镁那样的Mg-Ga-O类氧化物，作为掺杂剂元素优选Eu或Tb，更优选Eu。Mg-Ga-O类氧化物特别是作为Eu3+的基质(host)很优异，通过该组合能够得到高亮度以及高纯度的红色发光。
相对于基体材料金属氧化物所含金属元素的合计摩尔量，这些掺杂剂元素的含量优选为0.1～10mol％。如果该含量小于0.1mol％，则发光中心少，因此有不能得到充分的发光亮度的倾向。另一方面，如果超过10mol％，因发光中心自身产生浓度消光，有发光亮度降低的倾向。
在这里，发光体层8的厚度，优选为50～700nm，更优选100～300nm，进一步优选100～200nm，特别优选150nm左右。如果该厚度不满50nm，发光亮度有可能降低到不恰当的程度；如果超过700nm，存在发光临界电压上升过度的倾向。
(上部电极12)
上部电极12被配置在EL功能层10上，并使多个带状电极按一定的间隔以条纹状、沿与下部电极4的延伸方向垂直的平面方向延伸。该上部电极12，由于EL元件1是顶部发光类型，由透明导电材料构成。作为该透明导电材料，可以使用In2O3、SnO2、ITO或称作ZnO-Al的氧化物导电性材料等。该上部电极12的厚度通常定为0.2～1μm。
(EL元件1的制造方法)
接着，说明具有这样的结构的EL元件1的制造方法的一个例子。首先，准备由陶瓷基板、玻璃陶瓷基板以及结晶化玻璃基板等构成的基板2。接着，在该基板2上形成条纹状的下部电极4。其方法没有特别的限制，例如，可通过使用粉末金属膏、有机金属膏(树脂酸金属盐膏，metal resinate paste)的印刷法，或通常使用的蚀刻工艺等形成。
接着，在形成了下部电极4的基板2上形成厚膜绝缘体层16。作为具体方法可举出，将预先在陶瓷材料粉末中混合粘合剂、分散剂、溶剂等的厚膜膏，涂敷在基板2上，使其干燥后将它作为厚膜生体(green)，接着将该厚膜生体在规定温度下烧成形成绝缘体层的方法；溶胶-凝胶法；MOD(Metallo-organic decomposition)法等溶液涂敷烧成法等。
接着，通过将加工成片状物的构成EL功能层6的材料(金属氧化物等)用做靶材(target)的EB(电子束)蒸镀或溅射，在厚膜绝缘体16上形成EL功能层6。具体来说，例如，通过电子束蒸镀形成由Ga2O3:Eu构成的EL功能层6时，制作片状Ga氧化物以及Eu氧化物的各片状物，在导入O2气体的腔室内，将该2个片状物用作靶材，在基板2上进行电子束蒸镀。另外，此时，掺杂的Eu不一定是氧化物的形态，也可以适当地使用金属、氟化物或硫化物等形态。
电子束蒸镀时的基板温度通常为室温～600℃，优选150～300℃。另外，蒸镀时的腔室内的压力通常为1.33×10-4～1.33×10-1Pa，优选为6.65×10-3～6.65×10-2Pa。在这里，从使膜组成均匀、并且减少膜厚分布的偏差的观点出发，优选在蒸镀时移动或旋转基板2。
接着，将加工成片状的构成发光体层8的材料(金属氧化物以及掺杂剂元素等)用做靶材，通过电子束蒸镀或溅射，在EL功能层6上形成发光体层8。具体来说，例如，通过电子束蒸镀形成由MgGa2O4:Eu组成的发光体层8时，制作Ga氧化物以及添加了Eu的Mg氧化物的各片状物之后，在导入O2气体的腔室内，将该2个片状物用作靶材，在EL功能层6上进行电子束蒸镀。添加的Eu可以是金属、氧化物、氟化物以及硫化物之中的任意形态。另外，蒸镀时的基板温度以及腔室内的压力可以与上述EL功能层6中使用的条件相同。
这样形成发光体层8之后，优选实施退火处理。退火处理可以在形成发光体8之后，即露出发光体层8的状态下进行，也可以在形成EL功能层10之后，或形成上部电极12之后进行。
该退火处理可以在空气气体环境中、氮气气体环境中、氩气气体环境中、硫蒸汽气体环境中、硫化氢气体环境中或氧气气体环境中实施，特别优选在氧化性气体环境中实施。此时的周围压力可在高真空～大气压的范围内进行适当的选择。在这里，氧化性气体环境是指与空气等同或比它氧气浓度高的状态。通过在氧化性气体环境中进行退火，可以促进发光体层8的结晶，也可以进一步提高发光亮度。
另外，退火温度通常定为500～1000℃，优选600～800℃。并且，退火时间通常定为1～60分钟左右，优选为5～30分钟。当退火温度低于500℃或退火时间小于1分钟时，存在难以充分提高发光亮度的倾向；当退火温度高于1000℃或退火时间超过60分钟时，存在EL元件1中的发光体层8以外的构成部件被损伤的危险。
接着，在发光体层8上与EL功能层6的形成相同地形成EL功能层10之后，在其上面通过蒸镀法、溅射法、CVD法、溶胶-凝胶法、印刷烧成法等公知的方法形成条纹状的上部电极12，并由此得到EL元件1。
根据具有这种结构的EL元件1，可以得到如下所示的作用和效果。例如，以在EL功能层6、10上使用Ga2O3:Eu，并且在发光体层8上使用MgGa2O4:Eu为例，通过在发光体层8上粘结设置EL功能层6、10，改变发光体8与EL功能层6、10的各界面之间形成的俘获能级的分布及其密度，增加由场效应引起的势垒能量降低率，或，从概念上来讲，因势垒电势狭小到这个程度引起的电子的隧道效应概率的增大等，促进了向发光体层8的电子注入。特别地，含有Ga2O3的EL功能层6、10，由于电子的隧道效应概率的增大效果显著，因此向发光体层8的电子注入效率显著增大。
另外，此时，发光体层8以及EL功能层6、10，都是由含有Ga的金属氧化物所构成，因此结晶匹配性以及组成匹配性良好，由此两层的粘结性得到提高、并减少了剥离等的发生，同时还提高了耐气候性。并且，由于EL功能层6、10分别兼作下部绝缘体层以及上部绝缘体层，从而达到了简化元件结构的目的。
因此，如果使用这样的EL元件1，与现有的设置了载流子注入层的EL元件相比较，可以达到更低的电压驱动，另外，不仅能得到良好的发光亮度，还能极大地提高元件的寿命，并且通过简化元件结构可以使元件微细化、轻薄化以及实现缩短工序。因此，能够实现搭载这种EL元件1的显示器等的更高的亮度、高精细化、高对比度，还能提高视觉辨认度。另外，通过降低制造成本及减少耗电量能够提高经济性的同时，还能提高可靠性。
另外，根据本发明的EL元件，不仅仅是被上述实施方式限定的元件，在不脱离其宗旨的范围内可以进行各种改变。例如，在下部电极4与EL功能层6之间，和/或在上部电极12与EL功能层10之间，也可以设置其它绝缘体层。这种其它绝缘体层优选为薄膜状。由此，可以进一步提高限制发光体层8内的电流的效果，得到具有良好耐电压性能的EL元件。
作为构成其它绝缘体层的材料，可举出氧化硅(SiO2)、氮化硅(Si3N4)、氧化钽(Ta2O5)、钛酸锶(SrTiO3)、氧化钇(Y2O3)、氧化锆(ZrO2)、氮氧化硅(SiON)、氧化铝(Al2O3)等。
这些绝缘体层可通过溅射法、蒸镀法、或CVD法等气相沉积法形成。但是，从简化EL元件1的结构以及制造工序的观点出发，期望在下部电极4以及发光体层8之间，和发光体层8及上部电极12之间，分别只设置EL功能层6、10。
再者，EL功能层6、10中的至少一方与将氧化物作为基体(matrix)材料的发光体层8之间，例如也可以设置ZnS层等其它载流子注入层。这样的结构当EL功能层6、10是Ga氧化物时特别有用。
此时，EL功能层6、10以及其它载流子注入层的各自的电子注入效果被重叠发挥，其结果是可以进一步降低发光临界电压，并且进一步促进发光亮度的增大。另外，EL功能层6、10和其它载流子注入层的层叠顺序是无论哪一个位于发光体层8侧都可以，但是，通常更优选在各个EL功能层6、10与发光体层8之间设置其它载流子注入层。
此外，也可以在上部电极12上设置具有RGB单元的滤色镜(colorfilter)层。如此，当发光体层8是白色发光体时就容易达到全彩色(fullcolor)。另外，在上部电极12上也可以设置具有多个色转换体单元的色转换体层。如此，发光体层8是RGB中任一单色发光体时就容易达到全彩色。
[实施例]
下面，通过实施例更详细说明本发明，但是本发明并不限定于此。
(实施例1)
首先，作为基板材料使用Al2O3，并把它加工成板状用做基板2。接着，在该基板2上由丝网印刷将Au制作成粉末金属膏的物质之后，实施烧成，形成下部电极4。接着，作为厚膜绝缘体层材料使用PMN-PT(Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3)将它做成粉末状之后，添加粘结剂、分散剂以及溶剂，将它用做厚膜膏，涂敷在形成下部电极4的基板2上后，使其干燥，进一步进行烧成形成厚膜绝缘体层16。
接着，通过使用Al2O3片状物的蒸镀法在厚膜绝缘体层16上形成由Al2O3构成的EL功能层6之后，在其上通过用ZnS片状物的蒸镀法形成由ZnS构成的其它载流子注入层。并且，在具有装入片状Ga2O3的电子束源和装入添加了15mol％的Eu的片状MgO的电子束源的腔室内，配置了形成上述下部EL功能层之后的积层体。
之后，在腔室内导入O2气体(流量10sccm)，从各个电子束源同时蒸发作为原料的反应气体，一边旋转加热到150℃的形成EL功能层6之后的积层体，一边在EL功能层6上形成由MgGa2O4:Eu构成的发光体层8。另外，电子束蒸镀条件调节成使发光体层8的成膜速度为1nm/s。
接着，与EL功能层6相同地在发光体层8上形成EL功能层10之后，对所得到的积层体，在650℃的空气中进行10分钟的退火处理。在退火处理之后的EL功能层10上，通过用ITO靶材的RF磁控管溅射法(magnetron sputtering)形成上部电极12，进一步在下部电极4以及上部电极12上连接引线，得到本发明的EL元件。
另外，在实施例1中，通过适当地改变成膜时间使由Al2O3组成的EL功能层6、10的厚度为5～100nm，由ZnS组成的其它载流子注入层的厚度为50～200nm，发光体层8的厚度为100～200nm范围之内，制作了多个各种EL元件。
(实施例2)
除了将EL功能层6、10按如下方法作成由Ga2O3构成的层、以及未设置由ZnS构成的其它载流子注入层之外，其它与实施例1相同地制作了多个各种EL元件。
即，在具有装入片状Ga2O3的电子束源的腔室内，一边导入O2气体(流量10sccm)，从电子束源蒸发作为原料的反应气体，一边旋转加热到150℃的积层体(形成厚膜绝缘体层16之后的积层体、或形成发光体层8之后的积层体)，在厚膜绝缘体16或发光体层8上形成由Ga2O3构成的EL功能层6、10。
(实施例3)
除了将EL功能层6、10按如下方法作成由Ga2O3:Eu构成的层之外，其它与实施例2相同地制作了多个EL元件。
即，在具有装入片状Ga2O3的电子束源和装入片状Eu2O3的电子束源的腔室内，一边导入O2气体(流量10sccm)，从各电子束源同时蒸发作为原料的反应气体，一边旋转加热到150℃的积层体(形成厚膜绝缘体层16之后的积层体、或形成发光体层8之后的积层体)，在厚膜绝缘体16上或发光体层8上形成EL功能层6、10。
[发光临界电压以及相对亮度的测定]
作为评价用样品(1)，在实施例1的EL元件中选择了由Al2O3构成的EL功能层6、10的厚度分别为30、70nm，由ZnS构成的其它载流子注入层的厚度为100nm，由MgGa2O4:Eu构成的发光体层8的膜厚为150nm，该发光体层8的Eu含量是2.38mol％，并且Ga/Mg原子组成比为1.61的元件。
作为评价用样品(2)，在实施例2的EL元件中选择了由Ga2O3构成的EL功能层6、10的厚度分别为10nm，由MgGa2O4:Eu构成的发光体层8的膜厚为150nm，该发光体层8的Eu含量是2.38mol％，并且Ga/Mg原子组成比为1.61的元件。
作为评价用样品(3)，在实施例2的EL元件中选择了由Ga2O3:Eu构成的EL功能层6、10的厚度分别为10nm，各EL功能层6、10的Eu含量是7.57mol％，由MgGa2O4:Eu构成的发光体层8的膜厚为150nm，该发光体层8的Eu含量是2.38mol％，并且Ga/Mg原子组成比为1.61的元件。
接着，在这些的评价用样品(1)～(3)的下部电极4以及上部电极12上连接引线。之后，通过该引线在两电极4、12上施加调制电压：L60、驱动频率：1kHz、施加电压波形：脉冲(脉冲宽度：50μs)、测定环境温度：25℃的条件的交流电压。此时，在各评价用样品的EL元件中，将能得到1cd/m2发光的电压作为“发光临界电压”，另外，将在发光临界电压上再追加60V测定的发光亮度作为测定亮度。将得到的结果汇总在表1中。
表1
  实施例   评价用样品   EL功能层  发光临界电压(V)   测定亮度(cd/m2)
  1   1   Al2O3+ZnS   120   1816
  2   2   Ga2O3   100   3296
  3   3   Ga2O3:Eu   90   4152
从这些结果可以确认，设置了EL功能层6、10的EL元件的发光临界电压非常低、并且相对亮度也非常高。特别是，具备由Ga2O3以及Ga2O3:Eu构成的EL功能层6、10的元件(实施例2、3)，显示出100V以下和极低的发光临界电压，并且发光亮度也得到极大的提高。
产业上的可利用性
如上所述，根据本发明的EL功能膜以及具备它的EL元件，能实现比以往低的电压驱动，能极大地提高发光亮度以及发光效率，同时能实现元件结构的简化、提高经济性。并且，通过这些能提高具备本发明的EL元件的显示器的视觉辨认度以及可靠性，同时还能降低耗电量。

Claims (12)

1.一种电致发光功能膜，在具备多个电极层、和设置在该电极层之间且在由第一金属氧化物及金属硫化物中的至少1种物质构成的基体材料中掺杂了发光中心的发光体层的电致发光元件中使用，其特征在于：
配置在所述电极层之间，设置在所述发光体层的至少一侧，并且含有第二金属氧化物作为主要成分。
2.如权利要求1所述的电致发光功能膜，其特征在于：
所述第二金属氧化物含有与构成所述第一金属氧化物或所述金属硫化物的金属元素中的至少1种相同的金属元素。
3.如权利要求1或2所述的电致发光功能膜，其特征在于：
所述第二金属氧化物是镓氧化物、稀土类金属氧化物、锌氧化物或铝氧化物。
4.如权利要求1～3中任一项所述的电致发光功能膜，其特征在于：在所述第二金属氧化物中掺杂了金属元素。
5.如权利要求4所述的电致发光功能膜，其特征在于：
在所述第二金属氧化物中掺杂的金属元素是与形成所述发光中心的金属元素相同的金属元素。
6.如权利要求1～5中任一项所述的电致发光功能膜，其特征在于：所述第一金属氧化物含有镁原子、镓原子和氧原子。
7.如权利要求1～6中任一项所述的电致发光功能膜，其特征在于：所述发光中心是铕。
8.如权利要求4～7中任一项所述的电致发光功能膜，其特征在于：所述第二金属氧化物是镓氧化物，在所述第二金属氧化物中掺杂的金属元素是铕。
9.如权利要求1～8中任一项所述的电致发光功能膜，其特征在于：该电致发光功能膜以单层形式被设置在所述电极层与所述发光体层之间。
10.一种电致发光元件，其特征在于，具备：
第一电极层；
与所述第一电极层对向设置的第二电极层；
配置在所述第一及第二电极层之间、在由第一金属氧化物及金属硫化物中的至少1种构成的基体材料中掺杂了发光中心的发光体层；和
配置在所述第一及第二电极层之间、在所述发光体层的至少一侧形成、并且由含有第二金属氧化物作为主要成分的电致发光功能膜构成的电致发光功能层。
11.如权利要求10所述的电致发光元件，其特征在于：所述第二金属氧化物是镓氧化物。
12.如权利要求10或11所述的电致发光元件，其特征在于：在所述第二金属氧化物中掺杂了铕。
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