CN1321423C - 容器、中子屏蔽体用组合物和中子屏蔽体制造法 - Google Patents
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Abstract
一种容器(100),其包括:躯干本体(101),其内部具有由方管(132)或板状部件构成的筐(130),该方管由收容使用过的燃料集合体的单元(131)构成;中子屏蔽体,其在所述躯干本体(101)与其外周设置的外筒(105)之间,填充含有以高分子为主体的中子屏蔽材料和耐火材料和密度增加剂的中子屏蔽体用组合物(106)。
Description
技术领域
本发明涉及中子屏蔽体用组合物,特别是涉及适合于使用过的燃料的贮藏和运输用容器的中子屏蔽体制造用的组合物。还涉及使用该中子屏蔽体用组合物的容器。
背景技术
近年来随着原子能产业的发展,各种原子能设施,例如原子反应堆、燃料再处理厂等正在各地建设,但这些各种的原子能设施等必须极力降低人体所受放射线的量,而且结构材料和机器材料不由放射线而受到损伤。即从各种原子能设施等的燃料或使用过的燃料(也叫做再利用燃料)产生的中子,其能量具有高强的透射力,与其他物质碰撞则产生γ线,对原子能设施等的各种材料有损伤,所以,要进行能安全可靠屏蔽该中子和γ线的中子屏蔽体的开发。
现有中子屏蔽体是使用混凝土,但该混凝土作为屏蔽壁必须相当厚,该中子屏蔽体对如原子能船舶那样在容积上有限制的原子能设施是不适合的,因此,希望中子屏蔽体减薄。
在这里,中子中的高速中子,通过和质量几乎相同的氢元素的碰撞,吸收能量,使效果降低。因此,氢的密度高,即含氢率高的物质对屏蔽高速中子有效,例如水、石蜡、聚乙烯等可用作中子屏蔽体。该水等液体比混凝土轻,仅限于液体处理,而且收容该水等液体容器本身材质的中子屏蔽能力成为问题。
对中子的屏蔽,因氢含有率高,则作为中子的减速材料就效果大,石蜡、聚乙烯等聚烯系热塑性树脂、不饱和聚酯树脂等热固性树脂、环氧树脂等的树脂作为中子屏蔽材料,配合微量的硼化合物在使用。而对γ线的屏蔽,是配置具有覆盖中子屏蔽体本体外侧形状的γ线屏蔽用结构物来进行屏蔽。
在万一发生火灾时也能维持一定程度以上中子屏蔽能力的中子屏蔽体也在进行开发。关于这点,作为耐火材料配合有大量氢氧化铝粉末和氢氧化镁粉末等的中子屏蔽体被提案(特开2001-108787号公报、特许第3150672号公报)。
但对中子的屏蔽,在谋求能更安全可靠屏蔽中子的中子屏蔽体。对γ线的屏蔽,现在主要使用着的由树脂等构成的中子屏蔽体,其比重小到0.9~1.2,不适于对屏蔽高速中子时产生的γ线进行屏蔽。需要在中子屏蔽体本体外侧,配置使用了比重大的材料的γ线屏蔽用结构物。即,中子屏蔽体自身不能满足中子屏蔽能力和对γ线的屏蔽。
必须在中子屏蔽体本体外侧配置使用了比重大的材料的γ线屏蔽用结构物,这对容积上有限制的原子能设施等来说不能说是最佳形式,不仅对中子屏蔽能,而且对中子屏蔽体自身的γ线屏蔽能力也期望其提高。
对耐火性,氢氧化铝的脱水热解温度是245~326℃,而氢氧化镁的脱水热解温度是340~390℃,所以作为耐火材料,考虑氢氧化镁粉末更合适。但使用氢氧化镁粉末时,其组合物的粘度上升,有混练·填充需要大量时间和劳力的问题点,和残留卷入树脂内部的空隙而有可能降低中子屏蔽能力的问题点。因此,实际上没有在容器中使用氢氧化镁粉末的例子,而且也没有对氢氧化镁粉末的粒径进行讨论的例子。
发明内容
本发明是鉴于上述课题而开发的,目的在于提供一种能有效屏蔽中子和γ线,且耐火性优良的中子屏蔽体组合物和使用它的容器。提供一种操作性好的中子屏蔽体组合物也是其目的。
本发明的目的至少是解决上述课题。
本发明的容器包括:躯干本体,其内部具有由方管或板状部件构成的筐,该方管由收容使用过燃料集合体的单元构成;中子屏蔽体,其在所述躯干本体与其外周设置的外筒之间,填充含有以高分子为主体的中子屏蔽材料和耐火材料和密度增加剂的中子屏蔽体用组合物。
本发明的容器包括:躯干本体,其内部具有由方管或板状部件构成的筐,该方管由收容使用过的燃料集合体的单元构成;中子屏蔽体,其在所述躯干本体与其外周设置的外筒之间,填充含有以高分子为主体的中子屏蔽材料和粒径是1.5~15μm的氢氧化镁粉末的中子屏蔽体用组合物。
本发明的中子屏蔽体用组合物是适合于容器的中子屏蔽体制造用的组合物,其含有以高分子为主体的中子屏蔽材料和粒径是1.5~15μm的氢氧化镁粉末。
本发明的中子屏蔽体用组合物是适合于容器的中子屏蔽体制造用的组合物,其含有以高分子为主体的中子屏蔽材料和耐火材料和密度增加剂。
本发明的中子屏蔽体用组合物是适合于容器的中子屏蔽体制造用的组合物,其含有以高分子为主体的中子屏蔽材料20~55%质量,所述固化剂4~55%质量,所述耐火材料5~60%质量,所述密度增加剂5~40%质量,硼化合物0.5~10质量。
本发明的中子屏蔽体制造法,作为结构成分含有以高分子为主体的中子屏蔽材料,是能一边维持屏蔽γ线性能,一边提高屏蔽中子效果的中子屏蔽体的制造法,把所述以高分子为主体的中子屏蔽材料以外的结构成分用密度增加剂来置换,这样把中子屏蔽体用组合物的比重维持在1.62~1.72g/cm3。
以上所述和本发明其他的目的、特点、优点,从下面对发明的详细说明中就可明了。
附图说明
图1是表示本发明中子屏蔽体用组合物一实施例的概念图;
图2是表示本发明中子屏蔽体用组合物中密度增加剂与氢含有量关系的特性图;
图3是表示本发明密度增加剂的密度与中子屏蔽体外侧的中子线+二次γ线量相对比的关系的特性图;
图4是表示适用于本发明的容器结构的立体图;
图5是表示图4所示容器结构的轴向剖面图;
图6是表示图4所示容器结构的径向剖面图;
图7是表示容器的概要说明图,该容器的躯干本体内具有由板状部件构成的筐;
图8是表示耐火试验容器的图。
具体实施方式
下面详细说明本发明的实施例。本发明并不限定于该实施例。本说明书和附图中“中子屏蔽体用组合物”与“树脂”是同义的。
(1)中子屏蔽体用组合物
首先说明本发明的中子屏蔽体用组合物。中子屏蔽体用组合物,作为它的基本成分是作为主剂的以高分子为主体的中子屏蔽材料和固化剂和硼化合物的混合物。通过在该基本成分中混入耐火材料,则能赋与其阻燃性。而且通过混入碳精粉和/或密度增加剂,能更提高γ线屏蔽能力、中子屏蔽能力、操作性等。下面详细说明各成分,只要不是特别说明的,则可使用从市场购买的。
①以高分子作主体的中子屏蔽材料
作为以高分子作主体的中子屏蔽材料,例如代表性的可以举出聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯等聚烯烃系树脂及环氧树脂。所谓环氧树脂,意指含可交联的环氧基的树脂。
作为环氧树脂,例如,可以举出缩水甘油醚型/2官能酚型环氧树脂、缩水甘油醚型/醇型环氧树脂、缩水甘油醚型环氧树脂、脂肪族环氧树脂、脂环族环氧树脂、改性环氧树脂等,还可以举出在这些环氧树脂的环结构上加氢的加氢环氧树脂等。其中,加氢环氧树脂是优选的。环氧树脂既可以使用1种,也可以2种以上环氧树脂混合使用。
另外,作为环氧树脂的具体例子,作为缩水甘油醚型/2官能酚型环氧树脂,可以举出双酚型环氧树脂、单环型芳香族环氧树脂、缩合多环型环氧树脂,作为缩水甘油醚型/醇型环氧树脂,可以举出多酚型环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、亚甲基取代型酚醛清漆型环氧树脂、亚烷基改性的酚醛清漆型环氧树脂、烷氧基改性的酚醛清漆型环氧树脂等,作为脂环族环氧树脂,可以举出直接氧化的脂环式环氧树脂、由官能基的缩水甘油醚化的脂环式环氧树脂、环戊二烯型环氧树脂、链上脂肪族环氧树脂,作为改性环氧树脂,可以举出聚硅氧烷改性环氧树脂、聚氨酯改性环氧树脂、聚酰亚胺及聚酰胺改性的环氧树脂、光固化性环氧树脂等,其他还可以举出含磷环氧树脂、含硫环氧树脂、含氮环氧树脂等。作为加氢环氧树脂,可以举出加氢双酚A型环氧树脂、加氢双酚F型环氧树脂、酚醛清漆型缩水甘油醚树脂加氢树脂等。
不加氢的环氧树脂中理想的是双酚型环氧树脂、脂肪族环氧树脂。特别理想的是加氢环氧树脂,在双酚型环氧树脂的环结构中加了氢的加氢双酚A型环氧树脂。通过使用如加氢双酚A型环氧树脂那样的氢含量大的加氢环氧树脂,能制造中子屏蔽能力更优良的中子屏蔽体。
加氢双酚A型环氧树脂
所述加氢双酚A型环氧树脂的结构式中,n的理想范围是n=0~2,更理想的是n=0~0.1左右。
以高分子为主体的中子屏蔽材料的含量,随所用材料、其他成分的种类和含量的变动而变动,所以难于进行规定,但在整个组合物中其是20~55%质量,理想的是24~47%质量,更理想的是35~42%质量。若不到20%质量,则中子屏蔽能有变弱的倾向。若超过55%质量,则与其他成分的平衡不好。
②固化剂
固化剂根据以高分子为主体的中子屏蔽材料的种类进行适当的选择。具体说是,作为与环氧树脂进行反应而形成交联结构的固化剂,例如可举出胺系固化剂、酸和酸酐固化剂、酚系固化剂等,理想的是使用胺系固化剂。而且胺系固化剂中脂环胺系固化剂、芳香胺系固化剂等具有环结构的固化剂,由于其耐热性高,所以在本发明的组合物中使用是合适的。固化剂可使用一种固化剂,也可以把两种以上的固化剂混合后使用。
固化剂的理想添加量,随所用固化剂的种类、其他成分的种类和含量的变动而变动,所以难于进行规定,若举胺系固化剂的一例,则在整个组合物中其是4~55%质量,理想的是4.5~30%质量,更理想的是6~15%质量。若不到4%质量,则作为固化剂的效果弱,若超过55%质量,则固化过快,不能确保填充等必要的操作时间。
③耐火材料
耐火材料是在例如发生火灾那样的中子屏蔽体处于高温时,为了能维持一定程度以上的中子屏蔽能力,以残存在中子屏蔽体中为目的而加入的,例如氢氧化铝、氢氧化镁等化合物。氢氧化镁的脱水分解温度是340~390℃,比氢氧化铝的脱水分解温度高,所以,作为耐火材料特别合适。
一般来说,氢氧化镁是粉末状。对该氢氧化镁粉末的粒径通常不进行特别调整。通过调整粒径,其作为中子屏蔽体用组合物是更合适的组合物。
作为耐火材料使用氢氧化镁粉末时,理想的氢氧化镁粉末的粒径是1.5~15μm,特别理想的粒径是1.5~5μm。可以使用从市场购得的具有这种粒径的氢氧化镁粉末。在此,氢氧化镁粉末的粒径,希望所有粉末的粒径都在1.5~5μm范围内,但事实上,氢氧化镁粉末等于和大于80%的在1.5~5μm范围内便可,理想的是等于和大于90%,特别理想的是等于和大于95%。在该范围内,使用粒径不到1.5μm的氢氧化镁粉末,提高氢氧化镁粉末的混合比,则粒度上升,在混练·填充中需要大量的时间和劳力。因此,为了把氢氧化镁粉末的混合比抑制低,则耐火性变坏。另一方面,使用粒径超过15μm的氢氧化镁粉末时,由于氢氧化镁粉末的总表面积变小,所以耐火性有可能降低。即通过使用1.5~15μm的氢氧化镁粉末,在维持耐火性的同时,能得到在混练·填充中不需要大量时间和劳力的操作性好的中子屏蔽体用组合物。
从中子屏蔽能力的观点具体说明时则是,固化前环氧树脂向容器流入时,为了消除空隙部位,固化前树脂的粘度最好是100Pa·s以下。使用粒径不到1.5μm的氢氧化镁粉末时,为了恰当保持粘度而使氢氧化镁粉末的混入量在30%质量以下,在带熔融塞的密闭容器内,耐火条件温度被设定为(外部800℃,30分)时,在树脂内部产生空隙,中子屏蔽能力有可能降低。另一方面,使用粒径超过15μm的氢氧化镁粉末时,氢氧化镁粉末的混入量能设定为50%质量以上,由于氢氧化镁粉末的表面积降低,所以在耐火条件温度(外部800℃,30分)时,树脂内部产生空隙,中子屏蔽能力有可能降低。
即,通过把氢氧化镁粉末的粒径设定在1.5~15μm,就能得到耐火性和中子屏蔽能力更优良的中子屏蔽体。而且操作性也提高了。
而氢氧化铝,从氢含量这点看,其比氢氧化镁优良,所以也可以把氢氧化铝粉末和氢氧化镁粉末适当混合作为耐火材料。这时使用的氢氧化铝粉末最好是使用0.07%质量以下的低碱分氢氧化铝粉末。通过把碱成分(Na2O)设定在0.07%质量以下,能把氢含有率保持到150℃以上。而且也可以把氢氧化铝粉末、氢氧化镁粉末以外的耐火材料进一步进行添加。
耐火材料的添加量随所用耐火材料、其他成分的种类和含量等而有变动,所以难于进行规定,但在整个组合物中,理想的是5~60%质量,更理想的是33~41%质量。这是由于若不到5%质量,则作为耐火材料的效果弱,若超过60%质量,以高分子为主体的中子屏蔽材料等的比例变小,则中子屏蔽能力变小的缘故。
④密度增加剂
密度增加剂是密度高的材料,只要是能增加中子屏蔽体的比重,且不给其他成分坏影响,任何材料都可以。在此,有效屏蔽γ线的密度增加剂自身的密度是等于和大于5.0g/cm3,理想的是5.0~22.5g/cm3,更理想的是6.0~15g/cm3。若不到5.0g/cm3,则难于不损害中子屏蔽能力并有效屏蔽γ线,若超过22.5g/cm3,则不能看到相应添加量的效果。
具体的可以举出金属粉或金属氧化物粉等。作为密度增加剂,理想的能举出熔点在350℃以上的金属,即Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Sb、Bi、U、W等,和/或熔点在1000℃以上的金属氧化物,即NiO、CuO、ZnO、ZrO2、SnO、SnO2、WO2、UO2、PbO、WO3、镧系元素氧化物等。其中Cu、WO2、WO3、ZrO2、CeO2特别理想。这是由于在成本方面具有优点的缘故。密度增加剂可以使用一种,也可以把两种以上混合使用。
粒径没有特别的限制,但粒径大则密度增加剂有可能在制造中沉淀,所以理想的是沉淀程度的小的粒径。关于不沉淀的粒径,由于其他条件(例如组合物的温度、粘度、固化速度等)有大的作用,所以不能单纯以数值进行规定。
通过添加密度增加剂,能增加中子屏蔽体的比重,能更有效地屏蔽γ线。而且通过使用所述金属粉和金属氧化物粉,还能提高耐火性。
通过把以高分子为主体的中子屏蔽材料以外的添加物的一部分,主要是耐火材料的一部分置换成密度增加剂,能增加氢含量。通过主要与耐火材料的一部分进行部分置换,在维持中子屏蔽体用组合物的比重(1.62~1.72g/cm3)的同时,能增加环氧树脂的重量,所以能制造氢含量高的中子屏蔽体,能有效地屏蔽中子,即能兼顾中子屏蔽能和γ线的屏蔽。
混合的密度增加剂的添加量,为了保持所述中子屏蔽体用组合物的比重(1.62~1.72g/cm3),可以适当调节地添加。具体说就是其随所用密度增加剂的种类、其他成分的种类和含量等而变动,所以难于进行规定,但例如在整个组合物中是5~40%质量,理想的是9~35%质量。在使用CeO2时,理想的是15~20%质量。若不到5%质量,则难于看到添加的效果,若超过40%质量,则难于把组合物的比重保持在1.62~1.72g/cm3范围内。
在此,进一步使用附图对使用了密度增加剂的实施例的具体例进行详细说明。
(第一实施例)
图1是表示本实施例的中子屏蔽体结构例的概念图。图中的斜线部分是模式表示的氢量。
即如图1所示,本实施例的中子屏蔽体是在以高分子为主体的中子屏蔽材料1中混入了耐火材料2和比该耐火材料2密度高的密度增加剂3。
在此,特别作为密度增加剂3,是通过混合金属粉或金属氧化物粉,一边维持材料的密度(1.62~1.72g/mL范围)一边提高氢含量的中子屏蔽体。
混合的密度增加剂3的密度是等于和大于5.0g/mL,理想的是5.0~22.5g/mL,更理想的是6.0~15g/mL。
作为密度增加剂3,最好是把等于和大于熔点350℃的金属粉或等于和大于熔点1000℃的金属氧化物粉进行混合。
作为该粉体材料,金属例如可举出:Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Sb、Bi、U、W等。
金属氧化物例如可举出:NiO、CuO、ZnO、ZrO2、SnO、SnO2、WO2、CeO2、UO2、PbO、PbO、WO3等。
作为以高分子为主体的中子屏蔽材料1,作为代表性的,例如可举出聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯等聚烯系树脂和环氧树脂等。
接着,以上结构的本实施例的中子屏蔽体,通过在以高分子为主体的中子屏蔽材料(树脂)1中混入耐火材料2和比该耐火材料2密度高的密度增加剂3,一边把密度维持在一定值(1.62~1.72g/mL范围),一边增加氢含量。
即,耐火材料2比中子屏蔽材料1密度稍高,且含有稍少的氢。
因此,把耐火材料2的一部分,用不含氢的密度增加剂3进行置换,密度是相同的。
通过计算各自的密度·氢含量来进行适当的置换,把氢含量稍少的耐火材料2置换成高氢的中子屏蔽材料1,能增加氢含量。
其结果是,在维持屏蔽二次γ线性能的同时,能提高中子吸收量,这样不象现有那样在中子屏蔽体本体外侧配置屏蔽γ线用的结构物,就能提高屏蔽中子线的性能。
在本实施例的中子屏蔽体中,通过把混合的密度增加剂3的密度设定成等于和大于5.0g/mL,理想的是5.0~22.5g/mL,更理想的是6.0~15g/mL,能更显著起到上述的作用效果。
即,图2是表示密度增加剂3的密度与氢含量关系的特性图。
图2表示氢含量是0.0969g/mL,在含有耐火材料2(氢氧化镁)的密度是1.64g/mL的基体树脂1中,为了保持密度固定而把耐火材料2置换成密度增加剂3时的氢含量。
耐火材料2,即氢氧化镁的密度是2.36g/mL。
如从图2可明了,为了看到效果,并不是使密度增加剂的密度等于和大于耐火材料2的密度(2.36g/mL)便可。即其随基体树脂1与耐火材料2的组合而有所不同,但以比耐火材料2的密度(2.36g/mL)稍微高的密度为界限。如图2所示,密度增加剂3的密度是等于和大于5.0g/mL,最好是等于和大于6.0,则能看到效果。若密度增加剂3的密度超过22.5g/mL,则看不到与添加量相应的效果。
图3是表示密度增加剂3的密度与中子屏蔽体外侧的中子线+二次γ线量相对比的关系特性图。
图3表示氢含量是0.0969g/mL,在含有耐火材料2(氢氧化镁)的密度是1.64g/mL的基体树脂1中,为了保持密度固定而把耐火材料2置换成密度增加剂3时的屏蔽效果。
把基体树脂1的屏蔽外侧线量设定为1。
从图3看到的效果可知密度增加剂3的密度是等于和大于5.0g/mL,最好是等于和大于6.0g/mL。若密度增加剂3的密度超过22.5g/mL,则不能看到与添加量相应的效果。
本实施例的中子屏蔽体中作为密度增加剂3,通过把熔点350℃以上的金属粉(Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Sb、Bi、U、W)进行混合,或把熔点1000℃以上的金属氧化物粉(NiO、CuO、ZnO、ZrO2、SnO、SnO2、WO2、CeO2、UO2、PbO、PbO、WO3)进行混合,能提高耐火性。
如上所述,本实施例的中子屏蔽体,不降低材料密度就能一边维持一定的值,一边增加氢含量,这样不象现有那样在中子屏蔽体本体外侧配置屏蔽γ线用的结构物,就能提高屏蔽中子线的性能。
(第二实施例)
本实施例的中子屏蔽体也如所述图1所示,是在以高分子为主体的中子屏蔽材料1,即氢含量低的环氧树脂中混入耐火材料2和比该耐火材料2密度高的密度增加剂3,并固化成型加工而成的。
在此,特别是作为密度增加剂3,是通过混合金属粉或混合金属氧化物粉,而使氢含量低的环氧树脂固化的中子屏蔽体。
混合的密度增加剂3的密度是等于和大于5.0g/mL,理想的是5.0~22.5g/mL,更理想的是6.0~15g/mL。
作为密度增加剂3,最好是把熔点等于和大于350℃的金属粉进行混合,或把熔点等于和大于1000℃的金属氧化物粉进行混合。
作为该粉体材料,金属例如可举出:Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Sb、Bi、U、W等。
金属氧化物例如可举出:NiO、CuO、ZnO、ZrO2、SnO、SnO2、WO2、CeO2、UO2、PbO、PbO、WO3等。
作为以高分子为主体的中子屏蔽材料1,除了环氧树脂以外,作为有代表性的例如可举出:聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯等聚烯系树脂等。
接着,以上结构的本实施例的中子屏蔽体,通过在以高分子为主体的中子屏蔽材料1中混入耐火材料2和比该耐火材料2密度高的密度增加剂3,而使材料密度不下降地一边维持在一定值(1.62~1.72g/mL范围),一边能增加氢含量。
即,耐火材料2比中子屏蔽材料1密度稍高,且含有稍少的氢。
因此,把耐火材料2的一部分,用不含氢的密度增加剂3进行置换,密度是相同的。
通过计算各自的密度·氢含量来进行适当的置换,把氢含量稍少的耐火材料2置换成高氢的中子屏蔽材料1,可增加氢含量。
其结果是,在维持屏蔽二次γ线性能的同时,能提高中子吸收量,这样不象现有那样在中子屏蔽体本体外侧配置屏蔽γ线用的结构物,就能提高屏蔽中子线的性能。
在本实施例的中子屏蔽体中,通过把混合的密度增加剂3的密度设定成等于和大于5.0g/mL,理想的是5.0~22.5g/mL,更理想的是6.0~15g/mL,能更显著起到上述的作用效果。
即,图2是表示密度增加剂3的密度与氢含量关系的特性图。
图2表示氢含量是0.0969g/mL,在含有耐火材料2(氢氧化镁)的密度是1.64g/mL的基体树脂1中,为了保持密度固定而把耐火材料2置换成密度增加剂3时的氢含量。
耐火材料2的氢氧化镁密度是2.36g/mL。
如从图2可明了,为了看到效果,密度增加剂的密度必须等于和大于耐火材料2的密度(2.36g/mL)。即,其随基体树脂1与耐火材料2的组合而有所不同,但以比耐火材料2的密度(2.36g/mL)稍高的密度为界限。如图2所示,密度增加剂3的密度是等于和大于5.0g/mL,最好是等于和大于6.0g/mL,则能看到效果。若密度增加剂3的密度超过22.5g/mL,则不能看到与添加量相应的效果。
图3是表示密度增加剂3的密度与中子屏蔽体外侧的中子线+二次γ线量相对比的关系特性图。
图3表示氢含量是0.0969g/mL,在含有耐火材料2(氢氧化镁)的密度是1.64g/mL的基体树脂1中,为了保持密度固定而把耐火材料2置换成密度增加剂3时的屏蔽效果。
把基体树脂1的屏蔽外侧线量设定为1。
从图3了解到,看到效果的是密度增加剂3的密度是等于和大于5.0g/mL,最好是等于和大于6.0g/mL。若密度增加剂3的密度超过22.5g/mL,则不能看到与添加量对应的效果。
本实施例的中子屏蔽体中作为密度增加剂3,通过把熔点等于和大于350℃的金属粉(Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Sb、Bi、U、W)进行混合,或把熔点等于和大于1000℃的金属氧化物粉(NiO、CuO、ZnO、ZrO2、SnO、SnO2、WO2、CeO2、UO2、PbO、PbO、WO3)进行混合,能提高耐火性。
如上所述,本实施例的中子屏蔽体,不下降材料的密度就能一边维持一定的值,一边增加氢含量,这样不象现有那样在中子屏蔽体本体外侧配置屏蔽γ线用的结构物,就能提高屏蔽中子线的性能。
即,通过使用密度增加剂,能一边维持屏蔽γ线性能一边提高屏蔽中子的效果,所以,能减少象现有那样在中子屏蔽体本体外侧配置厚重的屏蔽γ线用的结构物的必要性。
⑤硼化合物
硼化合物是微量配合,其具有作为中子减速和吸收材料的功能。在中子屏蔽体中配合微量的硼化合物,只要具有吸收中子能力便可,例如可举出对低速和热中子具有大的吸收断面的氮化硼、硼酸酐、硼铁、原硼酸、碳化硼,或偏硼酸等硼化合物,碳化硼特别理想。这是由于其化学稳定性(不随温度变化,不吸收水分等)高,且对以高分子为主体的中子屏蔽材料没有影响的缘故。硼化合物,可以使用一种硼化合物,也可以把等于和大于两种的硼化合物混合使用。
硼化合物使用粉末,对粒径和添加量进行适当调节后添加。但若考虑在环氧树脂内的分散性、对中子的屏蔽性,则平均粒径最好是1~200μm左右,更理想的是10~100μm左右,20~50μm左右最理想。添加量随所用硼化合物的种类、其他成分的种类和含量等而有变化,所以,难于进行规定,但在整个组合物中,最好是0.5~10%质量,特别理想的是0.5~3%质量。若不到0.5%质量,则作为加了硼化合物的中子屏蔽体的效果低,若超过10%质量时,则难于使硼化合物均匀分散。
在此,从中子屏蔽能力、γ线屏蔽能力和耐火性的观点来看,理想的中子屏蔽体用组合物是由加氢环氧树脂:38wt%、胺系固化剂:8wt%、耐火材料(MgOH2):35wt%、密度增加剂(CeO2):18wt%、B4C:1wt%构成的中子屏蔽体用组合物。
⑥碳精粉
碳精粉是为了更加提高中子屏蔽能力而添加的。详细说明就是,把固化前的树脂在带熔融塞的密闭容器内,耐火条件温度设定为(外部800℃,30分)时,在树脂内部产生空隙,有可能使中子屏蔽能力降低。在此,添加碳精粉,则抑制空隙的产生,更加提高屏蔽中子的能力。
添加的碳精粉,例如是碳黑、石墨、活性炭等,碳黑特别理想。这是由于其具有购入容易和成本方面优点的缘故。在此,碳精粉可以一种碳精粉,也可以把等于和大于两种的碳精粉进行混合使用。添加量随碳精粉的种类可进行适当调节而添加,但若是碳黑时,0.02~4%质量是合适的,特别理想的是0.05~0.3%质量。在等于和大于0.02%质量时,能看到效果,在等于和大于0.05%质量时,则效果特别显著。在等于和小于0.3%质量时,未看到粘度明显上升。而若超过4%质量,则随着碳精粉的添加而粘度急剧上升,而且仅添加成分的氢含量降低,所以,不能看到与添加量相应的效果。
若碳精粉添加过多,则中子屏蔽体的其他成分比率降低,所以,有氢含量下降而屏蔽中子能力下降的倾向。
对粒径没有特别限定,粒径大,则碳精粉在制造中有可能沉淀,所以,最好是不沉淀的小粒径。其他条件(例如组合物的温度、粘度、固化速度等)对不沉淀的粒径有大的作用,所以,不能单纯以数值进行规定。
⑦其他
本发明的中子屏蔽体用组合物中,作为填充剂,除了硅石、矾土、碳酸钙、三氧化锑、氧化钛、石棉、粘土、云母等粉末之外,也可以添加玻璃纤维等,而且也可以根据需要添加碳素纤维等。还可以根据需要,添加作为脱模剂的石蜡、脂肪酸金属盐、酰胺类、脂肪酸酯类等,除作为阻燃剂的氯化石蜡、溴化甲苯、六溴化甲苯、三氧化锑等,作为着色剂的碳黑、氧化铁等之外,还可添加硅烷偶联剂、钛偶联剂等。
(II)容器
本发明的组合物是通过把环氧树脂与其他成分进行混合而调制的。中子屏蔽体是把中子屏蔽体用组合物成型而成。中子屏蔽体成型时的环氧树脂即使在室温也可以交联,但最好通过加热进行。作为具体条件,其随环氧树脂的种类、组成等而不同,但在50~200℃的温度条件下最好进行1小时~8小时的加热。而且这种加热处理最好分两个阶段进行,即在60~90℃加热1小时~2小时后,在120~150℃加热2小时~3小时进行处理是理想的。
中子屏蔽体以屏蔽中子为目的而使用,例如在把使用过的燃料贮藏·运送用的容器等中使用。这种运送用的容器能利用公知技术来制造。容器是把燃烧结束的使用过的燃料集合体进行收容、贮藏的容器。把核燃料循环终期的燃烧结束的不能使用的核燃料集合体叫做使用过的燃料(再利用燃料)。由于使用过的燃料含有核分裂生成物(FP)等高放射性物质,所以,需要进行热冷却,因此要在原子能发电站的冷却槽内冷却规定期间(3~6个月)。然后收容在屏蔽容器即容器中,用卡车和船舶等运送到再处理设施内贮藏。下面用图更详细说明本发明的容器。
图4是表示容器的立体图。图5是图4所示容器的轴向剖面图。图6是图4所示容器的径向剖面图。容器100是使躯干本体101的内腔102内面与筐130外周形状吻合地进行机械加工而成。内腔102内面的机械加工是由专门的加工装置使用铣刀等加工的。躯干本体101和底板104是具有屏蔽γ线功能的碳素钢制成的锻造品。也可以使用不锈钢代替碳素钢。躯干本体101和底板104由焊接结合。为了确保作为耐压的密闭性能,在一次盖110与躯干本体101间设置有金属垫圈。
在躯干本体101与外筒105间是含有氢多的高分子材料,即具有中子屏蔽功能的的树脂106,即填充所述的中子屏蔽体用组合物。而且在躯干本体101与外筒105间焊接有进行热传导的多个铜制内部散热片107,树脂106在流动状态下通过未图示的管子等注入到由内部散热片107形成的空间内,并冷却固化。内部散热片107为了均匀进行放热,最好以高的密度设置在热量多的部分。在树脂106与外筒105之间设置数mm的热膨胀余量108。热膨胀余量108是把热熔粘接剂等中埋入加热器的隐蔽模具,配置在外筒105内面上,注入树脂106固化后,加热加热器,通过熔融排出而形成的。
盖部109由一次盖110和二次盖111构成。一次盖110是由屏蔽γ线的不锈钢或碳素钢构成的圆盘状。二次盖111也是由不锈钢制或碳素钢制的圆盘状,在其上面封入作为中子屏蔽体的树脂112,即所述中子屏蔽体。一次盖110和二次盖111通过不锈钢制或碳素钢制螺钉113安装在躯干本体101上。在一次盖110和二次盖111与躯干本体101间,分别设置有金属垫圈,以保持内部的密封性。在盖部109周围,设置有封入了树脂114的辅助屏蔽体115。
在容器本体116的两侧,设置了用于吊装容器100用耳轴117。图4表示了设置辅助屏蔽体115的情况,但在运送容器100时,要把辅助屏蔽体115拆下来而安装上缓冲体118(参照图5)。缓冲体118是把红杉等缓冲材料119组装在由不锈钢制作的外筒120内的结构。筐130由收容使用过的燃料集合体的构成单元131的69根方管132所构成。方管132使用在铝或铝合金粉末中添加了具有吸收中子性能的B或B化合物粉末的铝复合材料或铝合金。作为中子吸收材料,除硼之外可使用镉。
所述容器100,是100吨级的大型装置,通过把本发明的中子屏蔽体用组合物作为树脂106、112、114使用,能保持格外的重量轻和足够的中子屏蔽能力以及耐热性,并且在具有内部散热片107这样复杂结构的部位,也通过其流动性和使时间增大,能把在树脂106、112、114铸入操作中需要的时间和劳力格外降低。
本发明的组合物用于图7所示的容器也合适,该容器是其内部具备由板状部件构成的筐的躯干本体。
在由躯干本体201和外筒205和两片内部散热片207包围的空间209内,为了吸收中子填充了具有中子屏蔽能力的氢多的高分子材料树脂,即所述的中子屏蔽体用组合物。通过含该中子屏蔽体用组合物的中子屏蔽体,来屏蔽从再利用燃料集合体放出来的中子,把向容器200外部泄漏的中子抑制在规定值以下。
本发明的组合物并不限定于这种容器中的屏蔽体,其能在防止中子扩散的装置和设施的各种部位使用,能有效屏蔽中子。
实施例
下面所示的本发明实施例,对本发明加以更详细的说明,但本发明并不限定于下述的实施例。
中子屏蔽能力是通过由下面的重量减少率表示的耐热性进行评价。重量减少的大部分是水,这是由于水中含有大量使中子有效减速的氢的缘故。即,重量减少率大的试验结果意指,由于耐热性低,所以水分减少,其结果是中子屏蔽能力变小。
γ线的屏蔽能力,由中子屏蔽体用组合物的密度(g/cm3)进行评价。密度是1.62~1.72g/cm3左右时,则能充分屏蔽γ线。
实验例1密度增加剂和氢氧化镁粉末的使用
按表1进行配合使环氧树脂固化,比较耐热性。耐热性用其在密闭容器中保持200℃×2000h,在室温开封后放置一昼夜,除去挥发成分后的重量减少率来表示。氢含量一般使用CHN分析计进行测量,本实施例是使用气体热传导度检测型CHN分析计求得的。氢氧化镁粉末是使用粒径3.3μm的。
材料
环氧主剂 大都产业制 エピキユア801A(商品名)
环氧固化剂 大都产业制 KD631
耐火剂 比较例1:氢氧化铝粉末 住友化学制CW-325LV
实施例 1、2:氢氧化镁粉末 宇部材料制
碳化硼 共立窑业制 KS-44
密度增加剂 铜粉 福田金属箔粉制FCC-115A
表1
试验序号 | 比较例1 | 实施例1 | 实施例2 |
环氧主剂混合比(wt%) | 19.0 | 26.8 | 29.2 |
环氧固化剂混合比(wt%) | 19.0 | 26.8 | 29.2 |
耐火剂混合比(wt%) | 60.6 | 46.0 | 6.0 |
碳化硼混合比(wt%) | 1.4 | 1.4 | 1.4 |
密度增加剂混合比(wt%) | 0.0 | 0.0 | 34.3 |
密度(g/cm3) | 1.65 | 1.45 | 1.65 |
氢含量(g/cm3) | 0.0997 | 0.0972 | 0.0972 |
耐热性(wt%) | 3.2 | 0.2 | 0.2 |
比较例1中,在200℃耐热评价中发现有3.2%质量的重量减少。因此,推测其中子屏蔽能力降低。
实施例1中,通过把耐火剂从氢氧化铝粉末替换成氢氧化镁粉末,大大提高了耐热性。但由于氢氧化镁的氢含量低,所以,若把氢含量保持一定则必须削减耐火剂的混合量,密度降低。其结果是在吸收中子时产生γ线,而γ线的屏蔽能力与密度大致成比例,所以,其γ线的屏蔽能力降低。
实施例2中,为了防止密度降低,把铜粉与氢氧化镁粉末合起来添加。这样,即使使用氢氧化镁粉末,也能保持与比较例1相同的密度,其结果是保持了其对γ线的屏蔽能力。而且通过不使用氢氧化铝粉末,使用氢氧化镁粉末,即使降低了耐火材料的混合比,也能保持耐热性。
实验例2加氢环氧树脂和氢氧化镁粉末的使用
按表2配合,使环氧树脂固化,比较耐热性。耐热性用其在密闭容器中保持200℃×2000h,在室温开封后放置一昼夜,除去挥发成分后的重量减少率来表示。氢氧化镁粉末是使用粒径50μm的。
材料
环氧主剂 比较例2 大都产业制 エピキユア801A(商品名)
比较例3 大都产业制エピキユア801A的双酚A加氢
材料(加氢双酚A型环氧树脂)
环氧固化剂 大都产业制 D631
耐火剂 比较例2:氢氧化铝粉末 住友化学制CW-325LV
比较例3:氢氧化镁粉末 ソブエクレ一制
碳化硼 共立窑业制 KS-44
表2
试验序号 | 比较例2 | 比较例3 |
环氧主剂混合比(wt%) | 19.0 | 18.0 |
环氧固化剂混合比(wt%) | 19.0 | 18.0 |
耐火剂混合比(wt%) | 60.6 | 62.0 |
碳化硼混合比(wt%) | 1.4 | 1.4 |
密度(g/cm3) | 1.65 | 1.64 |
氢含量(g/cm3) | 0.0997 | 0.0978 |
耐热性(wt%) | 3.2 | 0.2 |
比较例2中,在200℃耐热评价中发现重量减少3.2%质量。因此,推测其中子屏蔽能力降低。可以考虑是作为耐火剂使用的氢氧化铝粉末的耐热性有问题。
比较例3中,通过把氢氧化铝粉末替换成氢氧化镁粉末,大大提高了耐热性。但氢氧化镁[Mg(OH)2]自身的氢含量比氢氧化铝自身[Al(OH)3]的氢含量低,所以,中子屏蔽体的氢含量降低,中子屏蔽能力也降低。于是使用加氢环氧主剂(添加氢双酚A型环氧树脂),来提高氢含量。
实验例3加氢环氧树脂和氢氧化镁粉末和密度增加剂的使用
按表3配合,使环氧树脂固化,比较耐热性。耐热性与实验例1、2同样求得。氢氧化镁粉末是使用粒径3.3μm的。
材料
环氧主剂 比较例4 大都产业制 エピキユア 801A(商品名)
实施例3 大都产业制 エピキユア801A的双酚A加氢
材料(加氢双酚A型环氧树脂)
环氧固化剂 大都产业制 KD631
耐火剂 比较例4:氢氧化铝粉末 住友化学制CW-325LV
实施例3:氢氧化镁粉末 宇部材料制
碳化硼 共立窑业制 KS-44
密度增加剂 铁粉 神户产业铸铁粉制#200
表3
试验序号 | 比较例4 | 实施例3 |
环氧主剂混合比(wt%) | 19.0 | 24.8 |
环氧固化剂混合比(wt%) | 19.0 | 24.8 |
耐火剂混合比(wt%) | 60.6 | 19.0 |
碳化硼混合比(wt%) | 1.4 | 1.4 |
密度增加剂混合比(wt%) | 0.0 | 30.0 |
密度(g/cm3) | 1.65 | 1.70 |
氢含量(g/cm3) | 0.0997 | 0.102 |
耐热性(wt%) | 3.2 | 0.2 |
比较例4中,在200℃耐热评价中发现重量减少3.2%质量。因此,推测其中子屏蔽能力降低。
实施例3中,把环氧主剂变更成加氢物(加氢双酚A型环氧树脂),把耐火剂变更成氢氧化镁粉末,而且通过添加铁粉来改善密度、氢含量、耐热性。即,提高对中子线和γ线的屏蔽性和耐热性。
实验例4 粒径1.5~15μm氢氧化镁粉末的使用
把下面所示从市场购得的环氧材料和氢氧化镁粉末和碳化硼在室温、真空下混合、脱泡,并注入50×50×100mm模具中,在室温固化一昼夜后使其在130℃×24h的条件下完全固化,制作图1所示的样品1。考虑到屏蔽体制造时的操作性,材料混合后的粘度一般设定为等于和大于100Pa·s,但在此是以30Pa·s为目标进行试验。把其放入图8所示的耐火试验容器5内,整体用SUS钢板密封,在上面试验片的中心部分粘接上直径5mm的锡熔融塞后,把其在800℃的环境下静置30分钟。即,不是一般材料的耐火条件,而是符合金属容器的使用条件,在准密闭状态下的耐火。耐火试验容器5若在室温·大气环境条件下取出,则发现熔融塞有暂时的火焰,但不久就自己熄灭了。返回到室温后,把中子屏蔽体取出,测量其内部的状态和重量残存率,判断在耐火后是否还具有一定程度的中子屏蔽能力。重量残存率以与实验例1、2的耐热性同样的方法求出,混合粘度使用B型粘度计求咄。连续空隙,由把中子屏蔽体的任意断面分割成10mm的网眼,判断有无贯通其空间部的一个连续空隙。若生成连续的空隙,有透过中子的路径,则中子屏蔽能力大大降低。
材料
环氧主剂:大都产业制 DT-448(含有双酚A衍生物混合树脂)
环氧固化剂:大都产业制 I-5731(胺固化剂)
氢氧化镁粉末:粒径50μm、15μm、5μm,ソブエクレ一制;粒径3.3μm,宇部材料制;粒径1.7μm、1.0μm,协和化学制;粒径1.4μm,神岛化学制。
碳化硼:共立窑业制 KS-44
表4
试验序号 | 比较例5 | 实施例4 | 实施例5 | 实施例6 | 实施例7 | 比较例6 | 比较例7 |
氢氧化镁粒径(μm) | 50 | 15 | 5 | 3.3 | 1.7 | 1.4 | 1.0 |
环氧主剂混合比(wt%) | 32.4 | 38.0 | 42.0 | 43.7 | 46.6 | 48.3 | 50.0 |
环氧固化剂混合比(wt%) | 10.8 | 12.7 | 14.0 | 14.6 | 15.5 | 16.1 | 16.7 |
氢氧化镁混合比(wt%) | 55.4 | 48.0 | 42.6 | 40.3 | 36.5 | 34.2 | 32.0 |
碳化硼混合比(wt%) | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 |
混合粘度(Pa·s) | 26 | 27 | 29 | 28 | 27 | 27 | 26 |
重量残存率(wt%) | 77 | 78 | 79 | 81 | 80 | 78 | 75 |
连续空隙 | 有 | *1 | 无 | 无 | *2 | 有 | 有 |
*1以约50%的概率产生连续空隙
*1以约30%的概率产生连续空隙
从表4所示实施例4~实施例7可以看到,重量残存率是等于和大于50%,且除了中子屏蔽体表层,是难于生成连续空隙的倾向。在此,重量残存率是以100(%)-重量减少率(%)来表示的数值。
实验例5碳精粉的添加
使用与实验例4同样的方法,确认添加碳精粉的效果(试行1~5次)。碳精粉使用ABC制成的碳黑(型号05-1530-5)。作为密度增加剂使用的是Ni粉,由山石金属制的。其结果如表5所示,从混合了碳精粉的实施例9~实施例14效果看出,特别是实施例11~实施例14不能看出生成连续的空隙。
表5
试验序号 | 实施例8 | 实施例9 | 实施例10 | 实施例11 | 实施例12 | 实施例13 | 实施例14 |
氢氧化镁粒径(μm) | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 |
碳精粉混合比(wt%) | 0.0 | 0.02 | 0.05 | 0.1 | 0.2 | 0.3 | 0.5 |
环氧主剂混合比(wt%) | 32.7 | 32.7 | 32.7 | 32.7 | 32.6 | 32.6 | 32.5 |
环氧固化剂混合比(wt%) | 10.9 | 10.9 | 10.9 | 10.9 | 10.9 | 10.9 | 10.9 |
氢氧化镁混合比(wt%) | 46.0 | 46.0 | 46.0 | 45.9 | 45.9 | 45.8 | 45.7 |
Ni粉混合比(wt%) | 9.0 | 9.0 | 9.0 | 9.0 | 9.0 | 9.0 | 9.0 |
碳化硼混合比(wt%) | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 |
混合粘度(Pa·s) | 29 | 29 | 29 | 30 | 32 | 40 | 86 |
重量残存率(wt%) | 78 | 79 | 81 | 82 | 82 | 81 | 82 |
连续空隙 | 有 | *1 | *2 | 无 | 无 | 无 | 无 |
空隙率(面积%) | 14 | 10 | 5 | 1 | <1 | <1 | <1 |
*1连续空隙产生的概率等于和大于50%不到100%
*2连续空隙产生的概率等于和大于0%不到50%
实验例6氢氧化镁粉末的粒径与碳精粉的添加
使用与实验例4同样的方法,确认添加氢氧化镁粉末和碳精粉的效果。碳精粉使用ABC制成的碳黑(型号05-1530-5)。作为密度增加剂使用的是Ni粉,由山石金属制。其结果如表6所示,通过把粒径1.5~15μm的氢氧化镁粉末与碳精粉这两种组合产生的相加效果,能看出有难于产生空隙的倾向。进行断面观察的结果是,在耐火后通过氢氧化镁粉末与碳精粉的相加效果,保持了最致密结构的是实施例18的氢氧化镁粉末的粒径是3.3μm时的情况。
表6
试验序号 | 实施例15 | 实施例16 | 实施例17 | 实施例18 | 实施例19 | 实施例20 | 实施例21 |
氢氧化镁粒径(μm) | 50 | 15 | 5 | 3.3 | 1.7 | 1.4 | 1.0 |
碳精粉混合比(wt%) | 0.1 | 0.1 | 0.1 | 0.1 | 0.1 | 0.1 | 0.1 |
环氧主剂混合比(wt%) | 25.9 | 32.7 | 37.0 | 38.6 | 41.2 | 42.6 | 44.6 |
环氧固化剂混合比(wt%) | 8.6 | 10.9 | 12.3 | 12.9 | 13.7 | 14.2 | 14.9 |
氢氧化镁混合比(wt%) | 55.0 | 45.9 | 40.2 | 36.1 | 34.6 | 32.7 | 30.0 |
Ni粉混合比(wt%) | 9.0 | 9.0 | 9.0 | 9.0 | 9.0 | 9.0 | 9.0 |
碳化硼混合比(wt%) | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 | 1.4 |
混合粘度(Pa·s) | 27 | 28 | 30 | 29 | 28 | 28 | 27 |
重量残存率(wt%) | 77 | 78 | 79 | 82 | 82 | 78 | 76 |
连续空隙 | 有 | 无 | 无 | 无 | 有 | 有 | 有 |
(实验例7)在加氢双酚A主剂38.6wt%中,把脂环胺为主成分的固化剂12.9wt%加入的环氧树脂原料中,进一步添加作为耐火材料的氢氧化镁粉末(粒径未调整)30.0wt%,作为中子吸收剂的B4C1.5wt%,然后再添加铅粉17.0wt%,在室温、真空下混合,把其注入模具中,室温固化1天后使其在140℃固化10小时,得到实施例22的中子屏蔽体。
分析该材料组成的结果是,氢:0.013g/mL,碳:0.581g/mL,氮:0.025g/mL,硼:0.019g/mL,镁:0.187g/mL,铅:0.279g/mL,密度是1.640g/mL。
使用Bi2O3(实施例23)、ZrO2(实施例24)、Cu(实施例25)作为实施例22的铅(Pb)以外的密度增加剂,得到中子屏蔽体。
表7表示实施例22、23、24与现有没添加金属粉的比较例8(BWR金属容器用中子屏蔽体)的中子屏蔽能力进行比较的结果。且比较例8的BWR金属容器用中子屏蔽体,是使用与现有品相当之物制造的。
把没添加金属粉或金属氧化物粉,仅使用氢氧化铝调整氢含量和密度之一例表示在比较例9。
表7
试验序号 | 实施例22 | 实施例23 | 实施例24 | 实施例25 | 比较例8 | 比较例9 |
密度(g/mL) | 1.64 | 1.588 | 1.565 | 1.620 | 1.618 | 1.738 |
氢含量(g/mL) | 0.103 | 0.103 | 0.102 | 0.098 | 0.094 | 1.044 |
碳含量(g/mL) | 0.581 | 0.584 | 0.575 | 0.583 | 0.452 | 0.403 |
氮含量(g/mL) | 0.025 | 0.025 | 0.025 | 0.025 | 0.019 | 0.018 |
硼含量(g/mL) | 0.019 | 0.019 | 0.018 | 0.017 | 0.016 | 0.019 |
铝含量(g/mL) | 0.000 | 0.000 | 0.000 | 0.000 | 0.339 | 0.391 |
氢氧化镁含量(g/mL) | 0.187 | 0.181 | 0.178 | 0.187 | 0.000 | 0.000 |
密度增加剂含量(g/mL) | 0.279(Pb) | 0.214(Bi) | 0.214(Bi) | 0.040(Cu) | 0.000 | |
氧含量(g/mL,推定值) | 0.394 | 0.393 | 0.424 | 0.376 | 0.698 | 0.785 |
混合初期粘度(mPa·s) | 2000 | 2000 | 2000 | 10000 | 26000 | >100000 |
总线量(把比较例8设定为1) | 0.76 | 0.81 | 0.77 | 0.98 | 1.00 | 0.76 |
800℃×30min耐火试验后的重量残存率(wt%) | 70 | 69 | 69 | 70 | 74 | 70 |
如表7的实施例22所示,通过在以高分子为主体的中子屏蔽材料中添加金属粉,能不降低材料的密度(1.62~1.72g/mL的范围)而增加氢含有量。
其结果是,能一边维持屏蔽二次γ线的性能,一边提高中子吸收量,这样能提高屏蔽中子线的性能。
仅使用氢氧化铝调整氢含量和密度时,则如表7的比较例9所示,通过固体部分的增加而使混合初期粘度大幅度增加。
此时屏蔽材料的施工性变坏,出现制造成本上升和大型成型体的制造困难等的弊病。
(实验例8)在不进行加氢的一般的双酚A主剂38.7wt%中,把脂环胺为主成分的固化剂12.9wt%加入环氧树脂原料中,进一步添加作为耐火材料的氢氧化镁粉末(粒径未调整)28.0wt%,作为中子吸收剂的B4C1.5wt%,然后再添加Cu粉19.0wt%,在室温、真空下混合,把其注入模具中,室温固化1天后使其在140℃固化10小时,得到实施例25的中子屏蔽体。
表7是表示把该实施例25与现有没添加金属粉的比较例8(BWR金属容器用中子屏蔽体)的中子屏蔽能力进行比较的结果。
如表7的实施例25所示,通过在以高分子为主体的中子屏蔽材料中添加金属粉,即使使用不加氢且氢含量未提高的环氧树脂,也能确保与现有品(BWR金属容器用中子屏蔽体)同等的屏蔽中子线的性能。这样,能简化中子屏蔽体的制造工序。
本发明并不限定于所述各实施例,实施阶段在不脱离其主旨的范围内,可以有各种变形实施。各实施例也可以在可能的范围内适当组合实施,这时能得到组合的作用效果。而且所述各实施例包含各种阶段的发明,通过公开的多个构成要件适当的组合,能抽出各种发明。例如,从实施例所示的整个结构要件中即使消除几个结构要件,也至少能解决本发明想解决的课题栏中所述的一个课题,至少能得到本发明效果栏所述的一个效果,这时就能把该结构要件消除的结构作为本发明抽出来。
如上所详细说明的,本发明的中子屏蔽体用组合物,由于含有以高分子为主体的中子屏蔽材料和粒径是1.5~15μm的氢氧化镁粉末,所以,其适合于屏蔽中子,且耐火性也优良。由于使用调整了粒径的氢氧化镁粉末,所以,提高了操作性。通过添加碳精粉,更能提高其中子屏蔽能力。
本发明的中子屏蔽体用组合物,由于含有以高分子为主体的中子屏蔽材料和耐火材料和密度增加剂,所以,其适合于屏蔽中子和γ线,且耐火性优良。作为耐火材料选择了氢氧化镁粉末,通过调整其粒径而更能提高操作性。通过添加碳精粉,更能提高其中子屏蔽能力。能不降低材料密度地一边维持其一定的值,一边增加氢含量,这样,能在中子屏蔽体本体外侧不配置屏蔽γ线用的结构物也能提高屏蔽中子线的性能。
本发明的中子屏蔽体用组合物,由于其含有以所述高分子为主体的中子屏蔽材料20~55%质量、所述固化剂4~40%质量、所述耐火材料5~60%质量、所述密度增加剂5~40%质量、硼化合物0.5~10%质量,所以,其适合于屏蔽中子和γ线,且耐火性也优良。
本发明的容器,具有含所述中子屏蔽体用组合物的中子屏蔽体,所以能有效地屏蔽中子和γ线。
本发明中子屏蔽体的制造方法,通过把环氧树脂以外的添加物的一部分置换成密度增加剂,能增加氢含量。通过把以高分子为主体的中子屏蔽材料以外结构成分的一部分进行置换,能一边保持中子屏蔽体用组合物的比重(1.62~1.72g/cm3),一边增加环氧树脂的量,所以,能制造氢含量高的中子屏蔽体,能有效地屏蔽中子。即,能制造出兼顾中子屏蔽能力和γ线屏蔽能力的中子屏蔽体。
如上所述,本发明的中子屏蔽体用组合物是适用于贮藏和运送使用过的燃料用容器的中子屏蔽体用组合物。
Claims (14)
1、一种容器(100),其特征在于,其包括:躯干本体(101),其内部具有由方管(132)或板状部件构成的筐(130),该方管由收容使用完燃料集合体的单元(131)构成;
中子屏蔽体,其在所述躯干本体(101)与其外周设置的外筒(105)之间,填充含有以环氧树脂为主体的中子屏蔽材料、粒径为1.7~15μm氢氧化镁的耐火材料、密度为5.0g/mL以上的金属粉末或金属氧化物的密度增加剂、和以0.5~10质量%含有的硼化合物的中子屏蔽体用组成物(106)。
2、如权利要求1所述的容器(100),其特征在于,其还设置有盖部(109),该盖部在其上面和/或周围,封入了含有以环氧树脂为主体的中子屏蔽材料和上述耐火材料和上述密度增加剂的中子屏蔽体用组成物(112、114)。
3、中子屏蔽用组成物,其是适用于容器的中子屏蔽用组成物,其含有以环氧树脂为主体的中子屏蔽材料、粒径为1.7~15μm氢氧化镁粉末、密度为5.0g/mL以上的金属粉末或金属氧化物的密度增加剂。
4、如权利要求3所述的中子屏蔽体用组成物,其特征在于,所述以环氧树脂为主体的中子屏蔽材料是加氢环氧树脂和加氢双酚A环氧树脂中的任一种。
5、如权利要求3所述的中子屏蔽体用组成物,其特征在于,所述密度增加剂是具有等于和大于350℃熔点的金属粉。
6、如权利要求5所述的中子屏蔽体用组成物,其特征在于,所述具有等于和大于350℃熔点的金属粉是Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Sb、U、W中的任一个。
7、如权利要求3所述的中子屏蔽体用组成物,其特征在于,所述密度增加剂是具有等于和大于1000℃熔点的金属氧化物粉。
8、如权利要求7所述的中子屏蔽体用组成物,其特征在于,所述具有等于和大于1000℃熔点的金属氧化物粉是NiO、CuO、ZnO、ZrO2、SnO、SnO2、WO2、CeO2、UO2、PbO、WO3中的任一个。
9、如权利要求3所述的中子屏蔽体用组成物,其特征在于,其还含有炭精粉末。
10、如权利要求9所述的中子屏蔽体用组成物,其特征在于,所述炭精粉末是碳黑。
11、如权利要求10所述的中子屏蔽体用组成物,其特征在于,所述碳黑的含量为0.02~4%质量。
12、权利要求3所述的中子屏蔽体用组成物,其特征在于,前述适合于容器的中子屏蔽体用的组成物,其含有前述以环氧树脂为主体的中子屏蔽材料20~55%质量,前述耐火材料5~60%质量,前述密度增加剂5~40%质量,还含有硬化剂4~55%质量,硼化合物0.5~10质量。
13、权利要求3所述的中子屏蔽体组成物,把所述以环氧树脂为主体的中子屏蔽材料以外的结构成分用密度增加剂来置换,这样把中子屏蔽体用组成物的比重维持在1.62~1.72g/cm3。
14、如权利要求13所述的中子屏蔽体组成物,其特征在于,所述以环氧树脂为主体的中子屏蔽材料以外的结构成分是耐火材料。
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PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C14 | Grant of patent or utility model | ||
GR01 | Patent grant | ||
C17 | Cessation of patent right | ||
CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |
Granted publication date: 20070613 Termination date: 20121030 |