CN1288790C - 双极电池 - Google Patents

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Abstract

一种双极电池，包括：具有在集电箔的一侧上的正极层和在集电箔的另一侧上的负极层的双极电极；和在双极电极之间设置的聚合物电解质层。在双极电池中，在集电箔至少一侧的外围上设置绝缘层。

Description

双极电池
技术领域
本发明涉及用于在利用聚合物电解质的双极电池的电极之间和单电池之间进行绝缘的绝缘结构。
背景技术
近年来，作为电动汽车或类似装置的大容量电源，已经研制出可获得高能量和功率密度的锂离子二次电池。这些锂离子二次电池具有以下基本结构。正极由利用粘合剂把正极活性材料例如钴酸锂和导电材料例如乙炔黑施于其上的铝集电体制成。负极由利用粘合剂把碳颗粒施于其上的铜集流体制成。正、负电极放置在一起，作为隔板的多孔聚烯烃膜设置在它们之间，浸入在含有LiPF6或类似物质的非水电解液中。当把这类锂离子二次电池提供到电动车辆或类似装置时，具有相同结构的电池串联连接以构成电池组件单元。此外，通过串联连接这些电池组件单元构成装配电池。
考虑到电池的能量和功率密度，需要在连接电阻、空间和重量方面改善在电池之间和组件之间的连接。近来，有人提出了其中采用双极电极单元的电池。在这种双极电极单元中，可减少在单电池之间的连接电阻，因此它的小型化有望实现(参见JP特开平H8-7926)。在此方案中，采用所谓的覆层材料，该材料是通过在集流体上辊压两种类型的金属箔制成的。此外，在此方案中采用的电解质是液体。因此，必然要对各单电池单元进行密封，可能在单电池之间出现液体连接。
当采用固体电解质代替液体电解质时，不需要密封，由此可构成实用的双极电池。图1A和1B表示具有这种结构的双极电池的常规例子(参见未审公开号为H4-54148的实用新型申请)。这种双极电池由电极层叠体9制成，此电极层叠体9是由其间夹了聚合物电解质层4的多个双极电极(电极层)8堆叠而成。各双极电极8包括在集电箔1一侧上的正极层2和集电箔1另一侧上的负极层3。最上层和最下层的电极不具有双极电极结构，而是具有仅在集流体的一侧上形成所需电极层的结构(未示出)。在双极电池的结构中，单电池10串联连接。
发明内容
但在常规双极电池中，在保证双极电极8和聚合物电解质层4的边缘很好地对齐的同时对它们进行层叠。作为选择，可借助某种方式切割边缘，从而将电极层叠体9的边缘对齐。然而，由于切割产生的不均匀边缘和毛刺会导致短路。如果切割表面接触物体，电极层2、3和聚合物电解质层4部分地破碎，从而产生同样引起短路的一种毛刺。
考虑到上述问题研制了本发明。本发明的目的是提供一种双极电池，其中，由于存在防止在电极之间和各电极边缘处的单电池之间短路的绝缘结构，因此不可能发生短路。
本发明的第一种方案提供一种双极电池，包括：具有在集电箔的一侧上的正极层和在集电箔的另一侧上的负极层的双极电极；在双极电极之间设置的聚合物电解质层；和在集电箔至少一侧的外围上设置的绝缘层，其中，所述绝缘层向外突出到集电箔之外，突出长度长于一个单电池的厚度。
本发明的第二种方案提供一种车辆，包括：具有双极电池的电源，双极电池，包括：具有在集电箔的一侧上的正极层和在集电箔的另一侧上的负极层的双极电极；在双极电极之间设置的聚合物电解质层；和在集电箔至少一侧的外围上设置的绝缘层，其中，所述绝缘层向外突出到集电箔之外，突出长度长于一个单电池的厚度。
附图说明
现在参考附图描述本发明，其中：
图1A是描述根据常规技术的双极电极边缘的横截面图；
图1B是描述根据常规技术的双极电池的电极层叠体边缘的横截面图；
图2A是描述根据本发明第一实施方式的双极电极的边缘的横截面图；
图2B是描述根据本发明第一实施方式的双极电池的电极层叠体边缘的横截面图；
图2C是描述根据本发明第一实施方式的双极电池的电极层叠体的透视图；
图3A是描述根据本发明第二实施方式的双极电极的边缘的横截面图；
图3B是描述根据本发明第二实施方式的双极电池的电极层叠体边缘的横截面图；
图4A是描述根据本发明第三实施方式的双极电极的边缘的横截面图；
图4B是描述根据本发明第三实施方式的双极电池的电极层叠体边缘的横截面图；
图5A是描述根据本发明第四实施方式的双极电极的边缘的横截面图；
图5B是描述根据本发明第四实施方式的双极电池的电极层叠体边缘的横截面图；
图6A是描述根据本发明第五实施方式的双极电极的边缘的横截面图；
图6B是描述根据本发明第五实施方式的双极电池的电极层叠体边缘的横截面图；
图7A是描述根据本发明第六实施方式的双极电极的边缘的横截面图；
图7B是描述根据本发明第六实施方式的双极电池的电极层叠体边缘的横截面图；
图8是描述根据本发明的双极电池的双极电极的基本结构的示意性横截面图；
图9是描述根据本发明、其上预先设置了聚合物电解质层的双极电极的基本结构的示意性横截面图；
图10是描述根据本发明的双极电池的单电池层的基本结构的示意性横截面图；
图11是描述根据本发明的双极电池的基本结构的示意性横截面图；
图12是描述根据本发明的双极电池的基本结构的示意图；
图13是描述其上安装了本发明的双极电池的车辆的示意图；
图14A是描述对比例1的双极电极的横截面图；以及
图14B是描述对比例1的双极电池的电极层叠体的横截面图。
具体实施方式
下面，参考附图描述本发明的实施方式。
以下是本发明的双极电池、双极电极和单电池层的基本构造。如图8和10所示，在集电箔1的一侧上设置正极层2，在其另一侧上设置负极层3，由此构成双极电极8。双极电极8把聚合物电解质层(聚合物电解质膜)4夹在它们之间。结果，电极层2和3(正、负电极层2、3)通过电解质层4彼此面对。
当采用双极电极8’时不需要把新的聚合物电解质层夹在电极层之间。这是因为双极电极8’已经具有在正极层2和/或负极层3的表面上形成的聚合物电解质层4。因此，能够改善在各层之间的粘接性并取得简化的制造工艺(参见图9)。
此外，在本发明的双极电池中的各集电体边缘上设置绝缘层5(绝缘膜5)。因此，双极电池具有其中集电体彼此不直接接触的结构。
另外，本发明的双极电池优选按下述方式构成：电池封装材料13容纳电极层叠体9，从而防止在使用单电池的同时受外部或环境破坏的影响；通过热焊接部分或整体地连接封装材料13的外围，这样电极层叠体9就在减小的压力下密封在其中。引线11和12从电池封装材料13中伸出(参见图11和12)。
如图12所示，双极电池20具有单电池10串联连接的基本结构。
此后，详细描述绝缘层。
为了构造其中采用聚合物电解质的双极电池，正极层2在集电箔1的一侧上形成，负极层3在它的相反侧上形成，由此形成双极电极8。然后在把聚合物电解质层4夹在它们之间的同时层叠双极电极8。本发明与常规例的不同点之一在于所形成的集电箔在其周边具有露出部分，绝缘膜即绝缘层设置在露出部分。这是为了由此防止在各单电池的电极之间和电解质之间、更完整地在双极电池中的短路。因此，在本发明中如何在集电箔的外围上形成露出部分是至关重要的。有几种可行方法来形成露出部分。
首先，有一种方法是形成电极层、在未涂覆的集电箔的外围上留下露出部分。第二种方法是在集电箔的整个表面上形成电极层，借助某种方式剥离在集电箔外围上的电极层。第一种方法的例子是，利用模具涂覆机(die coater)或类似装置进行图形涂覆、随后交联固化以形成电极层、留下未涂覆的露出部分。可利用丝网印刷等方法形成类似电极。此外，利用所需掩模的溅射涂覆(spray coating)能够得到类似的电极。第二种方法的例子是，利用刻刀或类似工具在外围去除电极层的不需要部分。另一种可能的例子在于，对电极层的不需要部分进行加热，使得电极中的聚合物可流动和粘接，通过将不需要部分粘接到可加热和冷却的板或类似物上而将其去除。
利用上述方法，可如图2A所示的那样在集电箔1的外围上形成其中形成露出部分1a的双极电极8。通过在露出部分1a的至少一部分上设置绝缘膜6以及通过在正和/或负极层上进一步形成聚合物电解质层4，可形成其中预先形成了聚合物电解质层4的双极电极8’。
在图2A-2C所示的实施方式中，形成双极电极8，在集电箔1的正极层2侧的外围上形成露出部分1a。在露出部分1a的一部分上设置绝缘膜6。此外，通过在负极层3上形成聚合物电解质层4，从而构成其中预先形成聚合物电解质层4的双极电极8’。在此实施方式中，如图2C所示，在全部外围上设置作为绝缘层的绝缘膜6，避免了与正极层2接触。此外，将绝缘膜6构造成突出到集电箔1之外，突出长度长于一个单电池的厚度，并且至少部分地粘接到在集电箔1外围上的露出部分1a。此外，绝缘膜6是带挠性和粘性的。此绝缘膜6的配置实现了在单电池(单电池层)中电极的隔离和在单电池之间电解质的隔离，由此防止了在电极边缘处的短路。此外，如图2B所示，相邻绝缘膜6彼此粘接，由此能够更完整地保护单电池的侧面。
本发明的双极电极通常具有平面结构，其中，多个矩形双极电极8’按图2C所示那样层叠。但双极电池的结构并非专门限于此，还可以是圆柱结构，在圆柱结构中，绝缘片设置在电极层叠体上，然后以螺旋形卷绕，或者还可以是进一步整平由此获得的双极电池而获得的扁平结构。这里，电极层叠体是通过层叠相应于具有非水电解质的锂离子二次电池的发电元件的双极电极8’而构成的。
如图3A和3B所示，第二实施方式按下述方式构成。形成双极电极8，其中，在集电箔1的正极层2侧的外围形成露出部分1a，在露出部分1a的一部分上设置绝缘膜6。绝缘膜6设置在全部外围上，避免与正极层2接触。此外，聚合物电解质层4分别形成在正、负电极层2、3之上，由此构成其中预先形成了聚合物电解质层4的双极电极8’。在正极2侧上的聚合物电解质层4在尽可能接近于电极边缘的位置形成以部分地覆盖绝缘膜6，如图3A所示。因此，当层叠双极电极8’时可减少电极层叠体中的空间，可以增加电极外围上的机械强度。
根据第二实施方式，将绝缘膜6构造成突出到集电箔1之外，突出长度长于一个单电池的厚度，并且至少部分地粘接到在集电箔1外围上的露出部分1a。此外，绝缘膜6是带挠性和粘性的。此绝缘膜6的配置实现了在单电池(单电池层)中电极的隔离和在单电池之间电解质的隔离，由此防止了在电极边缘处的短路。此外，如图3B所示，相邻绝缘膜6彼此粘接，由此能够更完整地保护单电池的侧面。
图2A至3B中所示的实施方式是分别具有仅在集电箔1的正极侧上粘接到露出部分1a的绝缘膜6的那些。然而，如果需要的话，绝缘膜6可粘接到集电箔1的正负极两侧上的露出部分1a，正如图5A-6B所示的那样。在这种情况中，如果把图5A和5B中的非粘性绝缘膜5当作是通常在一侧上有粘性的粘性绝缘膜6，当它们设置在正负电极侧上的露出部分1a时，绝缘膜6的粘接表面彼此面对。因此，为了粘接在各单电池10中设置的粘接膜，在负极侧上的各绝缘膜6在两侧上都是粘性的，或者在底侧上(集电体1侧的相反侧)是粘性的。当底侧是粘性的，例如通过将适量的粘接材料涂覆到露出部分1a，从而将绝缘膜6粘接到集电箔1的露出部分1a。由于双侧粘接膜不好处理，优选采用具有拆除纸或膜的绝缘膜，此拆除纸或膜设置在至少一侧的粘接表面上，当粘接到露出部分1a时除去。不用说，可以采用类似地具有拆除纸或膜的单侧粘接性绝缘膜6。
如图4A和4B所示，如下构成第三实施方式。形成双极电极8，其中，在集电箔1的正、负电极层2、3两侧的外围形成具有大致相同长度的露出部分1a。在正极侧2侧上的一部分露出部分1a上设置绝缘膜5。此外，具有大致相同长度的聚合物电解质层4分别形成在正、负电极层2和3之上，由此构成其中预先形成了聚合物电解质层4的双极电极8’。绝缘膜5没有粘性，采用粘性材料设置在全部外围，避免与正电极层2接触。这里，具有大致相同长度的聚合物电解质层4分别形成在正、负电极层2、3之上。因此，优点在于，当层叠双极电极8’时可消除在电极层叠体中的缝隙，可增加电极外围的机械强度。
在第三实施方式中，将绝缘膜5构造成突出到集电箔1之外，突出长度长于一个单电池的厚度，并且部分地粘接到集电箔1的露出部分1a。绝缘膜6仍是带挠性的，但没有粘性。在通过层叠多个双极电极8’构成的单电池中，当如图4B所示的那样设置绝缘膜5，即使没有粘接性，也可以容易地获得在单电池10中电极的隔离以及在单电池的电解质之间的隔离。为此，可以防止在电极边缘的短路。此外，相邻的绝缘膜5向下弯曲，厚粘性绝缘带7即在另一侧上绝缘层组成粘接在弯曲部分的顶部。因此，各电极的边缘被绝缘膜5所覆盖，进一步由粘性绝缘带7所覆盖。这提供的作用在于，更完整地保护单电池的侧面。
如图5A和5B所示，如下构成第四实施方式。形成双极电极8，其中，在集电箔1的正、负电极层2、3的外围形成具有大致相同长度的露出部分1a。在集电箔1各侧上的各露出部分1a的一部分上分别设置大致相同形状的绝缘膜5，在该位置绝缘膜5竖直层叠。各绝缘膜5设置在集电箔1的全部外围的各侧上，避免了与正、负电极2和3接触。此外，具有大致相同长度的聚合物电解质层4分别形成在正、负电极层2、3之上，由此构成了其中预先形成了聚合物电解质层4的双极电极8’。由于类似于上述实施方式在两电极层上形成了具有大致相同长度的聚合物电解质层4，因此可增加电极外围的机械强度。
在第四实施方式中，将绝缘膜5构造成突出到集电箔1之外，突出长度长于一个单电池的厚度，并且部分地粘接到集电箔1的露出部分1a。绝缘膜5仍是带挠性的，但没有粘性。在通过层叠多个双极电极8’构成的单电池中，当如图5B所示的那样设置绝缘膜5，即使没有粘接性，也可以容易地获得在单电池10中电极的隔离以及在单电池的电解质之间的隔离。为此，可以防止在电极边缘的短路。此外，相邻的绝缘膜5向下弯曲，厚粘性绝缘带7即在另一侧上绝缘层组成粘接在弯曲部分的顶部。因此，各电极的边缘被绝缘膜5所覆盖，进一步由粘性绝缘带7所覆盖。这提供的作用在于，更完整地保护单电池的侧面。
通过层叠上述实施方式的双极电极8’，可构成设置有电极层叠体9的双极电池，该电极层叠体9分别具有图2B、3B、4B和5B中描述的外围结构。在图2B和3B所示，绝缘膜6是挠性、粘性膜。因此，通过以图中箭头所示方向仅仅从顶部挤压这些膜，竖直邻接的绝缘膜6依次粘接。因此，在各集电箔1的外围上设置的绝缘膜6粘接在一起，依次局部地层叠。正因如此，使单电池侧更完整地绝缘。为了方便处理，绝缘膜6优选仅粘接在一侧上。
当绝缘膜5具有挠性时，可以从图4B和5B的双极电池的顶部斜向粘住粘性绝缘带7。这样各电极的边缘就被绝缘膜5覆盖，进一步由粘性绝缘带7覆盖。因此，即使当单电池受到对其侧面的挤压时，电极边缘也更难粉碎。不用说，这也可以类似地应用于图2B和3B的双极电池。
如图2C所示，对上述绝缘膜5和6没有特别地限制，可以是粘接到集电箔1的外围、具有去除的中心部分的膜。作为选择，绝缘膜5和6可通过切割多片带状膜形成，各片粘接到在集电箔1的外围上的露出部分1a的各侧。在采用去除了中心部分的膜的情况下，如果需要，在其角部或外围制成图2C的切口6’或凹口。此目的在于，当在各集电箔1的外围上设置的挠性绝缘膜5、6在双极电极8层叠之后依次部分重叠地粘接在一起时，膜5、6更不容易在角部和别处弯折。此膜可平整地粘接从而连续重叠，而没有在粘接的任何点处形成缝隙。
在这些实施方式中优选采用的挠性绝缘膜材料例如可采用Kapton膜(杜邦公司的聚酰亚胺膜的产品名)、聚酯膜、聚烯烃膜、Teflon膜(杜邦公司的聚四氟乙烯的产品名)等，但不限于这些膜。为了向这些膜提供粘性，例如，在各膜基底材料的一侧或两侧上形成粘接层。还可以采用永久粘接材料(例如，丙烯酸粘接材料)，在粘住之后此材料可以提供永久的粘接。此目的在于，尽管在粘接之后膜的挠性降低，由于强粘接性，因此绝缘结构可长期稳定保持。
至于绝缘膜5、6的厚度，优选可采用这些实施方式，优选采用的薄绝缘膜与如图2A所示的集电箔1上的正或负电极层2或3一样薄或者比它们还薄。如果膜5、6比在集电箔1上的正或负电极层2或3更厚，当多个膜5、6层叠时外围变得比中心部分更厚。因此，外围鼓起来，致使随着层叠的层数的增加更难以层叠。这还会引起外围的应变。此外，电极和聚合物电解质层4可能在外围剥离或裂开。
同时，粘性绝缘带7的厚度不一定比电极层更薄。为了防止在电极层2和3中由某些形式的碎屑和由于与物体接触已部分粉碎的聚合物电解质层4引起的短路，优选采用厚绝缘带。优选采用厚度大致在100-500μm的粘性绝缘带7。但即使绝缘带的厚度不在此范围内绝缘带仍是可采用的，除非影响了本发明的效果。
此前，参考图2A至5B进行了描述，图2A至5B涉及在集电箔的至少一侧的外围上设置绝缘层的单电池的实施方式。然而不用说，本发明不限于这些实施方式。例如，在下述实施方式中图6A至7B所示的其它实施方式也包括在本发明中。此外，双极电池的其它构成也没有限制。虽然以下简要地描述了其它构成，但显然本发明不限于它们。
此后，详细描述本发明的发电元件。
更早描述的电极层的正负电极层2和3分别包含正、负极活性材料，还包含各层中的固体聚合物电解质。此外，为了增加离子导电性，还可以包含导电材料锂盐等。这种固体聚合物电解质由含有锂盐和极性基的聚合物制成。锂盐和极性基用作液体电解质单电池的液体电解质和粘合剂。为了在电极层中获得平滑的离子运动，优选利用这种固体聚合物电解质填充在电极层中电极活性材料颗粒之间的缝隙。此外，如果聚合物凝胶电解质不引起在不同单电池之间的电解质层之间的短路，那么也可以采用这种聚合物凝胶电解质。
将被填充在电极层中的固体聚合物电解质的最佳比率根据单电池的用途(高功率、高能量等)和离子导电性而变化。但如果固体聚合物电解质的含量太少，电极中对于离子导电性和离子扩散的阻力则变大。过剩量的固体聚合物电解质导致所构成的单电池的能量密度降低。对于其中区分了反应优选顺序的单电池，如果固体聚合物电解质的离子导电性在现存值(10-5至10-4S/cm)，那么就增加了导电材料的含量，降低了电极活性材料的容积密度。因此，在活性成分颗粒中对电子导电的阻力保持低水平，同时增加了聚合物电解质填充的缝隙。以此方式，增加了固体聚合物电解质的填充比率。
在本发明中对固体聚合物电解质所采用的聚合物没有限制，但可以是聚环氧乙烷(PEO)、聚环氧丙烷(PPO)或对这两种聚合物共聚合而获得的聚合物，它们每一个都是利用在分子中具有碳-碳双键的原聚合物通过自由基聚合而合成的聚合物。这种类型的聚环氧烷烃聚合物能够充分地溶解锂盐例如LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2和LiN(SO2C2F5)2，如果它是交联结构则具有良好的机械性能。
在本发明中采用的双极电极按下述方式构成。将上述原聚合物、正或负电极活性材料、导电材料、锂盐、溶剂和少量热聚合引发剂例如偶氮二异丁基腈(azobisisobutyronitrile)(ALBN)混合，制成浆料。然后把这种浆料涂覆在集电体的一侧上，加热形成电极层(例如，负极层)。以相同方式在集电体另一侧上形成另一电极层(例如，正极层)。正负电极层可以以相反的顺序形成。聚合物电解质层以下述方式进一步形成在电极层上。用含有锂盐、原聚合物和光聚合引发剂的溶液涂覆电极层，然后用PET或类似的透明膜覆盖。此外，利用紫外线照射10-20分钟，提供了聚合物电解质层。但聚合物电解质层不限于此。
可用于本发明的集电箔优选是铝箔、不锈钢箔、由镍和铝制成的涂层材料、由铜和铝制成的涂层材料、或者组合上述金属获得的镀覆材料。还可以通过在金属表面上覆盖铝制成集电箔。还可以通过将两层或多层金属箔粘接在一起制成集电箔。集电箔的厚度没有特别限制，但通常约为1-100μm。
正极活性材料例如是尖晶石LiMn2O4，但没有特别地限制。除了尖晶石LiMn2O4之外，还可以采用用于液体锂离子电池的过渡金属和锂的复合氧化物。具体而言，可列出Li-Co基复合氧化物例如LiCoO2、Li-Ni基复合氧化物例如LiNiO2、Li-Mn基复合氧化物例如尖晶石LiMn2O4和Li-Fe基复合氧化物例如LiFeO2。此外，还可以列出过渡金属和锂的磷酸盐化合物或硫酸盐化合物例如LiFePO4、过渡金属氧化物或硫化物例如TiS2、MoS2和MoO3以及硫化物例如PbO2、AgO和NiOOH。优选采用其粒径小于通常用于液体锂离子电池的组分的粒径的正极活性材料，以便减小单电池的电极电阻。具体而言，正极活性材料的平均粒径优选在0.1-10μm之间。
对于负极活性材料，可以采用用于液体锂离子电池的组分。然而，从固体聚合物电解质中反应性的观点出发，优选采用过渡金属和锂的复合氧化物或者过渡金属氧化物，因为它可以通过充电/放电吸收/释放锂。其中，优选采用氧化钛或钛和锂的复合氧化物。
导电材料可以是乙炔黑、碳黑、石墨等，但不限于这些。
正负极活性物质、固体聚合物电解质、锂盐和导电材料的混合量按照电池的用途(例如，把功率和能量区分优选顺序)和离子导电性来决定。例如，如果在电极层中固体聚合物电解质的混合量太小，在电极层中对离子导电和离子扩散的阻力增高，由此降低了单电池性能。另一方面，在电极层中固体聚合物电解质混合量过高降低了单电池的能量密度。因此，根据这些因素，决定了足以达到目的的固体聚合物电解质的混合量。
各电极层的厚度没有特别限制，但正如上面提及的混合量那样，应根据电池的用途和离子导电性来决定。通常，电极层的厚度约为10-500μm。
类似于固体聚合物电解质，聚合物电解质膜例如是聚环氧乙烷(PEO)、聚环氧丙烷(PPO)或者通过这两种聚合物的聚合获得的聚合物。形成这种聚合物电解质薄膜的可行方法包括下面几种，但不限于此。将锂盐和分子中具有碳-碳双键的原聚合物溶解在溶剂例如N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)中。将所得到的溶液注入到其中由间隔件确定厚度的光学透明缝隙(gap)中，之后通过紫外线照射而交联。聚合物电解质膜还可以由照射聚合、电子束聚合或热聚合的方式制成。在紫外线聚合和热聚合的情况下可分别采用适当的光聚合引发剂或热聚合引发剂。所溶解的锂盐包括LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2或者它们中两种或多种的混合物，但不限于此。此外，以交联结构形成这种聚合物电解质膜，因此获得了良好的机械性能。
聚合物电解质可包含在聚合物电解质层和正负电极层中。对于所有这些层可以采用相同的聚合物电解质，但也可以在各层中采用不同的聚合物电解质。
聚合物电解质层的厚度没有特别限制。然而，为了获得小型的双极电池，在确保聚合物电解质层功能的厚度范围内尽可能薄的层是优选的。通常来说，聚合物电解质层的厚度约为5-200μm。
优选采用的原聚合物是聚醚基聚合物例如PEO或PPO。这样，在高温条件下正极侧上的耐氧化性低。因此，在利用通常在液体锂离子电池中采用的具有高氧化-还原电位的正极组分的情况下，优选负极的容量小于通过固体聚合物电解质层面对负极的正极容量。当负极的容量小于相对的正极容量时，可以防止在充电结束时正电位变得太高。然而，当负极的容量小于相对的正极容量时，负极电位可能变得过低，造成单电池耐用性的恶化。因此，需要关注充电/放电电压。
本发明的双极电池用于其中通过锂离子运动引起充放电的锂离子二次电池。但这不排除不同类型电池的应用，只有能够获得效果例如改善的电池性能。
如图8至12所示，如下构成本发明的双极电池。在更早描述的实施方式中的双极电极层叠以形成电极层叠体9。此后，通过将绝缘膜5或6粘接在各层的外围，在叠层9中形成绝缘层。在降低的压力下把层叠体8封装在电池封装材料13中。电极引线11和12从电池封装材料13中伸出。此处，电极8a和8b是其中层叠了多个双极电极8等的电极层叠体9的最上层和最下层。这些电极8a和8b不一定需要具有双极电极结构，可具有仅在集电箔的一侧上设置所需电极层的结构(参见图11)。此外，在双极电池中20，正负引线11和12分别粘接到集电箔1的底部和顶部。
此外，不必在电极8a和8b的集电箔1的至少一侧的外围上提供由绝缘膜5或6和粘性绝缘带7形成的绝缘层。原因在于，由于除电极8a和8b之外的双极电极的集电箔1具有由绝缘膜5或6和粘性绝缘带7形成的绝缘层，因此可以获得在整个电极层叠体9(即双极电池20)的所有电极中和所有单电池中的绝缘结构。然而不用说，可以在电极8a和8b的集电箔1的至少一侧的外围上设置由绝缘膜5或6和粘性绝缘带7形成的绝缘层，由图11的点划线所示。
此外，本发明的双极电池20具有这样的结构：其中，在减小的压力下由电池封装材料13封装电极层叠体9，电极引线11和12从电池封装材料13伸出。这种结构是在使用电池的同时防止外部或环境恶化的影响。从减轻重量的观点出发，优选采用其中利用绝缘体如聚丙烯膜覆盖金属(包括合金)如铝、不锈钢、镍或铜的电池封装材料，例如含有铝层状封装材料的聚合物-金属复合叠层膜。作为优选，通过热焊接局部地或整体地连接封装材料的的外围，由此将电极层叠体装入电池封装材料中并在减小的压力下包封在其中。电极引线引出到电池封装材料之外。
接下来，本发明的车辆30的特征在于，具有由一个或多个本发明的双极电池(20)形成的电源。(参见图13)，正如较早描述的那样，此双极电池20非常小、易于制造、不会发生短路、并能够确保在电极之间和单电池之间良好的绝缘结构。在本发明的车辆中，这种双极电池20用于形成车用的大容量功率源。因此，体现出电池的寿命和品质性能的改善，可以获得更能量和功率密度，由此可以提供载有安全稳定电源的车辆。这是对于工业的巨大贡献。
本发明的车辆包括电动车辆、混合电动车辆、燃料电池车辆、内燃机车等。此外，当双极电池安装在本发明的车辆上作为车用电源时，双极电池放在热源例如发动机、马达或散热器附近。因此，利用从热源释放出的热量(排放热量)，可使双极电池的周围保持在高温环境下。为此，可以建立相对容易实现良好电池性能的环境，即使具有固体聚合物电解质。
下面，描述本发明的实施例和对比例。对于聚合物电解质，采用聚醚基网络聚合物，此聚合物根据在文献(J.Electrochem.Soc.，145(1998)1521.)中描述的方法合成。锂盐采用LiN(SO2C2F5)2(以下称作BETI)。
首先，以下述方式制备聚合物电解质膜。将53wt％较早描述的原聚合物、26wt％作为锂盐的BETI、原聚合物的0.1wt％的作为光聚合引发剂的苯偶酰二甲基缩酮加入到作为溶剂的干乙腈，制成溶液。此后，通过真空蒸馏除去乙腈。在由Teflon间隔件限定了厚度之后，将具有高粘性的此溶液填充在玻璃板之间，利用紫外线照射20分钟，发生光聚合。将该膜取出放入真空容器中，在高真空下、以90摄氏度对此膜加热并烘干12小时，除去剩余的水和溶剂。
按下述方式制备负极层。负极活性材料采用Li4Ti5O12。加入28wt％的负极活性材料、3wt％作为导电材料的乙炔黑、17wt％较早描述的原聚合物、8wt％作为锂盐的BETI以及原聚合物0.1wt％的作为热聚合引发剂的偶二异丁基腈，制备负极浆料。此外，将44wt％的NMP作为溶剂加入到由此获得的产物中并充分搅拌，由此制备负极浆料。利用模具涂覆机在集流箔的一侧上涂覆这种负极浆料，在真空干燥机中以90摄氏度加热并烘干2小时以上。由此形成55μm厚的负极层。
按下述方式制备正极层。正极活性材料采用具有2μm的平均粒径的LiMn2O4。加入29wt％的正极活性材料、8.7wt％作为导电材料的乙炔黑、17wt％较早描述的原聚合物、7.3wt％作为锂盐的BETI以及原聚合物0.1wt％的作为热聚合引发剂的偶二异丁基腈，制备正极浆料。此外，将41wt％的NMP作为溶剂加入到由此获得的产物中并充分搅拌，由此制备正极浆料。利用模具涂覆机在具有负极层的集流箔的另一侧上进行正极浆料的图形涂覆。以留下集电箔的外围不涂覆的方式进行图形涂覆。然后在真空干燥机中以90摄氏度对集电箔上的正极浆料加热并烘干2小时以上。由此形成60μm厚的正极层。
以下述方式在负极层或正极层上形成聚合物电解质层。采用与形成较早提及的聚合物电解质膜所用溶液相同的溶液。采用图形涂覆，利用模具涂覆机将这种溶液涂覆在负或正电极层上。由其上涂覆了隔离剂的PET膜覆盖，然后利用紫外线照射交联并固化。
接下来，表示其中采用了上述工艺的结合的实施例。
实施例1
以下述方式制备图2A所示的双极电极8’。首先，采用20μm厚的不锈钢箔(SUS316L)作为集电箔1。正极层2的尺寸设为80mm×150mm。集电箔1的露出部分1a的宽度设为5mm。利用涂覆机将上述负极浆料涂覆在集电箔1的一个表面上，然后在真空箱中发生热聚合，由此形成负极层3。以更早描述的方式在负极层3上形成聚合物电解质层4。利用模具涂覆机在集电箔1的相反面上进行正极浆料的图形涂覆，由此形成如图2A所示的其边缘。此后，以和上面相同的方式在真空箱中发生热聚合，由此形成正极层2。这里，绝缘膜6粘接到集电箔1的正极层2侧上的露出部分1a。所采用的绝缘膜6是50μm厚的薄Kapton粘性膜，并在一侧有挠性和粘性。下述实施例采用相同类型的膜。接下来，在聚合物电解质层4上的PET膜剥离之后，在高真空下进行加热和烘干，由此完成图2A所示的双极电极8’的制备。
在把多个双极电极8’的边缘排列整齐的同时，将它们层叠并粘接在一起。此外，通过从粘性绝缘膜6的粘性表面的相反侧挤压它们，使绝缘膜6粘接在一起，如图2B所示。以此方式，在各集电箔1的一侧的外围上设置由绝缘膜6形成的绝缘层。
如图11至12所示，形成具有十一个电极层的电极层叠体9。这些层的最上和最下层的电极采用电极8a和8b。在不具有双极电极8的结构的电极8a和8b中，仅在集电箔1的一侧上设置所需要的电极层2或3。然后，正负引线11和12分别通过焊接粘接在集电箔1的底部和顶部。此电极层叠体9构成为具有串联连接的十个单电池10。在减小的压力下将电极层叠体9封装在电池封装材料13中，制备双极电池20以具有其中仅正负引线11和12从电池封装材料13中伸出的结构。电池封装材料13采用铝层状膜。
实施例2
在实施例1中粘接绝缘膜的工艺之后，在正极层2上形成聚合物电解质层4，使其边缘变得如图3A所示。在PET膜剥落之后，在高真空下进行加热和烘干，由此完成图3A所示的双极电极8’的制备。
在将多个双极电极8’的边缘排列整齐的同时将它们层叠并粘接在一起。此外，通过从粘性绝缘膜6的粘性表面的相反侧挤压它们，使绝缘膜6粘接在一起，如图3B所示。以此方式，在各集电箔1的一侧的外围上设置由绝缘膜6形成的绝缘层。
此后，按照与实施例1相同的方式，将十一个电极层层叠，电极引线11和12粘接到集电箔1的底部和顶部。在减小的压力下将电极层叠体9封装在电池封装材料13中，制备双极电池20以具有其中仅正负引线11和12从电池封装材料13中伸出的结构。
实施例3
以下述方式制备图2A所示的双极电极8’。采用20μm厚的不锈钢箔(SUS316L)作为集电箔1。利用模具涂覆机将负极浆料涂覆在集电箔1的一个表面上，使其边缘形成为如图4A所示的那样。然后在真空箱中进行热聚合，由此形成负极层3。利用模具涂覆机在集电箔1的相反面上进行正极浆料的图形涂覆，由此形成如图4A所示的其边缘。此后，以和上面相同的方式在真空箱中发生热聚合，由此形成正极层2。绝缘膜5粘接到集电箔1的正极层2侧上的露出部分1a。所采用的绝缘膜5是7μm厚的薄挠性Kapton膜。此外，由于绝缘膜5没有粘性，粘性材料施加在粘接绝缘膜的区域上。此区域在集电箔1的正极层2侧的露出部分1a中。此后，绝缘膜5粘接到该区域。
在粘接绝缘膜5之后，类似于实施例2，聚合物电解质层4分别形成在正负电极层2和3上，这样其边缘变为如图4A所示的那样。在剥离PET膜之后，以及在高真空下加热并烘干之后，制备出如图4A中所示的双极电极8’。
在将多个双极电极8’的边缘排列整齐的同时将它们层叠并粘接在一起。此外，粘性绝缘带7粘在绝缘膜5的顶部上，如图4B所示。以此方式，在各集电箔1的外围上设置由绝缘膜和粘性绝缘带7形成的绝缘层。所采用的粘性绝缘带7是200μm厚的Teflon带，它是挠性的并在一侧有粘性。
此后，按照与实施例1相同的方式，将十一个电极层层叠，电极引线11和12粘接到集电箔1的底部和顶部。在减小的压力下将电极层叠体9封装在电池封装材料13中，制备双极电池20以具有其中仅正负引线11和12从电池封装材料13中伸出的结构。
实施例4
除了绝缘膜5粘接到集电箔1的两侧之外，以与实施例3相同的方式制备图5A所示的双极电极8’。多个双极电极8’层叠并粘接在一起。如图5B所示，粘性绝缘带7粘接在绝缘膜5的顶部上，制备具有十一个电极层的双极电池20，以具有其中电极引线11和12从电池封装材料13中伸出的结构。以此方式，在各集电箔1的两侧的外围上设置由绝缘膜5和粘性绝缘带7形成的绝缘层。
实施例5
以下述方式制备图6A所示的双极电极8。在集电箔1的两侧上形成电极层2和3。然后将绝缘膜5粘接在集电箔1的两侧。通过较早描述的制备聚合物电解质膜的方法形成50μm厚的聚合物电解质膜4。双极电极8层叠，把聚合物电解质膜4夹在它们之间，由此构成图6B所示的双极电池的电极层叠体9。以与实施例4相同的方式，粘性绝缘带7粘接在绝缘膜5的顶部上，制备具有十一个电极层的双极电池20，以具有其中电极引线11和12从电池封装材料13中伸出的结构。以此方式，在各集电箔1的两侧的外围上设置由绝缘膜5和粘性绝缘带7形成的绝缘层。
实施例6
除了绝缘膜5仅粘接在集电箔1的正极侧上之外，以与实施例5相同的方式制备图7A和7B所示的双极电池20。此外，以与实施例5相同的方式将粘性绝缘带7粘接在绝缘膜5的顶部上。以此方式，在各集电箔1的一侧的外围上设置由绝缘膜5和粘性绝缘带7形成的绝缘层。
对比例1
以下述方式制备图14A所示的双极电极8。首先，采用20μm厚的不锈钢箔(SUS316L)作为集电箔1。利用涂覆机将上述负极浆料涂覆在集电箔1的一个表面上，然后在真空箱中发生热聚合，由此形成负极层3。利用涂覆机在集电箔1的相反面上涂覆正极浆料，以和上面相同的方式在真空箱中发生热聚合，由此形成正极层2。由此制备出图14A中所示的双极电极8。
接下来，如下形成如图14B的双极电池20。在把图14A的多个层叠的双极电极8的边缘排列整齐并把实施例5中采用的聚合物电解质膜4夹在它们之间的同时，将它们粘接在一起。然后将粘性绝缘带7粘接到电极层叠体9的侧面，使得正极层2的区域变得与实施例中的相同。此后，以与实施例1相同的方式，制备具有十一个电极层的双极电池20，以具有其中电极引线11和12从电池封装材料13伸出的结构。
此外，在没有在电极层叠体9的侧面上粘贴粘性绝缘带7的条件下制备双极电池20，类似于在JP特开平H8-7926中公开的结构。在双极电池20中，当电极层叠体9的边缘表面接触以对齐它们的边缘时，电极层2和3以及聚合物电解质层4局部粉碎、弯折和折断。据证实，粉碎部分引起电池封装材料上的划痕，弯折部分产生引起短路的毛刺。电极层等的端部的碎片粘到不同电极层的端部。由于存在许多非常可能引起短路的单电池层的事实，很难利用这样的单电池进行充放电测试。因此，对比例1的双极电池用于以下的评估测试，由此部分地改善了常规技术以仿效本发明。因此，对比例1不对应于常规技术。
双极电池的评估
以0.2C对各个制备的双极电池恒流恒压充电至27V，总计10小时。此后，将各电池放置3天。实施例1-6的电池示出25-26V的电压。然而，由于对比例1的电池具有17.5V的电压，因此认为一部分单电池层出现短路。
正如上述证实的那样，根据本发明，可以提供具有在电极之间和单电池之间的绝缘结构的双极电池，其中在各电池电极层的端部没有出现短路。
2002年10月8日申请的日本专利申请P2002-294933的全部内容在此引作参考。
虽然以上参考本发明的特定实施方式描述了本发明，但本发明不限于上述实施方式。根据上述技术，本领域的普通技术人员可以进行(各种变化和修改)。参考权利要求限定本发明的范围。

Claims (7)

1.一种双极电池，包括：
具有在集电箔的一侧上的正极层和在集电箔的另一侧上的负极层的双极电极；
在双极电极之间设置的聚合物电解质层；和
在集电箔至少一侧的外围上设置的绝缘层，
其中，所述绝缘层向外突出到集电箔之外，突出长度长于一个单电池的厚度。
2.根据权利要求1的双极电池，其中在集电箔的外围上设置的绝缘层至少部分地粘接到集电箔。
3.根据权利要求1的双极电池，其中绝缘层是挠性绝缘膜。
4.根据权利要求3的双极电池，其中挠性绝缘膜是粘性的。
5.根据权利要求3的双极电池，其中粘性绝缘膜粘接在一起，依次部分地重叠。
6.根据权利要求3的双极电池，其中粘性绝缘带进一步覆盖绝缘膜，使得绝缘膜覆盖各双极电极的端部。
7.一种车辆，包括：
具有双极电池的电源，
双极电池，包括：具有在集电箔的一侧上的正极层和在集电箔的另一侧上的负极层的双极电极；在双极电极之间设置的聚合物电解质层；和在集电箔至少一侧的外围上设置的绝缘层，
其中，所述绝缘层向外突出到集电箔之外，突出长度长于一个单电池的厚度。
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