CN1248346C - 燃料电池 - Google Patents

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Abstract

容易制造且电池性能优越的燃料电池。此燃料电池具有彼此相对的燃料电极和氧电极以及中间的质子导体。燃料电极和氧电极中包括含有碳纳米管的集电器。此含碳纳米管的集电器具有高强度和高密度，并且显出优越的作为集电器的功能以及碳纳米管特有的令人满意的电导性。通过使用此含碳纳米管的集电器，无需考虑燃料电极和氧电极的机械强度并且因此可以降低这些电极的厚度。

Description

燃料电池
技术领域
本发明涉及一种燃料电池，该燃料电池用于通过燃料如氢与氧反应来产生电动势。
背景技术
近年来，人们意识到需要一种可替换的干净能源，来代替化石燃料，如石油。例如，氢气燃料正在引起人们的注意。
由于氢每单位重量含有的能量高并且在使用中它不会放出有害气体或造成全球变暖的气体，因而可以说氢是干净且可丰富供给的理想能源。
具体说，目前正在对能够从氢能中产生电能的燃料电池进行积极地研究，并且期望它能够被应用于大规模的能量生产和能量的现场自产生或者作为电动运载工具的能源。
燃料电池包括燃料电极如氢电极以及氧电极，它们被安排在质子导体膜的两侧。通过向这些电极提供燃料(氢)和氧，来引导电池反应产生电动势。在这种燃料电池的制备中，传统上是将质子导体膜、燃料电极和氧电极分开单独地模制并且粘接在一起。
然而，在分开单独形成燃料电极和氧电极时，由于加工中遇到困难而产生各种各样的不便。例如，如果考虑燃料电极和氧电极的强度，则需要一定的厚度，例如100μm和更高数量级的厚度。然而，如果电极的厚度增加的话，则电池反应的效率会下降，由此会降低电池的性能。
如果为避免这一点，而降低电极的厚度，则电解质膜就不能作为独立的膜而处理，从而会明显降低生产率。
发明内容
因此，本发明的目的是提供一种容易制造且电池性能优越的燃料电池。
本发明者为实现上述目的而进行了研究，并且发现含有碳纳米管的片材具有高强度和高密度，为具有优越的电流收集特性的材料，从而，通过利用这种片材作为集电器，有可能制造出高性能的燃料电池。
基于上述实验性结果而完成的本发明提出一种具有燃料电极和氧电极的燃料电池，其中燃料电极和氧电极彼此面对，它们中间有质子导体(protonconductor)，其中燃料电极和/或氧电极中包括含碳纳米管的集电器。
含碳纳米管的集电器具有高强度和高密度，并具有碳纳米管所特有的高电导性，显示出优越的作为集电器的功能。
此外，通过利用含碳纳米管的集电器，不必再考虑燃料电极或氧电极的机械强度，因此可以降低这些电极的厚度。其结果是，在所制得的燃料电池中，有效地发生了电池反应，改进了电池性能。
本发明的其它目的和本发明所提供的具体的优点将从以下的实施方案的描述中得到进一步说明。
附图说明
图1是显示燃料电池基本结构的示意性剖视图。
图2是显示了用于制备碳纳米管的典型的电弧放电装置的示意图。
图3A-3C是显示了通过电弧放电而制备的碳灰(soot carbon)中所含的各种各样的碳质材料的示意图。
图4是显示了碳簇(carbon cluster)的各种实例的示意图。
图5是显示了碳簇的另一种实例(部分富勒烯(fullerene)结构)的示意图。
图6是显示了碳簇的再一种实例(金刚石结构)的示意图。
图7是显示了碳簇的另一种实例(结合在一起的多个簇)的示意图。
图8是显示了燃料电池的特定的举例说明性的结构的示意图。
发明的最好实施方式
参看附图，将详细解释本发明的燃料电池。
燃料电池的结构基本上是由具有质子传导性的质子导体膜1及燃料电极2和氧电极3组成，其中燃料电极2和氧电极3形成在质子导体膜1的两侧表面上。
如果给燃料电极2提供例如氢，同时给氧电极3提供氧的话，会发生电池反应，产生电动势。在所谓的直接甲醇系统(direct methanol system)的情形中，也可以给燃料电极2提供甲醇作为氢源。
根据本发明，使用含碳纳米管的片材作为用于燃料电极2和氧电极3的集电器。
碳纳米管呈直径大约1-3nm且长度为1-10μm的拉长纤维的形式。当加工成型成片材时，碳纳米管缠结在一起，形成高强度，而片材的厚度降低。
此外，碳纳米管的电导性极高，从而片材可显示出优越的作为集电器的特性。例如，碳纳米管的片材的电阻不大于常规碳片材电阻的一半，从而通过使用碳纳米管作为燃料电池的电极集电器，可以提高输出电压以及得以有效利用电池能量。碳纳米管值得称道之处还在于重量轻、耐酸性强且生产成本低。
图2显示了用于制备碳质材料包括碳纳米管的典型的电弧放电装置。在本装置中，将阴极12和阳极13彼此相对安排在反应室11如真空室中，二者中间具有间隙G，其中所说的两个电极都由碳棒如石墨制成。阳极13的后端与线性移动引导机构14相连。电极13和12分别与电流引入终端15a和15b相连。
在上述安排中，如果将反应室11的内部抽空并且随后充满稀有气体，如氦，并且给各自的电极通入DC电流，则在阴极12和阳极13之间产生电弧放电。由此，使烟灰状的碳质材料沉积在反应室11的内表面，即沉积在侧壁表面、顶部表面和底部表面以及阴极12的上面。同时，如果将一小容器连接到例如侧壁表面上，碳灰也会沉积在其中。
在从反应室11中回收的烟灰状碳质材料中，存在有碳纳米管(如图3A中所示)、C60富勒烯(如图3B中所示)、C70富勒烯(未显示)和碳灰(如图3C中所示)。这些碳灰是具有阻碍碳灰生长成富勒烯分子或碳纳米管的弯曲部分的那些物质。关于典型的组成，这种烟灰状碳质材料可以由10-20％富勒烯如C60或C70和少量％的碳纳米管、其余基本上是大量的碳灰构成。
在上述的碳质材料中，优选通过任何适宜的已知方法，在至少是碳质材料的表面上承载20wt％或更低的具有使氢分子解离成氢原子并且进一步解离成质子和成电子的催化作用的金属。具有这种催化作用的金属例如为铂或铂合金，如果如上所述地承载这种催化性金属，则电池反应的效率会高于其它电池。
作为质子导体膜1，可以使用任何适宜的具有质子传导性的材料。例如，可以将质子传导材料涂布在分离件(separator)上或由分离件承载，来用作质子导体膜1。
具体说，可用作质子导体膜1的材料可以列举出能够传导质子(氢离子)的聚合物材料，诸如全氟磺酸树脂，例如，Du Pont SA制造的Nafion(R)。
作为质子导体(仅限于最近开发的)，可以使用具有大量水合物的多钼酸(polymolybdenic acid)或氧化物，诸如H3Mo12PO40·29H2O或Sb2O5·5.4H2O。
如果以潮湿状态放置，这些高分子量材料在环境温度或接近环境温度时可以显示高质子传导性。
以全氟磺酸树脂为实例，从磺酸基团中电离出来的质子会通过氢键与大量存在的水分结合成高分子基体，产生质子化的水，即氧鎓离子(H3O+)，以致质子可以以这些氧鎓离子的形式顺利地迁移至基体中。所以，这种类型的基体材料可以显示相当高的质子传导性，即使是在环境温度或接近环境温度下也是如此。
或者，也可以使用传导机理与前述材料完全不同的质子导体。
这些可供选择的材料是具有钙钛矿(perovuskite)结构的复合金属氧化物(composite metal oxide)，诸如掺杂Yb的SrCeO3。发现这种具有钙钛矿结构的复合金属氧化物具有质子传导性，而无需求助于水分作为移动的介质。在这些复合金属氧化物中，据推断质子是通过形成钙钛矿结构骨架用的氧离子来自身引导而传导的。
作为用于形成质子导体5的质子传导材料的材料，可以使用的质子导体中包括主要由碳形成的碳质材料作为基体，并且其中引入了质子解离基团。“质子解离基团(proton dissociative groups)”是指从中可以通过电离解离出质子(H+)的官能团。
质子解离基团例如为-OH，-OSO3H，-SO3H，-COOH和-OPO(OH)2。
在这种质子导体中，质子通过质子解离基团而迁移，来显示离子传导性。
作为形成基体用的碳质材料，可以使用任何适宜的主要由碳组成的材料。然而，优选离子传导性相对较高并且在引入质子解离基团后电导性低的材料。
具体说，可以使用呈碳原子聚集体形式的碳簇、管状碳材料、一般包括碳纳米管，作为碳质材料。
在各种各样的碳簇之中，优选富勒烯，在其至少一部分处具有开放式末端(open terminal)的富勒烯结构或金刚石结构。
下面进一步详细解释碳簇。
“簇”通常意味着几个至上百个原子键合或絮凝在一起的聚集体。如果这些原子是碳原子，则这种絮凝或聚集可改进质子传导性，同时保持着以提供足够膜强度和容易成层的化学性能。“主要由碳构成的簇”是指几个至上百个碳原子的聚集体，与碳-碳键类型无关。然而，这种簇可以不仅仅由碳原子组成，其它原子也可以与碳原子一同存在。由此，为涵盖这种情况，将其中大部分是由碳原子组成的原子的聚集体称作碳簇。这些聚集体的实例见图4-7，其中质子解离基团被省略。可以看出，对质子传导材料类型的选择来说有很宽的范围。
图4显示了各种各样的碳簇，各自由大量的碳原子组成并且各自具有类似于球形、扁长球形等封闭表面的结构。在图5中，还显示了分子富勒烯。图5显示了各种各样的碳簇，其球形结构被部分地打断。这些类型的碳簇，其特征是在结构中具有开放式末端。在通过电弧放电的富勒烯制造工艺中可以看到大量的作为副产物的这种结构。如果碳簇中的大部分碳原子是以SP3键相键合的话，则产生金刚石结构，如图6所示的各种簇的结构所显示的。
图7显示了几个实例，在每个实例中不同的簇键合在一起。本发明可以适用于这种类型的结构。
在含有前述具有质子解离基团的碳质材料作为主要组分的质子导体中，质子趋于从基团中解离出来，即使在干燥的状态中也是如此。此外，这些质子在包括环境温度在内的宽范温度范围内都能够显示高传导性，温度范围如至少从160℃至约-40℃。虽然这种质子导体在干的状态下可以显示足够的质子传导性，但也可以耐受水分的存在。这种水分可能是从外界带入的。
图8显示了燃料电池的特定的举例说明性的结构，其中装配了前述的电极和质子导体。
此燃料电池包括一阴极(燃料电极或氢电极)28和一阳极(氧电极)29以及在这二电极之间的质子导体单元30，其中在所说的电极上密切地结合有或在其中散布有催化剂27a和27b。从阴极28和阳极29中引出终端28a、29a，用于与外电路系统连接。
在此燃料电池中，使用时，经过阴极28侧的入口31来提供氢，以便经过出口32排出，其可任选地被省略。随着燃料(H2)穿过通道34，产生质子并且与质子导体单元30中所产生的质子一道向阳极29迁移，在阳极29处，它们与经过入口25往通道36中提供而流向出口37的氧(空气)反应，以产生所需的电动势。
在上述排列中，将氢包藏性合金和用于氢包藏的碳质材料储放在氢供应源39中。这种材料也可以在一开始具有包藏在其中的氢，以便以此状态容纳在氢供应源39中。
本发明通过进一步描述燃料电池的实施例和对比实施例，研究碳纳米管含量和燃料电池特性之间的关系。结果示于表1中。
实施例1
将1wt％碳纳米管(电弧放电产生；96％纯度)添加到表面积为1000m2/g的活化炭粉中。使用水溶性铂化合物，如H2PtCl6，通过化学沉积法将20wt％的铂细颗粒从一开始便沉积到活化炭表面上。混合后，混合以载铂碳重量计15wt％的Nafion(Aldrich制造的试剂)并且使变成油墨状(ink-like)。将此油墨状的产物通过旋涂法涂布到Nafion膜(Nafion 117)上。干燥后，用膜厚度测厚仪测定涂层的厚度。
通过四终端法(four terminal method)测定电极表面的比电阻，以此评价电极的电流收集特性。通过测定施加0.6V电压时的电流值，测定输出特性。使干燥的氢以50ml/min的速率流向燃料电极，同时使增湿的氧以50ml/min的速率流向氧电极。使用0.6V的电压，因为可商购获得的便携式设备的工作电压是以1.2V为基础的，并且将两个设备连接所产生的电压达到1.2V，所以这个电压被认为是最常使用的。
实施例2
制备与实施例1类似的电极并且按与实施例1的相同方式评定，不同之处是将碳纳米管的混合比设定为20wt％。
实施例3
制备与实施例1类似的电极并且按与实施例1的相同方式评定，不同之处是将碳纳米管的混合比设定为40wt％。
实施例4
制备与实施例1类似的电极并且按与实施例1的相同方式评定，不同之处是将碳纳米管的混合比设定为60wt％。
实施例5
制备与实施例1类似的电极并且按与实施例1的相同方式评定，不同之处是将碳纳米管的混合比设定为80wt％。
实施例6
制备与实施例1类似的电极并且按与实施例1的相同方式评定，不同之处是将碳纳米管的混合比设定为100wt％。
对比实施例1
制备与实施例1类似的电极并且按与实施例1的相同方式评定，不同之处是将碳纳米管的混合比设定为0wt％。
                  表1
碳纳米管含量与燃料电池特性之间的关系
  碳纳米管含量(wt％)   电流密度(mA/cm2) 比电阻(Ωcm)
 实施例1   1   480   8.0
 实施例2   20   600   6.0
 实施例3   40   750   4.0
 实施例4   60   880   2.0
 实施例5   80   1100   1.1
 实施例6   100   1450   0.4
 对比实施例1   0   200   18.0
工业实用性
本发明的燃料电池使用了含碳纳米管的片材，其具有优越的强度和电导性，从而明显改进了电池的性能。此外，由于可以保证燃料电极和氧电极的强度，所以燃料电池容易处理并且对制造来说也是有利的。

Claims (4)

1.一种具有燃料电极和氧电极的燃料电池，所说的燃料电极和氧电极彼此相对，其间具有质子导体，其中
燃料电极和/或氧电极中包括含有碳纳米管的集电器。
2.权利要求1的燃料电池，其中燃料电极和/或氧电极中包括催化剂金属。
3.权利要求2的燃料电池，其中催化剂金属是铂或铂合金。
4.权利要求1的燃料电池，其中质子导体是通过碳质材料的基体形成的，其中所说的碳质材料主要由碳组成并且其中引入了质子解离基团。
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