CN1215487C - 电绝缘性树脂组合物及用该组合物被覆的电线或电缆 - Google Patents

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Abstract

本发明的一个目的是提供一种电绝缘树脂组合物，该组合物呈现优良的电学性质以及加工性，以及用该树脂被覆的电线或电缆。电绝缘树脂组合物含有采用单位点催化剂聚合的乙烯-α-烯烃共聚物(A)60至90重量%和(A)以外的另一种聚烯烃树脂(B)，其中，组合物含有用偶极矩不小于4德拜接枝聚合的取代基的聚烯烃。

Description

电绝缘性树脂组合物及用该组合物被覆的电线或电缆
技术领域
本发明涉及电绝缘性树脂组合物以及用该组合物被覆的电线或电缆。
背景技术
交联聚乙烯已早就用作电力电缆的绝缘材料。这种交联聚乙烯是通过使绝缘性能优良的高压低密度聚乙烯(下面简称为LDPE)与交联剂(一般为有机过氧化物)和抗氧剂混合，并使LDPE的分子链进行交联而形成，借此提高耐热性。交联的聚乙烯是交流电(AC)传输的非常优良的绝缘材料。
近几年来，人们已研制高效长距离线路的直流电(DC)输送；然而，用于AC电缆的交联聚乙烯不耐极性反转，因此，不适于DC输送。
在极性反转时，因为绝缘体中积累空间电荷而使电极周围的电场变形以及极性反转时电场倍增，以致产生介电击穿。这种电击穿可通过在绝缘体中设置空间电荷收集位点来解决，对此已在特开平11-134942号和5-198217号日本专利申请公报中作了公开。
随着催化剂技术的开展，开发出使用一种单位点催化剂制造乙烯-α-烯烃共聚物(下面简称为sLLDPE)的技术。与采用一般的齐格勒-纳塔催化剂的乙烯-α-烯烃共聚物(下面简称为zLLDPE)相比，由于使用了单位点催化剂而使反应位点均匀，从而可以得到具有均匀的分子量分布和均匀的组成分布的LLDPE。已知，具有高均匀性的sLLDPE呈现良好的抗冲击性，它含有降低机械强度的低分子量组分减少，以及，片结构中连结分子数增加，因为抗脉冲性即电冲击性的改进，可以预期sLLDPE可以用作电绝缘体(特开平11-29616号日本专利申请)。
上述两种技术的结合，可以期待具有高DC电性质的绝缘材料的出现。然而，已经发现该材料的挤出加工性极差。这是由于sLLDPE分子量分布不均匀性造成的几个问题：如果在LDPE同样的温度下进行挤出，则增加树脂压力；由于低的熔体张力，挤出制品的表面易于产生粗糙的表层；以及由于低的熔体张力(类似淀粉浆)，加工性不好。
企图通过sLLDPE与其他聚烯烃树脂混合以改进加工性，然而，对直流电性能和加工性都兼顾的可实际使用的技术尚未开发出来。
发明的公开
如上所述，在直流充电时，积累在绝缘体中的空间电荷使绝缘体中的电场变形，在正/负极反转时产生局部高电场部位，从而产生介电击穿。
本发明人悉心探讨解决上述问题的方法并发现，通过用单位点催化剂进行聚合的乙烯-α烯烃共聚物为基础的树脂组合物中，接枝聚合具有不小于13.34×10-30C·m偶极矩的取代基，可以大大降低空间电荷的积累。作为本发明人根据这个发现的进一步研究的结果而完成本发明。
本发明包括下列内容：
(1)一种电绝缘性树脂组合物，其中含有用单位点催化剂聚合得到的乙烯-α-烯烃共聚物(A)60至90重量％和所述(A)以外的聚烯烃树脂(B)40至10重量％，该树脂组合物中含有一种具有不小于13.34×10-30C·m偶极矩的接枝聚合的取代基的聚烯烃。
(2)按照(1)项的电绝缘树脂组合物，其中，采用单位点催化剂聚合得到的乙烯-α-烯烃共聚物(A)的熔体流动速率为2至10。
(3)按照(1)项的电绝缘树脂组合物，其中，聚烯烃树脂(B)是选自高压低密度聚乙烯、采用齐格勒-纳塔催化剂进行聚合的乙烯-α-烯烃共聚物、和采用单位点催化剂聚合得到的并且，具有的熔体流动速率比共聚物(A)的至少小2.5的乙烯-α-烯烃共聚物中的至少一种树脂。
(4)按照(1)项的电绝缘树脂组合物，其中，聚烯烃树脂(B)的熔体流动速率为0.1至10。
(5)按照(1)项的电绝缘树脂组合物，其中，具有偶极矩不小于13.34×10-30C·m的取代基，是通过一种或多种选自萘二甲酸、萘二甲酸酐、马来酸、马来酸酐、衣康酸、巴豆酸、以及萘甲酸的物质的接枝聚合而制成的。
(6)一种电线或电缆，其特征是，用按照(1)至(5)任何一项的电绝缘树脂组合物被覆的导体。
(7)一种电线或电缆，其特征是，往上述(1)至(5)项任何一项的导电性树脂组合物中添加导电供体例如炭黑而构成半导电树脂组合物，并将其作为在导体和绝缘层之间、绝缘层和屏蔽层之间的半导电层。
按照(1)至(5)项的电绝缘树脂组合物，呈现高的抗直流电应力、抗脉冲应力、以及极性反转性。此外，因为电绝缘树脂组合物具有优良的挤出性，所以，用作被覆电线或电缆的绝缘材料是优良的。
例如在一般使用的乙烯-醋酸乙烯共聚物(EVA)或乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(EEA)的树脂组合物中各添加导电供体而构成半导电树脂组合物，当使用该组合物作为半导电层时，在半导电树脂组合物中所含的杂质等移向绝缘体，由此引起的问题是，例如使绝缘体的空间电荷积累增加，使绝缘性能下降，从而使电绝缘性材料的绝缘特性降低。因此，本发明的电绝缘树脂组合物的优点减少。
如上述(7)项所述，使用通过往(1)至(5)项的电绝缘性树脂组合物中添加导电供体(例如炭黑)而制成的半导电树脂组合物，作为半导电层，则由于半导电层组合物使绝缘体的空间电荷的积累减少。
因此，一种电线或电缆，其中，以上述(1)至(5)项定义的电绝缘性树脂组合物作为绝缘材料，并且，往含有(1)至(5)项电绝缘树脂组合物的半导电树脂组合物中添加导电供体例如炭黑，所构成的半导电树脂组合物，在导体和绝缘层之间、以及绝缘层和屏蔽层之间用作半导电层，则呈现特别高的抗直流电应力、脉冲应力和极性反转性。
因此，本发明可以提供一种具有高直流电输送性能的塑料绝缘电线或电缆。
按照本发明，具有电绝缘性的树脂组合物含有：60至90重量％的乙烯-α-烯烃共聚物(A)和40至10重量％的其他的聚烯烃树脂(B)。在此含量范围内，可以得到满意的上述特性。在(A)的含量低于60重量％时，电学特性及/或加工性显著降低。其理由推测如下：
(1)共聚物(A)的电学性质增加的理由是因为使用单位点催化剂(特别是金属茂催化剂)，使乙烯-α-烯烃共聚物中的分子量分布和组成分布均匀，低分子量组分的含量降低，因此，片结构中的连结分子比例增加以及非晶形部分相应增强。
(2)可以认为当上述(A)的含量低于60重量％时，电学性质急剧下降的原因是由于电学性质弱的非晶质部分增加，而该部分决定电学性质。
在本说明书中，熔体流动速率(MFR)表示按照ASTM D1238-65T的规定，在190℃、2.16kg载荷的条件下，在10分钟内所挤出的聚烯烃树脂颗粒的重量(g)。
实施本发明的最佳方案
下面对本发明更具体的加以说明。
乙烯-α-烯烃共聚物(A)
本发明的乙烯-α-烯烃共聚物(A)是通过在单位点催化剂存在下，乙烯和α-烯烃单体进行无规共聚而制成的。乙烯-α-烯烃共聚物(A)优选具有的MFR为2至10，以便能用于上述被覆电线或电缆的处理。
α-烯烃单体优选具有3至20个碳原子。α-烯烃单体的实例包括：丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、1-十一碳烯、1-十二碳烯、1-十三碳烯、1-十四碳烯、1-十五碳烯、1-十六碳烯、1-十七碳烯、1-十八碳烯、1-十九碳烯、1-二十碳烯、3-甲基-1-戊烯、3-乙基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、4-甲基-1-己烯、4，4-二甲基-1-戊烯、4，4-二乙基-1-戊烯、4-乙基-1-己烯、3-乙基-1-己烯、9-甲基-1-癸烯、11-甲基-1-十二碳烯和12-乙基-1-十四碳烯。这些α-烯烃中可用1种，或2种或多种组合使用。
在上述α-烯烃单体中，具有4至10个碳原子的烯烃是最优选的，例如丙烯、1-丁烯、1-戊烯和1-辛烯。
可以采用单位点催化剂通过已知的方法实施乙烯和α-烯烃的共聚。
聚烯烃树脂(B)
从加工性例如挤出性考虑，与乙烯-α-烯烃共聚物(A)一起使用的聚烯烃树脂(B)最好具有0.1至10的MFR。
该共聚物(B)是选自(1)高压低密度聚乙烯、(2)采用齐格勒-纳塔催化剂聚合成的乙烯-α-烯烃共聚物、(3)采用单位点催化剂聚合的、熔体流动速率至少比共聚体(A)低2.5的乙烯-α-烯烃共聚物中的至少1种树脂。
高压低密度聚乙稀(1)可以通过采用自由基聚合引发剂例如氧或有机过氧化物，在高温高压条件下聚合乙烯而制成的，它具有的密度范围，按照日本工业标准(JIS)K6748测定的值为0.910至0.930g/cm3以下。
采用齐格勒-纳塔催化剂(上述(2)中示出)聚合的乙烯-α-烯烃共聚物，是通过在乙烯聚合时添加α-烯烃，并使一定长度的侧链导入聚乙烯中而得到的，并且，符合JIS K6748的规定。α-烯烃单体的实例包括：1-丁烯、1-己烯、4-甲基戊烯、和1-辛烯。
作为上述(3)中指定的聚烯烃树脂(B)，采用单位点催化剂制造的乙烯-α-烯烃共聚物，如果MFR比上述共聚物(A)至少低2.5则可以使用。换言之，当采用单位点催化剂制造的两种具有不同的MFR的乙烯-α-烯烃共聚物进行混合，则所得到的树脂组合物具有本发明所希望的电学性质和加工性能。
本发明的树脂(A)和(B)可以交联或不交联。当树脂交联时，交联剂的分解残留物在使用前通过挥发除去。交联可以采用任何一种有机过氧化物例如二枯基过氧化物、α，α-双(叔丁基过氧-对-异丙基)苯或2，5-二甲基-2，5-二(叔丁基过氧)-己炔-3通过已知的方法进行交联。
具有不小于4-德拜偶极矩的取代基
本发明的电绝缘性树脂组合物含有一种在其上接枝聚合一种具有不小于4-德拜偶极矩的取代基的聚乙烯。因此，极性基团均匀分布在树脂组合物中，并且，空间电荷收集在极性基团中。接枝量最好是组合物的10至10,000ppm的范围。如接枝量高于上述范围的上限，则引起杂质(因瓦(unbar)数增加)量增高，在挤出时不能通过筛目，并且物理性质即结晶性降低，当接枝量小于上述下限时，则显示损伤了电荷的收集效果。如上所述，取代基的实例包括选自萘二甲酸、萘二甲酸酐、马来酸、马来酸酐、衣康酸、巴豆酸以及萘甲酸中的一个或多个残基。
电绝缘性树脂组合物的制造
本发明的电绝缘树脂组合物可通过使用辊在140～180℃下混合树脂(A)和(B)以及接枝聚合马来酸酐的树脂(A)或树脂(B)。在制备中如有必要可通过已知方法加入抗氧化剂，但是在本发明的电绝缘树脂组合物中没有发现因这种加入所引起的性质降低。
导体上的涂层
电绝缘树脂组合物可采用任何一种通常的挤出被覆方法涂布在导体例如电线或电缆上，挤压覆盖层可直接施加在导体上，或在导体上的半导电层或屏蔽层上。
实施例1至5以及比较例1至3
使树脂材料(A)和(B)，以及其中马来酸酐接枝聚合的母炼胶，于150℃在辊上进行捏和，分别达到表1(实施例1至5)以及表2(比较例1至3)所示的组成然后，把这样得到的组合物成型为片状样品。
比较例3的交联聚乙烯(XLPE)样品于120℃加以捏和。
按下列方法对每个样品进行试验。试验结果示于表I和表II。
电学性质
耐极性反转性：通过空间电荷的积累现象引起极性反转的电场变形来评价耐极性反转性。这是通过测量由于空间电荷积累而产生的应力增大来进行评价的。该电压增大倍数接近于1是好的。
耐直流电应力：耐直流电应力是通过室温下与XLPE比较的相对值表示。该值愈高愈好。
耐碰撞应力：耐碰撞应力是通过室温下与XLPE比较的相对值表示。该值愈高愈好。
加工性
长时间加工性：长时间加工性是通过使用20mm挤出机在无十字头下进行挤出时，在635目筛上收集的因瓦数(相对值)来进行评价。该值愈低愈好。
加工性：加工性是通过使用20mm挤出机在无十字头下进行挤出时，破碎机板上游的树脂压力和马达转矩进行评价。挤出温度是140℃(比较例3为130℃)。
                                              表I
                             实施例
    1     2     3     4     5
树脂(A)MFR重量％ 4.070 4.060 4.070 4.070 4.070
树脂(B)类型(1)MFR重量％类型(2)MFR重量％ LDPE0.230 LDPE1.030sLLDPE1.310 sLLDPE1.330 LDPE0.230 zLLDPE0.830
马来酸酐mol/g×10-7     10     10     10     1     10
(电学性质)·抗直流电应力·抗脉冲应力·因空间电荷引起的应力倍增数 1.471.321.11 1.511.221.13 1.451.361.11 1.421.301.24 1.51.311.10
(加工性)·因瓦数·树脂压力·转矩 0.091355.8 0.091406.2 0.051305.2 0.081355.7 0.121456.3
                                     表II
                     比较例
    1     2         3
树脂(A)MFR重量％ 4.050 4.050     交联的聚乙烯
树脂(B)类型MFR重量％ LDPE1.050 sLLDPE1.350
马来酸酐mol/g×10-7     10     10
(电学性质)·抗直流电应力·抗脉冲应力·因空间电荷引起的应力倍增数 1.480.841.13 1.491.201.10 1.01.01.42
(加工性)·因瓦数·树脂压力·转矩 0.151254.5 0.121606.5 1.0984.5
在上述表I和表II中，LDPE、zLLDPE以及sLLDPE分别采用下列化合物：
LDPE：高压低密度聚乙烯[W2000(MFR：1.0)和C110(MFR：0.2)，由日本聚烯烃有限公司制]。
zLLDPE：采用齐格勒-纳塔催化剂聚合的线型低密度聚乙烯[FZ103-0(MFR：0.8)，由住友化学有限公司制]。
sLLDPE：采用金属茂的单位点催化剂聚合的线型低密度聚乙烯[FV103(MFR：1.3)和FV401(MFR：4.0)，住友化学有限公司制]。
交联聚乙烯：100重量份W2000、2.0重量份过氧化二枯基、0.2重量份4，4′-硫代双(2-叔丁基-5-甲基苯酚)。
如表II中的比较例3所示，交联聚乙烯不含有采用单位点催化剂聚合的乙烯-α-烯烃共聚物(A)时，由于空间电荷积累，具有大的应力增倍值1.42，呈现不良的耐极性反转性。
如表II中的比较例1所示，采用单位点催化剂聚合的乙烯-α-烯烃(A)共聚物达到50％，在使用LDPE作为树脂(B)时，耐脉冲电压低至0.84。
如表II中的比较例2所示，采用单位点催化剂聚合的乙烯-α-烯烃共聚物(A)达到50％，在使用金属茂催化剂聚合的直链低密度聚乙烯作为树脂(B)时，树脂压力高到160，表示加工性不好。
与上述比较例的比较，表I中实施例1至5具有良好的耐直流电应力、耐脉冲应力、应力增倍值和加工性。

Claims (12)

1.一种电线或电缆，其特征是，在导体和绝缘层之间以及绝缘层和外部屏蔽层之间分别提供一种半导电性树脂组合物作为半导电层，其中，半导电树脂组合物是通过使导电供体添加至电绝缘性树脂组合物中而制成的，该电绝缘性树脂组合物含有：
(A)包含采用单位点催化剂聚合的乙烯-α-烯烃共聚物的树脂组分；
(B)树脂组分(A)以外的其他聚烯烃树脂；以及
(C)用具有偶极矩不小于13.34×10-30C·m的取代基进行接枝聚合的树脂(A)和树脂(B)中的至少一种。
2.按照权利要求1的电线或电缆，其中，所述电绝缘性树脂组合物包含60～90重量％的树脂(A)和40～10重量％的树脂(B)。
3.按照权利要求1或2的电线或电缆，其中，所述含采用单位点催化剂聚合的乙烯-α-烯烃共聚物的树脂(A)的熔体流动速率是2至10。
4.按照权利要求1或2的电线或电缆，其中，所述聚烯烃树脂(B)是选自高压低密度聚乙烯；采用齐格勒-纳塔催化剂聚合的乙烯-α-烯烃共聚物；及采用单位点催化剂聚合的且熔体流动速率比树脂(A)的至少小2.5的乙烯-α-烯烃共聚物中的至少一种树脂。
5.按照权利要求1或2的电线或电缆，其中，所述聚烯烃树脂(B)的熔体流动速率是0.1至10。
6.按照权利要求1或2的电线或电缆，其中，所述具有偶极矩不小于13.34×10-30C·m的取代基是通过选自萘二甲酸、萘二甲酸酐、马来酸、马来酸酐、衣康酸、巴豆酸、以及萘甲酸中的一种或多种物质的接枝共聚而制成的。
7.一种电线或电缆，其特征是，用电绝缘树脂组合物被覆导体，该电绝缘树脂组合物含有：
(A)包含采用单位点催化剂聚合的乙烯-α-烯烃共聚物的树脂组分；
(B)树脂组分(A)以外的其他聚烯烃树脂；及
(C)用具有偶极矩不小于13.34×10-30C·m的取代基进行接枝聚合的树脂(A)和树脂(B)中的至少一种，
其另一特征是，通过把导电供体添加至电绝缘性树脂组合物中而制成半导电性组合物，作为半导电层分别置于导体和绝缘层之间以及绝缘层和外部屏蔽层之间。
8.按照权利要求7的电线或电缆，其中，所述电绝缘树脂组合物包含60～90重量％的树脂(A)和40～10重量％的树脂(B)。
9.按照权利要求7或8的电线或电缆，其中，所述含采用单位点催化剂聚合的乙烯-α-烯烃共聚物的树脂(A)的熔体流动速率是2至10。
10.按照权利要求7或8的电线或电缆，其中，所述聚烯烃树脂(B)是选自高压低密度聚乙烯；采用齐格勒-纳塔催化剂聚合的乙烯-α-烯烃共聚物；及采用单位点催化剂聚合的且熔体流动速率比共聚物(A)的至少小2.5的乙烯-α-烯烃共聚物中的至少一种树脂。
11.按照权利要求7或8的电线或电缆，其中，所述聚烯烃树脂(B)的熔体流动速率是0.1至10。
12.按照权利要求7或8的电线或电缆，其中，所述具有偶极矩不小于13.34×10-30C·m的取代基是通过选自萘二甲酸、萘二甲酸酐、马来酸、马来酸酐、衣康酸、巴豆酸、以及萘甲酸中的一种或多种物质的接枝共聚而制成的。
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