CN115677585B - 一种甲醛吡唑衍生物的合成工艺 - Google Patents
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Abstract
本申请涉及有机合成技术领域，更具体地说，它涉及一种甲醛吡唑衍生物的合成工艺。甲醛吡唑衍生物的合成工艺，包括如下制备步骤：将式Ⅰ所示化合物、N,N‑二甲基甲酰胺和双(三氯甲基)碳酸酯在有机溶剂中，进行反应生成如式Ⅱ所示的目标产物；其中，式Ⅰ所示化合物中的R为取代官能团，选自‑CH3或‑CHF2；本申请的合成工艺，具有合成效率高，工艺成本较低，整体工艺绿色环保和适合大规模工业化生产的优势。
Description
技术领域
本申请涉及有机合成技术领域，更具体地说，它涉及一种甲醛吡唑衍生物的合成工艺。
背景技术
苯并烯氟菌唑(benzovindiflupyr)和吡噻菌胺(Penthiopyrad)是一种吡唑酰胺类杀菌剂，可防治多种作物、草坪和花卉的叶面病害和土壤病害，具有广谱、高效和持效期长的特点。在已报道的苯并烯氟菌唑和吡噻菌胺的合成方法中，如1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑这一类的化合物是苯并烯氟菌唑和吡噻菌胺重要的合成中间体。
目前，1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺主要是以1-甲基-3-烷基-5吡唑啉酮、二甲基甲酰胺和三氯氧磷为原料，在110-115℃反应合成。但是，由于该合成工艺使用三氯氧磷，合成过程中产生的磷废水很难处理，存在处理成本高的问题。
因此，目前研发出一种环保、低成本的1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺非常重要。
发明内容
为了降低1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的生产成本，本申请提供一种甲醛吡唑衍生物的合成工艺。
在本申请中，甲醛吡唑衍生物为1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑或1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑。
本申请提供一种甲醛吡唑衍生物的合成工艺，采用如下的技术方案：
一种甲醛吡唑衍生物的合成工艺，包括如下制备步骤：
将式Ⅰ所示化合物、N,N-二甲基甲酰胺和双(三氯甲基)碳酸酯在有机溶剂中，进行反应生成如式Ⅱ所示的目标产物；
其中，式Ⅰ所示化合物中的R为取代官能团，选自-CH3或-CHF2；
上述步骤的反应式如下：
本申请1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成原理为维尔斯迈尔-哈克(Vilsmeier-Haack)反应。
通过采用上述技术方案，一方面，由于本申请的合成工艺，并未采用三氯氧磷，彻底解决了原工艺产生磷废水处理的环保问题，降低的合成的成本。另一方面，本申请的合成工艺简单，且所采用的原料价格低廉，容易采购。因此，本申请的合成工艺，生产成本低，适合大规模生产。
优选的，所述1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下步骤：
第一步：将式Ⅰ所示化合物、N,N-二甲基甲酰胺和有机溶剂混合后，得到混合液；
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯和有机溶剂混合后，滴加至混合液中，反应，得到反应液；
第三步：向反应液中加水，并调节其pH值为6-7，静置分层，收集有机层，然后减压浓缩，得到如式Ⅱ所示的目标产物。
通过采用上述技术方案，先将各原料分别溶解于有机溶剂中，然后再进行混合反应，有利于提高个原料的反应效率。同时，本申请的合成步骤简单，工艺操作简便，并且第三步只需要进行简单的后处理，就能得到纯度高达96％以上的目标产物，减少了繁琐的柱层析纯化步骤，比较适合大规模生产。
优选的，所述第一步中，式Ⅰ所示化合物、N,N-二甲基甲酰胺和有机溶剂的用量比为1mol:(1.0-1.8)mol:(1.0-2.5)mol。
优选的，所述第二步中，式Ⅰ所示化合物和双(三氯甲基)碳酸酯的用量比为1mol:(0.33-1.5)mol。
优选的，所述第二步中，双(三氯甲基)碳酸酯和有机溶剂的用量比为1mol:(2.74-3.05)mol。
通过采用上述技术方案，在本申请的合成工艺中，各原料按上述用量比进行混合反应，所得的目标产物纯度和收率较高，同时各原料的利用率也比较高，有利于进一步降低成本。
优选的，所述第一步中，式Ⅰ所示化合物、N,N-二甲基甲酰胺和有机溶剂的用量比为1mol:1.4mol:1.75mol；所述第二步中，式Ⅰ所示化合物和双(三氯甲基)碳酸酯的用量比为1mol:0.92mol。
通过采用上述技术方案，在本申请的合成工艺中，各原料按上述用量比进行混合反应，经检测，所得1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的纯度高达99.1％，纯度高达98.5％，所得1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的纯度高达96.5％，纯度高达94.5％，在工业化生产时，具有良好的合成效益。
优选的，所述第二步中，混合液的温度为30-35℃，反应的温度为50-65℃，反应时间为1-2h。
通过采用上述技术方案，在本申请的合成工艺中，只需在上述温度条件下反应就可合成目标产物，相较于现有技术中，以1-甲基-3-烷基-5吡唑啉酮、二甲基甲酰胺和三氯氧磷为原料，在110-115℃反应条件下合成目标产物，本申请的合成条件更加温和，成本更低，更适合大规模生产。
优选的，所述有机溶剂包括甲苯或二甲苯。
综上所述，本申请具有以下有益效果：
由于在本申请目标产物的合成工艺中，采用的式Ⅰ所示化合物和二甲基甲酰胺、双(三氯甲基)碳酸酯，容易采购，价格低廉，且不会对水产生污染，后处理简单；同时，合成工艺简单，反应条件温和，所合成的目标产物，收率高达95.6％-99.1％，纯度高达92.4％-98.5％；因此，本申请的合成工艺，具有合成效率高，工艺成本较低，整体工艺绿色环保和适合大规模工业化生产的优势。
附图说明
图1是本申请实施例1的核磁共振氢谱图；
图2是本申请实施例7的核磁共振氢谱图。
具体实施方式
以下结合附图和实施例对本申请作进一步详细说明。
实施例
实施例1
一种1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
第一步：将1,3-二甲基-5-羟基吡唑(112g,1.0mol)、N,N-二甲基甲酰胺(102.3g,1.4mol)和甲苯(161.2g,1.75mol)混合后，得到混合液。
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯(273.0g,0.92mol)和甲苯(230.4g,2.5mol)混合后，滴加至30℃的混合液中，在60℃搅拌反应1h，得到反应液；
第三步：向反应液中加水(112g)，并采用30％NaOH溶液调节其pH值为6-7(本申请实施例为7)，静置分层，收集有机层。同时，将水层用甲苯(161.2g)萃取一次后，得到的有机层与收集的有机层合并，减压浓缩，得到类白色固体(156.1g)，并回收减压浓缩时蒸馏出的甲苯。
参照图1，经检测，类白色固体为1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(式Ⅱ-a)，纯度99.1％，产率98.5％。
实施例2
一种1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
第一步：将1,3-二甲基-5-羟基吡唑(112g,1.0mol)、N,N-二甲基甲酰胺(73.1g,1.0mol)和二甲苯(106.2g,1.0mol)混合后，得到混合液。
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯(97.9g,0.33mol)和二甲苯(100.9g,0.95mol)混合后，滴加至30℃的混合液中，在60℃搅拌反应1h，得到反应液；
第三步：向反应液中加水(112g)，并采用30％NaOH溶液调节其pH值为6-7(本申请实施例为7)，静置分层，收集有机层。同时，将水层用二甲苯(106.2g)萃取一次后，得到的有机层与收集的有机层合并，减压浓缩，得到类白色固体(153.8g)，并回收减压浓缩时蒸馏出的二甲苯。
经检测，类白色固体为1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(式Ⅱ-a)[1H NMR(400MHz,CDCl3):δ2.44(s,3H),3.80(s,3H),9.85(s,1H)]，纯度98.8％，产率97.1％。
实施例3
一种1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
第一步：将1,3-二甲基-5-羟基吡唑(112g,1.0mol)、N,N-二甲基甲酰胺(131.6g,1.8mol)和甲苯(230.4g,2.5mol)混合后，得到混合液。
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯(444.5g,1.5mol)和甲苯(422.0g,4.58mol)混合后，滴加至35℃的混合液中，在50℃反应2h，得到反应液；
第三步：向反应液中加水(120g)，并采用30％NaOH溶液调节其pH值为6-7(本申请实施例为7)，静置分层，收集收集层。同时，将水层用甲苯(230.4g)萃取一次后，得到的有机层与收集的有机层合并，减压浓缩，得到类白色固体(155.2g)，并回收减压浓缩时蒸馏出的甲苯。
经检测，类白色固体为1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(式Ⅱ-a)[1H NMR(400MHz,CDCl3):δ2.44(s,3H),3.80(s,3H),9.85(s,1H)]，纯度为97.6％，产率97.9％。
实施例4
一种1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
第一步：将1,3-二甲基-5-羟基吡唑(112g,1.0mol)、N,N-二甲基甲酰胺(65.8g,0.9mol)和甲苯(82.9g,0.9mol)混合后，得到混合液。
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯(273.0g,0.92mol)和甲苯(230.4g,2.5mol)混合后，滴加至30℃的混合液中，在60℃搅拌反应1h，得到反应液；
第三步：向反应液中加水(112g)，并采用30％NaOH溶液调节其pH值为6-7(本申请实施例为7)，静置分层，收集有机层。同时，将水层用甲苯(82.9g)萃取一次后，得到的有机层与收集的有机层合并，减压浓缩，得到类白色固体(151.1g)，并回收减压浓缩时蒸馏出的甲苯。
经检测，类白色固体为1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(式Ⅱ-a)[1H NMR(400MHz,CDCl3):δ2.44(s,3H),3.80(s,3H),9.85(s,1H)]，纯度96.5％，产率95.2％。
实施例5
一种1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
第一步：将1,3-二甲基-5-羟基吡唑(112g,1.0mol)、N,N-二甲基甲酰胺(146.2g,2.0mol)和甲苯(276.4g,3.0mol)混合后，得到混合液。
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯(273.0g,0.92mol)和甲苯(230.4g,2.5mol)混合后，滴加至30℃的混合液中，在60℃搅拌反应1h，得到反应液；
第三步：向反应液中加水(112g)，并采用30％NaOH溶液调节其pH值为6-7(本申请实施例为7)，静置分层，收集有机层。同时，将水层用甲苯(276.4g)萃取一次后，得到的有机层与收集的有机层合并，减压浓缩，得到类白色固体(157.7g)，并回收减压浓缩时蒸馏出的甲苯。
经检测，类白色固体为1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(式Ⅱ-a)[1H NMR(400MHz,CDCl3):δ2.44(s,3H),3.80(s,3H),9.85(s,1H)]，纯度99.1％，产率98.6％。
实施例6
一种1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
第一步：将1,3-二甲基-5-羟基吡唑(112g,1.0mol)、N,N-二甲基甲酰胺(102.3g,1.4mol)和甲苯(161.2g,1.75mol)混合后，得到混合液。
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯(83.1g,0.28mol)和甲苯(104.1g,1.13mol)混合后，滴加至30℃的混合液中，在60℃搅拌反应1h，得到反应液；
第三步：向反应液中加水(112g)，并采用30％NaOH溶液调节其pH值为6-7(本申请实施例为7)，静置分层，收集有机层。同时，将水层用甲苯(161.2g)萃取一次后，得到的有机层与收集的有机层合并，减压浓缩，得到类白色固体(152.8g)，并回收减压浓缩时蒸馏出的甲苯。
参照图1，经检测，类白色固体为1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(式Ⅱ-a)[1HNMR(400MHz,CDCl3):δ2.44(s,3H),3.80(s,3H),9.85(s,1H)]，纯度97.3％，产率96.5％。
上述实施例1-6的合成工艺，所采用的原料投料量如下表所示。
通过对上表进行数据分析可知，本申请实施例1-6所得的1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑，纯度高达97.3％-99.1％，产率高达95.2％-98.5％。
通过进一步分析可知，本申请实施例1-3所得的1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑，纯度和收率均高于实施例4、5所得的1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的纯度和收率。由此表明，在本申请的合成工艺中，1,3-二甲基-5-羟基吡唑、N,N-二甲基甲酰胺和有机溶剂的用量比为1mol:(1.0-1.8)mol:(1.0-2.5)mol，有利于提高1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的纯度和收率。
同时，本申请实施例1-3所得的1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑，纯度和收率均高于实施例6所得的1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的纯度和收率。由此表明，在本申请的合成工艺中，1,3-二甲基-5-羟基吡唑和双(三氯甲基)碳酸酯的用量比为1mol:(0.33-1.5)mol，有利于提高1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的纯度和收率。
实施例7
一种1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
第一步：将1-甲基-3-二氟甲基-5-羟基吡唑(148.1g,1.0mol)、N,N-二甲基甲酰胺(102.3g,1.4mol)和甲苯(161.2g,1.75mol)混合后，得到混合液。
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯(273.0g,0.92mol)和甲苯(230.4g,2.5mol)混合后，滴加至30℃的混合液中，在60℃反应1h，得到反应液；
第三步：向反应液中加水(130g)，并调节其pH值为6-7(本申请实施例为6)，静置分层，收集收集层。同时，将水层用甲苯(161.2g)萃取一次后，得到的有机层与收集的有机层合并，减压浓缩，得到类白色固体(196.2g)，并回收减压浓缩时蒸馏出的甲苯。
参照图2，经检测，类白色固体为1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(式Ⅱ-b)[1H NMR(400MHz,CDCl3):δ3.92(s,3H),6.89(t,J＝53.6Hz,1H),9.95(s,1H)]，纯度96.3％，产率93.2％。
实施例8
一种1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
第一步：将1-甲基-3-二氟甲基-5-羟基吡唑(148g,1.0mol)、N,N-二甲基甲酰胺(73.1g,1.0mol)和甲苯(92.1g,1.0mol)混合后，得到混合液。
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯(97.9g,0.33mol)和甲苯(98.5g,0.95mol)混合后，滴加至30℃的混合液中，在60℃反应1h，得到反应液；
第三步：向反应液中加水(130g)，并调节其pH值为6-7(本申请实施例为6)，静置分层，收集收集层。同时，将水层用甲苯(92.1g)萃取一次后，得到的有机层与收集的有机层合并，减压浓缩，得到类白色固体(197.5g)，并回收减压浓缩时蒸馏出的甲苯。
经检测，类白色固体为1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(式Ⅱ-b)[1H NMR(400MHz,CDCl3):δ3.92(s,3H),6.89(t,J＝53.6Hz,1H),9.95(s,1H)]，纯度96.1％，产率93.7％。
实施例9
一种1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
第一步：将1-甲基-3-二氟甲基-5-羟基吡唑(148g,1.0mol)、N,N-二甲基甲酰胺(131.6g,1.8mol)和二甲苯(265.4g,2.5mol)混合后，得到混合液。
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯(445.1g,1.5mol)和二甲苯(486.2g,4.58mol)混合后，滴加至30℃的混合液中，在65℃反应2h，得到反应液；
第三步：向反应液中加水(130g)，并调节其pH值为6-7(本申请实施例为7)，静置分层，收集收集层。同时，将水层用二甲苯(265.4g)萃取一次后，得到的有机层与收集的有机层合并，减压浓缩，得到类白色固体(198.9g)，并回收减压浓缩时蒸馏出的二甲苯。
经检测，类白色固体为1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(式Ⅱ-b)[1H NMR(400MHz,CDCl3):δ3.92(s,3H),6.89(t,J＝53.6Hz,1H),9.95(s,1H)]，纯度96.5％，产率74.5％。
实施例10
一种1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
第一步：将1-甲基-3-二氟甲基-5-羟基吡唑(148.1g,1.0mol)、N,N-二甲基甲酰胺(102.3g,1.4mol)和甲苯(161.2g,1.75mol)混合后，得到混合液。
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯(74.2g,0.25mol)和甲苯(62.7g,0.68mol)混合后，滴加至30℃的混合液中，在60℃反应1h，得到反应液；
第三步：向反应液中加水(130g)，并调节其pH值为6-7(本申请实施例为6)，静置分层，收集收集层。同时，将水层用甲苯(161.2g)萃取一次后，得到的有机层与收集的有机层合并，减压浓缩，得到类白色固体(195.3g)，并回收减压浓缩时蒸馏出的甲苯。
经检测，类白色固体为1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(式Ⅱ-b)[1H NMR(400MHz,CDCl3):δ3.92(s,3H),6.89(t,J＝53.6Hz,1H),9.95(s,1H)]，纯度95.6％，产率92.4％。
实施例11
一种1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
第一步：将1-甲基-3-二氟甲基-5-羟基吡唑(148.1g,1.0mol)、N,N-二甲基甲酰胺(102.3g,1.4mol)和甲苯(161.2g,1.75mol)混合后，得到混合液。
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯(534.1g,1.8mol)和甲苯(452.4g,4.91mol)混合后，滴加至35℃的混合液中，在50℃反应2h，得到反应液；
第三步：向反应液中加水(130g)，并调节其pH值为6-7(本申请实施例为7)，静置分层，收集收集层。同时，将水层用甲苯(161.2g)萃取一次后，得到的有机层与收集的有机层合并，减压浓缩，得到类白色固体(199.2g)，并回收减压浓缩时蒸馏出的甲苯。
经检测，类白色固体为1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(式Ⅱ-b)[1H NMR(400MHz,CDCl3):δ3.92(s,3H),6.89(t,J＝53.6Hz,1H),9.95(s,1H)]，纯度96.6％，产率94.6％。
上述实施例7-11的合成工艺，所采用的原料投料量如下表所示。
通过对上表进行数据分析可知，本申请实施例7-11所得的1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑，纯度高达95.6％-96.6％，产率高达92.4-94.6％％。
通过进一步分析可知，本申请实施例7-9所得的1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑，纯度和收率均高于实施例10、11所得的1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的纯度和收率。由此表明，在本申请的合成工艺中，1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑和双(三氯甲基)碳酸酯的用量比为1mol:(0.33-1.5)mol，有利于提高1-甲基-3-二氟甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的纯度和收率。
对比例
对比例1
一种1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，合成反应式如下：
上述1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑的合成工艺，包括如下制备步骤：
在室温下将三氯氧磷(918g，6.0mol)加入到N,N-二甲基甲酰胺(316g，4.3mol)中，室温(20-25℃)搅拌反应30min后，向混合液中加入1，3-二甲基吡唑-5-酮(450g，3.94mol)，搅拌并加热至110-115℃反应8h，冷至室温(20-25℃)，慢慢在搅拌下倒入盛有5000mL水的容器中，数分钟后即析出固体，过滤，水洗得固体；滤液用碱调pH值呈中性(pH值6-7)，冷却至0℃后过滤，将两次固体合并，石油醚重结晶，得到1，3-二甲基-4-甲醛基-5-氯吡唑(525g，收率65％)[1H NMR(400MHz,CDCl3):δ3.92(s,3H),6.89(t,J＝53.6Hz,1H),9.95(s,1H)]。
通过将本申请的实施例1与对比例1进行对比可知，在本申请实施例1的合成工艺中，由于采用1,3-二甲基-5-羟基吡唑(式Ⅰ-a)、二甲基甲酰胺和双(三氯甲基)碳酸酯在甲苯中反应，该反应不仅反应条件温和，后处理简单，整体工艺绿色环保，目标产物收率高。同时，本申请采用的原料，还容易采购，价格低廉，因此更加适合大规模工业化生产。
本具体实施例仅仅是对本申请的解释，其并不是对本申请的限制，本领域技术人员在阅读完本说明书后可以根据需要对本实施例做出没有创造性贡献的修改，但只要在本申请的权利要求范围内都受到专利法的保护。
Claims (8)
1.一种甲醛吡唑衍生物的合成工艺，其特征在于，包括如下制备步骤：
将式Ⅰ所示化合物、N,N-二甲基甲酰胺和双(三氯甲基)碳酸酯在有机溶剂中，进行反应生成如式Ⅱ所示的目标产物；
其中，式Ⅰ所示化合物中的R为取代官能团，选自-CH3或-CHF2；
上述步骤的反应式如下：
2.根据权利要求1所述的甲醛吡唑衍生物的合成工艺，其特征在于，包括如下步骤：
第一步：将式Ⅰ所示化合物、N,N-二甲基甲酰胺和有机溶剂混合后，得到混合液；
第二步：将双(三氯甲基)碳酸酯和有机溶剂混合后，滴加至混合液中，反应，得到反应液；
第三步：向反应液中加水，并调节其pH值为6-7，静置分层，收集有机层，然后减压浓缩，得到如式Ⅱ所示的目标产物。
3.根据权利要求2所述的甲醛吡唑衍生物的合成工艺，其特征在于，所述第一步中，式Ⅰ所示化合物、N,N-二甲基甲酰胺和有机溶剂的用量比为1mol:(1.0-1.8)mol:(1.0-2.5)mol。
4.根据权利要求3所述的甲醛吡唑衍生物的合成工艺，其特征在于，所述第二步中，式Ⅰ所示化合物和双(三氯甲基)碳酸酯的用量比为1mol:(0.33-1.5)mol。
5.根据权利要求4所述的甲醛吡唑衍生物的合成工艺，其特征在于，所述第一步中，式Ⅰ所示化合物、N,N-二甲基甲酰胺和有机溶剂的用量比为1mol:1.4mol:1.75mol；所述第二步中，式Ⅰ所示化合物和双(三氯甲基)碳酸酯的用量比为1mol:0.92mol。
6.根据权利要求2所述的甲醛吡唑衍生物的合成工艺，其特征在于，所述第二步中，双(三氯甲基)碳酸酯和有机溶剂的用量比为1mol:(2.74-3.05)mol。
7.根据权利要求2所述的甲醛吡唑衍生物的合成工艺，其特征在于，所述第二步中，混合液的温度为30-35℃，反应的温度为50-65℃，反应时间为1-2h。
8.根据权利要求1所述的甲醛吡唑衍生物的合成工艺，其特征在于，所述有机溶剂包括甲苯或二甲苯。
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