CN113557213B - 二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末 - Google Patents

Abstract

本发明的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的平均粒径D(μm)为0.1μm以上且3.0μm以下，在589nm测量波长下的平均折射率为1.47以上，通过将二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子以30质量％分散在折射率与该平均折射率相同的液体中而测量得到的最小吸光度S满足关系“S<0.026－0.008×D”。

Description

二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末

技术领域

本发明涉及一种二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，该粉末非常适合用作高透明性树脂或透明树脂粘合剂的填充剂、薄膜的防粘连剂以及硬涂层材料，折射率及其分布得到控制，并且5μm以上的粗粒得以减少。

背景技术

PET、聚碳酸酯、PMMA以及聚苯乙烯等热塑性树脂具有良好的透明性、力学特性、成形性等，因此被广泛应用在工业上。作为提高有机高分子的各种物理性质的方法，已经对将有机化合物与无机化合物复合而成的复合材料(以下，称为“有机－无机复合材料”)展开了研究，此类材料在保持着诸如柔韧性、低密度和成形性等有机高分子的特征的同时，还具有诸如高强度、高弹性模量和耐热性等无机化合物的特征。

已知：将无机填料直接添加到有机高分子中是制造有机－无机复合材料的方法之一。例如，在专利文献1中提出了一种方法，该方法通过将无机填料即经过了表面处理的二氧化硅粒子添加到聚碳酸酯中，来提高拉伸强度等力学性质和阻燃性。

但是，无机填料的添加会降低有机－无机复合材料的透明性。为了改善这一点还提出了一种方法，该方法通过使用折射率与所使用的有机材料(通常为各种树脂)的折射率相同的无机填料，来抑制透明性的降低，同时提高有机－无机复合材料的功能。例如，在专利文献2中提出了一种方法，该方法通过在环氧树脂组合物中使用折射率与树脂折射率相同的二氧化硅－二氧化钛粒子，来控制热膨胀率，同时维持有机－无机复合材料的透明性。但是，即使添加折射率与所使用树脂的折射率基本相同的无机填料，也无法维持树脂固有的透明性，并且，既没有阐明光学损失的机理，也没有提出降低光学损失的措施。因此，无法将现有的有机－无机复合材料应用到要求高透明性的用途中。

关于这种折射率已得到调整的无机填料的制造方法，已经进行了许多研究。其中，提出了许多所谓的溶胶－凝胶法下的制造方法，这类方法用于通过金属醇盐的水解来制造球状粒子。例如，在专利文献3中提出了一种以二氧化硅和IV族金属的氧化物为组成成分的球状粒子；在专利文献4中提出了一种方法，即同时添加碱性催化剂和醇盐原料，并将一部分原料排出系统外，从而获得单分散性高且较大的二氧化硅－二氧化钛粒子。在专利文献5和6中，提出了使用链化剂来制造二氧化钛含有率较高的粒子。另外，还有许多其他的技术方案(专利文献7、8等)。

另一方面，近年来，随着平板显示器的大屏幕化和高清晰化的发展，针对光学薄膜，除了要求它具有高透明性之外，还要求它几乎零缺陷。但是，在制造光学薄膜时，如果无机填料含有粗粒或凝集块，可能会造成缺陷或划痕等。此外，当有机－无机复合材料被应用在半导体底部填充等用途上时，需要让该有机－无机复合材料流经狭窄通道，但是如果该有机－无机复合材料中含有粗粒或凝集块，则会阻碍其在狭窄通道中均匀流动，从而成为空隙和粘合不良的原因。因此，在以光学半导体为代表的各种光学粘合剂中，确保粗粒或凝集块含量处于极低水平对于防止缺陷的产生是极为重要的。

专利文献1：日本公开专利公报特开2004－107470号公报

专利文献2：日本公开专利公报特开平6－65475号公报

专利文献3：日本公开专利公报特开平03－33721号公报

专利文献4：日本公开专利公报特开平08－48505号公报

专利文献5：日本公开专利公报特开2007－269612号公报

专利文献6：日本公开专利公报特开2008－37700号公报

专利文献7：日本公开专利公报特开2007－269594号公报

专利文献8：日本公开专利公报特开2003－252616号公报

发明内容

－发明要解决的技术问题－

本申请发明人为了解决上述问题而反复进行了深入的研究。最终发现，在根据有机高分子的折射率调节用在有机－无机复合材料中的无机粒子的折射率的情况下，也是如果无机粒子的折射率分布不均匀，即如果各无机粒子的折射率存在偏差，也无法获得高透明性。此外，尽管高温烧结有助于改善无机粒子的折射率的分布状况，但是效果不够，而且，在这样的温度下烧结还容易产生粗粒。

因此，经过进一步的研究发现，在无机粒子的制造阶段，具体而言是通过将干燥后且烧结前的粉末中所含有的氮含量降低至特定范围以下，便能够以低温烧结控制折射率分布，制造出粗粒含量较低的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子粉末，从而完成了本发明。

换言之，本发明为一种二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末。通过激光散射法测得的所述二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的平均粒径D，单位为μm，落在0.1μm以上且3.0μm以下的范围内。所述二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末在589nm测量波长下的平均折射率为1.47以上，通过让二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子以30质量％分散在折射率与该平均折射率相同的液体中而测量得到的最小吸光度S满足以下关系：

S＜0.026－0.008×D。

－发明的效果－

与仅使用折射率与有机高分子相匹配的粒子获得的透明性相比，使用本发明中折射率分布得到控制的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子，能够获得透明性更高的有机－无机复合材料。由于能够抑制粗粒的产生，因此通过添加无机填料能够有效地改善功能。

具体实施方式

在实施方式所涉及的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末中，形成该粉末的粒子由二氧化硅(SiO₂)和二氧化钛(TiO₂)组成，并且这些成分实现了原子级复合。原子级复合是指上述粒子包含键合状态(Si－O－Ti)，即一个氧原子同时与硅原子和钛原子都键合。需要说明的是，即使局部包含Si－O－Si的键合和Ti－O－Ti的键合，也可以通过以下在本实施方式中说明的制造方法，使一个粒子中二氧化硅和二氧化钛的存在比率在任何位置都大致相同，并且包含Si－O－Ti，因此能够说它是原子级复合。

虽然二氧化硅和二氧化钛的比例并无特别限定，但是从易于制造彼此独立的球状粒子，折射率范围接近多种树脂的观点出发，二氧化钛相对于所有氧化物的含量优选为25mol％以下，更优选为20mol％以下，特别优选为17mol％以下。具有的倾向是，如果二氧化钛含有率提高，折射率则会随之升高。形成本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的粒子优选呈非晶质形态，但是，在粒子形成成分的比例中，当二氧化钛含有率提高时，换句话说，当二氧化硅含有率降低时，将难以通过二氧化硅成分形成非晶质结构，因此容易在粒子中产生二氧化钛微晶。

另一方面，考虑到二氧化钛的折射率比二氧化硅高，二氧化钛含量的下限值优选为1mol％以上，特别优选为3mol％以上。

本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末通过激光散射法测得的体积累计50％的粒径(以下，称为“平均粒径”)在0.1μm以上且3.0μm以下的范围内。这是因为：如果平均粒径小于0.1μm，则单个粒子易于凝集，并且这种凝集物在复合后很容易产生光学和物理方面的缺陷。另一方面，如果粒子太大，则折射率的微小差异就会导致透明性发生显著的变化，因此难以获得透明的复合材料。结果是，更优选的粒子大小为平均粒径在0.2μm以上且2μm以下的范围内，进一步优选的范围在0.4μm以上且1.5μm以下。

需要说明的是，如果粒子有这样的平均粒径，则粒度分布没有问题，但是如果粒度分布较宽，则容易产生粗粒，因此优选单分散性较高。

本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末在589nm测量波长下的平均折射率(以下，折射率是指在589nm测量波长下的平均折射率)为1.47以上。由单一元素形成的二氧化硅的折射率为1.46，但是由于二氧化钛被复合，因此其折射率高于二氧化硅单体。因此，在很多情况下，当与折射率超过1.5的各种树脂复合使用时，容易使折射率一致，从而能够获得良好的光学特性例如透明性等。

需要说明的是，这里所说的上述平均折射率是通过下述液浸法测量出的值。也就是说，准备在589nm波长下具有不同折射率的多种液体，并且将二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末分散在这些液体中。测量分散液在589nm波长下的透明性(透光率或吸光度)，并将获得了透明性最高的分散液的液体的折射率作为二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末在589nm波长下的折射率。

需要说明的是，由于吸附于二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的水分可能会影响折射率，因此，首先，在100℃下将粉末干燥12小时以上，然后再进行上述折射率的测量。

此处，可以采用将折射率不同的多种物质混合以获得所需要的折射率的方法、改变测量时的温度的方法等作为调整液体折射率的方法。需要说明的是，采用在589nm波长下实质上透明的液体作为用于测量的分散介质所使用的液体。例如，能够使用水、甲苯、1-溴萘、1-氯萘、二碘甲烷、含硫的二碘甲烷、2-甲氧基乙醇、苯甲醇、水杨酸甲酯、苯甲酸甲酯、硅油等作为液体，也可以适当地对它们进行混合。为了调整折射率，还能够进一步让各种盐类或有机物固体溶解。市面上有各种折射率的液体，也可以采用这些市面上销售的液体作为折射率的标准溶液。

除了上述方法以外，还可以采用日本工业标准JIS K 7142塑料折射率的求取方法中的方法B(通过用显微镜进行的液浸法来测量粉体或粒状透明材料的折射率方法)求取二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的折射率。

本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末所涉及的上述折射率，能够通过改变二氧化硅与二氧化钛的比例来加以控制。也就是说，如上所述，纯二氧化硅的折射率为1.46，折射率随着二氧化钛比例的增加而增大。

本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的最大特征在于，在让二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子以30质量％分散在折射率(波长589nm)与按以上所述获得的平均折射率相同的液体中，并以此时的589nm波长下的吸光度作为最小吸光度S时，S与上述平均粒径D的关系可用以下公式(1)表示。

S＜0.026－0.008×D (1)

在上述公式(1)中，首先，最小吸光度S的意思是，形成二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的粒子的折射率偏差(分布)指标。如以上定义的那样，最小吸光度S利用折射率与二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的折射率相同的液体来测量，因此折射率差值为0，从而吸光度也应该成为0。但是，并非所有形成二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的粒子都具有相同的折射率，各粒子都略有不同，其平均值通过上述液浸法测量。

因此，在二氧化硅－二氧化钛复合氧化物的分散液中，存在不少折射率不同于液体折射率的粒子，并且这些粒子会降低透明性，从而导致最小吸光度S上升。换言之，最小吸光度S越小，折射率不同于上述平均折射率的粒子的比例越少。

需要说明的是，粒子彼此间的折射率相同是指折射率差值在±0.001的范围内。

众所周知，粒子分散体的透明性(吸光度)受到粒径的影响，粒径较小，则即使存在折射率差值，其影响也相对较小。上述公式(1)考虑了粒径(D)对这样的折射率偏差的影响。

本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，由于粒子之间的折射率偏差比现有技术下的要小，因此，当让该粉末分散在树脂或溶剂中时，能够获得到目前为止没有得到的高透明性。

本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末中，粒径为5μm以上的粗粒个数与整体个数之比例优选为500ppm以下，特别优选为200ppm以下。此处所述的粗粒，是指多个独立粒子聚集而成的大粒子或者是指由独立粒子形成的大粒子。当存在许多这样的粗粒时，例如在与树脂复合而形成复合材料之后容易出现缺陷。

需要说明的是，此处，上述粗粒比例的测量方法如下：将二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末按2.5质量％的比例添加到水中或甲醇溶液中，然后用超声波粉碎机使其分散而获得分散液，使用库尔特计数器测量分散液50000个粒子，重复该测量五次(总共测量250000个)，其中测量得到的5μm以上的粒子的个数比即为上述粗粒比例。

本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末中所含有的各粒子的形状没有特别限制，但是考虑到有机－无机复合材料的流动性和成形性，优选为球状。

本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末中，硅和钛以外的金属含量越少越好，特别是钠和钾等碱金属的含量优选为10ppm以下，更优选为1ppm以下。

能够根据本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的使用形态，通过表面处理等适当地调整粒子的表面。当与树脂复合时，考虑到与所用树脂的兼容性，在不影响最小吸光度的范围内，能够通过公知方法进行表面处理而对表面进行改性。例如，当与具有亲水性部位的树脂复合时，优选在粒子表面上存在大量的亲水性硅烷醇基。在该情况下，既可以直接使用二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，还可以用无机材料涂覆表面以进一步提高亲和性。另一方面，当期望降低表面的亲水性时，也可以通过适当地使用具有甲基的硅烷偶联剂等来对表面进行改性。

由于本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末不含粗粒，并且在将该二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末填充到有机高分子中时，有机高分子会表现出良好的透明性，因此非常适合往需要这种特性的电子材料用树脂组合物中填充本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末。当将本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末添加到树脂中时，该树脂组合物在熔融过程中会具有良好的流动性，并且能够控制成形品的透明性，还能够精确地控制表面的凹凸程度，因此本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末能够适用于以薄膜为首的各种成型品。

对添加本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的树脂的种类没有特别限定。树脂的种类只要根据所需用途适当地选择即可，但是考虑到折射率的值，能够列举出的树脂有环氧树脂、丙烯酸树脂、硅酮树脂、聚酯树脂、烯烃树脂等。

例如，当其用途是制作半导体密封材料时，则优选环氧树脂、丙烯酸树脂、硅酮树脂等。当其用途是形成薄膜时，优选烯烃树脂(聚丙烯、聚乙烯、聚苯乙烯等)和聚酯树脂。

当用作构造体时，优选聚碳酸酯、丙烯酸树脂等。

在将二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末添加到树脂中而获得的组合物中，可以根据用途和目的适当地调整二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的填充量。具体而言，当其用途是用于制作半导体密封材料时，相对于100质量份的树脂成分，二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的填充量优选在30～900质量份的范围内，而当用于形成薄膜时，相对于100质量份的树脂成分，二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的填充量优选在0.01～10质量份的范围内。此外，当用于形成构造材料时，相对于100质量份的树脂成分，二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的填充量优选在0.01～100质量份的范围内。

需要说明的是，当将本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末添加到树脂中并作为树脂组合物使用时，根据需要含有其他填料等其他成分也无妨。

本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末还能够以分散在溶剂中的状态作为如上所述的薄膜或涂料等的制造原料使用。

＜＜二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的制造方法＞＞

本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，基本上能够使用以下所示的硅醇盐和钛醇盐，并利用所谓的溶胶－凝胶法来制造(以下，称为本制造方法)。

(1)将硅醇盐和钛醇盐混合并复合以制备复合醇盐原料的工序(以下，也称为复合工序)

(2)获得分散液的工序，即在含水的分散介质中，加入含氮碱性催化剂并添加上述复合醇盐原料，然后通过水解/缩合反应，生成复合氧化物粒子，从而获得该氧化物粒子分散在分散介质中(以下，也称为反应工序)的分散液

(3)对上述分散液进行固液分离的工序

(4)使固体成分干燥的工序

(5)对干燥物进行烧结的工序

虽然上述溶胶－凝胶法是众所周知的，但是要获得本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，在上述干燥工序(4)之后且烧结工序(5)之前，需要使氮含量满足以下范围，

含氮率(质量％)<0.19×含钛率+0.35

(其中，含钛率是当钛和硅的总量以摩尔为基准且为100％时，用％表示的钛含量比。)

之后再进行烧结。通过满足上述公式，即通过使氮含量小于上述数值，能够减少在后续的烧结工序后残留下来的微小空隙，从而能够获得折射率偏差较小的复合氧化物粒子。

需要说明的是，能够根据需要，执行通过对所使用的原料液和各种处理液进行过滤来除去杂质的工序、干燥粉末和烧结粉末的粉碎与分级工序等。

以下，将对上述各个工序进行说明，但是由于工序(1)～(3)、工序(5)可以利用溶胶－凝胶法以众所周知的复合氧化物制造方法的工序进行，因此可以通过适当地选择这样的公知技术来实施以下未记载的部分。还能够根据需要改变以下记载的方法来实施。

(1)复合工序

在本制造方法中，首先，通过复合硅醇盐和钛醇盐来制备复合醇盐。

作为复合方法能够采用公知方法，例如，如专利文献4所述，能够优选采用以下方法：向硅醇盐中加水来制备已部分水解的醇盐，并且将该液体与钛醇盐混合。

硅醇盐，能够采用四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、四丙氧基等的醇盐。

钛醇盐，能够采用四异丙醇钛和四正丁醇钛等醇盐。其中，四异丙醇钛在工业上容易获得并且易于处理，因此为最优选。

钛醇盐和硅醇盐二者可以都仅使用一种，也可以二者都使用两种以上，还可以二者中仅有一者使用两种以上。

上述醇盐优选与有机溶剂如乙醇混合后使用。在该情况下，可以根据所使用的醇盐来改变有机溶剂的种类。

所使用的有机溶剂的量能够根据粒子的大小或所需要的粒度分布制备。

用于部分水解的水的用量，适量即可。

为了迅速地进行硅醇盐的部分水解和醇盐的复合，优选使用催化剂。催化剂优选酸，具体而言，能够列举出的有盐酸、硫酸、硝酸和草酸等。优选，使用酸将水溶液的pH值调节在1～4的范围内。

以下，通过上述复合获得的醇盐被称为复合醇盐。

在上述复合过程中，与钛醇盐键合的硅醇盐可以是单体，也可以是低聚物。复合醇盐在一个分子内具有一个钛原子、至少3～4个硅原子以及至少10～12个烷氧基。就复合醇盐而言，有一部分烷氧基被水解也无妨。

在本实施方式中，可以根据所需要的折射率的数值来改变硅醇盐和钛醇盐的使用比例。

硅醇盐的一部分用于与钛醇盐复合，但是无需将硅醇盐全部用于复合。

(2)反应工序

在本制造方法中，将按以上所述制备出的复合醇盐用作原料，并从该复合醇盐原料中获得粒子状生成物。此处，在上述复合工序中，通常能够获得一种含有复合醇盐、硅醇盐及其水解产物、水以及有机溶剂的混合物，但是无需将复合醇盐从混合物中单独分离出来，该混合物能够直接使用。

在本工序中，使用复合醇盐原料生成被称为“微核”的粒子，使存在于其表面的羟基与通过水解复合醇盐原料而产生的羟基缩合，使溶液中的醇盐原料与粒子表面键合，通过无数次地重复上述过程，获得所需大小的粒子。

在本工序中获得的粒子是通过如上所述反复缩合而生长的。

上述粒子呈网眼结构，该网眼结构具有连续键合的Si－O－Si键、Si－O－Ti键和部分Ti－O－Ti键。

上述粒子中含有烷氧基未经水解而直接残留下来的粒子、烷氧基经水解而生成的Si－OH基和Ti－OH基未经缩合而直接残留下来的粒子、与上述粒子化学键合的碱性催化剂、水以及溶剂成分。

这样一来，在本反应工序中获得的粒子具有无机骨架，同时其内部又具有反应中所使用的溶剂和通过水解而产生的乙醇等各种分子和键合基。

本制造方法中的反应工序能够通过公知方法进行。也就是说，可以使用以下方法：如专利文献3那样，向碱性溶剂中添加上述复合醇盐原料，从而获得复合氧化物；或者如专利文献4那样，与复合醇盐原料一起添加碱性水溶液，以补充通过水解而获得的水原料。

在溶胶－凝胶法下，为了实现上述水解和缩合，通常让体系在碱性条件下进行反应，但是在本制造方法中，使用含氮碱性催化剂。含氮碱性催化剂不含反应后难以除去的成分，特别是能够排除制备出的复合氧化物中含有碱金属等的可能性。能够列举出的此类含氮碱性催化剂有氨、氢氧化季铵或各种胺化合物。能够列举出的此类胺化合物有：甲胺、二甲胺、三甲胺、乙胺、二甲胺、三甲胺等。能够列举出的氢氧化季铵有四甲铵和四乙铵等氢氧化物等。从挥发性高而易除去、溶胶－凝胶法的反应速度快等观点出发，优选使用上述胺化合物中的氨。

含氮碱性催化剂的使用比例，只要根据金属醇盐的水解和缩聚反应的反应速度等适当决定即可。一般来说，含氮碱性催化剂的使用比例需要使反应液的pH值达到8以上。

本制造方法的反应工序中各种原料的使用量，只要根据反应装置的构造和反应规模从公知范围内适当地选择，以确保获得具有所需要的折射率和粒径的二氧化硅－二氧化钛粉末即可。

在本实施方式的制造方法中使用的反应设备，优选使用具有以下装置的设备：具有搅拌装置的反应器、可以控制液体添加量的供料装置及供液管、以及用于维持反应液的温度的温度控制装置。

反应温度方面没有特别的限制，只要能够根据所用原料的种类迅速进行溶胶－凝胶法的反应即可，此外，只要根据目标二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的粒径从公知范围内适当地选择即可，但是，为了获得平均粒径为0.1～3.0μm的二氧化硅复合氧化物粒子，反应温度优选在-10℃～60℃的范围内。

为了使反应可靠地进行下去，可以在液体添加结束之后实施所谓的熟化操作，即在与反应温度大致相等的温度下继续进行搅拌。进行熟化操作的时间优选为0.25～5小时。

为了获得所需大小的粒子，可以使用上述反应后的一部分液体、以及相同的复合醇盐原料继续反应。

通过上述方法，可以获得采用激光衍射散射法测得的平均粒径为0.1～3.0μm的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的分散液。

获得的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子，在上述分散液中呈良好分散的状态，实质上不会引起粘附粒子或凝集块。但是由于局部的过度反应的进行，有可能存在少量粒径超过5μm的粗大的独立一次粒子。因此，为了除去这样的粗粒，优选在反应工序结束之后进行过滤。

(3)固液分离

接下来，将通过反应工序获得的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子从反应液中分离出来。反应结束后的液体中含有一些杂质，例如未反应的醇盐、含氮碱性催化剂、水以及溶剂等(以下，将反应液中所含的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子以外的成分称为“反应液成分”)。

分离方法可采用以下公知方法：让溶剂蒸发而除去它，并对含有二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的蒸发残留物进行分离的方法；通过离心力和重力使二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子沉降，然后除去上清液，从而获得含有二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的浓缩物的方法；以及获得含有让反应液通过滤材而由滤材捕捉住的二氧化硅-二氧化钛复合氧化物粒子的浓缩物的方法。

优选将上述方法结合起来使用，例如将滤材安装在离心容器中，利用离心力除去已通过滤材的溶液，从而获得含有滤材上的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的浓缩物。

上述方法中，从后述的让含氮率降低这一点考虑，特别优选伴随有过滤的方法。

也可以与以下方法一起使用：为了顺利地进行固液分离操作，将凝结剂添加到反应液中以形成松散的凝集物，从而促进沉降或改善过滤性。

从易于降低含氮率这一点考虑，优选在过滤后进一步进行清洗。

＜含氮率的降低＞

在含有通过固液分离获得的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的浓缩物中，除了有残留在二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子之间的间隙里的反应液成分以外，还有存在于二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子内部的未反应的烷氧基和未缩合的Si－OH基、Ti－OH基、以及与它们化学键合后的反应液成分。

当将残存于二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子之间的反应液用作无机填料时，该反应液成分容易流出，而成为阻碍粒子与有机高分子混合的原因。存在未反应的烷氧基、未缩合的Si－OH基以及Ti－OH基的部分通常为微小的空隙，会导致二氧化硅-二氧化钛复合氧化物粒子的机械强度等物理性质下降，并且对折射率也有负面影响。由于这种微小空隙不是均匀存在的，因此各个二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的折射率之间容易产生差异。结果会导致折射率偏差变大。

因此，为了得到本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，如后所述，需要对进行固液分离而得到的浓缩物进行加热，除去反应液成分，并且使未反应的烷氧基、未缩合的Si－OH基、Ti－OH基转化为M－O－M(M为硅或钛)。

此处，为了获得本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，更为重要的是，在上述加热过程中，在温度升到400℃或更高之前要满足以下关系式

含氮率(质量％)<0.19×含钛率+0.35

(其中，含钛率是当钛和硅的总量以摩尔为基准且为100％时，以％表示的钛含量比。)

从浓缩物中充分地除去氮成分。需要满足这些要求的理由目前尚无定论，但是一般这样考虑。

也就是说，在大致400℃以上的温度下，主要在400℃～600℃的温度范围内，反应液成分大部分会分解和解吸，并且Si－OH基或Ti－OH基中的大部分会缩合成M－O－M，其中，上述反应液成分是与存在于粒子内的未反应的烷氧基和未缩合的Si－OH基或Ti－OH基化学键合而成。

在本制造方法中，如上所述，使用了含氮碱性催化剂，但是该碱性催化剂在固液分离过程中不会完全被分离，其中的一部分会与上述Si－OH基和Ti－OH基(以下，统称为“羟基”)化学键合，因此该羟基附近的空间被该含氮碱性催化剂占据。

如果羟基附近不存在这样的含氮碱性催化剂，则通过加热将其与附近的其他羟基缩合(成为M－O－M)，便可以简单地增强网眼结构。另一方面，当羟基附近的空间被含氮碱性催化剂占据时，该羟基则无法接近其他羟基，也无法缩合。因此，一般认为，当含氮碱性催化剂的残存量较多时，无法缩合的羟基会增多。

当然，当温度升高时，含氮碱性催化剂也会分解和解吸，羟基能够自由活动，但是，另一方面，当达到如此的分解温度时，其他羟基大部分已经缩合完毕，在该羟基附近没有可以与之反应的羟基，并且网眼结构已经牢固。因此，在含氮碱性催化剂解吸之后会留下如上所述的微小空隙。

根据上述机理，在浓缩物中的含氮率较高的情况下(也就是说，当含氮碱性催化剂的含量较高时)，如果直接在高温下进行烧结，就会在二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子中产生许多微小空隙，并且各个二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子中的空隙量偏差会相对变大，因此二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的折射率偏差会变大。在本制造方法中，为了避免这种现象的发生，如上述公式所示，大幅度地降低浓缩物中的含氮率。

需要说明的是，如公式所示，含钛率越高，能容许的氮含量越高。

这是因为：当钛元素含有率较低时，即当二氧化硅的比例较大时，网眼结构更容易变得牢固，因此，即使在相同程度的温度下，也难以使减少微小空隙的网眼结构重新排列。

另一方面，除了对上述折射率偏差的影响之外，如果在残存有上述反应液中的溶剂成分，特别是有机溶剂成分的状态下进行烧结(高温加热)，则在操作性方面可能会产生各种障碍，例如着火危险性。因此，通常会进行干燥。干燥时大多会伴随加热，但是干燥加热通常不会引起如上所述的着火等危险。还存在含氮率随着干燥而变化(通常是降低)的情况。

因此，在本制造方法中，要求先干燥再烧结，并且让烧结前的干燥物中的上述含氮率满足上述公式。

需要说明的是，本制造方法中的烧结是指施加400℃以上的温度。在加热干燥的情况下，其温度的上限值也必须低于400℃，优选低于300℃。

以下，描述了几种在获取干燥物时使含氮率满足上述公式的方法。

例如，能够采用以下方法：过滤后进行数次清洗(优选水洗)的方法；长时间或在较高温度下进行干燥的方法；以及在送风干燥和减压干燥等易于除去挥发性成分的条件下进行干燥的方法。特别优选以下两种方法。

(I)降低固液分离后的干燥粉末中的含氮率的优选方法之一如下：通过让二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子分散液呈酸性并对它进行处理，来减少含氮碱性催化剂。

如上所述，反应工序在碱性条件下进行以获得所需要的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子，并且在反应完成之后，能够获得二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子分散液。为了降低固液分离和干燥后的粉末中的含氮率，能够采用以下方法：在固液分离之前，向该分散液中添加酸，使分散液呈酸性以后再进行固液分离。与上述羟基反应相比，含氮碱性催化剂与添加的酸反应生成盐，因此，含氮碱性催化剂更容易通过水洗而除去。

用于中和分散液及将分散液酸性化的酸，能够采用盐酸、硫酸、硝酸、磷酸等无机酸和柠檬酸、乙酸等有机酸。

关于酸的添加比例，只要添加量能够使反应液或分散液的pH值在7以下即可，但是，为了高效率地减少二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子内所含有的碱性催化剂，优选酸的添加量能够使粒子分散液的pH值在4以下，更优选在3以下。为了有效地减少碱性成分，添加酸时的温度优选与反应时使用的温度相同或反应时使用的温度高。

在采用该方法的情况下，上述固液分离应该采用伴随有过滤的方法进行。

上述方法使用固液分离之前的分散液进行，但是也可以采用如下方法：将含有通过固液分离而获得的粒子的浓缩物分散在不含碱性催化剂的液体中，然后加入酸进行固液分离来代替向固液分离之前的分散液中添加酸。

与直接向反应液中添加酸的情况相比，该方法所需要的酸的量更少，因此优选该方法。使浓缩物分散的方法，可以优选采用一边向已回收回来的浓缩物中添加清洗液一边进行搅拌的方法。能够采用公知的搅拌方法。使浓缩物分散时添加的溶液，优选为水或有机溶剂。使浓缩物分散时的溶液添加量优选保证二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的质量达到5～50质量％的范围内。如果二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的浓度低于5％，则溶液的使用量会增加，因此并非优选。另一方面，如果二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的浓度高于50％，则需要强烈地搅拌才可以使浓缩物分散，因此并非优选。分散有二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的溶液的温度优选与反应所使用的温度相同或比反应所使用的温度高，因为这样能够高效率地除去碱性催化剂。

之后，再次通过过滤来回收固体物质。需要说明的是，向固液分离之前的分散液中添加酸并进行固液分离之后，可以将含有通过固液分离而获得的粒子的浓缩物分散在不含碱性催化剂的溶液中，然后加入酸，再进行固液分离。

(II)降低固液分离后的干燥粉末中的含氮率的另一种方法如下：在后述干燥工序中，让含有水蒸气的气体与二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子接触。

通过与水蒸气接触，用羟基置换残存在粒子表面上的含氮催化剂，从而减少由于干燥粉末中的含氮碱性催化剂而出现的氮。

含有水蒸气的气体，是指相对于整个气体含有分压为0.05～0.5的水蒸气的气体。如果水蒸气的分压小于0.05，则无法有效地与含氮碱性催化剂置换，因此通常残留下来的氮量与干燥时大致相同。另一方面，如果使用水蒸气分压大于0.5的气体，则无法进行干燥，因此也无法高效率地进行与含氮碱性催化剂的置换。

含有水蒸气的气体温度优选在60℃以上。这是因为当气体的温度较低时，难以除去含氮碱性催化剂之故。此外，气体的温度优选在200℃以下。当温度较高时，易于除去含氮碱性催化剂，但是也容易进行羟基的缩合反应，并且在含有含氮碱性催化剂的状态下网眼结构变得牢固，因此并非优选。引入含有水蒸气的气体的时间没有特别限制，但是通常在30分钟到8小时的范围内。

由于与含有水蒸气的气体接触的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子中容易含有水，因此需要另行在不含水蒸气的气体中进行干燥。

以上示出的降低氮含量的操作可以单独进行，也可以将这些操作结合起来以高效率地降低含氮率。

(4)干燥工序

在本制造方法中，干燥工序用于除去存在于二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子之间的反应液成分、以及残留在粒子中的部分反应液成分。在干燥工序中，质量伴随着这些成分的除去会发生明显的变化。

干燥结束的时间标准是：达到在相同条件下继续干燥时，质量不再出现明显的减少的状态时，即达到残存于二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子之间的反应液成分、以及残留于二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子中且易于除去的部分反应液成分已被充分除去的状态时。质量减少的标准是质量变化为3％以下，但是由于其他成分的负面影响明显小于含氮率，因此无需拘泥于该3％的值。

在本制造方法中，干燥方法没有特别限制，除了静置干燥之外，还能够采用送风干燥、减压干燥等。

干燥温度取决于所使用的溶剂成分，但是优选在与溶剂沸点相同或高于溶剂沸点的温度下进行。在大气压下，干燥温度优选为70℃～200℃。干燥时间没有特别限制，但是优选为2～48小时左右。需要说明的是，通过进行这样的干燥，能够得到粉末状干燥物。以下，将已经干燥过的产物称为“干燥粉末”。

虽然是根据上述干燥方法等而定，但存在含氮率伴随着干燥而降低的情况。因此，在本制造方法中，并非一定要掌握进行上述降低含氮率的操作时的含氮率，只要掌握并管理好烧结前的干燥粉末即可。

该干燥物中的含氮率，只要采用通过常规的CHN分析仪获得的干燥物中的氮含量即可。在应用上述公式时，该含氮率以“％”进行计算。

钛含量，能够根据原料的加入量值掌握，也可以根据需要在烧结后确定。

(5)烧结工序

经过了上述干燥工序后的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子中还残留有各种成分，并且骨架结构较弱，无法获得作为无机物的功能即硬度和良好的热稳定性。因此，在本制造方法中为了除去残存物并获得牢固的骨架结构，要进行烧结。

这里，如上所述，通过在400℃～600℃的温度范围内进行烧结，残留在二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子中的未反应的烷氧基、未缩合的羟基、以及与它们化学键合的反应液成分大部分会分解并解吸，机械强度也会得到提高，但是仍然残存有部分羟基而会产生微小空隙。在各个二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子中，这些微小空隙所占的比例不同。因此，各个二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子之间的折射率差异较大，并且无法充分地降低最小吸光度S的值。

因此，在本制造方法中，是通过在更高的温度下，具体而言是在800℃以上的温度下进行烧结，来获得本实施方式中的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的。也就是说，当提高烧结温度时，所形成的网眼结构便容易重新排列，Si－OH基和Ti－OH基通常会被进一步除去。

因此，微小空隙所占的比例在任何粒子中都会降低，最小吸光度会降低。

另一方面，当提高烧结温度时，存在于粒子之间的接触点附近的羟基会与相邻的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的羟基发生缩合反应。

随着二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子之间的缩合反应的进行，粉末易于相同化，并且当这种相同化由多个二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子组成时，便会产生凝集粒。

这种凝集粒的生成因情况而异，无法一概而论，但是，当在超过1100℃的温度下进行烧结时，容易产生该凝集粒，并且即使在1000℃～1100℃的温度下进行烧结，也有可能产生凝集粒。

因此，烧结温度在1100℃以下即可，更优选在1000℃以下。

烧结可以通过公知方法进行。一般而言，能够优选采用将装有干燥粉末的容器置于所需温度的炉中的方法。

烧结时间没有特别限制，只要能够达到上述烧结目的即可。但是，如果时间过长，则生产率会降低。因此，将温度升高至目标烧结温度之后，保持并烧结0.5～48小时即可，更优选为保持并烧结2～24小时。

烧结时的环境没有特别限制，能够在氩或氮气等惰性气体中或大气环境下进行。

【实施例】

以下，将参考本实施方式中的实施例对本发明进行具体说明，但是本发明并不限于这些实施例。

(平均折射率和最小吸光度的测量)

通过以各种比例混合甲苯、1-溴萘、1-氯萘、二碘甲烷、含硫的二碘甲烷、2-甲氧基乙醇以及苯甲醇，来制备出多种折射率不同的混合溶剂。

将14.0g的上述混合溶剂投入一个30ml的干净的玻璃容器中，称取6.0g预先在100℃下干燥了24小时的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末并加入该干净的玻璃容器中。之后，使用超声波均质机(BRANSON制造，Sonifier 250)在20W、1分钟的条件下进行分散，然后将分散液引入用于测量吸光度的石英槽(光程长度为10mm)中。

将未加入二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的混合溶剂引入石英槽中，作为对照(blank)。

将上述石英槽安装到设有温度控制器的分光光度计(日本分光公司制造，紫外可见分光光度计V－650)上，并在以下条件下测量吸光度，测量结果精确到小数点后四位。

测量波长：589nm

温度范围：5℃～40℃

测量温度间隔：1℃

关于显示最低吸光度的条件，为确认其吸光度为极小值，并且将此时的吸光度的值设定为最小吸光度S。

将显示出最小吸光度的混合溶剂在显示出该最小吸光度时的温度下且在589nm波长处的折射率，定为二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的平均折射率。

需要说明的是，预先在5℃～40℃的温度范围内改变测量温度，并使用阿贝折射率计测量每种混合溶剂在589nm波长处的折射率，测量结果精确到小数点后四位，将这样求得的值作为上述平均折射率。

(体积基准累积50％直径(平均粒径))

用电子天平称取约0.1g的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末放入一个50mL的玻璃瓶中，并添加40mL左右的蒸馏水，然后使用超声波均质机(BRANSON制造，Sonifier250)在40W、10分钟的条件下进行分散，之后使用激光衍射散射粒度分布测量装置(贝克曼库尔特公司制造，LS-230)，测量二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的体积基准累积50％直径(μm)和变化系数。

(库尔特计数法下的粗粒径在5μm以上的粗粒量)

准备五个50mL的玻璃瓶，用电子天平分别称取1g的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末并分别放入瓶中，再分别添加19g的蒸馏水或乙醇，然后使用超声波均质机(BRANSON制造，Sonifier250)在40W、10分钟的条件下进行分散，从而获得测量试样。使用库尔特计数器(贝克曼库尔特公司制造，MultisizerIII)测量了各试样中的各二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子的粒径。此时，将每个试样中待测粒子的数量设定为约5万个，五个试样合计约为25万个粒子。其中，针对每一个试样分别计算出粒径在5μm以上的粒子的个数，计算出每一个试样中粒径在为5μm以上的粒子的个数相对于总测量个数的粗粒量(ppm)。

(含氮率)

按以下方法测量干燥粉末中的含氮率。在氧气环境中将干燥粉末加热到950℃，并利用CHN分析装置(柳本制作所制造：CHN编码器(coder)MT-5)求出了含氮率。

<实施例1>

向一个200ml的三口玻璃烧瓶中加入54.6g的四甲氧基硅烷(多摩化学工业公司制造，正硅酸甲酯，以下称为TMOS)作为金属醇盐，加入5.5g的甲醇作为有机溶剂，并加入2.2g的0.035质量％的盐酸作为酸催化剂，然后在室温下用搅拌器搅拌10分钟来对TMOS进行水解。

之后，向一个30ml的玻璃容器中加入8.9g的四异丙醇钛(日本曹达公司制造，A-1(以下称为TPT))作为金属醇盐，并一边用搅拌器搅拌一边添加了8.9g的异丙醇(以下称为IPA)。

向正在用搅拌器搅拌的TMOS水解液中加入TPT稀释液，得到了80.1g的透明复合醇盐溶液。

根据醇盐的使用量计算出的二氧化钛含量为8.0mol％。

将具有螺旋桨叶的搅拌器置于一个300ml的四口烧瓶中，加入6.1g的IPA、43.0g的甲醇以及9.4g的25质量％的氨水，然后将其保持在40℃并进行了搅拌。之后，将上述复合醇盐溶液和28.1g的25质量％的氨水分别滴入溶液中。开始添加原料以后，溶液30分钟变成白色。之后，一边调节添加速度，一边在4.3小时内完成原料的供给，使二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子生长。

滴加结束之后，将分散液分取到离心管中，并以6000rpm的速率进行离心分离，获得了含有粒子的浓缩物。

向该浓缩物中加入纯水，用搅拌器搅拌并加热至40℃。向该溶液中加入1.0当量的氯化氢，将分散液的pH值调节至4。

对该溶液进行离心分离，获得了含有粒子的浓缩物。

将已获得的浓缩物引入真空干燥器中并保持在100℃上。干燥开始后经过16小时，重量稳定。取出一部分已干燥过的粉末，测得含氮率为1.71％。该数值小于根据钛加入量值8.0％算出的0.19×钛含量+0.35的值1.87。

在升温速率5℃/min、烧结温度900℃以及烧结维持时间12小时的条件下，对干燥粉末进行了烧结。

使用激光式粒度分布仪，测量了通过烧结获得的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，测得的平均粒径为0.64μm。粗粒测量结果是，粒径为5μm以上的粒子为46ppm。粒子的平均折射率为1.504。最小吸光度S为0.0135，远远小于根据平均粒径0.64μm算出的值(0.026－0.008×D＝0.0209)。

＜比较例1＞

以与实施例1相同的方式获得了二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子，不同之处在于，在实施例1中，对反应液进行离心分离并直接干燥。

干燥粉末的含氮率为2.11％。该数值大于根据钛加入量值8.0％算出的0.19×钛含量+0.35的值1.87。

使用激光式粒度分布仪，测量了通过烧结获得的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，测得的平均粒径为0.64μm。粗粒测量结果是，粒径5μm以上的粒子为42ppm。粒子的平均折射率为1.504。最小吸光度S为0.0310，大于0.0209。

＜实施例2＞

以与实施例1相同的方式获得了二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子，不同之处在于，在实施例1中，在2.4小时内完成原料的供给。干燥粉末的含氮率为1.73％。

使用激光式粒度分布仪，测量了通过烧结获得的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，测得的平均粒径为0.35μm。粗粒测量结果是，粒径5μm以上的粒子为84ppm。粒子的平均折射率为1.504。最小吸光度S为0.0148，远远小于根据平均粒径0.35μm算出的值(0.026－0.008×D＝0.0232)。

＜比较例2＞

以与实施例2相同的方式获得二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子，不同之处在于，在实施例2中，对反应液进行离心分离并直接干燥。干燥粉末的含氮率为2.35％。

使用激光式粒度分布仪，测量了通过烧结获得的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，测得的平均粒径为0.35μm。粗粒测量结果是，粒径5μm以上的粒子为88ppm。粒子的平均折射率为1.504。最小吸光度S为0.0271，大于0.0232。

＜实施例3＞

以与实施例1相同的方式获得了二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子，不同之处在于，在实施例2中，在1000℃的烧结温度下对得到的干燥粉末进行了烧结。

使用激光式粒度分布仪，测量了通过烧结获得的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，测得的平均粒径为0.34μm。粗粒测量结果是，粒径5μm以上的粒子为284ppm。粒子的平均折射率为1.504。最小吸光度S为0.0139，远远小于根据平均粒径0.34μm算出的值(0.026－0.008×D＝0.0233)。

＜实施例4＞

向一个200ml的三口玻璃烧瓶中加入51.6g的TMOS作为金属醇盐，加入5.5g的甲醇作为有机溶剂，并加入3.7g的0.035质量％的盐酸作为酸催化剂，然后在室温下用搅拌器搅拌10分钟来对TMOS进行了水解。

之后，往一个50ml的玻璃容器中加入14.4g的TPT作为金属醇盐，并一边用搅拌器搅拌，一边添加8.9g的IPA。

向正在用搅拌器搅拌的TMOS水解液中加入TPT稀释液，得到84.1g的透明复合醇盐溶液。

根据醇盐的使用量计算出的二氧化钛含量为13.0mol％。

将具有螺旋桨叶的搅拌器置于一个300ml的四口烧瓶中，加入6.1g的IPA、43.0g的甲醇以及9.4g的25质量％的氨水，然后将其保持在40℃并进行了搅拌。之后，将上述复合醇盐溶液和28.1g的25质量％的氨水分别滴入溶液中。开始添加原料后，溶液30分钟变成白色。之后，一边调节添加速度，一边在11.4小时内完成原料的供给，使二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子生长。

滴加结束之后，将分散液分取到离心管中，并以6000rpm的速率进行离心分离，获得了含有粒子的浓缩物。

对该溶液进行离心分离，获得了含有粒子的浓缩物。

将获得的浓缩物引入真空干燥器中，并保持在100℃。开始干燥8小时后，压力恢复至大气压，引入预先保持在100℃的管式干燥器(内容积为0.4L)中，以20ml/min的速率持续4个小时通入水蒸气分压为0.3的空气。水蒸气引入结束之后，再次进行真空干燥。重新干燥开始后经过16小时，重量稳定。取出一部分已结束干燥的粉末，测得氮含量为2.68％。该数值小于根据钛加入量值13.0％算出的0.19×钛含量+0.35的值2.82。

在升温速率5℃/min、烧结温度900℃以及烧结维持时间12小时的条件下，对干燥粉末进行了烧结。

使用激光式粒度分布仪，测量通过烧结获得的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，测得的平均粒径为1.35μm。粗粒测量结果是，粒径5μm以上的粒子为28ppm。粒子的平均折射率为1.543。最小吸光度S为0.0123，远远小于根据平均粒径1.35μm算出的值(0.026－0.008×D＝0.0152)。

＜比较例3＞

以与实施例4相同的方式获得了二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子，不同之处在于，在实施例4中，真空干燥持续进行16小时，并且中途未进行使其与含有水蒸气的气体接触的操作。

干燥粉末的含氮率为3.04％。该数值大于根据钛加入量值13.0％算出的0.19×钛含量+0.35的值2.82。

使用激光式粒度分布仪，测量通过烧结获得的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，测得的平均粒径为1.35μm。粗粒测定结果是，粒径为5μm以上的粒子为24ppm。粒子的平均折射率为1.543。最小吸光度S为0.0168，大于0.0152。

Claims (5)

1.一种二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，通过激光散射法测得的所述二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的平均粒径D，单位为μm，落在0.1μm以上且3.0μm以下的范围内，其特征在于：

所述二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末中，相对于所有氧化物，含有1mol％以上且25mol％以下二氧化钛，

所述二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末在589nm测量波长下的平均折射率为1.47以上，通过让二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粒子以30质量％分散在折射率与该平均折射率相同的液体中而测量得到的最小吸光度S满足以下关系：

S＜0.026－0.008×D。

2.根据权利要求1所述的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末，其特征在于：

通过库尔特计数法测得的5μm以上的粒子的比例以个数为基准在200ppm以下。

3.一种权利要求1所述的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的制造方法，其特征在于：

该二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末的制造方法以硅醇盐和钛醇盐为原料，包括混合硅醇盐和钛醇盐制备复合醇盐原料的工序、在存在水和含氮碱性催化剂的条件下，使复合醇盐原料反应生成粒子的工序、对所生成的粒子进行固液分离的工序、对粒子进行干燥的工序以及对干燥后的粒子进行烧结的工序，干燥后且烧结前的粒子中的含氮率在以下范围内，

按质量百分比的含氮率<0.19×含钛率+0.35，

其中，含钛率是当钛和硅的总量以摩尔为基准且为100％时，用％表示的钛含量比。

4.一种树脂组合物，其特征在于：所述树脂组合物含有权利要求1或2所述的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末。

5.一种分散液，其特征在于：所述分散液由权利要求1或2所述的二氧化硅－二氧化钛复合氧化物粉末分散在溶剂中而形成。