TWI829896B - 二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末 - Google Patents

二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末 Download PDF

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Abstract

本發明的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的平均粒徑D(μm)為0.1μm以上至3.0μm以下，在589nm測定波長下的平均折射率為1.47以上，並且經由將二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子以30質量%分散在具有折射率與該平均折射率相同的液體中而測得的最小吸光度S滿足“S＜0.026-0.008×D”的關係。

Description

二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末
本發明關於一種二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，該種粉末非常適合用作高透明性樹脂或透明樹脂黏合劑的填充劑、薄膜防黏連劑以及硬塗層材料，折射率及其分佈得到控制，並且減少了5μm以上的粗粒。
諸如PET(polyethylene terephthalate；聚對苯二甲酸乙二酯)、聚碳酸酯、PMMA(Poly(methyl methacrylate)；聚甲基丙烯酸甲酯)和聚苯乙烯等熱塑性樹脂具有良好的透明性、力學特性、成形性等，因此被廣泛應用於工業上。作為提高有機高分子的各種物理性質的方法，已經對有機化合物與無機化合物的複合材料(以下，稱為“有機-無機複合材料”)展開研究，此類材料在保持著諸如柔軟性、低密度和成形性等有機高分子特徵的同時，還具有諸如高強度、高彈性係數和耐熱性等無機化合物的特徵。
已知將無機填料直接添加到有機高分子中，是製造有機-無機複合材料的方法之一。例如，專利文獻1提出了一種方法，該方法藉由將作為無機填料之經過了表面處理的二氧化矽粒子添加到聚碳酸酯中，來提高拉伸強度等力學性質和阻燃性。
但是，無機填料的添加會降低有機-無機複合材料的透明性。為了改善這一點，還提出了一種方法，該方法藉由使用折射率與所使用有機材料(通常為各種樹脂)的折射率相同的無機填料，來抑制透明性的降低並且提高有機-無機複合材料的功能。例如，專利文獻2提出了一種方法，該方法藉由環氧樹脂組成物使用折射率與樹脂折射率相同的二氧化矽-二氧化鈦粒子，來控制熱膨脹率並且保持有機-無機複合材料的透明性。但是，即使添加折射率與所使用樹脂的折射率基本相同的無機填料，也無法保持樹脂固有的透明性，並且，既沒有闡明光學損失的機制，也沒有提出降低光學損失的對策。因此，習知有機-無機複合材料無法用於要求高透明性的用途。
此外，關於這種折射率已得到調整的無機填料的製造方法，已經進行了許多研究，其中，提出了許多利用所謂的溶膠-凝膠法的製造方法，這類方法用於經由金屬醇鹽的水解來製造球形粒子。例如，專利文獻3提出了一種以二氧化矽和IV族金屬氧化物為組成成份的球形粒子，專利文獻4提出了一種方法，即同時添加鹼性催化劑和醇鹽原料，並將一部分原料排出系統外，從而獲得單分散性高且尺寸較大的二氧化矽-二氧化鈦粒子。專利文獻5和6提出了使用錯合劑來製造二氧化鈦含有率較高的粒子。另外，還有許多其他的提案(專利文獻7、8等)。
另一方面，近年來，隨著平板顯示器的大螢幕化和高清晰度化的發展，對於光學薄膜，除了要求高透明性之外，還要求幾乎零缺陷。但是，在製造光學薄膜時，如果無機填料含有粗粒或凝集塊，可能會造成缺陷或劃痕等。此外，當有機-無機複合材料應用於半導體底部填充等用途時，需流經狹窄通道，但是如果其含有粗粒或凝集塊，則會阻礙其在狹窄通道中均勻流動，從而導致空隙和黏合不良。因此，在以光學半導體為代表的各種光學黏合劑中，確保粗粒或凝集塊含量處於極低水準，對於防止缺陷產生極為重要。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2004-107470號公報。 [專利文獻2]日本特開平6-65475號公報。 [專利文獻3]日本特開平03-33721號公報。 [專利文獻4]日本特開平08-48505號公報。 [專利文獻5]日本特開2007-269612號公報。 [專利文獻6]日本特開2008-37700號公報。 [專利文獻7]日本特開2007-269594號公報。 [專利文獻8]日本特開2003-252616號公報。
[發明所欲解決之課題]
本申請發明人為瞭解決上述課題而進行了潛心研究。最終發現，即使當根據有機高分子的折射率調節有機-無機複合材料中所使用的無機粒子的折射率之情況下，如果無機粒子的折射率分佈不均勻，亦即如果各無機粒子的折射率存在偏差，則也無法獲得高透明性。此外，儘管經由高溫燒結有助於改善無機粒子的折射率分佈狀況，但是效果不足，而且，在這樣的溫度下燒結還容易產生粗粒。
因此，經過進一步的研究發現，在無機粒子的製造階段，具體而言是藉由將乾燥後且燒結前的粉末中所含的氮含量降低至特定範圍以下，能夠以低溫燒結來控制折射率分佈，製造出粗粒含量較低的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子粉末，從而完成本發明。 [用以解決課題之手段]
換言之，本發明為一種二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末。藉由雷射散射法測定的前述二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的平均粒徑D(μm)在0.1μm以上至3.0μm以下之範圍內。前述二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末在589nm測定波長下的平均折射率為1.47以上，並且經由將二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子以30質量%分散在具有折射率與該平均折射率相同的液體中而測得的最小吸光度S滿足以下關係。 S＜0.026－0.008×D [發明功效]
與僅使用折射率與有機高分子相匹配的粒子而獲得的透明性相比，使用本發明中折射率分佈得以控制的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子，能夠獲得透明性更高的有機-無機複合材料。此外，由於能夠抑制粗粒的產生，因此藉由添加無機填料能夠有效地改善功能。
在根據實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末中，構成該粉末的粒子由二氧化矽(SiO2 )和二氧化鈦(TiO2 )組成，並且這些成分實現了原子級複合。原子級複合是指上述粒子包含鍵結狀態(Si-O-Ti)，即，一個氧原子同時與Si原子和Ti原子鍵結。另外，在本實施形態中，即使部分包含Si-O-Si的鍵結和Ti-O-Ti的鍵結，也可以藉由下述製造方法，使一個粒子中的二氧化矽和二氧化鈦的存在比在任何位置都大致相同，並且包含Si-O-Ti，因此可以說它是原子級複合。
雖然二氧化矽和二氧化鈦的比例沒有特別限制，但是從易於製造彼此獨立的球形粒子，折射率範圍接近多種樹脂的觀點出發，二氧化鈦相對於所有氧化物的含量較佳為25mol%以下，更佳為20mol%以下，特佳為17mol%以下。如果二氧化鈦含有率提高，折射率會隨之升高。此外，構成本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的粒子較佳為非晶質形態，但是，在粒子構成成分的比例中，當二氧化鈦含有率提高時，亦即當二氧化矽含有率降低時，將難以取得藉由二氧化矽成分形成之非晶質結構，因此容易在粒子中產生二氧化鈦微晶。
另一方面，考慮到二氧化鈦的折射率比二氧化矽高，二氧化鈦含量的下限值較佳為1mol%以上，特佳為3mol%以上。
本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末藉由雷射散射法測得的體積累計50%的粒徑(以下，稱為「平均粒徑」)在0.1μm以上至3.0μm以下的範圍內。這是因為如果平均粒徑小於0.1μm，則單個粒子易於凝集，並且這種凝集物在複合後很容易產生光學和物理方面的缺陷。另一方面，如果粒子太大，則折射率的微小差異就會導致透明性顯著變化，因此難以獲得透明的複合材料。結果是，更佳的粒子尺寸為平均粒徑在0.2μm以上至2μm以下的範圍內，進一步較佳的範圍是0.4μm以上至1.5μm以下的範圍。
另外，如果粒子有這樣的平均粒徑，則粒度分佈沒有問題，但是如果粒度分佈較寬，則容易產生粗粒，因此較佳為單分散性較高。
本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末在589nm測定波長下的平均折射率(以下，折射率是指在589nm測定波長下的平均折射率)為1.47以上。由單一元素組成的二氧化矽的折射率為1.46，但是由於二氧化鈦被複合，因此其折射率高於二氧化矽單體。因此，在很多情況下，當與折射率超過1.5的各種樹脂複合使用時，便於使折射率一致，從而可以獲得良好的光學特性，例如透明性等。
另外，這裡所說的上述平均折射率是藉由如下所述的液浸法求出的。換言之，準備在589nm波長下具有不同折射率的多種液體，並且將二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末分散在這些液體中。測定分散液在589nm波長下的透明性(透過率或吸光度)，並將獲得透明性最高的分散液的液體的折射率作為二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末在589nm波長下的折射率。
另外，由於吸附於二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的水分可能會影響折射率，因此，先將粉末於100℃乾燥12小時以上，然後再進行上述折射率的測定。
在此，可以採用將折射率不同的多種物質混合以獲得所需折射率的方法、改變測定時的溫度的方法等，作為調整液體折射率的方法。另外，採用在589nm波長下基本透明的液體，作為測定用分散介質所使用的液體。例如，可以採用水、甲苯、1-溴萘、1-氯萘、二碘甲烷、含硫的二碘甲烷、2-甲氧基乙醇、苄醇、水楊酸甲酯、苯甲酸甲酯、矽油等作為液體，也可以適當地混合它們，為調整折射率，還可以進一步讓各種鹽或有機物固體溶解。此外，市面上有各種折射率的液體，亦可以採用這些市售液體作為折射率的標準液。
此外，除了上述方法以外，還可以採用JIS K 7142塑膠折射率的求取方法中的方法B(藉由利用顯微鏡的液浸法來測定粉體或粒狀透明材料的折射率方法)來求取二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的折射率。
本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的上述折射率，可以藉由改變二氧化矽與二氧化鈦的比例來控制。換言之，如上所述，純二氧化矽的折射率為1.46，並且折射率隨二氧化鈦比例的增加而升高。
本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的最大特徵在於，將二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子以30質量%分散於具有折射率(589nm的波長)與如上所述獲得的平均折射率相同的液體中時，如果將在589nm波長下的吸光度作為最小吸光度S，則S與上述平均粒徑D的關係可用下述公式(1)表示。 S＜0.026-0.008×D  (1)
在上述公式(1)中，首先，係具有最小吸光度S的意思，是構成二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的粒子的折射率偏差(分佈)指標。如以上定義般，最小吸光度S藉由折射率與二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的折射率相同的液體來測定，因此折射率差值為0，從而吸光度也會成為0。但是，並非所有構成二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的粒子都具有相同的折射率，各粒子都略有不同，其平均值藉由上述液浸法測定。
因此，在二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物的分散液中，存在不少具有折射率不同於液體折射率的粒子，並且這些粒子會降低透明性，從而使最小吸光度S上升。換言之，最小吸光度S越小，具有折射率不同於上述平均折射率的粒子的比例越少。
另外，此處所謂粒子彼此之間的折射率相同是指折射率差值在±0.001的範圍內。
此外，眾所周知，粒子分散體的透明性(吸光度)受到粒徑的影響，如果粒徑較小，則即使存在折射率差值，其影響也相對較小。上述公式(1)考慮了粒徑(D)對此折射率偏差的影響。
在本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末中，由於粒子之間的折射率偏差比以往都要小，因此，當讓該粉末分散在樹脂或溶劑中時，能夠獲得到目前為止所沒有的高透明性。
在本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末中，粒徑為5μm以上的粗粒相對於整體個數之比例較佳為500ppm以下，特佳為200ppm以下。在此所述的粗粒，是指多個獨立粒子聚集而成的大粒子或者是指由獨立粒子構成的大粒子。當存在許多這樣的粗粒時，例如，在與樹脂複合而形成複合材料之後容易出現缺陷。
另外，上述粗粒的測量方法為，將二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末按2.5質量%的比例添加至水中或甲醇溶液中，使用庫爾特計數器測量分散液50,000個粒子，重複測量5次(總共測量250,000個)，其中測量到的5μm以上的粒子的個數比即為上述粗粒之比例。
本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末中所含的各粒子的形狀沒有特別限制，但是考慮到有機-無機複合材料的流動性和成形性，較佳為球形。
此外，在本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末中，矽和鈦以外的金屬含量越少越好，特別是鈉和鉀等鹼性金屬的含量較佳為10ppm以下，更佳為1ppm以下。
根據本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的使用方式，可以藉由表面處理等方式適當地調整粒子表面。當與樹脂複合時，考慮到與所用樹脂的相容性，在不影響最小吸光度的範圍內，可以藉由公知方法進行表面處理，而對表面進行改性。例如，當與具有親水性部位的樹脂複合時，較佳為在粒子表面上存在大量的親水性矽烷醇基。在此情況下，也可以直接使用二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，還可以使用無機材料塗覆表面以進一步提高親合性。另一方面，當期望降低表面的親水性時，也可以藉由適當地使用具有甲基的矽烷偶聯劑來對表面進行改性。
由於本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末不含粗粒，並且在填充到有機高分子中時表現出良好的透明性，因此非常適合填充至需要這種特性的電子材料用樹脂組成物中。另外，當添加到樹脂中時，該樹脂組成物在熔融過程中具有良好的流動性，並且可以控制成形品的透明性，還可以精確地控制表面的凹凸程度，因此可以適用於以薄膜為首的各種成形品。
對添加本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的樹脂的種類沒有特別限制。樹脂的種類只要根據所需用途適當地選擇即可，但是考慮到折射率的數值，能夠選用環氧樹脂 、丙烯酸樹脂、矽樹脂、聚酯樹脂、烯烴樹脂等。
例如，當用於半導體密封材料時，較佳為環氧樹脂、丙烯酸樹脂、矽樹脂等。當用於薄膜時，較佳為烯烴樹脂(聚丙烯、聚乙烯、聚苯乙烯等)和聚酯樹脂。
另外，當用作結構材料時，較佳為聚碳酸酯、丙烯酸樹脂等。
在藉由將二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末添加至樹脂而獲得的組成物中，可以根據用途和目的適當地調整二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的填充量。具體而言，當用於半導體密封材料時，相對於100質量份的樹脂成分，其填充量較佳在30質量份至900質量份的範圍內，而當用於薄膜時，相對於100質量份的樹脂成分，其填充量較佳在0.01質量份至10質量份的範圍內。此外，當用於結構材料時，相對於100質量份的樹脂成分，填充量較佳在0.01質量份至100質量份的範圍內。
另外，當將本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末添加至樹脂中並用作樹脂組成物時，根據需要含有其他填料等其他成分也無妨。
此外，本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末還可以以分散在溶劑中的狀態用作如上所述的薄膜或塗料等製造原料。
[二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的製造方法] 本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，基本上可以使用以下所示的矽醇鹽和鈦醇鹽，並利用所謂的溶膠-凝膠法來製造(以下，稱為本製造方法)。 (1)將矽醇鹽和鈦醇鹽混合並複合以製備複合醇鹽原料的步驟(以下，也稱為複合步驟)。 (2)獲得分散液的步驟，即在含水的分散介質中，加入含氮鹼性催化劑，並添加上述複合醇鹽原料，然後藉由水解／縮合反應，生成複合氧化物粒子，從而獲得該氧化物粒子分散在分散介質中(以下，也稱為反應步驟)的分散液。 (3)上述分散液的固液分離步驟。 (4)固體的乾燥步驟。 (5)乾燥物的燒結步驟。
雖然上述溶膠-凝膠法是眾所周知的，但是要獲得本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，在上述乾燥步驟(4)之後且燒結步驟(5)之前，氮含量需要滿足以下範圍之後才可以進行燒結，亦即，含氮率(質量%)＜0.19×含Ti率+0.35(其中，含Ti率是當Ti和Si的總量以摩爾基準為100%時，以%計的Ti含量比)。藉由滿足上述公式，亦即藉由使氮含量小於上述數值，可以減少在後續的燒結步驟之後殘留的微小空隙，從而獲得折射率偏差較小的複合氧化物粒子。
另外，根據需要，可以執行藉由過濾所使用的原料液和各種處理液來除去雜質的步驟、乾燥粉末和燒結粉末的粉碎與分級步驟等。
以下，將對上述各個步驟進行說明，但是由於步驟(1)至步驟(3)、步驟(5)可以藉由溶膠-凝膠法以與眾所周知的複合氧化物製造方法相同的方式進行，因此可以藉由適當地選擇這種公知技術來實現以下未記載的部分。還可以根據需要，安排並執行以下上述的方法。
(1)複合步驟 在本製造方法中，首先，藉由複合矽醇鹽和鈦醇鹽，製備複合醇鹽。
作為複合方法，可採用公知方法，例如，如專利文獻4中上述，較佳可以採用以下方法：在矽醇鹽中加水以製備部分水解的醇鹽，並且將該液體與鈦醇鹽混合。
作為矽醇鹽，可採用四甲氧基矽烷、四乙氧基矽烷、四丙氧基等醇鹽。
作為鈦醇鹽，可採用四異丙醇鈦和四正丁醇鈦等醇鹽。其中，四異丙醇鈦在工業上容易獲得並且易於處理，因此特別適宜。
鈦醇鹽和矽醇鹽二者可以都僅使用一種，也可以二者都使用兩種以上，還可以二者中僅有一者使用兩種以上。
此外，上述醇鹽較佳與有機溶劑如乙醇混合後使用。在此情況下，可以根據所使用的醇鹽來改變有機溶劑的種類。
此外，可以根據粒子的大小和所需的粒度分佈來調整有機溶劑的用量。
此外，用於部分水解的水的用量，適量即可。
此外，為了迅速地進行矽醇鹽的部分水解和醇鹽的複合，較佳為使用催化劑。催化劑較佳為酸，具體來說可採用鹽酸、硫酸、硝酸和草酸等。較佳為使用酸調節水溶液的pH值，讓該pH值落在1至4的範圍內。
以下，藉由上述複合獲得的醇鹽被稱為複合醇鹽。
在上述複合過程中，與鈦醇鹽複合的矽醇鹽可以是單體，也可以是低聚物。複合醇鹽在一個分子具有一個Ti原子、至少3個至4個Si原子以及至少10個至12個烷氧基。此外，複合醇鹽中部分烷氧基被水解也無妨。
另外，在本實施形態中，可以根據所需折射率的數值來改變矽醇鹽和鈦醇鹽的使用比例。
矽醇鹽的一部分用於與鈦醇鹽複合，但是無需將矽醇鹽全部用於複合。
(2)反應步驟 在本製造方法中，將上述製備的複合醇鹽用作原料，並從該複合醇鹽原料中獲得粒子狀生成物。在此，在上述複合步驟中，通常可以獲得一種含有複合醇鹽、矽醇鹽及其水解產物、水以及有機溶劑的混合物，但是無需將複合醇鹽從混合物中單獨分離出來，可以直接使用該混合物。
在本步驟中，使用複合醇鹽原料生成被稱為“微核”的粒子，將存在於其表面的羥基與藉由水解複合醇鹽原料而產生的羥基縮合，使溶液中的醇鹽原料與粒子表面鍵結，藉由無數次重複上述過程，可獲得所需尺寸的粒子。
本步驟中獲得的粒子是藉由上述反覆縮合而長大的。
上述粒子呈網狀結構，該網狀結構具有連續鍵結的Si-O-Si鍵、Si-O-Ti鍵和部分Ti-O-Ti鍵。
此外，上述粒子中含有烷氧基未經水解而直接殘留下來的粒子、烷氧基經水解而生成的Si-OH基和Ti-OH基未經縮合而直接殘留下來的粒子、與上述粒子化學鍵結的鹼性催化劑、水以及溶劑成分。
由此，在本反應步驟中獲得的粒子具有無機骨架，同時其內部又具有反應中所使用的溶劑和水解所產生的乙醇等各種分子和鍵結基。
本製造方法中的反應步驟可以藉由公知方法進行。換言之，可以使用以下方法：如專利文獻3上述的方法，即在鹼性溶劑中添加上述複合醇鹽原料，從而獲得複合氧化物；或者如專利文獻4上述的方法，即與複合醇鹽原料一起添加鹼性水溶液，以補充藉由水解而獲得的水原料。
溶膠-凝膠法中，為了實現上述水解和縮合，通常反應系統在鹼性條件下進行反應，但是本製造方法中，使用含氮鹼性催化劑。含氮鹼性催化劑不含反應後難以除去的成分，特別是能夠排除所製備的複合氧化物中含有鹼性金屬等的可能性。此類含氮鹼性催化劑，可採用氨、氫氧化季銨或各種胺化合物。此類胺化合物，可採用甲胺、二甲胺、三甲胺、乙胺、二甲胺、三甲胺等。氫氧化季銨，可採用四甲銨和四乙銨等氫氧化物等。上述胺化合物中，從揮發性高而易除去、溶膠-凝膠法的反應速度快等觀點出發，使用氨尤佳。
含氮鹼性催化劑的使用比例方面，只要根據金屬醇鹽的水解和縮聚反應的反應速度適當決定即可。一般來說，含氮鹼性催化劑的使用比例需要使反應液的pH值為8以上。
本製造方法的反應步驟中各種原料的使用量方面，只要根據反應裝置的構造和反應規模，以確保獲得具有所需折射率和粒徑的二氧化矽-二氧化鈦粉末為標準，從公知範圍內適當選擇即可。
本實施形態的製造方法中所使用的反應設備方面，較佳為使用具有以下裝置的設備：具有攪拌裝置的反應器、可以控制液體添加量的供料裝置及溶液供給管、以及用於維持反應液溫度的溫度控制裝置。
反應溫度方面沒有特別限制，只要能夠根據所用原料的種類迅速進行溶膠-凝膠法的反應即可，此外，它可以根據目標二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的粒徑從公知範圍內適當選擇，但是，為了獲得平均粒徑為0.1μm至3.0μm的二氧化矽複合氧化物粒子，反應溫度較佳在-10℃至60℃的範圍內。
此外，為了使反應可靠地進行下去，可以在液體添加完成之後實施所謂的熟化操作，即在等同於反應溫度的溫度下繼續攪拌。熟化操作的時間較佳為0.25小時至5小時。
此外，為了獲得所需尺寸的粒子，可以使用上述反應後的部分溶液、以及相同的複合醇鹽原料，繼續反應。
藉由上述方法，可以獲得藉由雷射繞射散射法測得的平均粒徑為0.1μm至3.0μm的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的分散液。
獲得的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子在上述分散液中，基本上不會引起黏附粒子或凝集塊，呈充分分散的狀態。但是由於局部的過度反應，可能會存在少量粒徑超過5μm的粗大的獨立初級粒子。因此，為了除去這種粗粒，較佳為在反應步驟完成之後進行過濾。
(3)固液分離 接下來，將藉由反應步驟獲得的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子從反應液中分離出來。反應結束後的溶液中含有一些雜質，例如未反應的醇鹽、含氮鹼性催化劑、水以及溶劑等(以下，將反應液中所含的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子以外的成分稱為“反應液成分”)。
作為分離方法，可採用以下公知方法：蒸發除去溶劑，並分離含有二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的蒸發殘留物的方法；經由離心力和重力使二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子沉澱，然後除去上清液，從而獲得含有二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的濃縮物的方法；以及讓反應液通過濾材以獲得含有捕捉在濾材上的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的濃縮物的方法。
此外，較佳為採用方法時可以結合上述方法，例如，將濾材安裝在離心容器中，利用離心力除去已通過濾材的溶液，從而獲得含有濾材上的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的濃縮物。
上述方法中，從便於降低後述含氮率方面考慮，特佳為伴隨過濾操作的方法。
另外，也可以與以下方法結合使用：為了順利地進行固液分離操作，將凝結劑添加至反應液中以形成鬆散的凝集物，從而促進沉澱或改善過濾性。
此外，從便於降低含氮率方面考慮，較佳為在過濾後進行進一步的清洗。
[降低含氮率] 含有藉由固液分離獲得的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的濃縮物中，除了有殘留在二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子之間的反應液成分以外，還有：存在於二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子內部的未反應的烷氧基和未縮合的Si-OH基、Ti-OH基、以及與它們化學鍵結的反應液成分。
當用作無機填料時，殘存在二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子之間的反應液成分容易流出，從而阻礙粒子與有機高分子的混合。此外，存在未反應的烷氧基、未縮合的Si-OH基以及Ti-OH基的部分通常為微小空隙，會導致二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的機械強度等物理性質的降低，並且對折射率也有不良影響。另外，由於這種微小空隙不是均勻存在的，因此各個二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的折射率之間容易產生差異，從而導致折射率偏差變大。
因此，為了獲得本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，如下所述，需要將藉由固液分離獲得的濃縮物加熱以除去反應液成分，並將未反應的烷氧基、未縮合的Si-OH基以及Ti-OH基轉換為M-O-M(M為Si或Ti)。
在這裡，為了獲得本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，更為重要的是，在上述加熱過程中，在溫度升至400℃或更高之前，要滿足以下關係式從濃縮物中充分地除去氮成分，亦即，含氮率(質量%)＜0.19×含Ti率+0.35(其中，含Ti率是當Ti和Si的總量以摩爾基準為100%時，以%計的Ti含量比)。需要滿足這些要求的理由目前尚無定論，但是一般如下述這樣考慮。
換言之，在400℃以上的溫度下(主要是在400℃至600℃的溫度範圍內)，反應液成分大部分會分解和脫附，並且Si-OH基或Ti-OH基中的大部分會縮合成M-O-M，其中這些反應液成分與存在於粒子中的未反應的烷氧基和未縮合的Si-OH基或Ti-OH基化學鍵結。
在本製造方法中，如上所述使用了含氮鹼性催化劑，但是該鹼性催化劑在固液分離過程中不會完全被分離，其中的一部分與上述Si-OH基和Ti-OH基(以下，統稱為「羥基」)化學鍵結，因此該羥基附近的空間被該含氮鹼性催化劑佔據。
如果羥基附近不存在這種含氮鹼性催化劑，則經由加熱將其與附近的其他羥基縮合(成為M-O-M)，從而可以簡單地增強網狀結構。另一方面，當羥基附近的空間被含氮鹼性催化劑佔據時，該羥基無法接近其他羥基，也無法縮合。因此，一般認為，當含氮鹼性催化劑的殘存量較多時，無法縮合的羥基會增多。
當然，當溫度升高時，含氮鹼性催化劑也會分解和脫附，羥基可以自由活動，但是另一方面，當達到如此的分解溫度時，許多其他羥基已經縮合完畢，在該羥基附近沒有可以與之反應的羥基，並且網狀結構已經牢固。因此，在含氮鹼性催化劑脫附之後，會留下如上所述的微小空隙。
根據上述機制，當濃縮物中所含的含氮率較高時(即，當含氮鹼性催化劑的含量較高時)，如果直接在高溫下燒結，則在二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子中會產生許多微小空隙，並且各個二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子中的空隙量偏差會相對變大，因此二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的折射率偏差會變大。本製造方法中，為了避免這種現象的發生，如上述公式所示，可以大幅度地降低濃縮物中的含氮率。
另外，如公式所示，含鈦率越高，可接受的氮含量越高。
這是因為：當鈦元素含有率較低時，即當二氧化矽的比例較大時，網狀結構更易變得牢固，因此，即使在相同溫度下，也難以重新排列網狀結構來減少微小空隙。
另一方面，除了對上述折射率偏差的影響之外，如果在殘存有上述反應液中的溶劑成分，特別是有機溶劑成分的狀態下進行燒結(高溫加熱)，則在操作性方面可能會產生各種障礙，例如著火危險。因此，通常會進行乾燥。乾燥時大多會伴隨加熱，但是乾燥加熱通常不會引起如上所述的著火等危險。此外，含氮率可能會隨乾燥而變化(通常是降低)。
因此，本製造方法中要求先乾燥再燒結，並且讓燒結前的乾燥物中的上述含氮率滿足上述公式。
另外，本製造方法中的燒結是指施加400℃以上的溫度。在加熱乾燥的情況下，其溫度的上限值也必須低於400℃，較佳為低於300℃。
以下，描述了幾種在獲取乾燥物時使含氮率滿足上述公式的方法。
例如，可採用以下方法：過濾後進行數次清洗(較佳為水洗)的方法；長時間或在較高溫度下進行乾燥的方法；以及在送風乾燥和減壓乾燥等便於除去揮發性成分的條件下進行乾燥的方法。特佳為以下兩種方法。
(I)降低固液分離後的乾燥粉末中的含氮率的較佳方法之一如下：讓二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子分散液呈酸性並進行處理，來減少含氮鹼性催化劑。
如上所述，反應步驟在鹼性條件下進行以獲得所需的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子，並且在反應完成之後，可獲得二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子分散液。為了降低固液分離和乾燥後的粉末中的含氮率，可以在固液分離之前，在該分散液中添加酸，在酸性下進行固液分離。與上述羥基反應相比，含氮鹼性催化劑更容易與添加的酸反應生成鹽，因此，含氮鹼性催化劑更容易經由水洗而除去。
用於中和分散液及將分散液酸性化的酸，可採用鹽酸、硫酸、硝酸、磷酸等無機酸；和檸檬酸、乙酸等有機酸。
關於酸的添加比例，只要添加量可以使反應液或分散液的pH值降低至7以下即可，但是，為了高效率地減少二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子內所含有的鹼性催化劑，較佳為酸的添加量能夠使粒子分散液的pH值降低至4以下(更佳為3以下)。為了有效地減少鹼性成分，添加酸時的溫度較佳為與反應溫度相同或更高。
當採用這種方法時，上述固液分離應採用伴隨有過濾操作的方法。
上述方法使用固液分離之前的分散液來執行，但是也可以使用如下方法：將含有藉由固液分離獲得的粒子的濃縮物分散在不含鹼性催化劑的液體中，然後加入酸，進行固液分離，來代替在固液分離之前的分散液中添加酸。
與直接在反應液中添加酸的情況相比，該方法所需的酸量更少，因此較佳。分散濃縮物的方法，可以較佳地採用一邊在已回收的濃縮物中添加清洗液一邊進行攪拌的方法。可以使用公知的攪拌方法。分散濃縮物時添加的溶液，較佳為水或有機溶劑。分散濃縮物時的溶液添加量較佳為保證二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的濃度達到5質量%至50質量%的範圍內。如果二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的濃度低於5%，則溶液的使用量會增加，因此並不佳。另一方面，如果二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的濃度高於50%，則需要強烈地攪拌才可以分散濃縮物，因此並不佳。分散有二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的溶液的溫度較佳為與反應溫度相同或更高，因為如此可以高效率地除去鹼性催化劑。
之後，再次藉由過濾來回收固體物質。另外，在固液分離之前的分散液中添加酸進行固液分離之後，可以將含有藉由固液分離獲得的粒子的濃縮物分散在不含鹼性催化劑的液體中，然後加入酸，再進行固液分離。
(II)降低固液分離後的乾燥粉末中的含氮率的另一種方法如下：在下述乾燥步驟中，使含有水蒸氣的氣體與二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子接觸。
藉由與水蒸氣接觸，用羥基取代殘存在粒子表面上的含氮催化劑，從而降低由於乾燥粉末中的含氮鹼性催化劑而導致的含氮率。
含有水蒸氣的氣體，是指相對於氣體整體在0.05至0.5的分壓下含有水蒸氣的氣體。如果水蒸氣的分壓小於0.05，則無法有效地進行與含氮鹼性催化劑的取代，因此通常殘留與乾燥時相同的氮含量。另一方面，如果使用水蒸氣分壓大於0.5的氣體，則無法進行乾燥，因此也無法高效率地進行與含氮鹼性催化劑的取代。
含有水蒸氣的氣體溫度較佳為60℃以上。這是因為，當氣體的溫度較低時，難以除去含氮鹼性催化劑。此外，氣體的溫度較佳為200℃以下。當溫度較高時，易於除去含氮鹼性催化劑，但是也容易進行羥基的縮合反應，並且在含有含氮鹼性催化劑的狀態下網狀結構變得牢固，因此並不佳。導入含有水蒸氣的氣體的時間沒有特別限制，但是通常在30分鐘至8小時的範圍內。
由於與含有水蒸氣的氣體接觸的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子容易含水，因此需要另行在不含水蒸氣的氣體中單獨乾燥。
如上所示的降低氮含量的操作可以單獨進行，也可以組合這些操作以高效率地降低含氮率。
(4)乾燥步驟 在本製造方法中，乾燥步驟用於除去存在於二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子之間的反應液成分、以及殘留在粒子中的部分反應液成分。在乾燥步驟中，除去這些成分的過程中，伴隨有明顯的質量變化。
乾燥結束的時間標準是：在相同條件下繼續乾燥時，質量不再出現明顯減少，即殘存在二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子之間的反應液成分、以及殘留在二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子中且易於除去的部分反應液成分已被充分除去時。另外，質量減少的標準是質量變化為3%以下，但是由於其他成分的不良影響明顯小於含氮率，因此無需拘泥於該3%的值。
在本製造方法中，乾燥方法沒有特別限制，除了靜置乾燥之外，還可以採用送風乾燥、減壓乾燥等。
乾燥溫度取決於所使用的溶劑成分，但是較佳在等於或高於溶劑沸點的溫度下進行。在大氣壓下，乾燥溫度較佳為70℃至200℃。乾燥時間沒有特別限制，但是較佳為2小時至48小時左右。另外，藉由進行這樣的乾燥，可以得到粉末狀乾燥物。以下，將已經乾燥過的產物稱為「乾燥粉末」。
含氮率可能隨乾燥而降低，但是降低程度受上述乾燥方法的影響。因此，在本製造方法中，在進行上述降低含氮率的操作時，並非一定要掌握含氮率，只要掌握並管理好燒結前的乾燥粉末即可。
該乾燥物中的含氮率，只要採用經由常規CHN分析儀(carbon hydrogen and nitrogen analyzer；碳氫氮元素分析儀)獲得的乾燥物中的氮含量即可。在應用上述公式時，該含氮率以“%”進行計算。
此外，Ti含量可以根據原料的加入量值掌握，也可以根據需要在燒結後確定。
(5)燒結步驟 經過上述乾燥步驟的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子中還殘留有各種成分，並且骨架結構較弱，無法具備作為無機物功能的硬度和良好的熱穩定性，因此，在本製造方法中要進行燒結，以除去殘存物並獲得牢固的骨架結構。
在這裡，如上所述，藉由在400℃至600℃的溫度範圍內進行燒結，殘留在二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子中的未反應的烷氧基、未縮合的羥基、以及與它們化學鍵結的反應液成分中的大部分會分解並脫附，機械強度也得到了提高，但是仍然殘存部分羥基，而產生微小空隙。在各個二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子中，這些微小空隙所占的比例不同。因此，各個二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子之間的折射率差異較大，並且無法充分降低最小吸光度S的值。
因此，在本製造方法中，在更高的溫度下，具體是在800℃以上的溫度下進行燒結，從而獲得本實施形態的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末。即當提高燒結溫度時，所形成的網狀結構容易重新排列，Si-OH基和Ti-OH基通常會被進一步除去。
因此，微小空隙所占的比例在任何粒子中都會降低，並且最小吸光度也會降低。
另一方面，當提高燒結溫度時，存在於粒子之間的接觸點附近的羥基與相鄰的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的羥基發生縮合反應。
隨著二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子之間縮合反應的進行，粉末易於相同化，並且當這種相同化由多個二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子組成時，會產生凝集粒。
這種凝集粒的生成因情況而異，無法一概而論，但是，當在超過1100℃的溫度下進行燒結時，容易產生該凝集粒，並且即使在1000℃至1100℃的溫度下進行燒結，也可能會產生凝集粒。
因此，燒結溫度為1100℃以下即可，更佳為1000℃以下。
燒結可以藉由公知方法進行。一般而言，可以較佳採用將裝有乾燥粉末的容器置於所需溫度的爐中的方法。
燒結時間沒有特別限制，只要能夠達到上述燒結目的即可。但是，如果時間過長，則製造率會降低，因此，將溫度升高至目標燒結溫度之後，保持並燒結0.5小時至48小時即可，更佳為2小時至24小時。
燒結時的環境沒有特別限制，可以是在氬或氮氣等惰性氣體中或大氣環境下進行。 [實施例]
以下，將參考本實施形態的實施例，對本發明進行具體說明，但是本發明並不限於這些實施例。
[平均折射率和最小吸光度的測定] 藉由以各種比例混合甲苯、1-溴萘、1-氯萘、二碘甲烷、含硫的二碘甲烷、2-甲氧基乙醇以及苄醇，來製備多種折射率不同的混合溶劑。
將14.0g上述混合溶劑投入一個30ml的乾淨玻璃容器中，秤取6.0g預先在100℃下乾燥了24小時的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末並加入該乾淨玻璃容器中。之後，使用超聲波均質機(BRANSON製造，Sonifier 250)，在20W‧1分鐘的條件下進行分散，然後將分散液導入用於測定吸光度的石英容器(光路長度為10mm)中。
將未加入二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的混合溶劑導入石英容器中，作為對照(blank)。
將上述石英容器安裝到設有溫度控制器的分光光度計(日本分光公司製造，紫外可見分光光度計V-650)上，並在以下條件下測定吸光度，測定結果精確到小數點後四位。 測定波長：589nm。 溫度範圍：5℃至40℃。 測定溫度之間的間隔：1℃。
關於顯示最低吸光度的條件，確定其吸光度為極小值，並且將此時的吸光度值設定為最小吸光度S。
此外，將顯示出最小吸光度的混合溶劑在顯示出該最小吸光度時的溫度下在589nm波長處的折射率，定為二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的平均折射率。
另外，上述平均折射率，可直接採用藉由以下方式獲得的數值：預先在5℃至40℃的溫度範圍內改變測定溫度，並使用阿貝折射率計，測定每種混合溶劑在589nm波長處的折射率，測定結果精確至小數點後四位，從而獲得該數值。
[體積基準累積50%直徑(平均粒徑)] 用電子天平秤取約0.1g的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末放入一個50mL的玻璃瓶中，並添加40mL左右的蒸餾水，然後使用超聲波均質機(BRANSON製造，Sonifier250)，在40W‧10分鐘的條件下進行分散，之後使用雷射繞射散射粒度分佈測定裝置(貝克曼庫爾特公司製造，LS-230)，測定二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的體積基準累積50%的粒徑(μm)和變化係數。
[庫爾特計數法中的粗粒徑為5μm以上的粗粒量] 準備5個50mL的玻璃瓶，用電子天平分別秤取1g的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末並分別放入各瓶中，再分別添加19g的蒸餾水或乙醇，然後使用超聲波均質機(BRANSON製造，Sonifier250)，在40W‧10分鐘的條件下進行分散，從而獲得測定試樣。使用庫爾特計數器(貝克曼庫爾特公司製造，MultisizerIII)，測定了各試樣中的各二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的粒徑。此時，將每個試樣中待測粒子數量設定為約5萬個，五個試樣合計測定了約25萬個粒子。其中，針對每一個試樣分別計算出粒徑為5μm以上的粒子的個數，計算出每一個試樣相對於總測定個數之比，以該比值作為粗粒量(ppm)。
[含氮率] 按以下方法測定乾燥粉末中的含氮率。在氧氣環境中將乾燥粉末加熱至950℃，並藉由CHN分析裝置(柳本製作所製造：CHN編碼器MT-5)，求出了含氮率。
[實施例1] 在一個200ml的玻璃製三口燒瓶中加入54.6g的四甲氧基矽烷(多摩化學工業公司製造，正矽酸甲酯，以下稱為TMOS)作為金屬醇鹽，加入5.5g甲醇作為有機溶劑，並加入2.2g的0.035質量%的鹽酸作為酸催化劑，然後在室溫下用攪拌器攪拌10分鐘來對TMOS進行水解。
之後，在一個30ml的玻璃容器中加入8.9g四異丙醇鈦(日本曹達公司製造，A-1(以下稱為TPT))作為金屬醇鹽，並用攪拌器進行攪拌，同時添加了8.9g異丙醇(以下稱為IPA)。
於正在用攪拌器攪拌的TMOS水解液中加入TPT稀釋液，得到了80.1g透明複合醇鹽溶液。
根據醇鹽的使用量計算出的二氧化鈦含量為8.0mol%。
在具有螺旋槳葉的攪拌器置於一個300ml的四口燒瓶中加入6.1g的IPA、43.0g的甲醇以及9.4g的25質量%的氨水，然後將其保持在40℃並攪拌。之後，將上述複合醇鹽溶液和28.1g的25質量%的氨水分別滴入溶液中。開始添加原料後30分鐘，溶液變成白色。之後，一邊調節添加速度，一邊在4.3小時內完成原料的供給，使二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子長大。
滴加結束之後，將分散液分裝到離心管中，並以6000rpm進行離心分離，獲得了含有粒子的濃縮物。
在該濃縮物中加入純水，用攪拌器攪拌，並加熱至40℃。在該溶液中加入1.0當量的氯化氫，將分散液的pH值調節至4。
對該溶液進行離心分離，獲得了含有粒子的濃縮物。
將獲得的濃縮物導入真空乾燥器中，並保持在100℃。乾燥開始後16小時，重量穩定。取出一部分經過乾燥的粉末，測得含氮率為1.71%。該值小於根據Ti加入量值8.0%算出的0.19×Ti含量+0.35的值1.87。
在升溫速度5℃/min、燒結溫度900℃以及燒結保持時間12小時的條件下，對乾燥粉末進行了燒結。
使用雷射式粒度分佈儀，測定了藉由燒結獲得的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，測得的平均粒徑為0.64μm。粗粒測定結果是，粒徑為5μm以上的粒子為46ppm。此外，粒子的平均折射率為1.504。最小吸光度S為0.0135，遠遠小於根據平均粒徑0.64μm算出的數值(0.026-0.008×D=0.0209)。
[比較例1] 以與實施例1相同的方式獲得了二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子，不同之處在於，實施例1中，將反應液離心並直接乾燥。
乾燥粉末的含氮率為2.11%。該值大於根據Ti加入量值8.0%算出的0.19×Ti含量+0.35的值1.87。
使用雷射式粒度分佈儀，測定了藉由燒結獲得的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，測得的平均粒徑為0.64μm。粗粒測定結果是，粒徑為5μm以上的粒子為42ppm。此外，粒子的平均折射率為1.504。最小吸光度S為0.0310，大於0.0209。
[實施例2] 以與實施例1相同的方式獲得了二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子，不同之處在於，實施例1中，在2.4小時內完成原料的供應。乾燥粉末的含氮率為1.73%。
使用雷射粒徑分析儀，測定了藉由燒結獲得的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，測得的平均粒徑為0.35μm。粗粒測定結果是，粒徑為5μm以上的粒子為84ppm。此外，粒子的平均折射率為1.504。最小吸光度S為0.0148，遠遠小於根據平均粒徑0.35μm算出的數值(0.026-0.008×D=0.0232)。
[比較例2] 以與實施例2相同的方式獲得二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子，不同之處在於，實施例2中，將反應液離心並直接乾燥。乾燥粉末的含氮率為2.35%。
使用雷射式粒度分佈儀，測定了藉由燒結獲得的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，測得的平均粒徑為0.35μm。粗粒測定結果是，粒徑為5μm以上的粒子為88ppm。此外，粒子的平均折射率為1.504。最小吸光度S為0.0271，大於0.0232。
[實施例3] 以與實施例1相同的方式獲得了二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子，不同之處在於，實施例2中，將得到的乾燥粉末在1000℃的燒結溫度下燒結。
使用雷射式粒度分佈儀，測定了藉由燒結獲得的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，測得的平均粒徑為0.34μm。粗粒測定結果是，粒徑為5μm以上的粒子為284ppm。此外，粒子的平均折射率為1.504。最小吸光度S為0.0139，遠遠小於根據平均粒徑0.34μm算出的數值(0.026-0.008×D=0.0233)。
[實施例4] 在一個200ml的玻璃製三口燒瓶中加入51.6g的TMOS作為金屬醇鹽，加入5.5g甲醇作為有機溶劑，並加入3.7g的0.035質量%的鹽酸作為酸催化劑，然後在室溫下用攪拌器攪拌10分鐘來對TMOS進行水解。
之後，在一個50ml的玻璃容器中，加入14.4g的TPT作為金屬醇鹽，並用攪拌器攪拌，同時添加8.9g的IPA。
於正在用攪拌器攪拌的TMOS水解液中加入TPT稀釋液，得到84.1g透明複合醇鹽溶液。
根據醇鹽的使用量計算出的二氧化鈦含量為13.0mol%。
將具有螺旋槳葉的攪拌器置於一個300ml的四口燒瓶中加入6.1g的IPA、43.0g的甲醇以及9.4g的25質量%的氨水，然後將其保持在40℃並攪拌。之後，將上述複合醇鹽溶液和28.1g的25質量%的氨水分別獨立地滴入溶液中。開始添加原料後30分鐘，溶液變成白色。之後，調整添加速度，在11.4小時內完成原料的供給，使二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子生長。
滴加結束之後，將分散液分裝到離心管中，並以6000rpm進行離心分離，獲得了含有粒子的濃縮物。
對該溶液進行離心分離，獲得了含有粒子的濃縮物。
將獲得的濃縮物導入真空乾燥器中，並保持在100℃。乾燥開始後8小時，壓力恢復至大氣壓，導入預先保持在100℃的管式乾燥機(內部容積為0.4 L)中，以20ml/min的速度通入水蒸氣分壓為0.3的空氣，持續4個小時。水蒸氣導入結束之後，再次進行真空乾燥。重新乾燥開始後16小時，重量穩定。取出一部分經過乾燥的粉末，測得氮含量為2.68%。該值小於根據Ti加入量值13.0%算出的0.19×Ti含量+0.35的值2.82。
在升溫速度5℃/min、燒結溫度900℃以及燒結保持時間12小時的條件下，對乾燥粉末進行燒結。
使用雷射式粒度分佈儀，測定經由燒結獲得的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，測得的平均粒徑為1.35μm。粗粒測定結果是，粒徑為5μm以上的粒子為28ppm。此外，粒子的平均折射率為1.543。最小吸光度S為0.0123，遠遠小於根據平均粒徑1.35μm算出的數值(0.026-0.008×D=0.0152)。
[比較例3] 以與實施例4相同的方式獲得了二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子，不同之處在於，實施例4中，持續真空乾燥16小時，並且期間未進行與含有水蒸氣的氣體接觸操作。
乾燥粉末的含氮率為3.04%。該值大於根據Ti加入量值13.0%算出的0.19×Ti含量+0.35的值2.82。
使用雷射式粒度分佈儀，測定了藉由燒結獲得的二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，測得的平均粒徑為1.35μm。粗粒測定結果是，粒徑為5μm以上的粒子為24ppm。此外，粒子的平均折射率為1.543。最小吸光度S為0.0168，大於0.0152。

Claims (5)

  1. 一種二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，藉由雷射散射法測定的前述二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的平均粒徑D(μm)落在0.1μm以上至3.0μm以下之範圍內，前述二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末在589nm測定波長下的平均折射率為1.47以上，並且藉由讓二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子以30質量%分散在具有折射率與該平均折射率相同的液體中而測得的最小吸光度S滿足以下關係： S＜0.026－0.008×D　。
  2. 如請求項1所記載之二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末，其中藉由庫爾特計數法測得的粒徑為5μm以上的粒子的比例以個數基準計為200ppm以下。
  3. 一種二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末的製造方法，係以矽醇鹽和鈦醇鹽作為原料之二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粒子的製造方法，該方法包括以下步驟： 混合矽醇鹽和鈦醇鹽，以製備複合醇鹽原料之步驟； 在水和含氮鹼性催化劑的存在下，使複合醇鹽原料反應生成粒子之步驟； 將所生成的粒子進行固液分離之步驟； 使粒子乾燥之步驟；以及 將乾燥後的粒子進行燒結之步驟； 乾燥後且燒結前的粒子的含氮率在以下範圍內： 含氮率(質量%)＜0.19×含Ti率+0.35； 其中，含Ti率是當Ti和Si的總量以摩爾基準為100%時，以%計的Ti含量比。
  4. 一種樹脂組成物，其含有如請求項1或2所記載之二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末。
  5. 一種分散液，係如請求項1或2所記載之二氧化矽-二氧化鈦複合氧化物粉末分散於溶劑中而形成。
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