CN112873695A - 板状成型体的制造方法、模具和流道 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种板状成型体的制造方法，该板状成型体的制造方法具有使用满足下述条件(i)‑(iii)的模具对液晶聚合物树脂组合物进行注塑成型的工序。(i)上述模具具备型腔和与上述型腔连接的浇口，上述型腔具有与上述板状成型体对应的形状，在上述型腔的一边的大致整个宽度上设置浇口。(ii)上述模具具备与上述浇口连接的流道，上述流道沿上述浇口的大致整个宽度延伸。(iii)在与上述流道的延伸方向正交的截面中，上述流道的内部空间的形状具有上述内部空间的宽度朝向上述浇口逐渐减小的楔形部分。

Description

板状成型体的制造方法、模具和流道
本申请是申请日为2017年12月14日、申请号为201780076113.1、名称为“板状成型体的制造方法、模具和流道”的发明专利申请的分案申请。
技术领域
本发明涉及一种板状成型体的制造方法、模具和流道。
本申请基于2016年12月15日申请的日本特愿2016-243453号主张优先权，其内容援用于本文。
背景技术
将液晶聚合物作为形成材料来使用的成型体，高强度、耐热性高并且尺寸精度高。因此，液晶聚合物被用作连接器或继电器元件等相对小型的电子元件的形成材料(例如，参照专利文献1)。以液晶聚合物作为形成材料使用的成型体通过注塑成型进行成型。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平07-126383号公报。
发明内容
发明所要解决的问题
近年来，正在研究利用上述液晶聚合物的特征，将液晶聚合物作为被要求强度的大型的成型体的形成材料来使用。
作为“大型的成型体”可举出，例如电器或车辆(汽车)的外装部件。
以下，有时将电器或车辆的外装部件总称为“外板”。而且，有时特别将大型的成型体中的对于俯视形状来说正视的高度较低的成型体称为“板状成型体”。例如，在与具有a(高)、b(纵)、c(横)三种长度的边的长方体(a＜b＜c)内接的成型体中，b是a的10倍以上的成型体相当于“板状成型体”。
本发明是鉴于上述情况提出，其目的在于提供使用含有液晶聚合物的组合物能够适当成型板状成型体的板状成型体的制造方法。此外，本发明的另一个目的在于提供能够适当地实施上述的板状成型体的制造方法的模具和流道。
用于解决课题的手段
发明者研究了将液晶聚合物作为板状成型体的形成材料来使用，结果了解到，将液晶聚合物作为形成材料来使用，在通过注塑成型来成型外板时，获得的成型体的翘曲大而不耐使用。
对于液晶聚合物而言，已知在注塑成型时分子链易于在液晶聚合物融化后的熔融树脂的流动方向上取向。而且，已知将液晶聚合物作为形成材料来使用的成型体，由于上述分子链的取向，在熔融树脂的流动方向和与熔融树脂的流动方向正交的方向上收缩率不同。
从前，在将液晶聚合物作为形成材料来使用的小型的成型体中，对于熔融树脂的流动方向上的收缩率的不同导致的翘曲没有成为问题。但是，在如板状成型体的大型成型体中，收缩率的不同易于表现为成型体的翘曲。
发明者着眼于上述课题进行的各种研究的结果，发明者发现了在将液晶聚合物作为板状成型体的形成材料来使用的情况下，通过适当地控制熔融树脂的流动方向能够解决课题，由此完成了发明。
为实现上述的目的，本发明采用以下手段：
[1]本发明的一个方式是提供板状成型体的制造方法，该板状成型体的制造方法具有使用满足下述条件(i)-(iii)的模具对液晶聚合物树脂组合物进行注塑成型的工序。
(i)上述模具具备型腔和与上述型腔连接的浇口，上述型腔具有与上述板状成型体对应的形状，在上述型腔的一边的大致整个宽度上设置浇口。
(ii)上述模具具备与上述浇口连接的流道，上述流道沿上述浇口的大致整个宽度延伸。
(iii)在与上述流道的延伸方向正交的截面中，上述流道的内部空间的形状具有上述内部空间的宽度朝向上述浇口逐渐减小的楔形部分。
[2]在本发明的一个方式的制造方法中，上述模具具有多个向上述流道供给树脂的注入口。
[3]在本发明的一个方式的制造方法中，树脂从上述注入口流入上述流道的方向与树脂从上述流道流入上述型腔的方向交叉。
[4]在本发明的一个方式的制造方法中，上述模具具有向上述型腔内突出的销，在俯视时在上述型腔具有的相对的一对边中距离上述销远的一边上设置上述浇口。
[5]在本发明的一个方式的制造方法中，上述销在俯视时是扁平的，上述模具在俯视时在上述销的长轴方向上具有浇口。
[6]在本发明的一个方式的制造方法中，上述销在俯视时向上述浇口侧膨胀而弯曲。
[7]在本发明的一个方式的制造方法中，上述模具具有多个上述销，在上述多个销中的至少一部分在上述浇口的延伸方向上排列。
[8]本发明的另一个方式是提供满足下述条件(i)-(iii)的模具。
(i)上述模具具备型腔和与上述型腔连接的浇口，在上述型腔的一边的大致整个宽度上设置浇口。
(ii)上述模具具备与上述浇口连接的流道，上述流道沿上述浇口的大致整个宽度延伸。
(iii)在与上述流道的延伸方向正交的截面中，上述流道的内部空间的形状具有上述内部空间的宽度朝向上述浇口逐渐减小的楔形部分。
[9]本发明的另一个方式是提供流道，该流道被用在用于成型板状成型体的模具中，流道与在上述模具具有的型腔的一边的大致整个宽度上设置的浇口连接，沿上述一边的大致整个宽度延伸，在与上述延伸方向正交的截面中的内部空间的形状具有内部空间的宽度朝向上述浇口逐渐减小的楔形部分。
发明效果
根据本发明，能够提供使用含有液晶聚合物的组合物能够适当成型的板状成型体的制造方法。能够提供能够适当地实施上述的板状成型体的制造方法的模具和流道。
附图说明
图1是表示在矩形的外板成型时的树脂的流动的平面示意图。
图2是表示本实施方式的外板的制造方法的平面示意图。
图3是适用于本实施方式的外板制造的模具的概略说明图。
图4是说明熔融树脂在模具内流动方式的平面示意图。
图5是说明熔融树脂在模具内流动方式的平面示意图。
图6是具有潜伏式浇口的模具的平面示意图。
图7是说明熔融树脂在模具内流动方式的平面示意图。
图8是表示适用于本实施方式的外板制造的模具的变形例的概略说明图。
图9是表示本实施方式的外板的制造方法的平面示意图。
图10是表示本实施方式的外板的制造方法的平面示意图。
图11是表示实施例中成型的PC框体的示意图。
图12是表示实施例中成型的PC框体的浇口位置的示意图。
图13是表示实施例中成型的PC框体的示意图。
图14是表示实施例中成型的PC框体的浇口位置的示意图。
图15是沿图12，14的线段A-A的向视剖视图。
图16是表示实施例中成型的PC框体的评价位置的示意图。
具体实施方式
[板状成型体的制造方法]
本发明的一个方式是提供板状成型体的制造方法，该板状成型体的制造方法具有使用满足下述条件(i)-(iii)的模具对液晶聚合物树脂组合物进行注塑成型的工序。
(i)上述模具具备型腔和与上述型腔连接的浇口，上述型腔具有与上述板状成型体对应的形状，在上述型腔的一边的大致整个宽度上设置浇口。
(ii)上述模具具备与上述浇口连接的流道，上述流道沿上述浇口的大致整个宽度延伸。
(iii)在与上述流道的延伸方向正交的截面中，上述流道的内部空间的形状具有上述内部空间的宽度朝向上述浇口逐渐减小的楔形部分。
关于液晶聚合物树脂组合物在以下描述。以下按照顺序说明。
在本实施方式中，“板状成型体”是成型体，是指对于俯视形状，正视的高度较低的成型体。例如，在与具有a(高)、b(纵)、c(横)三种长度的边的长方体(a＜b＜c)内接的成型体中，b是a的10倍以上的成型体相当于“板状成型体”。
在“板状成型体”中包含“外板”。
在本实施方式中，“外板”是指电器或车辆(汽车)的外装部件。本实施方式的板状成型体的制造方法被用于外板的制造。
此处，在使用一般的树脂组合物注塑成型大型的板状成型体的情况下，考虑使用在俯视时的多个点上设定了注塑成型用的浇口的模具，从多个点的浇口注入树脂而成型。
在本实施方式中，“大致整个宽度”是指，例如在型腔的俯视形状是矩形的情况下，该矩形的边的长度(＝全宽)的90％以上，优选为95％以上，进一步优选为99％以上。
此外，板状成形体的“大致整个宽度”是指，假定板状成型体内接的具有a(高)、b(纵)、c(横)三种长度的边的长方体(a＜b＜c)，例如在c的90％以上，优选为95％以上，进一步优选为99％以上。
图1是表示使用设定了多个浇口的模具成型矩形的板状成型体时的树脂的流动的平面示意图。在模具M1中，从多个浇口G1注入的熔融树脂在箭头方向上进行流动、取向和固化。
另一方面，含有液晶聚合物的树脂组合物具有(i)熔融树脂的液晶聚合物易于取向在流动方向上、(ii)熔融树脂的流动一旦停止便易于立即固化的性质。
“含有液晶聚合物的树脂组合物”相当于本发明中的“液晶聚合物树脂组合物”。
考虑到在使用这样的液晶聚合物树脂组合物和上述大型的板状成型体成型用的模具进行成型时，能够推测发生以下现象。
首先，在从多个点状的浇口各自呈放射状扩散的熔融树脂中，液晶聚合物取向在各自的流动方向上。熔融树脂从多个点状的浇口呈放射状扩散的结果为，从在模具内注塑的熔融树脂整体考虑，液晶聚合物的取向方向变得没有规则性。以下，将这样的取向状态称为“在成型体整体的不规则的”取向。
在呈放射状扩散的熔融树脂中，液晶聚合物从熔融树脂的流动停止时开始，在成型体整体的不规则的取向的状态下固化。其结果为，在获得的板状成型体中，在成型体整体的不规则的方向上易于残留内应力，易于发生大的翘曲。
发明者对于上述课题进行研究的结果是，发明者着眼于浇口形状，发现了通过控制熔融树脂的注入方向而能够减少翘曲的制造方法。
图2是表示本实施方式的板状成型体的制造方法的平面示意图。图2是对应图1的图。
如图所示，在本实施方式的板状成型体的制造方法中，在俯视模具M2时的一边S1的全域上设定浇口G2。而且，在本实施方式的板状成型体的制造方法中，使熔融树脂从浇口G2朝向与一边S1相对的边S2流动。由此，熔融树脂的流动方向变为从浇口G2朝向边S2的一定的方向。在这样流动的熔融树脂中，液晶聚合物的取向方向变为一定的方向。
进一步地，在本实施方式的板状成型体的制造方法中，直到向模具M2中完成熔融树脂的填充为止，抑制熔融树脂的滞留，熔融树脂为在树脂的流动方向上从模具M2的一边S1至相对的边S2始终流动的状态。
由此，在获得板状成型体中，液晶聚合物的取向方向变为一定的方向，能够控制内应力的发生方向一致。其结果为，使用本实施方式的板状成型体的制造方法制造的板状成型体的翘曲减少。
(模具和流道)
图3是适用于本实施方式的板状成型体制造的模具的概略说明图。该图是模具的局部剖视图。本发明的一个方式是提供满足下述条件(i)-(iii)的模具。
(i)上述模具具备型腔和与上述型腔连接的浇口，在上述型腔的一边的大致整个宽度上设置浇口。
(ii)上述模具具备与上述浇口连接的流道，上述流道沿上述浇口的大致整个宽度延伸。
(iii)在与上述流道的延伸方向正交的截面中，上述流道的内部空间的形状具有上述内部空间的宽度朝向上述浇口逐渐减小的楔形部分。
图3所示的模具100具有型腔110、浇口120、流道130和注入口140。
型腔110是与成型的板状成型体对应的形状的空间。具体而言，型腔110是被模具100的内壁所围绕的空间。模具100的内壁具有与成型的板状成型体的外形互补的形状。在本实施方式的板状成型体的制造方法中，当流入型腔110内的熔融树脂在型腔110内固化时，面向型腔110的模具100的内壁的形状被转移，能够获得具有与内壁的形状互补的形状的外形的板状成型体。
在图中，型腔110表示为俯视大致矩形。在型腔110内成型的板状成型体，例如，能够通过分模线119将模具100分成上下两个部分而取出。
浇口120在沿型腔110的一边111的大致整个宽度上设置。浇口120的设置位置使得经由浇口120向型腔110内流入的熔融树脂在型腔110内的流动距离较短。
浇口120在型腔110的俯视形状中最长的边上进行设置。“型腔110的俯视形状”与成型的板状成型体的投影形状一致。
例如，在型腔110的俯视形状是矩形的情况下，沿长边设置浇口120，成为使熔融树脂沿短边方向流动的模具。通过在这样的位置设置浇口120，熔融树脂的流动距离变短。
此外，在型腔110的俯视形状中不存在直线构成的边的情况下，浇口120在尽可能接近直线的边上进行设置。通过在这样的位置上设置浇口120，熔融树脂的流动方向齐整，在模具内固化的树脂的取向方向变得易于齐整。
流道130沿浇口120的延伸方向在浇口120的全域上设置，与浇口120连接。流道130的内部空间是在与流道130的延伸方向正交的截面中，具有宽度朝向浇口120逐渐减小的楔形部分。在流道130中最细的部分是与浇口120连接的部分。
注入口140沿流道130的延伸方向在多个位置上进行设置。流道130的延伸方向与浇口120的延伸方向一致。如图所示，树脂从注入口140流入流道130的方向与树脂从流道130流入型腔110的方向交叉即可。在未图示的注塑成型机中熔融的熔融树脂从各个注入口140流入。熔融树脂经由各个注入口140流入流道130。
图4是说明在将熔融树脂注入模具100时的熔融树脂的流动方式的平面示意图。在图中，符号R所示的白箭头表示流动的熔融树脂。白箭头的大小表示流动树脂的流动量，越大的白箭头表示流动量越多。
在使用模具100制造成型体的情况下，从注塑成型机向模具100注入的熔融树脂R的流动如下所示。
首先，如图4所示，从多个注入口140注入的熔融树脂R在流道130的内部扩散。此时，流道130的内部空间设计为宽度呈楔形地逐渐减小，压力损失逐渐增加。因此，熔融树脂R在压力损失较小的方向上流动。也就是说，熔融树脂R相比于朝向浇口120流动，首先会在朝向浇口120的延伸方向上，一边填充流道130一边流动。
在下述的说明中，有时将从注入口140朝向浇口120的方向简称为“浇口方向”。
通过发明者的研究了解到，通常已知的在与膜状浇口连接的流道中，向流道内注入的熔融树脂易于产生停止的部分，容易在流道内固化而发生成型不良。以下进行说明。
通常已知的膜状浇口的流道不具有楔形的形状。因此，在浇口方向上流动的熔融树脂在从流道流入浇口时，承受急剧的压力损失。由此，在使用膜状浇口的情况下，熔融树脂首先在流道的延伸方向上流动，流向浇口方向的熔融树脂的流动容易停止。
然而，液晶聚合物的熔融粘度对剪切速度的依赖性高。因此，液晶聚合物的熔融树脂的流动速度下降而剪切速度下降时，熔融粘度急剧上升，再流动变得极其困难。在这样的树脂的流动停止的区域中，促进树脂的固化。因此，在使用膜状浇口的情况下，熔融树脂向浇口方向的流动速度下降时，沿浇口方向促进树脂的固化，树脂在浇口方向变得不流动。
另一方面，在本实施方式中使用的模具100的流道130是在注入口140与浇口120的延伸方向和浇口120方向的两者交叉的方向上形成。因此，从注入口140注入的熔融树脂首先在流道130内，在浇口120的延伸方向和浇口方向的两个方向上无偏向扩散流动。
此处，在本实施方式中使用的模具100的流道130具有内部空间的宽度朝向浇口120逐渐减小的楔形的形状。因此，与内部空间的宽度的减小对应地，在浇口方向上流动的熔融树脂承受的压力损失逐渐增大。在这样地在流道130内在浇口方向上流动的熔融树脂无法在短时间内到达浇口120，但另一方面流动难以停止。由此，在流道130中，在熔融树脂的注入中树脂难以固化，能够维持朝向浇口方向的树脂的流动。
直到流道130的内部空间被熔融树脂R填充为止，在流道130的内部存在比熔融树脂R通过浇口120的压力损失更小的位置。因此，熔融树脂R直到填充流道130为止，不从浇口120注入型腔110。
此后，如图5所示，在流道130的内部被熔融树脂R填充时，熔融树脂R从浇口120的全域一齐注入型腔110内。由此，在型腔110内，熔融树脂R的取向方向易于确定在一个方向上，易于以翘曲减少的状态成型板状成型体。
另外，在成型的板状成型体是大型的情况下，通常是从与型腔110连通的多个位置的浇口注入熔融树脂。与之相对，在本实施方式的板状成型体的制造方法中，将熔融树脂R从设置在型腔110的一端的浇口120注入，使熔融树脂R向一个方向流动。因此，在成型的板状成型体是大型的情况下，型腔110内流动的熔融树脂R的前端(流动方向的前端部分)到达型腔110的端部前，熔融树脂R可能冷却、固化。
在这样的情况下，使用具有与型腔110连通的点状的潜伏式浇口的模具，也可以从潜伏式浇口注入熔融树脂R。
图6是具有潜伏式浇口150的模具200的平面示意图。
如图6所示，模具200具有与型腔110连通的多个潜伏式浇口150。潜伏式浇口150在设有浇口120的一边111和相对的边112之间，且在与浇口120的延伸方向相同的方向上排列设置。潜伏式浇口150也可以对齐排列方向而在多个列上设置。
在使用这样的模具200成型板状成型体的情况下，如图7所示，从注入口140注入模具200的熔融树脂R的前端在俯视时通过潜伏式浇口150的位置后，开始从潜伏式浇口150的熔融树脂R的注入。从浇口120注入的熔融树脂R形成从一边111朝向相对的边112的树脂的流动。因此，从潜伏式浇口150注入的熔融树脂R和从浇口120注入的熔融树脂R合流，向相对的边112流动。由此，熔融树脂R的取向难以紊乱，在成型大型的板状成型体时，减少翘曲。
在采用这样的制造方法制造板状成型体时，因为熔融树脂在一个方向上流动，抑制不规则的取向。由此，根据本实施方式的板状成型体的制造方法，能够制造翘曲减少的板状成型体。
(变形例)
另外，在本实施方式的板状成型体的制造方法中，能够使用各种的模具，只要其可能制造板状成型体即可。
图8是表示在本实施方式的板状成型体的制造时适用的模具的其他例子的概略说明图。该图是模具的局部剖面图，是与图3对应的图。图中所示的模具300具有型腔110、浇口120、流道130、注入口140和销310。
模具300由一对的模具部件300a、300b构成。模具部件300a、300b结合的位置成为分模线119。
销310是设置在模具300的型腔110内的柱状物。销310的俯视形状在浇口120侧膨胀而弯曲。
销310既可以在模具300内形成一个，也可以形成两个以上。在模具300具有两个以上销310的情况下，也可以聚集而设置多个销310。
在由模具部件300a和模具部件300b结合而构成模具300的状态下，销310与模具部件300a和模具部件300b的两者相接触。销310也可以在模具部件300a和模具部件300b的任意一者上形成。
在使用这样的模具300制造板状成型体时，在获得的板状成型体设有销310的位置上，形成具有与销310的形状互补的形状的贯通孔。
图9是表示本实施方式的板状成型体的制造方法的变形例的平面示意图。图9是与图2对应的图。
如图所示，在本实施方式的板状成型体的制造方法中，在俯视模具300时的一边S1的全域上设定浇口G2。并且，在本实施方式的板状成型体的制造方法中，使熔融树脂从浇口G2向与一边S1相对的边S2流动。此时，在模具300中设有浇口G2的边，选择在模具300中距离销310形成位置远的边。
此处，在使用俯视矩形的模具300的情况下，只要不在俯视模具300时的中心设置销310，可能设置浇口G2的“远的边”有两条。也就是说，在图9中，边S1和边S3相当于“远的边”。
在这样的情况下，根据销310的形状来选择设置浇口G2的边。
例如，如图9所示，在俯视销310的形状是扁平的情况下，选择在扁平的销310的长轴方向上存在的边作为“远的边”。在此情况下，销310的俯视形状在浇口G2侧膨胀而弯曲。
如图9所示，在使用模具300制造板状成型体时，熔融树脂的流动方向变为从浇口G2朝向边S2的一定的方向。在这样地流动的熔融树脂中，液晶聚合物的取向方向变为一定的方向。
进一步地，在本实施方式的板状成型体的制造方法中，直到向模具300中完成熔融树脂的填充为止，抑制熔融树脂的滞留，熔融树脂为在树脂的流动方向上从模具300的一边S1至相对的边S2始终流动的状态。
由此，在获得的板状成型体中，液晶聚合物的取向方向变为一定的方向，内应力的发生方向被控制为一致。其结果是，在通过本实施方式的板状成型体的制造方法制造的板状成型体中，翘曲减少。
另外，在如图9所示的模具300的情况下，从浇口G2注入流动的熔融树脂，易于绕入销310的下游侧(熔融树脂的流动方向的下游侧)。因此，在使用模具300的板状成型体的制造方法中，不发生成型不良，易于获得作为目的的板状成型体。
此外，在图9所示的模具300中，在距离销310形成的位置远的边S1上设有浇口G2。因此，在获得的板状成型体的贯通孔部分变得难以产生毛刺。
在模具300具有10个以上的销310，10个以上的销310排列成一列的情况下，多个销310在与浇口G2的延伸方向相同的方向上排列。而且，在销310的形状在俯视时是扁平的情况下，在扁平的各个销310的俯视长轴方向上设置浇口G2。
此外，在模具300具有多个销310的情况下，多个销310既可以在1个位置聚集而设置，也可以在多个位置分散而设置。使用这样的模具300制造的板状成型体，在与多个销310重合的位置上设置格子孔。
如图10所示的模具350在俯视时，多个销310在多个位置(在图10中的3个位置)聚集而形成销群G1、G2、G3。使用模具350制造的板状成型体，与销群G1、G2、G3对应地，在3个位置上设置格子孔。
在此情况下，在作为目的的板状成型体中，采用在3个位置的格子孔之中间距最小的格子孔之间不产生熔接痕的树脂的流动方向，并且以这个格子孔获得的销310作为基准设定上述“远的边”。在对于间距最小的格子孔对于3个位置有多个的情况下，在上述“远的边”成为浇口位置的情况下，将距离浇口最远的格子孔对应的边设定为板状成型体的“远的边”。
需要说明的是，此处的“熔接痕”是指在液晶聚合物注塑成型时，被压入的液晶聚合物的两股以上的流在模具内合流的部位是在获得的成型体中通过熔融而一体化的部位。熔接痕的典型例在具有开口部的成型体中可以见到。
在如图10所示的模具350中，在销群G1、G2、G3中销群G1是最重要的情况下，根据上述的原理，将在模具350中距离销群G1远的边S3上设置浇口。
如图9、图10所示的板状成型体优选作为PC框体。
(液晶聚合物)
在本实施方式的板状成型体的制造方法中使用的液晶聚合物树脂组合物中，含有液晶聚合物。液晶聚合物具有下述通式(1)、(2)和(3)表示的重复单元。
(1)-O-Ar1-CO-
(2)-CO-Ar2-CO-
(3)-X-Ar3-Y-
(式中，Ar1为亚苯基、亚萘基或亚联苯基；Ar2和Ar3各自独立地为亚苯基、亚萘基、亚联苯基或下述通式(4)表示的基团；X和Y各自独立地为氧原子或亚氨基；上述Ar1、Ar2和Ar3中的一个以上的氢原子也可以各自独立地被卤素原子、烷基或芳基取代。)
(4)-Ar4-Z-Ar5-
(式中，Ar4和Ar5各自独立地为亚苯基或亚萘基；Z为氧原子、硫原子、羰基、磺酰基或亚烷基)。
在上述通式(1)-(3)中，作为可能取代Ar1、Ar2或Ar3表示的上述基团中的一个以上的氢原子的卤素原子，可举出氟原子、氯原子、溴原子和碘原子。
在上述通式(1)-(3)中，作为可能取代Ar1、Ar2或Ar3表示的上述基团中的一个以上的氢原子的烷基的例子，可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正己基、正庚基、2-乙基己基、正辛基、正壬基和正癸基等。上述烷基的碳数优选为1-10。
在上述通式(1)-(3)中，作为可能取代Ar1、Ar2或Ar3表示的上述基团中的一个以上的氢原子的芳基的例子，可举出苯基、邻甲苯基、间甲苯基和对甲苯基等的单环芳香族基，1-萘基和2-萘基等的稠环芳香族基。上述芳基的碳数优选为6-20。
在上述通式(1)-(3)中，在由Ar1、Ar2或Ar3表示的上述基团中的一个以上的氢原子被这些基团取代的情况下，其取代数对于Ar1、Ar2或Ar3表示的上述各基团各自独立地优选为一个或两个，进一步优选为一个。
在上述通式(4)中，作为亚烷基的例子，可举出亚甲基、亚乙基、异亚丙基、正亚丁基和2-乙基亚己基等。上述亚烷基的碳数优选为1-10。
作为通式(1)表示的重复单元，优选Ar1是1,4-亚苯基的重复单元(对羟基苯甲酸由来的重复单元)和Ar1是2,6-亚萘基的重复单元(6-羟基-2-萘甲酸由来的重复单元)。进一步优选Ar1为2,6-亚萘基的重复单元。
需要说明的是，在本说明书中“由来”是指原料单体发生聚合而在化学构造上发生变化，但不发生其他的构造变化的意思。
作为形成通式(1)表示的重复单元的单体，可举出2-羟基-6-萘甲酸、对羟基苯甲酸或4-(4-羟基苯基)苯甲酸。进一步地，作为形成通式(1)表示的重复单元的单体，也可举出将这些的单体所含有的苯环或萘环的氢原子被卤素原子、碳数为1-10的烷基或芳基取代的单体。进一步地，也可以将这些的单体变换为下述的酯形成性衍生物而作为形成通式(1)表示的重复单元的单体使用。
作为通式(2)表示的重复单元，优选Ar2为1,4-亚苯基的重复单元(对苯二甲酸由来的重复单元)、Ar2为1,3-亚苯基的重复单元(间苯二甲酸由来的重复单元)、Ar2为2,6-亚萘基的重复单元(2,6-萘二甲酸由来的重复单元)和Ar2为二苯醚-4,4'-二基的重复单元(二苯醚-4,4'-二甲酸由来的重复单元)。进一步地，作为通式(2)表示的重复单元，进一步优选为Ar2为1,4-亚苯基的重复单元和Ar2为1,3-亚苯基的重复单元。
作为形成通式(2)表示的重复单元的单体，可举出2,6-萘二甲酸、对苯二甲酸、间苯二甲酸或联苯-4,4'-二甲酸。进一步地，作为形成通式(2)表示的重复单元的单体，也可举出这些的苯环或萘环的氢原子被卤素原子、碳数为1-10烷基或芳基取代的单体。进一步地，也可以将这些的单体变换为下述的酯形成性衍生物而作为形成通式(2)表示的重复单元的单体使用。
作为通式(3)表示的重复单元，优选Ar3为1,4-亚苯基的重复单元(对苯二酚、对氨基苯酚或对苯二胺由来的重复单元)和Ar3为4,4'-联亚苯基的重复单元(4,4'-二羟基联苯、4-氨基-4'-羟基联苯或4,4'-二氨基联苯由来的重复单元)。
作为形成通式(3)表示的重复单元的单体，可举出2,6-萘酚、对苯二酚、间苯二酚或4,4'-二羟基联苯。进一步地，作为形成通式(3)表示的重复单元的单体，也可举出将这些的苯环或萘环的氢原子被卤素原子、碳数为1-10烷基或芳基取代的单体。进一步地，也可以将这些的单体变换为下述的酯形成性衍生物而作为形成通式(3)表示的重复单元的单体使用。
形成上述的通式(1)、通式(2)或通式(3)所示的构成单元的单体，因为在制造聚酯的过程中容易聚合，优选使用酯形成性衍生物。该酯形成性衍生物是指具有能够促进酯生成反应的基团的单体。具体地举例，可举出将单体分子内的羧酸基转换为酰卤、酸酐的酯形成性衍生物或将单体分子内的羟基(氢氧基)变为低级羧酸酯基的酯形成性衍生物等高反应性衍生物。
上述液晶聚合物的重复单元(1)的含有率相对于重复单元(1)、重复单元(2)和重复单元(3)的合计量100摩尔％，优选为30摩尔％以上，进一步优选为30摩尔％以上80摩尔％以下，更进一步优选为40摩尔％以上70摩尔％以下，特别优选为45摩尔％以上65摩尔％以下。
上述液晶聚合物的重复单元(2)的含有率相对于重复单元(1)、重复单元(2)和重复单元(3)的合计100摩尔％，优选为35摩尔％以下，进一步优选为10摩尔％以上35摩尔％以下，更进一步优选为15摩尔％以上30摩尔％以下，特别优选为17.5摩尔％以上27.5摩尔％以下。
上述液晶聚合物的重复单元(3)的含有率相对于重复单元(1)、重复单元(2)和重复单元(3)的合计100摩尔％，优选为35摩尔％以下，进一步优选为10摩尔％以上35摩尔％以下，更进一步优选为15摩尔％以上30摩尔％以下，特别优选为17.5摩尔％以上27.5摩尔％以下。
也就是说，上述的液晶聚合物，将重复单元(1)、重复单元(2)和重复单元(3)的合计作为100摩尔％，重复单元(1)的含有率优选为30摩尔％以上80摩尔％以下，重复单元(2)的含有率优选为10摩尔％以上35摩尔％以下，重复单元(3)的含有率优选为10摩尔％以上35摩尔％以下。
当上述液晶聚合物的重复单元(1)的含有率在上述的范围时，熔融流动性、耐热性、强度和刚性变得容易提高。
在上述液晶聚合物中，重复单元(2)的含有率和重复单元(3)的含有率的比例表示为[重复单元(2)的含有率]/[重复单元(3)的含有率](摩尔/摩尔)，优选为0.9/1-1/0.9，进一步优选为0.95/1-1/0.95，更进一步优选为0.98/1-1/0.98。
上述液晶聚合物中，作为重复单元(1)、重复单元(2)和重复单元(3)，具有各自含有2,6-亚萘基的重复单元。
并且，上述液晶聚合物中，将全部重复单元的合计作为100摩尔％，含有2,6-亚萘基的重复单元的含有率为40摩尔％以上。当含有2,6-亚萘基的重复单元的含有率在40摩尔％以上时，获得的液晶聚合物树脂组合物在熔融加工时流动性变得更良好，成为更适合于具有微细的格子构造的电子机器框体加工的液晶聚合物树脂组合物。
需要说明的是，上述液晶聚合物中，既可以各自独立地仅具有一种重复单元(1)-(3)，也可以各自独立地具有两种以上。而且，上述的液晶聚合物也可以具有一种或两种以上的重复单元(1)-(3)以外的重复单元，但其含有率相对于全部重复单元的合计，优选为0摩尔％以上10摩尔％以下，进一步优选为0摩尔％以上5摩尔％以下。
上述的液晶聚合物中，作为重复单元(3)，具有X和Y各自是氧原子的重复单元，也就是说，在具有规定的芳香族二醇由来的重复单元时，因为熔融粘度易于变低而优选。而且，液晶聚合物中，作为重复单元(3)，仅具有X和Y各自为氧原子的重复单元，则进一步优选。
优选的是，将与构成液晶聚合物的重复单元对应的原料单体熔融聚合，再通过将获得的聚合物(预聚物)固相聚合而制造上述液晶聚合物。由此，能够操作性良好地制造耐热性、强度和刚性高的高分子量的液晶聚合物。熔融聚合也可以在催化剂的存在下进行。作为上述催化剂的例子，可举出醋酸镁、醋酸亚锡、钛酸四丁酯、醋酸铅、醋酸钠、醋酸钾、三氧化二锑等的金属化合物或N,N-二甲基氨基吡啶、N-甲基咪唑等的含氮杂环化合物。作为在熔融聚合时使用的催化剂，优选含氮杂环化合物。
上述液晶聚合物的流动起始温度优选为270℃以上，进一步优选为270℃以上400℃以下，更进一步优选为280℃以上380℃以下。上述液晶聚合物的流动起始温度越高，耐热性、强度和刚性越容易提高。另一方面，当液晶聚合物的流动起始温度过高时，因为使液晶聚合物熔融需要高温，在成型时易于产生热老化，熔融时的粘度变高，流动性降低。
需要说明的是，流动起始温度也被称为流温度或流动温度，是使用毛细管流变仪，在9.8MPa(100kgf/cm2)的载重下，以4℃/分钟的速度升温，使液晶聚合物熔融，在从内径1mm和长10mm的喷嘴压出时，示出4800Pa·s(48000泊)的粘度的温度。液晶聚合物的流动起始温度能够衡量液晶聚合物的分子量。(参照小出直之编、“液晶聚合物-合成·成型·应用”、株式会社CMC、1987年6月5日、p95)。
在本实施方式的板状成型体的制造方法中，在液晶聚合物树脂组合物中，上述液晶聚合物既可以仅一种单独使用，也可以是两种以上并用。
(板状填料)
在本发明的板状成型体的制造方法中使用的液晶聚合物树脂组合物优选含有板状填料的物质。当液晶聚合物树脂组合物的熔融树脂含有板状填料时，有表现出在板状成型体注塑成型时的良好的流动性的倾向。
此外，在使熔融树脂流动时，相比于易于在流动方向取向的纤维状填料或颗粒填料，板状填料在使熔融树脂流动时难以取向，易于在数μm范围的局部内妨碍树脂的流动。因此，在本发明的板状成型体的制造方法中，当使用含有板状填料的液晶聚合物树脂组合物时，在板状填料的周围熔融树脂的流动被扰乱。由此，相对于熔融树脂的流动方向，液晶聚合物变得难以局部地取向，树脂的取向导致的成型体的翘曲有变得难以显现化的倾向。
作为板状填料，可举出滑石、云母、石墨、钙硅石、硫酸钡和碳酸钙等。云母可以是白云母、金云母、氟金云母、四硅云母。
在本实施方式的板状成型体的制造方法中使用的液晶聚合物树脂组合物中，相对于液晶聚合物100质量份，板状填料的含有量优选为20质量份以上，进一步优选为25质量份以上。
此外，在本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物中，相对于液晶聚合物100质量份，板状填料的含有量优选为70质量份以下，进一步优选为50质量份以下，更进一步优选为35质量份以下。
板状填料的含有量的上限值和下限值可以任意组合。
(其他成分)
在本实施方式中，板状成型体的制造方法中使用的液晶聚合物树脂组合物，在不损害本发明的效果的范围内，可以含有不是液晶聚合物或板状填料的其他成分。
作为其他成分的例子，可举出板状填料以外的填充材料、添加剂、上述液晶聚合物以外的树脂等。
这些的其他成分，既可以一种单独使用，也可以是两种以上并用。
板状填料以外的填充材料也可以是纤维状填充材料或颗粒填充材料。
此外，板状填料以外的填充材料既可以是无机填充填料，也可以是有机填充材料。
作为纤维状填充材料的例子，可举出：玻璃纤维；聚丙烯腈基碳纤维、沥青基碳纤维等的碳纤维；二氧化硅纤维、氧化铝纤维、二氧化硅氧化铝纤维等的陶瓷纤维；和不锈钢纤维等的金属纤维。此外，也可以举出钛酸钾晶须、钛酸钡晶须、硅灰石晶须、硼酸铝晶须、氮化硅晶须、碳化硅晶须等的晶须。
作为玻璃纤维的例子，可举出切碎玻璃纤维、磨碎玻璃纤维等通过各种方法制造的玻璃纤维。
作为碳纤维的例子，可举出以聚丙烯腈为原料的聚丙烯腈基碳纤维、以煤焦油或石油沥青为原料的沥青基碳纤维、以粘胶人造丝或醋酸纤维素等为原料的纤维素系碳纤维、以烃等为原料的气相生长碳纤维。碳纤维既可以是切碎碳纤维，也可以是磨碎碳纤维。
在本实施方式中，在板状成型体的制造方法中使用的液晶聚合物树脂组合物含有纤维状填充材料的情况下，相对于液晶聚合物100质量份，纤维状填充材料的含有量优选为超过0质量份并在10质量份以下。
作为粒状无机填充材料的例子，可举出以二氧化硅、氧化铝、氧化钛、氮化硼、碳化硅和碳酸钙等。
作为添加剂的例子，可举出计量稳定剂、脱模剂、抗氧化剂、热稳定剂、紫外线吸收剂、抗静电剂、表面活性剂、阻燃剂和着色剂等。
作为液晶聚合物以外的树脂的例子，可举出聚丙烯、聚酰胺、聚酯、聚苯硫醚、聚醚酮、聚碳酸酯、聚苯醚、聚醚酰亚胺、氟树脂等的液晶聚合物以外的热可塑性树脂；酚醛树脂、环氧树脂、聚酰亚胺树脂、氰酸酯树脂等的热固化性树脂。
在本实施方式的板状成型体的制造方法中使用的液晶聚合物树脂组合物，通过将液晶聚合物、板状填料和需要使用的其他成分一起或以适当的顺序混合而能够制造。
对于本实施方式的板状成型体的制造方法中使用的液晶聚合物树脂组合物而言，使用挤出机将液晶聚合物、板状填料和需要使用的其他成分熔融捏合，因此优选颗粒化的液晶聚合物树脂组合物。
[板状成型体]
本实施方式的板状成型体是以上述的液晶聚合物树脂组合物为形成材料的注塑成型体。作为本实施方式的板状成型体，可以是例如车辆外装部件或电器的框体等的外板。作为车辆外装部件，可举出汽车顶部部件。作为电器的框体，可举出家用电器的框体或电子设备框体。
在汽车领域中，正在进行以燃料消耗低为目的的轻量化的研究，以及将上述的发动机罩或车顶部等被树脂性的部件替换的研究。在金属部件被树脂性的部件替换的情况下，能够实现轻量化的同时，在雨天时很大地感到雨粒打到该部件时的雨声，容易成为问题。因此，可知在从前已知的树脂性的车辆外装部件中，例如在车辆室内侧张贴无纺布，以图消音的构成。
与之相对，通过本实施方式的板状成型体的制造方法制造的板状成型体消音性优异。
从上述观点考虑，在通过本实施方式的制造方法制造的板状成型体是车辆外装部件的情况下，作为车辆外装部件，是发动机罩或车顶部等具有相对于地面大致水平的部分的部件时，雨声的消音的效果感受强烈，因此优选。
而且，同样在电器中，在使用利用本实施方式的制造方法制造的板状成型体来成型的外板(外装部件)时，易于消除在电器中内藏的电动机的振动声或风扇的风噪声，因此优选。
通过以上的构成的板状成型体的制造方法，能够提供使用含有液晶聚合物的组合物能够适当成型的板状成型体的制造方法。
而且，通过以上的构成的模具、流道，能够适当地实施上述的板状成型体的制造方法。
以上，参照附图对本发明的适合的实施例进行了说明，但本发明当然并不限定于相关例子。在上述例子中，所示的各构成部件的诸形状或组合等仅为一个例子，在不脱离本发明的主旨的范围内，可以基于设计要求等进行各种变更。
实施例
以下通过实施例说明本发明，但本发明并不限定于这些实施例。
在以下的实施例中，作为液晶聚合物，使用下述市售品的液晶聚酯(液晶聚合物)。
树脂1：RB100(住友化学(株)制造，流动起始温度333℃)。
树脂2：S6000(住友化学(株)制造，流动起始温度330℃)。
树脂3：S7000(住友化学(株)制造，流动起始温度286℃)。
液晶聚酯的流动起始温度也被称为流温度或流动温度，是使用毛细管流变仪，在9.8MPa(100kg/cm2)的载重下，以4℃/分钟的速度升温，使液晶聚酯熔融，在从内径1mm和长10mm的喷嘴压出时，示出4800Pa·s(48000泊)的粘度的温度。液晶聚合物的流动起始温度能够衡量液晶聚合物的分子量。(参照小出直之编、“液晶聚合物-合成·成型·应用”、株式会社CMC、1987年6月5日、p95)。
在本实施方式中，作为流动起始温度，采用上述的测定方法测定的值。
此外，在以下的实施例中，使用以下的原料。
板状填料：云母((株)山口云母有限公司制造的AB-25S，体积平均粒子直径21μm)。
纤维状填料1：玻璃纤维(日东纺(株)制造的CS3J260S，数均纤维长度3mm，数均纤维直径10μm)、
纤维状填料2：碳纤维(三菱丽阳(株)制造的TR06UB4E，数均纤维直径7μm，数均纤维长度6mm)。
(实施例1-6)
根据下述表1所示的比例，将液晶聚酯、板状填料、纤维状填料混合后的液晶聚合物树脂组合物，供给到螺杆直径30mm的同方向回转两轴挤出机(池贝铁工社制造的“PCM-30HS”)，经熔融捏合而颗粒化，获得实施例1-6的液晶聚酯组合物的颗粒。表中的数值表示质量份。
[表1]
Figure BDA0002890076650000201
在实施例1-5中，通过将使用第1模具而获得的颗粒注塑成型，制成图11所示的PC框体。图11是PC框体的三视图。图11(a)是俯视图、图11(b)是正视图、图11(c)是侧视图。PC框体相当于本发明中的板状成型体。图11所示数值的单位是mm。
注塑成型条件如以下所述。而且，浇口位置是如与11(a)对应的图12所示。
(成型体)
成型体的最大投影面积：669.6cm2。
成型体的平均厚度：0.05cm。
(成型条件)
成型机：JSW制造的J450AD-1400H。
料筒温度：350℃。
模具温度：100℃。
注塑率：500cm3/s。
热流道温度：350℃。
注入口形状：阀浇口，浇口直径
Figure BDA0002890076650000202
此外，在实施例6中，通过将使用与第1模具不同的第2模具而获得的颗粒注塑成型，制成PC框体。第2模具除在型腔内设有多个销和浇口的位置以外，与第1模具相同。
图13是PC框体的三视图，是与图11对应的图。图13(a)是俯视图、图13(b)是正视图、图13(c)是侧视图。PC框体相当于本发明中的板状成型体。图13所示数值的单位是mm。
使用第2模具而获得的PC框体具有与多个柱状物互补的形状的多个贯通孔H。多个贯通孔H密集而设置，成为网格孔L。
贯通孔H是在俯视时角部带有圆度的长方形，具有长方向10mm、短方向1mm的大小。多个贯通孔H在贯通孔H的短方向上22个，在贯通孔H的长方向上3列，也就是说，排列为22个×3列。
贯通孔H之间的间隔(间距)设定为在贯通孔H的长方向是2mm、贯通孔的短方向是1mm。
注塑成型条件与上述的实施例1-5相同。而且，浇口位置如与图13(a)对应的图14所示。如图14所示，在距离网格孔L远的边上设置浇口。
在实施例1-6中使用的浇口形状，如图15所示。图15是沿图12，14的线段A-A的向视剖视图。图中所示数值的单位是mm。图中，符号α表示的部分相当于上述的“楔形的部分”。
获得的成型体如以下进行评价。
(DTUL的测定)
颗粒状的液晶聚酯组合经干燥后，使用注塑成型机(日精树脂工业株式会社制造的PS40E-5ASE)而注塑成型，获得长度127mm、宽度12.7mm、厚度6.4mm的试验片。
获得的试验片，以遵照ASTM D648的负荷变形温度，在1.82MPa的负荷下进行测定。
(翘曲的评价)
成型体的底面朝向平板侧在平板的上方放置，在如图16所示的25个点的测定点中，测定从平板的厚度方向的高度。在25个点中，将最大的值和最小的值的差定义为成型体的最大翘曲量。25个点的测定点存在于成型体的平面部分。因此，在成型体没有翘曲的情况下，也就是说，在如设计成型的情况下，根据上述定义的最大翘曲量为零。
翘曲在5mm以下时，判断为翘曲小的良好的成型体。
评价结果如下述表2所示。
[表2]
Figure BDA0002890076650000221
评价的结果，通过实施例1-6的制造方法成型的PC框体，成为翘曲小的良好的框体。
通过以上结果确认了本发明有用。
附图标记说明
100,200…模具、110…型腔、120…浇口、130…流道、140…注入口、150…潜伏式浇口。

Claims (8)

1.一种板状成型体的制造方法，具有使用满足下述条件(i)-(v)的模具对液晶聚合物树脂组合物进行注塑成型的工序，
(i)所述模具具备型腔和与所述型腔连接的浇口，所述型腔具有与所述板状成型体对应的形状，在所述型腔的一边的大致整个宽度上设置浇口，
(ii)所述模具具备与所述浇口连接的流道，所述流道沿所述浇口的大致整个宽度延伸，
(iii)在与所述流道的延伸方向正交的截面中，所述流道的内部空间的形状具有所述内部空间的宽度朝向所述浇口逐渐减小的楔形部分，
(iv)所述模具具有与所述型腔连通的多个潜伏式浇口，
(v)所述潜伏式浇口在设有所述浇口的一边和相对的边之间与浇口的延伸方向同向地排列。
2.如权利要求1所述的板状成型体的制造方法，其特征在于，所述模具具有多个向所述流道供给树脂的注入口。
3.如权利要求2所述的板状成型体的制造方法，其特征在于，树脂从所述注入口流入所述流道的方向与树脂从所述流道流入所述型腔的方向交叉。
4.如权利要求1-3中任意一项所述的板状成型体的制造方法，其特征在于，所述模具具有向所述型腔内突出的销，
在俯视时在所述型腔具有的相对的一对边中距离所述销远的一边上设置所述浇口。
5.如权利要求4所述的板状成型体的制造方法，其特征在于，所述销在俯视时是扁平的，
所述模具在俯视时的所述销的长轴方向上具有所述浇口。
6.如权利要求4或5所述的板状成型体的制造方法，其特征在于，所述销在俯视时向所述浇口侧膨胀而弯曲。
7.如权利要求4-6中任意一项所述的板状成型体的制造方法，其特征在于，所述模具具有多个所述销，
所述多个销中的至少一部分在所述浇口的延伸方向上排列。
8.一种模具，满足下述条件(i)-(v)，
(i)所述模具具备型腔和与所述型腔连接的浇口，在所述型腔的一边的大致整个宽度上设置浇口，
(ii)所述模具具备与所述浇口连接的流道，所述流道沿所述浇口的大致整个宽度延伸，
(iii)在与所述流道的延伸方向正交的截面中，所述流道的内部空间的形状具有所述内部空间的宽度朝向所述浇口逐渐减小的楔形部分，
(iv)所述模具具有与所述型腔连通的多个潜伏式浇口，
(v)所述潜伏式浇口在设有所述浇口的一边和相对的边之间与浇口的延伸方向同向地排列。
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