CN112614945A - 具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器及其制备 - Google Patents

具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器及其制备 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器及其制备，制备方法包括以下步骤：1)制备具有沟槽阵列微纳结构的硅模板；2)采用热压印方式将硅模板上的沟槽阵列微纳结构转移至柔性基底上；3)在柔性基底上制备钙钛矿微纳单晶；4)在柔性基底的钙钛矿微纳单晶上磁控溅射Cu电极，即得到具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器。与现有技术相比，本发明可实现低成本、大面积构筑柔性光电探测器，且光电转换性能有所提升。

Description

具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器及其制备
技术领域
本发明属于柔性光电探测器技术领域，涉及一种具有沟槽阵列结构的光电性能增强型钙钛矿微纳单晶柔性光电探测器及其制备方法。
背景技术
以硅、铟镓、p-i-n型、雪崩二极管等传统半导体为基础的光电探测器已广泛应用于辐射测量与检测、工业自动控制、红外热成像等诸多领域。
有机-无机杂化钙钛矿材料由于具有独特的晶体结构和优异的光电性质，广泛应用于太阳能电池、光电探测器、发光二极管以及激光器等光电器件。其中，纳米尺度的钙钛矿单晶材料因具有封闭的结构而展现出不同于宏观大单晶的特性，主要表现为光学性能提高，载流子扩散长度和寿命增长，有望成为下一代光电器件的重要组成部分。
柔性光电探测器由于在图像传感、可穿戴等领域有着潜在的应用，在近年来受到了重点关注，特别是涉及到利用有机-无机杂化钙钛矿材料进行吸光性能的调控。
然而，目前钙钛矿微纳单晶的可控制备与柔性器件应用仍处在新生阶段，进一步发展仍然面临很多挑战，比如晶体质量和性能还需进一步提高、纳米级分辨率的复杂图案化加工工艺还有待探索以及实现功能化器件的应用等。同时，对光电探测器件微纳结构的调控研究目前较少。
发明内容
本发明的目的是提供一种具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器及其制备，能够提升光电转换性能。通过光学模拟仿真可知，微纳沟槽阵列结构可以使入射光进行多次反射，使其在钙钛矿微纳单晶内部多次吸收，因此可以实现光吸收的增强。由此可以使得钙钛矿微纳单晶柔性光电探测器的光电导效应得到增强，探测器的电导率提高，因而该微纳沟槽阵列结构可以提升钙钛矿柔性光电探测器的光电性能。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，该方法包括以下步骤：
1)制备具有沟槽阵列微纳结构的硅模板；
2)采用热压印方式将硅模板上的沟槽阵列微纳结构转移至柔性基底上；
3)在柔性基底上制备钙钛矿(MAPbX3，X为Br或I)微纳单晶；
4)在柔性基底的钙钛矿微纳单晶上磁控溅射Cu电极，即得到具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器。
进一步地，步骤1)具体包括以下步骤：
1-1)对表面带有二氧化硅层的硅片进行清洗；
1-2)对清洗后的硅片进行氧等离子体刻蚀；
1-3)在硅片的二氧化硅层上旋涂光刻胶；
1-4)对二氧化硅层上的光刻胶进行深紫外光刻；
1-5)将光刻后的硅片进行显影，清洗掉未被曝光的光刻胶；
1-6)对硅片上的二氧化硅层进行干法刻蚀；
1-7)对干法刻蚀后的硅片进行湿法刻蚀；
1-8)除去硅片表面上剩余的SiO2，得到具有沟槽阵列微纳结构的硅模板。
进一步地，步骤1-1)中，依次采用浓硫酸、水、乙醇、丙酮及异丙醇进行清洗；所述的二氧化硅层的厚度为100-300纳米；步骤1-2)中，氧等离子体刻蚀的时间为3-5分钟。
优选地，步骤1-1)中，清洗过程依次为：用浓硫酸清洗2-4次或超声清洗20-30分钟、用水清洗2-4次或超声清洗20-30分钟、用乙醇清洗2-4次或超声清洗20-30分钟、用丙酮2-4次或超声清洗20-30分钟、用异丙醇清洗2-4次或超声清洗20-30分钟。
用浓硫酸清洗的目的是清除表面上粘附的油渍等杂质；用水清洗的目的是清除剩余的浓硫酸；用乙醇清洗的目的是清除残余的水分；用丙酮清洗的目的是清除其他残余有机物；用异丙醇清洗的目的是进行表面改性，使其表面活性更强。
进一步地，步骤1-3)中，所述的光刻胶为SUN 9i负性光刻胶；旋涂光刻胶过程为：先在900-1100转/分的转速下旋涂4-6秒，再在4200-4800转/分的转速下旋涂35-45秒，之后在900-1100转/分的转速下旋涂4-6秒。
进一步地，步骤1-4)中，深紫外光刻过程为：将旋涂光刻胶后的硅片固定在掩模板中，之后置于紫外光光源之下，打开紫外光光源进行光刻。
进一步地，步骤1-5)中，显影过程为：将光刻后的硅片置于显影液(238D)中，使硅片上未被曝光的光刻胶被清洗掉，之后将硅片取出并用氮气流吹干。
进一步地，步骤1-6)中，采用CF4/CHF3等离子体刻蚀二氧化硅层，刻蚀功率为190-210W，刻蚀时间为8-10分钟；步骤1-7)中，采用KOH溶液刻蚀硅片，湿法刻蚀时间为4-5分钟；步骤1-8)中，用氢氟酸除去硅片表面上剩余的SiO2。
进一步地，步骤2)中，所述的柔性基底的材质为聚氯乙烯(PVC)，热压印的温度为110-130℃，热压印时间为80-100s；步骤3)中，采用刮涂法在柔性基底上制备钙钛矿微纳单晶，钙钛矿微纳单晶的制备过程为：将MAX及PbX2加入至二甲基亚砜(DMSO)中，之后在55-65℃下搅拌8-16小时，经过滤后得到MAPbX3钙钛矿前驱体溶液，将MAPbX3钙钛矿前驱体溶液在55-65℃下刮涂在柔性基底上，之后在70-80℃下烘干。
进一步地，步骤4)中，所述的Cu电极的溅射厚度为180-220纳米，溅射速率为22-28纳米/分。
一种具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器，该微纳单晶柔性光电探测器采用所述的方法制备而成。
与现有技术相比，本发明结合了微纳结构设计、有机-无机杂化钙钛矿、柔性光电探测器等几大热点研究领域，将微纳沟槽阵列结构应用于钙钛矿柔性光电探测器中，并有效增强了光电探测器的光电探测性能。除此之外，本发明还具有成本低，可大面积制备等优势。成本低首先体现在微纳沟槽阵列模板的制备过程没有用到电子束刻蚀、聚焦离子刻蚀等昂贵的技术，仅仅通过普通的光刻、干法刻蚀以及湿法刻蚀就可以达到相近的效果。同时，从硅基底模板至柔性模板的微纳结构转移过程，仅仅需要热压印即可实现，无需复杂的转移技术，可以在大面积模板上进行应用。
附图说明
图1为本发明中制备具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的流程示意图；
图2为本发明中具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。本实施例以本发明技术方案为前提进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，但本发明的保护范围不限于下述的实施例。
实施例1：
具有沟槽阵列结构的光电性能增强型钙钛矿微纳单晶柔性光电探测器的制备过程如图1所示，具体包括以下步骤：
1)沟槽阵列微纳结构硅模板制备
1-1)清洗表面覆有300纳米厚度的二氧化硅的硅片：
用浓硫酸超声清洗20-30分钟；
用去离子水超声清洗20-30分钟；
用乙醇超声清洗20-30分钟；
用丙酮超声清洗20-30分钟；
用异丙醇清洗20-30分钟。
1-2)氧等离子体刻蚀
经过清洗的硅片基底需要用氮气流干燥，后置于干法刻蚀仪中，利用氧等离子体刻蚀3-5分钟，以此提高硅片的表面活性，使光刻胶与硅片粘合性更强。
1-3)旋涂光刻胶
将氧等离子体刻蚀后的硅片放置于旋涂仪，抽真空固定住。用滴管滴涂2-4滴Sun9i负性光刻胶，在1000rpm×5s+4500rpm×40s+1000rpm×5s的条件下，进行光刻胶的旋涂。
1-4)深紫外光刻
将经过以上步骤的硅片基底紧密固定在掩模板中，抽真空并正置于紫外光光源之下，打开光源进行光刻操作。根据光刻胶种类和设定的光刻胶厚度调整光刻时间。
1-5)显影
将硅片基底置于足量显影液中(对于本实施例显影液为238D)，经过一定时间的显影过程，基底上未被曝光的光刻胶会被清洗掉，将硅片基底取出之后用氮气流吹干。
1-6)干法刻蚀
将显影之后的硅片基底置于离子刻蚀机内，采用CF4/CHF3等离子体刻蚀二氧化硅掩膜层。在200W功率，40％偏压的条件下刻蚀8-10分钟，即去除掉二氧化硅掩膜层。
1-7)湿法刻蚀
将经过干法刻蚀的基底，置于30wt％的KOH溶液中进行刻蚀，时长约为4-5分钟。
1-8)除去二氧化硅层
用氢氟酸(HF)除去残余的二氧化硅掩膜层，得到标准的微米级沟槽阵列微纳结构硅模板。
2)图案转移
利用制备得到的沟槽阵列微纳结构硅模板，以PVC柔性基底为转移层，采用热压印技术，将Si模板上的沟槽结构转移到PVC柔性基底上。对于边长为1.1cm的正方形PVC柔性基底，压印温度为120℃，压印时长为80-100s左右。
3)有机-无机杂化钙钛矿微纳单晶制备
按照nMAX：nPbX2＝1：1的比例，在二甲亚砜(DMSO)溶液中配置1mol/L的钙钛矿溶液，在60℃左右的温度下，用磁力搅拌器搅拌12h左右，过滤后制备出MAPbX3钙钛矿前驱体溶液。
将含沟槽阵列微纳结构的柔性基底放置于刮涂加热台上，在60℃下利用刮涂仪进行刮涂操作，使钙钛矿溶液在沟槽中结出单晶。完成后在70-80℃的温度下烘干在柔性基底上的钙钛矿微纳单晶陷光结构。
4)磁控溅射电极
在柔性基底的钙钛矿微纳单晶陷光结构上溅射200纳米厚度的Cu电极，溅射速度25nm/min，溅射时间为8min。此过程在磁控溅射仪中完成。最终制备得到具有沟槽阵列结构的光电性能增强型钙钛矿微纳单晶柔性光电探测器，其结构如图2所示。
在1V偏压下，入射光为10mW/cm2时，该光电探测器光响应度可达到47.1mA/W，探测度可达3.7×1011Jones，开关比可达4600。相比于现有的钙钛矿柔性光电探测器，本实施例制备的具有沟槽阵列结构的钙钛矿微纳单晶柔性光电探测器具有更好的光电转换性能与更可观的应用前景。
实施例2：
具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，该方法包括以下步骤：
1)制备具有沟槽阵列微纳结构的硅模板：
1-1)对表面带有二氧化硅层的硅片进行清洗；
1-2)对清洗后的硅片进行氧等离子体刻蚀；
1-3)在硅片的二氧化硅层上旋涂光刻胶；
1-4)对二氧化硅层上的光刻胶进行深紫外光刻；
1-5)将光刻后的硅片进行显影，清洗掉未被曝光的光刻胶；
1-6)对硅片上的二氧化硅层进行干法刻蚀；
1-7)对干法刻蚀后的硅片进行湿法刻蚀；
1-8)除去硅片表面上剩余的SiO2，得到具有沟槽阵列微纳结构的硅模板；
2)采用热压印方式将硅模板上的沟槽阵列微纳结构转移至柔性基底上；
3)在柔性基底上制备钙钛矿微纳单晶；
4)在柔性基底的钙钛矿微纳单晶上磁控溅射Cu电极，即得到具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器。
步骤1-1)中，依次采用浓硫酸、水、乙醇、丙酮及异丙醇进行清洗；二氧化硅层的厚度为100纳米；
步骤1-2)中，氧等离子体刻蚀的时间为5分钟。
步骤1-3)中，光刻胶为SUN 9i负性光刻胶；旋涂光刻胶过程为：先在900转/分的转速下旋涂6秒，再在4200转/分的转速下旋涂45秒，之后在900转/分的转速下旋涂6秒。
步骤1-4)中，深紫外光刻过程为：将旋涂光刻胶后的硅片固定在掩模板中，之后置于紫外光光源之下，打开紫外光光源进行光刻。
步骤1-5)中，显影过程为：将光刻后的硅片置于显影液中，使硅片上未被曝光的光刻胶被清洗掉，之后将硅片取出并用氮气流吹干。
步骤1-6)中，采用CF4/CHF3等离子体刻蚀二氧化硅层，刻蚀功率为190W，刻蚀时间为10分钟；
步骤1-7)中，采用KOH溶液刻蚀硅片，湿法刻蚀时间为4分钟；
步骤1-8)中，用氢氟酸除去硅片表面上剩余的SiO2。
步骤2)中，柔性基底的材质为聚氯乙烯，热压印的温度为130℃，热压印时间为80s；
步骤3)中，采用刮涂法在柔性基底上制备钙钛矿微纳单晶，钙钛矿微纳单晶的制备过程为：将MAX及PbX2加入至二甲基亚砜中，之后在65℃下搅拌8小时，经过滤后得到MAPbX3钙钛矿前驱体溶液，将MAPbX3钙钛矿前驱体溶液在65℃下刮涂在柔性基底上，之后在70℃下烘干。
步骤4)中，Cu电极的溅射厚度为220纳米，溅射速率为22纳米/分。
实施例3：
具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，该方法包括以下步骤：
1)制备具有沟槽阵列微纳结构的硅模板：
1-1)对表面带有二氧化硅层的硅片进行清洗；
1-2)对清洗后的硅片进行氧等离子体刻蚀；
1-3)在硅片的二氧化硅层上旋涂光刻胶；
1-4)对二氧化硅层上的光刻胶进行深紫外光刻；
1-5)将光刻后的硅片进行显影，清洗掉未被曝光的光刻胶；
1-6)对硅片上的二氧化硅层进行干法刻蚀；
1-7)对干法刻蚀后的硅片进行湿法刻蚀；
1-8)除去硅片表面上剩余的SiO2，得到具有沟槽阵列微纳结构的硅模板；
2)采用热压印方式将硅模板上的沟槽阵列微纳结构转移至柔性基底上；
3)在柔性基底上制备钙钛矿微纳单晶；
4)在柔性基底的钙钛矿微纳单晶上磁控溅射Cu电极，即得到具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器。
步骤1-1)中，依次采用浓硫酸、水、乙醇、丙酮及异丙醇进行清洗；二氧化硅层的厚度为300纳米；
步骤1-2)中，氧等离子体刻蚀的时间为3分钟。
步骤1-3)中，光刻胶为SUN 9i负性光刻胶；旋涂光刻胶过程为：先在1100转/分的转速下旋涂4秒，再在4800转/分的转速下旋涂35秒，之后在1100转/分的转速下旋涂4秒。
步骤1-4)中，深紫外光刻过程为：将旋涂光刻胶后的硅片固定在掩模板中，之后置于紫外光光源之下，打开紫外光光源进行光刻。
步骤1-5)中，显影过程为：将光刻后的硅片置于显影液中，使硅片上未被曝光的光刻胶被清洗掉，之后将硅片取出并用氮气流吹干。
步骤1-6)中，采用CF4/CHF3等离子体刻蚀二氧化硅层，刻蚀功率为210W，刻蚀时间为8分钟；
步骤1-7)中，采用KOH溶液刻蚀硅片，湿法刻蚀时间为5分钟；
步骤1-8)中，用氢氟酸除去硅片表面上剩余的SiO2。
步骤2)中，柔性基底的材质为聚氯乙烯，热压印的温度为110℃，热压印时间为100s；
步骤3)中，采用刮涂法在柔性基底上制备钙钛矿微纳单晶，钙钛矿微纳单晶的制备过程为：将MAX及PbX2加入至二甲基亚砜中，之后在55℃下搅拌16小时，经过滤后得到MAPbX3钙钛矿前驱体溶液，将MAPbX3钙钛矿前驱体溶液在55℃下刮涂在柔性基底上，之后在80℃下烘干。
步骤4)中，Cu电极的溅射厚度为180纳米，溅射速率为28纳米/分。
实施例4：
具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，该方法包括以下步骤：
1)制备具有沟槽阵列微纳结构的硅模板：
1-1)对表面带有二氧化硅层的硅片进行清洗；
1-2)对清洗后的硅片进行氧等离子体刻蚀；
1-3)在硅片的二氧化硅层上旋涂光刻胶；
1-4)对二氧化硅层上的光刻胶进行深紫外光刻；
1-5)将光刻后的硅片进行显影，清洗掉未被曝光的光刻胶；
1-6)对硅片上的二氧化硅层进行干法刻蚀；
1-7)对干法刻蚀后的硅片进行湿法刻蚀；
1-8)除去硅片表面上剩余的SiO2，得到具有沟槽阵列微纳结构的硅模板；
2)采用热压印方式将硅模板上的沟槽阵列微纳结构转移至柔性基底上；
3)在柔性基底上制备钙钛矿微纳单晶；
4)在柔性基底的钙钛矿微纳单晶上磁控溅射Cu电极，即得到具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器。
步骤1-1)中，依次采用浓硫酸、水、乙醇、丙酮及异丙醇进行清洗；二氧化硅层的厚度为200纳米；
步骤1-2)中，氧等离子体刻蚀的时间为4分钟。
步骤1-3)中，光刻胶为SUN 9i负性光刻胶；旋涂光刻胶过程为：先在1000转/分的转速下旋涂5秒，再在4500转/分的转速下旋涂40秒，之后在1000转/分的转速下旋涂5秒。
步骤1-4)中，深紫外光刻过程为：将旋涂光刻胶后的硅片固定在掩模板中，之后置于紫外光光源之下，打开紫外光光源进行光刻。
步骤1-5)中，显影过程为：将光刻后的硅片置于显影液中，使硅片上未被曝光的光刻胶被清洗掉，之后将硅片取出并用氮气流吹干。
步骤1-6)中，采用CF4/CHF3等离子体刻蚀二氧化硅层，刻蚀功率为200W，刻蚀时间为9分钟；
步骤1-7)中，采用KOH溶液刻蚀硅片，湿法刻蚀时间为4.5分钟；
步骤1-8)中，用氢氟酸除去硅片表面上剩余的SiO2。
步骤2)中，柔性基底的材质为聚氯乙烯，热压印的温度为120℃，热压印时间为90s；
步骤3)中，采用刮涂法在柔性基底上制备钙钛矿微纳单晶，钙钛矿微纳单晶的制备过程为：将MAX及PbX2加入至二甲基亚砜中，之后在60℃下搅拌12小时，经过滤后得到MAPbX3钙钛矿前驱体溶液，将MAPbX3钙钛矿前驱体溶液在60℃下刮涂在柔性基底上，之后在75℃下烘干。
步骤4)中，Cu电极的溅射厚度为200纳米，溅射速率为25纳米/分。
上述的对实施例的描述是为便于该技术领域的普通技术人员能理解和使用发明。熟悉本领域技术的人员显然可以容易地对这些实施例做出各种修改，并把在此说明的一般原理应用到其他实施例中而不必经过创造性的劳动。因此，本发明不限于上述实施例，本领域技术人员根据本发明的揭示，不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
1)制备具有沟槽阵列微纳结构的硅模板；
2)采用热压印方式将硅模板上的沟槽阵列微纳结构转移至柔性基底上；
3)在柔性基底上制备钙钛矿微纳单晶；
4)在柔性基底的钙钛矿微纳单晶上磁控溅射Cu电极，即得到具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器。
2.根据权利要求1所述的具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，其特征在于，步骤1)具体包括以下步骤：
1-1)对表面带有二氧化硅层的硅片进行清洗；
1-2)对清洗后的硅片进行氧等离子体刻蚀；
1-3)在硅片的二氧化硅层上旋涂光刻胶；
1-4)对二氧化硅层上的光刻胶进行深紫外光刻；
1-5)将光刻后的硅片进行显影，清洗掉未被曝光的光刻胶；
1-6)对硅片上的二氧化硅层进行干法刻蚀；
1-7)对干法刻蚀后的硅片进行湿法刻蚀；
1-8)除去硅片表面上剩余的SiO2，得到具有沟槽阵列微纳结构的硅模板。
3.根据权利要求2所述的具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，其特征在于，步骤1-1)中，依次采用浓硫酸、水、乙醇、丙酮及异丙醇进行清洗；所述的二氧化硅层的厚度为100-300纳米；步骤1-2)中，氧等离子体刻蚀的时间为3-5分钟。
4.根据权利要求2所述的具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，其特征在于，步骤1-3)中，所述的光刻胶为SUN 9i负性光刻胶；旋涂光刻胶过程为：先在900-1100转/分的转速下旋涂4-6秒，再在4200-4800转/分的转速下旋涂35-45秒，之后在900-1100转/分的转速下旋涂4-6秒。
5.根据权利要求2所述的具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，其特征在于，步骤1-4)中，深紫外光刻过程为：将旋涂光刻胶后的硅片固定在掩模板中，之后置于紫外光光源之下，打开紫外光光源进行光刻。
6.根据权利要求2所述的具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，其特征在于，步骤1-5)中，显影过程为：将光刻后的硅片置于显影液中，使硅片上未被曝光的光刻胶被清洗掉，之后将硅片取出并用氮气流吹干。
7.根据权利要求2所述的具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，其特征在于，步骤1-6)中，采用CF4/CHF3等离子体刻蚀二氧化硅层，刻蚀功率为190-210W，刻蚀时间为8-10分钟；步骤1-7)中，采用KOH溶液刻蚀硅片，湿法刻蚀时间为4-5分钟；步骤1-8)中，用氢氟酸除去硅片表面上剩余的SiO2。
8.根据权利要求1所述的具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，其特征在于，步骤2)中，所述的柔性基底的材质为聚氯乙烯，热压印的温度为110-130℃，热压印时间为80-100s；步骤3)中，采用刮涂法在柔性基底上制备钙钛矿微纳单晶，钙钛矿微纳单晶的制备过程为：将MAX及PbX2加入至二甲基亚砜中，之后在55-65℃下搅拌8-16小时，经过滤后得到MAPbX3钙钛矿前驱体溶液，将MAPbX3钙钛矿前驱体溶液在55-65℃下刮涂在柔性基底上，之后在70-80℃下烘干。
9.根据权利要求1所述的具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器的制备方法，其特征在于，步骤4)中，所述的Cu电极的溅射厚度为180-220纳米，溅射速率为22-28纳米/分。
10.一种具有沟槽阵列结构的微纳单晶柔性光电探测器，其特征在于，该微纳单晶柔性光电探测器采用如权利要求1至9任一项所述的方法制备而成。
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