CN112156771A - 一种生物菌体负载的催化剂的制备方法及其应用 - Google Patents
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Abstract
一种生物菌体负载的催化剂的制备方法及其应用,涉及催化剂合成技术领域。本发明的目的是要解决传统SCR脱硝催化剂低温条件下活性弱、稳定性差以及催化性能差的问题。方法:将生物菌体冻干粉分散于去离子水中,充分搅拌,得到模板剂溶液A;将高锰酸钾与一水合硫酸锰溶于去离子水中,搅拌均匀,得到前驱体溶液B;将前驱体溶液B滴加至模板剂溶液A中,至反应完全,得到含有沉淀物的混合溶液C;将含有沉淀物的混合溶液C密封老化,过滤得到沉淀物,将沉淀物清洗,真空干燥,研磨成颗粒,得到生物菌体负载的催化剂。所述生物菌体负载的催化剂用于去除氮氧化物。本发明可获得一种生物菌体负载的催化剂的制备方法及其应用。
Description
技术领域
本发明涉及催化剂合成技术领域,具体涉及一种生物菌体负载的催化剂的制备方法及其应用。
背景技术
钢铁行业是我国国民经济的支柱产业,其能耗高、污染严重,产生的固体废弃物和烟气对生态环境影响严重。其中氮氧化物(NOx)是烟气中主要污染物,钢铁行业的NOx排放量仅次于电力行业,位居全国第二位,其中烧结工艺是钢铁行业主要的NOx排放源之一,约占排放总量的一半。
目前对于NOx主要还是以催化剂的催化作用进行去除,其中传统钒钛催化剂的发展已经相对成熟,但钒钛催化剂于2014年被环保部列为危废,被限制其工业应用。传统选择性催化还原技术(SCR)存在工作温度高、加热运行成本高的弊端,为提高适用性,故开发低温SCR脱硝催化剂。
低温SCR脱硝(100~180℃)技术的重点、难点是研发出具有低温活性和较强稳定性的催化剂。Mn系催化剂具有丰富的可变价态,目前是低温NH3-SCR催化剂研究的主要对象。以Mn系催化剂为代表的低温SCR催化剂是满足未来需求的关键。
发明内容
本发明的目的是要解决传统SCR脱硝催化剂低温条件下活性弱、稳定性差以及催化性能差的问题,而提供一种生物菌体负载的催化剂的制备方法及其应用。
一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,按以下步骤完成:
一、配制模板剂溶液A:将生物菌体冻干粉分散于去离子水中,在25℃~40℃的温度条件下充分搅拌,得到模板剂溶液A;
二、配制前驱体溶液B:将高锰酸钾与一水合硫酸锰溶于去离子水中,搅拌均匀,得到前驱体溶液B,所述前驱体溶液B中高锰酸钾与一水合硫酸锰的摩尔比为(1~18):3;
三、在对模板剂溶液A持续搅拌的同时,将前驱体溶液B滴加至模板剂溶液A中,在25℃~40℃的温度条件下至反应完全,得到含有沉淀物的混合溶液C,所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为1:(1~3);将含有沉淀物的混合溶液C密封老化6h~12h,过滤得到沉淀物,将沉淀物清洗,真空干燥6h~12h,研磨成颗粒,得到生物菌体负载的催化剂。
一种生物菌体负载的催化剂的应用,所述生物菌体负载的催化剂用于去除氮氧化物。
本发明的有益效果:
(1)本发明一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,采用对重金属吸附作用显著的乳酸菌作为模板,以硫酸锰和高锰酸钾作为锰源,在制备过程中严格控制原料的比例、浓度和反应温度,通过乳酸菌表面的官能团对MnO2纳米粒子的静电吸附作用,使MnO2团聚并形成一层纳米级的MnO2粒子包裹在乳酸菌表面,在保持乳酸菌原有形貌的同时,形成特殊的核壳结构,使得生物吸附与催化作用相互促进,有利于污染物分子在催化剂表面吸附及进一步活化,达到高效(对氮氧化物的转化率提高10%~30%)去除钢铁烧结产生的低温烟气(100~180℃)中氮氧化物的目的。
(2)本发明一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,生物菌体负载的催化剂的组成表示为MnO2@乳酸菌,用于NH3-SCR脱硝。同时,本发明工艺简单、原料易得、设备简单以及成本低,在制备过程中,只需要简单的混合就可以完成制备,不需要进行后期的改性等处理,相比现有催化剂的制备工艺更加简化。
本发明可获得一种生物菌体负载的催化剂的制备方法及其应用。
具体实施方式
具体实施方式一:本实施方式一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,按以下步骤完成:
一、配制模板剂溶液A:将生物菌体冻干粉分散于去离子水中,在25℃~40℃的温度条件下充分搅拌,得到模板剂溶液A;
二、配制前驱体溶液B:将高锰酸钾与一水合硫酸锰溶于去离子水中,搅拌均匀,得到前驱体溶液B,所述前驱体溶液B中高锰酸钾与一水合硫酸锰的摩尔比为(1~18):3;
三、在对模板剂溶液A持续搅拌的同时,将前驱体溶液B滴加至模板剂溶液A中,在25℃~40℃的温度条件下至反应完全,得到含有沉淀物的混合溶液C,所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为1:(1~3);将含有沉淀物的混合溶液C密封老化6h~12h,过滤得到沉淀物,将沉淀物清洗,真空干燥6h~12h,研磨成颗粒,得到生物菌体负载的催化剂。
本实施方式的有益效果:
(1)本实施方式一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,采用对重金属吸附作用显著的乳酸菌作为模板,以硫酸锰和高锰酸钾作为锰源,在制备过程中严格控制原料的比例、浓度和反应温度,通过乳酸菌表面的官能团对MnO2纳米粒子的静电吸附作用,使MnO2团聚并形成一层纳米级的MnO2粒子包裹在乳酸菌表面,在保持乳酸菌原有形貌的同时,形成特殊的核壳结构,使得生物吸附与催化作用相互促进,有利于污染物分子在催化剂表面吸附及进一步活化,达到高效(对氮氧化物的转化率提高10%~30%)去除钢铁烧结产生的低温烟气(100~180℃)中氮氧化物的目的。
(2)本实施方式一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,生物菌体负载的催化剂的组成表示为MnO2@乳酸菌,用于NH3-SCR脱硝。同时,本实施方式工艺简单、原料易得、设备简单以及成本低,在制备过程中,只需要简单的混合就可以完成制备,不需要进行后期的改性等处理,相比现有催化剂的制备工艺更加简化。
具体实施方式二:本实施方式与具体实施方式一不同点是:步骤一中所述的生物菌体冻干粉为乳酸菌冻干粉。
其他步骤与具体实施方式一相同。
具体实施方式三:本实施方式与具体实施方式一或二不同点是:步骤一中所述的模板剂溶液A中固液比为1:50。
其他步骤与具体实施方式一或二相同。
具体实施方式四:本实施方式与具体实施方式一至三之一不同点是:步骤三中所述模板剂溶液A的搅拌速率为30r/min~60r/min。
其他步骤与具体实施方式一至三相同。
具体实施方式五:本实施方式与具体实施方式一至四之一不同点是:步骤三中所述前驱体溶液B的滴加速率为5mL/min~15mL/min。
其他步骤与具体实施方式一至四相同。
具体实施方式六:本实施方式与具体实施方式一至五之一不同点是:步骤三中所述将含有沉淀物的混合溶液C在室温条件下密封老化6h~12h。
其他步骤与具体实施方式一至五相同。
具体实施方式七:本实施方式与具体实施方式一至六之一不同点是:步骤三中所述的清洗:先使用去离子水进行清洗,再使用乙醇进行清洗。
其他步骤与具体实施方式一至六相同。
具体实施方式八:本实施方式与具体实施方式一至七之一不同点是:步骤三中所述的颗粒为40目~60目。
其他步骤与具体实施方式一至七相同。
具体实施方式九:本实施方式一种生物菌体负载的催化剂的应用,所述生物菌体负载的催化剂用于去除氮氧化物。
采用以下实施例验证本发明的有益效果:
实施例1:一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,按以下步骤完成:
一、配制模板剂溶液A:将3g乳酸菌冻干粉分散于150mL去离子水中,使用恒温加热磁力搅拌器在30℃的温度条件下充分搅拌并用显微镜观察乳酸菌细胞形态,至乳酸菌冻干粉均匀分散在去离子水中,得到模板剂溶液A;
二、配制前驱体溶液B:将高锰酸钾与一水合硫酸锰按照2:3的摩尔比溶于去离子水中,搅拌均匀,得到前驱体溶液B;
三、在对模板剂溶液A以60r/min的搅拌速率持续搅拌的同时,将前驱体溶液B以15mL/min的滴加速率滴加至模板剂溶液A中,在30℃的温度条件下至反应完全,得到含有沉淀物的混合溶液C,所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为1:1;将含有沉淀物的混合溶液C在室温条件下密封老化12h,过滤得到沉淀物,将沉淀物先使用去离子水进行清洗,再使用乙醇进行清洗,真空干燥6h,研磨成40目~60目数的颗粒,得到生物菌体负载的催化剂,表示为α-MnO2@乳酸菌。
经过氮氧化物转化率试验得出,在150℃~180℃下,本实施例制备的α-MnO2@乳酸菌与传统的α-MnO2催化剂相比,对氮氧化物的转化率提高10%。
实施例2:一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,按以下步骤完成:
一、配制模板剂溶液A:将3g乳酸菌冻干粉分散于150mL去离子水中,使用恒温加热磁力搅拌器在30℃的温度条件下充分搅拌并用显微镜观察乳酸菌细胞形态,至乳酸菌冻干粉均匀分散在去离子水中,得到模板剂溶液A;
二、配制前驱体溶液B:将高锰酸钾与一水合硫酸锰按照1:3的摩尔比溶于去离子水中,搅拌均匀,得到前驱体溶液B;
三、在对模板剂溶液A以60r/min的搅拌速率持续搅拌的同时,将前驱体溶液B以15mL/min的滴加速率滴加至模板剂溶液A中,在30℃的温度条件下至反应完全,得到含有沉淀物的混合溶液C,所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为1:1;将含有沉淀物的混合溶液C在室温条件下密封老化12h,过滤得到沉淀物,将沉淀物先使用去离子水进行清洗,再使用乙醇进行清洗,真空干燥6h,研磨成40目~60目数的颗粒,得到生物菌体负载的催化剂,表示为β-MnO2@乳酸菌。
经过氮氧化物转化率试验得出,在150℃~180℃下,本实施例制备的β-MnO2@乳酸菌与传统的β-MnO2催化剂相比,对氮氧化物的转化率提高10%~20%,
实施例3:一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,按以下步骤完成:
一、配制模板剂溶液A:将3g乳酸菌冻干粉分散于150mL去离子水中,使用恒温加热磁力搅拌器在30℃的温度条件下充分搅拌并用显微镜观察乳酸菌细胞形态,至乳酸菌冻干粉均匀分散在去离子水中,得到模板剂溶液A;
二、配制前驱体溶液B:将高锰酸钾与一水合硫酸锰按照6:1的摩尔比溶于去离子水中,搅拌均匀,得到前驱体溶液B;
三、在对模板剂溶液A以60r/min的搅拌速率持续搅拌的同时,将前驱体溶液B以15mL/min的滴加速率滴加至模板剂溶液A中,在30℃的温度条件下至反应完全,得到含有沉淀物的混合溶液C,所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为1:1;将含有沉淀物的混合溶液C在室温条件下密封老化12h,过滤得到沉淀物,将沉淀物先使用去离子水进行清洗,再使用乙醇进行清洗,真空干燥6h,研磨成40目~60目数的颗粒,得到生物菌体负载的催化剂,表示为δ-MnO2@乳酸菌。
经过氮氧化物转化率试验得出,在150℃~180℃下,本实施例制备的δ-MnO2@乳酸菌与传统的δ-MnO2催化剂相比,对氮氧化物的转化率提高30%以上。
Claims (9)
1.一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,其特征在于该制备方法按以下步骤完成:
一、配制模板剂溶液A:将生物菌体冻干粉分散于去离子水中,在25℃~40℃的温度条件下充分搅拌,得到模板剂溶液A;
二、配制前驱体溶液B:将高锰酸钾与一水合硫酸锰溶于去离子水中,搅拌均匀,得到前驱体溶液B,所述前驱体溶液B中高锰酸钾与一水合硫酸锰的摩尔比为(1~18):3;
三、对模板剂溶液A搅拌的同时,将前驱体溶液B滴加至模板剂溶液A中,在25℃~40℃的温度条件下至反应完全,得到含有沉淀物的混合溶液C,所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为1:(1~3);将含有沉淀物的混合溶液C密封老化6h~12h,过滤得到沉淀物,将沉淀物清洗,真空干燥6h~12h,研磨成颗粒,得到生物菌体负载的催化剂。
2.根据权利要求1所述的一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,其特征在于步骤一中所述的生物菌体冻干粉为乳酸菌冻干粉。
3.根据权利要求1所述的一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,其特征在于步骤一中所述的模板剂溶液A中固液比为1:50。
4.根据权利要求1所述的一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,其特征在于步骤三中所述模板剂溶液A的搅拌速率为30r/min~60r/min。
5.根据权利要求1所述的一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,其特征在于步骤三中所述前驱体溶液B的滴加速率为5mL/min~15mL/min。
6.根据权利要求1所述的一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,其特征在于步骤三中所述将含有沉淀物的混合溶液C在室温条件下密封老化6h~12h。
7.根据权利要求1所述的一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,其特征在于步骤三中所述的清洗:先使用去离子水进行清洗,再使用乙醇进行清洗。
8.根据权利要求1所述的一种生物菌体负载的催化剂的制备方法,其特征在于步骤三中所述的颗粒为40目~60目。
9.如权利要求1所述的一种生物菌体负载的催化剂的应用,其特征在于所述生物菌体负载的催化剂用于去除氮氧化物。
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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