CN112844373A - 一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法及其应用 - Google Patents
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Abstract
一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法及其应用，涉及催化剂合成技术领域。本发明的目的是要解决传统SCR脱硝催化剂在低温条件下存在催化性能差的问题。方法：将生物菌体冻干粉分散于葡萄糖水溶液中，充分搅拌，得到模板剂溶液A；将高锰酸钾与一水合硫酸锰溶于去离子水中，搅拌均匀，得到前驱体溶液B；将前驱体溶液B滴加至模板剂溶液A中，反应完全，得到含有沉淀物的混合溶液C；将含有沉淀物的混合溶液C反应6～12h，冷却至室温，过滤得到沉淀物，洗涤、真空干燥、研磨和高温焙烧，得到牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂。本发明可获得一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法及其应用。
Description
技术领域
本发明涉及催化剂合成技术领域，具体涉及一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法及其应用。
背景技术
电力行业是国民经济的基础行业，随着经济的快速发展，我国电力需求不断增加。目前我国电力结构以火力发电为主，在发电过程中不可避免的产生大量的烟气。其中氮氧化物(NOx)是烟气中的主要污染物，会引起酸雨、光化学烟雾和臭氧层破坏等生态问题，同时也会危害人体健康。
烟气脱硝是将己经生成的NOx通过转化为N2或硝酸盐，从而降低NOx的排放。其中，选择性催化还原技术(SCR)因其转化率高、选择性好和实用性强等特点成为目前应用最广泛的脱硝技术。传统SCR技术存在工作温度高、加热运行成本高的弊端，火电厂经过脱硫处理后的烟气在脱硝阶段需进行升温而引起能源的浪费。同时，传统SCR脱硝催化剂低温条件下存在活性弱、催化性能不足以及氮气选择性差的问题。因此，为了解决上述问题，开发一种低温条件下活性高且稳定性强的低温SCR催化剂，成为催化剂合成技术领域亟待解决的技术难题。
发明内容
本发明的目的是要解决传统SCR脱硝催化剂在低温条件下存在催化性能差的问题，而提供一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法及其应用。
一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，按以下步骤完成：
一、配制模板剂溶液A：将生物菌体冻干粉分散于葡萄糖水溶液中，在20～40℃的温度条件下充分搅拌，得到模板剂溶液A；
二、配制前驱体溶液B：将高锰酸钾与一水合硫酸锰溶于去离子水中，搅拌均匀，得到前驱体溶液B，所述前驱体溶液B中高锰酸钾与一水合硫酸锰的摩尔比为(3～42)：7；
三、在对模板剂溶液A持续搅拌的同时，将前驱体溶液B滴加至模板剂溶液A中，在20～40℃的温度条件下至反应完全，得到含有沉淀物的混合溶液C，所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为(1～3)：1；将含有沉淀物的混合溶液C在120～160℃的温度条件下反应6～12h，然后冷却至室温，过滤得到沉淀物，将沉淀物洗涤至中性，再真空干燥2～5h，研磨成颗粒，在200～500℃的温度条件下焙烧2～5h，得到牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂。
上述一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的应用，所述中空结构催化剂用于去除氮氧化物。
本发明的有益效果：
(1)本发明一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，采用乳酸菌冻干粉作为生物菌体模板，在制备过程中严格控制原料的比例、浓度和反应温度，通过乳酸菌表面的官能团对MnO2纳米粒子的静电吸附作用，使MnO2纳米粒子吸附团聚在乳酸菌表面，然后经过高温焙烧去除乳酸菌模板，得到中空结构催化剂，制得的中空结构催化剂具有较大的比表面积，保证氮氧化物与催化剂之间有更好的接触，从而提高该催化剂的催化性能(比传统的SCR脱硝催化剂提高10～30％)，实现用于去除火电厂脱硫处理后的低温烟气(100～250℃)中的氮氧化物。
(2)本发明工艺流程简单、原料易得且成本低，相比现有催化剂的制备工艺更加简化。
本发明可获得一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法及其应用。
具体实施方式
具体实施方式一：本实施方式一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，按以下步骤完成：
一、配制模板剂溶液A：将生物菌体冻干粉分散于葡萄糖水溶液中，在20～40℃的温度条件下充分搅拌，得到模板剂溶液A；
二、配制前驱体溶液B：将高锰酸钾与一水合硫酸锰溶于去离子水中，搅拌均匀，得到前驱体溶液B，所述前驱体溶液B中高锰酸钾与一水合硫酸锰的摩尔比为(3～42)：7；
三、在对模板剂溶液A持续搅拌的同时，将前驱体溶液B滴加至模板剂溶液A中，在20～40℃的温度条件下至反应完全，得到含有沉淀物的混合溶液C，所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为(1～3)：1；将含有沉淀物的混合溶液C在120～160℃的温度条件下反应6～12h，然后冷却至室温，过滤得到沉淀物，将沉淀物洗涤至中性，再真空干燥2～5h，研磨成颗粒，在200～500℃的温度条件下焙烧2～5h，得到牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂。
本实施方式的有益效果：
(1)本实施方式一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，采用乳酸菌冻干粉作为生物菌体模板，在制备过程中严格控制原料的比例、浓度和反应温度，通过乳酸菌表面的官能团对MnO2纳米粒子的静电吸附作用，使MnO2纳米粒子吸附团聚在乳酸菌表面，然后经过高温焙烧去除乳酸菌模板，得到中空结构催化剂，制得的中空结构催化剂具有较大的比表面积，保证氮氧化物与催化剂之间有更好的接触，从而提高该催化剂的催化性能(比传统的SCR脱硝催化剂提高10～30％)，实现用于去除火电厂脱硫处理后的低温烟气(100～250℃)中的氮氧化物。
(2)本实施方式工艺流程简单、原料易得且成本低，相比现有催化剂的制备工艺更加简化。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一不同点是：步骤一中所述的生物菌体冻干粉为乳酸菌冻干粉。
其他步骤与具体实施方式一相同。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一或二不同点是：步骤一中所述的葡萄糖水溶液的质量百分比浓度为1wt％～5wt％。
其他步骤与具体实施方式一或二相同。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一至三之一不同点是：步骤一中所述的模板剂溶液A中固液比为1:50。
其他步骤与具体实施方式一至三相同。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一至四之一不同点是：步骤三中所述的模板剂溶液A的搅拌速率为30～120r/min。
其他步骤与具体实施方式一至四相同。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式一至五之一不同点是：步骤三中所述的前驱体溶液B的滴加速率为5～30mL/min。
其他步骤与具体实施方式一至五相同。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式一至六之一不同点是：步骤三中将含有沉淀物的混合溶液C加入到聚四氟乙烯内衬中，然后密封装填至不锈钢反应釜内，在120～160℃的温度条件下反应6～12h。
其他步骤与具体实施方式一至六相同。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式一至七之一不同点是：步骤三中所述的颗粒为40～60目。
其他步骤与具体实施方式一至七相同。
具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式一至八之一不同点是：步骤三中将颗粒置于马弗炉内在200～500℃的温度条件下焙烧2～5h。
其他步骤与具体实施方式一至八相同。
具体实施方式十：本实施方式一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的应用，所述中空结构催化剂用于去除氮氧化物。
采用以下实施例验证本发明的有益效果：
实施例1：一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，按以下步骤完成：
一、配制模板剂溶液A：将3g乳酸菌冻干粉分散于150mL、2wt％的葡萄糖水溶液中，使用恒温加热磁力搅拌器在30℃的温度条件下充分搅拌至乳酸菌冻干粉均匀分散在葡萄糖水溶液中，得到模板剂溶液A；
二、配制前驱体溶液B：将2.258g高锰酸钾与0.966g一水合硫酸锰溶于150mL去离子水中，搅拌均匀，得到前驱体溶液B；
三、在对模板剂溶液A以60r/min的搅拌速率持续搅拌的同时，将前驱体溶液B以30mL/min的滴加速率滴加至模板剂溶液A中，在30℃的温度条件下至反应完全，得到含有沉淀物的混合溶液C，所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为1：1；将含有沉淀物的混合溶液C加入到聚四氟乙烯内衬中，然后密封装填至不锈钢反应釜内，在120℃的温度条件下处理12h，然后冷却至室温，过滤得到沉淀物，采用水洗将沉淀物洗涤至中性，再真空干燥2h，研磨成40～60目的颗粒，置于马弗炉内在300℃的温度条件下焙烧4h，得到α-MnO2中空结构催化剂。
经过氮氧化物的转化率试验得出，在150℃～200℃下，本实施例制备的α-MnO2中空结构催化剂与传统的α-MnO2催化剂相比，氮氧化物的转化率提高10％左右。
实施例2：一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，按以下步骤完成：
一、配制模板剂溶液A：将3g乳酸菌冻干粉分散于150mL、2wt％的葡萄糖水溶液中，使用恒温加热磁力搅拌器在30℃的温度条件下充分搅拌至乳酸菌冻干粉均匀分散在葡萄糖水溶液中，得到模板剂溶液A；
二、配制前驱体溶液B：将0.948g高锰酸钾与2.366g一水合硫酸锰溶于150mL去离子水中，搅拌均匀，得到前驱体溶液B；
三、在对模板剂溶液A以60r/min的搅拌速率持续搅拌的同时，将前驱体溶液B以30mL/min的滴加速率滴加至模板剂溶液A中，在30℃的温度条件下至反应完全，得到含有沉淀物的混合溶液C，所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为1：1；将含有沉淀物的混合溶液C加入到聚四氟乙烯内衬中，然后密封装填至不锈钢反应釜内，在120℃的温度条件下处理12h，然后冷却至室温，过滤得到沉淀物，采用水洗将沉淀物洗涤至中性，再真空干燥2h，研磨成40～60目的颗粒，置于马弗炉内在300℃的温度条件下焙烧4h，得到β-MnO2中空结构催化剂。
经过氮氧化物的转化率试验得出，在150℃～200℃下，本实施例制备的β-MnO2中空结构催化剂与传统的β-MnO2催化剂相比，氮氧化物的转化率提高10％～20％左右。
实施例3：一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，按以下步骤完成：
一、配制模板剂溶液A：将3g乳酸菌冻干粉分散于150mL、2wt％的葡萄糖水溶液中，使用恒温加热磁力搅拌器在30℃的温度条件下充分搅拌至乳酸菌冻干粉均匀分散在葡萄糖水溶液中，得到模板剂溶液A；
二、配制前驱体溶液B：将2.708g高锰酸钾与0.483g一水合硫酸锰溶于150mL去离子水中，搅拌均匀，得到前驱体溶液B；
三、在对模板剂溶液A以60r/min的搅拌速率持续搅拌的同时，将前驱体溶液B以30mL/min的滴加速率滴加至模板剂溶液A中，在30℃的温度条件下至反应完全，得到含有沉淀物的混合溶液C，所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为1：1；将含有沉淀物的混合溶液C加入到聚四氟乙烯内衬中，然后密封装填至不锈钢反应釜内，在120℃的温度条件下处理12h，然后冷却至室温，过滤得到沉淀物，采用水洗将沉淀物洗涤至中性，再真空干燥2h，研磨成40～60目的颗粒，置于马弗炉内在300℃的温度条件下焙烧4h，得到δ-MnO2中空结构催化剂。
经过氮氧化物的转化率试验得出，在150℃～200℃下，本实施例制备的δ-MnO2中空结构催化剂与传统的δ-MnO2催化剂相比，氮氧化物的转化率提高30％以上。
Claims (10)
1.一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，其特征在于该制备方法按以下步骤完成：
一、配制模板剂溶液A：将生物菌体冻干粉分散于葡萄糖水溶液中，在20～40℃的温度条件下充分搅拌，得到模板剂溶液A；
二、配制前驱体溶液B：将高锰酸钾与一水合硫酸锰溶于去离子水中，搅拌均匀，得到前驱体溶液B，所述前驱体溶液B中高锰酸钾与一水合硫酸锰的摩尔比为(3～42)：7；
三、在对模板剂溶液A持续搅拌的同时，将前驱体溶液B滴加至模板剂溶液A中，在20～40℃的温度条件下至反应完全，得到含有沉淀物的混合溶液C，所述模板剂溶液A与前驱体溶液B的体积比为(1～3)：1；将含有沉淀物的混合溶液C在120～160℃的温度条件下反应6～12h，然后冷却至室温，过滤得到沉淀物，将沉淀物洗涤至中性，再真空干燥2～5h，研磨成颗粒，在200～500℃的温度条件下焙烧2～5h，得到牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂。
2.根据权利要求1所述的一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，其特征在于步骤一中所述的生物菌体冻干粉为乳酸菌冻干粉。
3.根据权利要求1所述的一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，其特征在于步骤一中所述的葡萄糖水溶液的质量百分比浓度为1wt％～5wt％。
4.根据权利要求1所述的一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，其特征在于步骤一中所述的模板剂溶液A中固液比为1:50。
5.根据权利要求1所述的一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，其特征在于步骤三中所述的模板剂溶液A的搅拌速率为30～120r/min。
6.根据权利要求1所述的一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，其特征在于步骤三中所述的前驱体溶液B的滴加速率为5～30mL/min。
7.根据权利要求1所述的一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，其特征在于步骤三中将含有沉淀物的混合溶液C加入到聚四氟乙烯内衬中，然后密封装填至不锈钢反应釜内，在120～160℃的温度条件下反应6～12h。
8.根据权利要求1所述的一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，其特征在于步骤三中所述的颗粒为40～60目。
9.根据权利要求1所述的一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的制备方法，其特征在于步骤三中将颗粒置于马弗炉内在200～500℃的温度条件下焙烧2～5h。
10.如权利要求1所述的一种牺牲生物菌体模板的中空结构催化剂的应用，其特征在于所述中空结构催化剂用于去除氮氧化物。
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Citations (5)
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| CN108906074A (zh) * | 2018-07-18 | 2018-11-30 | 江苏新沃催化剂有限公司 | 一种以碳球为模板的低温scr催化剂及其制备方法 |
| WO2019144572A1 (zh) * | 2018-01-24 | 2019-08-01 | 清华大学 | 一种锰基催化剂及其制备方法与应用 |
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2021
- 2021-01-15 CN CN202110059428.3A patent/CN112844373A/zh active Pending
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