CN111837271A - 用于烧制固体氧化物燃料电池的设备及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于烧制固体氧化物燃料电池的设备及方法，更具体地，涉及一种能够通过调整调节器的高度并使用单个设备进行预烧结和主烧结的用于烧制固体氧化物燃料电池的设备及方法。

Description

用于烧制固体氧化物燃料电池的设备及方法
技术领域
本申请要求2018年8月22日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请No.10-2018-0097787的优先权和权益，其全部内容通过引用并入本文。
本发明涉及一种用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备及方法，更具体地涉及一种烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备及方法，该烧制设备及方法通过调整调节器(setter)的高度能够使用单个设备来进行预烧结和主烧结。
背景技术
燃料电池是一种通过电化学反应将燃料和空气的化学能直接转化为电能和热量的装置。燃料电池表现出高效率并且不会引起环境问题，这是因为燃料电池不执行燃烧过程并且不具有驱动装置，这与执行燃烧燃料、产生蒸汽、运行涡轮和操作发电机的过程的现有技术中的电力产生技术不同。燃料电池几乎不释放诸如SOx和NOx的空气污染物，并且产生少量的二氧化碳。因此，燃料电池实现了无污染的电力产生并且具有诸如低噪音和无振动的优点。
燃料电池分为磷酸燃料电池(PAFC)、碱性燃料电池(AFC)、聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)、直接甲醇燃料电池(DMFC)、固体氧化物燃料电池(SOFC)等。在这些燃料电池中，固体氧化物燃料电池由于基于活化极化低使得过电压低、不可逆损失低而具有高电力产生效率。另外，固体氧化物燃料电池可以使用碳或烃基材料以及氢作为燃料，从而提供范围更广的燃料选择。固体氧化物燃料电池在电极处反应速率高，使得不需要昂贵的贵金属作为电极催化剂。另外，由电力产生释放的热量由于热量具有非常高的温度因而非常有价值。固体氧化物燃料电池产生的热量不仅用于重整(reform)燃料，还用于热电联产中的工业能源或冷却能源。
将描述固体氧化物燃料电池(SOFC)的基本工作原理。固体氧化物燃料电池基本上是通过氢的氧化而产生电力的装置，反应式1所示的电极反应在阳极和阴极处进行，阳极是燃料电极，阴极是空气电极。
[反应式1]
空气电极：1/2O2+2e-→O2-
燃料电极：H2+O2-→H2O+2e-
整个反应：H2+1/2O2→H2O
即，电子经由外部电路到达空气电极，同时在空气电极处产生的氧离子经由电解质转移到燃料电极，从而在燃料电极处氢与氧离子结合而产生电子和水。在固体氧化物燃料电池中，设置有致密的电解质层，并且形成多孔空气电极层和燃料电极层作为电极，其中在多孔空气电极层与燃料电极层之间设置有电介质层。在电解质层与电极层之间的界面处发生电极反应。
为了制造固体氧化物燃料电池的单元电池，通过烧制将由不同材料制成的两层或更多层接合而制成的堆叠体来制造产品。这些层具有不同的收缩百分比和不同的热膨胀系数，这导致堆叠体在堆叠体被烧制时发生翘曲。如果堆叠体发生翘曲，则堆叠体可能无法被制造为产品。如果堆叠体发生翘曲，则大量的应力施加于单元电池，其结果，具有产品的缺陷率增加以及在烧制后需要单独的平坦化工艺的问题。
在这方面，为了生产高质量的产品，需要一种通过解决在烧制过程中发生翘曲的问题能够获得平坦电池的、用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备和方法。
发明内容
技术问题
本发明致力于提供一种用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备和方法，其能够通过根据工艺条件调整多个调节器的高度，从而在制造固体氧化物燃料电池用的单元电池时，同时执行而不是分两个步骤执行烧制堆叠体和使堆叠体平坦化的工艺，其中所述堆叠体通过将由不同材料制成的两层或更多层接合而制得。
技术方案
根据本发明的示例性实施例的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备包括：多个调节器，所述多个调节器被配置为支撑堆叠体；以及一对支撑件，所述一对支撑件与所述调节器耦接并且被配置为支撑所述调节器，其中所述调节器的两个表面由不同的材料制成并且所述调节器的高度沿着所述支撑件可调节。
在一个示例性实施例中，调节器的位于最下端处的两个表面可以由相同的材料制成。
在一个示例性实施例中，调节器的一个表面可以由与电解质不反应的材料制成，并且调节器的另一个表面可以由与阳极不反应的材料制成。
在一个示例性实施例中，堆叠体可以包括阳极和电解质。
在一个示例性实施例中，调节器的一个表面可以包括致密陶瓷材料，并且调节器的另一个表面可以包括多孔陶瓷材料。
在一个示例性实施例中，致密陶瓷材料可以包括氧化铝陶瓷材料，并且多孔陶瓷材料可以包括多孔氧化铝陶瓷和碳化硅(SiC)陶瓷中的一种或多种。
根据本发明的示例性实施例的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的方法包括：将堆叠体设置在多个调节器上，所述多个调节器与用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备的一对支撑件耦接；调整调节器的高度，使得调节器与堆叠体分隔开，然后初次烧制堆叠体；以及将调节器的高度调整到等于或小于堆叠体的高度，然后二次烧制堆叠体。
在一个示例性实施例中，在堆叠体的初次烧制中，堆叠体可能朝向所述堆叠体的上表面翘曲。
在一个示例性实施例中，在堆叠体的二次烧制中，调节器可以按压堆叠体以使燃料电池用的单元电池平坦。
在一个示例性实施例中，在堆叠体的二次烧制中，调节器可以未固定于支撑件。
有益效果
根据本发明，具有这样的效果，即，能够通过根据两个热处理工艺的条件来调整多个调节器的高度，从而在制造固体氧化物燃料电池用的单元电池时，同时执行而不是分两个步骤执行烧制堆叠体和使堆叠体平坦化的工艺，其中所述堆叠体通过将由不同材料制成的两层或更多层接合而制得。
另外，由于同时进行烧制和平坦化工艺，所以具有以下效果：可以减少热处理工艺的数量，减少处理时间和成本，容易调节电池的尺寸和厚度，形成均匀的电池、降低产品的缺陷率，提高生产率以及便于批量生产。
附图说明
图1是示出根据本发明示例性实施方式的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备的剖视图；
图2的(a)是示出在初次烧制步骤(预烧结)的期间根据本发明的示例性实施例的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备的剖视图，图2的(b)是示出在二次烧制步骤(主烧结)的期间根据本发明示例性实施例的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备的剖视图。
具体实施方式
在下文中，将参考附图详细描述本发明。在此，将省略可能不必要地使本发明的主题模糊的公知功能和结构的重复描述和详细描述。提供本发明的示例性实施例以向本领域的普通技术人员完全说明本发明。因此，为了更清楚的描述，附图中示出的部件的形状和尺寸可能被放大。
在整个说明书中，除非有相反的明确描述，否则词语“包括”或“包含”以及诸如“具有”、“含有”、“涵盖”或“包含有”的变型将被理解为暗示包括所陈述的构成要素，而不排除任何其他的构成要素。
在下文中，提出示例性实施例以帮助理解本发明。然而，提供以下示例性实施例仅是为了更容易理解本发明，并且本发明的内容不受示例性实施例限制。
<用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备>
图1是示出根据本发明示例性实施例的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备的剖视图。
根据本发明的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备可以包括调节器(10)和支撑件(20)。
调节器(10)被配置为支撑堆叠体，并且可以设置多个调节器。堆叠体通过堆叠固体氧化物燃料电池的阳极和电解质而制成。调节器(10)是用于烧制堆叠体的陶瓷板。调节器(10)的使用可以防止待烧制物体的变形，并且可以通过均匀地传递热量来保持电特性。此外，根据本发明的调节器(10)的两个表面可以由不同的材料制成。
在一个示例性实施例中，调节器(10)的一个表面(10a)可以由与电解质不反应的材料制成，并且调节器(10)的另一个表面(10b)可以由与阳极不反应的材料制成。在这种情况下，调节器的一个表面(10a)可以与堆叠体的电解质接触来支撑堆叠体，调节器的另一个表面(10b)可以是指相反表面，该相反表面可以与堆叠体的阳极接触来支撑堆叠体。
在此，调节器(10)可以包括陶瓷材料。一个表面(10a)可以包括致密陶瓷材料，另一个表面(10b)可以包括多孔陶瓷材料。更详细地，一个表面(10a)可以包括致密氧化铝陶瓷材料，另一个表面(10b)可以包括多孔氧化铝和碳化硅(SiC)中的任一种陶瓷材料。
在初次烧制(预烧结)期间发生存在于堆叠体中的有机物质烧尽的粘合剂烧尽(binder-burn out)，使得当有机物质烧尽时堆叠体翘曲。
由于调节器的另一个表面(10b)包括多孔陶瓷材料，因此在粘合剂烧尽过程和烧制堆叠体的过程中产生的气体顺畅地排出，并且在堆叠体中不形成裂纹。另外，在粘合剂被烧尽之前，堆叠体未粘附或者未附着到多孔陶瓷调节器的表面(10b)，其结果，可以实现获得均匀烧制体的效果。
此外，由于调节器的一个表面(10a)包括致密陶瓷材料，所以可以防止调节器(10)与堆叠体的电解质之间的反应，并且防止在二次烧制过程中调节器的一个表面(10a)被电解质损坏。
根据本发明的调节器(10)的数量可以多于一个。调节器(10)位于用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备的最下端处，调节器(10)的一个表面和另一个表面可以由相同的材料制成。位于最下端处的调节器(10c)可支撑堆叠体，并因此包括与阳极不反应的多孔陶瓷材料。
支撑件(20)可以耦接至多个调节器(10)以支撑调节器(10)。可以设置一对支撑件(10)，并且一对支撑件(10)位于与调节器(10)相对应的侧方侧处。
支撑件(20)可以以螺栓的形式设置，并且因此螺纹耦接至调节器(10)。在这种情况下，调节器(10)可以在对应的侧方侧进一步包括耦接部(未示出)，以耦接至支撑件(20)。
另外，调节器(10)的位置可以沿着支撑件(20)调节，使得可以根据烧制工艺来调节调节器(10)之间的高度。
当在初次烧制工艺的过程中由于粘合剂烧尽使得堆叠体翘曲时，调节器(10)的位置可以调整为使调节器(10)之间的高度比堆叠体的平坦度大，以防止调节器(10)按压堆叠体。在这种情况下，关于平坦度，将在进行烧制后将翘曲的堆叠体放置在平坦的地板上时翘曲的堆叠体的最高点除以电池的厚度所得的数值接近1时，判定电池是平坦的。
为了在作为二次烧制工艺的平坦化工艺的过程中使翘曲的堆叠体平坦化，需要通过对堆叠体施加重量来向堆叠体施加压力。因此，调节器(10)的位置可以调整为使得调节器(10)与堆叠体接触并向堆叠体施加压力。
进一步，调节器(10)和支撑件(20)中的任一个可以进一步包括被配置为固定调节器(10)的位置的固定单元(未示出)。
<用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的方法>
图2的(a)是示出在初次烧制步骤(预烧结)期间根据本发明示例性实施例的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备的剖视图，图2的(b)是示出在二次烧制步骤(主烧结)期间根据本发明示例性实施例的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备的剖视图。
根据本发明的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的方法可以包括初次烧制步骤(S100)和二次烧制步骤(S200)。在此，二次烧制步骤(S200)是平坦化步骤。
初次烧制步骤(S100)可以包括：步骤(S110)，将堆叠体设置在与一对支撑件(20)耦接的多个调节器(10)上；以及步骤(S120)，调整调节器(10)的高度，使得调节器(10)与堆叠体间隔开，然后烧制堆叠体。
在粘合剂烧尽工艺期间或粘合剂烧尽工艺之后执行初次烧制步骤(S100)，在粘合剂烧尽工艺中，堆叠体中存在的有机物质被烧尽。在这种情况下，可以在200℃至600℃的范围内执行初次烧制步骤。
另外，在初次烧制步骤中，由于构成堆叠体的各部件之间的热膨胀系数的差异导致堆叠体翘曲，并且堆叠体朝向堆叠体的上表面翘曲。在这种情况下，堆叠体的上表面是指不与调节器(10)接触的表面，即，在下面将描述的二次烧制期间与调节器(10)接触的表面。
如果在堆叠体翘曲时对堆叠体施加物理压力，则在堆叠体中可能形成裂纹。因此，初次烧制步骤中的调节器(10)之间的高度需要大于堆叠体的平坦度。
二次烧制步骤是使由于初次烧制而翘曲的堆叠体平坦化的步骤，即，将调节器(10)之间的高度调整为等于或小于堆叠体的高度，然后升高温度以烧制堆叠体的步骤。
在此，堆叠体的高度可以是指在初次烧制期间变形的弯曲的堆叠体的最高点与最低点之差。通过将调节器(10)之间的高度调节为等于或小于堆叠体的高度的高度，堆叠体的屈服点由于热而降低，并且调节器(10)将等于或高于屈服点的规定压力施加于堆叠体，从而使堆叠体平坦化。
在这种情况下，二次烧制步骤可以在500℃至1500℃的范围的温度区间中二次烧制堆叠体。当烧制温度等于或高于500℃时，可以通过较小的重量使堆叠体平坦化。当烧制温度等于或小于1500℃时，需要以较大的重量执行使堆叠体平坦化的工艺，但可以获得致密电解质。
调节器(10)可以不固定到支撑件(20)，从而通过调节器(10)将压力施加于堆叠体。即，由于调节器(10)未被固定到支撑件(20)上，因此调节器(10)可以通过重力将压力施加于堆叠体，并且可以即使在使堆叠体平坦化的工艺期间也不与堆叠体间隔开地施加压力。
在调节器(10)包括一种材料的情况下，即，在调节器(10)包括多孔陶瓷材料的一个示例性实施例中，出现以下问题：在二次烧制步骤中，堆叠体的阳极和调节器的另一个表面(10b)彼此接触，并且调节器(10)和堆叠体体彼此反应。另外，由于初次烧制步骤和二次烧制步骤通过单个烧制设备执行，因此可能会产生由于两个烧制步骤之间的温度差和压力差而导致生产质量下降的问题。
因此，在调节器(10)的两个表面之间，调节器(10)的与堆叠体的阳极接触的另一个表面(10b)可以包括不与阳极反应的多孔陶瓷材料，并且一个表面(10a)可以包括不与电解质反应的致密陶瓷材料。
另外，根据本发明的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的方法可以进一步包括以下步骤：在烧制堆叠体之后，通过印刷而在电解质的表面上形成阴极，由此制造固体氧化物燃料电池用的单元电池。
尽管上面已经参考示例性实施例描述了本发明，但是本领域技术人员可以理解，在不脱离权利要求中公开的本发明的精神和范围的情况下，可以对本发明进行各种修改和改变。

Claims (10)

1.一种用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备，所述设备包括：
多个调节器，所述多个调节器被配置为支撑堆叠体；以及
一对支撑件，所述一对支撑件与所述调节器耦接，并且被配置为支撑所述调节器，
其中，所述调节器的两个表面由不同的材料制成，并且所述调节器的高度沿着所述支撑件可调节。
2.根据权利要求1所述的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备，其中，所述调节器的位于最下端处的两个表面由相同的材料制成。
3.根据权利要求1所述的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备，其中，所述调节器的一个表面由与电解质不反应的材料制成，并且所述调节器的另一个表面由与阳极不反应的材料制成。
4.根据权利要求1所述的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备，其中，所述堆叠体包括阳极和电解质。
5.根据权利要求1所述的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备，其中，所述调节器的一个表面包括致密陶瓷材料，并且所述调节器的另一个表面包括多孔陶瓷材料。
6.根据权利要求5所述的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备，其中，所述致密陶瓷材料包括氧化铝陶瓷材料，并且所述多孔陶瓷材料包括多孔氧化铝陶瓷和碳化硅(SiC)陶瓷中的一种或多种。
7.一种用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的方法，所述方法包括：
将堆叠体设置在根据权利要求1至6中任一项所述的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的设备的与所述一对支撑件耦接的所述多个调节器上；
调整所述调节器的高度，使得所述调节器与所述堆叠体间隔开，然后初次烧制所述堆叠体；以及
将所述调节器的所述高度调整到等于或小于所述堆叠体的高度，然后二次烧制所述堆叠体。
8.根据权利要求7所述的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的方法，其中，在所述堆叠体的所述初次烧制中，所述堆叠体朝向所述堆叠体的上表面翘曲。
9.根据权利要求7所述的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的方法，其中，在所述堆叠体的所述二次烧制中，所述调节器按压所述堆叠体以使燃料电池用的单元电池平坦。
10.根据权利要求7所述的用于烧制固体氧化物燃料电池用的单元电池的方法，其中，在所述堆叠体的所述二次烧制中，所述调节器未固定于所述支撑件。
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