CN110915010A - 将氧化镁插入磁性记忆体应用所用的自由层 - Google Patents

将氧化镁插入磁性记忆体应用所用的自由层 Download PDF

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Abstract

揭露的磁穿隧接面中，自由层与第一金属氧化物(高介电常数增进层)与第二金属氧化物(穿隧阻障层)分别具有第一界面与第二界面，可产生垂直磁向异性以增加热稳定性。在一些实施例中，金属簇形成于自由层中，之后通过捕获氧可部分或完全氧化金属簇，以产生额外的自由层/氧化物界面，其可增进垂直磁向异性、提供可接收的电阻×面积值、并维持磁阻比例。在其他实施例中，自由层中连续或不连续的金属层(M)或合金层(MQ)可与捕获的氧反应形成部分氧化的金属层或合金层，其增进垂直磁向异性并维持可接受的电阻×面积值。M系镁、铝、硼、钙、钡、锶、钽、硅、锰、钛、锆、或铪，而Q系过渡金属、硼、碳、或铝。

Description

将氧化镁插入磁性记忆体应用所用的自由层
技术领域
本发明实施例关于磁性元件，其包含与穿隧阻障层与高介电常数增进层交界的自由层，其中自由层包括簇形式的氧化镁或非化学计量的氧化镁于连续层中，其促进较高的垂直磁向异性、较佳的热稳定性、与较低的切换电流以用于自旋电子应用。
背景技术
依据硅的互补式金氧半与磁穿隧接面技术的整合，磁阻随机存取记忆体为重要的新兴技术，其可与现存的半导体记忆体如静态随机存取记忆体、动态随机存取记忆体、与快闪记忆体强力竞争。此外，自旋转移扭矩的磁化切换技术已揭露于C.Slonczewski发表的Current driven excitation of magnetic multilayers”,J.Magn.Magn.Mater.V 159,L1-L7(1996)，其于千兆位元的规模上可能应用于自旋电子装置如自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体，因此引起相当大的兴趣。
场-磁阻随机存取记忆体与自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体，均具有穿隧磁阻效应的磁穿隧接面元件，其中层状物堆叠的设置中，两个铁磁层层隔有非磁介电薄层。一铁磁层具有钉扎于第一方向中的磁矩，而另一铁磁层的磁矩可自由旋转至与第一方向平行或反平行的方向。随着磁阻随机存取记忆体单元的尺寸缩小，采用载流线产生的外部磁场切换自由层的磁矩方向的方式产生问题。形成超高密度的磁阻随机存取记忆体的关键之一，为消除半选择的干扰问题以提供强大的磁性切换范围。为了此原因，发展新型装置如自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体。与现有的磁阻随机存取记忆体相较，自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体的优点在于可避免相邻单元之间的写入干扰与半选择问题。自旋转换效应来自于铁磁-间隔物-铁磁的多层的自旋相关的电子转换性质。当自旋极化电流在垂直于平面的电流方向越过多层时，入射至铁磁层上的电子自旋角矩，与铁磁层和非磁性间隔物之间的界面附近的铁磁层的磁矩相互作用。通过此作用，电子转换一部分的角矩至铁磁自由层。如此一来，若电流密度够高且多层的尺寸小，则自旋极化电流可切换铁磁自由层的磁化方向。
为了在90nm与更小的技术节点看到自旋转移扭矩的磁阻随机存取记忆体，超小的磁穿隧接面元件(又称作奈米磁子)的磁阻比例比需远高于现有的磁阻随机存取记忆体的磁穿隧接面(其采用镍铁的自由层与氧化铝的穿隧阻障层)的磁阻比例。此外，临界电流密度Jc必需低于约106A/cm2以被互补式金氧半电晶体驱动，此互补式金氧半电晶体通常对100nm的单位闸极宽度提供100μA的电流。自旋转移切换所用的临界电流(iC)定义为[(iC ++iC -)/2]，其通常为几微米安培。举例来说，临界电流密度(Jc，即iC/A)的级数为107A/cm2。诱发自旋转移效应所需的高电流密度，会破坏氧化铝、氧化镁、或类似物组成的穿隧阻障薄层。因此高密度装置如千兆位元规模的自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体的重要挑战，为改善自旋转移扭矩效率如Eb/iC，其中Eb为图1所示的两个磁性状态之间的能障如下述，而iC为切换两个磁性状态之间所需的临界电流。需要降低自旋转移切换所用的临界电流iC与其临界电流密度Jc将近一个级数，以避免磁穿隧接面装置的电性崩溃，并与用于提供切换电流并选择记忆体单元的下方互补式金氧半电晶体相容。
垂直磁向异性的磁穿隧接面为实现自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体与其他电子自旋装置的组件。较佳的实施方式为采用磁穿隧接面，其穿隧磁阻设置中的钉扎铁磁层与自由铁磁层隔有穿隧氧化物层。如图1所示的面外磁化(即所谓的垂直磁向异性)，钉扎层10的磁化方向11指向z轴方向或垂直于膜平面，而自由层20的磁化方向21可自由旋转至正或负z轴方向。穿隧阻障层15形成于自由层与钉扎层之间。自由层与钉扎层的磁化方向可平行或反平行，以建立两种不同的磁化态。通过自由层中的磁化方向，可提供形式通常为“0”或“1”的数位资料的储存方法。
当自由层具有垂直于图1的膜平面的磁化方向时，切换磁性元件所需的临界电流(iC)与式(1)所示的垂直向异性场成正比，其中e为电子电荷，α为Gilbert阻尼常数，Ms为自由层的磁化饱和度，h为减少的普朗克常数，g为旋磁比，
Figure GDA0002256853080000021
为切换磁性区域的面外向异性场，而V为自由层的体积。
Figure GDA0002256853080000022
数值Δ＝kV/kBT为磁场元件的热稳定性，其中kV为图1的两个磁性状态之间的能障(Eb)，kB为波兹曼常数，而T为温度。热稳定性为垂直向异性场的函数，如式(2)所示：
Figure GDA0002256853080000031
磁性元件的垂直向异性场如式(3)所示：
Figure GDA0002256853080000032
其中Ms为饱和磁化度，d为磁性元件的厚度，
Figure GDA0002256853080000033
为垂直方向中的结晶向异性场，而
Figure GDA0002256853080000034
为磁性元件的上表面与下表面的表面垂直向异性。磁性层的垂直向异性场(不具有强结晶向异性)由形状的向异性场(-4πMs)决定，且在场上几乎无控制。在给定厚度中，较低的饱和磁化度会降低形状向异性与自旋极化的切换电流，但亦降低热稳定性(此为不想要的现象)。如此一来，改善自旋扭矩效率的方法之一为降低自由层体积并增加饱和磁化度。
由于自由层必需承受互补金氧半制作方法的必要退火制程时的温度(如400℃)，高温需求造成自由层结合耐火材料如钽、钨、或钼以改善热稳定性。不幸的是，这些材料倾向诱导形成死层于自由层中。此外，导入耐火金属会造成磁矩损失，因此通常需增加自由层厚度，但此补偿会降低垂直向异性场与热稳定性，如式(2)与(3)所示。因此需要在改进热稳定性时，仍维持自由层中的高磁化饱和度，并缩小体积的替代方式，以提供垂直磁向异性的磁穿隧接面，其可增进现有装置中的自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体性能。
发明内容
本发明实施例的主题之一为提供磁性元件，其自由层具有较大的面外磁化(如垂直磁向异性)与增进的界面垂直向异性，以改善在400℃下的热稳定性，并维持高磁阻比例及可接受的电阻×面积值。
第二主题为提供第一目标的磁性元件的形成方法，其制程流程与互补式金氧半制作方法相容。
在一实施例中，提供含有参考层、穿隧阻障层、与自由层的磁穿隧接面以达到这些主题，且自由层具有与第一氧化物层(穿隧阻障层)交界的第一表面，以及与第二氧化物层(视作高介电常数增进层)交界的第二表面。在一些实施例中，高介电常数增进层包括金属氧化物的第一层，与氮化钛的第二层。可视情况省略高介电常数增进辞，使底自旋阀设置中的自由层接触具有最底部的非磁性金属或合金层的盖层，或者使顶自旋阀设置中的自由层形成于具有最上侧的非磁性金属或合金层的晶种层上。第一表面、第二表面、以及与界面相邻的自由层区主要具有界面垂直向异性，其来自于接触氧化物层以建立主要的垂直磁向异性于自由层中。在一实施例中，形成金属氧化物簇于自由层中，以提供与自由层的额外氧化物界面，可进一步增进垂直磁向异性。金属氧化簇不形成连续层，因此磁穿隧接面所用的电阻×面积值可维持在可接受的等级。
在一实施例中，金属氧化物簇的形成方法为先自XM靶材溅镀沉积金属(M)簇，其中金属M为镁、铝、硼、钙、钡、锶、钽、硅、锰、钛、锆、或铪，而X为磁性金属或合金如Co、Fe、CoFe、CoFeB、CoB、FeB、或上述的合金。在其他实施例中，溅镀XMQ靶材以形成金属合金MQ簇于自由层中，其中Q为过渡金属、硼、碳、或铝，且Q与M不同。在第二实施例中，可共溅镀X与M的靶材，或者X、M、与Q的靶材，以得多种金属或合金簇于自由层中。
本发明实施例亦预期自由层的下侧部分含有金属或合金簇，其形成方法可为XM或XMQ的溅镀沉积。接着在第二步骤中沉积自由层的上侧部分，其关于再溅镀下侧部分的上侧区。之后部分氧化金属M或合金MQ以得非化学计量的氧化态的多个金属氧化物簇，其中一定数量的M与Q原子维持未氧化。在其他实施例中，基本上所有的金属M或合金QM氧化产生所谓化学计量的氧化态中的多个金属氧化簇。
在另一例中，自由层可包含Heusler合金，其包含Ni2MnZ、Pd2MnZ、Co2MnZ、Fe2MnZ、Co2FeZ、Mn3Ge、Mn2Ga、或类似物，其中Z为Si、Ge、Al、Ga、In、Sn、或Sb。在一些实施例中，自由层可包含有序L10或L11的材料，比如MnAl、MnGa、或RT，其中R系Rh、Pd、Pt、Ir、或上述的合金，而T系Fe、Co、Ni、或上述的合金。在又一实施例中，自由层包含稀土合金，其包括但不限于TbFeCo、GdCoFe、FeNdB、或SmCo。
氧化金属M或合金MQ的制程包括在沉积自由层、形成高介电常数增进层、以及沉积磁穿隧接面中的所有层之后的退火步骤等一或多个后续步骤时，以金属簇捕获氧并与氧反应。可自一或多个层状物(如在沉积自由层之前形成的层状物)捕获氧。如此一来，与自由层中连续的金属氧化物插入层相较，可最小化电阻×电阻值。在一些实施例中，可自高介电常数增进层收集松散束缚的氧，否则氧可能氧化自由层的一部分。如此一来，可增加垂直磁向异性并维持磁阻比例。
本发明实施例亦包括沉积薄金属层或薄合金层于自由层的下侧部分上。金属或合金层可为连续或不连续的形式如岛。接着形成自由层的上侧部分于金属层或合金层上，以提供复合自由层如第一自由层/金属层/第二自由层，或者第一自由层/合金层/第二自由层，其中第一自由层与第二自由层分别为下侧部分与上侧部分。在沉积第二自由层、形成高介电常数增进层、与后续的退火步骤等制程时，金属层或合金层的一部分氧化成非化学计量的氧化态。金属层或合金层的主要部分维持未氧化，以最小化电阻×面积的增加量。如此一来，产生额外的金属氧化物界面于自由层中，以进一步增进界面的垂直向异性与垂直磁向异性。
在又一实施例中，复合自由层的积层设置为第一自由层/第一金属层/第二自由层/第二金属层/第三自由层、第一自由层/第一金属层/第二自由层/第二合金层/第三自由层、第一自由层/第一合金层/第二自由层/第二合金层/第三自由层、或第一自由层/第一合金层/第二自由层/第二金属层/第三自由层，其中依序沉积第二金属层(或第二合金层)与第三自由层于第二自由层的上表面上，以调整前述复合自由层。第一自由层、第二自由层、与第三自由层的每一者可具有不同的X组成。在制作磁穿隧接面时，或在形成所有的磁穿隧接面层之后的退火步骤时，第一金属层、第二金属层、第一合金层、与第二合金层的一或多者之后可由第一自由层、第二自由层、与第三自由层或磁穿隧接面中的其他层，捕获松散束缚的氧并与氧反应。如此一来，第一金属层、第二金属层、第一合金层、或第二合金层的一部分可氧化，而第一金属层、第二金属层、第一合金层、或第二合金层中的主要部分维持未氧化以得非化学计量的氧化态。
第一氧化物层与第二氧化物层较佳位于自由层的上表面与下表面，且金属氧化物簇或第一金属层或第二金属层中氧化的金属原子较佳为氧化镁，因为磁性层(X)与氧化镁作用产生的垂直磁向异性，大于磁性层与其他氧化物作用产生的垂直磁向异性。在一些实施例中，第二氧化物层可具有非化学计量的氧化态，且厚度小于第一氧化物层(穿隧阻障层)的厚度，可维持电阻×面积值≤5以符合最先进磁性装置的效能需求。在其他实施例中，可省略高介电常数增进层或增加氧化的MQ合金中的Q含量，以最小化电阻×面积值。
盖层(或其他实施例中的晶种层)包括钌层或另一金属，其接触第二氧化物层远离自由层的表面，其中钌或类似物形成氧化物的自由能实质上高于镁。综上所述，钌不自第二氧化物层吸收氧，因此后续退火步骤时的高介电常数增进层维持其氧化态。由于相邻的高介电常数增进层中固定的氧化含量，第二表面的界面垂直向异性维持在固定等级。
附图说明
图1系具有面外磁化于钉扎层与自由层中的磁穿隧接面的剖视图。
图2系本发明一实施例中，部分形成的磁穿隧接面的剖视图，其具有底自旋阀设置，且多个金属簇形成于自由层中。
图3a系本发明一实施例中，图2的磁穿隧接面在形成所有的磁穿隧接面层，且氧化金属簇成非化学计量的氧化态之后的剖视图，其中大量金属簇维持未氧化。
图3b系本发明另一实施例中，图2的磁穿隧接面在形成所有的磁穿隧接面层，且氧化金属簇成化学计量的氧化态之后的剖视图，其中基本上所有的金属簇转换成金属氧化物簇。
图4系本发明一实施例中，部分形成的磁穿隧接面的剖视图，其具有顶自旋阀设置，且多个金属簇形成于自由层中。
图5a系本发明一实施例中，图4的磁穿隧接面在形成所有磁穿隧接面层，且氧化金属簇成非化学计量的氧化态之后的剖视图，其中大量的金属簇维持未氧化。
图5b系本发明另一实施例中，图4的磁穿隧接面在形成所有磁穿隧接面层，且氧化金属簇成化学计量的氧化态之后的剖视图，其中基本上所有的金属簇转变成金属氧化物簇。
图6系本发明一实施例中，底自旋阀设置中的部分形成的磁穿隧接面的剖视图，其中连续的金属层形成于自由层的上侧部分与下侧部分之间。
图7系此处所述的一实施例中，图6的磁穿隧接面在形成所有磁穿隧接面层，且部分氧化金属层成非化学计量的氧化态之后的剖视图。
图8系本发明一实施例中，底自旋阀设置中部分形成的磁穿隧接面的剖视图，其中不连续的金属层形成于自由层中。
图9系此处所述的一实施例中，图8的磁穿隧接面在形成所有磁穿隧接面层，且部分氧化不连续的金属层成非化学计量的氧化态之后的剖视图。
图10系本发明一实施例中，具有顶自旋阀的部分形成的磁穿隧接面的剖视图，其中金属层形成于自由层的上侧部分与下侧部分之间。
图11系此处所述的一实施例中，图10中的磁穿隧接面在形成所有磁穿隧接面层，且部分氧化金属层成非化学计量的氧化态之后的剖视图。
图12系本发明一实施例中，部分形成的磁穿隧接面的剖视图，其具有底自旋阀设置，且复合自由层具有金属层与磁性层的积层堆叠。
图13系本发明一实施例中，图12中的磁性元件在形成所有磁穿隧接面层，且部分氧化两个金属层的每一者成非化学计量的氧化态之后的剖视图。
图14系本发明一实施例中，部分形成的磁穿隧接面的剖视图，其具有顶自旋阀设置，且复合自由层具有金属层与磁性层的积层堆叠。
图15系此处所述的一实施例中，图14中的磁性元件在形成所有磁穿隧接面层，且部分氧化两个金属层的每一者成非化学计量的氧化态之后的剖视图。
图16系本发明一实施例中，部分形成的磁穿隧接面的剖视图，其具有底自旋阀设置，且复合自由层具有三个金属层与四个磁性层的积层堆叠。
图17系本发明一实施例中，部分形成的磁穿隧接面的剖视图，其具有底自旋阀设置，且复合自由层具有四个金属层与五个磁性层的积层堆叠。
图18系不同材料形成氧化物的自由能的表格。
图19系本发明一实施例中，量测具有单一自由层的磁穿隧接面与具有复合自由层的磁穿隧接面的磁滞回圈所得的图表。
具体实施方式
本发明实施例基于下述发现：包含金属氧化物簇或一或多个非化学计量的金属氧化物层于自由层中，可增进垂直磁向异性的磁穿隧接面的垂直表面向异性，并维持磁阻比例并达到可接受的电阻×面积值。自由层较佳具有上表面与下表面，其各自与金属氧化物层形成界面，以降低切换电流并增加热稳定性。虽然例示性的实施例说明磁穿隧接面元件具有底自旋阀与顶自旋阀的设置，本发明实施例亦包含具有双自旋阀结构的磁穿隧接面，如本技术领域中具有通常知识者所知。垂直磁向异性的磁穿隧接面可结合至磁阻随机存取记忆体、自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体、或另一电子自旋装置如自旋扭矩振荡器、自旋霍尔效应装置、磁感测器、或生物感测器。用语“界面垂直向异性”与“垂直表面向异性”可交换使用。
相关的美国专利US9,048,411中揭露磁穿隧接面结构，其中自由层的下表面与第一氧化物层(穿隧阻障层)形成第一界面，而自由层的上表面与第二氧化物层(高介电常数增进层)形成第二界面，以增加垂直磁向异性。此外，可将动量稀释层如钽或镁插入自由层中，以降低垂直去磁场。如前所述，结果为降低自由层的饱和磁化度，其倾向抵消自第二界面改善垂直磁向异性所增加的热稳定性。
在相关的美国专利US 9,006,704中，形成富铁的CoFeB合金作为两个金属氧化物层(穿隧阻障层与高介电常数增进层)之间的自由层，以降低磁穿隧接面的切换电流。选择形成氧化物的自由能大于高介电常数增进层层形成氧化物的自由能的材料作为盖层，以维持高介电常数增进层中的氧含量。
在相关的美国专利申请号15/196,907中，超过一个反应性金属如镁可插入自由层中，以提供第一自由层/镁层/第二自由层/镁层/第三自由层的设置，其中第一自由层至第三自由层为自由层堆叠中的磁性层。上侧的镁层自接触第三自由层的高介电常数增进层收集氧，以至少避免氧化第三自由层及磁阻比例损失。
在厚度为
Figure GDA0002256853080000081
至
Figure GDA0002256853080000082
的自由层中含有金属簇或一或多个金属层，可发现金属插入物可捕获足量的氧，以形成大量的金属氧化物簇或氧化一或多个金属层的一部分以显著增进界面垂直向异性与自由层中的垂直磁向异性，而不会使电阻×面积值增加到不想要的程度，并维持磁化饱和度与磁阻比例以改善自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体或另一电子自旋装置的效能。
图2显示形成本发明一实施例的第一步骤。层状物堆叠28-1为第一电极上部分完成的磁穿隧接面，且第一电极可为自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体的底电极30。在例示性的实施例中，层状物堆叠包括晶种层31、参考层32、穿隧阻障层33、与自由层34依序形成于底电极上。
晶种层31通常为单层或多层，其组成可为一或多种金属或合金以促进上方层的厚度一致。当参考层32具有垂直磁向异性时，可选择晶种层以增进参考层中的垂直磁向异性。在一些实施例中，参考层为单层的磁性层，其为钴与铁的一或多者，或钴与铁的一或多者跟硼与镍的一或多者的合金。在其他实施例中，参考层可为合成反铁磁设置如第一磁性层/耦合层/第二磁性层，第一磁性层位于晶种层或视情况形成的反铁磁层(未图示)上，而第二磁性层可经由金属耦接层(如钌或类似物)反铁磁地耦合至第一磁性层。在其他实施例中，反铁磁合成设置中的参考层(或第一磁性层与第二磁性层之一或两者)为层状物的积层堆叠，比如(Co/Ni)n、(CoFe/Ni)n、(CoFe/NiCo)n、(CoFe/NiFe)n、或类似物，其具有固有的垂直磁向异性且n为积层数目。在积层堆叠中的最上层与穿隧阻障层33之间，可具有过渡层(未图示)如钴、铁、钴铁、与硼化钴铁之一。
在较佳实施例中，穿隧阻障层33为氧化镁，其形成方法可为溅镀沉积氧化镁靶材，或沉积一或多个镁层后由已知的自由基氧化或自然氧化等方法氧化一或多个镁层。然而亦可采用本技术领域已知的其他金属氧化物、金属氮化物、或金属氮氧化物取代氧化镁。应理解的是，氧化镁层与磁性层如硼化钴铁的界面，可比磁性层与其他金属氧化物的界面提供更高的界面垂直向异性，并提供较大的垂直磁向异性于磁性层中。
关键特征在于形成在穿隧阻障层上的自由层34包含多个金属镞40。自由层较佳为组成X的单层或多层，且组成X为Co、Fe、CoFe、CoFeB、CoB、与FeB的一或多者，或上述的合金如CoFeNi或CoFeNiB。金属簇的组成较佳为金属M如镁，但亦可为铝、硼、钙、钡、锶、钽、硅、锰、钛、锆、或铪。自由层的上表面34t与厚度d较佳为
Figure GDA0002256853080000091
至
Figure GDA0002256853080000092
在其他实施例中，金属簇40可为合金MQ，其中M与Q不同，且Q为硼、碳、铝、或过渡金属如铂、铁、钴、镍、钌、铬、金、银、铜、或择自周期表的3至12族的过渡金属，其用于降低后续氧化的金属簇的电阻×面积值。
本发明亦包括自由层34含有固有垂直磁向异性的高结晶向异性能量常数材料，其包括Heusler合金、有序L10或L11的材料、或稀土合金。Heusler合金包含Ni2MnZ、Pd2MnZ、Co2MnZ、Fe2MnZ、Co2FeZ、Mn3Ge、Mn2Ga、或类似物，其中Z为Si、Ge、Al、Ga、In、Sn、或Sb。有序L10或L11的材料的组成为MnAl、MnGa、或RT，其中R系Rh、Pd、Pt、Ir、或上述的合金，而T系Fe、Co、Ni、或上述的合金。稀土合金的组成包括但不限于TbFeCo、GdCoFe、FeNdB、或SmCo。
在一实施例中，溅镀XM或XMQ的单一靶材所形成的自由层34具有金属簇40于其中。在沉积时，金属M或合金QM以簇的形式分散在自由层中，其可包含一或多个金属原子。在其他实施例中，共溅镀X与M靶材，或者共溅镀X、M、与Q靶材可形成金属簇于自由层中。由于现有的分析技术无法确认自由层膜中的金属簇的精确分布，本发明实施例预期金属簇应实质上一致的分散。另一方面，自由层的一或多个部分中的金属簇浓度，可大于自由层的其他部分中的金属簇浓度，端视沉积条件而定。举例来说，在共溅镀制程时，在沉积时可调整施加至M靶材的正向功率，以暂时增加或减少自由层的一些部分中的M浓度。此外，例示性的实施例指出金属簇应具有多种尺寸与形状，包括对称与不对称的形状。
在另一实施例中，上述溅镀或共溅镀步骤之一后，可只沉积X材料以形成自由层的上侧部分。在沉积上侧部分时，可再溅镀来自第一沉积的大量金属簇，并再沉积大量金属簇于上侧部分中，以得自由层34的下侧部分与上侧部分中不同分布的金属簇40。
依序形成视情况形成的高介电常数增进层35与盖层36于自由层的上表面34t上，以形成图3a所示的磁穿隧接面28。依照现有的光微影图案化与蚀刻程序以形成侧壁28s于磁穿隧接面，在此不详述。之后沉积绝缘层37以电性隔离磁穿隧接面与相邻的磁穿隧接面(未图示)。最后形成顶电极38于磁穿隧接面上。在例示性的实施例中，自由层的下表面邻接穿隧阻障层33处具有第一界面50，而上表面接触高介电常数增进层35处具有第二界面51。在此内容中，上表面定义为远离穿隧阻障层的表面，而下表面为与穿隧阻障层交界的表面。此设置会造成氧化物层邻接自由层的上表面与下表面，而强大的垂直表面向异性如第一界面的
Figure GDA0002256853080000111
与第二界面的
Figure GDA0002256853080000112
可贡献前述式3中的
Figure GDA0002256853080000113
高介电常数增进层35的材料组成，可在接触自由层的表面的第二界面51提供界面垂直向异性。在较佳实施例中，高介电常数增进层包含氧化镁，可控制其厚度与氧化态使其电阻×面积值小于穿隧阻障层33中的氧化镁层的电阻×面积值，以最小化磁阻比例的减少量。在其他实施例中，高介电常数增进层可包含氮化钛或其他氧化物如氧化硅、钛酸锶、钛酸钡、钛酸钙、氧化镧铝、氧化锰、氧化钒、氧化铝、氧化钛、氧化镁钽、或氧化铪。在其他实施例中，高介电常数增进层可包含上述氧化物之一的第一层，以及氮化钛的第二层。此外，导电粒子可埋置于高介电常数增进层中以降低高介电常数增进层的电阻，且导电粒子的组成可为铁、钴、镍、钌、铬、金、银、与铜的一或多者。举例来说，导电粒子可占高介电常数增进层的20wt％至45wt％。本发明实施例亦包含高介电常数增进层为积层的例子，其含有多个氧化物层如上述的一或多个金属氧化物。在所有实施例中，高介电常数增进层可具有化学计量或非化学计量的氧含量。
在省略高介电常数增进层35的实施例中，盖层36与自由层形成第二界面，自由层中的金属簇40有利于增进垂直磁向异性并改善热稳定性。然而此实施例不具有第二自由层与金属氧化物层的第二界面51。综上所述，自由层34中的垂直磁向异性，低于氧化物层与自由层的上表面及下表面相邻的实施例。在其他实施例中，省略高介电常数增进层，而顶自旋阀设置中的自由层接触晶种层的上表面。此外，与自由层只具有一金属氧化物界面且不含金属簇的状况相较，金属簇有利于改善自由层中的垂直磁向异性。
当高介电常数增进层35存在时，磁穿隧接面28中的最上层为盖层36，其可包含一或多层。在省略高介电常数增进层的实施例中，盖层具有至少两层的堆叠，其中最底层可视作单独的非磁性金属或合金层。举例来说，盖层36可具有钌/钽或者钌/钽/钌的堆叠，其中钌为非磁性的金属或合金层，而钽(或钽/钌)为盖层。在一些实施例中，硬遮罩材料于锰铂可作为非磁性的金属或合金层或者盖层。非磁性的金属或合金层较佳具有体心立方(001)的结晶结构，以与自由层中的体心立方(001)的结构具有最佳化的晶格匹配，进而增进自由层中的垂直磁向异性(不过小于硼化钴铁与氧化镁界面所产生的界面垂直向异性)。
在其他实施例中，可选择其他元素用于盖层。与高介电常数增进层35中采用的金属形成氧化物的自由能相比，适用的材料形成氧化物的自由能实质上较高。图18显示多种元素形成氧化物的自由能。值得注意的是，若选择氧化镁作为高介电常数增进层，较佳的盖层材料形成氧化物的自由能实质上高于-1146kJ/mole(较接近0)。因此靠近图18的表格顶部的元素比靠近表格底部的元素不易氧化，因此前者优于后者。由于钽与氧的亲和力接近镁与氧的亲和力，钽比钌不适于作为接触高介电常数增进层的盖层，因为退火时的氧自氧化镁的高介电常数增进层迁移至钽盖层，比氧自氧化镁的高介电常数增进层迁移至钌盖层容易。氧化物的高介电常数增进层损失氧，会降低与自由层的界面的界面垂直向异性，进而降低自由层34中诱发的垂直磁向异性。
本发明实施例的另一关键特征为金属簇捕获氧。具体而言，在形成自由层时需避免自然氧化与自由基氧化制程，因为难以控制自然氧化与自由基氧化以避免自由层产生不想要的氧化。相反地，本发明实施例在沉积自由层、沉积高介电常数增进层、或在后续制程(包括在形成磁穿隧接面28中的所有层之后的退火步骤)时，采用金属簇自穿隧阻障层33、高介电常数增进层34、自由层34、与其他磁穿隧接面层捕获氧。换言之，金属M或合金MQ对氧的反应性，大于具有氧的自由层材料X，因此可与松散束缚的氧反应形成金属氧化物簇40x，以实质上避免自由层氧化的问题。在图3a中，一定数量的金属簇40维持未氧化以达非化学计量的氧化态。值得注意的是，可自一或多个磁穿隧接面层(包括在沉积自由层之前所形成的层状物)捕获氧。
形成金属氧化物簇40x，对式3中的垂直表面向异性
Figure GDA0002256853080000121
具有额外贡献
Figure GDA0002256853080000122
其来自于金属氧化物簇与自由层34的表面接触。自由层的厚度d够薄，使界面垂直向异性
Figure GDA0002256853080000123
与图3中的形状向异性场相比具有显著性。举例来说，Co20Fe60B20的自由层所用的形状向异性场4πMs近似12000Oe。已发现维持厚度d介于
Figure GDA0002256853080000124
至
Figure GDA0002256853080000125
可使界面垂直向异性大于12000Oe，端视自由层的组成而定。在此条件下，可建立自由层中主要的垂直磁向异性。
金属氧化物簇优于具有连续的金属氧化物插入层的自由层的重要优点之一，系相对于金属氧化物的电阻×面积值可最大化界面垂直向异性。换言之，连续的氧化物层中的金属氧化物分子具有大量表面接触另一金属氧化物分子，其不影响增进自由层中的垂直磁向异性的目标。此外，连续层中所有的金属氧化物分子会增加磁穿隧接面堆叠的电阻×面积质，不论金属氧化物分子是否与自由层形成界面。另一方面，金属氧化物簇中基本上所有的氧化镁或金属氧化物分子，均可经由式3中的垂直表面向异性增加自由层的垂直磁向异性。依据金属氧化物簇的尺寸和丰度，据信其上的大部分表面积可用于与自由层形成界面。因此对给定的垂直磁向异性增加值而言，与自由层中连续的金属氧化物层相较，多个金属氧化物簇可最小化电阻×面积值。对垂直磁向异性的磁穿隧接面如磁穿隧接面28而言，电阻×面积值需小于或等于5。然而，当磁穿隧接面的自由层具有两个氧化物界面与连续的金属氧化物层于自由层中时，实务上不可能达到电阻×面积值≤5的目标。
本发明实施例的金属簇40的另一重要优点，系倾向自高介电常数增进层35收集松散束缚的氧。目前发现氧化金属层以形成高介电常数增进层的方法难以控制。理想上，需要高介电常数增进层中具有化学计量的氧化态，以产生最大量的界面垂直向异性于第二界面51。不幸的是，这种作方通常在高介电常数增进层中产生大量松弛束缚的氧，其于后续制程倾向扩散至自由层中。通过自由层中所含的反应性金属簇，多余的氧较不会氧化自由层，因为氧较倾向与金属簇(如M)或合金簇(如QM)反应。综上所述，避免不想要的副反应(比如氧化破坏磁性使自由层的部分形成“死区”)以维持磁阻比例。连续的金属氧化物层不存在这种能力，其基本上不具有反应性金属位点。
值得注意的是，磁穿隧接面28所用的电阻×面积值取决于氧化物层与金属氧化物簇的每一者的贡献，比如电阻×面积总数值＝(穿隧阻障层的电阻×面积值+金属氧化物簇40x的电阻×面积值+高介电常数增进层35的电阻×面积值)。应理解的是，金属簇中的金属M置换成合金MQ，或在MQ组成的金属簇中结合较高含量的Q，均有利于降低金属氧化物簇的电阻×面积值与电阻×面积总数值。
电阻×面积值取决于氧化物层的氧化态与厚度。因此若可能的话，可采用较薄的穿隧阻障层33或高介电常数增进层，以调低电阻×面积值。现有技术通常已尽可能地薄化上述层状物而不牺牲其他性质。本技术领域中具有通常知识者应理解下述权衡得失：自化学计量的氧化镁的氧化态降低至非化学计量的氧化镁(比如在穿隧阻障层33或高介电常数增进层35)，可得所需的较低电阻×面积值，但亦会造成第一表面与第二表面的界面垂直向异性下降而降低自由层34中的垂直磁向异性。因此本发明实施例具有一吸引力的替代方案，其可采用多个金属氧化物簇40x以增进自由层中的垂直磁向异性并符合电阻×面积总数值≤5的需求。
如图3b所示的第二实施例，在后续制程如形成高介电常数增进层35以及形成磁穿隧接面28中的所有层后的退火步骤时捕获的氧，基本上与图2中所有的金属簇40反应。退火步骤可包含近似400℃的温度，其为促进松散束缚的氧自高介电常数增进层扩散至自由层34中的已知温度。最后形成的金属氧化物簇40x具有化学计量的氧化态。虽然此实施例预期金属氧化物簇40x贡献较大的电阻×面积值，磁穿隧接面所用的电阻×面积总数值仍符合电阻×面积总数值≤5的主题，因为来自穿隧阻障层的电阻×面积值远超过高介电常数增进层与金属氧化物簇的电阻×面积值。
关键概念之一为接触簇中的多个金属氧化物分子，以建立界面垂直向异性于自由层的部分中。因此通常具有面内磁化的CoFe或CoFeB层邻接金属氧化物簇时，与金属氧化物簇接触并靠近金属氧化物簇的自由层部分的磁化在特定条件下可面外对齐，其中界面垂直向异性超过自由层所用的形状向异性场。采用多个金属氧化物簇，自由层与金属氧化物簇相邻的部分中可产生界面垂直向异性与垂直磁向异性，且具有垂直磁向异性的结合部分可代表自由层的主要体积。
在图4所示的另一实施例中，调整图2中的底自旋阀设置的方法为保留所有的磁穿隧接面层，但改变沉积顺序以得层状物堆叠28-2，其依序形成晶种层31、视情况形成的高介电常数增进层35、与含有多个金属簇40的自由层34于底电极30上。当晶种层含有两个或更多层时，接触高介电常数增进层的最上侧层状物较佳为钌或另一元素，其形成氧化物的自由能实质上高于高介电常数增进层的金属形成氧化物的自由能。一旦省略高介电常数增进层，晶种层31较佳具有两层，其中最上侧层可视作独立且具有体心立方(001)晶体结构的非磁性金属或合金层，其可与上方的自由层具有最佳化的晶格匹配，并促进垂直磁向异性于其中。举例来说，晶种层31可包含下侧的钽或氮化钽晶种层，与上侧的非磁性金属或合金层(钌、铜、钛、铅、钨、铑、金、与银的一或多者)。
依序形成穿隧阻障层33、参考层32、与盖层36于图4中部分完成的磁穿隧接面，如图5a所示的磁穿隧接面28’。在形成自由层、形成穿隧阻障层、与后续制程(其包括形成所有磁穿隧接面层之后的退火步骤)时，自高介电常数增进层与穿隧阻障层捕获松散束缚的氧，可氧化金属簇的一部分以形成多个金属氧化物簇40x于自由层中。此外，可自相邻的装置层如绝缘层37收集氧。第一界面50目前在与穿隧阻障层33相邻的自由层上表面，而第二界面51在与高介电常数增进层35相邻的自由层下表面。一定数目的金属簇在非化学计量的氧化态中维持未氧化。
如图5b所示，维持图5a中磁穿隧接面28’的层状物堆叠顺序，本发明实施例预期图4中的磁穿隧接面中间结构的金属簇40在特定条件下，可收集足够量的松散束缚的氧，且基本上所有的金属簇可氧化成化学计量的氧化态的金属氧化物簇40x。如上所述，可自其他装置层与磁穿隧接面层(包含在沉积自由层之前形成的层状物)捕获氧。在沉积自由层34、形成穿隧阻障层、以及后续步骤(包括在形成所有磁穿隧接面层之后的退火步骤)的一或多个步骤时，金属簇可转变成金属氧化物簇。
图6系本发明另一实施例的部分完成的磁穿隧接面，其具有层状物堆叠28-3。具体而言，可调整前述实施例的自由层成复合自由层34-1，其包含具有前述M或MQ组成的金属层40a，且金属层40a隔开第一自由层34a与第二自由层34b。金属或合金层可连续，且厚度大致为
Figure GDA0002256853080000151
至
Figure GDA0002256853080000152
因此，晶种层31、参考层32、穿隧阻障层33、第一自由层、金属层、与具有上表面34t的第二自由层依序形成于底电极30上。第一自由层与第二自由层各自具有前述的组成X及厚度d1，且厚度d1为
Figure GDA0002256853080000153
至
Figure GDA0002256853080000154
在一实施例中，第一自由层、金属层40a、与第二自由层由三个独立的沉积步骤所形成。
在依序形成视情况形成的高介电常数增进层35与盖层36于第二自由层34b上之后，可完成图7中的磁穿隧接面28。采用现有制程产生侧壁28s。形成绝缘层37与顶电极38，如前所述。在较佳实施例中，关键特征系将金属层40a中少量的金属或合金的原子转换成金属氧化物40b。在其他实施例中，大部分的金属原子或合金MQ中大部分的M与Q原子转换成金属氧化物，但大量的金属原子微持未氧化。然而当大量金属原子氧化时，可能使金属层的电阻×面积值增加到不符电阻×面积总数值≤5的需求。在沉积第二自由层34b、形成高介电常数增进层、与形成所有磁穿隧接面层之后的后续退火步骤时，可由复合自由层34-1中、由高介电常数增进层35中、以及在特定条件下由穿隧阻障层33中捕获松散束缚的氧，使金属层40中转换成金属氧化物。捕获的氧至少与金属层(M)中的少量金属原子M或合金层(MQ)中的少量原子(M或Q)反应。与上述的第一氧化物层与第二氧化物层接触以建立第一自由层与第二自由层所用的界面垂直向异性(如
Figure GDA0002256853080000161
并与具有非化学计量的氧化态的层状物中的多个金属氧化物40b接触。如此一来，与具有连续的金属氧化物插入层的自由层相较，可最小化电阻×面积总数值的增加量，进而增加自由层中的垂直磁向异性。
在磁穿隧接面28中，电阻×面积总数值＝穿隧阻障层的电阻×面积值+金属氧化物40b的电阻×面积值+高介电常数增进层的电阻×面积值。综上所述，与金属氧化物簇相关的实施例符合电阻×面积总数值≤5且维持磁阻比例。
在图8所示的其他实施例中，保留图6中部分形成的磁穿隧接面的所有部分，除了第一自由层34a与第二自由层34b之间的金属层为不连续层。不连续的金属层可包含多种尺寸的多个岛状物40i，其组成为金属M或合金MQ。岛状物可包含对称与不对称的形状。岛状物之间的通道可包含第一自由层与第二自由层的一或两者。在一实施例中，在分开步骤中各自沉积第一自由层、岛状物40i、与第二自由层。
如图9所示，部分氧化岛状物40i以形成金属氧化物区40s于岛状物的表面上或岛状物中。一些实施例在一或多个前述的制程步骤时，基板上所有的岛状物可捕获氧以部分氧化成非化学计量的氧化态。然而，本发明实施例亦预期一定数量的岛状物维持未氧化。金属氧化区40s的每一者与第一自由层34a或第二自由层34b形成界面，可产生界面垂直向异性以增进复合自由层34-1中的垂直磁向异性。电阻×面积的总数值＝(穿隧阻障层33的电阻×面积值+金属氧化物区40s的电阻×面积值+高介电常数增进层35的电阻×面积值)。与此同时，可符合电阻×面积的总数值≤5的需求，因为电阻×面积的总数值的主要贡献来自穿隧阻障层33的电阻×面积值与高介电常数增进层35的电阻×面积值。将岛状物40i中的金属M置换为合金Q，或增加岛状物40i的合金组成MQ中的Q含量，可降低金属氧化物区40s的电阻×面积值并降低电阻×面积的总数值。
在图10所示的另一顶自旋阀的实施例中，维持图6中的底自旋阀设置中部分完成的磁穿隧接面的所有层，但改变沉积顺序以得层状物堆叠28-4，其中晶种层31、视情况形成的高介电常数增进层35、与复合自由层34-1依序形成于底电极30上。值得注意的是，第二自由层34b接触晶种层31中的高介电常数增进层或非磁性的金属或合金层，而第一自由层34a具有上表面34t。当高介电常数增进层存在时，晶种层较佳具有邻接高介电常数增进层的最上层(如钌或另一元素)，且最上层形成氧化物的自由能实质上大于高介电常数增进层所用的金属形成氧化物的自由能。
在依序形成穿隧阻障层33、参考层32、与盖层36于图10中的上表面34t上，以得图11所示的完全形成的磁穿隧接面28’。此外，氧化金属层40a中主要的金属原子或合金MQ以得金属氧化物40b，其分布于整个金属层以增进界面垂直向异性与垂直磁向异性。如之前的实施例所述，自相邻层状物捕获氧再与金属反应形成金属氧化物，使金属转换成金属氧化物。在此例中，在一或多个制程如沉积第一自由层34a、形成穿隧阻障层33、与形成所有的磁穿隧接面层之后的后续退火步骤等制程的一或多者时，会发生上述转换。第一界面50位于第一自由层邻接穿隧阻障层33的上表面，而第二界面51位于第二自由层接触高介电常数增进层35的下表面。同样地，金属层40a具有非化学计量的氧化态，以达电阻×面积总数值≤5的需求并维持磁阻比例。
在图12所示的另一实施例中，部分完成的磁穿隧接面28-5具有复合自由层34-2，其中复合自由层34-1的调整方法为依序添加金属层40c与第三自由层34c于第二自由层34b上。金属层40c较佳含有金属M或合金MQ(定义同前述金属层40的M与Q)。然而金属层40c中的M与金属层40a中的M可不同，且金属层40c中的Q可与金属层40a中的Q不同。第三自由层较佳具有前述的组成X。复合自由层34-2中的第一自由层、第二自由层、与第三自由层的厚度d2各自为
Figure GDA0002256853080000171
至
Figure GDA0002256853080000172
而金属层40a与金属层40c的厚度各自为
Figure GDA0002256853080000173
至
Figure GDA0002256853080000174
因此复合自由层可具有第一自由层/第一金属层/第二自由层/第二金属层/第三自由层的设置、第一自由层/第一金属层/第二自由层/第二合金层/第三自由层的设置、第一自由层/第一合金层/第二自由层/第二合金层/第三自由层的设置、或第一自由层/第一合金层/第二自由层/第二金属层/第三自由层的设置。金属层40a与40c的一或两者可不连续。
在依序形成视情况形成的高介电常数增进层35与盖层36于第三自由层34c上，以完成图13中的磁穿隧接面28。采用现有制程程序以产生侧壁28s，沉积绝缘层37，并形成顶电极38。在较佳实施例中，金属层40a中少量的金属原子或合金可转换成金属氧化物40b，而金属层40c中少量的金属原子或合金可转换成金属氧化物40d。因此金属层均具有非化学计量的氧化态，并限制电阻×面积值如金属氧化物40b的电阻×面积值与金属氧化物40d的电阻×面积值，以符合电阻×面积总数值≤5的需求。电阻×面积总数值＝(穿隧阻障层33的电阻×面积值+金属氧化物40b的电阻×面积值+金属氧化物40d的电阻×面积值+高介电常数增进层35的电阻×面积值)。
在一或多个制程如沉积第二自由层34b、沉积第三自由层34c、形成高介电常数增进层、以及在形成所有磁穿隧接面层之后的后续退火步骤时，可由复合自由层34-2、高介电常数增进层35、在这些条件下的穿隧阻障层33与其他磁穿隧接面层、或绝缘层37捕获松散束缚的氧并与其反应，以氧化金属层40a与40c中一定数量的金属原子。综上所述，金属氧化物40b与第一自由层及第二自由层的界面产生界面垂直向异性，而金属氧化物40d与第二自由层及第三自由层的界面产生界面垂直向异性。此实施例设计为增进垂直磁向异性并维持磁阻比例，其电阻×面积总数值实质上小于自由层与氧化物层的上表面及下表面交界的磁穿隧接面的电阻×面积总数值，且其中自由层具有连续且基本上完全氧化的金属氧化物插入层。将金属层40a与40c中的金属M置换为合金MQ，或增加合金MQ中的Q含量，可调低金属氧化物40b的电阻×面积值、金属氧化物40d的电阻×面积值、与电阻×面积总数值。
如图16所示，本发明实施例亦包含复合自由层34-3，其中金属层40e(其具有金属M或合金MQ，定义同前述的M与Q)与第四自由层34d(具有组成X)依序形成于图12的第三自由层34c上。在此状况下，自由层堆叠中的金属层40a、40c、与40e的厚度为
Figure GDA0002256853080000181
至
Figure GDA0002256853080000182
接着沉积视情况形成的高介电常数增进层35与盖层36(未图示)于第四自由层上，以完成部分形成的磁穿隧接面28-7。与前述实施例类似，第一、第二、与第三金属或合金层自磁穿隧接面层与周围的装置层捕获氧，并转变成非化学计量或化学计量的氧化态。
在图17所示的另一实施例中，图16中的自由层结构调整为复合自由层34-4，且调整方法为依序沉积金属层40g(其具有金属M或合金MQ，定义同前述的M与Q)与第五自由层34e(具有组成X)于第四自由层34d上。四个金属层(或合金层)40a、40c、40e、与40g的厚度各自为
Figure GDA0002256853080000191
至
Figure GDA0002256853080000192
而第一自由层至第五自由层的厚度各自为
Figure GDA0002256853080000193
至
Figure GDA0002256853080000194
之后依序沉积视情况形成的高介电常数增进层与盖层(未图示)，以完成部分形成的磁穿隧接面28-8。此外，金属层或合金层、第二金属层或第二合金层、第三金属层或第三合金层、与第四金属层或第四合金层的一或多者以前述实施例的方法，捕获氧并转换成非化学计量或化学计量的氧化态。应理解金属层40e与40g可为连续或不连续的层状物。
在图14所示的另一实施例中，调整图10中部分完成的磁穿隧接面，以得层状物堆叠28-6。第三自由层34c与金属层40c形成于视情况形成的高介电常数增进层35与第二自由层34b之间。因此复合自由层34-2的形成方法为依序沉积第三自由层34c、金属层40c、第二自由层34b、金属层40a、与第一自由层34a于晶种层31中的高介电常数增进层或非磁性金属或合金层上。否则可保留前述复合自由层34-2的所有组成与厚度。
依序形成穿隧阻障层33、参考层32、与盖层36于图14中的上表面34t之后，完全形成的磁穿隧接面28’如图15所示。较佳方式为氧化金属层40a中少量的金属原子或合金，并氧化金属层40c中少量的金属原子或合金，以分别得到金属氧化物40b与40d，其分布于整个金属层。在沉积第二自由层34b与第一自由层34a、形成穿隧阻障层33、以及形成所有磁穿隧接面层之后的后续退火步骤等一或多个制程时，金属原子可自相邻层状物捕获氧并与氧反应，以氧化金属原子。第一界面50为第一自由层邻接穿隧阻障层33的上表面，且第二界面51为第三自由层接触晶种层31中高介电常数增进层35或非磁性金属或合金层的下表面。关键在于金属层40a与40c各自具有非化学计量的氧化态，以符合电阻×面积总数值≤5的需求并维持磁阻比例。
可在薄膜溅镀系统Anelva C-7100或类似系统中形成磁穿隧接面28或磁穿隧接面28’的所有层，而上述系统通常含有三个各自具有五个靶材的物理气相沉积腔室、氧化腔室、以及溅镀蚀刻腔室。一般而言，溅镀沉积制程包含钝气如氩气。除非需要在氧化腔室中形成穿隧阻障层或高介电常数增进层，否则排除氧气。一旦磁穿隧堆叠中的所有层都置于底电极上，可在真空烘箱中进行温度为约360℃至400℃的高温退火1小时至5小时。之后可由本技术领域已知的现有光微影图案化与反应性离子蚀刻等程序相关的制程制作磁穿隧接面元件阵列，其包含的磁穿隧接面28或磁穿隧接面28’具有实质上垂直的侧壁28s。接着沉积绝缘层37以电性隔离相邻的磁穿隧接面元件。通常采用化学机械研磨制程，以形成绝缘层37的平滑表面，其与磁穿隧接面阵列的上表面共平面。接着可形成含顶电极38的顶电极阵列于磁穿隧接面与绝缘层上，以继续制作磁性装置。
为说明此处所述的一实施例与图6中，形成非化学计量的金属氧化物层于复合自由层中的优点，可制作磁穿隧接面的层状物堆叠，其中具有(Co/Ni)x/Ru/CoFeB设置的合成反铁磁参考层，氧化镁穿隧阻障层、第一自由层/镁层/第二自由层的自由层、以及氧化镁的高介电常数增进层依序形成于基板上。第一自由层与第二自由层为厚度为
Figure GDA0002256853080000201
的CoFeB层。可形成相同的磁穿隧接面堆叠作为参考例，差别在于省略第一自由层与第二自由层之间的镁层，以提供厚度为
Figure GDA0002256853080000202
的硼化钴铁单层。在室温下量测参考样品(实线)，与本发明实施例形成的具有复合层(第一自由层/镁/第二自由层)的磁穿隧接面(虚线)的磁滞回圈，如图19所示。应理解的是在形成高介电常数增进层以及后续进行温度为400℃的退火时，镁层可部分氧化成非化学计量的氧化态。此外，在400下退火5小时后，具有复合自由层的磁穿隧接面仍具有实质上垂直磁向异性。因此形成多个氧化的镁层于自由层中，可增进自由层中的垂直磁向异性，并改善退火条件(常见于互补式金氧半制程)时的热稳定性。此处所述的其他实施例预期为能类似地改善垂直磁向异性。
此处所述的所有实施例可与标准工具与制程的形成方案结合。在垂直磁向异性与热稳定性大幅增益时，不需牺牲其他效能特性如磁阻比例，且符合电阻×面积总数值≤5的需求(其对64Mb与256Mb的自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体技术而言为重要优点)，并符合相关的自旋电子装置的临界参数(如切换电流、电阻×面积值、磁阻比例、与热稳定性)。
虽然已参考实施例具体图示和说明本发明，但本技术领域中具有通常知识者应理解在不脱离本发明实施例的精神和范畴的情况下，可在形式与细节上进行各种变化。

Claims (50)

1.一种磁性元件，包括：
(a)一穿隧阻障层，系一第一金属氧化物层；
(b)一高介电常数增进层或一非磁性金属或合金层；以及
(c)一自由层，具有一第一表面以与所述穿隧阻障层形成一第一界面，具有一第二表面以与所述高介电常数增进层或所述非磁性金属或合金层形成一第二界面，并包括多个金属氧化物簇于所述第一表面与所述第二表面之间，其中所述多个金属氧化物簇的每一者与所述自由层形成一界面，以增进所述自由层中的垂直磁向异性。
2.根据权利要求1所述的磁性元件，其中所述穿隧阻障层、所述高介电常数增进层、与所述金属氧化物蔟包括氧化镁。
3.根据权利要求1所述的磁性元件，其中所述多个金属氧化物簇具有化学计量的氧化态。
4.根据权利要求1所述的磁性元件，其中所述多个金属氧化物簇具有非化学计量的氧化态。
5.根据权利要求1所述的磁性元件，其中所述自由层的厚度为约
Figure FDA0002204651720000011
至
Figure FDA0002204651720000012
6.根据权利要求1所述的磁性元件，其中所述自由层为钴、铁、钴铁、硼化钴铁、硼化钴、硼化铁、钴铁镍、与硼化钴铁镍的一或多者的单层或多层。
7.根据权利要求1所述的磁性元件，其中所述自由层包括具有固有垂直磁向异性的高结晶向异性能量常数的材料，其为Heusler合金、有序L10或L11的材料、或稀土合金，Heusler合金系Ni2MnZ、Pd2MnZ、Co2MnZ、Fe2MnZ、Co2FeZ、Mn3Ge、或Mn2Ga，其中Z为Si、Ge、Al、Ga、In、Sn、或Sb，有序L10或L11的材料的组成为MnAl、MnGa、或RT，其中R系Rh、Pd、Pt、Ir、或上述的合金，而T系Fe、Co、Ni、或上述的合金，而稀土合金的组成为TbFeCo、GdCoFe、FeNdB、或SmCo。
8.根据权利要求1所述的磁性元件，更包括一晶种层形成于一基板上、一参考层位于所述晶种层上、以及最上侧的一盖层，以得所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述自由层/所述高介电常数增进层/所述盖层的设置，或所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述自由层/所述非磁性金属或合金层/所述盖层的设置。
9.根据权利要求1所述的磁性元件，更包括一晶种层形成于一基板上、一参考层位于所述穿隧阻障层上、以及一盖层位于所述参考层上，以得所述晶种层/所述高介电常数增进层/所述自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置，或者所述晶种层/所述非磁性金属或合金层/所述自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置。
10.根据权利要求1所述的磁性元件，其中所述高介电常数增进层为含有一或多个氧化物的单层或积层，氧化物系氧化镁、氧化硅、钛酸锶、钛酸钡、钛酸钙、氧化镧铝、氧化锰、氧化钒、氧化铝、氧化钛、或氧化铪，且所述高介电常数增进层的电阻×面积值小于所述穿隧阻障层的电阻×面积值。
11.根据权利要求1所述的磁性元件，其中所述高介电常数增进层为氮化钛，或者包含组成为氧化镁、氧化硅、钛酸锶、钛酸钡、钛酸钙、氧化镧铝、氧化锰、氧化钒、氧化铝、氧化钛、或氧化铪的第一层与氮化钛的第二层。
12.根据权利要求1所述的磁性元件，其中所述金属氧化物簇包括元素M或包括元素M与元素Q，其中元素M与元素Q不同，元素M系镁、铝、硼、钙、钡、锶、钽、硅、锰、钛、锆、铪，而元素Q系硼、碳、铝、或过渡金属。
13.根据权利要求1所述的磁性元件，其中所述自由层、所述穿隧阻障层、所述高介电常数增进层、与所述非磁性金属或合金层，为磁阻随机存取记忆体、自旋转移扭矩-磁阻随机存取记忆体、或另一自旋电子装置的部分，且另一自旋电子装置为自旋扭矩振荡器、自旋霍尔效应装置、磁感测器、或生物感测器。
14.一种磁性元件，包括：
(a)一穿隧阻障层，其为一第一金属氧化物层；
(b)一高介电常数增进层或一非磁性金属或合金层；以及
(c)一复合自由层，具有一第一自由层/一金属层M/一第二自由层的设置或者所述第一自由层/一合金层MQ/所述第二自由层的设置，其中所述第一自由层与所述穿隧阻障层形成一第一界面，所述第二自由层与所述高介电常数增进层或所述非磁性金属或合金层形成一第二界面，且所述金属层M与所述合金层MQ在形成磁性元件时捕获氧，以部分氧化成非化学计量的氧化态，进而增进所述复合自由层中的垂直磁向异性。
15.根据权利要求14所述的磁性元件，其中M系镁、铝、硼、钙、钡、锶、钽、硅、锰、钛、锆、或铪，而Q系硼、碳、铝、或过渡金属，且M与Q不同。
16.根据权利要求14所述的磁性元件，其中所述第一自由层与所述第二自由层包括Co、Fe、CoFe、CoFeB、CoB、FeB、CoFeNi、与CoFeNiB的一或多者或具有固有垂直磁向异性的高结晶向异性能量常数材料，其为Heusler合金、有序L10或L11的材料、或稀土合金，Heusler合金系Ni2MnZ、Pd2MnZ、Co2MnZ、Fe2MnZ、Co2FeZ、Mn3Ge、或Mn2Ga，其中Z为Si、Ge、Al、Ga、In、Sn、或Sb，有序L10或L11的材料的组成为MnAl、MnGa、或RT，其中R系Rh、Pd、Pt、Ir、或上述的合金，而T系Fe、Co、Ni、或上述的合金，而稀土合金的组成为TbFeCo、GdCoFe、FeNdB、或SmCo。
17.根据权利要求14所述的磁性元件，其中所述复合自由层更包括一第二金属层或一第二合金层以邻接所述第二自由层，以及一第三自由层以接触所述第二金属层或所述第二合金层，以提供所述第一自由层/所述金属层M/所述第二自由层/所述第二合金层/所述第三自由层的设置、所述第一自由层/所述合金层MQ/所述第二自由层/所述第二合金层/所述第三自由层的设置、或所述第一自由层/所述合金层MQ/所述第二自由层/所述第二金属层/所述第三自由层的设置，其中所述第二金属层的金属系M，而所述第二合金层的合金系MQ。
18.根据权利要求17所述的磁性元件，其中与所述介电常数增进层或所述非磁性金属或合金层交界者为所述第三自由层。
19.根据权利要求17所述的磁性元件，其中所述第三自由层包含Co、Fe、CoFe、CoFeB、CoB、FeB、CoFeNi、与CoFeNiB的一或多者、Heusler合金、有序L10或L11的材料、或稀土合金，Heusler合金系Ni2MnZ、Pd2MnZ、Co2MnZ、Fe2MnZ、Co2FeZ、Mn3Ge、或Mn2Ga，其中Z为Si、Ge、Al、Ga、In、Sn、或Sb，有序L10或L11的材料的组成为MnAl、MnGa、或RT，其中R系Rh、Pd、Pt、Ir、或上述的合金，而T系Fe、Co、Ni、或上述的合金，而稀土合金的组成为TbFeCo、GdCoFe、FeNdB、或SmCo。
20.根据权利要求14所述的磁性元件，其中所述高介电常数增进层或所述非磁性金属或合金层与所述第二自由层形成所述第二界面，且更包含一晶种层形成于所述基板上、一参考层位于所述晶种层上、以及最上侧的一盖层，以得所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述复合自由层/所述高介电常数增进层/所述盖层的设置，或者所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述复合自由层/所述非磁性金属或合金层/所述盖层的设置。
21.根据权利要求14所述的磁性元件，其中所述高介电常数增进层或所述非磁性金属或合金层与所述第二自由层形成所述第二界面，且更包含一晶种层形成于所述基板上、一参考层位于所述穿隧阻障层上、以及一盖层位于所述参考层上，以得所述晶种层/所述高介电常数增进层/所述复合自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置，或者所述晶种层/所述非磁性金属或合金层/所述复合自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置。
22.根据权利要求17所述的磁性元件，其中所述高介电常数增进层或所述非磁性金属或合金层与所述第二自由层形成所述第二界面，且更包含一晶种层形成于所述基板上、一参考层位于所述晶种层上、以及最上侧的一盖层，以得所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述复合自由层/所述高介电常数增进层/所述盖层的设置，或者所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述复合自由层/所述非磁性金属或合金层/所述盖层的设置。
23.根据权利要求17所述的磁性元件，其中所述高介电常数增进层或所述非磁性金属或合金层与所述第二自由层形成所述第二界面，且更包含一晶种层形成于所述基板上、一参考层位于所述穿隧阻障层上、以及一盖层位于所述参考层上，以得所述晶种层/所述高介电常数增进层/所述复合自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置，或者所述晶种层/所述非磁性金属或合金层/所述复合自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置。
24.根据权利要求17所述的磁性元件，其中所述复合自由层更包括一第三金属层形成于所述第三自由层上，以及一第四自由层形成于所述第三金属层上，其中所述第三金属层的组成具有金属M或合金MQ。
25.根据权利要求24所述的磁性元件，其中复合自由层更包括一第四金属层形成于所述第四自由层上，以及一第五自由层形成于所述第四金属层上，其中所述第四金属层的组成具有金属M或合金MQ。
26.根据权利要求25所述的磁性元件，其中所述第四自由层与所述第五自由层各自包含Co、Fe、CoFe、CoFeB、CoB、FeB、CoFeNi、与CoFeNiB的一或多者、Heusler合金、有序L10或L11的材料、或稀土合金，Heusler合金系Ni2MnZ、Pd2MnZ、Co2MnZ、Fe2MnZ、Co2FeZ、Mn3Ge、或Mn2Ga，其中Z为Si、Ge、Al、Ga、In、Sn、或Sb，有序L10或L11的材料的组成为MnAl、MnGa、或RT，其中R系Rh、Pd、Pt、Ir、或上述的合金，而T系Fe、Co、Ni、或上述的合金，而稀土合金的组成为TbFeCo、GdCoFe、FeNdB、或SmCo。
27.一种磁性元件的形成方法，且所述磁性元件在一自由层与一第一氧化物层之间的一第一界面以及在所述自由层接触形成于所述自由层中的多个金属氧化物簇的多个界面具有界面的垂直向异性，而所述形成方法包括：
(a)提供所述第一氧化物层或一第一非磁性金属或合金层于一基板上；
(b)沉积具有多个金属簇于其中的所述自由层于所述第一氧化物层或所述第一非磁性金属或合金层上；
(c)沉积一第二氧化物层或一第二非磁性金属层或合金层于所述自由层远离所述第一氧化物层或所述第一非磁性金属或合金层的上表面上；以及
(d)进行一退火步骤，使一或多个步骤(b)、(c)、与(d)时的所述多个金属簇自所述磁性元件中的一或多层捕获氧，并与捕获的氧反应形成所述多个金属氧化物簇，其与所述自由层的多个部分交界，以增进所述自由层中的垂直磁向异性。
28.根据权利要求27所述的磁性元件的形成方法，其中所述自由层的厚度为约
Figure FDA0002204651720000051
至
Figure FDA0002204651720000052
29.根据权利要求27所述的磁性元件的形成方法，其中所述多个金属氧化物簇具有化学计量或非化学计量的氧化态。
30.根据权利要求27所述的磁性元件的形成方法，其中所述自由层系Co、Fe、CoFe、CoFeB、CoB、FeB、CoFeNi、与CoFeNiB的一或多者的单层或多层。
31.根据权利要求27所述的磁性元件的形成方法，其中所述自由层包括具有固有垂直磁向异性的高结晶向异性能量常数材料，其为Heusler合金、有序L10或L11的材料、或稀土合金，Heusler合金系Ni2MnZ、Pd2MnZ、Co2MnZ、Fe2MnZ、Co2FeZ、Mn3Ge、或Mn2Ga，其中Z为Si、Ge、Al、Ga、In、Sn、或Sb，有序L10或L11的材料的组成为MnAl、MnGa、或RT，其中R系Rh、Pd、Pt、Ir、或上述的合金，而T系Fe、Co、Ni、或上述的合金，而稀土合金的组成为TbFeCo、GdCoFe、FeNdB、或SmCo。
32.根据权利要求27所述的磁性元件的形成方法，其中所述第一氧化物层为一穿隧阻障层，所述基板为一晶种层与一参考层的堆叠，其中所述参考层的上表面接触所述穿隧阻障层，且所述形成方法更包括形成最上侧的一盖层于所述高介电常数增进层或所述第二非磁性金属或合金层上，以得所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述自由层/所述高介电常数增进层/所述盖层的设置，或者所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述自由层/所述第二非磁性金属或合金层/所述盖层的设置。
33.根据权利要求27所述的磁性元件的形成方法，其中所述第二氧化物层系一穿隧阻障层以与所述自由层建立一第二界面，其产生界面垂直向异性，所述基板系一晶种层，且所述形成方法更包括形成一参考层于所述穿隧阻障层上并形成一盖层于所述参考层上，以得所述晶种层/所述高介电常数增进层/所述自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置，或者所述晶种层/所述第一非磁性金属或合金层/所述自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置。
34.根据权利要求27所述的磁性元件的形成方法，其中所述多个金属簇包括元素M或合金MQ，M系镁、铝、硼、钙、钡、锶、钽、硅、锰、钛、锆、或铪，Q系硼、碳、铝、或过渡金属，且M与Q不同。
35.一种磁性元件的形成方法，且所述磁性元件在一自由层与一第一氧化物层之间的一第一界面以及在所述自由层接触一金属层中的多个金属氧化物区的多个界面具有界面的垂直向异性，且所述金属层具有非化学计量的氧化态，其形成于所述自由层中，而所述形成方法包括：
(a)提供所述第一氧化物层或一第一非磁性金属或合金层于一基板上；
(b)沉积一第一自由层于所述第一氧化物层或所述第一非磁性金属或合金层上；
(c)沉积一金属层或一合金层于所述第一自由层上，其中所述金属层为M，所述合金层为MQ，M为第一金属，Q为第二金属，且M与Q不同；
(d)沉积一第二自由层于所述金属层或所述合金层上，以提供一复合自由层，其具有所述第一自由层/所述金属层/所述第二自由层的设置，或者所述第一自由层/所述合金层/所述第二自由层的设置；
(e)沉积一第二氧化物层或一第二非磁性金属或合金层于所述第二自由层远离所述第一氧化物层的表面上；以及
(f)进行一退火步骤，使一或多个步骤(d)、(e)、与(f)时的所述金属层或所述合金层中的多个金属原子自所述磁性元件中的一或多层捕获氧，并与捕获的氧反应形成多个金属氧化区于所述金属层或所述合金层与所述第一自由层及所述第二自由层的部分的界面上，以增进所述复合自由层中的垂直磁向异性。
36.根据权利要求35所述的磁性元件的形成方法，其中所述第一自由层与所述第二自由层的每一者包括Co、Fe、CoFe、CoFeB、CoB、FeB、CoFeNi、与CoFeNiB的一或多者或具有固有垂直磁向异性的高结晶向异性能量常数材料，其为Heusler合金、有序L10或L11的材料、或稀土合金，Heusler合金系Ni2MnZ、Pd2MnZ、Co2MnZ、Fe2MnZ、Co2FeZ、Mn3Ge、或Mn2Ga，其中Z为Si、Ge、Al、Ga、In、Sn、或Sb，有序L10或L11的材料的组成为MnAl、MnGa、或RT，其中R系Rh、Pd、Pt、Ir、或上述的合金，而T系Fe、Co、Ni、或上述的合金，而稀土合金的组成为TbFeCo、GdCoFe、FeNdB、或SmCo。
37.根据权利要求35所述的磁性元件的形成方法，其中所述金属层或所述合金层为连续层。
38.根据权利要求35所述的磁性元件的形成方法，其中所述金属层或所述合金层为不连续层。
39.根据权利要求35所述的磁性元件的形成方法，其中所述第一氧化物层为穿隧阻障层，所述第二氧化物层为高介电常数增进层，其接触所述第二自由层以建立界面垂直向异性，所述基板为一晶种层与一参考层的堆叠，其中所述参考层的上表面接触所述穿隧阻障层，且所述形成方法更包括形成最上侧的一盖层于所述高介电常数增进层或所述第二非磁性金属或合金层上，以得所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述复合自由层/所述高介电常数增进层/所述盖层的设置，或者所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述复合自由层/所述第二非磁性金属或合金层/所述盖层的设置。
40.根据权利要求35所述的磁性元件的形成方法，其中所述第一氧化物层系一高介电常数增进层，所述基板系一晶种层，所述第二氧化物层接触所述第二自由层以建立界面垂直向异性，且形成方法更包括形成一参考层于所述穿隧阻障层上，并形成一盖层于所述参考层上，以得所述晶种层/所述高介电常数增进层/所述复合自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置，或者所述晶种层/所述第一非磁性金属或合金层/所述复合自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置。
41.根据权利要求35所述的磁性元件的形成方法，其中M系镁、铝、硼、钙、钡、锶、钽、硅、锰、钛、锆、或铪，而Q系硼、碳、铝、或过渡金属。
42.一种磁性元件的形成方法，所述磁性元件在一复合自由层与一第一氧化物层或一第一非磁性金属或合金层之间的第一界面、在所述复合自由层与一第二氧化物层或一第二非磁性金属或合金层之间的第二界面、以及在所述复合自由层接触两个金属层中的多个金属氧化物区的多个界面具有界面的垂直向异性，且两个金属层各自具有非化学计量的氧化态，其形成于所述复合自由层中，而所述形成方法包括：
(a)提供所述第一氧化物层或所述第一非磁性金属或合金层于一基板上；
(b)沉积一第一自由层于所述第一氧化物层或所述第一非磁性金属或合金层上；
(c)沉积一第一金属层或一第一合金层于所述第一自由层上，其中所述第一金属层为M，所述第一合金层为MQ，M为第一金属，且Q为第二金属；
(d)沉积一第二自由层于所述第一金属层或所述第一合金层上；
(e)沉积一第二金属层或一第二合金层于所述第二自由层上；
(f)沉积一第三自由层于所述第二金属层或所述第二合金层上，以提供含有所述第一自由层/所述第一金属层/所述第二自由层/所述第二金属层/所述第三自由层、所述第一自由层/所述第一金属层/所述第二自由层/所述第二合金层/所述第三自由层、所述第一自由层/所述第一合金层/所述第二自由层/所述第二合金层/所述第三自由层、或所述第一自由层/所述第一合金层/所述第二自由层/所述第二金属层/所述第三自由层的堆叠层的所述复合自由层；
(g)沉积所述第二氧化物层或所述第二非磁性金属或合金层于所述复合自由层远离所述第一氧化物层或所述第一非磁性金属或合金层的上表面上；以及
(h)进行一退火步骤，使一或多个步骤(f)、(g)、与(h)时的所述第一金属层、所述第二金属层、所述第一合金层、与所述第二合金层中的M及/或Q的金属原子自所述磁性元件中的一或多层捕获氧，并与捕获的氧反应形成多个金属氧化区于所述第一金属层或所述第一合金层与所述第一自由层及所述第二自由层的部分的界面上，并形成多个金属氧化区于所述第二金属层或所述第二合金层与所述第二自由层及所述第三自由层的部分的界面上，以增进所述复合自由层中的垂直磁向异性。
43.根据权利要求42所述的磁性元件的形成方法，其中所述第一金属层、所述第二金属层、所述第一合金层、与所述第二合金层的一或多者为连续层。
44.根据权利要求42所述的磁性元件的形成方法，其中所述第一金属层、所述第二金属层、所述第一合金层、与所述第二合金层的一或多者为不连续层。
45.根据权利要求42所述的磁性元件的形成方法，其中所述第一自由层、所述第二自由层、与所述第三自由层的每一者包括Co、Fe、CoFe、CoFeB、CoB、FeB、CoFeNi、与CoFeNiB的一或多者、Heusler合金、有序L10或L11的材料、或稀土合金，Heusler合金系Ni2MnZ、Pd2MnZ、Co2MnZ、Fe2MnZ、Co2FeZ、Mn3Ge、或Mn2Ga，其中Z为Si、Ge、Al、Ga、In、Sn、或Sb，有序L10或L11的材料的组成为MnAl、MnGa、或RT，其中R系Rh、Pd、Pt、Ir、或上述的合金，而T系Fe、Co、Ni、或上述的合金，而稀土合金的组成为TbFeCo、GdCoFe、FeNdB、或SmCo。
46.根据权利要求42所述的磁性元件的形成方法，其中所述第一氧化物层为一穿隧阻障层，所述第二氧化物层为形成于所述复合自由层的上表面上的一高介电常数增进层，所述基板为一晶种层与一参考层的堆叠，其中所述参考层的上表面接触所述穿隧阻障层，且所述形成方法更包括形成最上侧的一盖层于所述高介电常数增进层或所述第二非磁性金属或合金层上，以得所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述复合自由层/所述高介电常数增进层/所述盖层的设置，或者所述晶种层/所述参考层/所述穿隧阻障层/所述复合自由层/所述第二非磁性金属或合金层/所述盖层的设置。
47.根据权利要求42所述的磁性元件的形成方法，其中所述第一氧化物层为一高介电常数增进层，所述第二氧化物层为形成于所述复合自由层的上表面上的一穿隧阻障层，所述基板为一晶种层，且所述形成方法更包括一参考层于所述穿隧阻障层上，以及形成一盖层于所述参考层上，以得所述晶种层/所述高介电常数增进层/所述复合自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置，或者所述晶种层/所述第一非磁性金属或合金层/所述复合自由层/所述穿隧阻障层/所述参考层/所述盖层的设置。
48.根据权利要求42所述的磁性元件的形成方法，其中所述第一金属层与所述第二金属层的第一金属M系镁、铝、硼、钙、钡、锶、钽、硅、锰、钛、锆、或铪，而第一合金层与第二合金层所含的MQ的第二金属Q系硼、碳、铝、或过渡金属。
49.根据权利要求42所述的磁性元件的形成方法，更包括在沉积所述第二氧化物层或所述第二非磁性的金属或合金层与退火之前，形成一第三金属层或一第三合金层于所述第三自由层上，形成一第四自由层于所述第三金属层或所述第三合金层上，其中所述第三金属层为M，所述第三合金层为MQ，M为第一金属，Q为第二金属，第四自由层系Co、Fe、CoFe、CoFeB、CoB、FeB、CoFeNi、与CoFeNiB的一或多者、Heusler合金、有序L10或L11的材料、或稀土合金，Heusler合金系Ni2MnZ、Pd2MnZ、Co2MnZ、Fe2MnZ、Co2FeZ、Mn3Ge、或Mn2Ga，其中Z为Si、Ge、Al、Ga、In、Sn、或Sb，有序L10或L11的材料的组成为MnAl、MnGa、或RT，其中R系Rh、Pd、Pt、Ir、或上述的合金，而T系Fe、Co、Ni、或上述的合金，而稀土合金的组成为TbFeCo、GdCoFe、FeNdB、或SmCo。
50.根据权利要求49所述的磁性元件的形成方法，更包括在沉积所述第二氧化物层或所述第二非磁性的金属或合金层与退火之前，形成一第四金属层或一第四合金层于所述第四自由层上，形成一第五自由层于所述第四金属层或所述第四合金层上，其中所述第四金属层为M，所述第四合金层为MQ，M为第一金属，Q为第二金属，第五自由层系Co、Fe、CoFe、CoFeB、CoB、FeB、CoFeNi、与CoFeNiB的一或多者、Heusler合金、有序L10或L11的材料、或稀土合金，Heusler合金系Ni2MnZ、Pd2MnZ、Co2MnZ、Fe2MnZ、Co2FeZ、Mn3Ge、或Mn2Ga，其中Z为Si、Ge、Al、Ga、In、Sn、或Sb，有序L10或L11的材料的组成为MnAl、MnGa、或RT，其中R系Rh、Pd、Pt、Ir、或上述的合金，而T系Fe、Co、Ni、或上述的合金，而稀土合金的组成为TbFeCo、GdCoFe、FeNdB、或SmCo。
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