CN110603637A - 电子控制装置封装用树脂组合物、电子控制装置及其制造方法 - Google Patents

电子控制装置封装用树脂组合物、电子控制装置及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种电子控制装置封装用树脂组合物，其包含：(A)选自不饱和聚酯树脂和乙烯基酯树脂中的至少一种热固性树脂、(B)聚合性不饱和化合物、(C)无机填充材料、(D)玻璃纤维、(E)内部脱模剂、(F)偶联剂、以及(G)固化剂，相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，(C)无机填充材料的含量为150～700质量份，(D)玻璃纤维的含量为0.1～60质量份，并且(F)偶联剂的含量为1.4～20质量份。

Description

电子控制装置封装用树脂组合物、电子控制装置及其制造 方法
技术领域
本发明涉及一种电子控制装置封装用树脂组合物、电子控制装置及其制造方法。
背景技术
对于搭载于汽车等的电子控制单元等电子控制装置而言，为了保护布线基板及安装于该布线基板上的电子部件等，要求防止水、腐蚀性气体等的侵入的构成。
例如，在专利文献1中公开了：用包含环氧树脂、固化剂以及无机填充材料的环氧树脂组合物一并封装QFP(Quad Flat Package：方形扁平封装)型封装体与布线基板之间的间隙。此外，在专利文献2中公开了：使用包含热固性树脂、固化剂以及多面体形状的复合化金属氢氧化物的半导体封装用树脂组合物来封装半导体元件。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014－148586号公报
专利文献2：日本特开2003－82243号公报
发明内容
发明所要解决的问题
然而，专利文献1中使用的环氧树脂的原料单价在树脂中是比较高的，因此存在难以在大型品中使用的问题。而且，环氧树脂组合物的成型温度为170～180℃的高温，因此从电子控制装置的可靠性、生产率以及成本方面来看需要改善。此外，专利文献2所公开的半导体封装用树脂组合物的耐热性不充分，存在因由温度变化引起的膨胀收缩而产生裂纹的问题。
本发明是为了解决上述的问题而完成的，其目的在于提供一种低成本且成型性和耐热性优异的电子控制装置封装用树脂组合物。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决上述的问题而进行了深入研究，结果发现了如下事实，从而完成了本发明，即：通过将选自不饱和聚酯树脂和乙烯基酯树脂中的至少一种热固性树脂、聚合性不饱和化合物、无机填充材料、玻璃纤维、内部脱模剂、偶联剂以及固化剂以特定的配合比例组合使用，能提供一种低成本且成型性和耐热性优异的电子控制装置封装用树脂组合物。
即，本发明为以下的[1]～[10]。
[1]一种电子控制装置封装用树脂组合物，其特征在于，包含：(A)选自不饱和聚酯树脂和乙烯基酯树脂中的至少一种热固性树脂、(B)聚合性不饱和化合物、(C)无机填充材料、(D)玻璃纤维、(E)内部脱模剂、(F)偶联剂、以及(G)固化剂，相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，(C)无机填充材料的含量为150～700质量份，(D)玻璃纤维的含量为0.1～60质量份，并且(F)偶联剂的含量为1.4～20质量份。
[2]根据[1]所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，相对于所述(A)热固性树脂和所述(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，所述(F)偶联剂的含量为3.0～15质量份。
[3]根据[1]或[2]所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，所述(C)无机填充材料为粉末状，平均一次粒径为0.5～30μm。
[4]根据[1]～[3]中任一项所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，所述(C)无机填充材料为选自碳酸钙、氢氧化铝以及氧化铝中的至少一种。
[5]根据[1]～[4]中任一项所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，所述(D)玻璃纤维的纤维长为0.01mm～13mm。
[6]根据[1]～[5]中任一项所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，相对于所述(A)热固性树脂和所述(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，所述(E)内部脱模剂的含量为3～15质量份。
[7]根据[1]～[6]中任一项所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，所述(A)热固性树脂为不饱和聚酯树脂。
[8]一种电子控制装置，其特征在于，在金属壳体与基板的间隙填充有树脂组合物的固化物，所述树脂组合物包含：(A)选自不饱和聚酯树脂和乙烯基酯树脂中的至少一种热固性树脂、(B)聚合性不饱和化合物、(C)无机填充材料、(D)玻璃纤维、(E)内部脱模剂、(F)偶联剂、以及(G)固化剂，相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，(C)无机填充材料的含量为150～700质量份，(D)玻璃纤维的含量为0.1～60质量份，并且(F)偶联剂的含量为1.4～20质量份。
[9]一种电子控制装置的制造方法，其特征在于，将树脂组合物填充于金属壳体与基板的间隙并使其固化，所述树脂组合物包含：(A)选自不饱和聚酯树脂和乙烯基酯树脂中的至少一种热固性树脂、(B)聚合性不饱和化合物、(C)无机填充材料、(D)玻璃纤维、(E)内部脱模剂、(F)偶联剂、以及(G)固化剂，相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，(C)无机填充材料的含量为150～700质量份，(D)玻璃纤维的含量为0.1～60质量份，并且(F)偶联剂的含量为1.4～20质量份。
[10]根据[9]所述的电子控制装置的制造方法，其中，所述树脂组合物的填充和固化通过传递成型或注塑成型来进行。
发明效果
根据本发明，能提供一种低成本且成型性和耐热性优异的电子控制装置封装用树脂组合物。
附图说明
图1是螺旋流动试验中使用的螺旋流动模具的流路截面。
具体实施方式
以下，对本发明的电子控制装置封装用树脂组合物、电子控制装置及其制造方法进行说明。需要说明的是，在本说明书中，“(甲基)丙烯酸”是指选自甲基丙烯酸和丙烯酸中的至少一种，此外，“(甲基)丙烯酸酯”是指选自丙烯酸酯和甲基丙烯酸酯中的至少一种。
[电子控制装置封装用树脂组合物]
本发明的电子控制装置封装用树脂组合物含有(A)热固性树脂、(B)聚合性不饱和化合物、(C)无机填充材料、(D)玻璃纤维、(E)内部脱模剂、(F)偶联剂以及(G)固化剂作为必须成分。
(A)热固性树脂
本发明中使用的(A)热固性树脂为选自不饱和聚酯树脂和乙烯基酯树脂中的至少一种。从低成本且固化物的机械强度和耐热性优异的观点考虑，(A)热固性树脂优选为不饱和聚酯树脂。在并用不饱和聚酯树脂和乙烯基酯树脂的情况下，相对于(A)热固性树脂，不饱和聚酯树脂优选为30质量％～小于100质量％，更优选为40质量％～小于100质量％，最优选为50质量％～小于100质量％。
不饱和聚酯树脂为多元醇与不饱和多元酸的缩聚物或多元醇与不饱和多元酸与饱和多元酸的缩聚物，其种类并不特别限定。不饱和聚酯树脂可以为一种，或者也可以为两种以上。本发明中使用的不饱和聚酯树脂可以通过公知的合成方法来合成。
不饱和聚酯树脂的合成所使用的多元醇并不特别限定，可以使用公知的物质。作为多元醇，例如可列举出：乙二醇、丙二醇、丁二醇、二乙二醇、二丙二醇、三乙二醇、戊二醇、己二醇、新戊烷二醇(neopentane diol)、新戊二醇(neopentyl glycol)、氢化双酚A、双酚A、甘油等。这些多元醇可以使用一种，或者也可以使用两种以上。其中，当使用选自新戊二醇和丙二醇中的多元醇时，可得到与(B)聚合性不饱和化合物的相容性良好且固化物的机械强度和耐热性优异的不饱和聚酯树脂，因此优选。
不饱和聚酯树脂的合成所使用的不饱和多元酸并不特别限定，可以使用公知的物质。作为不饱和多元酸，例如可列举出：马来酸、马来酸酐、富马酸、柠康酸、衣康酸等。这些不饱和多元酸可以使用一种，或者也可以使用两种以上。其中，当使用选自富马酸、马来酸、衣康酸以及邻苯二甲酸中的不饱和多元酸时，可得到低成本且固化物的机械强度和耐热性优异的不饱和聚酯树脂，因此优选。
作为多元醇与不饱和多元酸的优选组合，例如可列举出：富马酸与新戊二醇的组合、马来酸与二丙二醇的组合、富马酸与丙二醇的组合等。其中，对于富马酸与丙二醇的组合而言，可得到低成本且固化物的热变形温度高、机械强度和耐热性优异的不饱和聚酯树脂，因此优选。
不饱和聚酯树脂的合成所使用的饱和多元酸并不特别限定，可以使用公知的物质。作为饱和多元酸，例如可列举出：邻苯二甲酸、邻苯二甲酸酐、间苯二甲酸、对苯二甲酸、海特酸、琥珀酸、己二酸、癸二酸、四氯邻苯二甲酸酐、四溴邻苯二甲酸酐、内次甲基四氢邻苯二甲酸酐等。这些饱和多元酸可以使用一种，或者也可以使用两种以上。
不饱和聚酯树脂可以使用上述的原料通过公知的方法来合成。不饱和聚酯树脂的合成中的各种条件可根据使用的原料、原料的量适当设定。一般而言，在氮气等惰性气体气流中，以140℃～230℃的温度在加压或减压下进行酯化即可。在该酯化反应中，根据需要可以使用催化剂。作为催化剂，例如可列举出：醋酸锰、二丁基氧化锡、草酸亚锡、醋酸锌、醋酸钴等公知的催化剂。这些催化剂可以使用一种，或者也可以使用两种以上。
不饱和聚酯树脂的重均分子量(MW)并不特别限定，但优选为2000～50000，更优选为3000～30000，最优选为5000～20000。若不饱和聚酯树脂的重均分子量为2000～50000，则能得到固化物的机械强度和电气特性优异的不饱和聚酯树脂。
需要说明的是，在本说明书中，“重均分子量”是指，使用凝胶渗透色谱仪(商品名：Shodex(注册商标)GPC－101，昭和电工公司制)，以下述条件在常温下进行测定，使用标准聚苯乙烯校准曲线求出的值。
柱：商品名LF－804，昭和电工公司制
柱温：40℃
试样：共聚物的0.2质量％四氢呋喃溶液
流量：1mL/分钟
洗脱液：四氢呋喃
检测器：RI－71S
乙烯基酯树脂为通过公知的方法使环氧树脂与α，β－不饱和单羧酸进行酯化而得到的环氧(甲基)丙烯酸酯。
作为乙烯基酯树脂的合成所使用的环氧树脂，例如可列举出：双酚A、双酚AD、双酚F等双酚化合物的二缩水甘油醚及其高分子量同系物，苯酚线型酚醛清漆型(phenolnovolac type)聚缩水甘油醚，甲酚线型酚醛清漆型(cresolnovolac type)聚缩水甘油醚类等。而且，在合成过程中，也可以使用使双酚A、双酚AD、双酚F、双酚S等酚类与它们的缩水甘油醚反应而得到的物质或脂肪族环氧树脂。其中，当使用双酚A型环氧树脂时，可得到机械强度和耐化学品性优异的乙烯基酯树脂，因此优选。
作为乙烯基酯树脂的合成所使用的α，β－不饱和单羧酸，一般而言，可列举出丙烯酸、甲基丙烯酸等。此外，作为α，β－不饱和单羧酸，也可以使用巴豆酸、惕格酸、肉桂酸等。其中，当使用(甲基)丙烯酸时，可得到固化物的机械强度和耐化学品性优异的乙烯基酯树脂，因此优选。
乙烯基酯树脂可以通过将上述双酚类的缩水甘油醚和α，β－不饱和单羧酸以羧基/环氧基＝1.05～0.95的比率在80℃～140℃下进行酯化来合成。而且，根据需要可以使用催化剂。作为催化剂，例如可列举出：苄基二甲胺、三乙胺、N，N－二甲基苯胺、三乙二胺、2，4，6－三(二甲基氨基甲基)苯酚等叔胺类；三甲基苄基氯化铵等季铵盐；氯化锂等金属盐；等。
除了上述的由环氧(甲基)丙烯酸酯构成的乙烯基酯树脂以外，作为乙烯基酯树脂，还可以使用：使选自饱和二羧酸和不饱和二羧酸中的至少一种与由多元醇得到的末端羧基的饱和聚酯树脂或不饱和聚酯反应而得到的物质；使双酚A、双酚AD、双酚F、双酚S等双酚类与具有环氧基的α，β－不饱和单羧酸衍生物反应而得到的饱和聚酯树脂或不饱和聚酯树脂的聚酯(甲基)丙烯酸酯。
作为双酚类，例如可列举出：双酚A、双酚AD、双酚F、双酚S、双酚线型酚醛清漆(bisphenol novolac)、甲酚线型酚醛清漆(cresol novolac)等。作为具有环氧基的α，β－不饱和单羧酸衍生物，例如可列举出：丙烯酸缩水甘油酯、甲基丙烯酸缩水甘油酯等。此外，作为饱和二羧酸、不饱和二羧酸以及多元醇，可以使用与作为上述不饱和聚酯的原料成分而举例示出的物质同样的物质。
(B)聚合性不饱和化合物
在本发明的电子控制装置封装用树脂组合物中，可以分别配合上述(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物，但优选使上述(A)热固性树脂溶解于(B)聚合性不饱和化合物来使用。
作为(B)聚合性不饱和化合物，只要是具有能与不饱和聚酯树脂和乙烯基酯树脂共聚的聚合性双键的物质就不特别限定。作为(B)聚合性不饱和化合物，例如可列举出：苯乙烯、乙烯基甲苯、乙烯基苯等芳香族系单体；(甲基)丙烯酸甲酯、三烯丙基异氰脲酸酯乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、四乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、1，4－丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1，6－己二醇二(甲基)丙烯酸酯、1，9－壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、甘油二(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸2－羟基－3－丙烯酰氧基丙酯、乙二醇二甲基丙烯酸酯、三乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、1，3－丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1，10－癸二醇二(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸2－羟乙酯等丙烯酸系单体；邻苯二甲酸二烯丙酯；邻苯二甲酸二烯丙酯预聚物；等。这些聚合性不饱和化合物可以使用一种，或者也可以使用两种以上。
对于本发明中的(B)聚合性不饱和化合物的含量而言，相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计量，优选为20～90质量％，更优选为30～75质量％，最优选为40～70质量％。若(B)聚合性不饱和化合物的含量在上述范围内，则成型时的操作性和成型性良好，能充分发挥固化物的特性。
(C)无机填充材料
本发明中使用的(C)无机填充材料具有将树脂组合物的粘度调整为适合处理的粘度，并且提高树脂组合物的成型性的功能。作为(C)无机填充材料，可以使用公知的无机填充材料，例如可列举出：碳酸钙、硫酸钙、硫酸钡、滑石、高岭土、氢氧化铝、碳酸镁、氧化铝、氧化镁、氧化铍、氮化铝、氮化硼、氮化钛、碳化硅、碳化硼、碳化钛、硼化钛等。这些无机填充材料可以使用一种，或者也可以使用两种以上。其中，从树脂组合物的混炼性、成型性以及成本的观点考虑，优选为选自碳酸钙、氢氧化铝以及氧化铝中的至少一种。
(C)对于无机填充材料的平均一次粒径(一次粒子的平均粒径)而言，从在电子控制装置封装用树脂组合物中均匀分散的观点考虑，优选为0.5～30μm，更优选为1～20μm。此外，(C)无机填充材料的形态优选为不定形或球形的粉末。若无机填充材料为不定形或球形的粉末，则能有效地降低成型封装材料时的树脂组合物的粘度，能有效地防止在固化物产生未填充部分。需要说明的是，在本说明书中，平均粒径为用激光衍射/散射式粒径分布测定装置(MicrotracBEL公司制FRA)测定出的体积基准的中值粒径(d50)。若无机填充材料的平均一次粒径为0.5～30μm，则能得到粘度适当的树脂组合物。
相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，本发明中的(C)无机填充材料的含量为150～700质量份，优选为250～650质量份，更优选为300～600质量份。若(C)无机填充材料的含量为150～700质量份，则固化物的表面平滑性和机械强度良好，树脂组合物的流动性也适当且成型性优异。
(D)玻璃纤维
作为本发明中使用的(D)玻璃纤维，可以使用公知的玻璃纤维。(D)玻璃纤维的纤维长优选为0.01～13mm，更优选为0.01～6mm，最优选为0.01～3mm。若(D)玻璃纤维的纤维长为0.01～13mm，则电子控制装置封装用树脂组合物在模内的流动性变得良好。(D)玻璃纤维的纤维直径优选为5～20μm，更优选为8～17μm，最优选为10～15μm。若(D)玻璃纤维的纤维长为5～20μm，则电子控制装置封装用树脂组合物在模内的流动性变得良好。
相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，本发明中的(D)玻璃纤维的含量为0.1～60质量份，优选为3～50质量份，更优选为3～40质量份。若(D)玻璃纤维的含量为0.1～60质量份，则固化物的机械强度良好，树脂组合物的流动性也适当且成型性优异。
(E)内部脱模剂
作为本发明中使用的(E)内部脱模剂，可以使用公知的内部脱模剂。作为(E)内部脱模剂，例如可列举出：硬脂酸、硬脂酸锌、硬脂酸钙、硬脂酸铝、硬脂酸镁等硬脂酸盐、包含表面活性剂和共聚物的成型时填料吸附型的内部脱模剂(BYK Japan公司制，商品名：BYK－P9050)、巴西棕榈蜡等。这些内部脱模剂可以使用一种，或者也可以使用两种以上。其中，优选硬脂酸锌。
对于本发明中的(E)内部脱模剂的含量而言，相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，优选为1～15质量份，更优选为2～13质量份，最优选为3～10质量份。若(E)内部脱模剂的含量为1～15质量份，则能容易地将固化物从成型模具中脱模。
(F)偶联剂
作为本发明中使用的(F)偶联剂，例如可列举出：具有(甲基)丙烯酰氧基、环氧基、乙烯基、氨基、酸酐基、异氰酸酯基(isocyanate group)、烷基等官能团和烷氧基的硅烷系偶联剂等。作为硅烷系偶联剂，例如可列举出：乙烯基甲氧基硅烷、乙烯基乙氧基硅烷、乙烯基三(2－甲氧基乙氧基)硅烷、2－(3，4－环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、3－环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3－环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3－环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3－环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、对苯乙烯基三甲氧基硅烷、3－甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷，3－甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3－甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3－甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3－丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、N－2－(氨基乙基)－3－氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N－2－(氨基乙基)－3－氨基丙基三甲氧基硅烷、3－氨基丙基三甲氧基硅烷、3－氨基丙基三乙氧基硅烷、3－三乙氧基甲硅烷基－N－(1，3－二甲基－亚丁基)丙胺、N－苯基－3－氨基丙基三甲氧基硅烷、三－(三甲氧基甲硅烷基丙基)异氰脲酸酯、3－脲基丙基三烷氧基硅烷、3－巯基丙基甲基二甲氧基硅烷、3－巯基丙基三甲氧基硅烷、3－异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷等。这些硅烷系偶联剂可以使用一种，或者也可以使用两种以上。其中，从密合性和成本的观点考虑，优选为具有(甲基)丙烯酰氧基和烷氧基的硅烷化合物，更优选为3－甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷。
相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，本发明中的(F)偶联剂的含量为1.4～20质量份，优选为3.0～15质量份，更优选为3.0～10质量份。若(F)偶联剂的含量为1.4～20质量份，则在电气控制装置用途也可得到充分的密合性。
(G)固化剂
本发明中使用的(G)固化剂并不特别限定，可列举出在本发明的技术领域中公知的有机过氧化物。作为这样的有机过氧化物，例如可列举出：叔丁基过氧化－2－乙基己酸酯、叔己基过氧化－2－乙基己酸酯、1，1，3，3－四甲基丁基过氧化－2－乙基己酸酯、过氧化苯甲酰、1，1－二叔丁基过氧化环己烷、1，1－二叔己基过氧化环己烷、1，1－二叔丁基过氧化－3，3，5－三甲基环己烷、叔丁基过氧化异丙基碳酸酯、叔己基过氧化异丙基碳酸酯、叔丁基过氧化苯甲酸酯、叔己基过氧化苯甲酸酯、1，6－双(叔丁基过氧化羰基氧基)己烷、过氧化二异丙苯、过氧化二叔丁基等。这些固化剂可以使用一种，或者也可以使用两种以上。
对于本发明中的(G)固化剂的含量而言，相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，优选为0.1～15质量份，更优选为1～10质量份，进一步优选为2～8质量份。若(G)固化剂的含量为0.1质量份以上，则电子控制装置封装用树脂组合物的固化变得充分。另一方面，若(G)固化剂的含量为15质量份以下，则电子控制装置封装用树脂组合物的储藏稳定性变得良好。
对于本发明的电子控制装置封装用树脂组合物而言，从改良各种物性的观点考虑，根据需要可以含有(H)低收缩剂、(I)增粘剂、(J)颜料等任意成分。
(H)低收缩剂
本发明中使用的(H)低收缩剂并不特别限定，可列举出在本发明的技术领域中公知的热塑性聚合物。作为这样的热塑性聚合物，例如可列举出：聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙酸乙烯酯、饱和聚酯、苯乙烯－丁二烯系橡胶等。这些低收缩剂可以使用一种，或者也可以使用两种以上。其中，从低收缩化的观点考虑，优选聚苯乙烯。
(I)增粘剂
本发明中使用的(I)增粘剂并不特别限定，例如可列举出：氧化镁、氢氧化镁、氢氧化钙以及氧化钙等金属氧化物和异氰酸酯化合物。这些增粘剂可以使用一种，或者也可以使用两种以上。
(J)颜料
本发明中使用的(J)颜料并不特别限定，例如可列举出：C.I.颜料黄1、3、12、13、14、15、16、17、20、24、31、53、83、86、93、94、109、110、117、125、128、137、138、139、147、148、150、153、154、166、173、194、214等黄色颜料；C.I.颜料橙13、31、36、38、40、42、43、51、55、59、61、64、65、71、73等橙色颜料；C.I.颜料红9、97、105、122、123、144、149、166、168、176、177、180、192、209、215、216、224、242、254、255、264、265等红色颜料；C.I.颜料蓝15、15：3、15：4、15：6、60等蓝色颜料；C.I.颜料紫1、19、23、29、32、36、38等紫色颜料；C.I.颜料绿7、36、58等绿色颜料；C.I.颜料棕23、25等棕色颜料；C.I.颜料黑1、7、炭黑、钛黑、氧化铁等黑色颜料；等。这些颜料可以使用一种，或者也可以使用两种以上。
需要说明的是，(H)低收缩剂、(I)增粘剂以及(J)颜料的含量只要在不阻碍本发明效果的范围内，就不特别限定。
本发明的电子控制装置封装用树脂组合物例如可以通过将上述(A)～(G)的各成分、以及根据需要的任意成分混合来制造。混合方法没有特别限制，例如可以使用：双臂式捏合机、加压式捏合机、行星式混合器等。混合温度优选为20℃～50℃，更优选为30～50℃。当混合温度为20℃以上时，容易进行混合，因此优选。当混合温度为50℃以下时，能抑制树脂组合物的聚合反应，因此优选。
在制造本发明的电子控制装置封装用树脂组合物时，混炼各成分的顺序没有特别限制。例如，当将(A)热固性树脂与(B)聚合性不饱和化合物的一部分或全部混合之后混合其他成分时，容易得到组成均匀的树脂组合物，因此优选。
[电子控制装置]
本发明的电子控制装置为在金属壳体与基板的间隙填充有上述电子控制装置封装用树脂组合物的固化物的装置。将电子控制装置封装用树脂组合物填充于金属壳体与基板的间隙并使其固化的方法并不特别限制，但优选传递成型或注塑成型。成型条件还取决于所使用的固化剂(有机过氧化物)的种类等，例如可以采用温度130～160℃、压力4～20MPa以及1～8分钟/mm的条件。
[实施例]
以下，通过实施例和比较例对本发明进行更具体的说明。
(使用成分)
使用了表1所记载的成分。
[表1]
表1
(树脂组合物的制备)
按照表2～4所示的配合成分和配合量，使用双臂型捏合机在25℃下混炼30分钟，制备出实施例1～12和比较例1～7的树脂组合物。需要说明的是，在表2～4中，各配合成分的配合量的单位为质量份。表2的苯乙烯包含表1的(A)等所含有的苯乙烯单体。[表2]
[表3]
[表4]
(评价)
关于实施例1～12和比较例1～7的树脂组合物，通过以下所示的方法进行了评价。将评价结果示于表5和表6。
＜流动性＞
将热固性树脂组合物的通过螺旋流动试验得到的流动长度(螺旋流动值)作为流动性的指标。对于螺旋流动试验而言，将如图1所示的流路截面形状为梯形(上底a＝6mm、下底b＝8mm、高度h＝2mm(均为内径))的螺旋流动模具装配于70t传递成型机，在原料装载量50g、成型温度140℃、成型压力5MPa的条件下进行，测定出螺旋流动值。螺旋流动值越大，表示流动性越高。若螺旋流动值为60cm以上，则作为电子控制装置封装用材料的流动性良好。
＜密合性＞
在能成型出φ117mm、厚度3mm的模具内设置7cm见方的铝箔(厚度为20μm)，在成型温度140℃、注塑压力10MPa、成型时间2分钟的条件下进行传递成型，制作出传递成型体(φ117mm、厚度3mm)。将与成型体密合的铝箔切成宽度1cm，悬挂重物而施加载荷，测定出铝箔完全从成型体剥离的载荷。载荷的数值越大，表示密合力越高。若载荷为100g/cm以上，则作为电子控制装置封装用材料的密合性良好。
＜线膨胀系数＞
在成型温度140℃、成型压力10MPa、成型时间3分钟的条件下，通过压缩成型来成型出90mm×10mm×厚度4mm的平板，切出20mm×4mm×4mm的试验片(test piece)，通过TMA法(测定机：Rigaku制TMA8310)测定出线膨胀系数。将升温速度设为3℃/分钟，将测定温度的范围设为40～150℃。若线膨胀系数为20ppm/℃以下，则作为电子控制装置封装用树脂组合物的耐热性良好。
＜脱模性＞
使用能成型的模具，在传递成型温度140℃、成型压力10MPa、成型时间2分钟的条件下进行注塑成型，由此制作出JIS K－6911 5.7所规定的收缩圆盘，通过目视确认有无脱模不良，该脱模不良是指在连续100次注射成型时材料残留于模具的模腔或模芯部。若无脱模不良，则设为○，若有脱模不良，则设为×。
[表5]
[表6]
如表5所示，能确认到：实施例1～12的树脂组合物能在140℃的成型温度下进行成型，流动性、密合性以及线膨胀系数均良好。
需要说明的是，本国际申请主张基于2017年4月20日申请的日本专利申请第2017－083588号的优先权，将该日本专利申请的全部内容引用于本国际申请。

Claims (10)

1.一种电子控制装置封装用树脂组合物，其特征在于，包含：
(A)选自不饱和聚酯树脂和乙烯基酯树脂中的至少一种热固性树脂、
(B)聚合性不饱和化合物、
(C)无机填充材料、
(D)玻璃纤维、
(E)内部脱模剂、
(F)偶联剂、以及
(G)固化剂，
相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，(C)无机填充材料的含量为150～700质量份，(D)玻璃纤维的含量为0.1～60质量份，并且(F)偶联剂的含量为1.4～20质量份。
2.根据权利要求1所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，
相对于所述(A)热固性树脂和所述(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，所述(F)偶联剂的含量为3.0～15质量份。
3.根据权利要求1或2所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，
所述(C)无机填充材料为粉末状，平均一次粒径为0.5～30μm。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，
所述(C)无机填充材料为选自碳酸钙、氢氧化铝以及氧化铝中的至少一种。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，
所述(D)玻璃纤维的纤维长为0.01mm～13mm。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，
相对于所述(A)热固性树脂和所述(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，所述(E)内部脱模剂的含量为3～15质量份。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的电子控制装置封装用树脂组合物，其中，
所述(A)热固性树脂为不饱和聚酯树脂。
8.一种电子控制装置，其特征在于，
在金属壳体与基板的间隙填充有树脂组合物的固化物，
所述树脂组合物包含：
(A)选自不饱和聚酯树脂和乙烯基酯树脂中的至少一种热固性树脂、
(B)聚合性不饱和化合物、
(C)无机填充材料、
(D)玻璃纤维、
(E)内部脱模剂、
(F)偶联剂、以及
(G)固化剂，
相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，(C)无机填充材料的含量为150～700质量份，(D)玻璃纤维的含量为0.1～60质量份，并且(F)偶联剂的含量为1.4～20质量份。
9.一种电子控制装置的制造方法，其特征在于，
将树脂组合物填充于金属壳体与基板的间隙并使其固化，
所述树脂组合物包含：
(A)选自不饱和聚酯树脂和乙烯基酯树脂中的至少一种热固性树脂、
(B)聚合性不饱和化合物、
(C)无机填充材料、
(D)玻璃纤维、
(E)内部脱模剂、
(F)偶联剂、以及
(G)固化剂，
相对于(A)热固性树脂和(B)聚合性不饱和化合物的合计100质量份，(C)无机填充材料的含量为150～700质量份，(D)玻璃纤维的含量为0.1～60质量份，并且(F)偶联剂的含量为1.4～20质量份。
10.根据权利要求9所述的电子控制装置的制造方法，其中，
所述树脂组合物的填充和固化通过传递成型或注塑成型来进行。
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