CN110461937A - 树脂组合物、树脂片、树脂固化物、树脂基板以及层叠基板 - Google Patents

树脂组合物、树脂片、树脂固化物、树脂基板以及层叠基板 Download PDF

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Abstract

本发明提供能够形成散热性和耐电痕性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板的，且填充性优异的树脂组合物。本发明提供的树脂组合物包含：含有环氧化合物的主剂、固化剂和无机颗粒，其中，固化剂包含一分子内构成芳香环的碳原子数相对于总碳原子数的比率为85％以上的芳香族化合物，无机颗粒的含量以溶剂以外的成分合计为基准计为40～75体积％，无机颗粒包含氮化硼颗粒和不同于氮化硼颗粒的颗粒，氮化硼颗粒的含量以溶剂以外的成分合计为基准计为3～35体积％。

Description

树脂组合物、树脂片、树脂固化物、树脂基板以及层叠基板
技术领域
本公开涉及树脂组合物、树脂片、树脂固化物、树脂基板以及层叠基板。
背景技术
随着汽车动力的电力化、半导体的高集成化、LED照明的普及，要求用于粘合剂、注模材料、密封材料、成型材料、层叠基板以及复合基板等的有机绝缘材料具有优异的散热性能。为了提高有机绝缘材料的散热性，提高导热率是有效的。作为具有高热传导率的有机绝缘材料，含有具有联苯骨架的环氧化合物的树脂组合物的固化物广为人知。
在上述的树脂组合物中，为了提高散热性，尝试了配合氧化镁等无机填充材料。例如，在专利文献1中，提出了含有热固化性树脂、具有规定体积平均粒径和粒径分布的无机填充材料的印刷配线板用的树脂组合物、以及使用该树脂组合物的预浸料。为了改善阻燃性，尝试了在上述预浸料和树脂组合物中，与无机填充材料一起配合磷化合物。在专利文献2中，提出了配合含有氢氧化铝和磷的固化剂的方案。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2016-3260号公报
专利文献2：日本特开2012-12591号公报
发明内容
发明要解决的课题
树脂组合物用于粘合剂、树脂片以及层叠基板等各种用途。例如，在成为印刷基板用预浸料的树脂片中使用的树脂组合物，在形成具有玻璃布的树脂基板以及进一步形成具有内层电路的层叠基板时，需要迅速填充在玻璃布的间隙和内层电路的凹部中。因此，要求树脂组合物的填充性优异。另外，树脂固化物虽然作为有机绝缘材料使用，但当在高温环境下使用时，由于固化物表面的微小放电的重复而形成碳化导路，这可能发生导致介电击穿的电痕现象的情况。另外，同样，在形成具有玻璃布的树脂基板以及进一步形成具有内层电路的层叠基板时，需要具有散热性和阻燃性。为了提高这些特性，配合无机填充剂是有效的，但由于无机填充材料比树脂组合物中的其它成分的比重大，所以容易沉降。因此，由于分散的不均匀性，树脂组合物以及固化物的品质可能不均匀。
因此，本发明的一个方面的目的在于，提供一种能够形成散热性和耐电痕性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板的，且填充性优异的树脂组合物以及树脂片。本发明的另一个方面的目的在于，通过使用上述树脂组合物或树脂片，提供一种散热性和耐电痕性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板。另外，本发明的一个方面的目的在于，提供一种能够形成散热性和耐电痕性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板的，且分散性优异的树脂组合物以及树脂片。本发明的另一个方面的目的在于，通过使用上述树脂组合物或树脂片，提供一种散热性和阻燃性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板。
用于解决课题的手段
本发明的一个方面，提供一种树脂组合物，其中，包含：含有环氧化合物的主剂、固化剂和无机颗粒，其中，固化剂包含一分子内构成芳香环的碳原子数相对于总碳原子数的比率为85％以上的芳香族化合物，无机颗粒的含量以溶剂以外的成分合计为基准计为40～75体积％，无机颗粒包含氮化硼颗粒和不同于氮化硼颗粒的颗粒，氮化硼颗粒的含量以溶剂以外的成分合计为基准计为3～35体积％。
上述树脂组合物含有固化剂，其中，固化剂包含一分子内构成芳香环的碳原子数相对于总碳原子数的比率为85％以上的芳香族化合物。含有这种固化剂的树脂组合物通过π-π堆叠使得芳香环彼此容易重叠，分子的晶格振动难以散射。因此，这种树脂组合物的固化物具有高的热传导率。
在此，芳香族化合物中含有的芳香环具有容易碳化的倾向，因此其耐电痕性可能会受到损害。但是，上述树脂组合物含有规定量的氮化硼颗粒作为无机颗粒。可以认为氮化硼的π电子通过与芳香族化合物中含有的芳环π电子的相互作用(π-π堆叠)，具有提高氮化硼颗粒和芳香族化合物之间的散热性的作用以及芳环结构的稳定化作用。可以推测，芳香环结构的稳定化有助于抑制碳化，提高耐电痕性。
另外，当树脂组合物中氮化硼颗粒的比例过量时，树脂组合物的粘度上升，可能损害填充性。因此，本发明的树脂组合物通过含有不同于氮化硼颗粒的无机颗粒作为无机颗粒，能够保持优异的散热性和耐电痕性，同时调整树脂组合物的粘度。即，通过含有氮化硼颗粒和不同于氮化硼颗粒的无机颗粒，可以提高树脂组合物的填充性、固化物的散热性和耐电痕性的全部特性。通过以上作用，可以提供一种树脂组合物，能够形成填充性优异同时散热性和耐电痕性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板。但是，提高填充性、散热性以及耐电痕性的作用机理不局限于上述。
固化剂中包含的上述芳香族化合物优选是一分子内苯环的个数为4～6个的多环芳香族化合物。由此，在抑制树脂组合物的粘度上升的同时，能够进一步提高热传导率。因此，可以在散热性和填充性方面获得更优异的树脂组合物。
固化剂中包含的上述芳香族化合物可以包含下述通式(1)表示的三苯基苯化合物。由此，可以使得散热性、填充性和耐电痕性这三个特性具有更高的水平。下面的通式(1)中，R1～R15分别独立地表示氢原子、羟基、氨基或羧基，R1～R15中的至少一个是羟基、氨基或羧基。
固化剂中包含的上述芳香族化合物优选包含磷化合物。由此可以提高树脂组合物的阻燃性，并进一步提高耐电痕性。
上述芳香族化合物优选包含下述通式(2)、(3)或(4)表示的磷化合物。由此可以提高树脂组合物的阻燃性，并进一步提高耐电痕性。
上述通式(2)中，X1为上述通式(2-1)或(2-2)。
上述通式(3)中，X2、X4分别独立地表示氢原子或羟基，X3是氢原子、羟基、苯基、上述通式(3-1)～(3-4)中的任一个。
上述通式(4)中，X5～X7分别独立地表示氢原子或羟基，X5～X7中的至少一个是羟基。
本发明的另一个方面提供一种通过将上述树脂组合物成型而获得的树脂片。该树脂片能够形成填充性优异，并且散热性和耐电痕性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板。
本发明的再另一个方面提供一种包含上述树脂组合物的固化物的树脂固化物。由于该树脂固化物包含上述树脂组合物的固化物，因此散热性和耐电痕性优异。
本发明的再另一个方面提供一种包含上述树脂组合物的固化物的树脂基板。该树脂基板由于包含上述树脂组合物的固化物，因此散热性和耐电痕性优异。
本发明的再另一个方面提供一种层叠基板，所述层叠基板层叠有多个树脂基板，其中，多个树脂基板中的至少一个包含上述树脂组合物的固化物。该层叠基板由于具备包含上述树脂组合物的固化物的树脂基板，因此散热性和耐电痕性优异。
本发明的一个方面提供一种树脂组合物，所述树脂组合物包含环氧化合物、固化剂和无机颗粒，其中，固化剂包含下述通式(9)和通式(10)中的至少一种磷化合物、下述通式(11)表示的芳香族化合物，磷化合物的含量相对于溶剂以外的有机成分的合计100质量份为8质量份以上。
上述通式(9)中，X8～X20分别独立地表示氢原子、烷基或羟基，X8～X12中的至少一个是羟基。
上述通式(10)中，X21～X35分别独立地表示氢原子、烷基或羟基，X21～X27中的至少一个是羟基。
上述通式(11)中，R25～R39分别独立地表示氢原子、羟基或氨基，R25～R39中的至少一个是羟基或氨基。
上述树脂组合物由于含有规定量的通式(9)和通式(10)中的至少一种磷化合物，因此具有优异的阻燃性。另外，通式(11)表示的芳香族化合物，通过π-π堆叠，苯环彼此容易重叠，可以缩小苯环间的间隔。因此，固化物的密度增高，热传导率提高。另外，可以认为分子的晶格振动的散射被抑制也有助于热传导率的提高。因此，含有芳香族化合物的树脂组合物的固化物具有高的热传导率且散热性优异。
并且，上述磷化合物难溶于溶剂，作为固形物包含在树脂组合物中。因此，能够抑制树脂组合物中包含的无机颗粒的沉淀。因此，能够提高树脂组合物的分散性，并能提高通过将树脂组合物成型得到的树脂片和固化物的均匀性。
在上述树脂组合物中，相对于上述有机成分的合计100质量份，磷元素的含量也可以为0.8质量份以上。通过在这种范围内含有磷元素，可以形成阻燃性更优异的固化物。
在上述树脂组合物中，相对于上述有机成分的合计100质量份，磷化合物的含量可以为8～20质量份。由此，可以在很高的水平上兼顾阻燃性和散热性。
上述芳香族化合物含有1,3,5-三(4-羟基苯基)苯和1,3,5-三(4-氨基苯)苯中的至少一种，相对于固化剂的总量，1,3,5-三(4-羟基苯基)苯和1,3,5-三(4-氨基苯基)苯的合计含量优选为15质量％以上。由此，可以进一步提高热传导率，进而形成散热性优异的固化物。
本发明的另一个方面提供一种通过将树脂组合物成型而获得的树脂片。该树脂片通过形成分散性优异的树脂组合物而获得，因此均匀性优异。另外，能够形成散热性和阻燃性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板。
本发明的再另一个方面提供一种含有上述树脂组合物的固化物的树脂固化物。该树脂固化物由于包含上述树脂组合物的固化物，因此散热性和阻燃性优异。
本发明的再另一个方面提供一种含有上述树脂组合物的固化物的树脂基板。该树脂基板由于包含上述树脂组合物的固化物，因此散热性和阻燃性优异。
本发明的再另一个方面提供一种层叠基板，所述层叠基本层叠有多个树脂基板，多个树脂基本中的至少一个包含上述树脂组合物的固化物。该层叠基板由于具备包含上述树脂组合物的固化物的树脂基板，因此散热性和阻燃性优异。
发明效果
本发明的一个方面提供能够形成散热性和耐电痕性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板的，且填充性优异的树脂组合物和树脂片。本发明的另一个方面通过使用树脂组合物或树脂片，提供散热性和耐电痕性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板。另外，本发明的一个方面提供能够形成散热性和阻燃性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板的，且分散性优异的树脂组合物和均匀性优异的树脂片。本发明的另一个方面通过使用树脂组合物或树脂片，提供散热性和阻燃性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板。
附图说明
图1是树脂片及树脂基板的立体图。
图2是图1的树脂片及树脂基板的II-II线截面图。
图3是层叠基板的立体图。
图4是图3的层叠基板的IV-IV线截面图。
图5是示出实施例1的粘度变化的图。
符号说明
10…树脂基板；12…树脂片；20…固化物；22…树脂成分；30…芯材；50…层叠基板
具体实施方式
(第1实施方式)
以下，根据情况参照附图，以下说明本发明的权利要求1～4、10～13涉及的第1实施方式。但是，以下的实施方式是用于说明本发明的例示，并不将本发明限定于以下的内容。在说明中，对于具有相同要素或具有同一功能的要素使用同一符号，有时省略重复的说明。另外，上下左右等的位置关系，只要不特别说明，则基于附图所示的位置关系来设定。而且，各要素的尺寸比率不限于图示的比率。
本实施方式的树脂组合物包含：含有环氧化合物的主剂、固化剂和无机颗粒。在此，主剂是通过固化剂进行聚合反应，与固化剂一起形成固化物的成分。作为环氧化合物，可以举出缩水甘油醚类、缩水甘油酯类以及缩水甘油胺类等。可以单独使用这些中的一种环氧化合物，或者组合多种环氧化合物。从获得更高热传导率的观点出发，环氧化合物优选在分子内具有联苯骨架或三联苯骨架等、具有2个以上的苯环的介晶骨架。通过含有这种环氧化合物，与固化剂中包含的芳香族化合物一起，可以提高苯环的堆叠性。通过提高苯环的堆叠性，可以进一步抑制固化物中导致热传导率下降的声子散射。由此，可以进一步提高热传导率，从而进一步提高散热性。
环氧化合物优选包含在一分子内具有联苯骨架和2个以上环氧基的缩水甘油醚类(例如，联苯缩水甘油醚、四甲基联苯缩水甘油醚这种具有联苯骨架的化合物)、以及具有三联苯骨架这样的介晶骨架的缩水甘油醚类。
固化剂包含一分子内构成芳香环的碳原子数相对于总碳原子数的比例为85％以上的芳香族化合物。包含这种芳香族化合物的固化剂，通过π-π堆叠使芳香环彼此容易重叠，能够抑制分子的晶格振动的散射。因此，可以认为这种树脂组合物的固化物具有高的热传导率。从进一步提高热传导率的观点出发，一分子内构成芳香环的碳原子数相对于总碳原子数的比率优选为86％以上，更优选为90％以上。
固化剂中包含的芳香族化合物优选含有一分子内苯环个数为4～6个的多环芳香族化合物。由此，能够抑制树脂组合物的粘度上升，并且能够进一步提高热传导率。因此，可以获得散热性和填充性更优异的树脂组合物。
固化剂中包含的芳香族化合物也可以包含下述通式(1)表示的三苯基苯化合物。由此使得散热性、填充性和耐电痕性这三个特性具有更高的水平。下面的通式(1)中，R1～R15分别独立地表示氢原子、羟基、氨基或羧基，R1～R15中的至少一个是羟基、氨基或羧基。即，通式(1)表示的三苯基苯化合物是1,3,5-三苯基苯的衍生物。
固化剂中包含的芳香族化合物优选包含磷化合物。由此可以进一步提高树脂组合物的阻燃性。因此，可以获得耐电痕性更优异的树脂组合物。
固化剂中包含的芳香族化合物优选包含下述通式(2)～(4)中的任一个所表示的磷化合物。由此可以进一步提高树脂组合物的阻燃性。因此，可以获得耐电痕性更优异的树脂组合物。
上述通式(2)中，X1为上述通式(2-1)或(2-2)。
上述通式(3)中，X2、X4分别独立地表示氢原子或羟基，X3是氢原子、羟基、苯基、上述通式(3-1)～(3-4)中的任一个。
上述通式(4)中，X5～X7分别独立地表示氢原子或羟基，X5～X7中的至少一个是羟基。
作为三苯基苯化合物，可以举出1,3,5-三(4-氨基苯基)苯、以及1,3,5-三(4-羟基苯基)苯。1,3,5-三(4-氨基苯基)苯的一分子内3个氨基的活性氢可以分别与环氧化合物的环氧基反应。由此，在固化物中，形成交联密度高且坚固的树脂结构。因此，可以进一步提高散热性和阻燃性.
与1,3,5-三(4-氨基苯基)苯具有相同的主骨架的1,3,5-三(4-羟基苯基)苯的一分子内3个羟基的活性氢也可以分别与环氧化合物的环氧基反应。由此，在固化物中，形成交联密度高且坚固的树脂结构。因此，可以进一步提高散热性和阻燃性。
固化剂中包含的芳香族化合物可以包含从以下通式(5)～(8)中选择的至少一种。
上述通式(5)中，R16以及R17分别独立地表示氢原子、羟基、氨基或羧基，R16以及R17中的至少一个是羟基、氨基或羧基。
上述通式(6)中，R18表示羟基、氨基或羧基。
上述通式(7)中，R19以及R20分别独立地表示氢原子、羟基、氨基或羧基，R19以及R20中的至少一个是羟基、氨基或羧基。
在上述通式(8)中，R21、R22、R23以及R24分别独立地表示氢原子、羟基、氨基或羧基，R21、R22、R23以及R24中的至少一个是羟基、氨基或羧基。
树脂组合物中固化剂中包含的芳香族化合物的含有比例，相对于环氧化合物100质量份，可以包含芳香族化合物30～500质量份，也可以包含40～300质量份。通过设定这种含有比例，可以提高固化物的交联密度。
无机颗粒包含氮化硼颗粒和不同于氮化硼颗粒的颗粒(无机颗粒)。氮化硼颗粒可以含有六方晶氮化硼颗粒，其外形可以是鳞片状。
氮化硼颗粒的含量以溶剂以外的成分的合计为基准，为3-35体积％，优选为3-30体积％。溶剂以外的成分包括主剂、固化剂、无机颗粒及固化促进剂。当氮化硼颗粒含量变得过剩时，最低熔融粘度升高，优异的填充性趋于受损。另一个方面，当氮化硼颗粒的含量过少时，芳香族化合物中含有的芳环与π电子的相互作用(π-π堆叠)就会变小，耐电痕性趋于受损。
作为不同于氮化硼颗粒的无机颗粒，可以举出氧化镁颗粒、氧化铝颗粒、氢氧化铝颗粒、氮化铝颗粒、氧化镁颗粒以及二氧化硅颗粒等。其中，优选包含氧化镁颗粒。由于氧化镁颗粒比其它无机颗粒硬度低，因此可以提高例如层叠基板的加工性。另外，不同于氮化硼颗粒的无机颗粒不限于一种，也可以含有两种以上。
氮化硼颗粒和不同于氮化硼颗粒的无机颗粒的合计含量，以主剂、固化剂和无机颗粒的合计为基准，为40～75体积％，优选为40～70体积％。如果无机颗粒的合计含量过剩，则最低熔融粘度升高，优异的填充性趋于受损。另一方面，如果无机颗粒合计含量过少，则优异的散热性和耐电痕性趋于受损。
树脂组合物可以包含上述成分以外的任意成分。作为任意成分，可以举出膦类和咪唑(2-乙基-4-甲基咪唑等)类等固化促进剂(固化催化剂)、硅烷偶联剂、钛酸酯偶联剂等偶联剂、卤素和磷化合物等阻燃剂、溶剂(稀释剂)、增塑剂、以及润滑剂等。另外，也可以含有胺或酸酐等芳香族化合物以外的固化剂。作为胺或酸酐等芳香族化合物以外的固化剂的具体例子，可以举出含磷芳香族化合物的固化剂。树脂组合物中的固化促进剂的含量，相对于主剂和固化剂的合计100质量份，例如为0.1～5质量份。树脂组合物中溶剂的含量，相对于主剂和固化剂的合计100质量份，例如为0～500质量份。另外，在上述任意成分中，在常温(20℃)下为固体的成分也包含在树脂组合物的固形物中。
本实施方式的树脂组合物由于最低熔融粘度足够低，所以填充性优异。另外，本实施方式的树脂组合物的固化物由于具有高热传导率，因此散热性也优异。进而，该固化物的耐电痕性也优异。
图1是一个实施方式涉及的树脂片的立体图。树脂片12是通过将树脂组合物成型而获得的片材。树脂片12可以直接含有树脂组合物，也可以处于B阶段状态。树脂片12可以用作含有树脂组合物的固化物的树脂基板的前体。
图2是图1的II-II线截面图。即，图2表示沿厚度方向切断图1的树脂片12时的截面。树脂片12包括芯材30和被含浸于芯材30且覆盖芯材30的树脂成分22。树脂成分22可以是树脂组合物，也可以是树脂组合物的半固化物。作为芯材30，例如可以举出包含选自玻璃纤维、碳纤维、金属纤维、天然纤维、以及聚酯纤维或聚酰胺纤维等的合成纤维等中至少一种纤维的织布和无纺布等。但是，芯材30不限于这些。
树脂片12可以如下进行制造。通过涂布或浸渍等方法将树脂组合物含浸入芯材30，然后加热，将树脂组合物干燥。由此，树脂组合物中包含的溶剂被去除。根据情况，树脂组合物的至少一部分可以半固化成为树脂成分22，形成树脂片12。此时的加热条件，例如，可以是在60～150℃下1～120分钟左右，也可以是在70～120℃下3～90分钟左右。树脂片12可以由含有树脂组合物的树脂成分22构成，也可以由处于B阶段状态的树脂成分22构成。
树脂片12在更高温度的加热条件下加热时，处于半固化状态的树脂成分22的固化进一步进行，形成固化物(热固化物)。由此，得到包含固化物20的树脂基板10。此时的加热条件，例如可以是在100～250℃下1～300分钟左右。加热可以根据需要在加压或减压下进行。树脂基板10包括芯材30和覆盖芯材30的固化物20。在另外的几个实施方式中，树脂基板可以仅由树脂组合物的固化物构成。
树脂固化物可以通过将如上所述成型为片状的树脂片12加热来制造，也可以通过将例如粘合剂那样不定形的树脂组合物加热来制造。树脂片12可以不具有芯材30，而仅由树脂成分22形成。另外，也可以在树脂片12的表面上层叠铜箔等金属箔。
树脂片12通过将上述树脂组合物成型而获得，因此树脂片12的填充性优异。此外，通过使用树脂片12，可以获得散热性和耐电痕性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板。
图3是一个实施方式涉及的层叠基板的立体图。图4是图3的IV-IV线截面图。即，图4表示沿层叠方向切断图3的层叠基板50时的截面。如图3和图4所示，层叠基板50由包含固化物20的多个树脂基板10层叠而构成。例如，层叠基板50通过将多个树脂基板10或树脂片12在重叠状态下进行加热和/或加压来获得层叠基板100。加热条件例如在100～250℃下为1～300分钟左右。加压条件例如为0.5～20MPa左右。另外，加压不是必须的，也可以在减压或真空下加热。
包含在层叠基板50中的树脂基板10包括芯材30和覆盖芯材30的树脂成分22。层叠基板50可以是在主表面具有金属层的覆金属层叠板。金属层可以适当地选择各种公知的物质来使用。金属层可以是例如铜、镍、铝等金属板或金属箔。金属层的厚度并不特别限定，例如为3～150μm左右。层叠基板可以是对覆金属层叠板进行蚀刻和/或钻孔加工后的板。
由于树脂基板10和层叠基板50具有上述树脂组合物的固化物，因此散热性和耐电痕性优异。
以上，对本发明的几个实施方式进行说明，但本发明并不限于上述实施方式。例如，层叠基板可以在多个树脂基板之间具有内层电路。以下，举出实施例及比较例，对本发明的内容进行更详细的说明，但本发明不限于以下的实施例。
(实施例1～12、比较例1～6)
<树脂组合物的制备>
作为主剂，准备以下环氧化合物。在所有实施例及比较例中，都使用了该环氧化合物。
环氧化合物：YL-6121H(商品名，三菱化学株式会社生产，环氧当量：175g/eq)
上述环氧化合物是四甲基联苯酚型环氧树脂和4,4’-联苯酚型环氧树脂的约1:1的混合物。
作为固化剂，准备以下的固化剂A～J。
固化剂A是下述式(A)所示的4,4’-联苯二甲醇。
固化剂B是下述式(B)所示的2,6-二苯基苯酚。
固化剂C是下述式(C)所示的2,3’,4,5’,6-五苯基-3,4’-联苯二胺。
固化剂D是下述式(D)所示的1,3,5-三(4-羧基苯基)苯。
固化剂E是下述式(E)所示的N,N,N’,N’-四(4-氨基苯基)联苯胺。
固化剂F是下述式(F)所示的α,α,α’-三(4-羟基苯基)-1-乙基-4-异丙基苯。
固化剂G是下述式(G)所示的1,3,5-三(4-羟基苯基)苯。
固化剂H是下述式(H)所示的10-(2,5-二羟基苯基)-9,10-二氢9-氧杂-10-膦菲-10-氧化物。
固化剂I是下述式(I)所示的[双(4-羟基苯基)甲基]二苯基氧化膦。
固化剂J是下述式(J)所示的三(对羟基苯基)膦。
准备以下市售的无机颗粒A、B、C。
无机颗粒A：氮化硼颗粒(鳞片状，平均粒径：8μm)无机颗粒B：氧化镁颗粒(平均粒径：50μm)
无机颗粒C：氧化铝颗粒(平均粒径：45μm)
分别准备2-乙基-4-甲基咪唑(四国化成工业株式会社制造，商品名：2E4MZ)作为固化促进剂，甲基乙基酮作为溶剂。将上述主剂、固化剂A～G中的一种、无机颗粒A～C中的至少一种、固化促进剂和溶剂混合，制备各实施例及各比较例的树脂组合物。各实施例以及各比较例中所使用的固化剂以及无机颗粒如表1所示。另外，各原材料的含量如表1所示。
表1中未显示固化促进剂及溶剂，但在各实施例及各比较例中，相对于环氧化合物和固化剂的合计100质量份，配合固化促进剂1质量份和溶剂94质量份。
<层叠基板的制作>
将厚度为0.1mm的玻璃纤维织布含浸于各实施例以及各比较例中制备的树脂组合物中。然后加热至100℃干燥，去除甲基乙基酮，得到树脂片。将得到的树脂片层叠6片，在温度170℃及压力1MPa的条件下进行20分钟的加热加压处理。并且，在温度200℃和压力4MPa的条件下进行1小时的加热加压处理。如上所述，进行2次加热加压处理，得到具有玻璃纤维织布和覆盖玻璃纤维织布的固化物的厚度为1.0mm的层叠基板。
<热传导性的评价>
将各实施例及各比较例的层叠基板加工为直径10mm、厚度1.0mm的圆盘状，制成测试片。采用热传导率测定装置(ULVAC-RIKO株式会社制造，装置名：激光闪光法热常数测定装置)，测定测试片的热扩散系数α[m2/s]。通过差示热分析(DSC)，测定测试片的比热Cp[J/(kg·K)]。此时，将蓝宝石作为标准样品进行测定。根据阿基米德法，测定测试片的密度r(kg/m3)。利用这些测定值，根据下述式(2)计算出热传导率λ[W/(m·K)]。结果如表1所示。
λ＝α×Cp×r (2)
<耐电痕性的评价>
根据JIS C2134，按以下步骤评价耐电痕性。将各实施例及各比较例的层叠基板加工为纵×横×厚度＝20mm×20mm×1mm的长方体形状制作测试片。制作多个这样的测试片。使仅顶端为铂制且具有宽度为5mm、厚度为2mm、顶端角为30°的形状的2根电极接触所制作的测试片表面。此时，2根电极的间隔为4.0±0.1mm，各个电极的负荷为1±0.05N。
在2根电极之间施加规定的测试电压(正弦波电压)。在施加测试电压的状态下，将电解液(氯化铵0.1±0.002质量％水溶液，电阻率为3.95±0.05Ω·m)以30±5秒的间隔在测试片上滴加50滴。将2根电极间流过0.5A以上的电流2秒钟以上的测试片判断为产生(破坏)电痕现象。测试电压在100～600V的范围内以25V为增量。在各自的测试电压下，以n＝5进行试验，求出了5个测试片全部没破坏(不产生电痕现象)的最大电压。结果如表1所示。
<最低熔融粘度的评价>
采用旋转流变仪(Thermo Scientific Co.,Ltd.制造，商品名：Rheo Stress6000)，按以下步骤测定最低熔融粘度。将各实施例及各比较例的层叠基板加工成圆盘状(直径＝20mm，厚度h＝1.8mm)，制作测试片。将该测试片在开始温度＝100℃、升温速度＝2.5℃/分以及频率＝1Hz的条件下加热，并且使上侧的板相对于下侧的板以规定的速度移动，求出各温度下的粘度。进行测定直至温度180℃，测定温度引起的粘度变化。
图5是表示实施例1的粘度变化的曲线图。如图5所示，得到向下凸型的粘度曲线。这表明，随着温度的上升，测试片熔融，粘度一旦下降，然后随着固化反应的进行，粘度上升。在图5所示的粘度曲线中，将粘度的最低值作为最低熔融粘度。结果如表1所示。
表1中，“固化剂”栏的“比率”表示在固化剂A～J的一分子内构成芳香环的碳原子数相对于总碳原子数的比率。“固化剂”栏中的“苯环个数”表示固化剂A～J的一分子内苯环的个数。“固化剂”栏中的“含量(质量份)”表示相对于主剂(环氧化合物)100质量份的固化剂的质量份。第一无机颗粒、第二无机颗粒和第三无机颗粒栏中的“含量(体积％)”表示以主剂(环氧化合物)、固化剂、第一无机颗粒、第二无机颗粒和第三无机颗粒以及固化促进剂的总体积作为基准的各个无机颗粒的体积比例。
如表1所示，实施例1～12均是，热传导率为1.0W/(m·K)以上，最大电压为400V以上，且最低熔融粘度为8000Pa·s以下。即，确认了实施例1～12的散热性、耐电痕性及填充性这些所有特性满足足够高的水准。另一个方面，比较例1～6的热传导率、最大电压以及最低熔融粘度的至少一个特性比实施例1～12差。
(第2实施方式)
以下，参照附图，对本发明的权利要求6～13涉及的第2实施方式进行说明。但是，以下的实施方式是用于说明本发明的例示，并不意在将本发明限定于以下的内容。在说明中，对于具有相同要素或具有同一功能的要素使用同一符号，有时省略重复的说明。另外，上下左右等的位置关系，只要不特别说明，则基于附图所示的位置关系。而且，各要素的尺寸比率不限于图示的比率。
本实施方式的树脂组合物包含：含有环氧化合物的主剂、固化剂和无机颗粒。在此，主剂是通过固化剂进行聚合反应，与固化剂一起形成固化物的成分。作为环氧化合物，可以举出双酚A型、双酚F型、缩水甘油醚型、缩水甘油酯型以及缩水甘油胺型等。可以单独含有其中的一种环氧化合物，也可以组合含有多种环氧化合物。环氧化合物的环氧当量例如也可以为100～1000g/eq。
从获得更高热传导率的观点出发，环氧化合物优选在分子内具有联苯骨架或三联苯骨架等、具有2个以上苯环的介晶骨架。通过含有这种环氧化合物，与固化剂中包含的芳香族化合物一起，可以提高苯环的堆叠性。通过提高苯环的堆叠性，进一步抑制固化物中导致热传导率下降的声子散射。由此，可以进一步提高热传导率，进一步提高散热性。
环氧化合物可以包含一分子内含有联苯基骨架和2个以上环氧基的缩水甘油醚类(例如联苯缩水甘油醚、四甲基联苯缩水甘油醚这样的具有联苯骨架的化合物)、以及具有三联苯骨架这样的介晶骨架的缩水甘油醚类。环氧化合物可以是含有磷的含磷环氧化合物。由此可以进一步提高阻燃性。
固化剂包括下述通式(9)和通式(10)中的至少一种磷化合物和通式(11)表示的芳香族化合物。
上述通式(10)中，X21～X35分别独立地表示氢原子、烷基或羟基，X21～X27中的至少一个是羟基。烷基，例如碳原子数为1～5。X21～X27优选分别独立地是氢原子或羟基。
上述通式(9)和通式(10)表示的磷化合物由于含有磷，有助于提高阻燃性。另外，由于在有机溶剂中难溶或不溶，因此具有提高树脂组合物的分散性的作用。另外，由于这些磷化合物具有联苯结构，所以热传导率较高。
上述通式(9)和通式(10)表示的磷化合物的熔点优选为250℃以上。由此，即使在加热树脂组合物之后，也能够在保持良好的分散性的同时进行热固化反应。
上述通式(9)和通式(10)表示的磷化合物的含量，相对于溶剂以外的有机成分的合计100质量份，为8质量份以上，优选为10质量份以上。上述磷化合物的含量，相对于溶剂以外的有机成分的合计100质量份，例如可以是30质量份以下，也可以是20质量份以下。由此，可以确保后述的芳香族化合物的含量，充分提高热传导率。另外，主剂、固化剂以及任意成分(有机物)是与本说明书中的溶剂以外的有机成分相当。另一个方面，溶剂及无机颗粒等无机物与上述有机成分不相当。
在上述通式(11)中，R25～R39分别独立地表示氢原子、羟基或氨基，R25～R39中的至少一个是羟基或氨基。
含有通式(11)的芳香族化合物的固化剂，通过π-π堆叠使芳香环彼此容易重叠，可以缩小苯环间的间隔。因此，固化物的密度增高，热传导率提高。另外，可以认为分子的晶格振动的散射被抑制也有助于热传导率的提高。因此，含有芳香族化合物的树脂组合物的固化物具有高的热传导率，散热性优异。
通式(11)表示的芳香族化合物可以含有1,3,5-三苯基苯的衍生物。
作为三苯基苯衍生物，可以举出1,3,5-三(4-羟基苯基)苯和1,3,5-三(4-氨基苯基)苯。1,3,5-三(4-羟基苯基)苯中，一分子内3个羟基的活性氢可以分别与环氧化合物的环氧基反应。由此，在固化物中，形成交联密度高且坚固的树脂结构。因此，可以进一步提高散热性和阻燃性。1,3,5-三(4-氨基苯基)苯中，一分子内3个氨基的活性氢可以分别与环氧化合物的环氧基反应。由此，在固化物中，形成交联密度高且坚固的树脂结构。因此，可以进一步提高散热性和阻燃性。
固化剂可以包含上述磷化合物以及芳香族化合物以外的物质。从充分提高热传导率的观点出发，芳香族化合物的含量相对于固化剂总量优选为15质量％以上，更优选为30质量％以上，进一步优选为40％以上。另一个方面，从确保磷化合物的配合量的观点出发，芳香族化合物的含量相对于固化剂的总量例如为80质量％以下，优选为70质量％以下。固化剂可以在上述的含有范围内含有1,3,5-三(4-羟基苯基)苯和/或1,3,5-三(4-氨基苯基)苯。由此，可以进一步提高散热性。
从充分提高分散性和阻燃性的观点出发，磷化合物的含量相对于固化剂总量优选为10质量％以上，更优选为20质量％以上。另一个方面，从确保芳香族化合物的配合量的观点出发，磷化合物的含量相对于固化剂的总量例如为40％以下，优选为30质量％以下。
树脂组合物中的环氧化合物和固化剂的含有比例，可以相对于环氧化合物100质量份，包含固化剂10～100质量份，也可以包含20～80质量份。通过这种含有比例，可以提高固化物的交联密度。
树脂组合物中的磷元素的含量相对于环氧化合物和固化剂的合计100质量份优选为0.8质量份以上，更优选为1.3质量份以上，进一步优选为1.5质量份以上。通过提高磷元素的含量，可以提高阻燃性。
无机颗粒可以举出氮化硼颗粒、氧化镁颗粒、氧化铝颗粒、氢氧化铝颗粒、氮化铝颗粒以及二氧化硅颗粒等。可以单独使用上述一种或组合使用两种以上。无机颗粒的含量相对于环氧化合物和固化剂的合计100质量份，为200～700质量份，优选为300～600质量份。如果无机颗粒的含量过剩，填充性趋于受损。另一个方面，如果无机颗粒含量过少，耐电痕性趋于受损。从制成树脂基板和层叠基板时的加工容易性的观点出发，无机颗粒优选含有氧化镁颗粒。
通过市售的激光衍射式粒度分布测定装置测定的无机颗粒的体积基准的平均粒径，例如为1～100μm。通过上述测定装置测定的无机颗粒的粒度分布也可以具有多个峰值。由此，可以增加无机颗粒的含量。这样具有多个峰值的无机颗粒例如可以通过混合平均粒径相互不同的2种以上的颗粒来获得。
树脂组合物可以包含上述成分以外的任意成分。作为任意成分，可以举出膦类和咪唑(2-乙基-4-甲基咪唑等)类等固化促进剂(固化催化剂)、硅烷偶联剂、钛酸酯偶联剂等偶联剂、卤素等阻燃剂、溶剂(稀释剂)、增塑剂和润滑剂等。另外，也可以含有胺或酸酐等芳香族化合物以外的固化剂。树脂组合物中的固化促进剂的含量，相对于主剂和固化剂的合计100质量份，例如为0～5质量份。树脂组合物中溶剂的含量，相对于主剂和固化剂的合计100质量份，例如为0～500质量份。
图1是一个实施方式涉及的树脂片的立体图。树脂片12是通过将树脂组合物成型而获得的片材。树脂片12可以直接含有树脂组合物，也可以处于B阶段状态。树脂片12可以用作含有树脂组合物的固化物的树脂基板的前体。
图2是图1的II-II线截面图。即，图2表示沿厚度方向切断树脂片12时的截面。树脂片12包含芯材30和被含浸于芯材30且覆盖芯材30的树脂成分22。树脂成分22可以是树脂组合物，也可以是树脂组合物的半固化物。作为芯材30，例如可以举出包含选自玻璃纤维、碳纤维、金属纤维、天然纤维、以及聚酯纤维或聚酰胺纤维等的合成纤维等中的至少一种纤维的织布和无纺布等。但是，芯材30不限于这些。
树脂片12可以如下进行制造。通过涂布或浸渍等方法将树脂组合物含浸入芯材30，然后加热，将树脂组合物干燥。由此，树脂组合物中包含的有机溶剂被去除。根据情况，树脂组合物中的至少一部分可以半固化成为树脂成分22，形成树脂片12。此时的加热条件，例如，可以是在60～150℃下1～120分钟左右，也可以是在70～120℃下3～90分钟左右。树脂片12可以由含有树脂组合物的树脂成分22构成，也可以由处于B阶段状态的树脂成分22构成。
树脂片12在更高温度的加热条件下加热时，处于未固化或半固化状态的树脂成分22的固化进一步进行，形成固化物(热固化物)。由此，得到包含固化物20的树脂基板10。此时的加热条件，例如可以是在100～250℃下1～300分钟左右。加热可以根据需要在加压或减压下进行。树脂基板10包含芯材30和覆盖芯材30的固化物20。在另外的几个实施方式中，树脂基板可以仅由树脂组合物的固化物构成。
树脂固化物可以通过将如上所述成型为片状的树脂片12加热来制造，也可以通过将例如粘合剂那样不定形的树脂组合物加热来制造。树脂片12可以不具有芯材30，而仅由树脂成分22形成。另外，也可以在树脂片12的表面上层叠铜箔等金属箔。
树脂片12通过将树脂组合物成型而获得，因此树脂片12均匀性优异。并且通过使用树脂片12，可以获得散热性和阻燃性优异的树脂固化物、树脂基板以及层叠基板。
图3是一个实施方式涉及的层叠基板的立体图。图4是图3的IV-IV线截面图。图4表示沿层叠基板的层叠方向切断时的截面。如图3和图4所示，层叠基板50由包含固化物20的多个树脂基板10层叠而构成。例如，层叠基板50通过将多个树脂基板10或树脂片12在重叠的状态下，加热和/或加压来获得层叠基板100。加热条件例如在100～250℃下为1～300分钟左右。加压条件例如为0.1～10MPa左右。另外，加压不是必须，也可以在减压或真空下加热。
包含在层叠基板50中的树脂基板10包含：芯材30和覆盖芯材30的树脂成分22。层叠基板50可以是在主表面具有金属层的覆金属层叠板。金属层可以适当地选择各种公知的物质来使用。金属层可以是例如铜、镍、铝等金属板或金属箔。金属层的厚度并不特别限定，例如为3～150μm左右。层叠基板可以是对覆金属层叠板进行蚀刻和/或钻孔加工后的板。
由于树脂基板10和层叠基板50具有上述树脂组合物的固化物，因此散热性和阻燃性优异。并且，品质差异小，品质均匀性优异。
以上，对本发明的几个实施方式进行说明，但本发明并不限于上述实施方式。例如，层叠基板可以在多个树脂基板之间具有内层电路。以下，举出实施例及比较例，对本发明的内容进行更详细的说明，但本发明不限于以下的实施例。
(实施例13～22、比较例7～12)
<树脂组合物的制备>
作为主剂，准备以下环氧化合物。
环氧化合物A：市售品(商品名：YL-6121H，三菱化学株式会社制造，环氧当量：175g/eq)
环氧化合物B：市售品(商品名：840-S，DIC株式会社制造，环氧当量：185g/eq)
环氧化合物C：市售品(商品名：830-S，DIC株式会社制造，环氧当量：173g/eq)
环氧化合物D：市售品(含磷环氧化合物，磷含有率：5质量％，环氧当量：763g/eq)
环氧化合物A是四甲基联苯酚型环氧树脂和4,4’-联苯酚型环氧树脂的约1：1的混合物。环氧化合物B是双酚A型的液状环氧树脂。环氧化合物C是双酚F型的液状环氧树脂。环氧化合物D是含磷环氧树脂。
作为固化剂，准备以下的固化剂K～R。
固化剂K是下述式(K)所示的10-(2,5-二羟基苯基)-9,10-二氢-9-氧杂-10-膦菲-10-氧化物。(熔点：250℃)
固化剂L为下述式(L)所示的10-[2-(二羟基萘基)]-9,10-二氢-9-氧杂-10-膦菲-10-氧化物。(熔点：290℃)
固化剂M是下述式(M)所示的1,3,5-三(4-羟基苯基)苯。
固化剂N是下述式(N)所示的1,3,5-三(4-氨基苯基)苯。
固化剂O是市售的酚醛清漆(novolak)型酚醛树脂(DIC株式会社制造，商品名：TD-2093)。
固化剂P是下述式(P)所示的化合物。
固化剂Q是下述式(Q)所示的化合物。
固化剂R是下述式(R)所示的化合物。
准备以下市售的无机颗粒。
无机颗粒A：氧化镁颗粒(Ube Material Industries,Ltd.制造，平均粒径：50μm)
无机颗粒B：氧化镁颗粒(Ube Material Industries,Ltd.制造，平均粒径10μm)
分别准备2-乙基-4-甲基咪唑(四国化成工业株式会社制造，商品名：2E4MZ)作为固化促进剂，甲基乙基酮作为溶剂。将上述主剂、固化剂K～R中的至少一种、无机颗粒、固化促进剂和溶剂(甲基乙基酮)混合，制备各实施例和各比较例的树脂组合物。各实施例及各比较例中所使用的主剂和固化剂如表2所示。另外，相对于主剂和固化剂的合计100质量份的各原材料的含量如表2所示。
表2未显示无机颗粒、固化促进剂及溶剂，但在各实施例及各比较例中，相对于主剂和固化剂的合计100质量份分别配合无机颗粒A、B各150质量份、固化促进剂1质量份、溶剂80质量份。
<分散性的评价>
配合各原材料，获得由含有主剂、固化剂、无机颗粒、固化促进剂和溶剂的分散液构成的树脂组合物。将该分散液充分搅拌后，向量筒(容量：30ml)注入分散液，使其高度达到10cm。静置1小时后，将玻璃棒放入量筒的分散液中，检查玻璃棒的顶端是否与量筒内底接触。在接触的情况下，评价为无机颗粒的沉降受到抑制(评价A)。另一个方面，在不接触的情况下，评价为无机颗粒的沉降没有被抑制(评价B)。各实施例以及实施例的评价结果如表1所示。
<层叠基板的制作>
在剥离膜上涂布由分散液组成的树脂组合物，得到厚度为200μm的涂膜。将该涂膜加热至80℃干燥，制备溶剂含量为1质量％的树脂片。将该树脂片层叠5片，在200℃下加热1小时，得到厚度约为1mm的层叠基板。
<热传导性的评价>
将制作的各实施例及各比较例的层叠基板切成直径10mm的圆盘状，制作测试片。使用激光闪光法热传导率测定装置(ULVAC-RIKO株式会社制造，装置名：TC-7000)，测定测试片的热扩散系数α[m]2/s]。通过差示热分析(DSC)，测定测试片的比热Cp[J/(kg·K)]。此时，将蓝宝石作为标准样品进行测定。根据阿基米德法，测定测试片的密度r(kg/m3)。利用这些测定值，根据下述式(3)计算出热传导率λ[W/(m·K)]。结果如表2所示。
λ＝α×Cp×r (3)
<阻燃性的评价>
将制作的层叠基板切成长125mm×宽13mm的尺寸，制作测试片。按照UL94规定的垂直试验法(UL94V法)，进行测试片的阻燃性试验。然后根据UL94规定的评价基准(V-0、V-1、V-2)进行评价。将满足UL94中规定的评价基准的V-0、V-1、V-2基准的测试片分别评价为“V-0”、“V-1”、“V-2”。另外，将不满足任何基准的测试片评价为“燃烧”。结果如表2所示。
在表2中，将磷元素、磷化合物(固化剂K及L)以及芳香族化合物(固化剂M和N)的含量(质量份)表示为相对于树脂组合物中所含的溶剂以外的有机成分(主剂、固化剂及固化促进剂)合计100质量份的含量。表2中，固化剂M、N、P、Q、R的比例(质量％)表示以固化剂的总量为基准的质量比率。
如表2所示，在实施例13～22中，分散性的评价为“A”。另外，还确认了热传导率为2.5W/m·K以上且阻燃性为V-1以上，能够形成散热性优异的固化物。另一个方面，作为固化剂，只使用芳香族化合物的比较例7、10、11，以及磷化合物含量较低的比较例9、12的分散性较差。另外，比较例7、9的阻燃性评价也较低。另一个方面，作为固化剂，未使用芳香族化合物的比较例8的热传导率较低。

Claims (13)

1.一种树脂组合物，其中，
所述树脂组合物包含：含有环氧化合物的主剂、固化剂和无机颗粒，
所述固化剂包含一分子内构成芳香环的碳原子数相对于总碳原子数的比率为85％以上的芳香族化合物，所述无机颗粒的含量以溶剂以外的成分的合计为基准计为40～75体积％，所述无机颗粒包含氮化硼颗粒和不同于所述氮化硼颗粒的颗粒，所述氮化硼颗粒的含量以溶剂以外的成分的合计为基准计为3～35体积％。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，
所述芳香族化合物是一分子内苯环的个数为4～6个的多环芳香族化合物。
3.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，
所述芳香族化合物包含由下述通式(1)表示的三苯基苯化合物，
上述通式(1)中，R1～R15分别独立地表示氢原子、羟基、氨基或羧基，R1～R15中的至少一个是羟基、氨基或羧基。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述芳香族化合物包含磷化合物。
5.根据权利要求1～3中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述芳香族化合物包含下述通式(2)～(4)中任一个表示的磷化合物，
上述通式(2)中，X1为上述式(2-1)或(2-2)，
上述通式(3)中，X2、X4分别独立地表示氢原子或羟基，X3是氢原子、羟基、苯基、上述式(3-1)～(3-4)中的任一个，
上述通式(4)中，X5～X7分别独立地表示氢原子或羟基，X5～X7中的至少一个是羟基。
6.一种树脂组合物，其中，
所述树脂组合物包含：环氧化合物、固化剂和无机颗粒，
所述固化剂包含下述通式(9)和通式(10)中的至少一种磷化合物、以及下述通式(11)表示的芳香族化合物，
所述磷化合物的含量份相对于溶剂以外的有机成分的合计100质量份为8质量份以上，
上述通式(9)中，X8～X20分别独立地表示氢原子、烷基或羟基，X8～X12中的至少一个是羟基，
上述通式(10)中，X21～X35分别独立地表示氢原子、烷基或羟基，X21～X35中的至少一个是羟基，
上述通式(11)中，R25～R39分别独立地表示氢原子、羟基或氨基，R25～R39中的至少一个是羟基或氨基。
7.根据权利要求6所述的树脂组合物，其中，
磷元素的含量相对于所述有机成分的合计100质量份为0.8质量份以上。
8.根据权利要求6或7所述的树脂组合物，其中，
所述磷化合物的含量相对于所述有机成分的合计100质量份为8～20质量份。
9.根据权利要求6～8中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述芳香族化合物包含1,3,5-三(4-羟基苯基)苯和1,3,5-三(4-氨基苯基)苯中的至少一种，1,3,5-三(4-羟基苯基)苯和1,3,5-三(4-氨基苯基)苯的合计含量相对于所述固化剂的总量为15质量％以上。
10.一种树脂片，其中，
所述树脂片是将权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物成型而得到的。
11.一种树脂固化物，其中，
所述树脂固化物包含权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物的固化物。
12.一种树脂基板，其中，
所述树脂基板包含权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物的固化物。
13.一种层叠基板，其中，
所述层叠基板层叠有多个树脂基板，
所述多个树脂基板中的至少一个包含权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物的固化物。
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