CN110300659A - 层叠体及其制造方法、包装体以及包装物品 - Google Patents

层叠体及其制造方法、包装体以及包装物品 Download PDF

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ethylene
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石田悟
广瀬亮
杉山祐树
佐佐木野枝
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Toppan Printing Co Ltd
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Abstract

本发明提供难以发生吸附及分层的层叠体。本发明的层叠体(1)具备基材层(11)和设置在所述基材层(11)上的密封胶层(14)，所述密封胶层(14)具备第一层(14a)和第二层(14b)，所述第一层(14a)的一个主面构成所述层叠体(1)的一个最表面、另一个主面与所述基材层(11)相向，且作为树脂仅含有环状烯烃系树脂，所述第二层(14b)介于所述基材层(11)与所述第一层(14a)之间，且含有乙烯‑甲基丙烯酸共聚物，并且，所述第一层(14a)的厚度与所述第二层(14b)的厚度之比为1：3～6：1的范围内。

Description

层叠体及其制造方法、包装体以及包装物品
技术领域
本发明涉及层叠体及其制造方法、包装体以及包装物品。
背景技术
作为包装材料等使用的层叠体中，在密封胶层中使用热塑性树脂。作为该热塑性树脂，从层压加工性及热封性优异的方面出发，特别使用聚乙烯树脂或聚丙烯树脂等。
但是，这些树脂虽然在热封中可以实现高的密合强度，但易于吸附食品或药品等中含有的成分。因此，按照与收容内容物的空间相接触的方式含有由这些树脂形成的密封胶层的包装体易于使内容物变质或劣化。
因此，食品或药品等的包装中使用的层叠体在密封胶层中使用作为非吸附原材料的聚丙烯腈系树脂(PAN)。但是，聚丙烯腈系树脂膜难以稳定地采购，有必要寻找聚丙烯腈系树脂的代替材料。
日本特开2012-86876号公报所记载的发明的目的在于提供具有制膜性、非吸附性及热封性优异的密封胶层的包装袋及包装容器。该文献中记载了为了实现上述目的而使用下述层叠体：其中，在包装袋或包装容器的盖材料上依次具有基材层、直链状低密度聚乙烯树脂层及环状聚烯烃系树脂组合物层，作为环状聚烯烃系树脂组合物，具有规定的组成。该发明中，作为环状聚烯烃系树脂组合物，使用含有环状聚烯烃系树脂及温度为190℃、负荷为2.16kgf(＝21.168N)时的熔体流动速率为5～40g/10分钟的烯烃系树脂、且烯烃系树脂在该树脂组合物中所占的比例为3～50质量％的组合物。
日本特开2015-168133号公报中记载了在收容食品或药品等的容器中使用的包装材料。该包装材料在热封层与基材层之间含有具有阻气性的阻隔层。该包装材料中，热封层含有由环状烯烃共聚物形成的层。进而采用如下结构：在对阻隔层与热封层进行粘接的粘接层中，在靠阻隔层一侧含有乙烯-甲基丙烯酸共聚物，在靠热封层一侧含有直链状低密度聚乙烯。由此抑制了阻隔层与热封层之间发生分层。
发明内容
本发明的目的在于提供难以发生吸附及分层的层叠体。
根据本发明的第一方面，提供一种层叠体，其为具备基材层和设置在所述基材层上的密封胶层的层叠体，其中，所述密封胶层具备第一层和第二层，所述第一层的一个主面构成所述层叠体的一个最表面、另一个主面与所述基材层相向，且作为树脂仅含有环状烯烃系树脂，所述第二层介于所述基材层与所述第一层之间，且含有乙烯-甲基丙烯酸共聚物，并且，所述第一层的厚度与所述第二层的厚度之比为1：3～6：1的范围内。
根据本发明的第二方面，提供一种包装体，其按照所述第一层与收容内容物的空间相接触的方式含有第一方面的层叠体。
根据本发明的第三方面，提供一种包装物品，其含有第二方面的包装体和收容在该包装体中的内容物。
根据本发明的第四方面，提供第一方面的层叠体的制造方法，其包含在所述基材层上利用挤出层压法层叠所述第二层和所述第一层、从而形成所述密封胶层的步骤。
根据本发明的第五方面，提供一种层叠体的制造方法，其包含在基材层上利用挤出层压形成含有第一层及第二层的密封胶层的步骤，所述第一层作为树脂仅含有环状烯烃系树脂，所述第二层含有乙烯-甲基丙烯酸共聚物，并且按照所述第二层介于所述基材层与所述第一层之间、所述第一层的厚度与所述第二层的厚度之比为1：3～6：1的范围内的方式来进行形成。
附图说明
图1为概略地表示本发明一个实施方式的层叠体的截面图。
图2为概略地表示本发明一个实施方式的层叠体的制造方法的图。
具体实施方式
以下一边参照附图一边说明本发明的实施方式。此外，对于具有相同或类似功能的要素，赋予相同的参照符号并省略重复的说明。
图1为概略地表示本发明一个实施方式的层叠体的截面图。
图1所示的层叠体1例如作为包装材料进行使用。
该层叠体1含有基材层11、粘接性树脂层12、阻隔层13和密封胶层14。此外，层叠体1中还可以在任一个层间设置有粘接层。
基材层11例如为纸、树脂膜或它们的组合。作为树脂膜，例如可以使用双轴拉伸聚丙烯膜、双轴拉伸聚酯膜、双轴拉伸尼龙膜或玻璃纸。
在基材层11的主面上还可以设置印刷层。印刷层在基材层11的主面中可以设置于阻隔层13一侧的主面、也可以设置于其背面、还可以设置于这两者的面。
粘接性树脂层12介于基材层11与阻隔层13之间。粘接性树脂层12将基材层11与阻隔层13粘接。粘接性树脂层12例如含有低密度聚乙烯及直链状低密度聚乙烯等聚烯烃树脂。
在基材层11与粘接性树脂层12之间，还可以存在含有锚涂剂的粘接层(未图示)。此时，该粘接层通过在基材层11的主面上涂布氨基甲酸酯系锚涂剂等锚涂剂来获得。该粘接层使基材层11与粘接性树脂层12的粘接变得更为牢固。
阻隔层13通过粘接性树脂层12与基材层11的一个主面粘接。阻隔层13抑制水蒸气及氧等气体透过层叠体1。
阻隔层13例如是含有铝层或无机氧化物薄膜的层。例如，阻隔层13是铝箔、铝蒸镀膜或透明蒸镀膜。
铝箔的厚度优选为5μm～15μm的范围内、更优选为5μm～9μm的范围内。铝箔过薄时，与基材层11贴合时的操作困难。铝箔过厚时，未能预见伴随厚度增加的阻隔性提高，结果成本提高。另外，此时层叠体1的柔软性降低、层叠体1变得难以操作。
铝蒸镀膜是在树脂膜上蒸镀有铝层的膜。
树脂膜例如是双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、双轴拉伸尼龙膜或双轴拉伸聚丙烯膜。树脂膜的厚度当然并无特别限定，但优选为3μm～200μm的范围内、更优选为6μm～30μm的范围内。
铝蒸镀层的厚度优选为5nm～100nm的范围内。铝蒸镀层过薄时，有无法充分地防止水蒸气及氧等气体侵入的可能性。而厚的铝蒸镀层不仅成本提高，还易于在蒸镀层中产生裂纹，有可能导致阻隔性的下降。
透明蒸镀膜是在树脂膜上利用真空蒸镀法或溅射法等手段形成有无机氧化物薄膜的膜。
作为透明蒸镀膜的树脂膜，可以使用与对于铝蒸镀膜的树脂膜所示例出的膜相同的膜。
无机氧化物薄膜例如由氧化硅、氧化铝及氧化镁等无机氧化物形成。无机氧化物薄膜层多数是无色或极浅地着色了的透明的层，因此，透明蒸镀膜在层叠体1要求透明性的情况下是优选的。另外，无机氧化物薄膜由于与金属层不同，会使微波透过，因此含有透明蒸镀膜作为阻隔层13的层叠体1还可以在利用微波炉进行加热的食品等的包装材料中使用。
无机氧化物薄膜的厚度优选为5nm～300nm的范围内、更优选为10nm～150nm的范围内。无机氧化物薄膜过薄时，有时无法获得均匀的膜或厚度不充分，有会无法充分地发挥作为阻隔层13的功能的情况。无机氧化物薄膜过厚时，当弯折或拉伸层叠体1时，有可能在无机氧化物薄膜中产生龟裂。
作为透明蒸镀膜，例如可以使用商品名“GL FILM”及“PRIME BARRIER(注册商标)”(均为凸版印刷株式会社制)等市售品。
此外，铝蒸镀层或无机氧化物薄膜还可以形成在基材层11上。另外，粘接性树脂层12及阻隔层13在基材层11含有树脂膜时可以省略。
密封胶层14与阻隔层13的一个主面粘接。密封胶层14对层叠体1赋予热封性。
密封胶层14含有第一层14a和第二层14b。根据一例，密封胶层14是由第一层14a和第二层14b形成的二层共挤出膜。
第一层14a的一个主面构成层叠体1的一个最表面、另一个主面与基材层11相向。第一层14a除了承担对层叠体1赋予热封性的作用以外，还承担提高层叠体1、特别是密封胶层14的非吸附性的作用。
第一层14a作为树脂仅含有环状烯烃系树脂。即，第一层14a不含除环状烯烃系树脂以外的树脂。第一层14a中含有除环状烯烃系树脂以外的树脂时，密封胶层14的非吸附性会降低。
环状烯烃系树脂优选是利用开环易位聚合反应将环状烯烃聚合而成的开环易位聚合物(COP)、环状烯烃与α-烯烃(链状烯烃)的共聚物即环状烯烃共聚物(COC)、或者它们的混合物。
作为环状烯烃，可以使用具有烯属不饱和键及双环的任意的环状烃。环状烯烃特别优选具有双环[2.2.1]庚-2-烯(降冰片烯)骨架。
作为由具有降冰片烯骨架的环状烯烃获得的环状烯烃系树脂，例如可以使用降冰片烯系单体的开环易位聚合物。作为这种开环易位聚合物的市售品，例如可举出日本Zeon株式会社制“ZEONOR(注册商标)”。作为由具有降冰片烯骨架的环状烯烃获得的环状烯烃系树脂，例如可使用降冰片烯系环状烯烃共聚物。作为这种环状烯烃共聚物的市售品，例如可举出三井化学株式会社制“APEL(注册商标)”及TOPAS ADVANCED POLYMERS GmbH制造、Polyplastics株式会社销售的“TOPAS(注册商标)”。
优选的环状烯烃系树脂的玻璃化转变温度例如为60℃～100℃的范围内。
第一层14a可以进一步含有添加剂。添加剂例如为润滑剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、光稳定剂、防静电剂、防粘连剂、阻燃剂、交联剂及着色剂中的1种以上。作为润滑剂，以改善加工性为目的，可优选地使用例如高级脂肪酸金属盐、脂肪族醇、聚二醇、甘油三酯、蜡、酚系化合物或含有这些中的1种以上的混合物。蜡可以是天然来源的蜡，例如褐煤蜡等矿物系蜡，还可以是聚乙烯蜡等合成蜡。
作为环状烯烃系树脂，例如可以优选地使用作为用茂金属催化剂将乙烯和降冰片烯共聚而成的共聚物的环状烯烃共聚物。环状聚烯烃共聚物具备与环状烯烃聚合物同等的非吸附性，且可以廉价地获得。作为用茂金属催化剂将乙烯和降冰片烯共聚而成的共聚物，可以使用含有式(a)所示的重复单元和式(b)所示的重复单元的共聚物。作为这种环状烯烃系树脂的市售品，例如可举出TOPAS ADVANCED POLYMERS GmbH制造、Polyplastics株式会社销售的“TOPAS(注册商标)”。
[化学式编号1]
[化学式编号2]
第一层14a的厚度优选为5μm以上。另外，第一层14a的厚度优选为20μm以下。当使第一层14a过薄时，第一层14a的制膜变得不稳定、有抑制吸附的效果减小的情况。当使第一层14a过厚时，伴随第一层14a的厚度增加的吸附抑制效果的提高很少。
第二层14b介于阻隔层13与第一层14a之间。根据一例，第二层14b的一个主面与阻隔层13接触、另一个主面与第一层14a接触。从层叠体1中省略了粘接性树脂层12及阻隔层13时，第二层14b可以是一个主面与基材层11接触、另一个主面与第一层14a接触。
第二层14b含有乙烯-甲基丙烯酸共聚物(EMAA)。第二层14b对层叠体1赋予热封性。除此以外，第二层14b对阻隔层13及第一层14a这两者都显示高的粘接强度。此外，还可以采用从层叠体1中省略粘接性树脂层12及阻隔层13、第二层14b直接接触基材层11的结构。另外，第二层14b中使用的乙烯-甲基丙烯酸共聚物(EMAA)在阻隔层13的表面由铝形成时，可以使其直接粘接在阻隔层13上。换而言之，第二层14b中使用的乙烯-甲基丙烯酸共聚物(EMAA)在阻隔层13的表面由铝形成时，可以在不设置粘接层的情况下使其粘接在阻隔层13上。
乙烯-甲基丙烯酸共聚物例如是利用高压法聚合而成的树脂。作为乙烯-甲基丙烯酸共聚物的市售品，例如可举出DuPont-Mitsui Polychemicals株式会社制的“NUCREL(注册商标)N1108C”。
根据一例，第二层14b作为树脂仅含有乙烯-甲基丙烯酸共聚物。此外，在第一层14a与第二层14b的界面附近，有这些成分会不可避免地相混的可能性，但上述表述“仅含有”并不排除这种不可避免的混合。
乙烯-甲基丙烯酸共聚物的甲基丙烯酸含量(以下称作酸含量)优选为4质量％～11质量％的范围内。当使该酸含量过小时，第二层14b与阻隔层13的粘接强度降低、在长期保管时发生分层等不良情况的可能性提高。另外，当使该酸含量过高时，第二层14b与第一层14a的粘接强度降低。
乙烯-甲基丙烯酸共聚物优选温度为190℃、负荷为21.168N(＝2.16kgf)时的熔体流动速率(MFR)为7.0g/10分钟～15.0g/10分钟的范围内。此外，这里所说的熔体流动速率(MFR)是利用依据JIS K7210：1999的方法获得的测定值。对于乙烯-甲基丙烯酸共聚物，上述熔体流动速率具体地是在该方法中、在190℃下将21.168N(＝2.16kgf)的负荷施加于树脂时、在10分钟内喷吐的树脂的质量。以下，只要没有特别说明，则用语“熔体流动速率”是指在该方法及条件下获得的值。
乙烯-甲基丙烯酸共聚物的熔体流动速率与环状烯烃系树脂的熔体流动速率有很大不同时，在利用挤出层压法形成第一层14a及第二层14b时，有制膜变得不稳定的情况。
作为乙烯-甲基丙烯酸共聚物，在使用熔体流动速率为上述范围内者时，可获得适于挤出层压的物性，且在进行高速制膜时也难以产生不良情况。进而，此时可以形成均质的层。
乙烯-甲基丙烯酸共聚物优选熔点为90℃～110℃的范围内。优选的环状烯烃系树脂的最佳挤出温度较低。作为乙烯-甲基丙烯酸共聚物使用熔点低者时，乙烯-甲基丙烯酸共聚物的熔点与环状烯烃系树脂的玻璃化转变温度的差减小。即，可以使它们的最佳挤出温度接近。因此，此时可以高速地形成高品质的层。
第二层14b的厚度优选为5μm以上。另外，第二层14b的厚度优选为20μm以下。当使第二层14b过薄时，第二层14b的制膜变得不稳定。当使第二层14b过厚时，易于发生吸附。
第二层14b与阻隔层13优选直接接触。即，优选在它们之间不存在含有锚涂剂的层等。锚涂剂在长期保管时会发生劣化、易于发生分层。采用上述结构时，不会发生因锚涂剂的劣化所导致的分层。另外，在从层叠体1中省略了粘接性树脂层12及阻隔层13时，优选第二层14b与基材层11直接接触。
该密封胶层14中，第一层14a的厚度与第二层14b的厚度之比为1：3～6：1的范围内、优选为1：2～4：1的范围内。该比过小时，无法充分地抑制吸附。该比过大时，第二层14b的制膜变得不稳定或者在很多用途中变成多余的设计，从成本的方面来说变得不利。
密封胶层14的厚度优选为10μm～60μm的范围内、更优选为10μm～40μm的范围内。当使密封胶层14的厚度过小时，无法实现充分的初始密封强度、或有长期保管时的密封强度劣化变得显著的可能性。当使密封胶层14的厚度过大时，在很多用途中变成多余的设计，从成本的方面来说变得不利。
该层叠体1在密封胶层14中采用上述构成。因此，该层叠体1难以发生因密封胶层14导致的吸附、密封胶层14与和其相邻的层之间的分层、以及构成密封胶层14的层间的分层。
以下对本发明实施方式的层叠体的制造方法的例子进行说明。
图2为概略地表示本发明一个实施方式的层叠体的制造方法的图。
图2所示的方法中，以卷对卷方式制造层叠体。
具体地说，首先卷出辊15将基材层11卷出。卷出的基材层11通过导向辊16a、16b及16c从卷出辊15被引导至粘接剂涂布部17，并通过粘接剂涂布部17。
粘接剂涂布部17在基材层11的一个主面上涂布粘接剂。粘接剂例如为上述的锚涂剂。当在基材层11的主面上涂布粘接剂时，在基材层11上形成粘接层。以下，将具备基材层11和粘接层的层叠体作为第一层叠体。但是，当阻隔层13的表面由铝形成时，粘接剂涂布部17可以省略。即，当阻隔层13的表面由铝形成时，可以在不设置粘接层的情况下使第二层14b粘接在阻隔层13上。
第一层叠体通过导向辊16d及16e从粘接剂涂布部17被引导至干燥炉18，并通过干燥炉18。干燥炉18将第一层叠体干燥。
经干燥的第一层叠体接着被搬送至相互相向的捏合辊22a与冷却辊22b之间。
第一层14a的材料从第一挤出部19被供给至T模21。进而，第二层14b的材料从第二挤出部20被供给至T模21。T模21向上述空隙中供给第一层14a的材料和第二层14b的材料。通过该供给，在粘接层上形成具备第一层14a和第二层14b的密封胶层14。
供给了第一层14a的材料和第二层14b的材料的层叠体通过冷却辊22b被冷却。如此，获得层叠体1。
层叠体1之后通过导向辊16f被引导至卷绕辊23。卷绕辊23将层叠体1卷绕。
接着，说明该层叠体1的制造方法的其它例子。
首先，准备基材层11，在其中一个主面上涂布锚涂剂，形成粘接层。
接着，使粘接性树脂层12的原料加热熔解，将基材层11和阻隔层13在中间夹着该熔融后的原料的情况下进行三明治层压。此时，形成于基材层11上的粘接层变得与粘接性树脂层12相接触。此外，基材层11和阻隔层13还可以通过干式层压相贴合。
接着，利用挤出层压法在阻隔层13上层叠第二层14b和第一层14a，形成密封胶层14。即，在阻隔层13上将第二层14b的原料和第一层14a的原料共挤出，形成第二层14b和第一层14a。
此外，在从层叠体1中省略了粘接性树脂层12及阻隔层13时，利用挤出层压法在基材层11上形成密封胶层14。具体地说，在基材层11上利用挤出层压法层叠第二层14b和第一层14a，形成第二层14b和第一层14a。
如上操作获得层叠体1。
根据该方法，预先另外地形成密封胶层14，与将其进行层压的方法相比，能够以更低的成本制造层叠体1。
如上所述，该层叠体1例如可作为包装材料进行利用。此时，含有该包装材料的包装体按照第一层14a接触收容内容物的空间的方式含有上述层叠体1。包装体可以是袋子，也可以是含有具备开口的容器主体和将该开口堵塞的盖子的容器。在为后者时，层叠体1可作为盖子的至少一部分进行使用。
在含有该包装体和收容在其中的内容物的包装物品中，内容物可以是任何物质。根据一例，内容物是贴敷剂等药品。根据其他例子，内容物是化妆品或食品。
该包装物品由于层叠体1的层间的粘接强度高，因此即便是在将包装体密封的状态下进行长期保存时，也难以发生因分层等导致的层叠体1的性能劣化。另外，由于密封胶层14难以发生吸附，因此内容物所含的成分、例如液态或糊料状的成分难以吸附在密封胶层14上。进而，挥发成分也难以吸附在密封胶层14上。即，该包装物品难以发生内容物的劣化。
以下记载本发明的层叠体的例子。此外，本发明的层叠体中，可以在任何的层间设置有粘接层。
(1)本发明的一个实施方式为一种层叠体，其为具备第一基材层和设置在所述第一基材层上的密封胶层的层叠体，其中，所述密封胶层具备第一层和第二层，所述第一层的一个主面构成所述层叠体的一个最表面、另一个主面与所述第一基材层相向，且作为树脂仅含有环状烯烃系树脂，所述第二层介于所述第一基材层与所述第一层之间，且含有乙烯-甲基丙烯酸共聚物，并且，所述第一层的厚度与所述第二层的厚度之比为1：3～6：1的范围内。
(2)本发明的另一个实施方式涉及(1)所述的层叠体，其在所述第一基材层与所述密封胶层之间进一步具备第一粘接层，所述第一基材层为双轴拉伸聚丙烯膜。该层叠体中，例如第一粘接层的一个面与第一基材层接触、另一个面与密封胶层接触。
(3)本发明的又一个实施方式涉及(1)所述的层叠体，其在所述第一基材层与所述密封胶层之间进一步具备第一粘接层，所述第一基材层为双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜。该层叠体中，例如第一粘接层的一个面与第一基材层接触、另一个面与密封胶层接触。
(4)本发明的再一个实施方式涉及(1)所述的层叠体，其进一步具备介于所述第一基材层与所述密封胶层之间的阻隔层、及介于所述第一基材层与所述阻隔层之间的所述第一粘接层，所述第一基材层为双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜，所述阻隔层为铝层。该层叠体中，例如第一粘接层的一个面与第一基材层接触、另一个面与阻隔层接触。另外，阻隔层的一个面与第一基材层接触、另一个面与密封胶层接触。
(5)本发明的又再一个实施方式涉及(1)所述的层叠体，其进一步具备介于所述第一基材层与所述密封胶层之间的阻隔层、介于所述第一基材层与所述阻隔层之间的所述第一粘接层、及介于所述第一基材层与所述第一粘接层之间的粘接性树脂层，所述第一基材层为双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜，所述粘接性树脂层为聚乙烯层，所述阻隔层为铝层。该层叠体中，例如粘接性树脂层的一个面与第一基材层接触、另一个面与第一粘接层接触。另外，第一粘接层例如一个面与粘接性树脂层接触、另一个面与阻隔层接触。进而，阻隔层例如一个面与第一粘接层接触、另一个面与密封胶层接触。
(6)本发明的又再一个实施方式涉及(1)所述的层叠体，其进一步具备介于所述第一基材层与所述密封胶层之间的阻隔层、及介于所述第一基材层与所述阻隔层之间的所述第一粘接层，所述第一基材层为玻璃纸，所述阻隔层为铝层。该层叠体中，例如第一粘接层的一个面与第一基材层接触、另一个面与阻隔层接触。进而，阻隔层例如一个面与第一粘接层接触、另一个面与密封胶层接触。
(7)本发明的又再一个实施方式涉及(1)所述的层叠体，其进一步具备介于所述第一基材层与所述密封胶层之间的阻隔层、介于所述第一基材层与所述阻隔层之间的所述第一粘接层、及介于所述第一基材层与所述第一粘接层之间的粘接性树脂层，所述第一基材层为玻璃纸，所述粘接性树脂层为聚乙烯层，所述阻隔层为铝层。该层叠体中，例如粘接性树脂层的一个面与第一基材层接触、另一个面与第一粘接层接触。另外，第一粘接层例如一个面与粘接性树脂层接触、另一个面与阻隔层接触。进而，阻隔层例如一个面与第一粘接层接触、另一个面与密封胶层接触。
(8)本发明的又再一个实施方式涉及(1)所述的层叠体，其进一步具备介于所述第一基材层与所述密封胶层之间的阻隔层、及介于所述第一基材层与所述阻隔层之间的所述第一粘接层，所述第一基材层由纸、双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、及介于所述纸与所述双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯之间的粘接剂形成，所述阻隔层为铝层。该层叠体中，例如第一粘接层的一个面与构成第一基材层的双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜接触、另一个面与阻隔层接触。另外，阻隔层例如一个面与第一粘接层接触、另一个面与密封胶层接触。
(9)本发明的又再一个实施方式涉及(1)所述的层叠体，其进一步具备介于所述第一基材层与所述密封胶层之间的阻隔层、介于所述第一基材层与所述阻隔层之间的所述第一粘接层、介于所述阻隔层与所述密封胶层之间的第二粘接层、及介于所述阻隔层与所述第二粘接层之间的第二基材层，所述第一基材层为纸，所述阻隔层为铝层，所述第二基材层为尼龙层。该层叠体中，例如第一粘接层的一个面与第一基材层接触、另一个面与阻隔层接触。另外，阻隔层例如一个面与第一粘接层接触、另一个面与第二基材层接触。进而，第二基材层例如一个面与阻隔层接触、另一个面与第二粘接层接触。进而，第二粘接层例如一个面与第二基材层接触、另一个面与密封胶层接触。
(10)本发明的又再一个实施方式涉及(1)所述的层叠体，其进一步具备介于所述第一基材层与所述密封胶层之间的阻隔层、介于所述第一基材层与所述阻隔层之间的所述第一粘接层、及介于所述第一基材层与所述第一粘接层之间的粘接性树脂层，所述第一基材层为纸，所述阻隔层为铝层，所述粘接性树脂层为乙烯-甲基丙烯酸共聚物层。该层叠体中，例如粘接性树脂层的一个面与第一基材层接触、另一个面与第一粘接层接触。另外，第一粘接层例如一个面与粘接性树脂层接触、另一个面与阻隔层接触。进而，阻隔层例如一个面与第一粘接层接触、另一个面与密封胶层接触。
(11)本发明的又再一个实施方式涉及(1)所述的层叠体，其进一步具备介于所述第一基材层与所述密封胶层之间的阻隔层、介于所述第一基材层与所述阻隔层之间的所述第一粘接层、及介于所述第一基材层与所述第一粘接层之间的粘接性树脂层，所述第一基材层为纸，所述阻隔层为铝层，所述粘接性树脂层为聚乙烯层。该层叠体中，例如粘接性树脂层的一个面与第一基材层接触、另一个面与第一粘接层接触。另外，第一粘接层例如一个面与粘接性树脂层接触、另一个面与阻隔层接触。进而，阻隔层例如一个面与第一粘接层接触、另一个面与密封胶层接触。
以下记载本发明的层叠体的制造方法的例子。
(1)本发明的一个实施方式涉及一种层叠体的制造方法，其包含在基材层上利用挤出层压形成含有第一层及第二层的密封胶层的步骤，所述第一层作为树脂仅含有环状烯烃系树脂，所述第二层含有乙烯-甲基丙烯酸共聚物，并且按照所述第二层介于所述基材层与所述第一层之间、所述第一层的厚度与所述第二层的厚度之比为1：3～6：1的范围内的方式来进行形成。
(2)本发明的另一个实施方式涉及(1)所述的层叠体的制造方法，其中，在所述基材层上形成所述密封胶层之前，进一步包含在所述基材层上形成粘接层的步骤，所述密封胶层形成在所述粘接层上。
(3)本发明的又一个实施方式涉及(2)所述的层叠体的制造方法，其中，利用卷对卷方式进行包含所述粘接层的形成和所述密封胶层的形成的工艺。
(4)本发明的再一个实施方式涉及(2)或(3)所述的层叠体的制造方法，其中，在所述基材层上形成所述密封胶层之前、且在所述基材层上形成所述粘接层之后，进一步包含在所述粘接层上形成阻隔层的步骤。
(5)本发明的又再一个实施方式涉及(4)所述的层叠体的制造方法，其中，所述阻隔层含有铝。
(6)本发明的又再一个实施方式涉及(1)～(5)中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，所述乙烯-甲基丙烯酸共聚物的酸含量为4质量％～11质量％的范围内。
(7)本发明的又再一个实施方式涉及(1)～(6)中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，所述乙烯-甲基丙烯酸共聚物在温度为190℃、负荷为21.168N时的熔体流动速率为7.0g/10分钟～15.0g/10分钟的范围内。
(8)本发明的又再一个实施方式涉及(1)～(7)中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，所述乙烯-甲基丙烯酸共聚物的熔点为100℃以下。
(9)本发明的又再一个实施方式涉及(1)～(10)中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，所述密封胶层的厚度为10μm～60μm的范围内，所述第一层及第二层的各自的厚度为5μm以上。
[实施例]
以下记载具体例。
＜例1＞
利用以下的方法制造含有基材层、粘接性树脂层、阻隔层和密封胶层的层叠体。
首先，作为基材层，准备厚度为12μm的双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜。具体地说，准备Futamura化学株式会社制FE2001。另外，作为阻隔层，准备厚度为7μm的铝箔。
接着，在基材层的一个主面上涂布锚涂剂，接着按照该主面和阻隔层在中间夹着粘接性树脂层而相向的方式将基材层和阻隔层进行三明治层压。这里，作为粘接性树脂层的材料，使用低密度聚乙烯，且其厚度为15μm。
接着，在阻隔层上形成密封胶层。具体地说，在阻隔层上利用挤出层压法形成含有乙烯-甲基丙烯酸共聚物的第二层及设置在其上的含有环状聚烯烃系树脂的第一层。
作为第一层的材料，使用TOPAS ADVANCED POLYMERS GmbH制造、Polyplastics株式会社销售的TOPAS(注册商标)“TOPAS 8007F-600”。该树脂在温度为230℃、负荷为21.168N(＝2.16kgf)时的熔体流动速率为11g/10分钟，密度为1.01g/cm3、玻璃化转变温度为约80℃。
作为第二层的材料，使用DuPont-Mitsui Polychemicals株式会社制NUCREL(注册商标)N1108C。该树脂在温度为190℃、负荷为21.168N(＝2.16kgf)时的熔体流动速率为8g/10分钟，密度为0.93g/cm3，熔点为约98℃，甲基丙烯酸含量为11质量％。
第一层及第二层的厚度分别为15μm及5μm。即，使第一层的厚度与第二层的厚度之比为3：1，且密封胶层的厚度为20μm。
如上所述操作，获得层叠体。
＜例2＞
除了使第一层及第二层的厚度分别为5μm及15μm以外，利用与例1相同的方法制造层叠体。即，本例中使第一层的厚度与第二层的厚度之比为1：3。
＜比较例1＞
除了颠倒第一层及第二层的层叠顺序之外，利用与例1相同的方法制造层叠体。
＜例3＞
除了使第一层及第二层的厚度分别为18μm及3μm以外，利用与例1相同的方法制造层叠体。即，本例中使第一层的厚度与第二层的厚度之比为6：1。
＜比较例2＞
除了使第一层及第二层的厚度分别为3μm及18μm以外，利用与例1相同的方法制造层叠体。即，本例中使第一层的厚度与第二层的厚度之比为1：6。
＜例4＞
作为第二层的材料，代替DuPont-Mitsui Polychemicals株式会社制NUCREL(注册商标)N1108C而使用DuPont-Mitsui Polychemicals株式会社制NUCREL(注册商标)N0903HC，除此之外，利用与例1相同的方法制造层叠体。该树脂在温度为190℃、负荷为21.168N(＝2.16kgf)时的熔体流动速率为3g/10分钟，密度为0.93g/cm3，熔点为99℃，甲基丙烯酸含量为9质量％。
＜例5＞
作为第二层的材料，代替DuPont-Mitsui Polychemicals株式会社制NUCREL(注册商标)N1108C而使用DuPont-Mitsui Polychemicals株式会社制NUCREL(注册商标)AN4221C，除此之外，利用与例1相同的方法制造层叠体。该树脂在温度为190℃、负荷为21.168N(＝2.16kgf)时的熔体流动速率为10g/10分钟，密度为0.94g/cm3，熔点为94℃，甲基丙烯酸含量为12质量％。
＜评价1＞
由例1～5以及比较例1及2的层叠体，制造具有纵为10cm及宽为10cm的尺寸的袋子。接着，在这些袋子中填充贴敷剂，利用热封将它们密封。接着，将如此获得的包装物品在室温下放置一定期间，之后确认贴敷剂的有效成分是否吸附到了层叠体的密封胶层上。
另外，对于例1～5以及比较例1及2的层叠体，研究阻隔层与第二层的粘接强度及第一层与第二层的粘接强度。
将结果总汇于以下的表1。
[表1]
表1中，标记有“比”的列记载了第一层的厚度与第二层的厚度之比。标记有“层叠顺序”的列中，“正”表示在阻隔层上以第二层及第一层的顺序进行层叠，“反”表示在阻隔层上以第一层及第二层的顺序进行层叠。
标记有“非吸附性”的列中，“○”表示贴敷剂的有效成分没有吸附到层叠体的密封胶层上，“×”表示贴敷剂的有效成分吸附在了层叠体的密封胶层上。
另外，在标记有“制膜性”的列中，“○”表示通过挤出层压法形成密封胶层时、熔融膜中未产生端面错层(Edge oscillation)现象或缩颈现象，“△”表示通过挤出层压法形成密封胶层时、熔融膜中产生了端面错层现象或缩颈现象。
进而，标记有“阻隔层/第二层”及“第一层/第二层”的列中，分别记载了阻隔层与第二层的粘接强度及第一层与第二层的粘接强度的评价结果。
如表1所示，由例1～例5的层叠体制造了袋子的包装物品即便在长期保管后，内容物的有效成分也不会吸附在密封胶层上。另外，例1～例5的层叠体的阻隔层与第二层的粘接强度及第一层与第二层的粘接强度的两者均优异，未发生分层。特别是，例1～例4的层叠体的阻隔层与第二层的粘接强度及第一层与第二层的粘接强度的两者极为优异。
＜比较例3＞
作为第一层的材料，使用70质量份的环状聚烯烃系树脂与30质量份的直链状低密度聚乙烯的混合物，除此之外，利用与例1相同的方法制造层叠体。这里，作为环状聚烯烃系树脂，使用与例1中所用者相同的树脂。
＜评价2＞
由例1及比较例3的层叠体制造袋子。接着，在这些袋子中填充贴敷剂，利用热封将它们密封。接着，将如此获得的包装物品在室温下放置3天，之后对于贴敷剂所含的有效成分，研究密封胶层的吸附量。将结果示于以下的表2中。
[表2]
如表2所示，第一层中添加有直链状低密度聚乙烯时，对于水杨酸甲酯、1-薄荷脑及DL-樟脑的全部而言，在密封胶层上的吸附量都显著增加。

Claims (20)

1.一种层叠体，其为具备基材层和设置在所述基材层上的密封胶层的层叠体，其中，
所述密封胶层具备第一层和第二层，
所述第一层的一个主面构成所述层叠体的一个最表面、另一个主面与所述基材层相向，且作为树脂仅含有环状烯烃系树脂，
所述第二层介于所述基材层与所述第一层之间，且含有乙烯-甲基丙烯酸共聚物，
并且，所述第一层的厚度与所述第二层的厚度之比为1：3～6：1的范围内。
2.根据权利要求1所述的层叠体，其中，所述乙烯-甲基丙烯酸共聚物的酸含量为4质量％～11质量％的范围内。
3.根据权利要求1或2所述的层叠体，其中，所述乙烯-甲基丙烯酸共聚物在温度为190℃、负荷为21.168N时的熔体流动速率为7.0g/10分钟～15.0g/10分钟的范围内。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的层叠体，其中，所述乙烯-甲基丙烯酸共聚物的熔点为100℃以下。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的层叠体，其中，所述密封胶层的厚度为10μm～60μm的范围内，所述第一层及第二层的各自的厚度为5μm以上。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的层叠体，
其进一步具备介于所述基材层与所述密封胶层之间的阻隔层，
所述密封胶层与所述阻隔层接触。
7.根据权利要求6所述的层叠体，其中，所述阻隔层选自铝箔、铝蒸镀膜及透明蒸镀膜。
8.根据权利要求6或7所述的层叠体，其中，所述阻隔层含有铝层。
9.权利要求1～8中任一项所述的层叠体的制造方法，其包含在所述基材层上利用挤出层压法层叠所述第二层和所述第一层、从而形成所述密封胶层的步骤。
10.一种层叠体的制造方法，其包含在基材层上利用挤出层压形成含有第一层及第二层的密封胶层的步骤，所述第一层作为树脂仅含有环状烯烃系树脂，所述第二层含有乙烯-甲基丙烯酸共聚物，并且按照所述第二层介于所述基材层与所述第一层之间、所述第一层的厚度与所述第二层的厚度之比为1：3～6：1的范围内的方式来进行形成。
11.根据权利要求10所述的层叠体的制造方法，其中，
在所述基材层上形成所述密封胶层之前，进一步包含在所述基材层上形成粘接层的步骤，
所述密封胶层形成在所述粘接层上。
12.根据权利要求11所述的层叠体的制造方法，其中，利用卷对卷方式进行包含所述粘接层的形成和所述密封胶层的形成的工艺。
13.根据权利要求11或12所述的层叠体的制造方法，其中，在所述基材层上形成所述密封胶层之前、且在所述基材层上形成所述粘接层之后，进一步包含在所述粘接层上形成阻隔层的步骤。
14.根据权利要求13所述的层叠体的制造方法，其中，所述阻隔层含有铝。
15.根据权利要求10～14中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，所述乙烯-甲基丙烯酸共聚物的酸含量为4质量％～11质量％的范围内。
16.根据权利要求10～15中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，所述乙烯-甲基丙烯酸共聚物在温度为190℃、负荷为21.168N时的熔体流动速率为7.0g/10分钟～15.0g/10分钟的范围内。
17.根据权利要求10～16中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，所述乙烯-甲基丙烯酸共聚物的熔点为100℃以下。
18.根据权利要求10～17中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，所述密封胶层的厚度为10μm～60μm的范围内，所述第一层及第二层的各自的厚度为5μm以上。
19.一种包装体，其按照所述第一层接触收容内容物的空间的方式含有权利要求1～8中任一项所述的层叠体。
20.一种包装物品，其含有权利要求19所述的包装体和收容在其内的内容物。
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