CN107709464A - 含硅树脂组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明提供能够形成裂纹的产生被抑制的二氧化硅系被膜的含硅树脂组合物、使用该含硅树脂组合物的二氧化硅系被膜的形成方法、和使用该含硅树脂组合物而形成的无裂纹的二氧化硅系被膜。含硅树脂组合物包含(A)含硅树脂和(S)溶剂，其中，使用选自硅氧烷树脂及聚硅烷中的一种以上作为(A)含硅树脂，并且使(S)溶剂含有特定结构的乙酸环烷基酯。作为乙酸环烷基酯，优选使用乙酸环己酯。

Description

含硅树脂组合物
技术领域
本发明涉及含硅树脂组合物、使用该含硅树脂组合物的二氧化硅系被膜的形成方法、及使用该含硅树脂组合物而形成的无裂纹的二氧化硅系被膜。
背景技术
在各种元件中的层间绝缘膜、LED元件或有机EL元件这样的发光元件的密封材料、用于将杂质扩散至半导体基板的涂布膜、及半导体工艺用的间隙填充材料等用途中，已经使用了二氧化硅系被膜。该二氧化硅系被膜通常是通过在将包含硅氧烷树脂这样的含硅树脂的液态组合物涂布于基板上而形成涂布膜后对该涂布膜进行烧成而形成的。
作为在形成这样的二氧化硅系被膜时所使用的用于形成涂布膜的材料，例如，包含特定结构的硅氧烷树脂、平均粒径为10nm～50nm的二氧化硅、和有机溶剂的液态组合物是已知的(专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2015-108087号公报
发明内容
[发明要解决的课题]
然而，在专利文献1中，相对于微小二氧化硅和聚硅氧烷树脂的总量而言，使用了至少20质量％的微小二氧化硅，因此，为了保证相容性而导致硅氧烷树脂的骨架被限制。另外，当使用专利文献1中记载的液态组合物来形成膜厚为5.0μm左右的二氧化硅系被膜时，耐裂纹性尚不充分。
本发明是鉴于上述课题而作出的。本发明的目的在于提供能够形成裂纹的产生被抑制的二氧化硅系被膜的含硅树脂组合物、使用该含硅树脂组合物的二氧化硅系被膜的形成方法、和使用该含硅树脂组合物形成的无裂纹的二氧化硅系被膜。
[用于解决课题的手段]
本申请的发明人发现，通过在包含(A)含硅树脂和(S)溶剂的含硅树脂组合物中，使用选自由硅氧烷树脂、及聚硅烷组成的组中的一种以上作为(A)含硅树脂，并且使(S)溶剂含有特定结构的乙酸环烷基酯，从而能够解决上述课题，由此完成了本发明。具体而言，本发明提供以下方案。
本发明的第一方式为含硅树脂组合物，其含有(A)含硅树脂和(S)溶剂，
(A)含硅树脂为选自由硅氧烷树脂、及聚硅烷组成的组中的一种以上，
(S)溶剂含有下式(S1)表示的乙酸环烷基酯，
[化学式1]
(式(S1)中，Rs1为碳原子数1～3的烷基，p为1～6的整数，q为0～(p+1)的整数)。
本发明的第二方式为二氧化硅系被膜的形成方法，其包括以下工序：
将第一方式的含硅树脂组合物涂布于基板上而形成涂布膜的工序；
对涂布膜进行烧成的工序。
[发明效果]
根据本发明，可提供能够形成裂纹的产生被抑制的二氧化硅系被膜的含硅树脂组合物、使用该含硅树脂组合物的二氧化硅系被膜的形成方法、和使用该含硅树脂组合物而形成的无裂纹的二氧化硅系被膜。
具体实施方式
＜含硅树脂组合物＞
本发明的含硅树脂组合物含有(A)含硅树脂和(S)溶剂。作为(A)含硅树脂组合物，使用选自硅氧烷树脂、及聚硅烷中的一种以上。(S)溶剂含有下式(S1)表示的乙酸环烷基酯。
[化学式2]
(式(S1)中，Rs1为碳原子数1～3的烷基，p为1～6的整数，q为0～(p+1)的整数。)
通过使得含硅树脂组合物包含含有规定结构的乙酸环烷基酯的(S)溶剂，从而容易抑制使用含硅树脂组合物而形成的二氧化硅系被膜中的裂纹的产生。当使用含硅树脂组合物形成膜厚为2.0～20μm左右(进而为5.0～20μm左右)的厚度的二氧化硅系被膜时，特别容易产生裂纹。但是，使用本发明的含硅树脂组合物时，即使在形成膜厚为2.0～20μm左右(进而为5.0～20μm左右)厚度的二氧化硅系被膜的情况下，也容易抑制裂纹的产生。
以下，对含硅树脂组合物中含有的必需或任选的成分进行说明。
[(A)含硅树脂]
作为(A)含硅树脂，使用选自硅氧烷树脂、及聚硅烷中的一种以上。通过对包含这些(A)含硅树脂的膜进行烧成，从而提供二氧化硅系膜。以下，对硅氧烷树脂及聚硅烷进行说明。
(硅氧烷树脂)
对于硅氧烷树脂，只要为可溶于含有后述结构的乙酸环烷基酯的(S)溶剂中的树脂则没有特别限制。
作为硅氧烷树脂，优选使用例如将选自下式(A1)表示的硅烷化合物中的至少一种进行水解缩合而得到的硅氧烷树脂。
R4-nSi(OR’)n…(A1)
式(A1)中，R表示氢原子、烷基、芳基、或芳烷基，R’表示烷基或苯基，n表示2～4的整数。Si上键合有多个R时，该多个R可以相同也可以不同。另外，键合于Si上的多个(OR’)基可以相同也可以不同。
另外，作为R的烷基，优选碳原子数1～20的直链状或支链状的烷基，更优选碳原子数1～4的直链状或支链状的烷基。
R为芳基或芳烷基时，在不妨碍本发明的目的的范围内，这些基团中含有的芳基没有特别限定。作为芳基的优选例，可举出下述基团。
[化学式3]
上述式的基团中，优选下式基团。
[化学式4]
上述式中，Ra1为氢原子；羟基；甲氧基、乙氧基、丁氧基、丙氧基等烷氧基；甲基、乙基、丁基、丙基等烃基。上述式中，Ra2为亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚丁基等亚烷基。
作为R为芳基或芳烷基时的优选具体例，可举出苄基、苯乙基、苯基、萘基、蒽基、菲基、联苯基、芴基、芘基等。
芳基或芳烷基中含有的苯环数优选为1～3个。苯环数为1～3个时，硅氧烷树脂的制造性良好，通过硅氧烷树脂的聚合度的提高而使得烧成时的挥发被抑制，容易形成二氧化硅系被膜。芳基或芳烷基可具有羟基作为取代基。
另外，作为R’的烷基，优选为碳原子数1～5的直链状或支链状的烷基。从水解速度的方面考虑，作为R’的烷基的碳原子数特别优选为1或2。
式(A1)中的n为4时的硅烷化合物(i)由下式(A2)表示。
Si(OR1)a(OR2)b(OR3)c(OR4)d…(A2)
式(A2)中，R1、R2、R3及R4各自独立地表示与上述R’同样的烷基或苯基。
a、b、c及d为满足0≤a≤4、0≤b≤4、0≤c≤4、0≤d≤4、且a+b+c+d＝4的条件的整数。
式(A1)中的n为3时的硅烷化合物(ii)由下述式(A3)表示。
R5Si(OR6)e(OR7)f(OR8)g…(A3)
式(A3)中，R5表示氢原子、与上述R同样的烷基、芳基或芳烷基。R6、R7、及R8各自独立地表示与上述R’同样的烷基或苯基。
e、f、及g为满足0≤e≤3、0≤f≤3、0≤g≤3、且e+f+g＝3的条件的整数。
式(A1)中的n为2时的硅烷化合物(iii)由下述式(A4)表示。
R9R10Si(OR11)h(OR12)i…(A4)
式(A4)中，R9及R10表示氢原子、与上述R同样的烷基、芳基、或芳烷基。R11及R12各自独立地表示与上述R’同样的烷基或苯基。
h及i为满足0≤h≤2、0≤i≤2、且h+i＝2的条件的整数。
作为硅烷化合物(i)的具体例，可举出四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、四丙氧基硅烷、四丁氧基硅烷、四戊氧基硅烷、四苯氧基硅烷、三甲氧基单乙氧基硅烷、二甲氧基二乙氧基硅烷、三乙氧基单甲氧基硅烷、三甲氧基单丙氧基硅烷、单甲氧基三丁氧基硅烷、单甲氧基三戊氧基硅烷、单甲氧基三苯氧基硅烷、二甲氧基二丙氧基硅烷、三丙氧基单甲氧基硅烷、三甲氧基单丁氧基硅烷、二甲氧基二丁氧基硅烷、三乙氧基单丙氧基硅烷、二乙氧基二丙氧基硅烷、三丁氧基单丙氧基硅烷、二甲氧基单乙氧基单丁氧基硅烷、二乙氧基单甲氧基单丁氧基硅烷、二乙氧基单丙氧基单丁氧基硅烷、二丙氧基单甲氧基单乙氧基硅烷、二丙氧基单甲氧基单丁氧基硅烷、二丙氧基单乙氧基单丁氧基硅烷、二丁氧基单甲氧基单乙氧基硅烷、二丁氧基单乙氧基单丙氧基硅烷、单甲氧基单乙氧基单丙氧基单丁氧基硅烷等四烷氧基硅烷，其中优选四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷。
作为硅烷化合物(ii)的具体例，可举出：
三甲氧基硅烷、三乙氧基硅烷、三丙氧基硅烷、三戊氧基硅烷、三苯氧基硅烷、二甲氧基单乙氧基硅烷、二乙氧基单甲氧基硅烷、二丙氧基单甲氧基硅烷、二丙氧基单乙氧基硅烷、二戊氧基单甲氧基硅烷、二戊氧基单乙氧基硅烷、二戊氧基单丙氧基硅烷、二苯氧基单甲氧基硅烷、二苯氧基单乙氧基硅烷、二苯氧基单丙氧基硅烷、甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、单丙氧基二甲氧基硅烷、单丙氧基二乙氧基硅烷、单丁氧基二甲氧基硅烷、单戊氧基二乙氧基硅烷、及单苯氧基二乙氧基硅烷等氢硅烷化合物；
甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、甲基三丙氧基硅烷、甲基三戊氧基硅烷、甲基三苯氧基硅烷、甲基单甲氧基二乙氧基硅烷、甲基单甲氧基二丙氧基硅烷、甲基单甲氧基二戊氧基硅烷、甲基单甲氧基二苯氧基硅烷、甲基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、及甲基单甲氧基单乙氧基单丁氧基硅烷等甲基硅烷化合物；
乙基三甲氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、乙基三丙氧基硅烷、乙基三戊氧基硅烷、乙基三苯氧基硅烷、乙基单甲氧基二乙氧基硅烷、乙基单甲氧基二丙氧基硅烷、乙基单甲氧基二戊氧基硅烷、乙基单甲氧基二苯氧基硅烷、乙基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、及乙基单甲氧基单乙氧基单丁氧基硅烷等乙基硅烷化合物；
丙基三甲氧基硅烷、丙基三乙氧基硅烷、丙基三丙氧基硅烷、丙基三戊氧基硅烷、及丙基三苯氧基硅烷、丙基单甲氧基二乙氧基硅烷、丙基单甲氧基二丙氧基硅烷、丙基单甲氧基二戊氧基硅烷、丙基单甲氧基二苯氧基硅烷、丙基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、及丙基单甲氧基单乙氧基单丁氧基硅烷等丙基硅烷化合物；
丁基三甲氧基硅烷、丁基三乙氧基硅烷、丁基三丙氧基硅烷、丁基三戊氧基硅烷、丁基三苯氧基硅烷、丁基单甲氧基二乙氧基硅烷、丁基单甲氧基二丙氧基硅烷、丁基单甲氧基二戊氧基硅烷、丁基单甲氧基二苯氧基硅烷、丁基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、及丁基单甲氧基单乙氧基单丁氧基硅烷等丁基硅烷化合物；
苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、苯基三丙氧基硅烷、苯基三戊氧基硅烷、苯基三苯氧基硅烷、苯基单甲氧基二乙氧基硅烷、苯基单甲氧基二丙氧基硅烷、苯基单甲氧基二戊氧基硅烷、苯基单甲氧基二苯氧基硅烷、苯基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、及苯基单甲氧基单乙氧基单丁氧基硅烷等苯基硅烷化合物；
羟基苯基三甲氧基硅烷、羟基苯基三乙氧基硅烷、羟基苯基三丙氧基硅烷、羟基苯基三戊氧基硅烷、羟基苯基三苯氧基硅烷、羟基苯基单甲氧基二乙氧基硅烷、羟基苯基单甲氧基二丙氧基硅烷、羟基苯基单甲氧基二戊氧基硅烷、羟基苯基单甲氧基二苯氧基硅烷、羟基苯基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、及羟基苯基单甲氧基单乙氧基单丁氧基硅烷等羟基苯基硅烷化合物；
萘基三甲氧基硅烷、萘基三乙氧基硅烷、萘基三丙氧基硅烷、萘基三戊氧基硅烷、萘基三苯氧基硅烷、萘基单甲氧基二乙氧基硅烷、萘基单甲氧基二丙氧基硅烷、萘基单甲氧基二戊氧基硅烷、萘基单甲氧基二苯氧基硅烷、萘基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、及萘基单甲氧基单乙氧基单丁氧基硅烷等萘基硅烷化合物；
苄基三甲氧基硅烷、苄基三乙氧基硅烷、苄基三丙氧基硅烷、苄基三戊氧基硅烷、苄基三苯氧基硅烷、苄基单甲氧基二乙氧基硅烷、苄基单甲氧基二丙氧基硅烷、苄基单甲氧基二戊氧基硅烷、苄基单甲氧基二苯氧基硅烷、苄基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、及苄基单甲氧基单乙氧基单丁氧基硅烷等苄基硅烷化合物；
羟基苄基三甲氧基硅烷、羟基苄基三乙氧基硅烷、羟基苄基三丙氧基硅烷、羟基苄基三戊氧基硅烷、羟基苄基三苯氧基硅烷、羟基苄基单甲氧基二乙氧基硅烷、羟基苄基单甲氧基二丙氧基硅烷、羟基苄基单甲氧基二戊氧基硅烷、羟基苄基单甲氧基二苯氧基硅烷、羟基苄基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、及羟基苄基单甲氧基单乙氧基单丁氧基硅烷等羟基苄基硅烷化合物。
作为硅烷化合物(iii)的具体例，可举出：
二甲氧基硅烷、二乙氧基硅烷、二丙氧基硅烷、二戊氧基硅烷、二苯氧基硅烷、甲氧基乙氧基硅烷、甲氧基丙氧基硅烷、甲氧基戊氧基硅烷、甲氧基苯氧基硅烷、乙氧基丙氧基硅烷、乙氧基戊氧基硅烷、及乙氧基苯氧基硅烷等氢硅烷化合物；
甲基二甲氧基硅烷、甲基甲氧基乙氧基硅烷、甲基二乙氧基硅烷、甲基甲氧基丙氧基硅烷、甲基甲氧基戊氧基硅烷、甲基乙氧基丙氧基硅烷、甲基二丙氧基硅烷、甲基二戊氧基硅烷、甲基二苯氧基硅烷、甲基甲氧基苯氧基硅烷等甲基氢硅烷化合物；
乙基二甲氧基硅烷、乙基甲氧基乙氧基硅烷、乙基二乙氧基硅烷、乙基甲氧基丙氧基硅烷、乙基甲氧基戊氧基硅烷、乙基乙氧基丙氧基硅烷、乙基二丙氧基硅烷、乙基二戊氧基硅烷、乙基二苯氧基硅烷、乙基甲氧基苯氧基硅烷等乙基氢硅烷化合物；
丙基二甲氧基硅烷、丙基甲氧基乙氧基硅烷、丙基二乙氧基硅烷、丙基甲氧基丙氧基硅烷、丙基甲氧基戊氧基硅烷、丙基乙氧基丙氧基硅烷、丙基二丙氧基硅烷、丙基二戊氧基硅烷、丙基二苯氧基硅烷、丙基甲氧基苯氧基硅烷等丙基氢硅烷化合物；
丁基二甲氧基硅烷、丁基甲氧基乙氧基硅烷、丁基二乙氧基硅烷、丁基甲氧基丙氧基硅烷、丁基甲氧基戊氧基硅烷、丁基乙氧基丙氧基硅烷、丁基二丙氧基硅烷、丁基二戊氧基硅烷、丁基二苯氧基硅烷、丁基甲氧基苯氧基硅烷等丁基氢硅烷化合物；
苯基二甲氧基硅烷、苯基甲氧基乙氧基硅烷、苯基二乙氧基硅烷、苯基甲氧基丙氧基硅烷、苯基甲氧基戊氧基硅烷、苯基乙氧基丙氧基硅烷、苯基二丙氧基硅烷、苯基二戊氧基硅烷、苯基二苯氧基硅烷、苯基甲氧基苯氧基硅烷等苯基氢硅烷化合物；
羟基苯基二甲氧基硅烷、羟基苯基甲氧基乙氧基硅烷、羟基苯基二乙氧基硅烷、羟基苯基甲氧基丙氧基硅烷、羟基苯基甲氧基戊氧基硅烷、羟基苯基乙氧基丙氧基硅烷、羟基苯基二丙氧基硅烷、羟基苯基二戊氧基硅烷、羟基苯基二苯氧基硅烷、羟基苯基甲氧基苯氧基硅烷等羟基苯基氢硅烷化合物；
萘基二甲氧基硅烷、萘基甲氧基乙氧基硅烷、萘基二乙氧基硅烷、萘基甲氧基丙氧基硅烷、萘基甲氧基戊氧基硅烷、萘基乙氧基丙氧基硅烷、萘基二丙氧基硅烷、萘基二戊氧基硅烷、萘基二苯氧基硅烷、萘基甲氧基苯氧基硅烷等萘基氢硅烷化合物；
苄基二甲氧基硅烷、苄基甲氧基乙氧基硅烷、苄基二乙氧基硅烷、苄基甲氧基丙氧基硅烷、苄基甲氧基戊氧基硅烷、苄基乙氧基丙氧基硅烷、苄基二丙氧基硅烷、苄基二戊氧基硅烷、苄基二苯氧基硅烷、苄基甲氧基苯氧基硅烷等苄基氢硅烷化合物；
羟基苄基二甲氧基硅烷、羟基苄基甲氧基乙氧基硅烷、羟基苄基二乙氧基硅烷、羟基苄基甲氧基丙氧基硅烷、羟基苄基甲氧基戊氧基硅烷、羟基苄基乙氧基丙氧基硅烷、羟基苄基二丙氧基硅烷、羟基苄基二戊氧基硅烷、羟基苄基二苯氧基硅烷、羟基苄基甲氧基苯氧基硅烷等羟基苄基氢硅烷化合物；
二甲基二甲氧基硅烷、二甲基甲氧基乙氧基硅烷、二甲基甲氧基丙氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、二甲基二戊氧基硅烷、二甲基二苯氧基硅烷、二甲基乙氧基丙氧基硅烷、二甲基二丙氧基硅烷等二甲基硅烷化合物；
二乙基二甲氧基硅烷、二乙基甲氧基乙氧基硅烷、二乙基甲氧基丙氧基硅烷、二乙基二乙氧基硅烷、二乙基二戊氧基硅烷、二乙基二苯氧基硅烷、二乙基乙氧基丙氧基硅烷、二乙基二丙氧基硅烷等二乙基硅烷化合物；
二丙基二甲氧基硅烷、二丙基甲氧基乙氧基硅烷、二丙基甲氧基丙氧基硅烷、二丙基二乙氧基硅烷、二丙基二戊氧基硅烷、二丙基二苯氧基硅烷、二丙基乙氧基丙氧基硅烷、二丙基二丙氧基硅烷等二丙氧基硅烷化合物；
二丁基二甲氧基硅烷、二丁基甲氧基乙氧基硅烷、二丁基甲氧基丙氧基硅烷、二丁基二乙氧基硅烷、二丁基二戊氧基硅烷、二丁基二苯氧基硅烷、二丁基乙氧基丙氧基硅烷、二丁基二丙氧基硅烷等二丁基硅烷化合物；
二苯基二甲氧基硅烷、二苯基甲氧基乙氧基硅烷、二苯基甲氧基丙氧基硅烷、二苯基二乙氧基硅烷、二苯基二戊氧基硅烷、二苯基二苯氧基硅烷、二苯基乙氧基丙氧基硅烷、二苯基二丙氧基硅烷等二苯基硅烷化合物；
二(羟基苯基)二甲氧基硅烷、二(羟基苯基)甲氧基乙氧基硅烷、二(羟基苯基)甲氧基丙氧基硅烷、二(羟基苯基)二乙氧基硅烷、二(羟基苯基)二戊氧基硅烷、二(羟基苯基)二苯氧基硅烷、二(羟基苯基)乙氧基丙氧基硅烷、二(羟基苯基)二丙氧基硅烷等二(羟基苯基)硅烷化合物；
二萘基二甲氧基硅烷、二萘基甲氧基乙氧基硅烷、二萘基甲氧基丙氧基硅烷、二萘基二乙氧基硅烷、二萘基二戊氧基硅烷、二萘基二苯氧基硅烷、二萘基乙氧基丙氧基硅烷、二萘基二丙氧基硅烷等二萘基硅烷化合物；
二苄基二甲氧基硅烷、二苄基甲氧基乙氧基硅烷、二苄基甲氧基丙氧基硅烷、二苄基二乙氧基硅烷、二苄基二戊氧基硅烷、二苄基二苯氧基硅烷、二苄基乙氧基丙氧基硅烷、二苄基二丙氧基硅烷等二苄基硅烷化合物；
二(羟基苄基)二甲氧基硅烷、二(羟基苄基)甲氧基乙氧基硅烷、二(羟基苄基)甲氧基丙氧基硅烷、二(羟基苄基)二乙氧基硅烷、二(羟基苄基)二戊氧基硅烷、二(羟基苄基)二苯氧基硅烷、二(羟基苄基)乙氧基丙氧基硅烷、二(羟基苄基)二丙氧基硅烷等二(羟基苄基)硅烷化合物；
甲基乙基二甲氧基硅烷、甲基乙基甲氧基乙氧基硅烷、甲基乙基甲氧基丙氧基硅烷、甲基乙基二乙氧基硅烷、甲基乙基二戊氧基硅烷、甲基乙基二苯氧基硅烷、甲基乙基乙氧基丙氧基硅烷、甲基乙基二丙氧基硅烷等甲基乙基硅烷化合物；
甲基丙基二甲氧基硅烷、甲基丙基甲氧基乙氧基硅烷、甲基丙基甲氧基丙氧基硅烷、甲基丙基二乙氧基硅烷、甲基丙基二戊氧基硅烷、甲基丙基二苯氧基硅烷、甲基丙基乙氧基丙氧基硅烷、甲基丙基二丙氧基硅烷等甲基丙基硅烷化合物；
甲基丁基二甲氧基硅烷、甲基丁基甲氧基乙氧基硅烷、甲基丁基甲氧基丙氧基硅烷、甲基丁基二乙氧基硅烷、甲基丁基二戊氧基硅烷、甲基丁基二苯氧基硅烷、甲基丁基乙氧基丙氧基硅烷、甲基丁基二丙氧基硅烷等甲基丁基硅烷化合物；
甲基(苯基)二甲氧基硅烷、甲基(苯基)甲氧基乙氧基硅烷、甲基(苯基)甲氧基丙氧基硅烷、甲基(苯基)二乙氧基硅烷、甲基(苯基)二戊氧基硅烷、甲基(苯基)二苯氧基硅烷、甲基(苯基)乙氧基丙氧基硅烷、甲基(苯基)二丙氧基硅烷等甲基(苯基)硅烷化合物；
甲基(羟基苯基)二甲氧基硅烷、甲基(羟基苯基)甲氧基乙氧基硅烷、甲基(羟基苯基)甲氧基丙氧基硅烷、甲基(羟基苯基)二乙氧基硅烷、甲基(羟基苯基)二戊氧基硅烷、甲基(羟基苯基)二苯氧基硅烷、甲基(羟基苯基)乙氧基丙氧基硅烷、甲基(羟基苯基)二丙氧基硅烷等甲基(羟基苯基)硅烷化合物；
甲基(萘基)二甲氧基硅烷、甲基(萘基)甲氧基乙氧基硅烷、甲基(萘基)甲氧基丙氧基硅烷、甲基(萘基)二乙氧基硅烷、甲基(萘基)二戊氧基硅烷、甲基(萘基)二苯氧基硅烷、甲基(萘基)乙氧基丙氧基硅烷、甲基(萘基)二丙氧基硅烷等甲基(萘基)硅烷化合物；
甲基(苄基)二甲氧基硅烷、甲基(苄基)甲氧基乙氧基硅烷、甲基(苄基)甲氧基丙氧基硅烷、甲基(苄基)二乙氧基硅烷、甲基(苄基)二戊氧基硅烷、甲基(苄基)二苯氧基硅烷、甲基(苄基)乙氧基丙氧基硅烷、甲基(苄基)二丙氧基硅烷等甲基(苄基)硅烷化合物；
甲基(羟基苄基)二甲氧基硅烷、甲基(羟基苄基)甲氧基乙氧基硅烷、甲基(羟基苄基)甲氧基丙氧基硅烷、甲基(羟基苄基)二乙氧基硅烷、甲基(羟基苄基)二戊氧基硅烷、甲基(羟基苄基)二苯氧基硅烷、甲基(羟基苄基)乙氧基丙氧基硅烷、甲基(羟基苄基)二丙氧基硅烷等甲基(羟基苄基)硅烷化合物；
乙基丙基二甲氧基硅烷、乙基丙基甲氧基乙氧基硅烷、乙基丙基甲氧基丙氧基硅烷、乙基丙基二乙氧基硅烷、乙基丙基二戊氧基硅烷、乙基丙基二苯氧基硅烷、乙基丙基乙氧基丙氧基硅烷、乙基丙基二丙氧基硅烷等乙基丙基硅烷化合物；
乙基丁基二甲氧基硅烷、乙基丁基甲氧基乙氧基硅烷、乙基丁基甲氧基丙氧基硅烷、乙基丁基二乙氧基硅烷、乙基丁基二戊氧基硅烷、乙基丁基二苯氧基硅烷、乙基丁基乙氧基丙氧基硅烷、乙基丁基二丙氧基硅烷等乙基丁基硅烷化合物；
乙基(苯基)二甲氧基硅烷、乙基(苯基)甲氧基乙氧基硅烷、乙基(苯基)甲氧基丙氧基硅烷、乙基(苯基)二乙氧基硅烷、乙基(苯基)二戊氧基硅烷、乙基(苯基)二苯氧基硅烷、乙基(苯基)乙氧基丙氧基硅烷、乙基(苯基)二丙氧基硅烷等乙基(苯基)硅烷化合物；
乙基(羟基苯基)二甲氧基硅烷、乙基(羟基苯基)甲氧基乙氧基硅烷、乙基(羟基苯基)甲氧基丙氧基硅烷、乙基(羟基苯基)二乙氧基硅烷、乙基(羟基苯基)二戊氧基硅烷、乙基(羟基苯基)二苯氧基硅烷、乙基(羟基苯基)乙氧基丙氧基硅烷、乙基(羟基苯基)二丙氧基硅烷等乙基(羟基苯基)硅烷化合物；
乙基(萘基)二甲氧基硅烷、乙基(萘基)甲氧基乙氧基硅烷、乙基(萘基)甲氧基丙氧基硅烷、乙基(萘基)二乙氧基硅烷、乙基(萘基)二戊氧基硅烷、乙基(萘基)二苯氧基硅烷、乙基(萘基)乙氧基丙氧基硅烷、乙基(萘基)二丙氧基硅烷等乙基(萘基)硅烷化合物；
乙基(苄基)二甲氧基硅烷、乙基(苄基)甲氧基乙氧基硅烷、乙基(苄基)甲氧基丙氧基硅烷、乙基(苄基)二乙氧基硅烷、乙基(苄基)二戊氧基硅烷、乙基(苄基)二苯氧基硅烷、乙基(苄基)乙氧基丙氧基硅烷、乙基(苄基)二丙氧基硅烷等乙基(苄基)硅烷化合物；
乙基(羟基苄基)二甲氧基硅烷、乙基(羟基苄基)甲氧基乙氧基硅烷、乙基(羟基苄基)甲氧基丙氧基硅烷、乙基(羟基苄基)二乙氧基硅烷、乙基(羟基苄基)二戊氧基硅烷、乙基(羟基苄基)二苯氧基硅烷、乙基(羟基苄基)乙氧基丙氧基硅烷、乙基(羟基苄基)二丙氧基硅烷等乙基(羟基苄基)硅烷化合物；
丙基丁基二甲氧基硅烷、丙基丁基甲氧基乙氧基硅烷、丙基丁基甲氧基丙氧基硅烷、丙基丁基二乙氧基硅烷、丙基丁基二戊氧基硅烷、丙基丁基二苯氧基硅烷、丙基丁基乙氧基丙氧基硅烷、丙基丁基二丙氧基硅烷等丙基丁基硅烷化合物；
丙基(苯基)二甲氧基硅烷、丙基(苯基)甲氧基乙氧基硅烷、丙基(苯基)甲氧基丙氧基硅烷、丙基(苯基)二乙氧基硅烷、丙基(苯基)二戊氧基硅烷、丙基(苯基)二苯氧基硅烷、丙基(苯基)乙氧基丙氧基硅烷、丙基(苯基)二丙氧基硅烷等丙基(苯基)硅烷化合物；
丙基(羟基苯基)二甲氧基硅烷、丙基(羟基苯基)甲氧基乙氧基硅烷、丙基(羟基苯基)甲氧基丙氧基硅烷、丙基(羟基苯基)二乙氧基硅烷、丙基(羟基苯基)二戊氧基硅烷、丙基(羟基苯基)二苯氧基硅烷、丙基(羟基苯基)乙氧基丙氧基硅烷、丙基(羟基苯基)二丙氧基硅烷等丙基(羟基苯基)硅烷化合物；
丙基(萘基)二甲氧基硅烷、丙基(萘基)甲氧基乙氧基硅烷、丙基(萘基)甲氧基丙氧基硅烷、丙基(萘基)二乙氧基硅烷、丙基(萘基)二戊氧基硅烷、丙基(萘基)二苯氧基硅烷、丙基(萘基)乙氧基丙氧基硅烷、丙基(萘基)二丙氧基硅烷等丙基(萘基)硅烷化合物；
丙基(苄基)二甲氧基硅烷、丙基(苄基)甲氧基乙氧基硅烷、丙基(苄基)甲氧基丙氧基硅烷、丙基(苄基)二乙氧基硅烷、丙基(苄基)二戊氧基硅烷、丙基(苄基)二苯氧基硅烷、丙基(苄基)乙氧基丙氧基硅烷、丙基(苄基)二丙氧基硅烷等丙基(苄基)硅烷化合物；
丙基(羟基苄基)二甲氧基硅烷、丙基(羟基苄基)甲氧基乙氧基硅烷、丙基(羟基苄基)甲氧基丙氧基硅烷、丙基(羟基苄基)二乙氧基硅烷、丙基(羟基苄基)二戊氧基硅烷、丙基(羟基苄基)二苯氧基硅烷、丙基(羟基苄基)乙氧基丙氧基硅烷、丙基(羟基苄基)二丙氧基硅烷等丙基(羟基苄基)硅烷化合物。
按照常规方法对上文中说明的硅烷化合物进行水解缩合，由此得到硅氧烷树脂。
硅氧烷树脂的质均分子量优选为300～30000，更优选为500～10000。可以混合两种以上的不同质均分子量的硅氧烷树脂。硅氧烷树脂的质均分子量为该范围内时，容易得到制膜性优异、能够形成平坦的二氧化硅系被膜的含硅树脂组合物。
作为将上文中说明的硅烷化合物水解缩合而得到的硅氧烷树脂的优选例，可举出具有下述式(a-1)表示的结构单元的硅氧烷树脂。在该硅氧烷树脂中，相对于1个硅原子而言，碳原子的数目为2个以上。
[化学式5]
(式(a-1)中，R1为烷基、芳基、或芳烷基，R2为氢或烷基、芳基、或芳烷基，m为0或1。)
R1及R2中的烷基、芳基、或芳烷基与上述的式(I)中的烷基、芳基、或芳烷基同样。
如上所述，通过使用具有烷基、芳基、或芳烷基的硅氧烷树脂，从而容易得到能够形成耐久性优异的二氧化硅系被膜、且容易填充至微小空间的含硅树脂组合物。
作为烷基，优选碳原子数1～5的烷基，可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基等。通过具有这样的碳原子数1～5的烷基，从而容易形成耐热性良好的二氧化硅系被膜。
作为芳基及芳烷基，可举出苄基、苯乙基、苯基、萘基、蒽基、菲基、联苯基、芴基及芘基等。
作为芳基及芳烷基，具体而言，优选举出具有下述结构的芳基及芳烷基。
[化学式6]
上述式中，R3为氢原子；羟基；甲氧基、乙氧基、丁氧基、丙氧基等烷氧基；甲基、乙基、丁基、丙基等烃基，R4为亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚丁基等亚烷基。需要说明的是，上述芳香族烃基在该芳香族烃基中的至少1个芳香环上具有上述R3即可，也可以具有多个R3。具有多个R3时，这些R3可以相同，也可以不同。
作为特别优选的R1，优选为具有下述结构(R1-a)或结构(R1-b)的基团，特别优选为(R1-b)。
[化学式7]
式(a-1)中，m优选为0，在该情况下，硅氧烷树脂具有倍半硅氧烷骨架。进而，硅氧烷树脂更优选为梯形的倍半硅氧烷。
进而，在式(a-1)表示的结构单元(单元骨架)中，优选具有相对于1个硅原子而言碳原子成为2个以上且15个以下的原子数比。
硅氧烷树脂可以具有两种以上的结构单元(a-1)。另外，硅氧烷树脂可以为将包含不同结构单元(a-1)的硅氧烷树脂进行混合而得到的硅氧烷树脂。
作为具有两种以上的结构单元(a-1)的硅氧烷树脂，具体而言，可举出下述结构式(A-1-1)～(A-1-3)表示的硅氧烷树脂。
[化学式8]
[化学式9]
[化学式10]
作为硅氧烷树脂，例如，可以为含有下式(A-1-4)表示的结构单元的硅氧烷树脂。
[化学式11]
式(A-1-4)中，R13是在其结构中具有选自由(甲基)丙烯酸系基团、乙烯基及环氧基组成的组中的至少一种的基团的有机基团。对于选自由(甲基)丙烯酸系基团、乙烯基及环氧基组成的组中的至少一种的基团而言，可以直接键合于Si原子，也可以经由连接基团而键合于Si原子。连接基团例如为碳原子数1～10的直链或支链的亚烷基、或亚芳基、或者将它们组合而得到的二价基团。连接基团可以具有醚键、氨键、或酰胺键。
(A-1-4)表示的结构单元例如可举出以下单元，但并不限定于这些。
[化学式12]
另外，R13具有环氧基时，作为R13，可举出2-(3,4-环氧环己基)乙基、及2-(3,4-环氧环己基)丙基作为优选例。
作为硅氧烷树脂，例如，可以为含有下式(A-1-5)表示的结构单元的硅氧烷树脂。
[化学式13]
式(A-1-5)中，R14是在其结构中具有至少1个羧基的有机基团。羧基优选经由连接基团而键合于Si原子上，连接基团例如为碳原子数1～10的直链或支链的亚烷基、亚环烷基、或亚芳基、或将这些进行组合而得到的二价基团。
连接基团也可以具有醚键、氨键、酰胺键或乙烯基键，优选具有酰胺键。R14可举出例如以下的基团，但并不限定于这些。需要说明的是，下式中*是指式(A-1-5)中与Si键合的、R14的连接键的末端。
[化学式14]
含硅树脂组合物可含有(B)固化剂。在含有(B)固化剂的含硅树脂组合物中，在下述情况下，硅氧烷树脂优选含有(A-1-4)表示的结构单元，所述情况为：(i)(B)固化剂包含通过光或热而产生碱成分的固化剂；(ii)含硅树脂组合物包含由后述的作为其他成分的光聚合引发剂、产酸剂或产碱剂组成的组中的至少一种；或(iii)在后述的膜形成方法中具有曝光工序。同样地，另外，在(iv)包含由后述的作为其他成分的光聚合引发剂、产酸剂或产碱剂组成的组中的至少一种(不包括相当于(B)固化剂)的情况下，硅氧烷树脂优选含有(A-1-4)表示的结构单元。硅氧烷树脂中的(A-1-4)表示的结构单元的含有比例例如为10～80摩尔％。作为其他结构单元，可以进一步包含式(a-1)表示的结构单元及/或(A-1-5)表示的结构单元。另外，可以含有两种以上的符合各式的结构单元。
在后述的膜形成方法中具有显影工序的情况下，硅氧烷树脂优选含有选自由(A-1-5)表示的结构单元、具有结构(R1-a)的结构单元、及具有结构(R1-b)的结构单元组成的组中的一种以上的结构单元。硅氧烷树脂中，选自由(A-1-5)表示的结构单元、具有结构(R1-a)的结构单元、及具有结构(R1-b)的结构单元组成的组中的结构单元的含有比例例如为20～90摩尔％。在该情况下，作为其他结构单元，可以进一步包含式(a-1)表示的结构单元及/或(A-1-4)表示的结构单元，优选为包含(A-1-4)表示的结构单元及(A-1-5)表示的结构单元的硅氧烷树脂。另外，可以含有两种以上的符合各式的结构单元。
(聚硅烷)
聚硅烷只要可通过烧成而形成二氧化硅系被膜则没有特别限定。聚硅烷的结构没有特别限定。聚硅烷可以为直链状，也可以为支链状，也可以为网状，还可以为环状，优选为直链状或支链状的链状结构。
聚硅烷可以含有硅烷醇基及/或烷氧基。
作为优选的聚硅烷，例如可举出必须含有下式(A5)及(A6)表示的单元中的至少一种、且任选地含有选自下式(A7)、(A8)及(A9)表示的单元中的至少一种单元的聚硅烷。该聚硅烷可含有硅烷醇基、或与硅原子键合的烷氧基。
[化学式15]
(式(A5)、(A7)、及(A8)中，Ra3及Ra4表示氢原子、有机基团或甲硅烷基。Ra5表示氢原子或烷基。Ra5为烷基时，优选碳原子数1～4的烷基，更优选甲基及乙基。)
关于Ra3及Ra4，作为有机基团，可举出烷基、链烯基、环烷基、环烯基、芳基、芳烷基等烃基，烷氧基，烯氧基，环烷氧基，环烯氧基，芳氧基，芳烷氧基等。
这些基团中，优选烷基、芳基及芳烷基。烷基、芳基及芳烷基的优选例与上述式(A1)中的R为烷基、芳基或芳烷基时的例子同样。
Ra3及Ra4为甲硅烷基时，作为甲硅烷基，可举出甲硅烷基、乙硅烷基、丙硅烷基等Si1-10硅烷基(Si1-6硅烷基等)。
聚硅烷优选包含下述(A10)～(A13)的单元。
[化学式16]
(A10)～(A13)中，Ra3及Ra4与式(A5)、(A7)及(A8)中的Ra3及Ra4相同。a、b及c各自为2～1000的整数。
a、b及c各自优选为10～500，更优选为10～100。各单元中的结构单元可无规地包含于单元中，也可以以嵌段状态包含于单元中。
上文中说明的聚硅烷中，优选以将分别与硅原子键合的烷基与芳基或芳烷基相组合方式而含有的聚硅烷；或仅烷基与硅原子键合的聚硅烷。更具体而言，优选使用：以组合方式含有分别与硅原子键合的甲基和苄基的聚硅烷；以组合方式含有分别与硅原子键合的甲基和苯基的聚硅烷；或仅甲基与硅原子键合的聚硅烷。
聚硅烷的质均分子量优选为300～100000，更优选为500～70000，进一步优选为800～30000。也可混合两种以上的不同质均分子量的聚硅烷。
对含硅树脂组合物中的(A)含硅树脂的含量没有特别限定，根据期望的膜厚进行设定即可。从制膜性的方面考虑，含硅树脂组合物中的(A)含硅树脂的含量优选为1～50质量％，更优选为5～40质量％，特别优选为10～35质量％。
[(B)固化剂]
含硅树脂组合物也可含有(B)固化剂。含硅树脂组合物含有(B)固化剂时，容易形成介电常数低、且不易发生由N-甲基-2-吡咯烷酮等有机溶剂导致的溶解、溶胀、变形的耐有机溶剂性优异的二氧化硅系被膜。
作为(B)固化剂的优选例，可举出盐酸、硫酸、硝酸、苯磺酸、及对甲苯磺酸等布朗斯特酸；2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑等咪唑类；2,4,6-三(二甲氨基甲基)苯酚、甲基苄胺、DBU(1,8-二氮杂双环〔5.4.0〕-十一-7-烯)、DCMU(3-(3,4-二氯苯基)-1,1-二甲基脲)等有机胺类；三丁基膦、三苯基膦、三(对甲苯基)膦、三(间甲苯基)膦、三(邻甲苯基)膦、二苯基环己基膦、三环己基膦、三(二甲氧基苯基)膦、乙基三苯基溴化鏻、苄基三苯基氯化鏻、1,4-双(二苯基膦)丁烷等有机磷化合物；三苯基膦三苯基硼烷、四苯基鏻四对甲苯硼酸盐、四苯基鏻四苯硼酸盐、四苯基鏻硫氰酸盐、四苯基鏻二氰胺、正丁基三苯基鏻二氰胺等有机磷化合物的复合物；三氟化硼等路易斯酸的有机胺络合物(作为有机胺，例如为哌啶)；氮杂双环十一碳烯、二氮杂双环十一碳烯-甲苯磺酸盐、或二氮杂双环十一碳烯辛酸盐等脒类。
另外，使用上述聚硅烷作为(A)成分时，优选将通过光或热而产生碱成分的固化剂与上述固化剂一并使用或单独使用。
(通过热而产生碱成分的固化剂)
作为通过热而产生碱成分的固化剂，可以无特别限制地使用一直以来用作热产碱剂的化合物。
例如，可以使用2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁烷-1-酮作为通过热而产生碱成分的固化剂。需要说明的是，2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁烷-1-酮通过光的作用也可产生碱。
另外，也优选使用通过加热而产生下式(B1)所表示的咪唑化合物的化合物(以下，也记为热咪唑产生剂)作为固化剂。
[化学式17]
(式(B1)中，Rb1、Rb2、及Rb3各自独立地表示氢原子、卤素原子、羟基、巯基、硫醚基(sulfide group)、甲硅烷基、硅烷醇基、硝基、亚硝基、膦基(phosphino group)、磺酸盐/酯基(sulfonato group)、氧膦基(phosphinyl group)、膦酸盐/酯基(phosphonato group)、或有机基团。)
作为Rb1、Rb2、及Rb3中的有机基团，可举出烷基、链烯基、环烷基、环烯基、芳基、芳烷基等。对于该有机基团而言，可以在该有机基团中含有杂原子等烃基以外的键或取代基。另外，该有机基团可以为直链状、支链状、环状中的任一者。该有机基团通常为一价，但在形成环状结构的情况下等，可以为二价以上的有机基团。
对于Rb1及Rb2而言，它们可以键合而形成环状结构，也可以进一步包含杂原子的键。作为环状结构，可举出杂环烷基、杂芳基等，也可以为稠环。
Rb1、Rb2、及Rb3的有机基团中含有的键只要不损害本发明的效果则没有特别限定，有机基团可含有包含氧原子、氮原子、硅原子等杂原子的键。作为包含杂原子的键的具体例，可举出醚键、硫醚键、羰键、硫羰键、酯键、酰胺键、氨基甲酸酯键、亚氨键(-N＝C(-R)-、-C(＝NR)-：R表示氢原子或有机基团)、碳酸酯键、磺酰键、亚磺酰键、偶氮键等。
作为Rb1、Rb2、及Rb3的有机基团可具有的包含杂原子的键，从咪唑化合物的耐热性的观点考虑，优选醚键、硫醚键、羰键、硫羰键、酯键、酰胺键、氨基甲酸酯键、亚氨键(-N＝C(-R)-、-C(＝NR)-：R表示氢原子或一价的有机基团)、碳酸酯键、磺酰键、亚磺酰键。
Rb1、Rb2、及Rb3的有机基团为烃基以外的取代基时，Rb1、Rb2、及Rb3只要不损害本发明的效果则没有特别限定。作为Rb1、Rb2、及Rb3的具体例，可举出卤素原子、羟基、巯基、硫醚基、氰基、异氰基、氰酸酯基、异氰酸酯基、硫氰酸酯基、异硫氰酸酯基、甲硅烷基、硅烷醇基、烷氧基、烷氧基羰基、氨基甲酰基、硫代氨基甲酰基、硝基、亚硝基、羧酸盐/酯基(carboxylategroup)、酰基、酰氧基、亚磺基、磺酸盐/酯基、膦基、氧膦基、膦酸盐/酯基、烷基醚基、烯基醚基、烷基硫醚基、链烯基硫醚基、芳基醚基、芳基硫醚基等。上述取代基中含有的氢原子可以被烃基取代。另外，上述取代基中含有的烃基可以为直链状、支链状、及环状中的任一者。
作为Rb1、Rb2、及Rb3，优选为氢原子、碳原子数1～12的烷基、碳原子数1～12的芳基、碳原子数1～12的烷氧基及卤素原子，更优选为氢原子。
热咪唑产生剂只要为能够通过加热而产生上述式(B1)表示的咪唑化合物的化合物则没有特别限定。对于以往在各种组合物中配合的通过热的作用而产生胺的化合物(热产碱剂)，通过将来自加热时产生的胺的骨架替换为来自上述式(B1)表示的咪唑化合物的骨架，从而可得到用作热咪唑产生剂的化合物。
作为优选的热咪唑产生剂，可举出下述式(B2)表示的化合物，
[化学式18]
(式(B2)中，Rb1、Rb2、及Rb3各自独立地表示氢原子、卤素原子、羟基、巯基、硫醚基、甲硅烷基、硅烷醇基、硝基、亚硝基、磺酸盐/酯基、膦基、氧膦基、膦酸盐/酯基、或有机基团。Rb4及Rb5各自独立地表示氢原子、卤素原子、羟基、巯基、硫醚基、甲硅烷基、硅烷醇基、硝基、亚硝基、亚磺基、磺基、磺酸盐/酯基、膦基、氧膦基、膦酰基、膦酸盐/酯基、或有机基团。Rb6、Rb7、Rb8、Rb9、及Rb10各自独立地表示氢原子、卤素原子、羟基、巯基、硫醚基、甲硅烷基、硅烷醇基、硝基、亚硝基、亚磺基、磺基、磺酸盐/酯基、膦基、氧膦基、膦酰基、膦酸盐/酯基、氨基、铵基、或有机基团。对于Rb6、Rb7、Rb8、Rb9及Rb10而言，它们中的2个以上可键合而形成环状结构，它们也可以包含杂原子的键。)。
式(B2)中，Rb1、Rb2、及Rb3与针对式(B1)说明的Rb1、Rb2、及Rb3同样。
在式(B2)中，Rb4及Rb5各自独立地表示氢原子、卤素原子、羟基、巯基、硫醚基、甲硅烷基、硅烷醇基、硝基、亚硝基、亚磺基、磺基、磺酸盐/酯基、膦基、氧膦基、膦酰基、膦酸盐/酯基、或有机基团。
作为Rb4及Rb5中的有机基团，可举出针对Rb1、Rb2、及Rb3例示的基团。该有机基团与Rb1、Rb2、及Rb3的情况同样，可以在该有机基团中含有杂原子。另外，该有机基团可以为直链状、支链状、环状中的任一者。
以上中，作为Rb4及Rb5，优选各自独立地为氢原子、碳原子数1～10的烷基、碳原子数4～13的环烷基、碳原子数4～13的环烯基、碳原子数7～16的芳氧基烷基、碳原子数7～20的芳烷基、具有氰基的碳原子数2～11的烷基、具有羟基的碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烷氧基、碳原子数2～11的酰胺基、碳原子数1～10的烷基硫基、碳原子数1～10的酰基、碳原子数2～11的酯基(-COOR、-OCOR：R表示烃基)、碳原子数6～20的芳基、经供电子性基团及/或吸电子性基团取代了的碳原子数6～20的芳基、经供电子性基团及/或吸电子性基团取代了的苄基、氰基、甲硫基。更优选的是，Rb4及Rb5二者均为氢原子，或者Rb4为甲基、Rb5为氢原子。
式(B2)中，Rb6、Rb7、Rb8、Rb9、及Rb10各自独立地表示氢原子、卤素原子、羟基、巯基、硫醚基、甲硅烷基、硅烷醇基、硝基、亚硝基、亚磺基、磺基、磺酸盐/酯基、膦基、氧膦基、膦酰基、膦酸盐/酯基、氨基、铵基、或有机基团。
作为Rb6、Rb7、Rb8、Rb9、及Rb10中的有机基团，可举出Rb1、Rb2、及Rb3中例示的基团。该有机基团与Rb1及Rb2的情况同样，可在该有机基团中包含杂原子等烃基以外的键或取代基。另外，该有机基团可以为直链状、支链状、环状中的任一者。
对于Rb6、Rb7、Rb8、Rb9、及Rb10而言，它们中的2个以上可键合而形成环状结构，也可以包含杂原子的键。作为环状结构，可举出杂环烷基、杂芳基等，也可以为稠环。例如，对于Rb6、Rb7、Rb8、Rb9、及Rb10而言，也可以是，它们中的2个以上进行键合，并共用Rb6、Rb7、Rb8、Rb9、及Rb10所键合的苯环的原子而形成萘、蒽、菲、茚等稠环。
以上中，作为Rb6、Rb7、Rb8、Rb9、及Rb10，优选各自独立地为氢原子、碳原子数1～10的烷基、碳原子数4～13的环烷基、碳原子数4～13的环烯基、碳原子数7～16的芳氧基烷基、碳原子数7～20的芳烷基、具有氰基的碳原子数2～11的烷基、具有羟基的碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烷氧基、碳原子数2～11的酰胺基、碳原子数1～10的烷基硫基、碳原子数1～10的酰基、碳原子数2～11的酯基、碳原子数6～20的芳基、经供电子性基团及/或吸电子性基团取代了的碳原子数6～20的芳基、经供电子性基团及/或吸电子性基团取代了的苄基、氰基、甲硫基、硝基。
另外，作为Rb6、Rb7、Rb8、Rb9、及Rb10，下述情况也是优选的：它们中的2个进行键合，并共用Rb6、Rb7、Rb8、Rb9、及Rb10所键合的苯环的原子而形成萘、蒽、菲、茚等稠环。
上述式(B2)表示的化合物中，优选下述式(B3)表示的化合物，
[化学式19]
(式(B3)中，Rb1、Rb2、及Rb3与式(B1)及(B2)的含义相同。Rb4～Rb9与式(B2)的含义相同。Rb11表示氢原子或有机基团。Rc6及Rb7不为羟基。对于Rb6、Rb7、Rb8、及Rb9而言，它们中的2个以上可以键合而形成环状结构，也可以包含杂原子的键。)。
式(B3)表示的化合物由于具有取代基-O-Rb11，因此在有机溶剂中的溶解性优异。
式(B3)中，Rb11为氢原子或有机基团。Rb11为有机基团时，作为有机基团，可举出Rb1、Rb2、及Rb3中例示的有机基团。对于该有机基团而言，可以在该有机基团中含有杂原子。另外，该有机基团可以为直链状、支链状、环状中的任一者。作为Rb11，优选氢原子、碳原子数1～12的烷基或烷氧基烷基，更优选甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、甲氧基甲基、乙氧基甲基、甲氧基乙基、乙氧基乙基、丙氧基甲基、丁氧基甲基。
特别优选作为热咪唑产生剂的化合物的具体例如下所示。
[化学式20]
(肟酯化合物)
肟酯化合物通过光的作用发生分解而产生碱。作为优选的肟酯化合物，可举出下述式(B4)表示的化合物。
[化学式21]
上述式(B4)中，Rb12表示碳原子数1～10的烷基、可具有取代基的苯基、或可具有取代基的咔唑基。m1为0或1。Rb13表示可具有取代基的碳原子数1～10的烷基、可具有取代基的苯基、或可具有取代基的咔唑基。Rb14表示氢原子、碳原子数1～6的烷基、或可具有取代基的苯基。
Rb12为碳原子数1～10的烷基时，烷基可以是直链，也可以是支链。该情况下，烷基的碳原子数优选为1～8，更优选为1～5。
Rb12为可具有取代基的苯基时，取代基的种类在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定。作为苯基可具有的取代基的优选例，可举出烷基、烷氧基、环烷基、环烷氧基、饱和脂肪族酰基、烷氧基羰基、饱和脂肪族酰氧基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的苯氧基、可具有取代基的苯甲酰基、可具有取代基的苯氧基羰基、可具有取代基的苯甲酰基氧基、可具有取代基的苯基烷基、可具有取代基的萘基、可具有取代基的萘氧基、可具有取代基的萘甲酰基、可具有取代基的萘氧基羰基、可具有取代基的萘甲酰基氧基、可具有取代基的萘基烷基、可具有取代基的杂环基、氨基、被1个或2个有机基团取代了的氨基、吗啉-1-基、及哌嗪-1-基、卤素、硝基、及氰基等。Rb12为可具有取代基的苯基且苯基具有多个取代基时，多个取代基可以相同也可以不同。
苯基具有的取代基为烷基时，其碳原子数优选为1～20，更优选为1～10，进一步优选为1～6，特别优选为1～3，最优选为1。另外，烷基可以为直链，也可以为支链。作为苯基具有的取代基为烷基时的具体例，可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、仲戊基、叔戊基、正己基、正庚基、正辛基、异辛基、仲辛基、叔辛基、正壬基、异壬基、正癸基、及异癸基等。另外，烷基可以在碳链中含有醚键(-O-)。该情况下，作为苯基具有的取代基，例如，可举出烷氧基烷基、烷氧基烷氧基烷基。苯基具有的取代基为烷氧基烷基时，优选为-Rb15-O-Rb16表示的基团。Rb15是碳原子数1～10的可以为直链也可以为支链的亚烷基。Rb16是碳原子数1～10的可以为直链也可以为支链的烷基。Rb15的碳原子数优选为1～8，更优选为1～5，特别优选为1～3。Rb16的碳原子数优选为1～8，更优选为1～5，特别优选为1～3，最优选为1。作为碳链中具有醚键的烷基的例子，可举出甲氧基乙基、乙氧基乙基、甲氧基乙氧基乙基、乙氧基乙氧基乙基、丙基氧基乙氧基乙基、及甲氧基丙基等。
苯基具有的取代基为烷氧基时，其碳原子数优选为1～20，更优选为1～6。另外，烷氧基可以为直链，也可以为支链。作为苯基具有的取代基为烷氧基时的具体例，可举出甲氧基、乙氧基、正丙氧基、异丙氧基、正丁氧基、异丁氧基、仲丁氧基、叔丁氧基、正戊氧基、异戊氧基、仲戊氧基、叔戊氧基、正己氧基、正庚氧基、正辛氧基、异辛氧基、仲辛氧基、叔辛氧基、正壬氧基、异壬氧基、正癸氧基、及异癸氧基等。另外，烷氧基可以在碳链中含有醚键(-O-)。作为碳链中具有醚键的烷氧基的例子，可举出甲氧基乙氧基、乙氧基乙氧基、2-甲氧基-1-甲基乙氧基、甲氧基乙氧基乙氧基、乙氧基乙氧基乙氧基、丙基氧基乙氧基乙氧基、及甲氧基丙基氧基等。
苯基具有的取代基为环烷基、或环烷氧基时，其碳原子数优选为3～10，更优选为3～6。作为苯基具有的取代基为环烷基时的具体例，可举出环丙基、环丁基、环戊基、环己基、环庚基、及环辛基等。作为苯基具有的取代基为环烷氧基时的具体例，可举出环丙基氧基、环丁基氧基、环戊氧基、环己基氧基、环庚基氧基、及环辛基氧基等。
苯基具有的取代基为饱和脂肪族酰基、或饱和脂肪族酰氧基时，其碳原子数优选为2～20，更优选为2～7。作为苯基具有的取代基为饱和脂肪族酰基时的具体例，可举出乙酰基、丙酰基、正丁酰基、2-甲基丙酰基、正戊酰基、2,2-二甲基丙酰基、正己酰基、正庚酰基、正辛酰基、正壬酰基、正癸酰基、正十一烷酰基、正十二烷酰基、正十三烷酰基、正十四烷酰基、正十五烷酰基、及正十六烷酰基等。作为苯基具有的取代基为饱和脂肪族酰氧基时的具体例，可举出乙酰氧基、丙酰氧基、正丁酰氧基、2-甲基丙酰氧基、正戊酰氧基、2,2-二甲基丙酰氧基、正己酰氧基、正庚酰氧基、正辛酰氧基、正壬酰氧基、正癸酰氧基、正十一烷酰氧基、正十二烷酰氧基、正十三烷酰氧基、正十四烷酰氧基、正十五烷酰氧基、及正十六烷酰氧基等。
苯基具有的取代基为烷氧基羰基时，其碳原子数优选为2～20，更优选为2～7。作为苯基具有的取代基为烷氧基羰基时的具体例，可举出甲氧基羰基、乙氧基羰基、正丙氧基羰基、异丙氧基羰基、正丁氧基羰基、异丁氧基羰基、仲丁氧基羰基、叔丁氧基羰基、正戊氧基羰基、异戊氧基羰基、仲戊氧基羰基、叔戊氧基羰基、正己氧基羰基、正庚氧基羰基、正辛氧基羰基、异辛氧基羰基、仲辛氧基羰基、叔辛氧基羰基、正壬氧基羰基、异壬氧基羰基、正癸氧基羰基、及异癸氧基羰基等。
苯基具有的取代基为苯基烷基时，其碳原子数优选为7～20，更优选为7～10。另外，苯基具有的取代基为萘基烷基时，其碳原子数优选为11～20，更优选为11～14。作为苯基具有的取代基为苯基烷基时的具体例，可举出苄基、2-苯基乙基、3-苯基丙基、及4-苯基丁基。作为苯基具有的取代基为萘基烷基时的具体例，可举出α-萘基甲基、β-萘基甲基、2-(α-萘基)乙基、及2-(β-萘基)乙基。苯基具有的取代基为苯基烷基或萘基烷基时，取代基可以在苯基或萘基上进一步具有取代基。
苯基具有的取代基为杂环基时，杂环基为包含1个以上的N、S、O的5元或6元的单环，或者为单环彼此、或所述单环与苯环进行稠合而成的杂环基。杂环基为稠环时，环数为3以下。作为构成该杂环基的杂环，可举出呋喃、噻吩、吡咯、噁唑、异噁唑、噻唑、噻二唑、异噻唑、咪唑、吡唑、三唑、吡啶、吡嗪、嘧啶、哒嗪、苯并呋喃、苯并噻吩、吲哚、异吲哚、吲哚嗪、苯并咪唑、苯并三唑、苯并噁唑、苯并噻唑、咔唑、嘌呤、喹啉、异喹啉、喹唑啉、酞嗪、噌啉、及喹喔啉等。苯基具有的取代基为杂环基时，杂环基可以进一步具有取代基。
苯基具有的取代基为被1个或2个有机基团取代了的氨基时，有机基团的优选例可以举出碳原子数1～20的烷基、碳原子数3～10的环烷基、碳原子数2～20的饱和脂肪族酰基、碳原子数2～20的饱和脂肪族酰氧基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的苯甲酰基、可具有取代基的碳原子数7～20的苯基烷基、可具有取代基的萘基、可具有取代基的萘甲酰基、可具有取代基的碳原子数11～20的萘基烷基、及杂环基等。作为这些优选有机基团的具体例，对于苯基具有的取代基，可以举出与上述同样的基团。作为被1个或2个有机基团取代了的氨基的具体例，可举出甲基氨基、乙基氨基、二乙基氨基、正丙基氨基、二正丙基氨基、异丙基氨基、正丁基氨基、二正丁基氨基、正戊基氨基、正己基氨基、正庚基氨基、正辛基氨基、正壬基氨基、正癸基氨基、苯基氨基、萘基氨基、乙酰氨基、丙酰氨基、正丁酰氨基、正戊酰氨基、正己酰氨基、正庚酰氨基、正辛酰氨基、正癸酰氨基、苯甲酰氨基、α-萘甲酰氨基、β-萘甲酰氨基、及N-乙酰基-N-乙酰氧基氨基等。
作为苯基具有的取代基中所含的苯基、萘基及杂环基进一步具有取代基时的取代基，可举出碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～6的烷氧基、碳原子数2～7的饱和脂肪族酰基、碳原子数2～7的烷氧基羰基、碳原子数2～7的饱和脂肪族酰氧基、具有碳原子数1～6的烷基的单烷基氨基、具有碳原子数1～6的烷基的二烷基氨基、吗啉-1-基、哌嗪-1-基、卤素、硝基、及氰基等。苯基具有的取代基中所含的苯基、萘基及杂环基进一步具有取代基时，其取代基的数量在不妨碍本发明的目的的范围内没有限定，优选为1～4。苯基具有的取代基中所含的苯基、萘基及杂环基具有多个取代基时，多个取代基可以相同也可以不同。
以上，对Rb12为可具有取代基的苯基时的取代基进行了说明，这些取代基中，优选烷基或烷氧基烷基。
Rb12为可具有取代基的苯基时，取代基的数量和取代基的键合位置在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定。Rb12为可具有取代基的苯基时，从碱的产生效率优异的方面考虑，可具有取代基的苯基优选为可具有取代基的邻甲苯基。
Rb12为可具有取代基的咔唑基时，取代基的种类在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定。作为咔唑基可以在碳原子上具有的优选取代基的例子，可举出碳原子数1～20的烷基、碳原子数1～20的烷氧基、碳原子数3～10的环烷基、碳原子数3～10的环烷氧基、碳原子数2～20的饱和脂肪族酰基、碳原子数2～20的烷氧基羰基、碳原子数2～20的饱和脂肪族酰氧基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的苯氧基、可具有取代基的苯硫基、可具有取代基的苯基羰基、可具有取代基的苯甲酰基、可具有取代基的苯氧基羰基、可具有取代基的苯甲酰基氧基、可具有取代基的碳原子数7～20的苯基烷基、可具有取代基的萘基、可具有取代基的萘氧基、可具有取代基的萘基羰基、可具有取代基的萘甲酰基、可具有取代基的萘氧基羰基、可具有取代基的萘甲酰基氧基、可具有取代基的碳原子数11～20的萘基烷基、可具有取代基的杂环基、可具有取代基的杂环基羰基、氨基、被1个或2个有机基团取代了的氨基、吗啉-1-基、及哌嗪-1-基、卤素、硝基、及氰基等。
Rb12为可具有取代基的咔唑基时，作为咔唑基在氮原子上可具有的优选取代基的例子，可举出碳原子数1～20的烷基、碳原子数3～10的环烷基、碳原子数2～20的饱和脂肪族酰基、碳原子数2～20的烷氧基羰基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的苯甲酰基、可具有取代基的苯氧基羰基、可具有取代基的碳原子数7～20的苯基烷基、可具有取代基的萘基、可具有取代基的萘甲酰基、可具有取代基的萘氧基羰基、可具有取代基的碳原子数11～20的萘基烷基、可具有取代基的杂环基、及可具有取代基的杂环基羰基等。这些取代基中，优选碳原子数1～20的烷基，更优选碳原子数1～6的烷基，特别优选乙基。
对于咔唑基可具有的取代基的具体例而言，关于烷基、烷氧基、环烷基、环烷氧基、饱和脂肪族酰基、烷氧基羰基、饱和脂肪族酰氧基、可具有取代基的苯基烷基、可具有取代基的萘基烷基、可具有取代基的杂环基、及被1个或2个有机基团取代了的氨基，与Rb12为可具有取代基的苯基时的、苯基具有的取代基的例子同样。
Rb12中，作为咔唑基具有的取代基中所含的苯基、萘基、及杂环基进一步具有取代基时的取代基的例子，可举出碳原子数1～6的烷基；碳原子数1～6的烷氧基；碳原子数2～7的饱和脂肪族酰基；碳原子数2～7的烷氧基羰基；碳原子数2～7的饱和脂肪族酰氧基；苯基；萘基；苯甲酰基；萘甲酰基；被选自由碳原子数1～6的烷基、吗啉-1-基、哌嗪-1-基及苯基组成的组中的基团取代了的苯甲酰基；具有碳原子数1～6的烷基的单烷基氨基；具有碳原子数1～6的烷基的二烷基氨基；吗啉-1-基；哌嗪-1-基；卤素；硝基；氰基。咔唑基具有的取代基中所含的苯基、萘基及杂环基进一步具有取代基时，该取代基的数量在不妨碍本发明的目的的范围内没有限定，优选为1～4。苯基、萘基及杂环基具有多个取代基时，多个取代基可以相同也可以不同。
Rb13为可具有取代基的碳原子数1～10的烷基、可具有取代基的苯基、或可具有取代基的咔唑基。
Rb13为可具有取代基的碳原子数1～10的烷基时，烷基可以是直链，也可以是支链。该情况下，烷基的碳原子数优选为1～8，更优选为1～5。
Rb13中，烷基、苯基或咔唑基具有的取代基在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定。
作为烷基可以在碳原子上具有的优选取代基的例子，可举出碳原子数1～20的烷氧基、碳原子数3～10的环烷基、碳原子数3～10的环烷氧基、碳原子数2～20的饱和脂肪族酰基、碳原子数2～20的烷氧基羰基、碳原子数2～20的饱和脂肪族酰氧基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的苯氧基、可具有取代基的苯硫基、可具有取代基的苯甲酰基、可具有取代基的苯氧基羰基、可具有取代基的苯甲酰基氧基、可具有取代基的碳原子数7～20的苯基烷基、可具有取代基的萘基、可具有取代基的萘氧基、可具有取代基的萘甲酰基、可具有取代基的萘氧基羰基、可具有取代基的萘甲酰基氧基、可具有取代基的碳原子数11～20的萘基烷基、可具有取代基的杂环基、可具有取代基的杂环基羰基、氨基、被1个或2个有机基团取代了的氨基、吗啉-1-基、及哌嗪-1-基、卤素、硝基、及氰基等。
作为苯基及咔唑基可以在碳原子上具有的优选取代基的例子，除了作为烷基可以在碳原子上具有的优选取代基而在上文中例示的基团以外，还可举出碳原子数1～20的烷基。
对于烷基、苯基或咔唑基可具有的取代基的具体例而言，关于烷基、烷氧基、环烷基、环烷氧基、饱和脂肪族酰基、烷氧基羰基、饱和脂肪族酰氧基、可具有取代基的苯基烷基、可具有取代基的萘基烷基、可具有取代基的杂环基、及被1个或2个有机基团取代了的氨基，与Rb12为可具有取代基的苯基时的、苯基具有的取代基的例子同样。
Rb13中，作为烷基、苯基或咔唑基具有的取代基中所含的苯基、萘基及杂环基进一步具有取代基时的取代基的例子，可举出碳原子数1～6的烷基；碳原子数1～6的烷氧基；碳原子数2～7的饱和脂肪族酰基；碳原子数2～7的烷氧基羰基；碳原子数2～7的饱和脂肪族酰氧基；苯基；萘基；苯甲酰基；萘甲酰基；被选自由碳原子数1～6的烷基、吗啉-1-基、哌嗪-1-基、及苯基组成的组中的基团取代了的苯甲酰基；具有碳原子数1～6的烷基的单烷基氨基；具有碳原子数1～6的烷基的二烷基氨基；吗啉-1-基；哌嗪-1-基；卤素；硝基；氰基。烷基或苯基具有的取代基中所含的苯基、萘基及杂环基进一步具有取代基时，该取代基的数量在不妨碍本发明的目的的范围内没有限定，优选为1～4。苯基、萘基及杂环基具有多个取代基时，多个取代基可以相同也可以不同。
从式(B4)表示的化合物的产碱效率的方面考虑，作为Rb13，优选下述式(B5)表示的基团、及下述式(B6)表示的基团。
[化学式22]
[化学式23]
式(B5)中，Rb17及Rb18各自为一价有机基团，m2为0或1。式(B6)中，Rb19为选自由一价有机基团、氨基、卤素、硝基、及氰基组成的组中的基团，A为S或O，m3为0～4的整数。
在不妨碍本发明的目的的范围内，式(B5)中的Rb17可选自各种有机基团。作为Rb17的优选例，可举出碳原子数1～20的烷基、碳原子数3～10的环烷基、碳原子数2～20的饱和脂肪族酰基、碳原子数2～20的烷氧基羰基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的苯甲酰基、可具有取代基的苯氧基羰基、可具有取代基的碳原子数7～20的苯基烷基、可具有取代基的萘基、可具有取代基的萘甲酰基、可具有取代基的萘氧基羰基、可具有取代基的碳原子数11～20的萘基烷基、可具有取代基的杂环基、及可具有取代基的杂环基羰基等。
Rb17中，优选碳原子数1～20的烷基，更优选碳原子数1～6的烷基，特别优选乙基。
式(B5)中的Rb18在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定，可选自各种有机基团。关于优选作为Rb18的基团的具体例，可举出碳原子数1～20的烷基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的萘基、及可具有取代基的杂环基。作为Rb18，更优选可具有取代基的苯基、及可具有取代基的萘基，特别优选2-甲基苯基及萘基。
作为Rb17或Rb18中所含的苯基、萘基及杂环基进一步具有取代基时的取代基，可举出碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～6的烷氧基、碳原子数2～7的饱和脂肪族酰基、碳原子数2～7的烷氧基羰基、碳原子数2～7的饱和脂肪族酰氧基、具有碳原子数1～6的烷基的单烷基氨基、具有碳原子数1～6的烷基的二烷基氨基、吗啉-1-基、哌嗪-1-基、卤素、硝基、及氰基等。Rb17或Rb18中所含的苯基、萘基及杂环基进一步具有取代基时，该取代基的数量在不妨碍本发明的目的的范围内没有限定，优选为1～4。Rb17或Rb18中所含的苯基、萘基及杂环基具有多个取代基时，多个取代基可以相同也可以不同。
式(B6)中的Rb19为有机基团时，Rb19在不妨碍本发明的目的的范围内可选自各种有机基团。作为式(B6)中Rb19为有机基团时的优选例，可举出碳原子数1～6的烷基；碳原子数1～6的烷氧基；碳原子数2～7的饱和脂肪族酰基；碳原子数2～7的烷氧基羰基；碳原子数2～7的饱和脂肪族酰氧基；苯基；萘基；苯甲酰基；萘甲酰基；被选自由碳原子数1～6的烷基、吗啉-1-基、哌嗪-1-基及苯基组成的组中的基团取代了的苯甲酰基；具有碳原子数1～6的烷基的单烷基氨基；具有碳原子数1～6的烷基的二烷基氨基；吗啉-1-基；哌嗪-1-基；卤素；硝基；氰基；2-甲基苯基羰基；4-(哌嗪-1-基)苯基羰基；4-(苯基)苯基羰基。
Rb19中，优选苯甲酰基；萘甲酰基；被选自由碳原子数1～6的烷基、吗啉-1-基、哌嗪-1-基、及苯基组成的组中的基团取代了的苯甲酰基；硝基，更优选苯甲酰基；萘甲酰基；2-甲基苯基羰基；4-(哌嗪-1-基)苯基羰基；4-(苯基)苯基羰基。
另外，式(B6)中，m3优选为0～3的整数，更优选为0～2的整数，特别优选为0或1。m3为1时，关于Rb19的键合位置，相对于Rb19键合的苯基与硫原子进行键合的连接键而言，优选为对位。
Rb14为氢原子、碳原子数1～6的烷基、或可具有取代基的苯基。为可具有取代基的苯基时，苯基可具有的取代基与Rb12为可具有取代基的苯基的情况同样。作为Rb14，优选甲基、乙基或苯基，更优选甲基或苯基。
对于上述式(B4)表示的肟酯化合物而言，在m1为0的情况下，可利用例如以下说明的方法进行合成。首先，利用羟基胺将Rb13-CO-Rb12表示的酮化合物肟化，得到Rb13-(C＝N-OH)-Rb12表示的肟化合物。接下来，将得到的肟化合物利用Rb14-CO-Hal(Hal表示卤素)表示的酰卤化物、(Rb14CO)2O表示的酸酐进行酰化，得到m1为0的上述式(B4)表示的肟酯化合物。
另外，对于上述式(B4)表示的肟酯化合物而言，在m1为1的情况下，可利用例如以下说明的方法进行合成。首先，在盐酸的存在下，使Rb13-CO-CH2-Rb12表示的酮化合物与亚硝酸酯进行反应，得到Rb13-CO-(C＝N-OH)-Rb12表示的肟化合物。接下来，将得到的肟化合物利用Rb14-CO-Hal(Hal表示卤素)表示的酰卤化物、(Rb14CO)2O表示的酸酐进行酰化，得到m1为1的上述式(B4)表示的肟酯化合物。
作为上述式(B4)表示的化合物，可举出下述式(B7)表示的化合物。
[化学式24]
上述式(B7)中，m1及Rb13为如上所述。Rb20为选自由一价有机基团、氨基、卤素、硝基、及氰基组成的组中的基团，m4为0～4的整数，Rb21为氢原子或碳原子数1～6的烷基。
上述式(B7)中，Rb20在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定，为有机基团的情况下，可以从各种有机基团中适当选择。作为Rb20的优选例，可举出烷基、烷氧基、环烷基、环烷氧基、饱和脂肪族酰基、烷氧基羰基、饱和脂肪族酰氧基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的苯氧基、可具有取代基的苯甲酰基、可具有取代基的苯氧基羰基、可具有取代基的苯甲酰基氧基、可具有取代基的苯基烷基、可具有取代基的萘基、可具有取代基的萘氧基、可具有取代基的萘甲酰基、可具有取代基的萘氧基羰基、可具有取代基的萘甲酰基氧基、可具有取代基的萘基烷基、可具有取代基的杂环基、氨基、被1个或2个有机基团取代了的氨基、吗啉-1-基、哌嗪-1-基、卤素、硝基、及氰基等。m4为2～4的整数时，Rb20可以相同也可以不同。另外，取代基的碳原子数中，不包括取代基进一步具有的取代基的碳原子数。
Rb20为烷基时，优选碳原子数为1～20，更优选碳原子数为1～6。另外，Rb20为烷基时，可以为直链，也可以为支链。作为Rb20为烷基时的具体例，可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、仲戊基、叔戊基、正己基、正庚基、正辛基、异辛基、仲辛基、叔辛基、正壬基、异壬基、正癸基、及异癸基等。另外，Rb20为烷基时，烷基可以在碳链中含有醚键(-O-)。作为碳链中具有醚键的烷基的例子，可举出甲氧基乙基、乙氧基乙基、甲氧基乙氧基乙基、乙氧基乙氧基乙基、丙基氧基乙氧基乙基、及甲氧基丙基等。
Rb20为烷氧基时，优选碳原子数为1～20，更优选碳原子数为1～6。另外，Rb20为烷氧基时，可以为直链，也可以为支链。作为Rb20为烷氧基时的具体例，可举出甲氧基、乙氧基、正丙氧基、异丙氧基、正丁氧基、异丁氧基、仲丁氧基、叔丁氧基、正戊氧基、异戊氧基、仲戊氧基、叔戊氧基、正己氧基、正庚氧基、正辛氧基、异辛氧基、仲辛氧基、叔辛氧基、正壬氧基、异壬氧基、正癸氧基、及异癸氧基等。另外，Rb20为烷氧基时，烷氧基可以在碳链中含有醚键(-O-)。作为碳链中具有醚键的烷氧基的例子，可举出甲氧基乙氧基、乙氧基乙氧基、甲氧基乙氧基乙氧基、乙氧基乙氧基乙氧基、丙基氧基乙氧基乙氧基、及甲氧基丙基氧基等。
Rb20为环烷基或环烷氧基时，优选碳原子数为3～10，更优选碳原子数为3～6。作为Rb20为环烷基时的具体例，可举出环丙基、环丁基、环戊基、环己基、环庚基、及环辛基等。作为Rb20为环烷氧基时的具体例，可举出环丙基氧基、环丁基氧基、环戊氧基、环己基氧基、环庚基氧基及环辛基氧基等。
Rb20为饱和脂肪族酰基或饱和脂肪族酰氧基时，优选碳原子数为2～20，更优选碳原子数为2～7。作为Rb20为饱和脂肪族酰基时的具体例，可举出乙酰基、丙酰基、正丁酰基、2-甲基丙酰基、正戊酰基、2,2-二甲基丙酰基、正己酰基、正庚酰基、正辛酰基、正壬酰基、正癸酰基、正十一烷酰基、正十二烷酰基、正十三烷酰基、正十四烷酰基、正十五烷酰基、及正十六烷酰基等。作为Rb20为饱和脂肪族酰氧基时的具体例，可举出乙酰氧基、丙酰氧基、正丁酰氧基、2-甲基丙酰氧基、正戊酰氧基、2,2-二甲基丙酰氧基、正己酰氧基、正庚酰氧基、正辛酰氧基、正壬酰氧基、正癸酰氧基、正十一烷酰氧基、正十二烷酰氧基、正十三烷酰氧基、正十四烷酰氧基、正十五烷酰氧氧基、及正十六烷酰氧基等。
Rb20为烷氧基羰基时，优选碳原子数为2～20，更优选碳原子数为2～7。作为Rb20为烷氧基羰基时的具体例，可举出甲氧基羰基、乙氧基羰基、正丙氧基羰基、异丙氧基羰基、正丁氧基羰基、异丁氧基羰基、仲丁氧基羰基、叔丁氧基羰基、正戊氧基羰基、异戊氧基羰基、仲戊氧基羰基、叔戊氧基羰基、正己氧基羰基、正庚氧基羰基、正辛氧基羰基、异辛氧基羰基、仲辛氧基羰基、叔辛氧基羰基、正壬氧基羰基、异壬氧基羰基、正癸氧基羰基、及异癸氧基羰基等。
Rb20为苯基烷基时，优选碳原子数为7～20，更优选碳原子数为7～10。另外，Rb20为萘基烷基时，优选碳原子数为11～20，更优选碳原子数为11～14。作为Rb20为苯基烷基时的具体例，可举出苄基、2-苯基乙基、3-苯基丙基及4-苯基丁基。作为Rb20为萘基烷基时的具体例，可举出α-萘基甲基、β-萘基甲基、2-(α-萘基)乙基、及2-(β-萘基)乙基。Rb20为苯基烷基或萘基烷基时，Rb20可以在苯基、或萘基上进一步具有取代基。
Rb20为杂环基时，杂环基为含有1个以上的N、S、O的5元或6元的单环，或者为所述单环彼此、或所述单环与苯环进行稠合而成的杂环基。杂环基为稠环时，环数为3以下。作为构成所述杂环基的杂环，可举出呋喃、噻吩、吡咯、噁唑、异噁唑、噻唑、噻二唑、异噻唑、咪唑、吡唑、三唑、吡啶、吡嗪、嘧啶、哒嗪、苯并呋喃、苯并噻吩、吲哚、异吲哚、吲哚嗪、苯并咪唑、苯并三唑、苯并噁唑、苯并噻唑、咔唑、嘌呤、喹啉、异喹啉、喹唑啉、酞嗪、噌啉、及喹喔啉等。Rb20为杂环基时，杂环基可以进一步具有取代基。
Rb20为被1个或2个有机基团取代了的氨基时，有机基团的优选例可举出碳原子数1～20的烷基、碳原子数3～10的环烷基、碳原子数2～20的饱和脂肪族酰基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的苯甲酰基、可具有取代基的碳原子数7～20的苯基烷基、可具有取代基的萘基、可具有取代基的萘甲酰基、可具有取代基的碳原子数11～20的萘基烷基、及杂环基等。这些优选的有机基团的具体例与Rb20同样。作为被1个或2个有机基团取代了的氨基的具体例，可举出甲基氨基、乙基氨基、二乙基氨基、正丙基氨基、二正丙基氨基、异丙基氨基、正丁基氨基、二正丁基氨基、正戊基氨基、正己基氨基、正庚基氨基、正辛基氨基、正壬基氨基、正癸基氨基、苯基氨基、萘基氨基、乙酰氨基、丙酰氨基、正丁酰氨基、正戊酰氨基、正己酰氨基、正庚酰氨基、正辛酰氨基、正癸酰氨基、苯甲酰氨基、α-萘甲酰氨基及β-萘甲酰氨基等。
作为Rb20中所含的苯基、萘基及杂环基进一步具有取代基时的取代基，可举出碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～6的烷氧基、碳原子数2～7的饱和脂肪族酰基、碳原子数2～7的烷氧基羰基、碳原子数2～7的饱和脂肪族酰氧基、具有碳原子数1～6的烷基的单烷基氨基、具有碳原子数1～6的烷基的二烷基氨基、吗啉-1-基、哌嗪-1-基、卤素、硝基、及氰基等。Rb20中所含的苯基、萘基、及杂环基进一步具有取代基时，该取代基的数量在不妨碍本发明的目的的范围内没有限定，优选为1～4。Rb20中所含的苯基、萘基、及杂环基具有多个取代基时，多个取代基可以相同也可以不同。
Rb20中，从化学上稳定、空间位阻小、容易合成肟酯化合物等方面考虑，优选为选自由碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～6的烷氧基、及碳原子数2～7的饱和脂肪族酰基组成的组中的基团，更优选为碳原子数1～6的烷基，特别优选为甲基。
关于Rb20键合于苯基的位置，相对于Rb20键合的苯基而言，在使苯基与肟酯化合物的主骨架的连接键的位置为1位、使甲基的位置为2位时，优选为4位或5位，更优选为5位。另外，m4优选为0～3的整数，更优选为0～2的整数，特别优选为0或1。
上述式(B7)中的Rb21为氢原子或碳原子数1～6的烷基。作为Rb21，优选甲基或乙基，更优选甲基。
作为式(B4)表示的肟酯化合物，特别优选的化合物的具体例如下所示。
[化学式25]
下式(B8)表示的化合物也可优选地用作肟酯化合物。
[化学式26]
(Rb22为氢原子、硝基或一价有机基团，Rb23及Rb24各自为可具有取代基的链状烷基、可具有取代基的环状有机基团、或氢原子，Rb23与Rb24可彼此键合而形成环，、Rb25为一价有机基团，Rb26为氢原子、可具有取代基的碳原子数1～11的烷基或可具有取代基的芳基，m6为0～4的整数，m5为0或1。)
式(B8)中，Rb22为氢原子、硝基或一价有机基团。Rb22在式(B8)中的芴环上键合于与-(CO)m5-表示的基团所键合的6元芳香环不同的6元芳香环上。式(B8)中，Rb22在芴环上的键合位置没有特别限定。式(B8)表示的化合物具有1个以上的Rb22时，从容易合成式(B8)表示的化合物等方面考虑，优选1个以上的Rb22中的1者键合在芴环中的2位上。Rb22为多个时，多个Rb22可以相同也可以不同。
Rb22为有机基团时，Rb22在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定，可从各种有机基团中适当选择。作为Rb22为有机基团时的优选例，可举出烷基、烷氧基、环烷基、环烷氧基、饱和脂肪族酰基、烷氧基羰基、饱和脂肪族酰氧基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的苯氧基、可具有取代基的苯甲酰基、可具有取代基的苯氧基羰基、可具有取代基的苯甲酰基氧基、可具有取代基的苯基烷基、可具有取代基的萘基、可具有取代基的萘氧基、可具有取代基的萘甲酰基、可具有取代基的萘氧基羰基、可具有取代基的萘甲酰基氧基、可具有取代基的萘基烷基、可具有取代基的杂环基、可具有取代基的杂环基羰基、被1个或2个有机基团取代了的氨基、吗啉-1-基、及哌嗪-1-基等。
Rb22为烷基时，烷基的碳原子数优选为1～20，更优选为1～6。另外，Rb22为烷基时，可以为直链，也可以为支链。作为Rb22为烷基时的具体例，可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、仲戊基、叔戊基、正己基、正庚基、正辛基、异辛基、仲辛基、叔辛基、正壬基、异壬基、正癸基、及异癸基等。另外，Rb22为烷基时，烷基可以在碳链中含有醚键(-O-)。作为碳链中具有醚键的烷基的例子，可举出甲氧基乙基、乙氧基乙基、甲氧基乙氧基乙基、乙氧基乙氧基乙基、丙基氧基乙氧基乙基、及甲氧基丙基等。
Rb22为烷氧基时，烷氧基的碳原子数优选为1～20，更优选为1～6。另外，Rb22为烷氧基时，可以为直链，也可以为支链。作为Rb22为烷氧基时的具体例，可举出甲氧基、乙氧基、正丙氧基、异丙氧基、正丁氧基、异丁氧基、仲丁氧基、叔丁氧基、正戊氧基、异戊氧基、仲戊氧基、叔戊氧基、正己氧基、正庚氧基、正辛氧基、异辛氧基、仲辛氧基、叔辛氧基、正壬氧基、异壬氧基、正癸氧基、及异癸氧基等。另外，Rb22为烷氧基时，烷氧基可以在碳链中含有醚键(-O-)。作为碳链中具有醚键的烷氧基的例子，可举出甲氧基乙氧基、乙氧基乙氧基、甲氧基乙氧基乙氧基、乙氧基乙氧基乙氧基、丙基氧基乙氧基乙氧基、及甲氧基丙基氧基等。
Rb22为环烷基或环烷氧基时，环烷基或环烷氧基的碳原子数优选为3～10，更优选为3～6。作为Rb22为环烷基时的具体例，可举出环丙基、环丁基、环戊基、环己基、环庚基、及环辛基等。作为Rb22为环烷氧基时的具体例，可举出环丙基氧基、环丁基氧基、环戊氧基、环己基氧基、环庚基氧基、及环辛基氧基等。
Rb22为饱和脂肪族酰基或饱和脂肪族酰氧基时，饱和脂肪族酰基或饱和脂肪族酰氧基的碳原子数优选为2～21，更优选为2～7。作为Rb22为饱和脂肪族酰基时的具体例，可举出乙酰基、丙酰基、正丁酰基、2-甲基丙酰基、正戊酰基、2,2-二甲基丙酰基、正己酰基、正庚酰基、正辛酰基、正壬酰基、正癸酰基、正十一烷酰基、正十二烷酰基、正十三烷酰基、正十四烷酰基、正十五烷酰基、及正十六烷酰基等。作为Rb22为饱和脂肪族酰氧基时的具体例，可举出乙酰氧基、丙酰氧基、正丁酰氧基、2-甲基丙酰氧基、正戊酰氧基、2,2-二甲基丙酰氧基、正己酰氧基、正庚酰氧基、正辛酰氧基、正壬酰氧基、正癸酰氧基、正十一烷酰氧基、正十二烷酰氧基、正十三烷酰氧基、正十四烷酰氧基、正十五烷酰氧氧基、及正十六烷酰氧基等。
Rb22为烷氧基羰基时，烷氧基羰基的碳原子数优选为2～20，更优选为2～7。作为Rb22为烷氧基羰基时的具体例，可举出甲氧基羰基、乙氧基羰基、正丙氧基羰基、异丙氧基羰基、正丁氧基羰基、异丁氧基羰基、仲丁氧基羰基、叔丁氧基羰基、正戊氧基羰基、异戊氧基羰基、仲戊氧基羰基、叔戊氧基羰基、正己氧基羰基、正庚氧基羰基、正辛氧基羰基、异辛氧基羰基、仲辛氧基羰基、叔辛氧基羰基、正壬氧基羰基、异壬氧基羰基、正癸氧基羰基、及异癸氧基羰基等。
Rb22为苯基烷基时，苯基烷基的碳原子数优选为7～20，更优选为7～10。另外，Rb22为萘基烷基时，萘基烷基的碳原子数优选为11～20，更优选为11～14。作为Rb22为苯基烷基时的具体例，可举出苄基、2-苯基乙基、3-苯基丙基及4-苯基丁基。作为Rb22为萘基烷基时的具体例，可举出α-萘基甲基、β-萘基甲基、2-(α-萘基)乙基、及2-(β-萘基)乙基。Rb22为苯基烷基或萘基烷基时，Rb22可在苯基或萘基上进一步具有取代基。
Rb22为杂环基时，杂环基可以为含有1个以上的N、S、O的5元或6元的单环，或者为所述单环彼此、或所述单环与苯环进行稠合而成的杂环基。杂环基为稠环时，环数为3以下。杂环基可以为芳香族基团(杂芳基)，也可以为非芳香族基团。作为构成所述杂环基的杂环，可举出呋喃、噻吩、吡咯、噁唑、异噁唑、噻唑、噻二唑、异噻唑、咪唑、吡唑、三唑、吡啶、吡嗪、嘧啶、哒嗪、苯并呋喃、苯并噻吩、吲哚、异吲哚、吲哚嗪、苯并咪唑、苯并三唑、苯并噁唑、苯并噻唑、咔唑、嘌呤、喹啉、异喹啉、喹唑啉、酞嗪、噌啉、喹喔啉、哌啶、哌嗪、吗啉、哌啶、四氢吡喃、及四氢呋喃等。Rb22为杂环基时，杂环基可以进一步具有取代基。
Rb22为杂环基羰基时，杂环基羰基中所含的杂环基与Rb22为杂环基的情况同样。
Rb22为被1个或2个有机基团取代了的氨基时，有机基团的优选例可举出碳原子数1～20的烷基、碳原子数3～10的环烷基、碳原子数2～21的饱和脂肪族酰基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的苯甲酰基、可具有取代基的碳原子数7～20的苯基烷基、可具有取代基的萘基、可具有取代基的萘甲酰基、可具有取代基的碳原子数11～20的萘基烷基、及杂环基等。这些优选的有机基团的具体例与Rb22相同。作为被1个或2个有机基团取代了的氨基的具体例，可举出甲基氨基、乙基氨基、二乙基氨基、正丙基氨基、二正丙基氨基、异丙基氨基、正丁基氨基、二正丁基氨基、正戊基氨基、正己基氨基、正庚基氨基、正辛基氨基、正壬基氨基、正癸基氨基、苯基氨基、萘基氨基、乙酰氨基、丙酰氨基、正丁酰氨基、正戊酰氨基、正己酰氨基、正庚酰氨基、正辛酰氨基、正癸酰氨基、苯甲酰氨基、α-萘甲酰氨基、及β-萘甲酰氨基等。
作为Rb22中所含的苯基、萘基、及杂环基进一步具有取代基时的取代基，可举出碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～6的烷氧基、碳原子数2～7的饱和脂肪族酰基、碳原子数2～7的烷氧基羰基、碳原子数2～7的饱和脂肪族酰氧基、具有碳原子数1～6的烷基的单烷基氨基、具有碳原子数1～6的烷基的二烷基氨基、吗啉-1-基、哌嗪-1-基、卤素、硝基、及氰基等。Rb22中所含的苯基、萘基、及杂环基进一步具有取代基时，该取代基的数量在不妨碍本发明的目的的范围内没有限定，优选为1～4。Rb22中所含的苯基、萘基及杂环基具有多个取代基时，多个取代基可以相同也可以不同。
上文中说明的基团中，作为Rb22，为硝基或Rb27-CO-表示的基团时存在敏感度提高的趋势，因此是优选的。Rb27在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定，可选自各种有机基团。关于优选作为Rb27的基团的例子，可举出碳原子数1～20的烷基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的萘基及可具有取代基的杂环基。在这些基团中，作为Rb27，特别优选2-甲基苯基、噻吩-2-基及α-萘基。
另外，Rb22也优选为氢原子。Rb22为氢原子时，Rb25优选为后述的式(B10)表示的基团。
式(B8)中，Rb23及Rb24各自为可具有取代基的链状烷基、可具有取代基的环状有机基团、或氢原子。Rb23与Rb24可彼此键合而形成环。这些基团中，作为Rb23及Rb24，优选可具有取代基的链状烷基。Rb23及Rb24为可具有取代基的链状烷基时，链状烷基可以为直链烷基，也可以为支链烷基。
Rb23及Rb24为不具有取代基的链状烷基时，链状烷基的碳原子数优选为1～20，更优选为1～10，特别优选为1～6。作为Rb23及Rb24为链状烷基时的具体例，可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、仲戊基、叔戊基、正己基、正庚基、正辛基、异辛基、仲辛基、叔辛基、正壬基、异壬基、正癸基、及异癸基等。另外，Rb23及Rb24为烷基时，烷基可以在碳链中含有醚键(-O-)。作为碳链中具有醚键的烷基的例子，可举出甲氧基乙基、乙氧基乙基、甲氧基乙氧基乙基、乙氧基乙氧基乙基、丙基氧基乙氧基乙基、及甲氧基丙基等。
Rb23及Rb24为具有取代基的链状烷基时，链状烷基的碳原子数优选为1～20，更优选为1～10，特别优选为1～6。该情况下，在链状烷基的碳原子数中不包括取代基的碳原子数。具有取代基的链状烷基优选为直链状。
烷基可具有的取代基在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定。作为取代基的优选例，可举出氰基、卤素原子、环状有机基团、及烷氧基羰基。作为卤素原子，可举出氟原子、氯原子、溴原子、碘原子。这些中，优选氟原子、氯原子、溴原子。作为环状有机基团，可举出环烷基、芳香族烃基、杂环基。作为环烷基的具体例，与Rb22为环烷基时的优选例同样。作为芳香族烃基的具体例，可举出苯基、萘基、联苯基、蒽基、及菲基等。作为杂环基的具体例，与Rb22为杂环基时的优选例同样。Rb22为烷氧基羰基时，烷氧基羰基中所含的烷氧基可以为直链状，也可以为支链状，优选为直链状。烷氧基羰基中所含的烷氧基的碳原子数优选为1～10，更优选为1～6。
链状烷基具有取代基时，取代基的数量没有特别限定。优选的取代基的数量根据链状烷基的碳原子数而变化。取代基的数量典型而言为1～20，优选为1～10，更优选为1～6。
Rb23及Rb24为环状有机基团时，环状有机基团可以为脂环式基团，也可以为芳香族基团。作为环状有机基团，可举出脂肪族环状烃基、芳香族烃基、杂环基。Rb23及Rb24为环状有机基团时，环状有机基团可具有的取代基与Rb23及Rb24为链状烷基时同样。
Rb23及Rb24为芳香族烃基时，芳香族烃基优选为苯基、或多个苯环介由碳-碳键键合而形成的基团、或多个苯环稠合而形成的基团。芳香族烃基为苯基、或多个苯环键合或稠合而形成的基团时，芳香族烃基中所含的苯环的环数没有特别限定，优选为3以下，更优选为2以下，特别优选为1。作为芳香族烃基的优选具体例，可举出苯基、萘基、联苯基、蒽基、及菲基等。
Rb23及Rb24为脂肪族环状烃基时，脂肪族环状烃基可以为单环式，也可以是多环式。脂肪族环状烃基的碳原子数没有特别限定，优选为3～20，更优选为3～10。作为单环式的环状烃基的例子，可举出环丙基、环丁基、环戊基、环己基、环庚基、环辛基、降冰片基、异冰片基、三环壬基、三环癸基、四环十二烷基、及金刚烷基等。
Rb23及Rb24为杂环基时，杂环基为含有1个以上的N、S、O的5元或6元的单环，或者为单环彼此、或所述单环与苯环进行稠合而成的杂环基。杂环基为稠环时，环数为3以下。杂环基可以为芳香族基团(杂芳基)，也可以为非芳香族基团。作为构成所述杂环基的杂环，可举出呋喃、噻吩、吡咯、噁唑、异噁唑、噻唑、噻二唑、异噻唑、咪唑、吡唑、三唑、吡啶、吡嗪、嘧啶、哒嗪、苯并呋喃、苯并噻吩、吲哚、异吲哚、吲哚嗪、苯并咪唑、苯并三唑、苯并噁唑、苯并噻唑、咔唑、嘌呤、喹啉、异喹啉、喹唑啉、酞嗪、噌啉、喹喔啉、哌啶、哌嗪、吗啉、哌啶、四氢吡喃、及四氢呋喃等。
Rb23与Rb24可以彼此键合而形成环。包含Rb23与Rb24所形成的环的基团优选为亚环烷基(cycloalkylidene group)。Rb23与Rb24键合而形成亚环烷基时，构成亚环烷基的环优选为5元环～6元环，更优选为5元环。
Rb23与Rb24键合而形成的基团为亚环烷基时，亚环烷基可以与1个以上的其他环稠合。作为可与亚环烷基稠合的环的例子，可举出苯环、萘环、环丁烷环、环戊烷环、环己烷环、环庚烷环、环辛烷环、呋喃环、噻吩环、吡咯环、吡啶环、吡嗪环及嘧啶环等。
上文中说明的Rb23及Rb24中，作为优选基团的例子，可举出式-Ab1-Ab2表示的基团。式中，Ab1为直链亚烷基，Ab2可举出烷氧基、氰基、卤素原子、卤代烷基、环状有机基团或烷氧基羰基。
Ab1的直链亚烷基的碳原子数优选为1～10，更优选为1～6。Ab2为烷氧基时，烷氧基可以为直链状，也可以为支链状，优选为直链状。烷氧基的碳原子数优选为1～10，更优选为1～6。Ab2为卤素原子时，优选为氟原子、氯原子、溴原子、碘原子，更优选为氟原子、氯原子、溴原子。Ab2为卤代烷基时，卤代烷基中所含的卤素原子优选为氟原子、氯原子、溴原子、碘原子，更优选为氟原子、氯原子、溴原子。卤代烷基可以为直链状，也可以为支链状，优选直链状。Ab2为环状有机基团时，环状有机基团的例子与Rb23及Rb24作为取代基而具有的环状有机基团同样。Ab2为烷氧基羰基时，烷氧基羰基的例子与Rb23及Rb24作为取代基而具有的烷氧基羰基同样。
作为Rb23及Rb24的优选具体例，可举出乙基、正丙基、正丁基、正己基、正庚基、及正辛基等烷基；2-甲氧基乙基、3-甲氧基正丙基、4-甲氧基正丁基、5-甲氧基正戊基、6-甲氧基正己基、7-甲氧基正庚基、8-甲氧基正辛基、2-乙氧基乙基、3-乙氧基正丙基、4-乙氧基正丁基、5-乙氧基正戊基、6-乙氧基正己基、7-乙氧基正庚基、及8-乙氧基正辛基等烷氧基烷基；2-氰基乙基、3-氰基正丙基、4-氰基正丁基、5-氰基正戊基、6-氰基正己基、7-氰基正庚基、及8-氰基正辛基等氰基烷基；2-苯基乙基、3-苯基正丙基、4-苯基正丁基、5-苯基正戊基、6-苯基正己基、7-苯基正庚基、及8-苯基正辛基等苯基烷基；2-环己基乙基、3-环己基正丙基、4-环己基正丁基、5-环己基正戊基、6-环己基正己基、7-环己基正庚基、8-环己基正辛基、2-环戊基乙基、3-环戊基正丙基、4-环戊基正丁基、5-环戊基正戊基、6-环戊基正己基、7-环戊基正庚基、及8-环戊基正辛基等环烷基烷基；2-甲氧基羰基乙基、3-甲氧基羰基正丙基、4-甲氧基羰基正丁基、5-甲氧基羰基正戊基、6-甲氧基羰基正己基、7-甲氧基羰基正庚基、8-甲氧基羰基正辛基、2-乙氧基羰基乙基、3-乙氧基羰基正丙基、4-乙氧基羰基正丁基、5-乙氧基羰基正戊基、6-乙氧基羰基正己基、7-乙氧基羰基正庚基、及8-乙氧基羰基正辛基等烷氧基羰基烷基；2-氯乙基、3-氯正丙基、4-氯正丁基、5-氯正戊基、6-氯正己基、7-氯正庚基、8-氯正辛基、2-溴乙基、3-溴正丙基、4-溴正丁基、5-溴正戊基、6-溴正己基、7-溴正庚基、8-溴正辛基、3,3,3-三氟丙基、及3,3,4,4,5,5,5-六氟正戊基等卤代烷基。
作为Rb23及Rb24，上述中优选的基团为乙基、正丙基、正丁基、正戊基、2-甲氧基乙基、2-氰基乙基、2-苯基乙基、2-环己基乙基、2-甲氧基羰基乙基、2-氯乙基、2-溴乙基、3,3,3-三氟丙基、及3,3,4,4,5,5,5-六氟正戊基。
作为Rb25的优选有机基团的例子，可以与Rb22同样地举出烷基、烷氧基、环烷基、环烷氧基、饱和脂肪族酰基、烷氧基羰基、饱和脂肪族酰氧基、可具有取代基的苯基、可具有取代基的苯氧基、可具有取代基的苯甲酰基、可具有取代基的苯氧基羰基、可具有取代基的苯甲酰基氧基、可具有取代基的苯基烷基、可具有取代基的萘基、可具有取代基的萘氧基、可具有取代基的萘甲酰基、可具有取代基的萘氧基羰基、可具有取代基的萘甲酰基氧基、可具有取代基的萘基烷基、可具有取代基的杂环基、可具有取代基的杂环基羰基、被1个或2个有机基团取代了的氨基、吗啉-1-基、及哌嗪-1-基等。这些基团的具体例与对Rb22进行的说明同样。另外，作为Rb25，环烷基烷基、可以在芳香环上具有取代基的苯氧基烷基、可以在芳香环上具有取代基的苯硫基烷基也是优选的。苯氧基烷基、及苯硫基烷基可具有的取代基与Rb22所含有的苯基可具有的取代基同样。
有机基团中，作为Rb25，优选烷基、环烷基、可具有取代基的苯基、或环烷基烷基、可以在芳香环上具有取代基的苯硫基烷基。作为烷基，优选碳原子数1～20的烷基，更优选碳原子数1～8的烷基，特别优选碳原子数1～4的烷基，最优选甲基。可具有取代基的苯基中，优选甲基苯基，更优选2-甲基苯基。环烷基烷基所含的环烷基的碳原子数优选为5～10，更优选为5～8，特别优选为5或6。环烷基烷基所含的亚烷基的碳原子数优选为1～8，更优选为1～4，特别优选为2。环烷基烷基中，优选环戊基乙基。可以在芳香环上具有取代基的苯硫基烷基所含的亚烷基的碳原子数优选为1～8，更优选为1～4，特别优选为2。可以在芳香环上具有取代基的苯硫基烷基中，优选2-(4-氯苯硫基)乙基。
另外，作为Rb25，-Ab3-CO-O-Ab4表示的基团也是优选的。Ab3为二价有机基团，优选为二价烃基，更优选为亚烷基。Ab4为一价有机基团，优选为一价烃基。
Ab3为亚烷基时，亚烷基可以为直链状，也可以为支链状，优选直链状。Ab3为亚烷基时，亚烷基的碳原子数优选为1～10，更优选为1～6，特别优选为1～4。
作为Ab4的优选例，可举出碳原子数1～10的烷基、碳原子数7～20的芳烷基、及碳原子数6～20的芳香族烃基。作为Ab4的优选具体例，可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、正己基、苯基、萘基、苄基、苯乙基、α-萘基甲基、及β-萘基甲基等。
作为-Ab3-CO-O-Ab4表示的基团的优选具体例，可举出2-甲氧基羰基乙基、2-乙氧基羰基乙基、2-正丙氧基羰基乙基、2-正丁氧基羰基乙基、2-正戊氧基羰基乙基、2-正己氧基羰基乙基、2-苄氧基羰基乙基、2-苯氧基羰基乙基、3-甲氧基羰基正丙基、3-乙氧基羰基正丙基、3-正丙氧基羰基正丙基、3-正丁氧基羰基正丙基、3-正戊氧基羰基正丙基、3-正己氧基羰基正丙基、3-苄氧基羰基正丙基、及3-苯氧基羰基正丙基等。
以上，对Rb25进行了说明，作为Rb25，优选下述式(B9)或(B10)表示的基团。
[化学式27]
(式(B9)及(B10)中，Rb28及Rb29分别为有机基团，m7为0～4的整数，Rb28及Rb29存在于苯环上的相邻位置的情况下，Rb28与Rb29可以彼此键合而形成环，m8为1～8的整数，m9为1～5的整数，m10为0～(m9+3)的整数，Rb30为有机基团。)
对于式(B9)中的Rb28及Rb29而言，有机基团的例子与Rb22相同。作为Rb28，优选烷基或苯基。Rb28为烷基时，其碳原子数优选为1～10，更优选为1～5，特别优选为1～3，最优选为1。即，Rb28最优选为甲基。Rb28与Rb29键合形成环的情况下，该环可以是芳香族环，也可以是脂肪族环。作为式(B9)表示的基团中的、Rb28与Rb29形成了环的基团的优选例，可举出萘-1-基、1,2,3,4-四氢萘-5-基等。上述式(B9)中，m7为0～4的整数，优选为0或1，更优选为0。
上述式(B10)中，Rb30为有机基团。作为有机基团，可举出与对Rb22进行说明的有机基团同样的基团。有机基团中，优选烷基。烷基可以为直链状，也可以为支链状。烷基的碳原子数优选为1～10，更优选为1～5，特别优选为1～3。作为Rb30，可以优选例示甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基等，这些中，更优选甲基。
上述式(B10)中，m9为1～5的整数，优选为1～3的整数，更优选为1或2。上述式(B10)中，m10为0～(m9+3)，优选为0～3的整数，更优选为0～2的整数，特别优选为0。上述式(B10)中，m8为1～8的整数，优选为1～5的整数，更优选为1～3的整数，特别优选为1或2。
式(B8)中，Rb26为氢原子、可具有取代基的碳原子数1～11的烷基、或可具有取代基的芳基。作为v为烷基时可具有的取代基，可优选例示苯基、萘基等。另外，作为Rb22为芳基时可具有的取代基，可优选例示碳原子数1～5的烷基、烷氧基、卤素原子等。
式(B8)中，作为Rb26，可优选例示氢原子、甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、苯基、苄基、甲基苯基、萘基等，这些中，更优选为甲基或苯基。
式(B8)表示的化合物的制造方法没有特别限定。式(B8)表示的化合物优选利用下述方法进行制造，所述方法包括将下式(B11)表示的化合物所含的肟基(＝N-OH)转化为＝N-O-CORb26表示的肟酯基的工序。Rb26与式(B8)中的Rb26相同。
[化学式28]
(Rb22、Rb23、Rb24、Rb25、m5、及m6与式(B8)相同。m6为0～4的整数，m5为0或1。)
因此，上述式(B11)表示的化合物作为式(B8)表示的化合物的合成用中间体是有用的。
将肟基(＝N-OH)转化为＝N-O-CORb26表示的肟酯基的方法没有特别限定。典型而言，可举出使肟基中的羟基与可提供-CORb26所示酰基的酰化剂反应的方法。作为酰化剂，可举出(Rb26CO)2O表示的酸酐、Rb26COHal(Hal为卤素原子)表示的酰卤化物。
对于通式(B8)表示的化合物而言，m5为0时，可以基于例如下述路线1进行合成。路线1中，使用下述式(b1-1)表示的芴衍生物作为原料。Rb22为硝基或一价有机基团的情况下，式(b1-1)表示的芴衍生物可利用公知的方法将取代基Rb22导入至9位被Rb23及Rb24取代了的芴衍生物而得到。对于9位被Rb23及Rb24取代了的芴衍生物而言，例如，Rb23及Rb24为烷基时，可以如日本特开平06-234668号公报所记载的那样，在碱金属氢氧化物的存在下、在非质子性极性有机溶剂中使芴与烷基化剂反应而得到。另外，通过向芴的有机溶剂溶液中添加卤代烷之类的烷基化剂、和碱金属氢氧化物的水溶液、以及四丁基碘化铵、叔丁醇钾之类的相转移催化剂而进行烷基化反应，由此可得到9,9-烷基取代芴。
通过弗瑞德-克莱福特酰化反应，向式(b1-1)表示的芴衍生物引入-CO-Rb25表示的酰基，可得到式(b1-3)表示的芴衍生物。用于引入-CO-Rb25表示的酰基的酰化剂可以是卤代羰基化合物，也可以是酸酐。作为酰化剂，优选式(b1-2)表示的卤代羰基化合物。式(b1-2)中，Hal为卤素原子。在芴环上引入酰基的位置可通过适当变更弗瑞德-克莱福特反应的条件、或对被酰化的位置以外的其他位置施加保护及脱保护的方法而进行选择。
接下来，将得到的式(b1-3)表示的芴衍生物中的-CO-Rb25表示的基团转化为-C(＝N-OH)-Rb25表示的基团，得到式(b1-4)表示的肟化合物。将-CO-Rb25表示的基团转化为-C(＝N-OH)-Rb25表示的基团的方法没有特别限定，优选利用羟基胺进行肟化。使式(b1-4)的肟化合物与下式(b1-5)表示的酸酐((Rb26CO)2O)、或下述通式(b1-6)表示的酰卤化物(Rb26COHal，Hal为卤素原子)反应，能够得到下述式(b1-7)表示的化合物。
需要说明的是，式(b1-1)、(b1-2)、(b1-3)、(b1-4)、(b1-5)、(b1-6)、及(b1-7)中，Rb22、Rb23、Rb24、Rb25、及Rb26与式(B8)相同。
另外，路线1中，式(b1-2)、式(b1-3)、及式(b1-4)各自所含的Rb25可以相同也可以不同。即，式(b1-2)、式(b1-3)、及式(b1-4)中的Rb25可以在作为路线1而示出的合成过程中接受化学修饰。作为化学修饰的例子，可举出酯化、醚化、酰化、酰胺化、卤代、利用有机基团对氨基中的氢原子进行取代等。Rb25可接受的化学修饰并不限定于这些。
＜路线1＞
[化学式29]
对于式(B8)表示的化合物而言，在m5为1的情况下，可以基于例如下述路线2进行合成。路线2中，使用下述式(b1-7)表示的芴衍生物作为原料。对于式(b2-1)表示的芴衍生物而言，可以基于与路线1同样的方法，利用弗瑞德-克莱福特反应向式(b1-1)表示的化合物中导入-CO-CH2-Rb25表示的酰基。作为酰化剂，优选式(b1-8)：Hal-CO-CH2-Rb25表示的羧酰卤化物。接下来，对式(b1-7)表示的化合物中的、存在于Rb25与羰基之间的亚甲基进行肟化，得到下式(b2-3)表示的酮肟化合物。对亚甲基进行肟化的方法没有特别限定，优选在盐酸的存在下使下述通式(b2-2)表示的亚硝酸酯(RONO，R为碳原子数1～6的烷基)反应的方法。接下来，使下述式(b2-3)表示的酮肟化合物与下述式(b2-4)表示的酸酐((Rb26CO)2O)、或下述通式(b2-5)表示的酰卤化物(Rb26COHal，Hal为卤素原子)进行反应，能够得到下述式(b2-6)表示的化合物。需要说明的是，下述式(b2-1)、(b2-3)、(b2-4)、(b2-5)、及(b2-6)中，Rb22、Rb23、Rb24、Rb25、及Rb26与通式(B8)相同。
m5为1时，存在下述趋势：能够进一步减少使用含有式(B8)表示的化合物的含硅树脂组合物形成的图案中异物的产生。
另外，路线2中，式(b1-8)、式(b2-1)、及式(b2-3)分别所含的Rb25可以相同也可以不同。即，式(b1-8)、式(b2-1)、及式(b2-3)中的Rb25可以在作为路线2示出的合成过程中接受化学修饰。作为化学修饰的例子，可举出酯化、醚化、酰化、酰胺化、卤代、利用有机基团对氨基中的氢原子进行取代等。Rb25可以接受的化学修饰并不限定于这些。
＜路线2＞
[化学式30]
作为式(B8)表示的化合物的优选具体例，可举出以下的化合物1～化合物41。
[化学式31]
[化学式32]
含硅树脂组合物中的(B)固化剂可以含有两种以上的不同分类或种类的固化剂。
含硅树脂组合物中，相对于组合物整体的质量而言，(B)固化剂的含量典型而言优选为0.01～40质量％，更优选为0.1～20质量％，特别优选为1～10质量％。
[(C)氮氧化合物(nitroxy compound)]
含硅树脂组合物可含有(C)氮氧化合物。含硅树脂组合物含有(C)氮氧化合物时，可形成介电常数更低的二氧化硅系被膜，因此优选。另外，含硅树脂组合物含有(C)氮氧化合物时，即使形成二氧化硅系被膜时的烧成温度为例如250℃以下(例如200℃以上且250℃以下的范围)的低温，也能够降低二氧化硅系被膜的膜中残渣(来自二氧化硅系被膜的杂质)，因此优选。若二氧化硅系被膜的膜中残渣少，则即使在二氧化硅系被膜处于高温气氛或减压气氛的情况下，也可抑制来自二氧化硅系被膜的膜中残渣本身或膜中残渣的分解物的气体的产生。
作为(C)氮氧化合物，只要是可作为氮氧自由基(nitroxide radical)稳定存在的化合物，则没有特别限定。作为(C)氮氧化合物的优选例，可举出包含下式(c1)表示的结构的化合物。
[化学式33]
式(c1)中，Rc1、Rc2、Rc3、及Rc4各自独立地为氢原子、或碳原子数1～10的有机基团。Rc1与Rc2可以彼此键合而形成环。另外，Rc3与Rc4也可以彼此键合而形成环。
含硅树脂组合物含有包含上述式(c1)表示的结构的化合物作为(C)氮氧化合物时，容易形成介电常数更低的二氧化硅系被膜。
式(c1)中，Rc1、Rc2、Rc3及Rc4优选各自独立地为烷基或被杂原子取代了的烷基。作为烷基，优选甲基、乙基、正丙基及异丙基。作为杂原子的优选例，可举出卤素原子、氧原子、硫原子及氮原子等。
作为(C)氮氧化合物的优选具体例，例如优选为二叔丁基氮氧化物、二-1,1-二甲基丙基氮氧化物、二-1,2-二甲基丙基氮氧化物、二-2,2-二甲基丙基氮氧化物、及下述式(c2)、(c3)、或(c4)表示的化合物。
其中，从容易形成介电常数更低的二氧化硅系被膜的方面考虑，更优选下述式(c2)、(c3)、或(c4)表示的化合物。
[化学式34]
式(c2)、(c3)、及(c4)中，Rc5表示氢原子、碳原子数1～12的烷基、羟基、氨基、羧基、氰基、被杂原子取代了的烷基、或介由醚键、酯键、酰胺键或氨基甲酸酯键而键合的一价有机基团。
Rc6表示二价或三价有机基团。
n1及n2为满足1≤n1+n2≤2的整数。
n3及n4为满足1≤n3+n4≤2的整数。
n5及n6为满足1≤n5+n6≤2的整数。
n7为2或3。
作为式(c2)表示的化合物的优选具体例，可举出下述化合物。下述式中，Rc7各自独立地表示可具有取代基的碳原子数1～20的烷基、可具有取代基的芳香族基团、或可具有取代基的脂环式基团。
[化学式35]
作为式(c3)表示的化合物的优选具体例，可举出下述化合物。
[化学式36]
作为式(c4)表示的化合物的优选具体例，可举出下述化合物。
[化学式37]
作为进一步优选的(C)氮氧化合物，从容易形成介电常数更低的二氧化硅系被膜的方面考虑，可举出2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、4-羟基-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、4-氨基-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、4-羧基-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、4-氰基-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、4-甲基丙烯酸-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、4-丙烯酸-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、4-氧代-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、3-羧基-2,2,5,5-四甲基吡咯烷1-氧自由基、4-乙酰胺-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、4-(2-氯乙酰胺)-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、4-羟基-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基苯甲酸酯自由基、4-异硫氰酸基-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、4-(2-碘乙酰胺)-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基、及4-甲氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基。
(C)氮氧化合物可以单独使用，也可以组合两种以上使用。
含硅树脂组合物中的(C)氮氧化合物的含量可以为微量。从容易形成介电常数更低的二氧化硅系被膜的方面考虑，相对于含硅树脂组合物的除(S)溶剂以外的成分的总质量而言，含硅树脂组合物中的(C)氮氧化合物的含量优选为0.005质量％以上，更优选为0.009质量％以上。
另外，相对于含硅树脂组合物的除(S)溶剂以外的成分的总质量而言，含硅树脂组合物中的(C)氮氧化合物的含量优选为2质量％以下，更优选为1质量％以下。
[(S)溶剂]
含硅树脂组合物含有(S)溶剂。(S)溶剂含有下式(S1)表示的乙酸环烷基酯。通过使得含硅树脂组合物同时包含(A)含硅树脂和含有下式(S1)表示的乙酸环烷基酯的(S)溶剂，从而容易抑制使用含硅树脂组合物形成的二氧化硅系被膜中的裂纹的产生。
[化学式38]
(式(S1)中，Rs1为碳原子数1～3的烷基，p为1～6的整数，q为0～(p+1)的整数。)
作为式(S1)表示的乙酸环烷基酯的具体例，可举出乙酸环丙基酯、乙酸环丁基酯、乙酸环戊基酯、乙酸环己酯、乙酸环庚基酯、及乙酸环辛基酯。
这些中，从容易获得、容易抑制裂纹的产生的方面考虑，优选乙酸环辛基酯。
(S)溶剂可以组合包含两种以上的式(S1)表示的乙酸环烷基酯。
(S)溶剂中的式(S1)表示的乙酸环烷基酯的含量在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定。(S)溶剂中的式(S1)表示的乙酸环烷基酯的含量典型而言例如为30质量％以上，优选为50质量％以上，更优选为70质量％以上，特别优选为90质量％以上，也可以为100质量％。
(S)溶剂包含除式(S1)表示的乙酸环烷基酯以外的溶剂时，除式(S1)表示的乙酸环烷基酯以外的溶剂的种类在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定。
作为(S)溶剂可含有的、除式(S1)表示的乙酸环烷基酯以外的溶剂的例子，可举出：
甲醇、乙醇、丙醇、正丁醇等醇类；
乙二醇、二乙二醇、丙二醇、二丙二醇等多元醇类；
丙酮、甲基乙基酮、环己酮、甲基正戊基酮、甲基异戊基酮、2-庚酮等酮类；
γ-丁内酯等含内酯环的有机溶剂；
乙二醇单乙酸酯、二乙二醇单乙酸酯、丙二醇单乙酸酯、或二丙二醇单乙酸酯等具有酯键的化合物，上述多元醇类或上述具有酯键的化合物的单甲基醚、单乙基醚、单丙基醚、单丁基醚等单烷基醚或单苯基醚等具有醚键的化合物等多元醇类的衍生物；
二氧杂环己烷之类的环式醚类，或乳酸甲酯、乳酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、丙酮酸甲酯、丙酮酸乙酯、甲氧基丙酸甲酯、乙氧基丙酸乙酯等酯类；
苯甲醚、乙基苄基醚、甲苯基甲基醚、二苯基醚、二苄基醚、苯乙醚、丁基苯基醚、乙基苯、二乙基苯、戊基苯、异丙基苯、甲苯、二甲苯、甲基·异丙基苯、均三甲苯等芳香族系有机溶剂；
N,N,N’,N’-四甲基脲、N,N,2-三甲基丙酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二乙基乙酰胺、N,N-二乙基甲酰胺、1,3-二甲基-2-咪唑啉酮、N-甲基吡咯烷酮、N-乙基吡咯烷酮等含氮有机溶剂。这些溶剂可以组合两种以上使用。
除式(S1)表示的乙酸环烷基酯以外的溶剂在(S)溶剂整体中的比例例如在70质量％以下适当设定即可，优选为0.01～55质量％，更优选为1～50质量％。
除式(S1)表示的乙酸环烷基酯以外的溶剂中，优选丙二醇单甲基醚乙酸酯(PGMEA)、丙二醇单甲基醚(PGME)、N,N,N’,N’-四甲基脲、及丁醇。
含硅树脂组合物含有聚硅烷作为(A)含硅树脂时，从抑制裂纹的方面或容易形成介电常数低的二氧化硅系被膜的方面考虑，含硅树脂组合物的水分量优选为0.5质量％以下，更优选为0.3质量％以下，特别优选低于0.3质量％。
含硅树脂组合物的水分大多来自(S)溶剂。因此，优选的是，以使含硅树脂组合物的水分量成为上述量的方式，对(S)溶剂进行脱水。
(S)溶剂的使用量在不妨碍本发明的目的的范围内没有特别限定。从制膜性的方面考虑，以含硅树脂组合物的固态成分浓度优选成为1～50质量％、更优选成为10～40质量％的方式使用(S)溶剂。
[其他成分]
除了(A)含硅树脂、及(S)溶剂以外，含硅树脂组合物也可以含有在一直以来被用于各种用途的含硅树脂组合物中所添加的各种成分。
作为其他成分的例子，可举出光聚合引发剂、产酸剂、产碱剂、催化剂、硅烷偶联剂、密合增强剂、分散剂、表面活性剂、紫外线吸收剂、抗氧化剂、消泡剂、粘度调节剂及着色剂等。
这些成分各自按照通常使用的量配合至含硅树脂组合物中。
＜含硅树脂组合物的制造方法＞
含硅树脂组合物的制造方法没有特别限定。典型而言，分别以规定量将上文中说明的成分均匀地混合，使固态成分溶解于(S)溶剂中，由此制造含硅树脂组合物。为了除去微小的不溶物，可使用期望孔径的过滤器对含硅树脂组合物进行过滤。
＜膜形成方法＞
作为使用含硅树脂组合物来形成二氧化硅系被膜的方法，可举出下述方法，其包括如下工序：
将含硅树脂组合物涂布于基板上而形成涂布膜的工序；和
对形成的涂布膜进行烧成的工序。
在含硅树脂组合物包含通过光的作用分解而产生碱的固化剂的情况下，优选包括进行曝光的工序。曝光工序可替代烧成工序或与烧成工序一同进行。另外，曝光工序中，例如，可对形成的涂布膜选择性地进行曝光，在包括选择性的曝光工序的情况下，可包括显影工序。另外，例如可对形成的涂布膜进行压印光刻。进行压印光刻时，例如可举出下述方法，其包括如下工序：
将含硅树脂组合物涂布于基板上而形成涂布膜的工序；
对涂布膜按压形成有规定图案的凹凸结构的模具的工序；和
进行曝光的工序。
曝光工序可在模具被按压至涂布膜的状态下，针对由含硅树脂组合物形成的涂布膜进行。在利用曝光进行固化后，剥离上述模具，从而能够得到根据模具的形状而图案化了的二氧化硅系被膜。
对于形成涂布膜的方法，没有特别限定。例如，通过喷雾法、旋涂法、辊涂法、浸渍法、滴下法等方法涂布含硅树脂组合物，从而在基板上形成涂布膜。
涂布膜的膜厚没有特别限定。典型而言，涂布膜以可形成下述二氧化硅系被膜的厚度的方式形成，所述二氧化硅系被膜的膜厚优选为0.01～20μm，更优选为2.0～20μm、5.0～10μm。
基板的材质只要为耐烧成的材质即可，没有特别限定。作为基板的材质的优选例，可举出金属、硅、玻璃等无机材料、聚酰亚胺树脂、聚酰胺酰亚胺树脂等耐热性的材料。基板的厚度没有特别限定，基板可以为膜或片材。
基板上可具有凸部或凹部。凸部是由例如LED元件或有机EL元件等各种元件形成的。凹部是例如对基板表面进行蚀刻而形成的。使用本发明的含硅树脂组合物时，即使基板表面有凹凸，也容易形成平坦的涂布膜。
接下来，对具有涂布膜的基板进行烧成。对于烧成方法没有特别限定，典型的是使用电炉等进行烧成。烧成温度典型而言优选为300℃以上，更优选为350℃以上。上限没有特别限定，例如为1000℃以下。含硅树脂组合物包含(B)固化剂及/或(C)氮氧化合物时，即使将烧成温度的下限值降低至200℃，也能够形成介电常数更低的二氧化硅系被膜，能够降低二氧化硅系被膜的膜中残渣(来自二氧化硅系被膜的杂质)。烧成气氛没有特别限定，可以为氮气氛或氩气氛等非活性气体气氛下、真空下或减压下。可以为大气下，也可适当控制氧浓度。
如此形成的二氧化硅系被膜不具有裂纹，显示出低的介电常数。
具体而言，例如，能够形成膜厚为2.0～20μm、相对介电常数低于3.5的二氧化硅系被膜。
由此，对于使用本发明的含硅树脂组合物而形成的二氧化硅系被膜而言，可合适地用于层间绝缘材料等用途。另外，能够降低二氧化硅系被膜的膜中残渣(来自二氧化硅系被膜的杂质)。由此认为：例如当在包含本发明的二氧化硅系被膜的绝缘层上形成LED或有机EL等发光元件、半导体元件、太阳电池元件、或固体摄像元件等电子元件、或者构成这些元件的发光层、半导体层、或薄膜太阳电池等时，在二氧化硅系被膜被置于高温气氛下或真空下的情况下，良好地抑制了来自二氧化硅系被膜的气体产生。二氧化硅系被膜特别适合在柔性显示器或可折叠显示器用途中用作绝缘膜。作为可折叠显示器的优选例，可举出日本特开2015-026055号公报中记载的显示装置。
[实施例]
以下，利用实施例对本发明详细地进行说明，但本发明并不限定于这些实施例。
[实施例1、实施例3、及比较例1～4]
实施例1、实施例3、及比较例1～4中，将含硅树脂A1(具有下述结构单元(a-1-1)的聚苯基硅氧烷树脂(质均分子量：1000))以固态成分浓度成为30质量％的方式溶解于表1中记载的种类的溶剂中，得到含硅树脂组合物。需要说明的是，实施例1、实施例3、及比较例1～4的含硅树脂组合物的水分含量均低于0.3质量％。
作为溶剂，使用下述的S1～S6。
S1：乙酸环己酯
S2：乙酸环己酯与丙二醇单甲基醚乙酸酯的质量比为1：1的混合物
S3：丙二醇单甲基醚乙酸酯
S4：乙酸3-甲氧基丁基酯
S5：异丙醇
S6：乙基二甘醇乙酸酯
[实施例2及4]
实施例2及4中，将含硅树脂A2(包含键合于硅原子的硅烷醇基、苄基和甲基的链状聚硅烷(质均分子量：1500))以固态成分浓度成为30质量％的方式溶解于表1中记载的种类的溶剂中，得到含硅树脂组合物。需要说明的是，实施例2及4的含硅树脂组合物的水分含量均低于0.3质量％。
使用得到的各实施例及比较例的含硅树脂组合物，按照下述方法形成膜厚为5.0μm的二氧化硅系被膜。对于形成的二氧化硅系被膜，按照下述方法对有无裂纹和介电常数进行了评价。另外，对于未产生裂纹的二氧化硅系被膜，还评价了透过率。
＜二氧化硅系被膜的形成＞
使用旋涂机将含硅树脂组合物涂布于样品基板上形成涂布膜，该涂布膜的膜厚为可形成膜厚5.0μm的二氧化硅系被膜的膜厚。
于100℃将涂布膜预烘烤2分钟后，使用立式烘烤炉(TS8000MB，东京应化工业株式会社制)，将涂布膜于350℃进行烧成30分钟，得到膜厚5.0μm的二氧化硅系被膜。
＜裂纹的评价＞
使用光学显微镜对形成的二氧化硅系被膜的表面进行观察，确认有无裂纹。对于有无裂纹，记于表1。
＜介电常数的评价＞
使用汞探针式CV测定装置(日本SSM株式会社制，制品名；SSM495)对形成的二氧化硅系被膜的相对介电常数进行测定。将无法通过导通来测量相对介电常数的情况评价为×，将相对介电常数在可通过介电常数测定装置测定的范围内的情况评价为○。将介电常数的评价结果记载于表1。
需要说明的是，对于实施例2和实施例4，使用含硅树脂组合物而形成的二氧化硅系被膜的相对介电常数均低于3.5。
＜透过率的评价＞
对于实施例2及实施例4的二氧化硅系被膜，测定波长为400nm的光线的透过率。均为98％以上的透过率。
[表1]
(A)含硅树脂 (S)溶剂 裂纹 介电常数
实施例1 A1 S1 无 ○
实施例2 A2 S1 无 ○
实施例3 A1 S2 无 ○
实施例4 A2 S2 无 ○
比较例1 A1 S3 有 ×
比较例2 A1 S4 有 ×
比较例3 A1 S5 有 ×
比较例4 A1 S6 有 ×
由实施例1～4可知，含硅树脂组合物含有乙酸环己酯(其为乙酸环烷基酯)作为(S)溶剂时，可形成膜厚为5.0μm且没有裂纹、介电常数低的二氧化硅系被膜，并且对于实施例2和4而言，可形成透过率也优异的二氧化硅系被膜。
另一方面，由比较例1～4可知，含硅树脂组合物未含乙酸环烷基酯作为(S)溶剂时，在膜厚为5.0μm的二氧化硅系被膜中产生裂纹，二氧化硅系被膜的介电常数高。需要说明的是，比较例1～4中，可确认到即使膜厚降低至2.0μm仍会产生裂纹。
[实施例5～12、比较例5～8]
实施例5～12中，以表2中记载的种类的(A)含硅树脂的浓度成为30质量％、表2中记载的种类的(B)固化剂的浓度成为1.5质量％的方式，将(A)含硅树脂和(B)固化剂溶解于表1中记载的种类的溶剂中，得到含硅树脂组合物。需要说明的是，各实施例及各比较例的含硅树脂组合物的水分含量均低于0.3质量％。
作为含硅树脂，使用以下的A3～A4。
A3：甲基苯基聚硅烷(包含键合于硅原子的甲基、和苯基的链状聚硅烷(质均分子量：1500))
A4：甲基苯基聚硅烷(包含键合于硅原子的甲基、和苯基的链状聚硅烷(质均分子量：13000))
作为固化剂，使用以下的B1～B5。
B1：盐酸
B2：DBU(1,8-二氮杂双环〔5.4.0〕-7-十一碳烯)
B3：下述化合物(通过光或热而产生碱成分(咪唑)的固化剂)
[化学式39]
B4：三苯基膦三苯基硼烷
B5：三氟化硼-哌啶络合物
对于使用得到的含硅树脂组合物而形成的二氧化硅系被膜，与实施例1～4及比较例1～4同样地进行裂纹及介电常数的评价。需要说明的是，对于比较例5～8而言，即使在形成膜厚为2μm的二氧化硅系被膜的情况下，也产生了裂纹。另外，对于形成的二氧化硅系被膜，按照以下方法评价耐NMP性。
需要说明的是，作为参照，对于使用比较例1～4的含硅树脂组合物而形成的二氧化硅系被膜，也将评价结果记载于表2。
＜耐NMP性的评价＞
对于耐裂纹性良好的实施例5～12，将形成的二氧化硅系被膜于70℃在NMP溶剂中浸渍10分钟，测定浸渍前后的膜厚的变化率。值越小就表示越能够得到不发生溶胀、良好的二氧化硅系被膜。将结果一并记于表2。
[表2]
由实施例5～12可知，含硅树脂组合物含有乙酸环己酯(其为乙酸环烷基酯)作为(S)溶剂时，能够得到膜厚为5.0μm且没有裂纹、介电常数低的二氧化硅系被膜。
可知，含硅树脂组合物含有(B)固化剂时，容易形成介电常数更低的二氧化硅系被膜。尤其可确认到，在包含通过光或热而产生碱成分的固化剂作为(B)固化剂时，不仅使介电常数降低，而且在耐NMP性的提高方面也优异。
＜低温下二氧化硅系被膜的形成＞
[实施例13]
使用旋涂机，将实施例10的含硅树脂组合物涂布于样品基板上形成涂布膜，该涂布膜的膜厚为可形成膜厚5.0μm的二氧化硅系被膜的膜厚。
于100℃将涂布膜预烘烤2分钟后，使用立式烘烤炉(TS8000MB，东京应化工业株式会社制)，于230℃对涂布膜进行烧成30分钟，得到膜厚为5.0μm的二氧化硅系被膜。与实施例10同样地评价裂纹、介电常数、及耐NNP性，结果裂纹及介电常数为同等程度，耐NMP性也显示出3％这样良好的值。
[实施例14～实施例17]
以(A)含硅树脂的浓度成为30质量％的方式，将表3中记载的种类及量的(A)含硅树脂和0.1质量份的作为(C)氮氧化合物的2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基(TEMPO)溶解于乙酸环己酯(S1)中，得到含硅树脂组合物。
使用得到的含硅树脂组合物，与实施例13同样地操作，形成膜厚为5.0μm的二氧化硅系被膜。对于形成的二氧化硅系被膜，与实施例1～4及比较例1～4同样地进行裂纹及介电常数的评价。将评价结果记载于表3。
[实施例18及19]
以(A)含硅树脂的浓度成为30质量％的方式，将表3中记载的种类及量的(A)含硅树脂、表3中记载的种类及量的(B)固化剂和0.1质量份的作为(C)氮氧化合物的2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧自由基(TEMPO)溶解于乙酸环己酯(S1)中，得到含硅树脂组合物。
使用得到的含硅树脂组合物，与实施例13同样地操作，形成膜厚为5.0μm的二氧化硅系被膜。对于形成的二氧化硅系被膜，与实施例1～4及比较例1～4同样地进行裂纹及介电常数的评价。将评价结果记载于表3。
[表3]
根据实施例14与实施例15～17的比较可知，含硅树脂组合物中含有(C)氮氧化合物时，即使于低温(230℃)进行烧成，也能够形成耐裂纹性良好、介电常数更低的二氧化硅系被膜。
另外，根据实施例18～19可知，通过在含硅树脂组合物中并用(B)固化剂和(C)氮氧化合物，从而即使于低温(230℃)进行烧成，也能够得到介电常数特别低的二氧化硅系被膜。

Claims (4)

1.含硅树脂组合物，其含有(A)含硅树脂和(S)溶剂，
所述(A)含硅树脂为选自由硅氧烷树脂及聚硅烷组成的组中的一种以上，
所述(S)溶剂含有下式(S1)表示的乙酸环烷基酯，
[化学式1]
式(S1)中，Rs1为碳原子数1～3的烷基，p为1～6的整数，q为0～(p+1)的整数。
2.如权利要求1所述的含硅树脂组合物，其还含有(B)固化剂。
3.二氧化硅系被膜的形成方法，其包括以下工序：
将权利要求1或2所述的含硅树脂组合物涂布于基板上而形成涂布膜的工序；和
对所述涂布膜进行烧成的工序。
4.如权利要求3所述的二氧化硅系被膜的形成方法，其中，所述二氧化硅系被膜的膜厚为0.01～20μm。
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