CN100432173C - 二氧化硅系被膜形成用涂布液 - Google Patents

Abstract

本发明提供一种二氧化硅系被膜形成用涂布液，其中含有硅氧烷聚合物和溶剂，所述溶剂中含有正丁醇和3-甲氧基丙酸甲酯。由此，可以得到能够无间隙地掩埋微小的空隙的二氧化硅系被膜形成用涂布液。

Description

二氧化硅系被膜形成用涂布液

技术领域

本发明涉及一种二氧化硅系被膜形成用涂布液。

背景技术

一直以来，作为在半导体元件或液晶元件的基板制造中使用的平坦化膜或层间绝缘膜，通常使用的是采用SOG(spin on glass)法制造的二氧化硅系被膜。在该方法中，将在溶剂中溶解烷氧基硅烷使其发生水解反应而得到涂布液，之后将该涂布液涂布在基材上，再进行加热处理，由此形成二氧化硅系被膜。

关于在通过这种SOG法形成二氧化硅系被膜的方法中使用的涂布液(二氧化硅系被膜形成用涂布液)，有各种提议(例如，下述专利文献1、2、3)。

近年来，在半导体元件或液晶元件的领域中，为了响应高集成化、高速化、多功能化等要求，形成于基板上的图案的微细化得到了迅猛发展。为此，在平坦化膜或层间绝缘膜中，要求无间隙(void)地掩埋较窄的空隙(space)，但以往的二氧化硅系被膜形成用涂布液难以满足这种要求。

专利文献1：特开2001-131479号公报

专利文献2：特开2001-115029号公报

专利文献3：特开2004-96076号公报

发明内容

本发明就是为了解决上述问题而完成的发明，其目的在于提供一种可以无间隙地掩埋微小空隙的二氧化硅系被膜形成用涂布液。

为了达到上述目的，本发明的二氧化硅系被膜形成用涂布液中含有硅氧烷聚合物和溶剂，其特征在于，上述溶剂含有正丁醇和3-甲氧基丙酸甲酯。

通过本发明，能够获得掩埋性出色且可以无间隙地掩埋微小空隙而形成二氧化硅系被膜的二氧化硅系被膜形成用涂布液。

具体实施方式

在本发明的二氧化硅系被膜形成用涂布液中含有的硅氧烷聚合物，可以适当使用作为通过SOG法制作的二氧化硅系被膜的形成材料而公知的材料。优选使用从用下述通式(I)表示的硅烷化合物中选择的至少1种物质经水解反应后生成的反应产物。

R_4-nSi(OR’)_n...(I)

在通式(I)中，R表示氢原子、烷基或苯基，R’表示烷基或苯基，n表示2～4的整数。当在Si上结合有多个R时，该多个R可以相同，也可以不同。另外，在Si上结合的多个(OR’)基可以相同，也可以不同。

作为R的烷基，优选碳原子数为1～20的直链状或支链状的烷基，更优选碳原子数为1～4的直链状或支链状的烷基。

作为R’的烷基，优选碳原子数为1～5的直链状或支链状的烷基。作为R’的烷基，从水解速度的观点来看，特别优选的碳原子数为1或者2。

在使上述硅烷化合物发生水解反应而得到的反应产物中，可以含有低分子量的水解物、以及在进行水解反应的同时分子间发生脱水缩合反应而生成的缩合物(硅氧烷低聚物)。在含有这种水解物或缩合物时，本发明中的硅氧烷聚合物指包括这些在内的整体硅氧烷聚合物。

在本发明的二氧化硅系被膜形成用涂布液中含有的硅氧烷聚合物的重均分子量(Mw)(采用凝胶渗透色谱法的聚苯乙烯换算基准，以下相同)优选为1000～3000，更优选的范围是1200～2700，进一步优选的范围是1500～2000。通过使该硅氧烷聚合物的Mw在上述范围的下限以上，可以得到良好的膜形成能力，通过使其在上述范围的上限值以下，可以获得良好的掩埋性以及平坦性。

上述通式(I)中的n为4时的硅烷化合物(i)可用下述通式(II)表示。

Si(OR¹)_a(OR²)_b(OR³)_c(OR⁴)_d...(II)

式中，R¹、R²、R³和R⁴分别独立地表示与上述R’相同的烷基或苯基。

a、b、c和d为满足0≤a≤4、0≤b≤4、0≤c≤4、0≤d≤4和a+b+c+d＝4的条件的整数。

通式(I)中的n为3时的硅烷化合物(ii)可用下述通式(III)表示。

R⁵Si(OR⁶)_e(OR⁷)_f(OR⁸)_g...(III)

式中，R⁵表示氢原子、与上述R相同的烷基或苯基。R⁶、R⁷和R⁸相互独立地表示与R’相同的烷基或苯基。

e、f和g为满足0≤e≤3、0≤f≤3、0≤g≤和e+f+g＝3的条件的整数。

通式(I)中的n为2时的硅烷化合物(iii)可用下述通式(IV)表示。

R⁹R¹⁰Si(OR¹¹)_h(OR¹²)_i...(IV)

式中，R⁹和R¹⁰表示氢原子、与上述R相同的烷基或苯基。R¹¹以及R¹²相互独立地表示与R’相同的烷基或苯基。

h和i为满足0≤h≤2、0≤i≤2和h+i＝2的条件的整数。

作为硅烷化合物(i)的具体例，可以举出四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、四丙氧基硅烷、四丁氧基硅烷、四戊氧基硅烷、四苯氧基硅烷、三甲氧基一乙氧基硅烷、二甲氧基二乙氧基硅烷、三乙氧基一甲氧基硅烷、三甲氧基一丙氧基硅烷、一甲氧基三丁氧基硅烷、一甲氧基三戊氧基硅烷、一甲氧基三苯氧基硅烷、二甲氧基二丙氧基硅烷、三丙氧基一甲氧基硅烷、三甲氧基一丁氧基硅烷、二甲氧基二丁氧基硅烷、三乙氧基一丙氧基硅烷、二乙氧基二丙氧基硅烷、三丁氧基一丙氧基硅烷、二甲氧基一乙氧基一丁氧基硅烷、二乙氧基一甲氧基一丁氧基硅烷、二乙氧基一丙氧基一丁氧基硅烷、二丙氧基一甲氧基一乙氧基硅烷、二丙氧基一甲氧基一丁氧基硅烷、二丙氧基一乙氧基一丁氧基硅烷、二丁氧基一甲氧基一乙氧基硅烷、二丁氧基一乙氧基一丙氧基硅烷、一甲氧基一乙氧基一丙氧基一丁氧基硅烷等四烷氧基硅烷，其中优选四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷。

作为硅烷化合物(ii)的具体例，可以举出三甲氧基硅烷、三乙氧基硅烷、三丙氧基硅烷、三戊氧基硅烷、三苯氧基硅烷、二甲氧基一乙氧基硅烷、二乙氧基一甲氧基硅烷、二丙氧基一甲氧基硅烷、二丙氧基一乙氧基硅烷、二戊氧基一甲氧基硅烷、二戊氧基一乙氧基硅烷、二戊氧基一丙氧基硅烷、二苯氧基一甲氧基硅烷、二苯氧基一乙氧基硅烷、二苯氧基一丙氧基硅烷、甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、一丙氧基二甲氧基硅烷、一丙氧基二乙氧基硅烷、一丁氧基二甲氧基硅烷、一戊氧基二乙氧基硅烷、一苯氧基二乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、甲基三丙氧基硅烷、甲基三戊氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、乙基三丙氧基硅烷、乙基三戊氧基硅烷、乙基三苯氧基硅烷、丙基三甲氧基硅烷、丙基三乙氧基硅烷、丙基三戊氧基硅烷、丙基三苯氧基硅烷、丁基三甲氧基硅烷、丁基三乙氧基硅烷、丁基三丙氧基硅烷、丁基三戊氧基硅烷、丁基三苯氧基硅烷、甲基一甲氧基二乙氧基硅烷、乙基一甲氧基二乙氧基硅烷、丙基一甲氧基二乙氧基硅烷、丁基一甲氧基二乙氧基硅烷、甲基一甲氧基二丙氧基硅烷、甲基一甲氧基二戊氧基硅烷、甲基一甲氧基二苯氧基硅烷、乙基一甲氧基二丙氧基硅烷、乙基一甲氧基二戊氧基硅烷、乙基一甲氧基二苯氧基硅烷、丙基一甲氧基二丙氧基硅烷、丙基一甲氧基二戊氧基硅烷、丙基一甲氧基二苯氧基硅烷、丁基一甲氧基二丙氧基硅烷、丁基一甲氧基二戊氧基硅烷、丁基一甲氧基二苯氧基硅烷、甲基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、丙基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、丁基甲氧基乙氧基丙氧基硅烷、甲基一甲氧基一乙氧基一丁氧基硅烷、乙基一甲氧基一乙氧基一丁氧基硅烷、丙基一甲氧基一乙氧基一丁氧基硅烷、丁基一甲氧基一乙氧基一丁氧基硅烷等，其中优选三甲氧基硅烷、三乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷。

作为硅烷化合物(iii)的具体例，可以举出二甲氧基硅烷、二乙氧基硅烷、二丙氧基硅烷、二戊氧基硅烷、二苯氧基硅烷、甲氧基乙氧基硅烷、甲氧基丙氧基硅烷、甲氧基戊氧基硅烷、甲氧基苯氧基硅烷、乙氧基丙氧基硅烷、乙氧基戊氧基硅烷、乙氧基苯氧基硅烷、甲基二甲氧基硅烷、甲基甲氧基乙氧基硅烷、甲基二乙氧基硅烷、甲基甲氧基丙氧基硅烷、甲基甲氧基戊氧基硅烷、甲基甲氧基苯氧基硅烷、乙基二丙氧基硅烷、乙基甲氧基丙氧基硅烷、乙基二戊氧基硅烷、乙基二苯氧基硅烷、丙基二甲氧基硅烷、丙基甲氧基乙氧基硅烷、丙基乙氧基丙氧基硅烷、丙基二乙氧基硅烷、丙基二戊氧基硅烷、丙基二苯氧基硅烷、丁基二甲氧基硅烷、丁基甲氧基乙氧基硅烷、丁基二乙氧基硅烷、丁基乙氧基丙氧基硅烷、丁基二丙氧基硅烷、丁基甲基二戊氧基硅烷、丁基甲基二苯氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、二甲基甲氧基乙氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、二甲基二戊氧基硅烷、二甲基二苯氧基硅烷、二甲基乙氧基丙氧基硅烷、二甲基二丙氧基硅烷、二乙基二甲氧基硅烷、二乙基甲氧基丙氧基硅烷、二乙基二乙氧基硅烷、二乙基乙氧基丙氧基硅烷、二丙基二甲氧基硅烷、二丙基二乙氧基硅烷、二丙基二戊氧基硅烷、二丙基二苯氧基硅烷、二丁基二甲氧基硅烷、二丁基二乙氧基硅烷、二丁基二丙氧基硅烷、二丁基甲氧基戊氧基硅烷、二丁基甲氧基苯戊氧基硅烷、甲基乙基二甲氧基硅烷、甲基乙基二乙氧基硅烷、甲基乙基二丙氧基硅烷、甲基乙基二戊氧基硅烷、甲基乙基二苯氧基硅烷、甲基丙基二甲氧基硅烷、甲基丙基二乙氧基硅烷、甲基丁基二甲氧基硅烷、甲基丁基二乙氧基硅烷、甲基丁基二丙氧基硅烷、甲基乙基乙氧基丙氧基硅烷、乙基丙基二甲氧基硅烷、乙基丙基甲氧基乙氧基硅烷、二丙基二甲氧基硅烷、二丙基甲氧基乙氧基硅烷、丙基丁基二甲氧基硅烷、丙基丁基二乙氧基硅烷、二丁基甲氧基乙氧基硅烷、二丁基甲氧基丙氧基硅烷、二丁基乙氧基丙氧基硅烷等，其中优选二甲氧基硅烷、二乙氧基硅烷、甲基二甲氧基硅烷、甲基二乙氧基硅烷。

用于获得上述反应产物的硅烷化合物，可以从上述硅烷化合物(i)～(iii)中适当选择。

更优选的组合是硅烷化合物(i)和硅烷化合物(ii)的组合。当使用硅烷化合物(i)和硅烷化合物(ii)时，它们的使用比例优选为硅烷化合物(i)在5～90摩尔％的范围内、硅烷化合物(ii)在95～10摩尔％的范围内；更优选为硅烷化合物(i)在10～80摩尔％的范围内、硅烷化合物(ii)在90～20摩尔％的范围内；进一步优选为硅烷化合物(i)在15～75摩尔％的范围内、硅烷化合物(ii)在85～25摩尔％的范围内。另外，硅烷化合物(ii)更优选为上述通式(III)中的R⁵是烷基或苯基、优选是烷基的化合物。

上述反应产物可以通过如下所示的方法调制，即在酸催化剂、水、有机溶剂存在的条件下，使从上述硅烷化合物(i)～(iii)当中选择的1种以上化合物发生水解、缩合反应，从而进行调制。

作为上述酸催化剂可以使用有机酸、无机酸当中的任一种。

作为无机酸，可以使用硫酸、磷酸、硝酸、盐酸等，其中优选磷酸、硝酸。

作为上述有机酸，可以使用蚁酸、草酸、富马酸、马来酸、冰醋酸、乙酸酐、丙酸、正丁酸等羧酸以及具有含硫酸残基的有机酸。

作为具有上述含硫酸残基的有机酸，可以举出有机磺酸，作为这些酯化物，可以举出有机硫酸酯、有机亚硫酸酯等。其中，特别优选有机磺酸，例如用下述通式(V)表示的化合物。

R¹³-X...(V)

(式中，R¹³是可以具有取代基的烃基，X是磺酸基)

在上述通式(V)中，作为R¹³的烃基，优选碳原子数为1～20的烃基，该烃基可以是饱和的烃基，也可以是不饱和烃基，可以是直链状、支链状、环状当中的任一种。

当烃基R¹³为环状基时，例如可以是苯基、萘基、蒽基等芳香族烃基，其中优选苯基。在该芳香族烃基中的芳香环上，作为取代基可以结合有1个或多个碳原子数为1～20的烃基。作为该芳香环上的取代基的烃基可以是饱和烃基，也可以是不饱和烃基，可以是直链状、支链状、环状当中的任一种。

另外，烃基R¹³可以具有1个或多个取代基，作为该取代基，可以举例为氟原子等卤素原子、磺酸基、羧基、羟基、氨基、氰基等。

作为用上述通式(V)表示的有机磺酸，从抗蚀图案下部的形状改善效果的观点出发，特别优选九氟丁烷磺酸、甲烷磺酸、三氟甲烷磺酸、十二烷基苯磺酸或它们的混合物等。

上述酸催化剂在有水存在的情况下可起到使硅烷化合物水解时的催化剂的使用，所使用的酸催化剂的量可以调制成如下，即，水解反应的反应体系中的浓度在1～1000ppm、特别优选在5～800ppm的范围内。

关于水的添加量，由于硅氧烷聚合物的水解率会因此而改变，所以可根据所需要的水解率而确定。

本说明书中的硅氧烷聚合物的水解率，是指在用于合成该硅氧烷聚合物的水解反应的反应体系中的存在的、水分子的数量(摩尔数)相对硅烷化合物中的烷氧基的数量(摩尔数)的比例(单位：％)。

在本发明中，硅氧烷聚合物的水解率优选为50～200％，更优选的范围是75～180％。通过使该水解率在上述范围的下限值以上，可以稳定获得二氧化硅系被膜的良好膜质。通过使其为上述范围的上限值以下，可以改善二氧化硅系被膜形成用涂布液的保存稳定性。

作为水解反应的反应体系中的有机溶剂，可以举例为甲醇、乙醇、丙醇、正丁醇等一元醇，3-甲氧基丙酸甲酯、3-乙氧基丙酸乙酯等羧酸烷基酯，乙二醇、二甘醇、丙二醇、甘油、三羟甲基丙烷、己三醇等多元醇，乙二醇单甲醚、乙二醇单乙醚、乙二醇单丙醚、乙二醇单丁醚、二甘醇单甲醚、二甘醇单乙醚、二甘醇单丙醚、二甘醇单丁醚、丙二醇单甲醚、丙二醇单乙醚、丙二醇单丙醚、丙二醇单丁醚等多元醇的单醚类或它们的单乙酸酯类，醋酸甲酯、醋酸乙酯、醋酸丁酯等酯类，丙酮、甲乙酮、甲基异戊基酮等酮类；乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、乙二醇二丙醚、乙二醇二丁醚、丙二醇二甲醚、丙二醇二乙醚、二甘醇二甲醚、二甘醇二乙醚、二甘醇甲基乙基醚等多元醇的羟基全被烷基醚化的多元醇醚类等。

上述有机溶剂可以单独使用，可以组合2种以上使用。

本发明的二氧化硅系被膜形成用涂布液中，作为溶剂中的必要成分含有正丁醇和3-甲氧基丙酸甲酯，所以作为合成硅氧烷聚合物的反应体系中的有机溶剂，优选使用正丁醇和3-甲氧基丙酸甲酯的混合溶剂。

当使用正丁醇和3-甲氧基丙酸甲酯的混合溶剂时，它们的质量比(正丁醇/3-甲氧基丙酸甲酯)优选在20/80～80/20的范围内，更优选的范围为30/70～70/30。

通过使正丁醇和3-甲氧基丙酸甲酯的质量比在上述范围内，可以抑制涂布时的凹陷，获得改善涂布性而提高掩埋性的效果、在形成二氧化硅系被膜时产生的有机气体量减少的效果、以及涂布液的经时稳定性得到提高的效果。特别在使正丁醇的量在上述范围的下限值以上时，涂布过程中不易出现凹陷等不良情形。另外，通过使3-甲氧基丙酸甲酯的量在上述范围的下限值以上，可以改善涂布液的保存稳定性。

通过在这样的反应体系中进行水解反应，可以得到硅氧烷聚合物。完成该水解反应通常需5～100小时左右，若要缩短反应时间，最好在不超过80℃的温度范围内进行加热。

反应结束后，能得到含有已合成的硅氧烷聚合物和用于反应的有机溶剂的反应溶液。该反应溶液可以直接用作二氧化硅系被膜形成用涂布液，但为了调整至理想的固体成分浓度，优选将进一步添加稀释溶剂而进行了稀释的液体用作二氧化硅系被膜形成用涂布液。

对本发明的二氧化硅系被膜形成用涂布液的SiO₂换算浓度没有特别限制，但优选为1～30质量％左右，更优选为5～25质量％左右。

作为上述稀释溶剂，优选从上述作为水解反应中的有机溶剂所列举的溶剂中适当选择使用，但除此之外的通常的有机溶剂也可以使用。

更优选的稀释溶剂是上述正丁醇和3-甲氧基丙酸甲酯的混合溶剂。

在二氧化硅系被膜形成用涂布液中的溶剂中，在不损坏本发明效果的范围内可以含有除正丁醇和3-甲氧基丙酸甲酯之外的溶剂，但正丁醇和3-甲氧基丙酸甲酯的总含量优选占二氧化硅系被膜形成用涂布液中的溶剂的50质量％以上，更优选为80质量％以上，进一步优选为98％以上，最优选为100质量％。

在含有上述反应溶液的二氧化硅系被膜形成用涂布液中，含有通过硅烷化合物的水解反应而生成的醇，在醇过量混入的情况下，通过减压蒸馏除去醇即可。减压蒸馏最好在真空度为39.9×10²～39.9×10³pa、优选66.5×10²～26.6×10³pa且温度为20℃～50℃的条件下进行2～6小时。

本发明的二氧化硅系被膜形成用涂布液优选用于形成作为平坦化膜或层间绝缘膜的二氧化硅系被膜。作为使用本发明的二氧化硅系被膜形成用涂布液形成二氧化硅系被膜的方法，可以使用通常的SOG法。

例如，首先为了使二氧化硅系被膜形成用涂布液在基体上形成规定膜厚，采用旋转涂布、流延涂布、轧辊涂布等涂布方法进行涂布而形成涂膜。涂膜的厚度可以根据应用的基体种类而适当选择。

接着，在电热板上烘焙。此时的烘焙温度例如为80～500℃左右，更优选为80～300℃左右。通常该烘焙所需的时间为10～360秒，优选为90～210秒。烘焙处理可以在改变烘焙温度的条件下分多个阶段进行。

随后，通过高温烧成可以得到二氧化硅系被膜。烧成温度通常在350℃以上，优选为350～450℃左右。

本发明的二氧化硅系被膜形成用涂布液可以无间隙地掩埋基体表面的凹凸间的空隙，其掩埋性出色，可以形成优质的被用作平坦化膜或层间绝缘膜的二氧化硅系被膜。

例如如后述的实施例所示，可以实现能够无间隙地掩埋宽度为0.1μm的L&S图案(1∶1)的出色的掩埋性。

[实施例1]

混合甲基三甲氧基硅烷367.7g(2.7摩尔)、四甲氧基硅烷411.0g(2.7摩尔)、正丁醇690.5g、3-甲氧基丙酸甲酯690.5g，并进行搅拌。然后，添加水340.2g(19.0摩尔)、浓度为60质量％的硝酸58.9μl，进而搅拌3小时使其发生水解反应。水解率约为100％。

随后，通过在26℃下使其反应2天，得到含有硅氧烷聚合物的反应溶液。反应溶液中的硅氧烷聚合物的重均分子量(Mw)为1559。

在2415.2g上述反应溶液中混合作为稀释溶剂的正丁醇388.8g和3-甲氧基丙酸甲酯388.8g，得到二氧化硅系被膜形成用涂布液。

(掩埋性的评价)

准备在硅晶圆上形成有0.1μm的1∶1L&S图案的基体。

采用旋涂法在该基体上涂布在上述中得到的二氧化硅系被膜形成用涂布液，用电热板进行烘焙处理。烘焙处理中的加热条件是在80℃下烘焙1分钟、接着在150℃下烘焙1分钟、接着在200℃下烘焙1分钟，进行多阶段烘焙。随后，在空气中400℃下烧成而得到二氧化硅系被膜。

对于得到的二氧化硅系被膜，采用SEM(扫描型电子显微镜)观察了截面，结果发现在图案之间的空隙内没有产生间隙，也没有掩埋不良，掩埋性良好。

(实施例2)

在上述实施例1中，改变水解率，调制成二氧化硅系被膜形成用涂布液。

即，混合甲基三甲氧基硅烷176.8g(1.3摩尔)、四甲氧基硅烷197.6g(1.3摩尔)、正丁醇249.0g、3-甲氧基丙酸甲酯249.0g，并进行搅拌。然后，添加水327.6g(18.3摩尔)、浓度为60质量％的硝酸28.3μl，进而搅拌3小时使其发生水解反应。水解率约为200％。

随后，通过在26℃下使其反应2天，得到含有硅氧烷聚合物的反应溶液。反应溶液中的硅氧烷聚合物的重均分子量(Mw)为1741。

在150g上述反应溶液中混合作为稀释溶剂的正丁醇24.8g和3-甲氧基丙酸甲酯24.8g，得到二氧化硅系被膜形成用涂布液。

对于得到的二氧化硅系被膜形成用涂布液，与实施例1相同地进行了掩埋性评价。结果在图案之间的空隙内没有产生间隙，也没有掩埋不良，掩埋性良好。

(比较例1)

在实施例2中，不使用正丁醇和3-甲氧基丙酸甲酯，而是分别使用690.5g丙酮和异丙醇(IPA)，调制了二氧化硅系被膜形成用涂布液。

水解反应中的水解率约为200％。反应溶液中的硅氧烷聚合物的重均分子量(Mw)为1956。

对于得到的二氧化硅系被膜形成用涂布液，与实施例1相同地进行掩埋性评价。结果观察到在图案之间的空隙内产生了少量间隙，在微细图案中的掩埋性较差。

Claims (3)

1.一种二氧化硅系被膜形成用涂布液，其中含有硅氧烷聚合物和溶剂，其特征在于，

所述硅氧烷聚合物，是使从用下述通式(I)表示的硅烷化合物中选择的至少1种化合物发生水解反应而得到的反应产物，

R_4-nSi(OR’)_n    …(I)

式中，R独立地表示氢原子、烷基或苯基，R’独立地表示烷基或苯基，n表示2～4的整数；

所述溶剂中以正丁醇/3-甲氧基丙酸甲酯＝20/80～80/20的质量比含有正丁醇和3-甲氧基丙酸甲酯。

2、如权利要求1所述的二氧化硅系被膜形成用涂布液，其特征在于，

所述硅氧烷聚合物的重均分子量为1000～3000。

3、如权利要求1或2所述的二氧化硅系被膜形成用涂布液，其特征在于，

将在用于合成所述硅氧烷聚合物的水解反应的反应体系中存在的、水分子的摩尔数相对于硅烷化合物中的烷氧基的摩尔数的比例设为所述硅氧烷聚合物的水解率时，所述硅氧烷聚合物的水解率为50～200％。