CN107635940A - 玻璃陶瓷烧结的压坯及布线板 - Google Patents

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Abstract

本发明的目标在于提供一种减小高频区域中的介电损耗，而不会减小烧结密度的玻璃陶瓷烧结的压坯，并且还在于提供一种采用所述玻璃陶瓷烧结的压坯的布线板。本发明涉及一种玻璃陶瓷烧结的压坯，其包含玻璃组分、陶瓷填充剂及复合氧化物，其特征在于，所述玻璃组分是其上沉积透辉石氧化物晶体相的结晶化玻璃，包含至少Mg、Ca及Si；及所述复合氧化物包含至少A1及Co。

Description

玻璃陶瓷烧结的压坯及布线板
技术领域
本发明涉及一种玻璃陶瓷烧结的压坯及一种采用所述玻璃陶瓷烧结的压坯的布线板。更具体来说，本发明涉及一种用于各种类型的模块衬底及半导体元件外壳封装等中的玻璃陶瓷烧结的压坯及一种布线板。
背景技术
近年来，随着数据通信的速度增加，并且考虑到其上安装各种类型的电子组件的布线板的紧凑性及可靠性以及大规模集成(LSI)的需求，已经使用将氧化铝用作衬底材料的氧化铝衬底及采用玻璃陶瓷等的低温焙烧衬底。
氧化铝衬底具有例如高强度及极佳耐热性的优点，使得大部分布线板包括氧化铝衬底。然而，另一方面，氧化铝衬底具有高介电常数，因此在处理较高频率方面存在问题，因为氧化铝衬底倾向于延迟传输信号。另外，氧化铝衬底在1500℃或更高的高温下焙烧，因此需要使用具有高熔点的材料(例如，W或Mo)用于内层的布线，但是这些材料具有也会产生问题的高电阻，因为随着布线变得更精细，电阻增加。
与此相反，采用玻璃陶瓷材料的布线板具有低于氧化铝衬底的介电常数，并且此外有利的是，布线板允许具有低熔点的低电阻金属材料(例如，Ag或Ag-Pd)用于内层的布线，因此越来越多地被使用。
通过将玻璃材料与例如氧化铝的陶瓷材料混合(称为聚集物)并且焙烧所述混合物来产生玻璃陶瓷材料。由于玻璃材料及陶瓷材料的组合，这种类型的玻璃陶瓷材料在进行焙烧时产生协同作用，这使得可控制所得陶瓷衬底的特征(介电常数、损耗特征、热膨胀系数、焙烧温度、横向断裂强度等)。这表示在寻找最佳组合及确定稳定结构及组成，使得总是产生固定特征时存在技术问题。
顺便提及，越来越多的装置采用高频带中的频率，例如，移动电话及无线LAN，并且从环境观点来看，在此类装置中对节约能量的需求不断增长。因此，用于这些装置中的电子组件需要具有较低损耗，并且特别需要用于微波及毫米波带中的具有低电子组件损耗的材料。
就上述玻璃陶瓷材料而言，从实现低介电常数及低介电损耗的特征的观点来看，关注的重点是结晶化玻璃作为玻璃材料的使用。其中，关于低介电损耗，关注的重点是具有主相的结晶化玻璃材料，所述主相包括由CaMgSi2O6表示的透辉石晶体相。
这种类型的结晶化玻璃是在焙烧期间沉积特定晶体的材料，并且可通过增加所述结晶化玻璃的结晶度来减小玻璃陶瓷材料的介电损耗。因此，增加玻璃的结晶度是实现玻璃陶瓷材料中的低介电损耗的重要因素，但这涉及用于提供大量热量以便增加玻璃的结晶度的有效方式。
然而，从在过程期间节约能量的观点来看，需要使用最小可能量的能量，即，最小可能量的热量来增加玻璃的结晶度。此外，从在过程期间(尤其在焙烧期间)限制扩散到玻璃中的观点来看，当Ag用作布线板中的内部导体时，需要能够使用最小可能量的热量来执行处理。
此外，较高频率越来越多地用于当今使用的频带，其中用于毫米波频带的情况增加，举例来说，在此情况下，导致产品特征变化的材料的介电特征的变化会具有更大效果。鉴于此，减少在制造时的特征变化也是非常重要的。
为了解决这些问题，已提出通过使用结晶化玻璃材料，所述结晶化玻璃材料作为主相包括玻璃陶瓷布线板中的透辉石晶体相，及通过进一步将此结晶化玻璃材料与不同材料组合来实现减小的介电损耗的特征。
专利文献1提出一种具有减小的介电损耗的介电瓷，包括：40质量％至90质量％的透辉石晶体沉积的结晶化玻璃；6质量％至60质量％的Al2O3；及就选自碱土金属氧化物、碳酸盐及氢氧化物之中的至少一个的氧化物等效物而言，0.1质量％至5质量％。然而，添加例如在专利文献1中所描述的那些氧化物的氧化物的此技术明显存在问题，例如，所述添加不仅降低减小介电损耗的效果，而且减小烧结密度。
此外，专利文献2提出一种具有高结晶度的布线板玻璃陶瓷组合物，其特征在于，包含0.1-3mol％的氟(F)作为具有使得在实施焙烧时透辉石、堇青石或镁橄榄石沉积为主要晶体的特性的晶体玻璃组合物中的负离子组分。然而，在通过专利文献2中所描述的技术进行处理及制造期间存在环境问题，因为氟用作添加剂。
此外，专利文献3提出一种用于高频率的在高频区域中具有低介电损耗的瓷，其特征在于，按以下比例包含：40-99wt％玻璃，透辉石晶体相可沉积在所述玻璃上；及至少1-60wt％的γ-Al2O3作为填充剂。然而，就减小介电损耗的效果而言，添加专利文献3中所描述的γ-氧化铝的此技术是不足的。因此，需要在超过900℃的温度区域中长时间执行热处理，以便减小介电损耗，并且这需要大量热量。
[现有技术文献]
[专利文献]
[专利文献1]JP 4325920 B2
[专利文献2]JP 2010-52953 A
[专利文献3]JP 3793559 B2
发明内容
[通过本发明待解决的问题]
已鉴于此情况设计本发明，并且本发明的目标在于提供玻璃陶瓷烧结的压坯，其中减小高频区域中的介电损耗，而不会减小烧结密度，及本发明的目标还在于提供采用玻璃陶瓷烧结的压坯的布线板。
[用于解决问题的方式]
为了实现上述目标，由于本发明人所进行的努力研究，发现所述目标可通过采用特定的复合氧化物以及其上沉积预定的透辉石氧化物晶体相的结晶化玻璃来实现，并且本发明基于这些发现完成。
也就是说，本发明的要点如下。
[1]包含玻璃组分、陶瓷填充剂及复合氧化物的玻璃陶瓷烧结的压坯，其特征在于，所述玻璃组分是其上沉积透辉石氧化物晶体相的结晶化玻璃，包括至少Mg、Ca及Si；及所述复合氧化物包括至少A1及Co。
[2]根据以上[1]所述的玻璃陶瓷烧结的压坯，其特征在于，所述复合氧化物进一步包括Ti。
[3]根据以上[1]或[2]所述的玻璃陶瓷烧结的压坯，其特征在于，就氧化物等效物而言，所述复合氧化物的含量是0.05质量％至1.5质量％。
[4]根据以上[1]至[3]中的任一者所述的玻璃陶瓷烧结的压坯，其特征在于，所述陶瓷填充剂是Al2O3。
[5]包括绝缘基底及布线导体的布线板，其特征在于，所述绝缘基底包括根据以上[1]至[4]中的任一者所述的玻璃陶瓷烧结的压坯。
本发明可获得在高频区域中具有高烧结密度及低介电损耗的玻璃陶瓷烧结的压坯，并且还可获得采用所述玻璃陶瓷烧结的压坯的布线板。
附图说明
[图1]图1是根据本发明的玻璃陶瓷布线板的截面示意图；
[图2]图2(S1)至图2(S3)是展示根据本发明的实施例的模式的用于制造玻璃陶瓷布线板的方法流程的实例的截面示意图；及
[图3]图3(S1)至图3(S3)是展示根据本发明的实施例的另一模式的用于制造玻璃陶瓷布线板的方法流程的实例的截面示意图。
具体实施方式
[用于实施本发明的模式]
根据本发明的玻璃陶瓷烧结的压坯包含玻璃组分、陶瓷填充剂及复合氧化物，并且其特征在于，所述玻璃组分是其上沉积透辉石氧化物晶体相的结晶化玻璃，包括至少Mg、Ca及Si；及所述复合氧化物包括至少A1及Co。
这种类型的玻璃陶瓷烧结的压坯具有可行及足够的烧结密度、低介电损耗及具体而言，在1GHz或更大的高频区域中的低介电损耗的特征。另外，此类特征仍可通过用于焙烧的相对较小量的热量来实现，相对于焙烧条件(具体而言，焙烧时间)存在极少特征波动，并且可限制特征变化。
下文将参考图式描述用于实施本发明的模式。应注意，在图式中，共同部件具有共同参考符号并且将不再全部描述此类部件。此外，本发明不以任何方式限于以下实施例模式，并且可在本发明的目标的范围内添加各种修改以实施本发明。另外，对于将构成说明书的复制的文本部分可省略适当描述，但这并不限制本发明的要点。
<实施例的第一模式>
下文将描述本发明的模式，以根据本发明的采用玻璃陶瓷烧结的压坯的玻璃陶瓷布线板及用于制造玻璃陶瓷布线板的方法为例。
图1是根据实施例的此模式的玻璃陶瓷布线板101的截面示意图。图1描绘形成以任何间距安置于衬底内的电路的一部分的一个基本结构的中心区域的截面图。
如图1所示，玻璃陶瓷布线板101包括由玻璃陶瓷烧结的压坯1形成的绝缘基底(绝缘层1a-1d)；及布线导体(通孔导体3、安装表面终端4、内部导体层5及表面导体层6)。也就是说，玻璃陶瓷布线板101包括内部导体层5，其具有在图1中垂直地相邻放置的绝缘层之间的预定模式；表面导体层6，其提供于构成最外层的绝缘层la、1d的外表面上；及安装表面终端4。另外，玻璃陶瓷布线板101包括穿过绝缘层1a-1d的通孔导体3并且连接存在于层中的不同位置处的内部导体层5或连接表面导体层6及内部导体层5。
应注意，在根据图1中所展示的实施例的模式的玻璃陶瓷布线板101中，通孔导体3连接存在于层中的不同位置处的内部导体层5或连接表面导体层6及内部导体层5，但本发明不限于此布置。
此外，绝缘层1a-1d可通过焙烧单个生片获得，或绝缘层1a-1d可通过焙烧包括多个生片的堆栈获得。此外，绝缘层1a-1d的堆栈中的层数目不限于所描绘的实施例的模式中的数目。
此外，对可根据本申请案适当地设置的玻璃陶瓷布线板101的外部形状或尺寸不存在特定限制；外部形状通常基本上是长方体并且尺寸通常约为长度(50-200)mm×宽度(50-200)mm×厚度(0.2-1.5)mm。
绝缘层1a-1d根据本发明的实施例的模式由玻璃陶瓷烧结的压坯1形成。
也就是说，根据实施例的此模式的陶瓷烧结的压坯是包含玻璃组分、陶瓷填充剂及复合氧化物的玻璃陶瓷烧结的压坯，所述玻璃组分是其上沉积透辉石氧化物晶体相的结晶化玻璃，包括至少Mg、Ca及Si，并且所述复合氧化物包括至少A1及Co。
这种类型的玻璃陶瓷烧结的压坯具有可行及足够的烧结密度、低介电损耗及具体而言，在1GHz或更大的高频区域中的低介电损耗的特征。另外，此类特征可在涉及少量热量的焙烧条件下实现，相对于焙烧条件(具体而言，焙烧时间)存在极少特征波动，并且可限制特征变化。
这种类型的玻璃陶瓷烧结的压坯在高频区域中具有低介电损耗并且可在1000℃或更低的低温下焙烧。因此，例如此玻璃陶瓷烧结的压坯的玻璃陶瓷烧结的压坯可使用低电阻金属(例如，Ag)形成导体层，并且可获得适用于其上安装各种类型的模块或半导体元件等的封装的玻璃陶瓷布线板，其中采用微波或毫米波。
此外，这种类型的玻璃陶瓷烧结的压坯可在制造过程期间减小特征变化，同时还可保持足够的烧结密度，因此就例如强度减小的可靠性而言，也不存在问题。
另外，这种类型的玻璃陶瓷烧结的压坯可甚至通过相对较少量的热量在高结晶状态下焙烧，因此还可减少到具有低电阻金属(例如，Ag)的玻璃中的扩散，使得可获得具有极少特征波动的布线板。
下文将详细描述根据实施例的此模式的玻璃陶瓷烧结的压坯。
(玻璃组分)
根据实施例的此模式的玻璃陶瓷烧结的压坯中所包含的玻璃组分是其上沉积透辉石氧化物晶体相的结晶化玻璃，包括至少Mg、Ca及Si。
例如此玻璃组分的具有透辉石晶体相作为主相的玻璃组分减少高频区域中陶瓷烧结的压坯的介电损耗。
此处，“其上沉积透辉石氧化物晶体相的结晶化玻璃(下文还称为“透辉石结晶化玻璃”)”是其上借助于焙烧沉积透辉石晶体作为主晶体的玻璃。
根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃包括至少Mg、Ca及Si，并且优选地进一步包括选自由Al、Cu、Sr、Zn及Ti组成的群组的至少一者。应注意，根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃可包括除了上述那些组分之外的处于不损伤例如介电损耗的特征的范围内的组分。
Mg是在根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃中的透辉石晶体的构成组分。相对于透辉石结晶化玻璃的总量，就MgO等效物而言，Mg的含量优选地是11质量％至30质量％，并且更优选地是12质量％至25质量％。如果Mg含量过低，则晶体往往不会容易地沉积，而如果Mg含量过高，则在制造期间玻璃形成往往存在难度。
Ca是在根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃中的透辉石晶体的构成组分。相对于透辉石结晶化玻璃的总量，就CaO等效物而言，Ca的含量优选地是20质量％至35质量％，并且更优选地是25质量％至30质量％。如果Ca含量过低，则往往会增加介电损耗，而如果Ca含量过高，则在制造期间玻璃形成往往存在难度。
Si是根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃中的网络形成体，同时还是透辉石晶体的构成组分。相对于透辉石结晶化玻璃的总量，就SiO2等效物而言，Si的含量优选地是40质量％至65质量％，并且更优选地是45质量％至65质量％。如果Si含量过低，则玻璃形成往往存在难度，而如果Si含量过高，则往往会减小密度。
A1是用于调节根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃中的玻璃的结晶度的组分。相对于透辉石结晶化玻璃的总量，就Al2O3等效物而言，A1的含量优选地是0.5质量％至10质量％，并且更优选地是1质量％至5质量％。如果A1含量过低，则结晶度变得过强并且玻璃模制时往往存在难度，而如果A1含量过高，则透辉石晶体往往不会容易地沉积。
Cu是将电子供给到Ag并且限制扩散到玻璃陶瓷中的透辉石结晶化玻璃中的组分。相对于透辉石结晶化玻璃组分的总量，就CuO等效物而言，Cu的含量优选地是0.01质量％至1.0质量％。如果Cu含量过低，则往往无法充分地证实上述效果，而如果Cu含量过高，则往往会过度增加介电损耗。
Sr、Zn及Ti是用于促进透辉石结晶化玻璃组分中的玻璃形成的组分。相对于透辉石结晶化玻璃组分的总量，就SrO、ZnO及TiO2的相应等效物而言，每个组分的含量优选地是0质量％至10质量％，并且更优选是0质量％至5质量％。如果这些组分的含量过高，则会弱化结晶度及减少透辉石沉积的量，因此往往会增加介电损耗。
此外，根据实施例的此模式，相对于作为整体的玻璃陶瓷烧结的压坯，玻璃组分的含量优选地是55质量％至85质量％，并且更优选是65质量％至80质量％。可通过将玻璃组分的含量设置在上述范围内来改进机械强度。
(陶瓷填充剂)
对根据实施例的此模式的玻璃陶瓷烧结的压坯中所包含的陶瓷填充剂不存在特定限制，但提及物可由借助于选自以下组成的群组的至少一种材料形成的陶瓷填充剂等制成：氧化铝、氧化镁、尖晶石、硅石、莫来石、镁橄榄石、块滑石、堇青石、锶长石、石英、硅酸锌、氧化锆及二氧化钛。应注意，根据实施例的此模式的陶瓷填充剂可包括除了上述那些组分之外的处于不损伤例如介电损耗的特征的范围内的组分。
根据实施例的此模式，陶瓷填充剂有助于改进机械强度及调节介电特征。
对陶瓷填充剂的形状不存在特定限制，并且可使用板形或球形，或不定形等。此外，对陶瓷填充剂的平均粒度不存在特定限制，但是平均粒度优选地是2μm至10μm，并且更优选是2μm至5μm。
另外，根据实施例的此模式，陶瓷填充剂优选地是氧化铝填充剂(Al2O3)，并且更优选由板形氧化铝填充剂形成。
此外，根据实施例的此模式，相对于作为整体的玻璃陶瓷烧结的压坯，陶瓷填充剂的含量优选地是20质量％至40质量％，并且更优选是25质量％至35质量％。可获得具有出色的烧结特性，而不含例如空隙的任何缺陷的烧结压坯。
(复合氧化物)
根据实施例的此模式的玻璃陶瓷烧结的压坯中所包含的复合氧化物包括至少A1及Co。这种类型的复合氧化物促进具有透辉石晶体相作为主相的玻璃组分的结晶，并且有助于减小玻璃陶瓷烧结的压坯中的介电损耗。
根据实施例的此模式的复合氧化物优选地进一步包括Ti。应注意，根据实施例的此模式的复合氧化物可包括除了上述那些组分之外的处于不损伤例如介电损耗的特征的范围内的组分。举例来说，除了上述可列举的那些组分之外的组分的实例包含Mn及Cu。此外，除了不可避免地含有之外，复合氧化物优选地基本上不包含Fe。
相对于复合氧化物的总量，就Al2O3等效物而言，根据实施例的此模式的复合氧化物中的A1的含量优选地是3质量％至70质量％，并且更优选地是5质量％至50质量％。
相对于复合氧化物的总量，就CoO等效物而言，根据实施例的此模式的复合氧化物中的Co的含量优选地是10质量％至50质量％，并且更优选地是14质量％至45质量％。
相对于复合氧化物的总量，就TiO2等效物而言，根据实施例的此模式的复合氧化物中的Ti的含量优选地是0质量％至80质量％，并且更优选地是5质量％至25质量％。
另外，相对于复合氧化物的总量，就上述氧化物等效物的总量而言，根据实施例的此模式的复合氧化物中的A1、Co及Ti的总含量优选地是至少90质量％，并且更优选是95质量％至100质量％。通过将总含量设置在上述范围内来增强减小介电损耗的效果。
此外，根据实施例的此模式，相对于作为整体的玻璃陶瓷烧结的压坯，包括至少A1及Co的复合氧化物的含量优选地大于0，但不超过2质量％，更优选地是0.05质量％至1.5质量％，并且甚至更优选地是0.2质量％至0.8质量％。将上述预定复合氧化物的含量设置在上述范围中促进相对于玻璃组分的有效结晶，同时还提高烧结特性。
上文描述了作为形成根据实施例的此模式的玻璃陶瓷烧结的压坯的组分的预定玻璃组分、陶瓷填充剂及预定复合氧化物，但是根据实施例的此模式的玻璃陶瓷烧结的压坯可包含上述处于不损伤本发明的效果的范围内的那些组分之外的组分。此外，在这种情况下，除了上述那些组分之外的组分的含量优选地不超过作为整体的玻璃陶瓷烧结的压坯的10质量％，并且更优选不超过5质量％。除了上述那些组分之外的非晶体玻璃组分及氧化物等可提及为除了上述那些组分之外的组分。
应注意，常规上从现有技术已知的方法可用作用于测量根据实施例的此模式的玻璃陶瓷烧结的压坯中所包含的不同组分的方法；此测量方法包含借助于X射线荧光(XRF)分析器分析的过程，或涉及融合样本及借助于电感耦合等离子体光谱仪(ICP-AES)或电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)执行分析的过程。
上文描述了根据本发明的实施例的模式的玻璃陶瓷布线板101的实施例的优选模式，但本发明不限于实施例的上述模式。
此外，对布线板中设置的绝缘基底(绝缘层)的数目，或布线导体(内部导体层、表面导体层及通孔导体等)的结构或材料也不存在任何特定限制。Ag、Au、Cu、Pt、Ni等可提及为用于布线导体的材料的实例。
(制造方法)
接下来将参考图式描述根据实施例的此模式的用于制造玻璃陶瓷布线板的方法的实施例的优选模式。图2(S1)至图2(S3)是用于说明用于制造玻璃陶瓷布线板的方法的流程的截面示意图。具体而言，图2(S1)是用于玻璃陶瓷布线板的生片的截面示意图，在焙烧玻璃陶瓷布线板之前在所述玻璃陶瓷布线板上形成不同图案。此外，图2(S2)是在焙烧之前用于玻璃陶瓷布线板的堆栈的截面示意图，其中用于在图2(S1)中制备的玻璃陶瓷布线板的生片进行堆叠。另外，图2(S3)是通过焙烧在图2(S2)中所展示的堆栈获得的玻璃陶瓷布线板的截面示意图。
通过与常规玻璃陶瓷布线板相同的方式，即通过首先制备用于玻璃陶瓷布线板的生片11a-11d来制造根据实施例的此模式的玻璃陶瓷布线板，其中形成至少一个通孔导体图案3、内部导体图案5及表面导体图案6，如图2(S1)中所展示。
具体来说，制备生片10，并且借助于以下方法形成不同导体图案3、4、5及6。
[生片的制备]
首先制备至少玻璃组分、陶瓷填充剂及复合氧化物作为用于形成玻璃陶瓷烧结的压坯的组分的原材料。
包括至少Mg、Ca及Si的其上沉积透辉石氧化物晶体相的结晶化玻璃用作玻璃组分。这种类型的透辉石结晶化玻璃可进一步包括例如Al、Cu、Sr、Zn及Ti的组分，并且还可包括除了上述那些组分之外的处于不损伤例如介电损耗的特征的范围内的组分。
根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃包括至少Mg、Ca及Si，并且优选地进一步包括选自由Al、Cu、Sr、Zn及Ti组成的群组的至少一者。应注意，根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃还可包括除了上述那些组分之外的处于不损伤例如介电损耗的特征的范围内的组分。
Mg是在根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃中的透辉石晶体的构成组分。相对于透辉石结晶化玻璃的总量，就MgO等效物而言，Mg的含量优选地是11质量％至30质量％，并且更优选地是12质量％至25质量％。如果Mg含量过低，则晶体往往不会容易地沉积，而如果Mg含量过高，则在制造期间玻璃形成往往存在难度。
Ca是在根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃中的透辉石晶体的构成组分。相对于透辉石结晶化玻璃的总量，就CaO等效物而言，Ca的含量优选地是20质量％至35质量％，并且更优选地是25质量％至30质量％。如果Ca含量过低，则往往会增加介电损耗，而如果Ca含量过高，则在制造期间玻璃形成往往存在难度。
Si是根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃中的网络形成体，同时还是透辉石晶体的构成组分。相对于透辉石结晶化玻璃的总量，就SiO2等效物而言，Si的含量优选地是40质量％至65质量％，并且更优选地是45质量％-65质量％。如果Si含量过低，则玻璃形成往往存在难度，而如果Si含量过高，则往往会减小密度。
A1是用于调节根据实施例的此模式的透辉石结晶化玻璃中的玻璃的结晶度的组分。相对于透辉石结晶化玻璃的总量，就Al2O3等效物而言，A1的含量优选地是0.5质量％至10质量％，并且更优选地是1质量％至5质量％。如果A1含量过低，则结晶度变得过强并且玻璃模制时往往存在难度，而如果A1含量过高，则透辉石晶体往往不会容易地沉积。
Cu是将电子供给到Ag并且限制扩散到玻璃陶瓷中的透辉石结晶化玻璃中的组分。相对于透辉石结晶化玻璃组分的总量，就CuO等效物而言，Cu的含量优选地是0.01质量％至1.0质量％。如果Cu含量过低，则往往无法充分地证实上述效果，而如果Cu含量过高，则往往会过度增加介电损耗。
Sr、Zn及Ti是用于促进透辉石结晶化玻璃组分中的玻璃形成的组分。相对于透辉石结晶化玻璃组分的总量，就SrO、ZnO及TiO2的相应等效物而言，每个组分的含量优选地是0质量％至10质量％，并且更优选是0质量％至5质量％。如果这些组分的含量过高，则会弱化结晶度及减少透辉石沉积的量，因此往往会增加介电损耗。
应注意，根据上述那些结晶化玻璃的一种类型的结晶化玻璃可单独用作玻璃组分，或多种类型可组合使用，或上述结晶化玻璃可结合另一玻璃(还包含结晶化玻璃)使用，其条件是所述结晶化玻璃处于不损伤本发明的效果的范围内。
对陶瓷填充剂不存在特定限制并且可使用已知材料。举例来说，提及物可由借助于选自以下组成的群组的至少一种材料形成的陶瓷填充剂等制成：氧化铝、氧化镁、尖晶石、硅石、莫来石、镁橄榄石、块滑石、堇青石、锶长石、石英、硅酸锌、氧化锆及二氧化钛。应注意，根据实施例的此模式的陶瓷填充剂可包括除了上述那些组分之外的处于不损伤例如介电损耗的特征的范围内的组分。
此外，对陶瓷填充剂的形状不存在特定限制，并且可使用板形或球形，或不定形等。此外，对陶瓷填充剂的平均粒度不存在特定限制，但是平均粒度优选地是2μm至10μm，并且更优选是2μm至5μm。
另外，根据实施例的此模式，氧化铝填充剂(Al2O3)优选地用作陶瓷填充剂，并且更优选地使用板形氧化铝填充剂。
应注意，陶瓷填充剂可包括除了上述那些组分之外的处于不损伤例如介电损耗的特征的范围内的组分，并且陶瓷填充剂可单独或组合使用。在任一情况下，可使用可商购的材料或所制造材料。
包括至少A1及Co的复合氧化物用作复合氧化物。
这种类型的复合氧化物可进一步包括例如Ti或Mn及Cu的组分，并且所述复合氧化物可包括除了上述那些组分之外的处于不损伤例如介电损耗的特征的范围内的组分。
此外，如在使用包括A1及Co的复合氧化物获得玻璃陶瓷烧结的压坯的情况下，即使单独使用与例如Al2O3或CoO的预定复合氧化物的构成组分对应的氧化物，也观察不到相同效果。
相对于复合氧化物的总量，就Al2O3等效物而言，根据实施例的此模式的复合氧化物中的A1的含量优选地是3质量％至70质量％，并且更优选是5质量％至50质量％。
相对于复合氧化物的总量，就CoO等效物而言，根据实施例的此模式的复合氧化物中的Co的含量优选地是10质量％至50质量％，并且更优选地是14质量％至45质量％。
相对于复合氧化物的总量，就TiO2等效物而言，根据实施例的此模式的复合氧化物中的Ti的含量优选地是0质量％至80质量％，并且更优选地是5质量％至25质量％。
另外，相对于复合氧化物的总量，就上述氧化物等效物的总量而言，根据实施例的此模式的复合氧化物中的Al、Co及Ti的总含量优选地是至少90质量％，并且更优选是95质量％至100质量％。
应注意，根据上述那些复合氧化物的一种类型的复合氧化物可单独使用，或多种类型可组合使用，或上述复合氧化物可结合另一复合氧化物使用，其条件是所述复合氧化物处于不损伤本发明的效果的范围内。在任何情况下，可使用可商购的材料或所制造材料。
此外，根据实施例的此模式，复合氧化物是指作为包括Al及Co的复合氧化物的使用。因此，无法采用对应于所述复合氧化物的构成组分的例如Al2O3或CoO或TiO2的单个氧化物的形式获得根据本发明的玻璃陶瓷烧结的压坯，即使上述其它原材料(预定结晶化玻璃等)与其添加在一起，因此也无法实现本发明的作用及效果。
也就是说，包括Al及Co的复合氧化物不形成于所获得的玻璃陶瓷烧结的压坯中，即使替代包括Al及Co的复合氧化物，组合使用例如Al2O3或CoO的氧化物。原因是尽管例如Al2O3或CoO的氧化物对应于上述预定复合氧化物的构成组分，即使这些氧化物单独使用，但是在这些氧化物改变成复合氧化物的程度上，在稍后将描述的玻璃陶瓷烧结的压坯的焙烧温度下不会发生化学反应。
以某种方式组合，使得形成预定组合物的复合氧化物因此优选地用于根据实施例的此模式的制造方法中。
举例来说，可根据以下制造方法制备(制造)上述预定复合氧化物。也就是说，所述制造方法包括混合步骤、煅烧步骤、研磨步骤及烘干步骤。这些将在下文用特定术语描述。
称出及混合预定量的主要组分原料粉(混合步骤)。除了包括构成元素(例如，Al、Co及Ti等)的氧化物粉末之外，可使用由于加热形成氧化物(例如，碳酸盐、氢氧化物、草酸盐及硝酸盐等)的化合物的粉末。在这种情况下，混合物不限于一种类型的金属氧化物(化合物)，并且同样可使用包括两种或多于两种类型的金属的氧化物化合物粉末，例如作为原料粉。应视需要在0.1μm至5.0μm的范围中选择原料粉的平均粒度。
就混合方法而言，可使用例如采用球磨机的湿式混合等，并且在混合之后，将混合物烘干、研磨及过筛，且随后执行煅烧步骤。在煅烧步骤中，使用电炉等将混合物在800℃至1300℃的范围中的温度下保持预定时间。在这种情况下，对大气不存在特定规定，并且任何大气是可接受的，但是氧化大气是优选的。此外，应视需要在0.5小时至5.0小时的范围选择煅烧的保持时间。
在煅烧之后，在研磨步骤中，将煅烧材料研磨到例如约0.5μm至2.0μm的平均粒度。球磨机等可用作研磨装置。
在研磨之后，在烘干步骤中烘干经细磨的粉末。喷雾干燥等可用作烘干方法。以此方式制备的复合氧化物随后可用作原材料。
随后，上述原材料根据待制造的玻璃陶瓷烧结的压坯的组成比率称出且混合以形成原料粉。
根据实施例的此模式，在原料粉的100质量％内，所添加的玻璃组分的量优选地是55质量％至85质量％，并且更优选是65质量％至75质量％。
此外，在原料粉的100质量％内，陶瓷填充剂组分的含量优选地是20质量％至40质量％，并且更优选地是25质量％至35质量％。
另外，在原料粉的100质量％内，上述预定复合氧化物的含量优选地大于0质量％，但不超过2质量％，更优选地是0.05质量％至1.5质量％，并且甚至更优选地是0.2质量％至0.8质量％。如果复合氧化物含量过高，则在作为整体的玻璃已实现足够流体状态之前开始部分结晶，并且这可导致例如烧结特性退化的问题，具体来说导致内部空隙增加，及不仅特征退化，而且由于空隙的效果可靠性较低。
根据实施例的此模式，对混合方法不存在特定限制，但是混合方法可视需要通过添加水或有机溶剂及粘合剂或塑化剂或分散剂等借助于采用球磨机等的湿式混合实施。因此，上述原材料混合物(原料粉)形成为涂料，并且制备用于生片的浆料。
用于生片的浆料可为其中上述原料粉及有机载体捏合的有机涂料，或所述浆料可为含水涂料。对添加到其上的溶剂或添加剂的量不存在特定限制，并且应根据所使用的混合设备及在后续步骤中形成的片材的薄膜厚度等适当地添加、选择其标准量。
举例来说，当使用有机载体时，在用于生片的浆料中的有机载体的含量应使得相对于原料粉的100wt％，粘合剂处于约5wt％至15wt％及溶剂处于约50wt％至150wt％。此外，视需要添加的例如分散剂及塑化剂的各种类型的添加剂优选地构成此总含量的不超过10wt％。
此外，可提及的粘合剂的实例包含聚乙烯缩丁醛树脂及甲基丙烯酸树脂。可提及的塑化剂的实例包含邻苯二甲酸二丁酯。可提及的溶剂的实例包含甲苯及甲基乙基酮。
用于生片的所得浆料形成为例如聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)片材的支架上的膜，并且生片10形成于所述支架上。
可使用的成膜方法包含例如刮刀工艺或压辊工艺的成型方法。
[导体图案的形成]
制备借助于上述方法制造的生片10，并且形成各种类型的导体图案(内部导体图案15、表面导体图案16、安装表面终端图案14及通孔导体图案13等)，由此制备用于玻璃陶瓷布线板的生片11a-11d。
具体来说，如图2(S1)中所示，通孔(导通孔)首先形成于已制备的生片10中的预定位置处，并且这些孔填充有导体浆料以便形成通孔导体图案13。此外，导体浆料以预定图案印刷在形成内层的生片10的表面上，以便形成内部导体图案15。另外，表面导体图案16及安装表面终端图案14形成于安置于最外侧上的生片10中。应注意，电子元件(电感器及电容器等)可视需要形成于生片10中。
可通过捏合有机载体及包括各种类型的导电金属或合金(例如，Ag、Ag-Pd合金、Cu及Ni)的导电材料来制备用于形成导体图案的导电浆料。用于导电浆料中的有机载体含有粘合剂及溶剂作为主要组分。对粘合剂、溶剂及导电材料的混合比率不存在特定限制，并且举例来说，1质量％至15质量％的粘合剂及10质量％至50质量％的溶剂可与导电材料混合。选自各种类型的分散剂及塑化剂等的添加剂可视需要添加到导电浆料。
接下来，如图2(S2)中所示，用于玻璃陶瓷布线板的生片11a、11b、11c及11d连续地堆叠以形成用于玻璃陶瓷布线板的堆栈21。
此后，按压用于玻璃陶瓷布线板的堆栈21，此后在用于玻璃陶瓷布线板的堆栈21中的组分，例如有机载体在加热的空气气氛下移除，并且在800℃至1000℃的空气气氛下实施焙烧，以便获得玻璃陶瓷布线板101，例如图2(S3)中所示的玻璃陶瓷布线板。
在此过程中，由CaMgSi2O6表示的透辉石晶体相由于焙烧沉积在生片上，并且制造密集、低损耗的玻璃陶瓷烧结的压坯。
根据实施例的此模式，具体而言，与玻璃组分添加在一起的预定复合氧化物被认为产生促进玻璃结晶夫人作用，并且因此可通过实现减少介电损耗来获得用于高频率，尤其用于微波的玻璃陶瓷烧结的压坯。
此外，导通孔内部通孔导体图案13形成通孔导体3，安装表面终端图案14形成安装表面终端4，内部导体图案15形成内部导体层5，及表面导体图案16形成表面导体层6。
在一些情况下，金可进一步借助于电镀涂覆在表面导体图案上。在这种情况下，可涂覆例如镍或钯的金属作为用于镀金的基底。
<实施例的第二模式>
接下来将描述与上文给定的实施例模式不同的实施例模式，以采用根据本发明的玻璃陶瓷烧结的压坯的玻璃陶瓷衬底及用于制造玻璃陶瓷衬底的方法为例。应注意，除了下文指示的部分之外，实施例的本发明模式具有与实施例的第一模式相同的配置及作用/效果，并且将部分省略重复描述。
图3是用于说明用于制造根据实施例的第二模式的玻璃陶瓷衬底的方法的截面图。具体而言，图3(S1)是在焙烧之前用于玻璃陶瓷衬底的生片的截面示意图。此外，图3(S2)是在焙烧之前用于玻璃陶瓷衬底的堆栈的截面示意图，其中用于在图3(S1)中制备的玻璃陶瓷衬底的生片进行堆叠。另外，图3(S3)是通过焙烧在图3(S2)中所展示的堆栈获得的玻璃陶瓷衬底的截面示意图。
根据实施例的此模式，首先制备生片10，如图3(S1)中所展示。具体来说，应通过与如上所述相同的方式制备生片。接下来，如图3(S2)中所示，用于玻璃陶瓷衬底的生片12a、12b、12c及12d连续地堆叠以获得用于玻璃陶瓷衬底的堆栈22。此后，按压用于玻璃陶瓷衬底的堆栈22，在用于玻璃陶瓷衬底的堆栈22中的组分，例如有机载体在加热的空气气氛下移除，并且实施焙烧以获得玻璃陶瓷衬底102，例如，图3(S3)中所示的玻璃陶瓷衬底。
根据实施例的此模式的玻璃陶瓷衬底102包括根据本发明的玻璃陶瓷烧结的压坯1。
尽管已在上文描述本发明的实施例的模式，但本发明不以任何方式限制于实施例的这些模式，并且本发明当然可在不脱离本发明的要点的范围内在各种模式中实施。
例如，在实施例的第二模式中，生片堆叠并且形成玻璃陶瓷堆栈以制备玻璃陶瓷衬底，但生片不必进行堆叠，并且形成为预定厚度的单个生片同样可进行焙烧以形成玻璃陶瓷衬底。
[示例性实施例]
下文将参考示例性实施例及比较例进一步详细描述本发明，但本发明不限于以下示例性实施例。
[复合氧化物的制备]
(制造实例1)
制备Al2O3、Co3O4、TiO2、MnO、Fe2O3及CuO，并且以某种方式称出相应原材料，使得在煅烧及细磨之后的组成比率达到表1中所示的值，并且使用球磨机将所述材料湿式混合16小时。彻底烘干所得浆液，此后所述浆液进行煅烧，同时在1100℃下保持在大气下2小时，并且获得煅烧材料。此后，煅烧材料借助于球磨机细磨，直到平均粒度是1.0μm，此后烘干经细磨的粉末以获得具有组成A-H的复合氧化物粉末。
[表1]
表1
(示例性实施例1-8及比较例1-6)
[玻璃陶瓷烧结的压坯的制备]
制备玻璃粉末(其上沉积透辉石的结晶化玻璃粉末，包括SiO2＝50质量％、CaO＝16质量％、MgO＝20质量％、Al2O3＝5质量％)、氧化铝填充剂(平均粒度1.5μm)及在制造实例1中获得复合氧化物粉末，并且以某种方式称出材料中的每一者，使得每个样本的组成比率达到表2中所示的值。
19.4g的丙烯酸系树脂、59.1g的甲苯、3g的乙醇及6.5g的塑化剂(丁基邻苯二甲酰羟乙酸丁酯)随后混合，以便制备有机载体。
玻璃粉末、氧化铝填充剂及已称出的预定复合氧化物粉末及制备的有机载体随后使用球磨机组合及混合24小时，以便制备用于形成衬底的生片的涂料。
用于衬底的生片的涂料借助于聚对苯二甲酸乙二醇酯膜上的刮刀工艺形成为膜，以便形成衬底的生片。应注意，以某种方式调节生片的厚度，以便在焙烧之后达到50μm。随后堆叠10个片材，此后以74MPa按压所述片材，随后在30分钟、60分钟及120分钟的三个条件下在大气下以900℃焙烧，并且制造玻璃陶瓷烧结的压坯。
[玻璃陶瓷烧结的压坯的评估]
关于组成、介电常数、介电损耗及相对密度评估所获得的玻璃陶瓷烧结的压坯。结果展示于表2中。应注意，借助于以下方法评估所评估的不同物品。
[组成评估]
分析所获得的玻璃陶瓷烧结的压坯的组成。通过采用X射线荧光(XRF)分析器的分析方法实施组成分析。因此，确认每个烧结压坯的组成等于进料组成(具体而言，表1及2中的组成)。
[介电常数及介电损耗]
对于介电常数ε及介电损耗tanδ，借助于空腔谐振器扰动(根据JISC2565)评估2GHz下的特征。玻璃陶瓷烧结的压坯被模制到预定形状并进行评估。具体来说，通过将从烧结衬底产生的玻璃陶瓷烧结的压坯切割成0.5×0.5×80mm的杆状，并且将已切出的杆状样本插入到在特定频率(例如，2GHz)下谐振的空腔谐振器中来实施测量。此外，空腔谐振器连接到由安捷伦科技公司制造的用于测量空腔谐振器中的谐振峰的状态的向量网络分析器N5222a，及连接到用于执行分析的计算机；使用此系列的系统进行测量。
[相对密度]
对于烧结压坯的相对密度，借助于阿基米德方法测量(Sg)比重，此后借助于以下计算公式计算相对密度。
相对密度(％)＝Sg/[(比重×玻璃的含量(％))+(比重×陶瓷填充剂的含量(％))+(比重×复合氧化物的含量(％))]
表2
表2的关键词
1...示例性实施例1、2...8
2...比较例1、2...6
3...玻璃陶瓷组成比率(质量％)
4...玻璃
5...填充剂
6...氧化铝
7...复合氧化物
8...组成
9...添加量
10...介电常数
11...焙烧
12...烧结相对密度
如表2中所示，当添加预定复合氧化物(示例性实施例1-8)时，介电损耗低，不超过3.5×l0-4，并且确认损耗特征的改进。此外，即使焙烧时间短，约20分钟，不仅可实现低介电损耗，而且即使延长焙烧时间也存在极少特征变化，使得对焙烧条件存在较低敏感性，并且形成适用于稳定制造的材料，其中由于结晶化玻璃中频繁的结晶状态变化，特征波动受限。
与此相反，当不添加复合氧化物(比较例1)时，不仅介电损耗高，处于3.5×l0-4，而且相对于焙烧时间还存在较大波动，并且确认材料不适用于稳定制造。
另外，即使当添加复合氧化物时，结果展示如果这处于本发明的范围外(比较例2-6)，则在所有情况下介电损耗高，处于3.5×l0-4或更大，根据焙烧时间还存在特征的较大变化，及就产品特征而言，存在关于增加的变化的问题。
(示例性实施例9及比较例7)
制备玻璃粉末(其上沉积透辉石的结晶化玻璃粉末，包括SiO2＝50质量％、CaO＝19质量％、MgO＝22质量％、Al2O3＝1质量％、CuO＝0.05质量％、SrO＝8质量％)、氧化铝填充剂(平均粒度2.5μm)及在制造实例1中获得的复合氧化物粉末，并且使用与示例性实施例1中相同的方法制造及评估玻璃陶瓷烧结的压坯，不同之处在于，以某种方式称出材料中的每一者，使得每个样本的组成比率达到表3中所示的值。结果展示于表3中。
表3
表3的关键词
1...示例性实施例9
2...比较例7
3...玻璃陶瓷组成比率(质量％)
4...玻璃
5...填充剂
6...氧化铝
7...复合氧化物
8...组成
9...添加量
10...介电常数
11...焙烧
12...烧结相对密度
如表3中所示，当结晶化玻璃具有相同晶体系时，与上文相同的趋势显而易见，即使使用具有不同组成的结晶化玻璃。也就是说，当添加预定复合氧化物(示例性实施例9)时，确认介电损耗的改进。
(示例性实施例10)
[玻璃陶瓷布线板的制备]
制备玻璃粉末(其上沉积透辉石的结晶化玻璃粉末，包括SiO2＝50质量％、CaO＝19质量％、MgO＝22质量％、Al2O3＝1质量％、CuO＝0.05质量％、SrO＝8质量％)、氧化铝填充剂(平均粒度2.5μm)及在制造实例1中获得的复合氧化物粉末，并且以某种方式称出所述材料中的每一者，使得组成比率达到表3中的示例性实施例9中所示的值。
19.4g的丙烯酸系树脂、59.1g的甲苯、3g的乙醇及6.5g的塑化剂(丁基邻苯二甲酰羟乙酸丁酯)随后混合，以便制备有机载体。
玻璃粉末、氧化铝填充剂及已称出的预定复合氧化物粉末及制备的有机载体随后使用球磨机组合及混合24小时，以便制备用于形成用于衬底的生片的涂料。
已制备的用于衬底的生片的涂料借助于聚对苯二甲酸乙二醇酯膜上的刮刀工艺形成为膜，以便形成用于衬底的多个生片。应注意，以某种方式调节生片的厚度，以便在焙烧之后达到25μm。
此后，与所需电路相称的表面层导体图案(表面导体图案及安装表面终端图案)借助于表面层生片上的丝网印刷形成。应注意，在此示例性实施例中，通过以预定图案将银浆料印刷在用于安置于最外侧上的衬底的生片上来形成表面导体图案及安装表面终端图案。
此外，根据用于除了表面层生片之外的生片的所需电路，还借助于丝网印刷形成内部层导体图案(内部导体图案及通孔导体图案等)。应注意，根据此示例性实施例，通过在生片中的预定位置处形成通孔(导通孔)及用银浆料填充这些孔来形成通孔导体图案。此外，通过以预定图案将银浆料印刷在用于构成内层的衬底的生片的表面上来形成内部导体图案。
这些生片随后以预定次序堆叠，此后堆栈以74MPa进行按压并且在大气下在900℃下焙烧2小时，并且获得具有多层结构的玻璃陶瓷布线板101，所述多层结构包括通孔导体3、表面终端4、内部导体5及表面导体6，图1中展示表面导体6的截面结构。
应注意，在焙烧之后，玻璃陶瓷布线板的总厚度是0.20mm，并且通过表面导体6形成的顶部表面层部分的厚度是25μm。此后，镍形成为表面导体上的基底，此后施加镀金。
以此方式获得的玻璃陶瓷布线板在高频区域中具有低介电损耗，并且确认可使用作为导体层的低电阻金属，例如Ag在1000℃或更低的低温下实施焙烧。
[工业实用性]
本发明可提供一种实现低损耗的玻璃陶瓷烧结的压坯，以在还存在极少特征变化时实现在例如毫米波区域的高频区域中的使用，并且还可提供一种包括此玻璃陶瓷烧结的压坯的布线板。
[符号的关键词]
1...玻璃陶瓷烧结的压坯
1a-1d...绝缘层
3...通孔导体
4...安装表面终端
5...内部导体层
6...表面导体层
10...生片
11a-11d...用于玻璃陶瓷布线板的生片
12a-12d...用于玻璃陶瓷衬底的生片
13...通孔导体图案
14...安装表面终端图案
15...内部导体图案
16...表面导体图案
21...用于玻璃陶瓷布线板的堆栈
22...用于玻璃陶瓷衬底的堆栈
101...玻璃陶瓷布线板
102...玻璃陶瓷衬底

Claims (5)

1.一种玻璃陶瓷烧结的压坯，其包含玻璃组分、陶瓷填充剂及复合氧化物，其特性在于，所述玻璃组分是其上沉积透辉石氧化物晶体相的结晶化玻璃，包括至少Mg、Ca及Si；及
所述复合氧化物包括至少Al及Co。
2.根据权利要求1所述的玻璃陶瓷烧结的压坯，其特征在于，所述复合氧化物进一步包括Ti。
3.根据权利要求1或2所述的玻璃陶瓷烧结的压坯，其特性在于，就氧化物等效物而言，所述复合氧化物的含量是0.05质量％至1.5质量％。
4.根据权利要求1至3中任一权利要求所述的玻璃陶瓷烧结的压坯，其特征在于，所述陶瓷填充剂是Al2O3。
5.一种布线板，其包括绝缘基底及布线导体，
其特性在于，所述绝缘基底包括根据权利要求1至4中任一权利要求所述的玻璃陶瓷烧结的压坯。
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