CN107431146A - 用于电池组保护部件的热塑性弹性体组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种用于电池组保护部件的热塑性弹性体组合物，该热塑性弹性体组合物在常温至低温的较宽温度范围内表现出优异的柔性，不使用卤素类阻燃剂而在UL94垂直燃烧试验中具有阻燃等级V‑0的阻燃性，且导热性、电绝缘性以及耐电解液性优异，适合用作软式电池组的保护部件。本发明提供一种用于电池组保护部件的热塑性弹性体组合物，包括：100质量份的树脂组合物，由20～80质量％的芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物的加氢产物(a)和20～80质量％的非芳香族类橡胶用软化剂(b)组成，其中，上述组分(a)和组分(b)的合计是100质量％；0.1～10质量份的改性树脂(c)；以及250～400质量份的氢氧化镁(d)。

Description

用于电池组保护部件的热塑性弹性体组合物
技术领域
本发明涉及一种热塑性弹性体组合物。更详细地，涉及一种在常温至低温的较宽温度范围内表现出优异的柔性，且阻燃性、导热性、电绝缘性以及耐电解液性优异，可适合用作电池组的保护部件的热塑性弹性体组合物。
背景技术
现有技术中，作为柔软且要求橡胶弹性的部件使用硫化橡胶。但是，基于不能进行材料回收等环境方面问题的观点，整朝向替换为热塑性弹性体发展。以往已知有使用苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物(SBS)或苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物(SIS)等苯乙烯类热塑性弹性体的加氢产物的热塑性弹性体组合物(例如专利文献1～4)，但是还没有得到满足电池组保护部件的各项严格要求特性的热塑性弹性体组合物。
电池组是连接多个单电池的电池，也称为组电池。镍镉电池、镍氢电池和锂离子二次电池等二次电池经常作为这种电池组被安装到设备中使用。近年来，电池组还用于额定电压或额定负载电流更高的设备中。此外，充电规格的快速充电化或电池组容纳固定于设备中的容纳固定规格的省空间化发展等的电池组的使用环境、状态和方法正逐渐严格。因此也需求以更高等级满足各项要求特性的电池组的保护部件。
电池组有硬式和软式。硬式电池组中，在塑料外壳容纳壳中容纳有组合的几个单电池。软式电池组中，以收缩管覆盖组合的几个单电池。软式相比于硬式具有节省空间的优点。因此需求能够用作软式电池组的保护部件的材料，尤其是对电池组主体的形状追随性优异的材料。
此外，近年来锂离子二次电池作为蓄电池的主流而普及。相比于其他蓄电池，锂离子二次电池具有能够快速充电和大电流放电的特点，但是充放电时发热成为安全对策上的问题。因此，不仅对锂离子二次电池主体，对电池组的保护部件也要求具有耐热性，抑制发热或蓄热，进一步促进放热。
此外，电池组的保护部件中，从防止掉落时的冲击对蓄电池主体造成损坏的目的出发，要求柔软且具有橡胶弹性。尤其是近年来锂离子二次电池的电池组被广泛搭载于电动汽车、混合动力汽车、飞机相关、各种马达驱动相关等，对其保护部件，要求在低温环境下也柔软且不损失橡胶弹性。
此外，对于锂离子二次电池，作为充放电时充电器的发热异常或外部短路造成电池异常发热而导致起火的对策，正朝向电池组中内置温度保险丝、电流保险丝和热敏电阻等安全对策配件的对策发展，但是电池组的保护部件也被要求阻燃性。
此外，锂离子二次电池因使用的环境、状态和方法可能会分解电解液而产生气体。电池内部中产生气体与电池破裂或电解液的外部泄漏紧密相关，还有诱发冒烟、起火的危险。因此对于电池组的保护部件也要求耐电解液性和阻燃性。
进一步地，从开发环境负担少的电池的观点出发，对于电池组的保护部件也要求无卤化。
此外，作为“对于电气、电子元件等放热用部件有用的导热性弹性体组合物”，提出了“苯乙烯类弹性体作为主体的弹性体组合物中配合由表面覆盖有机类偶联剂的氢氧化铝组成的导热性填料和/或由使作为去活性的氧化镁的氧化镁熔渣表面覆盖无机物和/或有机物的氧化镁组成的导热性填料，提高弹性体的导热性”的技术(专利文献5)。但是，并非是满足电池组的保护部件，尤其是锂离子二次电池的电池组的保护部件的各项严格要求特性的导热性弹性体组合物。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：特开昭58-132032号公报
专利文献2：特开昭58-145751号公报
专利文献3：特开昭59-53548号公报
专利文献4：特开昭62-48757号公报
专利文献5：特开2011-207962号公报
发明内容
本发明的课题在于提供一种能够适用于电池组，尤其是软式电池组的保护部件的热塑性弹性体组合物，该热塑性弹性体组合物在常温至低温的较宽温度范围内表现出优异的柔性，不使用卤素类阻燃剂而在UL94垂直燃烧试验中具有阻燃等级V-0的阻燃性，且具有优异的导热性、电绝缘性以及耐电解液性。
本发明人进行深入研究后发现通过特定的热塑性弹性体组合物可实现上述技术课题。
即，本发明为一种用于电池组保护部件的热塑性弹性体组合物，包括：
100质量份的树脂组合物，由20～80质量％的芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物的加氢产物(a)和20～80质量％的非芳香族类橡胶用软化剂(b)组成，其中，所述组分(a)和组分(b)的合计是100质量％；
0.1～10质量份的改性树脂(c)；以及
250～400质量份的氢氧化镁(d)。
第二发明是根据第一发明所述的热塑性弹性体组合物，其中，上述组分(c)包含以马来酸酐改性的芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物的加氢产物。
第三发明是根据第一发明或第二发明所述的热塑性弹性体组合物，其中，上述组分(a)由20～100质量％的嵌段共聚物的加氢产物(a-1)和0～80质量％的无规共聚物的加氢产物(a-2)组成，其中，上述组分(a-1)是苯乙烯来源的结构单元的含量为5～40质量％的苯乙烯和共轭二烯化合物的嵌段共聚物的加氢产物，上述组分(a-2)是苯乙烯来源的结构单元的含量为5～40质量％的苯乙烯和共轭二烯化合物的无规共聚物的加氢产物，上述组分(a-1)和上述组分(a-2)的合计是100质量％。
第四发明是根据第一发明至第三发明中任一项所述的热塑性弹性体组合物，其中，所述热塑性弹性体组合物相对于100质量份的所述树脂组合物还包括25～200质量份的导热性填料(e)，所述导热性填料包括选自由氧化镁、硅酸镁、碳酸镁和氮化硼组成的组中的一种以上。
第五发明是一种电池，包括第一发明至第四发明中任一项所述的热塑性弹性体组合物。
发明效果
本发明的热塑性弹性体组合物在常温至低温的较宽温度范围内表现出优异的柔性，不使用卤素类阻燃剂而在UL94垂直燃烧试验中具有阻燃等级V-0的阻燃性，且具有优异的导热性、电绝缘性以及耐电解液性。因此适合用作电池组，尤其是软式电池组的保护部件。
具体实施方式
本发明的热塑性弹性体组合物，包括：100质量份的树脂组合物，由20～80质量％的芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物的加氢产物(a)和20～80质量％的非芳香族类橡胶用软化剂(b)组成，其中，上述组分(a)和组分(b)的合计是100质量％。
组分(a)：芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物的加氢产物
上述组分(a)是芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物的加氢产物。上述组分(a)良好地包含上述组分(b)、上述组分(c)和任选组分的上述组分(e)，有利于保持机械性能。
上述芳香族乙烯基化合物可列举如苯乙烯、叔丁基苯乙烯、α-甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯、二乙烯基苯、1,1-二苯基苯乙烯、N,N-二乙基对氨基乙基苯乙烯、乙烯基甲苯、对叔丁基苯乙烯等。上述芳香族乙烯基化合物可以使用这些中的一种或两种以上。作为上述芳香族乙烯基化合物，这些之中优选苯乙烯。
从形状追随性和柔性的观点出发，上述组分(a)的芳香族乙烯基化合物来源的结构单元的含量优选70质量％以下，更优选50质量％以下，进一步优选40质量％以下。并且，从耐电解液性的观点出发，优选5质量％以上。
上述共轭二烯化合物可列举如丁二烯、异戊二烯、1,3-戊二烯、2,3-二甲基-1,3-丁二烯等。上述共轭二烯化合物可以使用这些中的一种或两种以上。作为上述共轭二烯化合物，这些之中优选丁二烯、异戊二烯以及丁二烯与异戊二烯的组合。
从热塑性弹性体组合物的长期热稳定性的观点出发，上述组分(a)的加氢率(通过加氢形成碳-碳单键的键数相对于加氢前芳香族乙烯基化合物与共轭二烯化合物的共聚物中的脂肪族碳之间的双键数的比例)优选90摩尔％以上，更优选95摩尔％以上。需要说明的是，组分(a)为两种以上混合物时，混合物的加氢率可以在上述范围内。
从橡胶弹性和成型加工性的观点出发，上述组分(a)由20～100质量％的嵌段共聚物的加氢产物(a-1)和0～80质量％的无规共聚物的加氢产物(a-2)组成，其中，上述组分(a-1)是苯乙烯来源的结构单元的含量为5～40质量％的苯乙烯和共轭二烯化合物的嵌段共聚物的加氢产物，上述组分(a-2)是苯乙烯来源的结构单元的含量为5～40质量％的苯乙烯和共轭二烯化合物的无规共聚物的加氢产物。更优选地，由30～70质量％的上述组分(a-1)和30～70质量％的上述组分(a-2)组成。其中，上述组分(a-1)和所述组分(a-2)的合计是100质量％。
上述组分(a-1)是由将芳香族乙烯基化合物作为主体的聚合物嵌段A的至少一个和将共轭二烯化合物作为主体的聚合物嵌段B的至少一个组成的嵌段共聚物的加氢产物。上述组分(a-1)可列举如具有A-B、A-B-A、B-A-B-A和A-B-A-B-A等结构之物。
上述聚合物嵌段A是仅由芳香族乙烯基化合物构成的聚合物嵌段或是芳香族乙烯基化合物与共轭二烯化合物的共聚物嵌段。聚合物嵌段A为共聚物嵌段的情况下，聚合物嵌段A中的芳香族乙烯基化合物来源的结构单元的含量通常是50质量％以上，从耐电解液性和机械性能的观点出发，优选70质量％以上，更优选90质量％以上。没有特别限制聚合物嵌段A中共轭二烯化合物来源的结构单元的分布，可以是任意的。聚合物嵌段A为两个以上时，这些可以是相同的结构，也可以是相互不同的结构。
上述聚合物嵌段B是仅由共轭二烯化合物构成的聚合物嵌段或是芳香族乙烯基化合物与共轭二烯化合物的共聚物嵌段。聚合物嵌段B为共聚物嵌段的情况下，聚合物嵌段B中的共轭二烯化合物来源的结构单元的含量通常是50质量％以上，从柔性和机械性能的观点出发，优选70质量％以上，更优选90质量％以上。没有特别限制聚合物嵌段B中芳香族乙烯基化合物来源的结构单元的分布，可以是任意的。没有特别限制共轭二烯化合物和共轭二烯化合物的键合方式(以下，简称为微观结构)，可以是任意的。聚合物嵌段B为两个以上时，这些可以是相同的结构，也可以是相互不同的结构。
从形状追随性、柔性、耐电解液性、成型品的形状稳定性和成型加工性的观点出发，上述组分(a-1)中的芳香族乙烯基化合物来源的结构单元的含量优选5～40质量％，更优选10～30质量％。
通过凝胶渗透色谱法测量的分子量微分分布曲线中求出的以聚苯乙烯换算的上述组分(a-1)的质均分子量(Mw)优选为5000～1500000，更优选为10000～550000。质均分子量(Mw)和数均分子量(Mn)之比(Mw/Mn)优选为1～10。上述组分(a-1)的Mw和Mn在上述范围内，则挤压成型加工性为良好。
需要说明的是，上述组分(a-1)中，芳香族乙烯基化合物为苯乙烯，但是如果少量的话，不妨包括苯乙烯之外的芳香族乙烯基化合物。
上述组分(a-1)可列举：例如苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯共聚物(SEBS)、苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯共聚物(SEPS)、苯乙烯-乙烯/乙烯/丙烯-苯乙烯共聚物(SEEPS)、苯乙烯-丁二烯/丁烯-苯乙烯共聚物(部分氢化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物，SBBS)以及苯乙烯-乙烯/丁烯-结晶乙烯嵌段共聚物(SEBC)等。作为市售品的上述组分(a-1)可列举：例如可乐丽有限公司的“SEPTON(商品名)”、科腾聚合物日本公司的“科腾G(商品名)”以及旭化成有限公司的“TUFTEC聚合物(商品名)”等。上述组分(a-1)可以使用这些中的一种或两种以上的混合物。
上述组分(a-2)是芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的无规共聚物的加氢产物。
从形状追随性、柔性、耐电解液性、成型品的形状稳定性和成型加工性的观点出发，上述组分(a-2)中的芳香族乙烯基化合物来源的结构单元的含量优选5～40质量％，更优选10～30质量％。
对于上述组分(a-2)，根据JIS K7244-4:1999测量的动态固体粘弹性试验中，优选作为单一峰值在-50℃～0℃的范围内观察拉伸损耗角正切的峰值温度。通过使用这种组分(a-2)，上述组分(b)的配合量的选择幅度变宽，可提高柔性、尤其是低温中的柔性和对于电池组形状的追随性之间的平衡。
通过凝胶渗透色谱法测量的分子量微分分布曲线中求出的以聚苯乙烯换算的上述组分(a-2)的质均分子量(Mw)优选为5000～1000000，更优选为10000～350000。质均分子量(Mw)和数均分子量(Mn)之比(Mw/Mn)优选为1～10。上述组分(a-2)的Mw和Mn在上述范围内，则挤压成型加工性为良好。
需要说明的是，上述组分(a-2)中，芳香族乙烯基化合物为苯乙烯，但是如果少量的话，不妨包括苯乙烯之外的芳香族乙烯基化合物。
作为市售品的上述组分(a-2)可列举：例如JSR有限公司的“Dynalon1320P(商品名)”(氢化苯乙烯-丁二烯无规共聚物，质均分子量＝30万，Mw/Mn＝1.1)等。上述组分(a-2)可以使用这些中的一种或两种以上的混合物。
组分(b)：非芳香族类橡胶用软化剂
上述组分(b)有利于对本发明的热塑性弹性体组合物赋予柔性和形状追随性，降低成型加工时的挤压载荷。
上述组分(b)是非芳香族类的矿物油(石油等来源的碳氢化合物)或合成油(合成碳氢化合物)，通常，常温中为液态或凝胶态或橡胶态。其中，非芳香族类是指对于矿物油在下述区分中不与芳香族类进行区分(芳香族碳数不超过30％)。对于合成油，意味着不使用芳香族单体。
用作橡胶用软化剂的矿物油是链烷烃链、环烷烃环和芳香族环中任意组合一种以上的混合物；环烷烃环碳数为30～45％之物被称为环烷烃类；芳香族碳数为30％以上之物被称为芳香族类；既不属于环烷烃类也不属于芳香族类、且链烷烃碳数占碳数整体的50％以上之物被称为链烷烃类。
上述组分(b)可列举：例如直链饱和烃、支链饱和烃以及这些的衍生物等的链烷烃类矿物油；环烷烃类矿物油；氢化聚异丁烯、聚异丁烯和聚丁烯等的合成油等。作为市售品的上述组分(b)可列举：例如日本油脂有限公司的异链烷类烃油“NA溶剂(商品名)”、出光兴产有限公司的N-石蜡类加工油“PW-90(商品名)”和“PW-380(商品名)”、出光石油化学有限公司的合成异链烷类烃“IP-溶剂2835(商品名)”以及三光化学工业有限公司的N-石蜡类加工油“Neothiozole(商品名)”等。从相溶性的观点出发，这些之中优选石蜡类矿物油，更优选芳香族碳数少的石蜡类矿物油。此外，从操作性的观点出发，优选在室温中为液态。上述组分(b)可以使用这些中的一种或两种以上的混合物。
从良好地表现出阻燃性、导热性、电绝缘性、耐电解液性、柔性、低温中的柔性和挤压成型加工性的平衡的观点出发，尤其是从柔性、挤压成型加工性和耐电解液性的观点出发，本发明的热塑性弹性体组合物包括由20～80质量％的上述组分(a)和20～80质量％的上述组分(b)组成的100质量份的树脂组合物。优选地，包括由40～60质量％的上述组分(a)和40～60质量％的上述组分(b)组成的100质量份的树脂组合物。其中，上述组分(a)和上述组分(b)的合计是100质量％。
组分(c)：改性树脂
上述组分(c)使用具有脂肪族碳碳双键和亲水性官能团的化合物，对疏水性树脂进行改性的改性体。
由于上述组分(c)具有上述脂肪族碳碳双键和亲水性官能团的化合物来源的结构单元，因此上述组分(d)和上述组分(e)能够发生强相互作用。此外，由于具有疏水性树脂来源的结构单元，可以与上述组分(a)发生强相互作用。因此通过使用上述组分(c)能够充分混合上述组分(a)和上述组分(d)或上述组分(e)。
上述亲水性官能团可列举如：羧基、羰基、羟基、磺酰基、氨基、硅烷醇基、异氰酸酯基、硫醇基、醚基、酯基和环氧基等。具有上述脂肪族碳碳双键和亲水性官能团的化合物具有这些中的一种或两种以上。
由于上述组分(d)为碱性物质，因此上述亲水性官能团优选这些中的羧基和磺酰基等的酸性亲水性官能团。此外，由于上述组分(d)为含氢氧根离子的盐，因此优选硅烷醇基、异氰酸酯基和环氧基等可与含氢氧根离子的盐反应的亲水性官能基。
上述具有脂肪族碳碳双键和亲水性官能团的化合物可列举：例如不饱和羧酸、不饱和羧酸的衍生物、不饱和硅烷偶联剂、具有脂肪族碳碳双键和环氧基的化合物、不饱和胺、具有脂肪族碳碳双键和异氰酸酯的化合物以及具有脂肪族碳碳双键和羟基的化合物等。
上述不饱和羧酸可列举：例如马来酸、衣康酸、富马酸、丙烯酸和甲基丙烯酸等。
上述不饱和羧酸的衍生物可列举：例如马来酸单酯、马来酸二酯、马来酸酐、衣康酸单酯、衣康酸二酯、衣康酸酐、富马酸单酯、富马酸二酯、富马酸酐、丙烯酸甲酯等的丙烯酸烷基酯以及甲基丙烯酸甲酯等的甲基丙烯酸烷基酯等。
上述不饱和硅烷偶联剂可列举：例如乙烯基三甲氧基硅烷和乙烯基三乙氧基硅烷等乙烯类硅烷偶联剂；3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基甲基二甲氧基硅烷以及3-甲基丙烯酰氧基甲基二乙氧基硅烷等的(甲基)丙烯酸类硅烷偶联剂；以及对苯乙烯基三甲氧基硅烷等的苯乙烯类硅烷偶联剂等。
上述具有脂肪族碳碳双键和环氧基的化合物可列举：例如甲基丙烯酸缩水甘油酯、丙烯酸缩水甘油酯、4-环氧-1-丁烯、6-环氧-1-己烯、8-环氧-1-辛烯、10-环氧-1-癸烯和4-羟丁基(甲基)丙烯酸缩水甘油酯醚等。
上述不饱和胺可列举：例如烯丙胺(3-氨基-1-丙烯)和6-氨基-1-己烯等。
上述具有脂肪族碳碳双键和异氰酸酯的化合物可列举：例如甲基丙烯酸-2-异氰酸乙酯、丙烯酸-2-异氰酸乙酯等。
上述具有脂肪族碳碳双键和羟基的化合物可列举：例如(甲基)丙烯酸-2-羟乙酯、(甲基)丙烯酸-2-羟丙酯、(甲基)丙烯酸-3-羟丙酯、(甲基)丙烯酸-2-羟丁酯、(甲基)丙烯酸-3-羟丁酯、(甲基)丙烯酸-4-羟丁酯基等(甲基)丙烯酸羟烷酯；3-丁烯-1-醇、5-己烯-1-醇和7-辛烯-1-醇等的含羟基的α-烯烃等。
上述具有脂肪族碳碳双键和亲水性官能团的化合物优选这些中的马来酸酐和不饱和胺。
需要说明的是，本说明书中，(甲基)丙烯酸是指丙烯酸或甲基丙烯酸。
使用上述具有脂肪族碳碳双键和亲水性官能团的化合物改性的上述疏水性树脂可列举：例如聚乙烯类树脂、聚丙烯类树脂、聚烯烃类弹性体、芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物以及芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物的加氢产物等。
上述聚乙烯类树脂可列举：例如高密度聚乙烯、中密度聚乙烯、低密度聚乙烯、直链低密度聚乙烯、乙烯和α-烯烃(例如丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯等)的共聚物(包括无规共聚物和嵌段共聚物)等。
上述聚丙烯类树脂可列举：例如丙烯均聚物以及丙烯和α-烯烃(例如乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯等)的共聚物(包括无规共聚物和嵌段共聚物)等。
上述烯烃类弹性体可列举：例如乙烯和α-烯烃(例如丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯等)的共聚物(包括无规共聚物和嵌段共聚物)；乙烯、α-烯烃(例如丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯等)以及非共轭二烯(例如1,4-己二烯、5-亚乙基-2-降冰片烯、5-乙烯基降冰片烯以及二环戊二烯等)的三元共聚物等。
上述芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物可列举：例如苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)和苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)。
上述芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物的加氢产物可列举上述组分(a)的说明中示例之物。
使用上述具有脂肪族碳碳双键和亲水性官能团的化合物的一种或两种以上的混合物，对上述疏水性树脂的一种或两种以上的混合物以任意的方法进行改性(上述疏水性树脂组合物中接枝聚合上述具有脂肪族碳碳双键和亲水性官能团的化合物)，从而能够得到上述组分(c)。
上述组分(c)可列举：例如马来酸酐改性的聚乙烯、丙烯酸改性的聚乙烯、马来酸酐改性的聚丙烯以及马来酸酐改性的苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯共聚物等。作为市售品，上述组分(c)可列举：例如三井化学有限公司的“Yumex(商品名)”和旭化成化学有限公司的“TAFTEC M1913(商品名)”等。
从混合性的观点出发，上述组分(c)优选使用马来酸酐改性的芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物d加氢产物。上述组分(c)可以使用这些中的一种或两种以上的混合物。
从混合性和成型加工性的观点出发，相对于上述组分(a)和上述组分(b)的合计100质量份，上述组分(c)的配合量为0.1～10质量份，优选为1～8质量份。
组分(d)：氢氧化镁
上述组分(d)为赋予阻燃性起到重要作用。此外还具有提高组合物的导热性的效果。氢氧化镁由于相比于普通阻燃性例如卤素类阻燃剂或磷类阻燃剂电绝缘性优异，因此适合向电池组保护部件的树脂组合物赋予阻燃性。市面上出售各种粒径或表面处理过的氢氧化镁，但是上述组分(d)可以使用任何性质的氢氧化镁。
从阻燃性或导热性与热塑性弹性体组合物或成型品的制造性的平衡观点出发，相对于上述组分(a)和上述组分(b)的合计100质量份，上述组分(d)的配合量为250～400质量份，优选为260～380质量份。
组分(e)：导热性填料
优选地，本发明的热塑性弹性体组合物还包括组分(e)导热性填料。通常，导热性填料可分类为导电性填料和电绝缘性填料。此外，还有考虑对树脂的混合性的各种表面处理类型，根据使用目的区分使用。进一步地，形状有粉末状、纤维状、鳞片状等。从电池组保护部件所需的特性来看，上述组分(e)在这些之中优选具有高电绝缘性的导热性填料。此外，从导热性的各向异性的问题来看，优选非纤维状的导热性填料。更优选粉末状。具体地，上述组分(e)优选硅酸镁、氧化镁、碳酸镁和氮化硼等。上述组分(e)可以使用这些中的一种或两种以上的混合物。
从电绝缘性和导热性之间的平衡的观点出发，相对于上述组分(a)和上述组分(b)的合计100质量份，上述组分(e)的配合量优选25～200质量份，更优选100～180质量份。
组分(f1)：任意组分1“聚苯醚类树脂”
本发明的热塑性弹性体组合物还可以包括组分(f1)聚苯醚类树脂。聚苯醚树脂是耐热性、电气特性和抗药物性优异的工程塑料，与聚苯乙烯完全相溶是公知的，但是另一方面具有流动性差、难以成型加工的缺点，因此通常以改善成型加工性、流动性和抗冲击性为目的，使用配合有聚苯乙烯类树脂的苯乙烯改性聚苯醚树脂。相对于上述组分(a)和上述组分(b)的合计100质量份，本发明的热塑性弹性体组合物中还包括2～8质量份的上述组分(f1)，从而可以提高耐电解液性，尤其是对高温电解液的抗溶解性。上述组分(f1)可以使用聚苯醚树脂，也可以使用苯乙烯改性聚苯醚树脂。
组分(f2)：任意组分2“聚丙烯类树脂”
本发明的热塑性弹性体组合物还可以包括组分(f2)聚丙烯类树脂。相对于上述组分(a)和上述组分(b)的合计100质量份，包括1～10质量份的上述组分(f2)，从而提高耐电解液性和成型加工性。
上述组分(f2)可列举：例如丙烯均聚物以及丙烯和α-烯烃(例如乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯等)的共聚物(包括无规共聚物和嵌段共聚物)等。上述组分(f2)可以使用这些之中的一种或两种以上混合物。
从耐电解液性和成型加工性的观点出发，通过差示扫描量热仪(DSC)测量的上述组分(f2)的熔点(Tm)优选为120～167℃。差示扫描量热仪(DSC)测量的熔点(Tm)是指使用珀金埃尔默日本有限公司的钻石DSC型差示扫描量热仪，在230℃保持5分钟，以10℃/分钟冷却至-10℃，在-10℃保持5分钟，以10℃/分钟升温至230℃的过程中测量的第二熔解曲线(最后的升温过程中测量的熔解曲线)中最高温度侧的峰顶熔点。
从成型品的外观良好的观点出发，上述组分(f2)的熔体质量流速(根据ASTM D-1238，在230℃、负荷21.18N的条件下测量)优选为0.1～10g/10分钟
组分(f3)：任意组分3“聚乙酸乙烯酯类树脂”
本发明的热塑性弹性体组合物还可以包括组分(f3)聚乙酸乙烯酯类树脂。相对于上述组分(a)和上述组分(b)的合计100质量份，包括1～10质量份的上述组分(f3)，从而提高成型加工性。
上述组分(f3)可列举：例如乙酸乙烯酯均聚物；以及乙酸乙烯酯和与乙酸乙烯酯可共聚的单体(例如乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯等α-烯烃；甲基丙烯酸、丙烯酸、马来酸、富马酸和衣康酸等不饱和羧酸；甲基丙烯酸酯、丙烯酸酯和马来酸酐等不饱和羧酸衍生物；以及氯乙烯等)的共聚物等。上述组分(f3)在这些之中优选乙酸乙烯酯来源的结构单元的含量为20～60质量％的乙烯/乙酸乙烯酯共聚物。上述组分(f3)可以使用这些的一种或两种以上混合物。
根据需要，本发明的热塑性弹性体组合物还可以包括除上述组分(d)和上述组分(e)之外的无机填料类。无机填料除了改善成型品的一部分物性的效果之外，还具有通过增量而获得经济上的优势。上述无机填料可列举：例如碳酸钙、滑石、云母、粘土、硫酸钡、天然硅酸、合成硅酸(白炭黑)、氧化钛和炭黑等。在不影响本发明目的的范围内可任意设置上述无机填料的配合量。
根据需要本发明的热塑性弹性体组合物除上述组分外还可以包括各种防粘连剂、密封性改良剂、橡胶用软化剂、热稳定剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、抗静电剂、润滑剂、结晶成核剂和着色剂等。在不影响本发明目的的范围内可任意设置这些的配合量。
上述抗氧化剂可列举：例如2,6-二叔丁基对甲酚、2,6-二叔丁基苯酚、2,4-二甲基-6-叔丁基苯酚、4,4-二羟基二苯砜、三(2-甲基4-羟基-5-叔丁基苯基)丁烷等的酚类抗氧剂；亚磷酸酯类抗氧剂以及硫醚类抗氧化剂等。这些之中优选酚类抗氧剂和亚磷酸酯类抗氧剂。
本发明的热塑性弹性体组合物通过将上述组分(a)～(d)以及其他任意组分按照任意顺序或同时溶融混炼而制造。没有特别限定溶融混炼的方法，可使用公知的方法。例如，可使用单螺杆挤出机、双螺杆挤出机、辊、混合器或各种捏合机。使用混合器或捏合机时，优选地如在排出温度170～240℃的条件下进行溶融混炼。使用双螺杆挤出机时，优选地如以螺杆转数50～500rpm，混炼温度170～240℃的条件下进行溶融混炼。
下面，详细说明本发明的实施例，但本发明并不限定于此。
实施例1～32、比较例1～12
使用20L容量加压捏合机，对表1～7中任一个所示的配合比的配合物，在排出温度175℃的条件下进行溶融混炼。在模具设定温度210℃的条件下，对得到的组合物进行热切割法得到颗粒。接着，使用得到的颗粒，使用加热加压机，在温度220℃、预热时间3分钟、加压时间3分钟的条件下进行热压后，直接在温度30℃、加压时间3分钟的条件下冷压，得到1mm厚的压片。并且按照相同的方法分别得到2mm、3mm、6mm厚的压片。按照下述标准评价了以上工序的制造性。并且进行下述试验(3)～(8)。结果如表1～7中任一个所示。
(1)制造性
○：无特别问题，可得到厚度良好的各压片。
△：无特别问题，可得到各厚度的压片。但观察到压片变色。
×：上述工序中存在下述中至少一个问题：
·压力捏合机的溶融混炼因过载而不稳定；
·不能造粒；
·产生分解气体；
·压片显著变色。
(评价标准)○评价为合格。
(2)双螺杆挤出机的扭矩
○：完全无问题。
△：扭矩接近上限。
×：观察到过扭力导致螺杆的转数变化(挤出量变化)或者停止。
(评价标准)○评价为合格。
测量方法
(3)电绝缘性
按照JIS K6271:2008，作为样品使用上述得到的1mm厚的压片，通过双环法进行测量。
(评价标准)10的14次方Ωcm以上为合格。
(4)导热性
作为测量装置使用京都电子工业有限公司的“Kemtherm QTM-D3(商品名)”，作为样品使用上述得到的6mm厚的压片，在25℃(室温)的条件下，按照JIS R2616:2001规定的热线法进行测量。导热的方向是试验片的厚度方向。
(评价标准)1.2W/(M·K)以上为合格。
(5)阻燃性
按照UL94垂直燃烧试验法进行测量。作为样品使用上述得到的1mm厚的压片。
(评价标准)阻燃等级为V-0为合格。
(6)挤压成型加工性
使用40mm单螺杆挤出机中安装压缩比(CR)2.7的螺杆和外径7mm、厚1mm的管成型模具的装置，在螺杆转数15r.p.m、模具出口树脂温度230℃、拉伸比(以模具厚度尺寸相对于得到的管厚度的比例进行计算)1.3的条件下，进行管的挤压成型加工。按照下述标准评价挤压成型加工性和成型品的外观。
(6-1)厚度偏差
○：没有厚度偏差、得到规定大小的成型品。
△：观察到稍微吐出不匀(浪涌)，发生部分厚度偏差。
×：观察到严重吐出不匀(浪涌)，发生部分厚度偏差。
(6-2)挤压扭矩
○：完全无问题。
△：负载高，扭矩接近上限。
×：观察到过扭力导致的螺杆的转数变化(挤出量变化)或者停止。
(6-3)成型品(管)的外观
○：没有观察到管表面粗糙等外观不良。
△：观察到管表面部分粗糙等外观不良。
×：观察到管表面严重粗糙等外观不良。
(评价标准)○评价为合格。
(7)柔性(形状追随性)
将上述试验(6)中成型的挤出管，切成40mm的长度，在温度23℃、相对湿度50％的环境下进行24小时以上状态调整后，在相同环境下，将管安装到AA电池中，以使管和电池之间不产生间隙。
○：容易安装，管和电池之间不产生间隙。
△：安装困难，但管和电池之间不产生间隙。
×：不能安装，或安装非常困难，管和电池之间产生间隙。
(评价标准)○评价为合格。
(8)高温变形性
将上述试验(7)中得到的管安装在AA电池的安装体，在70℃的环境下暴露24小时，在温度23℃、相对湿度50％的环境下进行24小时以上状态调整后，目视观察管和电池之间是否产生间隙。另外，在上述试验(7)中评价为×的情况下，省略试验。
○：没有问题。
△：管和电池之间产生细小间隙。
×：管和电池之间产生间隙。
(评价标准)○评价为合格。
(9)低温柔性
将上述试验(8)试验后的安装体，进一步在-30℃的环境下暴露24小时，在温度23℃、相对湿度50％的环境下进行24小时以上状态调整后，目视观察管和电池之间是否产生间隙。需要说明的是，上述试验(7)中评价为×以及上述试验(8)评价为×时，省略该试验。
○：没有问题。
△：管和电池之间产生细小间隙。
×：管和电池之间产生间隙。
(评价标准)○评价为合格。
(10)耐电解液性
六氟磷酸锂水溶液(锂盐浓度1摩尔/升)中，将上述中得到的1mm厚的压片，在温度80℃中浸渍2个小时后，目视观察压片的状态。此外，对于包含聚苯醚树脂的样品，在100℃中浸渍2个小时的条件下进行相同的试验。评价标准如下所述。
○：完全无变化。
△：观察到片的形状稍微变化或膨胀。
×：片的一部分溶解。
(评价标准)○评价为合格。
(11)硬度计硬度
按照JIS K6253-3:2012，测量类型A的15秒值。作为样品使用上述中得到的6mm厚的压片。
(评价标准)80以下为合格。
(12)抗渗出性
将上述试验(6)中成型的管，在70℃的齿轮箱中放入168小时，然后目视管表面的粘性以及根据触感，以下述标准进行评价。
○：成型品表面感觉不到粘性。
△：稍微具有粘性。
×：有粘性，手触摸时手上附着污垢。
(评价标准)不是×评价为合格。
使用的原料
组分(a)：
(a-1-1)可乐丽有限公司的苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯嵌段共聚物“SEPTON2063(商品名)”；苯乙烯来源的结构单元的含量13质量％，硬度计硬度(类型A 15秒值)36，65000Mw，Mw/Mn1.3。
(a-1-2)可乐丽有限公司的苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯嵌段共聚物“SEPTON4033(商品名)”；苯乙烯来源的结构单元的含量30质量％，硬度计硬度(类型A 15秒值)76，130000Mw，Mw/Mn1.3。
(a-1-3)可乐丽有限公司的苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯嵌段共聚物“SEPTON2104(商品名)”；苯乙烯来源的结构单元的含量65质量％，硬度计硬度(类型A 15秒值)98，91000Mw，Mw/Mn1.3。
(a-2-1)JSR有限公司的苯乙烯和共轭二烯化合物的无规共聚物的加氢产物(HSBR)“Dynalon1320P(商品名)”；苯乙烯来源的结构单元的含量10质量％，硬度计硬度(类型A 15秒值)41，300000Mw，Mw/Mn1.1；按照JIS K7244-4:1999测量的动态固定粘弹性试验中，观察到拉伸损耗正切的峰值作为单一峰值在-25℃附近。
比较组分(a’)：
(a’-1)杜邦陶氏弹性体日本公司的聚乙烯类塑料(乙烯/辛烯-1无规共聚物)“Engage 8150(商品名)”；硬度计硬度(类型A 15秒值)75。
组分(b)：
(b-1)出光兴产有限公司的石蜡油“PW-90(商品名)”。
组分(c)：
(c-1)旭化成化学有限公司的马来酸酐改性苯乙烯酸酐-乙烯/丁烯-苯乙烯嵌段共聚物“M1913(商品名)”；硬度计硬度(类型A 15秒值)84。
(c-2)杜邦有限公司的马来酸酐改性聚乙烯“N493(商品名)”。
(c-3)三井化学有限公司的马来酸酐改性聚丙烯“ADMER QE800(商品名)”。
(c-4)旭化成化学有限公司的胺改性苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯嵌段共聚物“TAFTEC MP10(商品名)”。
(c-5)日油有限公司的乙烯/甲基丙烯酸缩水甘油酯改性聚丙烯“MODIPERA 4300(商品名)”。
组分(d)：
(d-1)神岛化学工业有限公司的合成氢氧化镁“Magcies BN-6(商品名)”；平均粒径1.0μm；粒子表面以脂肪酸进行处理。
(d-2)神岛化学工业有限公司的合成氢氧化镁“Magcies S-6(商品名)”；平均粒径1.0μm；粒子表面以硅烷化合物和脂肪酸进行处理。
(d-3)协和化学工业有限公司的合成氢氧化镁“KISUMA 5P(商品名)”；平均粒径0.82μm；粒子表面以硅烷类偶联剂进行处理。
比较组分(d’)：
(d’-1)昭和电工有限公司的氢氧化铝“H42M(商品名)”；平均粒径1.0μm；粒子表面以硅烷化合物和脂肪酸进行处理。
组分(e)：
(e-1)宇部材料有限公司的氧化镁“Rf-50(商品名)”；平均粒径50μm；粒子表面以乙烯基烷氧基硅烷进行处理。
(e-2)日本滑石有限公司的硅酸镁(Mg3Si4O10(OH)2)“Talc P-4(商品名)”；平均粒径4.5μm。
(e-3)神岛化学工业有限公司的氧化镁“Star Mag SL-WR(商品名)”；平均粒径9.8μm。
(e-4)宇部材料有限公司的氧化镁“Rf-70(商品名)”；平均粒径70μm；粒子表面以乙烯基烷氧基硅烷进行处理。
(e-5)神岛化学工业有限公司的碳酸镁“MSPS(商品名)”。
(e-6)电气化学工业有限公司的氮化硼“SGB(商品名)”。
任意树脂组分(f)：
(f1-1)旭化成化学有限公司的苯乙烯改性聚苯醚树脂(PPO)“ZYLON X9102(商品名)”。
(f2-1)日本聚丙烯有限公司的聚丙烯树脂(PP)“FW4BT(商品名)”；融点139℃，熔体质量流速6.5g/10分钟。
(f3-1)三井杜邦聚化工有限公司的乙烯-乙酸乙烯酯共聚物“V9000(商品名)”；乙酸乙烯酯来源的结构单元的含量41质量％，硬度计硬度(类型A 15秒值)54。
表1
表2
表3
表4
表5
表6
表7
本发明的热塑性弹性体组合物表现出均衡的阻燃性、高导热性、电绝缘性、耐电解液性、柔性、低温中的柔性、组合物的制造性以及挤压成型加工性，可适合用作电池组保护部件。另一方面，比较例中表现出阻燃性、高导热性、电绝缘性、耐电解液性、柔性、低温中的柔性、组合物的制造性以及挤压成型加工性中的至少一个为差，不足以用作电池组的保护部件。

Claims (5)

1.一种用于电池组保护部件的热塑性弹性体组合物，包括：
100质量份的树脂组合物，由20～80质量％的芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物的加氢产物(a)和20～80质量％的非芳香族类橡胶用软化剂(b)组成，其中，所述组分(a)和组分(b)的合计是100质量％；
0.1～10质量份的改性树脂(c)；以及
250～400质量份的氢氧化镁(d)。
2.根据权利要求1所述的热塑性弹性体组合物，其中，所述组分(c)包含使用马来酸酐改性的芳香族乙烯基化合物和共轭二烯化合物的共聚物的加氢产物。
3.根据权利要求1或2所述的热塑性弹性体组合物，其中，所述组分(a)由20～100质量％的嵌段共聚物的加氢产物(a-1)和0～80质量％的无规共聚物的加氢产物(a-2)组成，其中，所述嵌段共聚物的加氢产物(a-1)是苯乙烯来源的结构单元的含量为5～40质量％的苯乙烯和共轭二烯化合物的嵌段共聚物的加氢产物，所述无规共聚物的加氢产物(a-2)是苯乙烯来源的结构单元的含量为5～40质量％的苯乙烯和共轭二烯化合物的无规共聚物的加氢产物，所述组分(a-1)和所述组分(a-2)的合计是100质量％。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的热塑性弹性体组合物，其中，所述热塑性弹性体组合物相对于100质量份的所述树脂组合物还包括25～200质量份的导热性填料(e)，所述导热性填料包括选自由氧化镁、硅酸镁、碳酸镁和氮化硼组成的组中的一种以上。
5.一种电池，其特征在于，包括权利要求1～4中任一项所述的热塑性弹性体组合物。
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