CN105873754B - 使用纤维增强热塑性塑料的层叠基材以及使用该层叠基材的成形品的制造方法 - Google Patents

使用纤维增强热塑性塑料的层叠基材以及使用该层叠基材的成形品的制造方法 Download PDF

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Abstract

一种层叠基材，其中，在预浸料基材的至少一个表面上，层叠有空隙率50％以上99％以下的片材状物，所述预浸料基材包含增强纤维与热塑性树脂。

Description

使用纤维增强热塑性塑料的层叠基材以及使用该层叠基材的 成形品的制造方法
技术领域
本发明涉及一种层叠基材，其特征在于，在冲压成形时形成复杂形状的赋形性能优异，特别是可在低模具温度下成形，并涉及使用该层叠基材的成形品的制造方法。更具体涉及一种层叠基材，其为易于跟随肋材(rib)、浮凸(boss)等三维形状的成形，作为结构构件可维持机械强度，并且适用于例如航空器构件、汽车构件、运动用具等的纤维增强热塑性塑料的中间基材，并涉及该层叠基材的制造方法。
本申请主张基于2013年12月6日在日本申请的日本特愿2013-252980号的优先权，将其内容引用于本文中。
背景技术
作为纤维增强热塑性塑料的成形方法，最通常是进行冲压成形：通过利用压制机(press)等对在增强纤维中含浸热塑性树脂而成的基材(预浸料基材)进行加热加压，将其成形为目标形状。由此获得的纤维增强塑料成形品，可以通过将增强纤维设定为合适的长度与含量，而被设计成具有所需的力学性质的成形品。但在模具温度较低的情况下，存在如下问题：无法获得充分的冲压成形性，形成肋材、浮凸等复杂形状的赋形能力变得不甚充分。相反地，在模具温度高的情况下，虽然可获得充分的冲压成形性，但是存在在模具内的固化、结晶化变得不充分，在从模具取出后发生较大变形这样的问题。
为了解决该问题，人们提出了加热冷却系统，其中，将模具在高温下加热进行成形，接着进行冷却取出成形品(专利文献1-3)。但是在这些系统中存在诸如设备费用高昂，并且模具形状受限的问题。
可认为，通常为提高纤维增强热塑性塑料的流动性，减少增强纤维的含量或者缩短增强纤维的长度是有效的。但是已知在该方法中，机械性能降低，不易获得具有目标强度的成形品。
另外，已知通常为提高纤维增强塑料的流动性，降低基体树脂的粘度是有效的。但是已知在该方法中，机械性能也会降低，不易获得具有目标强度的成形品。
进一步，通过降低纤维增强塑料的基体树脂的熔点或者玻璃化温度，有望提高低温下的流动性。但是在该方法中，存在有成形品在高温下的机械性能降低这样的问题。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本国日本特许第3977565号
专利文献2：日本国日本特许第4121833号
专利文献3：日本国日本特许第4242644号
发明内容
发明想要解决的课题
本发明为了解决如上所述的伴随现有技术的问题而开发，其课题在于提供一种层叠基材及其制造方法，该层叠基材的特征在于，在冲压成形时形成复杂形状的赋形性能优异，特别是可在低模具温度下进行成形。
用于解决问题的方案
本发明人等进行了深入研讨，结果发现利用以下所示的方法可解决上述课题，完成了本发明。即，本发明通过在预浸料基材的至少一个表面上层叠有空隙率50％以上99％以下的片材状物，所述预浸料基材包含增强纤维与热塑性树脂，可解决上述课题。
本发明的要旨在于以下的[1]～[12]。
[1]一种层叠基材，其中，在预浸料基材的至少一个表面上，层叠有空隙率50％以上99％以下的片材状物，所述预浸料基材包含增强纤维与热塑性树脂。
[2]根据上述[1]所述的层叠基材，其特征在于，前述预浸料基材是将多张预浸料进行层叠而成的预浸料层叠基材，前述预浸料包含向一个方向取向的前述增强纤维与前述热塑性树脂。
[3]根据上述[1]所述的层叠基材，其特征在于，前述预浸料基材是将前述增强纤维的纤维束或者前述增强纤维的单纤维分散于前述热塑性树脂中而成的预浸料基材。
[4]根据上述[1]所述的层叠基材，其特征在于，前述预浸料基材是将预浸料的矩形的切片(chip)任意地分散而成的预浸料基材，前述预浸料包含向一个方向取向的所述增强纤维。
[5]根据上述[1]～[4]中任一项所述的层叠基材，其特征在于，构成前述预浸料基材的前述增强纤维的长度为10～100mm。
[6]根据上述[1]～[5]中任一项所述的层叠基材，其特征在于，前述片材状物是包含热塑性树脂的片材。
[7]根据上述[1]～[5]中任一项所述的层叠基材，其特征在于，前述片材状物是包含无机纤维的片材。
[8]根据上述[1]～[7]中任一项所述的层叠基材，其特征在于，前述片材状物是无纺布。
[9]根据上述[1]～[6]中任一项所述的层叠基材，其特征在于，前述片材状物是发泡片材。
[10]根据上述[1]～[9]中任一项所述的层叠基材，其特征在于，前述片材状物的厚度为0.01mm以上10mm以下。
[11]根据上述[1]～[10]中任一项所述的层叠基材，其特征在于，相对于预浸料层叠基材的表面的至少一个面的总面积，预浸料层叠基材的表面的至少一个面的30面积％以上由前述片材状物覆盖。
[12]根据上述[1]～[11]中任一项所述的层叠基材，其特征在于，未将前述预浸料基材与前述片材状物粘合。
[13]根据上述[1]～[12]中任一项所述的层叠基材，其特征在于，层叠基材是冲压成形用层叠基材。
[14]一种层叠基材的成形品的制造方法，其包括：(1)将包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材加热至构成预浸料的热塑树脂的熔点以上或者玻璃化温度以上，然后将空隙率50％以上99％以下的片材状物层叠于预浸料基材的至少一个表面上而获得层叠基材的工序，或者(2)在包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材上，将空隙率50％以上99％以下的片材状物层叠于预浸料基材的至少一个表面上，然后将所获得的层叠体加热为构成预浸料的热塑性树脂的熔点以上或者玻璃化温度以上的温度而获得层叠基材；
并包括：接着将前述层叠基材装入模具中，所述模具的温度被设定在构成前述预浸料的前述热塑性树脂的熔点以下或者玻璃化温度以下，接着进行冲压成形。
[15]根据上述[14]所述的制造方法，其中，前述模具的温度为50℃～200℃。
发明的效果
根据本发明可获得一种层叠基材、以及使用其的成形品的制造方法，所述层叠基材的形成复杂形状的赋形性能优异，特别是可在低模具温度下进行成形。
附图说明
图1为表示在本发明的预浸料基材的两个表面上层叠有空隙率50％以上99％以下的片材状物的层叠基材的图。
图2为表示本发明的实施例中使用的成形品的图。
图3为表示本发明中使用的预浸料的一个例子的图。
符号说明
1：空隙率50％以上99％以下的片材状物
2：包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材
3：肋材部
4：顶面(层叠基材装载(charge)部)
5：翼缘部
6：切口
7：增强纤维
8：切口与增强纤维所形成的角度
9：切口长
10：切断的增强纤维的长度
具体实施方式
本发明的第一种实施方式是一种层叠基材，其中，在预浸料层叠基材的至少一个表面上，层叠有空隙率50％以上99％以下的片材状物，该预浸料层叠基材包含增强纤维与热塑性树脂。
一般地，在预浸料基材的冲压成形中，利用IR加热器等加热设备将预浸料基材加热为热塑性树脂的熔点以上或者玻璃化温度以上的温度后，将前述预浸料基材插入到设定为热塑性树脂的熔点以下或者玻璃化温度以下的模具内，通过加压压制而获得目标成形品。此时，模具表面引起的冷却将导致热塑性树脂的粘度增大，因此冲压成形性产生显著降低。
为了防止该模具表面引起的冷却，优选的在与模具相接的预浸料基材的表面设置隔热层，将预浸料基材的温度保持在高温。另外，优选该隔热层可在赋形后迅速地将模具引起的冷却传递到预浸料基材，充分地进行固化或者结晶化。
作为该隔热层，可以是覆盖预浸料基材的一部分或者全部的片材状，从使其轻量化且有望获得充分的隔热效果考虑，优选为包含空气的隔热层。在本发明中，从高隔热性的观点考虑，相对于预浸料层叠基材的表面的至少一个面的总面积，优选的预浸料层叠基材的表面的至少一个面的30面积％以上由空隙率50％以上99％以下的片材状物覆盖，更优选为50面积％以上。更具体为30～100面积％，更优选为50～100面积％。
(空隙率50％以上99％以下的片材状物)
关于用作隔热层的片材状物的空隙率，为了保持充分的隔热性，优选为50％以上99％以下。进一步优选为60％以上99％以下。另外该片材状物的厚度没有特别限制，但是如果可维持隔热性那么越薄则越良好，优选为0.01mm以上10mm以下，更优选为0.05mm以上5mm以下。予以说明，片材状物的厚度可通过利用游标卡尺或者测微计测定片材状物的多个部位，求出其算数平均值而测定。
此处，空隙率是指空气相在片材状物的总体积中所占的体积分数，可按照空隙率(％)＝{1-(构成片材状物的物质的总体积/片材状物的总体积)}×100的程序测定。
关于该片材状物，优选在冲压成形前维持着空隙，在冲压成形之后空隙消失。因此优选为无纺布或者发泡片材。
另外，优选在冲压成形前不将预浸料基材与片材状物粘合。此处“粘合”是指介由粘合剂或者热熔接而使预浸料基材与片材状物一体化。通过在冲压成形前不使预浸料基材与片材状物粘合，从而可维持隔热性，通过在冲压成形后将预浸料与片材状物粘合，从而可提高机械强度。予以说明，冲压成形后的片材状物的空隙率优选为0～2％，更优选为0～1％。
关于前述无纺布中使用的纤维，纤维的种类没有特别限制，可使用无机纤维、树脂纤维、植物纤维、金属纤维、或将它们组合而得到的混合组成的纤维。作为无机纤维，列举出碳纤维、石墨纤维、碳化硅纤维、氧化铝纤维、碳化钨纤维、硼纤维、玻璃纤维等。作为树脂纤维，列举出芳纶纤维、高密度聚乙烯纤维、其它的通常的聚丙烯纤维、尼龙纤维、聚酯等。作为植物纤维，列举出麻、黄麻、竹等纤维素纤维。作为金属纤维，列举不锈钢、铁等的纤维，另外也可以是覆盖有金属的碳纤维。其中优选为碳纤维、玻璃纤维、聚丙烯纤维、尼龙纤维、聚酯纤维。
发泡片材中使用的树脂如果是热塑性树脂，那么树脂的种类没有特别限制，可使用聚酰胺(尼龙6、尼龙66等)、聚烯烃(聚乙烯、聚丙烯等)、改性聚烯烃、聚酯(聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯等)、聚碳酸酯、聚酰胺酰亚胺、聚苯醚、聚砜、聚醚砜、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚苯乙烯、ABS、聚苯硫醚、液晶聚酯、丙烯腈与苯乙烯的共聚物等。另外，也可使用它们的混合物。进一步，也可以是如尼龙6与尼龙66的共聚尼龙的共聚而得到的共聚物。其中优选为聚酰胺、聚烯烃。另外，也可根据需要预先添加阻燃剂、耐候性改良剂、其它的抗氧化剂、热稳定剂、紫外线吸收剂、增塑剂、润滑剂、着色剂、增容剂、导电性填料等。
(包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材)
本发明中使用的包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材可以是任何的形态，可举出：将预浸料层叠而成的基材、将切碎的预浸料无规地分散而成的基材、将前述增强纤维的纤维束(以下，亦称为纤维束或增强纤维束)或者前述增强纤维的单纤维(以下，亦称为单纤维)分散于热塑性树脂中而成的基材等。它们也可以以原来的状态使用，也可通过热压固定为板状之后使用。
作为将预浸料进行层叠而成的预浸料基材，可以是通过将增强纤维向一个方向取向的预浸料，在同一方向上进行层叠而成的基材、通过伪各向同性地(quasi-isotropy)层叠而成的基材、或者通过正交层叠而成的基材，但不特别地拘泥于层叠方法。另外，在前述预浸料中也可具有：在增强纤维的长度方向的横切方向上，深度可将增强纤维切断的切口。在图3中，相对于增强纤维的取向方向直线状切口被设置为倾斜，但是也可设置为垂直。切口的形状可以是直线状也可以是曲线状。关于切口产生的增强纤维的平均纤维长度，越短则冲压成形性越优异，越长则机械性能越优异，但通常考虑到两者的平衡而优选为10mm以上100mm以下。予以说明，平均纤维长度可通过测定预浸料上的全部的切口长度(图3的9)，由其算数平均值求出。优选形成切口使平均纤维长度为上述数值范围内。予以说明，如图3所示那样，切断的增强纤维的长度10表示的是从切口到切口为止的长度。每1m2预浸料的切口的长度9(以下，亦称为切口长)的总和优选为20～200m，更优选为30～150m。切口6与增强纤维7所形成的角度8优选为30～90度。予以说明，俯视观察时的切口形状为曲线的情况下的角度8，可设为增强纤维与切口所形成的角度，可与直线的切口同样地操作而测定。预浸料基材具有切口的情况下，切口优选从预浸料基材的上表面直到下表面为止地切断增强纤维。也可进一步在层叠的预浸料之间的全部或者一部分中包含热塑性树脂层。关于前述预浸料中的增强纤维的纤维体积含有率(Vf)，越小则冲压成形性越优异，越大则机械物性越优异，但一般而言考虑到两者的平衡，相对于预浸料的总体积，优选为20％以上60％以下。关于该Vf的值，例如使用如下求出的值：根据通过水中置换法而获得的预浸料的密度ρc、通过同样的方法而获得的纤维的密度ρf、以及预浸料的质量W、燃烧预浸料使树脂燃尽后的重量W1，使用以下的式子而求出其值。
Wf＝(W-W1)×100/W 式(3)
Vf＝Wf×ρc/ρf 式(4)
关于矩形的预浸料的薄片，作为将切碎的预浸料无规地分散而得到的基材，优选为：将使增强纤维取向于一个方向的预浸料切割为矩形而成的切割物(短切(chopped)预浸料)，任意状分散而成的基材。在切割时产成的矩形的尺寸没有特别限制，但是优选将平均纤维长切割为10mm以上100mm以下，以使冲压成形性与机械物性优异。另外为了分散为任意形状因而优选矩形形状较小，一个边的长度优选为5mm至50mm。关于前述预浸料中的增强纤维的纤维体积含有率(Vf)，越小则冲压成形性越优异，越大则机械物性越优异，但一般而言考虑到两者的平衡，相对于预浸料的总体积，优选为20％以上60％以下。
关于将增强纤维的纤维束或者增强纤维的单纤维分散于热塑性树脂中而得到的基材，纤维长度没有特别限制，但是从取得流动性与机械物性的平衡的观点考虑，增强纤维的平均纤维长度优选为1mm至20mm。其它的实施方式优选为10～100mm。前述预浸料中的增强纤维的纤维体积含有率(Vf)越小则冲压成形性越优异，越大则机械物性越优异，但一般而言考虑到两者的平衡，相对于预浸料的总体积，优选为10％以上30％以下。
关于本发明的预浸料基材中使用的增强纤维，增强纤维的种类没有特别限制，可使用无机纤维、树脂纤维、植物纤维、金属纤维、或将它们组合而得到的混合组成的纤维。作为无机纤维，列举出碳纤维、石墨纤维、碳化硅纤维、氧化铝纤维、碳化钨纤维、硼纤维、玻璃纤维等。作为树脂纤维，列举出芳纶纤维、高密度聚乙烯纤维、其它的通常的尼龙纤维、聚酯等。作为植物纤维，列举出麻、黄麻、竹等纤维素纤维。作为金属纤维，列举不锈钢、铁等的纤维，另外也可以是覆盖有金属的碳纤维。它们之中，考虑最终成形物的强度等机械特性时，则优选为碳纤维。另外，增强纤维的平均纤维直径优选为1～50μm，进一步优选为5～20μm。此处直径是指将增强纤维在垂直于长度方向的方向切断时的断面的直径。关于平均纤维直径，可利用测微计测定多条纤维，求出其算数平均值而测定。
在本发明的预浸料基材中使用的树脂如果是热塑性树脂，那么树脂的种类没有特别限制，可使用聚酰胺(尼龙6、尼龙66等)、聚烯烃(聚乙烯、聚丙烯等)、改性聚烯烃、聚酯(聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯等)、聚碳酸酯、聚酰胺酰亚胺、聚苯醚、聚砜、聚醚砜、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚苯乙烯、ABS、聚苯硫醚、液晶聚酯、丙烯腈与苯乙烯的共聚物等。另外，也可使用它们的混合物。其中优选为聚酰胺、聚烯烃。进一步，也可以是如尼龙6与尼龙66的共聚尼龙的共聚得到的共聚物。另外，也可根据需要，预先添加阻燃剂、耐候性改良剂、其它的抗氧化剂、热稳定剂、紫外线吸收剂、增塑剂、润滑剂、着色剂、增容剂、导电性填料等。
包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材中，增强纤维优选为碳纤维，热塑性树脂优选为改性聚丙烯、或聚酰胺树脂，片材状物优选为选自于由聚酯无纺布、玻璃无纺布、以及发泡聚酰胺组成的组中的至少一种，空隙率优选为90～95％。
在以下，对本发明的第二实施方式中的使用层叠基材的成形品的制造方法的一个实施方式进行说明，但本发明不受其特别限制。
本发明的第二实施方式是一种预浸料层叠基材的成形品的制造方法，其包括：(1)将包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材加热至构成预浸料的热塑树脂的熔点以上或者玻璃化温度以上，然后将空隙率50％以上99％以下的片材状物层叠于预浸料基材的至少一个表面上而获得层叠基材，或者(2)在包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材上，将空隙率50％以上99％以下的片材状物层叠于预浸料基材的至少一个表面上，然后将所获得的层叠体加热至构成预浸料的热塑性树脂的熔点以上或者玻璃化温度以上的温度而获得层叠基材；
且包括：接着将前述层叠基材装入模具，该模具的温度被设定为构成前述预浸料的前述热塑性树脂的熔点以下或者玻璃化温度以下，接着进行冲压成形。
本发明的第一个实施方式中的层叠基材可通过如下的层叠基材的制造方法来制造，其包括：(1)将包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材加热至构成预浸料的热塑树脂的熔点以上或者玻璃化温度以上，然后将空隙率50％以上99％以下的片材状物层叠于预浸料基材的至少一个表面上，或者(2)在包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材上，将空隙率50％以上99％以下的片材状物层叠于预浸料基材的至少一个表面上，然后将所获得的层叠体加热至构成预浸料的热塑性树脂的熔点以上或者玻璃化温度以上的温度。
模具的温度优选为50℃～200℃，更优选为100℃～180℃。
冲压成形是指通过进行加热加压将片材状物进行一体化的操作。冲压成形时的压力优选为0.1～10MPa。
(预浸料)
关于本发明的预浸料基材中使用的预浸料，例如，可通过准备二张制成薄膜状的热塑性树脂，在这二张热塑性树脂之间夹入将增强纤维片材状地排列而得到的增强纤维片材，进行加热和加压，从而获得。更具体而言，从2个辊送出由2张由热塑性树脂形成的薄膜，并且将从增强纤维片材的辊供给的增强纤维片材夹入2张薄膜之间，然后进行加热和加压。作为加热和加压的手段，可使用公知的手段，也可以是例如利用2个以上的热辊，或者使用多个预热装置与热辊对，等等需要多阶段的工序的手段。此处，构成薄膜的热塑性树脂不需要为1种，也可使用上述那样的装置进一步层叠由其它种类的热塑性树脂形成的薄膜。
上述加热温度虽然也视热塑性树脂的种类而定，但通常优选为100～400℃，更优选为150～350℃。另一方面，加压时的压力通常优选为0.1～10MPa。如果处于此范围，则可将热塑性树脂含浸在预浸料中所含的增强纤维之间，因而优选。另外，本发明的层叠基材中可使用的预浸料也可使用市售的预浸料。
(预浸料层叠基材)
将通过这样操作而获得的预浸料按照成为一个方向、伪各向同性、或者正交层叠的方式层叠而制成预浸料层叠基材，本发明的预浸料层叠基材，优选将预浸料层叠为4～96层。另外，前述预浸料可利用激光打标机、切绘机、切边模(抜型)等按照连续切断纤维的方式施加切口。
(无规预浸料基材)
利用切割机等将如上述那样操作而获得的预浸料加工为切条(slitter)等狭窄宽度的胶带状，然后利用造粒机、剪断机、辊式切刀等切碎为固定长度从而获得短切预浸料。作为使纤维方向无规的短切预浸料的分散方法，可适当采用例如如下的方法：使得短切预浸料从高的位置自然落下从而堆积于在输送带上流动的容器、模具的口模(ダイ)的方法，在落下路径上吹入空气而产生气流的方法，在落下路径安装挡板的方法，将积蓄的短切预浸料搅拌后配置在口模上的方法等。在上述层叠物中，短切预浸料的层叠数优选设为2～100层。
(分散有纤维束或者单纤维的预浸料基材)
作为使得增强纤维的纤维束或者增强纤维的单纤维良好分散于基体树脂中的方法，例如列举出以下的方法。可采用如下的方法：利用剪断机、辊式切刀等将增强纤维切断为固定长度，另外基体树脂也在纺丝后进行切断而制成固定长度的纤维状，然后在大量的水中使用搅拌机将两者分散，之后通过于过滤器而去除水分，从而将增强纤维束均匀分散于基体树脂中。在上述方法中，关于水分中的增强纤维与基体树脂的重量浓度，相对于均匀分散的分散液(包含水分、增强纤维、以及基体树脂)的总重量优选为1％以下。另外，此时在水分中也可包含结合增强纤维束与纤维状树脂的粘合剂。
(无纺布)
在利用上述方法而获得的预浸料基材表面的一部或者全部上使用无纺布作为隔热层的情况下，为了制造前述无纺布，例如列举出以下的方法。可采用如下的方法：利用梳理成网、气流成网将平均纤维长5～100mm的纤维状物任意状分散而制成片材状，然后使用粘接剂的喷雾、热熔接、或针刺(needle punch)等将纤维彼此结合。
另外，本发明的层叠基材中可使用的无纺布也可使用市售的无纺布。
(发泡片材)
在利用上述方法而获得的预浸料基材表面的一部或者全部上使用发泡片材作为隔热层的情况下，为了制造前述发泡片材，例如列举出以下的方法。可采用如下的方法：将热塑性树脂粒料与发泡剂混合，投入于片材成形机，利用多个冷却辊对出自模具出口发泡的树脂片材进行冷却，从而获得目标空隙率的发泡片材。
另外，关于本发明的层叠基材中可使用的发泡片材，也可使用市售的发泡片材。
(层叠基材的制造方法)
本发明的第一个实施方式中的层叠基材的成形品可通过如下的制造方法而制造，所述制造方法包括：(1)将包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材加热至构成预浸料的热塑树脂的熔点以上或者玻璃化温度以上，然后将空隙率50％以上99％以下的片材状物层叠于预浸料基材的至少一个表面上而获得层叠基材，或者，(2)在包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材上，将空隙率50％以上99％以下的片材状物层叠于预浸料基材的至少一个表面上，然后将所获得的层叠体加热至构成预浸料的热塑性树脂的熔点以上或者玻璃化温度以上的温度而获得层叠基材；并包括：接着将前述层叠基材装入模具，该模具的温度被设定为构成预浸料的热塑性树脂的熔点以下或者玻璃化温度以下，接着进行冲压成形。
上述加热温度虽然也视热塑性树脂的种类而定，但通常优选为相比于熔点或者玻璃化温度高10～100℃的温度。另外，在片材状物的软化点低于上述加热温度的情况下，优选采取(1)所述的方法，在片材状物的软化点高于上述加热温度的情况下，优选采取(2)的方法。上述模具温度虽然也视热塑性树脂的种类而定，但通常优选为相比于熔点或者玻璃化温度低0～200℃的温度。另外冲压成形时的压力越高则冲压成形性越变良好，因而施加于成形品的压力通常优选为0.1～50MPa。
本发明的第一个实施方式中的层叠基材优选为冲压成形用层叠基材。即，优选使用本发明的第一个实施方式中的层叠基材，作为在冲压成形中用于制造成形品的材料。本发明的第一个实施方式中的层叠基材作为冲压成形用层叠基材的使用方法包含如下的工序：将层叠主剂(積層基剤)插入于模具之后进行加压的工序、保持一定时间而冷却的工序、以及取出工序。
加压之时的压力优选为5～500t。
加压的时间优选为10～1800秒。
实施例
以下，利用实施例更具体地说明本发明，但是本发明不受限于实施例中记载的发明。
(成形性的评价)
本发明的层叠基材在成形时的流动性良好，因而可成形为各种复杂形状。所述的流动性，例如，可以在将层叠基材加热之后，在具有肋材等复杂形状的模具内进行加压时，根据层叠基材是否填充至肋材的顶端(先端)从而进行评价。具体而言，将厚度约2mm的层叠基材切为380mm×45mm，在IR加热器(NGK kiln-tech制：制品名：远红外线加热器式加热炉)内保持一定时间，利用安装在300t压制机(川崎油工制：制品名：TMP2-300)中的带有肋材的帽形槽模具(hat channel mold)，在75t的压力下保持60秒，从而获得图2所示的成形品。其结果，将层叠基材完全地填充至肋材的顶端的情况评价为〇，将没有完全地填充肋材的情况评价为×。
(实施例1)
将碳纤维(三菱丽阳制，制品名：PYROFIL(注册商标)TR-50S15L)拉动对齐为平面，使增强纤维的方向朝向一个方向，从而制成单位面积重量为72.0g/m2的增强纤维片材。以酸改性聚丙烯树脂制的薄膜(三菱化学公司制，制品名：MODIC(注册商标)P958、单位面积重量：36.4g/m2)夹持该增强纤维片材的两面，通过于压延辊，使得热塑性树脂含浸增强纤维片材，获得纤维体积含有率(Vf)为33％、厚度为0.12mm的预浸料。
将所获得的预浸料切为300mm见方，使用切绘机(Laserck公司制，制品名：L-2500)，如图3所示那样以固定间隔施加切口。此时，除距离片材的端部5mm的内侧部分，按照增强纤维的长度固定为L＝25.0mm、平均切口长为l＝42.4mm的方式，俯视时切断纤维的切口与增强纤维所形成的角度θ＝45°，进行切口加工。
将通过这样操作而获得的具有切口的预浸料进行伪各向同性([0/45/90/-45]s2)的16层重叠，利用超声波焊接机(Emerson Japan,Ltd.制，制品名：2000LPt)进行点焊从而制成预浸料基材。
将这样操作而获得的预浸料基材配置于300mm见方且深度为1.5mm的印笼模具(印籠型)内，使用压缩成形机(神藤金属工业所制，制品名：SFA-50HH0)，利用高温侧压制机在220℃、油压指示0MPa的条件下保持7分钟，接着在相同温度在油压指示2MPa(压制压0.55MPa)的条件下保持7分钟，然后将模具移动到冷却压制机，在30℃以油压指示5MPa(压制压1.38MPa)保持3分钟从而获得了一体化后的预浸料基材。
将通过这样操作而获得的预浸料基材以切为4张380mm×45mm的材料，将2张重叠制成2组，将其利用280℃的IR加热器加热5分钟。其后，将加热后的2组的预浸料基材进行重叠，配置在常温的360mm×100mm的聚酯无纺布(高安制：アラフノンニーパンC-100-107：空隙率90％)的中央部，并使得无纺布处于下侧，制成层叠基材。其后立即将其插入到300t压制机中的加热至90℃的带有肋材的帽形槽模具的下表面上，使其与无纺布接触，以压制力75t加压60秒而获得成形品。
通过这样操作而获得的成形品具有图2所示那样的顶面4、肋材部3、以及翼缘部5。所获得的成形品的表面光泽是良好的，层叠基材填充至翼缘部5与肋材部3的顶端。
(实施例2)
将通过与实施例1同样的方法获得的预浸料基材切为4张380mm×45mm的材料，将2张重叠而制成2组，将其中1个组配置在切出为380mm×90mm的玻璃纤维无纺布(Oribest制：GRABESTOS FBP-025：空隙率95％)的中央部并且使得无纺布处于下侧，制成了层叠基材。将它们利用280℃的IR加热器加热5分钟，然后没有无纺布的1个组配置在附带无纺布的1个组之上，立即将其插入到300t压制机中的加热至80℃的带有肋材的帽形槽模具的下表面上，使其与无纺布接触，以压制力75t加压60秒。
通过这样操作而获得的成形品的表面光泽良好，层叠基材填可充至肋材的顶端。
(比较例1)
通过与实施例1同样的方法将预浸料基材进行加热并且加压，除没有使用聚酯无纺布以外，通过与实施例1同样的方法制成层叠基材，获得了成形品。通过这样操作而获得的成形品的表面光泽良好，但是一部分肋材顶端未得到填充。
(比较例2)
通过与实施例1同样的方法将层叠基材进行加热、加压，除使用了低发泡聚丙烯片材(三井化学Tohcello制：Happoto：空隙率30％)来替代聚酯无纺布此以外，通过与实施例1同样的方法制成层叠基材，获得了成形品。
通过这样操作而获得的成形品的表面光泽良好，但是一部分肋材顶端未得到填充。
(比较例3)
利用与比较例1同样的方法在不使用聚酯无纺布的状态下制成层叠基材，利用IR加热器进行加热，在模具温度130℃进行冲压成形。
通过这样操作而获得的成形品没有表面光泽，在肋材顶端发生气体蓄积，填充不充分。
(实施例3)
在一个方向上将碳纤维(三菱丽阳公司制，制品名：PYROFIL(注册商标)TR-50S15L)拉动对齐为平面，制成单位面积重量成为72.0g/m2的增强纤维片材，利用由聚酰胺树脂(尼龙6、宇部兴产公司制，制品名：1013B)形成的单位面积重量为45.6g/m2的薄膜，夹持增强纤维片材的两面，通过压延辊，将热塑性树脂含浸纤维片材，获得纤维体积含有率(Vf)为33％、厚度为0.12mm的预浸料。对于该预浸料，按照增强纤维的长度固定为L＝25.0mm、平均切口长为l＝42.4mm、在俯视中的切断纤维的切口与增强纤维所形成的角度为θ＝45°，实施切口加工。将IR加热器的设定温度设为320℃、将加热时间设为10分钟，将带有肋材的帽形槽模具的设定温度设为120℃，除此以外，通过与实施例1同样的方法使用聚酯无纺布制成层叠基材与其成形品，对冲压成形性进行评价。
其结果，获得了表面光泽良好、层叠基材填充至肋材的顶端的成形品。
(实施例4)
使用与实施例3同样地操作而获得的预浸料基材，通过与实施例2同样的方法使用玻璃无纺布制成层叠基材，在与实施例3同样的条件下进行加热、加压而对冲压成形性进行评价。其结果，获得了表面光泽良好、层叠基材填充至肋材的顶端的成形品。
(实施例5)
使用尼龙发泡片材(INOAC制：商品名ZOTEK NB-50：空隙率95％)来替代聚酯无纺布，除此以外，与实施例3同样地制成层叠基材，在与实施例3同样的条件下对冲压成形性进行了评价。其结果，获得了层叠基材填充至肋材的顶端的成形品。
(实施例6)
与实施例4同样地使用玻璃无纺布制成的层叠基材，除使玻璃无纺布配置在预浸料基材的两侧，利用IR加热器加热后进行冲压成形以外，与实施例4同样地对冲压成形性进行了评价。其结果，获得了层叠基材填充至肋材的顶端的成形品。
(比较例4)
与实施例3同样地制成预浸料基材，利用IR加热器进行了加热，但是在不使用无纺布的状态下实施冲压成形而获得成形品，对冲压成形性进行了评价。其结果，表面光泽良好，但是向肋材的填充不充分。
(实施例7)
使用切绘机(Laserck公司制，制品名：L-2500)，将由实施例1获得的预浸料切断为纤维方向25mm、垂直于纤维的方向15mm的切片状从而获得了短切预浸料。将220g该短切预浸料从1500mm的高度自然落下，堆积于300mm见方且深度1.5mm的印笼模具内。其后使用压缩成形机(神藤金属工业所制，制品名：SFA-50HH0)，利用高温侧压制机在220℃、油压指示0MPa的条件下保持7分钟，接着在相同温度在油压指示2MPa(压制压0.55MPa)的条件下保持7分钟，然后将模具移动到冷却压制机，在30℃以油压指示5MPa(压制压1.38MPa)保持3分钟，从而获得了一体化后的预浸料基材。将该预浸料基材以与实施例2同样的方法，使用玻璃无纺布制成层叠基材，实施加热、冲压成形而获得成形品，对冲压成形性进行评价。通过这样操作而获得的成形品的表面光泽是良好的，层叠基材填充至肋材的顶端。
(实施例8)
利用辊式切刀将碳纤维(三菱丽阳制，制品名：PYROFIL(注册商标)TR-50S15L)的纤维长度切断为长度6mm。另外，将酸改性聚丙烯树脂制的薄膜(三菱化学公司制，制品名：MODIC(注册商标)P958)加工为纤维长3mm的不连续纤维状。将该碳纤维束356g与树脂纤维束724g投入于100L的水之中利用搅拌机搅拌10秒，去除水进行干燥而获得了单位面积重量为2000g/m2的垫状物。该垫状物220g，插入于300mm见方且深度1.5mm的印笼模具内，其后使用压缩成形机(神藤金属工业所制，制品名：SFA-50HH0)，利用高温侧压制机在220℃、油压指示0MPa的条件下保持7分钟，接着在相同温度在油压指示2MPa(压制压0.55MPa)的条件下保持7分钟，然后将型移动到冷却压制机，在30℃以油压指示5MPa(压制压1.38MPa)保持3分钟，从而获得了一体化了的预浸料基材。对于通过这样操作而获得的预浸料基材，通过与实施例2同样的方法使用玻璃无纺布从而获得了层叠基材。将所获得的层叠基材加热，实施冲压成形从而获得了成形品。通过这样操作而获得的成形品的表面光泽是良好的，层叠基材填充至肋材的顶端。
表中，“PP”表示聚丙烯，“PA6”表示聚酰胺树脂。
关于表面光泽的评价项目，将表面平滑且可观察到光泽的情况评价为“○”，将(表面粗糙并且没有光泽的情况评价为“×”。关于肋材填充的评价项目，将填充至顶端的情况评价为“○”，将顶端未填充的情况评价为“×”。
将评价结果一并记载于表1。
表1
热塑性树脂 隔热层 空隙率 表面光泽 肋材填充 成形性
实施例1 改性PP 聚酯无纺布 90％ ○ ○ ○
实施例2 改性PP 玻璃无纺布 95％ ○ ○ ○
比较例1 改性PP 无 - ○ × ×
比较例2 改性PP 低发泡PP 30％ ○ × ×
比较例3 改性PP 无 - × × ×
实施例3 PA6 聚酯无纺布 90％ ○ ○ ○
实施例4 PA6 玻璃无纺布 95％ ○ ○ ○
实施例5 PA6 PA6发泡 95％ ○ ○ ○
实施例6 PA6 玻璃无纺布 95％ ○ ○ ○
比较例4 PA6 无 - ○ × ×
实施例7 改性PP 玻璃无纺布 95％ ○ ○ ○
实施例8 改性PP 玻璃无纺布 95％ ○ ○ ○
＜考察＞
根据以上的结果可知，本发明可提供一种层叠主剂，其形成复杂形状的赋形性能优异，特别在低模具温度下的成形性优异。可知，通过利用低模具温度，从而减低由成形后收缩导致的翘曲，并且获得表面性能好的成形品。可知，进一步通过使得空隙率高，从而抑制冲压成形时的气体蓄积，进一步，通过在片材状物上附加功能，从而可容易地进行从加热工序转移向冲压成形时的处理，另外，通过使用粘合性优异的片材状物，从而提高粘合时的粘合强度。
产业上的可利用性
根据本发明可获得一种层叠基材及其制造方法，所述层叠基材形成复杂形状的赋形性能优异，特别是可在低模具温度下成形。

Claims (14)

1.一种层叠基材，其特征在于，在预浸料基材的至少一个表面上，层叠有空隙率50％以上99％以下的片材状物，所述预浸料基材包含增强纤维与热塑性树脂，所述层叠基材是冲压成形用层叠基材，在冲压成形前不介由粘合剂或者热熔接而使所述预浸料基材与所述片材状物一体化。
2.根据权利要求1所述的层叠基材，其特征在于，所述预浸料基材是将多张预浸料进行层叠而成的预浸料层叠基材，所述预浸料包含向一个方向取向的所述增强纤维与所述热塑性树脂。
3.根据权利要求1所述的层叠基材，其特征在于，所述预浸料基材是将所述增强纤维的纤维束或者所述增强纤维的单纤维分散于所述热塑性树脂中而成的预浸料基材。
4.根据权利要求1所述的层叠基材，其特征在于，所述预浸料基材是将预浸料的矩形切片任意状分散而成的预浸料基材，所述预浸料包含向一个方向取向的所述增强纤维。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的层叠基材，其特征在于，构成所述预浸料基材的所述增强纤维的长度为10～100mm。
6.根据权利要求1～4中任一项所述的层叠基材，其特征在于，所述片材状物是包含热塑性树脂的片材。
7.根据权利要求1～4中任一项所述的层叠基材，其特征在于，所述片材状物是包含无机纤维的片材。
8.根据权利要求1～4中任一项所述的层叠基材，其特征在于，所述片材状物是无纺布。
9.根据权利要求1～4中任一项所述的层叠基材，其特征在于，所述片材状物是发泡片材。
10.根据权利要求1～4中任一项所述的层叠基材，其特征在于，所述片材状物的厚度为0.01mm以上10mm以下。
11.根据权利要求1～4中任一项所述的层叠基材，其特征在于，相对于预浸料层叠基材的表面的至少一个面的总面积，预浸料层叠基材的表面的至少一个面的30面积％以上由所述片材状物覆盖。
12.根据权利要求1～4中任一项所述的层叠基材，其特征在于，未将所述预浸料基材与所述片材状物粘合。
13.一种层叠基材的成形品的制造方法，其特征在于，
其包括：(1)将包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材加热至构成预浸料的热塑树脂的熔点以上或者玻璃化温度以上，然后将空隙率50％以上99％以下的片材状物层叠于预浸料基材的至少一个表面上而获得层叠基材，或者(2)在包含增强纤维与热塑性树脂的预浸料基材上，将空隙率50％以上99％以下的片材状物层叠于预浸料基材的至少一个表面上，然后将所获得的层叠体加热至构成预浸料的热塑性树脂的熔点以上或者玻璃化温度以上的温度而获得层叠基材；
并包括：接着将所述层叠基材装入模具中，所述模具的温度被设定在构成所述预浸料的所述热塑性树脂的熔点以下或者玻璃化温度以下，接着进行冲压成形；
在冲压成形前不介由粘合剂或者热熔接而使所述预浸料基材与所述片材状物一体化。
14.根据权利要求13所述的制造方法，其中，所述模具的温度为50℃～200℃。
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