KR20140107304A

KR20140107304A - 성형체의 제조 방법 및 성형체

Info

Publication number: KR20140107304A
Application number: KR20147017066A
Authority: KR
Inventors: 야스노리 나가쿠라; 야스유키 요코에; 유타카 콘도우; 모토오미 아라카와
Original assignee: 데이진 가부시키가이샤
Priority date: 2011-12-22
Filing date: 2012-12-20
Publication date: 2014-09-04
Also published as: WO2013094702A1; US20140370245A1; JPWO2013094702A1; CN104010797A; EP2796276A1; EP2796276A4

Abstract

광범위한 열 가소성 수지를 이용할 수 있으며, 생산성이 뛰어나고, 프레스 성형시의 프리프레그의 유동성을 손상하는 일없이, 웰드부의 외관 개선과 강도를 향상시킨 성형체를 제조하는 방법을 제공하는 데에 있다.
평균 섬유 길이 3∼100㎜의 강화 섬유와 열 가소성 수지를 포함하여 이루어지는, 두께가 0.3㎜∼5.0㎜의 프리프레그의 적어도 3매를, 1) 가열하고, 2) 서로 접하는 P층 및 Q층을 포함하는 적어도 2층을 구성하도록 배치하며, 그 후, 3) 프레스하여 하나의 성형체를 제조하는 방법으로서, P층 중의 프리프레그(p1)와 Q층 중의 프리프레그(q1)는 적어도 일부가 중첩하도록 배치하고, 또 같은 층 중의 2매 이상의 프리프레그는 접하지 않도록 배치하는 것을 특징으로 하는 성형체의 제조 방법.

Description

성형체의 제조 방법 및 성형체{METHOD FOR PRODUCING MOLDED ARTICLE AND MOLDED ARTICLE}

본 발명은, 강화 섬유와 열 가소성 수지를 포함하여 이루어지는 복수의 프리프레그(prepreg)를 적층하여 이루어지는 성형체의 제조 방법이며, 프리프레그의 높은 유동성을 유지한 상태로 웰드(weld) 강도의 향상과 제어를 하는 것이 가능해지는 것이다.

강화 섬유와 열 가소성 수지를 복합화한 재료를 프레스하여 부형(賦形)하는 대표적인 성형 가공법으로는 콜드 프레스법 등이 있다. 이 방법에서는 미리, 어떤 크기의 재료를 적외선 히터 등으로 용융 상태까지 가열하고, 금형 내에서 프레스하여, 재료를 유동시킴으로써 성형체를 얻을 수 있다. 그러나 이 방법에서는 재료를 2개소 이상의 장소에 배치하여 그 재료끼리가 맞닿은 개소(이하 웰드 또는 웰드부라고 칭한다)에서는 성형체의 표면 품위의 저하와, 물성이 극단적으로 저하한다는 문제가 있었다.

성형체의 크기가 작은 경우에는 재료의 배치 방법에 의해, 웰드부를 만들지 않도록 한 성형체를 만들 수 있지만, 성형체가 대형화함에 따라, 웰드부는 불가피해져 간다. 웰드부의 표면 품위와 강도의 개선 방법으로서 다양한 검토가 이루어지고 있다.

특허문헌 1에서는 특정 조성의 열 가소성 수지를 이용함으로써 웰드부의 강도 향상을 도모하는 것이지만, 사용할 수 있는 열 가소성 수지의 조성이 한정되어 있어, 다른 수지계에서의 성형에는 적용할 수 없다는 과제가 있다.

특허문헌 2에서는 성형체의 표면에 주름 가공을 하여 웰드부의 외관을 개선하는 것이며, 사출 성형으로 성형된 성형체를 초음파 진동 장치에 의해 재료를 프레스 금형 중에서 재용융시키는 것을 특징으로 한다. 그러나 이러한 방법에서는 공정이 2공정 필요하여, 생산성 면에서 과제가 있다.

특허문헌 1 : 일본국 특개 2007-291161호 공보 특허문헌 2 : 일본국 특개 2011-56795호 공보

프레스 성형에 있어서, 프리프레그 등의 성형 재료를 유동시켜, 성형체에 웰드부를 형성시키는 성형을 행하는 경우에는 웰드부의 강도 저하와 외관 불량이 문제가 되며, 웰드부를 형성하지 않도록 한 성형으로 하면 유동성이 저하한다는 과제가 남는다. 본 발명은 이들 과제를 개선하는 성형체의 제조 방법을 제공하는 것이다.

즉 본 발명의 목적은, 광범위한 열 가소성 수지를 이용할 수 있고, 생산성이 뛰어나며, 프레스 성형시의 프리프레그의 유동성을 손상하는 일없이, 웰드부의 외관 개선과 강도를 향상시킨 성형체를 제조하는 방법을 제공하는 것에 있다.

본 발명자들은, 특정 프리프레그를 이용하며, 이러한 프리프레그의 복수 매를 특정한 배치 방법으로 2층 이상으로 적층하는 것에 의해, 본 발명에 이른 것이다.

즉 본 발명은, 평균 섬유 길이 3∼100㎜의 강화 섬유와 열 가소성 수지를 포함하여 이루어지는, 두께가 0.3㎜∼5.0㎜의 프리프레그의 적어도 3매를, 1) 가열하고, 2) 서로 접하는 P층 및 Q층을 포함하는 적어도 2층을 구성하도록 배치하며, 그 후, 3) 프레스하여 하나의 성형체를 제조하는 방법으로서, P층 중의 프리프레그(p1)와 Q층 중의 프리프레그(q1)는 적어도 일부가 중첩하도록 배치하는 것을 특징으로 하는 성형체의 제조 방법이다.

본 발명에 의해, 광범위한 열 가소성 수지를 이용할 수 있고, 생산성이 뛰어나며, 프레스 성형시의 프리프레그의 유동성을 저하시키는 일없이 성형체의 임의 장소에 웰드부를 형성하여, 해당 웰드부의 외관 개선과 웰드부의 강도가 뛰어난 성형체의 제조 방법, 및 성형체를 제공할 수 있다.

또, 본 발명에 의해, 웰드부의 외관과 강도를 개선할 수 있기 때문에, 대형 성형체를 제조하는 것도 가능하다.

또한, 본 발명에 의해, 웰드부의 강도를 임의로, 또 소망하는 부분에서 변경, 제어하는 것이 가능해지기 때문에, 성형체가 격심한 충격을 받은 경우에, 임의 개소(웰드부)에서 파괴가 일어나고, 또, 해당 개소는 통상의 사용에는 충분한 강도를 갖는다는, 예를 들면 자동차용 보닛이나 에어 백 커버 등에 매우 적합한 특성의 성형체를 제조하는 것이 가능하다.

[도 1] 본 발명에 있어서의 프리프레그의 배치 방법의 구체 예를 나타내는 모식도(단면도)
[도 2] 실시예 1에서 성형한 프리프레그의 배치도(단면도 및 상면도)
[도 3] 실시예 2, 6, 7에서 성형한 프리프레그의 배치도(단면도 및 상면도)
[도 4] 실시예 3에서 성형한 프리프레그의 배치도(단면도 및 상면도)
[도 5] 실시예 4에서 성형한 프리프레그의 배치도(단면도 및 상면도)
[도 6] 실시예 5에서 성형한 프리프레그의 배치도(단면도 및 상면도)
[도 7] 비교예 1에서 성형한 프리프레그의 배치도(단면도 및 상면도)
[도 8] 비교예 2에서 성형한 프리프레그의 배치도(단면도 및 상면도)

[프리프레그의 배치 방법]

본 발명에 있어서, 프리프레그의 배치는, 서로 접하는 적어도 2층을 구성하도록 배치한다. 본 발명에서는, 이들 2층을 P층, Q층이라고 부른다. 본 발명에서는, 이 P층 및 Q층을 포함하는 적층 수가 2층 이상이면 특별히 제한은 없지만, 바람직하게는 프리프레그의 적층 수는 2층∼8층이며, 3층 이상이면 더 바람직하고, 3∼8층이면 더욱 바람직하다. 적층 수가 8층 이하이면 적층에 시간이 걸리지 않고 프리프레그가 방열하기 어렵기 때문에, 양호한 성형체가 얻어지기 쉬워, 바람직하다.

또, P층 중의 프리프레그(p1)와 Q층 중의 프리프레그(q1)는 중첩하도록 배치하고, 또 같은 층 중에 2매 이상의 프리프레그(예를 들면 P층이면, p1, p2, …)가 존재하는 경우에는, 이러한 프리프레그(p1, p2)는 서로 접하지 않도록 배치하는 것이 필요하다. 같은 층 중에서, 모든 인접하는 프리프레그가 접촉하거나 중첩하거나 해 버리면 본 발명의 목적에 합치하지 않게 된다.

여기서, 「층」이란, 1매의 프리프레그의 높이(두께) 영역인 경우를 말한다.

또한, 「같은 층」이란, 하나의 층인 것을 가리키고 있으며, 「같은 층 중에 2매 이상의 프리프레그가 존재한다」란, 하나의 층 중에 2매 이상의 프리프레그가 존재하는 것을 말한다.

상기한 바와 같이 프리프레그를 배치하는 것에 의해, 프레스 (성형)시에, 같은 층 중에 접하지 않도록 배치된 2매 이상의 프리프레그가 유동하는 것이 바람직하다. 또, 이 프레스 성형시에, 1매만으로 P층 또는 Q층을 구성하고 있는 프리프레그도 유동해도 좋고, 요컨대, 2매 이상의 프리프레그가 접하지 않도록 배치된 층과, 프리프레그 1매로 구성된 층의 모두가 유동해도 좋다.

본 발명의 제조 방법에 있어서는, 상기한 바와 같이, 같은 층 중의 2매 이상의 프리프레그를 접하지 않도록 배치하는 것에 의해, 그 프리프레그를 프레스 시에 유동시켜, 성형체에 웰드부를 형성하는 것이 바람직하다. 이렇게 하여 웰드부가 형성된 것이면, 상술한 바와 같은 특징을 갖고 용도에 적합한 성형체가 되어 바람직하다. 프레스 시에 각 프리프레그가 유동하여, 금형 내에 복수의 용융 프리프레그의 흐름이 생기고 그들이 합류하는 개소가 성형체의 웰드부가 된다. 2매 이상의 프리프레그의 형상과 배치를 조정하여, 성형체의 임의 개소에 웰드부를 형성할 수 있다.

같은 층 중에 존재하는 프리프레그의 매수는 2매∼10매인 것이 바람직하다. 더 바람직하게는 2매∼4매이다. 같은 층 중에 존재하는 프리프레그의 매수가 10매 이하이면, 웰드부의 발생 개소가 많아지지 않기 때문에, 본 발명의 효과인 강도 제어가 행하기 쉽기 때문에, 바람직하다.

P층 및 Q층을 이용한 층 구성의 배치로서는, (a) P층은 1매의 프리프레그를 사용하고, Q층은 적어도 2매의 프리프레그를 사용하여, 전체로 2층 이상을 구성하는 배치, (b) P층은 1매의 프리프레그를 사용하고, Q층은 적어도 2매의 프리프레그를 사용하여, 전체로 3층 이상을 구성하는 배치, (c) P층은 적어도 2매의 프리프레그를 사용하고, Q층은 1매의 프리프레그를 사용하여, 전체로 3층 이상을 구성하는 배치, 또는 (d) P층은 적어도 2매의 프리프레그를 사용하고, Q층은 적어도 2매의 프리프레그를 사용하여, 전체로 3층 이상을 구성하는 배치가 바람직한 것으로서 예시된다.

구체적으로는 도 1의 도 1-1∼도 1-9에 나타내는 바와 같은 배치 방법을 채용할 수 있지만, 본 발명은 이에 한정되는 것은 아니다. 본 발명에서는 「P층」, 「Q층」이라는 표현은 각 층을 구별하기 위한 것일 뿐이다. 또, 도 1-1 등에 나타내는 바와 같이, 1매의 프리프레그로 구성되는 층이 있는 배치 방법에 있어서는, P층을 1매의 프리프레그로 구성되는 층, Q층을 2매 이상의 프리프레그로 구성되는 층으로 했다. 또, 도 1-8에 나타내는 바와 같이, P층 및 Q층의 쌍방이 2매 이상의 프리프레그로 구성되는 배치 방법도 당연히 본 발명에 포함된다.

P층 중의 프리프레그(p1)와 Q층 중의 프리프레그(q1)는, 서로 접하는 측의 면의 p1 또는 q1의 면적에 대해 10%∼99%가 중첩하도록 배치하는 것이 바람직하다. 중첩하는 면적이 p1의 면적에 대해 10% 이상이면 웰드부의 강도 향상 효과가 얻어지기 쉬워 바람직하다. 서로 접하는 측의 면의 p1 또는 q1의 면적에 대해 40%∼90%가 중첩하도록 배치하는 것이 더 바람직하다. 또한, 각 P층과 Q층의 면적의 중첩은 동일할 필요는 없고, 각 층에 따라 달라져도 좋다.

이하 1)∼9)에, 프리프레그의 배치 방법의 구체 예(단면도)를 설명한다. 특별히 나타내지 않는 한, 각 도면에 있어서의 각 프리프레그의 깊이 방향의 길이는 같다.

1) 적층 수가 P층과 Q층의 2층이며, 그 중의 Q층에 층 중에 접하고 있지 않은 2매의 프리프레그가 존재하고, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 80%로 배치되어 있는 것이다(도 1-1).

2) 적층 수가 P층과 Q층으로 이루어지는 3층이며, 중간층에 상당하는 Q층에, 접하고 있지 않은 2매의 프리프레그가 존재하고, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 90%로 배치되어 있는 것이다(도 1-2).

3) 적층 수가 P층과 Q층으로 이루어지는 3층이며, 그 중의 최외층에 상당하는 Q층의 각각의 층 중에 2매의 프리프레그가 존재하고, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 90%로 배치되어 있는 것이다(도 1-3).

4) 적층 수가 5층이며, 그 중의 최외층에 상당하는 Q층과 중간층에 상당하는 Q층의 각각의 층 중에 2매의 프리프레그가 존재하고, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 75%로 배치되어 있는 것이다(도 1-4).

5) 적층 수가 5층이며, 그 중의 중간층에 상당하는 Q층에 각각 2매의 프리프레그가 존재하고, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 70%로 배치되어 있는 것이다(도 1-5).

6) 적층 수가 P층과 Q층으로 이루어지는 3층이며, 중간층에 상당하는 Q층에 접하고 있지 않은 3매의 프리프레그가 존재하고, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 80%로 배치되어 있는 것이다(도 1-6).

7) 적층 수가 5층이며, 그 중의 중간층에 상당하는 Q층에 각각 2매의 프리프레그가 존재하고, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 50%로 배치되어 있는 것이다(도 1-7).

8) 적층 수가 P층과 Q층의 2층이며, P층 및 Q층 중에, 서로 접하고 있지 않은 2매의 프리프레그가 존재하고, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 80%로 배치되어 있는 것이다(도 1-8).

9) 적층 수가 P층과 Q층의 2층이며, 그 중의 Q층에 층 중에 접하고 있지 않은 2매의 프리프레그가 존재하고, 캐비티에 단차(段差)가 있는 금형을 이용하여, Q층 중의 1매의 프리프레그가 P층에 중첩하도록 하고, 또, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 60%로 배치되어 있는 것이다(도 1-9).

또, 도 1-9에 나타내는 바와 같이, P층을 구성하는 적어도 1매의 프리프레그를 배치하고, 이어서 Q층을 구성하는 적어도 1매의 프리프레그를, P층을 구성하는 프리프레그에 중첩하도록 배치하는 방법도 본 발명에 포함된다.

[프리프레그의 구성]

본 발명의 프리프레그에 포함되는 강화 섬유는 특별히 제한은 없고, 예를 들면, 탄소 섬유, 유리 섬유, 스테인리스 섬유, 알루미나 섬유, 광물 섬유 등의 무기 섬유, 폴리에테르에테르케톤 섬유, 폴리페닐렌설파이드 섬유, 폴리에테르술폰 섬유, 아라미드 섬유, 폴리벤조옥사졸 섬유, 폴리아릴레이트 섬유, 폴리케톤 섬유, 폴리에스테르 섬유, 폴리아미드 섬유, 폴리비닐알코올 섬유 등의 유기 섬유가 예시된다. 그 중에서도 성형체에 강도와 강성이 요구되는 용도에 있어서 탄소 섬유, 아라미드 섬유, 및 유리 섬유로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하다. 그 중에서도 탄소 섬유가, 경량이면서 강도가 뛰어난 복합 재료를 제공할 수 있는 점에서 바람직하며, 특히 폴리아크릴로니트릴계 섬유를 전구체로 하는 탄소 섬유(이하, 폴리아크릴로니트릴계 탄소 섬유 또는 PAN계 탄소 섬유라고 약칭하는 경우가 있다)가 바람직하다.

강화 섬유의 평균 섬유 지름에는 특별히 한정은 없지만, 예를 들면, 탄소 섬유의 경우, 바람직한 평균 섬유 지름은 3∼12㎛이며, 더 바람직하게는 5∼7㎛이다. 폴리에스테르 섬유의 경우는, 바람직한 평균 섬유 지름은 10∼50㎛이며, 더 바람직하게는 15∼35㎛이다.

프리프레그에 포함되는 열 가소성 수지의 종류로서는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 염화비닐 수지, 염화비닐리덴 수지, 초산비닐 수지, 폴리비닐알코올 수지, 폴리스티렌 수지, 아크릴로니트릴-스티렌 수지(AS 수지), 아크릴로니트릴ㆍ부타디엔ㆍ스티렌 수지(ABS 수지), 아크릴 수지, 메타크릴 수지, 폴리에틸렌 수지, 폴리프로필렌 수지, 폴리아미드 수지(예를 들면, 폴리아미드 6 수지, 폴리아미드 11 수지, 폴리아미드 12 수지, 폴리아미드 46 수지, 폴리아미드 66 수지, 폴리아미드 610 수지), 폴리아세탈 수지, 폴리카보네이트 수지, 폴리에스테르 수지(예를 들면, 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지, 폴리에틸렌나프탈레이트 수지, 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지), 폴리아릴레이트 수지, 폴리페닐렌에테르 수지, 폴리페닐렌설파이드 수지, 폴리술폰 수지, 폴리에테르술폰 수지, 폴리에테르에테르케톤 수지, 폴리젖산 수지 등을 들 수 있다.

열 가소성 수지로서 바람직하게는 폴리에스테르 수지, 폴리카보네이트 수지, ABS 수지, 폴리페닐렌설파이드 수지, 폴리아미드 수지 및 이들 수지로부터 선택되는 2종류 이상의 혼합물로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종이며, 더 바람직하게는, 폴리카보네이트 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리아미드 수지 및 이들 수지로부터 선택되는 2종류 이상의 혼합물로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종이며, 더욱 바람직하게는 폴리아미드 수지이다.

본 발명에 이용하는 프리프레그는, 강화 섬유의 섬유 다발 내 및 단사(單絲) 사이에는 열 가소성 수지가 함침해 있는 것이 바람직하고, 그 함침도는 90% 이상인 것이 더 바람직하다. 강화 섬유에의 수지의 함침도는 95% 이상인 것이 더욱 바람직하다. 함침도가 90% 이상이면 복합 재료 및 성형체의 물성이 요구되는 수준에 도달하기 쉽기 때문에 바람직하다.

또, 본 발명의 목적을 손상하지 않는 범위에서, 프리프레그에 기능성 충전제나 첨가제를 함유시켜도 좋다. 예를 들면, 유기/무기 필러, 난연제, 내(耐)UV제, 안료, 이형제, 연화제, 가소제, 계면 활성제 등을 들 수 있지만, 이에 한정되지는 않는다. 특히 전자ㆍ전기 기기 용도와 자동차 용도에 있어서는, 높은 난연성이 요구되는 경우가 있기 때문에, 열 가소성 수지에 난연제를 함유시키는 것이 바람직하다. 난연제의 예로서는, 공지된 것을 사용할 수 있으며, 본 발명의 열 가소성 조성물에 난연성을 부여할 수 있는 것이면 특별히 한정되지는 않는다. 구체적으로는, 인계 난연제, 질소계 난연제, 실리콘 화합물, 유기 알칼리 금속염, 유기 알칼리 토류 금속염, 브롬계 난연제 등을 들 수 있으며, 이들 난연제는 단독으로 사용해도 좋고, 복수를 병용하여 사용해도 좋다. 난연제의 함유량은, 물성, 성형성, 난연성의 밸런스로부터 수지 100질량부에 대해 1∼40질량부로 하는 것이 바람직하며, 1∼20질량부로 하는 것이 더욱 바람직하다.

본 발명에 있어서의 프리프레그는, 평균 섬유 길이 3∼100㎜의 강화 섬유와 열 가소성 수지를 포함하여 이루어지며, 바람직하게는 강화 섬유가 25∼10000g/㎡의 단위면적당 중량인 것이 바람직하며, 25∼3000g/㎡의 단위면적당 중량인 것이 더 바람직하다.

본 발명에 있어서의 프리프레그는, 아래 식 (1)에서 정의되는 임계 단사 수 이상으로 구성되는 강화 섬유 다발(A)을 포함하고, 또 해당 프리프레그 중의 섬유 전량에 대한 강화 섬유 다발(A)의 비율이 20Vol% 이상 99Vol% 미만인 것이 바람직하며, 20Vol% 이상 90Vol% 미만인 것이 더 바람직하다.

또 상기 조건에 더해, 강화 섬유 다발(A) 중의 평균 섬유 수(N)가 아래 식 (2)을 만족시키는 것이 바람직하다.

임계 단사 수 = 600/D (1)

0.7×10⁴/D² < N < 1×10⁵/D² (2)

(여기서 D는 강화 섬유의 평균 섬유 지름(㎛)이다)

본 발명에 있어서의 프리프레그에는, 강화 섬유 다발(A) 이외의 강화 섬유로서, 단사 상태 또는 임계 단사 수 미만으로 구성되는 섬유 다발이 존재하는 것이 바람직하다. 즉 본 발명에서 이용되는 프리프레그에는, 평균 섬유 지름에 의존하여 정의되는 임계 단사 수 이상으로 구성되는 강화 섬유 다발의 존재량을 20Vol% 이상 99Vol% 미만으로 하는, 강화 섬유의 개섬(開纖) 정도가 제어된 특정 개수 이상의 강화 섬유로 이루어지는 강화 섬유 다발과, 그 이외의 개섬된 강화 섬유를 특정 비율로 포함하는 것이 바람직하다. 강화 섬유 전량에 대한 강화 섬유 다발(A)의 비율이 20Vol% 이상이면, 기계 물성에 뛰어난 성형체가 얻어지기 쉽기 때문에 바람직하다. 강화 섬유 다발(A)의 비율이 99Vol% 미만이면, 섬유의 교락부(交絡部)가 국부적으로 두꺼워지기 어려워, 얇은 두께의 것이 얻어지기 쉽기 때문에 바람직하다.

또한 본 발명에서 이용되는 프리프레그에서는, 임계 단사 수 이상으로 구성되는 강화 섬유 다발(A) 중의 평균 섬유 수(N)가 상기 식 (2)을 만족시키는 것이 바람직하다.

구체적으로는, 프리프레그의 강화 섬유가 탄소 섬유이고, 탄소 섬유의 평균 섬유 지름이 5∼7㎛인 경우, 임계 단사 수는 86∼120개가 되며, 탄소 섬유의 평균 섬유 지름이 5㎛인 경우, 섬유 다발 중의 평균 섬유 수는 280∼4000개의 범위가 되지만, 그 중에서도 600∼1600개인 것이 바람직하다. 탄소 섬유의 평균 섬유 지름이 7㎛인 경우, 섬유 다발 중의 평균 섬유 수는 142∼2040개의 범위가 되지만, 그 중에서도 300∼800개인 것이 바람직하다.

강화 섬유 다발(A) 중의 평균 섬유 수(N)가 0.7×10⁴/D²보다 큰 경우, 높은 섬유 체적 함유율(Vf)을 얻기 쉽기 때문에 바람직하다. 또한 강화 섬유 다발(A) 중의 평균 섬유 수(N)가 1×10⁵/D² 미만인 경우, 국부적으로 두꺼운 부분이 생기기 어려워, 보이드가 발생하기 어렵기 때문에 바람직하다.

본 발명에 있어서의 프리프레그의 두께는, 0.3㎜∼5.0㎜이다. 프리프레그의 두께가 0.3㎜ 미만에서는, 성형시에 유동하기 어려워져 바람직하지 않다. 또한, 프리프레그의 두께가 5.0㎜보다 두꺼우면 성형시에 균일하게 가열하는 것이 곤란해져 바람직하지 않다. 균일한 가열을 용이하게 행하고, 또, 더 양호한 유동성을 가지게 한다는 관점에서는, 프리프레그의 두께는 1.0㎜∼3.0㎜인 것이 바람직하며, 1.5㎜∼2.5㎜인 것이 더 바람직하다.

본 발명에 있어서의 프리프레그에 포함되는 강화 섬유는 불연속이며, 평균 섬유 길이는 3∼100㎜이다. 본 발명에서 이용하는 프리프레그는 어느 정도 긴 강화 섬유를 포함하여 강화 기능을 발현할 수 있는 것을 특징으로 하며, 바람직하게는 강화 섬유의 평균 섬유 길이가 5㎜ 이상 100㎜ 이하이고, 더 바람직하게는 5㎜ 이상 50㎜ 이하이며, 더욱 바람직하게는 8㎜ 이상 50㎜ 이하이고, 한층 더 바람직하게는 15㎜ 이상 80㎜ 이하이며, 나아가서는 10㎜ 이상 30㎜ 이하가 바람직하다.

본 발명에 있어서의 프리프레그에 포함되는 강화 섬유는, 매트 모양으로 되어 있는 것(강화 섬유 매트)이면 바람직하며, 특히 강화 섬유를 살포하여 퇴적시키거나, 습식 초지법(抄紙法)을 이용하거나 하여 얻어지는 강화 섬유 매트이면 바람직하다. 이 강화 섬유 매트에 열 가소성 수지를 혼합 또는 적층 등을 한 것을 프리프레그의 전구체로서 사용할 수 있다. 본 발명에 있어서 이 프리프레그의 전구체를 랜덤 매트라고 칭하는 경우가 있다.

강화 섬유 매트로서는, 그 함유하는 강화 섬유가, 상기 강화 섬유 다발(A)의 비율과, 평균 섬유 수(N)에 관한 식 (2)을 만족시키는 것이 바람직하지만, 이들 조건을 만족시키지 않는 것, 예를 들면, 강화 섬유를 완전히 개섬하여 단사 모양으로 한 것이나, 미개섬된 강화 섬유를 매트 모양으로 한 것이어도 좋다.

[프리프레그의 제조 공정]

프리프레그의 제조 방법으로서는 특별히 제한은 없지만, 예를 들면, 강화 섬유와 열 가소성 수지를 중합한 상태의 것이나, 강화 섬유 매트에 열 가소성 수지의 분체를 혼합한 것 등을 가열하고 가압하는 것에 의해 얻을 수 있다(이하, 함침 성형체라고 하는 경우가 있다). 가열 온도로서는, 열 가소성 수지가 결정성인 경우에는 융점 이상의 온도까지, 비결정성인 경우는 유리 전이 온도 이상이다. 가열 방법으로서는 오일, 전기 히터, 유도 가열, 증기 등을 이용할 수 있으며, 그들을 조합하여 사용할 수도 있다. 가압 방법은 가압기, 예를 들면 프레스기에 의한 가압, 스틸 벨트에 의한 가압, 롤러에 의한 가압 등을 이용할 수 있지만, 안정적인 함침 성형체를 얻기 위해서는 프레스기를 이용하는 것이 바람직하다.

가열ㆍ가압 완료 후, 해당 함침 성형체의 온도를 고화(固化) 온도 이하까지 냉각한다. 이때 압력은 걸고 있어도 걸고 있지 않아도 관계없지만, 균일한 함침 성형체를 얻기 위해서는 냉각하고 있는 동안에도 압력을 거는 것이 바람직하다.

본 발명에 있어서의 프리프레그는 열 가소성 수지가 완전히 함침한 것을 이용하지 않아도 좋고, 함침율 50%∼100%인 것을 이용할 수도 있지만 바람직하게는 완전 함침시킨 것을 이용하는 것이 좋다. 여기서, 함침율이란 함침 성형체의 체적을 100%로 하고, 함침 성형체에 포함되는 공기의 체적을 구해, 함침 성형체의 체적으로부터 감산함으로써 구할 수 있다.

[복합 성형체의 제조 공정]

본 발명에 있어서의 복합 성형체는, 구체적으로는 이하의 콜드 프레스 공정 i)∼v)을 포함하는 방법을 차례로 행함으로써, 바람직하게 얻을 수 있다.

i) 상기 프리프레그를 용융 온도 이상까지 가열한다. 이때 프리프레그는, 상기 [프리프레그의 배치 방법]에 기재된 방법으로 배치한 후 가열해도 좋고, 가열과 동시에 배치해도 좋으며, 가열 후에 배치해도 좋지만, 프리프레그를 균일하게 가열할 수 있고, 성형성이 안정되는 이유에서, 해당 프리프레그를 가열한 후에 소망하는 위치에 배치하는 것이 바람직하다. 또한, 용융 온도 이상이란, 프리프레그를 구성하는 열 가소성 수지가 결정성 수지인 경우는 융점 이상, 비결정성 수지인 경우는 유리 전이 온도 이상이다. 가열 방법으로서는, 예를 들면 적외선 히터, 열풍 순환식 히터, 유도 가열을 이용할 수 있지만, 균일한 가열과 가열 속도를 신속하게 할 수 있는 적외선 히터를 사용하는 것이 바람직하다. 또, 상기 프리프레그를 배치하는 장소는, 이후에 설명하는 바와 같이, 금형 내 등, 프레스 성형하는 곳이다.

또한, 복수 매 배치하는 상기 프리프레그는, 강화 섬유의 함유 비율이 같은 것만 이용해도, 다른 것을 이용해도 좋다. 또, 크기도 전부 동일해도 좋고, 일부 달라져도 좋다.

ⅱ) 가열 및 소망하는 위치에 배치된 프리프레그를 프레스 성형하기 위해, 통상, 프리프레그를 금형 내에 배치한다. 이때의 금형 온도로서는 열 가소성 수지의 고화 온도 이하, 요컨대 열 가소성 수지가 결정성 수지인 경우는 결정화 온도 이하, 비결정성 수지인 경우는 유리 전이 온도 이하이면 특별히 제한은 없지만, 성형 공정을 안정화시키기 위해서와 프리프레그의 온도 저하를 방지하기 위해서 온도 조절을 하는 것이 바람직하며, 일정 온도로 유지해도 온도를 올리거나 내리거나 해도 좋다.

ⅲ) 이어서, 금형의 형 조임(型締)을 한다. 형 조임 완료 후, 금형 내에 배치된 프리프레그의 열교환을 행하여 충분히 고화를 시키기 위해, 소정 압력을 가하여 일정 시간, 예를 들면 통상 몇 초∼몇 분간 유지한다. 압력으로서는 예를 들면 0.5∼30㎫이다. 프리프레그는 금형 내에서 유동하여 금형의 형상으로 부형된다.

ⅳ) 이어서, 형 열기(型開)를 하여, 이젝터 핀에 의해 성형체를 꺼낸다.

v) 이에 의해 금형 내로부터, 성형된 복합 성형체를 꺼낼 수 있다.

또, 금형을, 프리프레그 중의 열 가소성 수지의 용융 온도 이상으로 가열하는 것에 의해, 프리프레그도 그 용융 온도 이상으로 하여 프레스 성형을 행하는, 이른바 핫 프레스 성형도 본 발명의 제조 방법에 있어서 채용할 수 있다. 그때의 프레스 성형 압력도 콜드 프레스와 마찬가지인 조건을 채용할 수 있다.

본 발명의 제조 방법에 있어서의 프레스 성형시의 프리프레그의 온도 상한에 대해서는, 특별히 엄밀한 것은 없지만, 그 프리프레그에 포함되는 열 가소성 수지의 분해 온도 이하이면 바람직하고, 해당 분해 온도로서는 공기 중의 열 분해 온도를 예시할 수 있다.

[성형체]

본 발명에 의하면, 예를 들면 상기한 바와 같이 프리프레그를 배치함으로써, 프리프레그의 높은 유동성을 유지한 상태로 웰드 강도의 향상과 제어를 하는 것이 가능해진다. 특히 강도에서는, 동일층 내가 전부 1매의 프리프레그만으로 성형된 성형체의 강도를 100(%)으로 했을 때에, 상기 [프리프레그의 배치 방법]의 방법으로 프리프레그를 배치하여 얻어진 성형체의 웰드부의 강도(상대치)가 20∼90(%)이면, 프리프레그의 배치 방법에 의해 임의로 강도를 제어할 수 있다는 점에 더 바람직하다. 또 상기 강도로서 대표적인 것은 인장 강도와 굽힘 강도를 들 수 있다.

덧붙여 동일층 내가 전부 1매의 프리프레그만으로 성형된 성형체의 탄성율을 100(%)으로 했을 때에, 상기 [프리프레그의 배치 방법]의 방법으로 프리프레그를 배치하여 얻어진 성형체의 웰드부의 탄성율(상대치)이 60∼100(%)이면, 강도 저하와 비교하면 탄성율의 저하는 작아 배치 방법에 의한 영향을 받기 어려운 것을 의미하여 바람직하다. 그 때문에 성형체의 강성(剛性)은 유지하고, 웰드부의 강도를 임의로 설계할 수 있다. 이러한 것에 의해, 본 발명은, 충돌 등의 충격에 의해, 파괴시키고 싶은 개소를 선택적으로 파괴할 수 있도록 한 특성이 요구되는 성형체를 제조하는 데에 적용할 수 있다. 이러한 성형체는, 예를 들면 자동차용 보닛과 에어백 커버 등에 바람직하게 사용할 수 있다. 상기 탄성율로서 대표적인 것은 인장 탄성율과 굽힘 탄성율을 들 수 있다.

또, 상기 강도와 탄성율의 기준으로서 설명한, 동일층 내가 전부 1매의 프리프레그만으로 성형된 성형체란, 본 발명의 제조 방법에 의해, P층 또는 Q층의 적어도 어느 하나의 동일층 내에서, 2매 이상의 프리프레그를 접하지 않도록 배치하여 얻어진 성형체와 같은 형상의 성형체를, 마찬가지인 프리프레그를 동일층 내에서 1매만 이용하여 얻은 것인 것은 말할 것도 없다.

실시예

본 실시예에 있어서, 강화 섬유로서는 PAN계 탄소 섬유 다발을 이용했다. 그 외 상세에 대해서는 아래에 나타낸다.

<성형체>

이하의 실시예 및 비교예에 있어서의 성형체는, 300㎜×200㎜, 두께 3㎜∼5㎜이며, 해당 성형체에 대응하는 치수의 금형을 이용해서 프레스 성형을 행했다.

<성형체의 웰드부의 평가 방법>

이하의 실시예 및 비교예에서 얻어진 성형체에 대해, 특별히 기재되지 않은 조건에 관해서는, JIS K-7164에 따라 웰드부가 중앙이 되도록 인장 시험편을 잘라내어 인장 시험을 행해, 인장 강도 및 인장 탄성율을 구했다. 비교예 1에 대해서도, 동일층 내가 전부 1매의 프리프레그만의 배치로 성형을 행하여 얻어진, 웰드부가 없을 뿐이고 형상은 다른 실시예ㆍ비교예와 같은 성형체(비교예 1)에 대해, 상기와 마찬가지로 인장 시험을 행하여, 그 인장 강도 및 인장 탄성율을 각각 100%로 하고, 다른 실시예 및 비교예의 인장 강도의 상대치(%) 및 인장 탄성율의 상대치(%)를 산출했다.

[제조예 1]

탄소 섬유 다발(토호 테낙스사 제 : 테낙스 IMS60-12K(평균 섬유 지름 5㎛, 섬유 폭 6㎜))을 길이 20㎜로 커팅하여, 탄소 섬유의 공급량을 1222g/min로 테이퍼 관 내에 도입하고, 테이퍼 관 내에서 공기를 탄소 섬유에 내뿜어 섬유 다발을 부분적으로 개섬하면서, 테이퍼 관 출구의 하부에 설치한 테이블 상에 살포하며, 테이블을 소정의 속도로 이동시켜, 탄소 섬유의 단위면적당 중량을 아래에 기재된 값이 되도록 조정했다. 또한 매트릭스 수지로서, 2㎜로 드라이 커팅한 PA 66 섬유(아사히카세이센이 제 폴리아미드 66 섬유 : T5나일론(섬도 1400dtex) 융점 265℃, 열 분해 온도(공기 중) 300℃)를 3000g/min로 테이퍼 관 내에 공급하여, 탄소 섬유와 동시에 살포함으로써, 평균 섬유 길이 20㎜의 탄소 섬유와 폴리아미드 66이 혼합된, 프리프레그의 전구체(랜덤 매트)를 얻었다. 상기 순서에 따라, 탄소 섬유의 단위면적당 중량이 300g/㎡과 380g/㎡인 2종류의 랜덤 매트를 얻었다. 이들 랜덤 매트의 평균 섬유 길이(La) 및 강화 섬유 다발(A)의 비율과, 평균 섬유 수(N)를 조사한바, 평균 섬유 길이는 20㎜, 상기 식 (1)에서 정의되는 임계 단사 수는 120이며, 강화 섬유 다발(A)에 대해, 매트의 섬유 전량에 대한 비율은 86Vol%, 강화 섬유 다발(A) 중의 평균 섬유 수(N)는 900이었다. 탄소 섬유의 단위면적당 중량이 300g/㎡인 랜덤 매트를 2매 중첩해서 평판 형상의 금형에 배치하여, 300℃, 3㎫로 5분 가압하고, 100℃까지 금형을 냉각해서 두께 1.7㎜의 프리프레그를 제작하며, 탄소 섬유의 단위면적당 중량이 380g/㎡인 랜덤 매트 1매를 평판 형상의 금형에 배치하여, 300℃, 3㎫로 5분 가압하고, 100℃까지 금형을 냉각해서 두께 1㎜의 프리프레그를 제작했다. 또, 프리프레그에 있어서의 탄소 섬유의 평균 섬유 길이, 강화 섬유 다발(A)의 비율, 평균 섬유 수(N)는, 상기 랜덤 매트에 있어서의 값과 같다.

[제조예 2]

탄소 섬유 다발(토호 테낙스사 제 : 테낙스 STS40-24KS(평균 섬유 지름 7㎛, 섬유 폭 12㎜))을 길이 20㎜로 커팅하여, 탄소 섬유의 공급량을 1222g/min로 테이퍼 관 내에 도입하고, 테이퍼 관 내에서 공기를 탄소 섬유에 내뿜어 섬유 다발을 부분적으로 개섬하면서, 테이퍼 관 출구의 하부에 설치한 테이블 상에 살포하며, 테이블을 소정의 속도로 이동시켜, 탄소 섬유의 단위면적당 중량이 아래에 기재된 값이 되도록 조정했다. 또한 매트릭스 수지로서, 폴리카보네이트 수지(테이진카세이사 제 판라이트, 유리 전이 온도 150℃, 열 분해 온도(공기 중) 340℃)를 3000g/min로 테이퍼 관 내에 공급하여, 탄소 섬유와 동시에 살포함으로써, 평균 섬유 길이 20㎜의 탄소 섬유와 폴리카보네이트 수지가 혼합된 프리프레그 전구체(랜덤 매트)를 얻었다. 얻어진 랜덤 매트의 탄소 섬유의 단위면적당 중량은 300g/㎡이며, 평균 섬유 길이(La) 및 강화 섬유 다발(A)의 비율과, 평균 섬유 수(N)를 조사한바, 평균 섬유 길이는 20㎜, 상기 식 (1)에서 정의되는 임계 단사 수는 86이며, 강화 섬유 다발(A)에 대해, 랜덤 매트의 섬유 전량에 대한 비율은 60Vol%, 강화 섬유 다발(A) 중의 평균 섬유 수(N)는 500이었다. 얻어진 랜덤 매트를 2매 중첩해서 평판 형상의 금형에 배치하여, 310℃, 3㎫로 5분 가압하고, 100℃까지 금형을 냉각하여 두께 1.7㎜의 프리프레그를 제작했다.

또, 프리프레그에 있어서의 탄소 섬유의 평균 섬유 길이, 강화 섬유 다발(A)의 비율, 평균 섬유 수(N)는, 상기 랜덤 매트에 있어서의 값과 같다.

[제조예 3]

탄소 섬유 다발(토호 테낙스사 제 : 테낙스 STS40-24KS(평균 섬유 지름 7㎛, 섬유 폭 12㎜))을 길이 20㎜로 커팅하여, 탄소 섬유의 공급량을 1222g/min로 테이퍼 관 내에 도입하고, 테이퍼 관 내에서 공기를 탄소 섬유에 내뿜어 섬유 다발을 부분적으로 개섬하면서, 테이퍼 관 출구의 하부에 설치한 테이블 상에 살포하며, 테이블을 소정의 속도로 이동시켜, 탄소 섬유의 단위면적당 중량이 아래에 기재된 값이 되도록 조정했다. 또한 매트릭스 수지로서, PBT(폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리플라스틱스사 제 듀라넥스 융점 220℃, 열 분해 온도(공기 중) 300℃)를 3000g/min로 테이퍼 관 내에 공급하여, 탄소 섬유와 동시에 살포함으로써, 평균 섬유 길이 20㎜의 탄소 섬유와 PBT 수지가 혼합된 프리프레그 전구체(랜덤 매트)를 얻었다. 얻어진 랜덤 매트의 탄소 섬유의 단위면적당 중량은 300g/㎡이며, 평균 섬유 길이(La) 및 강화 섬유 다발(A)의 비율과, 평균 섬유 수(N)를 조사한바, 평균 섬유 길이는 20㎜, 상기 식 (1)에서 정의되는 임계 단사 수는 86이며, 강화 섬유 다발(A)에 대해, 랜덤 매트의 섬유 전량에 대한 비율은 50Vol%, 강화 섬유 다발(A) 중의 평균 섬유 수(N)는 400이었다. 얻어진 랜덤 매트를 2매 중첩해서 평판 형상의 금형에 배치하여, 270℃, 2.5㎫로 5분 가압하고, 100℃까지 금형을 냉각하여 두께 1.7㎜의 프리프레그를 제작했다.

[실시예 1]

제조예 1에서 제작한 두께 1.7㎜의 프리프레그 3매를 적외선 가열로(加熱爐)에서 표면 온도가 300℃가 될 때까지 가열하고, 도 2와 같이 배치했다. 이때, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 80%가 되도록 배치했다. 배치 후, 프리프레그를 금형 내로 반송하여 10㎫로 1분간 가압했다. 이때의 금형 온도는 130℃이었다. 1분 경과 후, 금형을 열어, 두께 3.0㎜의 성형체를 꺼냈다. 얻어진 성형체의 웰드부의 인장 시험을 행한 결과를 표 1에 나타낸다. 또한, Q층 측의 표면에는 선상(線狀)의 웰드부(웰드 라인)를 확인할 수 있었지만 요철은 없고, P층 측의 표면에서는 웰드 라인은 거의 눈에 띄지 않았다.

[실시예 2]

제조예 1에서 제작한 두께 1.7㎜의 프리프레그 4매를 적외선 가열로에서 표면 온도가 300℃가 될 때까지 가열하고, 도 3과 같이 배치했다. 이때, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 90%가 되도록 배치했다. 배치 후, 프리프레그를 금형 내로 반송하여 10㎫로 1분간 가압했다. 이때의 금형 온도는 130℃이었다. 1분 경과 후, 금형을 열어, 두께 4.9㎜의 성형체를 꺼냈다. 성형체의 웰드부의 인장 시험을 행한 결과를 표 1에 나타낸다. 또한, 성형체의 표면에서는 웰드 라인은 눈에 띄지 않았다.

[실시예 3]

제조예 1에서 제작한 두께 1.0㎜의 프리프레그 8매를 적외선 가열로에서 표면 온도가 300℃가 될 때까지 가열하고, 도 4와 같이 배치했다. 이때, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 75%가 되도록 배치했다. 배치 후, 프리프레그를 금형 내로 반송하여 10㎫로 1분간 가압했다. 이때의 금형 온도는 130℃이었다. 1분 경과 후, 금형을 열어, 두께 4.2㎜의 성형체를 꺼냈다. 성형체의 웰드부의 인장 시험을 행한 결과를 표 1에 나타낸다. 또한, 성형체의 표면에서는 웰드 라인을 확인할 수 있었지만 요철은 없었다.

[실시예 4]

제조예 1에서 제작한 두께 1.7㎜의 프리프레그 5매를 적외선 가열로에서 표면 온도가 300℃가 될 때까지 가열하고, 도 5와 같이 배치했다. 이때, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 80%가 되도록 배치했다. 배치 후, 프리프레그를 금형 내로 반송하여 10㎫로 1분간 가압했다. 이때의 금형 온도는 130℃이었다. 1분 경과 후, 금형을 열어, 두께 4.7㎜의 성형체를 꺼냈다. 성형체의 웰드부의 인장 시험을 행한 결과를 표 1에 나타낸다. 또한, 성형체의 표면에서는 웰드 라인이 눈에 띄지 않았다.

[실시예 5]

제조예 1에서 제작한 두께 1.0㎜의 프리프레그 7매를 적외선 가열로에서 표면 온도가 300℃가 될 때까지 가열하고, 도 6과 같이 배치했다. 이때, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 50%가 되도록 배치했다. 배치 후, 프리프레그를 금형 내로 반송하여 10㎫로 1분간 가압했다. 이때의 금형 온도는 130℃이었다. 1분 경과 후, 금형을 열어, 두께 4.5㎜의 성형체를 꺼냈다. 성형체의 웰드부의 인장 시험을 행한 결과를 표 1에 나타낸다. 또한, 성형체의 표면에서는 웰드 라인을 조금 확인할 수 있었지만 요철은 없어, 외관은 양호했다.

[실시예 6]

제조예 2에서 제작한 두께 1.7㎜의 프리프레그 4매를 적외선 가열로에서 표면 온도가 310℃가 될 때까지 가열하고, 도 3과 같이 배치했다. 이때, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 90%가 되도록 배치했다. 배치 후, 프리프레그를 금형 내로 반송하여 10㎫로 1분간 가압했다. 이때의 금형 온도는 120℃이었다. 1분 경과 후, 금형을 열어, 두께 4.9㎜의 성형체를 꺼냈다. 성형체의 웰드부의 인장 시험을 행한 결과를 표 1에 나타낸다. 또한, 성형체의 표면에서는 웰드 라인은 눈에 띄지 않았다.

[실시예 7]

제조예 3에서 제작한 두께 1.7㎜의 프리프레그 4매를 적외선 가열로에서 표면 온도가 280℃가 될 때까지 가열하고, 도 3과 같이 배치했다. 이때, P층에 배치한 프리프레그의 Q층 측의 면의 면적을 100%로 하여, Q층에 배치한 프리프레그의 P층에 중첩하는 면적이 90%가 되도록 배치했다. 배치 후, 프리프레그를 금형 내로 반송하여 10㎫로 1분간 가압했다. 이때의 금형 온도는 130℃이었다. 1분 경과 후, 금형을 열어, 두께 4.9㎜의 성형체를 꺼냈다. 성형체의 웰드부의 인장 시험을 행한 결과를 표 1에 나타낸다. 또한, 성형체의 표면에서는 웰드 라인은 눈에 띄지 않았다.

[비교예 1]

제조예 1에서 제작한 두께 1.7㎜의 프리프레그 3매를 적외선 가열로에서 표면 온도가 300℃가 될 때까지 가열하며, 도 7과 같이, P층만으로 3층 배치하고 프리프레그를 금형 내로 반송하여 10㎫로 1분간 가압했다. 이때의 금형 온도는 130℃이었다. 1분 경과 후, 금형을 열어, 두께 5.0㎜의 성형체를 꺼냈다. 성형체의 인장 시험을 행한 결과를 표 1에 나타낸다.

[비교예 2]

제조예 1에서 제작한 두께 1.7㎜의 프리프레그 6매를 적외선 가열로에서 표면 온도가 300℃가 될 때까지 가열하며, 도 8과 같이, Q층만으로 3층 배치하고, 프리프레그를 금형 내로 반송하여 10㎫로 1분간 가압했다. 이때의 금형 온도는 130℃이었다. 1분 경과 후, 금형을 열어, 두께 4.6㎜의 성형체를 꺼냈다. 성형체의 웰드부의 인장 시험을 행한 결과를 표 1에 나타낸다. 또한, 성형체의 표면은 웰드 라인을 확인할 수 있으며, 요철이 있었다.

이상으로부터, 웰드부가 없는 비교예 1(100%) 및 통상의 적층으로 웰드를 만드는 비교예 2에 대해, 본 발명에 의하면, 상기 실시예 1∼7과 같이, 웰드부가 없는 경우에 비해 탄성율의 저하가 적고, 또한 웰드부를 소망하는 위치에 설정할 수 있으며, 또 강도를 임의의 값으로 설계할 수 있다.

본 발명에 의하면, 광범위한 열 가소성 수지를 이용할 수 있으며, 생산성이 뛰어나고, 프레스 성형시의 프리프레그의 유동성을 저하시키는 일없이 성형체의 임의 장소에 웰드부를 형성하여, 해당 웰드부의 외관 개선과 웰드부의 강도가 뛰어난 성형체의 제조 방법, 및 성형체를 제공할 수 있다. 또, 본 발명에 의해, 웰드부의 외관과 강도를 개선할 수 있기 때문에, 대형 성형체를 제조하는 것도 가능하다. 또한, 본 발명에 의해, 웰드부의 강도를 임의로, 또 소망하는 부분에서 변경, 제어하는 것이 가능해지기 때문에, 성형체가 격심한 충격을 받은 경우에, 임의 개소(웰드부)에서 파괴가 일어나고, 또, 해당 개소는 통상의 사용에는 충분한 강도를 갖는다는, 예를 들면 자동차용 보닛과 에어 백 커버 등에 매우 적합한 특성의 성형체를 제조하는 것이 가능하다.

본 발명을 상세히 또한 특정 실시 형태를 참조하여 설명했지만, 본 발명의 정신과 범위를 일탈하는 일없이 다양한 변경과 수정을 가할 수 있는 것은 당업자에게 있어서 분명하다.

본 출원은, 2011년 12월 22일 출원된 일본 특허출원(특원 2011-281508)에 기초하는 것으로, 그 내용은 여기에 참조로서 도입된다.

Claims

평균 섬유 길이 3∼100㎜의 강화 섬유와 열 가소성 수지를 포함하여 이루어지는, 두께가 0.3㎜∼5.0㎜인 프리프레그의 적어도 3매를, 1) 가열하고, 2) 서로 접하는 P층 및 Q층을 포함하는 적어도 2층을 구성하도록 배치하며, 그 후, 3) 프레스하여 하나의 성형체를 제조하는 방법으로서, P층 중의 프리프레그(p1)와 Q층 중의 프리프레그(q1)는 적어도 일부가 중첩하도록 배치하고, 또 같은 층 중의 2매 이상의 프리프레그는 접하지 않도록 배치하는 것을 특징으로 하는 성형체의 제조 방법.
청구항 1에 있어서,
같은 층 중의 접하지 않도록 배치된 2매 이상의 프리프레그를 프레스 시에 유동시키는 것을 특징으로 하는 성형체의 제조 방법.
청구항 1 또는 2에 있어서,
프레스 시에, P층 또는 Q층의 적어도 어느 하나의 동일층 내에서, 접하지 않도록 배치된 2매 이상의 상기 프리프레그의 유동에 의해, 성형체에 웰드부를 형성하는 것을 특징으로 하는 성형체의 제조 방법.
청구항 1 내지 3 중 어느 한 항에 있어서,
P층은 1매의 프리프레그를 사용하고, Q층은 적어도 2매의 프리프레그를 사용하여, 전체로 2층 이상을 구성하도록 배치되는 성형체의 제조 방법.
청구항 1 내지 4 중 어느 한 항에 있어서,
프리프레그를, 전체로 3층 이상을 구성하도록 배치하는 성형체의 제조 방법.
청구항 1 내지 5 중 어느 한 항에 있어서,
P층은 1매의 프리프레그를 사용하고, Q층은 적어도 2매의 프리프레그를 사용하여, 전체로 3층 이상을 구성하도록 배치되는 성형체의 제조 방법.
청구항 1 내지 5 중 어느 한 항에 있어서,
P층은 적어도 2매의 프리프레그를 사용하고, Q층은 1매의 프리프레그를 사용하여, 전체로 3층 이상을 구성하도록 배치되는 성형체의 제조 방법.
청구항 1 내지 5 중 어느 한 항에 있어서,
P층은 적어도 2매의 프리프레그를 사용하고, Q층은 적어도 2매의 프리프레그를 사용하여, 전체로 2층 이상을 구성하도록 배치되는 성형체의 제조 방법.
청구항 1 내지 8 중 어느 한 항에 있어서,
P층을 구성하는 적어도 1매의 프리프레그를 배치하고, 이어서 Q층을 구성하는 적어도 1매의 프리프레그를, P층을 구성하는 프리프레그에 중첩하도록 배치하는 성형체의 제조 방법.
청구항 1 내지 9 중 어느 한 항에 있어서,
P층 중의 프리프레그(p1)와 Q층 중의 프리프레그(q1)는, 서로 접하는 측의 면의 p1 또는 q1의 면적에 대해 10∼99%가 중첩하도록 배치하는 성형체의 제조 방법.
청구항 1 내지 10 중 어느 한 항에 있어서,
프리프레그는, 아래 식 (1)에서 정의되는 임계 단사 수 이상으로 구성되는 강화 섬유 다발(A)을 포함하고, 또, 해당 프리프레그 중의 섬유 전량에 대한 강화 섬유 다발(A)의 비율이 20Vol% 이상 99Vol% 미만인 성형체의 제조 방법.
임계 단사 수 = 600/D (1)
(여기서, D는 강화 섬유의 평균 섬유 지름(㎛)이다)
청구항 11에 있어서,
프리프레그에 있어서의 강화 섬유 다발(A) 중의 평균 섬유 수(N)가 아래 식 (2)을 만족시키는 성형체의 제조 방법.
0.7×10⁴/D² < N < 1×10⁵/D² (2)
(여기서, D는 강화 섬유의 평균 섬유 지름(㎛)이다)
청구항 1 내지 12 중 어느 한 항에 있어서,
강화 섬유가, 탄소 섬유, 아라미드 섬유, 및 유리 섬유로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 성형체의 제조 방법.
청구항 1 내지 13 중 어느 한 항에 있어서,
프리프레그에 있어서의 강화 섬유와 열 가소성 수지의 존재비가 강화 섬유 100용량부에 대해, 열 가소성 수지 100∼1000용량부인 것을 특징으로 하는 성형체의 제조 방법.
청구항 1 내지 14 중 어느 한 항에 기재된 성형체의 제조 방법에 의해 얻어지는 성형체로서, 그 웰드부의 강도가, 동일층 내가 전부 1매의 프리프레그만으로 성형된 성형체의 강도를 100%으로 한 경우, 20∼90%인 것을 특징으로 하는 성형체.