CN105848879A - 光学叠层体及面光源装置 - Google Patents

光学叠层体及面光源装置 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种光学叠层体，其具备基材和形成在基材上的粘结层，是将粘结层侧贴合在玻璃制的发光面上而被使用的光学叠层体，将构成发光面的玻璃的折射率设为n1、粘结层的折射率设为n2、基材的折射率设为n3时，满足n3≥n2≥n1的关系，粘结层由包含丙烯酸类树脂(A)的丙烯酸类粘结剂组合物形成，丙烯酸类树脂(A)是包含40～93重量％的含芳环单体(a1)和7～60重量％的含羟基单体(a2)的共聚成分[I]的共聚物，且其重均分子量为20万以下。

Description

光学叠层体及面光源装置
技术领域
本发明涉及光学叠层体及面光源装置。
背景技术
近年来，在构成包含有机场致发光元件(以下，适当地称为“有机EL元件”)的面光源装置的情况下，有时要将包含有机EL元件的面发光体和设置在该面发光体的发光面上的出光膜(表面具有用于提高出光效率的凹凸结构的膜)隔着粘结层而叠层。根据这样的面光源装置，有机EL元件中产生的光在粘结层及出光膜中通过后射出到装置外。在这样的面光源装置中，粘结层如果具有高折射率，则在提高出光效率方面是特别有利的。为了使粘结层显示高折射率，已知可在显示粘结力的粘结剂组合物中添加作为高折射率材料的无机氧化物(例如，参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2010-254889号公报
发明内容
发明要解决的问题
但是，如上述专利文献1所示，通过将高折射率的无机氧化物添加至粘结剂(树脂)，能够实现高折射率的粘结层，但在无机氧化物和粘结剂之间的相容性不良的情况下，有时存在发生凝胶化而无法使用的情况。另外，即使在使用了与无机氧化物的相容性高的粘结剂的情况下，如果为了谋求高折射率化而增加无机氧化物的添加量，有时也会导致粘结力会降低，因而无法发挥粘结层固有的功能，实用性变差。为此，就形成粘结层的粘结剂而言，要求在能够谋求高折射率化的同时、具有充分的粘结性。通过隔着这样的粘结剂在玻璃制的发光面上叠层基材，能够有效地将从发光元件射出的光导出。
本发明鉴于上述问题而完成，提供光学叠层体及具备该光学叠层体的面光源装置，所述光学叠层体通过使用能够谋求高折射率化且具有充分粘结性的粘结剂构成粘结层，能够将来自具有玻璃制的发光面的发光元件的光更有效地导出。
解决问题的方法
本发明人等鉴于上述情况而进行了深入研究，结果发现，通过使用特定的丙烯酸类粘结剂组合物、并且以使各层的折射率满足特定关系的方式构成，能够解决上述问题，从而完成了本发明。根据本发明，提供下述<1>～<14>。
<1>一种光学叠层体，其具备基材和形成在该基材上的粘结层，是将其所述粘结层侧贴合在玻璃制的发光面上而被使用的光学叠层体，
其中，将构成所述发光面的玻璃的折射率设为n1、所述粘结层的折射率设为n2、所述基材的折射率设为n3时，满足n3≥n2≥n1的关系，
所述粘结层由包含丙烯酸类树脂(A)的丙烯酸类粘结剂组合物形成，
所述丙烯酸类树脂(A)是包含40～93重量％的含芳环单体(a1)和7～60重量％的含羟基单体(a2)的共聚成分[I]的共聚物，且其重均分子量为20万以下。
<2>根据<1>所述的光学叠层体，其中，所述丙烯酸类粘结剂组合物包含无机氧化物(B)。
<3>根据<2>所述的光学叠层体，其中，所述无机氧化物(B)是体积平均粒径为5nm～50nm的粒子，并且，所述丙烯酸类粘结剂组合物中，相对于100重量份的所述丙烯酸类树脂，含有80～130重量份的所述无机氧化物(B)。
<4>根据<1>～<3>中任一项所述的光学叠层体，其中，所述丙烯酸类粘结剂组合物含有交联剂(C)。
<5>根据<1>～<4>中任一项所述的光学叠层体，其中，所述丙烯酸类粘结剂组合物含有增塑剂(D)。
<6>根据<5>所述的光学叠层体，其中，所述丙烯酸类粘结剂组合物中，相对于100重量份的所述丙烯酸类树脂(A)，含有5～20重量份的所述增塑剂(D)。
<7>根据<5>或<6>所述的光学叠层体，其中，所述增塑剂(D)的熔点为0℃以下。
<8>根据<5>～<7>中任一项所述的光学叠层体，其中，所述增塑剂(D)选自酯类增塑剂。
<9>根据<8>所述的光学叠层体，其中，所述增塑剂(D)为苯甲酸酯。
<10>根据<1>～<9>中任一项所述的光学叠层体，其中，所述基材的折射率n3和所述粘结层的折射率n2之差(n3-n2)为0.02以下。
<11>根据<1>～<10>中任一项所述的光学叠层体，其中，所述粘结层的折射率n2和所述玻璃的折射率n1之差(n2-n1)为0.02以下。
<12>根据<1>～<11>中任一项所述的光学叠层体，其中，所述粘结层的折射率n2为1.53以上。
<13>根据<1>～<12>中任一项所述的光学叠层体，其还具备形成在所述基材上的凹凸结构层。
<14>一种面光源装置，其具备：具有玻璃制的发光面的面发光体、和<1>～<13>中任一项所述的光学叠层体，且所述发光面上贴合有所述粘结层。发明的效果
根据本发明的光学叠层体，通过使用能够谋求高折射率化且具有充分粘结性的粘结剂来构成粘结层，并以使各层的折射率满足特定关系的方式构成，具有能够将来自具有玻璃制的发光面的发光元件的光更有效地导出的效果。另外，根据本发明的面光源装置，具有不改变层结构即可使发光面更为明亮的效果。
具体实施方式
以下，示出实施方式及例示物等对本发明详细地进行说明，但本发明并不限定于以下说明的实施方式及例示物等，在不脱离本发明的权利要求书及其均等范围的范围内，可以任意变更而实施。
需要说明的是，在本申请中，为了便于记载，技术用语“溶剂”作为如下用语使用，即，不仅包括其中溶解了溶质的、构成溶液的介质，还包括其中分散有分散物的、构成悬浮液(包含浆料)的介质。在本申请中，某一物质和其它物质之间的“相容性”是指，在将这些物质和根据需要的溶剂混合而制成溶液或悬浮液时，它们不发生凝胶化或分离而保持均质的状态的性质。另外，在本发明中，(甲基)丙烯酸是包括丙烯酸及甲基丙烯酸的用语，(甲基)丙烯酰基是包括丙烯酰基及甲基丙烯酰基的用语，(甲基)丙烯酸酯是包括丙烯酸酯及甲基丙烯酸酯的用语，丙烯酸类树脂是指将至少包含一种(甲基)丙烯酸类单体的单体成分聚合而得到的树脂。
<光学叠层体>
本发明的光学叠层体具备基材和形成在基材上的粘结层。光学叠层体被形成为片或膜状。
<基材>
作为构成基材的材料没有特别地限定，但由于是叠层在包含有机EL元件的面发光体的玻璃制的发光面上使用，因此需要具有透明性，通常可以使用包含透明树脂的树脂组合物。透明树脂“透明”，是指具有适于作为光学构件使用的程度的透光率。在本实施方式中，构成光学叠层体的粘结层、基板、后述的其它层可以适当构成、使得光学叠层体整体上具有80％以上的总透光率。所述“玻璃制的发光面”，是具有玻璃制的层作为发光的最外层的面发光体的发光面。
对于上述透明树脂没有特别地限定，例如可以列举热塑性树脂。作为热塑性树脂，可以列举：聚酯类、聚丙烯酸酯类、环烯烃聚合物类等树脂，特别优选脂环式烯烃聚合物制的膜(例如，日本瑞翁公司制造的ZeonorFilm等)、聚酯膜。更具体来说，作为构成基材的材料，例如可以列举：聚萘二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯/聚间苯二甲酸乙二醇酯共聚物等聚酯类树脂；聚乙烯、聚丙烯、聚甲基戊烯等聚烯烃类树脂；聚氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚氟化乙烯等聚氟化乙烯树脂；尼龙6、尼龙6,6等聚酰胺；聚氯乙烯、聚氯乙烯/乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-乙烯醇共聚物、聚乙烯醇、维尼纶等乙烯基聚合物；三乙酸纤维素、赛璐玢等纤维素类树脂；聚甲基丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸乙酯、聚丙烯酸乙酯、聚丙烯酸丁酯等丙烯酸类树脂；聚苯乙烯；聚碳酸酯；聚芳酯；聚酰亚胺等。
在基材为面光源装置的最外表面的情况下，基材优选使用耐擦伤性高的材料，具体来说，使用上述树脂在基板上形成7μm膜厚的由树脂形成的层时，优选铅笔硬度为HB以上的材料，进一步优选为H以上的材料，更优选为2H以上的材料。
对于基材的厚度没有特别地限定，通常为50～100μm。
另外，基材的折射率n3通常为1.53以上，优选为1.60以上。
在将作为面发光体的发光面的玻璃的折射率设为n1、粘结层的折射率设为n2时，基材的折射率n3满足n3≥n2≥n1的关系。其中，优选基材的折射率n3和粘结层的折射率n2之差(n3-n2)在0.05以下，更优选在0.02以下。通过使折射率之差在上述范围，可以减少界面处的损失，能够进一步提高光的导出效率。需要说明的是，基材可以作为单层体使用、或者作为由2种以上叠层而成的多层体使用。
<粘结层>
粘结层由包含丙烯酸类树脂(A)的丙烯酸类粘结剂组合物形成。
丙烯酸类树脂(A)是将包含40～93重量％的含芳环单体(a1)和7～60重量％的含羟基单体(a2)作为必须成分的共聚成分[I]共聚而成的树脂，在共聚成分[I]中还可以根据需要而包含(甲基)丙烯酸烷基酯类单体(a3)、其它的共聚性单体(a4)。
含芳环单体(a1)可以是在1个分子内具有1个以上芳环和1个以上烯属不饱和基团的化合物。作为含有这样的烯属不饱和基团的官能团，例如可以列举：(甲基)丙烯酰基、巴豆酰基、乙烯基、烯丙基等，其中，从反应性优异方面出发，优选(甲基)丙烯酰基。
另外，作为上述芳环，例如可以列举：苯环、萘环、蒽环、联苯环、芴环等，每1个分子的芳环的个数可以为1个，也可以为多个。从可以获得粘结物性的平衡的观点来看，含芳环单体(a1)优选为每1个分子含有1个芳环的化合物，从效率良好、可以控制粘结剂层的折射率、双折射的观点来看，优选每1个分子含有2个芳环的化合物。
作为含芳环单体(a1)的具体例，例如可以列举：(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸苄氧基乙酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸苯氧基二乙二醇酯、氧化乙烯改性(甲基)丙烯酸甲酚酯、氧化乙烯改性(甲基)丙烯酸壬基苯酚酯、(甲基)丙烯酸联苯氧基乙酯、苯乙烯等，其中，优选(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯。这些单体可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
作为含羟基单体(a2)，例如可以列举：(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸5-羟基戊酯、(甲基)丙烯酸6-羟基己酯、(甲基)丙烯酸8-羟基辛酯等丙烯酸羟基烷基酯、己内酯改性(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯等己内酯改性单体、二乙二醇(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯等氧化烯改性单体、以及2-丙烯酰氧基乙基2-羟基乙基邻苯二甲酸、N-羟甲基(甲基)丙烯酰胺、羟乙基丙烯酰胺等含伯羟基单体；(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸3-氯2-羟基丙酯等含仲羟基单体；(甲基)丙烯酸2,2-二甲基2-羟基乙酯等含叔羟基单体。
含羟基单体(a2)可以单独使用也可以将两种以上组合使用。
在含羟基单体(a2)中，从与后述的交联剂之间的反应性优异的观点来看，优选含伯羟基单体，另外，分子链末端具有羟基的单体被认为容易显示更优异的抗静电性能，是优选的。进一步，从二(甲基)丙烯酸酯等杂质少、容易制造方面出发，优选使用(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯。
需要说明的是，作为含羟基单体(a2)，优选使用作为杂质的二(甲基)丙烯酸酯的含有比例在0.5重量％以下的单体，进一步优选使用在0.2重量％以下的单体、特别优选使用在0.1％重量以下的单体，具体而言，优选丙烯酸2-羟基乙酯、丙烯酸2-羟基丙酯。
作为(甲基)丙烯酸烷基酯类单体(a3)，优选例如烷基的碳原子数为通常1～20、特别是1～12、进一步优选为1～8、尤其优选为4～8的化合物，具体来说，可以列举：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸十六烷基酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯等。这些单体可以单独使用，也可以组合使用两种以上。
在上述(甲基)丙烯酸烷基酯类单体(a3)中，从共聚性、粘结物性、易于操作性以及原料易于获取性的观点出发，优选使用(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯，进一步，从耐久性优异方面出发，优选使用(甲基)丙烯酸正丁酯。
作为其它的共聚性单体(a4)，例如可以列举：含羧基的单体、含氨基的单体、含乙酰乙酰基的单体、含异氰酸酯基的单体、含缩水甘油基的单体等含官能团的单体。
作为含羧基的单体，可列举例如：(甲基)丙烯酸、丙烯酸二聚体、巴豆酸、马来酸、马来酸酐、富马酸、柠康酸、戊烯二酸、衣康酸、丙烯酰胺N-乙醇酸、肉桂酸等，其中优选使用(甲基)丙烯酸。
作为含氨基的单体，可列举例如：(甲基)丙烯酸叔丁基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸乙基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二乙基氨基乙酯等。
作为含乙酰乙酰基的单体，例如可以列举：(甲基)丙烯酸2-(乙酰乙酰氧基)乙酯、乙酰乙酸烯丙酯等。
作为含异氰酸酯基的单体，例如可以列举：2-丙烯酰氧基乙基异氰酸酯、2-甲基丙烯酰氧基乙基异氰酸酯、它们的氧化烯基加成物等。
作为含缩水甘油基的单体，例如可以列举：(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、(甲基)丙烯酸烯丙基缩水甘油酯等。
另外，在以高分子量化为目的的情况下，可以组合使用乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙烯基苯等具有两个以上烯属不饱和基团的化合物等。
另外，在上述粘结层中，也可以在不损害本发明的效果的范围内组合使用通常被使用的含羧基的单体等含酸性基团的单体，但从耐腐蚀性的观点来看优选不使用。
另外，作为其它的共聚性单体(a4)，可进一步列举：(甲基)丙烯酸2-甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-乙氧基乙酯、(甲基)丙烯酸3-甲氧基丁酯、(甲基)丙烯酸2-丁氧基乙酯、2-丁氧基二乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基二乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基三乙二醇(甲基)丙烯酸酯、乙氧基二乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基二丙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、辛氧基聚乙二醇-聚丙二醇-单(甲基)丙烯酸酯、月桂氧基聚乙二醇单(甲基)丙烯酸酯、硬脂氧基聚乙二醇单(甲基)丙烯酸酯等含有烷氧基及氧化烯基的单体；甲氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、乙氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、丙氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、异丙氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、正丁氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、异丁氧基甲基(甲基)丙烯酰胺等烷氧基烷基(甲基)丙烯酰胺类单体；(甲基)丙烯酰吗啉、二甲基(甲基)丙烯酰胺、二乙基(甲基)丙烯酰胺、(甲基)丙烯酰胺N-羟甲基(甲基)丙烯酰胺等(甲基)丙烯酰胺类单体；丙烯腈、甲基丙烯腈、乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、硬脂酸乙烯酯、氯乙烯、偏氯乙烯、烷基乙烯基醚、乙烯基甲苯、乙烯基吡啶、乙烯基吡咯烷酮、衣康酸二烷基酯、富马酸二烷基酯、烯丙醇、丙烯酰氯、甲基乙烯基酮、N-丙烯酰胺甲基三甲基氯化铵、烯丙基三甲基氯化铵、二甲基烯丙基乙烯基酮等。这些其它的共聚性单体(a4)可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
相对于共聚成分总体，含芳环单体(a1)的含量需要为40～93重量％，优选为50～90重量％，尤其优选为55～85重量％，进一步优选为60～85重量％。这样的含芳环单体的含量如果过少，则折射率无法充分提高，不优选，如果过多，则粘结性能变差，不优选。
相对于共聚成分总体，含羟基单体(a2)的含量需要为7～60重量％，优选为10～50重量％，尤其优选为10～40重量％，进一步优选为10～35重量％。这样的含羟基单体(a2)的含量如果过少，则在例如配合了无机氧化物的情况下，与无机氧化物的相容性降低、分散性变差，因此不优选，如果过多，则含芳环单体(a1)的含量相对地降低，无法充分提高折射率，故不优选。
在使(甲基)丙烯酸烷基酯类单体(a3)共聚的情况下，作为其含量，优选相对于共聚成分总体为0～40重量％，尤其优选为0～35重量％，进一步优选为0～30重量％，如果(甲基)丙烯酸酯类单体(a3)的含量过少，则存在粘结性能降低的倾向。
在使其它的共聚性单体(a4)共聚的情况下，作为其含量，优选相对于共聚成分总体为0～40重量％，尤其优选为0～30重量％，进一步优选为0～20重量％，如果其它共聚性单体(a4)的含量过多，则含芳环单体(a1)的含量相对地降低，存在无法充分提高折射率的倾向。
另外，含芳环单体(a1)和含羟基单体(a2)的含有比例(重量比)优选为(a1):(a2)＝93:7～40:60，尤其优选为90:10～50:50，进一步优选为85:15～60:40。如果相对于含羟基单体(a2)，含芳环单体(a1)过多，则在例如配合了无机氧化物的情况下，存在与无机氧化物的相容性降低、分散性下降的倾向，如果相对于含羟基单体(a2)，含芳环单体(a1)过少，则存在折射率降低的倾向。
丙烯酸类树脂(A)可以通过使(a1)～(a4)的单体成分聚合来制造。在上述聚合时，可以通过溶液自由基聚合、悬浮聚合、本体聚合、乳液聚合等以往公知的方法来进行，在这些方法中，优选溶液自由基聚合。
关于聚合条件，也可以为以往公知的一般的聚合条件。例如，通过向有机溶剂中混合或滴加含芳环单体(a1)、含羟基单体(a2)、(甲基)丙烯酸烷基酯类单体(a3)、其它的共聚性单体(a4)等聚合单体、聚合引发剂(偶氮二异丁腈、偶氮二异戊腈、过氧化苯甲酰等)，并在回流状态或50～90℃的条件下进行通常2～20小时的自由基聚合，可以制造丙烯酸类树脂(A)。
作为在该聚合中使用的有机溶剂，可以列举：甲苯、二甲苯等芳香族烃类、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯等酯类、正丙醇、异丙醇等脂肪族醇类、丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮、环己酮等酮类等。
作为在该自由基共聚中使用的聚合引发剂的具体例，可以列举作为常规自由基聚合引发剂的偶氮二异丁腈、偶氮二异庚腈等偶氮类聚合引发剂、过氧化苯甲酰、过氧化月桂酰、二叔丁基过氧化物、过氧化氢异丙苯等过氧化物类聚合引发剂等。
就丙烯酸类树脂(A)的重均分子量而言，需要在20万以下，优选为1万～18万，尤其优选为1万～16万，特别优选为1万～15万。如果重均分子量过大，则在例如配合了无机氧化物的情况下，与无机氧化物之间的相容性降低、分散性下降，因此不优选。
另外，丙烯酸类树脂(A)的分散度(重均分子量/数均分子量)优选在10以下，尤其优选在8以下，进一步优选在6以下，特别优选在5以下。如果该分散度过高，则存在粘结剂层的耐久性能降低的倾向。
需要说明的是，从制造的极限考虑，分散度的下限通常为1.1。
进一步，丙烯酸类树脂(A)的玻璃化转变温度优选为-70～10℃，尤其优选为-50～5℃，进一步优选为-40～0℃。玻璃化转变温度如果过高，则存在粘结力过度升高的倾向，如果过低，则存在耐热性降低的倾向。
需要说明的是，上述重均分子量是经过标准聚苯乙烯分子量换算的重均分子量，是通过在高效液相色谱(日本Waters公司制造、“Waters 2695(本体)”和“Waters 2414(检测器)”)中使用3根串联的柱：Shodex GPC KF-806L(排阻极限分子量：2×107、分离范围：100～2×107、理论级数：10,000级/根、填充剂材质：苯乙烯-二乙烯基苯共聚物、填充剂粒径：10μm)而测定的分子量，数均分子量也可以使用同样的方法。另外，分散度可由重均分子量和数均分子量求出。另外，玻璃化转变温度通过下述的Fox式算出。
1/Tg＝Wa/Tga+Wb/Tgb+…Wn/Tgn
Tg：共聚物的玻璃化转变温度(K)
Tga：单体A的均聚物的玻璃化转变温度(K)
Wa：单体A的重量分率
Tgb：单体B的均聚物的玻璃化转变温度(K)
Wb：单体B的重量分率
Tgn：单体N的均聚物的玻璃化转变温度(K)
Wn：单体N的重量分率
(Wa+Wb+…+Wn＝1)
上述丙烯酸类粘结剂组合物中除了丙烯酸类树脂(A)之外，还可以含有无机氧化物(B)、交联剂(C)、和/或增塑剂(D)。
<无机氧化物(B)>
无机氧化物(B)折射率较高，因此出于谋求粘结层的高折射率化的目的，优选在不损害粘结力的范围内添加无机氧化物(B)。对于无机氧化物(B)没有特别地限制，优选金属氧化物。其中，优选包含金属氧化物、和对其表面进行修饰的具有反应性官能团的有机物的粒子，更具体而言，优选包含金属氧化物的粒子和对该粒子的表面进行修饰的具有反应性官能团的有机物的包覆粒子(以下，也称为反应性修饰金属氧化物粒子)。反应性官能团可以处于与金属氧化物具有氢键等相互作用的状态，也可以为不处于这样的状态而是能够与其它物质相互作用的状态。上述无机氧化物(B)优选为微粒状态的无机氧化物微粒，进一步，作为无机氧化物微粒的形态，例如可以列举微粒粉体、糊料或溶胶，优选为溶胶。
作为金属氧化物，优选使用通常在树脂中被用作填料的金属氧化物，作为这样的金属氧化物，例如可以列举：氧化锆(ZrO2：Zirconia)、氧化钛(TiO2：Titania)、氧化铝(Al2O3：alumina)、氧化铁(Fe2O3、Fe3O4)、氧化铜(CuO)、氧化锌(ZnO)、氧化钇(Y2O3：Yttria)、氧化铌(Nb2O5)、氧化钼(MoO3、MoO2)、氧化铟(In2O3)、氧化锡(SnO2)、氧化钽(Ta2O5、TaO2)、氧化钨(WO3、WO2)、氧化铅(PbO)、氧化铋(Bi2O3)、氧化铈(CeO2：Ceria)、氧化锑(Sb2O3、Sb2O5)、掺锡氧化铟(ITO)、掺锑氧化锡(ATO)、掺氟氧化锡(FTO)、掺磷氧化锡(PTO)、锑酸锌(AZO)、掺铟氧化锌(IZO)、掺铝氧化锌、掺镓氧化锌等。另外，作为上述非金属氧化物，可以列举通常在树脂中被用作填料的氧化硅(SiO2：Silica)、或氧化硼(B2O3)等。这些金属氧化物及非金属氧化物可以单独使用，也可以组合使用。在这些中，从容易获得高折射率的丙烯酸类树脂的观点出发，优选氧化锆(ZrO2：Zirconia)、氧化钛(TiO2：Titania)。
作为具有反应性官能团的有机物中的反应性官能团的例子，可以列举：羟基、磷酸基、羧基、氨基、烷氧基、异氰酸酯基、酰卤、酸酐、缩水甘油基、氯硅烷基、及烷氧基硅烷基。作为具有反应性官能团的有机物，尤其是具有异氰酸酯基的有机物，由于能够提高金属氧化物与周围物质之间的稳定性，因此优选。作为具有异氰酸酯基的有机物的例子，可以列举：丙烯酰氧基甲基异氰酸酯、甲基丙烯酰氧基甲基异氰酸酯、丙烯酰氧基乙基异氰酸酯、甲基丙烯酰氧基乙基异氰酸酯、丙烯酰氧基丙基异氰酸酯、甲基丙烯酰氧基丙基异氰酸酯、1,1-双(丙烯酰氧基甲基)乙基异氰酸酯。
在反应性修饰金属氧化物粒子中，具有反应性官能团的有机物的含有比例相对于金属氧化物100重量份可以为1～40重量份。
反应性修饰金属氧化物粒子可以如下获得：将金属氧化物的粒子、具有反应性官能团的有机物、有机溶剂以及根据需要可添加的任意添加剂混合，进一步根据需要对得到的混合物实施超声波处理等处理，由此以在有机溶剂中分散有粒子的悬浮液的形式获得反应性修饰金属氧化物粒子。
作为有机溶剂的例子，可以列举：甲乙酮、甲基异丁基酮、丙酮、环己酮等酮类；苯、甲苯、二甲苯、乙苯等芳香族烃；甲醇、乙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇等醇类、乙二醇单甲醚、乙二醇单乙醚、乙二醇单丁醚、二乙二醇单甲醚、二乙二醇单乙醚等醚类；乙酸乙酯、乙酸丁酯、乳酸乙酯、γ-丁内酯、丙二醇单甲醚乙酸酯、丙二醇单乙醚乙酸酯等酯类；二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、N-甲基吡咯烷酮等酰胺类。作为有机溶剂，可以单独使用这些中的一种或混合两种以上使用。作为能够添加到该混合物中的任意添加剂的例子，可以列举金属螯合剂。
以在有机溶剂中分散有粒子的悬浮液的形式获得反应性修饰金属氧化物粒子的情况下，从制造的简便性等观点来看，优选调整溶剂的量等条件，将该悬浮液中的反应性修饰金属氧化物粒子的含量调整为1～50重量％，并将其直接供给至粘结剂组合物的制造。
在制备上述混合物时，优选通过珠磨机等将各成分混合。通过这样的混合，可以将二次粒子或其以上的高次粒子粉碎至初级粒子水平，在初级粒子的状态下对表面进行处理，其结果，可以进行均匀的表面处理。
根据需要可以进一步对混合物实施超声波处理。超声波处理可以使用超声波清洗机、超声波均化器、超声波分散机等装置来进行。通过这样的处理，可以获得良好的悬浮液。
作为反应性修饰金属氧化物粒子，可以直接使用市售的粒子。该市售的粒子也有时以包含溶剂及添加剂等成分的浆料的形式提供，可以以含有该成分原样的浆料的状态用作本发明的粘结剂组合物的材料。作为包含ZrO2作为金属氧化物的反应性修饰金属氧化物粒子的浆料的例子，可以列举：商品名“NANON5ZR-010”(株式会社Solar制造、溶剂：甲乙酮、粒子含有比例30％、具有修饰表面的反应性官能团的有机物：具有聚合性官能团的异氰酸酯、体积平均粒径15nm)。作为包含TiO2作为金属氧化物的反应性修饰金属氧化物粒子的浆料的例子，可以列举：商品名“NOD-742GTF”(NagasechemteX株式会社制造、溶剂：聚乙二醇单甲醚、粒子含有比例30％、体积平均粒径48nm)。
上述无机氧化物(B)的体积平均粒径优选为5nm以上、更优选为10nm以上、特别优选为20nm以上，另一方面，优选为50nm以下、更优选为40nm以下、特别优选为30nm以下。通过使粒径在上述数值范围，可以得到着色少、光透过率高的粘结层，且粒子的分散变得容易。在反应性修饰金属氧化物凝聚而构成二次粒子或其以上的高次粒子的情况下，上述粒径的范围可以是初级粒径的范围。该粒径可以通过使用动态光散射式粒度分布分析装置(日机装株式会社制造Nanotrac Wave-EX150)、以体积为粒径基准来进行测定。
丙烯酸类粘结剂组合物中，相对于丙烯酸类树脂(A)100重量份，无机氧化物(B)的含有比例的下限优选为80重量份以上、优选为85重量份以上、更优选为90重量份以上。另一方面，相对于丙烯酸类树脂(A)100重量份，无机氧化物(B)的含有比例的上限为130重量份以下、优选为120重量份以下、更优选为110重量份以下。无机氧化物(B)的含量少则存在无法获得期望的折射率的可能性，含量多则存在粘结力不足的可能性。
作为无机氧化物(B)，优选高折射率的物质，具体而言，优选折射率为1.5以上的物质。通过使用这样高折射率的物质，可以减少粘结剂中的无机氧化物(B)的含量，可以充分发挥粘结性。作为高折射率的无机氧化物，例如可以列举：氧化钛(折射率：2.3～2.7)、钛酸钾(折射率：2.68)、氧化锆(折射率：2.05～2.4)、氧化锌(折射率：2.01～2.03)等。
交联剂(C)可以出于使丙烯酸类树脂(A)间交联的目的而配合，出于通过使丙烯酸类树脂(A)间交联、以使粘结层具有一定程度的硬度从而赋予耐久性的目的配合交联剂(C)。作为交联剂(C)，例如可以列举：异氰酸酯类交联剂、环氧类交联剂、氮丙啶类交联剂、三聚氰胺类交联剂、醛类交联剂、胺类交联剂、金属螯合物类交联剂等形成化学交联的交联剂、多官能丙烯酸酯类交联剂等形成物理交联的交联剂。其中，优选与羟基反应的交联剂，特别优选为异氰酸酯类交联剂、金属螯合物类交联剂，从提高与基材之间的密合性的观点、以及与丙烯酸类树脂(A)的反应性的观点来看，进一步优选异氰酸酯类交联剂。
作为上述异氰酸酯类交联剂，例如可以列举：2,4-甲苯二异氰酸酯、2,6-甲苯二异氰酸酯、氢化甲苯二异氰酸酯、1,3-苯二亚甲基二异氰酸酯、1,4-苯二亚甲基二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯、二苯基甲烷-4,4-二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、1,3-双(异氰酸根合甲基)环己烷、四甲基苯二亚甲基二异氰酸酯、1,5-萘二异氰酸酯、三苯基甲烷三异氰酸酯、及这些多异氰酸酯化合物和三羟甲基丙烷等多元醇化合物的加成物、这些多异氰酸酯化合物的缩二脲体或异氰脲酸酯体等。
作为上述金属螯合物类交联剂，例如可以列举：铝、铁、铜、锌、锡、钛、镍、锑、镁、钒、铬、锆等多价金属的乙酰丙酮或乙酰乙酰基酯配位化合物等。
这些交联剂(C)可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
相对于丙烯酸类树脂(A)100重量份，上述交联剂(C)的含量优选为0.01～20重量份，进一步优选为0.02～15重量份，特别优选为0.03～10重量份。如果交联剂(C)过少，则凝聚力下降，显示出无法获得充分的耐久性的倾向，如果过多，则柔软性及粘结力降低，容易引起剥离，因此显示出与基材、玻璃的密合性降低的倾向。
在不损害本发明的效果的范围下，可以在上述丙烯酸类粘结剂组合物中配合抗静电剂、其它丙烯酸类粘结剂、其它粘结剂、氨基甲酸酯树脂、松香、松香酯、氢化松香酯、酚醛树脂、芳香族改性萜烯树脂、脂肪族类石油树脂、脂环族类石油树脂、苯乙烯类树脂、二甲苯类树脂等增粘剂、着色剂、填充剂、抗老化剂、紫外线吸收剂、功能性色素等各种添加剂、会由于紫外线或放射线照射而发生显色或变色的化合物。另外，除上述添加剂之外，还可以少量含有丙烯酸类粘结剂组合物的构成成分的制造原料等中包含的杂质等。对于它们的添加量，可以以能够获得所期望的物性的方式而适当设定。
接下来，对使用上述丙烯酸类粘结剂组合物形成粘结层的方法进行说明。粘结层可以通过将上述丙烯酸类粘结剂组合物涂布在基材上、进行干燥、并通过加热而固化来形成。需要说明的是，在存在由于溶剂等、或者由于干燥时的热、活性能量射线的照射等导致上述基材劣化的可能性的情况等下，优选首先将上述丙烯酸类粘结剂组合物涂敷在涂布了有机硅等而具有了脱模性的隔板上之后，贴合于上述基材。
在涂布上述丙烯酸类粘结剂组合物时，可以利用溶剂将丙烯酸类粘结剂组合物稀释至适于涂布的粘度后进行涂布，作为稀释浓度，以固体成分浓度计，优选为5～90重量％、特别优选为10～80重量％、进一步优选为20～75重量％。另外，作为上述溶剂，只要是可以溶解丙烯酸类粘结剂组合物的溶剂则没有特别地限定，可适宜使用例如：乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酰乙酸甲酯、乙酰乙酸乙酯等酯类溶剂、丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮等酮类溶剂、甲苯、二甲苯等芳香族类溶剂、甲醇、乙醇、丙醇等醇类溶剂。在这些溶剂中，从溶解性、干燥性、价格等观点出发，优选使用乙酸乙酯、甲乙酮。
利用上述溶剂稀释后的丙烯酸类粘结剂组合物的粘度(25℃)优选在20,000mPa·s以下、特别优选在18,000mPa·s以下、进一步优选在15,000mPa·s以下。另外，粘度的下限通常为100mPa·s。该粘度过高，则存在容易出现涂布条纹等、导致涂布变得困难的倾向。需要说明的是，粘度的测定可以基于JIS K5400(1990)的4.5.3旋转粘度计法进行。
关于在基材上涂布上述丙烯酸类粘结剂组合物，可以利用辊涂、模涂、凹版涂布、缺角轮涂布、丝网印刷等常用的方法进行。另外，粘结剂层的厚度(干燥后膜厚)通常为3～500μm、优选为5～300μm、进一步优选为10～250μm。
就上述干燥条件而言，干燥温度通常为50℃～250℃、优选为60℃～150℃、进一步优选为65℃～120℃、特别是优选为70℃～95℃，干燥时间通常为10秒～10分钟。
需要说明的是，在使用交联剂(C)的情况下，优选在使用上述方法形成粘结层后实施熟化处理。该熟化处理是为了获得粘结物性的平衡而进行的处理，作为熟化条件，温度通常为室温～70℃，时间通常为1天～30天，具体而言，例如可以在23℃下1天～20天的条件下进行，优选在23℃下3～10天、40℃下1天～7天等条件下进行。在本申请中，对实施熟化处理之前的粘结剂组合物的经过了固化的层、和熟化处理后的层，不进行区别地称为“粘结层”。
<增塑剂(D)>
增塑剂(D)可以用于降低丙烯酸类粘结剂组合物的粘度、保持粘结性。即，丙烯酸类粘结剂组合物由于含有粒子、尤其是反应性修饰金属氧化物粒子，其粘度升高，其结果会导致粘结性下降，在这样的情况下，通过添加增塑剂(D)，可以保持粘结性。其结果，能够同时实现高折射率和高粘结性。上述增塑剂(D)的熔点优选在0℃以下，进一步优选在-10℃以下。熔点的下限优选在-70℃以上，更优选在-60℃以上。如果增塑剂(D)的熔点在该范围内，则具有下述优点：相容性优异，且不会在被粘结体上发生糊残留，并且具有适当的粘结性。
作为增塑剂(D)的例子，可以列举：聚丁烯、乙烯基醚类、聚醚(包括聚氧化烯以及官能化聚氧化烯)、酯类、多元醇(例如甘油)、石油树脂、氢化石油树脂、及苯乙烯类化合物(例如α-甲基苯乙烯)。其中，从与丙烯酸类粘结性组合物的混和性良好且折射率较高的观点出发，优选使用酯类、尤其是苯甲酸类、苯二甲酸类等含芳香族环的酯。作为能够用于增塑剂(D)的苯甲酸酯的例子，可以列举：二乙二醇二苯甲酸酯、二丙二醇二苯甲酸酯、苯甲酸苄酯、及1,4-环己烷二甲醇二苯甲酸酯，作为尤其优选的苯甲酸酯类增塑剂的例子，可以列举二丙二醇二苯甲酸酯、及苯甲酸苄酯。作为上述苯二甲酸酯的例子，可列举：苯二甲酸二甲酯、苯二甲酸二乙酯、苯二甲酸二丁酯、苯二甲酸丁基苄基酯、苯二甲酸二环己酯、及乙基苯二甲酰基甘醇酸乙酯。作为增塑剂(D)的市售品的例子，可以列举商品名“BENZOFLEX9-88SG”(Eastman公司制造)、商品名“alpha-Methylstyrene”(三菱化学株式会社制造)。
丙烯酸类粘结剂组合物中的增塑剂(D)的含有比例相对于丙烯酸类树脂(A)100重量份，优选为5重量份以上，更优选为10重量份以上，另一方面优选为20重量份以下，更优选为15重量份以下。
<其它成分>
上述丙烯酸类粘结剂组合物还可以根据需要而含有任意的成分。作为该任意的成分的例子，可以列举硅烷偶联剂、光扩散粒子、以及溶剂。
作为硅烷偶联剂的例子，可以列举：乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、2-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、对苯乙烯基甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-三乙氧基甲硅烷基-N-(1,3-二甲基-丁叉)丙基胺、N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-脲丙基三乙氧基硅烷、3-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷、双(三乙氧基甲硅烷基丙基)四硫化物、以及3-异氰酸酯丙基三乙氧基硅烷。作为硅烷偶联剂，可以单独使用一种，或者也可以混合使用两种以上。作为市售的硅烷偶联剂的例子，可以列举商品名“KBM-803”(信越化工业株式会社制造)。
在丙烯酸类粘结剂组合物包含硅烷偶联剂的情况下，其含有比例相对于丙烯酸类树脂(A)100重量份优选为0.05重量份以上，更优选为0.1重量份以上，另一方面，优选为5重量份以下，更优选为3重量份以下。
作为溶剂的例子，可以列举与上述反应性修饰金属氧化物粒子的制造中使用的有机溶剂的例子相同的溶剂。
在丙烯酸类粘结剂组合物包含溶剂的情况下，其含有比例相对于固体成分总量100重量份优选为50重量份以上，更优选为100重量份以上，另一方面，优选为300重量份以下，更优选为250重量份以下。
丙烯酸类粘结剂组合物也可以含有光扩散粒子。作为光扩散粒子，可以使用有机类材料。作为有机类材料的例子，可以列举有机硅树脂、丙烯酸树脂、及聚苯乙烯树脂。有机类光扩散粒子的粒径优选为0.2μm以上、更优选为0.5μm以上，另一方面，优选为5μm以下、更优选为3μm以下。
作为以有机硅树脂为材料的市售的有机类光扩散粒子的例子，可以列举商品名“XC-99”(Momentive Performance Materials公司制造、体积平均粒径0.7μm)。作为以丙烯酸树脂为材料的市售的有机类光扩散粒子的例子，可以列举商品名“MP Series”(综研化学株式会社制造、体积平均粒径0.8μm)。作为以聚苯乙烯树脂为材料的市售的有机类光扩散粒子的例子，可以列举商品名“SX Series“(综研化学株式会社制造、体积平均粒径3.5μm)。
通过使用溶剂的制造方法进行制造的结果、或者购入市售的产品的结果，有时以使如上所述的丙烯酸类树脂(A)、反应性修饰金属氧化物粒子、有机类光扩散粒子及任意的成分溶解或分散在溶剂中而成的溶液或悬浮液的形式来获得这些成分。此时，对于这其中包含的溶剂，也可以直接配合，作为成为丙烯酸类粘结剂组合物的成分的溶剂的一部分或者全部而使用。
作为这样得到的粘结剂层的折射率n2，优选在1.50以上，特别优选在1.53以上，进一步优选在1.60以上。需要说明的是，该粘结剂层的折射率的上限通常为2.00。如上所述，可以获得丙烯酸类树脂的折射率高、并且与无机氧化物微粒的相容性也优异的丙烯酸类树脂(A)。由此，可以获得由具有高折射率、粘结力也优异的丙烯酸类粘结剂组合物形成的粘结层。折射率的测定可以利用分光椭偏仪(J.A.Woollam Japan株式会社制造M-2000)进行。
上述粘结层的总透光率为80％以上、更优选为85％以上。总透光率的测定可以根据JIS K 7136进行。另外，粘结层的对玻璃密合性在5N/25mm以上、7.5N/25mm以上。通过使粘结层的对玻璃密合性在上述数值以上，能够适宜作为该粘结层用的材料使用。对于粘结层的对玻璃密合性的上限没有特别地限制，通常为30N/25mm以下。粘结层的对玻璃密合性的测定可以根据JIS K 6854-1进行。
在基材的与粘结层相反一侧的面上可以设置其它层。作为其它层，例如可以设置凹凸结构层。凹凸结构层是出于将从面发光体的发光面射出的光有效地导出的目的而形成的。此时，凹凸结构层可以构成向外部露出的露出面。
凹凸结构层优选具有包含斜面的数个凹部和位于所述凹部周围的平坦部。在此，所述凹部是与平坦部相比相对凹陷的部分，因此成为凹部，平坦部与凹部相比相对突出，因此相当于凸部。基于这样的凹凸结构而形成凹凸结构层。
在优选的实施方式中，凹凸结构层具备含有4个斜面的数个凹部和位于凹部周围的平坦部。在此，“斜面”是指与相对于凹凸结构层的露出面(最表面)成不平行的角度的面。另一方面，平坦部上的面成为相对于露出面平行且平坦的面。数个凹部各自为正四棱锥形状的凹陷，该凹陷形成为隔开特定间隔而配置的构成。构成凹部的4个斜面为相同形状，所述正四棱锥的底边构成正方形。
就各凹部而言，其底边的长度通常可以为1μm～200μm，优选为2μm～100μm。各凹部的深度通常可以为1μm～50μm，优选为2μm～40μm。
在优选的实施方式中，凹部隔开一定的间隔、沿着正交的两个面内方向X及Y连续地设置。并且，在上述的面内方向X及Y上，相当于相邻的凹部之间的间隙的部分构成平坦部。因此，凹凸结构层在相对于露出面平行的面内方向X及Y上，交替地具有凹部和平坦部。在此，在这两个面内方向X及Y中，一个面内方向X相对于两个底边平行。在该面内方向X上，数个凹部隔开一定的间隔排列。另外，在两个面内方向X及Y中，另一个面内方向Y相对于另外的两个底边平行。在该面内方向Y上，数个凹部隔开一定的间隔排列。在此，作为相对于上述间隙的部分的平坦部，其宽度尺寸通常可以为0.1μm～50μm。
构成各个凹部的4个斜面与平坦部(进而为发光面)所成的角度优选在10°以上，更优选在20°以上，另外，优选在170°以下，更优选在160°以下。尤其是凹部的形状为四棱锥的情况下，其顶角优选成30°～120°。
进一步，在面光源装置的露出面，相邻凹部的底和凸部的顶端在厚度方向上的距离在给定范围内可以不一致、也可以一致。在此，凹部的底是指在各个凹部中最为凹陷的部分，是指在厚度方向上距玻璃制的发光面的距离最短的部分。另外，凸部的顶端是指在各个凸部中最为突出的部分，是指在厚度方向上距玻璃制的发光面的距离最长的部分。
也可以对平坦部所占面积相对于平坦部所占面积和凹部所占面积的总和的比例(以下，称为“平坦部比例”)进行适当调节。具体而言，通过使平坦部比例为10％～75％，可以实现良好的出光效率，并且可以提高凹凸结构层的机械强度。
凹凸结构层可以以由数层构成的层的形式构成，也可以以由单一层构成的方式构成。凹凸结构层通常可以由包含透明树脂的树脂组合物形成。透明树脂“透明”，是指具有适合用于光学部件程度的透光率。凹凸结构层可以是具有80％以上的总透光率的层。
对于上述透明树脂没有特别地限定，可以使用能够形成透明层的各种树脂。例如可以列举：热塑性树脂、热固性树脂、紫外线固化性树脂、电子束固化性树脂。其中，由于热塑性树脂容易受热而变形，并且紫外线固化性树脂的固化性高效率良好，因此能够有效地形成凹凸结构层，因此分别优选。
作为热塑性树脂，可以列举聚酯类、聚丙烯酸酯类、环烯烃聚合物类等的树脂。另外，作为紫外线固化性树脂，可以列举：环氧类、丙烯酸类、氨基甲酸酯类、烯/硫醇类、异氰酸酯类等的树脂。作为这些树脂，可以优选使用多个具有聚合性官能团的树脂。需要说明的是，上述树脂可以单独使用1种，也可以以任意的比例使用两种以上。
其中，作为构成凹凸结构层的材料，从容易形成凹凸结构且容易获得凹凸结构的耐擦伤性的观点来看，优选固化时的硬度高的材料。具体而言，在基材上以无凹凸结构的状态形成7μm膜厚的树脂层时，优选以铅笔硬度计为HB以上的材料，进一步优选为H以上的材料，更优选为2H以上的材料。在设置这样的凹凸结构层的情况下，作为上述基材，为了使凹凸结构层形成时的操作以及基材成型后凹凸结构层的操作变得容易，优选具有一定程度柔软性的材料。通过组合这样的材料，可以获得操作容易且耐久性优异的具有凹凸结构的光学叠层体，其结果，可以获得高性能的光学叠层体。
这样的材料的组合可通过适当选择以上例示的透明树脂作为构成各个材料的树脂而获得。具体而言，作为构成凹凸结构层的透明树脂，优选使用丙烯酸酯等紫外线固化性树脂，另一方面，作为构成基材的透明树脂，优选使用脂环式烯烃聚合物制的膜(例如，日本瑞翁公司制造的ZeonorFilm等)、或聚酯膜。
在此，在形成具备凹凸结构层的光学叠层体的情况下，也可以是使凹凸结构层和基材的折射率尽可能接近的形式。此时，凹凸结构层和基材之间的折射率差优选在0.1以内，进一步优选在0.05以内。
进一步，树脂组合物中可以根据需要而含有任意的成分。作为该任意的成分，例如可以列举：酚类、胺类等的抗劣化剂；表面活性剂类、硅氧烷类等的抗静电剂；三唑类、2-羟基二苯甲酮类等的耐光剂；等等添加剂。
对于凹凸结构层的厚度没有特别地限定，优选为1μm～70μm。凹凸结构层的厚度是指未形成凹凸结构的基材侧的面和凹凸结构的平坦部之间的距离。另外，凹凸结构层例如可以通过准备具有期望形状的模具等模子，并将该模子转印至形成凹凸结构层的材料的层来进行。
另外，除凹凸结构层之外，还可以设置光扩散层、紫外线吸收层等。
光扩散层可以通过向构成材料中配合具有光扩散性的材料来实现。通过使透过光扩散层的光扩散，可以使光的光路改变，通过增长光路长度，可以进一步提高光的导出效率。
作为具有光扩散性的材料，例如可以列举：含有粒子的材料、由2种以上树脂混合而成的使光扩散的合金树脂等。其中，从能够容易地调节光扩散性的观点来看，优选含有粒子的材料，尤其是优选含有粒子的树脂组合物。
粒子的形状例如可以为球状、圆柱状、立方体状、长方体状、棱锥状、圆锥状、星型状等形状。粒子的粒径优选为0.1μm以上，优选为10μm以下、更优选为5μm以下。这里，所述粒径是指以粒径为横轴对体积基准的粒子量进行累积而得到的累积分布中的50％粒径。粒径越大，为了获得期望的效果所需的粒子的含有比例越多，粒径越小，越是能够以较少含量获得期望的效果。需要说明的是，就粒径而言，在粒子的形状为球状以外的情况下，将其同等体积的球的直径作为粒径。
在粒子为透明的粒子、且粒子包含在透明树脂中的情况下，优选粒子的折射率与透明树脂的折射率之差为0.05～0.5，更优选为0.07～0.5。在此，粒子及透明树脂的折射率中的任一者较大均可。粒子和透明树脂的折射率如果过于接近，则存在无法获得扩散效果、无法获得期望的效果的可能性，相反，如果折射率之差过大，则扩散变得过大，存在产生损失的可能性。
粒子的含有比例以包含粒子的层的总量中的体积比例计，优选在1％以上，更优选在5％以上，另外，优选在80％以下，更优选在50％以下。通过使粒子的含有比例在该下限以上，可以获得扩散效果等期望的效果。另外，通过在该上限以下，可以防止粒子的凝聚、使粒子稳定地分散。
面光源装置由于使用了有机材料，因此存在容易由于太阳光等紫外线导致有机材料劣化的可能性。为此，设置含有紫外线吸收剂的紫外线吸收层也是有效的。作为紫外线吸收剂，可以使用有机材料，也可以使用无机材料。如果列举紫外线吸收剂的例子，在有机材料中，可以列举二苯甲酮类、苯并三唑类、三嗪类、水杨酸苯酯类紫外线吸收剂。作为其中优选的具体例，可以列举：2,4-二羟基-二苯甲酮、2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮、4-十二烷氧基-2-羟基二苯甲酮、2-羟基-4-甲氧基-5-磺基二苯甲酮、2-(2’-羟基-5-甲基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’,5’-二叔丁基苯基)苯并三唑、2,4-双[2-羟基-4-丁氧基苯基]-6-(2,4-二丁氧基苯基)-1,3,5-三嗪、水杨酸苯酯、水杨酸对辛基苯酯、水杨酸对叔丁基苯酯等。另外，作为由无机材料构成的紫外线吸收剂，例如可以列举二氧化钛、氧化锌、氧化铈等。其中，优选使用无机材料。
作为紫外线吸收剂，可以使用能够将吸收的紫外线进行波长转换成波长比上述吸收的紫外线长的波长的光的波长转换材料。被吸收的紫外线经波长转换而得到的光例如可以列举可见光、近红外线、红外线等，优选能够进行波长转换为可见光的波长转换材料。如果列举波长转换材料的例子，可以列举荧光体。荧光体通常为能够吸收激发光并发出波长比上述激发光长的荧光的材料。因此，在使用荧光体作为紫外线吸收剂的情况下，可以使用能够吸收作为激发光的紫外线、并且可以发出能够用于活性层中的电荷产生的波长的荧光的荧光体。荧光体中，如果列举有机荧光体的例子，可以列举稀土络合物。稀土络合物是荧光特性优异的荧光体，如果列举具体例，可以列举[Tb(bpy)2]Cl3络合物、[Eu(phen)2]Cl3络合物、[Tb(terpy)2]Cl3络合物等。需要说明的是，“bpy”表示2,2-联吡啶，“phen”表示1,10-菲咯啉，“terpy”表示2,2’:6’,2”-三联吡啶。另外，如果列举无机荧光体的例子，可以列举MgF2:Eu2+(吸收波长300nm～400nm、荧光波长400nm～550nm)、1.29(Ba,Ca)O·6Al2O3:Eu2+(吸收波长200nm～400nm、荧光波长400nm～600nm)、BaAl2O4:Eu2+(吸收波长200nm～400nm、荧光波长400nm～600nm)、Y3Al5O12:Ce3+(吸收波长250nm～450nm、荧光波长500nm～700nm)等。在荧光体中，优选使用无机荧光体。
紫外线吸收剂可以使用一种、也可以使用两种以上。为了保持紫外线吸收剂，可以使紫外线吸收层含有粘合剂。作为粘合剂，优选使用不会明显损害本发明的效果并可以使紫外线吸收剂保持于紫外线吸收层的材料，通常使用树脂。如果列举可以作为粘合剂使用的树脂的例子，可以列举：聚酯树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂等。需要说明的是，粘合剂可以单独使用一种，也可以以任意的比率组合使用两种以上。紫外线吸收层的厚度通常为1μm以上、优选为10μm以上、更优选为100μm以上，通常为10000μm以下、优选为5000μm以下、更优选为3000μm以下。对于设置紫外线吸收层的位置没有特别地限制。
<面光源装置>
本发明的面光源装置具备：具有玻璃制的发光面的面发光体、以及上述光学叠层体，是在上述发光面上贴合上述粘结层而成的构成。作为面发光体，可以使用包含有机EL元件的面发光体。对于构成上述叠层体的粘结层，通过使其透明性高，特别是，通过使有机EL元件的电极透明，可以适宜用于能够可看穿面发光体的对面侧的透视型面光源装置。
构成发光面的玻璃的折射率n1通常在1.50以上，优选在1.51以上，更优选在1.53以上，且在2.00以下。玻璃的折射率n1与粘结层的折射率n2、基材的折射率n3之间满足n3≥n2≥n1的关系。进一步，基材的折射率n3和粘结层的折射率n2之差(n3-n2)在0.05以下，优选在0.01以下。通过使折射率差在上述范围，可以进一步提高光的导出效率。
对于面光源装置的制造方法没有特别地限定，例如可以通过在有机EL发光体的玻璃制的发光面贴合形成有粘结层的基材、并进一步根据需要适当地贴合凹凸结构层等各层来制造。
实施例
以下，列举实施例对本发明进行更具体的说明，但本发明不限于以下的实施例。需要说明的是，实施例中，“份”和“％”表示重量基准。
首先，如下所述地制备各种丙烯酸类树脂。需要说明的是，关于丙烯酸类树脂的重均分子量、分散度、玻璃化转变温度的测定，按照上述的方法进行了测定。另外，关于粘度的测定，基于JIS K5400(1990)的4.5.3旋转粘度计法进行了测定。
<制造例1>
<丙烯酸类树脂(A-1)的制造>
向具备温度计、搅拌器、滴加漏斗及回流冷凝器的反应器内添加甲乙酮28份、甲苯8份，边搅拌边升温，达到90℃后，持续2小时滴加在丙烯酸苯氧基乙酯(a1)70份、丙烯酸2-羟基乙酯(a2)15份、丙烯酸丁酯(a3)15份中溶解作为聚合引发剂的偶氮二异丁腈(AIBN))0.16份而得到的混合物。进一步，在聚合过程中，在逐步追加在乙酸乙酯2份中溶解AIBN 0.06份而得到的聚合催化剂溶液的同时进行7小时聚合，得到了丙烯酸类树脂(A-1)溶液(固体成分浓度65.0％、粘度1100mPa·s(25℃)、重均分子量108,200、数均分子量41,700、分散度2.59、玻璃化转变温度-26.6℃)。
<制造例2>
<丙烯酸类树脂(A-2)的制造>
向具备温度计、搅拌器、滴加漏斗及回流冷凝器的反应器内添加甲乙酮28份、甲苯8份，边搅拌边升温，达到90℃后，持续2小时滴加在丙烯酸苯氧基乙酯(a1)70份、丙烯酸2-羟基乙酯(a2)28份、丙烯酸丁酯(a3)2份中溶解作为聚合引发剂的偶氮二异丁腈(AIBN)0.16份而得到的混合物。进一步，在聚合过程中，在逐步追加在乙酸乙酯2份中溶解AIBN 0.06份而得到的聚合催化剂溶液的同时进行7小时聚合，得到了丙烯酸类树脂(A-2)溶液(固体成分浓度65.1％、粘度2,500mPa·s(25℃)、重均分子量126,000、数均分子量48,000、分散度2.63、玻璃化转变温度-20.8℃)。
<制造例3>
<丙烯酸类树脂(A-3)的制造>
向具备温度计、搅拌器、滴加漏斗及回流冷凝器的反应器内添加甲乙酮28份、甲苯8份，边搅拌边升温，达到90℃后，持续2小时滴加在丙烯酸苄酯(a1)70份、丙烯酸2-羟基乙酯(a2)15份、丙烯酸丁酯(a3)15份中溶解作为聚合引发剂的偶氮二异丁腈(AIBN))0.16份而得到的混合物。进一步，在聚合过程中，在逐步追加在乙酸乙酯2份中溶解AIBN 0.06份而得到的聚合催化剂溶液的同时进行7小时聚合，得到了丙烯酸类树脂(A-3)溶液(固体成分浓度65.1％、粘度1300mPa·s(25℃)、重均分子量105,000、数均分子量36,000、分散度2.92、玻璃化转变温度-8.3℃)。
<制造例4>
<丙烯酸类树脂(A-4)的制造>
向具备温度计、搅拌器、滴加漏斗及回流冷凝器的反应器内添加甲乙酮28份、甲苯8份，边搅拌边升温，达到90℃后，持续2小时滴加在丙烯酸苯氧基乙酯(a1)70份、丙烯酸2-羟基乙酯(a2)15份、丙烯酸丁酯(a3)14.8份、丙烯酸(a)0.2份中溶解作为聚合引发剂的偶氮二异丁腈(AIBN))0.16份而得到的混合物。进一步，在聚合过程中，在逐步追加在乙酸乙酯2份中溶解AIBN 0.06份而得到的聚合催化剂溶液的同时进行7小时聚合，得到了丙烯酸类树脂(A-4)溶液(固体成分浓度65％、粘度3,000mPa·s(25℃)、重均分子量99,500、数均分子量36,800、分散度2.70、玻璃化转变温度-26.4℃)。
在此，针对在上述制造例1～4中制造的丙烯酸类树脂溶液，如下所述地评价了相容性。以使氧化钛浆料(Tayca公司制造，“780T”，乙酸乙酯溶液)相对于丙烯酸类树脂溶液以固体成分的重量比计为100/50的方式(即，氧化钛固体成分/丙烯酸类树脂固体成分＝100/50)进行配合，确认配合液中的氧化钛的状态，如下所述地进行了评价。
(评价基准)
A…配合后立即相容，且在室温下放置10天后仍是相容的
B…配合后一度是相容的，但在室温下放置10天以内变得不相容(发生分离、凝胶化)
C…不相容(发生凝胶化)
另外，在上述制造例1～4的丙烯酸类树脂溶液100份(固体成分相当量)中配合三羟甲基丙烷的甲苯二异氰酸酯加成物的55％乙酸乙酯溶液(日本聚氨酯公司制造、“CORONATE L-55E”)0.3份，得到了粘结剂组合物。在聚酯类脱模片涂布该粘结剂组合物并于100℃干燥4分钟、使得干燥后的膜厚为40μm，形成了粘结层。由此，得到了具有(脱模片)/(粘结层)的层结构的2层的多层物。然后，在该多层物的粘结层侧的面上贴合聚酯类脱模片，得到了具有(脱模片)/(粘结层)/(脱模片)的层结构的3层的多层物。将其在40℃的条件下熟化10天，得到了两面粘结片。使用该两面粘结片，按照如下所示的方法测定并评价了折射率。在25℃气体氛围中、使用上所述制备的两面粘结片，利用阿贝折射率计测定了粘结层的折射率。
接下来，从上述两面粘结片的粘结层上剥离一侧的面上的脱模片，得到了具有(脱模片)/(粘结层)的层结构的2层的多层物。将该多层物的粘结层侧的面按压至100μm聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜(折射率n3＝1.65)。由此，得到了具有(脱模片)/(粘结层)/(PET膜)的层结构的带粘结层的PET膜。将该带粘结层的PET膜裁切成宽25mm×长100mm，并剥离脱模片，在23℃、相对湿度50％的气体氛围中，利用2kg的橡胶辊、经2次往复将粘结层侧加压贴合于钠玻璃的玻璃板(厚度0.7mm、折射率1.53)上，并在该气体氛围中放置了30分钟，然后在常温下、以剥离速度300mm/min测定了180度剥离强度(N/25mm)。
以上的测定结果如表1所示。
[表1]
※PEA：丙烯酸苯氧基乙酯、BzA：丙烯酸苄酯、HEA：丙烯酸2-羟基乙酯、BA：丙烯酸丁酯、Aac：丙烯酸
<实施例1～4>
从使用制造例1～4中得到的丙烯酸类树脂(A-1)、(A-2)、(A-3)及(A-4)得到的带粘结层的PET膜上剥离脱模片，得到了具有(粘结层)/(PET膜)的层结构的多层物(光学叠层体)。将该多层物的粘结层侧的面贴合于用于形成面发光体的玻璃基板(折射率n1＝1.53)，得到了叠层体01～04。
在实施例1(使用了(A-1)的例)中，玻璃的折射率n1、粘结层的折射率n2、及PET膜(基材)的折射率n3为n3＝1.65、n2＝1.53、及n1＝1.53，满足n3≥n2≥n1的关系。
<比较例1>
相对于丙烯酸类粘结剂(Saiden Chemical株式会社制造、商品名“X-311033S”、固体成分35％)的丙烯酸类树脂100份，配合三羟甲基丙烷的甲苯二异氰酸酯加成物的55％乙酸乙酯溶液(日本聚氨酯公司制造、“CORONATE L-55E”)0.5份，得到了粘结剂组合物。与制造例1～4的组合物的评价同样地对该粘结剂组合物的相容性进行了评价。结果如表1所示。
在聚酯类脱模片上涂布该粘结剂组合物并于80℃干燥5分钟、使得干燥后的厚度为40μm，形成了粘结层。由此，得到了具有(脱模片)/(粘结层)的层结构的2层的多层物。然后，在该多层物的粘结层侧的面上贴合聚酯类脱模片，得到了具有(脱模片)/(粘结层)/(脱模片)的层结构的3层的多层物。将其在40℃的条件下熟化10天，得到了两面粘结片。使用该两面粘结片测定了粘结层的折射率，结果为n＝1.48。另外，与利用制造例1～4的组合物得到的粘结层的评价同样地评价了该粘结层的剥离强度。结果如表1所示。
接下来，从上述两面粘结片的粘结层上剥离一侧的面上的脱模片，得到了具有(脱模片)/(粘结层)的层结构的2层的多层物。将该多层物的粘结层侧的面按压至100μm聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜。由此，得到了具有(脱模片)/(粘结层)/(PET膜)的层结构的带粘结层的PET膜。从得到的带粘结层的PET膜上剥离脱模片，形成了具有(粘结层)/(PET膜)的层结构的多层物(光学叠层体)。将该多层物的粘结层侧的面贴合于用于形成面发光体的玻璃基板(折射率n1＝1.53)，得到了叠层体05。玻璃的折射率n1、粘结层的折射率n2、及PET膜(基材)的折射率n3为n1＝1.63、n2＝1.48及n3＝1.53，因此具有n3≥n1≥n2的关系，不满足n3≥n2≥n1的关系。
[基于模拟的评价]
对于将具备在实施例1～4及比较例1中得到的叠层体01～05的面光源装置01～05进行模型化而得到的模型，通过使用程序(程序名：ASAP、breaultReserch公司制造)的光学模拟，求出了出光量。
模拟的条件如下所述。
就模型化而成的叠层结构而言，从装置出光面侧起为膜(厚度100μm)、粘结层(厚度10μm)、玻璃基板(厚度0.7mm、折射率1.63)、透明电极(厚度100nm、折射率1.9)、发光层(厚度20nm、折射率1.7)、反射电极(厚度100nm、折射率1.5、反射率85％)、密封基板(厚度0.7mm、折射率1.52)。
膜及粘结层的折射率相应于各实施例及比较例进行设定，以透明电极的装置出光面侧的面为发光面，使发光面的光度为1流明。
将比较例1中得到的面光源装置的出光量设为1，求出与各实施例的面光源装置的出光量比较作为出光效率。得到的结果如表1所示。该值越大则出光效率越好。
<实施例5>
(5-1.丙烯酸类粘结剂组合物)
添加制造例1中得到的丙烯酸类树脂(A-1)溶液100份(固体成分相当量)、作为无机粒子的氧化锆粒子分散液(Solar公司制造NANON5ZR-010体积平均粒径15nm)122份(固体成分相当量)、增塑剂(“BENZOFLEX9-88SG”(Eastman公司制造))熔点-30℃)14份、及作为光扩散粒子(体积平均粒径为0.7μm的有机硅粒子、Momentive Performance Materials公司制造、商品名“XC-99”)8.47份，并搅拌15分钟，得到了丙烯酸类粘结剂组合物。通过目测确认了得到的组合物的相容性，其结果，相容性无问题(未观察到分离及凝胶化)，良好。
(5-2.光学叠层体)
针对得到的丙烯酸类粘结剂组合物的丙烯酸类树脂100份，配合三羟甲基丙烷的甲苯二异氰酸酯加成物的55％乙酸乙酯溶液(日本聚氨酯公司制造、“CORONATE L-55E”)0.5份，得到了混合物。在作为基材的100μm厚度的聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(东丽制造、商品名“U34”)的一面上涂布该混合物并于80℃干燥5分钟、使得干燥后的厚度为40μm，形成了粘结层。由此，得到了具有(粘结层)/(基材)的层结构的2层的多层物。然后，在该多层物的粘结层侧的面上贴合聚酯类脱模片，得到了具有(脱模片)/(粘结层)/(基材)的层结构的3层的多层物。将其在40℃的条件下熟化10天，得到了具有粘结层及基材的光学叠层体。
(5-3.粘结力(剥离强度)的测定)
将(5-2)中得到的光学叠层体切成宽25mm、长100mm，剥离脱模片，使用辊将其贴合于玻璃板，得到了具有(基材)/(粘结层)/(玻璃板)的层结构的多层物。贴合后经过24小时后，使用剥离试验机，以速度20mm/分钟、90°的条件从玻璃板剥离基材，测定了长度方向的剥离强度。结果如表2所示。
(5-4.折射率的测定)
在玻璃板的一面上涂布在(5-1)得到的丙烯酸类粘结剂组合物并在80℃干燥5分钟、使得干燥后的厚度为20μm，形成了折射率测定用的粘结层。利用分光椭偏仪(J.A.Woollam Japan株式会社制造M-2000)测定了该粘结层的折射率。结果如表2所示。
<实施例6>
除了将丙烯酸类树脂(A-1)溶液变更为丙烯酸类树脂(A-2)溶液之外，与实施例5同样地得到了光学叠层体并进行了评价。结果如表2所示。
<实施例7>
除了将丙烯酸类树脂(A-1)溶液变更为丙烯酸类树脂(A-3)溶液之外，与实施例5同样地得到了光学叠层体并进行了评价。结果如表2所示。
<实施例8>
除了将丙烯酸类树脂(A-1)溶液变更为丙烯酸类树脂(A-4)溶液之外，与实施例5同样地得到了光学叠层体并进行了评价。结果如表2所示。
[表2]
在实施例5～8中，在用于形成面发光体的玻璃基板(折射率n1＝1.64)上贴合，得到了叠层体05～08。玻璃的折射率n1、粘结层的折射率n2、及PET膜(基材)的折射率n3满足n3＝1.65≥n2＝1.64≥n1＝1.64的关系。
与在上述[基于模拟的评价]中针对实施例1～4中得到的光学叠层体进行的评价同样地，对实施例5～8中得到的光学叠层体进行了评价，并求出了出光量。将求出的出光量与比较例1中得到的出光量相比较，求出了出光效率。所得结果如表2所示。

Claims (14)

1.一种光学叠层体，其具备基材和形成在该基材上的粘结层，是将所述粘结层侧贴合在玻璃制的发光面上而被使用的光学叠层体，
其中，将构成所述发光面的玻璃的折射率设为n1、所述粘结层的折射率设为n2、所述基材的折射率设为n3时，满足n3≥n2≥n1的关系，
所述粘结层由包含丙烯酸类树脂(A)的丙烯酸类粘结剂组合物形成，
所述丙烯酸类树脂(A)是包含40～93重量％的含芳环单体(a1)和7～60重量％的含羟基单体(a2)的共聚成分[I]的共聚物，且其重均分子量为20万以下。
2.根据权利要求1所述的光学叠层体，其中，所述丙烯酸类粘结剂组合物包含无机氧化物(B)。
3.根据权利要求2所述的光学叠层体，其中，所述无机氧化物(B)是体积平均粒径为5nm～50nm的粒子，
并且，所述丙烯酸类粘结剂组合物中，相对于所述丙烯酸类树脂100重量份，含有80～130重量份的所述无机氧化物(B)。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的光学叠层体，其中，所述丙烯酸类粘结剂组合物含有交联剂(C)。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的光学叠层体，其中，所述丙烯酸类粘结剂组合物含有增塑剂(D)。
6.根据权利要求5所述的光学叠层体，其中，所述丙烯酸类粘结剂组合物中，相对于所述丙烯酸类树脂(A)100重量份，含有5～20重量份的所述增塑剂(D)。
7.根据权利要求5或6所述的光学叠层体，其中，所述增塑剂(D)的熔点为0℃以下。
8.根据权利要求5～7中任一项所述的光学叠层体，其中，所述增塑剂(D)选自酯类增塑剂。
9.根据权利要求8所述的光学叠层体，其中，所述增塑剂(D)为苯甲酸酯。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的光学叠层体，其中，所述基材的折射率n3和所述粘结层的折射率n2之差(n3-n2)为0.02以下。
11.根据权利要求1～10中任一项所述的光学叠层体，其中，所述粘结层的折射率n2和所述玻璃的折射率n1之差(n2-n1)为0.02以下。
12.根据权利要求1～11中任一项所述的光学叠层体，其中，所述粘结层的折射率n2为1.53以上。
13.根据权利要求1～12中任一项所述的光学叠层体，其还具备形成在所述基材上的凹凸结构层。
14.一种面光源装置，其具备：
具有玻璃制的发光面的面发光体、和
权利要求1～13中任一项所述的光学叠层体，
所述发光面上贴合有所述粘结层。
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