KR20160102433A - 광학 적층체 및 면광원 장치 - Google Patents

광학 적층체 및 면광원 장치 Download PDF

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KR20160102433A
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Abstract

기재와, 기재 상에 형성되는 점착층을 구비하고, 유리제의 발광면 상에 점착층측을 첩부하여 이용되는 광학 적층체로서, 발광면을 구성하는 유리의 굴절률을 n1로 하고, 점착층의 굴절률을 n2로 하고, 기재의 굴절률을 n3으로 하여, n3≥n2≥n1의 관계를 만족하고, 점착층은, 아크릴계 수지(A)를 포함하는 아크릴계 점착제 조성물에 의해 구성되며, 아크릴계 수지(A)는, 방향환 함유 모노머(a1) 40∼93중량%와 수산기 함유 모노머(a2) 7∼60중량%를 포함하는 공중합 성분[I]의 공중합체이고, 또한 그의 중량 평균 분자량이 20만 이하이다.

Description

광학 적층체 및 면광원 장치{OPTICAL LAMINATE AND SURFACE LIGHT SOURCE DEVICE}
본 발명은, 광학 적층체 및 면광원 장치에 관한 것이다.
최근, 유기 전기발광 소자(이하, 적절히 「유기 EL 소자」라고 한다)를 포함하는 면광원 장치를 구성하는 경우, 유기 EL 소자를 포함하는 면발광체와, 이 면발광체의 발광면에 설치되는 광취출 필름(광취출 효율을 높이기 위한 요철 구조를 그 표면에 갖는 필름)을 점착층을 개재시켜 적층하는 경우가 있다. 이와 같은 면광원 장치에 의하면, 유기 EL 소자에 있어서 발생한 광은, 점착층 및 광취출 필름을 통과하여, 장치 밖으로 사출된다. 이와 같은 면광원 장치에서는, 점착층이 높은 굴절률을 갖고 있으면, 광취출 효율을 높이는데 있어서 특히 유리하다. 점착층에 높은 굴절률을 발현시키기 위해, 점착력을 발현하는 점착제 조성물 중에, 고굴절률 재료인 무기 산화물을 첨가하는 것이 알려져 있다(예를 들어, 특허문헌 1 참조).
일본 특허공개 2010-254889호 공보
그렇지만, 상기 특허문헌 1에 나타나는 바와 같이, 고굴절률의 무기 산화물을 점착제(수지)에 첨가하는 것에 의해, 높은 굴절률의 점착층을 실현하는 것은 가능하지만, 무기 산화물과 점착제의 상용성이 좋지 않은 경우에는, 겔화되어 사용할 수 없는 경우가 있다. 또한, 무기 산화물과의 상용성이 높은 점착제를 이용한 경우에도, 고굴절률화를 도모할 수 있도록 무기 산화물의 첨가량을 늘리면, 점착력이 저하되기 때문에, 점착층 본래의 기능을 발휘하지 못하여, 실용성이 뒤떨어지는 경우가 있다. 이 때문에, 점착층을 형성하는 점착제로는, 고굴절률화를 도모할 수 있음과 함께, 충분한 점착성을 갖는 것이 요구되고 있다. 이와 같은 점착제를 개재시켜, 유리제의 발광면에 기재를 적층하는 것에 의해, 발광 소자로부터 사출되는 광을 효율적으로 취출하는 것이 가능해진다.
본 발명은, 상기 과제에 비추어 이루어진 것으로, 고굴절률화를 도모할 수 있고, 또한 충분한 점착성을 갖는 점착제를 이용하여 점착층을 구성하는 것에 의해, 유리제의 발광면을 갖는 발광 소자로부터의 광을 보다 효율적으로 취출할 수 있는 광학 적층체, 및 그 광학 적층체를 구비하는 면광원 장치를 제공하는 것이다.
본 발명자는, 이러한 사정에 비추어 예의 연구를 거듭한 결과, 특정의 아크릴계 점착제 조성물을 이용함과 함께, 각 층의 굴절률을 특정의 관계를 만족하도록 구성하는 것에 의해, 상기 과제를 해결할 수 있다는 것을 발견하여, 본 발명을 완성했다. 본 발명에 의하면, 하기 ＜1＞∼＜14＞가 제공된다.
＜1＞ 기재와, 이 기재 상에 형성되는 점착층을 구비하고, 유리제의 발광면 상에 상기 점착층측을 첩부하여 이용되는 광학 적층체로서, 상기 발광면을 구성하는 유리의 굴절률을 n1로 하고, 상기 점착층의 굴절률을 n2로 하고, 상기 기재의 굴절률을 n3으로 하여, n3≥n2≥n1의 관계를 만족하고, 상기 점착층은, 아크릴계 수지(A)를 포함하는 아크릴계 점착제 조성물에 의해 구성되며, 상기 아크릴계 수지(A)는, 방향환 함유 모노머(a1) 40∼93중량%와 수산기 함유 모노머(a2) 7∼60중량%를 포함하는 공중합 성분[I]의 공중합체이고, 또한 그의 중량 평균 분자량이 20만 이하인, 광학 적층체.
＜2＞ 상기 아크릴계 점착제 조성물은, 무기 산화물(B)를 함유하는, ＜1＞에 기재된 광학 적층체.
＜3＞ 상기 무기 산화물(B)는, 그의 체적 평균 입자경이 5nm∼50nm인 입자이며, 또한 상기 아크릴계 점착제 조성물은 상기 아크릴계 수지 100중량부에 대해서 상기 무기 산화물(B)를 80∼130중량부 함유하는, ＜2＞에 기재된 광학 적층체.
＜4＞ 상기 아크릴계 점착제 조성물은, 가교제(C)를 함유하는, ＜1＞∼＜3＞ 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체.
＜5＞ 상기 아크릴계 점착제 조성물은, 가소제(D)를 함유하는, ＜1＞∼＜4＞ 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체.
＜6＞ 상기 아크릴계 점착제 조성물은, 상기 가소제(D)를, 상기 아크릴계 수지(A) 100중량부에 대해서 5∼20중량부 함유하는 ＜5＞에 기재된 광학 적층체.
＜7＞ 상기 가소제(D)는, 그의 융점이 0℃ 이하인, ＜5＞ 또는 ＜6＞에 기재된 광학 적층체.
＜8＞ 상기 가소제(D)는, 에스터계 가소제로 이루어지는 군으로부터 선택되는, ＜5＞∼＜7＞ 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체.
＜9＞ 상기 가소제(D)는, 벤조산 에스터인, ＜8＞에 기재된 광학 적층체.
＜10＞ 상기 기재의 굴절률 n3과 상기 점착층의 굴절률 n2의 차(n3-n2)가 0.02 이하인, ＜1＞∼＜9＞ 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체.
＜11＞ 상기 점착층의 굴절률 n2와 상기 유리의 굴절률 n1의 차(n2-n1)가 0.02 이하인, ＜1＞∼＜10＞ 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체.
＜12＞ 상기 점착층의 굴절률 n2가 1.53 이상인, ＜1＞∼＜11＞ 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체.
＜13＞ 상기 기재 상에 형성되는 요철 구조층을 추가로 구비하는, ＜1＞∼＜12＞ 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체.
＜14＞ 유리제의 발광면을 갖는 면발광체와, ＜1＞∼＜13＞ 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체를 구비하고, 상기 발광면에 상기 점착층이 첩부되어 있는, 면광원 장치.
본 발명의 광학 적층체에 의하면, 고굴절률화를 도모할 수 있고, 또한 충분한 점착성을 갖는 점착제를 이용하여 점착층을 구성하고, 각 층의 굴절률을 특정의 관계를 만족하도록 구성하는 것에 의해, 유리제의 발광면을 갖는 발광 소자로부터의 광을 보다 효율적으로 취출할 수 있다고 하는 효과가 있다. 또한, 본 발명의 면광원 장치에 의하면, 층 구성을 변경하지 않고, 발광면을 보다 한층 밝게 할 수 있다고 하는 효과가 있다.
이하, 본 발명에 대해 실시형태 및 예시물을 나타내어 상세하게 설명한다. 단, 본 발명은 이하에 설명하는 실시형태 및 예시물로 한정되는 것은 아니고, 본 발명의 특허청구의 범위 및 그의 균등 범위를 일탈하지 않는 범위에 있어서 임의로 변경하여 실시해도 된다.
한편, 본원에 있어서, 「용매」의 문언은, 기술의 편의상, 그 중에 용질이 용해되는, 용액을 구성하는 매체뿐만 아니라, 그 중에 분산물이 분산되는, 현탁액(슬러리를 포함한다)을 구성하는 매체도 포함하는 것으로서 이용된다. 본원에 있어서, 어느 물질과 다른 어느 물질의 「상용성」이란, 그들 물질과, 필요에 따라서 용매를 혼합하여 용액 또는 현탁액으로 했을 때에, 이들이 겔화 또는 분리를 일으키지 않고 균질한 상태를 유지하는 성질을 말한다. 또한, 본 발명에 있어서, (메트)아크릴이란, 아크릴 및 메타크릴을 포함하는 용어이고, (메트)아크릴로일이란 아크릴로일 및 메타크릴로일을 포함하는 용어이며, (메트)아크릴레이트란, 아크릴레이트 및 메타크릴레이트를 포함하는 용어이고, 아크릴계 수지란, (메트)아크릴계 모노머를 적어도 1종 함유하는 모노머 성분을 중합하여 얻어지는 수지를 의미한다.
＜광학 적층체＞
본 발명의 광학 적층체는, 기재와, 기재 상에 형성되는 점착층을 구비한다. 광학 적층체는, 시트 또는 필름상으로 형성되어 있다.
＜기재＞
기재를 구성하는 재료로서는, 특별히 한정되지 않지만, 유기 EL 소자를 포함하는 면발광체의 유리제의 발광면 상에 적층하여 이용되기 때문에, 투명성을 가질 필요가 있고, 통상, 투명 수지를 포함하는 수지 조성물을 이용할 수 있다. 투명 수지가 「투명」하다는 것은, 광학 부재로서 이용하는데 적합한 정도의 광선 투과율을 갖는다는 의미이다. 본 실시형태에 있어서, 광학 적층체를 구성하는 점착층이나 기판, 후술하는 그 외의 층은, 광학 적층체 전체로서 80% 이상의 전광선 투과율을 갖도록 적절히 구성할 수 있다. 「유리제의 발광면」이란, 발광하는 최외층으로서 유리제의 층을 갖는 면발광체의 발광면이다.
상기 투명 수지는, 특별히 한정되지 않고, 예를 들어, 열가소성 수지를 들 수 있다. 열가소성 수지로서는, 폴리에스터계, 폴리아크릴레이트계, 사이클로올레핀 폴리머계 등의 수지를 들 수 있고, 특히, 지환식 올레핀 폴리머제의 필름(예를 들어, 닛폰제온사제의 제오노아 필름 등)이나, 폴리에스터 필름이 바람직하다. 보다 구체적으로는, 기재를 구성하는 재료로서는, 예를 들어, 폴리에틸렌 나프테이트, 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리뷰틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 테레프탈레이트/아이소프탈레이트 공중합체 등의 폴리에스터계 수지; 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리메틸펜텐 등의 폴리올레핀계 수지; 폴리불화바이닐, 폴리불화바이닐리덴, 폴리불화에틸렌 등의 폴리불화에틸렌 수지; 나일론 6, 나일론 6,6 등의 폴리아마이드; 폴리염화바이닐, 폴리염화바이닐/아세트산 바이닐 공중합체, 에틸렌-아세트산 바이닐 공중합체, 에틸렌-바이닐알코올 공중합체, 폴리바이닐알코올, 바이닐론 등의 바이닐 중합체; 삼아세트산 셀룰로스, 셀로판 등의 셀룰로스계 수지; 폴리메타크릴산 메틸, 폴리메타크릴산 에틸, 폴리아크릴산 에틸, 폴리아크릴산 뷰틸 등의 아크릴계 수지; 폴리스타이렌; 폴리카보네이트; 폴리아릴레이트; 폴리이미드 등을 들 수 있다.
기재가 면광원 장치의 최표면이 되는 경우에는, 기재로는, 내찰상성이 높은 것을 이용하는 것이 바람직하고, 구체적으로는, 상기 수지를 이용하여 7μm의 막 두께의 수지로 이루어지는 층을 기판 상에 형성했을 때에, 연필 경도로 HB 이상이 되는 재료가 바람직하고, H 이상이 되는 재료가 더 바람직하고, 2H 이상이 되는 재료가 보다 바람직하다.
기재의 두께는, 특별히 한정되지 않지만, 통상 50∼100μm이다.
또한, 기재의 굴절률 n3은, 통상 1.53 이상이며, 바람직하게는 1.60 이상이다.
기재의 굴절률 n3은, 면발광체의 발광면이 되는 유리의 굴절률을 n1로 하고, 점착층의 굴절률을 n2로 했을 때에, n3≥n2≥n1의 관계를 만족한다. 이 중에서도, 기재의 굴절률 n3과 점착층의 굴절률 n2의 차(n3-n2)가 0.05 이하인 것이 바람직하고, 0.02 이하인 것이 보다 바람직하다. 굴절률의 차를 상기 범위로 하는 것에 의해, 계면에서의 손실을 줄일 수 있어, 광의 취출 효율을 보다 한층 높일 수 있다. 한편, 기재는, 단층체로서 또는 2종 이상이 적층된 복층체로서 이용할 수 있다.
＜점착층＞
점착층은, 아크릴계 수지(A)를 포함하는 아크릴계 점착제 조성물에 의해 구성된다.
아크릴계 수지(A)는, 방향환 함유 모노머(a1) 40∼93중량%, 수산기 함유 모노머(a2) 7∼60중량%를 필수 성분으로서 함유하는 공중합 성분[I]을 공중합하여 이루어지는 것이고, 공중합 성분[I]은, 필요에 따라서 (메트)아크릴산 알킬 에스터계 모노머(a3), 그 외의 공중합성 모노머(a4)를 포함하는 것이어도 된다.
방향환 함유 모노머(a1)은, 1개의 분자 내에 1개 이상의 방향환과 1개 이상의 에틸렌성 불포화기를 갖는 화합물로 할 수 있다. 이러한 에틸렌성 불포화기를 함유하는 작용기로서는, 예를 들어, (메트)아크릴로일기, 크로토노일기, 바이닐기, 알릴기 등을 들 수 있고, 그 중에서도 반응성이 우수하다는 점에서 (메트)아크릴로일기가 바람직하다.
또한, 상기 방향환으로서는, 예를 들어, 벤젠환, 나프탈렌환, 안트라센환, 바이페닐환, 플루오렌환 등을 들 수 있고, 1분자당의 방향환의 개수는, 1개여도 되고, 복수개여도 된다. 방향환 함유 모노머(a1)은, 점착 물성의 균형이 잡히는 점에서는 1분자당 방향환을 1개 함유하는 화합물인 것이 바람직하고, 효율 좋게 점착제층의 굴절률이나 복굴절을 제어할 수 있다는 점에서는 1분자당 방향환을 2개 함유하는 화합물인 것이 바람직하다.
방향환 함유 모노머(a1)의 구체예로서는, 예를 들어, (메트)아크릴산 벤질, (메트)아크릴산 벤질옥시에틸, (메트)아크릴산 페녹시에틸, (메트)아크릴산 페녹시다이에틸렌글리콜, 에틸렌 옥사이드 변성 (메트)아크릴산 크레졸, 에틸렌 옥사이드 변성 (메트)아크릴산 노닐페놀, (메트)아크릴산 바이페닐옥시에틸 에스터, 스타이렌 등을 들 수 있고, 그 중에서도 (메트)아크릴산 벤질, (메트)아크릴산 페녹시에틸이 바람직하다. 이들은 단독으로 이용해도 되고, 2종 이상을 조합하여 이용해도 된다.
수산기 함유 모노머(a2)로서는, 예를 들어, 2-하이드록시에틸 (메트)아크릴레이트, 4-하이드록시뷰틸 (메트)아크릴레이트, 5-하이드록시펜틸 (메트)아크릴레이트, 6-하이드록시헥실 (메트)아크릴레이트, 8-하이드록시옥틸 (메트)아크릴레이트 등의 아크릴산 하이드록시알킬 에스터, 카프로락톤 변성 2-하이드록시에틸 (메트)아크릴레이트 등의 카프로락톤 변성 모노머, 다이에틸렌글리콜 (메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜 (메트)아크릴레이트 등의 옥시알킬렌 변성 모노머, 그 밖에, 2-아크릴로일옥시에틸 2-하이드록시에틸프탈산, N-메틸올 (메트)아크릴아마이드, 하이드록시에틸 아크릴아마이드 등의 1급 수산기 함유 모노머; 2-하이드록시프로필 (메트)아크릴레이트, 2-하이드록시뷰틸 (메트)아크릴레이트, 3-클로로 2-하이드록시프로필 (메트)아크릴레이트 등의 2급 수산기 함유 모노머; 2,2-다이메틸 2-하이드록시에틸 (메트)아크릴레이트 등의 3급 수산기 함유 모노머를 들 수 있다.
수산기 함유 모노머(a2)는 단독으로 또는 2종 이상 아울러 이용된다.
수산기 함유 모노머(a2) 중에서도, 후술하는 가교제와의 반응성이 우수하다는 점에서 1급 수산기 함유 모노머가 바람직하고, 또한, 분자쇄 말단에 수산기가 있는 모노머가 보다 우수한 대전 방지 성능을 나타내기 쉬워 바람직하다고 생각된다. 또한, 2-하이드록시에틸 (메트)아크릴레이트를 사용하는 것이, 다이(메트)아크릴레이트 등의 불순물이 적고, 제조하기 쉽다는 점에서 특히 바람직하다.
한편, 수산기 함유 모노머(a2)로서는, 불순물인 다이(메트)아크릴레이트의 함유 비율이, 0.5중량% 이하인 것을 이용하는 것이 바람직하고, 더욱이 0.2중량% 이하, 특히는 0.1중량% 이하의 것을 사용하는 것이 바람직하고, 구체적으로는, 2-하이드록시에틸 아크릴레이트, 2-하이드록시프로필 아크릴레이트가 바람직하다.
(메트)아크릴산 알킬 에스터계 모노머(a3)으로서는, 예를 들어, 알킬기의 탄소수가, 통상 1∼20, 특히는 1∼12, 더욱이는 1∼8, 각별히는 4∼8인 화합물이 바람직하고, 구체적으로는, 메틸 (메트)아크릴레이트, 에틸 (메트)아크릴레이트, n-뷰틸 (메트)아크릴레이트, iso-뷰틸 (메트)아크릴레이트, tert-뷰틸 (메트)아크릴레이트, n-프로필 (메트)아크릴레이트, n-헥실 (메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실 (메트)아크릴레이트, n-옥틸 (메트)아크릴레이트, 아이소데실 (메트)아크릴레이트, 라우릴 (메트)아크릴레이트, 세틸 (메트)아크릴레이트, 스테아릴 (메트)아크릴레이트, 사이클로헥실 (메트)아크릴레이트, 아이소보닐 (메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다. 이들은 단독으로 이용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
상기 (메트)아크릴산 알킬 에스터계 모노머(a3) 중에서도, 공중합성, 점착 물성, 취급 용이성 및 원료 입수 용이성의 점에서, n-뷰틸 (메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실 (메트)아크릴레이트가 바람직하게 이용되고, 더 바람직하게는 내구성이 우수하다는 점에서 n-뷰틸 (메트)아크릴레이트가 이용된다.
그 외의 공중합성 모노머(a4)로서는, 예를 들어, 카복실기 함유 모노머, 아미노기 함유 모노머, 아세토아세틸기 함유 모노머, 아이소사이아네이트기 함유 모노머, 글리시딜기 함유 모노머 등의 작용기 함유 모노머를 들 수 있다.
카복실기 함유 모노머로서는, 예를 들어, (메트)아크릴산, 아크릴산 다이머, 크로톤산, 말레산, 무수 말레산, 푸마르산, 시트라콘산, 글루타콘산, 이타콘산, 아크릴아마이드 N-글리콜산, 신남산 등을 들 수 있고, 그 중에서도 (메트)아크릴산이 바람직하게 이용된다.
아미노기 함유 모노머로서는, 예를 들어, t-뷰틸아미노에틸 (메트)아크릴레이트, 에틸아미노에틸 (메트)아크릴레이트, 다이메틸아미노에틸 (메트)아크릴레이트, 다이에틸아미노에틸 (메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다.
아세토아세틸기 함유 모노머로서는, 예를 들어, 2-(아세토아세톡시)에틸 (메트)아크릴레이트, 알릴아세토아세테이트 등을 들 수 있다.
아이소사이아네이트기 함유 모노머로서는, 예를 들어, 2-아크릴로일옥시에틸 아이소사이아네이트, 2-메타크릴로일옥시에틸 아이소사이아네이트나 그들의 알킬렌 옥사이드 부가물 등을 들 수 있다.
글리시딜기 함유 모노머로서는, 예를 들어, (메트)아크릴산 글리시딜, (메트)아크릴산 알릴글리시딜 등을 들 수 있다.
또한, 고분자량화를 목적으로 하는 경우, 에틸렌글리콜 다이(메트)아크릴레이트, 다이에틸렌글리콜 다이(메트)아크릴레이트, 트라이에틸렌글리콜 다이(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜 다이(메트)아크릴레이트, 프로필렌글리콜 다이(메트)아크릴레이트, 다이바이닐벤젠 등의 에틸렌성 불포화기를 2개 이상 갖는 화합물 등을 병용할 수도 있다.
또한, 상기 점착층에는, 통상 일반적으로 이용되는 카복실기 함유 모노머 등의 산성기 함유 모노머는 본 발명의 효과를 해치지 않는 범위에서 병용해도 되지만, 내부식성의 관점에서 이용하지 않는 편이 바람직하다.
또한, 그 외의 공중합성 모노머(a4)로서, 추가로 2-메톡시에틸 (메트)아크릴레이트, 2-에톡시에틸 (메트)아크릴레이트, 3-메톡시뷰틸 (메트)아크릴레이트, 2-뷰톡시에틸 (메트)아크릴레이트, 2-뷰톡시다이에틸렌글리콜 (메트)아크릴레이트, 메톡시다이에틸렌글리콜 (메트)아크릴레이트, 메톡시트라이에틸렌글리콜 (메트)아크릴레이트, 에톡시다이에틸렌글리콜 (메트)아크릴레이트, 메톡시다이프로필렌글리콜 (메트)아크릴레이트, 메톡시폴리에틸렌글리콜 (메트)아크릴레이트, 옥톡시 폴리에틸렌글리콜-폴리프로필렌글리콜-모노(메트)아크릴레이트, 라우록시폴리에틸렌글리콜 모노(메트)아크릴레이트, 스테아록시폴리에틸렌글리콜 모노(메트)아크릴레이트 등의 알콕시기 및 옥시알킬렌기를 함유하는 모노머; 메톡시메틸 (메트)아크릴아마이드, 에톡시메틸 (메트)아크릴아마이드, 프로폭시메틸 (메트)아크릴아마이드, 아이소프로폭시메틸 (메트)아크릴아마이드, n-뷰톡시메틸 (메트)아크릴아마이드, 아이소뷰톡시메틸 (메트)아크릴아마이드 등의 알콕시알킬 (메트)아크릴아마이드계 모노머; (메트)아크릴로일 모폴린, 다이메틸 (메트)아크릴아마이드, 다이에틸 (메트)아크릴아마이드, (메트)아크릴아마이드 N-메틸올 (메트)아크릴아마이드 등의 (메트)아크릴아마이드계 모노머; 아크릴로나이트릴, 메타크릴로나이트릴, 아세트산 바이닐, 프로피온산 바이닐, 스테아르산 바이닐, 염화바이닐, 염화바이닐리덴, 알킬 바이닐 에터, 바이닐톨루엔, 바이닐피리딘, 바이닐피롤리돈, 이타콘산 다이알킬 에스터, 푸마르산 다이알킬 에스터, 알릴알코올, 아크릴 클로라이드, 메틸 바이닐 케톤, N-아크릴아마이드 메틸 트라이메틸암모늄 클로라이드, 알릴 트라이메틸암모늄 클로라이드, 다이메틸알릴 바이닐 케톤 등을 들 수 있다. 이들 그 외의 공중합성 모노머(a4)는 단독으로 이용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
방향환 함유 모노머(a1)의 함유량으로서는, 공중합 성분 전체에 대해서, 40∼93중량%인 것이 필요하고, 바람직하게는 50∼90중량%, 특히 바람직하게는 55∼85중량%이며, 더 바람직하게는 60∼85중량%이다. 이러한 방향환 함유 모노머의 함유량이 지나치게 적으면 굴절률이 충분히 높아지지 않아 바람직하지 않고, 지나치게 많으면 점착 성능이 악화되어 바람직하지 않다.
수산기 함유 모노머(a2)의 함유량으로서는, 공중합 성분 전체에 대해서, 7∼60중량%인 것이 필요하고, 바람직하게는 10∼50중량%, 특히 바람직하게는 10∼40중량%이며, 더 바람직하게는 10∼35중량%이다. 이러한 수산기 함유 모노머(a2)의 함유량이 지나치게 적으면, 예를 들어 무기 산화물을 배합한 경우에는, 무기 산화물과의 상용성이 저하되어 분산성이 나빠지기 때문에 바람직하지 않고, 지나치게 많으면 상대적으로 방향환 함유 모노머(a1)의 함유량이 저하되어, 굴절률을 충분히 높일 수 없다는 점에서 바람직하지 않다.
(메트)아크릴산 알킬 에스터계 모노머(a3)를 공중합시키는 경우의 함유량으로서는, 공중합 성분 전체에 대해서, 바람직하게는 0∼40중량%, 특히는 바람직하게는 0∼35중량%, 더 바람직하게는 0∼30중량%이며, (메트)아크릴산 에스터계 모노머(a3)의 함유량이 지나치게 적으면, 점착 성능이 저하되는 경향이 있다.
그 외의 공중합성 모노머(a4)를 공중합시키는 경우의 함유량으로서는, 공중합 성분 전체에 대해서, 바람직하게는 0∼40중량%, 특히는 바람직하게는 0∼30중량%, 더 바람직하게는 0∼20중량%이며, 그 외의 공중합성 모노머(a4)의 함유량이 지나치게 많으면 상대적으로 방향환 함유 모노머(a1)의 함유량이 저하되어, 굴절률을 충분히 높일 수 없는 경향이 있다.
또한, 방향환 함유 모노머(a1)과 수산기 함유 모노머(a2)의 함유 비율(중량비)이, (a1):(a2)=93:7∼40:60인 것이 바람직하고, 특히 바람직하게는 90:10∼50:50, 더 바람직하게는 85:15∼60:40이다. 수산기 함유 모노머(a2)에 대한 방향환 함유 모노머(a1)이 지나치게 많으면, 예를 들어 무기 산화물을 배합한 경우에는, 무기 산화물과의 상용성이 저하되어, 분산성이 저하되는 경향이 있고, 수산기 함유 모노머(a2)에 대한 방향환 함유 모노머(a1)가 지나치게 적으면, 굴절률이 낮아지는 경향이 있다.
아크릴계 수지(A)는, (a1)∼(a4)의 모노머 성분을 중합하는 것에 의해 제조할 수 있다. 상기 중합에 임해서는, 용액 라디칼 중합, 현탁 중합, 괴상 중합, 유화 중합 등의 종래 공지된 방법에 의해 행할 수 있지만, 이들 중에서도 용액 라디칼 중합이 바람직하다.
중합 조건에 대해서도 종래 공지된 일반적인 중합 조건으로 할 수 있다. 예를 들어, 유기 용매 중에, 방향환 함유 모노머(a1), 수산기 함유 모노머(a2), (메트)아크릴산 알킬 에스터계 모노머(a3), 그 외의 공중합성 모노머(a4) 등의 중합 모노머, 중합 개시제(아조비스아이소뷰티로나이트릴, 아조비스아이소발레로나이트릴, 과산화벤조일 등)를 혼합 또는 적하하여, 환류 상태 또는 50∼90℃의 조건 하에서, 통상 2∼20시간 라디칼 중합을 행하는 것에 의해, 아크릴계 수지(A)를 제조할 수 있다.
이러한 중합에 이용되는 유기 용제로서는, 톨루엔, 자일렌 등의 방향족 탄화수소류, 아세트산 메틸, 아세트산 에틸, 아세트산 뷰틸 등의 에스터류, n-프로필알코올, 아이소프로필알코올 등의 지방족 알코올류, 아세톤, 메틸 에틸 케톤, 메틸 아이소뷰틸 케톤, 사이클로헥산온 등의 케톤류 등을 들 수 있다.
이러한 라디칼 공중합에 사용하는 중합 개시제로서는, 통상의 라디칼 중합 개시제인 아조비스아이소뷰티로나이트릴, 아조비스다이메틸발레로나이트릴 등의 아조계 중합 개시제, 벤조일 퍼옥사이드, 라우로일 퍼옥사이드, 다이-t-뷰틸 퍼옥사이드, 큐멘 하이드로퍼옥사이드 등의 과산화물계 중합 개시제 등을 구체예로서 들 수 있다.
아크릴계 수지(A)의 중량 평균 분자량에 대해서는, 20만 이하인 것이 필요하고, 바람직하게는 1만∼18만, 특히 바람직하게는 1만∼16만, 특히 바람직하게는, 1만∼15만이다. 중량 평균 분자량이 지나치게 크면, 예를 들어 무기 산화물을 배합한 경우에는, 무기 산화물과의 상용성이 저하되어, 분산성이 저하되기 때문에 바람직하지 않다.
또한, 아크릴계 수지(A)의 분산도(중량 평균 분자량/수 평균 분자량)는, 10 이하인 것이 바람직하고, 특히는 8 이하가 바람직하고, 더욱이는 6 이하가 바람직하고, 각별히는 5 이하가 바람직하다. 이러한 분산도가 지나치게 높으면 점착제층의 내구성능이 저하되는 경향이 있다.
한편, 분산도의 하한은, 제조의 한계의 점에서, 통상 1.1이다.
더욱이, 아크릴계 수지(A)의 유리전이온도는, -70∼10℃가 바람직하고, 특히 바람직하게는 -50∼5℃, 더 바람직하게는 -40∼0℃이다. 유리전이온도가 지나치게 높으면 점착력이 지나치게 높아지는 경향이 있고, 지나치게 낮으면 내열성이 저하되는 경향이 있다.
한편, 상기의 중량 평균 분자량은, 표준 폴리스타이렌 분자량 환산에 의한 중량 평균 분자량이며, 고속 액체 크로마토그래피(닛폰 Waters사제, 「Waters 2695(본체)」와 「Waters 2414(검출기)」)에, 컬럼: Shodex GPC KF-806L(배제 한계 분자량: 2×107, 분리 범위: 100∼2×107, 이론 단수: 10,000단/개, 충전제 재질: 스타이렌-다이바이닐벤젠 공중합체, 충전제 입경: 10μm)의 3본 직렬을 이용하는 것에 의해 측정되는 것으로, 수 평균 분자량도 마찬가지의 방법을 이용할 수 있다. 또한 분산도는 중량 평균 분자량과 수 평균 분자량으로부터 구해진다. 또한 유리전이온도는 하기의 Fox의 식으로부터 산출되는 것이다.
1/Tg=Wa/Tga+Wb/Tgb+···Wn/Tgn
Tg: 공중합체의 유리전이온도(K)
Tga: 모노머 A의 호모폴리머의 유리전이온도(K)
Wa: 모노머 A의 중량 분율
Tgb: 모노머 B의 호모폴리머의 유리전이온도(K)
Wb: 모노머 B의 중량 분율
Tgn: 모노머 N의 호모폴리머의 유리전이온도(K)
Wn: 모노머 N의 중량 분율
(Wa+Wb+···+Wn=1)
상기 아크릴계 점착제 조성물은, 아크릴계 수지(A) 외에, 무기 산화물(B), 가교제(C), 및/또는 가소제(D)를 함유할 수 있다.
＜무기 산화물(B)＞
무기 산화물(B)는, 비교적 굴절률이 높기 때문에, 점착층의 고굴절률화를 도모할 목적으로, 점착력을 해치지 않는 범위에서 첨가하는 것이 바람직하다. 무기 산화물(B)로서는, 특별히 제한은 없지만, 금속 산화물이 바람직하다. 그 중에서도, 금속 산화물과, 그의 표면을 수식하는, 반응성 작용기를 갖는 유기물을 포함하는 입자, 보다 구체적으로는, 금속 산화물의 입자와 당해 입자의 표면을 수식하는, 반응성 작용기를 갖는 유기물을 포함하는 피복 입자(이하, 반응성 수식 금속 산화물 입자라고도 한다)가 바람직하다. 반응성 작용기는, 금속 산화물과 수소 결합 등의 상호 작용을 가진 상태에 있어도 되고, 그와 같은 상태가 아닌 다른 물질과 상호 작용할 수 있는 상태에 있어도 된다. 상기 무기 산화물(B)는, 미립자 상태인 무기 산화물 미립자인 것이 바람직하고, 더욱이 무기 산화물 미립자의 태양으로서는, 예를 들어, 미립자 분체, 페이스트 또는 졸을 들 수 있지만, 바람직하게는 졸이다.
금속 산화물로서는, 일반적으로 수지에 필러로서 사용되는 금속 산화물이 바람직하게 이용되고, 이와 같은 금속 산화물로서는, 예를 들어, 산화지르코늄(ZrO2: 지르코니아), 산화타이타늄(TiO2: 타이타니아), 산화알루미늄(Al2O3: 알루미나), 산화철(Fe2O3, Fe3O4), 산화구리(CuO), 산화아연(ZnO), 산화이트륨(Y2O3: 이트리아), 산화니오븀(Nb2O5), 산화몰리브데넘(MoO3, MoO2), 산화인듐(In2O3), 산화주석(SnO2), 산화탄탈럼(Ta2O5, TaO2), 산화텅스텐(WO3, WO2), 산화납(PbO), 산화비스무트(Bi2O3), 산화세륨(CeO2: 세리아), 산화안티몬(Sb2O3, Sb2O5), 주석 도프 산화인듐(ITO), 안티몬 도프 산화주석(ATO), 불소 도프 산화주석(FTO), 인 도프 산화주석(PTO), 안티몬산 아연(AZO), 인듐 도프 산화아연(IZO), 알루미늄 도프 산화아연, 갈륨 도프 산화아연 등을 들 수 있다. 또한, 상기 비금속 산화물로서는 일반적으로 수지에 필러로서 사용되는 산화규소(SiO2: 실리카), 또는 산화붕소(B2O3) 등을 들 수 있다. 이들 금속 산화물 및 비금속 산화물은, 단독으로 이용해도 되고, 병용해도 된다. 이들 중에서도, 고굴절률의 아크릴계 수지가 얻어지기 쉽다는 관점 등에서, 산화지르코늄(ZrO2: 지르코니아)이나 산화타이타늄(TiO2: 타이타니아)이 바람직하다.
반응성 작용기를 갖는 유기물에 있어서의 반응성 작용기의 예로서는, 수산기, 인산기, 카복실기, 아미노기, 알콕시기, 아이소사이아네이트기, 산 할라이드, 산 무수물, 글리시딜기, 클로로실레인기, 및 알콕시실레인기를 들 수 있다. 반응성 작용기를 갖는 유기물로서는 특히, 아이소사이아네이트기를 갖는 유기물이, 금속 산화물과 주위의 물질과의 안정성을 향상시킬 수 있기 때문에 바람직하다. 아이소사이아네이트기를 갖는 유기물의 예로서는, 아크릴옥시메틸 아이소사이아네이트, 메타크릴옥시메틸 아이소사이아네이트, 아크릴옥시에틸 아이소사이아네이트, 메타크릴옥시에틸 아이소사이아네이트, 아크릴옥시프로필 아이소사이아네이트, 메타크릴옥시프로필 아이소사이아네이트, 1,1-비스(아크릴옥시메틸)에틸 아이소사이아네이트를 들 수 있다.
반응성 수식 금속 산화물 입자에 있어서, 반응성 작용기를 갖는 유기물의 함유 비율은, 금속 산화물 100중량부에 대해서 1∼40중량부로 할 수 있다.
반응성 수식 금속 산화물 입자는, 금속 산화물의 입자, 반응성 작용기를 갖는 유기물, 유기 용매 및 필요에 따라서 첨가할 수 있는 임의의 첨가제를, 혼합하고, 더욱이 얻어진 혼합물에 필요에 따라서 초음파 처리 등의 처리를 실시하는 것에 의해, 유기 용매 중에 입자가 분산된 현탁액으로서 얻을 수 있다.
유기 용매의 예로서는, 메틸 에틸 케톤, 메틸 아이소뷰틸 케톤, 아세톤, 사이클로헥산온 등의 케톤류, 벤젠, 톨루엔, 자일렌, 에틸벤젠 등의 방향족 탄화수소, 메탄올, 에탄올, 아이소프로필알코올, n-뷰탄올, iso-뷰탄올 등의 알코올류, 에틸렌글리콜 모노메틸 에터, 에틸렌글리콜 모노에틸 에터, 에틸렌글리콜 모노뷰틸 에터, 다이에틸렌글리콜 모노메틸 에터, 다이에틸렌글리콜 모노에틸 에터 등의 에터류, 아세트산 에틸, 아세트산 뷰틸, 락트산 에틸, γ-뷰티로락톤, 프로필렌글리콜 모노메틸 에터 아세테이트, 프로필렌글리콜 모노에틸 에터 아세테이트 등의 에스터류, 다이메틸폼아마이드, N,N-다이메틸아세토아세트아마이드, N-메틸피롤리돈 등의 아마이드류를 들 수 있다. 유기 용제로서는, 이들 중 1종류를 단독으로 또는 2종류 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 당해 혼합물에 첨가할 수 있는 임의의 첨가제의 예로서는, 금속 킬레이트제를 들 수 있다.
반응성 수식 금속 산화물 입자를, 유기 용매 중에 입자가 분산된 현탁액으로서 얻는 경우, 용매의 양 등의 조건을 조정하여, 당해 현탁액 중에, 반응성 수식 금속 산화물 입자가 1∼50중량% 포함되도록 조정하고, 이것을 그대로 점착제 조성물의 제조에 제공하는 것이, 제조의 간편성 등의 관점에서 바람직하다.
상기 혼합물의 조제에 있어서, 비드 밀 등에 의해, 각 성분을 혼합하는 것이 바람직하다. 이러한 혼합에 의해, 이차 입자 또는 그 이상의 고차 입자를 일차 입자 레벨로 분쇄하여, 일차 입자의 상태로 표면을 처리할 수 있고, 그 결과 균일한 표면 처리를 행할 수 있다.
혼합물에, 필요에 따라서 추가로 초음파 처리를 실시할 수 있다. 초음파 처리는, 초음파 세정기, 초음파 호모지나이저, 초음파 분산기 등의 장치를 이용하여 행할 수 있다. 이러한 처리에 의해, 양호한 현탁액을 얻을 수 있다.
반응성 수식 금속 산화물 입자로서는, 시판 입자를 그대로 이용해도 된다. 당해 시판 입자는, 용매 및 첨가제 등의 성분을 포함하는 슬러리로서 제공되는 경우도 있지만, 이러한 성분을 그대로 포함한 슬러리 상태로, 본 발명의 점착제 조성물의 재료로서 이용할 수 있다. 금속 산화물로서 ZrO2를 포함하는 반응성 수식 금속 산화물 입자의 슬러리의 예로서는, 상품명 「NANON5 ZR-010」(주식회사솔라제, 용매: 메틸 에틸 케톤, 입자 함유 비율 30%, 표면을 수식하는 반응성 작용기를 갖는 유기물: 중합성 작용기를 갖는 아이소사이아네이트, 체적 평균 입자경 15nm)을 들 수 있다. 금속 산화물로서 TiO2를 포함하는 반응성 수식 금속 산화물 입자의 슬러리의 예로서는, 상품명 「NOD-742GTF」(나가세켐텍스주식회사제, 용매: 폴리에틸렌글리콜 모노메틸 에터, 입자 함유 비율 30%, 체적 평균 입자경 48nm)를 들 수 있다.
상기 무기 산화물(B)의 체적 평균 입자경은, 바람직하게는 5nm 이상이고, 보다 바람직하게는 10nm 이상, 특히 바람직하게는 20nm 이상이며, 한편, 바람직하게는 50nm 이하이고, 보다 바람직하게는 40nm 이하이고, 특히 바람직하게는 30nm 이하이다. 입자경을 상기 수치 범위로 하는 것에 의해, 착색이 적고 광투과율이 높은 점착층을 얻을 수 있고, 또한 입자의 분산이 용이해진다. 반응성 수식 금속 산화물이 응집하여 이차 입자 또는 그 이상의 고차 입자를 구성하는 경우, 상기 입자경의 범위는, 일차 입자경의 범위로 할 수 있다. 당해 입자경은, 동적 광산란식 입도 분포 분석 장치(닛키소주식회사제 Nanotrac Wave-EX150)를 이용하여 체적을 입자경 기준으로 하는 것에 의해 측정할 수 있다.
아크릴계 점착제 조성물에 있어서의, 무기 산화물(B)의 함유 비율의 하한은, 아크릴계 수지(A) 100중량부에 대해서, 바람직하게는 80중량부 이상이고, 바람직하게는 85중량부 이상이며, 보다 바람직하게는 90중량부 이상이다. 한편, 무기 산화물(B)의 함유 비율의 상한은, 아크릴계 수지(A) 100중량부에 대해서, 130중량부 이하이고, 바람직하게는 120중량부 이하이며, 보다 바람직하게는 110중량부 이하이다. 무기 산화물(B)의 함유량이, 적으면 원하는 굴절률이 얻어지지 않을 가능성이 있고, 함유량이 많으면 점착력이 부족할 가능성이 있다.
무기 산화물(B)로서는, 고굴절률의 것이 바람직하고, 구체적으로는, 굴절률이 1.5 이상인 것이 바람직하다. 이와 같이 고굴절률의 것을 이용하는 것에 의해, 점착제 중의 무기 산화물(B)의 함유량을 적게 할 수 있어, 점착성을 충분히 발휘할 수 있다. 고굴절률의 무기 산화물로서는, 예를 들어, 산화타이타늄(굴절률: 2.3∼2.7), 타이타늄산칼륨(굴절률: 2.68), 산화지르코늄(굴절률: 2.05∼2.4), 산화아연(굴절률: 2.01∼2.03) 등을 들 수 있다.
가교제(C)는, 아크릴계 수지(A) 사이를 가교시킬 목적으로 배합할 수 있고, 아크릴계 수지(A) 사이에 가교시키는 것에 의해, 점착층에 어느 정도의 경도로서 내구성을 부여할 목적으로 배합된다. 가교제(C)로서는, 예를 들어, 아이소사이아네이트계 가교제, 에폭시계 가교제, 아지리딘계 가교제, 멜라민계 가교제, 알데하이드계 가교제, 아민계 가교제, 금속 킬레이트계 가교제 등의 화학 가교를 형성하는 가교제, 다작용 아크릴레이트계 가교제 등의 물리 가교를 형성하는 가교제를 들 수 있다. 이들 중에서도, 수산기와 반응하는 가교제가 바람직하고, 특히 바람직하게는 아이소사이아네이트계 가교제, 금속 킬레이트계 가교제이며, 기재와의 밀착성을 향상시키는 점이나, 아크릴계 수지(A)와의 반응성의 점에서, 더 바람직하게는 아이소사이아네이트계 가교제이다.
상기 아이소사이아네이트계 가교제로서는, 예를 들어, 2,4-톨릴렌 다이아이소사이아네이트, 2,6-톨릴렌 다이아이소사이아네이트, 수소화 톨릴렌 다이아이소사이아네이트, 1,3-자일렌 다이아이소사이아네이트, 1,4-자일릴렌 다이아이소사이아네이트, 헥사메틸렌 다이아이소사이아네이트, 다이페닐메테인-4,4-다이아이소사이아네이트, 아이소포론 다이아이소사이아네이트, 1,3-비스(아이소사이아네이토메틸)사이클로헥세인, 테트라메틸자일릴렌 다이아이소사이아네이트, 1,5-나프탈렌 다이아이소사이아네이트, 트라이페닐메테인 트라이아이소사이아네이트, 및 이들 폴리아이소사이아네이트 화합물과 트라이메틸올프로페인 등의 폴리올 화합물의 어덕트체, 이들 폴리아이소사이아네이트 화합물의 바이우레트체나 아이소사이아누레이트체 등을 들 수 있다.
상기 금속 킬레이트계 가교제로서는, 예를 들어, 알루미늄, 철, 구리, 아연, 주석, 타이타늄, 니켈, 안티몬, 마그네슘, 바나듐, 크로뮴, 지르코늄 등의 다가 금속의 아세틸아세톤이나 아세토아세틸 에스터 배위 화합물 등을 들 수 있다.
이들 가교제(C)는, 단독으로 사용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
상기 가교제(C)의 함유량은, 아크릴계 수지(A) 100중량부에 대해서, 0.01∼20중량부인 것이 바람직하고, 더 바람직하게는 0.02∼15중량부, 특히 바람직하게는 0.03∼10중량부이다. 가교제(C)가 지나치게 적으면, 응집력이 저하되어, 충분한 내구성이 얻어지지 않는 경향이 보이고, 지나치게 많으면 유연성 및 점착력이 저하되어 박리가 일어나기 쉬워지기 때문에, 기재나 유리와의 밀착성이 저하되는 경향이 보인다.
상기 아크릴계 점착제 조성물은, 본 발명의 효과를 해치지 않는 범위에 있어서, 대전 방지제, 그 외의 아크릴계 점착제, 그 외의 점착제, 우레탄 수지, 로진, 로진 에스터, 수첨 로진 에스터, 페놀 수지, 방향족 변성 터펜 수지, 지방족계 석유 수지, 지환족계 석유 수지, 스타이렌계 수지, 자일렌계 수지 등의 점착 부여제, 착색제, 충전제, 노화 방지제, 자외선 흡수제, 기능성 색소 등의 각종 첨가제나, 자외선 또는 방사선 조사에 의해 정색(呈色) 또는 변색을 일으키는 화합물을 배합할 수 있다. 또한, 상기 첨가제 외에도, 아크릴계 점착제 조성물의 구성 성분의 제조 원료 등에 포함되는 불순물 등이 소량 함유된 것이어도 된다. 이들 첨가량은 원하는 물성이 얻어지도록 적절히 설정할 수 있다.
다음으로, 상기 아크릴계 점착제 조성물을 이용하여 점착층을 형성하는 방법을 설명한다. 점착층은, 상기 아크릴계 점착제 조성물을 기재 상에 도포, 건조하고, 가열에 의해 경화하는 것에 의해 형성할 수 있다. 한편, 상기 기재를 용제 등이나 건조 시의 열, 활성 에너지선의 조사 등에 의해 열화시킬 가능성이 있는 경우 등에는, 우선 실리콘 등을 도포하여 이형성을 갖게 한 세퍼레이터에 도포하고 나서 상기 기재에 첩합하는 것이 바람직하다.
상기 아크릴계 점착제 조성물의 도포에 임해서는, 아크릴계 점착제 조성물을 도공에 적절한 점도로 용제로 희석하여 도포할 수 있고, 희석 농도로서는, 고형분 농도로서 바람직하게는 5∼90중량%, 특히 바람직하게는 10∼80중량%, 더욱이는 20∼75중량%이다. 또한, 상기 용제로서는, 아크릴계 점착제 조성물을 용해시키는 것이면 특별히 한정되지 않고, 예를 들어, 아세트산 메틸, 아세트산 에틸, 아세토아세트산 메틸, 아세토아세트산 에틸 등의 에스터계 용제, 아세톤, 메틸 에틸 케톤, 메틸 아이소뷰틸 케톤 등의 케톤계 용제, 톨루엔, 자일렌 등의 방향족계 용제, 메탄올, 에탄올, 프로필알코올 등의 알코올계 용제를 이용할 수 있다. 이들 중에서도, 용해성, 건조성, 가격 등의 점에서 아세트산 에틸, 메틸 에틸 케톤이 적합하게 이용된다.
상기 용제로 희석된 아크릴계 점착제 조성물의 점도(25℃)로서는, 바람직하게는 20,000mPa·s 이하, 특히 바람직하게는 18,000mPa·s 이하, 더 바람직하게는 15,000mPa·s 이하이다. 또한, 통상 점도의 하한은 100mPa·s이다. 이러한 점도가 지나치게 높으면 도공 줄무늬[筋]가 나오기 쉬워지거나 하는 등, 도공이 곤란해지는 경향이 있다. 한편, 점도의 측정은, JIS K5400(1990)의 4. 5. 3 회전 점시계법에 준하여 행할 수 있다.
상기 아크릴계 점착제 조성물의 기재에의 도포에 관해서는, 롤 코팅, 다이 코팅, 그라비어 코팅, 콤마 코팅, 스크린 인쇄 등의 관용되는 방법에 의해 행할 수 있다. 또한, 점착제층의 두께(건조후 막 두께)는, 통상 3∼500μm이며, 5∼300μm인 것이 바람직하고, 더욱이는 10∼250μm인 것이 바람직하다.
상기 건조 조건에 대해서는, 건조 온도가, 통상 50℃∼250℃, 바람직하게는 60℃∼150℃, 더 바람직하게는 65℃∼120℃, 특히 바람직하게는 70℃∼95℃이며, 건조 시간은, 통상 10초∼10분이다.
한편, 가교제(C)를 이용하는 경우에는, 상기 방법을 이용하여 점착층을 형성한 후에 에이징 처리를 실시하는 것이 바람직하다. 이러한 에이징 처리는, 점착 물성의 균형을 잡기 위해서 행하는 것으로, 에이징의 조건으로서는, 온도는 통상 실온∼70℃, 시간은 통상 1일∼30일이며, 구체적으로는, 예를 들어 23℃에서 1일∼20일간, 바람직하게는, 23℃에서 3∼10일간, 40℃에서 1일∼7일간 등의 조건에서 행할 수 있다. 본원에서는, 에이징 처리를 실시하기 전의 점착제 조성물의 경화된 층, 및 에이징 처리 후의 층을, 구별하지 않고 「점착층」이라고 한다.
＜가소제(D)＞
가소제(D)는, 아크릴계 점착제 조성물의 점도를 낮춰 점착성을 유지하기 위해서 이용할 수 있다. 즉, 아크릴계 점착제 조성물은, 입자, 특히 반응성 수식 금속 산화물 입자를 함유하는 것에 의해 점도가 높아져, 그 결과 점착성이 저하될 수 있지만, 이 경우 가소제(D)를 첨가하는 것에 의해 점착성을 유지할 수 있다. 그 결과, 높은 굴절률과 높은 점착성을 양립하는 것이 가능해진다. 상기 가소제(D)는, 융점이 0℃ 이하인 것이 바람직하고, -10℃ 이하인 것이 보다 바람직하다. 융점의 하한은, -70℃ 이상인 것이 바람직하고, -60℃ 이상인 것이 보다 바람직하다. 가소제(D)의 융점이 이 범위 내이면, 상용성이 우수하고, 또한 피착체로의 접착제 잔류도 없고, 또한 적당한 점착성을 갖는다고 하는 이점이 있다.
가소제(D)의 예로서는, 폴리뷰텐, 바이닐에터류, 폴리에터(폴리알킬렌옥사이드 및 작용화 폴리알킬렌옥사이드를 포함한다), 에스터류, 폴리올(예를 들어, 글리세린), 석유 수지, 수첨 석유 수지, 및 스타이렌계 화합물(예를 들어 α-메틸스타이렌)을 들 수 있다. 그 중에서도, 아크릴계 점착성 조성물과의 혼화성이 양호하고 또한 굴절률이 비교적 높기 때문에, 에스터류, 특히 벤조산계, 프탈산계 등의 방향족환 함유 에스터를 적합하게 이용할 수 있다. 가소제(D)에 이용할 수 있는 벤조산 에스터의 예로서는, 다이에틸렌글리콜 다이벤조에이트, 다이프로필렌글리콜 다이벤조에이트, 벤질 벤조에이트, 및 1,4-사이클로헥세인다이메탄올 다이벤조에이트를 들 수 있고, 특히 바람직한 벤조산 에스터계의 가소제의 예로서는, 다이프로필렌글리콜 다이벤조에이트, 및 벤질 벤조에이트를 들 수 있다. 상기 프탈산 에스터의 예로서는, 다이메틸 프탈레이트, 다이에틸 프탈레이트, 다이뷰틸 프탈레이트, 뷰틸벤질 프탈레이트, 다이사이클로헥실 프탈레이트, 및 에틸프탈릴에틸 글리콜레이트를 들 수 있다. 가소제(D)의 시판품의 예로서는, 상품명 「BENZOFLEX 9-88SG」(이스트만사제), 상품명 「α-메틸스타이렌」(미쓰비시화학주식회사제)을 들 수 있다.
아크릴계 점착제 조성물에 있어서의 가소제(D)의 함유 비율은, 아크릴계 수지(A) 100중량부에 대해서, 바람직하게는 5중량부 이상이고, 보다 바람직하게는 10중량부 이상이며, 한편 바람직하게는 20중량부 이하이고, 보다 바람직하게는 15중량부 이하이다.
＜그 외의 성분＞
상기 아크릴계 점착제 조성물은, 필요에 따라서 임의의 성분을 함유할 수 있다. 이러한 임의의 성분의 예로서는, 실레인 커플링제, 광확산 입자, 및 용매를 들 수 있다.
실레인 커플링제의 예로서는, 바이닐트라이메톡시실레인, 바이닐트라이에톡시실레인, 2-(3,4-에폭시사이클로헥실)에틸트라이메톡시실레인, 3-글리시독시프로필메틸다이메톡시실레인, 3-글리시독시프로필트라이메톡시실레인, 3-글리시독시프로필메틸다이에톡시실레인, 3-글리시독시프로필트라이에톡시실레인, p-스타이릴트라이메톡시실레인, 3-메타크릴옥시프로필메틸다이메톡시실레인, 3-메타크릴옥시프로필트라이메톡시실레인, 3-메타크릴옥시프로필메틸다이에톡시실레인, 3-메타크릴옥시프로필트라이에톡시실레인, 3-아크릴옥시프로필트라이메톡시실레인, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필메틸다이메톡시실레인, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트라이메톡시실레인, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트라이에톡시실레인, 3-아미노프로필트라이메톡시실레인, 3-아미노프로필트라이에톡시실레인, 3-트라이에톡시실릴-N-(1,3-다이메틸-뷰틸리덴)프로필아민, N-페닐-3-아미노프로필트라이메톡시실레인, 3-우레이도프로필트라이에톡시실레인, 3-머캅토프로필메틸다이메톡시실레인, 3-머캅토프로필트라이메톡시실레인, 비스(트라이에톡시실릴프로필)테트라설파이드, 및 3-아이소사이아네이트프로필트라이에톡시실레인을 들 수 있다. 실레인 커플링제로서는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 또한 2종류 이상을 혼합하여 이용해도 된다. 시판되는 실레인 커플링제의 예로서는, 상품명 「KBM-803」(신에쓰화학공업 주식회사제)을 들 수 있다.
아크릴계 점착제 조성물이 실레인 커플링제를 포함하는 경우, 그의 함유 비율은, 아크릴계 수지(A) 100중량부에 대해서, 바람직하게는 0.05중량부 이상이고, 보다 바람직하게는 0.1중량부 이상이며, 한편 바람직하게는 5중량부 이하이고, 보다 바람직하게는 3중량부 이하이다.
용매의 예로서는, 상기 반응성 수식 금속 산화물 입자의 제조에 이용하는 유기 용매의 예와 마찬가지의 것을 들 수 있다.
아크릴계 점착제 조성물이 용매를 포함하는 경우, 그의 함유 비율은, 고형분 전량 100중량부에 대해서, 바람직하게는 50중량부 이상이고, 보다 바람직하게는 100중량부 이상이며, 한편, 바람직하게는 300중량부 이하이고, 보다 바람직하게는 250중량부 이하이다.
아크릴계 점착제 조성물은, 광확산 입자를 함유할 수도 있다. 광확산 입자로서는, 유기계의 재료를 이용할 수 있다. 유기계의 재료의 예로서는, 실리콘 수지, 아크릴 수지, 및 폴리스타이렌 수지를 들 수 있다. 유기계 광확산 입자의 입자경은, 바람직하게는 0.2μm 이상이고, 보다 바람직하게는 0.5μm 이상이며, 한편 바람직하게는 5μm 이하이고, 보다 바람직하게는 3μm 이하이다.
실리콘 수지를 재료로 하는 시판되는 유기계 광확산 입자의 예로서는, 상품명 「XC-99」(모멘티브·퍼포먼스·마테리얼즈사제, 체적 평균 입자경 0.7μm)를 들 수 있다. 아크릴 수지를 재료로 하는 시판되는 유기계 광확산 입자의 예로서는, 상품명 「MP 시리즈」(소켄화학주식회사제, 체적 평균 입자경 0.8μm)를 들 수 있다. 폴리스타이렌 수지를 재료로 하는 시판되는 유기계 광확산 입자의 예로서는, 상품명 「SX 시리즈」(소켄화학주식회사제, 체적 평균 입자경 3.5μm)를 들 수 있다.
용매를 이용하는 제조 방법에 의해 제조한 결과, 또는 시판되는 것을 구입한 결과, 위에서 기술한 아크릴계 수지(A), 반응성 수식 금속 산화물 입자, 유기계 광확산 입자, 및 임의의 성분을, 그것들이 용매 중에 용해 또는 분산된 용액 또는 현탁액으로서 얻는 경우가 있다. 그 경우, 그것들에 포함되는 용매도 그대로 배합하여, 아크릴계 점착제 조성물의 성분으로서의 용매의 일부 또는 전부로서 이용해도 된다.
이리하여 얻어지는 점착제층의 굴절률 n2로서는, 1.50 이상인 것이 바람직하고, 특히 바람직하게는 1.53 이상, 더 바람직하게는 1.60 이상이다. 한편, 이러한 점착제층의 굴절률의 상한은 통상 2.00이다. 이상과 같이 하여, 아크릴계 수지의 굴절률이 높고, 또한 무기 산화물의 미립자와의 상용성도 우수한 아크릴계 수지(A)를 얻을 수 있다. 이것에 의해, 고굴절률을 갖고, 점착력도 우수한 아크릴계 점착제 조성물로 이루어지는 점착층을 얻을 수 있다. 굴절률의 측정은, 엘립소미터(제이 에이 울람 재팬 주식회사제 M-2000)에 의해 행할 수 있다.
상기 점착층은, 전광선 투과율이 80% 이상, 보다 바람직하게는 85% 이상이다. 전광선 투과율의 측정은, JIS K7136에 의해 행할 수 있다. 또한, 점착층의 대유리 밀착성은, 5N/25mm 이상, 7.5N/25mm 이상이다. 점착층의 대유리 밀착성이 상기 수치 이상인 것에 의해, 당해 점착층용의 재료로서 적합하게 사용할 수 있다. 점착층의 대유리 밀착성의 상한은, 특별히 제한은 없지만, 통상 30N/25mm 이하이다. 점착층의 대유리 밀착성의 측정은, JIS K6854-1에 의해 행할 수 있다.
기재에 있어서의 점착층과는 반대측의 면에는, 다른 층을 설치할 수 있다. 다른 층으로서는, 예를 들어, 요철 구조층을 설치할 수 있다. 요철 구조층은, 면발광체의 발광면으로부터 사출된 광을 효율적으로 취출할 목적으로 형성된다. 이 경우, 요철 구조층은, 외부로 노출된 노출면을 구성할 수 있다.
요철 구조층은, 경사면을 포함하는 복수의 오목부와, 상기 오목부의 주위에 위치하는 평탄부를 갖는 것이 바람직하다. 여기에서, 상기의 오목부는, 평탄부에 비해 상대적으로 움푹하게 들어가 있는 부분이기 때문에 오목부가 되고, 평탄부는 오목부에 비해 상대적으로 돌출되어 있기 때문에 볼록부에 상당한다. 이와 같은 요철 구조에 의해, 요철 구조층이 형성된다.
바람직한 태양에 있어서, 요철 구조층은, 4개의 경사면을 포함하는 복수의 오목부와, 오목부의 주위에 위치하는 평탄부를 구비한다. 여기에서, 「경사면」이란, 요철 구조층의 노출면(최표면)에 대해서 평행이 아닌 각도를 이루는 면이다. 다른 한편, 평탄부 상의 면은, 노출면에 대해서 평행으로 평탄한 면이 되고 있다. 복수의 오목부의 각각은 정사각뿔 형상의 구덩이이며, 이 구덩이가 특정의 간격을 두고 배치된 구성이 되어 있다. 오목부를 구성하는 4개의 경사면은 동일 형상이며, 상기 정사각뿔의 밑변은 정사각형을 구성한다.
각 오목부는, 그 밑변의 길이를 통상 1μm∼200μm로 할 수 있고, 바람직하게는 2μm∼100μm이다. 각 오목부의 깊이는, 통상 1μm∼50μm로 할 수 있고, 바람직하게는 2μm∼40μm이다.
바람직한 태양에 있어서, 오목부는, 일정한 간격을 두고서, 직교하는 2개의 면내 방향 X 및 Y를 따라 연속하여 배치되어 있다. 그리고, 상기의 면내 방향 X 및 Y에 있어서, 이웃하는 오목부의 사이의 간극에 해당되는 부분이, 평탄부를 구성하고 있다. 따라서, 요철 구조층은, 노출면에 대해서 평행한 면내 방향 X 및 Y에 있어서, 오목부와 평탄부를 교대로 갖게 되어 있다. 여기에서, 이러한 2개의 면내 방향 X 및 Y 중, 한쪽의 면내 방향 X는 2개의 밑변에 대해서 평행이다. 이 면내 방향 X에 있어서, 복수의 오목부는 일정한 간격을 두고 정렬되어 있다. 또한, 2개의 면내 방향 X 및 Y 중, 다른 쪽의 면내 방향 Y는 다른 2개의 밑변에 대해서 평행이다. 이 면내 방향 Y에 있어서 복수의 오목부는 일정한 간격을 두고 정렬되어 있다. 여기에서, 상기 간극에 상당하는 부분인 평탄부는, 그 폭 치수를 통상 0.1μm∼50μm로 할 수 있다.
오목부의 각각을 구성하는 4개의 경사면이 평탄부(나아가서는, 발광면)와 이루는 각도는, 10°이상이 바람직하고, 20°이상이 보다 바람직하며, 또한, 170°이하가 바람직하고, 160°이하가 보다 바람직하다. 특히, 오목부의 형상이 사각뿔인 경우, 그 꼭지각은, 30°∼120°로 하는 것이 바람직하다.
더욱이, 면광원 장치의 노출면에 있어서, 이웃하는 오목부의 바닥과 볼록부의 선단의, 두께 방향에 있어서의 거리가, 소정의 범위에서 고르지 않게 되어 있어도 되고, 고르게 되어 있어도 된다. 여기에서, 오목부의 바닥이란, 오목부 각각에 있어서 가장 움푹 패인 부분을 가리키고, 두께 방향에 있어서의 유리제의 발광면까지의 거리가 가장 짧아지는 부분을 가리킨다. 또한, 볼록부의 선단이란, 볼록부 각각에 있어서 가장 돌출한 부분을 가리키고, 두께 방향에 있어서의 유리제의 발광면까지의 거리가 가장 길어지는 부분을 가리킨다.
평탄부가 차지하는 면적과 오목부가 차지하는 면적의 합계에 대한, 평탄부가 차지하는 면적의 비율(이하, 「평탄부 비율」이라고 한다.)을 적절히 조절할 수도 있다. 구체적으로는, 평탄부 비율을 10%∼75%로 하는 것에 의해, 양호한 광취출 효율을 실현할 수 있음과 함께, 요철 구조층의 기계적 강도를 높일 수 있다.
요철 구조층은, 복수의 층으로 이루어지는 것으로서 구성할 수도 있고, 단일의 층으로 이루어지도록 구성할 수도 있다. 요철 구조층은, 통상, 투명 수지를 포함하는 수지 조성물에 의해 형성할 수 있다. 투명 수지가 「투명」하다는 것은, 광학 부재에 이용하는데 적합한 정도의 광선 투과율을 갖는다는 의미이다. 요철 구조층은, 80% 이상의 전광선 투과율을 갖는 것으로 할 수 있다.
상기 투명 수지는, 특별히 한정되지 않고, 투명한 층을 형성할 수 있는 각종의 수지를 이용할 수 있다. 예를 들어, 열가소성 수지, 열경화성 수지, 자외선 경화성 수지, 전자선 경화성 수지를 들 수 있다. 그 중에서도 열가소성 수지는 열에 의한 변형이 용이하기 때문에, 또한 자외선 경화성 수지는 경화성이 높고 효율이 좋기 때문에, 요철 구조층의 효율적인 형성이 가능해져, 각각 바람직하다.
열가소성 수지로서는, 폴리에스터계, 폴리아크릴레이트계, 사이클로올레핀 폴리머계 등의 수지를 들 수 있다. 또한 자외선 경화성 수지로서는, 에폭시계, 아크릴계, 우레탄계, 엔/싸이올계, 아이소사이아네이트계 등의 수지를 들 수 있다. 이들 수지로서는, 복수개의 중합성 작용기를 갖는 것을 바람직하게 이용할 수 있다. 한편, 상기의 수지는, 1종류를 단독으로 이용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 이용해도 된다.
그 중에서도, 요철 구조층을 구성하는 재료로서는, 요철 구조를 형성하기 쉽고, 또한 요철 구조의 내찰상성을 얻기 쉽다고 하는 관점에서, 경화 시의 경도가 높은 재료가 바람직하다. 구체적으로는, 7μm의 막 두께의 수지층을 기재 상에 요철 구조가 없는 상태로 형성했을 때에, 연필 경도로 HB 이상이 되는 재료가 바람직하고, H 이상이 되는 재료가 더 바람직하고, 2H 이상이 되는 재료가 보다 바람직하다. 이와 같은 요철 구조층을 설치하는 경우에는, 상기 기재로서는, 요철 구조층의 형성에 임해서의 취급, 및 기재를 성형한 후의 요철 구조층의 취급을 용이하게 하기 위해서, 어느 정도의 유연성이 있는 것이 바람직하다. 이와 같은 재료를 조합하는 것에 의해, 취급이 용이하고 또한 내구성이 우수한 요철 구조를 갖는 광학 적층체를 얻을 수 있고, 그 결과, 고성능의 광학 적층체를 얻을 수 있다.
이와 같은 재료의 조합은, 각각의 재료를 구성하는 수지로서, 위에 예시한 투명 수지를 적절히 선택하는 것에 의해 얻을 수 있다. 구체적으로는, 요철 구조층을 구성하는 투명 수지로서 아크릴레이트 등의 자외선 경화성 수지를 이용하고, 한편, 기재를 구성하는 투명 수지로서 지환식 올레핀 폴리머제의 필름(예를 들어, 닛폰제온사제의 제오노아 필름 등)이나, 폴리에스터 필름을 이용하는 것이 바람직하다.
여기에서, 요철 구조층을 구비하는 광학 적층체를 형성한 경우에는, 요철 구조층과 기재의 굴절률은 가능한 한 가깝게 하는 태양으로 해도 된다. 이 경우, 요철 구조층과 기재의 굴절률차는, 바람직하게는 0.1 이내, 더 바람직하게는 0.05 이내이다.
더욱이, 수지 조성물은, 필요에 따라서 임의의 성분을 포함할 수 있다. 당해 임의의 성분으로서는, 예를 들어, 페놀계, 아민계 등의 열화 방지제; 계면활성제계, 실록세인계 등의 대전 방지제; 트라이아졸계, 2-하이드록벤조페논계 등의 내광제; 등의 첨가제를 들 수 있다.
요철 구조층의 두께는, 특별히 한정되지 않지만, 1μm∼70μm인 것이 바람직하다. 요철 구조층의 두께란, 요철 구조가 형성되어 있지 않은 기재측의 면과, 요철 구조의 평탄부의 거리이다. 또한, 요철 구조층은, 예를 들어, 원하는 형상을 갖는 금형 등의 형(型)을 준비하고, 이 형을 요철 구조층을 형성하는 재료의 층에 전사하는 것에 의해 행할 수 있다.
또한, 요철 구조층 이외에도, 광확산층이나 자외선 흡수층 등을 설치할 수도 있다.
광확산층은, 구성하는 재료에 광확산성이 있는 재료를 배합하는 것에 의해 실현할 수 있다. 광확산층을 투과하는 광을 확산시켜, 광의 광로를 변화시킬 수 있고, 광로 길이를 길게 하는 것에 의해, 광의 취출 효율을 보다 높일 수 있다.
광확산성이 있는 재료로서는, 예를 들어, 입자를 포함한 재료, 2종류 이상의 수지를 혼합하여 광을 확산시키는 얼로이 수지 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 광확산성을 용이하게 조절할 수 있다고 하는 관점에서, 입자를 포함한 재료가 바람직하고, 특히 입자를 포함한 수지 조성물이 특히 바람직하다.
입자의 형상은, 예를 들어, 구상, 원기둥상, 입방체상, 직방체상, 각뿔상, 원뿔상, 별형상 등의 형상으로 할 수 있다. 입자의 입경은, 바람직하게는 0.1μm 이상이며, 바람직하게는 10μm 이하, 보다 바람직하게는 5μm 이하이다. 여기에서 입경이란, 체적 기준의 입자량을, 입자경을 횡축으로 하여 적산한 적산 분포에 있어서의 50% 입자경이다. 입경이 클수록, 원하는 효과를 얻기 위해서 필요한 입자의 함유 비율은 많아지고, 입경이 작을수록, 함유량은 적어도 된다. 한편, 입경은, 입자의 형상이 구상 이외인 경우에는, 그 동등 체적의 구의 직경을 입경으로 한다.
입자가 투명한 입자이며, 또한 입자가 투명 수지 중에 포함되는 경우에 있어서, 입자의 굴절률과 투명 수지의 굴절률의 차가, 0.05∼0.5인 것이 바람직하고, 0.07∼0.5인 것이 보다 바람직하다. 여기에서, 입자 및 투명 수지의 굴절률은, 어느 쪽이 보다 커도 된다. 입자와 투명 수지의 굴절률이 지나치게 가까우면 확산 효과를 얻지 못하여 원하는 효과를 얻지 못할 가능성이 있고, 반대로 차가 지나치게 크면 확산이 지나치게 커져 손실이 생길 가능성이 있다.
입자의 함유 비율은, 입자를 포함하는 층의 전체량 중에 있어서의 체적 비율로, 1% 이상이 바람직하고, 5% 이상이 보다 바람직하며, 또한, 80% 이하가 바람직하고, 50% 이하가 보다 바람직하다. 입자의 함유 비율을 이러한 하한 이상으로 하는 것에 의해, 확산 효과 등의 원하는 효과를 얻을 수 있다. 또한, 이러한 상한 이하로 하는 것에 의해, 입자의 응집을 방지하여, 입자를 안정되게 분산시킬 수 있다.
면광원 장치는, 유기 재료를 사용하고 있기 때문에, 태양광 등의 자외선에 의해 유기 재료가 열화되기 쉬울 가능성이 있다. 그 때문에, 자외선 흡수제를 함유하는 자외선 흡수층을 설치하는 것도 유효하다. 자외선 흡수제로서는, 유기 재료를 이용해도 되고, 무기 재료를 이용해도 된다. 자외선 흡수제의 예를 들면, 유기 재료에서는, 벤조페논계, 벤조트라이아졸계, 트라이아진계, 살리실산 페닐계의 자외선 흡수제를 들 수 있다. 그 중에서도 바람직한 구체예를 들면, 2,4-다이하이드록시-벤조페논, 2-하이드록시-4-메톡시벤조페논, 4-도데실옥시-2-하이드록시벤조페논, 2-하이드록시-4-메톡시-5-설포벤조페논, 2-(2'-하이드록시-5-메틸페닐)벤조트라이아졸, 2-(2'-하이드록시-3',5'-다이터셔리뷰틸페닐)벤조트라이아졸, 2,4-비스[2-하이드록시-4-뷰톡시페닐]-6-(2,4-다이뷰톡시페닐)-1,3-5-트라이아진, 페닐살리실레이트, p-옥틸페닐살리실레이트, p-터셔리뷰틸페닐살리실레이트 등을 들 수 있다. 또한, 무기 재료로 이루어지는 자외선 흡수제로서는, 예를 들어, 이산화타이타늄, 산화아연, 산화세륨 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 무기 재료를 이용하는 것이 바람직하다.
자외선 흡수제로서는, 흡수한 자외선을 상기의 흡수한 자외선보다도 장파장의 광으로 파장 변환할 수 있는 파장 변환 재료를 이용해도 된다. 흡수된 자외선이 파장 변환되는 광은, 예를 들어, 가시광선, 근적외광, 적외광 등을 들 수 있지만, 가시광선으로 파장 변환할 수 있는 파장 변환 재료가 바람직하다. 파장 변환 재료의 예를 들면, 형광체를 들 수 있다. 형광체는, 통상, 여기광을 흡수하여 상기의 여기광보다도 장파장의 형광을 발할 수 있는 재료이다. 따라서, 자외선 흡수제로서 형광체를 이용하는 경우에는, 여기광으로서 자외선을 흡수 가능하고, 또한 활성층에 있어서의 전하 발생에 이용 가능한 파장의 형광을 발광할 수 있는 형광체를 이용할 수 있다. 형광체 중, 유기 형광체의 예를 들면, 희토류 착체를 들 수 있다. 희토류 착체는 형광 특성이 우수한 형광체이며, 구체예를 들면, [Tb(bpy)2]Cl3 착체, [Eu(phen)2]Cl3 착체, [Tb(terpy)2]Cl3 착체 등을 들 수 있다. 한편, 「bpy」는 2,2-바이피리딘을 나타내고, 「phen」은 1,10-페난트롤린을 나타내고, 「terpy」는 2,2':6',2"-터피리딘을 나타낸다. 또한, 무기 형광체의 예를 들면, MgF2:Eu2+(흡수 파장 300nm∼400nm, 형광 파장 400nm∼550nm), 1.29(Ba, Ca)O·6Al2O3:Eu2+(흡수 파장 200nm∼400nm, 형광 파장 400nm∼600nm), BaAl2O4:Eu2+(흡수 파장 200nm∼400nm, 형광 파장 400nm∼600nm), Y3Al5O12:Ce3+(흡수 파장 250nm∼450nm, 형광 파장 500nm∼700nm) 등을 들 수 있다. 형광체 중에서도, 무기 형광체를 이용하는 것이 바람직하다.
자외선 흡수제는 1종류를 이용해도 되고, 2종 이상을 이용해도 된다. 자외선 흡수층은 자외선 흡수제를 보지(保持)하기 위해서, 바인더를 함유시키도록 해도 된다. 바인더로서는, 본 발명의 효과를 현저하게 해치지 않고 자외선 흡수제를 자외선 흡수층에 보지할 수 있는 재료를 이용하는 것이 바람직하고, 통상은 수지를 이용한다. 바인더로서 사용할 수 있는 수지의 예를 들면, 폴리에스터 수지, 에폭시 수지, 아크릴 수지, 불소 수지 등을 들 수 있다. 한편, 바인더는, 1종류를 단독으로 이용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 이용해도 된다. 자외선 흡수층의 두께는, 통상 1μm 이상, 바람직하게는 10μm 이상, 보다 바람직하게는 100μm 이상이며, 통상 10000μm 이하, 바람직하게는 5000μm 이하, 보다 바람직하게는 3000μm 이하이다. 자외선 흡수층을 설치하는 위치는 특별히 제한은 없다.
＜면광원 장치＞
본 발명의 면광원 장치는, 유리제의 발광면을 갖는 면발광체와, 상기 광학 적층체를 구비하고, 상기 발광면 상에 상기 점착층이 첩부된 구성이다. 면발광체로서는, 유기 EL 소자를 포함하여 이루어지는 면발광체를 이용할 수 있다. 상기 적층체를 구성하는 점착층은, 투명성이 높은 것에 의해, 특히 유기 EL 소자의 전극을 투명하게 함으로써, 면발광체의 건너편을 바라볼 수 있는 시스루 타입의 면광원 장치에 있어서 적합하게 사용할 수 있다.
발광면을 구성하는 유리의 굴절률 n1은, 통상 1.50 이상이며, 1.51 이상인 것이 바람직하고, 1.53 이상인 것이 보다 바람직하고, 2.00 이하이다. 유리의 굴절률을 n1은, 점착층의 굴절률을 n2, 기재의 굴절률을 n3과의 사이에, n3≥n2≥n1의 관계를 만족한다. 더욱이, 기재의 굴절률 n3과 점착층의 굴절률 n2의 차(n3-n2)가 0.05 이하이며, 바람직하게는 0.01 이하이다. 굴절률차를 상기 범위로 하는 것에 의해, 보다 한층 광의 취출 효율을 높일 수 있다.
면광원 장치의 제조 방법은, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 유기 EL 발광체의 유리제의 발광면에, 점착층이 형성된 기재를 첩부하고, 추가로 필요에 따라, 적절히, 요철 구조층 등의 각 층을 첩부하는 것에 의해 제조할 수 있다.
실시예
이하, 실시예를 들어 본 발명을 더 구체적으로 설명하지만, 본 발명은 이하의 실시예로 한정되는 것은 아니다. 한편, 예 중, 「부」, 「%」라고 있는 것은, 중량 기준을 의미한다.
우선, 하기와 같이 하여 각종 아크릴계 수지를 조제했다. 한편, 아크릴계 수지의 중량 평균 분자량, 분산도, 유리전이온도의 측정에 관해서는, 전술한 방법에 따라 측정했다. 한편, 점도의 측정에 관해서는, JIS K5400(1990)의 4. 5. 3 회전 점도계법에 준하여 측정했다.
＜제조예 1＞
＜아크릴계 수지(A-1)의 제조＞
온도계, 교반기, 적하 깔때기 및 환류 냉각기를 구비한 반응기 내에 메틸 에틸 케톤 28부, 톨루엔 8부를 투입하고, 교반하면서 승온하고, 90℃가 된 후 페녹시에틸 아크릴레이트(a1) 70부, 2-하이드록시에틸 아크릴레이트(a2) 15부, 뷰틸 아크릴레이트(a3) 15부에, 중합 개시제로서 아조비스아이소뷰티로나이트릴(AIBN)) 0.16부를 용해시킨 혼합물을 2시간에 걸쳐서 적하했다. 추가로 중합 도중에, 아세트산 에틸 2부에 AIBN 0.06부를 용해시킨 중합 촉매액을 축차 추가하면서 7시간 중합시켜, 아크릴계 수지(A-1) 용액(고형분 농도 65.0%, 점도 1100mPa·s(25℃), 중량 평균 분자량 108,200, 수 평균 분자량 41,700, 분산도 2.59, 유리전이온도 -26.6℃)을 얻었다.
＜제조예 2＞
＜아크릴계 수지(A-2)의 제조＞
온도계, 교반기, 적하 깔때기 및 환류 냉각기를 구비한 반응기 내에 메틸 에틸 케톤 28부, 톨루엔 8부를 투입하고, 교반하면서 승온하고, 90℃가 된 후 페녹시에틸 아크릴레이트(a1) 70부, 2-하이드록시에틸 아크릴레이트(a2) 28부, 뷰틸 아크릴레이트(a3) 2부에, 중합 개시제로서 아조비스아이소뷰티로나이트릴(AIBN)) 0.16부를 용해시킨 혼합물을 2시간에 걸쳐서 적하했다. 추가로 중합 도중에, 아세트산 에틸 2부에 AIBN 0.06부를 용해시킨 중합 촉매액을 축차 추가하면서 7시간 중합시켜, 아크릴계 수지(A-2) 용액(고형분 농도 65.1%, 점도 2,500mPa·s(25℃), 중량 평균 분자량 126,000, 수 평균 분자량 48,000, 분산도 2.63, 유리전이온도 -20.8℃)을 얻었다.
＜제조예 3＞
＜아크릴계 수지(A-3)의 제조＞
온도계, 교반기, 적하 깔때기 및 환류 냉각기를 구비한 반응기 내에 메틸 에틸 케톤 28부, 톨루엔 8부를 투입하고, 교반하면서 승온하고, 90℃가 된 후, 벤질 아크릴레이트(a1) 70부, 2-하이드록시에틸 아크릴레이트(a2) 15부, 뷰틸 아크릴레이트(a3) 15부에, 중합 개시제로서 아조비스아이소뷰티로나이트릴(AIBN)) 0.16부를 용해시킨 혼합물을 2시간에 걸쳐서 적하했다. 추가로 중합 도중에, 아세트산 에틸 2부에 AIBN 0.06부를 용해시킨 중합 촉매액을 축차 추가하면서 7시간 중합시켜, 아크릴계 수지(A-3) 용액(고형분 농도 65.1%, 점도 1300mPa·s(25℃), 중량 평균 분자량 105,000, 수 평균 분자량 36,000, 분산도 2.92, 유리전이온도 -8.3℃)을 얻었다.
＜제조예 4＞
＜아크릴계 수지(A-4)의 제조＞
온도계, 교반기, 적하 깔때기 및 환류 냉각기를 구비한 반응기 내에 메틸 에틸 케톤 28부, 톨루엔 8부를 투입하고, 교반하면서 승온하고, 90℃가 된 후 페녹시에틸 아크릴레이트(a1) 70부, 2-하이드록시에틸 아크릴레이트(a2) 15부, 뷰틸 아크릴레이트(a3) 14.8부, 아크릴산(a) 0.2부에, 중합 개시제로서 아조비스아이소뷰티로나이트릴(AIBN)) 0.16부를 용해시킨 혼합물을 2시간에 걸쳐서 적하했다. 추가로 중합 도중에, 아세트산 에틸 2부에 AIBN 0.06부를 용해시킨 중합 촉매액을 축차 추가하면서 7시간 중합시켜, 아크릴계 수지(A-4) 용액(고형분 농도 65%, 점도 3,000mPa·s(25℃), 중량 평균 분자량 99,500, 수 평균 분자량 36,800, 분산도 2.70, 유리전이온도 -26.4℃)을 얻었다.
여기에서, 상기 제조예 1∼4에서 제조한 아크릴계 수지 용액에 대해, 하기와 같이 상용성을 평가했다. 아크릴계 수지 용액에 대해서 산화타이타늄 슬러리(테이카사제, 「780T」, 아세트산 에틸 용액)를 고형분의 중량비로 100/50(즉, 산화타이타늄 고형분/아크릴계 수지 고형분=100/50)이 되도록 배합하고, 배합액 중의 산화타이타늄 상태를 확인하여, 하기와 같이 평가했다.
(평가 기준)
A···배합 후 곧바로 상용되고, 또한 실온에서 10일 방치한 시점에서도 상용되어 있었다
B···배합 후 일단은 상용되었지만, 실온에서 방치로 10일 이내에 상용되지 않게 되었다(분리되었다, 겔화되었다)
C···상용되지 않았다(겔화되었다)
또한, 상기 제조예 1∼4의 아크릴계 수지 용액 100부(고형분 상당량)에, 트라이메틸올프로페인의 톨릴렌 다이아이소사이아네이트 부가물의 55% 아세트산 에틸 용액(닛폰폴리우레탄사제, 「코로네이트 L-55E」) 0.3부를 배합하여, 점착제 조성물로 했다. 이 점착제 조성물을, 폴리에스터계 이형 시트에, 건조 후의 막 두께가 40μm가 되도록 도포하고, 100℃에서 4분간 건조하여, 점착층을 형성했다. 이것에 의해, (이형 시트)/(점착층)의 층 구성을 갖는 2층의 복층물을 얻었다. 그 후, 이 복층물의 점착층측의 면에, 폴리에스터계 이형 시트를 첩합하여, (이형 시트)/(점착층)/(이형 시트)의 층 구성을 갖는, 3층의 복층물을 얻었다. 이것을, 40℃의 조건 하에서 10일간 에이징시켜, 양면 점착 시트를 얻었다. 이 양면 점착 시트를 이용하여, 굴절률을 하기에 나타내는 각 방법에 따라 측정·평가했다. 25℃ 분위기 하, 상기에서 작성한 양면 점착 시트를 이용하여, 압베 굴절률계로 점착층의 굴절률을 측정했다.
다음으로, 상기 양면 점착 시트의 점착층으로부터 한쪽 면의 이형 시트를 벗겨, (이형 시트)/(점착층)의 층 구성을 갖는, 2층의 복층물로 했다. 이 복층물의 점착층측의 면을, 100μm 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 필름(굴절률 n3=1.65)에 압압(押壓)했다. 이것에 의해, (이형 시트)/(점착층)/(PET 필름)의 층 구성을 갖는, 점착층 부착 PET 필름을 얻었다. 이 점착층 부착 PET 필름에 대해, 폭 25mm×길이 100mm로 재단하고, 이형 시트를 박리하고, 점착층측을 소다 유리의 유리판(두께 0.7mm, 굴절률 1.53)에 23℃, 상대 습도 50%의 분위기 하에서 2kg 고무 롤러 2왕복으로 가압 첩부하고, 동 분위기 하에서 30분 방치한 후, 상온에서 박리 속도 300mm/min으로 180도 박리 강도(N/25mm)를 측정했다.
이상의 측정 결과를 표 1에 나타낸다.
Figure pct00001
※ PEA: 페녹시에틸 아크릴레이트, BzA: 벤질 아크릴레이트, HEA: 2-하이드록시에틸 아크릴레이트, BA: 뷰틸 아크릴레이트, Aac: 아크릴산
＜실시예 1∼4＞
제조예 1∼4에서 얻어진 아크릴계 수지(A-1), (A-2), (A-3) 및 (A-4)를 이용하여 얻어진, 점착층 부착 PET 필름으로부터, 이형 시트를 박리하여, (점착층)/(PET 필름)의 층 구성을 갖는 복층물(광학 적층체)로 했다. 이 복층물의 점착층측의 면을, 면발광체를 형성하기 위한 유리 기판(굴절률 n1=1.53)에 첩부하여, 적층체 01∼04를 얻었다.
실시예 1((A-1)을 이용한 예)에 있어서는, 유리의 굴절률 n1, 점착층의 굴절률 n2, 및 PET 필름(기재)의 굴절률 n3은, n3=1.65, n2=1.53, 및 n1=1.53이며, n3≥n2≥n1의 관계를 만족하고 있었다.
＜비교예 1＞
아크릴계 점착제(사이덴화학주식회사제, 상품명 「X-311033S」, 고형분 35%)의 아크릴계 수지 100부에 대해서, 트라이메틸올프로페인의 톨릴렌 다이아이소사이아네이트 부가물의 55% 아세트산 에틸 용액(닛폰폴리우레탄사제, 「코로네이트 L-55E」) 0.5부를 배합하여, 점착제 조성물로 했다. 이 점착제 조성물의 상용성을, 제조예 1∼4의 조성물의 평가와 마찬가지로 평가했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
이 점착제 조성물을, 폴리에스터계 이형 시트에, 건조 후의 두께가 40μm가 되도록 도포하고, 80℃에서 5분 건조하여, 점착층을 형성했다. 이것에 의해, (이형 시트)/(점착층)의 층 구성을 갖는 2층의 복층물을 얻었다. 그 후, 이 복층물의 점착층측의 면에, 폴리에스터계 이형 시트를 첩합하여, (이형 시트)/(점착층)/(이형 시트)의 층 구성을 갖는, 3층의 복층물을 얻었다. 이것을, 40℃의 조건 하에서 10일간 에이징시켜 양면 점착 시트를 얻었다. 이 점착 시트를 이용하여, 점착층의 굴절률을 측정한 바, n=1.48이었다. 또한, 이 점착층의 박리 강도를, 제조예 1∼4의 조성물로 얻은 점착층의 평가와 마찬가지로 평가했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
다음으로, 상기 양면 점착 시트의 점착층으로부터 한쪽 면의 이형 시트를 벗겨, (이형 시트)/(점착층)의 층 구성을 갖는, 2층의 복층물로 했다. 이 복층물의 점착층측의 면을, 100μm 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 필름에 압압했다. 이것에 의해, (이형 시트)/(점착층)/(PET 필름)의 층 구성을 갖는, 점착층 부착 PET 필름을 얻었다. 얻어진 점착층 부착 PET 필름으로부터, 이형 시트를 박리하여, (점착층)/(PET 필름)의 층 구성을 갖는 복층물(광학 적층체)로 했다. 이 복층물의 점착층측의 면을, 면발광체를 형성하기 위한 유리 기판(n=1.53)에 첩부하여, 적층체 05를 얻었다. 유리의 굴절률 n1, 점착층의 굴절률 n2, 및 PET 필름(기재)의 굴절률 n3은, n1=1.63, n2=1.48 및 n3=1.53이며, 따라서 n3≥n1≥n2의 관계를 갖고 있어, n3≥n2≥n1의 관계를 만족하고 있지 않았다.
[시뮬레이션에 의한 평가]
실시예 1∼4 및 비교예 1에서 얻어진 적층체 01∼05를 구비하는, 면광원 장치 01∼05를 모델화한 것에 대해, 프로그램(프로그램명: ASAP, breault Reserch사제)을 이용한 광학 시뮬레이션으로, 광취출량을 구했다.
시뮬레이션의 조건은, 이하와 같이 했다.
모델화한 적층 구조는, 장치 출광면측으로부터, 필름(두께 100μm), 점착층(두께 10μm), 유리 기판(두께 0.7mm, 굴절률 1.63), 투명 전극(두께 100nm, 굴절률 1.9), 발광층(두께 20nm, 굴절률 1.7), 반사 전극(두께 100nm, 굴절률 1.5, 반사율 85%), 봉지 기판(두께 0.7mm, 굴절률 1.52)으로 했다.
필름 및 점착층의 굴절률은, 각 실시예 및 비교예에 따라서 설정하고, 투명 전극의 장치 출광면측의 면을 발광면으로 하며, 발광면의 광도는 1루멘으로 했다.
비교예 1에서 얻어진 면광원 장치의 광취출량을 1로 하여, 각 실시예의 면광원 장치의 광취출량과 비교한 것을 광취출 효율로서 구했다. 얻어진 결과를 표 1에 나타낸다. 이 값이 클수록 광취출 효율이 좋다.
＜실시예 5＞
(5-1. 아크릴계 점착제 조성물)
제조예 1에서 얻어진 아크릴계 수지(A-1) 용액의 100부(고형분 상당량)와, 무기 입자로서, 산화지르코늄 입자 분산액(솔라사제 NANON5 ZR-010 체적 평균 입자경 15nm) 122부(고형분 상당량)와, 가소제(BENZOFLEX 9-88SG」(이스트만사제)) 융점 -30℃) 14부와, 광확산 입자(체적 평균 입자경을 0.7μm로 한 실리콘 입자, 모멘티브·퍼포먼스·마테리얼사제, 상품명 「XC-99」 8.47부를 가하고 15분 교반하여, 아크릴계 점착제 조성물을 얻었다. 얻어진 조성물의 상용성을 육안으로 확인한 바, 상용성은 문제없이(분리 및 겔화가 관찰되지 않고), 양호했다.
(5-2. 광학 적층체)
얻어진 아크릴계 점착제 조성물의 아크릴계 수지 100부에 대해서, 트라이메틸올프로페인의 톨릴렌 다이아이소사이아네이트 부가물의 55% 아세트산 에틸 용액(닛폰폴리우레탄사제, 「코로네이트 L-55E」) 0.5부를 배합하여, 혼합물로 했다. 이 혼합물을, 기재로서의 100μm 두께의 폴리에틸렌 테레프탈레이트 필름(도레이제, 상품명 「U34」)의 편면에, 건조 후의 두께가 40μm가 되도록 도포하고, 80℃에서 5분 건조하여, 점착층을 형성했다. 이것에 의해, (점착층)/(기재)의 층 구성을 갖는 2층의 복층물을 얻었다. 그 후, 이 복층물의 점착층측의 면에, 폴리에스터계 이형 시트를 첩합하여, (이형 시트)/(점착층)/(기재)의 층 구성을 갖는, 3층의 복층물을 얻었다. 이것을, 40℃의 조건 하에서 10일간 에이징시켜 점착층 및 기재를 갖는 광학 적층체를 얻었다.
(5-3. 점착력(필 강도)의 측정)
(5-2)에서 얻어진 광학 적층체를 폭 25mm, 길이 100mm로 잘라내고, 이형 시트를 박리하고, 롤러를 이용하여 유리판에 첩합하여, (기재)/(점착층)/(유리판)의 층 구성을 갖는 복층물을 얻었다. 첩합으로부터 24시간 경과 후, 필 시험기를 이용하여, 속도 20mm/분, 90°의 조건에서, 기재를 유리판으로부터 박리하여, 길이 방향의 필 강도를 측정했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
(5-4. 굴절률의 측정)
(5-1)에서 얻어진 아크릴계 점착제 조성물을, 유리판의 편면에, 건조 후의 두께가 20μm가 되도록 도포하고, 80℃에서 5분 건조시켜, 굴절률 측정용의 점착층을 형성했다. 이 점착층의 굴절률을, 엘립소미터(제이 에이 울람 재팬 주식회사제 M-2000)로 측정했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
＜실시예 6＞
아크릴계 수지(A-1) 용액을 아크릴계 수지(A-2) 용액으로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 광학 적층체를 얻어 평가했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
＜실시예 7＞
아크릴계 수지(A-1) 용액을 아크릴계 수지(A-3) 용액으로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 광학 적층체를 얻어 평가했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
＜실시예 8＞
아크릴계 수지(A-1) 용액을 아크릴계 수지(A-4) 용액으로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 광학 적층체를 얻어 평가했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
Figure pct00002
실시예 5∼8에 있어서는, 면발광체를 형성하기 위한 유리 기판(굴절률 n1=1.64)에 첩부하여, 적층체 05∼08을 얻었다. 유리의 굴절률 n1, 점착층의 굴절률 n2, 및 PET 필름(기재)의 굴절률 n3은, n3=1.65≥n2=1.64≥n1=1.64의 관계를 만족하고 있었다.
실시예 5∼8에 대해 얻어진 광학 적층체를, 상기 [시뮬레이션에 의한 평가]에 있어서 실시예 1∼4에서 얻어진 광학 적층체에 대해 평가한 것과 마찬가지로 평가하여, 광취출량을 구했다. 구해진 광취출량을, 비교예 1에서 얻어진 광취출량과 비교하여, 광취출 효율을 구했다. 얻어진 결과를 표 2에 나타낸다.

Claims (14)

  1. 기재와, 이 기재 상에 형성되는 점착층을 구비하고, 유리제의 발광면 상에 상기 점착층측을 첩부하여 이용되는 광학 적층체로서,
    상기 발광면을 구성하는 유리의 굴절률을 n1로 하고, 상기 점착층의 굴절률을 n2로 하고, 상기 기재의 굴절률을 n3으로 하여, n3≥n2≥n1의 관계를 만족하고,
    상기 점착층은, 아크릴계 수지(A)를 포함하는 아크릴계 점착제 조성물에 의해 구성되며,
    상기 아크릴계 수지(A)는, 방향환 함유 모노머(a1) 40∼93중량%와 수산기 함유 모노머(a2) 7∼60중량%를 포함하는 공중합 성분[I]의 공중합체이고, 또한 그의 중량 평균 분자량이 20만 이하인, 광학 적층체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 아크릴계 점착제 조성물은, 무기 산화물(B)를 함유하는 광학 적층체.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 무기 산화물(B)는, 그의 체적 평균 입자경이 5nm∼50nm인 입자이며, 또한 상기 아크릴계 점착제 조성물은 상기 아크릴계 수지 100중량부에 대해서 상기 무기 산화물(B)를 80∼130중량부 함유하는 광학 적층체.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 아크릴계 점착제 조성물은, 가교제(C)를 함유하는 광학 적층체.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 아크릴계 점착제 조성물은, 가소제(D)를 함유하는 광학 적층체.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 아크릴계 점착제 조성물은, 상기 가소제(D)를, 상기 아크릴계 수지(A) 100중량부에 대해서 5∼20중량부 함유하는 광학 적층체.
  7. 제 5 항 또는 제 6 항에 있어서,
    상기 가소제(D)는, 그의 융점이 0℃ 이하인 광학 적층체.
  8. 제 5 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 가소제(D)는, 에스터계 가소제로 이루어지는 군으로부터 선택되는 광학 적층체.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 가소제(D)는, 벤조산 에스터인 광학 적층체.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 기재의 굴절률 n3과 상기 점착층의 굴절률 n2의 차(n3-n2)가 0.02 이하인 광학 적층체.
  11. 제 1 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 점착층의 굴절률 n2와 상기 유리의 굴절률 n1의 차(n2-n1)가 0.02 이하인 광학 적층체.
  12. 제 1 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 점착층의 굴절률 n2가 1.53 이상인 광학 적층체.
  13. 제 1 항 내지 제 12 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 기재 상에 형성되는 요철 구조층을 추가로 구비하는 광학 적층체.
  14. 유리제의 발광면을 갖는 면발광체와, 제 1 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체를 구비하고, 상기 발광면에 상기 점착층이 첩부되어 있는, 면광원 장치.
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