CN104508854A - 用于有机电子器件的基板 - Google Patents

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Abstract

本申请涉及一种用于有机电子器件的基板、有机电子设备、及照明器件。本申请提供一种能够形成有机电子器件的基板或有机电子设备，其中有机电子器件确保了包括光提取效率和可靠性等的性能。

Description

用于有机电子器件的基板
技术领域
本发明涉及一种用于有机电子器件(OED)的基板和OED。
背景技术
OED是指通过电极层和有机材料之间的电荷交换而呈现各种功能的器件，并且包括例如有机发光器件(OLED)、有机太阳能电池、有机光导体(OPC)或有机晶体管。
通常，OLED——其为典型的OED——依次包括基板、第一电极层、包括发光层的有机层、及第二电极层。
在称为底部发光器件的结构中，上述第一电极层可由透明电极层形成，且第二电极层可由反射电极层形成。此外，在称为顶部发光器件的结构中，第一电极层由反射电极层形成，且第二电极层由透明电极层形成。
电子和空穴分别通过两个电极层注入，且注入的电子和空穴在发光层中重新结合，由此产生光。在底部发光器件中，光可发射至基板，而在顶部发光器件中，光可发射至第二电极层。
在OLED的结构中，通常用作透明电极层的氧化铟锡(ITO)、有机层和基板(通常如玻璃基板)分别具有约2.0、1.8和1.5的折射率。由于该折射率的关系，例如，在底部发光器件中，有机发光层中产生的光通过在有机层与第一电极层的界面处或基板中发生的全内反射而被捕获，并且仅发出非常少量的光。
发明内容
技术问题
本发明旨在提供一种用于OED的基板和OED。
技术方案
本发明的一方面提供一种用于OED的基板，其包括基础材料层和含颗粒层。所述含颗粒层例如可在基础材料层上形成。图1示出包括基础材料层101和形成在其上的含颗粒层102的示例性基板100。
基础材料层可由合适的材料形成而无特别限制。例如，当使用基板制造底部发光OLED时，可使用透明的基础材料层，例如对可见光区域的光具有50％以上的透光率的基础材料层。可使用玻璃基础材料层或透明的聚合物基础材料层作为透明的基础材料层。可使用由钠钙玻璃、含钡/锶的玻璃、铅玻璃、铝硅酸盐玻璃、硼硅玻璃、硼硅酸钡玻璃或石英形成的基础材料层作为玻璃基础材料层，并且可使用由聚碳酸酯(PC)、丙烯酸树脂、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚醚硫醚(PES)或聚砜(PS)形成的基础材料层作为聚合物基础材料层，但本发明不限于此。此外，视需要，基础材料层可为包括驱动用TFT的TFT基板。
例如，当使用基板形成顶部发光器件时，基础材料层可不必为透明的基础材料层，并且视需要，可使用具有反射层的反射基础材料层，所述反射层由铝等在基础材料层表面形成。
形成于基础材料层上的含颗粒层可包括例如第一颗粒和第二颗粒，所述第二颗粒具有不同于第一颗粒的折射率和/或尺寸。例如，第一和第二颗粒均可具有不同的折射率和尺寸。含颗粒层还可进一步包含用于保持第一和第二颗粒的粘合剂。
可无特别限制地使用已知的材料作为含颗粒层的粘合剂。例如，可使用本领域已知的各种有机粘合剂、无机粘合剂、或有机/无机粘合剂作为粘合剂。考虑到混合在一起的颗粒的折射率，粘合剂的折射率的上限可选自于满足上述含颗粒层的折射率的范围内的值。考虑到器件的寿命和对于在制造过程中实施的高温过程、拍照过程或蚀刻过程的优异的耐受性等，可使用具有优异的耐热性和耐化学性的无机或有机/无机粘合剂，但视需要还可使用有机粘合剂。作为粘合剂，例如可使用有机材料、无机材料、或有机/无机复合材料，所述有机材料如聚酰亚胺、具有芴环的卡多树脂(cardo resin)、氨基甲酸乙酯、环氧化物、聚酯、或丙烯酸酯系的热或光固化的单体、低聚物或聚合物，所述无机材料或有机/无机复合材料如二氧化硅、氮化硅、氮氧化硅或聚硅氧烷。
例如，可使用聚硅氧烷、聚酰胺酸或聚酰亚胺作为粘合剂。聚硅氧烷可例如通过可缩合的硅烷化合物或硅氧烷低聚物的缩聚而形成，并且该粘合剂可形成基于硅和氧结合(Si-O)的基质。通过调节粘合剂形成过程中的缩合条件，可形成仅基于硅氧键(Si-O)的聚硅氧烷的粘合剂基质，或可形成基质，在所述基质中部分残留着有机基团如烷基、可缩合的官能团如烷氧基等。
作为聚酰胺酸或聚酰亚胺粘合剂，例如，可使用相对于波长为550nm或633nm的光的折射率为约1.5以上、约1.6以上、约1.65以上或约1.7以上的粘合剂。聚酰胺酸或聚酰亚胺可通过使用例如引入除氟以外的卤族元素、硫元素或磷元素的单体而制备。
例如，可使用聚酰胺酸作为粘合剂，所述聚酰胺酸因具有可与颗粒结合的部分如羧基而能够增加颗粒的分散稳定性。
例如，可使用具有式1的重复单元的化合物作为聚酰胺酸。
[式1]
在式1中，n为正数。
所述重复单元可被至少一个取代基任选取代。作为取代基，可使用含有除氟以外的卤族元素、芳族基团(如苯基、苄基、萘基或噻吩基)、硫元素或磷元素的官能团。
聚酰胺酸可为仅由式1的一个重复单元所形成的均聚物，或含有与式1的重复单元不同的单元的共聚物。在共聚物的情况下，不同的重复单元的类型或比例可在不劣化例如所需的折射率、耐热性或透光率的范围内进行适当地选择。
式1的重复单元的具体实例可为式2的重复单元。
[式2]
在式2中，n为正数。
聚酰胺酸的重均分子量可为10,000至100,000，或约10,000至50,000，所述重均分子量通过凝胶渗透色谱(GPC)测量并用标准聚苯乙烯换算而测定。此外，具有式1的重复单元的聚酰胺酸在可见光区域的透光率为80％以上、85％以上或90％以上，并且具有优异的耐热性。
第一颗粒可为例如散射颗粒，即具有光散射特性的颗粒。术语“散射颗粒”可指例如具有合适折射率和尺寸的颗粒，并能在含颗粒层上散射入射光。例如，当第一颗粒具有不同于含颗粒层的粘合剂和/或下述的保护层的折射率以及合适的尺寸时，可散射入射光。例如，具有不同于或高于粘合剂和/或保护层的折射率的颗粒可用作散射颗粒。例如，作为散射颗粒可使用与粘合剂或保护层的折射率之差为0.4以上或大于0.4的颗粒。折射率的差值通过在粘合剂或保护层和散射颗粒的折射率中，用较高折射率减去较低折射率而获得，并且差值可为例如0.5至3.0、0.5至2.5、0.5至2.0或0.5至1.5。例如，散射颗粒的折射率可为约2.1至3.5或2.2至3.0。此外，作为散射颗粒，例如颗粒的平均粒径可为100nm以上、100nm至20000nm、100nm至15000nm、100nm至10000nm、100nm至5000nm、100nm至1000nm或100nm至500nm。散射颗粒的形状可为球形、椭圆形、多边形或无定形，但其形状不特别限于此。散射颗粒可为例如含有有机材料或无机材料的颗粒，所述有机材料如聚苯乙烯或其衍生物、丙烯酸树脂或其衍生物、有机硅树脂或其衍生物或酚醛树脂或其衍生物，所述无机材料如二氧化硅、氧化铝、二氧化钛或氧化锆。散射颗粒可以含有上述材料的任何一种或其至少两种的方式形成。例如，还可使用中空颗粒(如中空二氧化硅)、或在核/壳结构中形成的颗粒作为散射颗粒。
散射颗粒即第一颗粒的比例无特别限制，并且可在例如可确保合适的散射特性的范围内调节。例如，包含的散射颗粒的比例可为10重量份至2,000重量份、10重量份至1,500重量份、10重量份至1,000重量份、10重量份至800重量份、10重量份至600重量份或10重量份至400重量份，相对于100重量份的含颗粒层的粘合剂计。本文使用的单位“重量份”可指组分之间的重量比例，除非另有特别的定义。
第二颗粒可为例如非散射颗粒，即不会散射入射到含颗粒层上的光的颗粒。例如，当颗粒的折射率不与周围环境——即上述粘合剂和/或保护层——的折射率显著不同，或颗粒的尺寸足够小时，入射光不会散射。第二颗粒可为例如具有比第一颗粒更低的折射率和更小的平均粒径的颗粒。第二颗粒可例如允许第一颗粒之间保持足够的间隙，由此增加散射或扩散效率，或用于提高下述的含颗粒层或保护层的平面化效率。
第二颗粒可具有例如不同于但低于粘合剂或保护层的折射率。例如，第二颗粒可为与粘合剂或保护层的折射率之差为0.4以下或小于0.4的颗粒。折射率的差值通过在粘合剂或保护层和散射颗粒的折射率中，用较高折射率减去较低折射率而获得，并且差值可为例如0至0.4、0至0.35、0至0.3、0至0.25、0至0.2或0至0.15。例如，第二颗粒的折射率可为1.2至2.0或1.2至1.5。此外，作为第二颗粒，例如颗粒的平均粒径为30nm至500nm、30nm至400nm、30nm至300nm、30nm至250nm、30nm至200nm或30nm至150nm。在上述平均粒径的范围内，第二颗粒可具有比第一颗粒更小的平均粒径。第二颗粒的形状可为球形、椭圆形、多边形或无定形，但其形状不特别限于此。可选择例如具有上述范围内的折射率和平均粒径的含有有机材料或无机材料的颗粒作为第二颗粒，所述有机材料如聚苯乙烯或其衍生物、丙烯酸树脂或其衍生物、有机硅树脂或其衍生物或酚醛树脂或其衍生物，所述无机材料如二氧化硅、氧化铝、二氧化钛或氧化锆。第二颗粒可形成为含有任何一种或至少两种上述材料的材料。例如，还可使用中空颗粒(如中空二氧化硅)或在核/壳结构中形成的颗粒作为第二颗粒。
在含颗粒层中，第二颗粒的比例无特别限制，并且可在例如可确保第一颗粒之间合适的间隙或可确保平面化的范围内调节。例如，包含的第二颗粒的比例可为5重量份至8,000重量份，相对于100重量份的粘合剂计。所述第二颗粒的比例的另一个下限可为例如10重量份、20重量份、30重量份、40重量份、50重量份、60重量份、70重量份、80重量份或90重量份。此外，第二颗粒的比例的另一个上限可为7,000重量份、6,000重量份、5,000重量份、4,000重量份、3,000重量份、2,000重量份、1,000重量份、900重量份、800重量份、750重量份、700重量份、或650重量份。
第二颗粒的重量(B)与第一颗粒的重量(A)的比例(B/A)可在0.05至10的范围内。所述比例(B/A)的另一个下限可为例如0.1、0.5、0.7、1.0或1.2。所述比例(B/A)的另一个上限可为例如9、8、7、6、5、4、3.5或3。在该范围内，第一颗粒之间的间隙可保持在合适的比例内，由此确保足够的光散射效果，并使得平面化程度保持在合适的范围内。
含颗粒层可通过例如湿式涂布法或溶胶-凝胶法而形成，所述湿式涂布法使用包含粘合剂、第一颗粒和第二颗粒的涂层溶液。
在含颗粒层上可形成保护层。保护层可具有的折射率为例如1.2至3.5、1.2至3、1.2至2.5或1.2至2.2。然而，保护层不是必需组件，并且可省略，只要仅有含颗粒层时可确保合适的平面化程度和/或折射率即可。
保护层可使用例如各种已知的有机、无机或有机/无机材料。例如，通过从用于前述含颗粒层的粘合剂的材料中选择可具有上述折射率的材料，或使用通过混合所述粘合剂和高折射颗粒等材料而制备的材料，可形成保护层。
保护层可通过例如湿式涂布法、溶胶-凝胶法或沉积法如化学气相沉积(CVD)或物理气相沉积(PVD)而形成。
视需要，含颗粒层或保护层还可包含高折射颗粒。例如，层的折射率可通过使用高折射颗粒而调节。术语“高折射颗粒”可指例如具有1.5以上、2.0以上、2.5以上、2.6以上、2.7以上的折射率的颗粒。考虑到混合在一起的粘合剂等的折射率，高折射颗粒的折射率的上限可选自于满足保护层的折射率的范围内的值。高折射颗粒可具有比散射颗粒更小的平均粒径。高折射颗粒的平均粒径可为例如1nm至100nm、10nm至90nm、10nm至80nm、10nm至70nm、10nm至60nm、10nm至50nm或10nm至45nm。可使用氧化铝、铝硅酸盐、二氧化钛或氧化锆等作为高折射颗粒。例如，可使用折射率为2.5以上的颗粒如金红石型二氧化钛作为高折射颗粒。金红石型二氧化钛具有比其他颗粒更高的折射率，并因此，即使当高折射颗粒在用于形成保护层的材料中的含量相对较小时，亦可形成具有高折射率的保护层。
高折射颗粒的比例可在能确保各个上述层所需的折射率的范围内调节而无特别限制。
基板还可包括电极层。例如，电极层可在含颗粒层上形成，并可与含颗粒层或保护层接触。例如，可形成在OED(如OLED)的制造中所用的常规的空穴注入或电子注入电极层作为电极层。
可使用具有相对高的功函数的材料，或视需要，可使用透明材料来形成空穴注入电极层。例如，空穴注入电极层可包括功函数为约4.0eV以上的金属、合金或导电化合物，或其至少两种的混合物。作为该材料，可使用金属如金；CuI；氧化物材料如氧化铟锡(ITO)、氧化铟锌(IZO)、氧化锌锡(ZTO)、掺杂铝或铟的氧化锌、氧化镁铟、氧化镍钨、ZnO、SnO2或In2O3；金属氮化物如氮化镓；金属硒化物如硒化锌；或金属硫化物如硫化锌。透明的空穴注入电极层还可通过使用金属薄膜(如Au、Ag或Cu)和高折射透明材料(如ZnS、TiO2或ITO)的堆叠结构而形成。
空穴注入电极层可通过任选的方式而形成，所述方式如沉积法、溅射法、化学沉积法或电化学法等。此外，视需要，形成的电极层可通过使用已知的光刻或荫罩法进行图案化。空穴注入电极层的膜厚可取决于透光率或表面电阻，并且通常在500nm或10nm至200nm的范围内。
电子注入透明电极层可通过使用例如具有相对低的功函数的透明材料来形成。例如，电子注入透明电极层可通过使用合适的用于形成空穴注入电极层的一种材料而形成，但本发明不限于此。电子注入电极层可通过使用例如沉积或溅射而形成，并且视需要，可适当地进行图案化。根据需要，可形成合适厚度的电子注入电极层。
当形成电极层时，所述含颗粒层可具有比所述电极层更小的投影面积。在此情况下，含颗粒层可具有比基础材料层更小的投影面积。本文使用的术语“投影面积”是指当从平行于基板表面的法线方向的上方或下方观察基板时，分辨的对象材料的投影面积，例如基础材料层、含颗粒层或电极层的面积。因此，例如，由于含颗粒层具有不平的表面，即使当含颗粒层的实际表面积大于电极层时，若从上方观察含颗粒层时分辨的面积小于从上方观察电极层时分辨的面积，则解释为含颗粒层具有比电极层更小的投影面积。
只要含颗粒层的投影面积小于基础材料层，并且还小于电极层，则可以各种类型形成含颗粒层。例如，含颗粒层102可以仅在不包括基础材料层101的边缘的区域内形成，或可部分存在于基础材料层的边缘上。
图3为从上方观察图2的基板的示意图。如图2所示，当从上方观察如图2所示的基板时，分辨的电极层201的面积(A)即电极层201的投影面积(A)大于形成于电极层201下方的含颗粒层102的投影面积(B)。电极层201的投影面积(A)与含颗粒层102或散射层的投影面积(B)的比例(A/B)可为例如1.04以上、1.06以上、1.08以上、1.1以上或1.15以上。当含颗粒层的投影面积小于所述电极层的投影面积时，可形成如下描述的含颗粒层不暴露在外的结构，并因此投影面积的比例(A/B)的上限不特别限制。考虑到一般的基板制造环境，比例(A/B)的上限可为例如约2.0、约1.5、约1.4、约1.3或约1.25。在基板中，电极层也可在无含颗粒层的所述基础材料层上形成。电极层可以与基础材料层接触的方式形成，或可以与基础材料层之间包括附加的组件的方式形成。由于该结构，在制造OED时，可实现含颗粒层不暴露在外的结构。
例如，如图3所示，当从上方观察时，电极层201可在如下区域内形成，所述区域包括超出含颗粒层102的全部外围部分的区域。在此情况下，例如，当多个含颗粒层存在于基础材料层上时，电极层可在如下区域内形成，所述区域包括超出至少一层含颗粒层——例如其上将形成有机层的至少一层含颗粒层——的全部外围部分的区域。其中含颗粒层不暴露在外的结构可通过将下述的封装结构附着于下面无含颗粒层的电极层的方法而形成。由于上述结构，可防止含颗粒层形成为湿气或氧气穿透的通道，可稳定地确保封装结构或电极与基板之间的粘结强度，并且还可很好地保持器件的外壳部分的表面硬度。
本发明的另一方面提供一种有机电子系统。示例性的有机电子系统可包括所述用于OED的基板，和在所述基板上形成的OED，例如在基板的含颗粒层形成。OED可包括例如第一电极层、有机层和第二电极层，其可依次形成于含颗粒层上。在一个实例中，OED可为OLED。当OED为OLED时，OED可具有例如下述结构，其中含有至少一层发光层的有机层位于空穴注入电极层和电子注入电极层之间。空穴注入电极层或电子注入电极层可为上述基板的含颗粒层上的电极层。
在OLED中，存在于电子及空穴注入电极层之间的有机层可包括至少一层发光层。有机层可包括多个，例如至少两层发光层。当包括至少两层发光层时，发光层可形成下述结构，其中发光层被具有产生电荷特性的中间电极或电荷产生层(CGL)所分隔，然而，本发明不限于此。
发光层可通过使用例如本领域内已知的各种荧光或磷光有机材料而形成。作为能用于发光层的材料，可使用Alq系列材料，例如三(4-甲基-8-羟基喹啉)铝(III)(Alg3)、4-MAlq3或Gaq3；环戊二烯衍生物，例如C-545T(C26H26N2O2S)、DSA-胺、TBSA、BTP、PAP-NPA、螺环-FPA、Ph3Si(PhTDAOXD)或1,2,3,4,5-五苯基-1,3-环戊二烯(PPCP)；4,4'-二(2,2'-二苯基乙烯基)-1,1'-联苯(DPVBi)、二苯乙烯基苯或其衍生物；或4-(二氰基亚甲基)-2-叔丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛尼啶-9-烯基)-4H-吡喃(DCJTB)、DDP、AAAP、NPAMLI；或Firpic、m-Firpic、N-Firpic、bon2Ir(acac)、(C6)2Ir(acac)、bt2Ir(acac)、dp2Ir(acac)、bzq2Ir(acac)、bo2Ir(acac)、F2Ir(bpy)、F2Ir(acac)、op2Ir(acac)、ppy2Ir(acac)、tpy2Ir(acac)；或磷光材料，例如面式-三[2-(4,5'-二氟苯基)吡啶-C'2,N]合铱(III)(FIrppy)或二(2-(2'-苯并[4,5-a]噻吩基)吡啶-N,C3')合铱(乙酰丙酮)(Btp2Ir(acac))，但本发明不限于此。发光层可将所述材料作为主体包括，并且还具有主体-掺杂体系，其含有作为掺杂剂的苝、二苯乙烯基联苯、DPT、喹吖酮、红荧烯、BTX、ABTX或DCJTB。
或者，发光层可通过适当地使用电子接受有机化合物或电子供给有机化合物中的具有发光特性的类型而形成。
有机层可形成还包括本领域内已知的各种功能层的各种结构，只要其包括发光层即可。可使用电子注入层、空穴阻挡层、电子传输层、空穴传输层和空穴注入层作为可包含于有机层中的层。
电子注入层或电子传输层可使用例如电子接受有机化合物而形成。在本文中，已知任选的化合物可无特别限制地用作电子接受有机化合物。作为该有机化合物，可使用多环化合物或其衍生物，例如对三联苯或四联苯；多环烃类化合物或其衍生物，例如萘、稠四苯、芘、晕苯、屈、蒽、二苯基蒽、并四苯或菲；或杂环化合物或其衍生物，例如邻二氮杂菲、红菲绕啉、菲啶、吖啶、喹啉、喹喔啉或吩嗪。此外，还可用作低折射层所包括的电子接受有机化合物的实例有荧光素、苝、邻苯二甲酰基苝(phthaloperylene)、萘二甲酰苝(naphthaloperylene)、苝酮(perynone)、邻苯二甲酰基苝酮(phthahloperynone)、萘二甲酰苝酮(naphthaloperynone)、二苯基丁二烯、四苯基丁二烯、噁二唑、醛连氮、双苯并噁唑啉、联苯乙烯、吡嗪、环戊二烯、8-羟基喹啉、氨基喹啉、亚胺、二苯基乙烯、乙烯基蒽、二氨基咔唑、吡喃、噻喃、聚甲炔、部花青(merocyanine)、喹吖酮或红荧烯或其衍生物；日本特开专利申请第1988-295695号、日本特开专利申请第1996-22557号、日本特开专利申请第1996-81472号、日本特开专利申请第1993-009470号或日本特开专利申请第1993-017764号等公开的金属螯合络合化合物，例如金属螯合化oxanoid化合物(metal chelate oxanoidcompound)，含有至少一个8-羟基喹啉或其衍生物作为配位体的金属络合物，如三(8-羟基喹啉)铝、二(8-羟基喹啉)镁、二[苯并(f)-8-羟基喹啉]锌、二(2-甲基-8-羟基喹啉)铝、三(8-羟基喹啉)铟、三(5-甲基-8-羟基喹啉)铝、8-羟基喹啉锂、三(5-氯-8-羟基喹啉)镓、二(5-氯-8-羟基喹啉)钙，其为含有至少一个8-羟基喹啉或其衍生物配位体的金属络合物；日本特开专利申请第1993-202011号、日本特开专利申请第1995-179394号、日本特开专利申请第1995-278124号或日本特开专利申请第1995-228579号公开的噁二唑化合物；日本特开专利申请第1995-157473号公开的三嗪化合物；日本特开专利申请第1994-203963号公开的茋衍生物或二苯乙烯基亚芳基(distyrylarylene)衍生物；日本特开专利申请第1994-132080号或日本特开专利申请第1994-88072号公开的苯乙烯基衍生物；日本特开专利申请第1994-100857号或日本特开专利申请第1994-207170号公开的二烯烃衍生物；荧光增白剂，如苯并噁唑化合物、苯并噻唑化合物或苯并咪唑化合物；二苯乙烯基苯化合物，如1,4-二(2-甲基苯乙烯基)苯、1,4-二(3-甲基苯乙烯基)苯、1,4-二(4-甲基苯乙烯基)苯、二苯乙烯基苯、1,4-二(2-乙基苯乙烯基)苯、1,4-二(3-乙基苯乙烯基)苯、1,4-二(2-甲基苯乙烯基)-2-甲基苯或1,4-二(2-甲基苯乙烯基)-2-乙基苯；二苯乙烯基吡嗪化合物，如2,5-二(4-甲基苯乙烯基)吡嗪、2,5-二(4-乙基苯乙烯基)吡嗪、2,5-二[2-(1-萘基)乙烯基]吡嗪、2,5-二(4-甲氧基苯乙烯基)吡嗪、2,5-二[2-(4-联苯基)乙烯基]吡嗪或2,5-二[2-(1-芘基)乙烯基]吡嗪；二甲川(dimethylidine)化合物或其衍生物，如1,4-亚苯基二甲川、4,4’-亚苯基二甲川、2,5-二甲苯二甲川、2,6-亚萘基二甲川、1,4-亚联苯基二甲川、1,4-对-四亚苯基二甲川、9,10-蒽二基二甲川、4,4’-(2,2-二-叔丁基苯基乙烯基)联苯或4,4’-(2,2-二苯基乙烯基)联苯；日本特开专利申请第1994-49079号或日本特开专利申请第1994-293778号公开的硅烷胺(silanamine)衍生物；日本特开专利申请第1994-279322号或日本特开专利申请第1994-279323号公开的多官能苯乙烯基化合物；日本特开专利申请第1994-107648号或日本特开专利申请第1994-092947号公开的噁二唑衍生物；日本特开专利申请第1994-206865号公开的蒽化合物；日本特开专利申请第1994-145146号公开的oxynate衍生物；日本特开专利申请第1992-96990号公开的四苯基丁二烯化合物；日本特开专利申请第1991-296595号公开的有机三官能化合物；日本特开专利申请第1990-191694号公开的香豆素衍生物；日本特开专利申请第1990-196885号公开的苝衍生物；日本特开专利申请第1990-255789号公开的萘衍生物；日本特开专利申请第1990-289676号或日本特开专利申请第1990-88689号公开的邻苯二甲酰基苝酮衍生物；或日本特开专利申请第1990-250292号公开的苯乙烯基胺衍生物。此外，在上述物质中，例如使用如LiF或CsF的材料可形成电子注入层。
空穴阻挡层可为用于通过阻止从空穴注入电极注入的空穴穿过发光层而进入到电子注入电极以提高器件的寿命和效率的层，并且视需要，空穴阻挡层可使用本领域内已知的材料而形成于发光层和电子注入电极之间的适当部分。
空穴注入层或空穴传输层可包括电子供给有机化合物。作为电子供给有机化合物，可使用N,N,N’-四苯基-4,4’-二氨基苯、N,N’-二苯基-N,N’-二(3-甲基苯基)-4,4’-二氨基联苯、2,2-二(4-二-对-甲苯基氨基苯基)丙烷、N,N,N’,N’-四-对-甲苯基-4,4’-二氨基联苯、二(4-二-对-甲苯基氨基苯基)苯基甲烷、N,N’-二苯基-N,N’-二(4-甲氧基苯基)-4,4’-二氨基联苯、N,N,N’,N’-四苯基-4,4’-二氨基二苯基醚、4,4’-二(二苯基氨基)四联苯、4-N,N-二苯基氨基-(2-二苯基乙烯基)苯、3-甲氧基-4’-N,N-二苯基氨基茋(stilbenzene)、N-苯基咔唑、1,1-二(4-二-对-三氨基苯基)环己烷、1,1-二(4-二-对-三氨基苯基)-4-苯基环己烷、二(4-二甲基氨基-2-甲基苯基)苯基甲烷、N,N,N-三(对-甲苯基)胺、4-(二-对-甲苯基氨基)-4’-[4-(二-对-甲苯基氨基)苯乙烯基]茋、N,N,N’,N’-四苯基-4,4’-二氨基联苯N-苯基咔唑、4,4’-二[N-(1-萘基)-N-苯基-氨基]联苯、4,4’-二[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]对-三联苯、4,4’-二[N-(2-萘基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(3-苊基)-N-苯基氨基]联苯、1,5-二[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]萘、4,4’-二[N-(9-蒽基)-N-苯基氨基]联苯基苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(1-蒽基)-N-苯基氨基]-对-三联苯、4,4’-二[N-(2-菲基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(8-荧蒽基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(2-芘基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(2-苝基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(1-晕苯基(coronenyl))-N-苯基氨基]联苯、2,6-二(二-对-甲苯基氨基)萘、2,6-二[二-(1-萘基)氨基]萘、2,6-二[N-(1-萘基)-N-(2-萘基)氨基]萘、4,4’-二[N,N-二(2-萘基)氨基]三联苯、4,4’-二{N-苯基-N-[4-(1-萘基)苯基]氨基}联苯、4,4’-二[N-苯基-N-(2-芘基)氨基]联苯、2,6-二[N,N-二-(2-萘基)氨基]芴、或4,4’-二(N,N-二-对-甲苯基氨基)三联苯，或芳胺化合物如二(N-1-萘基)(N-2-萘基)胺，但本发明不限于此。
空穴注入层或空穴传输层可通过将有机化合物分散在聚合物中而形成，或可使用源自有机化合物的聚合物而形成。此外，还可使用π-共轭聚合物如聚对苯乙炔及其衍生物、空穴传输非共轭聚合物如聚(N-乙烯基咔唑)或σ-共轭聚合物如聚硅烷。
空穴注入层可使用金属酞菁(如酞菁铜)、非金属酞菁、或导电聚合物如碳层或聚苯胺而形成，或通过将芳胺化合物作为氧化剂与路易斯酸(Lewis acid)反应而形成。
例如，OLED可以从基板的含颗粒层中依次以下述类型形成：(1)空穴注入电极层/有机发光层/电子注入电极层；(2)空穴注入电极层/空穴注入层/有机发光层/电子注入电极层；(3)空穴注入电极层/有机发光层/电子注入层/电子注入电极层；(4)空穴注入电极层/空穴注入层/有机发光层/电子注入层/电子注入电极层；(5)空穴注入电极层/有机半导体层/有机发光层/电子注入电极层；(6)空穴注入电极层/有机半导体层/电子势垒层/有机发光层/电子注入电极层；(7)空穴注入电极层/有机半导体层/有机发光层/粘合增强层/电子注入电极层；(8)空穴注入电极层/空穴注入层/空穴传输层/有机发光层/电子注入层/电子注入电极层；(9)空穴注入电极层/绝缘层/有机发光层/绝缘层/电子注入电极层；(10)空穴注入电极层/无机半导体层/绝缘层/有机发光层/绝缘层/电子注入电极层；(11)空穴注入电极层/有机半导体层/绝缘层/有机发光层/绝缘层/电子注入电极层；(12)空穴注入电极层/绝缘层/空穴注入层/空穴传输层/有机发光层/绝缘层/电子注入电极层或(13)空穴注入电极层/绝缘层/空穴注入层/空穴传输层/有机发光层/电子注入层/电子注入电极层，并且在一些情况下，OLED可具有以下结构的有机层，所述结构中位于空穴注入电极层与电子注入电极层之间的至少两层有机发光层由具有电荷产生特性的中间电极层或电荷产生层(CGL)所分隔，但本发明不限于此。
用于形成空穴注入电极层或电子注入电极层和有机层——例如发光层、电子注入层或电子传输层、或空穴注入层或空穴传输层——的各种材料以及用于形成上述层的方法为本领域已知的，并且所有上述方法可用于制造有机发光体系。
有机电子体系还可包括封装结构。所述封装结构可为用于防止外界物质例如湿气或氧气进入有机电子体系的有机层的保护结构。封装结构可为例如罐，如玻璃罐或金属罐；或覆盖有机层整个表面的膜。
图4示出形成于基板上的有机层701和第二电极层702通过具有罐结构(如玻璃罐或金属罐)的封装结构703而得到保护，所述基板包括依次形成的基础材料层101、含颗粒层102和第一电极层501。如图4所示，封装结构703可通过例如粘合剂粘附于基板上。例如，封装结构703可粘附于其下方含颗粒层102不位于基板中的电极层501。例如，图2所示的封装结构703可通过粘合剂粘附于基板的端部。在该方法中，可使封装结构的保护效果最大化。
封装结构可为例如覆盖有机层和第二电极层的整个表面的膜。图5示出覆盖在有机层701和第二电极层702的整个表面上的以膜形式形成的封装结构703。例如，如图5所示，膜形式的封装结构703可具有如下结构，即，覆盖有机层701和第二电极层702的整个表面，并且将包括基础材料层101、含颗粒层102和电极层501的基板粘结至其上的第二基板801。第二基板801可为例如玻璃基板、金属基板、聚合物膜或势垒层。膜形式的封装结构可通过例如下述方式形成：涂覆通过热或UV照射而固化的液体材料如环氧树脂，并固化所述涂覆的材料；或使用粘合片将基板和上部基板层压在一起，所述粘合片使用环氧树脂预先制成膜的形式。
视需要，封装结构可包括吸湿剂或吸气剂，例如金属氧化物如氧化钙或氧化铍、金属卤化物如氯化钙、或五氧化二磷。例如，吸湿剂或吸气剂可包括于膜形式的封装结构内，或位于罐式封装结构的预定位置处。封装结构还可包括阻挡膜或导电膜。
例如，如图4或5所示，封装结构可粘附于其下方未形成含颗粒层102的第一电极层501的上方。因此，可获得其中含颗粒层未暴露于外界环境的封闭结构。封闭结构可指例如如下一种状态：含颗粒层的整个表面被所述基础材料层、电极层和/或封装结构所包围，或被形成为包括基础材料层、电极层和/或封装结构的封闭结构所包围，由此不会暴露于外界环境中的状态。封闭结构可仅包括基础材料层、电极层和/或封装结构，或还可包括除基础材料层、电极层和封装结构之外的其他组件，例如辅助电极，只要含颗粒层不暴露于外界环境中即可。例如在图4或5中，其他组件可位于基础材料层101与电极层501相接触的部分，或位于电极层501与封装结构703相接触的部分，或位于其他位置。作为其他组件，可以是具有低蒸汽渗透性的有机材料、无机材料或有机/无机复合材料，或绝缘层或辅助电极。
本发明的又一方面提供了有机电子体系(例如有机发光体系)的用途。有机发光体系可有效地应用于液晶显示器(LCD)的背光源、照明设备、传感器、打印机、复印机的光源、车辆仪表盘的光源、信号灯、领航灯、显示器件、平面发光器件的光源、显示器、装饰或各种灯。在一个实施方案中，本发明涉及包括OLED的照明器件。当将所述OLED应用于上述照明器件或用于不同的用途时，构成器件的其他组件和构成器件的方法不特别限制，但可使用相关领域内已知的所有任选的材料或方法，只要其可用于OLED中即可。
发明效果
本发明涉及一种用于OED的基板、有机电子体系和照明器件。本发明可提供一种可形成OED的基板或有机电子体系，所述OED确保了包括光提取效率和可靠性等性能。
附图说明
图1至3为示例性基板的示意图。
图4和5为示例性有机电子体系的图。
图6和7为实施例1和2的发光状态的图。
图8为对比实施例1的发光状态的图。
附图标记
100、200：用于OED的基板
101：基础材料层
102：含颗粒层
201：电极层
501：第一电极层
701：有机层
702：第二电极层
703：封装结构
801：第二基板
具体实施方式
在下文中，将参考本发明的实施例和非本发明的对比实施例进一步详细地描述本发明，但本发明的范围不限于如下实施例。
实施例1
用于OED的基板的制备
通过将第一颗粒、第二颗粒和四甲氧基硅烷混合以制备可形成含颗粒层的涂层溶液，所述第一颗粒为折射率为约2.7且平均粒径为约200nm的二氧化钛(TiO2)颗粒，所述第二颗粒为与聚硅氧烷粘合剂的折射率之差为约0.1且平均粒径为约110nm的颗粒(核-壳结构，其中核为Al2O3，且壳为SiO2)，所述四甲氧基硅烷为可缩合的硅烷，并可作为前体形成折射率为约1.51的聚硅氧烷粘合剂。在涂层溶液中，第一颗粒以约300重量份的比例混合，相对于100重量份的四甲氧基硅烷计，且第二颗粒以约600重量份的比例混合，相对于100重量份的四甲氧基硅烷计。之后，含颗粒层通过用制备的涂层溶液涂覆玻璃基板并在约80℃下进行缩合2分钟而形成。随后，通过如下方法形成相对于550nm的光折射率为约1.8的保护层：将二氧化钛(TiO2)颗粒与四甲氧基硅烷混合，所述二氧化钛颗粒的平均粒径为约20nm，且相对于550nm的光折射率为约2.5，所述四甲氧基硅烷为可缩合的硅烷；将涂层溶液以狭缝涂布法涂覆在含颗粒层上，所述涂层溶液为将所得共混物分散于乙醇和甲基异丁基酮的混合溶剂中；并在80℃下进行缩合2分钟。之后，通过常规溅射法在玻璃基板上形成包含氧化铟锡(ITO)的空穴注入电极层，由此形成基板。
OLED的制备
通过沉积法将含有N,N'-二-[(1-萘基)-N,N'-二苯基]-1,1'-二苯基)-4,4'-二胺(α-NPD)的空穴注入层和发光层(4,4',4'-三(N-咔唑基)-三苯基胺(TCTA)：Firpic，TCTA：Fir6)依次形成于制备的基板的电极层上。随后，通过将电子传输化合物4,4',4'-三(N-咔唑基)-三苯基胺(TCTA)沉积于发光层上，形成厚度为约70nm的电子注入层。随后，通过真空沉积法在电子注入层上形成铝(Al)电极作为电子注入反射电极的器件。随后，通过在Ar气气氛的手套箱中将封装结构粘附于上述器件而制备装置。
实施例2
OED的基板的制备
将通过已知的使用式A的化合物(3,3'-磺酰基二苯胺)和式B的化合物(3,3',4,4'-联苯四羧酸二酐)的聚酰胺酸合成法而合成的折射率为约1.7至1.8的聚酰胺酸用作粘合剂。通过将第一颗粒、第二颗粒和粘合剂混合以制备可形成含颗粒层的涂层溶液，所述第一颗粒为折射率为约2.6且平均粒径为约200nm的二氧化钛(TiO2)颗粒，且所述第二颗粒为与聚酰胺酸粘合剂的折射率之差为约0.1且平均粒径为约80nm的Al2O3颗粒。在涂层溶液中，第一颗粒以约50重量份的比例混合，相对于100重量份的聚酰胺酸计，且第二颗粒以约100重量份的比例混合，相对于100重量份的聚酰胺酸计。通过将制备的涂层溶液涂覆于玻璃基板并干燥玻璃基板而形成厚度为约600nm的含颗粒层。随后，以与实施例1所述相同的方法，通过在含颗粒层上依次形成保护层和空穴注入电极层而制备用于OED的基板。
[式A]
[式B]
OLED的制备
以与实施例1所述相同的方法制备体系，不同之处在于使用制备的基板。
对比实施例1
以与实施例1所述相同的方法，通过直接形成空穴注入电极层、发光层、电子注入层和电子注入反射电极而制备体系，不同之处在于在玻璃基板上不形成含颗粒层和保护层。
关于实施例和对比实施例的性能评估的结果如表1所示。在表1中，通过已知方法进行量子效率的评估。
[表1]
驱动电压(V) 外部量子效率(％)
实施例1 3.2 27.2
实施例2 3.1 25.8
对比实施例1 3.1 18.9

Claims (15)

1.一种用于有机电子器件的基板，其特征在于，
所述用于有机电子器件的基板包括：
基础材料层；及
含颗粒层，其包括光散射的第一颗粒和第二颗粒，其中光散射的所述第一颗粒存在于所述基础材料层上，且平均粒径为100nm以上，所述第二颗粒在30nm至500nm范围内具有相比于光散射的所述第一颗粒小的平均粒径。
2.根据权利要求1所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
所述含颗粒层还包括折射率为1.4以上的粘合剂。
3.根据权利要求2所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
所述粘合剂为聚硅氧烷、聚酰胺酸或聚酰亚胺。
4.根据权利要求2所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
所述第一颗粒与所述粘合剂的折射率之差为大于0.4。
5.根据权利要求2所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
在所述含颗粒层中，所述第一颗粒的含量为10重量份至2,000重量份，相对于100重量份的粘合剂计。
6.根据权利要求1所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
所述第二颗粒为非散射颗粒。
7.根据权利要求2所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
所述第二颗粒与所述粘合剂的折射率之差为0.4以下。
8.根据权利要求2所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
在所述含颗粒层中，所述第二颗粒的含量为5重量份至8,000重量份，相对于100重量份的所述粘合剂计。
9.根据权利要求1所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
所述第二颗粒的重量(B)与所述第一颗粒的重量(A)的比例(B/A)为0.05至10。
10.根据权利要求1所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
进一步包括形成于所述含颗粒层上的保护层，且其折射率为1.5至3.5。
11.根据权利要求10所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
所述保护层包含折射率为1.5以上且平均粒径为1nm至100nm的颗粒。
12.根据权利要求1所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
进一步包括形成于所述含颗粒层上的电极层。
13.根据权利要求12所述的用于有机电子器件的基板，其特征在于，
所述含颗粒层通过所述电极层和所述基础材料层而封闭。
14.一种有机电子器件，其特征在于，
所述有机电子器件包括：
基础材料层；
依次形成于所述基础材料层上的第一电极层、包含发光层的有机层、和第二电极层；及
含颗粒层，其存在于所述基础材料层与所述第一电极层之间或所述第二电极层与所述有机层之间，并且包括平均粒径为100nm以上的光散射的第一颗粒和平均粒径小于所述第一颗粒的平均粒径且在50nm至500nm范围内的第二颗粒。
15.一种照明器件，其特征在于，
所述照明器件包括权利要求14的所述有机电子体系。
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