CN104303327A - 用于有机电子器件的基板 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于有机电子器件的基板、一种有机电子设备、一种制造所述基板或所述设备的方法以及一种照明设备。本申请的用于有机电子器件的基板可例如用于制造一种有机电子设备，其防止外界物质例如湿气和氧气渗入，且具有增加的耐久性和优异的光提取效率。在该有机电子设备包括封装结构时，该基板可稳定地粘附于该封装结构，且该有机电子设备的外部端子部的表面硬度可保持在合适的水平。

Description

用于有机电子器件的基板
技术领域
本申请涉及用于有机电子器件的基板、有机电子设备、制造所述设备或所述基板的方法以及照明设备。
背景技术
有机电子器件(OED；Organic Electronic Device)是一种包括至少一个能够传导电流的有机材料层的器件。有机电子器件的类型包括有机发光器件(OLED)、有机太阳能电池、有机光导体(OPC)和有机晶体管。
有机发光器件，作为有机电子器件的代表，通常依次包括基础层、第一电极层、有机层和第二电极层。
在一种已知为底部发光器件(bottom emitting device)的结构中，第一电极层可形成为透明电极层，且第二电极层可形成为反射电极层。在一种已知为顶部发光器件(top emitting device)的结构中，第一电极层可形成为反射电极层，且第二电极层可形成为透明电极层。
在有机层中，由电极层注入的电子(electron)和空穴(hole)在发光层中重新结合(recombination)以产生光子。对于底部发光器件，光子可向基板发射，而对于顶部发光器件，光子可向第二电极层发射。在有机发光器件结构中，通常用作透明电极层的铟锡氧化物(ITO)、有机层和通常为玻璃的基础层的折射率分别为约2.0、1.8或1.5。由于这些折射率之间的关系，例如，底部发光器件的发光层中产生的光子可被介于有机层和第一电极层的界面中或基础层中的全内反射(totalinternal reflection)捕获，因此，仅发射极少量的光子。
有机发光器件中应考虑的另一重要问题在于耐久性。由于有机层或电极层等极易被外界物质(例如湿气和氧气)氧化，因此确保对环境因素的耐久性是非常重要的。为此，例如，对比文件1至4等提出可阻止外界物质侵入的结构。
现有技术文献
专利文献
(专利文献1)美国专利第6,226,890号
(专利文献2)美国专利第6,808,828号
(专利文献3)日本公开专利第2000-145627号
(专利文献4)日本公开专利第2001-252505号
发明内容
技术问题
本发明提供用于有机电子器件的基板、有机电子设备、制造所述基板或有机电子设备的方法以及照明设备。
技术方案
用于有机电子器件的示例性的基板包括基础层、光散射层和电极层。如上所述，光散射层和电极层可依次形成于基础层上，因此，光散射层可位于基础层和电极层之间。图1和图2示出示例性的基板，其中，光散射层103和电极层102依次形成于基础层101上。电极层可以使其形成面积大于所述光散射层的形成面积而形成。本文中使用的术语“形成面积”可以指在从上方观察基板时可分辨的光散射层的面积或电极层的面积。只要光散射层以使电极层的形成面积大于光散射层的形成面积的方式形成，则光散射层可为各种形式。在一个实施方案中，如图1所示，光散射层103可仅在不包括基础层101的外围的区域形成，或如图2所述，光散射层103可在基础层101的外围上部分地保留。
图3是示出从上方观察图1中的基板的示例性实施方案的示意图。如图3所示，从上部观察基板时可以分辨的电极层形成面积(A)大于位于电极层下部的光散射层的形成面积(B)。电极层形成面积(A)与光散射层的形成面积(B)之比(A/B)可以为例如1.04以上、1.06以上、1.08以上、1.1以上、1.15以上。此外，所述比值(A/B)的上限不作特别限制，且可为例如约2.0以下、约1.5以下、约1.4以下、约1.3以下、约1.25以下。在所述基板中，电极层还可形成于未形成有光散射层的所述基础层的表面上。通过上述方式，在制造有机电子器件时，所述结构中的光散射层不暴露于外界环境。
在一个实施方案中，如图3所示，电极层可以为在从上部观察时还在超过光散射层的全部外围的区域形成。在这一实施方案中，如图2所示，在基础层上存在多个光散射层的情况下，电极层可形成至超过至少一个光散射层的全部外围的区域，光散射层为例如包括至少一个其上应形成有机层的光散射层，这将在下文中描述。在一个实施方案中，如果在图2结构的右侧和左侧的光散射层上也将形成有机层，则图2的结构可发生变化，以使电极层通过延伸至光散射层的右侧和左侧而形成至超过位于所述右侧和左侧的光散射层的全部外围的区域。在上述结构中，封装有光散射层的结构可通过将封装结构附着于未形成光散射层的电极层而形成，所述封装结构将在下文中描述。
对于基础层，可以无特别限制地使用合适的材料。在一个实施方案中，当施用至底部发光器件时，可使用透明基础层，例如施用相对于可见光的透光率为50％以上的透明基础层。透明基础层，可列举玻璃基础层或透明聚合物基础层等。玻璃基础层的实例可包括钠-钙玻璃、含钡/锶的玻璃、铅玻璃、铝硅酸盐玻璃、硼硅酸盐玻璃、钡硼硅酸盐玻璃或石英等基础层，聚合物基础层的实例可包括含有聚碳酸酯(PC)、丙烯酸树脂、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚醚硫化物(PES)或聚砜(PS)的基础层，但不限于此。如必要，基础层可为具有驱动TFT的TFT基板。
如果将基板施用至顶部发光器件，则基础层不必为透明基础层。如必要，可在基础层的表面等形成由例如铝形成的反射层。
电极层可为用于制造有机电子器件的常用的注入空穴或注入电子的电极层。
空穴注入电极层可例如使用功函数(work fuction)相对较高的材料形成，如必要，可使用透明材料形成。在一个实施方案中，空穴注入电极层包括功函数为至少约4.0eV的金属、合金、导电化合物或这些的至少两种的混合物。这类材料的实例包括金属，如金、CuI；氧化物材料，如氧化铟锡(ITO)、氧化铟锌(IZO)、氧化锌锡(ZTO)、掺杂铝或铟的氧化锌、氧化镁铟、氧化镍钨、ZnO、SnO2或In2O3；金属氮化物，如氮化镓；金属硒化物，如硒化锌；和金属硫化物，如硫化锌。此外，透明空穴注入电极层可用金属薄层和高折射透明材料的层叠体形成，所述金属例如Au、Ag或Cu，所述高折射透明材料如ZnS、TiO2或ITO。
空穴注入电极层可通过任意方法形成，所述方法例如沉积法、喷溅法、化学沉积法或电化学方法。此外，如必要，形成的电极层可通过已知的技术例如光刻法或荫罩法形成图案。
透明电子注入电极层可用例如功函数相对较小的透明材料形成，例如，可以使用上述用于形成空穴注入电极层的合适的材料，但不限于此。电子注入电极层还可以通过例如沉积法或喷溅法形成，并且，如必要，可适当地形成图案。
本文中使用的“光散射层”是指形成的能够散射、折射或衍射入射至该层的光的层，只要光散射层可以具有上述功能，就不对所述光散射层的实施方案作特别的限制。
在一个实施方案中，光散射层可为包括基体材料和散射区域的层。图4示出光散射层的示例性实施方案，其中光散射层包括用散射粒子形成的散射区域1031及基体材料1032，并且所述光散射层形成于基础层101之上。本文中使用的术语“散射区域”可以指例如折射率与周围材料不同且尺寸合适的区域，因而可以散射、折射或衍射入射光，所述周围材料例如基体材料或在下文中描述的平整层(planarizationlayer)。所述散射区域可为例如具有所述折射率和尺寸的颗粒，或者可以为空置空间。在一个实施方案中，散射区域可用颗粒形成，所述颗粒的折射率与周围材料不同且高于或低于周围材料的折射率。散射颗粒的折射率与周围材料例如所述基体材料或平整层的折射率之差可以大于0.3或为0.3以上。在一个实施方案中，散射颗粒的折射率可为约1.0至3.5或1.0至3.0。本文中使用的术语“折射率”是指以波长为约550nm的光测定的折射率。散射颗粒的折射率可以例如在1.0至1.6的范围内或在1.0至1.3的范围内。在另一个实施方案中，散射颗粒的折射率可以在约2.0至3.5的范围内或在2.2至3.0的范围内。散射颗粒的实例可包括平均粒径为至少50nm、至少100nm、至少500nm或至少1,000nm的颗粒。散射颗粒的平均粒径可以为例如10,000nm以下。散射区域还可由空间形成，所述空间具有上述大小并填充有空气而作为空置空间。
散射颗粒或散射区域可为球形、椭圆形或多面体，或者可以为不定形的，但不对散射颗粒的形状作特别限定。散射颗粒的实例可包括例如颗粒：例如，有机材料，如聚苯乙烯或其衍生物，丙烯酸树脂或其衍生物，硅树脂或其衍生物，酚醛树脂或其衍生物；或无机材料，如二氧化硅、氧化铝、氧化钛或氧化锆。散射颗粒可包括任一种或至少两种上述材料而形成。在一个实施方案中，中空颗粒如中空二氧化硅(hollow silica)或芯/壳结构的颗粒可用作散射颗粒。
光散射层还可包括基体材料，从而保持散射区域，例如散射颗粒形成的散射区域。基体材料可例如由折射率近似于或高于相邻材料例如基础层的折射率的材料形成。在一个实施方案中，可用作基体材料的为有机材料和无机材料或有机-无机复合材料，所述有机材料为聚酰亚胺、含有芴环的卡多树脂(cardo resin)、聚氨酯、环氧树脂、聚酯或丙烯酸酯基热固化或光固化单体、低聚物或聚合物，所述无机材料例如二氧化硅、氮化硅、氮氧化硅或聚硅氧烷。
基体材料可包括聚硅氧烷、聚酰胺酸或聚酰亚胺。其中，聚硅氧烷可例如通过可缩合的硅烷化合物或硅氧烷低聚物的缩聚生成，从而形成基于硅氧键(Si-O)的基体材料。通过调节基体材料形成过程中的缩合条件，聚硅氧烷可形成为仅基于硅氧键(Si-O)的材料，或包括部分残留的有机基团例如烷基或可缩合的官能团例如烷氧基。
在一个实施方案中，可使用相对于波长为633nm的光的折射率为约1.5以上、约1.6以上、约1.65以上或约1.7以上的聚酰胺酸或聚酰亚胺。这种高折射率的聚酰胺酸或聚酰亚胺可例如使用引入除氟以外的卤原子、硫原子或磷原子的单体而制备。在一个实施方案中，可使用这样的聚酰胺酸，其因存在可连接至颗粒的位点例如羧基而可以增加颗粒的分散稳定性。聚酰胺酸可使用包括化学式1的重复单元的化合物。
化学式1
在化学式1中，n为正数。
所述重复单元可任选地被至少一个取代基取代。取代基的实例可包括除氟以外的卤原子、苯基、苄基、萘基或含卤原子、硫原子或磷原子的官能团，例如硫代苯基。
聚酰胺酸可为由化学式1的重复单元形成的均聚物，或为包括除化学式1的重复单元以外的其他单元的嵌段共聚物或无规共聚物。对于共聚物，例如其他单元的种类和比例可适当地选择，条件是其不影响最终的折射率、耐热性或透光率。
下述化学式2的重复单元可为化学式1重复单元的具体示例。
化学式2
在化学式2中，n为正数。
在一个实施方案中，聚酰胺酸的重均分子量可为约10,000至100,000或约10,000至50,000，所述重均分子量以聚苯乙烯为内标使用凝胶渗透色谱(GPC)测定。含有化学式1的重复单元的聚酰胺酸在可见光区域的透光率为至少80％、至少85％或至少90％，并且具有超高的耐热性。
光散射层可为例如具有凹-凸结构的层。图5示出在基础层101上形成的具有凹-凸结构的光散射层103的示例性实施方案的示意图。入射光可通过适当地控制光散射层的凹-凸结构而发生散射。具有凹-凸结构的光散射层可例如通过如下方式制造：使热固化或光固化材料在与模具接触的情况下固化，所述模具可在固化过程中转印最终的凹-凸结构；或者，预先形成用于形成光散射层的材料层，随后通过刻蚀过程形成凹-凸结构。或者，光散射层可通过将具有合适粒径和形状的颗粒结合至形成光散射层的粘合剂而形成。此情况下，所述颗粒不必具有散射功能，然而，也可不作限制地使用具有散射功能的颗粒。
光散射层可例如通过如下方式形成：通过湿涂法(wet coating)涂覆材料，通过加热、光辐射或使用溶胶-凝胶法使材料固化，或通过沉积法例如化学气相沉积(CVD)或物理气相沉积(PVD)，或通过纳米压印或微热压。
如必要，光散射层还可包括高折射颗粒。本文中使用的术语“高折射颗粒”可以指例如折射率为至少1.5、至少2.0、至少2.5、至少2.6或至少2.7的颗粒。可例如在合适的范围内选择高折射颗粒的折射率上限，以满足光散射层的最终折射率。高折射颗粒的平均粒径可例如小于所述散射颗粒的平均粒径。高散射颗粒的平均粒径可为约1nm至100nm、10nm至90nm、10nm至80nm、10nm至70nm、10nm至60nm、10nm至50nm或10nm至45nm。高折射颗粒的实例可包括氧化铝、铝硅酸盐、氧化钛或氧化锆。在一个实施方案中，金红石型二氧化钛可用作折射率为至少2.5的高折射颗粒。金红石型二氧化钛的折射率高于其他颗粒的折射率，这样，即使以相对较小的比值也可以实现对最终折射率的控制。
基板还可包括位于光散射层上部的平整层。平整层可以对应于所述光散射层的形成面积形成。本文中使用的术语“具有对应于A的形成面积的B”可以指“A”的形成面积和“B”的形成面积基本相同的情形，基于从上方观察基板时可分辨的面积计，另有说明的除外。术语“基本相同”可包括例如两个区域的形成面积因方法误差等因素而产生非常小的差值的情形。在一个实施方案中，“A”的形成面积(AA)与具有对应于“A”的形成面积的“B”的形成面积(BA)的比值(AA/BA)在0.5至1.5、0.7至1.3、0.85至1.15的范围内或基本为1的情形可包括在上述情形中。当存在另外的平整层时，所述光散射层和平整层可位于所述基础层和电极层之间，所述电极层的形成面积可大于所述光散射层和平整层的形成面积，且所述电极层可形成于未形成所述光散射层和平整层的所述基础层的表面上。然而，平整层不是必须的，例如，在光散射层自身可形成为平整的层的时候，可将其略去。
平整层可提供例如电极层可形成于光散射层之上的表面，并且可通过与光散射层之间的相互作用而提供更高的光提取效率。平整层的折射率可例如等于相邻电极层的折射率。平整层的折射率可为例如约1.7以上、1.8至3.5或2.2至3.0。当平整层形成于具有上述凹-凸结构的光散射层之上时，所述平整层可形成为折射率与所述光散射层的折射率不同的层。
平整层可例如通过将上述高折射颗粒与基体材料混合而形成。在一个实施方案中，所述基体材料可使用在所述光散射层的部分描述的基体材料。
在另一实施方案中，平整层可使用化合物与含有极性基团如羰基或羟基的粘合剂结合的材料，所述化合物例如金属醇盐或金属酰化物，所述金属如锆、钛或铯。所述化合物例如醇盐或酰化物可与粘合剂中的极性基团通过缩合而发生反应，并可通过向粘合剂骨架中引入所述金属而实现高折射率。所述醇盐或酰化物的实例可包括例如钛醇盐，如四正丁醇钛、四异丙醇钛、四正丙醇钛或四乙醇钛；酰化钛，如硬脂酸钛；钛螯合物；锆醇盐，如四正丁醇锆、四正丙醇锆、四异丙醇锆或四乙醇锆；酰化锆，如硬脂酸三丁醇锆；以及锆螯合物。平整层可通过溶胶-凝胶法涂覆形成，其中，通过将金属醇盐例如钛醇盐或锆醇盐与溶剂例如醇或水结合制造涂料溶液，并在合适的温度下施用和烧结所述涂料溶液。
本申请涉及有机电子设备。示例性的有机电子设备可包括基板，所述基板包括基础层、光散射层和电极层。在一个实施方案中，具有上述结构的上述基板可用作基板。在一个实施方案中，有机电子设备可包括基础层；形成于所述基础层之上的光散射层、形成于所述光散射层之上的第一电极层、形成于所述第一电极层之上的有机层；和形成于所述有机层之上的第二电极层。在上述实施方案中，第一电极层的形成面积可大于所述光散射层的形成面积，且所述电极层还可形成于未形成所述光散射层的所述基础层的表面上。在上述实施方案中，上述说明可等同地适用于基础层、第一电极层和光散射层，并且，如必要，上述平整层可位于光散射层与第一电极层之间。
在一个实施方案中，所述有机层可包括至少一层发光层。在一个实施方案中，如第一电极层为透明的且第二电极层为反射电极层，则可得到这样的底部发光器件，其中，在有机层的发光层中产生的光子通过光散射层向基础层发射。
有机电子设备中的光散射层的形成面积可例如对应于或大于发光层的发光区域的形成面积。在一个实施方案中，光散射层的形成区域的长度(B)与发光层的发光区域的长度(C)之差(B-C)可在约10μm至约2mm的范围内。在上述实施方案中，光散射层的形成区域的长度(B)为从上方观察光散射层时可辨别的区域中的任一方向的长度，此情况下，发光区域的长度(C)也可以指在与所述光散射层的形成区域的长度(B)方向相同的方向上测量的长度，基于从上方观察发光区域时可辨别的区域计。光散射层还可在对应于所述发光区域的位置形成。本文中使用的术语“在对应于发光区域的位置形成的光散射层”可指例如在从上方或下部观察有机电子设备时，发光区域和光散射层基本上彼此重叠的情形。
在一个实施方案中，有机电子器件可为有机发光器件(OLED)。对于有机发光器件，所述有机电子器件可具有例如如下结构：包括至少一层发光层的有机层夹在空穴注入电极层与电子注入电极层之间。在一个实施方案中，如果基板中的电极层为空穴注入电极层，则第二电极层可为电子注入电极层，相反地，如果基板中的电极层为电子注入电极层，则第二电极层为空穴注入电极层。
位于电子注入电极层和空穴注入电极层之间的有机层可包括至少一层发光层。有机层可包括多层即至少两层发光层。如包括至少两层发光层，则发光层可具有如下结构：发光层由具有电荷生成性能的中间电极层或电荷生成层(CGL)分隔。
发光层可例如使用各种本领域已知的荧光或磷光有机材料形成。用于发光层的材料的实例包括Alq型材料，例如三(4-甲基-8-羟基喹啉)铝(III)(Alq3)、4-MAlq3或Gaq3、C-545T(C26H26N2O2S)、DSA-胺、TBSA、BTP、PAP-NPA、螺环-FPA、Ph3Si(PhTDAOXD)、环戊二烯衍生物例如PPCP(1,2,3,4,5-五苯基-1,3-环戊二烯)、DPVBi(4,4’-二(2,2’-二苯基乙烯基)-1,1’-联苯)、二苯乙烯基苯或其衍生物或DCJTB(4-(二氰基亚甲基)-2-叔-丁基-6-(1,1,7,7,-四甲基久洛尼啶-9-烯基)-4H-吡喃)、DDP、AAAP、NPAMLI；或磷光材料，例如Firpic、m-Firpic、N-Firpic、bon2Ir(acac)、(C6)2Ir(acac)、bt2Ir(acac)、dp2Ir(acac)、bzq2Ir(acac)、bo2Ir(acac)、F2Ir(bpy)、F2Ir(acac)、op2Ir(acac)、ppy2Ir(acac)、tpy2Ir(acac)、FIrppy(面式-三[2-(4,5’-二氟苯基)吡啶-C’2,N]合铱(III))或Btp2Ir(acac)(二(2-(2’-苯并[4,5-a]噻吩基)吡啶-N,C3’)合铱(乙酰丙酮))，但不限于此。发光层可具有主体-掺杂(host-dopant)体系，所述主体-掺杂体系包括所述材料作为主体，且包括苝、二苯乙烯基联苯、DPT、喹吖酮、红荧烯、BTX、ABTX、DCJTB等作为掺杂体。
发光层可适当使用电子接收有机化合物或电子给予有机化合物中合适类型的表现出发光性能的物质形成，所述电子接收有机化合物或电子给予有机化合物将在下文中描述。
有机层可用还包括本领域已知的其他功能性层的各种结构形成，条件是其包括发光层。可包括在有机层中的所述层的实例可包括电子注入层、空穴阻挡层、电子传输层、空穴传输层和空穴注入层。
电子注入层或电子传输层可例如使用电子接收有机化合物(electron accepting organic compound)形成。任何已知的化合物均可无特定限制地用作电子接收有机化合物。所述有机化合物的实例可包括：多环化合物或其衍生物，例如对三联苯或四联苯；多环烃类化合物或其衍生物，例如萘、稠四苯、芘、六苯并苯、、蒽、二苯基蒽、并四苯或菲；和杂环化合物或其衍生物，例如邻二氮杂菲、红菲绕啉、菲啶、吖啶、喹啉、喹喔啉或吩嗪。此外，可用在低折射层中的电子接收有机化合物还有：荧光素、苝、酞苝(phthaloperylene)、萘并苝(naphthaloperylene)、苝酮(perynone)、酞苝酮(phthahloperynone)、萘并苝酮(naphthaloperynone)、二苯基丁二烯、四苯基丁二烯、噁二唑、醛连氮、双苯并噁唑啉、联苯乙烯、吡嗪、环戊二烯、8-羟基喹啉、氨基喹啉、亚胺、二苯基乙烯、乙烯基蒽、二氨基咔唑、吡喃、噻喃、多甲炔、部花青(merocyanine)、喹吖酮或红荧烯或其衍生物；日本特开第1988-295695号公报、日本特开第1996-22557号公报、日本特开第1996-81472号公报、日本特开第1993-009470号公报或日本特开第1993-017764号公报公开的金属螯合络合化合物，例如金属螯合化oxanoid化合物(metal chelate oxanoidcompound)，如三(8-羟基喹啉)铝、二(8-羟基喹啉)镁、二[苯并(f)-8-羟基喹啉]锌、二(2-甲基-8-羟基喹啉)铝、三(8-羟基喹啉)铟、三(5-甲基-8-羟基喹啉)铝、8-羟基喹啉锂、三(5-氯-8-羟基喹啉)镓或二(5-氯-8-羟基喹啉)钙，其为含有最少一个8-羟基喹啉或其衍生物配位体的金属络合物；日本特开第1993-202011号公报、日本特开第1995-179394号公报、日本特开第1995-278124或公报或日本特开第1995-228579号公报中公开的噁二唑化合物；日本特开第1995-157473号公报中公开的三嗪化合物；日本特开第1994-203963号公报中公开的茋衍生物或二苯乙烯基亚芳基(distyrylarylene)衍生物；日本特开第1994-132080号公报或日本特开第1994-88072号公报公开的苯乙烯基衍生物；日本特开第1994-100857号公报或日本特开第1994-207170号公报中公开的二烯烃衍生物；荧光增白剂，如苯并噁唑化合物、苯并噻唑化合物或苯并咪唑化合物；二苯乙烯基苯化合物，如1,4-二(2-甲基苯乙烯基)苯、1,4-二(3-甲基苯乙烯基)苯、1,4-二(4-甲基苯乙烯基)苯、二苯乙烯基苯、1,4-二(2-乙基苯乙烯基)苯、1,4-二(3-乙基苯乙烯基)苯、1,4-二(2-甲基苯乙烯基)-2-甲基苯或1,4-二(2-甲基苯乙烯基)-2-乙基苯；二苯乙烯基吡嗪化合物，如2,5-二(4-甲基苯乙烯基)吡嗪、2,5-二(4-乙基苯乙烯基)吡嗪、2,5-二[2-(1-萘基)乙烯基]吡嗪、2,5-二(4-甲氧基苯乙烯基)吡嗪、2,5-二[2-(4-联苯基)乙烯基]吡嗪或2,5-二[2-(1-芘基)乙烯基]吡嗪；二甲川(dimethylidine)化合物或其衍生物，如1,4-亚苯基二甲川、4,4’-亚苯基二甲川、2,5-二甲苯二甲川、2,6-亚萘基二甲川、1,4-亚联苯基二甲川、1,4-对-亚苯基二甲川、9,10-蒽二基甲川、4,4’-(2,2-二-叔-丁基苯基乙烯基)联苯、4,4’-(2,2-二苯基乙烯基)联苯；日本特开第1994-49079号公报或日本特开第1994-293778号公报中公开的硅烷胺(silanamine)衍生物；日本特开第1994-279322号公报或日本特开第1994-279323号公报中公开的多官能苯乙烯基化合物；日本特开第1994-107648号公报或日本特开第1994-092947号公报中公开的噁二唑衍生物；日本特开第1994-206865号公报中公开的蒽化合物；日本特开第1994-145146号公报中公开的oxynate衍生物；日本特开第1992-96990号公报中公开的四苯基丁二烯化合物；日本特开第1991-296595号公报中公开的有机三官能化合物；日本特开第1990-191694号公报中公开的香豆素衍生物；日本特开第1990-196885号公报公开的苝衍生物；日本特开第1990-255789号公报公开的萘衍生物；日本特开第1990-289676号公报或日本特开第1990-88689号公报中公开的酞苝酮衍生物；或日本特开第1990-250292号公报中公开的苯乙烯基胺衍生物。此外，在上述物质中，电子注入层可例如使用LiF或CsF形成。
空穴阻挡层为阻挡从空穴注入电极层注入的空穴穿过发光层而进入电子注入层，由此延长器件的寿命和提高器件的效能的层，并且，如必要，空穴阻挡层可以使用已知材料形成于发光层与电子注入电极层之间的适当部分。
空穴注入层或空穴传输层可包括例如电子给予有机化合物(electron donating organic compound)。电子给予有机化合物的代表实例包括芳胺化合物，如N,N’,N’-四苯基-4,4’-二氨基苯、N,N’-二苯基-N,N’-二(3-甲基苯基)-4,4’-二氨基联苯、2,2-二(4-二-对-甲苯基氨基苯基)丙烷、N,N,N’,N’-四-对-甲苯基-4,4’-二氨基联苯、二(4-二-对-甲苯基氨基苯基)苯基甲烷、N,N’-二苯基-N,N’-二(4-甲氧基苯基)-4,4’-二氨基联苯、N,N,N’,N’-四苯基-4,4’-二氨基二苯基醚、4,4’-二(二苯基氨基)四联苯、4-N,N-二苯基氨基-(2-二苯基乙烯基)苯、3-甲氧基-4’-N,N-二苯基氨基茋(stilbenzene)、N-苯基咔唑、1,1-二(4-二-对-三氨基苯基)环己烷、1,1-二(4-二-对-三氨基苯基)-4-苯基环己烷、二(4-二甲基氨基-2-甲基苯基)苯基甲烷、N,N,N-三(对-甲苯基)胺、4-(二-对-甲苯基氨基)-4’-[4-(二-对-甲苯基氨基)苯乙烯基]茋、N,N,N’,N’-四苯基-4,4’-二氨基联苯N-苯基咔唑、4,4’-二[N-(1-萘基)-N-苯基-氨基]联苯、4,4’-二[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]对-三联苯、4,4’-二[N-(2-萘基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(3-苊基)-N-苯基氨基]联苯、1,5-二[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]萘、4,4’-二[N-(9-蒽基)-N-苯基氨基]联苯基苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(1-蒽基)-N-苯基氨基]-对-三联苯、4,4’-二[N-(2-菲基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(8-荧蒽基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(2-芘基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(2-苝基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-二[N-(1-六苯并苯基(coronenyl))-N-苯基氨基]联苯、2,6-二(二-对-甲苯基氨基)萘、2,6-二[二-(1-萘基)氨基]萘、2,6-二[N-(1-萘基)-N-(2-萘基)氨基]萘、4,4’-二[N,N-二(2-萘基)氨基]三联苯、4,4’-二{N-苯基-N-[4-(1-萘基)苯基]氨基}联苯、4,4’-二[N-苯基-N-(2-芘基)氨基]联苯、2,6-二[N,N-二-(2-萘基)氨基]芴、4,4’-二(N,N-二-对-甲苯基氨基)三联苯和二(N-1-萘基)(N-2-萘基)胺，但本申请不限于此。
空穴注入层或空穴传输层可通过将有机化合物分散在聚合物中形成，或使用源自所述有机化合物的聚合物形成。此外，可以使用所谓的π-共轭聚合物例如聚对苯乙炔(polyparaphenylenevinylene)及其衍生物、空穴传输非共轭聚合物例如聚(N-乙烯基咔唑)或聚硅烷的σ-共轭聚合物。
空穴传输层可使用金属酞菁化合物例如酞菁铜、非金属酞菁化合物、碳膜或导电聚合物例如聚苯胺形成，或通过芳胺化合物作为氧化剂与Lewis酸反应形成。
根据示例性的实施方案，有机发光器件可具有的层为如下顺序的结构：(1)空穴注入电极层/有机发光层/电子注入电极层；(2)空穴注入电极层/空穴注入层/有机发光层/电子注入电极层；(3)空穴注入电极层/有机发光层/电子注入层/电子注入电极层；(4)空穴注入电极层/空穴注入层/有机发光层/电子注入层/电子注入电极层；(5)空穴注入电极层/有机半导体层/有机发光层/电子注入电极层；(6)空穴注入电极层/有机半导体层/电子势垒层(electron barrier layer)/有机发光层/电子注入电极层；(7)空穴注入电极层/有机半导体层/有机发光层/粘合增强层/电子注入电极层；(8)空穴注入电极层/空穴注入层/空穴传输层/有机发光层/电子注入层/电子注入电极层；(9)空穴注入电极层/绝缘层/有机发光层/绝缘层/电子注入电极层；(10)空穴注入电极层/无机半导体层/绝缘层/有机发光层/绝缘层/电子注入电极层；(11)空穴注入电极层/有机半导体层/绝缘层/有机发光层/绝缘层/电子注入电极层；(12)空穴注入电极层/绝缘层/空穴注入层/空穴传输层/有机发光层/绝缘层/电子注入电极层或(13)空穴注入电极层/绝缘层/空穴注入层/空穴传输层/有机发光层/电子注入层/电子注入电极层，且根据情况，所述结构包括有机层，所述有机层中至少两层位于空穴注入电极层和电子注入电极层之间的有机发光层由具有电荷生成性能的中间电极层或电荷生成层(CGL)分隔，但本申请不限于此。
用于形成空穴注入电极层或电子注入电极层和有机层例如发光层、电子注入层或电子传输层、空穴注入层或空穴传输层的各种材料以及用于形成上述层的方法为本领域已知的，且例如，有机电子设备可以用与上述方法相同的方式制造。
有机电子设备还可包括封装结构。所述封装结构可为防止外界物质例如湿气和氧气进入有机电子设备的有机层的保护结构。所述封装结构可为例如罐，如玻璃罐或金属罐；或覆盖有机层整个表面的薄膜。
图6示出示例性实施方案的示意图，其中，形成于基板之上的有机层401(所述基板依次包括基础层101、光散射层103和第一电极层102)和第二电极层402通过具有罐结构的封装结构403得到保护，所述罐结构例如玻璃罐或金属罐。如图6所示，封装结构403可例如通过粘合剂404粘附于基板。封装结构可粘附于例如下方基板中未形成光散射层的电极层。在一个实施方案中，如图6所示，封装结构403可通过粘合剂404粘附于基板的端部。通过此方式，可使封装结构的保护效果最大化。
封装结构可为例如覆盖有机层和第二电极层的整个面的薄膜。图7示出示例性实施方案的示意图，其中，封装结构501呈覆盖在有机层401和第二电极层402整个面的薄膜形式。在一个实施方案中，如图7所示，薄膜形式的封装结构501可覆盖有机层401和第二电极层402的整个表面，且可将包括基础层101、光散射层103和电极层102的基板粘结至第二基板502，所述第二基板502位于基板的上方。在上述实施方案中，第二基板的实例可包括例如玻璃基板、金属基板、聚合物薄膜或势垒(barrier)层。薄膜形式的封装结构可例如通过如下方式形成：使用通过热或紫外(UV)光辐照固化的液相材料并使其固化，例如环氧树脂；或使用粘合片等将基板和上部基板层压在一起，所述粘合片使用环氧树脂等制成薄膜的形式。
如必要，封装结构可包括吸湿剂或吸气剂，例如金属氧化物，如氧化钙或氧化铍；金属卤化物，如氯化钙；或五氧化磷。吸湿剂或吸气剂可例如包括于薄膜形式的封装结构内部，或包括于罐结构的封装结构的规定位置处。此外，封装结构还可包括势垒膜或导电膜。
如图6或图7所示，封装结构可粘附于例如未在下方形成光散射层或光散射层和平整层的第一电极层的上部。因此，可获得所述光散射层或光散射层和平整层未曝露于外界环境的封闭结构。所述封闭结构是指例如如下一种状态：光散射层或光散射层和平整层的整个面均被基础层、电极层和/或封装结构包围，或者被形成为包括基础层、电极层和/或封装结构的封闭结构包围，由此光散射层或光散射层和平整层不曝露于外界环境。封闭结构可仅由基础层、电极层和/或封装结构形成，或者还可包括除基础层、电极层和/或封装结构之外的其他元件，条件是形成封闭结构以使光散射层或光散射层和平整层不曝露于外界环境。在一个实施方案中，在图6或图7中，其他元件可位于基础层101和电极102相接触的部分，或位于第一电极层102和封装结构403、501相接触的部分，或位于其他位置。其他元件的实例可包括低蒸汽渗透有机材料、无机材料或有机-无机复合材料，或绝缘层或辅助电极。
本申请涉及制造用于有机电子器件的基板的方法或制造有机电子器件的方法。示例性方法可包括通过处理形成在基础层上的光散射层或光散射层和平整层来移除至少一部分基础层上的光散射层或光散射层和平整层。如上所述，形成于基板上的光散射层或光散射层和平整层可通过所述处理而例如仅在与发光区域对应的位置形成图案。
在一个实施方案中，如图8所示，在基础层101整个面上形成光散射层103之后，可移除至少一部分形成的光散射层103。此外，如形成光散射层的同时形成平整层，则平整层可与光散射层一并移除。不特别地限制在基础层上形成光散射层和/或平整层的方法，可根据本发明的光散射层和/或平整层的实施方案使用常规的方法。在一个实施方案中，光散射层和/或平整层可通过上述涂覆法、沉积法例如化学气相沉积(CVD)或物理气相沉积(PVD)或纳米压印法或微热压法形成。
不特别地限制移除形成于基础层之上的至少一部分光散射层或光散射层和平整层的方法，且可根据形成的光散射层或形成的光散射层和平整层的类型使用合适的方法。
在一个实施方案中，可使用湿法刻蚀或干法刻蚀移除所述层，所述湿法刻蚀或干法刻蚀中，用可溶解光散射层和/或平整层的刻蚀液移除光散射层和/或平整层。
在另一个实施方案中，光散射层和/或平整层可通过激光处理移除。在一个实施方案中，移除可通过在基础层上形成光散射层和/或平整层之后借助辐照激光进行。激光可例如从形成光散射层和/或平整层的一面辐照，或者，如基础层为透明的，也可从基础层的一面辐照。
可使用任何类型的激光，条件是其可具有合适的输出以移除光散射层和/或平整层。
在一个实施方案中，可用作激光器的有光纤半导体激光器(fiberdiode laser)或红宝石(Cr3+:Al2O3)激光器、YAG(Nd3+:Y3Al5O12)激光器、磷酸盐玻璃激光器、硅酸盐玻璃激光器或YLF(Nd3+:LiYF4)激光器。这样的激光可例如以点激光(spot laser)或线束激光(line beamlaser)的形式辐照。不特别地限制激光器的辐照条件，条件是对其进行控制以实现合适的处理。在一个实施方案中，具有紫外(UV)至红外(IR)波长的激光可以用约1W至约10W的输出辐照，但不限于此。
光散射层和/或平整层还可以通过水喷射法(water jet)移除。水喷射法为一种通过喷射规定压力的水而移除物体的方法。在一个实施方案中，光散射层和/或平整层可通过喷射约500atm至2000atm或约800atm至1300atm的压力的水而移除。为了进行有效的移除，待喷射的加压水中还可包含研磨剂。对于研磨剂，已知材料中合适的材料可根据待移除的物体而以适当的比例使用。
在使用水喷射法时，不对喷射半径和喷射速率作特别限定，且其可根据待移除的部位或待移除的图案进行选择。在一个实施方案中，水喷射过程中，喷射宽度可控制为约1mm至约10mm或约2mm至约5mm。通过这种方法，可精确移除光散射层和/或平整层。此外，喷水的喷射(刻蚀)速率可为例如约300mm/min至约2000mm/min或约500mm/min至约1200mm/min，由此确保适当的处理效率，并使移除有效。
光散射层和/或平整层的处理形式不作特别限定，且可根据目的而变化。在一个实施方案中，所述处理可按如下方式进行：至少部分光散射层等被移除，由此使剩余的光散射层和/或平整层的位置与发光层的发光区域对应，且其形成面积与由发光层形成的发光区域的发光面积对应或大于由发光层形成的发光区域的发光面积。此外，如必要，可以各种图案处理光散射层。此外，可移除对应于施用粘合剂以粘附封装结构的位置或对应于器件的端子区域的位置的光散射层或光散射层和平整层的层叠结构。
所述方法还可包括：在移除光散射层或光散射层和平整层的层叠结构之后，形成电极层。在这一实施方案中，可形成电极层以与基础层形成能够封闭被处理的光散射层和/或平整层的封闭结构。形成电极层的方法不作特别限制，且可使用任何方法，例如已知的沉积法、喷溅法、化学沉积法或电化学法。
制造有机电子器件的方法可包括：在形成上述电极层之后，形成包括发光层的有机层和第二电极层，并进一步形成封装结构。此情况下，有机层、第二电极层和封装结构可通过已知的方法形成。
本发明涉及上述有机电子设备例如有机发光设备的用途。所述有机发光设备可有效应用于例如液晶显示器(LCD)的背光源、照明设备、各种传感器、打印机或复印件的光源、车辆仪表盘的光源、信号灯、领航灯、显示设备、区域发光器件的光源、显示器、装饰或各种灯。在一个具体的实例中，本发明涉及包括所述有机发光器件的照明设备。在所述有机发光器件应用于照明设备或用于其他应用中时，制造所述设备或设备的部件的方法不做特别限定，且可使用本领域已知的任何材料和任何方法，条件是使用所述有机发光器件。
发明效果
本申请的用于有机电子器件的基板可例如用于制造一种有机电子设备，其防止外界物质例如湿气和氧气渗入，且具有增加的耐久性和优异的光提取效率。如所述有机电子设备包括封装结构，则所述基板可稳定地粘附于所述封装结构，且所述有机电子设备的外部端子部的表面硬度可保持在合适的水平。
附图的简短说明
图1至图3示出基板的示例性实施方案的示意图。
图4和图5示出光散射层的示例性实施方案的示意图。
图6和图7示出有机电子设备的示例性实施方案的示意图。
图8示出制备基板的方法的示例性实施方案的示意图。
图9和图10为表明移除实施例2中的光散射层和平整层时的状态的照片。
图11和图12为在实施例中评价耐久性的有机发光器件的照片。
图13为在对比实施例中评价耐久性的有机发光器件的照片。
附图标记说明
101：基础层
102：电极层
103：光散射层
1031：散射区域
1032：基体材料
401：有机层
402：第二电极层
403、501：封装结构
404：粘合剂
502：上部基板
具体实施方式
下文中，将通过本发明的实施例和非本发明的对比实施例详细描述本申请的示例性实施方案。然而，本发明的范围并不限制于如下公开的实施例。
实施例1
制备用于形成光散射层的涂覆液，所述涂覆液通过将平均粒径为约200nm的散射颗粒(氧化钛颗粒)与包含作为可缩合硅烷的四甲氧基硅烷的溶胶-凝胶涂覆液混合并使其充分分散而制备。将制得的涂覆液涂覆于玻璃基板层的整个表面上。然后，使用经乙酮浸泡的纤维移除一部分光散射层，考虑稍后待形成的有机层的发光层的位置，以使剩余的光散射层的位置可以与发光区域相对应，随后通过溶胶-凝胶反应形成光散射层。此后，将光折射涂覆液涂覆于所述光散射层上，并使用经乙酮浸泡的纤维移除一部分层，考虑稍后待形成的有机层的发光层的位置，以使剩余的层的位置可以与发光区域相对应，并使形成面积可与光散射层的形成面积相对应，所述光折射涂覆液通过将折射率为约2.5且平均粒径为约10nm的高折射氧化钛颗粒与包含四甲氧基硅烷的相同的溶胶-凝胶涂覆液混合制备。接着，进行所述层的溶胶-凝胶反应，以形成折射率为约1.8的平整层。移除后，通过常规的喷溅法在玻璃基础层的整个表面上形成含有氧化铟锡(ITO)的空穴注入电极层，然后，使用常规的材料和常规方法形成空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子传输层、电子注入层和电子注入电极层。此后，使用玻璃罐制造图6所示的具有封装结构的有机发光设备。
实施例2
以与实施例1相同的方式制造有机发光设备，不同之处在于，使用水喷射法移除光散射层和平整层。水喷射法通过压力为1,000atm的加压水实施，以在喷嘴移动一次时形成约3mm的刻蚀宽度。更具体而言，如图9所示，形成图案从而首先在一个方向上移除光散射层和平整层，然后，如图10所示，在垂直于上述方向的另一方向移除光散射层和平整层，以形成矩形的剩余的光散射层和平整层，所述矩形位于基板中央且垂直长度5cm且水平长度5cm。接着，以与实施例1相同的方式形成电极层、有机层和电极层，并通过粘结玻璃罐制造有机发光设备。在上述有机发光设备中，有机层的发光层的发光区域形成为矩形，所述矩形位于基板中央，垂直长度4cm且水平长度4cm。
对比实施例1
以与实施例1相同的方式制造有机发光设备，不同之处在于，形成于玻璃基础层的整个表面上的光散射层和平整层未经移除，ITO电极层也以上述状态形成，并依次形成有机层、第二电极层和封装结构，从而制造有机发光设备。
测试实施例：测量发光状态
在观察实施例和对比实施例的有机发光设备的发光状态之后，将各个设备在85℃下静置500小时，然后再次测量发光状态以确定耐久性。图11和图12分别为示出实施例1和实施例2的初始发光状态(图11(a)和12(a))和85℃下静置500小时后的发光状态(图11(b)和12(b))的图，且图13示出表明对比实施例1的初始发光状态(图13(a))和85℃下静置500小时后的发光状态(图13(b))的图。从所述图中可以看出，对比实施例1在经过500小时后观察到许多斑点(stain)，因此得知，亮度均一性显著下降。

Claims (20)

1.用于有机电子器件的基板，所述基板依次包括基础层；光散射层和电极层，其中，所述电极层的形成面积大于所述光散射层的形成面积，且所述电极层还形成于未形成所述光散射层的基础层的表面上。
2.根据权利要求1所述的基板，其中，所述电极层的形成面积(A)与所述光散射层的形成面积(B)之比(A/B)为1.04以上。
3.根据权利要求1所述的基板，其中，所述电极层还在超过所述光散射层的整个外围的区域形成。
4.根据权利要求1所述的基板，其中，所述基础层为透明的。
5.根据权利要求1所述的基板，其中，所述电极层为空穴注入电极层或电子注入电极层。
6.根据权利要求1所述的基板，其中，所述光散射层包括基体材料和光散射颗粒，所述光散射颗粒的折射率与基体材料的折射率不同。
7.根据权利要求6所述的基板，其中，所述基体材料包括聚硅氧烷、聚酰胺酸或聚酰亚胺。
8.根据权利要求6所述的基板，其中，所述光散射颗粒的折射率为1.0-3.5。
9.根据权利要求1所述的基板，其中，所述光散射层为具有凹-凸结构的层。
10.根据权利要求1所述的基板，其中，所述基板还包括位于所述光散射层与电极层之间的平整层。
11.根据权利要求10所述的基板，其中，所述平整层的折射率为1.7以上。
12.一种有机电子设备，其包括：
基础层；形成于所述基础层之上的光散射层；形成于所述光散射层之上的第一电极层；形成于所述第一电极层之上且包括发光层的有机层；和形成于所述有机层之上的第二电极层，其中，所述第一电极层的形成面积大于所述光散射层的形成面积，且所述电极层还形成于未形成光散射层的基础层的表面上。
13.根据权利要求12所述的有机电子设备，其中，所述光散射层的形成区域的长度(B)与所述发光层的发光区域的长度(C)之差(B-C)在10μm至2mm的范围内。
14.根据权利要求12所述的有机电子设备，其还包括封装结构，所述封装结构保护有机层和第二电极层，且所述封装结构粘附于下方未形成光散射层的第一电极层的上表面。
15.根据权利要求14所述的有机电子设备，其中，所述封装结构为玻璃罐或金属罐。
16.根据权利要求14所述的有机电子设备，其中，所述封装结构为覆盖所述有机层和所述第二电极层的整个表面的薄膜。
17.一种制造用于有机电子器件的基板的方法，所述方法包括通过处理形成于基础层之上的光散射层来移除至少一部分光散射层。
18.根据权利要求17所述的方法，其中，所述光散射层通过湿法刻蚀、干法刻蚀、激光法或水喷射法进行处理。
19.根据权利要求17所述的方法，其还包括，在移除光散射层之后，在包括移除光散射层的区域的区域上形成电极层。
20.一种照明设备，其包括根据权利要求12所述的有机电子设备。
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