CN104428925A - 锂离子二次电池的制造方法以及制造装置 - Google Patents

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Abstract

在涂布了锂离子二次电池的电极后使用狭缝模头涂布机涂布形成隔板的绝缘材料时，由于在电极材料和绝缘材料的界面形成混合层，因此伴随绝缘材料变薄，因短路而产生不良的危险性提高。作为其解决方法，提出了一种锂离子二次电池的制造方法，其中，使用狭缝模头涂布机在以规定速度供给的电极基板上涂布电极材料，在其下游使用帘涂机在所述电极基板上的电极材料层上涂布绝缘材料，然后在干燥炉中使两种材料的层干燥、粘着，从而制造电极片。

Description

锂离子二次电池的制造方法以及制造装置
技术领域
本发明涉及锂离子二次电池的制造方法及其装置，特别涉及具备正极、负极以及将正极与负极电分离的隔板的锂离子二次电池的制造方法以及制造装置。
背景技术
随着便携电子设备的发展，作为这些便携电子设备的电力供给源，使用能够反复充电的小型二次电池。其中，能量密度高、循环寿命长、同时自身放电性低且工作电压高的锂离子二次电池受到关注。锂离子二次电池由于具有上述优点，因此多用于数码相机、笔记本型个人电脑、手机等便携电子设备。此外，近年来，作为电动汽车用电池、电力储存用电池，正在进行能够实现高容量、高输出以及高能量密度的大型锂离子二次电池的研究开发。特别是在汽车产业中，为了应对环境问题，正在进行使用电动机作为动力源的电动汽车、使用引擎(内燃机)和电动机这两者作为动力源的混合动力车的开发。作为这种电动汽车、混合动力车的电源，锂离子二次电池也受到关注。但是，锂离子二次电池的工作电压高、能量密度高，因此需要针对由内部短路、外部短路等所导致的异常发热的充分对策。
如图8中所示的工作原理，锂离子二次电池是非水电解质二次电池的一种，是电解质中的锂离子承担电传导的二次电池。正极材料(活性物质)使用锂金属氧化物、负极材料(活性物质)使用石墨等碳材料、电解质使用碳酸亚乙酯等有机溶剂+六氟磷酸锂(LiPF6)这种锂盐的二次电池正成为主流。在电池中，充电时锂离子从正极出来进入负极，放电时相反，锂离子从负极出来进入正极。
锂离子二次电池的结构，例如具备将涂布有正极材料的正极板、涂布有负极材料的负极板、和防止正极板与负极板接触的聚合物膜等隔板卷绕而成的电极卷绕体。并且，在锂离子二次电池中，将该电极卷绕体插入到外装罐中，并向外装罐中注入电解液。也就是说，在锂离子二次电池中，在金属箔上涂布正极材料所得的正极板以及在金属箔上涂布负极材料所得的负极板形成为带状，形成为带状的正极板和负极板以不直接接触的方式隔着隔板被卷绕为截面漩涡状，形成电极卷绕体。
日本特开2003－045491号公报(专利文献1)公开了在如下方面进行改善的技术，即，在分别形成正极电极膜、负极电极膜，在负极电极膜上贴合隔膜，并将所述正极电极膜层叠在该带有隔膜的负极电极膜上，形成电极卷绕体的以往的电极制造方法中工序数量多的方面；以及在层叠了多片所述电极卷绕体的集电体内均匀注入溶液状的电解物质非常困难，经常产生次品的方面。
日本特开2003－045491号公报(专利文献1)中公开了二次电池制造方法以及二次电池制造装置，所述二次电池制造方法为：使用具有溶液喷出用狭缝的模涂机，在正极片状物的两面涂布含有正极电极物质的溶液和含有电解、绝缘物质的溶液，经过加热工序，形成正极电极片状物，同样地，使用模涂机在负极片状物的两面涂布含有负极电极物质的溶液和含有电解、绝缘物质的溶液，经过加热工序，形成负极电极片状物，层叠两电极片状物，形成电极卷绕体。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2003－045491号公报
发明内容
发明要解决的问题
在锂离子二次电池的电极材料涂布中，如专利文献1所述，通过在载体材料的表面上涂布正极、负极的电极材料后，涂布形成隔板的绝缘材料，可以提高生产效率，能够实现制造装置的紧凑化。
然而，在载体材料的表面上涂布正极、负极的电极材料后，继续用狭缝模头涂布机涂布形成隔板的绝缘材料时，在电极材料层和绝缘材料层的界面形成电极材料与绝缘材料的混合层，伴随起到隔板功能的绝缘材料层变薄，容易产生正极与负极的短路，不良的危险性提高。
因此，本发明提供一种能够使在电极材料层和绝缘材料层的界面形成的混合层变薄的锂离子二次电池的制造方法以及制造装置。
解决问题的方法
为了解决上述问题，本发明在具备正极、负极以及将正极与负极电分离的隔板的锂离子二次电池的制造方法中，使用狭缝模头涂布机在以规定速度供给的电极基板上涂布电极材料，在其下游使用帘涂机在所述电极基板上的电极材料层上涂布绝缘材料，然后在干燥炉中使两种材料的层干燥、粘着，从而制造电极片。
另外，为了解决上述问题，本发明构成锂离子二次电池的制造装置，其特征在于，具备：以规定速度供给电极基板的电极基板送出辊；以规定速度输送电极基板的第1、第2、第3辊筒；从与所述第1辊筒相对的位置对所述电极基板涂布电极材料的狭缝模头涂布机；在所述狭缝模头涂布机的下游，从与所述第2辊筒相对的位置对所述电极基板上的电极材料层涂布绝缘材料的帘涂机；在所述帘涂机的下游，对涂布在所述电极基板上的电极材料和绝缘材料的层进行加热，使其干燥、粘着的干燥炉；和对粘着有所述电极材料和绝缘材料的所述电极基板进行卷绕的卷绕辊。
发明效果
根据本发明，在采用于载体材料的表面上重叠着涂布电极材料和绝缘材料，同时使其干燥、粘着的电极片的制造方法时，由于能够将电极材料层和绝缘材料层界面的混合层的生成控制为较薄，因此，即使在绝缘材料变薄时，正极与负极的短路也减少，不良的危险性也降低。
上述之外的课题、构成以及效果，通过以下实施方式的说明而变得明确。
附图说明
图1是实施例1中的锂离子二次电池的制造工序的构成图。
图2是本发明比较例中的锂离子二次电池的制造工序的构成图。
图3是在载体材料上涂布的浆料状的电极材料层和绝缘材料层界面的截面概念图。
图4是表示实施例1与比较例的模涂法中绝缘层膜厚与混合层膜厚的关系的图。
图5是实施例2中的锂离子二次电池的制造工序的构成图。
图6是表示实施例2与比较例的模涂法中绝缘层膜厚与混合层膜厚的关系的图。
图7(a)是示意性地表示使用狭缝模头涂布机进行涂布的状况的截面图，(b)是示意性地表示使用帘涂机进行涂布的状况的截面图。
图8是说明锂离子二次电池的工作原理的图。
图9是示意性地表示到锂离子二次电池制造完成为止的具体工序的图。
具体实施方式
以下，使用附图对实施例进行说明。
图9是示意性地表示到锂离子二次电池制造完成为止的具体工序的图。如图9所示，锂离子二次电池的制造工序包括正极电极片制造工序、负极电极片制造工序、电池单元的组装工序和电池模块的组装工序。
在正极电极片制造工序中，首先，混炼并调合作为正极材料原料的各种材料，制作浆料材料(正极材料)。接着，在膜状的金属箔上涂布该浆料材料并干燥，然后对涂布了浆料材料的金属箔进行压缩、切断的加工，制造膜状的正极电极片。
另一方面，在负极电极片制造工序中，虽然使用的作为原料的各种材料与正极电极片制造工序不同，但到负极电极片制造完成为止的步骤是相同的。首先，混炼并调合作为负极材料原料的各种材料，制作浆料材料(负极材料)(混炼、调合)，在膜状的金属箔上涂布该浆料材料并干燥(涂布)，然后对涂布了浆料材料的金属箔进行压缩、切断的加工(加工)，制造膜状的负极电极片。
然后，在电池单元组装工序中，在称为卷绕的工序中，从上述的膜状正极电极片和负极电极片上切下电池单元所需大小的正极和负极，并且从用于分隔这些正极电极片和负极电极片的膜状隔板材料上切下电池单元所需大小的隔板，将切下的隔板夹在正极和负极之间并重叠着进行叠卷(卷绕)。然后对叠卷的正极、负极和隔板的电极对组进行组装、焊接。然后，将焊接的这些电极对组配置在注入了电解液(注液)的电池罐中后，完全密封电池罐(封口)，制作电池单元。
在电池单元检查工序中，将单元组装工序中制作的锂离子二次电池单元反复充放电，进行有关该电池单元的性能和可靠性的检查(例如，电池单元的容量、电压，充电或放电时的电流、电压等的检查)(单电池检查)。由此，完成电池单元，电池单元组装工序结束。
接着，在模块组装工序中，将多个电池单元串联组合起来，构成电池模块，再连接充/放电控制用控制器，制造电池系统(模块组装)。然后，在模块检查工序中，进行有关在模块组装工序中组装的电池模块的性能和可靠性的检查(例如，电池模块的容量、电压，充电或放电时的电流、电压等的检查)(模块检查)。
本发明是涉及前述正极电极片制造工序和前述负极电极片制造工序中的涂布工序的制造方法和制造装置。通过本发明的实施，在所述电池单元组装工序中，能够省去向电池罐内注入电解液的注液工序。
实施例1
图2表示在专利文献1的第2实施例中公开的正极片状物或负极片状物上连续涂布电极物质和电解、绝缘物质，并干燥、粘着的一系列制造工序的构成图。在专利文献1中，虽然在载体材料(正极片状物、或负极片状物)的两面上涂布了电极物质和电解、绝缘物质，但这被认为并不现实，因此作为本实施例的比较例，表示在载体材料的一面上涂布电极物质和电解、绝缘物质的制造工序例。
在图2的制造工序中，制造了正极电极片的一面。正极板PEP由正极板送出辊1RL1送出，涂布由与辊筒2RL2相对的狭缝模头涂布机1DC1供给的正极材料PAS，接着，涂布由与辊筒3RL3相对位置的狭缝模头涂布机2DC2供给的绝缘材料IF，使其通过干燥炉DRY进行干燥，卷绕在卷绕辊5RL5上，从而制造正极电极片。
所述狭缝模头涂布机1DC1一直以来在厚膜涂布、涂布高粘度涂料的用途中被广泛采用。在本比较例的模涂方法中，如图7(a)中喷头71所示，通过未图示的定量泵，由未图示的贮存正极材料(浆料材料)的容器向喷头71的集流腔73中供给正极材料(浆料材料)PAS。在集流腔73中，使正极材料的压力分布均匀后，向设置在喷头71中的狭缝74供给正极材料(浆料材料)PAS，并喷出。喷出的正极材料(浆料材料)PAS，在喷头71和保持一定间隔h1(在本比较例和本实施例中，均为h1＝50～100μm)相对移动的载体材料(正极片状物)81之间形成被称为焊珠的正极材料聚集物75，在该状态下随着载体材料(正极片状物)81的移动，引出正极材料，形成涂膜。
此处，通过由狭缝74供给与形成涂膜所消耗的量相同量的正极材料，来连续地形成涂膜。为了稳定地进行蒸发速度快的有机溶剂系薄膜的涂布，重要的是所述正极材料聚集物75的下游侧弯液面(液面的弯曲)79的形状稳定化。因此，向集流腔73供给正极材料的压力为狭缝部74的压降+喷头71的下游侧唇边部78的压降+下游侧弯液面79的压力。
在图2的制造工序中，继续通过第2狭缝模头涂布机2DC2涂布电解、绝缘物质，此处的模涂方法与前述的狭缝模头涂布机1DC1中的条件相同。在上游在载体材料(正极片状物)81上使正极材料形成涂膜后，涂布由狭缝模头涂布机2DC2的狭缝74喷出的以电解、绝缘物质作为原料的浆料材料(绝缘材料IF)。
如上所述，重叠着涂布浆料状的正极材料和绝缘材料后，经过使用干燥炉DRY的加热、干燥工序，可以使两方的涂膜层同时干燥、粘着，效率良好。然而本发明人确认到，涂布在载体材料上的浆料状的正极材料和绝缘材料，如图3的截面概念图所示，在涂布于电极片的载体材料(EP)上的电极材料层(EL)和绝缘材料层(SEL)的界面形成失去绝缘功能的混合层(MIX)。由于该混合容器(MIX)的生成，产生了如下问题，即，具有绝缘功能的绝缘材料层(SEL)的厚度薄于本来所希望的厚度。
在本实施例中，对于即使在伴随锂离子二次电池的紧凑化而将构成隔板的绝缘材料层设计为较薄时，也可以使电极材料层和绝缘材料层界面的混合层变薄的模涂方法进行说明。
图1是本实施例的锂离子二次电池的制造方法构成图的例子。
正极板PEP由正极板送出辊1RL1送出，涂布由与辊筒2RL2相对的狭缝模头涂布机DC1供给的正极材料PAS，再涂布由与辊筒3RL3相对位置的帘涂机CC1供给的绝缘材料IF，使其通过干燥炉DRY进行干燥，卷绕在卷绕辊5RL5上，从而制造正极电极片。本实施例是在图2所示的比较例中，由帘涂机CC1供给并涂布绝缘材料IF，而代替由狭缝模头涂布机2DC2供给并涂布绝缘材料IF的模涂方法。
帘涂机CC1，如图7(b)中喷头72所示，通过未图示的定量泵，由未图示的贮存绝缘材料(浆料材料)IF的容器向喷头72的集流腔76中供给绝缘材料(浆料材料)IF。在集流腔76中，使绝缘材料的压力分布均匀后，向设置在喷头72中的狭缝77供给绝缘材料(浆料材料)IF，并喷出。喷出的绝缘材料(浆料材料)IF形成均匀稳定流量的帘膜80并落下，该帘膜80在触碰到与喷头72保持一定间隔h2相对移动的载体材料(正极片状物)81上的正极材料PAS层的瞬间，以与载体材料相同的速度被拉伸，从而均匀地进行涂布。
在本实施例中，使帘涂机CC1与载体材料(正极片状物)81的间隔h2为100μm～10mm。在帘涂机CC1中，与前述的狭缝模头涂布机1DC1同样地，通过由狭缝77供给与形成涂膜所消耗的量相同量的绝缘材料，连续地形成涂膜。因此，向集流腔76供给绝缘材料的压力只要为狭缝部77的压降以及确保与前述涂膜形成所消耗的量相同量的流量的压力即可。由狭缝77喷出的绝缘材料(浆料材料)IF以初速度V0落下间隔h2，并以
[数1]
速度 Vc = V 0 + 2 g · h 2
与载体材料碰撞，但由于间隔h2如前所述较小，因此速度Vc较小，与载体材料上的正极材料涂膜接触的压力的特征为，小于前述狭缝模头涂布机1DC1的正极材料聚集物75中喷头71的下游侧唇边部78的压降+下游侧弯液面79的压力。
在本实施例中，正极材料PAS使用如下形成的浆料：混合包含钴酸锂的活性物质和作为导电助剂的碳，并与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂(粘合剂)溶解在N－甲基吡咯烷酮(NMP)中所得的溶液混炼。
绝缘材料IF使用如下形成的浆料：将二氧化硅(SiO2)的粉体与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂(粘合剂)溶解在N－甲基吡咯烷酮(NMP)中所得的溶液混炼。
本实施例的模涂方法中电极材料层与绝缘材料层界面的混合层的评价，是切出完成的电极截面，并由使用SEM观察的图像算出混合层的膜厚。基于图3所示的截面的概念图，将混合层MIX的膜厚评价结果汇总于图4。在比较例中，伴随绝缘层的膜厚变薄，混合层的膜厚变大，判断在25μm以下的绝缘层膜厚下，产生短路的可能性提高。本实施例的模涂方法的结果是，即使绝缘层的膜厚变薄，混合层的膜厚也为5μm以下，判断其产生短路的可能性低。
实施例2
在实施例2中，对于电极材料层和绝缘材料层的界面均匀，并且即使在隔板材料进一步变薄时产生短路的危险性也降低的模涂方法的例子进行说明。
图5是本实施例的锂离子二次电池的制造方法构成图的例子。
正极板PEP由正极板送出辊RL1送出，涂布由与辊筒2RL2相对的狭缝模头涂布机DC1供给的正极材料PAS，再涂布由与辊筒3RL3相对位置的帘涂机CC1供给的绝缘材料IF，通过与辊筒6RL6相对的刮刀涂布机KC1调整涂膜高度，使其通过干燥炉DRY进行干燥，卷绕在卷绕辊5RL5上，从而制造正极电极片。
正极材料PAS使用如下形成的浆料：混合包含钴酸锂的活性物质和作为导电助剂的碳，并与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂(粘合剂)溶解在N－甲基吡咯烷酮(NMP)中所得的溶液混炼。
绝缘材料IF使用如下形成的浆料：将二氧化硅(SiO2)的粉体与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂(粘合剂)溶解在N－甲基吡咯烷酮(NMP)中所得的溶液混炼。
本实施例的模涂方法中电极材料层与绝缘材料层界面的混合层的评价，是切出完成的电极截面，并由使用SEM观察的图像算出混合层的膜厚。基于图3所示的截面的概念图，将混合层MIX的膜厚评价结果汇总于图6。在比较例中，伴随绝缘层的膜厚变薄，混合层的膜厚变大，可知在25μm以下的绝缘层膜厚下，产生短路的可能性提高。本实施例的模涂方法的结果是，即使绝缘层的膜厚进一步变薄，混合层的膜厚也为5μm以下，产生短路的可能性低。
在以上的实施例1、2中，记载了在正极板PEP的一面上涂布正极材料PAS和绝缘材料IF，制造正极电极片的例子。当在正极板PEP的两面上涂布正极材料PAS和绝缘材料IF时，可以考虑使卷绕在卷绕辊5RL5上的正极电极片翻转，再次经过相同的工序涂布背面。
另外，在实施例1、2中，表示正极电极片制造工序的例子。使用同样的模涂方法，还可以实现负极电极片制造工序。这时，负极材料NAS使用如下形成的浆料：将包含碳材料(carbon材料)的负极活性物质与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂(粘合剂)溶解在N－甲基吡咯烷酮(NMP)中所得的溶液混炼。
绝缘材料IF使用如下形成的浆料：将二氧化硅(SiO2)的粉体与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂(粘合剂)溶解在N－甲基吡咯烷酮(NMP)中所得的溶液混炼。
在负极电极片制造工序中，可以考虑在负极板NEP上重叠着涂布负极材料NAS和绝缘材料IF，以及仅在负极板NEP上涂布负极材料NAS制造负极电极片这两者情况。
需要说明的是，本发明并不限定于上述实施例，其包括各种变形例。例如，上述实施例为了容易理解并说明本发明而进行了详细的说明，但未必限定于具备所说明的所有构成的实施例。另外，某些实施例的部分构成也可以置换为其他实施例的构成，另外，在某些实施例的构成中也可以添加其他实施例的构成。另外，对于各实施例的部分构成，也可以追加、去除、置换其他构成。
另外，在前述实施例1、2中，列举锂离子二次电池作为例子，对本发明的技术思想进行了说明，但本发明的技术思想并不限定于锂离子二次电池，其可以广泛适用于具备正极、负极以及将正极与负极电分离的隔板的蓄电设备(例如，电池、电容器等)。
符号说明
RL1   正极板送出辊
RL2   辊筒2
RL3   辊筒3
RL4   辊筒4
RL5   卷绕辊
RL6   辊筒6
PEP   正极板
DC1   狭缝模头涂布机1
DC2   狭缝模头涂布机2
PAS   正极活性物质
CC1   帘涂机
IF    绝缘材料
DRY   干燥炉
SEL   绝缘层
EL    电极层
EP    电极板
MIX   混合层
71    狭缝模头涂布机喷头
72    帘涂机喷头
73    集流腔
74    狭缝
75    电极材料聚集物(焊珠)
76    集流腔
77    狭缝
78    喷头71的下游侧唇边部
79    下游侧弯液面
80    绝缘材料的帘膜
81    载体材料(正极片状物)
h1    狭缝模头涂布机喷头与载体材料的间隔
h2    帘涂机喷头与载体材料的间隔

Claims (8)

1.一种锂离子二次电池的制造方法，是具备正极、负极以及将正极与负极电分离的隔板的锂离子二次电池的制造方法，其特征在于，
使用狭缝模头涂布机在以规定速度供给的电极基板上涂布电极材料，在其下游使用帘涂机在所述电极基板上的电极材料层上涂布绝缘材料，然后在干燥炉中使两种材料的层干燥、粘着，从而制造电极片。
2.如权利要求1所述的锂离子二次电池的制造方法，其特征在于，所述电极材料中，
正极材料PAS使用如下形成的浆料：混合包含钴酸锂的活性物质和作为导电助剂的碳，并与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂溶解在N－甲基吡咯烷酮NMP中所得的溶液混炼，
负极材料NAS使用如下形成的浆料：将包含碳材料的负极活性物质与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂溶解在N－甲基吡咯烷酮NMP中所得的溶液混炼。
3.如权利要求1所述的锂离子二次电池的制造方法，其特征在于，所述绝缘材料使用如下形成的浆料：将二氧化硅SiO2的粉体与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂溶解在N－甲基吡咯烷酮NMP中所得的溶液混炼。
4.如权利要求1所述的锂离子二次电池的制造方法，其特征在于，使用帘涂机在以规定速度供给的所述电极基板上的电极材料层上涂布绝缘材料后，通过刮刀涂布机调整涂膜高度，然后投入到干燥炉中。
5.一种锂离子二次电池的制造装置，其特征在于，具备：
以规定速度供给电极基板的电极基板送出辊；
以规定速度输送电极基板的第1、第2、第3辊筒；
从与所述第1辊筒相对的位置对所述电极基板涂布电极材料的狭缝模头涂布机；
在所述狭缝模头涂布机的下游，从与所述第2辊筒相对的位置对所述电极基板上的电极材料层涂布绝缘材料的帘涂机；
在所述帘涂机的下游，对涂布在所述电极基板上的电极材料和绝缘材料的层进行加热，使其干燥、粘着的干燥炉；和
对粘着有所述电极材料和绝缘材料的所述电极基板进行卷绕的卷绕辊。
6.如权利要求5所述的锂离子二次电池的制造装置，其特征在于，在所述帘涂机的下游和所述干燥炉的上游，进一步具备调整所述电极基板上的涂膜高度的刮刀涂布机。
7.如权利要求5所述的锂离子二次电池的制造装置，其特征在于，所述电极材料中，
正极材料PAS使用如下形成的浆料：混合包含钴酸锂的活性物质和作为导电助剂的碳，并与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂溶解在N－甲基吡咯烷酮NMP中所得的溶液混炼，
负极材料NAS使用如下形成的浆料：将包含碳材料的负极活性物质与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂溶解在N－甲基吡咯烷酮NMP中所得的溶液混炼。
8.如权利要求5所述的锂离子二次电池的制造装置，其特征在于，所述绝缘材料使用如下形成的浆料：将二氧化硅SiO2的粉体与使包含聚偏氟乙烯的粘结剂溶解在N－甲基吡咯烷酮NMP中所得的溶液混炼。
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