CN104303328B - 有机发光器件 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种有机发光器件及一种照明设备。本发明的示例性的有机发光器件，例如可使基于反射电极层的光吸收和表面等离子体的渐逝耦合最小化，并且表现出优异的发光效率。

Description

有机发光器件
技术领域
本发明涉及一种有机发光器件(OLED)及一种照明设备。
背景技术
一般而言，OLED依序包括基板、第一电极层、包括发光层的有机层、及第二电极层。
在底部发光器件(bottom emitting device)的结构中，该第一电极层可形成为透明电极层，并且该第二电极层可形成为反射电极层。再者，在顶部发光器件(top emittingdevice)的结构中，第一电极层可形成为反射电极层，并且第二电极层可形成为透明电极层。
通过两电极层，分别注入电子(electron)与空穴(hole)，所注入的电子与空穴在发光层中重新结合(recombination)，导致产生光。该光线在底部发光器件中可向基板侧发射，在顶部发光器件中向第二电极层发射。
在OLED的结构中，通常用作透明电极层的铟锡氧化物(ITO)、有机层，和通常由玻璃形成的基板的折射率分别约为2.0、1.8和1.5。在这样的折射率关系中，例如，由于全内反射(total internal reflection)现象，在底部发光器件的有机发光层中产生的光被有机层与第一电极层间的界面或基板所捕获(trap)，且仅有极少量光发射出。
发明内容
目的
本发明提供一种OLED及一种照明设备。
解决方案
本发明的示例性的OLED，可包括：电子注入电极层及空穴注入电极层。在OLED中，该电子注入电极层及该空穴注入电极层可彼此对置而配置，且有机层压结构可存在于其间。该有机层压结构可为包括至少一层的含功能性有机材料的层压结构。该有机层压结构可包括低折射有机层。 在此使用的术语“低折射有机层”可指包含有机化合物且整个层的折射率为1.7以下的层。此处使用的术语“折射率”除非另有定义，其可指相对于约550至633nm波长的光线的折射率。该有机层压结构除低折射有机层外还包括发光层。
该OLED可包括散射层。例如，该散射层可形成于与该电子或空穴注入电极层、特别是空穴注入电极层接触或邻接的一个表面。此处，与散射层接触或邻接的电极层的一个表面可为，与有机层压结构接触或邻接的电极层表面的相对侧表面。
在一个实例中，该OLED还可包括基底层。在该基底层的顶部，形成一结构，该结构中依序形成电子或空穴注入电极层、有机层压结构及空穴或电子注入电极层。在此结构中，散射层可配置于基底层和形成在该基底层顶部的电子或空穴注入电极层之间。
图1示出示例性的有机发光器件100的结构，其中，在基底层105上依序形成空穴注入电极层101、有机层压结构103及电子注入电极层102，且在该空穴注入电极层101及该基底层之间形成散射层104。该有机层压结构103包括低折射有机层1031及发光层1032。
作为该基底层，可依需要选择合适的材料而无特别的限制。在一实例中，该OLED可为底部发光器件，且在此情况下，该基底层可为透明基底层，例如，相对于可见光区波长的光线的透光率为50、60、70、80或90％以上的基底层。作为该透明基底层，可使用玻璃基底层或者透明聚合物基底层。作为该玻璃基底层，可使用包括钙钠玻璃、含钡/锶玻璃、铅玻璃、铝硅酸盐玻璃、硼硅酸盐玻璃、钡硼硅酸盐玻璃或石英的基底层，并且作为该聚合物基底层，可使用包括聚碳酸酯(PC，polycarbonate)、丙烯酸树脂、聚(对苯二甲酸乙二酯)(PET，poly(ethylene terephthatle))、聚(醚硫醚)(PES，poly(ether sulfide))，或者聚砜(PS，polysulfone)的基底层，但本发明并不限于此。视需要，该基底层可为具有驱动薄膜电晶体(TFT)的驱动薄膜电晶体基板。
该空穴注入电极层例如可使用具有相当高的功函数(work function)的透明传导材料而形成。例如，该空穴注入电极层可包括具有约4.0eV以上的功函数的金属、合金、导电化合物，或者包括至少其中两种的混合物。此材料可为传导性透明材料，例如，诸如金的金属、CuI、铟锡氧化物(ITO)、 铟锌氧化物(IZO)、ZnO、SnO2或In2O3。该空穴注入电极层可使用上述材料通过例如真空沉积法或者溅射法形成。该空穴注入电极层可具有10％以上的透光率，及几百Ω/sq以下(例如100Ω/sq以下)的表面电阻(surface resistance)。该空穴注入电极层的厚度可依据透光率或表面电阻，但通常可为50至150nm或10至200nm的范围内。
该电子注入电极层可使用，例如，具有相对小的功函数的材料形成。作为此材料，可使用如钾、锂、钠、镁、镧、铯、钙、锶、钡、铝、银、铟、锡、锌或锆的金属或者选自其中的两种以上成分的合金，例如，镁/铟合金、镁/铝合金、铝/锂合金、铝/钪/锂合金、镁/银合金或铝/钙合金。该电子注入电极层例如可使用沉积法或溅射法等形成。
在该示例性的OLED中，该电子和空穴注入电极层中，在基底层上形成的电极层可为透明电极层，并且在该有机层压结构上形成的电极层可为反射电极层。
该有机层压结构至少包括低折射有机层及发光层。
该低折射有机层可为包括有机化合物的层，例如，具有1.7以下、小于1.7、1.68以下、1.66以下、1.65以下、1.63以下、1.60以下、1.55以下或1.52以下的折射率的一层。此处，该低折射有机层的折射率的下限例如可为0.5或0.7或更高，但是并不特别限于此。
在一实例中，该低折射有机层可与作为反射电极层而形成的电子或空穴注入电极层、例如作为反射电极层而形成的电子注入电极层接触或邻接而形成。在此位置形成的该低折射有机层，可通过与该散射层的有机相互作用而减小反射电极层的光吸收、和基于表面等离子体(surface Plasmon)的渐逝耦合(evanescent coupling)的影响，并增加该器件的光提取效率。
当与该低折射有机层接触或相邻的电极为电子注入电极层时，包含在该低折射有机层中的有机化合物可为电子接受有机化合物(electron accepting compound)。包含该电子接受有机化合物的该低折射有机层可作为电子注入层、电子传输层，或电子注入/传输层。
作为该电子接受有机化合物，可使用已知任意的化合物而无特别的限制。作为这样的有机化合物，可使用：芳族胺化合物，例如4,4’,4”-三(N-咔唑基)三苯基胺(4,4’,4”-tri(N-carbaolyl)triphenylamine)等；多环化合物，如对三联苯(P-terphenyl)或四联苯(quaterphenyl)，或其衍生物； 多环烃化合物，如萘(naphthalene)、并四苯(tetracene)、芘(pyrene)、晕苯(coronene)、(chrysene)、蒽(anthracene)、二苯蒽(diphenylanthracene)、稠四苯(naphthacene)或菲(phenanthrene)，或其衍生物；或者杂环化合物，如啡咯啉(phenanthroline)、红菲咯啉(bathophenanthroline)、啡啶(phenanthridine)、吖啶(acridine)、喹啉(quinoline)、喹喔啉(quinoxaline)、或吩嗪(phenazine)，或其衍生物。此外，荧光素(fluoroceine)、苝(perylene)、酞苝(phthaloperylene)、萘苝(naphthaloperylene)、苝酮(perynone)、酞苝酮(phthaloperynone)、萘苝酮(naphthaloperynone)、二苯基丁二烯(diphenylbutadiene)、四苯基丁二烯(tetraphenylbutadiene)、噁二唑(oxadiazole)、醛连氮(aldazine)、二苯并噁唑啉(bisbenzoxazoline)、联苯乙烯(bisstyryl)、吡嗪(pyrazine)、环戊二烯(cyclopentadiene)、8-羟基喹啉(oxine)、氨基喹啉(aminoquinoline)、亚胺(imine)、二苯乙烯、乙烯基蒽、二氨基咔唑(diaminocarbazole)、吡喃(pyrane)、噻喃(thiopyrane)、聚甲炔(polymethine)、部花青素(merocyanine)、喹吖啶酮(quinacridone)、红荧烯(rubrene)，或其衍生物；于日本专利公开号第1988-295695号、日本专利公开号第1996-22557号、日本专利公开号第1996-81472号、日本专利公开号第1993-009470号、日本专利公开号第1993-017764号公开的金属螯合配合物，例如所述配合物具有至少一种作为配体的金属螯合8-羟基喹啉化合物(metal chelated oxinoid compounds)如：8-羟基喹啉化合物，包括：三(8-羟基喹啉)铝[tris(8-quinolinolato)aluminium]、双(8-羟基喹啉)镁、双[苯并(f)-8-羟基喹啉]锌{bis[benzo(f)-8-quinolinolato]zinc}、双(2-甲基-8-羟基喹啉)铝、三(8-羟基喹啉)铟[tris(8-quinolinolato)indium]、三(5-甲基-8-羟基喹啉)铝、8-羟基喹啉锂、三(5-氯-8-羟基喹啉)镓、双(5-氯-8-羟基喹啉)钙，及其衍生物；于日本专利公开号第1993-202011号、日本专利公开号第1995-179394号、日本专利公开号第1995-278124号或日本专利公开号第1995-228579号公开的噁二唑(oxadiazole)化合物；于日本专利公开号第1995-157473号公开的三嗪(triazine)化合物；于日本专利公开号第1994-203963号公开的茋类(stilbene)衍生物；二苯乙烯基亚芳 (distyrylarylene)衍生物；于日本专利公开号第1994-132080号或日本专利公开号第1994-88072号公开的苯乙烯基衍生物；于日本专利公开号第1994-100857号或日本专利公开号第1994-207170号公开的二烯烃衍生物；荧光增白剂，如苯并噁唑(benzooxazole)化合物、苯并噻唑(benzothiazole)化合物，或苯并咪唑(benzoimidazole)化合物；二苯乙烯基苯(distyrylpyrazine)化合物，如1,4-双(2-甲基苯乙烯基)苯、1,4-双(3-甲基苯乙烯基)苯、1,4-双(4-甲基苯乙烯基)苯、二苯乙烯基苯、1,4-双(2-乙基苯乙烯基)苯、1,4-双(3-乙基苯乙烯基)苯、1,4-双(2-甲基苯乙烯基)-2-甲基苯或1,4-双(2-甲基苯乙烯基)-2-乙基苯；二苯乙烯基吡嗪化合物，如2,5-双(4-甲基苯乙烯基)吡嗪、2,5-双(4-乙基苯乙烯基)吡嗪、2,5-双[2-(1-萘基)乙烯基]吡嗪、2,5-双(甲氧基乙烯基)吡嗪、2,5-双[2-(4-联苯基)乙烯基]吡嗪或2,5-双[2-(1-芘基l)乙烯基]吡嗪；二甲基啶(dimethylidine)化合物或其衍生物，如1,4-亚苯基二甲基啶、4,4’-亚苯基二甲基啶、2,5-二甲苯二甲基啶、2,6-亚萘基二甲基啶、1,4-亚联苯基二甲基啶、1,4-对-亚苯基二甲基啶、9,10-蒽二基二甲基啶(9,10-anthracenediyldimethylidine)，或4,4’-(2,2-二-叔-丁基苯基)联苯、4,4’-(2,2-联苯基乙烯基)联苯等；于日本专利公开号第1994-49079号或日本专利公开号第1994-293778号公开的硅烷胺(silanamine)衍生物；于日本专利公开号第1994-279322号或日本专利公开号第1994-279323号公开的多官能苯乙烯基化合物；于日本专利公开号第1994-107648号或日本专利公开号第1994-092947号公开的噁二唑衍生物；于日本专利公开号第1994-206865号公开的蒽化合物；于日本专利公开号第1994-145146号公开的oxynate衍生物；如日本专利公开号第1992-96990号公开的四苯基丁二烯化合物；如日本专利公开号第1991-296595号公开的有机三官能化合物；于日本专利公开号第1990-191694号公开的香豆素(coumarin)衍生物；于日本专利公开号第1990-196885号公开的苝衍生物；于日本专利公开号第1990-255789号公开的萘衍生物；如日本专利公开号第1990-289676号或日本专利公开号第1990-88689号公开的酞苝酮(phthaloperynone)衍生物；或如日本专利公开号第1990-250292号公开的苯乙烯基胺衍生物，上述化合物被用作包含于低折射层的电子接受有机化合物。
该有机化合物通常具有1.7至1.8的折射率。为维持包含此有机化合物的低折射有机层较低的折射率，该低折射有机层除该有机化合物外还可包含具有低折射率的材料(下文称为低折射材料)。作为此低折射材料，例如，可使用具有1.6以下折射率的材料。低折射材料的折射率的下限例如可为0.5或0.7或更高，但不特别限于此。作为该材料，可使用选自氟化锂(LiF)、氟化镁(MgF)、氟化钾(KF)、氟化钠(NaF)、氟化铝(AlF3)、氟化钡(BaF2)、氟化铍(BeF2)、氟化镉(CdF2))、氟化钙(CaF2)、氟化铯(CsF)、氟化钍(ThF4)、氟化钇(YF3)、二氯化铁(FeCl2)、氧化钒(V2O5)及Na5Al3F14锥冰晶石(Chiolite)中的一种或两种以上的混合物。
只要控制低折射有机层使得其具有上述范围的折射率，对包含于该低折射有机层中的低折射材料的含量无特别限制。在一实例中，基于包含于该低折射有机层内的有机化合物为100重量份计，低折射材料的含量可为150重量份以下、140重量份以下、130重量份以下、120重量份以下、110重量份以下或100重量份以下。此处使用的“重量份”单位除非另有特别定义，其指成分之间的重量比。通过该低折射有机层的折射率来确定低折射材料比例的下限，因此无特别限制。
如上所述，例如，可以通过使用有机化合物及低折射材料的共沉积方法来形成包含该有机化合物及上文所述的该低折射材料的低折射有机层。
该低折射有机层可具有例如15nm以上、18nm以上、20nm以上、30nm以上、40nm以上、50nm以上、55nm以上、60nm以上、65nm以上或70nm以上的厚度。在此范围内，可使器件的衰退效果最小化，并且使光提取效率最大化。对该低折射有机层的厚度上限无特别的限制。例如，该低折射有机层可具有150nm以下、100nm以下或85nm以下的厚度。
该发光层例如可使用本技术领域熟知的各种荧光或磷光有机材料而形成。该发光层也可通过使用如上所述的电子接受有机化合物、或者选自下述的电子供给有机化合物的表现出发光特性的适当的种类来形成。
该发光层的材料可为，例如：Alq系材料，如三(4-甲基-8-羟基喹啉)铝(III)(tris(4-methyl-8-quinolinolate)aluminum(III))(Alg3)、4-MAlq3或Gaq3等；环戊二烯(cyclopenadiene)衍生物，如C-545T(C26H26N2O2S)、DSA-胺、TBSA、BTP、PAP-NPA、螺-FPA、Ph3Si(PhTDAOXD)、1,2,3,4,5-五苯基-1，3-环戊二烯(PPCP，1,2,3,4,5-pentaphenyl-1,3-cyclopentadiene)、4,4’-双(2,2’-二苯基乙烯基)-1,1’-联苯(DPVBi， 4,4'-bis(2,2'-diphenylyinyl)-1,1'-biphenyl)、二苯乙烯基苯或其衍生物；或者4-(二氰基亚甲基)-2-叔-丁基-6-(1,1,7,7,-四甲基久洛尼定-9-烯基)-4H-吡喃(DCJTB，4-(Dicyanomethylene)-2-tert-butyl-6-(1,1,7,7,-tetramethyljulolidyl-9-enyl)-4H-pyran)、DDP、AAAP或NPAMLI；或磷光材料(phosphorescent material)，如Firpic、m-Firpic、N-Firpic、bon2Ir(acac)、(C6)2Ir(acac)、bt2Ir(acac)、dp2Ir(acac)、bzq2Ir(acac)、bo2Ir(acac)、F2Ir(bpy)、F2Ir(acac)、op2Ir(acac)、ppy2Ir(acac)、tpy2Ir(acac)、面式-三[2-(4,5’-二氟苯基)吡啶-C’2,N]铱(III)(FIrppy，fac-tris[2-(4,5'-difluorophenyl)pyridine-C'2,N]iridium(III))或双(2-(2’-苯并[4,5-a]噻吩基)吡啶-N,C3’)铱(乙酰丙酮)(Btp2Ir(acac)，bis(2-(2'-benzo[4,5-a]thienyl)pyridinato-N,C3')iridium(acetylactonate))，但并不限于此。该发光层可包含作为主体(host)的材料，并包含主体掺杂体系(Host-Dopant system)，所述主体掺杂体系包括作为掺杂剂的苝(perylene)、二苯乙烯基联苯(distyrylbiphenyl)、DPT、喹吖啶酮(quinacridone)、红荧烯(rubrene)、BTX、ABTX，或DCJTB等。
该有机层压结构可以包括本领域已知的其他层而以各种形式存在，只要该有机层压结构至少包含该低折射有机层和该发光层。
例如，当该低折射有机层包含电子接受有机化合物而作为电子传输层时，作为可进一步包含于该有机层压结构中的层，可以列举出空穴注入层(HIL，Hole InjectingLayer)、空穴传输层(HTL，Hole Transporting Layer)、电子注入层(EIL，ElectronInjecting Layer)，或空穴阻挡层(HBL，Hole Blocking Layer)等。
此处，该空穴注入层例如可为与该空穴注入电极层接触而进一步包含的层，以协助空穴从该电极层顺利地注入至该有机层压结构内。此外，该空穴传输层例如可存在于该发光层及该空穴注入电极层之间，并且具有与该发光层的最高占据分子轨道(HOMO，highest occupied molecular orbital)相比更高水平的HOMO，从而协助空穴的顺利传输。
举例而言，该空穴注入或空穴传输层可包含电子供给有机化合物(electrondonating organic compound)。作为电子供给有机化合物，可使用N,N’,N’-四苯基-4,4’-二氨基苯基、N,N’-二苯基-N,N’-二(3-甲基苯 基)-4,4’-二氨基联苯、2,2-双(4-二-对-甲苯基氨基苯基)丙烷、N,N,N’,N’-四-对-甲苯基-4,4’-二氨基联苯、双(4-二-对-甲苯基氨基苯基)苯基甲烷、N,N’-二苯基-N,N’-二(4-甲氧基苯基)-4,4’-二氨基联苯、N,N,N’,N’-四苯基-4,4’-二氨基二苯醚、4,4’-双(二苯基氨基)四苯[4,4'-bis(diphenylamino)quadriphenyl]、4-N,N-二苯基氨基-(2-二苯基乙烯基)苯、3-甲氧基-4’-N,N-二苯基氨基苯乙烯基苯、N-苯基咔唑、1,1-双(4-二-对-三氨基苯基)环己烷、1,1-双(4-二-对-三氨基苯基)-4-苯基环己烷、双(4-二甲基氨基-2-甲基苯基)苯基甲烷、N,N,N-三(对-甲苯基)胺、4-(二-对-甲苯基氨基)-4’-[4-(二-对-甲苯基氨基)苯乙烯基]茋、N,N,N’,N’-四苯基-4,4’-二氨基联苯N-苯基咔唑、4,4’-双[N-(1-萘基)-N-苯基-氨基]联苯、4,4’-双[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]对-三联苯、4,4’-双[N-(2-萘基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-双[N-(3-苊基)-N-苯基氨基]联苯、1,5-双[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]萘、4,4’-双[N-(9-蒽基)-N-苯基氨基]联苯苯基氨基]联苯、4,4’-双[N-(1-蒽基)-N-苯基氨基]-对-三联苯、4,4’-双[N-(2-菲基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-双[N-(8-荧蒽基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-双[N-(2-芘基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-双[N-(2-苝基)-N-苯基氨基]联苯、4,4’-双[N-(1-晕苯基)-N-苯基氨基]联苯(4,4'-bis[N-(1-coronenyl)-N-phenylamino]biphenyl)、2,6-双(二-对-甲苯基氨基)萘、2,6-双[二-(1-萘基)氨基]萘、2,6-双[N-(1-萘基)-N-(2-萘基)氨基]萘、4,4”-双[N,N-二(2-萘基)氨基]三联苯、4,4-双{N-苯基-N-[4-(1-萘基)苯基]氨基}联苯、4,4’-双[N-苯基-N-(2-芘基)氨基]联苯、2,6-双[N,N-二-(2-萘基)氨基]氟或4,4”-双(N,N-二-对-甲苯基氨基)三联苯，或芳胺类化合物，如双(N-1-萘基)(N-2-萘基)胺，但本发明不限于此。
该空穴注入层或空穴传输层可通过在聚合物中分散该有机化合物，或也可以使用由该有机化合物衍生的聚合物而形成。此外，也可使用π-共轭聚合物(π-conjugatedpolymers)如聚对苯乙炔及其衍生物，空穴传输非共轭聚合物如聚(N-乙烯基咔唑)或聚硅烷的σ-共轭聚合物。
该空穴注入层可使用导电聚合物例如金属酞菁(如铜酞菁)或非金属酞菁、碳层及聚苯胺来形成，或者通过将芳胺化合物作为氧化剂与Lewis酸反应而形成。
该电子注入层作为协助电子自电极层注入有机层压结构的层，需要时也可与该电子注入电极层接触而进一步包含。可使用已知材料如LiF或 CsF形成该电子注入层。该空穴阻挡层可为能够通过阻止从该空穴注入电极层注入的空穴穿过该发光层到达该电子注入电极层而增强该器件的生命周期和效率的层，当需要时，可使用已知材料在该发光层及该电子注入电极层之间的适当部位形成。
该有机层压结构可以以各种结构形成。例如，当低折射有机层作为电子传输层时，该有机层压结构可包含：发光层及低折射有机层；发光层、低折射有机层及电子注入层；空穴传输层、发光层及低折射有机层；空穴注入层、空穴传输层、发光层及低折射有机层；空穴传输层、发光层、空穴阻挡层及低折射有机层；空穴注入层、空穴传输层、发光层、空穴阻挡层及低折射有机层；空穴传输层、发光层、低折射有机层及电子注入层；或空穴注入层、空穴传输层、发光层、低折射有机层及电子注入层，其为自该空穴注入电极层依序形成，但本发明不限于此。当需要时，该有机层压结构可具有包含两层以上的发光层的结构。包含两层以上的发光层的该结构可包括被具有电荷产生特性的中间电极层分开的两层以上的发光层，或电荷产生层(CGL，Charge Generating Layer)存在于该有机层压结构内的适当位置，但本发明不限于此。
该OLED也可包含散射层。该散射层可为通过与该低折射有机层的相互作用而增加该器件的光提取效率的层，并且只要其用于使入射的光散射，就可使用任何已知材料和结构而形成该散射层。
在一实例中，该散射层可为包含散射颗粒的层。图2示例性显示了在基底层105上形成包含散射颗粒301的散射层的形态。图2的该散射层包含散射颗粒301及粘合剂302。
此处使用的术语“散射颗粒”例如可指，具有与用于形成该散射层的粘合剂或之后描述的平坦化层不同的折射率的颗粒。该颗粒可具有1.0至3.5的折射率，例如，约1.0至2.0、1.2至1.8、或者约2.1至3.5，或2.2至3.0的折射率，且平均直径约为50至20000或100至5000nm。该颗粒可为球形、椭圆形、多边形或不定形，但本发明不特别限于此。该散射颗粒例如可包含：有机材料如聚苯乙烯或其衍生物、丙烯酸树脂或其衍生物、硅树脂或其衍生物，或酚醛树脂或其衍生物，或无机材料如氧化硅、氧化铝、氧化钛或氧化锆。该散射颗粒可包含上述材料中任一种，或其两种以上的材料；或视需要可以核/壳型颗粒或中空型颗粒而形成。
该散射层还可包含用于维持该散射颗粒的粘合剂。作为该粘合剂，例如作为可维持该散射层的材料，可使用相近的其他材料，例如具有与该基底层105相同折射率的材料。作为该粘合剂，例如，热或光固化单体的、低聚的、或聚合的有机材料如聚酰亚胺、具有芴环的卡多树脂(caldo resin)、氨基甲酸酯、环氧化合物、聚酯、或丙烯酸酯，或无机材料如二氧化硅、氮化硅(silicon)、氮氧化硅(silicon oxynitride)，或聚硅氧烷，或有机\无机复合材料。
该散射层例如可为具有不平坦结构的层。图3示例性显示具有不平坦结构的散射层401形成于基底层105上。当适当地调节该散射层的不平坦结构时，可使入射的光散射。
举例来说，可通过涂布热或光固化材料，并在固化或进行蚀刻步骤期间与能够转印期望形状的不平整结构的模具接触而固化该材料。在另一方法中，该散射层可通过将具有合适尺寸和形状的颗粒混入用于形成该散射层的粘合剂而形成。在此情况下，该颗粒不需要为具有散射功能的颗粒，但是也可使用具有散射功能的颗粒。
举例来说，该散射层可通过如下方法形成：用湿式涂布法涂布材料，并施加热或光辐射等，以溶胶-凝胶法、如化学气相沉积(CVD，Chemical Vapor Deposition)法或物理气相沉积(PVD，Physical Vapor Deposition)法的沉积法或微压印法固化该材料。
该OLED还可包含形成于该散射层顶部的平坦化层。图4和5示例性显示进一步包含平坦化层的OLED。图4显示了平坦化层501形成于具有图2所示结构的散射层上，且图5显示了平坦化层501形成于具有图3所示结构的散射层上。
该平坦化层提供了可以在散射层上形成如空穴注入电极层等电极层的表面，根据情况，通过与散射层的相互作用可实现更优良的光提取效率。该平坦化层例如可具有与相邻的电极层相同的折射率，例如，约1.8至3.5或2.2至3.0。
该平坦化层可例如通过将具有高折射率且平均直径约为1至100、10至90、20至80、30至70、30至60或30至50nm的高折射颗粒与用于形成该平坦化层的粘合剂混合的方法而形成。作为该高折射颗粒，例如可使用氧化铝、氧化钛或氧化锆。在一实例中，作为高折射颗粒，可使用氧 化钛，例如金红石型(rutile-type)氧化钛。该金红石型氧化钛可具有较之其它颗粒更高的折射率，因此，虽然用于形成平坦化层的材料中高折射颗粒的含量相对小，但是该平坦化层可具有高折射率。当该高折射率颗粒在材料中的比例相对低时，可实现较高品质的平坦化层。
在另一实例中，也可使用由化合物如金属(锆、钛或铯等)的烷氧化物或酰化物(acylate)等与具有极性基团(如羧基或羟基等)的粘合剂混合制备的材料形成该平坦化层。烷氧化物或酰化物等化合物可与该粘合剂的极性基团进行缩合反应，并提供金属至粘合剂的主链，从而实现高折射率。烷氧化物或酰化物的实例可包括钛烷氧化物(titaniumalkoxide)，如四-正-丁氧基钛、四异丙氧基钛、四-正-丙氧基钛或四乙氧基钛；酰化钛，如硬脂酸钛；钛螯合物；锆烷氧化物，如四-正-丁氧基锆、四-正-丙氧基锆、四异丙氧基锆或四乙氧基锆；酰化锆，如三丁氧基硬脂酸锆；或锆螯合物。此外，作为具有极性基团的粘合剂，可使用选自该散射层中描述的粘合剂种类中的适当的种类。
此外，该平坦化层可如下形成：将金属烷氧化物(如钛烷氧化物或锆烷氧化物等)与溶剂(如醇或水等)混合制备涂布溶液，在涂布该涂布溶液之后，在适当的温度下以溶胶-凝胶涂布法烧结该涂布溶液。
该散射层或该平坦化层可具有比形成于其上的空穴或电子注入电极层更小的投影面积。该散射层或该散射层及平坦化层也可具有比该基底层更小的投影面积。此处所用的术语“投影面积”是指，当从沿平行于该基板的表面的法线方向的上方或下方观察该基板时，所确认的目标物的投影面积，例如，基底层、散射层或电极层的面积。据此，举例而言，虽然因散射层的表面是以不平整的形态形成的，因此使散射层的实际表面积比电极层大，但当从上方观察该散射层所确认到的面积比从上方观察该电极层所确认到的面积小时，就理解为该散射层具有比电极层更小的投影面积。
当该散射层具有比该基底层及该电极层更小的投影面积时，该散射层可以各种类型存在。举例来说，如图6所示，仅可在该基底层105边缘之外的部分形成该散射层104，或者如图7所示，该散射层104可部分地保留在基底层105的边缘。
图8示例性显示从上方观察图6的散射层。如图8所示，当从上方观察该散射层时所确认到的该电子或空穴注入电极层101的投影面积(A) 比配置于其下方的散射层104的投影面积(B)大。该电极层101的投影面积(A)与该散射层的投影面积(B)的比值(A/B)可为，例如1.04以上、1.06以上、1.08以上、1.1以上或1.15以上。当该散射层的投影面积小于该电极层的投影面积时，如下所述可以实现散射层未暴露于外部环境的结构，投影面积比例(A/B)的上限无特别的限制。在考虑基板制造的一般环境下，该比值(A/B)的上限可为，例如约2.0、约1.5、约1.4、约1.3或约1.25。此处，在其上未形成有散射层的基底层顶部也可形成该电子注入或空穴注入电极层。该电子层可与该基底层接触而形成，或者在电极层及该基底层之间包含另一组件。根据这样的结构，可实现散射层没有暴露在外部环境的结构。
例如，如图8所示，该电子注入或空穴注入电极层可形成在如下区域内，该区域包含从上方观察时散射层的全部周边区域之外的区域。在此情况下，例如，如图7所示，当多个散射层104存在于该基底层上时，该电极层101形成在如下区域上，该区域包含散射层104中的至少一个散射层的全部周边区域之外的区域，例如，所述散射层为至少在其顶部形成有有机层的散射层。例如，在图7的结构中，当在存在于右侧边缘及左侧边缘的散射层的顶部形成有机层时，图7的结构可改变为电极层形成在如下区域上的结构，该区域是向左侧和右侧延伸而存在于右侧边缘及左侧边缘的散射层的周边区域之外。在这种结构中，当将之后描述的封装结构粘附于在下方未形成有散射层的电极层时，可形成散射层没有暴露在外部环境的结构。据此，可防止外部湿气或氧气穿透该高折射层的渗入及类似行为，可稳定地确保该封装结构或该电极与该基板之间的粘合强度，且可优异地维持该器件边缘的表面硬度。
在用于形成该电极层的沉积或溅射步骤期间，例如，通过形成与所述散射层等相比具有更大投影面积的电极层而进行投影面积的调节，需要时，移除该散射层和/或平坦化层的规定部分以进行图案化。
该OLED可以适当存在于封装结构内，以避免来自外部环境的湿气或氧气等。即，该OLED可进一步包含用于保护该电极层及该有机层压结构的封装结构。该封装结构例如可为，如玻璃罐或金属罐的罐，或覆盖该有机层压结构的整个表面的膜。
图9示例性显示进一步包括如玻璃罐或金属罐的罐型封装结构901 作为用于保护电子注入电极层102及有机层压结构103的封装结构的形态。如图9所示，该封装结构901例如可通过粘合剂902粘附至空穴注入电极层101。该封装结构例如粘附至在下方不存在散射层104的空穴注入电极层101。例如，如图9所示，通过该粘合剂902该封装结构901可粘附至存在于基底层105边缘的电极层101。以此方法，可使基于该封装结构的保护效果最大化。
该封装结构例如可为，用于覆盖该有机层压结构及该电子注入电极层的整个表面的膜。图10显示覆盖有机层压结构103及电子注入电极层的整个表面的示意性膜型封装结构1001。如图10所示，例如，该膜型封装结构1001可具有，覆盖有机层压结构103及该电极层102的整个表面，同时粘附至位于形成有散射层104及空穴注入电极层101的基底层105顶部的第二基板1002。于此，作为该第二基板1002，例如可使用玻璃基板、金属基板、聚合物膜或阻挡层。举例来说，膜型封装结构可以通过如下方式形成：涂布通过热或紫外线(UV)辐射等来固化的、如环氧树脂的液体材料，并固化所述液体材料，或者使用预先制成的粘合片将该基板与上层基板层叠，其中所述粘合片为使用环氧树脂制成的膜状粘合片。
当需要时，该封装结构可包括水分吸收剂或吸气剂(getter)等，例如，如氧化钙或氧化铍的金属氧化物、如氯化钙的金属卤化物，或五氧化二磷。例如，该水分吸收剂或吸气剂可包含于该膜型封装结构的内部，或者存在于罐型封装结构的规定位置。该封装结构还可包含阻挡膜或导电膜。
如图9或10所示，该封装结构例如可粘附至，下方未形成有该散射层104的空穴注入电极层101顶部。据此，可实现该散射层等不暴露于外部环境的密封结构。该密封结构例如可指，该散射层的整个表面被该基底层、该电极层和/或该封装结构包围，或被包含该基底层、该电极层和/或该封装结构的密封结构包围而不暴露于外部环境的状态。该密封结构可仅由该基底层、该电极层和/或该封装结构而形成，或者包含该基底层、该电极层、该封装结构及其他组件，例如，导电材料或中介层，只要该低折射层没有暴露于外部环境即可。例如，在图9或10中，在基底层105与该电极层101接触的部分、或电极层101与该封装结构901或1001接触的部分、或除此之外的位置，可以存在其他组件。作为该其他组件，可使用具有低渗水性的有机、无机或有机/无机复合材料，或者绝缘层或辅助 电极层。
本发明的另一方面提供OLED的用途。OLED可有效应用于液晶显示器(LCD，LiquidCrystal Display)的背光、照明装置、感测器、印刷机、复印机的光源、汽车仪表的光源、信号光、指示灯、显示装置、用于平板发光装置的光源、显示器、装饰或者其它种类的光源。在一个实例中，本发明涉及包含OLED的照明装置。当该OLED应用于照明装置或用于其他用途时，其他组成该装置的元件或组成该装置的方法无特别限制，但相关技术领域悉知的所有任意材料或方法可拿来使用，只要它们是用于OLED即可。
发明效果
本发明的示例性OLED可使基于反射电极层的光吸收和表面等离子体的渐逝耦合最小化，并表现出优异的发光效率。
附图的简要说明
图1显示该OLED示例性实施方案的示意图。
图2及3显示该散射层示例性实施方案的示意图。
图4及5显示形成有平坦化层的OLED的示例性实施方案的示意图。
图6至8显示OLED中的基底层、散射层及空穴注入电极层的示例性实施方案的示意图。
图9及10显示OLED的示例性实施方案的示意图。
附图标记说明
100、200：有机发光器件
101、102：电极层
103：有机层叠结构
1031：低折射有机层
1032：发光层
105：基底层
301：散射颗粒
302：粘合剂
104、401：散射层
501：平坦化层
示例性实施方案
将参照实施例与比较例来详细描述OLED，但OLED的范围不限于以下实施例。
实施例1
将1g的聚合物珠(XX75BO，平均直径：约3μm，Sekisui制)充分分散在10g的四甲氧基硅烷(tetramethoxy silane)中以制备溶胶-凝胶涂布溶液。之后，在玻璃基板上涂布已制备的涂布溶液并进行了溶胶-凝胶反应来形成散射层。接着，在散射层顶部涂布高折射涂布溶液，以及以如上述相同的方式进行溶胶-凝胶反应，形成具有约1.8的折射率的平坦化层，该高折射涂布溶液如下制备：将具有约10nm的平均直径且折射率约为2.5的高折射氧化钛颗粒以如上文所述相同的方式混入含有四甲氧基硅烷的溶胶-凝胶涂布溶液。之后，通过照射激光至所形成的层上以移除部分光散射层和平坦化层，这样，使得剩余光散射层和平坦化层的位置对应于接着形成的有机层的发光区域。移除之后，通过已知的溅射方法，在玻璃基板的整个表面上形成包含ITO(Indium Tin Oxide)的空穴注入电极层以具有预定的厚度。之后，通过已知的沉积方法依序形成包含N-N′-二-[(1-萘基)-N,N’-二苯基]-1,1′-二苯基)-4,4′-二胺(α-NPD)(N-N′-Di-[(1-naphthyl)-N-N′-diphenyl]-1,1′-biphenyl)-4,4′-diamine)的空穴注入层和发光层(4,4’,4”-三(N-咔唑基)-三苯胺(4,4’,4”-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine)(TCTA):Firpic,TCTA:Fir6)。然后，在发光层顶部，通过将电子传输化合物4,4’,4”-三(N-咔唑基)-三苯胺(TCTA,4,4’,4”-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine)与低折射材料LiF(折射率：约1.39)共沉积形成约70nm厚度的低折射有机层，以具有约1.66的整层的折射率。之后，通过真空沉积方法，在低折射有机层顶部形成作为电子注入折射电级的铝(Al)电级来制造器件。之后，在Ar气氛下，在手套箱中将封装结构粘附至该器件来制造了装置。之后，移至大气中，测量了半球(Half Moon)的电流密度为3mAcm-2时的电压-电流特性、亮度及效率。同时，在此，折射率为使用Nanoview公司制造的椭偏 仪(ellipsometer)在约550nm的波长所测量的数值。
比较例1
以与实施例1相同的方法制造OLED，不同在于在发光层上形成仅由作为电子传输化合物的TCTA(4,4’,4”-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine)而构成的层以具有约70nm的厚度来代替低折射有机层。
比较例2
以与实施例1相同的方法制造OLED，不同在于未形成散射层和平坦化层。
比较例3
以与实施例1相同的方法制造OLED，不同在于未形成散射层和平坦化层，并且在发光层上形成仅由作为电子传输化合物的TCTA(4,4’,4”-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine)而构成的层以具有约70nm的厚度来代替低折射有机层。
比较例4
以与实施例1相同的方法制造OLED，不同在于在发光层上形成由作为电子传输化合物的TCTA与具有约1.79折射率的氧化钇(Y2O3)而构成的共沉积层以具有约70nm的厚度来代替低折射有机层。
比较例5
以与实施例1相同的方法制造OLED，不同在于在发光层上形成仅由作为电子传输化合物的TCTA而构成的层以具有约20nm的厚度来代替低折射有机层。
表1显示了关于实施例和比较例的性能评估结果。表1中，通过已知方法进行了绝对量子效率(absolute quantum efficiency)的评估。
表1
驱动电压(V) 绝对量子效率(％)
实施例1 2.7 48.1
比较例1 2.8 30.6
比较例2 2.7 19.2
比较例3 2.7 16.5
比较例4 3.2 29.1
比较例5 2.5 20.1

Claims (17)

1.一种有机发光器件，其包括：
电子注入电极层及空穴注入电极层；
有机层压结构，其存在于电子注入电极层和空穴注入电极层之间，并且其包括发光层及折射率为1.7以下的低折射有机层；以及
散射层，其与所述空穴或电子注入电极层的与所述有机层压结构邻接的面的相对侧面接触或邻接，
其中，所述散射层包含散射颗粒，所述散射颗粒的折射率为1.0至3.5且平均直径为50nm至20000nm；
所述低折射有机层包含折射率为1.66以下的低折射材料；
所述低折射材料为氟化锂(LiF)、氟化镁(MgF2)、氟化钾(KF)、氟化钠(NaF)、氟化铝(AlF3)、氟化钡(BaF2)、氟化铍(BeF2)、氟化镉(CdF2)、氟化钙(CaF2)、氟化铯(CsF)、氟化钍(ThF4)、氟化钇(YF3)、二氯化铁(FeCl2)、氧化钒(V2O5)及Na5Al3F14锥冰晶石(Chiolite)。
2.根据权利要求1所述的有机发光器件，其进一步包括：基底层，在所述基底层上依序形成该空穴注入电极层、该有机层压结构及该电子注入电极层。
3.根据权利要求2所述的有机发光器件，其中，所述散射层存在于空穴注入电极层与该基底层之间。
4.根据权利要求2所述的有机发光器件，其中，所述空穴注入电极层为透明电极层，且所述电子注入电极层为反射电极层。
5.根据权利要求2所述的有机发光器件，其中，所述低折射有机层包含电子接受有机化合物。
6.根据权利要求5所述的有机发光器件，其中，所述低折射有机层与所述电子注入电极层接触而形成。
7.根据权利要求1所述的有机发光器件，其中，所述低折射有机层包含低折射材料的含量，使得基于包含于该低折射有机层内的有机化合物为100重量份计，该低折射材料的含量为150重量份以下。
8.根据权利要求1所述的有机发光器件，其中，所述低折射有机层具有15nm以上的厚度。
9.根据权利要求1所述的有机发光器件，其中，所述散射层包括不 平坦结构。
10.根据权利要求1所述的有机发光器件，其进一步包括形成在所述散射层上顶部的平坦化层。
11.根据权利要求10所述的有机发光器件，其中，所述平坦化层具有1.8至3.5的折射率。
12.根据权利要求10所述的有机发光器件，其中，所述平坦化层包含高折射颗粒，所述高折射颗粒的平均直径为1nm至100nm。
13.根据权利要求12所述的有机发光器件，其中，所述高折射颗粒为金红石氧化钛。
14.根据权利要求3所述的有机发光器件，其中，所述散射层的投影面积比所述空穴注入电极层的投影面积小，且在所述散射层和未形成有所述散射层的基底层顶部，均形成有空穴注入电极层。
15.根据权利要求14所述的有机发光器件，进一步包括封装结构，所述封装结构用于保护有机层压结构及电子注入电极层，且所述封装结构粘附在下方未形成有散射层的空穴注入电极层顶部。
16.根据权利要求15所述的有机发光器件，其中，所述封装结构为玻璃罐或金属罐、或者薄膜，所述薄膜覆盖有机层压结构和电子注入电极层的整个表面。
17.一种照明设备，其包含权利要求1的有机发光器件。
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