CN103765314B - 负型感光性树脂组合物、分隔壁以及光学元件 - Google Patents

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Abstract

提供一种负型感光性树脂组合物、使用其得到的分隔壁、光学元件，所述负型感光性树脂组合物的拒墨性良好，能够制造即使经过紫外线/臭氧照射处理也保持该拒墨性的分隔壁，进而在制造分隔壁时，对于使用其形成涂膜并干燥得到的膜而言，还兼具膜厚均匀而无不均、在膜表面不产生凝集物的良好涂覆性。一种负型感光性树脂组合物以及由其固化膜形成的分隔壁，所述负型感光性树脂组合物特征在于，其包含碱可溶性树脂（A）、光聚合引发剂（B）、拒墨剂（C）以及溶剂（D），拒墨剂（C）包含含氟硅烷化合物，溶剂（D）以相对于溶剂（D）的总量为10～100质量%的比率包含沸点为165～210℃的溶剂（D1），所述分隔壁形成为将基板表面分隔成多个分区的形态。

Description

负型感光性树脂组合物、分隔壁以及光学元件
技术领域
本发明涉及负型感光性树脂组合物、使用其的分隔壁、以及具有该分隔壁的光学元件。
背景技术
用于作为光学元件的滤色器、有机EL（Electro-Luminescence）元件的像素部的分隔壁已知有在基板上涂布感光性树脂组合物并通过光刻技术而形成的方法。
近年，提出了利用喷墨法作为滤色器、有机EL元件的像素部制造方法的低成本化工艺。
例如，在滤色器的制造中，利用光刻法形成分隔壁以后，利用喷墨法向由分隔壁围成的开口部（点）中喷射、涂布R（红）、G（绿）、B（蓝）的墨，并形成像素。
喷墨法中，需要防止相邻的像素间的墨的混色。因此，对于分隔壁，要求排斥喷墨的吐出液即包含水、有机溶剂的墨的性质、即所谓的拒墨性。另一方面，对于喷墨法中形成于像素的墨层，要求具有高的膜厚均匀性，因此，由分隔壁围成的开口部（点）要求对吐出液具有良好的润湿性、即所谓的亲墨性。
因此，为了使分隔壁的表面为拒墨性，开发了在用于分隔壁形成中的感光性树脂组合物中添加拒墨剂的技术。例如，在感光性树脂组合物中添加表面自由能小的拒墨剂，在涂膜的干燥工序中蒸发溶剂的过程中，利用拒墨剂因与其他固体成分之间产生的斥力而进行表面迁移的特性，实现对所得的分隔壁表面赋予拒墨性。此时，若拒墨剂的表面迁移性不足，则存在拒墨剂残留在膜内部，因而分隔壁侧面的亲墨性变得不良的问题，显影工序中膜表面溶解时因拒墨剂进行了表面迁移的层薄而被全部去除、分隔壁表面的拒墨性变得不良的问题等。
另外，显影后，有时由于在点中残留感光性树脂组合物而产生墨的空白区域。出于防止其的目的而在墨注入之前对点进行紫外线/臭氧照射处理等，但此时还存在分隔壁的拒墨性降低的问题。
专利文献1中，记载了解决了这种问题的负型感光性树脂组合物的技术，该负型感光性树脂组合物添加了由表面自由能充分小、即使经过紫外线/臭氧照射处理也能够保持拒墨性的含氟水解缩合物形成的拒墨剂，用于分隔壁形成。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2010/013816号
发明内容
发明要解决的问题
本专利文献1中，使用包含含氟水解缩合物的感光性树脂组合物时，为了保持该组合物中的含氟水解缩合物稳定而使用了极性高的溶剂。根据本发明人的见解，对于专利文献1的实施例中使用的溶剂（甲苯：沸点111℃、2-丙醇：沸点82℃、二乙二醇二甲基醚：沸点162℃、丙二醇单甲基醚醋酸酯：沸点146℃）而言，由于其溶剂组成以及树脂组合物中的溶剂量，发生了干燥时产生含氟水解缩合物的凝集异物、或者涂覆干燥后的膜中产生不均等问题。
本发明目的在于，提供一种负型感光性树脂组合物，其拒墨性良好，能够制造即使经过紫外线/臭氧照射处理也保持该拒墨性的分隔壁，进而在制造分隔壁时，对于使用其形成涂膜并干燥得到的膜而言，还兼具膜厚均匀而无不均、在膜表面不产生凝集物的良好涂覆性。另外本发明的目的在于，提供由将该感光性树脂组合物固化而形成的分隔壁以及具有该分隔壁的光学元件，所述分隔壁的拒墨性良好，即使经过紫外线/臭氧照射处理也能够保持该拒墨性，且外观良好、膜厚均匀。
用于解决问题的方案
本发明提供具有以下［1］～［11］的构成的负型感光性树脂组合物、分隔壁以及光学元件。
［1］一种负型感光性树脂组合物，其特征在于，其包含碱可溶性树脂（A）、光聚合引发剂（B）、拒墨剂（C）和溶剂（D），前述拒墨剂（C）包含含氟有机硅氧烷化合物，前述溶剂（D）以相对于前述溶剂（D）的总量为10～100质量%的比率包含沸点为165～210℃的溶剂（D1）。
［2］根据［1］所述的负型感光性树脂组合物，其中，前述含氟有机硅氧烷化合物中的氟原子的含有比率为10～55质量%。
［3］根据［1］或［2］所述的负型感光性树脂组合物，其中，前述含氟有机硅氧烷化合物包含含有下式（c-1）所表示的水解性硅烷化合物和下式（c-2）所表示的水解性硅烷化合物的混合物的部分水解缩合物，
RF-SiX，(RH)p-SiX(4-p)
(c-l)(c-2)
式（c-1）、（c-2）中的记号如以下所述：
RF：碳原子数3～10的、可以包含醚性氧原子的、具有全氟烷基的有机基团，
RH：不具有全氟烷基的有机基团，
X：水解性基团，
p：0、1或2。
其中，RH和X在化合物内存在多个时，它们可以彼此不同，也可以相同。
［4］根据［1］～［3］中任一项所述的负型感光性树脂组合物，其中，前述溶剂（D1）是下式（3）所表示的化合物，
R1O（C2H4O）yR2（3）
式（3）中，R1表示碳原子数为1～10的烷基，R2表示碳原子数为2～10的烷基，y表示1～10的整数。
［5］根据［1］～［4］中任一项所述的负型感光性树脂组合物，其中，前述溶剂（D1）为二乙二醇乙基甲基醚。
［6］根据［1］～［5］中任一项所述的负型感光性树脂组合物，其中，前述溶剂（D）还以相对于前述溶剂（D）的总量为1～50质量%的比率包含具有羟基且沸点低于165℃的溶剂（D2）。
［7］根据［1］～［6］中任一项所述的负型感光性树脂组合物，其中，前述碱可溶性树脂（A）为在1分子中具有酸性基团和烯属双键的感光性树脂。
［8］根据［1］～［7］中任一项所述的负型感光性树脂组合物，其中，前述光聚合引发剂（B）包含苯乙酮类或O-酰基肟类、与二苯甲酮类的组合。
［9］根据［1］～［8］中任一项所述的负型感光性树脂组合物，其还包含交联剂（E），该交联剂（E）为在1分子中具有2个以上烯属双键且不具有酸性基团的化合物。
［10］一种分隔壁，其特征在于，其形成为将基板表面分隔成像素形成用的多个分区的形态，其由［1］～［9］中任一项所述的负型感光性树脂组合物的固化膜形成。
［11］一种光学元件，其特征在于，其为在基板表面具有多个像素和位于邻接的像素之间的分隔壁，前述分隔壁由［10］所述的分隔壁形成。
发明的效果
根据本发明，能够提供一种负型感光性树脂组合物，其拒墨性良好，能够制造即使经过紫外线/臭氧照射处理也保持该拒墨性的分隔壁，进而在制造分隔壁时，对于使用其形成涂膜并干燥得到的膜而言，还兼具膜厚均匀而无不均、在膜表面不产生凝集物的良好涂覆性。另外，根据本发明，能够提供由将该感光性树脂组合物固化而形成的分隔壁以及具有该分隔壁的光学元件，所述分隔壁的拒墨性良好，即使经过紫外线/臭氧照射处理也能够保持该拒墨性，且外观良好、膜厚均匀。
附图说明
图1是示意性示出使用了本发明的负型感光性树脂组合物的光学元件用分隔壁的制造例的截面图。
图2是示出实施例中用于评价由本发明的负型感光性树脂组合物形成的固化膜的膜厚的面内均匀性的、试样中的膜厚测定点的图。
具体实施方式
本说明书中的“（甲基）丙烯酰…”是指“甲基丙烯酰…”和“丙烯酰…”的总称。（甲基）丙烯酸、（甲基）丙烯酸酯、（甲基）丙烯酰胺、（甲基）丙烯酸类树脂也与其相同。
将本说明书中的式（1）所表示的基团称为基团（1）。其他基团也同样。
将本说明书中的式（11）所表示的单体称为单体（11）。其他的单体、化合物也同样。
本说明书中的“侧链”是指，重复单元构成主链的聚合体中，与构成主链的碳原子键合的、除了氢原子或卤素原子以外的基团。
本说明书中的“总固体成分”是指，在负型感光性树脂组合物所含有的成分中的形成分隔壁的成分，是将负型感光性树脂组合物在140℃下加热24小时去除溶剂后的残留物。具体而言，表示除了溶剂（D）等通过在分隔壁形成过程中的加热等而挥发的挥发性成分以外的总成分。需要说明的是，总固体成分的量也可以由投入量来计算。
在本说明书中，将涂布负型感光性树脂组合物而成的膜称为“涂膜”、将使其干燥后的状态称为“膜”、将进一步使其固化而得到的膜称为“固化膜”。
在本说明书中，分隔壁的“表面”用作仅表示分隔壁的上表面的用语。因此，分隔壁的“表面”不包括分隔壁的侧面。
本说明书中的墨是指在干燥固化以后具有例如光学、电气功能的液体的总称，并不限定于以往以来使用的着色材料。另外，对于注入上述墨而形成的“像素”而言也相同，用于表示被分隔壁分隔了的、具有光学、电气功能的分区。
本说明书中的拒墨性是指为了排斥上述墨而适度具备拒水性和拒油性两者的性质，例如，可以利用后述的方法来评价。
以下，说明本发明的实施方式。其中，在本说明书中没有特别说明的情况下，%表示质量%。
［碱可溶性树脂（A）］
本发明中的碱可溶性树脂（A）是在1分子中具有酸性基团和烯属双键的感光性树脂。碱可溶性树脂（A）在分子中具有烯属双键，从而负型感光性树脂组合物的曝光部通过由光聚合引发剂（B）产生的自由基而聚合固化。这样固化的曝光部分不会被碱显影液去除。另外，碱可溶性树脂（A）在分子中具有酸性基团，从而能够利用碱显影液选择性去除未固化的负型感光性树脂组合物的未曝光部。其结果，能够形成分隔壁。
作为前述酸性基团，没有特别的限制，可列举出：羧基、酚性羟基、磺基以及磷酸基等，这些可以单独使用1种或组合使用2种以上。
作为前述烯属双键，没有特别的限制，可列举出：（甲基）丙烯酰基、烯丙基、乙烯基、乙烯氧基以及乙烯氧烷基等具有加成聚合性的双键，这些可以单独使用1种或组合使用2种以上。其中，该烯属双键基团所具有的氢原子的一部分或全部也可以被烷基、优选为甲基取代。
作为碱可溶性树脂（A），没有特别限定，可列举出：具有包含酸性基团的侧链和包含烯属双键的侧链的树脂（A1-1）、在环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂（A1-2）、具有包含酸性基团的侧链和包含烯属双键的侧链的单体（A1-3）。这些可以单独使用1种或组合使用2种以上。
树脂（A1-1）例如可以通过以下（i）或（ii）的方法来合成。
（i）使在侧链中具有除酸性基团以外的反应性基团、例如羟基、环氧基等反应性基团的单体与在侧链中具有酸性基团的单体共聚，得到具有包含反应性基团的侧链和包含酸性基团的侧链的共聚物。接着，使该共聚物与具有能够和上述反应性基团键合的官能团和烯属双键的化合物反应。或，使在侧链中具有酸性基团、例如羧基等的单体共聚，然后使具有能够和酸性基团键合的官能团和烯属双键的化合物以反应后有酸性基团残留的量进行反应。
（ii）使与上述（i）相同的在侧链中具有除酸性基团以外的反应性基团的单体与具有能够与该反应性基团键合的官能团和被保护的烯属双键的化合物进行反应。接着，使该单体与在侧链中具有酸性基团的单体共聚，然后解除烯属双键的保护。或，使在侧链中具有酸性基团的单体与在侧链中具有被保护的烯属双键的单体共聚，然后解除烯属双键的保护。
需要说明的是，（i）或（ii）优选在溶剂中实施。
这些之中，在本发明中优选使用（i）的方法。以下，对（i）的方法进行具体说明。
作为具有羟基作为反应性基团的单体，可列举出：（甲基）丙烯酸-2-羟基乙酯、（甲基）丙烯酸-2-羟基丙酯、（甲基）丙烯酸-3-羟基丙酯、（甲基）丙烯酸-4-羟基丁酯、（甲基）丙烯酸-5-羟基戊酯、（甲基）丙烯酸-6-羟基己酯、（甲基）丙烯酸-4-羟基环己酯、新戊二醇单（甲基）丙烯酸酯、（甲基）丙烯酸-3-氯-2-羟基丙酯、甘油单（甲基）丙烯酸酯、2-羟基乙基乙烯基醚、4-羟基丁基乙烯基醚、环己烷二醇单乙烯基醚、2-羟基乙基烯丙基醚、N-羟基甲基（甲基）丙烯酰胺、N,N-双（羟基甲基）（甲基）丙烯酰胺等。
在上述（i）中，使用具有羟基作为反应性基团的单体时，对要共聚的具有酸性基团的单体没有特别限定。除了后述的具有羧基的单体以外，还可列举出作为具有磷酸基的单体的2-（甲基）丙烯酰氧基乙基磷酸酯等。具有羟基作为反应性基团的单体与具有酸性基团的单体的共聚可以通过以往公知的方法来进行。
作为要与所得的共聚物反应的、具有能够与羟基键合的官能团和烯属双键的化合物，可列举出：具有烯属双键的酸酐、具有异氰酸酯基和烯属双键的化合物、具有酰氯基和烯属双键的化合物等。
作为具有烯属双键的酸酐，可列举出：马来酸酐、衣康酸酐、柠康酸酐、甲基-5-降冰片烯-2,3-二羧酸酐、3,4,5,6-四氢邻苯二甲酸酐、cis-1,2,3,6-四氢邻苯二甲酸酐、2-丁烯-1-基琥珀酸酐等。
作为具有异氰酸酯基和烯属双键的化合物，可列举出：2-（甲基）丙烯酰氧基乙基异氰酸酯、1,1-双（（甲基）丙烯酰氧基甲基）乙基异氰酸酯等。
作为具有酰氯基和烯属双键的化合物，可列举出（甲基）丙烯酰氯等。
作为具有环氧基作为反应性基团的单体，可列举出：（甲基）丙烯酸缩水甘油酯、丙烯酸-3,4-环氧环己基甲酯等。
作为要与具有环氧基作为反应性基团的单体共聚的具有酸性基团的单体，可以使用与在上述具有羟基作为反应性基团的单体中说明的相同的单体，对于具有环氧基作为反应性基团的单体与具有酸性基团的单体的共聚，可以利用以往公知的方法来进行。
作为要与所得的共聚物反应的、具有能够与环氧基键合的官能团和烯属双键的化合物，可列举出具有羧基和烯属双键的化合物。作为该化合物的具体例，可列举出：丙烯酸、甲基丙烯酸、乙烯基醋酸、巴豆酸、衣康酸、马来酸、富马酸、肉桂酸以及它们的盐等。需要说明的是，也可以使此处生成的羟基与羧酸的脱水缩合部分成为环状结构的一部分的酸酐反应，向树脂（A1-1）中导入羧基。
作为具有羧基作为反应性基团的单体，可列举出：丙烯酸、甲基丙烯酸、乙烯基醋酸、巴豆酸、衣康酸、马来酸、富马酸、肉桂酸以及它们的盐等。需要说明的是，这些单体也用作上述具有酸性基团的单体。
使用具有羧基作为反应性基团的单体时，如上所述地使该单体聚合。作为要与所得的聚合物反应的、具有能够与羧基键合的官能团和烯属双键的化合物，可列举出具有环氧基和烯属双键的化合物。作为该化合物，可列举出：（甲基）丙烯酸缩水甘油酯、丙烯酸-3,4-环氧环己基甲酯等。需要说明的是，此时，要与具有羧基的共聚物反应的、具有能够与羧基键合的官能团和烯属双键的化合物的量为反应后聚合物中羧基作为酸性基团在侧链中残留的量。
树脂（A1-2）可以通过使环氧树脂与后述的具有羧基和烯属双键的化合物反应，然后与多元羧酸或其酸酐反应来合成。
具体而言，通过使环氧树脂与具有羧基和烯属双键的化合物反应而向环氧树脂中导入烯属双键。接着，可以通过使多元羧酸或其酸酐与导入了烯属双键的环氧树脂反应而导入羧基。
作为环氧树脂，没有特别限定，可列举出：双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、三苯酚甲烷型环氧树脂、具有萘骨架的环氧树脂、下式（A1-2a）所表示的具有联苯骨架的环氧树脂、下式（A1-2b）所表示的环氧树脂、下式（A1-2c）所表示的具有联苯骨架的环氧树脂等。
（式（A1-2a）中，v为1～50的整数，优选为2～10的整数。另外，苯环的氢原子可以各自独立地被如下基团取代：碳原子数1～12的烷基、卤素原子、或一部分氢原子可以被取代基取代的苯基。）
（式（A1-2b）中，R31、R32、R33以及R34各自独立地为氢原子、氯原子或碳原子数为1～5的烷基，w为0或1～10的整数。）
（式（A1-2c）中，苯环的氢原子可以各自独立地被如下基团取代：碳原子数1～12的烷基、卤素原子、或一部分氢原子可以被取代基取代的苯基。z为0或1～10的整数。）
需要说明的是，式（A1-2a）～（A1-2c）所表示的环氧树脂与具有羧基和烯属双键的化合物反应，然后与多元羧酸酐反应时，作为多元羧酸酐，优选使用二羧酸酐和四羧酸二酐的混合物。通过变更二羧酸酐与四羧酸二酐的比率，可以控制分子量。
作为具有羧基和烯属双键的化合物，优选丙烯酸、甲基丙烯酸、乙烯基醋酸、巴豆酸、衣康酸、马来酸、富马酸、肉桂酸以及它们的盐等，特别优选丙烯酸或甲基丙烯酸。
树脂（A1-2）可以使用市售品。作为市售品，均以商品名列举出：KAYARAD PCR-1069、K-48C、CCR-1105、CCR-1115、CCR-1159H、CCR-1235、TCR-1025、TCR-1064H、TCR-1286H、ZAR-1535H、ZAR-2001H、ZAR-2002、ZAR-2002H、ZFR-1491H、ZFR-1492H、ZCR-1571H、ZCR-1569H、ZCR-1580H、ZCR-1581H、ZCR-1588H、ZCR-1642H、ZCR-1664H（以上，日本化药株式会社制造）、EX1010（Nagase ChemteX Corporation制造）、NEOPOLE8430、8473、8475、8478（JapanUPICA Co.,Ltd.制造）等。
作为单体（A1-3），可列举出2,2,2-三丙烯酰氧基甲基乙基邻苯二甲酸（NK ESTERCBX-1新中村化学工业株式会社制造）等。
作为碱可溶性树脂（A），从显影时的固化膜的剥离受到抑制、能够得到高分辨率的图案的方面、线条的直线性良好的方面、后烘焙工序后的外观得以维持、容易得到平滑的固化膜的表面的方面出发，优选使用树脂（A1-2）。
作为树脂（A1-2），特别优选向双酚A型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向双酚F型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向苯酚酚醛清漆型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向甲酚酚醛清漆型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向三苯酚甲烷型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向式（A1-2a）～（A1-2c）所表示的环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂。
碱可溶性树脂（A）在1分子中所具有的烯属双键的数量优选为平均3个以上、特别优选为6个以上。烯属双键的数量为上述范围的下限值以上时，曝光部分固化性优异，能够以更少的曝光量形成微细的图案。
碱可溶性树脂（A）的质均分子量（Mw）优选为1.5×103～30×103、特别优选为2×103～20×103。另外，数均分子量（Mn）优选为500～20×103、特别优选为1×103～10×103。质均分子量（Mw）和数均分子量（Mn）为上述范围的下限值以上时，曝光时的固化性优异，为上述范围的上限值以下时，显影性良好。
碱可溶性树脂（A）的酸值优选为10～300mgKOH/g，特别优选为30～150mgKOH/g。酸值为上述范围时，负型感光性树脂组合物的显影性变得良好。
负型感光性树脂组合物中所含的碱可溶性树脂（A）可以单独使用1种或组合使用2种以上。
负型感光性树脂组合物中的总固体成分中的碱可溶性树脂（A）的含有比率优选为5～80质量%、特别优选为10～60质量%。含有比率为上述范围时，负型感光性树脂组合物的显影性良好。
［光聚合引发剂（B）］
本发明中的光聚合引发剂（B）只要是具有作为光聚合引发剂的功能的化合物就没有特别的限制，但优选为通过光来产生自由基的化合物。
作为光聚合引发剂（B），可列举出：甲基苯基乙醛酸酯、9,10-菲醌等α-二酮类；苯偶姻等偶姻类；苯偶姻甲醚、苯偶姻乙醚、苯偶姻异丙醚等偶姻醚类；噻吨酮、2-氯噻吨酮、2-甲基噻吨酮、2,4-二甲基噻吨酮、异丙基噻吨酮、2,4-二乙基噻吨酮、2,4-二氯噻吨酮、2,4-二异丙基噻吨酮、噻吨酮-4-磺酸等噻吨酮类；二苯甲酮、4,4’-双（二甲基氨基）二苯甲酮、4,4’-双（二乙基氨基）二苯甲酮等二苯甲酮类；苯乙酮、2-（4-甲苯磺酰氧基）-2-苯基苯乙酮、对二甲基氨基苯乙酮、2,2’-二甲氧基-2-苯基苯乙酮、对甲氧基苯乙酮、2-甲基-［4-（甲硫基）苯基］-2-吗啉代-1-丙酮、2-苄基-2-二甲基氨基-1-（4-吗啉代苯基）-丁烷-1-酮等苯乙酮类；蒽醌、2-乙基蒽醌、樟脑醌、1,4-萘醌等醌类；2-二甲基氨基苯甲酸乙酯、4-二甲基氨基苯甲酸乙酯、4-二甲基氨基苯甲酸（正丁氧基）乙酯、4-二甲基氨基苯甲酸异戊酯、4-二甲基氨基苯甲酸2-乙基己酯等氨基苯甲酸类；苯甲酰甲基氯、三卤代甲基苯基砜等卤素化合物；酰基膦氧化物类；二叔丁基过氧化物等过氧化物；1,2-辛二酮1-［4-（苯硫基）-2-（O-苯甲酰肟）］、下式（4）所表示的乙酰肟等O-酰基肟类；三乙醇胺、甲基二乙醇胺、三异丙醇胺、正丁基胺、N-甲基二乙醇胺、甲基丙烯酸二乙基氨基乙酯等脂肪族胺类；2-巯基苯并咪唑、2-巯基苯并噁唑、2-巯基苯并噻唑、1,4-丁醇双（3-巯基丁酸酯）、三（2-巯基丙酰氧基乙基）异氰脲酸酯、季戊四醇四（3-巯基丁酸酯）等硫醇化合物等。
式（4）中，R3表示氢原子、R61或OR62，该R61和R62各自独立地表示碳原子数1～20的烷基，环烷烃环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数3～8的环烷基，碳原子数2～5的烯基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数6～30的苯基，或苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～30的苯基烷基。
R4表示氢原子，碳原子数1～20的烷基，碳原子数3～8的环烷基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数6～30的苯基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～30的苯基烷基，碳原子数2～20的烷酰基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～20的苯甲酰基，碳原子数2～12的烷氧基羰基，或苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～20的苯氧基羰基，或氰基。
R5表示碳原子数1～20的烷基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数6～30的苯基，或苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～30的苯基烷基。
R6、R7、R8和R9各自独立地表示氢原子，氰基，卤素原子，硝基，R61，OR62，碳原子数2～20的烷酰基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～20的苯甲酰基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～20的苄基羰基，碳原子数2～12的烷氧基羰基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～20的苯氧基羰基，碳原子数1～20的酰胺基。
R0表示R61、OR62、氰基或卤素原子；a为0或1～3的整数。
式（4）所表示的化合物（以下，称为光聚合引发剂（4）。）中，优选R3～R9以及R0为以下的形态的化合物。
R3表示氢原子，碳原子数1～12的烷基，碳原子数3～8的环烷基，碳原子数2～5的烯基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数6～20的苯基，或苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数6～20的苯氧基。
R4表示氢原子，碳原子数1～20的烷基，碳原子数3～8的环烷基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数6～20的苯基，碳原子数2～20的烷酰基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的碳原子数7～20的苯甲酰基，碳原子数2～12的烷氧基羰基，或苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～20的苯氧基羰基。
R5表示碳原子数1～12的烷基。
R6、R7、R8以及R9各自独立地表示氢原子，碳原子数1～12的烷基，环烷烃环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数3～8的环烷基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数6～20的苯基，碳原子数2～20的烷酰基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～20的苯甲酰基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～20的苄基羰基，碳原子数2～12的烷氧基羰基，苯环中的氢原子可以被烷基取代的、碳原子数7～20的苯氧基羰基、碳原子数1～20的酰胺基或硝基。
表示R0的个数的a为0。
作为光聚合引发剂（4）的具体例，可列举出：在式（4）中，R3～R9分别为以下基团、表示R0的个数的a为0的化合物（4-1）～（4-10）等。
R3：苯基、R4：辛基、R5：乙基、R6、R8、R9：氢原子、R7：苯甲酰基的化合物（4-1）、
R3：甲基、R4：辛基、R5：乙基、R6、R8、R9：氢原子、R7：苯甲酰基的化合物（4-2）、
R3：甲基、R4：丁基、R5：乙基、R6、R8、R9：氢原子、R7：苯甲酰基的化合物（4-3）、
R3：甲基、R4：庚基、R5：乙基、R6、R8、R9：氢原子、R7：苯甲酰基的化合物（4-4）、
R3：苯基、R4：辛基、R5：乙基、R6、R8、R9：氢原子、R7：2-甲基苯甲酰基的化合物（4-5）、
R3：甲基、R4：辛基、R5：乙基、R6、R8、R9：氢原子、R7：2-甲基苯甲酰基的化合物（4-6）、
R3：甲基、R4：甲基、R5：乙基、R6、R8、R9：氢原子、R7：2-甲基苯甲酰基的化合物（4-7）、
R3：甲基、R4：甲基、R5：乙基、R6、R8、R9：氢原子、R7：2-甲基-4-四氢吡喃基甲氧基苯甲酰基的化合物（4-8）、
R3：甲基、R4：甲基、R5：乙基、R6、R8、R9：氢原子、R7：2-甲基-5-四氢呋喃基甲氧基苯甲酰基的化合物（4-9）、
R3：甲基、R4：甲基、R5：乙基、R6、R8、R9：氢原子、R7：2-甲基-5-四氢吡喃基甲氧基苯甲酰基的化合物（4-10）
光聚合引发剂（B）可以使用市售品。作为2-甲基-［4-（甲硫基）苯基］-2-吗啉代-1-丙酮，可列举出IRGACURE907（BASF公司制造、商品名）、作为2-苄基-2-二甲基氨基-1-（4-吗啉代苯基）-丁烷-1-酮，可列举出IRGACURE369（BASF公司制造、商品名）。作为O-酰基肟类，例如可列举出IRGACURE OXE01（BASF公司制造、商品名：相当于1,2-辛二酮1-［4-（苯硫基）-2-（O-苯甲酰肟）］。）、ADEKA OPTOMER N-1919、ADEKA ARKLS NCI-831、NCI-930（以上，ADEKA公司制造、均为商品名）等。
作为光聚合引发剂（4），作为市售品可列举出IRGACURE OXE02（BASF公司制造、商品名：相当于上述化合物（4-7）。）等。作为光聚合引发剂（4），另外，可以使用国际公开第2008/078678号中记载的No.1～71。
以上例示的光聚合引发剂（B）中，二苯甲酮类、氨基苯甲酸类、脂肪族胺类以及硫醇化合物与其他的自由基引发剂共同使用时，有时显现出敏化效果，是优选的。
作为光聚合引发剂（B），优选2-甲基-［4-（甲硫基）苯基］-2-吗啉代-1-丙酮、2-苄基-2-二甲基氨基-1-（4-吗啉代苯基）-丁烷-1-酮等苯乙酮类，1,2-辛二酮1-［4-（苯硫基）-2-（O-苯甲酰肟）］、乙酮1-［9-乙基-6-（2-甲基苯甲酰）-9H-咔唑-3-基］-1-（O-乙酰肟）（相当于上述化合物（4-7）的化合物。）等O-酰基肟类、2,4-二乙基噻吨酮，更优选苯乙酮类和O-酰基肟类。进而，特别优选它们与上述二苯甲酮类、例如4,4’-双（二乙基氨基）二苯甲酮的组合。
负型感光性树脂组合物中所含的光聚合引发剂（B）可以是1种，也可以是2种以上的混合物。
负型感光性树脂组合物中的总固体成分中的光聚合引发剂（B）的比率优选为0.1～50质量%、更优选为0.5～30质量%、特别优选为5～15质量%。若为上述范围，则负型感光性树脂组合物的显影性良好。
［拒墨剂（C）］
本发明中的拒墨剂（C）包含含氟有机硅氧烷化合物。
作为该含氟有机硅氧烷化合物，优选氟原子的含有比率（以下，也称为氟原子含有率。）为10～55质量%的化合物。更优选为12～40质量%，特别优选为15～30质量%。若为上述范围，则能够对由负型感光性树脂组合物得到的分隔壁赋予优异的拒墨性以及拒墨性的耐紫外线/臭氧性。
作为含氟有机硅氧烷化合物，例如可列举出：包含具有含氟有机基团的水解性硅烷化合物的、1种以上的水解性硅烷化合物部分水解缩合而得到的化合物。水解性硅烷化合物的部分水解缩合物通常为具有其自身分子量分布的组合物。本发明的负型感光性树脂组合物中作为拒墨剂（C）的含氟有机硅氧烷化合物为这种具有含氟有机基团的水解性硅烷化合物的部分水解缩合物，在常温下为液体或溶剂溶解性的固体。
作为含氟有机硅氧烷化合物，优选包含水解性硅烷化合物（c-1）和水解性硅烷化合物（c-2）作为必要成分的混合物的部分水解缩合物。需要说明的是，在该部分水解缩合物的制造中，水解性硅烷化合物（c-1）和水解性硅烷化合物（c-2）也可以分别使用水解性硅烷化合物（c-1）的部分水解缩合物、水解性硅烷化合物（c-2）的部分水解缩合物。
水解性硅烷化合物（c-1）为下式（c-1）所表示的化合物（以下，也称为化合物（c-1）。）。
RF-SiX3
(c-l)
式（c-1）中的记号如以下所述。
RF：碳原子数3～10的、可以包含醚性氧原子的、具有全氟烷基的有机基团、
X：水解性基团。
其中，化合物内存在3个的X可以彼此不同，也可以相同。
化合物（c-1）可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
通过使用化合物（c-1），使负型感光性树脂组合物固化而得的固化膜能够发挥拒水性和拒油性（即拒墨性）。
水解性硅烷化合物（c-2）为下式（c-2）所表示的化合物（以下，也称为化合物（c-2）。）。
(RH)p-SiX(4-P)
(c-2)
式（c-2）中的记号如以下所述。
RH：不具有全氟烷基的有机基团、
X：水解性基团、
p：0、1或2。
其中，RH和X在化合物内存在多个时，它们可以彼此不同，也可以相同。
化合物（c-2）优选p为0的4官能性化合物、或p为1的3官能性化合物。化合物（c-2）可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。组合使用2种以上时，也可以与4官能性化合物和/或3官能性化合物一同组合使用2官能性化合物。
通过使用化合物（c-2），拒墨剂（C）变得容易溶解于烃系的溶剂，在基材表面形成负型感光性树脂组合物的涂膜时能够选择较廉价的溶剂。
用于本发明的拒墨剂（C）中的基团RF和基团RH是显现拒水性的基团，主要通过基团RF来显现拒油性。另外，为了使拒墨剂（C）的固化物显现充分的拒油性，相对于拒墨剂（C）中的基团RF和基团RH的合计，优选基团RF的相对比率高。p=0时，有拒墨剂（C）中的基团RF的相对比率变高、拒油性提高、另外造膜性优异这样的优点。p=1或2时，基团RH某种程度地存在，从而有拒墨剂（C）变得容易溶解于烃系溶剂、在基材表面形成负型感光性树脂组合物的涂膜时能够选择较廉价的溶剂这样的优点。
作为用于本发明的含氟有机硅氧烷化合物，也可以是在前述化合物（c-1）和化合物（c-2）的基础上还包含除化合物（c-1）和化合物（c-2）以外的水解性硅烷化合物的混合物的部分水解缩合物。
作为除前述化合物（c-1）和化合物（c-2）以外的水解性硅烷化合物，可列举出：1官能性的硅烷化合物、环状有机聚硅氧烷、被称为硅烷偶联剂的具有含官能团有机基团的水解性硅烷化合物（上述化合物（c-1）、（c-2）除外。）等。作为1官能性的硅烷化合物，可列举出：具有1个水解性基团的下述水解性硅烷化合物（c-3）、下述有机二硅氧烷（c-4）。
进而，作为水解性硅烷化合物，也可以使用具有含有聚合性官能团的有机基团的水解性硅烷化合物。作为含有聚合性官能团的有机基团，优选为具有选自丙烯酰基和甲基丙烯酰基的至少1种聚合性官能团的有机基团。例如，可以使用RH的至少1个为具有聚合性官能团的有机基团的化合物（c-2）、具有含有聚合性官能团的有机基团的1官能性硅烷化合物等。作为RH的至少1个为具有聚合性官能团的有机基团的化合物（c-2），优选下述水解性硅烷化合物（c-5）。需要说明的是，以下说明中，使用化合物（c-2）和水解性硅烷化合物（c-5）两者时的化合物（c-2）是指水解性硅烷化合物（c-5）以外的化合物。
水解性硅烷化合物（c-3）是3个有机基团和1个水解性基团键合于硅原子的1官能性水解性硅烷化合物。优选为下式（c-3）所表示的水解性硅烷化合物（以下，也称为化合物（c-3）。）。
式（c-3）中的记号X和RH与式（c-1）和（c-2）中的X和RH相同。式（c-3）中，W表示具有选自丙烯酰基和甲基丙烯酰基的至少1种聚合性官能团的有机基团、上述RF或上述RH。需要说明的是，式（c-3）中，2个RH（W为RH时为3个RH）彼此可以相同，也可以不同。
通过使用化合物（c-3），能够提高与负型感光性树脂组合物的其他构成成分的相溶性、通过对硅烷醇基进行封端而抑制拒墨剂（C）自身的反应性、调节固化膜的拒液性、提高膜的固化性等对负型感光性树脂组合物的特性进行更加细致的调节。
作为用于本发明的含氟有机硅氧烷化合物，除了水解性硅烷化合物以外，也可以是包含六甲基二硅氧烷等可成为1官能性硅氧烷单元的、以下的有机二硅氧烷（c-4）、八甲基环四硅氧烷等环状有机聚硅氧烷的混合物的部分水解缩合物。
作为有机二硅氧烷（c-4），优选下式（c-4）所表示的有机二硅氧烷（以下，也称为化合物（c-4）。）。它们是可生成1官能性的硅氧烷单元的硅烷化合物。
式（c-4）中的记号RH与式（c-2）中的RH相同。式（c-4）中，W表示具有选自丙烯酰基和甲基丙烯酰基的至少1种聚合性官能团、上述RF或上述RH的有机基团。式（c-4）中W彼此可以相同，也可以不同。式（c-4）中的4个RH（W为RH时为5或6个RH）彼此可以相同，也可以不同。
通过使用化合物（c-4），能够提高与负型感光性树脂组合物的其他构成成分的相溶性、通过对硅烷醇基进行封端而抑制拒墨剂（C）自身的反应性、调节固化膜的拒液性、提高膜的固化性等对负型感光性树脂组合物的特性进行更加细致的调节。
使用化合物（c-3）、化合物（c-4）时，若该化合物的W为RF，则拒墨剂（C）的基团RF的相对比率提高、可显现优异的拒油性，因此优选。若W为RH，则拒墨剂（C）在烃系溶剂中的溶解性提高，因此优选。若W为具有丙烯酰基或甲基丙烯酰基的有机基团，则拒墨剂（C）的固化性提高、并且在烃系溶剂中的溶解性提高，因此优选。
水解性硅烷化合物（c-5）是q个（q为1或2）具有选自由丙烯酰基或甲基丙烯酰基组成的组中的至少1种聚合性官能团的有机基团、r个（r为0或1）不具有聚合性官能团的有机基团、（4-q-r）个水解性基团键合于硅原子的水解性硅烷化合物。其中，q+r为1或2。
作为水解性硅烷化合物（c-5），优选下式（c-5）所表示的水解性硅烷化合物（以下，也称为化合物（c-5）。）。
式（c-5）中的记号X和RH与式（c-1）和（c-2）中的X和RH相同。但是，化合物（c-5）中的RH为Q以外的基团。式（c-5）中，Q表示具有丙烯酰基或甲基丙烯酰基的有机基团。q为1或2、r为0或1，q+r为1或2。需要说明的是，式（c-5）中，q=2时，2个Q彼此可以相同，也可以不同，q+r=1时，3个X彼此可以相同，也可以不同，q+r=2时，2个X彼此可以相同，也可以不同。
作为化合物（c-5），优选q为1且r为1、或q为1且r为0。另外，使用化合物（c-5）时，可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
若使用化合物（c-5），所得的拒墨剂（C）在曝光后容易残留在分隔壁上表面，存在使分隔壁上表面为拒墨性、使分隔壁侧面为亲墨性的效果。
另一方面，若不使用化合物（c-5），则在曝光后拒墨剂（C）容易向分隔壁侧面移动，因此存在使分隔壁上表面、分隔壁侧面共同为拒墨性的效果。这些只要根据用途区分使用即可。
作为含氟有机硅氧烷化合物，优选使用化合物（c-5）作为化合物（c-2）的一部分而得到的部分水解缩合物。进而，为了不使作为部分水解缩合物的含氟有机硅氧烷化合物的分子量变得过高，优选使用化合物（c-3）而得到的部分水解缩合物。
以下，关于上述化合物（c-1）～（c-5），进一步具体列举例子来进行说明。此外，也可以代替化合物（c-1）、（c-2）、（c-5）而根据需要分别使用将多个各化合物预先部分水解缩合而得的部分水解缩合物。例如，可以代替化合物（c-1）而使用化合物（c-1）的部分水解缩合，也可以代替化合物（c-2）而使用化合物（c-2）的部分水解缩合。
作为化合物（c-1）～（c-5）所具有的X，例如有：烷氧基、卤素原子、酰基、异氰酸酯基、氨基以及氨基的氢被烷基取代而得到的基团等。作为X，优选碳原子数4以下的烷氧基或卤素原子，特别优选为CH3O-、C2H5O-、Cl-。若使用这些基团，则通过水解反应而成为羟基（硅烷醇基）、进而在分子间发生反应，Si-O-Si键合反应容易顺利进行。
作为化合物（c-1）具有并且化合物（c-3）、化合物（c-4）任意具有的RF，优选RF1-Y-所表示的基团。其中，RF1表示碳原子数3～10的、可以包含醚性氧原子的全氟烷基，Y表示不含氟原子的2价连接基团。
RF1优选为碳原子数4～8的全氟烷基、或碳原子数4～9的包含醚性氧原子的全氟烷基，特别优选为碳原子数6的全氟烷基。若RF1为上述范围，则使用负型感光性树脂组合物形成的分隔壁显示出优异的拒墨性和拒墨性的耐紫外线/臭氧性，另外，在通用的溶剂中的溶解性优异，因此优选。
RF1的结构可列举出直链结构、支链结构、环结构、或部分具有环的结构，优选为直链结构。
作为RF1的具体例子，可列举出以下的基团。
F（CF2）4-、F（CF2）6-、F（CF2）8-。
CF3CF2OCF2CF2OCF2-、CF3CF2OCF2CF2OCF2CF2-、CF3CF2OCF2CF2OCF2CF2OCF2CF2OCF2-、CF3CF2OCF2CF2OCF2CF2OCF2CF2OCF2CF2-。
CF3CF2CF2OCF2-、CF3CF2CF2OCF2CF2-、CF3CF2CF2OCF（CF3）-、CF3CF2CF2OCF（CF3）CF2-、CF3CF2CF2OCF（CF3）CF2OCF2CF2-、CF3CF2CF2OCF（CF3）CF2OCF（CF3）-、CF3CF2CF2OCF（CF3）CF2OCF（CF3）CF2-、CF3OCF（CF3）CF2OCF（CF3）-、CF3CF2OCF（CF3）CF2OCF （CF3）-。
作为上述Y，只要是2价连接基团就没有特别限制，优选为-（CH2）g-、-CH2O（CH2）g-、-SO2NR2-（CH2）g-、-（C=O）-NR2-（CH2）g-所表示的基团。其中，g表示1～5的整数，R2表示氢原子、甲基、或乙基。Y特别优选g为2或3的-（CH2）g-。需要说明的是，作为该基团Y的方向，是指Si键合于右侧、RF1键合于左侧。
RF1为碳原子数4～8的全氟烷基时，作为前述Y，优选-（CH2）g-所表示的基团。g优选为2～4的整数，特别优选g为2的-（CH2）2-。
RF1为碳原子数4～9的包含醚性氧原子的全氟烷基时，作为前述Y，优选-（CH2）h-、-CH2O（CH2）h-、-SO2NR2-（CH2）h-、-（C=O）-NR2-（CH2）h-所表示的基团。其中，h表示1～5的整数，R2表示氢原子、甲基或乙基。Y特别优选h为2的-（CH2）2-。需要说明的是，作为该基团Y的键合的方向，是指Si键合于右侧、RF1键合于左侧。
作为化合物（c-2）、化合物（c-3）、化合物（c-4）以及化合物（c-5）所具有的RH，除了其为Q的情况，优选为碳原子数1～4的烷基、或苯基，更优选为甲基或乙基，特别优选为甲基。
作为化合物（c-5）所具有的Q，优选Q1-Z-所表示的基团。其中，Q1表示（甲基）丙烯酰氧基。Z表示-（CH2）3-、-（CH2）4-、-（CH2）5-、或-（CH2）6-，优选为-（CH2）3-。另外，作为化合物（c-3）、化合物（c-4）任意具有的、选自由丙烯酰基和甲基丙烯酰基组成的组中的聚合性官能团，也优选同样的基团。
作为化合物（c-1）的具体例，优选以下的例子。
F（CF2）4CH2CH2Si（OCH3）3、
F（CF2）6CH2CH2Si（OCH3）3、
F（CF2）8CH2CH2Si（OCH3）3、
CF3CF2CF2OCF（CF3）CF2OCF2（CF3）CF2CH2CH2Si（OCH3）3、CF3CF2OCF2CF2OCF2CF2CH2CH2Si（OCH3）3-。
作为化合物（c-2）的具体例，优选以下的例子。
Si（OCH3）4、Si（OCH2CH3）4、CH3Si（OCH3）3、
CH3Si（OCH2CH3）3、CH3CH2Si（OCH3）3、
CH3CH2Si（OCH2CH3）3、（CH3）2Si（OCH3）2、
（CH3）2Si（OCH2CH3）2、
另外，作为能够代替化合物（c-2）使用的、化合物（c-2）的部分水解缩合物的具体例，优选以下的例子。
将Si（OCH3）4水解缩合得到的化合物（例如，COLCOAT Co.,Ltd.制造的MethylSilicate51（商品名））、
将Si（OCH2CH3）4水解缩合得到的化合物（例如，COLCOAT Co.,Ltd.制造的EthylSilicate40、Ethyl Silicate48（均为商品名））。
作为化合物（c-3）的具体例，优选以下的例子。
F（CF2）6CH2CH2（CH3）2Si（OCH3）、（CH3）3Si（OCH3）、［CH2=C （CH3）COO（CH2）3］（CH3）2Si（OCH3）。
作为化合物（c-4）的具体例，优选以下的例子。
（CH3）3SiOSi（CH3）3。
作为化合物（c-5）的具体例，优选以下的例子。
CH2=C（CH3）COO（CH2）3Si（OCH3）3、
CH2=C（CH3）COO（CH2）3Si（OCH2CH3）3、
CH2=CHCOO（CH2）3Si（OCH3）3、
CH2=CHCOO（CH2）3Si（OCH2CH3）3、
［CH2=C（CH3）COO（CH2）3］CH3Si（OCH3）2、
［CH2=C（CH3）COO（CH2）3］CH3Si（OCH2CH3）2。
拒墨剂（C）是使上述各化合物的混合物反应而得到的反应产物。在该反应中，基于水解性基团的水解反应生成硅烷醇基和基于硅烷醇基之间的脱水缩合反应生成硅氧烷键。
化合物（c-1）、化合物（c-2）、化合物（c-5）的2～4官能性（尤其是3或4官能性）的水解性硅烷化合物、它们的混合物的部分水解缩合物通常具有硅烷醇基。进而，若使2～4官能性的水解性硅烷化合物与1官能性的硅烷化合物（化合物（3）、化合物（4））一同共聚而制造部分水解缩合物，则硅烷醇基与1官能性的硅烷化合物反应而失去硅烷醇基，并且基于硅烷醇基之间的反应的硅氧烷链的延长反应停止，由此生成相对于1个硅原子的硅烷醇基数少的部分水解缩合物、分子量低的部分水解缩合物。
作为拒墨剂（C），可以是相对于1个硅原子的硅烷醇基数少的部分水解缩合物，也可以是相对于1个硅原子的硅烷醇基数相对多的部分水解缩合物。后者的情况下，相对于1个硅原子的硅烷醇基数优选为平均0.2～3.5个。
使用化合物（c-1）和化合物（c-2）来制造拒墨剂（C）时，化合物（c-1）与化合物（c-2）的共缩合比率只要是可得到上述氟原子含有率的比率，就没有特别限定，但优选相对于化合物（c-1）1摩尔使用化合物（c-2）0.1～9摩尔，特别优选使用0.5～9摩尔。
需要说明的是，代替化合物（c-1）、化合物（c-2）或化合物（c-5）而使用其部分水解缩合物时，将部分水解缩合物换算成1个硅原子的化合物，作为该共缩合比率。对于以下的共缩合比率也同样。
在化合物（c-1）和化合物（c-2）的基础上，还使用化合物（c-3）和/或化合物（c-4）等可生成1官能性的硅氧烷单元的硅烷化合物来制造拒墨剂（C）时，化合物（c-3）和化合物（c-4）的总量相对于化合物（c-1）和化合物（c-2）的总量的共缩合比率优选为300摩尔%以下，更优选为200摩尔%以下，特别优选为100摩尔%以下。其中，1分子化合物（c-4）相当于2分子化合物（c-3），从而上述共缩合比率的计算以化合物（c-3）为基准，将化合物（c-4）的摩尔量视为2倍的化合物（c-3）的摩尔量。例如，仅使用化合物（c-4）时，由化合物（c-4）的实际使用量计算的上述共聚合比率优选为150摩尔%以下，更优选为100摩尔%以下，特别优选为50摩尔%以下。
在化合物（c-1）和化合物（c-2）的基础上，还使用化合物（c-5）来制造拒墨剂（C）时，化合物（c-5）相对于化合物（c-1）和化合物（c-2）的总量的共缩合比率优选为500摩尔%以下，特别优选为400摩尔%以下。
进而，在化合物（c-1）和化合物（c-2）的基础上，还使用化合物（c-3）和化合物（c-5）来制造拒墨剂（C）时，相对于化合物（c-1）和化合物（c-2）的总量，化合物（c-3）的共缩合比率优选为300摩尔%以下，化合物（c-5）的共缩合比率优选为500摩尔%以下。特别优选的是，相对于化合物（c-1）和化合物（c-2）的总量，化合物（c-3）的共缩合比率为200摩尔%以下，化合物（c-5）的共缩合比率为400摩尔%以下。
本发明中的拒墨剂（C）可以由单一的化合物构成，但通常为由聚合度等不同的多种化合物构成的混合物。即，拒墨剂（C）使用化合物（c-1）和化合物（c-2）作为必要成分、任意使用化合物（c-3）和/或化合物（c-4）来制造时，成为具有下式（1）所表示的平均组成式的结构的拒墨剂。其中，k相对于m+n的比率小的情况下，实际为残留有水解性基团或硅烷醇基的产物（部分水解缩合物），因此用化学式表示该产物是困难的，式（1）所表示的平均组成式是假设在如上所述地制造的部分水解缩合物中所有水解性基团或硅烷醇基都成为硅氧烷键的情况下的化学式。
式（1）中，RF、RH、W以及p的优选范围与上述相同。m、n各自为1以上的整数，k为0或1以上的整数。
在具有式（1）所表示的平均组成式的结构的部分水解缩合物中，推测分别来自化合物（c-1）和化合物（c-2）、任意地配混的化合物（c-3）和/或化合物（c-4）的单元无规地排列。但是，例如使用化合物（c-2）的部分水解缩合物代替化合物（c-2）时，推测来自化合物（c-2）的单元嵌段状地排列。需要说明的是，m、n的值优选的是，作为拒墨剂（C）整体的平均值，m：n分别作为化合物（c-2）相对于化合物（c-1）的共缩合比率而处于上述范围内。另外，k的值优选的是，作为拒墨剂（C）整体的平均值，（m+n）：k处于上述范围、即k相对于（m+n）的1为3以下，特别优选为2以下。
拒墨剂（C）使用化合物（c-1）和化合物（c-2）作为必要成分、任意使用化合物（c-5）而制造时，成为具有下式（2）所表示的平均组成式的结构的拒墨剂。但是，实际为残留有水解性基团或硅烷醇基的产物（部分水解缩合物），因此用化学式表示该产物是困难的，式（2）所表示的平均组成式是假设在如上所述地制造的部分水解缩合物中所有水解性基团或硅烷醇基都成为硅氧烷键的情况下的化学式。
式（2）中，RF、RH、Q以及p、q、r的优选范围与上述相同。s、t各自为1以上的整数，u为0或1以上的整数。
在具有式（2）所表示的平均组成式的结构的部分水解缩合物中，与式（1）所表示的部分水解缩合物同样地，推测分别来自化合物（c-1）和化合物（c-2）、任意配混的化合物（c-5）的单元无规地排列。但是，例如使用化合物（c-2）的部分水解缩合物代替化合物（c-2）时，推测来自化合物（c-2）的单元嵌段状地排列。需要说明的是，s、t的值优选的是，作为拒墨剂（C）整体的平均值，s：t分别作为化合物（c-2）相对于化合物（c-1）的共缩合比率而处于上述范围内。另外，u的值优选的是，作为拒墨剂（C）整体的平均值，（s+t）：u为上述范围、即u相对于（s+t）的1为5以下，特别优选为4以下。
拒墨剂（C）使用化合物（c-1）和化合物（c-2）作为必要成分、任意使用化合物（c-3）和化合物（c-5）来制造时，成为具有式（2）的来自化合物（c5）的单元进一步共缩合到式（1）中的平均组成式的结构的物质。作为各化合物的共缩合比率，可列举出上述范围。
本发明中的拒墨剂（C）的数均分子量（Mn）优选为500以上，优选为低于1,000,000，更优选为低于10,000，特别优选为低于5,000。数均分子量（Mn）若为下限值以上，则在使用负型感光性树脂组合物形成分隔壁时，有能够防止拒墨剂从基材表面的蒸发的优点，若数均分子量（Mn）低于上限值，则有拒墨剂在溶剂中的溶解性变良好，因此操作性提高的优点。拒墨剂（C）的数均分子量（Mn）可通过选择反应条件等来调节。
（拒墨剂（C）的制造）
包含含氟有机硅氧烷化合物的拒墨剂（C）可以通过使包含上述水解性硅烷化合物的混合物进行水解以及缩合反应来制造。该反应中可以没有特别限制地应用通常用于使水解性硅烷化合物进行水解缩合的反应的反应条件。需要说明的是，该反应中优选使用通常使用的盐酸、硫酸、硝酸、磷酸等无机酸、醋酸、草酸、马来酸等有机酸作为催化剂。作为使用的催化剂的量，相对于包含水解性硅烷化合物的混合物的总量，优选为0.01～10质量%，特别优选为0.1～1质量%。
上述反应中也可以使用溶剂。作为该溶剂，可列举出：水；甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇、1-丁醇、2-丁醇、异丁醇、2-甲基-2-丙醇、乙二醇、甘油、丙二醇等醇类；丙酮、甲基异丁基酮、环己酮等酮类；2-甲氧基乙醇、2-乙氧基乙醇等溶纤剂类；2-（2-甲氧基乙氧基）乙醇、2-（2-乙氧基乙氧基）乙醇、2-（2-丁氧基乙氧基）乙醇等卡必醇类；醋酸甲酯、醋酸乙酯、丙二醇单甲醚醋酸酯、4-丁内酯、醋酸丁酯、醋酸-3-甲氧基丁酯等酯类；丙二醇单甲醚、二乙二醇单甲醚、二乙二醇单丁醚、二丙二醇单甲醚等二醇的单烷基醚类、二乙二醇二甲醚、二乙二醇乙基甲基醚、二丙二醇二甲醚等二醇的二烷基醚类。此外，可列举出：苯甲醇、N,N-二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、二甲基乙酰胺、N-甲基吡咯烷酮等。溶剂可以单独使用1种或组合使用2种以上。
溶剂以拒墨剂溶液的形式配混在本发明的负型用感光性树脂组合物中。
在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中，本发明的负型感光性树脂组合物中的拒墨剂（C）的含有比率优选为0.01～10质量%，更优选为0.1～6质量%，特别优选为0.5～3质量%。通过使拒墨剂（C）的含有比率为上述范围，负型感光性树脂组合物的储藏稳定性变得良好，另外由该负型感光性树脂组合物得到的光学元件的分隔壁的拒墨性变得良好，可得到具有光滑的表面的分隔壁。
［溶剂（D）］
本发明的负型感光性树脂组合物含有溶剂（D）。另外，溶剂（D）以相对于溶剂（D）的总量为10～100质量%的比率含有沸点为165～210℃的溶剂（D1）。
溶剂（D）与负型感光性树脂组合物所含有的上述碱可溶性树脂（A）、光聚合引发剂（B）、拒墨剂（C）以及根据需要而含有的任意成分都没有反应性，具有使这些各固形成分均匀地溶解或分散、使负型感光性树脂组合物对要形成分隔壁的基材的涂布均匀且简便的功能，并且具有如下的功能：在该组合物的涂膜的干燥工序的溶剂（D）蒸发的过程中，发挥在该组合物中的拒墨剂（C）与其他的固体成分之间有充分的斥力起作用的功能，从而使拒墨剂（C）容易向膜表面迁移。
需要说明的是，如上所述，拒墨剂（C）由于包含含氟有机硅氧烷化合物而表面自由能小、具有高的表面迁移能力，根据组合的溶剂而在表面迁移性中产生差异，通过使用包含沸点为165℃以上的溶剂（D1）的溶剂（D），显现了高的表面迁移性。即，通过使溶剂（D1）的沸点为165℃以上，负型感光性树脂组合物的干燥速度调节成变得足够慢，能够确保拒墨剂（C）向膜的表面迁移的时间。另外，通过使溶剂（D1）的沸点为210℃，从而防止了生产率的降低和因残留溶剂造成的可靠性的降低。
对于溶剂（D1）而言，从上述观点出发，其沸点为165～210℃，优选为170～200℃。溶剂（D1）的沸点若为上述范围的下限值以上，则如上所述地能够充分确保拒墨剂（C）进行表面迁移的时间，因此在负型感光性树脂组合物的膜中能够使拒墨剂层的厚度厚，分隔壁表面的拒墨性变得良好。对于国际公开第2010/013816号的实施例中所用的溶剂（甲苯：沸点111℃、2-丙醇：沸点82℃、二乙二醇二甲醚：沸点162℃、丙二醇单甲醚醋酸酯：沸点146℃）而言，无法得到充分的拒墨剂层的膜厚，难以得到具有稳定性的拒墨性。
另外，若涂膜的干燥速度快，则拒墨剂（C）进行表面迁移时拒墨剂（C）彼此凝集、析出而产生凝集物，但由于如上所述地能够充分确保拒墨剂（C）的表面迁移时间，因此能够防止该凝集物的产生。进而，也能够防止因涂膜的干燥速度过快、未取得充分的流平时间就结束干燥而产生的、膜的外观的不均、膜厚的不均匀化的问题。
另一方面，溶剂（D1）的沸点若为上述范围的上限值以下，则不会造成由于产生粘连、干燥工序所需的时间变长而导致的生产率的降低。能够防止由于溶剂残留而产生的显影时的固化膜的剥离、因分隔壁形成后的再加热而产生排气等造成可靠性降低等影响。
溶剂（D）中的溶剂（D1）的含量为10～100质量%，优选为20～80质量%，特别优选为30～70质量%。若该含量为上述范围，负型感光性树脂组合物对基板表面的涂覆和干燥工序中，可得到膜厚均匀而无不均、在膜表面不产生凝集物的良好的膜，并且能够长时间确保拒墨剂（C）与其他固体成分之间有斥力作用的状态，因此拒墨剂（C）能够充分进行表面迁移，其结果，能够使拒墨剂层的厚度厚，所得到的分隔壁的拒墨性变得良好。
作为溶剂（D1）的具体例，可列举出：二乙二醇乙基甲基醚（EDM、沸点176℃）、二乙二醇二乙醚（EDE、沸点：189℃）、二乙二醇异丙基甲基醚（IPDM、沸点：179℃）、丙二醇二醋酸酯（沸点：190℃）、丙二醇正丁醚（沸点：170℃）、醋酸-3-甲氧基丁酯（沸点：171℃）、醋酸-3-甲氧基-3-甲基丁酯（沸点：188℃）、二丙二醇二甲醚（沸点：175℃）、3-乙氧基丙酸乙酯（沸点：170℃）、4-丁内酯（沸点：204℃）、环己醇醋酸酯（沸点：173℃）等。这些可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
作为溶剂（D1），特别优选下式（3）所表示的化合物。化合物（3）包含具有极性的醚性氧，因此溶解拒墨剂（C）的能力高，保存稳定性优异。
R1O（C2H4O）yR2（3）
式（3）中，R1表示碳原子数为1～10的烷基，R2表示碳原子数为2～10的烷基，y表示1～10的整数。
化合物（3）中，R1优选碳原子数为1～4的烷基，特别优选为碳原子数1的烷基。作为R2，优选碳原子数为2～4的烷基，特别优选为碳原子数2的烷基。另外，y优选为1～3，特别优选为2。
将作为溶剂（D1）而优选使用的化合物（3）的具体例及其简称、沸点一同示于以下。
可列举出：二乙二醇乙基甲基醚（EDM、沸点：176℃）、二乙二醇二乙醚（EDE、沸点：189℃）、二乙二醇异丙基甲基醚（IPDM、沸点：179℃）等。这些可以使用1种，也可以组合使用2种以上。其中，特别优选为二乙二醇乙基甲基醚。
本发明的负型感光性树脂组合物优选与溶剂（D1）一同组合使用溶剂（D2）作为溶剂（D）。该溶剂（D2）为分子中具有羟基且沸点低于165℃的化合物，优选25℃下的粘度为2mPa·s以下。
拒墨剂（C）为部分水解缩合物，因此其产物中残留有硅烷醇基。因此，通过在负型感光性树脂组合物中含有具有与该硅烷醇基相同的羟基结构的溶剂（D2），从而由于溶剂化而使组合物中的拒墨剂（C）的分散状态更加稳定化，结果能够使负型感光性树脂组合物的保存稳定性提高。另一方面，溶剂（D2）具有羟基，因此通过分子间的氢键，与不具有羟基的同水平的分子量的化合物相比，粘度容易上升。溶剂（D2）的沸点若低于上述上限，则其粘度大致为上述上限以下，涂覆时基板表面的润湿扩散变良好，不会需要多的液量、或面内均匀性恶化、或产生不均。
作为溶剂（D2），具体而言，可列举出：丙二醇单甲醚（PGME、沸点：120℃、粘度：1.71mPa·s（25℃））、水（沸点：100℃、粘度：0.89mPa·s（25℃））、2-丙醇（IPA、沸点：82℃、粘度：1.96mPa·s（25℃））等。
溶剂（D2）相对于溶剂（D）的总量的比率优选为1～50质量%，特别优选为5～40质量%。
另外，本发明的负型感光性树脂组合物还可以根据需要含有除上述溶剂（D1）和溶剂（D2）以外的溶剂（D3）作为溶剂（D）。作为溶剂（D3），可列举出：在上述碱可溶性树脂（A）、拒墨剂（C）的合成中使用的溶剂等与碱可溶性树脂（A）、拒墨剂（C）一同配混在负型感光性树脂组合物中的情况下的溶剂等。
需要说明的是，作为在上述碱可溶性树脂（A）、拒墨剂（C）的合成中使用的溶剂，有时也使用上述溶剂（D1）、溶剂（D2）。负型感光性树脂组合物含有来自这些配混成分的溶剂（D1）、溶剂（D2）时，对于各个情况，将由包含它们的溶剂（D1）和溶剂（D2）的各总量算出的、溶剂（D）中的溶剂（D1）和溶剂（D2）的含量分别调节成上述范围即可。
作为溶剂（D3），具体而言，可列举出二乙二醇二甲醚（MDM、沸点：162℃）、丙二醇-1-单甲醚-2-醋酸酯（PGMEA、沸点：146℃）、二乙二醇单乙醚醋酸酯（EDGAC、沸点：217℃）、醋酸丁酯（沸点：126℃）、环己酮（沸点：156℃）、溶剂石脑油（沸点：150～200℃）等。溶剂石脑油是石油系化合物的混合溶剂，如上述沸点所示，其组成中包含分类为溶剂（D1）的化合物。在本说明书中，对于这种属于混合溶剂且沸点的范围超过了溶剂（D1）的沸点的范围的溶剂，分类为溶剂（D3）。
溶剂（D）中的溶剂（D3）的含量是从溶剂（D）的总量减去溶剂（D1）和溶剂（D2）的量而得到的量，具体而言，相对于溶剂（D）的总量，优选为1～50质量%，特别优选为5～40质量%。
需要说明的是，作为溶剂（D）的具体形态，可列举出：仅由溶剂（D1）构成的形态，由溶剂（D1）与溶剂（D2）和/或溶剂（D3）构成的形态。作为溶剂（D）由溶剂（D1）和溶剂（D2）构成时的优选配混比率（质量比），可列举出：溶剂（D1）:溶剂（D2）=50～90:10～50。作为溶剂（D）由溶剂（D1）与溶剂（D3）构成时的优选配混比率（质量比），可列举出：溶剂（D1）:溶剂（D3）=50～90:10～50。另外，作为溶剂（D）由溶剂（D1）、溶剂（D2）、以及溶剂（D3）构成时的优选配混比率（质量比），可列举出：溶剂（D1）:溶剂（D2）:溶剂（D3）=50～90:5～45:5～45。
负型感光性树脂组合物中的溶剂（D）的含有比率根据负型感光性树脂组合物的组成、用途等而不同，优选在负型感光性树脂组合物中以50～99质量%的比率进行配混，更优选为60～95质量%，特别优选为65～90质量%。
［交联剂（E）］
本发明中的负型感光性树脂组合物也可以包含交联剂（E）作为促进自由基固化的任意成分。作为交联剂（E），优选为在1分子中具有2个以上烯属双键，且不具有酸性基团的化合物。通过使负型感光性树脂组合物包含交联剂（E），曝光时的负型感光性树脂组合物的固化性提高，即使以少的曝光量也能够形成分隔壁。
作为交联剂（E），可列举出：二乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、四乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、三丙二醇二（甲基）丙烯酸酯、新戊二醇二（甲基）丙烯酸酯、1,9-壬二醇二（甲基）丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、双三羟甲基丙烷四（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇五（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化异氰脲酸三丙烯酸酯、ε-己内酯改性三-（2-丙烯酰氧基乙基）异氰脲酸酯、双｛4-（烯丙基双环［2.2.1］庚-5-烯-2,3-二甲酰亚胺）苯基｝甲烷、N,N’-间二甲苯-双（烯丙基双环［2.2.1］庚-5-烯-2,3-二甲酰亚胺）、氨基甲酸酯丙烯酸酯等。从光反应性的方面出发，优选具有多个烯属双键。例如优选为季戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、双三羟甲基丙烷四（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇五（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化异氰脲酸三丙烯酸酯、氨基甲酸酯丙烯酸酯。需要说明的是，这些可以单独使用1种或组合使用2种以上。
作为交联剂（E），可以使用市售品。作为市售品，可列举出：KAYARAD DPHA（商品名、日本化药株式会社制造、二季戊四醇五丙烯酸酯与二季戊四醇六丙烯酸酯的混合物）、NKESTER A-9530（商品名、新中村化学工业株式会社制造、二季戊四醇五丙烯酸酯与二季戊四醇六丙烯酸酯的混合物））、NK ESTER A-9300（商品名、新中村化学工业株式会社制造、乙氧基化异氰脲酸三丙烯酸酯）、NK ESTER A-9300-1CL（商品名、新中村化学工业株式会社制造、ε-己内酯改性三-（2-丙烯酰氧基乙基）异氰脲酸酯）、BANI-M（商品名、丸善石油化学株式会社制造、双｛4-（烯丙基双环［2.2.1］庚-5-烯-2,3-二甲酰亚胺）苯基｝甲烷）、BANI-X（商品名、丸善石油化学株式会社制造、N,N’-间二甲苯-双（烯丙基双环［2.2.1］庚-5-烯-2,3-二甲酰亚胺））等。作为氨基甲酸酯丙烯酸酯，可列举出日本化药株式会社制造的KAYARADUX系列，作为具体的商品名，可列举出UX-3204、UX-6101、UX-0937、DPHA-40H、UX-5000、UX-5002D-P20等。
其中，KAYARAD DPHA和NK ESTER A-9530从提高由负型感光性树脂组合物得到的固化膜的感光度的理由出发而优选。NK ESTER A-9300、BANI-M以及BANI-X从赋予固化膜硬度、抑制热流挂的方面出发而优选。NK ESTER A-9300-1CL从赋予固化膜柔软性的方面出发而优选。氨基甲酸酯丙烯酸酯由于能够实现适度的显影时间、显影性变得良好，故而优选。
负型感光性树脂组合物中的总固体成分中的交联剂（E）的含有比率优选为10～60质量%，特别优选为20～55质量%。若为上述范围，则负型感光性树脂组合物的储藏稳定性变良好，在形成使用负型感光性树脂组合物而得到的图案化基板时，像素内的喷墨的润湿性变良好。
本发明的负型感光性树脂组合物含有碱可溶性树脂（A）、光聚合引发剂（B）、拒墨剂（C）以及溶剂（D）。进而根据需要含有交联剂（E）。进而，也可以含有以下的热交联剂（F）、着色剂（G）、高分子分散剂（H）、分散助剂（I）、硅烷偶联剂（J）、微粒（K）、磷酸化合物（L）以及其他添加剂。
［热交联剂（F）］
本发明中的热交联剂（F）为具有2个以上能够与羧基和/或羟基反应的基团的化合物。热交联剂（F）在碱可溶性树脂（A）具有羧基和/或羟基的情况下，具有与碱可溶性树脂（A）反应、增加固化膜的交联密度、提高耐热性的作用。
作为热交联剂（F），可优选地列举出选自由氨基树脂、环氧化合物、噁唑啉化合物、多异氰酸酯化合物、聚碳二亚胺化合物组成的组中的至少1种。这些化合物可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
本发明的负型感光性树脂组合物中的热交联剂（F）的含有比率在负型感光性树脂组合物的总固体成分中优选为1～50质量%，特别优选为5～30质量%。为上述范围时，所得负型感光性树脂组合物的显影性变得良好。
［着色剂（G）］
为了形成包围液晶显示元件的滤色器的R、G、B这三种颜色的像素的格子状的黑色部分即黑色矩阵而使用本发明的负型感光性树脂组合物时，优选包含着色剂（G）。着色剂（G）例如可列举出：炭黑、苯胺黑、蒽醌系黑色颜料、苝系黑色颜料，具体而言可列举出：C.I.颜料黑1、6、7、12、20、31等。作为着色剂（G），也可以使用红色颜料、蓝色颜料、绿色颜料等有机颜料、无机颜料的混合物。
使本发明的负型感光性树脂组合物中含有着色剂（G）、并用于黑色矩阵的形成等时，该负型感光性树脂组合物中的着色剂（G）的含有比率优选为15～65质量%，特别优选为20～50质量%。为上述范围时，所得的负型感光性树脂组合物的感光度良好，另外，形成的分隔壁的遮光性优异。
［高分子分散剂（H）］
本发明的负型感光性树脂组合物含有上述着色剂（G）等分散性材料时，为了使其分散性提高，优选含有高分子分散剂（H）。作为高分子分散剂（H），没有特别限定，可列举出氨基甲酸酯系、聚酰亚胺系、醇酸系、环氧系、聚酯系、三聚氰胺系、酚系、丙烯酸类、聚醚系、氯乙烯系、氯乙烯醋酸乙烯酯系共聚物系、聚酰胺系、聚碳酸酯系等，优选为氨基甲酸酯系或聚酯系。另外，高分子分散剂（H）还可以具有来自环氧乙烷和/或环氧丙烷的结构单元。
为了分散着色剂（G）而使用高分子分散剂（H）时，考虑对着色剂（G）的亲和性，优选使用具有碱性基团的高分子分散剂（H）。作为碱性基团，没有特别限定，可列举出伯氨基、仲氨基或叔氨基。
作为高分子分散剂（H），也可以使用市售品。作为市售品，可列举出DISPARLON DA-7301（商品名、楠本化成株式会社制）；BYK161、BYK162、BYK163、BYK182（以上全部为商品名、BYK-Chemie K.K.制）、SOLSPERSE5000、SOLSPERSE17000（以上全部为商品名、Zeneca Inc.制）等。
高分子分散剂（H）的使用量优选相对于着色剂（G）为5～30质量%，特别优选为10～25质量%。使用量若为上述范围的下限值以上，则着色剂（G）的分散性提高，若为上述范围的上限值以下，则负型感光性树脂组合物的显影性变得良好。
［分散助剂（I）］
本发明的负型感光性树脂组合物还可以含有酞菁系颜料衍生物、金属酞菁磺酰胺化合物作为分散助剂（I）。可以认为：分散助剂（I）吸附于着色剂（G）等分散性材料和高分子分散剂（H）上，具有提高分散稳定性的功能。
分散助剂（I）的使用量相对于着色剂（G），优选为1～10质量%，特别优选为2～8质量%。使用量若为上述范围的下限值以上，则着色剂（G）的分散稳定性提高，若为上述范围的上限值以下，则负型感光性树脂组合物的显影性变得良好。
［硅烷偶联剂（J）］
本发明的负型感光性树脂组合物若使用硅烷偶联剂（J），则所形成的固化膜的基材密合性提高。
作为硅烷偶联剂（J）的具体例，可列举出：四乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-氯丙基三甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、十七氟辛基乙基三甲氧基硅烷、含有聚氧亚烷基链的三乙氧基硅烷等。这些可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
本发明的负型感光性树脂组合物中的总固体成分中的硅烷偶联剂（J）的含有比率优选为0.1～20质量%，特别优选为1～10质量%。若为上述范围的下限值以上，则由负型感光性树脂组合物形成的固化膜的基材密合性提高，若为上述范围的上限值以下，则拒墨性良好。
［微粒（K）］
本发明的负型感光性树脂组合物根据需要还可以包含微粒（K）。通过配混微粒（K），能够防止由负型感光性树脂组合物得到的分隔壁的热流挂。
对微粒（K）没有特别限定，可列举出二氧化硅、氧化锆、氟化镁、锡掺杂氧化铟（ITO）、锑掺杂氧化锡（ATO）等无机系微粒；聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）等有机系微粒，若考虑耐热性，则优选为无机系微粒，若考虑获取容易性、分散稳定性，则特别优选为二氧化硅或氧化锆。另外，负型感光性树脂组合物含有着色剂（G）和高分子分散剂（H）时，若考虑该高分子分散剂（H）的吸附能力，则优选微粒（K）带负电。进而，若考虑负型感光性树脂组合物的曝光感光度，则优选微粒（K）在曝光时不吸收所照射的光，特别优选不吸收超高压汞灯的主发光波长即i线（365nm）、h线（405nm）、g线（436nm）。
从分隔壁的表面平滑性变得良好出发，微粒（K）的粒径优选平均粒径为1μm以下，特别优选为200nm以下。
负型感光性树脂组合物中的总固体成分中的微粒（K）的含有比率优选为5～35质量%，特别优选为10～30质量%。含有比率若为上述范围的下限值以上，则有抑制由后烘焙导致的的拒墨性的降低的效果，若为上述范围的上限值以下，则负型感光性树脂组合物的储藏稳定性变得良好。
［磷酸化合物（L）］
本发明中的负型感光性树脂组合物根据需要，也可以包含磷酸化合物（L）。负型感光性树脂组合物包含磷酸化合物（L），从而能够提高与基材的密合性。作为磷酸化合物（L），可列举出单（甲基）丙烯酰氧基乙基磷酸酯、二（甲基）丙烯酰氧基乙基磷酸酯、三（甲基）丙烯酰氧基乙基磷酸酯等。
负型感光性树脂组合物中的总固体成分中的磷酸化合物（L）的含有比率优选为0.1～10质量%，特别优选为0.1～1质量%。若为上述范围，则由所得的负型感光性树脂组合物形成的固化膜与基材的密合性变得良好。
［其他添加剂］
在本发明的负型感光性树脂组合物中，还可以进一步根据需要而含有固化促进剂、增稠剂、增塑剂、消泡剂、流平剂、防收缩剂、紫外线吸收剂等。
［负型感光性树脂组合物的优选组合］
本发明的负型感光性树脂组合物优选根据用途、要求特性而适当选择组成和配混比。
本发明的负型感光性树脂组合物中的各种配混成分的优选组成如以下所示。
<组合1-1>
碱可溶性树脂（A）：选自向双酚A型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向双酚F型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向苯酚酚醛清漆型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向甲酚酚醛清漆型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向三苯酚甲烷型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向上述式（A1-2a）～（A1-2c）所表示的环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂中的至少1种树脂，且在该负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为5～80质量%、
光聚合引发剂（B）：组合了选自2-甲基-［4-（甲硫基）苯基］-2-吗啉代-1-丙酮、2-苄基-2-二甲基氨基-1-（4-吗啉代苯基）-丁烷-1-酮中的至少1种与4,4’-双（二乙基氨基）二苯甲酮的光聚合引发剂，且在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为0.1～50质量%、
拒墨剂（C）：选自化合物（c-1）、（c-2）以及（c-3）的混合物的部分水解缩合物、化合物（c-1）、（c-2）以及（c-5）的混合物的部分水解缩合物、化合物（c-1）、（c-2）、（c-3）以及（c-5）的混合物的部分水解缩合物中的至少1种拒墨剂，且在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为0.01～10质量%、
溶剂（D）：相对于该溶剂（D）的总量，分别含有50～90质量%溶剂（D1）、10～50质量%溶剂（D2），所述溶剂（D1）选自二乙二醇乙基甲基醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇异丙基甲基醚、醋酸-3-甲氧基丁酯、二丙二醇二甲醚、3-乙氧基丙酸乙酯、4-丁内酯、环己醇醋酸酯，所述溶剂（D2）选自水、2-丙醇、丙二醇单甲醚，溶剂（D）在负型感光性树脂组合物中为50～99质量%。
<组合1-2>
碱可溶性树脂（A）、光聚合引发剂（B）以及拒墨剂（C）与组合1-1相同，溶剂（D）为以下。
溶剂（D）：相对于该溶剂（D）的总量，分别含有50～90质量%溶剂（D1）、5～45质量%溶剂（D2）、5～45质量%溶剂（D3），所述溶剂（D1）选自二乙二醇乙基甲基醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇异丙基甲基醚、醋酸-3-甲氧基丁酯、二丙二醇二甲醚、3-乙氧基丙酸乙酯、4-丁内酯、环己醇醋酸酯，所述溶剂（D2）选自水、2-丙醇、丙二醇单甲醚，所述溶剂（D3）选自丙二醇-1-单甲醚-2-醋酸酯、醋酸丁酯、环己酮、二乙二醇单乙醚醋酸酯、溶剂石脑油，溶剂（D）在负型感光性树脂组合物中为50～99质量%。
<组合2>
碱可溶性树脂（A）：选自向双酚A型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向双酚F型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向苯酚酚醛清漆型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向甲酚酚醛清漆型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向三苯酚甲烷型环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂、向上述式（A1-2a）～（A1-2c）所表示的环氧树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂中的至少1种树脂，且在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为5～80质量%、
光聚合引发剂（B）：组合了选自2-甲基-［4-（甲硫基）苯基］-2-吗啉代-1-丙酮、2-苄基-2-二甲基氨基-1-（4-吗啉代苯基）-丁烷-1-酮的至少1种与4,4’-双（二乙基氨基）二苯甲酮的光聚合引发剂，且在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为0.1～50质量%、
拒墨剂（C）：选自化合物（c-1）、（c-2）以及（c-3）的混合物的部分水解缩合物、化合物（c-1）、（c-2）以及（c-5）的混合物的部分水解缩合物、化合物（c-1）、（c-2）、（c-3）以及（c-5）的混合物的部分水解缩合物的至少1种拒墨剂，且在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为0.01～10质量%、
溶剂（D）：相对于该溶剂（D）的总量，分别含有50～90质量%溶剂（D1）、5～45质量%溶剂（D2）、5～45质量%溶剂（D3），所述溶剂（D1）选自二乙二醇乙基甲基醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇异丙基甲基醚、醋酸-3-甲氧基丁酯、二丙二醇二甲醚、3-乙氧基丙酸乙酯、4-丁内酯、环己醇醋酸酯，所述溶剂（D2）选自水、2-丙醇、丙二醇单甲醚，所述溶剂（D3）选自丙二醇-1-单甲醚-2-醋酸酯、醋酸丁酯、环己酮、二乙二醇单乙醚醋酸酯、溶剂石脑油，溶剂（D）在负型感光性树脂组合物中为50～99质量%。
交联剂（E）：选自季戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、双三羟甲基丙烷四（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇五（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化异氰脲酸三丙烯酸酯、氨基甲酸酯丙烯酸酯中的至少1种交联剂，且在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为10～60质量%。
<组合3>
碱可溶性树脂（A）：向选自具有上述式（A1-2a）所表示的联苯骨架的环氧树脂、上述式（A1-2b）所表示的环氧树脂、具有上述式（A1-2c）所表示的联苯骨架的环氧树脂中的至少1种树脂中导入了酸性基团和烯属双键的树脂，且在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为5～80质量%、
光聚合引发剂（B）：选自1,2-辛二酮1-［4-（苯硫基）-2-（O-苯甲酰肟）］、乙酮1-［9-乙基-6-（2-甲基苯甲酰）-9H-咔唑-3-基］-1-（O-乙酰肟）中的至少1种光聚合引发剂，且在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为0.1～50质量%、
拒墨剂（C）：选自化合物（c-1）、（c-2）以及（c-3）的混合物的部分水解缩合物、化合物（c-1）、（c-2）以及（c-5）的混合物的部分水解缩合物、化合物（c-1）、（c-2）、（c-3）以及（c-5）的混合物的部分水解缩合物的至少1种拒墨剂，且在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为0.01～10质量%、
溶剂（D）：相对于该溶剂（D）的总量，分别含有50～90质量%溶剂（D1）、5～45质量%溶剂（D2）、5～45质量%溶剂（D3），所述溶剂（D1）选自二乙二醇乙基甲基醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇异丙基甲基醚、醋酸-3-甲氧基丁酯、二丙二醇二甲醚、3-乙氧基丙酸乙酯、4-丁内酯、环己醇醋酸酯，所述溶剂（D2）选自水、2-丙醇、丙二醇单甲醚，所述溶剂（D3）选自丙二醇-1-单甲醚-2-醋酸酯、醋酸丁酯、环己酮、二乙二醇单乙醚醋酸酯、溶剂石脑油，溶剂（D）在负型感光性树脂组合物中为50～99质量%。
交联剂（E）：选自季戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、双三羟甲基丙烷四（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇五（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化异氰脲酸三丙烯酸酯、氨基甲酸酯丙烯酸酯中的至少1种交联剂，且在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为10～60质量%。
着色剂（G）：选自炭黑、红色颜料、蓝色颜料、绿色颜料等有机颜料的混合物中的至少1种着色剂，且在负型感光性树脂组合物中的总固体成分中为15～65质量%。
［负型感光性树脂组合物的制造方法］
作为制造负型感光性树脂组合物的方法，优选将碱可溶性树脂（A）、光聚合引发剂（B）、拒墨剂（C）、溶剂（D）、根据需要的交联剂（E）、热交联剂（F）、着色剂（G）、高分子分散剂（H）、分散助剂（I）、硅烷偶联剂（J）、微粒（K）、磷酸化合物（L）以及其他添加剂混合的方法。
本发明的负型感光性树脂组合物可与通常的负型感光性树脂组合物同样地用作光刻法等的材料，所得的固化膜可作为通常的使用负型感光性树脂组合物的固化膜的光学元件的构件来使用。尤其，若将本发明的负型感光性树脂组合物用于形成在基板上具有多个像素和位于邻接的像素之间的分隔壁的光学元件用的分隔壁，则能够得到在紫外线/臭氧清洗处理等亲墨化处理后也充分具有拒墨性的分隔壁，是优选的。另外，对于本发明的负型感光性树脂组合物而言，制造分隔壁时，在使用其形成涂膜并干燥得到的膜中，膜厚均匀而无不均，具有在膜表面不产生凝集物的良好涂覆性。
［分隔壁及其制造方法］
本发明的分隔壁是为了在基板上设置分区而形成的分隔壁，由上述本发明的负型感光性树脂组合物的固化膜形成。本发明的分隔壁可适宜地用于光学元件的用途，上述负型感光性树脂组合物含有着色剂（G）时，所得的分隔壁可作为黑色矩阵应用。本发明的分隔壁例如可应用于在基板上具有多个像素和位于邻接像素之间的分隔壁的光学元件用的分隔壁。
作为使用本发明的负型感光性树脂组合物制造本发明的光学元件用的分隔壁的方法，例如可列举出以下方法。
在上述基板表面涂布本发明的负型感光性树脂组合物而形成涂膜（涂膜形成工序），接着，将上述涂膜进行干燥而制成膜（干燥工序），接着，仅将上述膜的成为分隔壁的部分进行曝光而使其光固化（曝光工序），接着，将上述光固化了的部分以外的膜去除而形成由上述膜的光固化部分形成的分隔壁（显影工序），接着，根据需要将上述形成的分隔壁等进一步进行热固化（后烘焙工序），由此能够制造本发明的光学元件用的分隔壁。另外，在显影工序和后烘焙工序之间，也可插入将上述形成的分隔壁等进一步进行光固化的工序（后曝光工序）。
对基板的材质没有特别限定，可以使用各种玻璃板；聚酯（聚对苯二甲酸乙二醇酯等）、聚烯烃（聚乙烯、聚丙烯等）、聚碳酸酯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚砜、聚酰亚胺、聚（甲基）丙烯酸类树脂等热塑性塑料片；环氧树脂、不饱和聚酯等热固性树脂的固化片等。尤其从耐热性的方面出发，优选玻璃板、聚酰亚胺等耐热性塑料。另外，有时也会从未形成分隔壁的背面（基板侧）进行后曝光，因此优选透明基板。
基板的负型感光性树脂组合物的涂布面优选在涂布前预先通过醇清洗、紫外线/臭氧清洗等进行清洗。
图1为示意性示出使用了本发明的负型感光性树脂组合物的光学元件用分隔壁的制造例的截面图。图1的（I）为示出在基板1上形成了由本发明的负型感光性树脂组合物形成的涂膜2的状态的截面的图。（II）为示意性示出曝光工序的图。（III）为示出显影工序后的基板1和在基板上形成的分隔壁6的截面图。
以下，利用图1来具体说明使用了本发明的负型感光性树脂组合物的光学元件用分隔壁的制造方法。
（涂膜形成工序）
如图1的（I）所示的截面那样，在基板1上涂布上述本发明的负型感光性树脂组合物，形成由负型感光性树脂组合物形成的涂膜2。需要说明的是，在基板1上形成负型感光性树脂组合物的涂膜2之前，优选将基板1的负型感光性树脂组合物的涂布面利用醇清洗、紫外线/臭氧清洗等进行清洗。
作为负型感光性树脂组合物的涂布方法，只要是形成膜厚均匀的涂膜的方法，就没有特别的限制，可列举出：旋涂法、喷雾法、狭缝涂布法、辊涂法、旋转涂布法、棒涂法等通常用于涂膜形成的方法。特别优选能够一次性大面积涂布的狭缝涂布法。本发明的负型感光性树脂组合物如上所述那样，在负型感光性树脂组合物向基板上的涂覆以及以下的预烘焙工序等干燥工序中，能够充分确保拒墨剂（C）的表面迁移时间，因此能够防止膜表面产生凝集物，进而由于取得了充分的流平时间，因此可得到膜厚均匀而无不均的良好的膜。从这样的观点出发，本发明的负型感光性树脂组合物尤其在狭缝涂布法中能够有利地使用。
涂膜2的膜厚根据最终得到的分隔壁的高度来决定。涂膜2的膜厚优选为最终得到的分隔壁的高度的100～200%，特别优选为100～130%。涂膜2的膜厚优选为0.3～325μm，特别优选为1.3～65μm。
（预烘焙工序）
将上述涂膜形成工序中在基板1上形成的涂膜2加热，得到膜2。通过加热，构成涂膜的负型感光性树脂组合物中包含的、包括溶剂在内的挥发成分挥发而被去除，得到没有粘合性的膜。另外，拒墨剂（A）向涂膜表面附近迁移。作为加热的方法，可列举出利用热板、烘箱等加热装置在50～120℃下将基板1和涂膜共同加热处理10～2000秒钟左右的方法。
需要说明的是，也可以如上述那样地通过预烘焙工序中的加热来去除溶剂等挥发成分，但还可以为了去除溶剂等挥发成分而在预烘焙工序之前另行设置除加热（干燥）以外的真空干燥等干燥工序。另外，为了不产生涂膜外观的不均、高效地进行干燥，更优选组合使用基于上述预烘焙工序的兼具干燥的加热和真空干燥。真空干燥的条件还因各成分的种类、配混比率等而异，优选能够以500～10Pa、10～300秒钟左右的宽阔范围来进行。
（曝光工序）
如图1的（II）所示那样，隔着规定图案的掩膜4对膜2照射光5。光5仅透过被上述掩膜4分割成的规定图案部分到达基板1上的膜，仅该部分进行光固化。因此，在进行分隔壁的形成时，上述规定图案设置为适合于分隔壁形状的形状。
例如，后烘焙工序后的分隔壁的宽度的平均优选为100μm以下，特别优选为20μm以下。另外，邻接的分隔壁之间的距离的平均优选为300μm以下，特别优选为100μm以下。优选使用以达到上述范围的方式形成图案的掩膜。
图1的（II）中，照射过光的膜的曝光部分3由负型感光性树脂组合物的固化膜形成，另一方面，未曝光部分为未固化的负型感光性树脂组合物的膜2本身残留的状态。
作为所照射的光5，可列举出：可见光；紫外线；远紫外线；KrF准分子激光、ArF准分子激光、F2准分子激光、Kr2准分子激光、KrAr准分子激光、Ar2准分子激光等准分子激光；X射线；电子射线等。另外，作为照射光5，优选波长100～600nm的电磁波，更优选在300～500nm的范围内具有分布的光线，特别优选i线（365nm）、h线（405nm）和g线（436nm）。
作为照射装置（未图示），可以使用公知的超高压汞灯、深紫外灯等。曝光量优选为5～1000mJ/cm2，特别优选为50～400mJ/cm2。曝光量若为上述范围的下限值以上，则成为分隔壁的负型感光性树脂组合物的固化充分，在其后的显影中不易产生溶解、从基板1的剥离。若为上述范围的上限值以下，则可得到高分辨率。作为曝光时间，取决于曝光量、感光组合物的组成、涂膜的厚度等，优选为1～60秒钟，特别优选为5～20秒钟。
（显影工序）
使用显影液进行显影，去除图1的（II）所示的基板1上的未曝光部分2。由此得到如图1的（III）所示的截面图那样的、基板1和在上述基板上由负型感光性树脂组合物的固化膜形成的分隔壁6的构成。另外，由分隔壁6和基板1围成的部分是通过墨注入等而形成像素的、被称为点7的部分。所得基板10经由后述的后烘焙工序而成为能够用于喷墨方式的光学元件制作的基板。
作为显影液，可以使用包含无机碱类、胺类、烷醇胺类、季铵盐等碱类的碱水溶液。此外，为了提高溶解性、去除残渣，可以在显影液中添加表面活性剂、醇等有机溶剂。
显影时间（与显影液接触的时间）优选为5～180秒钟。此外，显影方法可列举出搅动法、浸渍法、喷淋法等。通过在显影后进行高压水洗、流水清洗、并利用压缩空气、压缩氮气使其风干，能够去除基板1和分隔壁6上的水分。
（后烘焙工序）
将基板1上的分隔壁6加热。作为加热的方法，可列举出利用热板、烘箱等加热装置在150～250℃下将基板1和分隔壁6共同加热处理5～90分钟的方法。通过加热处理，基板1上的由负型感光性树脂组合物的固化膜形成的分隔壁6进一步固化，分隔壁6与基板1围成的点7的形状也更加固定化。需要说明的是，上述加热温度特别优选为180℃以上。加热温度过低时，分隔壁6的固化不充分，因此无法获得充分的耐化学试剂性，在其后的喷墨涂布工序中向点7中注入墨时，有因该墨中包含的溶剂而导致分隔壁6溶胀或墨发生洇渗的担心。另一方面，加热温度过高时，有分隔壁6发生热分解的担心。
本发明的负型感光性组合物的分隔壁的宽度的平均优选为100μm以下，特别优选为20μm以下。另外，邻接的分隔壁之间的距离（点的宽度）的平均优选为300μm以下，特别优选为100μm以下。另外，分隔壁的高度的平均优选为0.05～50μm，特别优选为0.2～10μm。
［光学元件的制造方法］
通过上述制造方法在基板上形成分隔壁后，例如对由上述基板和上述分隔壁围成的区域中露出的基板表面进行亲墨化处理（亲墨化处理工序），接着，利用喷墨法向上述区域注入墨而形成上述像素（墨注入工序），从而得到光学元件。
（亲墨化处理工序）
作为亲墨化处理的方法，可列举出利用碱水溶液的清洗处理、紫外线清洗处理、紫外线/臭氧清洗处理、准分子清洗处理、电晕放电处理、氧等离子体处理等方法。
利用碱水溶液的清洗处理是使用碱水溶液（氢氧化钾、四甲基氢氧化铵水溶液等）清洗基板表面的湿式处理。
紫外线清洗处理是使用紫外线清洗基板表面的干式处理。
紫外线/臭氧清洗处理是使用发出185nm和254nm的光的低压汞灯来清洗基板表面的干式处理。
准分子清洗处理是使用发出172nm的光的氙准分子灯来清洗基板表面的干式处理。
电晕放电处理是利用高频高电压使空气中发生电晕放电并清洗基板表面的干式处理。
氧等离子体处理是主要使用在真空中以高频电源等为触发来激发氧，使其处于反应性高的“等离子体状态”，来清洗基板表面的干式处理。
作为亲墨化处理的方法，从简便的方面出发，优选为紫外线/臭氧清洗处理等干式处理法。紫外线/臭氧可以使用市售的装置来发生。在紫外线/臭氧装置内部放置形成有分隔壁的基板，在空气中、室温下，在不损害分隔壁的拒油性的范围内进行1～10分钟左右的处理，由此可以进行亲墨化处理。需要说明的是，关于处理时间，配合各个紫外线/臭氧装置调整为不损害分隔壁的拒油性的范围的时间即可。
通过该亲墨化处理而充分进行上述分隔壁形成后残留在点中的杂质，从而能够充分实现点的亲墨化，并可防止使用了所得光学元件的彩色显示装置等的白色斑点现象。另外，如果使用由本发明的负型感光性树脂组合物得到的分隔壁，则可利用上述紫外线清洗处理等进行亲墨化而不降低分隔壁的拒墨性。
此处，由负型感光性树脂组合物形成的固化膜的拒墨性（拒水拒油性）可以通过水和PGMEA（丙二醇单甲醚醋酸酯：作为墨的溶剂而常用的有机溶剂。）的接触角来估算。在使用具有用上述本发明的负型感光性树脂组合物形成的分隔壁的基板来制造光学元件时，要求分隔壁在上述亲墨化处理后也有充分的拒墨性。因此，分隔壁的水的接触角优选为90度以上，特别优选为95度以上。另外，同样地，分隔壁的PGMEA的接触角优选为30度以上，特别优选为35度以上。另一方面，在使用具有用上述本发明的负型感光性树脂组合物形成的分隔壁的基板来制造光学元件时，对于点而言，要求其为亲墨性，其水的接触角优选为20度以下，特别优选为10度以下。
（墨注入工序）
墨注入工序是利用喷墨法向亲墨化处理工序后的点中注入墨而形成像素的工序。该工序可以使用喷墨法中通常使用的喷墨装置，与通常的方法同样地进行。作为这种像素的形成中使用的喷墨装置，没有特别限定，可以使用利用了如下的各种方法的喷墨装置：连续地喷射带电的墨并利用磁场进行控制的方法；使用压电元件间歇性地喷射墨的方法；将墨加热并利用其发泡来进行间歇性喷射的方法等。
作为使用本发明的负型感光性树脂组合物制造的光学元件，可列举出：滤色器、有机EL元件、有机TFT阵列等。
［滤色器的制造］
分隔壁的形成、点的亲墨化处理、基于喷墨法的墨注入如上所述。在滤色器中，所形成的像素的形状也可以为条纹型、马赛克型、三角型、4像素配置型等公知的任意排列。
用于形成像素的墨主要包含着色成分、粘结剂树脂成分以及溶剂。作为着色成分，优选使用耐热性、耐光性等优异的颜料和染料。作为粘结剂树脂成分，优选为透明且耐热性优异的树脂，可列举出丙烯酸类树脂、三聚氰胺树脂、氨基甲酸酯树脂等。水性的墨包含水和根据需要的水溶性有机溶剂来作为溶剂，包含水溶性树脂或水分散性树脂来作为粘结剂树脂成分，并包含根据需要的各种助剂。另外，油性的墨包含有机溶剂来作为溶剂，包含可溶于有机溶剂的树脂来作为粘结剂树脂成分，并包含根据需要的各种助剂。
此外，优选的是，利用喷墨法注入墨后，再根据需要进行干燥、加热固化、紫外线固化。
在形成像素后，根据需要形成保护膜层。保护膜层优选出于提高表面平坦性的目的和阻断来自分隔壁、像素部的墨中的溶出物到达液晶层的目的而形成。形成保护膜层时，优选预先去除分隔壁的拒墨性。不去除拒墨性时，会排斥外涂层用涂布液，无法获得均匀的膜厚，因而不优选。作为去除分隔壁的拒墨性的方法，可列举出等离子体灰化处理、光灰化处理等。
优选的是，进一步根据需要，为了使用滤色器制造的液晶面板的高品质化而在用分隔壁构成的黑色矩阵上形成光间隔物。
［有机EL元件的制造］
在形成分隔壁之前，通过溅射法等在玻璃等透明基材上将锡掺杂氧化铟（ITO）等的透明电极进行制膜，并根据需要将透明电极蚀刻成期望的图案。接着，使用本发明的负型感光性树脂组合物形成分隔壁，进行点的亲墨化处理后，使用喷墨法对点依次涂布空穴传输材料、发光材料的溶液并进行干燥，形成空穴传输层、发光层。其后，利用蒸镀法等形成铝等的电极，由此得到有机EL显示元件的像素。
［有机TFT阵列的制造］
可以经由以下的（1）～（3）的工序来制造有机TFT阵列。
（1）使用本发明的负型感光性树脂组合物在玻璃等透明基材上形成分隔壁。在点的亲墨化处理后，使用喷墨法对点涂布栅电极材料的溶液，形成栅电极。
（2）在形成栅电极之后，在其上形成栅绝缘膜。使用本发明的负型感光性树脂组合物在栅绝缘膜上形成分隔壁，进行点的亲墨化处理后，使用喷墨法对点涂布源-漏电极材料的溶液，形成源-漏电极。
（3）在形成源-漏电极后，以包围住包含一对源-漏电极的区域的方式使用本发明的负型感光性树脂组合物形成分隔壁，在点的亲墨化处理后，使用喷墨法对点涂布有机半导体的溶液，在源-漏电极间形成有机半导体层。
需要说明的是，（1）～（3）可以仅在各自的1个工序中利用使用了本发明的负型感光性树脂组合物的分隔壁，也可以在两个以上的工序中利用使用了本发明的负型感光性树脂组合物的分隔壁。
实施例
以下使用实施例来进一步详细说明本发明，但本发明不限定于这些实施例。需要说明的是，例1～5、8～10为实施例、例6、7、11为比较例。
各测定按照以下方法来进行。
［数平均分子量（Mn）］
使用市售的GPC测定装置（东曹株式会社制造、装置名：HLC-8320GPC）测定作为分子量测定用的标准试样而市售的聚合度不同的数种单分散聚苯乙烯聚合体的凝胶渗透色谱图（GPC），基于聚苯乙烯的分子量和保留时间（retention time）的关系制作标准曲线。
用四氢呋喃将试样稀释为1.0质量%，使其通过0.5μm的过滤器，然后使用前述GPC测定装置对该试样测定其GPC。
使用前述标准曲线，对试样的GPC谱图进行计算机分析，由此求出该试样的数均分子量（Mn）。
［水接触角］
通过静滴法，以JIS R3257“基板玻璃表面的湿润性试验方法”为基准，在基材上的测定表面的3处承载水滴，对各水滴进行测定。液滴为2μL/滴，测定在20℃下进行。接触角以3个测定值的平均值（n=3）的形式来表示。
［PGMEA接触角］
通过静滴法，以JIS R3257“基板玻璃表面的湿润性试验方法”为基准，在基材上的测定表面的3处承载PGMEA滴，对各PGMEA滴进行测定。液滴为2μL/滴，测定在20℃下进行。接触角以3个测定值的平均值（n=3）的形式来表示。
合成例和实施例中使用的化合物的简称如下所示。
（碱可溶性树脂（A））
CCR1235：商品名；KAYARAD CCR-1235、日本化药株式会社制造、向甲酚酚醛清漆型环氧树脂中导入了羧基和烯属双键的树脂、酸值60mgKOH/g、固体成分60质量%、含有EDGAC：27质量%、溶剂石脑油：13质量%作为溶剂。）。
ZAR2002：商品名；KAYARAD ZAR-2002H、日本化药株式会社制造、向双酚A型环氧树脂中导入了羧基和烯属双键的树脂、酸值60mgKOH/g、固体成分70质量%、PGMEA：30质量%作为溶剂）。
（光聚合引发剂（B））
IR907：商品名；IRGACURE907、BASF公司制造、2-甲基-1-［4-（甲硫基）苯基］-2-吗啉代-1-丙酮。
EAB：4,4’-双（二乙基氨基）二苯甲酮（东京化成工业株式会社制造）。
OXE02：商品名；IRGACURE OXE02、BASF公司制造、乙酮1-[9-乙基-6-（2-甲基苯甲酰）-9H-咔唑-3-基]-1-（O-乙酰肟）。
（溶剂（D））
（i）溶剂（D1）
EDM：二乙二醇乙基甲基醚。
Metoace：醋酸-3-甲氧基丁酯。
EEP：3-乙氧基丙酸乙酯。
(ii）溶剂（D2）
PGME：丙二醇单甲醚。
(iii）溶剂（D3）
MDM：二乙二醇二甲醚。
PGMEA：丙二醇单甲醚醋酸酯。
EDGAC：二乙二醇单乙醚醋酸酯。
溶剂石脑油：石油系化合物的混合溶剂。沸点处于150～200℃的范围，虽然也含有被分类为溶剂（D1）的化合物，但由于组成不明确，因此在表1中，将含量的总量记作（D3）。
（交联剂（E））
A9530：商品名；NK ESTER A-9530、新中村化学工业株式会社制造、二季戊四醇六丙烯酸酯与二季戊四醇五丙烯酸酯的混合品。
［合成例1：拒墨剂（C1）的合成与（C1-1）液的制备］
在具备搅拌机的50cm3的三口烧瓶中投入作为上述化合物（c-1）的CF3（CF2）5CH2CH2Si（OCH3）3（旭硝子株式会社制造）0.5g、作为上述化合物（c-2）的Si（OC2H5）4（COLCOATCo.,Ltd.制造）1.11g、作为上述化合物（c-5）的CH2=CHCOO（CH2）3Si（OCH3）3（东京化成工业株式会社制造）0.63g、作为上述化合物（c-3）的（CH3）3SiOCH3（东京化成工业株式会社制造）0.28g。接着，投入PGME10.26g，得到混合物。
在室温下边搅拌该混合物边滴加1.0%硝酸水溶液1.27g。滴加结束后，进一步搅拌5小时。将该液制成以10质量%含有拒墨剂（C1）的PGME溶液作为（C1-1）液。除去所得的（C1-1）液的溶剂后的组合物的含氟含有率（氟原子的质量%）为18.8质量%。另外，除去（C1-1）液的溶剂后的组合物的数均分子量（Mn）为740。
［合成例2：拒墨剂（C2）的合成与（C2-1）液的制备］
使用Ethyl Silicate48（COLCOAT Co.,Ltd.制造：Si（OC2H5）4的部分水解缩合物）0.76g、PGME10.26g代替上述化合物（c-2），除此以外，与合成例1同样地制作混合物。
在室温下边搅拌该混合物边滴加1.0%硝酸水溶液0.93g。滴加结束后，进一步搅拌5小时。将该液制成以10质量%含有拒墨剂（C2）的PGME溶液作为（C2-1）液。除去所得的（C2-1）液的溶剂后的组合物的含氟含有率（氟原子的质量%）为18.8质量%。另外，除去（C2-1）液的溶剂后的组合物的数均分子量（Mn）为866。
［合成例3：拒墨剂（C3）的合成与（C3-1）液的制备］
在具备搅拌机的50cm3的三口烧瓶中投入作为上述化合物（c-1）的CF3（CF2）5CH2CH2Si（OCH3）3（旭硝子株式会社制造）0.5g、作为上述化合物（c-2）的Si（OC2H5）4（COLCOATCo.,Ltd.制造）0.83g、作为上述化合物（c-5）的CH2=CHCOO（CH2）3Si（OCH3）3（东京化成工业株式会社制造）0.94g。接着，投入PGME9.89g，得到混合物。
在室温下边搅拌该混合物边滴加1.0%硝酸水溶液1.12g。滴加结束后，进一步搅拌5小时。将该液制成以10质量%含有拒墨剂（C3）的PGME溶液作为（C3-1）液。除去所得的（C3-1）液的溶剂后的组合物的含氟含有率（氟原子的质量%）为18.8质量%。另外，除去（C3-1）液的溶剂后的组合物的数均分子量（Mn）为768。
［例1］
（负型感光性树脂组合物的制备）
将（C1-1）液10g（固体成分为1.0g、剩余为溶剂PGME）、CCR-123575g（固体成分为45g、剩余为作为溶剂的EDGAC：20g、溶剂石脑油：10g）、IR9076g、EAB3g、A953045g以及EDM180g和PGME81g投入1000cm3的搅拌用容器，搅拌30分钟，制备负型感光性树脂组合物1。表1中记载了负型感光性树脂组合物的固体成分中的组成、溶剂成分中的组成和该组合物中的溶剂（D）成分的含量。
（固化膜的制造1）
将边长10cm的正方玻璃基板用乙醇进行30秒钟超声波清洗，接着进行5分钟的紫外线/臭氧清洗。紫外线/臭氧清洗中使用PL7-200（SenEngineering Co.,Ltd制造）作为紫外线/臭氧发生装置。需要说明的是，以下所有的紫外线/臭氧处理也都使用本装置作为紫外线/臭氧发生装置。
使用旋转器在上述清洗后的玻璃基板表面涂布负型感光性树脂组合物1，然后以100℃在热板上干燥2分钟，形成膜厚1.3μm的膜。隔着具有开孔图案（2.5cm×5cm）的光掩模（对该图案部以外的区域进行光照射的光掩模）并空开50μm的间隙，从膜侧对所得的膜的表面以25mW/cm2照射10秒钟高压汞灯的紫外线，得到固化膜。
接着，将进行了曝光处理的玻璃基板在0.4%四甲基氢氧化铵水溶液中浸渍40秒钟进行显影，用水冲洗未曝光部分的涂膜，进行干燥。接着，通过在热板上以230℃将其加热20分钟，得到在除上述开孔图案部以外的区域形成了负型感光性树脂组合物1的固化膜的玻璃基板（1）。
（固化膜的制造2）
与固化膜的制造1同样地清洗玻璃基板，使用旋转器在该玻璃基板表面涂布负型感光性树脂组合物1，然后以100℃在热板上干燥2分钟，形成膜厚1.3μm的膜。从膜侧对所得的膜的表面以25mW/cm2照射10秒钟高压汞灯的紫外线，得到在基板整面形成了负型感光性树脂组合物1的固化膜的玻璃基板（2）。
（固化膜的制造3）
在固化膜的制造2中，将玻璃基板变为铬金属蒸镀基板，除此以外进行同样的操作，得到形成了负型感光性树脂组合物1的固化膜的铬金属蒸镀基板（3）。
（评价）
<拒墨性（分隔壁）·亲墨性（点）>
测定PGMEA对所得的玻璃基板（1）的固化膜即分隔壁表面（曝光部分）的接触角和水对通过显影去除了涂膜的部分即点部分（玻璃基板表面）的接触角。然后，对形成了玻璃基板（1）的固化膜一侧的表面整体进行2分钟紫外线/臭氧照射。测定2分钟照射后PGMEA对固化膜表面的接触角和水对玻璃基板表面的接触角。测定方法如上所述。评价结果示于表1。
<凝集物的有无>
接着，以目视确认上述固化膜的制造2中制作的玻璃基板（2）中的固化膜的外观，确认有无凝集物。此时的评价基准如下所述。评价结果示于表1。
○（优良）：试样中确认的凝集物为5个以下。
△（良好）：试样中确认了6～20个凝集物。
×（不良）：试样中确认了21个以上凝集物。
<固化膜的拒墨性的偏差>
接着进行拒墨性的面内偏差的评价。在上述PGMEA接触角的测定中，对于来自测定值的偏差，以下述基准来评价。
○（良好）：（最大接触角）-（最小接触角）为2°以内
×（不良）：（最大接触角）-（最小接触角）超过2°。
<固化膜的平均膜厚·面内均匀性>
接着进行膜厚的面内均匀性的评价。使用上述固化膜的制造2中制作的玻璃基板（2），测定图2所示的测定位置P1～P10的10点的膜厚。即，从玻璃基板（2）20的一个顶点21向基板中心部C，测定距顶点21朝向中心部C为20mm的位置P1起以10mm间隔直到中心部C（P6）的6点（P1～P6）处的膜厚。进而，相对于将前述测定点连接成的线倾斜45°角并向玻璃基板（2）20的一边引垂线，测定在该线上从中心部起以10mm间隔直到距该边朝向中心部C为10mm的位置P10的4点（P7～P10）处的膜厚。利用10点处的膜厚的测定值，通过下述计算式求出面内均匀性。
（面内均匀性）=（最大膜厚-最少膜厚）/（2×平均膜厚）×100
如以下所述地对该结果进行评价。其中，表1的膜厚为此时测定的膜厚的平均值。将评价结果示于表1。
○（良好）：5%以下。
×（不良）：超过5%。
<固化膜的外观（不均）>
在钠灯下以目视观察上述固化膜的制造3中制作的铬金属蒸镀基板（3）中的固化膜的外观，如以下所述地评价不均。
○（良好）：未观察到圆形的不均、卡盘痕迹等不均。
×（不良）：可观察到圆形的不均、卡盘痕迹等不均。
<储藏稳定性>
用玻璃制螺纹瓶将负型用感光性组合物在23℃（室温）下保存2周。保存2周后，通过与上述固化膜的制造1同样的方法，用旋转器在清洗过的10cm×10cm的玻璃基板表面涂布负型用感光性组合物，形成涂膜。进而，以100℃在热板上干燥2分钟，形成膜厚1μm的膜。以目视观察膜的外观，如以下所述地进行评价。
◎（优良）：膜上的异物为5个以下。
○（良好）：膜上的异物为6～20个。
×（不良）：膜上的异物为21个以上，且可观察到从玻璃基板的中心部起有放射状的条纹图案。
［例2～11］
除了将配方变为如表1所示以外，与例1同样操作制备负型感光性树脂组合物，得到负型感光性树脂组合物的膜、固化膜作为玻璃基板（1）、玻璃基板（2）、铬金属蒸镀膜基板（3）。对它们与例1同样地进行评价。结果示于表1。
[表1]
由表1可知：对于使用了溶剂（D1）的沸点为165～210℃的二乙二醇乙基甲基醚、醋酸-3-甲氧基丁酯、3-乙氧基丙酸乙酯的例1～5和例8～10的负型感光性树脂组合物而言，膜中没有不均、凝集物，外观良好。进而可知：面内的均匀性也良好。另外，由负型感光性树脂组合物所得的固化膜显示出良好的拒墨性，且紫外线/臭氧照射后也维持高拒墨性，且玻璃基板表面具有良好的亲水性。另一方面，例6、7虽然得到充分的拒墨性，但产生了外观上的不均、凝集物，或者面内的均匀性低。另外，例11虽然得到充分的拒墨性，但产生了外观上的不均，面内的均匀性低。
产业上的可利用性
本发明的负型感光性树脂组合物能够制造拒墨性良好、且即使经过紫外线/臭氧照射也可保持拒墨性的分隔壁，在制造分隔壁时，对于使用其形成并干燥得到的膜而言，还兼具膜厚均匀而无不均、在膜表面不产生凝集物的良好涂覆性。因此，对于所得的分隔壁而言也外观良好、膜厚均匀，能够适宜地应用于例如作为利用喷墨记录技术法的滤色器制造用、有机EL元件制造用、有机TFT阵列制造用的分隔壁的形成，尤其可适宜地用于大面积的基板的分隔壁的形成。
需要说明的是，将2011年8月30日申请的日本特许出愿2011-187764号的说明书、权利要求书、附图以及摘要的全部内容引用至此，作为本发明的说明书的公开而并入。
附图标记说明
1…基板、2…负型感光性树脂组合物的涂膜、3…涂膜曝光部分、4…掩模、5…光、6…分隔壁、7…点、10…用于喷墨方式的光学元件用基板
20…玻璃基板（2）、21…顶点、C…中心部、P1～P10…膜厚测定点。

Claims (10)

1.一种负型感光性树脂组合物，其特征在于，其包含碱可溶性树脂A、光聚合引发剂B、拒墨剂C和溶剂D，所述拒墨剂C包含含氟有机硅氧烷化合物，所述溶剂D以相对于所述溶剂D的总量为20～80质量％的比率包含沸点为165～210℃的溶剂D1，其中，所述含氟有机硅氧烷化合物中的氟原子的含有比率为10～55质量％。
2.根据权利要求1所述的负型感光性树脂组合物，其中，所述含氟有机硅氧烷化合物包含含有下式(c-1)所表示的水解性硅烷化合物和下式(c-2)所表示的水解性硅烷化合物的混合物的部分水解缩合物，
式(c-1)、(c-2)中的记号如以下所述：
RF：碳原子数3～10的、可以包含醚性氧原子的、具有全氟烷基的有机基团，
RH：不具有全氟烷基的有机基团，
X：水解性基团，
p：0、1或2，
其中，RH和X在化合物内存在多个时，它们可以彼此不同，也可以相同。
3.根据权利要求1或2所述的负型感光性树脂组合物，其中，所述溶剂D1是下式(3)所表示的化合物，
R1O(C2H4O)yR2 (3)
式(3)中，R1表示碳原子数为1～10的烷基，R2表示碳原子数为2～10的烷基，y表示1～10的整数。
4.根据权利要求1或2所述的负型感光性树脂组合物，其中，所述溶剂D1为二乙二醇乙基甲基醚。
5.根据权利要求1或2所述的负型感光性树脂组合物，其中，所述溶剂D还以相对于所述溶剂D的总量为1～50质量％的比率包含具有羟基且沸点低于165℃的溶剂D2。
6.根据权利要求1或2所述的负型感光性树脂组合物，其中，所述碱可溶性树脂A为在1分子中具有酸性基团和烯属双键的感光性树脂。
7.根据权利要求1或2所述的负型感光性树脂组合物，其中，所述光聚合引发剂B包含苯乙酮类与二苯甲酮类的组合或O-酰基肟类与二苯甲酮类的组合。
8.根据权利要求1或2所述的负型感光性树脂组合物，其还包含交联剂E，该交联剂E为在1分子中具有2个以上烯属双键且不具有酸性基团的化合物。
9.一种分隔壁，其特征在于，其形成为将基板表面分隔成像素形成用的多个分区的形态，其由权利要求1～8中任一项所述的负型感光性树脂组合物的固化膜形成。
10.一种光学元件，其在基板表面具有多个像素和位于邻接的像素之间的分隔壁，所述分隔壁由权利要求9所述的分隔壁形成。
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