CN103748053B - 夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种在用于构成夹层玻璃时，可以提高所得夹层玻璃的隔音性的夹层玻璃用中间膜。本发明的夹层玻璃用中间膜(1)具备第1层和叠层于第1层的第1表面的第2层。第1层包含聚乙酸乙烯酯树脂和增塑剂。

Description

夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃
技术领域
本发明涉及可用于汽车及建筑物等的夹层玻璃的夹层玻璃用中间膜，更具体而言，涉及包含热塑性树脂和增塑剂的夹层玻璃用中间膜。另外，本发明涉及使用上述夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃。
背景技术
夹层玻璃即使受到外部冲击而破损时，玻璃破片的飞散量也少，安全性优异。因此，上述夹层玻璃己被广泛用于汽车、有轨车辆、飞机、船舶及建筑物等。上述夹层玻璃是通过在一对玻璃板之间夹入中间膜而制造的。
近年来，为了实现夹层玻璃的轻质化，已针对减小夹层玻璃的厚度进行了研究。但是，使夹层玻璃的厚度变薄时，会导致隔音性下降。将隔音性低的夹层玻璃用于汽车的挡风玻璃等的情况下，存在无法充分获得对于风切音或刮水器的驱动音等5000Hz左右音域的声音的隔音性的问题。
因此，已针对通过改变中间膜的材料来提高夹层玻璃的隔音性进行了研究。
作为夹层玻璃用中间膜的一例，下述专利文献1中公开了一种包含缩醛化度为60～85摩尔%的聚乙烯醇缩醛树脂100重量份、碱金属盐及碱土金属盐中的至少一种金属盐0.001～1.0重量份、以及30重量份以上的增塑剂的隔音层。该隔音层可以以单层形式用作中间膜，或者，也可以与其它层叠层而制成多层中间膜使用。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2007-070200号公报
发明内容
发明要解决的问题
就使用了上述专利文献1中记载的中间膜的夹层玻璃而言，虽然能够在一定程度上提高隔音性，但要求隔音性的进一步提高。
另外，作为用于利用中间膜进行防音的声音，包括车的噪音或警笛的声音等空气音、以及车发动机的振动产生的声音等固体音。使用了专利文献1中记载的中间膜的夹层玻璃，特别是对于固体音，有时无法充分提高隔音性。
另外，近年来，已从使用内燃机的燃料汽车过渡到使用电动机的电动汽车及使用内燃机和电动机的混合动力汽车等。对于可以在使用内燃机的燃料汽车中使用的夹层玻璃而言，特别要求其在较低频区的隔音性。然而，即使是在使用内燃机的燃料汽车中使用的夹层玻璃，也期待其在高频区具有高隔音性。与此相对，对于可以在使用电动机的电动汽车及混合动力汽车中使用的夹层玻璃而言，为了有效地屏蔽电动机的驱动音，尤其要求其在高频区具有高隔音性。
使用上述专利文献1中记载的中间膜来构成夹层玻璃的情况下，夹层玻璃在高频区的隔音性不足，因此有时无法避免由符合效应引起的隔音性降低。特别是，该夹层玻璃在20℃附近的隔音性有时并不充分。
这里，所述符合效应指的是下述现象：声波入射至玻璃板时，由于玻璃板的刚性和惯性，在玻璃面上传播横向波而引起横向波与入射音产生共振，
其结果，导致声音透过。
另外，近年来，为了提高夹层玻璃的隔音性，还针对在中间膜中添加过量增塑剂的方法进行了研究。通过在中间膜中添加过量的增塑剂，可以改善夹层玻璃的隔音性。但是，在使用过量增塑剂的情况下，可能引起增塑剂渗出至中间膜的表面。
本发明的目的在于提供一种夹层玻璃用中间膜、以及使用该夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃，所述夹层玻璃用中间膜在用于构成夹层玻璃时，可以提高所得夹层玻璃的隔音性。
本发明的限定性目的在于提供一种夹层玻璃用中间膜、以及使用该夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃，所述夹层玻璃用中间膜在用于构成夹层玻璃时，可以提高所得夹层玻璃在高频区的隔音性。
解决问题的方法
从较宽层面上把握本发明时，本发明提供一种夹层玻璃用中间膜，其具备第1层和叠层于上述第1层的第1表面的第2层，上述第1层包含聚乙酸乙烯酯树脂和增塑剂。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的某一特定方面，上述第1层中所含的聚乙酸乙烯酯树脂及增塑剂是使用在上述增塑剂100重量份中溶解上述聚乙酸乙烯酯树脂8重量份而得到的溶液测定的浊点为80℃以下的聚乙酸乙烯酯树脂及增塑剂。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的其它特定方面，上述第1层包含增粘剂。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的另一其它特定方面，上述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂、上述第2层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔%以下、且羟基含有率为20摩尔%以上。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的另一特定方面，该中间膜还具备叠层于上述第1层的与上述第1表面相反的第2表面的第3层，上述第3层包含聚乙烯醇缩醛树脂、上述第3层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔%以下、且羟基含有率为20摩尔%以上。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的另外的特定方面，上述第1层包含增粘剂，上述增粘剂为松香树脂。
本发明的夹层玻璃具备：第1夹层玻璃构件、第2夹层玻璃构件、以及夹入上述第1夹层玻璃构件和上述第2夹层玻璃构件之间的中间膜，上述中间膜为上述的夹层玻璃用中间膜。
发明的效果
本发明的夹层玻璃用中间膜具备第1层和叠层于该第1层的第1表面的第2层，并且，上述第1层包含聚乙酸乙烯酯树脂和增塑剂，因此，可以提高使用了本发明的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃的隔音性。
附图说明
[图1]图1为部分截取剖面图，示意性地示出了本发明的一实施方式的夹层玻璃用中间膜。
[图2]图2为部分截取剖面图，示意性地示出了使用图1所示的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃的一例。
符号说明
1…中间膜
1a…第1表面
1b…第2表面
2…第1层
2a…第1表面
2b…第2表面
3…第2层
3a…外侧表面
4…第3层
4a…外侧表面
11…夹层玻璃
21…第1夹层玻璃构件
22…第2夹层玻璃构件
具体实施方式
以下，结合附图对本发明的具体实施方式及实施例进行说明，并由此来阐明本发明。
图1为部分截取剖面图，示意性地示出了本发明的一实施方式的夹层玻璃用中间膜。
图1所示的中间膜1为多层中间膜。中间膜1用于得到夹层玻璃。中间膜1为夹层玻璃用中间膜。中间膜1具备：第1层2、叠层于第1层2的第1表面2a的第2层3、以及叠层于第1层2的与第1表面2a相反的第2表面2b的第3层4。第1层2为中间层，主要作为隔音层发挥作用。第2、第3层3、4为保护层，在本实施方式中为表面层。第1层2夹在第2、第3层3、4之间。因此，中间膜1具有第2层3、第1层2、及第3层4依次叠层而成的多层结构。
第2层3和第3层4的组成可以相同也可以不同。第2、第3层3、4中包含聚乙烯醇缩醛树脂时，第2、第3层3、4与夹层玻璃构件的粘接力充分提高。
本实施方式的主要特征在于：中间膜1具备第1层2和叠层于第1层2的第1表面2a的第2层3，并且第1层2包含聚乙酸乙烯酯树脂和增塑剂。由此，可以提高使用了中间膜1的夹层玻璃的隔音性。进而，还可以提高使用了中间膜1的夹层玻璃在高频区的隔音性。特别是，能够有效地提高在超过3kHz的高频区的隔音性。
中间膜1中，在第1层2的两面各叠层1层第2、第3层3、4。在第1层的至少一侧表面叠层有第2层即可。可以仅在第1层的第1表面叠层第2层、且在第1层的第2表面叠层第3层。但优选在第1层的第1表面叠层第2层、且在第1层的第2表面叠层第3层。通过在第1层的第2表面叠层第3层，使用了中间膜的夹层玻璃的耐击穿性进一步提高。
从进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点出发，优选上述第1层中所含的聚乙酸乙烯酯树脂及增塑剂为：使用在上述增塑剂100重量份中溶解上述聚乙酸乙烯酯树脂8重量份而得到的溶液测定的浊点为80℃以下的聚乙酸乙烯酯树脂及增塑剂。对于上述浊点的下限没有特殊限定，但上述浊点可以在60℃以上、也可以在70℃以上。
上述浊点是基于JIS K2266“原油及石油制品的倾点以及石油制品浊点试验方法”而测定的浊点。使用上述聚乙酸乙烯酯树脂及上述增塑剂测定的浊点具体指的是下述温度：准备增塑剂3.5g(100重量份)和聚乙酸乙烯酯树脂0.28g(8重量份)，在试验管(直径2cm)内将该增塑剂3.5g(100重量份)和该聚乙酸乙烯酯树脂0.28g(8重量份)混合，使该聚乙酸乙烯酯树脂溶解于该增塑剂之后，将该溶液加热至150℃，然后，将试验管放置于-20℃的气体氛围中使溶液的温度下降至-15℃时、或者将试验管放置于-196℃的气体氛围中使溶液的温度下降至增塑剂的倾点温度时，该溶液的一部分开始产生混浊的温度(第1浊点的判定方法)。浊点越低，代表聚乙酸乙烯酯树脂与增塑剂的相容性越高。需要说明的是，在将试验管放置于-20℃的气体氛围中使溶液的温度下降至-15℃从而溶液的一部分开始产生混浊的情况下，将试验管放置于-20℃、而不是-196℃的气体氛围中。
需要说明的是，有时即使使上述溶液的温度下降至上述增塑剂的倾点温度也不会使上述溶液的一部分产生混浊。这种情况下，可以判定上述浊点为远低于0℃的温度。并且，在这种情况下，表明上述聚乙酸乙烯酯树脂与上述增塑剂的相容性非常高。
因此，在评价上述浊点时，在准备第1层中所含的聚乙酸乙烯酯树脂8重量份和第1层中所含的增塑剂100重量份之后，可使用在该增塑剂100重量份溶解该聚乙酸乙烯酯树脂8重量份而得到的溶液。
作为上述溶液的一部分开始产生混浊的温度(浊点)的测定方法，可列举例如：肉眼观察溶液外观的方法；利用浊度仪测定溶液的浊度的方法；以及预先制作关于混浊的多个级别的极限样品(限度見本)，与该极限样品对照来判定混浊的方法等。其中，优选肉眼观察溶液外观的方法。利用浊度仪测定溶液的浊度的情况下，将浊度达到10%以上时的温度作为浊点。
另外，使用上述聚乙酸乙烯酯树脂及上述增塑剂测定的浊点也可以如下地判断：准备增塑剂3.5g(100重量份)和聚乙酸乙烯酯树脂0.28g(8重量份)，在试验管(直径2cm)内将该增塑剂3.5g(100重量份)和该聚乙酸乙烯酯树脂0.28g(8重量份)混合，使该聚乙酸乙烯酯树脂溶解于该增塑剂而得到溶液，将该溶液加热至150℃，然后，将试验管在给定温度的恒温室内放置1小时，然后，保持该恒温室的温度，利用浊度仪测定试验管内溶液的浊度，根据此时浊度是否达到10%以上来判断浊点(第2浊点判定方法)。例如，也可以将试验管在80℃的恒温室内放置1小时后，保持该恒温室的温度，利用浊度仪测定试验管内溶液的浊度，由此来测定显示10%以上浊度的温度。优选在将试验管在80℃的恒温室内放置1小时后，保持该恒温室的温度，利用浊度仪测定试验管内溶液的浊度时，浊度低于10%。
本发明中，上述浊点可以利用上述第1浊点判定方法进行判定，也可以利用上述第2浊点判定方法进行判定。优选利用上述第1浊点判定方法判定上述浊点，但出于以更为良好的精度鉴定浊点等的目的，也可以采用上述第2浊点判定方法。
以下，针对构成本发明的夹层玻璃用中间膜的第1、第2、第3层的详情、以及该第1、第2、第3层中所含的各成分的详情进行说明。
(热塑性树脂)
上述第1层包含作为热塑性树脂的聚乙酸乙烯酯树脂。上述第1层中的聚乙酸乙烯酯树脂(以下也记作聚乙酸乙烯酯树脂(1))没有特殊限定。上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)为热塑性树脂。上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)可以仅使用1种，也可以将2种以上组合使用。
上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)可通过使包含乙酸乙烯酯的聚合性组合物聚合而得到。上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)包括聚乙酸乙烯酯的改性物。另外，上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)也包括乙酸乙烯酯与乙酸乙烯酯以外的聚合性化合物(共聚成分)的共聚物。上述聚合性组合物可以包含乙酸乙烯酯以外的聚合性化合物。上述聚合性组合物中，作为聚合性化合物，优选包含乙酸乙烯酯作为主成分。上述聚乙酸乙烯酯为乙酸乙烯酯与乙酸乙烯酯以外的聚合性化合物的共聚物的情况下，在该共聚物(聚乙酸乙烯酯)的全部骨格100摩尔%中，乙酸乙烯酯来源的骨格的比例优选为50摩尔%以上、更优选为60摩尔%以上、进一步优选为70摩尔%以上、特别优选为80摩尔%以上、最优选为90摩尔%以上。作为乙酸乙烯酯以外的聚合性化合物，可列举(甲基)丙烯酸类化合物、苯乙烯化合物及异戊二烯化合物等。
上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)的聚合度优选为1000以上、优选为20000以下、更优选为15000以下、进一步优选为5000以下。上述聚合度在上述下限以上时，可以通过挤出成形更为容易地获得中间膜。上述聚合度在上述上限以下时，中间膜的生产效率进一步提高。从提高生产性的观点出发，上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)的聚合度更优选为1500以上、特别优选为4000以下。
上述第1层优选包含聚乙烯醇缩醛树脂(以下也记作聚乙烯醇缩醛树脂(1))。上述第1层包含聚乙烯醇缩醛树脂(1)时，夹层玻璃用中间膜的生产效率提高。上述聚乙烯醇缩醛树脂(1)优选为乙酰化度低于8摩尔%的聚乙烯醇缩醛树脂(以下也称为“聚乙烯醇缩醛树脂A”)、或乙酰化度为8摩尔%以上的聚乙烯醇缩醛树脂(以下也称为“聚乙烯醇缩醛树脂B”)。
上述聚乙烯醇缩醛树脂A的乙酰化度a低于8摩尔%、优选为7.5摩尔%以下、优选为7摩尔%以下、优选为6摩尔%以下、优选为5摩尔%以下、优选为0.1摩尔%以上、优选为0.5摩尔%以上、优选为0.8摩尔%以上、优选为1摩尔%以上、优选为2摩尔%以上、优选为3摩尔%以上、优选为4摩尔%以上。上述乙酰化度a在上述上限以下及上述下限以上时，聚乙烯醇缩醛树脂A与增塑剂的相容性进一步提高，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。
上述聚乙烯醇缩醛树脂A的缩醛化度a的优选下限为68摩尔%、更优选下限为70摩尔%、进一步优选下限为71摩尔%、特别优选下限为72摩尔%、优选上限为85摩尔%、更优选上限为83摩尔%、进一步优选上限为81摩尔%、特别优选上限为79摩尔%。上述缩醛化度a在上述下限以上时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。上述缩醛化度a在上述上限以下时，可以缩短为了制造聚乙烯醇缩醛树脂A所需要的反应时间。
上述聚乙烯醇缩醛树脂A的羟基含有率a优选为30摩尔%以下、优选为27.5摩尔%以下、优选为27摩尔%以下、优选为26摩尔%以下、优选为25摩尔%以下、优选为24摩尔%以下、优选为23摩尔%以下、优选为16摩尔%以上、优选为18摩尔%以上、优选为19摩尔%以上、优选为20摩尔%以上。上述羟基含有率a在上述上限以下时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。上述羟基含有率a在上述下限以上时，可以进一步提高中间膜的粘接力。
上述聚乙烯醇缩醛树脂A优选为聚乙烯醇缩丁醛树脂。
上述聚乙烯醇缩醛树脂B的乙酰化度b为8摩尔%以上、优选为9摩尔%以上、优选为10摩尔%以上、优选为11摩尔%以上、优选为12摩尔%以上、优选为30摩尔%以下、优选为28摩尔%以下、优选为26摩尔%以下、优选为24摩尔%以下、优选为20摩尔%以下、优选为19.5摩尔%以下。上述乙酰化度b在上述下限以上时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。上述乙酰化度b在上述上限以下时，可以缩短为了制造聚乙烯醇缩醛树脂B所需要的反应时间。其中，由于能够进一步缩短为了制造聚乙烯醇缩醛树脂B所需要的反应时间，因此，优选上述聚乙烯醇缩醛树脂B的乙酰化度b低于20摩尔%。
上述聚乙烯醇缩醛树脂B的缩醛化度b的优选下限为50摩尔%、更优选下限为52.5摩尔%、进一步优选下限为54摩尔%、特别优选下限为60摩尔%、优选上限为80摩尔%、更优选上限为77摩尔%、进一步优选上限为74摩尔%、特别优选上限为71摩尔%。上述缩醛化度b在上述下限以上时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。上述缩醛化度b在上述上限以下时，可以缩短为了制造聚乙烯醇缩醛树脂B所需要的反应时间。
上述聚乙烯醇缩醛树脂B的羟基含有率b优选为30摩尔%以下、优选为27.5摩尔%以下、优选为27摩尔%以下、优选为26摩尔%以下、优选为25摩尔%以下、优选为18摩尔%以上、优选为20摩尔%以上、优选为22摩尔%以上、优选为23摩尔%以上。上述羟基含有率b在上述上限以下时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。上述羟基含有率b在上述下限以上时，可以进一步提高中间膜的粘接力。
上述聚乙烯醇缩醛树脂B优选为聚乙烯醇缩丁醛树脂。
优选上述聚乙烯醇缩醛树脂A及上述聚乙烯醇缩醛树脂B通过利用醛对平均聚合度大于3000的聚乙烯醇树脂进行缩醛化而得到。上述醛优选为碳原子数1～10的醛、更优选为碳原子数为4或5的醛。上述聚乙烯醇树脂的平均聚合度的优选下限为3010、优选下限为3050、优选下限为3500、优选下限为3600、优选下限为4000、优选下限为4050、优选上限为7000、优选上限为6000、优选上限为5000、优选上限为4900、优选上限为4500。特别优选上述第1层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂A、B通过对平均聚合度大于3000且小于4000的聚乙烯醇树脂进行缩醛化而得到。特别是，由于能够进一步抑制夹层玻璃中发泡的产生及发泡的成长、充分提高夹层玻璃的隔音性、且可容易地成形中间膜，因此，用于获得上述第1层中的聚乙烯醇缩醛树脂A、B的上述聚乙烯醇树脂的平均聚合度优选为3010以上、更优选为3020以上、优选为4000以下、更优选小于4000、进一步优选为3800以下、特别优选为3600以下、最优选为3500以下。
上述第1层包含聚乙酸乙烯酯树脂(1)和聚乙烯醇缩醛树脂(1)的情况下，在聚乙酸乙烯酯树脂(1)和聚乙烯醇缩醛树脂(1)的总量100重量%中，聚乙酸乙烯酯树脂(1)所占的比例优选为1重量%以上、更优选为10重量%以上、进一步优选为20重量%以上、特别优选为50重量%以上、优选为99重量%以下、更优选为90重量%以下、进一步优选为80重量%以下。上述比例在上述上限以下时，夹层玻璃用中间膜的生产效率进一步提高。上述比例在上述下限以上时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。
上述第2层优选包含热塑性树脂，更优选包含聚乙烯醇缩醛树脂(以下也记作聚乙烯醇缩醛树脂(2))。上述第3层优选包含热塑性树脂，更优选包含聚乙烯醇缩醛树脂(以下也记作聚乙烯醇缩醛树脂(3))。上述第2、第3层包含聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)时，第2、第3层与夹层玻璃构件的粘接力充分提高。在上述第2、第3层中，上述热塑性树脂分别既可以仅使用1种，也可以将2种以上组合使用。上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)分别既可以仅使用1种，也可以将2种以上组合使用。上述第2、第3层中使用的热塑性树脂没有特殊限定。上述第2、第3层中使用的聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)没有特殊限定。
作为上述热塑性树脂，可列举聚乙烯醇缩醛树脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂、乙烯-丙烯酸共聚物树脂、聚氨酯树脂及聚乙烯醇树脂等。
上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)的乙酰化度分别优选为0摩尔%以上、更优选为0.1摩尔%以上、进一步优选为0.5摩尔%以上、优选为30摩尔%以下、更优选为20摩尔%以下、更进一步优选为15摩尔%以下、进一步优选为10摩尔%以下、特别优选为5摩尔%以下、最优选为3摩尔%以下。上述乙酰化度在上述上限以下时，中间膜及夹层玻璃的耐击穿性提高。此外，乙酰化度在上述上限以下时，可以抑制增塑剂的渗出。
另外，上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)中的聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为3摩尔%以下时，中间膜的机械物性进一步提高。其结果，夹层玻璃的耐击穿性进一步提高。
上述乙酰化度是以百分率(摩尔%)表示用下述差值除以主链的总亚乙基量而求出的摩尔分率的值，所述差值是从主链的总亚乙基量中减去与缩醛基键合的亚乙基量和与羟基键合的亚乙基量而得到的值。上述与缩醛基或羟基键合的亚乙基量例如可基于JISK6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”进行测定。
上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)例如可通过利用醛对聚乙烯醇进行缩醛化来制造。上述聚乙烯醇例如可通过对聚乙酸乙烯酯进行皂化而得到。
用于获得上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)的上述聚乙烯醇的平均聚合度优选为200以上、更优选为500以上、进一步优选为1600以上、特别优选为2600以上、最优选为2700以上、优选为5000以下、更优选为4000以下、进一步优选为3500以下。上述平均聚合度在上述下限以上时，夹层玻璃的耐击穿性进一步提高。上述平均聚合度在上述上限以下时，中间膜的成形变得容易。
需要说明的是，上述聚乙烯醇的平均聚合度可利用基于JIS K6726“聚乙烯醇试验方法”的方法求出。
上述聚乙烯醇缩醛树脂中所含的缩醛基的碳原子数没有特殊限定。制造上述聚乙烯醇缩醛树脂时使用的醛没有特殊限定。上述聚乙烯醇缩醛树脂中的缩醛基的碳原子数优选为3～5，从提高生产性的观点出发，更优选为3或4。
上述醛没有特殊限定。作为上述醛，通常适宜使用碳原子数为1～10的醛。作为上述碳原子数为1～10的醛，可列举例如：丙醛、正丁醛、异丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、甲醛、乙醛及苯甲醛等。其中，优选丙醛、正丁醛、异丁醛、正己醛或正戊醛，更优选丙醛、正丁醛或异丁醛，进一步优选正丁醛。上述醛既可以单独使用1种，也可以将2种以上组合使用。
上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)分别优选为聚乙烯醇缩丁醛树脂。就本发明的夹层玻璃用中间膜而言，作为上述第2、第3层中所含的上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)，分别优选包含聚乙烯醇缩丁醛树脂。聚乙烯醇缩丁醛树脂的合成容易。并且，通过使用聚乙烯醇缩丁醛树脂，可更适度地显示出中间膜相对于夹层玻璃构件的粘接力。此外，耐光性及耐候性等进一步提高。
上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)的羟基含有率(羟基量)分别优选为20摩尔%以上、更优选为25摩尔%以上、进一步优选为30摩尔%以上、优选为50摩尔%以下、更优选为45摩尔%以下、进一步优选为40摩尔%以下、特别优选为35摩尔%以下。上述羟基含有率在上述下限以上时，夹层玻璃的耐击穿性进一步提高。另外，上述羟基含有率在上述上限以下时，不易发生增塑剂的渗出。并且，中间膜的柔软性提高，中间膜的操作变得容易。
上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)的羟基含有率是以百分率(摩尔%)表示与羟基键合的亚乙基量除以主链的总亚乙基量而求出的摩尔分率的值。
上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)的缩醛化度(为聚乙烯醇缩丁醛树脂的情况下，是缩丁醛化度)分别优选为55摩尔%以上、更优选为60摩尔%以上、进一步优选为63摩尔%以上、优选为85摩尔%以下、更优选为75摩尔%以下、进一步优选为70摩尔%以下。上述缩醛化度在上述下限以上时，聚乙烯醇缩醛树脂(2)、(3)与增塑剂的相容性提高。上述缩醛化度在上述上限以下时，用于制造聚乙烯醇缩醛树脂所需要的反应时间缩短。
上述缩醛化度是以百分率(摩尔%)表示用与缩醛基键合的亚乙基量除以主链的总亚乙基量而求出的摩尔分率的值。
需要说明的是，聚乙烯醇缩醛树脂(聚乙烯醇缩丁醛树脂)的上述缩醛化度(缩丁醛化度)及乙酰化度可以由利用基于JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”或ASTM D1396-92的方法测定的结果算出。优选利用基于ASTMD1396-92的方法测定。
从进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点出发，优选上述第2层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔%以下、且羟基含有率为20摩尔%以上。从进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点出发，优选上述第3层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔%以下、且羟基含有率为20摩尔%以上。
(增塑剂)
上述第1层包含增塑剂(以下也记作增塑剂(1))。优选上述第2层包含增塑剂(以下也记作增塑剂(2))。优选述第3层包含增塑剂(以下也记作增塑剂(3))。上述增塑剂(1)、(2)、(3)分别既可以仅使用1种，也可以将2种以上组合使用。
作为上述增塑剂(1)、(2)、(3)，可列举例如：一元有机酸性有机酸酯及多元有机酸性有机酸酯等有机酯增塑剂、以及有机磷酸增塑剂及有机亚磷酸增塑剂等磷酸增塑剂等。其中，优选有机酯增塑剂。优选上述增塑剂(1)、(2)、(3)为液态增塑剂。
作为上述一元有机酸性有机酸酯，并无特殊限定，可列举例如：由二醇和一元有机酸反应得到的二醇酯、以及由三乙二醇或三丙二醇和一元有机酸形成的酯等。作为上述二醇，可列举三乙二醇、四乙二醇及三丙二醇等。作为上述一元有机酸，可列举丁酸、异丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、正壬酸及癸酸等。
作为上述多元有机酸性有机酸酯，并无特殊限定，可列举例如：由多元有机酸和碳原子数4～8的具有直链或支链结构的醇形成的酯化合物。作为上述多元有机酸，可列举己二酸、癸二酸及壬二酸等。
作为上述有机酯增塑剂，并无特殊限定，可列举：三乙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基己酸酯、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯(dibutylcarbitol adipate)、乙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,3-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,4-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基己酸酯、二丙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基戊酸酯、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二辛酸酯、己二酸二丁酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己基环己酯、己二酸庚酯与己二酸壬酯的混合物、己二酸二异壬酯、己二酸二异癸酯、己二酸庚基壬酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸酯(セバシン酸アルキド)、及磷酸酯与己二酸酯的混合物等。还可以使用上述以外的其它有机酯增塑剂。
作为上述有机磷酸增塑剂，并无特殊限定，可列举例如：磷酸三丁氧基乙酯、磷酸异癸基苯酯及磷酸三异丙酯等。
从进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点出发，第1层中的增塑剂(1)优选为下述式(1)表示的二酯增塑剂。从进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点出发，第2、第3层中的增塑剂(2)、(3)分别优选为下述式(1)表示的二酯增塑剂。
[化学式1]
上述式(1)中，R1及R2分别代表碳原子数5～10的有机基团，R3代表亚乙基、亚异丙基或亚正丙基，p代表3～10的整数。
上述增塑剂(1)优选包含己二酸二丁酯、三乙二醇二正丁酸酯(3GB)、三乙二醇二正丙酸酯(3GE)、三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)及三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)中的至少一种，更优选包含己二酸二丁酯、三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)及三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)中的至少一种，进一步优选包含三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)及三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)中的至少一种，特别优选包含三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)。
从进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点出发，作为上述第1层中所含的聚乙酸乙烯酯树脂及上述增塑剂(1)，优选组合使用在上述增塑剂(1)100重量份溶解上述聚乙酸乙烯酯树脂8重量份而得到的溶液测定的浊点为80℃以下的聚乙酸乙烯酯树脂及增塑剂。
上述增塑剂(2)、(3)分别优选包含己二酸二丁酯、三乙二醇二正丁酸酯(3GB)、三乙二醇二正丙酸酯(3GE)、三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)及三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)中的至少一种，更优选包含己二酸二丁酯、三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)及三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)中的至少一种，进一步优选包含三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)及三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)中的至少一种，特别优选包含三乙二醇二-2-乙基己酸酯。
在上述第1层中，相对于上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)100重量份，上述增塑剂(1)的含量优选为25重量份以上、优选为80重量份以下。从进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点出发，在上述第1层中，相对于上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)100重量份，上述增塑剂(1)的含量更优选为30重量份以上、更优选为70重量份以下、进一步优选为60重量份以下、特别优选为50重量份以下。另外，上述增塑剂(1)的含量在上述下限以上时，中间膜的柔软性提高，中间膜的操作变得容易，并且，夹层玻璃的耐击穿性进一步提高。上述增塑剂(1)的含量在上述上限以下时，中间膜的透明性进一步提高。从进一步提高中间膜的生产效率的观点出发，在上述第1层中，相对于上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)100重量份，上述增塑剂(1)的含量优选为30重量份以上、优选为70重量份以下。
另外，上述第1层包含上述聚乙酸乙烯酯(1)和上述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的情况下，相对于上述聚乙酸乙烯酯(1)和上述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的总量100重量份，上述增塑剂(1)的含量优选为25重量份以上、更优选为30重量份以上、优选为80重量份以下、更优选为70重量份以下、进一步优选为60重量份以下、特别优选为50重量份以下。上述增塑剂(1)的含量在上述下限以上时，中间膜的柔软性提高，中间膜的操作变得容易，并且，夹层玻璃的耐击穿性进一步提高。上述增塑剂(1)的含量在上述上限以下时，中间膜的透明性进一步提高。
在上述第2层中，相对于上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)100重量份，上述增塑剂(2)的含量优选为5重量份以上、更优选为10重量份以上、进一步优选为15重量份以上、优选为50重量份以下、更优选为45重量份以下、进一步优选为40重量份以下。在上述第3层中，相对于上述聚乙烯醇缩醛树脂(3)100重量份，上述增塑剂(3)的含量优选为5重量份以上、更优选为10重量份以上、进一步优选为15重量份以上、优选为50重量份以下、更优选为45重量份以下、进一步优选为40重量份以下。上述增塑剂(2)、(3)的含量在上述下限以上时，中间膜的柔软性提高，中间膜的操作变得容易。上述增塑剂(2)、(3)的含量在上述上限以下时，夹层玻璃的耐击穿性进一步提高。
优选相对于上述第2层中上述聚乙烯醇缩醛树脂(2)100重量份的上述第2层中上述增塑剂(2)的含量(以下也记作含量(2))少于相对于上述第1层中上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)100重量份的上述第1层中上述增塑剂(1)的含量(以下也记作含量(1))。另外，优选相对于上述第3层中上述聚乙烯醇缩醛树脂(3)100重量份的上述第3层中上述增塑剂(3)的含量(以下也记作含量(3))少于相对于上述第1层中上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)100重量份的上述第1层中上述增塑剂(1)的含量(以下也记作含量(1))。通过使上述含量(2)、(3)少于上述含量(1)，夹层玻璃的耐击穿性进一步提高。
上述含量(1)与上述含量(2)之差的绝对值、及上述含量(1)与上述含量(3)之差的绝对值分别优选为5重量份以上、更优选为10重量份以上、进一步优选为15重量份以上、特别优选为20重量份以上、优选为40重量份以下、更优选为35重量份以下、进一步优选为30重量份以下。上述含量(1)与上述含量(2)、(3)之差的绝对值在上述下限以上时，夹层玻璃的隔音性进一步提高，在上述上限以下时，夹层玻璃的耐击穿性进一步提高。
(增粘剂)
上述第1层优选包含增粘剂。通过使上述第1层包含增粘剂，上述第1层相对于第2、第3层的粘接性变得更为良好，夹层玻璃的耐击穿性进一步提高。另外，本发明人等发现，通过使上述第1层包含增粘剂，还可以提高夹层玻璃的隔音性。此外，通过使上述第1层包含增粘剂，还可以提高夹层玻璃在高频区的隔音性。
作为上述增粘剂，可列举松香树脂、萜烯树脂及石油树脂等。上述增粘剂可以仅使用1种，也可以2种以上组合使用。需要说明的是，上述第2、第3层分别既可以包含上述增粘剂、也可以不包含增粘剂。
从进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点出发，上述增粘剂优选为松香树脂。
上述松香树脂是以松香或松香衍生物为基础的树脂。作为上述松香树脂，可列举松香、酸改性松香、含松香的二醇、松香酯、氢化松香酯及马来酸改性松香酯等。作为上述酸改性松香，可列举例如丙烯酸改性松香。
相对于上述第1层中的上述聚乙酸乙烯酯树脂(1)100重量份，上述增粘剂的含量优选为10重量份以上、更优选为20重量份以上、进一步优选为25重量份以上、特别优选为30重量份以上、最优选为50重量份以上、优选为500重量份以下、更优选为300重量份以下、进一步优选为100重量份以下、特别优选为90重量份以下。上述增粘剂的含量在上述下限以上时，夹层玻璃的隔音性进一步提高。上述增粘剂的含量超过上述上限时，可能导致用以提高隔音性的增粘剂过量。
(其它成分)
上述第1、第2、第3层分别可根据需要而含有紫外线吸收剂、抗氧化剂、光稳定剂、阻燃剂、抗静电剂、颜料、染料、粘接力调节剂、耐湿剂、荧光增白剂及红外线吸收剂等添加剂。这些添加剂可以仅使用1种，也可以2种以上组合使用。
(夹层玻璃用中间膜)
从进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点出发，优选在频率1Hz下测定的本发明的夹层玻璃用中间膜在最低温侧显示的tanδ的峰值温度为0℃以下。
从进一步提高夹层玻璃在低温下的隔音性的观点出发，优选在频率1Hz下测定的本发明的夹层玻璃用中间膜在最低温侧显示的tanδ的峰值温度下的tanδ最大值为1.15以上、更优选为1.25以上。
从进一步提高夹层玻璃在高温下的隔音性的观点出发，优选在频率1Hz下测定的本发明的夹层玻璃用中间膜在最高温侧显示的tanδ的峰值温度下的tanδ最大值为0.50以上。
需要说明的是，在测定上述在最低温侧显示的tanδ的峰值温度、在最低温侧显示的tanδ的峰值温度下的tanδ最大值、以及在最高温侧显示的tanδ的峰值温度下的tanδ最大值时，优选将夹层玻璃用中间膜在23℃的环境中保存1个月之后进行测定。
上述第1层的厚度优选为0.02mm以上、更优选为0.05mm以上、优选为1.8mm以下、更优选为0.5mm以下。上述第1层的厚度在上述下限以上及上述上限以下时，不会使中间膜的厚度变得过厚，并且能够进一步提高夹层玻璃的隔音性。
上述第2、第3层的厚度分别优选为0.1mm以上、更优选为0.2mm以上、优选为1mm以下、更优选为0.5mm以下。上述第2、第3层的厚度在上述下限以上及上述上限以下时，不会使中间膜的厚度变得过厚，并且能够进一步提高夹层玻璃的隔音性，另外还可以抑制增塑剂的渗出。
本发明的夹层玻璃用中间膜的厚度优选为0.1mm以上、更优选为0.25mm以上、优选为3mm以下、更优选为1.5mm以下。中间膜的厚度在上述下限以上时，夹层玻璃的耐击穿性充分提高。中间膜的厚度在上述上限以下时，中间膜的透明性变得更为良好。
本发明的夹层玻璃用中间膜的制造方法没有特殊限定。作为该中间膜的制造方法，可采用传统公知的方法。可列举例如对聚乙酸乙烯酯树脂或聚乙烯醇缩醛树脂、增塑剂及根据需要而配合的其它成分进行混炼来成形中间膜的制造方法等。由于适于连续的生产，因此优选进行挤出成形的制造方法。
上述混炼的方法没有特殊限定。作为该方法，可列举例如使用挤出机、塑度仪、捏合机、班伯里混炼机或压延辊等的方法。其中，由于适于连续的生产，因此优选使用挤出机的方法，更优选使用双螺杆挤出机的方法。需要说明的是，本发明的夹层玻璃用中间膜可以在分别制作第1层和第2、第3层之后，将第1层和第2、第3层叠层来获得多层中间膜，也可以通过共挤出将第1层和第2、第3层叠层来获得中间膜。
由于中间膜的制造效率优异，因此优选上述第2、第3层中包含相同的聚乙烯醇缩醛树脂，更优选上述第2、第3层中包含相同的聚乙烯醇缩醛树脂及相同的增塑剂，进一步优选上述第2、第3层由相同的树脂组合物形成。
(夹层玻璃)
图2以剖面图示出了使用本发明的一实施方式的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃的一例。
图2所示的夹层玻璃11具备：中间膜1、以及第1、第2夹层玻璃构件21、22。中间膜1被夹入第1、第2夹层玻璃构件21、22之间。中间膜1的第1表面1a上叠层有第1夹层玻璃构件21。中间膜1的与第1表面1a相反的第2表面1b上叠层有第2夹层玻璃构件22。第2层3的外侧表面3a上叠层有第1夹层玻璃构件21。第3层4的外侧表面4a上叠层有第2夹层玻璃构件22。
这样，本发明的夹层玻璃具备：第1夹层玻璃构件、第2夹层玻璃构件、以及被夹入该第1、第2夹层玻璃构件之间的中间膜，作为该中间膜，可使用本发明的夹层玻璃用中间膜。
作为上述第1、第2夹层玻璃构件(夹层玻璃构成部件)，可列举玻璃板及PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)膜等。上述夹层玻璃不仅限于在2片玻璃板之间夹入有中间膜的夹层玻璃，还包括在玻璃板和PET膜等之间夹入有中间膜的夹层玻璃。优选夹层玻璃为具备玻璃板的叠层体，且至少使用了1片玻璃板。
作为上述玻璃板，可列举无机玻璃及有机玻璃。作为上述无机玻璃，可列举：浮法平板玻璃、热线吸收平板玻璃、热线反射平板玻璃、磨光平板玻璃、图案玻璃、嵌网平板玻璃、嵌丝平板玻璃及绿色玻璃等。上述有机玻璃是可替代无机玻璃的合成树脂玻璃。作为上述有机玻璃，可列举聚碳酸酯板及聚(甲基)丙烯酸树脂板等。作为上述聚(甲基)丙烯酸树脂板，可列举聚(甲基)丙烯酸甲酯板等。
上述第1、第2夹层玻璃构件的厚度没有特殊限定，但优选在1～5mm的范围内。上述夹层玻璃构件为玻璃板的情况下，该玻璃板的厚度优选在1～5mm的范围内。上述夹层玻璃构成部件为PET膜的情况下，该PET膜的厚度优选在0.03～0.5mm的范围内。
上述夹层玻璃的制造方法没有特殊限定。例如，可通过下述方法得到夹层玻璃：将上述中间膜夹在上述第1、第2夹层玻璃构件之间，使其通过挤压辊、或放入橡胶袋(ゴムバック)中进行减压抽吸，对残留在第1、第2夹层玻璃构成部件与中间膜之间的空气进行脱气。然后，在约70～110℃进行预粘接，得到叠层体。接着，将叠层体放入高压釜中、或进行压制，在约120～150℃及1～1.5MPa的压力下进行压合。由此得到夹层玻璃。
上述夹层玻璃可用于汽车、有轨车辆、飞机、船舶及建筑物等。夹层玻璃还可用于这些用途以外的用途。上述中间膜优选为建筑用或车辆用中间膜、更优选为车辆用中间膜。上述夹层玻璃优选为建筑用或车辆用夹层玻璃、更优选为车辆用夹层玻璃。上述中间膜及上述夹层玻璃还可用于这些用途以外的用途。上述中间膜及上述夹层玻璃适用于使用电动机的电动汽车及使用内燃机和电动机的混合动力汽车。上述夹层玻璃可用作汽车的挡风玻璃、侧窗玻璃、后窗玻璃或车顶玻璃等。
以下，列举实施例对本发明进行更为详细地说明。本发明并不仅限于这些实施例。
在实施例及比较例中，使用了下述的聚乙酸乙烯酯树脂a、b、c、d和聚乙烯醇缩醛树脂a、b、c、d、e。对于聚乙烯醇缩丁醛树脂即聚乙烯醇缩醛树脂a、b、c、d、e的缩丁醛化度(缩醛化度)、乙酰化度及羟基含有率，利用基于ASTM D1396-92的方法进行了测定。需要说明的是，在通过JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”进行测定时，也显示出了与基于ASTMD1396-92的方法相同的数值。
聚乙酸乙烯酯树脂a(PVAc(a))：聚合度1700
聚乙酸乙烯酯树脂b(PVAc(b))：聚合度5000
聚乙酸乙烯酯树脂c(PVAc(c))：聚合度10000
聚乙酸乙烯酯树脂d(PVAc(d))：聚合度15000
聚乙烯醇缩醛树脂a(PVB(a))：乙酰化度12.8摩尔%、缩丁醛化度63.5摩尔%、羟基含有率23.7摩尔%、缩醛化使用了正丁醛
聚乙烯醇缩醛树脂b(PVB(b))：乙酰化度1摩尔%、缩丁醛化度65.5摩尔%、羟基含有率33.5摩尔%、缩醛化使用了正丁醛
聚乙烯醇缩醛树脂c(PVB(c))：乙酰化度1摩尔%、缩丁醛化度68.5摩尔%、羟基含有率30.5摩尔%、缩醛化使用了正丁醛
聚乙烯醇缩醛树脂d(PVB(d))：乙酰化度1摩尔%、缩丁醛化度70.3摩尔%、羟基含有率28.7摩尔%、缩醛化使用了正丁醛
聚乙烯醇缩醛树脂e(PVB(e))：乙酰化度1.5摩尔%、缩丁醛化度69摩尔%、羟基含有率29.5摩尔%、缩醛化使用了正丁醛
另外，在实施例及比较例中，使用了下述增塑剂。
己二酸二丁酯(DBA)
三乙二醇二正丁酸酯(3GB)
三乙二醇二正丙酸酯(3GE)
三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)
另外，在实施例及比较例中，使用了下述增粘剂。
松香树脂(KE-311、荒川化学公司制“Pinecrystal KE-311”)
丙烯酸改性松香(KE-604、荒川化学公司制“Pinecrystal KE-604”)
含松香的二醇(D-6011、荒川化学公司制“Pinecrystal D-6011”)
(实施例1)
利用混合辊将聚乙酸乙烯酯树脂a100重量份和作为增塑剂的己二酸二丁酯(DBA)50重量份充分混炼，得到了中间层用组合物。
将聚乙烯醇缩丁醛树脂b100重量份和作为增塑剂的己二酸二丁酯(DBA)34重量份充分混炼，得到了保护层用组合物。
使用共挤出机将所得中间层用组合物及保护层用组合物成形，制作了具有保护层B(厚0.35mm)/中间层A(厚0.1mm)/保护层B(厚0.35mm)的叠层结构的中间膜(厚0.8mm)。
将所得中间膜(多层)裁切成纵30mm×横320mm。接着，在2片透明的浮法玻璃(纵25mm×横305mm×厚2.0mm)之间夹入中间膜，利用真空层压机于90℃保持30分钟，进行真空压制，得到了叠层体。对于叠层体，切掉相对于玻璃露出的中间膜部分，得到了夹层玻璃。
(实施例2)
利用混合辊将聚乙酸乙烯酯树脂100重量份、作为增塑剂的己二酸二丁酯(DBA)50重量份、及作为增粘剂的松香树脂(KE-311、荒川化学公司制“Pinecrystal KE-311”)30重量份充分混炼，得到了中间层用组合物。
除了使用所得中间层用组合物制作了中间层A、以及如下述表1所示地设定了用于保护层B的聚乙烯醇缩丁醛树脂的种类及含量、增塑剂的含量以外，与实施例1同样地实施，得到了中间膜及夹层玻璃。
(实施例3～12)
除了如下述表1、2所示地设定了用于中间层的聚乙酸乙烯酯树脂的种类及含量、增塑剂的种类及含量以及用于保护层B的聚乙烯醇缩丁醛树脂的种类及含量、增塑剂的种类及含量以外，与实施例1同样地实施，得到了中间膜及夹层玻璃。实施例3～12中未使用增粘剂。
(实施例13、14)
除了如下述表2所示地设定了用于中间层的增粘剂的种类及含量以外，与实施例1同样地实施，得到了中间膜及夹层玻璃。
(比较例1)
除了如下述表1所示地设定了用于中间层A及保护层B的聚乙烯醇缩丁醛树脂的种类及含量、增塑剂的种类及含量以外，与实施例1同样地实施，得到了中间膜及夹层玻璃。需要说明的是，在比较例1中，作为增塑剂，使用了三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)。比较例1中未使用增粘剂。
(评价)
(1)使用中间层中所含的聚乙酸乙烯酯树脂或聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂测定的浊点
(1-1)利用第1浊点判定方法判定的浊点
准备了在中间层中使用的各增塑剂3.5g(100重量份)和在中间层中使用的各聚乙酸乙烯酯树脂或聚乙烯醇缩醛树脂0.28g(8重量份)。在试验管(直径2cm)内，将该增塑剂3.5g(100重量份)和该聚乙酸乙烯酯树脂或聚乙烯醇缩醛树脂0.28g(8重量份)混合，得到了该聚乙酸乙烯酯树脂或聚乙烯醇缩醛树脂溶解于该增塑剂而成的溶液。将该试验管内的溶液加热至150℃，然后，将试验管放置于-20℃的气体氛围中使溶液的温度下降至-15℃。此时，肉眼观察溶液的一部分开始产生混浊的温度，将该温度作为浊点。
另外，对于直到-15℃也未显示浊点的上述溶液，使用液氮，在-196℃的气体氛围中冷却上述溶液直到温度下降至增塑剂的倾点。此时，肉眼观察溶液的一部分开始产生混浊的温度，将该温度作为浊点。需要说明的是，在下述表1、2中，示出的是利用第1浊点判定方法判定的浊点。
(1-2)利用第2浊点判定方法判定的浊点
准备了在中间层中使用的各增塑剂3.5g(100重量份)和在中间层中使用的各聚乙酸乙烯酯树脂或聚乙烯醇缩醛树脂0.28g(8重量份)。在试验管(直径2cm)内，将该增塑剂3.5g(100重量份)和该聚乙酸乙烯酯树脂或聚乙烯醇缩醛树脂0.28g(8重量份)混合，得到了该聚乙酸乙烯酯树脂或聚乙烯醇缩醛树脂溶解于该增塑剂而成的溶液。将该试验管内的溶液加热至150℃，将试验管在5℃、0℃及-5℃的恒温室内放置1小时之后，保持该恒温室的温度，利用浊度仪测定了试验管内溶液的浊度。将显示出10%以上浊度的最大温度作为浊点。需要说明的是，浊度是利用浊度仪(东京电色公司制造的“TC-HIIIDPK”)、基于JISK6714而测定的。
其结果，在实施例1～14及比较例1中，将试验管在80℃的恒温室内放置1小时之后也未显示出10%以上的浊度。
(2)低温侧tanδ的峰值温度、低温侧tanδ的峰最大值、高温侧tanδ的峰最大值
将所得中间膜在23℃的环境中保存1个月之后，将中间膜裁切成直径8mm的圆形，并使用粘弹性测定装置(Rheometrics公司制“ARES”)、利用剪切法在应变量1.0%及频率1Hz的条件下，以5℃/分的升温速度进行了动态粘弹性的温度分散测定，由此测定了在最低温侧显示的tanδ的峰值温度、在最低温侧显示的tanδ的峰值温度下的tanδ最大值、以及在最高温侧显示的tanδ的峰值温度下的tanδ最大值。
(3)损耗因数
将所得夹层玻璃在20℃的环境中保存了1个月。对于在20℃的环境中保存了1个月的夹层玻璃，使用测定装置“SA-01”(Rion公司制)，利用机械阻抗法(中央加振法)在20℃的条件下测定了损耗因数。对所得损耗因数的共振频率的4次模式(3150Hz附近)下的损耗因数(20℃损耗因数)进行了评价。
另外，对于在20℃的环境中保存了1个月的夹层玻璃，使用测定装置“SA-01”(Rion公司制)，利用机械阻抗法在30℃的条件下测定了损耗因数。对所得损耗因数的共振频率的6次模式(6300Hz附近)下的损耗因数(30℃损耗因数)进行了评价。
结果如下述表1、2所示。

Claims (21)

1.一种夹层玻璃用中间膜，其具备：
第1层、和
叠层于所述第1层的第1表面的第2层，
所述第1层包含聚乙酸乙烯酯树脂和增塑剂，
所述聚乙酸乙烯酯树脂通过使包含乙酸乙烯酯的聚合性化合物聚合而得到，
所述聚乙酸乙烯酯为所述乙酸乙烯酯与乙酸乙烯酯以外的聚合性化合物形成的共聚物的情况下，在作为所述聚乙酸乙烯酯树脂的所述共聚物的全部骨架100摩尔％中，所述乙酸乙烯酯来源的骨架的比例为70摩尔％以上。
2.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第1层中所含的聚乙酸乙烯酯树脂及增塑剂是使用在所述增塑剂100重量份中溶解所述聚乙酸乙烯酯树脂8重量份而得到的溶液测定的浊点为80℃以下的聚乙酸乙烯酯树脂及增塑剂。
3.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
在所述第1层中，相对于所述聚乙酸乙烯酯树脂100重量份，所述增塑剂的含量为30重量份以上、70重量份以下。
4.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第1层包含增粘剂。
5.根据权利要求4所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述增粘剂为松香树脂。
6.根据权利要求4所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
在所述第1层中，相对于所述聚乙酸乙烯酯树脂100重量份，所述增粘剂的含量为10重量份以上、100重量份以下。
7.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述聚乙酸乙烯酯树脂的聚合度为1000以上、20000以下。
8.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔％以下、且羟基含有率为20摩尔％以上。
9.根据权利要求2所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔％以下、且羟基含有率为20摩尔％以上。
10.根据权利要求3所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔％以下、且羟基含有率为20摩尔％以上。
11.根据权利要求4所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔％以下、且羟基含有率为20摩尔％以上。
12.根据权利要求5所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔％以下、且羟基含有率为20摩尔％以上。
13.根据权利要求6所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔％以下、且羟基含有率为20摩尔％以上。
14.根据权利要求7所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔％以下、且羟基含有率为20摩尔％以上。
15.根据权利要求1～14中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其还具备叠层于所述第1层的与所述第1表面相反的第2表面的第3层，
所述第3层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第3层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为15摩尔％以下、且羟基含有率为20摩尔％以上。
16.根据权利要求15所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为0.1摩尔％以上、且5摩尔％以下，
所述第3层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为0.1摩尔％以上、且5摩尔％以下。
17.根据权利要求15所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基含有率为25摩尔％以上、且35摩尔％以下，
所述第3层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基含有率为25摩尔％以上、且35摩尔％以下。
18.根据权利要求15所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的缩醛化度为63摩尔％以上、且70摩尔％以下，
所述第3层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的缩醛化度为63摩尔％以上、且70摩尔％以下。
19.根据权利要求15所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第2层包含聚乙烯醇缩醛树脂，
在所述第2层中，相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份，增塑剂的含量为15重量份以上、且40重量份以下，
在所述第3层中，相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份，增塑剂的含量为15重量份以上、且40重量份以下。
20.根据权利要求15所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第1层包含增粘剂，
所述增粘剂为松香树脂。
21.一种夹层玻璃，其具备：
第1夹层玻璃构件、
第2夹层玻璃构件、以及
夹入所述第1夹层玻璃构件和所述第2夹层玻璃构件之间的中间膜，
所述中间膜为权利要求1～20中任一项所述的夹层玻璃用中间膜。
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