KR20200118016A - 접합 유리용 중간막, 롤체 및 접합 유리 - Google Patents

접합 유리용 중간막, 롤체 및 접합 유리 Download PDF

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KR20200118016A
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polymer
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마스미 오키츠카
유키 이시카와
신지 가와다
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세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤
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Abstract

투명성이 높여진 중간막에 있어서, 차음성 및 층간 접착력을 높일 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공한다. 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막은 1층 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막이고, 상기 중간막은 비닐 모노머 중합체를 포함하는 제1층을 구비하고, 상기 비닐 모노머 중합체가, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이고, JIS R3202에 준거한 두께 2.0mm, 세로 30mm 및 가로 2.5cm의 플로트 유리 2매 사이에 접합 유리용 중간막이 배치된 접합 유리의, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 측정되는 헤이즈가 0.5％ 이하이다.

Description

접합 유리용 중간막, 롤체 및 접합 유리
본 발명은, 접합 유리를 얻기 위해 사용되는 접합 유리용 중간막에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 롤체 및 접합 유리에 관한 것이다.
접합 유리는 외부 충격을 받아 파손되어도 유리의 파편 비산량이 적고, 안전성이 우수하다. 이 때문에, 상기 접합 유리는 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 널리 사용되고 있다. 상기 접합 유리는 2개의 유리판 사이에 접합 유리용 중간막을 끼워 넣음으로써 제조되고 있다.
상기 접합 유리용 중간막의 일례로서 하기 특허문헌 1에는, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체의 부분 비누화물 또는 그의 산변성체 100중량부와, 로진류 2 내지 20중량부와, 가소제 0.5 내지 10중량부를 포함하는 중간막이 개시되어 있다. 특허문헌 1에서는 접착성, 투명성에 더하여 내가소제성이 우수한 접합 유리용 접착성 중간막을 제공할 수 있는 것이 기재되어 있다. 또한, 특허문헌 1에서는 중간막이 유리, 폴리에스테르 필름, 편광막, 아크릴판 및 폴리카르보네이트판 등에 잘 접착하는 것이 기재되어 있다.
하기 특허문헌 2에는 제1층과, 상기 제1층의 제1 표면에 적층된 제2층을 구비하는 중간막이 개시되어 있다. 이 중간막에서는 상기 제1층이 폴리아세트산비닐 수지와 가소제를 포함한다. 특허문헌 2에서는, 접합 유리에 있어서의 차음성을 높일 수 있는 것이 기재되어 있다.
일본 특허 공개 제2000-247690호 공보 WO2013/105657A1
특허문헌 1에 기재된 종래의 중간막에서는 접착성을 어느 정도 높일 수 있었다고 해도, 차음성을 높일 수 없는 경우가 있다.
또한, 특허문헌 1에 기재된 종래의 중간막에서는 접착성을 어느 정도 높일 수 있었다고 해도, 접착력을 크게 높일 수 없는 경우가 있다.
또한, 종래의 중간막에서는 해당 중간막의 투명성을 높였을 경우에, 차음성 및 층간 접착력을 높이는 것이 곤란한 경우가 있다.
본 발명의 목적은 투명성이 높여진 중간막에 있어서, 차음성 및 층간 접착력을 높일 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공하는 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 롤체 및 접합 유리를 제공하는 것도 목적으로 한다.
본 발명의 넓은 국면에 의하면, 1층 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막이며, 상기 중간막은 비닐 모노머 중합체를 포함하는 제1층을 구비하고, 상기 비닐 모노머 중합체가, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이고, 하기 제1, 제2 및 제3 공정을 거쳐 얻어지는 접합 유리의, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 측정되는 헤이즈가 0.5％ 이하인 접합 유리용 중간막(이하, 중간막이라 기재하는 경우가 있음)이 제공된다.
제1 공정: 세로 30mm 및 가로 2.5cm의 중간막을 준비한다. JIS R3202에 준거한 두께 2.0mm, 세로 30mm 및 가로 2.5cm의 클리어 플로트 유리 2매를 준비한다. 2매의 클리어 플로트 유리 사이에 중간막을 끼워, 적층체를 얻는다.
제2 공정: 얻어진 적층체를 고무백 내에 넣고, 2.6kPa의 진공도에서 20분간 탈기한 후, 탈기한 채 오븐 내로 옮기고, 추가로 90℃에서 30분간 유지하고 진공 프레스하여, 적층체를 예비 압착한다.
제3 공정: 오토클레이브 중에서 135℃ 및 압력 1.2MPa의 조건에서, 예비 압착된 적층체를 20분간 압착하여, 접합 유리를 얻는다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1층이, 상기 비닐 모노머 중합체로서 폴리아세트산비닐을 포함하고, 상기 폴리아세트산비닐이, 아세트산비닐과, 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1층이, 상기 비닐 모노머 중합체로서 (메트)아크릴 중합체를 포함하고, 상기 (메트)아크릴 중합체가, 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머와, 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 폴리아세트산비닐이, 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머에서 유래하는 구조 단위를 0.2몰％ 이상 30몰％ 이하로 포함한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 (메트)아크릴 중합체가, 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머에서 유래하는 구조 단위를 0.2몰％ 이상 45몰％ 이하로 포함한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 폴리아세트산비닐의 중량 평균 분자량이 30만 이상이다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 (메트)아크릴 중합체의 중량 평균 분자량이 30만 이상이다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머에 있어서의 상기 관능기가 수산기이다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 중간막은 제2층을 구비하고, 상기 제1층의 제1 표면에, 상기 제2층이 적층되어 있다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제2층이 열가소성 수지를 포함한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제2층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지이다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 중간막은 제3층을 구비하고, 상기 제1층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면에, 상기 제3층이 적층되어 있다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제3층이 열가소성 수지를 포함한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제3층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지이다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1층이 가소제를 포함하고, 상기 제2층이 가소제를 포함하고, 상기 제3층이 가소제를 포함한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제2층이 열가소성 수지를 포함하고, 상기 제3층이 열가소성 수지를 포함하고, 상기 제1층 중에서의 상기 비닐 모노머 중합체 100중량부에 대한 상기 가소제의 함유량이, 상기 제2층 중에서의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대한 상기 가소제의 함유량보다도 많고, 상기 제1층 중에서의 상기 비닐 모노머 중합체 100중량부에 대한 상기 가소제의 함유량이, 상기 제3층 중에서의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대한 상기 가소제의 함유량보다도 많다.
본 발명의 넓은 국면에 의하면, 권취 코어와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 접합 유리용 중간막이 상기 권취 코어의 외주에 감겨 있는 롤체가 제공된다.
본 발명의 넓은 국면에 의하면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는 접합 유리가 제공된다.
본 발명의 넓은 국면에 의하면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에 배치된 접합 유리용 중간막을 구비하는 접합 유리이며, 상기 중간막은, 비닐 모노머 중합체를 포함하는 제1층을 구비하고, 상기 비닐 모노머 중합체가, 아세트산비닐 또는 (메트)아크릴 모노머와, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이고, 상기 접합 유리의, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 측정되는 헤이즈가 0.5％ 이하인 접합 유리가 제공된다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막은 1층 또는 2층 이상의 구조를 갖는다. 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막은 비닐 모노머 중합체를 포함하는 제1층을 구비한다. 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막에서는 상기 비닐 모노머 중합체가, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이다. 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막에서는, 상기 제1, 제2 및 제3 공정을 거쳐 얻어지는 접합 유리의, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 측정되는 헤이즈가 0.5％ 이하이다. 본 발명에서는 접합 유리용 중간막이 상기 구성을 구비하고 있으므로, 투명성이 높여진 중간막에 있어서 차음성 및 층간 접착력을 높일 수 있다.
본 발명에 따른 접합 유리는 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에 배치된 접합 유리용 중간막을 구비한다. 본 발명에 따른 접합 유리에서는, 상기 중간막은 비닐 모노머 중합체를 포함하는 제1층을 구비하고, 상기 비닐 모노머 중합체가, 아세트산비닐 또는 (메트)아크릴 모노머와, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이다. 본 발명에 따른 접합 유리에서는 상기 접합 유리의, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 측정되는 헤이즈가 0.5％ 이하이다. 본 발명에서는 접합 유리용 중간막이 상기 구성을 구비하고 있으므로, 투명성이 높여진 중간막에 있어서 차음성 및 층간 접착력을 높일 수 있다.
도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 2는, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 3은, 도 1에 나타내는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 4는, 도 2에 나타내는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 5는, 도 1에 나타내는 접합 유리용 중간막이 감긴 롤체를 모식적으로 나타내는 사시도이다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
(접합 유리용 중간막)
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막(이하, 중간막이라 기재하는 경우가 있음)은 1층 또는 2층 이상의 구조를 갖는다.
본 발명에 따른 중간막은 비닐 모노머 중합체를 포함하는 제1층을 구비한다. 본 발명에 따른 중간막에서는 상기 비닐 모노머 중합체가, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이다.
본 발명에 따른 중간막에서는 하기 제1, 제2 및 제3 공정을 거쳐 얻어지는 접합 유리의, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 측정되는 헤이즈가 0.5％ 이하이다. 즉, 본 발명에 따른 중간막에서는 하기 제1, 제2 및 제3 공정을 거쳐서 접합 유리를 얻고, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 해당 접합 유리의 헤이즈를 측정하였을 때, 해당 접합 유리의 헤이즈가 0.5％ 이하이다. 헤이즈의 측정에 사용하는 상기 접합 유리는 헤이즈를 측정하기 위해 제작된다.
제1 공정: 세로 30mm 및 가로 2.5cm의 중간막을 준비한다. JIS R3202에 준거한 두께 2.0mm, 세로 30mm 및 가로 2.5cm의 클리어 플로트 유리 2매를 준비한다. 2매의 클리어 플로트 유리 사이에 중간막을 끼워, 적층체를 얻는다.
제2 공정: 얻어진 적층체를 고무백 내에 넣고, 2.6kPa의 진공도에서 20분간 탈기한 후, 탈기한 채 오븐 내로 옮기고, 추가로 90℃에서 30분간 유지하고 진공 프레스하여, 적층체를 예비 압착한다.
제3 공정: 오토클레이브 중에서 135℃ 및 압력 1.2MPa의 조건에서, 예비 압착된 적층체를 20분간 압착하여, 접합 유리를 얻는다.
본 발명에서는 중간막이 상기 구성을 구비하고 있으므로, 투명성이 높여진 중간막에 있어서 차음성 및 층간 접착력을 높일 수 있다. 본 발명에서는, 예를 들어 제1층의 제2층에 대한 접착력을 높일 수 있다. 예를 들어, 중간막이 절곡되거나 롤체로 되거나 해도 박리가 발생하기 어려워진다.
또한, 본 발명에서는 제1층의 접합 유리 부재에 대한 접착력이나, 제1층의 중간막에 있어서의 다른 층에 대한 접착력을 높일 수 있다. 특히, 제1층의 중간막에 있어서의 다른 층에 대한 접착력을 높일 수 있다. 또한, 특히 다른 층이 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 경우에, 제1층의 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 다른 층에 대한 접착력을 높일 수 있다.
본 발명에 따른 중간막은 제1층만의 1층의 구조를 갖고 있어도 된다. 본 발명에 따른 중간막은 2층의 구조를 갖고 있어도 되고, 2층 이상의 구조를 갖고 있어도 되고, 3층의 구조를 갖고 있어도 되고, 3층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 상기 중간막은 단층의 중간막이어도 되고, 다층의 중간막이어도 된다.
차음성 및 각 층간의 접착성을 효과적으로 높이는 관점에서는, 본 발명에 따른 중간막은 제1층과, 상기 제1층의 제1 표면에 적층된 제2층을 구비하고 있어도 된다.
차음성 및 각 층간의 접착성을 효과적으로 높이는 관점에서는, 본 발명에 따른 중간막은 제1층과, 상기 제1층의 제1 표면에 적층된 제2층을 구비하고 있어도 되고, 상기 제1층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면에 적층된 제3층을 더 구비하고 있어도 된다. 이 경우에, 상기 제1층이 상기 비닐 모노머 중합체를 포함한다. 본 발명에서는 제1층의 제2층에 대한 접착력을 높일 수 있고, 제1층의 제3층에 대한 접착력을 높일 수 있다.
차음성 및 각 층간의 접착성을 효과적으로 높이는 관점에서는, 본 발명에 따른 중간막은, 상기 제2층의 상기 제1층측과는 반대측에 배치된 제4층을 더 구비하고 있어도 되고, 상기 제3층의 상기 제1층측과는 반대측에 배치된 제5층을 더 구비하고 있어도 된다. 상기 제4층은, 상기 제2층의 상기 제1층측과는 반대측의 표면에 적층되어 있어도 된다. 상기 제5층은, 상기 제3층의 상기 제1층측과는 반대측의 표면에 적층되어 있어도 된다.
차음성 및 중간막과 유리 사이의 접착성을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1층은 중간막에 있어서의 표면층이 아닌 것이 바람직하고, 중간막에 있어서의 중간층인 것이 바람직하다. 단, 상기 제1층은 중간막에 있어서의 표면층이어도 된다. 상기 제2층, 상기 제3층, 상기 제4층 및 상기 제5층은 각각 중간막에 있어서의 표면층이어도 되고, 중간막에 있어서의 중간층이어도 된다.
중간막 및 접합 유리의 투명성을 높이는 관점에서, 상기 중간막에 있어서 상기 제1, 제2 및 제3 공정을 거쳐 얻어지는 접합 유리의, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 측정되는 헤이즈는 0.5％ 이하이다. 접합 유리의 투명성을 한층 더 높이는 관점에서는, 상기 중간막에 있어서 하기 제1, 제2 및 제3 공정을 거쳐 얻어지는 접합 유리의, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 측정되는 헤이즈는 바람직하게는 0.4％ 이하, 보다 바람직하게는 0.3％ 이하, 더욱 바람직하게는 0.2％ 이하이다.
접합 유리의 투명성을 높이는 관점에서는, 상기 중간막의 가시광선 투과율은 바람직하게는 70％ 이상, 보다 바람직하게는 80％ 이상, 더욱 바람직하게는 85％ 이상이다.
상기 가시광선 투과율은 분광 광도계(히타치 하이테크사제 「U-4100」)를 사용하여, JIS R3211:1998에 준거하여 파장 380 내지 780nm에서 측정된다.
상기 중간막의 가시광선 투과율은 2매의 클리어 유리 사이에 중간막을 배치하여 측정되어도 된다. 상기 클리어 유리의 두께는 2.0mm인 것이 바람직하다.
이하, 도면을 참조하면서 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명한다.
도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 1에 나타내는 중간막(11)은 2층 이상의 구조를 갖는 다층의 중간막이다. 구체적으로는, 중간막(11)은 3층의 구조를 갖는다. 중간막(11)은 접합 유리를 얻기 위해 사용된다. 중간막(11)은 접합 유리용 중간막이다. 중간막(11)은 제1층(1)과 제2층(2)과 제3층(3)을 구비한다. 제1층(1)의 제1 표면(1a) 측에 제2층(2)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1층(1)의 제1 표면(1a)와는 반대인 제2 표면(1b)측에 제3층(3)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1층(1)은 중간층이다. 제2층(2) 및 제3층(3)은 각각 보호층이며, 본 실시 형태에서는 표면층이다. 제1층(1)은 제2층(2)과 제3층(3) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 따라서, 중간막(11)은 제2층(2)과 제1층(1)과 제3층(3)이 이 순으로 적층된 다층 구조(제2층(2)/제1층(1)/제3층(3))를 갖는다.
도 5는, 도 1에 나타내는 접합 유리용 중간막이 감긴 롤체를 모식적으로 나타내는 사시도이다.
중간막(11)이 감겨서, 중간막(11)의 롤체(51)로 되어도 된다.
도 5에 나타내는 롤체(51)는 권취 코어(61)과 중간막(11)을 구비한다. 중간막(11)은 권취 코어(61)의 외주에 감겨 있다.
도 2는, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 2에 나타내는 중간막(11A)은 1층의 구조를 갖는 단층의 중간막이다. 중간막(11A)은 제1층이다. 중간막(11A)은 접합 유리를 얻기 위해 사용된다. 중간막(11A)은 접합 유리용 중간막이다.
이하, 본 발명에 따른 중간막, 상기 제1층, 상기 제2층 및 상기 제3층의 상세, 그리고 중간막에 사용되는 각 성분의 상세를 설명한다.
(수지)
상기 제1층은 비닐 모노머 중합체(이하, 비닐 모노머 중합체 (1)이라 기재하는 경우가 있음)를 포함한다. 상기 제1층 중의 비닐 모노머 중합체 (1)은, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이면 특별히 한정되지 않는다. 상기 비닐 모노머 중합체 (1)은, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 적어도 1종 이상 포함하는 중합성 조성물의 중합체인 것이 바람직하다. 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머는, 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖고 있어도 된다. 상기 비닐 모노머 중합체 (1)은 일반적으로 열가소성 수지이다. 상기 비닐 모노머 중합체 (1)은 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 제1층은 상기 비닐 모노머 중합체로서 폴리아세트산비닐(이하, 폴리아세트산비닐 (1)이라 기재하는 경우가 있음)을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층 중의 폴리아세트산비닐 (1)은 아세트산비닐과, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이면 특별히 한정되지 않는다. 상기 폴리아세트산비닐 (1)은 일반적으로 열가소성 수지이다. 상기 폴리아세트산비닐 (1)은 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 폴리아세트산비닐 (1)은 아세트산비닐과, 수소 결합성을 갖는 관능기 A1을 갖는 모노머 A를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이다.
상기 폴리아세트산비닐 (1)은 아세트산비닐에서 유래하는 구조 단위와, 모노머 A에서 유래하는 구조 단위를 갖는다.
수소 결합성을 갖는 관능기 A1은 수산기, 아미드기, 아미노기, 카르복실기 및 에테르기이다. 상기 수산기는 페놀성 수산기여도 된다. 차음성 및 층간 접착력(제1층과 다른 층의 접착력, 제1층과 접합 유리 부재의 접착력)을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 관능기 A1은 수산기, 아미드기 또는 에테르기인 것이 바람직하고, 수산기인 것이 보다 바람직하다. 이 경우, 예를 들어 다른 층이나 접합 유리 부재에 포함되는 수산기와 관능기 A1이 수소 결합을 형성함으로써 층간의 접착력을 효과적으로 높일 수 있다.
모노머 A로서는 이하와 같은 모노머 등을 들 수 있다. 수산기를 갖는 모노머로서는, 3-메틸-3-부텐-1-올, 에틸렌글리콜모노비닐에테르, (메트)아크릴산-2-히드록시에틸, (메트)아크릴산-2-히드록시프로필, (메트)아크릴산-4-히드록시부틸 및 디에틸렌글리콜모노비닐에테르 등을 들 수 있다. 아미드기를 갖는 모노머로서는, N,N-디메틸아미노프로필(메트)아크릴아미드, N,N-디메틸(메트)아크릴아미드, (메트)아크릴로일모르폴린, N-이소프로필(메트)아크릴아미드 및 N-히드록시에틸(메트)아크릴아미드 등을 들 수 있다. 아미노기를 갖는 모노머로서는, N-디알킬아미노알킬(메트)아크릴아미드 및 N,N-디알킬아미노알킬(메트)아크릴아미드 등을 들 수 있다. 카르복실기를 갖는 모노머로서는, 2-아크릴로일옥시에틸숙시네이트 및 (메트)아크릴산 등을 들 수 있다. 에테르기를 갖는 모노머로서는, (메트)아크릴산에스테르로서 글리시딜(메트)아크릴레이트; (3-프로필옥세탄-3-일)메틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)메틸(메트)아크릴레이트, (3-부틸옥세탄-3-일)메틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)에틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)프로필(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)부틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)펜틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)헥실(메트)아크릴레이트, (2,2-디메틸-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, (2-메틸-2-에틸-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, (2-메틸-2-이소부틸-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, (2-시클로헥실-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, 환상 트리메틸올프로판포르말아크릴레이트, (메트)아크릴로일모르폴린, 메톡시폴리에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트 및 페녹시폴리에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다.
차음성을 효과적으로 높이는 관점에서는, 폴리아세트산비닐 (1)의 중량 평균 분자량은 바람직하게는 25만 이상, 보다 바람직하게는 30만 이상, 더욱 바람직하게는 40만 이상, 특히 바람직하게는 50만 이상이다. 층간 접착력을 효과적으로 높이는 관점에서는, 폴리아세트산비닐 (1)의 중량 평균 분자량은 바람직하게는 200만 이하, 보다 바람직하게는 170만 이하, 더욱 바람직하게는 120만 이하, 특히 바람직하게는 90만 이하이다.
상기 중량 평균 분자량은 겔 투과 크로마토그래피(GPC)에 의해 측정된 폴리스티렌 환산에서의 중량 평균 분자량을 나타낸다.
상기 중합성 조성물을 중합시켜 상기 폴리아세트산비닐 (1)을 합성하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 이 합성 방법으로서는, 용액 중합법, 현탁 중합법 및 UV 중합법 등을 들 수 있다. 상기 폴리아세트산비닐 (1)을 제조하는 방법은 용액 중합법 또는 현탁 중합법이어도 된다. 상기 폴리아세트산비닐 (1)을 제조하는 방법은 용액 중합법이어도 되고, 용액 중합법 이외의 방법이어도 되고, 현탁 중합법이어도 된다.
중간막의 투명성을 높이고, 또한 투명성이 높여진 중간막에 있어서 차음성 및 층간 접착력을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 폴리아세트산비닐 (1)의 합성 방법은 용액 중합법인 것이 바람직하다. 상기 폴리아세트산비닐 (1)의 합성 방법이 현탁 중합법인 경우에, 중간막을 구비한 접합 유리의 헤이즈가 높아지는 경향이 있다. 상기 폴리아세트산비닐 (1)의 합성 방법이 용액 중합법인 경우에, 중간막을 구비한 접합 유리의 헤이즈가 상당히 낮아진다.
단, 상기 폴리아세트산비닐 (1)의 합성 방법이 현탁 중합법이어도, 계면 활성제나 분산제를 적절하게 선택함으로써 중간막을 구비한 접합 유리의 헤이즈를 낮출 수 있다. 현탁 중합법으로 상기 폴리아세트산비닐 (1)을 합성하는 경우에 사용되는 분산제는, 접착성의 관점에서 고분자 분산제 또는 반응성 계면 활성제인 것이 바람직하다. 분산제가 고분자 분산제이면, 중간막을 적층하였을 때에 분산제가 다른 층으로 이행하기 어렵고, 분산제가 층 계면이나 유리 계면으로 블리딩함으로써 발생하는 층간 접착력의 저하를 억제할 수 있다. 상기 고분자 분산제로서는 에틸렌옥시드·프로필렌옥시드의 블록 공중합체 등을 들 수 있다. 상기 반응성 계면 활성제로서는, 후술하는 중합성 화합물 등을 들 수 있다.
차음성 및 층간 접착력을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 폴리아세트산비닐 (1)의 전체 구조 단위 100몰％ 중, 모노머 A에서 유래하는 구조 단위의 비율은 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.2몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.4몰％ 이상, 특히 바람직하게는 0.5몰％ 이상이다. 차음성 및 층간 접착력을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 폴리아세트산비닐 (1)의 전체 구조 단위 100몰％ 중, 모노머 A에서 유래하는 구조 단위의 비율은 바람직하게는 40몰％ 이하, 보다 바람직하게는 30몰％ 이하이다. 폴리아세트산비닐 (1)은 이 바람직한 비율로, 모노머 A에서 유래하는 구조 단위를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 모노머 A에서 유래하는 구조 단위의 비율이 상기 상한 이하이면, 모노머 A에서 유래한 폴리아세트산비닐의 분자간에서의 수소 결합을 억제하여 층간 접착력이 약해지는 것을 억제할 수 있다.
상기 폴리아세트산비닐 (1)에는 아세트산비닐 및 모노머 A와, 이들 화합물 이외의 중합성 화합물(공중합 성분)의 공중합체도 포함된다. 상기 중합성 조성물은 아세트산비닐 및 모노머 A 이외의 중합성 화합물을 포함하고 있어도 된다. 상기 중합성 조성물은 중합성 화합물로서, 아세트산비닐을 주성분으로서 포함하는 것이 바람직하다. 상기 폴리아세트산비닐 (1)의 전체 구조 단위(골격) 100몰％ 중, 아세트산비닐에서 유래하는 구조 단위(골격)의 비율은 바람직하게는 50몰％ 이상, 보다 바람직하게는 60몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 70몰％ 이상, 특히 바람직하게는 80몰％ 이상, 가장 바람직하게는 90몰％ 이상이다. 아세트산비닐 이외의 중합성 화합물로서는 (메트)아크릴 화합물, 스티렌 화합물 및 이소프렌 화합물 등을 들 수 있다.
아세트산비닐 이외의 중합성 화합물로서는, 예를 들어 벤질아크릴레이트, 스티렌, 벤조산비닐, 벤조산알릴, 에톡시화o-페닐페놀아크릴레이트, 펜타브로모페닐아크릴레이트 및 펜타브로모벤질아크릴레이트 등을 들 수 있다. 이들 중합성 화합물의 사용에 의해, 상기 제1층을 다른 층 또는 접합 유리 부재와 적층한 경우에, 다른 층 또는 접합 유리 부재와의 굴절률 조정이 용이해져 광학 변형이 억제된다.
아세트산비닐 이외의 중합성 화합물의 다른 예로서는, 폴리옥시에틸렌스티렌화프로페닐페닐에테르황산에스테르암모늄, 폴리옥시에틸렌노닐프로페닐페닐에테르황산에스테르암모늄, 폴리옥시에틸렌-1-(알릴옥시메틸)알킬에테르황산에스테르암모늄, 폴리옥시에틸렌스티렌화프로페닐페닐에테르 및 폴리옥시에틸렌-1-(알릴옥시메틸)알킬에테르 등을 들 수 있다. 이들 중합성 화합물을 반응성 계면 활성제로서 사용하면, 현탁 중합법으로도 투명성이 높은 중간막이 얻어진다.
상기 제1층은, 상기 비닐 모노머 중합체로서 (메트)아크릴 중합체(이하, (메트)아크릴 중합체 (1)이라 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층 중의 (메트)아크릴 중합체 (1)은, 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머와, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이면 특별히 한정되지 않는다. 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)은 일반적으로 열가소성 수지이다. 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)은 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 (메트)아크릴 중합체 (1)은, 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머와, 수소 결합성을 갖는 관능기 A1을 갖는 모노머 A를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이다.
상기 (메트)아크릴 중합체 (1)은, 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머에서 유래하는 구조 단위와, 모노머 A에서 유래하는 구조 단위를 갖는다.
수소 결합성을 갖는 관능기 A1은 수산기, 아미드기, 아미노기, 카르복실기 및 에테르기이다. 상기 수산기는 페놀성 수산기여도 된다. 차음성 및 층간 접착력(제1층과 다른 층의 접착력, 제1층과 접합 유리 부재의 접착력)을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 관능기 A1은 수산기 또는 아미드기인 것이 바람직하고, 수산기인 것이 보다 바람직하다. 이 경우, 예를 들어 다른 층이나 접합 유리 부재에 포함되는 수산기와 관능기 A1이 수소 결합을 형성함으로써 층간의 접착력을 효과적으로 높일 수 있다.
모노머 A로서는 이하와 같은 모노머 등을 들 수 있다. 수산기를 갖는 모노머로서는, 3-메틸-3-부텐-1-올, 에틸렌글리콜모노비닐에테르, (메트)아크릴산-2-히드록시에틸, (메트)아크릴산-2-히드록시프로필, (메트)아크릴산-4-히드록시부틸, 2-히드록시-3-페녹시프로필아크릴레이트, 2-아크릴로일옥시에틸-2-히드록시에틸-프탈산 및 디에틸렌글리콜모노비닐에테르 등을 들 수 있다. 아미드기를 갖는 모노머로서는, N,N-디메틸아미노프로필(메트)아크릴아미드, N,N-디메틸(메트)아크릴아미드, (메트)아크릴로일모르폴린, N-이소프로필(메트)아크릴아미드 및 N-히드록시에틸(메트)아크릴아미드 등을 들 수 있다. 아미노기를 갖는 모노머로서는, N-디알킬아미노알킬(메트)아크릴아미드 및 N,N-디알킬아미노알킬(메트)아크릴아미드 등을 들 수 있다. 카르복실기를 갖는 모노머로서는, 2-아크릴로일옥시에틸숙시네이트, 2-아크릴로일옥시에틸-숙신산, 2-아크릴로일옥시에틸헥사히드로프탈산 및 (메트)아크릴산 등을 들 수 있다. 에테르기를 갖는 모노머로서는, (메트)아크릴산에스테르로서 글리시딜(메트)아크릴레이트; (3-프로필옥세탄-3-일)메틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)메틸(메트)아크릴레이트, (3-부틸옥세탄-3-일)메틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)에틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)프로필(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)부틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)펜틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)헥실(메트)아크릴레이트; γ-부티로락톤(메트)아크릴레이트, (2,2-디메틸-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, (2-메틸-2-에틸-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, (2-메틸-2-이소부틸-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, (2-시클로헥실-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, 환상 트리메틸올프로판포르말아크릴레이트, (메트)아크릴로일모르폴린, 메톡시폴리에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트 및 페녹시폴리에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다.
차음성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 에테르기를 갖는 모노머로서는 환상 에테르 구조를 갖는 (메트)아크릴산에스테르가 바람직하다. 상기 환상 에테르 구조를 갖는 (메트)아크릴산에스테르로서는, 글리시딜(메트)아크릴레이트; (3-프로필옥세탄-3-일)메틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)메틸(메트)아크릴레이트, (3-부틸옥세탄-3-일)메틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)에틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)프로필(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)부틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)펜틸(메트)아크릴레이트, (3-에틸옥세탄-3-일)헥실(메트)아크릴레이트; γ-부티로락톤(메트)아크릴레이트, (2,2-디메틸-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, (2-메틸-2-에틸-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, (2-메틸-2-이소부틸-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, (2-시클로헥실-1,3-디옥솔란-4-일)메틸(메트)아크릴레이트, 환상 트리메틸올프로판포르말아크릴레이트 및 (메트)아크릴로일모르폴린 등을 들 수 있다.
차음성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 환상 에테르 구조를 갖는 (메트)아크릴산에스테르는 환상 트리메틸올프로판포르말아크릴레이트인 것이 바람직하다.
차음성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, (메트)아크릴 모노머는 방향환을 갖는 (메트)아크릴산에스테르를 포함하는 것이 바람직하다. 방향환을 갖는 (메트)아크릴산에스테르는, 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머여도 되고 모노머 A여도 된다.
상기 방향환을 갖는 (메트)아크릴산에스테르로서는, 벤질아크릴레이트 및 페녹시폴리에틸렌글리콜아크릴레이트 등을 들 수 있다.
수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머로서는, 상술한 화합물 이외에도 이소보로닐(메트)아크릴레이트, 시클로헥실(메트)아크릴레이트; 1,6-헥산디올디메타크릴레이트, 1,9-노난디올디아크릴레이트, 네오펜틸글리콜디(메트)아크릴레이트, 1,3-부틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트; 트리메틸올프로판트리아크릴레이트, 펜타에리트리톨테트라메타크릴레이트, 트리(2-아크릴로일옥시에틸)포스페이트, 테트라메틸올메탄트리(메트)아크릴레이트 및 테트라메틸올프로판테트라(메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다. 상기 화합물은 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
(메트)아크릴 모노머로서 상술한 바람직한 화합물을 사용함으로써, 차음성 등의 중간막의 특성 밸런스가 한층 더 양호해진다.
차음성을 효과적으로 높이는 관점에서는, (메트)아크릴 중합체 (1)의 중량 평균 분자량은 바람직하게는 25만 이상, 보다 바람직하게는 30만 이상, 더욱 바람직하게는 40만 이상, 특히 바람직하게는 50만 이상이다. 층간 접착력을 효과적으로 높이는 관점에서는, (메트)아크릴 중합체 (1)의 중량 평균 분자량은 바람직하게는 220만 이하, 보다 바람직하게는 200만 이하, 더욱 바람직하게는 190만 이하, 특히 바람직하게는 180만 이하이다.
상기 중량 평균 분자량은 겔 투과 크로마토그래피(GPC)에 의해 측정된 폴리스티렌 환산에서의 중량 평균 분자량을 나타낸다.
상기 중합성 조성물을 중합시켜 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)을 합성하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 이 합성 방법으로서는 용액 중합법, 현탁 중합법 및 UV 중합법 등을 들 수 있다. 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)을 제조하는 방법은 용액 중합법, 현탁 중합법 또는 UV 중합법이어도 된다. 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)을 제조하는 방법은 용액 중합법이어도 되고, 용액 중합법 이외의 방법이어도 되고, 현탁 중합법이어도 되고, UV 중합법이어도 된다.
중간막의 투명성을 높이고, 또한 투명성이 높여진 중간막에 있어서 차음성 및 층간 접착력을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)의 합성 방법은 용액 중합법 또는 UV 중합법인 것이 바람직하다. 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)의 합성 방법이 현탁 중합법인 경우에, 중간막을 구비한 접합 유리의 헤이즈가 높아지는 경향이 있다. 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)의 합성 방법이 용액 중합법 또는 UV 중합법인 경우에, 중간막을 구비한 접합 유리의 헤이즈가 상당히 낮아진다.
단, 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)의 합성 방법이 현탁 중합법이어도, 계면 활성제나 분산제를 적절하게 선택함으로써, 중간막을 구비한 접합 유리의 헤이즈를 낮출 수 있다. 현탁 중합법으로 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)을 합성하는 경우에 사용되는 분산제는, 접착성의 관점에서 고분자 분산제 또는 반응성 계면 활성제인 것이 바람직하다. 분산제가 고분자 분산제이면, 중간막을 적층하였을 때에 분산제가 다른 층으로 이행하기 어렵고, 분산제가 층 계면이나 유리 계면으로 블리딩함으로써 발생하는 층간 접착력의 저하를 억제할 수 있다. 상기 고분자 분산제로서는 에틸렌옥시드·프로필렌옥시드의 블록 공중합체 등을 들 수 있다.
차음성 및 층간 접착력을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)의 전체 구조 단위 100몰％ 중, 모노머 A에서 유래하는 구조 단위의 비율은 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.2몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.4몰％ 이상, 특히 바람직하게는 0.5몰％ 이상이다. 차음성 및 층간 접착력을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)의 전체 구조 단위 100몰％ 중, 모노머 A에서 유래하는 구조 단위의 비율은 바람직하게는 50몰％ 이하, 보다 바람직하게는 45몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 40몰％ 이하, 특히 바람직하게는 35몰％ 이하, 가장 바람직하게는 30몰％ 이하이다. (메트)아크릴 중합체 (1)은 이 바람직한 비율로, 모노머 A에서 유래하는 구조 단위를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 모노머 A에서 유래하는 구조 단위의 비율이 상기 상한 이하이면, 모노머 A에서 유래한 (메트)아크릴 중합체의 분자간에서의 수소 결합을 억제하여, 층간 접착력이 약해지는 것을 억제할 수 있다.
상기 (메트)아크릴 중합체 (1)에는, 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머 및 모노머 A와, 이들 화합물 이외의 중합성 화합물(공중합 성분)의 공중합체도 포함된다. 상기 중합성 조성물은, 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머 및 모노머 A 이외의 중합성 화합물을 포함하고 있어도 된다. 상기 중합성 조성물은 중합성 화합물로서, 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머를 주성분으로서 포함하는 것이 바람직하다. 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)의 전체 구조 단위(골격) 100몰％ 중, 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머에서 유래하는 구조 단위(골격)의 비율은 바람직하게는 50몰％ 이상, 보다 바람직하게는 60몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 70몰％ 이상이다. 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머 이외의 중합성 화합물로서는, 아세트산비닐, 스티렌 화합물 및 이소프렌 화합물 등을 들 수 있다.
수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머 이외의 중합성 화합물로서는, 예를 들어 스티렌, 벤조산비닐, 벤조산알릴 등을 들 수 있다. 이들 중합성 화합물의 사용에 의해, 상기 제1층을 다른 층 또는 접합 유리 부재와 적층한 경우에, 다른 층 또는 접합 유리 부재와의 굴절률 조정이 용이해져 광학 변형이 억제된다.
수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머 이외의 중합성 화합물의 다른 예로서는, 폴리옥시에틸렌스티렌화프로페닐페닐에테르황산에스테르암모늄, 폴리옥시에틸렌노닐프로페닐페닐에테르황산에스테르암모늄, 폴리옥시에틸렌-1-(알릴옥시메틸)알킬에테르황산에스테르암모늄, 폴리옥시에틸렌스티렌화프로페닐페닐에테르 및 폴리옥시에틸렌-1-(알릴옥시메틸)알킬에테르 등을 들 수 있다. 이들 중합성 화합물을 반응성 계면 활성제로서 사용하면, 현탁 중합법으로도 투명성이 높은 중간막이 얻어진다.
또한, 중간막으로부터 상기 관능기를 분석하는 방법으로서는, 이하의 방법을 들 수 있다. 중간막이 예를 들어 제1, 제2, 제3층을 구비하는 다층 중간막인 경우에는, 해당 다층 중간막으로부터 제1층과 제2, 제3층을 박리하여 제1층을 얻는다. 또한, 중간막이 제1층만을 구비하는 단층 중간막인 경우에는, 중간막 자체가 제1층이다. 이 제1층을 테트라히드로푸란(THF)에 용해시키고, 제1층 중의 고분자량체를 액체 크로마토그래피로 분리한다. 그 후 용매를 증류 제거하고, 수지를 건조시킨다. 얻어진 수지를 수지가 용해되는 중용매(예를 들어 클로로포름-d) 중에서의 NMR을 측정하고, 비닐 모노머의 중합체인지를 판단한다. 예를 들어 아세트산비닐이나 아크릴, 스티렌이 검출된 경우에 비닐 모노머 중합체라고 간주한다. 또한 수지의 IR을 측정하여, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머의 비율을 산출한다. 미량이어서 검출이 어려운 경우에는 수소 결합성을 갖는 관능기를 유도체화하고, NMR 또는 GC에 의해 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머의 비율을 산출한다. 이 수지의 분석 방법은 일례이며, 기타 분석 방법으로 분석을 한 경우에도 동일하게 판단한다.
또한 접합 유리의 경우에는, 액체 질소 등으로 접합 유리를 냉각한 후에 유리와 중간막을 박리하고, 얻어진 중간막을 사용하여 상기 분석을 행해도 된다.
상기 제1층의 조성물 100중량％ 중, 상기 비닐 모노머 중합체의 함유량은 바람직하게는 50중량％ 이상, 보다 바람직하게는 60중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 70중량％ 이상, 특히 바람직하게는 80중량％ 이상이다. 상기 비닐 모노머 중합체의 함유량이 상기 하한 이상이면, 본 발명의 효과를 한층 더 발휘할 수 있다. 또한, 상기 제1층의 조성물 100중량％ 중, 상기 비닐 모노머 중합체의 함유량은 100중량％(전체량)이어도 된다.
상기 비닐 모노머 중합체를 포함하는 층에 있어서의 상기 비닐 모노머 중합체를 형성하기 위한 경화성 화합물이 (메트)아크릴로일기를 갖는 광경화성 화합물일 때, 해당 광경화성 화합물을 경화시키기 위해서 자외선 조사 장치 등의 광경화성 장치를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 자외선 조사 장치로서는 박스 타입이나 벨트 컨베이어 타입 등을 들 수 있다. 또한, 상기 자외선 조사 장치에 설치시키는 램프로서는, 초고압 수은 램프, 고압 수은 램프, 저압 수은 램프, 케미컬 램프, 메탈 할라이드 램프, 엑시머 램프, UV- LED 등을 들 수 있다. 상기 자외선 램프는 케미컬 램프 또는 UV- LED가 바람직하다.
상기 비닐 모노머 중합체를 얻기 위해 상기 광경화성 화합물에 자외선을 조사하는 경우에는, 자외선 조사량(적산 조사량)은 바람직하게는 500mJ 이상, 보다 바람직하게는 1000mJ 이상, 더욱 바람직하게는 1500mJ 이상, 특히 바람직하게는 2000mJ 이상이다. 자외선 조사량(적산 조사량)은 바람직하게는 20000mJ 이하, 보다 바람직하게는 10000mJ 이하, 더욱 바람직하게는 8000mJ 이하이다. 상기 자외선 조사량(적산 조사량)이 상기 하한 이상이면, 미반응 모노머를 저감시킬 수 있다. 상기 자외선 조사량(적산 조사량)이 상기 상한 이하이면, 수지의 보존 안정성이 높아진다. 상기 자외선 조사의 조사 강도는 0.1mW 이상, 바람직하게는 0.5mW 이상, 보다 바람직하게는 1mW 이상, 더욱 바람직하게는 2mW 이상이다.
상기 제1층은 상기 비닐 모노머 중합체 (1) 이외의 열가소성 수지를 포함하고 있어도 된다. 상기 제1층은 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (1)이라 기재하는 경우가 있음)를 포함하고 있어도 된다.
상기 제1층이 상기 비닐 모노머 중합체 (1)과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)을 포함하는 경우, 이하의 바람직한 함유량을 만족하는 것이 바람직하다. 상기 비닐 모노머 중합체 (1)과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 합계 100중량％ 중의 상기 비닐 모노머 중합체 (1)의 함유량은, 바람직하게는 1중량％ 이상, 보다 바람직하게는 10중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 20중량％ 이상, 특히 바람직하게는 50중량％ 이상이다. 상기 비닐 모노머 중합체 (1)과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 합계 100중량％ 중의 상기 비닐 모노머 중합체 (1)의 함유량은, 바람직하게는 99중량％ 이하, 보다 바람직하게는 90중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 80중량％ 이하이다. 상기 함유량이 상기 상한 이하이면, 층간 접착력이 한층 더 높아진다. 상기 함유량이 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다.
상기 제2층은 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (2)라 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은 열가소성 수지 (2)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (2)라 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (3)이라 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은 열가소성 수지 (3)으로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (3)이라 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지 (2)와 상기 열가소성 수지 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 된다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)와 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 된다. 차음성이 한층 더 높아지는 점에서, 상기 열가소성 수지 (2)와 상기 열가소성 수지 (3)은 동일한 것이 바람직하다. 차음성이 한층 더 높아지는 점에서, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)와 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 동일한 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지 (2) 및 상기 열가소성 수지 (3)은 각각 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 각각 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
또한 열가소성 수지란, 가열하면 연화되어 가소성을 나타내고, 실온까지 냉각시키면 고화되는 수지이다. 열가소성 엘라스토머란, 열가소성 수지 중에서도 특히, 가열하면 연화되어 가소성을 나타내고, 실온(25℃)까지 냉각시키면 고화되어 고무 탄성을 나타내는 수지를 의미한다.
상기 열가소성 수지로서는 폴리비닐아세탈 수지, 폴리에스테르 수지, 지방족 폴리올레핀, 폴리스티렌, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 수지, 에틸렌-아크릴산 공중합체 수지, 폴리우레탄 수지, 아이오노머 수지, 폴리비닐알코올 수지 및 폴리아세트산비닐 수지 등을 들 수 있다. 이들 이외의 열가소성 수지를 사용해도 된다.
상기에 예시한 열가소성 수지는, 수지의 분자 구조나 중합도 등의 조정에 의해 열가소성 엘라스토머가 될 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지는 폴리비닐알코올의 아세탈화물인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐알코올은, 예를 들어 폴리아세트산비닐을 비누화함으로써 얻어진다. 상기 폴리비닐알코올의 비누화도는 일반적으로 70 내지 99.9몰％이다.
상기 폴리비닐알코올(PVA)의 평균 중합도는 바람직하게는 200 이상, 보다 바람직하게는 500 이상, 한층 더 바람직하게는 1500 이상, 더욱 바람직하게는 1600 이상, 특히 바람직하게는 2600 이상, 가장 바람직하게는 2700 이상, 바람직하게는 5000 이하, 보다 바람직하게는 4000 이하, 더욱 바람직하게는 3500 이하이다. 상기 평균 중합도가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성과 굴곡 강성이 한층 더 높아진다. 상기 평균 중합도가 상기 상한 이하이면, 중간막의 성형이 용이해진다.
상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는 JIS K6726 「폴리비닐알코올 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 구해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수는 2 내지 10인 것이 바람직하고, 2 내지 5인 것이 보다 바람직하고, 2, 3 또는 4인 것이 더욱 바람직하다. 또한, 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수가 2 또는 4인 것이 바람직하고, 이 경우에는 폴리비닐아세탈 수지의 생산이 효율적이다.
알데히드로서 일반적으로는 탄소수가 1 내지 10인 알데히드가 적합하게 사용된다. 상기 탄소수가 1 내지 10인 알데히드로서는, 예를 들어 포름알데히드, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-발레르알데히드, 2-에틸부틸알데히드, n-헥실알데히드, n-옥틸알데히드, n-노닐알데히드, n-데실알데히드, 쿠민알데히드 및 벤즈알데히드 등을 들 수 있다. 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-헥실알데히드 또는 n-발레르알데히드가 바람직하다. 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드 또는 n-발레르알데히드가 보다 바람직하고, 아세트알데히드, n-부틸알데히드 또는 n-발레르알데히드가 더욱 바람직하다. 상기 알데히드는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 각 함유율은 바람직하게는 25몰％ 이상, 바람직하게는 38몰％ 이하, 보다 바람직하게는 35몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 32몰％ 이하, 특히 바람직하게는 30몰％ 이하, 가장 바람직하게는 27.5몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면, 중간막의 접착력이 한층 더 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 강성이 효과적으로 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율은, 수산기가 결합되어 있는 에틸렌기량을 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 수산기가 결합되어 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세틸화도는 바람직하게는 0.01몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰％ 이상, 바람직하게는 10몰％ 이하, 보다 바람직하게는 2몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.
상기 아세틸화도는, 아세틸기가 결합되어 있는 에틸렌기량을 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 아세틸기가 결합되어 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는 바람직하게는 55몰％ 이상, 보다 바람직하게는 67몰％ 이상, 바람직하게는 75몰％ 이하, 보다 바람직하게는 71몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위해 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 아세탈화도는 이하와 같이 하여 구한다. 우선, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로부터, 수산기가 결합되어 있는 에틸렌기량과, 아세틸기가 결합되어 있는 에틸렌기량을 차감한 값을 구한다. 얻어진 값을 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어 몰 분율을 구한다. 이 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이 아세탈화도이다.
또한, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 아세탈화도(부티랄화도) 및 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출하는 것이 바람직하다. 단, ASTM D1396-92에 의한 측정을 사용해도 된다. 폴리비닐아세탈 수지가 폴리비닐부티랄 수지인 경우에는, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 상기 아세탈화도(부티랄화도) 및 상기 아세틸화도는 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출될 수 있다.
(가소제)
상기 중간막은 가소제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층(단층의 중간막을 포함함)은 가소제(이하, 가소제 (1)이라 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은 가소제(이하, 가소제 (2)라 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은 가소제(이하, 가소제 (3)이라 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 가소제의 사용에 의해, 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 병용에 의해, 내관통성이 한층 더 우수하고, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 층의 접합 유리 부재 또는 다른 층에 대한 접착력이 적절하게 높아진다. 상기 가소제는 특별히 한정되지 않는다. 상기 가소제 (1)과 상기 가소제 (2)와 상기 가소제 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 된다. 상기 가소제 (1), 상기 가소제 (2) 및 상기 가소제 (3)은 각각 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 가소제로서는, 1염기성 유기산 에스테르 및 다염기성 유기산 에스테르 등의 유기 에스테르 가소제, 그리고 유기 인산 가소제 및 유기 아인산 가소제 등의 유기 인산 가소제 등을 들 수 있다. 상기 가소제는 유기 에스테르 가소제인 것이 바람직하다. 상기 가소제는 액상 가소제인 것이 바람직하다.
상기 1염기성 유기산 에스테르로서는, 글리콜과 1염기성 유기산의 반응에 의해 얻어진 글리콜에스테르 등을 들 수 있다. 상기 글리콜로서는, 트리에틸렌글리콜, 테트라에틸렌글리콜 및 트리프로필렌글리콜 등을 들 수 있다. 상기 1염기성 유기산으로서는, 부티르산, 이소부티르산, 카프로산, 2-에틸부티르산, 헵틸산, n-옥틸산, 2-에틸헥실산, n-노닐산 및 데실산 등을 들 수 있다.
상기 다염기성 유기산 에스테르로서는, 다염기성 유기산과, 탄소수 4 내지 8의 직쇄 또는 분지 구조를 갖는 알코올의 에스테르 화합물 등을 들 수 있다. 상기 다염기성 유기산으로서는, 아디프산, 세바스산 및 아젤라산 등을 들 수 있다.
상기 유기 에스테르 가소제로서는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 트리에틸렌글리콜디카프릴레이트, 트리에틸렌글리콜디-n-옥타노에이트, 트리에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 디부틸세바케이트, 디옥틸아젤레이트, 디부틸카르비톨아디페이트, 에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,3-프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,4-부틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 디프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸펜타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디카프릴레이트, 말레산디부틸, 아디프산비스(2-부톡시에틸), 아디프산디부틸, 아디프산디이소부틸, 아디프산2,2-부톡시에톡시에틸, 벤조산글리콜에스테르, 아디프산1,3-부틸렌글리콜폴리에스테르, 아디프산디헥실, 아디프산디옥틸, 아디프산헥실시클로헥실, 아디프산헵틸과 아디프산노닐의 혼합물, 아디프산디이소노닐, 아디프산디이소데실, 아디프산헵틸노닐, 시트르산트리부틸, 아세틸시트르산트리부틸, 탄산디에틸, 세바스산디부틸, 유변성 세바스산알키드 및 인산에스테르와 아디프산에스테르의 혼합물 등을 들 수 있다. 이들 이외의 유기 에스테르 가소제를 사용해도 된다. 상술한 아디프산에스테르 이외의 다른 아디프산에스테르를 사용해도 된다.
상기 유기 인산 가소제로서는, 트리부톡시에틸포스페이트, 이소데실페닐포스페이트, 트리크레실포스페이트 및 트리이소프로필포스페이트 등을 들 수 있다.
상기 가소제는, 하기 식 (1)로 표시되는 디에스테르 가소제여도 된다.
Figure pct00001
상기 식 (1) 중, R1 및 R2는 각각 탄소수 2 내지 10의 유기기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 이소프로필렌기 또는 n-프로필렌기를 나타내고, p는 3 내지 10의 정수를 나타낸다. 상기 식 (1) 중의 R1 및 R2는 각각 탄소수 5 내지 10의 유기기인 것이 바람직하고, 탄소수 6 내지 10의 유기기인 것이 보다 바람직하다.
상기 제1층이 상기 폴리아세트산비닐 (1)을 포함하는 경우에, 상기 제1층은 상기 가소제로서 아디프산에스테르를 포함하는 것이 바람직하고, 아디프산비스(2-부톡시에틸) 또는 아디프산디부틸을 포함하는 것이 특히 바람직하다.
상기 제1층에 있어서, 상기 폴리아세트산비닐 (1) 100중량부에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량을 함유량 (1a)라 한다. 상기 함유량 (1a)는 바람직하게는 30중량부 이상, 보다 바람직하게는 50중량부 이상, 더욱 바람직하게는 55중량부 이상, 특히 바람직하게는 60중량부 이상이며, 바람직하게는 100 중량부 이하, 보다 바람직하게는 90 중량부 이하, 더욱 바람직하게는 85 중량부 이하, 특히 바람직하게는 80 중량부 이하이다. 상기 함유량 (1a)가 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (1a)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다.
상기 제1층이 상기 (메트)아크릴 중합체 (1)을 포함하는 경우에, 상기 제1층은 상기 가소제로서 유기 에스테르 가소제를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 제1층에 있어서, 상기 (메트)아크릴 중합체 (1) 100중량부에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량을 함유량 (1b)라 한다. 상기 함유량 (1b)는 바람직하게는 15중량부 이상, 보다 바람직하게는 20중량부 이상, 바람직하게는 60 중량부 이하, 보다 바람직하게는 55중량부 이하, 더욱 바람직하게는 50 중량부 이하이다. 상기 함유량 (1b)가 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (1b)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다.
상기 제1층이 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)을 포함하는 경우에, 상기 비닐 모노머 중합체 (1)과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 합계 100중량부에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량을 함유량 (1A)라 한다. 상기 함유량 (1A)는 바람직하게는 50중량부 이상, 보다 바람직하게는 55중량부 이상, 더욱 바람직하게는 60중량부 이상, 바람직하게는 100 중량부 이하, 보다 바람직하게는 90 중량부 이하, 더욱 바람직하게는 85 중량부 이하, 특히 바람직하게는 80 중량부 이하이다. 상기 함유량 (1A)가 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (1A)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다.
상기 제2층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (2) 100중량부(상기 열가소성 수지 (2)가 폴리비닐아세탈 수지(2)인 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (2) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (2)의 함유량을 함유량 (2)라 한다. 상기 제3층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (3) 100중량부(상기 열가소성 수지 (3)이 폴리비닐아세탈 수지(3)인 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (3) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (3)의 함유량을 함유량 (3)이라 한다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)은 각각 바람직하게는 5중량부 이상, 보다 바람직하게는 10중량부 이상, 한층 더 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상, 특히 바람직하게는 24중량부 이상, 가장 바람직하게는 25중량부 이상이다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)은 각각 바람직하게는 50 중량부 이하, 보다 바람직하게는 45 중량부 이하, 더욱 바람직하게는 40 중량부 이하, 특히 바람직하게는 37 중량부 이하, 가장 바람직하게는 35 중량부 이하이다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다.
상기 제1층에 있어서, 상기 비닐 모노머 중합체 (1) 100중량부에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량을 함유량 (1)이라 한다. 접합 유리의 차음성을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (2)보다도 많은 것이 바람직하고, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (3)보다도 많은 것이 바람직하다.
접합 유리의 차음성을 한층 더 높이는 관점에서는 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각 바람직하게는 5중량부 이상, 보다 바람직하게는 10중량부 이상, 더욱 바람직하게는 15중량부 이상, 한층 더 바람직하게는 20중량부 이상이다. 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각 바람직하게는 80 중량부 이하, 보다 바람직하게는 75 중량부 이하, 더욱 바람직하게는 70 중량부 이하이다.
(차열성 물질)
상기 중간막은 차열성 물질을 포함하고 있어도 된다. 상기 제1층은 차열성 물질을 포함하고 있어도 된다. 상기 제2층은 차열성 물질을 포함하고 있어도 된다. 상기 제3층은 차열성 물질을 포함하고 있어도 된다. 상기 차열성 물질은 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 차열성 물질은 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종의 성분 X를 포함하거나, 또는 차열 입자를 포함하고 있어도 된다. 이 경우에, 상기 차열성 물질은 상기 성분 X와 상기 차열 입자의 양쪽을 포함하고 있어도 된다.
상기 중간막은 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종의 성분 X를 포함하고 있어도 된다. 상기 제1층은 상기 성분 X를 포함하고 있어도 된다. 상기 제2층은 상기 성분 X를 포함하고 있어도 된다. 상기 제3층은 상기 성분 X를 포함하고 있어도 된다. 상기 성분 X는 차열성 물질이다. 상기 성분 X는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 성분 X는 특별히 한정되지 않는다. 성분 X로서, 종래 공지된 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물을 사용할 수 있다.
상기 성분 X로서는, 프탈로시아닌, 프탈로시아닌의 유도체, 나프탈로시아닌, 나프탈로시아닌의 유도체, 안트라시아닌 및 안트라시아닌의 유도체 등을 들 수 있다. 상기 프탈로시아닌 화합물 및 상기 프탈로시아닌의 유도체는 각각 프탈로시아닌 골격을 갖는 것이 바람직하다. 상기 나프탈로시아닌 화합물 및 상기 나프탈로시아닌의 유도체는 각각 나프탈로시아닌 골격을 갖는 것이 바람직하다. 상기 안트라시아닌 화합물 및 상기 안트라시아닌의 유도체는 각각 안트라시아닌 골격을 갖는 것이 바람직하다.
상기 성분 X는 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하고 있어도 된다. 상기 성분 X는 바나듐 원자를 함유하고 있어도 되고, 구리 원자를 함유하고 있어도 된다. 상기 성분 X는, 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌 및 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌의 유도체 중 적어도 1종이어도 된다.
상기 중간막은 차열 입자를 포함하고 있어도 된다. 상기 제1층은 상기 차열 입자를 포함하고 있어도 된다. 상기 제2층은 상기 차열 입자를 포함하고 있어도 된다. 상기 제3층은 상기 차열 입자를 포함하고 있어도 된다. 상기 차열 입자는 차열성 물질이다. 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 상기 차열 입자는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 차열 입자로서 금속 산화물 입자를 사용할 수 있다. 상기 차열 입자로서, 금속의 산화물에 의해 형성된 입자(금속 산화물 입자)를 사용할 수 있다.
가시광보다도 긴 파장 780nm 이상의 적외선은 자외선과 비교하여 에너지양이 작다. 그러나 적외선은 열적 작용이 크고, 적외선이 물질에 흡수되면 열로서 방출된다. 이 때문에, 적외선은 일반적으로 열선이라 불리고 있다. 상기 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 또한, 차열 입자란 적외선을 흡수 가능한 입자를 의미한다.
상기 차열 입자의 구체예로서는, 알루미늄 도핑 산화주석 입자, 인듐 도핑 산화주석 입자, 안티몬 도핑 산화주석 입자(ATO 입자), 갈륨 도핑 산화아연 입자(GZO 입자), 인듐 도핑 산화아연 입자(IZO 입자), 알루미늄 도핑 산화아연 입자(AZO 입자), 니오븀 도핑 산화티타늄 입자, 나트륨 도핑 산화텅스텐 입자, 세슘 도핑 산화텅스텐 입자, 탈륨 도핑 산화텅스텐 입자, 루비듐 도핑 산화텅스텐 입자, 주석 도핑 산화인듐 입자(ITO 입자), 주석 도핑 산화아연 입자, 규소 도핑 산화아연 입자 등의 금속 산화물 입자나, 6붕화란탄(LaB6) 입자 등을 들 수 있다. 이들 이외의 차열 입자를 사용해도 된다.
(금속염)
상기 중간막은 알칼리 금속염, 알칼리 토류 금속염 및 마그네슘염 중 적어도 1종의 금속염(이하, 금속염 M이라 기재하는 경우가 있음)을 포함하고 있어도 된다. 상기 제1층은 상기 금속염 M을 포함하고 있어도 된다. 상기 제2층은 상기 금속염 M을 포함하고 있어도 된다. 상기 제3층은 상기 금속염 M을 포함하고 있어도 된다. 상기 금속염 M의 사용에 의해, 중간막과 유리판 등의 접합 유리 부재와의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층간의 접착성을 제어하는 것이 용이해진다. 상기 금속염 M은 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 금속염 M은 Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1종의 금속을 포함하고 있어도 된다.
또한, 상기 금속염 M으로서, 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 금속염, 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 토류 금속염 또는 탄소수 2 내지 16의 유기산의 마그네슘염을 사용할 수 있다.
상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 및 상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염으로서는, 아세트산마그네슘, 아세트산칼륨, 프로피온산마그네슘, 프로피온산칼륨, 2-에틸부티르산마그네슘, 2-에틸부탄산칼륨, 2-에틸헥산산마그네슘 및 2-에틸헥산산칼륨 등을 들 수 있다.
(자외선 차폐제)
상기 중간막은 자외선 차폐제를 포함하고 있어도 된다. 상기 제1층은 자외선 차폐제를 포함하고 있어도 된다. 상기 제2층은 자외선 차폐제를 포함하고 있어도 된다. 상기 제3층은 자외선 차폐제를 포함하고 있어도 된다. 자외선 차폐제의 사용에 의해, 중간막 및 접합 유리가 장기간 사용되어도 가시광선 투과율이 저하되기 한층 더 어려워진다. 상기 자외선 차폐제는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 자외선 차폐제에는 자외선 흡수제가 포함된다. 상기 자외선 차폐제는 자외선 흡수제인 것이 바람직하다.
상기 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제, 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제, 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조트리아졸 화합물), 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조페논 화합물), 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제(트리아진 화합물), 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제(말론산에스테르 화합물), 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제(옥살산아닐리드 화합물) 및 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조에이트 화합물) 등을 들 수 있다.
상기 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 백금 입자, 백금 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자, 팔라듐 입자 및 팔라듐 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자 등을 들 수 있다. 자외선 차폐제는 차열 입자가 아닌 것이 바람직하다.
상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 산화아연, 산화티타늄 및 산화세륨 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제에 대하여 표면이 피복되어 있어도 된다. 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제의 표면의 피복 재료로서는, 절연성 금속 산화물, 가수 분해성 유기 규소 화합물 및 실리콘 화합물 등을 들 수 있다.
상기 절연성 금속 산화물로서는, 실리카, 알루미나 및 지르코니아 등을 들 수 있다. 상기 절연성 금속 산화물은 예를 들어 5.0eV 이상의 밴드갭 에너지를 갖는다.
상기 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 2-(2'-히드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin P」), 2-(2'-히드록시-3',5'-디-t-부틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin 320」), 2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin 326」) 및 2-(2'-히드록시-3',5'-디-아밀페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin 328」) 등을 들 수 있다.
상기 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 옥타벤존(BASF사제 「Chimassorb 81」) 등을 들 수 있다.
상기 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 ADEKA사제 「LA-F70」 및 2-(4,6-디페닐-1,3,5-트리아진-2-일)-5-[(헥실)옥시]-페놀(BASF사제 「Tinuvin 1577FF」) 등을 들 수 있다.
상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 2-(p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸, 테트라에틸-2,2-(1,4-페닐렌디메틸리덴)비스말로네이트, 2-(p-메톡시벤질리덴)-비스(1,2,2,6,6-펜타메틸-4-피페리디닐)말로네이트 등을 들 수 있다.
상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제의 시판품으로서는, Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, Hostavin PR-31(모두 클라리언트사제)을 들 수 있다.
상기 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-5-t-부틸페닐)옥살산디아미드, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-페닐)옥살산디아미드, 2-에틸-2'-에톡시-옥시아닐리드(클라리언트사제 「Sanduvor VSU」) 등의 질소 원자 상에 치환된 아릴기 등을 갖는 옥살산디아미드류를 들 수 있다.
상기 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 2,4-디-tert-부틸페닐-3,5-디-tert-부틸-4-히드록시벤조에이트(BASF사제 「Tinuvin 120」) 등을 들 수 있다.
(산화 방지제)
상기 중간막은 산화 방지제를 포함하고 있어도 된다. 상기 제1층은 산화 방지제를 포함하고 있어도 된다. 상기 제2층은 산화 방지제를 포함하고 있어도 된다. 상기 제3층은 산화 방지제를 포함하고 있어도 된다. 상기 산화 방지제는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 산화 방지제로서는, 페놀계 산화 방지제, 황계 산화 방지제 및 인계 산화 방지제 등을 들 수 있다. 상기 페놀계 산화 방지제는 페놀 골격을 갖는 산화 방지제이다. 상기 황계 산화 방지제는 황 원자를 함유하는 산화 방지제이다. 상기 인계 산화 방지제는 인 원자를 함유하는 산화 방지제이다.
상기 페놀계 산화 방지제로서는, 2,6-디-t-부틸-p-크레졸(BHT), 부틸히드록시아니솔(BHA), 2,6-디-t-부틸-4-에틸페놀, 스테아릴-β-(3,5-디-t-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트, 2,2'-메틸렌비스-(4-메틸-6-부틸페놀), 2,2'-메틸렌비스-(4-에틸-6-t-부틸페놀), 4,4'-부틸리덴-비스-(3-메틸-6-t-부틸페놀), 1,1,3-트리스-(2-메틸-히드록시-5-t-부틸페닐)부탄, 테트라키스[메틸렌-3-(3',5'-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트]메탄, 1,3,3-트리스-(2-메틸-4-히드록시-5-t-부틸페놀)부탄, 1,3,5-트리메틸-2,4,6-트리스(3,5-디-t-부틸-4-히드록시벤질)벤젠, 비스(3,3'-t-부틸페놀)부틸릭애시드글리콜에스테르 및 비스(3-t-부틸-4-히드록시-5-메틸벤젠 프로판산)에틸렌비스(옥시에틸렌) 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.
상기 인계 산화 방지제로서는, 트리데실포스파이트, 트리스(트리데실)포스파이트, 트리페닐포스파이트, 트리노닐페닐포스파이트, 비스(트리데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 비스(데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트, 비스(2,4-디-t-부틸-6-메틸페닐)에틸에스테르아인산 및 2,2'-메틸렌비스(4,6-디-t-부틸-1-페닐옥시)(2-에틸헥실옥시)포스포러스 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.
상기 산화 방지제의 시판품으로서는, 예를 들어 BASF사제 「IRGANOX 245」, BASF사제 「IRGAFOS 168」, BASF사제 「IRGAFOS 38」, 스미또모 가가꾸 고교사제 「스밀라이저 BHT」, 사까이 가가꾸 고교사제 「H-BHT」, 그리고 BASF사제 「IRGANOX 1010」 등을 들 수 있다.
(다른 성분)
상기 중간막, 상기 제1층, 상기 제2층 및 상기 제3층은 각각 필요에 따라서 커플링제, 분산제, 계면 활성제, 난연제, 대전 방지제, 안료, 염료, 금속염 이외의 접착력 조정제, 내습제, 형광 증백제 및 적외선 흡수제 등의 첨가제를 포함하고 있어도 된다. 이들 첨가제는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
(중간막의 기타 상세)
상기 중간막의 두께는 특별히 한정되지 않는다. 실용면의 관점, 그리고 접합 유리의 내관통성 및 굴곡 강성을 충분히 높이는 관점에서는, 중간막의 두께는 바람직하게는 0.1mm 이상, 보다 바람직하게는 0.25mm 이상, 바람직하게는 3mm 이하, 보다 바람직하게는 1.5mm 이하이다. 중간막의 두께가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성 및 굴곡 강성이 한층 더 높아진다. 중간막의 두께가 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 한층 더 양호해진다.
중간막의 두께를 T라 한다. 상기 제1층의 두께는 바람직하게는 0.035T 이상, 보다 바람직하게는 0.0625T 이상, 더욱 바람직하게는 0.1T 이상, 바람직하게는 0.4T 이하, 보다 바람직하게는 0.375T 이하, 더욱 바람직하게는 0.25T 이하, 특히 바람직하게는 0.15T 이하이다. 상기 제1층의 두께가 0.4T 이하이면, 굴곡 강성이 한층 더 양호해진다.
상기 제2층 및 상기 제3층의 각 두께는 바람직하게는 0.3T 이상, 보다 바람직하게는 0.3125T 이상, 더욱 바람직하게는 0.375T 이상, 바람직하게는 0.97T 이하, 보다 바람직하게는 0.9375T 이하, 더욱 바람직하게는 0.9T 이하이다. 상기 제2층 및 상기 제3층의 각 두께는 0.46875T 이하여도 되고, 0.45T 이하여도 된다. 또한, 상기 제2층 및 상기 제3층의 각 두께가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 강성이 한층 더 높아진다.
상기 제2층 및 상기 제3층의 합계의 두께는 바람직하게는 0.625T 이상, 보다 바람직하게는 0.75T 이상, 더욱 바람직하게는 0.85T 이상, 바람직하게는 0.97T 이하, 보다 바람직하게는 0.9375T 이하, 더욱 바람직하게는 0.9T 이하이다. 또한, 상기 제2층 및 상기 제3층의 합계의 두께가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 강성이 한층 더 높아진다.
상기 중간막은 두께가 균일한 중간막이어도 되고, 두께가 변화되어 있는 중간막이어도 된다. 상기 중간막의 단면 형상은 직사각형이어도 되고, 웨지형이어도 된다.
본 발명에 관한 중간막의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 본 발명에 관한 중간막의 제조 방법으로서는, 예를 들어 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 사용하여 각 층을 각각 형성한 후에, 얻어진 각 층을 적층하는 방법, 그리고 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 압출기를 사용하여 공압출함으로써, 각 층을 적층하는 방법 등을 들 수 있다. 연속적인 생산에 적합하기 때문에 압출 성형하는 제조 방법이 바람직하다.
중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2층과 상기 제3층에 동일한 폴리비닐아세탈 수지가 포함되어 있는 것이 바람직하다. 중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2층과 상기 제3층에 동일한 폴리비닐아세탈 수지 및 동일한 가소제가 포함되어 있는 것이 보다 바람직하다. 중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2층과 상기 제3층이 동일한 수지 조성물에 의해 형성되어 있는 것이 더욱 바람직하다.
상기 중간막은 양측의 표면 중 적어도 한쪽 표면에 요철 형상을 갖는 것이 바람직하다. 상기 중간막은 양측의 표면에 요철 형상을 갖는 것이 보다 바람직하다. 상기 요철 형상을 형성하는 방법으로서는 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 립 엠보스법, 엠보스 롤법, 캘린더 롤법 및 이형 압출법 등을 들 수 있다. 정량적으로 일정한 요철 모양인 다수의 요철 형상의 엠보스를 형성할 수 있는 점에서, 엠보스 롤법이 바람직하다.
(접합 유리)
본 발명에 따른 접합 유리는 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비한다. 본 발명에 따른 접합 유리에서는, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있다.
본 발명에 따른 접합 유리는 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에 배치된 접합 유리용 중간막을 구비한다. 본 발명에 따른 접합 유리에서는, 상기 중간막은 비닐 모노머 중합체를 포함하는 제1층을 구비하고, 상기 비닐 모노머 중합체가, 아세트산비닐 또는 (메트)아크릴 모노머와, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이다. 본 발명에 따른 접합 유리에서는, 상기 접합 유리의, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 측정되는 헤이즈가 0.5％ 이하인 것이 바람직하다. 본 발명에서는 접합 유리용 중간막이 상기 구성을 구비하고 있으므로, 투명성이 높여진 중간막에 있어서 차음성 및 층간 접착력을 높일 수 있다.
도 3은, 도 1에 나타내는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 3에 나타내는 접합 유리(31)는 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22)와 중간막(11)을 구비한다. 중간막(11)은 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다.
중간막(11)의 제1 표면(11a)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(11)의 제1 표면(11a)과는 반대인 제2 표면(11b)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다. 제2층(2)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(11A)의 제1 표면(11a)과는 반대인 제2 표면(11b)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다.
도 4는, 도 2에 나타내는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 4에 나타내는 접합 유리(31A)는 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22)와 중간막(11A)을 구비한다. 중간막(11A)은 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다.
중간막(11A)의 제1 표면(11a)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(11A)의 제1 표면(11a)과는 반대인 제2 표면(11b)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다.
이와 같이, 본 발명에 관한 접합 유리는 제1 접합 유리 부재와 제2 접합 유리 부재와 중간막을 구비하고 있고, 해당 중간막이 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막이다. 본 발명에 관한 접합 유리에서는, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에 상기 중간막이 배치되어 있다.
상기 제1 접합 유리 부재는 제1 유리판인 것이 바람직하다. 상기 제2 접합 유리 부재는 제2 유리판인 것이 바람직하다.
상기 제1, 제2 접합 유리 부재로서는, 유리판 및 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름 등을 들 수 있다. 상기 접합 유리에는, 2매의 유리판 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리뿐만 아니라, 유리판과 PET 필름 등과의 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리도 포함된다. 상기 접합 유리는 유리판을 구비한 적층체이며, 적어도 1매의 유리판이 사용되고 있는 것이 바람직하다. 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재가 각각 유리판 또는 PET 필름이며, 또한 상기 접합 유리는 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재 중 적어도 한쪽으로서 유리판을 구비하는 것이 바람직하다. 상기 제1, 제2 접합 유리 부재의 양쪽이 유리판인 것이 특히 바람직하다.
상기 유리판으로서는, 무기 유리 및 유기 유리를 들 수 있다. 상기 무기 유리로서는, 플로트 판유리, 열선 흡수 판유리, 열선 반사 판유리, 연마 판유리, 형 판유리 및 선입 판유리 등을 들 수 있다. 상기 유기 유리는 무기 유리를 대신하는 합성 수지 유리이다. 상기 유기 유리로서는, 폴리카르보네이트판 및 폴리(메트)아크릴 수지판 등을 들 수 있다. 상기 폴리(메트)아크릴 수지판으로서는, 폴리메틸(메트)아크릴레이트판 등을 들 수 있다.
상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재의 각 두께는 바람직하게는 1mm 이상, 바람직하게는 5mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이하이다. 또한, 상기 접합 유리 부재가 유리판인 경우에, 해당 유리판의 두께는 바람직하게는 0.5mm 이상, 보다 바람직하게는 0.7mm 이상, 바람직하게는 5mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이하이다. 상기 접합 유리 부재가 PET 필름인 경우에, 해당 PET 필름의 두께는 바람직하게는 0.03mm 이상, 바람직하게는 0.5mm 이하이다.
상기 유리판의 두께는 2mm 이하여도 된다. 또한 상기 유리판의 두께는 1.8mm 이하, 1.6mm 이하, 1.0mm 이하여도 된다. 상기 유리판의 두께가 상기 상한 이하이면, 접합 유리를 경량화하거나, 접합 유리의 재료를 적게 하여 환경 부하를 저감하거나, 접합 유리의 경량화에 의해 자동차의 연비를 향상시켜 환경 부하를 저감하거나 할 수 있다. 상기 제1 유리판의 두께와 상기 제2 유리판의 두께의 합계는 3.5mm 이하여도 되고, 또한 2.8mm 이하여도 된다. 상기 제1 유리판의 두께와 상기 제2 유리판의 두께의 합계가 상기 상한 이하이면, 접합 유리를 경량화하거나, 접합 유리의 재료를 적게 하여 환경 부하를 저감하거나, 접합 유리의 경량화에 의해 자동차의 연비를 향상시켜 환경 부하를 저감하거나 할 수 있다.
상기 접합 유리의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 우선, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에 중간막을 끼운다. 다음에, 예를 들어 압박 롤에 통과시키거나 또는 고무백에 넣어서 감압 흡인하거나 함으로써, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재와 중간막 사이에 잔류하는 공기를 탈기한다. 그 후, 약 70 내지 110℃에서 예비 접착하여 적층체를 얻는다. 이어서, 적층체를 오토클레이브에 넣거나 또는 프레스하거나 하여, 약 120 내지 150℃ 및 1 내지 1.5MPa의 압력에서 압착한다. 이와 같이 하여 접합 유리를 얻을 수 있다. 상기 접합 유리의 제조 시에, 제1층과 제2층과 제3층을 적층해도 된다.
상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 이들 용도 이외에도 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 차량용 또는 건축물용의 중간막 및 접합 유리인 것이 바람직하고, 차량용 중간막 및 접합 유리인 것이 보다 바람직하다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차의 프론트 유리, 사이드 유리, 리어 유리 또는 루프 유리 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차에 적합하게 사용된다. 상기 중간막은 자동차의 접합 유리를 얻기 위해 사용된다.
이하에 실시예 및 비교예를 들어 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 본 발명은 이들 실시예로만 한정되지 않는다.
이하의 재료를 준비하였다.
또한, 폴리비닐아세탈 수지에 대하여 아세탈화도(부티랄화도), 아세틸화도 및 수산기의 함유율은 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정하였다. 또한, ASTM D1396-92에 의해 측정한 경우에도, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법과 마찬가지의 수치를 나타냈다. 또한 아세탈의 종류가 아세토아세탈 등인 경우에는, 아세탈화도는 마찬가지로, 아세틸화도, 수산기의 함유율을 측정하여 얻어진 측정 결과로부터 몰 분율을 산출하고, 이어서 100몰％로부터 아세틸화도 및 수산기의 함유율을 뺌으로써 산출된다.
(수지)
하기에 나타내는 폴리아세트산비닐 및 (메트)아크릴 중합체:
폴리아세트산비닐 (1): 이하의 합성예 1
(합성예 1)
환류 냉각기, 적하 깔때기, 온도계 및 질소 도입구를 구비하는 유리제 중합 용기를 준비하였다. 이 중합 용기 내에, 아세트산비닐 모노머 100중량부와, 3-메틸-3-부텐-1-올(MB) 1.0중량부와, 메탄올 3.8중량부를 넣고, 가열 및 교반하여 중합 용기 내를 질소 치환하였다. 이어서, 상기 중합 용기 내의 온도를 60℃로 하고, 중합 개시제인 tert-부틸퍼옥시네오데카노에이트 0.02중량부와, 아세트산비닐 모노머 150중량부와, 3-메틸-3-부텐-1-올(MB) 1.5중량부를 4시간에 걸쳐 적하하고, 적하 종료 후 1시간 중합시켜, 폴리아세트산비닐 (1)을 포함하는 용액을 얻었다. 이 용액을 110℃의 오븐에서 3시간 건조시킴으로써, 폴리아세트산비닐 (1)을 얻었다. 폴리아세트산비닐 (1)에서는, MB에서 유래하는 구조 단위의 비율은 0.4몰％였다.
폴리아세트산비닐 (2): 이하의 합성예 2
(합성예 2)
3-메틸-3-부텐-1-올(MB)을 에틸렌글리콜모노비닐에테르(HEVE)로 변경하고, 또한 HEVE에서 유래하는 구조 단위의 비율을 0.4몰％로 한 것 이외에는 합성예 1과 마찬가지로 하여, 폴리아세트산비닐 (2)를 얻었다.
폴리아세트산비닐 (3): 이하의 합성예 3
(합성예 3)
3-메틸-3-부텐-1-올(MB)을 에틸렌글리콜모노비닐에테르(HEVE)로 변경하고, 또한 HEVE에서 유래하는 구조 단위의 비율을 0.2몰％로 한 것 이외에는 합성예 1과 마찬가지로 하여, 폴리아세트산비닐 (3)을 얻었다.
폴리아세트산비닐 (4): 이하의 합성예 4
(합성예 4)
3-메틸-3-부텐-1-올(MB)을 에틸렌글리콜모노비닐에테르(HEVE)로 변경하고, 또한 HEVE에서 유래하는 구조 단위의 비율을 10몰％로 한 것 이외에는 합성예 1과 마찬가지로 하여, 폴리아세트산비닐 (4)를 얻었다.
폴리아세트산비닐 (5): 이하의 합성예 5
(합성예 5)
3-메틸-3-부텐-1-올(MB)을 에틸렌글리콜모노비닐에테르(HEVE)로 변경하고, 또한 HEVE에서 유래하는 구조 단위의 비율을 30몰％로 한 것 이외에는 합성예 1과 마찬가지로 하여, 폴리아세트산비닐 (5)를 얻었다.
폴리아세트산비닐 (6): 이하의 합성예 6
(합성예 6)
3-메틸-3-부텐-1-올(MB)을 이소프로필아크릴아미드(IPA)로 변경하고, 또한IPA에서 유래하는 구조 단위의 비율을 1몰％로 한 것 이외에는 합성예 1과 마찬가지로 하여, 폴리아세트산비닐 (6)을 얻었다.
폴리아세트산비닐 (7): 이하의 합성예 7
(합성예 7)
환류 냉각기, 온도계 및 질소 도입구를 구비하는 유리제 중합 용기를 준비하였다. 이 중합 용기 내에 이하의 성분을 넣고, 가열 및 교반하여 중합 용기 내를 질소 치환하였다.
이온 교환수 230중량부
폴리옥시에틸렌스티렌화프로페닐페닐에테르황산에스테르암모늄(다이이찌 고교 세야꾸사제 「AR-30」) 0.1중량부
아세트산비닐 모노머 50중량부
에틸렌글리콜모노비닐에테르(HEVE) 0.5중량부
중합 개시제인 tert-부틸퍼옥시네오데카노에이트 0.08중량부
이어서, 상기 중합 용기 내를 60℃로 하고, 3시간 중합시켜 입자상의 폴리아세트산비닐 (7)을 얻었다.
폴리아세트산비닐 (8): 이하의 합성예 8
(합성예 8)
환류 냉각기, 적하 깔때기, 온도계 및 질소 도입구를 구비하는 유리제 중합 용기를 준비하였다. 이 중합 용기 내에 이하의 성분을 넣고, 가열 및 교반하여 중합 용기 내를 질소 치환하였다.
이온 교환수 230중량부
폴리옥시에틸렌스티렌화프로페닐페닐에테르황산에스테르암모늄(다이이찌 고교 세야꾸사제 「AR-30」) 0.5중량부
에틸렌옥시드·프로필렌옥시드 공중합체(메이세이 가가꾸 고교사제 「EP-10」) 0.005중량부
이어서, 상기 중합 용기 내를 60℃로 하고, 중합 개시제인 tert-부틸퍼옥시네오데카노에이트 0.08중량부와, 아세트산비닐 모노머 47.5중량부, 에틸렌글리콜모노비닐에테르(HEVE) 0.5중량부 및 벤질아크릴레이트 2.5중량부를 첨가하고, 6시간 중합시켜 입자상의 폴리아세트산비닐 (8)을 얻었다.
(메트)아크릴 중합체 (9): 이하의 합성예 9
(합성예 9)
환류 냉각기, 온도계 및 질소 도입구를 구비하는 유리제 중합 용기를 준비하였다. 이 중합 용기 내에 이하의 성분을 넣고, 가열 및 교반하여 중합 용기 내를 질소 치환하였다.
이온 교환수 230중량부
폴리옥시에틸렌스티렌화프로페닐페닐에테르황산에스테르암모늄(다이이찌 고교 세야꾸사제 「AR-30」) 1중량부
에틸렌옥시드·프로필렌옥시드 공중합체(메이세이 가가꾸 고교사제 「EP-10」) 0.01중량부
다음에 상기 중합 용기 내를 60℃로 하고, 중합 개시제인 tert-부틸퍼옥시네오데카노에이트 0.08중량부와, 히드록시프로필아크릴레이트(HPA) 15중량부, 및 시클로헥실아크릴레이트아크릴레이트 85중량부를 첨가하고, 6시간 중합시켜 입자상의 (메트)아크릴 중합체 (9)를 얻었다.
(메트)아크릴 중합체 (10): 이하의 합성예 10
(합성예 10)
반응 용기 내에, 이소보르닐아크릴레이트 75중량부, 환상 트리메틸올프로판포르말아크릴레이트(#200) 20중량부, 4-히드록시부틸아크릴레이트(4HBA) 5중량부와, 중합 용매로서 아세트산에틸 50중량부를 첨가하고, 질소로 버블링한 후, 질소를 유입하면서 반응 용기를 65℃로 가열하였다. 30분 가열한 후, 중합 개시제로서 V-60(2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 와코 쥰야꾸 고교사제) 0.08중량부를 아세트산에틸로 10배 희석한 중합 개시제 용액을 반응 용기 내에 투입하고, 5시간 중합 반응을 행하여 폴리머 용액을 얻었다. 이 용액을 110℃의 오븐에서 3시간 건조시킴으로써, (메트)아크릴 중합체 (10)을 얻었다.
(메트)아크릴 중합체 (11): 이하의 합성예 11
(합성예 11)
이하의 성분을 배합하고, 편면 이형 처리된 PET 시트(니퍼사제, 50㎛)에 끼워 넣도록 하여, 두께 100㎛가 되도록 스페이서를 통해 도공하고, 케미컬 램프(FL20SBL, 도시바사제)를 사용하여 조사량 3000mJ/cm2로 자외선을 조사함으로써, (메트)아크릴 중합체 (11)을 얻었다.
이소보르닐아크릴레이트 65중량부
환상 트리메틸올프로판포르말아크릴레이트(#200) 25중량부
(2-메틸-2-에틸-1,3-디옥솔란-4-일)메틸아크릴레이트(MEDOL-10) 5중량부
4-히드록시부틸아크릴레이트(4HBA) 5중량부
IRGACURE 184(BASF사제) 0.2중량부
폴리아세트산비닐 (X1): 이하의 합성예 X1
(합성예 X1)
환류 냉각기, 적하 깔때기, 온도계 및 질소 도입구를 구비하는 유리제 중합 용기를 준비하였다. 이 중합 용기 내에 이온 교환수 270중량부와, 부분 비누화 폴리비닐알코올(PVA, 수평균 분자량 11000, 비누화도 88몰％) 0.1중량부를 넣고, 가열 및 교반하였다. 이어서, 상기 중합 용기 내의 온도를 58℃로 하고, 중합 개시제인 과산화라우로일 0.08중량부와, 아세트산비닐 모노머 100중량부를 첨가하고 6시간 중합시켜, 입자상의 폴리아세트산비닐 (X1)을 얻었다.
폴리아세트산비닐 (X2): 이하의 합성예 X2
(합성예 X2)
환류 냉각기, 적하 깔때기, 온도계 및 질소 도입구를 구비하는 유리제 중합 용기를 준비하였다. 이 중합 용기 내에, 아세트산비닐 모노머 250중량부와 메탄올 3.8중량부를 넣고, 가열 및 교반하여 중합 용기 내를 질소 치환하였다. 이어서, 상기 중합 용기 내의 온도를 60℃로 하고, 중합 개시제인 tert-부틸퍼옥시네오데카노에이트 0.02중량부를 2.5시간에 걸쳐 적하하고, 적하 종료 후 2시간 중합시켜, 폴리아세트산비닐 (X2)를 포함하는 용액을 얻었다. 이 용액을 110℃의 오븐에서 3시간 건조시킴으로써, 폴리아세트산비닐 (X2)를 얻었다.
폴리아세트산비닐 (X3): 이하의 합성예 X3
(합성예 X3)
3-메틸-3-부텐-1-올(MB)을 이소프로필아크릴아미드(IPA)로 변경하고, 또한IPA에서 유래하는 구조 단위의 비율을 40몰％로 한 것 이외에는 합성예 1과 마찬가지로 하여, 폴리아세트산비닐 (X3)을 얻었다.
폴리아세트산비닐 (X4): 이하의 합성예 X4
(합성예 X4)
환류 냉각기, 적하 깔때기, 온도계 및 질소 도입구를 구비하는 유리제 중합 용기를 준비하였다. 이 중합 용기 내에 이온 교환수 270중량부와, 부분 비누화 폴리비닐알코올(PVA, 수평균 분자량 11000, 비누화도 88몰％) 0.1중량부를 넣고, 가열 및 교반하였다. 이어서, 상기 중합 용기 내의 온도를 58℃로 하고, 중합 개시제인 과산화라우로일 0.08중량부와, 아세트산비닐 모노머 100중량부와, 3-메틸-3-부텐-1-올(MB) 20중량부를 첨가하고, 6시간 중합시켜, 입자상의 폴리아세트산비닐 (X4)를 얻었다.
폴리비닐아세탈 수지:
폴리비닐아세탈 수지 (1)(PVB1, 수산기의 함유율 31몰％, 부티랄화도 68몰％, 아세틸화도 1몰％)
폴리비닐아세탈 수지 (2)(PVB2, 수산기의 함유율 34.5몰％, 부티랄화도 64.5몰％, 아세틸화도 1몰％)
(가소제)
D931(아디프산비스(2-부톡시에틸))
3GO(트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트)
(금속염 M)
Mg 혼합물(2-에틸부티르산마그네슘과 아세트산마그네슘의 50:50(중량비) 혼합물)
(자외선 차폐제)
Tinuvin 326(2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸, BASF사제 「Tinuvin 326」)
(산화 방지제)
BHT(2,6-디-t-부틸-p-크레졸)
(실시예 1)
제1층을 형성하기 위한 조성물의 제작:
이하의 배합 성분을 혼합하고 믹싱 롤에서 충분히 혼련하여, 제1층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
폴리아세트산비닐 (1) 100중량부
가소제(D931) 70중량부
얻어지는 제1층 중에서 0.2중량％가 되는 양의 자외선 차폐제(Tinuvin 326)
얻어지는 제1층 중에서 0.2중량％가 되는 양의 산화 방지제(BHT)
제2, 제3층을 형성하기 위한 조성물의 제작:
이하의 배합 성분을 혼합하고 믹싱 롤에서 충분히 혼련하여, 제2, 제3층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
폴리비닐아세탈 수지 (1)(PVB1, 수산기의 함유율 31몰％, 부티랄화도 68몰％, 아세틸화도 1몰％) 100중량부
가소제(D931) 35중량부
얻어지는 제2, 제3층 중에서 Mg가 70ppm이 되는 양의 금속염 M(Mg 혼합물)
얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.2중량％가 되는 양의 자외선 차폐제(Tinuvin 326)
얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.2중량％가 되는 양의 산화 방지제(BHT)
중간막의 제작:
얻어진 제1층을 형성하기 위한 조성물과, 얻어진 제2, 제3층을 형성하기 위한 조성물을 공압출기에 의해 압출하여, 제2층(두께 370㎛)/제1층(두께 100㎛)/제3층(두께 370㎛)의 구조를 갖는 중간막을 얻었다.
접합 유리의 제작:
얻어진 중간막을 세로 30cm×가로 2.5cm의 크기로 절단하였다. 제1 접합 유리 부재 및 제2 접합 유리 부재로서, JIS R3202에 준거한 두께 2.0mm, 세로 30mm 및 가로 2.5cm의 클리어 플로트 유리를 준비하였다. 2매의 클리어 플로트 유리판 사이에 중간막을 끼워 넣어 적층체를 얻었다. 이 적층체를 고무백 내에 넣고, 2.6kPa의 진공도에서 20분간 탈기한 후, 탈기한 채 오븐 내로 옮기고, 추가로 90℃에서 30분간 유지하고 진공 프레스하여, 적층체를 예비 압착하였다. 오토클레이브 중에서 135℃ 및 압력 1.2MPa의 조건에서, 예비 압착된 적층체를 20분간 압착하여 접합 유리를 얻었다.
(실시예 2 내지 14 및 비교예 1 내지 4)
폴리아세트산비닐, 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제의 종류와, 이들의 배합량을 하기 표 1 내지 3에 나타내는 바와 같이 변경한 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여, 접합 유리를 얻었다.
(평가)
(1) 투명성(헤이즈)
얻어진 접합 유리에 대하여 헤이즈 미터(도꾜 덴쇼꾸사제 「TC-HIIIDPK」)를 사용하여, JIS K6714에 준거하여 헤이즈를 측정하였다. 헤이즈가 0.5％ 이하인 경우를 「○」, 헤이즈가 0.5％를 초과하는 경우를 「×」라고 판정하였다.
(2) 접착력
제1층을 형성하기 위한 조성물을, 코로나 처리를 실시한 PET 필름(두께 70㎛) 상에 도포하고, 두께 100㎛의 제1층을 형성하여 제1 적층체를 얻었다.
제2, 제3층을 형성하기 위한 조성물을 PET 필름(두께 100㎛) 상에 도포하고, 두께 370㎛의 제2층을 형성하여 제2 적층체를 얻었다.
얻어진 제1, 제2 적층체를 각각 25mm 및 80mm의 크기로 절단하고, 제1층과 제2층을 대향시켜 110℃에서 라미네이트하였다. PET 필름/제1층/제2층/PET 필름의 시험 샘플을 얻었다.
얻어진 시험 샘플에 대하여, 인장 시험기를 사용하여 25℃에서 인장 속도 300mm/분의 조건에서 180도 박리 시험을 행하고, 제1층과 제2층(제3층에도 상당함)의 접착력을 평가하였다.
(3) 절곡 시험
상기 (2)의 접착력의 평가에서 얻어진 시험 샘플을 준비하였다. 이 시험 샘플을 180도로 둘로 접기하고 원상태로 복귀시키고, 접음선의 부분에 박리가 발생하는지 여부를 평가하였다. 비교예 1에서는 1cm의 박리가 발생한 것에 비해, 실시예 2에서는 박리가 발생하지 않았다.
(4) 차음성(20℃에서의 1차 손실 계수)
얻어진 접합 유리를 댐핑 시험용 진동 발생기(신켄사제 「가진기 G21-005D」)에 의해 가진하였다. 여기에서 얻어진 진동 특성을 기계 임피던스 측정 장치(리온사제 「XG-81」)에서 증폭하고, 진동 스펙트럼을 FFT 스펙트럼 애널라이저(리온사제 「FFT 애널라이저 SA-01A2」)에 의해 해석하였다.
상세 및 결과를 하기 표 1 내지 3에 나타낸다.
Figure pct00002
Figure pct00003
Figure pct00004
1…제1층
1a…제1 표면
1b…제2 표면
2…제2층
2a…외측의 표면
3…제3층
3a…외측의 표면
11, 11A…중간막
11a…제1 표면
11b…제2 표면
21…제1 접합 유리 부재
22…제2 접합 유리 부재
31, 31A…접합 유리
51…롤체
61…권취 코어

Claims (19)

1층 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막이며,
상기 중간막은, 비닐 모노머 중합체를 포함하는 제1층을 구비하고,
상기 비닐 모노머 중합체가, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이고,
하기 제1, 제2 및 제3 공정을 거쳐 얻어지는 접합 유리의, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 측정되는 헤이즈가 0.5％ 이하인, 접합 유리용 중간막.
제1 공정: 세로 30mm 및 가로 2.5cm의 중간막을 준비한다. JIS R3202에 준거한 두께 2.0mm, 세로 30mm 및 가로 2.5cm의 클리어 플로트 유리 2매를 준비한다. 2매의 클리어 플로트 유리 사이에 중간막을 끼워, 적층체를 얻는다.
제2 공정: 얻어진 적층체를 고무백 내에 넣고, 2.6kPa의 진공도에서 20분간 탈기한 후, 탈기한 채 오븐 내로 옮기고, 추가로 90℃에서 30분간 유지하고 진공 프레스하여, 적층체를 예비 압착한다.
제3 공정: 오토클레이브 중에서 135℃ 및 압력 1.2MPa의 조건에서, 예비 압착된 적층체를 20분간 압착하여, 접합 유리를 얻는다.
제1항에 있어서, 상기 제1층이, 상기 비닐 모노머 중합체로서 폴리아세트산비닐을 포함하고,
상기 폴리아세트산비닐이, 아세트산비닐과, 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체인, 접합 유리용 중간막.
제1항에 있어서, 상기 제1층이, 상기 비닐 모노머 중합체로서 (메트)아크릴 중합체를 포함하고,
상기 (메트)아크릴 중합체가, 수소 결합성을 갖는 관능기를 측쇄에 갖지 않는 (메트)아크릴 모노머와, 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체인, 접합 유리용 중간막.
제2항에 있어서, 상기 폴리아세트산비닐이, 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머에서 유래하는 구조 단위를 0.2몰％ 이상 30몰％ 이하로 포함하는, 접합 유리용 중간막.
제3항에 있어서, 상기 (메트)아크릴 중합체가, 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머에서 유래하는 구조 단위를 0.2몰％ 이상 45몰％ 이하로 포함하는, 접합 유리용 중간막.
제2항 또는 제4항에 있어서, 상기 폴리아세트산비닐의 중량 평균 분자량이 30만 이상인, 접합 유리용 중간막.
제3항 또는 제5항에 있어서, 상기 (메트)아크릴 중합체의 중량 평균 분자량이 30만 이상인, 접합 유리용 중간막.
제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머에 있어서의 상기 관능기가, 수산기인, 접합 유리용 중간막.
제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 중간막은 제2층을 구비하고,
상기 제1층의 제1 표면에, 상기 제2층이 적층되어 있는, 접합 유리용 중간막.
제9항에 있어서, 상기 제2층이 열가소성 수지를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
제10항에 있어서, 상기 제2층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지인, 접합 유리용 중간막.
제9항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 중간막은 제3층을 구비하고,
상기 제1층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면에, 상기 제3층이 적층되어 있는, 접합 유리용 중간막.
제12항에 있어서, 상기 제3층이 열가소성 수지를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
제13항에 있어서, 상기 제3층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지인, 접합 유리용 중간막.
제12항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1층이 가소제를 포함하고,
상기 제2층이 가소제를 포함하고,
상기 제3층이 가소제를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
제15항에 있어서, 상기 제2층이 열가소성 수지를 포함하고,
상기 제3층이 열가소성 수지를 포함하고,
상기 제1층 중에서의 상기 비닐 모노머 중합체 100중량부에 대한 상기 가소제의 함유량이, 상기 제2층 중에서의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대한 상기 가소제의 함유량보다도 많고,
상기 제1층 중에서의 상기 비닐 모노머 중합체 100중량부에 대한 상기 가소제의 함유량이, 상기 제3층 중에서의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대한 상기 가소제의 함유량보다도 많은, 접합 유리용 중간막.
권취 코어와,
제1항 내지 제16항 중 어느 한 항에 기재된 접합 유리용 중간막을 구비하고,
상기 접합 유리용 중간막이, 상기 권취 코어의 외주에 감겨 있는, 롤체.
제1 접합 유리 부재와,
제2 접합 유리 부재와,
제1항 내지 제16항 중 어느 한 항에 기재된 접합 유리용 중간막을 구비하고,
상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리.
제1 접합 유리 부재와,
제2 접합 유리 부재와,
상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에 배치된 접합 유리용 중간막을 구비하는 접합 유리이며,
상기 중간막은, 비닐 모노머 중합체를 포함하는 제1층을 구비하고,
상기 비닐 모노머 중합체가, 아세트산비닐 또는 (메트)아크릴 모노머와, 수소 결합성을 갖는 관능기를 갖는 모노머를 포함하는 중합성 조성물의 중합체이고,
상기 접합 유리의, JIS K6714에 준거하여 헤이즈 미터를 사용해서 측정되는 헤이즈가 0.5％ 이하인, 접합 유리.
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