JP7316226B2 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Description

本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

下記の特許文献１には、（メタ）アクリル重合体と、（メタ）アクリルモノマーと、光重合開始剤とを含有する合わせガラスの中間膜用光硬化性樹脂組成物が開示されている。

ＷＯ２０１７／２０９０１３Ａ１

上記特許文献１に記載のように、（メタ）アクリル重合体を用いた合わせガラス用中間膜が知られている。特許文献１では、上記光硬化性樹脂組成物を用いて、押出成形とは異なる方法で合わせガラス用中間膜を製造している。

一方、製造効率を高める観点からは、押出成形により合わせガラス用中間膜を製造することが好ましい。しかしながら、（メタ）アクリル重合体を含む材料を用いて押出成形により合わせガラス用中間膜を製造する場合、該材料を金型から押し出すことができなかったり、該材料を金型から押し出す際に、該材料の溶融粘度が過度に高くなり、流動安定性が低下したりすることがある。該材料の流動安定性が低い場合には、得られる合わせガラス用中間膜の形状にばらつきが生じたりすることがある。

本発明の目的は、合わせガラス用中間膜の製造時において、押出時の流動安定性を高めることができ、形状安定性に優れている合わせガラス用中間膜を提供することである。

本発明の広い局面によれば、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む第１の層を備え、前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比が１以上６以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である第１の構成、及び、ゲル分率が５重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である第２の構成の内の少なくとも一方を満足する、合わせガラス用中間膜（本明細書において、「合わせガラス用中間膜」を「中間膜」と略記することがある）が提供される。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比が１以上６以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、ゲル分率が５重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比が１以上６以下であり、かつゲル分率が１０重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比が１０以下であり、かつゲル分率が５重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量が５０万以上１９０万以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量が７０万以上１４０万以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、（メタ）アクリルモノマーと光重合開始剤とを含む重合性組成物を活性エネルギー線の照射により硬化させた硬化物に含まれる重合体である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層１００重量％中、前記（メタ）アクリルモノマーの含有量が３重量％以下である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記重合性組成物を活性エネルギー線の照射により硬化させて、厚さ０．８ｍｍの硬化物層を得て、周波数１Ｈｚ及びせん断モードの条件で前記硬化物層の動的粘弾性測定をしたときに、ｔａｎδのピーク温度が－１０℃以上１００℃以下である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記重合性組成物が、紫外線吸収剤を含む。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記光重合開始剤の波長３００ｎｍ以上における最大吸収波長をλ_１ｎｍとし、前記紫外線吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度をＡとし、Ａ／４となりかつλ_１よりも大きい波長をλ_２ｎｍとしたときに、前記光重合開始剤と前記紫外線吸収剤との組み合わせが、λ_２とλ_１との差が４０ｎｍ以下となる組み合わせである。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記重合性組成物が、紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤を含み、前記光重合開始剤の波長３００ｎｍ以上における最大吸収波長をλ_１ｎｍとし、前記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度をＢとし、Ｂ／４となりかつλ_１よりも大きい波長をλ_３ｎｍとしたときに、前記光重合開始剤と前記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤との組み合わせが、λ_３とλ_１との差が６０ｎｍ以下となる組み合わせである。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記光重合開始剤の波長３００ｎｍ以上における最大吸収波長をλ_１ｎｍとしたときに、前記活性エネルギー線の極大波長が、（λ_１＋２０）ｎｍ以上（λ_１＋５０）ｎｍ以下である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記（メタ）アクリルモノマーが、多官能の（メタ）アクリルモノマーを含み、前記第１の層１００重量％中、前記多官能の（メタ）アクリルモノマーの含有量が０．０５重量％未満である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記重合性組成物を厚さ３ｍｍに塗工して得られた重合性組成物層を、３５０ｍＪ／ｃｍ^２の活性エネルギー線の照射により硬化させたときに、硬化時の前記重合性組成物層の表面の最大温度が１２５℃以下である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記重合性組成物が、重合禁止剤を含む。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、可塑剤を含む。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、粘着付与剤を含む。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、２層以上の構造を有し、前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層を備える。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が、熱可塑性樹脂を含む。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、３層以上の構造を有し、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第３の層が、熱可塑性樹脂を含む。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第３の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む第１の層を備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、以下の第１の構成、及び、以下の第２の構成の内の少なくとも一方を満足する。第１の構成：上記第１の層に含まれる上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比が１以上６以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。第２の構成：上記第１の層に含まれる上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、ゲル分率が５重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、合わせガラス用中間膜の製造時において、押出時の流動安定性を高めることができ、形状安定性に優れている。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、「中間膜」と略記することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む第１の層を備える。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、以下の第１の構成、及び、以下の第２の構成の内の少なくとも一方を満足するる。

第１の構成（以下、構成（１）とも記載する）：上記第１の層に含まれる上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）が１以上６以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。

第２の構成（以下、構成（２）とも記載する）：上記第１の層に含まれる上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、ゲル分率が５重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記構成（１）のみを備えていてもよく、上記構成（２）のみを備えていてもよく、上記構成（１）と上記構成（２）との双方を備えていてもよい。本発明に係る合わせガラス用中間膜が上記構成（１）を備える場合に、（メタ）アクリル重合体のゲル分率は５重量％を超えていてもよい。本発明に係る合わせガラス用中間膜が上記構成（２）を備える場合に、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）は１未満であってもよく、６を超えていてもよい。

一般に、フリーラジカル重合又はバルク重合により得られる（メタ）アクリル重合体では、分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）が過度に大きくなったり、ゲル分率が過度に大きくなったりする。分子量分布比が過度に大きい（メタ）アクリル重合体は、低分子量成分と高分子量成分とが広い範囲で混在している状態であるため、中間膜の材料として、該（メタ）アクリル重合体を含む材料を用いると、溶融粘度が過度に高くなったり、溶融粘度が過度に低くなったりして、溶融粘度差が大きくなり、押出時の流動安定性が低下しやすい。また、ゲル分率が過度に大きい（メタ）アクリル重合体は、熱可塑性を有さないため、加熱による混練ができない。

これに対して、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、合わせガラス用中間膜の製造時において、押出時の流動安定性を高めることができる。このため、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、形状安定性に優れている。本発明では、合わせガラス用中間膜の製造効率を高めることができ、また、合わせガラス用中間膜の形状のばらつきを抑えることができる。

また、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、該中間膜を用いて得られた合わせガラスにおける発泡の発生を効果的に抑えることができる。

また、本発明では、上記重合性組成物の硬化時の反応温度を低く抑えることができ、得られる硬化物において、しわの発生を抑えることができる。

また、本発明では、以下の合わせガラス用中間膜成形用材料も提供する。

上記合わせガラス用中間膜成形用材料は、押出成形により合わせガラス用中間膜を得るために用いられる合わせガラス用中間膜成形用材料であり、熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む。上記合わせガラス用中間膜成形用材料は、以下の構成（１’）、又は、以下の構成（２’）を備える。

構成（１’）（第１－２の構成）：上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比が１以上６以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。

構成（２’）（第２－２の構成）：上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、ゲル分率が５重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である。

上記合わせガラス用中間膜成形用材料では、上記の構成が備えられているので、合わせガラス用中間膜の製造時において、押出時の流動安定性を高めることができる。

上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリルモノマーと光重合開始剤とを含む重合性組成物を活性エネルギー線の照射により硬化させた硬化物に含まれる重合体であることが好ましい。

上記構成（１）、上記構成（２）、上記構成（１’）又は上記構成（２’）を満足させる方法としては、以下の方法が挙げられる。上記重合性組成物を特定の波長を有する活性エネルギー線の照射により硬化させる方法。上記重合性組成物中に特定の波長を吸収する光吸収剤を含ませて、該重合性組成物を硬化させる方法。１ｍｍ以下の厚みで上記重合性組成物を硬化させる方法。ソーダガラス等の特定の波長をカットする機能を有する部材を用いて上記重合性組成物を硬化させる方法。これらの方法を適宜組み合わせることにより、上記構成（１）、上記構成（２）、上記構成（１’）又は上記構成（２’）を満足させることができる。

本発明に係る中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。

上記中間膜は、第１の層のみを有していてもよく、第１の層に加えて第２の層を備えていてもよい。上記中間膜は、該中間膜における表面層として、第２の層を備えることが好ましい。上記第２の層は、中間膜の表面層であることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層を備える場合に、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置される。

上記中間膜は、３層以上の構造を有していてもよく、第１の層及び第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記中間膜は、該中間膜における表面層として、第３の層を備えることが好ましい。上記第３の層は、中間膜の表面層であることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層及び上記第３の層を備える場合に、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、上記第３の層が配置される。

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。中間膜１１は、３層の構造を有する。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。

なお、第２の層２の第１の層１とは反対側の表面、及び、第３の層３の第１の層１とは反対側の表面にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。

図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。

以下、本発明に係る中間膜、上記重合性組成物、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層、並びに中間膜に用いられる各成分の詳細を説明する。

（熱可塑性（メタ）アクリル重合体）
上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体は、加熱すると軟化して可塑性を示し、例えば、室温まで冷却すると固化する（メタ）アクリル重合体である。上記第１の層は、熱可塑性（メタ）アクリル重合体（以下、熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）と記載することがある）を含む。上記第２の層は、熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記第３の層は、熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）は、（メタ）アクリルモノマーと光重合開始剤とを含む重合性組成物を活性エネルギー線の照射により硬化させた硬化物に含まれる重合体であることが好ましい。

以下、上記重合性組成物に含まれる成分について、説明する。

＜（メタ）アクリルモノマー＞
上記重合性組成物は、（メタ）アクリルモノマーを含む。上記（メタ）アクリルモノマーは、（メタ）アクリロイル基を有することが好ましい。上記（メタ）アクリルモノマーは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記（メタ）アクリルモノマーは、単官能の（メタ）アクリルモノマーを含んでいてもよく、多官能の（メタ）アクリルモノマーを含んでいてもよく、単官能の（メタ）アクリルモノマーと多官能の（メタ）アクリルモノマーとの双方を含んでいてもよい。

上記（メタ）アクリルモノマーとしては、（メタ）アクリル酸エステル及びアミド基を有するＮ置換アクリルアミド等が挙げられる。

上記（メタ）アクリルモノマーは、脂環式（メタ）アクリル酸エステル、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、極性基を有する（メタ）アクリル酸エステル、側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステル、又はアミド基を有するＮ置換アクリルアミドを含むことが好ましい。これらの好ましい（メタ）アクリル酸エステル又はアミド基を有するＮ置換アクリルアミドの使用により、本発明の効果が効果的に発揮され、遮音性と発泡抑制性能との双方をバランスよく高めることができる。

上記脂環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、イソボルニル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート等が挙げられる。本発明の効果を効果的に得る観点から、上記脂環式（メタ）アクリル酸エステルは、イソボルニル（メタ）アクリレートであることが好ましい。

上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４－ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５－ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジル、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル；（３－メチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－プロピルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－ブチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）エチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、（２，２－ジメチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－イソブチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－シクロヘキシル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステル；テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル－（メタ）アクリレート、２－｛１－［（テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル）オキシ］－２－メチルプロピル｝（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。本発明の効果を効果的に得る観点から、上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルは、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、又は環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートであることが好ましい。

上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシエチルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート等が挙げられる。

上記極性基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、極性基として、水酸基、アミド基、アミノ基、イソシアネート基、カルボキシル基等を有する（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。

水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。

イソシアネート基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、２－イソシアナトエチル（メタ）アクリレート、トリアリルイソシアヌレート及びその誘導体等が挙げられる。

カルボキシル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、アクリル酸、ω－カルボキシーポリカプロラクトンモノアクリレート、２－アクリロイロキシエチルコハク酸等が挙げられる。

上記（メタ）アクリル酸エステルは、（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルであってもよい。該（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルとしては、２－アクリロイルオキシエチルサクシネート等が挙げられる。

上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。

合わせガラスの遮音性の低下を効果的に抑える観点からは、重合成分１００重量％中、側鎖の炭素数が８以上の非環式（メタ）アクリル酸エステルの含有量は、５０重量％未満であることが好ましい。

上記アミド基を有するＮ置換アクリルアミドとしては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。

上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、上記した化合物以外に、例えばジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシプロピルフタレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシルプロピルフタレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）クリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２－ビス［４－（アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）クリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリ（２－アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート及びその誘導体等が挙げられる。

上記（メタ）アクリル酸エステル及びアミド基を有するＮ置換アクリルアミドはそれぞれ１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体は、上記の（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体であってもよく、上記の（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の共重合体であってもよい。

上記重合性組成物１００重量％中、上記（メタ）アクリルモノマーの含有量は、好ましくは４０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、好ましくは９９．９９重量％以下、より好ましくは８０重量％以下である。上記（メタ）アクリルモノマーの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、未反応の（メタ）アクリルモノマー量を少なくすることができる。

上記第１の層１００重量％中、上記（メタ）アクリルモノマーの含有量は、好ましくは３重量％以下、より好ましくは１重量％以下、更に好ましくは０．５重量％以下である。上記第１の層中の上記（メタ）アクリルモノマーは、例えば、上記重合性組成物を硬化させた際に反応しなかった（メタ）アクリルモノマーであり、第１の層中に残存している（メタ）アクリルモノマーである。硬化物中に残存している（メタ）アクリルモノマーは金型内で反応起点となりやすい。この場合、（メタ）アクリル重合体の分子量分布比が大きくなることによって合わせガラスにおいて発泡が生じやすくなったり、（メタ）アクリル重合体がゲル化することによって、溶融粘度が過度に高くなり、押出時の流動安定性が低下したりしやすい。したがって、硬化物中の上記（メタ）アクリルモノマーの含有量は少ないほどよく、上記第１の層１００重量％中の上記（メタ）アクリルモノマーの含有量は少ないほどよい。

上記（メタ）アクリルモノマーが、上記多官能の（メタ）アクリルモノマーを含む場合に、上記第１の層１００重量％中、上記多官能の（メタ）アクリルモノマーの含有量は、好ましくは０．０５重量％未満、より好ましくは０．０２重量％以下である。上記多官能の（メタ）アクリルモノマーの含有量が上記上限を満足すると、合わせガラスにおける発泡の発生をより一層効果的に抑えることができ、また、本発明の効果をより一層効果的に発揮させることができる。上記第１の層１００重量％中の上記多官能の（メタ）アクリルモノマーの含有量は少ないほどよい。

上記硬化物１００重量％中、上記（メタ）アクリルモノマーの含有量は、好ましくは５重量％以下、より好ましくは３重量％以下、更に好ましくは１重量％以下である。上記硬化物中の上記（メタ）アクリルモノマーは、例えば、上記重合性組成物を硬化させた際に反応しなかった（メタ）アクリルモノマーであり、硬化物中に残存している（メタ）アクリルモノマーである。硬化物中に残存している（メタ）アクリルモノマーは金型内で反応起点となりやすい。この場合、（メタ）アクリル重合体の分子量分布比が大きくなることによって合わせガラスにおいて発泡が生じやすくなったり、（メタ）アクリル重合体がゲル化することによって、溶融粘度が過度に高くなり、押出時の流動安定性が低下したりしやすい。したがって、上記硬化物１００重量％中の上記（メタ）アクリルモノマーの含有量は少ないほどよい。この場合に、第１の層中の上記（メタ）アクリルモノマーの含有量を効果的に少なくすることができる。

上記（メタ）アクリルモノマーが、上記多官能の（メタ）アクリルモノマーを含む場合に、上記硬化物１００重量％中、上記多官能の（メタ）アクリルモノマーの含有量は、好ましくは０．０５重量％未満、より好ましくは０．０２重量％以下である。上記多官能の（メタ）アクリルモノマーの含有量が上記上限を満足すると、合わせガラスにおける発泡の発生をより一層効果的に抑えることができ、また、本発明の効果をより一層効果的に発揮させることができる。上記硬化物１００重量％中の上記多官能の（メタ）アクリルモノマーの含有量は少ないほどよい。

上記第１の層１００重量％中及び上記硬化物１００重量％中の上記（メタ）アクリルモノマーの含有量及び上記多官能の（メタ）アクリルモノマーの含有量は、例えば、以下の（１）又は（２）の方法により測定することができる。（１）ガスクロマトグラフ質量分析計（ＧＣ／ＭＳ、例えば、日本電子社製「ＪＭＳ－Ｑ１５００ＧＣ」）を用いて、蒸発残分を測定し、上記（メタ）アクリルモノマーの含有量及び上記多官能の（メタ）アクリルモノマーの含有量を算出する方法。（２）示差熱熱重量同時測定装置（ＴＧ／ＤＴＡ、例えば、日立ハイテクサイエンス社製「ＳＴＡ７３００」）を用いて、１７０℃における重量減少量を測定し、上記（メタ）アクリルモノマーの含有量及び上記多官能の（メタ）アクリルモノマーの含有量を算出する方法。

＜光重合開始剤＞
上記重合性組成物は、光重合開始剤を含む。

上記光重合開始剤としては、具体的には、２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５－２，４－シクロペンタジエン－１－イル）－ビス（２，６－ジフルオロ－３－（１Ｈ－ピロール－１－イル）－フェニル）チタニウム、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、ジエトキシアセトフェノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、ベンジルジメチルケタール、４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル－（２－ヒドロキシ－２－プロピル）ケトン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２－メチル－２－モルホリノ（４－チオメチルフェニル）プロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルホリノフェニル）ブタノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－［４－（１－メチルビニル）フェニル］プロパノンオリゴマー、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾフェノン、ｏ－ベンゾイル安息香酸メチル、４－フェニルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－４’－メチル－ジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’－テトラ（ｔ－ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２，４，６－トリメチルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－Ｎ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－［２－（１－オキソ－２－プロペニルオキシ）エチル］ベンゼンメタナミニウムブロミド、（４－ベンゾイルベンジル）トリメチルアンモニウムクロリド、２－イソプロピルチオキサントン、４－イソプロピルチオキサントン、２，４－ジエチルチオキサントン、２，４－ジクロロチオキサントン、１－クロロ－４－プロポキシチオキサントン、２－（３－ジメチルアミノ－２－ヒドロキシ）－３，４－ジメチル－９Ｈ－チオキサントン－９－オンメソクロリド、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス（２，６－ジメトキシベンゾイル）－２，４，４－トリメチル－ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等が挙げられる。上記光重合開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記重合性組成物１００重量％中、上記光重合開始剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記光重合開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、光硬化性及び保存安定性がより一層高くなる。

＜紫外線吸収剤＞
上記重合性組成物は、紫外線吸収剤を含むことが好ましい。上記重合性組成物が上記紫外線吸収剤を含むことにより、活性エネルギー線の紫外線領域における波長を効果的に吸収することができるので、上記（メタ）アクリルモノマーを特定の波長で良好に重合させることができる。そのため、得られる熱可塑性（メタ）アクリル重合体の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）及びゲル分率を良好に制御することができ、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

上記紫外線吸収剤としては、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線吸収剤、トリアジン構造を有する紫外線吸収剤、及びマロン酸エステル構造を有する紫外線吸収剤等が挙げられる。上記紫外線吸収剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）、２－［４－（２－ヒドロキシ－３－ドデシロキシ－プロピル）オキシ－２－ヒドロキシフェニル］－４，６－［ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ４００」）、及び２，４－ビス［２－ヒドロキシ－４－ブトキシフェニル］－６－（２，４－ジブトキシフェニル）－１，３－５－トリアジン（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ４６０」）等のベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤が挙げられる。

上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線吸収剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

上記トリアジン構造を有する紫外線吸収剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線吸収剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

上記光重合開始剤の波長３００ｎｍ以上における最大吸収波長をλ_１ｎｍとする。上記紫外線吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度をＡとし、Ａ／４となりかつλ_１よりも大きい波長をλ_２ｎｍとする。紫外線吸収剤の吸収スペクトルの形状は、通常、凸状に近い形状であるため、Ａ／４となる波長は２個存在することがある。λ_２は、Ａ／４となる波長の内、大きい方の波長であり、λ_１よりも大きい波長である。上記光重合開始剤と上記紫外線吸収剤との組み合わせは、λ_２とλ_１との差が４０ｎｍ以下となる組み合わせであることが好ましい。この場合、得られる熱可塑性（メタ）アクリル重合体の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）及びゲル分率を良好に制御することができ、その結果、合わせガラスの発泡を効果的に抑え、また、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

本発明の効果を更により一層効果的に発揮する観点からは、λ_２とλ_１との差は、３０ｎｍ以下であることが好ましく、２０ｎｍ以下であることがより好ましい。λ_２とλ_１との差は小さいほどよい。

上記重合性組成物１００重量％中、上記紫外線吸収剤の含有量は、好ましくは０．００５重量％以上、より好ましくは０．０１重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１２重量％以下である。上記紫外線吸収剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、得られる熱可塑性（メタ）アクリル重合体の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）を良好に制御することができ、その結果、合わせガラスの発泡を効果的に抑え、また、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

＜紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤＞
上記重合性組成物は、紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤を含むことが好ましい。上記重合性組成物が上記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤を含むことにより、活性エネルギー線の紫外線領域における波長を効果的に吸収することができるので、上記（メタ）アクリルモノマーを特定の波長で良好に重合させることができる。そのため、得られる熱可塑性（メタ）アクリル重合体の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）及びゲル分率を良好に制御することができ、その結果、合わせガラスの発泡を効果的に抑え、また、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

上記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤としては、スチレン系樹脂及びキノン系化合物等の重合禁止剤、並びに連鎖移動剤等が挙げられる。上記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記光重合開始剤の波長３００ｎｍ以上における最大吸収波長をλ_１ｎｍとする。上記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度をＢとし、Ｂ／４となりかつλ_１よりも大きい波長をλ_３ｎｍとする。紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤の吸収スペクトルの形状は、通常、凸状に近い形状であるため、Ｂ／４となる波長は２個存在することがある。λ_３は、Ｂ／４となる波長の内、大きい方の波長であり、λ_１よりも大きい波長である。上記光重合開始剤と、上記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤との組み合わせは、λ_３とλ_１との差が６０ｎｍ以下となる組み合わせであることが好ましい。この場合、得られる熱可塑性（メタ）アクリル重合体の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）及びゲル分率を良好に制御することができ、その結果、合わせガラスの発泡を効果的に抑え、また、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

合わせガラスの発泡をより一層効果的に抑える観点及び本発明の効果を更により一層効果的に発揮する観点からは、λ_３とλ_１との差は、１０ｎｍ以上であることが好ましく、２０ｎｍ以上であることがより好ましく、７５ｎｍ以下であることが好ましく、６０ｎｍ以下であることがより好ましい。

上記重合性組成物１００重量％中、上記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤の含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは５重量％以上、好ましくは３０重量％以下、より好ましくは１０重量％以下である。上記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、得られる熱可塑性（メタ）アクリル重合体の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）及びゲル分率を良好に制御することができ、その結果、合わせガラスの発泡を効果的に抑え、また、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。上記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤が上記スチレン系樹脂である場合に、上記重合性組成物１００重量％中、上記スチレン系樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、好ましくは１００重量％以下、より好ましくは７０重量％以下である。上記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤が連鎖移動剤等である場合に、上記重合性組成物１００重量％中、上記連鎖移動剤等の含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．０１重量％以上、好ましくは５重量％以下、より好ましくは０．５重量％以下である。

＜重合禁止剤＞
上記重合性組成物は、上記重合禁止剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物が上記重合禁止剤を含むことにより、（メタ）アクリルモノマーの過度の重合を抑制することができるので、得られる熱可塑性（メタ）アクリル重合体の重量平均分子量及び数平均分子量を良好に制御することができる。

上記重合禁止剤としては、ヒドロキノン、メチキノン、及び２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）等が挙げられる。なお、ＢＨＴは、酸化防止剤としても機能する。上記重合禁止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記重合性組成物１００重量％中、上記重合禁止剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、好ましくは３重量％以下、より好ましくは１重量％以下である。上記重合禁止剤の含有量が上記下限以上であると、（メタ）アクリルモノマーの過度の重合を抑制することができる。上記重合禁止剤の含有量が上記上限以下であると、（メタ）アクリルモノマーの重合反応を良好に進行させることができる。

＜助剤＞
上記重合性組成物は、助剤を含んでいてもよい。

上記助剤としては、トリエタノールアミン、トリイソプロパノールアミン、４，４’－ジメチルアミノベンゾフェノン（ミヒラーケトン）、４，４’－ジエチルアミノベンゾフェノン、２－ジメチルアミノエチル安息香酸、４－ジメチルアミノ安息香酸エチル、４－ジメチルアミノ安息香酸（ｎ－ブトキシ）エチル、４－ジメチルアミノ安息香酸イソアミル、４－ジメチルアミノ安息香酸２－エチルヘキシル、２，４－ジエチルチオキサンソン、２，４－ジイソプロピルチオキサンソン等が挙げられる。上記助剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記助剤は、ベンジルジメチルケタール、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ベンゾイルイソプロピルエーテル、４－（２－ヒドロキシエトキシ）－フェニル（２－ヒドロキシ－２－プロピル）ケトン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、又はトリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラートであることが好ましい。

上記重合性組成物１００重量％の上記助剤の含有量は、特に限定されない。

＜可塑剤＞
上記重合性組成物は、可塑剤を含んでいてもよい。上記可塑剤としては、後述の可塑剤が挙げられる。

＜重合性組成物のその他の詳細＞
上記重合性組成物を厚さ３ｍｍに塗工して得られた重合性組成物層を、３５０ｍＪ／ｃｍ^２の活性エネルギー線の照射により硬化させたときに、硬化時の上記重合性組成物層の表面の最大温度は、好ましくは１２５℃以下、より好ましくは１１０℃以下、更に好ましくは１００℃以下である。上記硬化時の上記重合性組成物層の表面の最大温度が上記上限以下であると、第１の層１００重量％中の上記（メタ）アクリルモノマーの含有量を少なくすることができ、また、硬化物のしわの発生を効果的に抑えることができる。上記最大温度を求める際の、上記活性エネルギー線は、照射強度が５ｍＷ／ｃｍ^２以下である紫外線であることが好ましい。上記硬化時の上記重合性組成物層の表面の最大温度は、放射温度計（例えば、カスタム社製「ＩＲ－３０３」)を用いて測定することができる。

上記重合性組成物を活性エネルギー線の照射により硬化させて、厚さ０．８ｍｍの硬化物層を得て、周波数１Ｈｚ及びせん断モードの条件で上記硬化物層の動的粘弾性測定をしたときに、ｔａｎδのピーク温度は、好ましくは－１０℃以上、より好ましくは５℃以上、好ましくは１００℃以下、より好ましくは７０℃以下である。上記ｔａｎδのピーク温度が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に得ることができる。上記ｔａｎδのピーク温度を求める際の、上記活性エネルギー線は、照射強度が４ｍＷ／ｃｍ^２でありかつ照射エネルギーが２０００ｍＪ／ｃｍ^２である紫外線であることが好ましい。

上記動的粘弾性測定は、具体的には、以下のようにして測定される。

上記硬化物層を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、動的粘弾性測定装置を用いて、粘弾性を測定する。せん断モードで、３℃／分の昇温速度で－５０℃から２００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定する。

上記動的粘弾性測定装置としては、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「ＤＶＡ－２００」等が挙げられる。

＜熱可塑性（メタ）アクリル重合体の製造方法＞
上記重合性組成物を活性エネルギー線の照射により硬化させることにより、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体を得ることができる。

上記活性エネルギー線としては、紫外線、電子線、及びマイクロウェーブ等が挙げられる。

上記活性エネルギー線を照射させる装置として、紫外線照射装置等の光硬化性装置を用いることが好ましい。上記紫外線照射装置としては、ボックスタイプの装置、及びベルトコンベヤタイプの装置等が挙げられる。また、上記紫外線照射装置に設置される紫外線ランプとしては、超高圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、低圧水銀ランプ、ケミカルランプ、メタルハライドランプ、エキシマランプ、ＵＶ－ＬＥＤ等が挙げられる。上記紫外線ランプは、ケミカルランプ、又はＵＶ－ＬＥＤが好ましい。

上記活性エネルギー線の照射エネルギーは、好ましくは６００ｍＪ／ｃｍ^２以上、より好ましくは１０００ｍＪ／ｃｍ^２以上、好ましくは１００００ｍＪ／ｃｍ^２以下、より好ましくは５０００ｍＪ／ｃｍ^２以下である。上記活性エネルギー線の照射エネルギーが上記下限以上であると未反応の（メタ）アクリルモノマー量を減らすことができる。上記活性エネルギー線の照射エネルギーが上記上限以下であると熱可塑性（メタ）アクリル重合体の保存安定性が高くなる。

上記紫外線照射の照射強度は、好ましくは０．１ｍＷ／ｃｍ^２以上、より好ましくは０．５ｍＷ／ｃｍ^２以上、更に好ましくは１ｍＷ／ｃｍ^２以上、特に好ましくは２ｍＷ／ｃｍ^２以上である。上記紫外線照射の照射強度が上記下限以上であると未反応の（メタ）アクリルモノマー量を減らすことができる。

上記光重合開始剤の波長３００ｎｍ以上における最大吸収波長をλ_１ｎｍとしたときに、上記活性エネルギー線の極大波長は、（λ_１＋２０）ｎｍ以上であることが好ましく、（λ_１＋５０）ｎｍ以下であることが好ましい。この場合、得られる熱可塑性（メタ）アクリル重合体の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）及びゲル分率を良好に制御することができ、その結果、合わせガラスの発泡を効果的に抑え、また、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

＜熱可塑性（メタ）アクリル重合体の詳細＞
合わせガラスにおける発泡の発生を効果的に抑える観点及び本発明の効果を効果的に発揮させる観点から、上記第１の層に含まれる上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１））の重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）は、１以上６以下であることが好ましい。

合わせガラスにおける発泡の発生をより一層効果的に抑える観点及び本発明の効果をより一層効果的に発揮させる観点からは、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）の重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）は、好ましくは４．５以下、より好ましくは４以下である。熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）は、１．５以上であってもよく、２以上であってもよく、２．２以上であってもよく、２．５以上であってもよい。なお、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）のゲル分率が５重量％以下である場合には、該熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）は上記の範囲でなくてもよい。例えば、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）のゲル分率が５重量％以下である場合には、該熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）は、３５以下であってもよく、１５以下であってもよく、１０以下であってもよく、９以下であってもよく、８以下であってもよく、７以下であってもよい。

上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）の重量平均分子量は、好ましくは５０万以上、より好ましくは７０万以上、更に好ましくは８５万以上、好ましくは１９０万以下、より好ましくは１４０万以下、更に好ましくは１１０万以下である。上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）の重量平均分子量が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に得ることができ、また、本発明に係る中間膜を用いて得られた合わせガラスにおける発泡の発生を効果的に抑えることができる。

なお、上記重量平均分子量及び上記数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定による標準試料換算での重量平均分子量及び数平均分子量を示す。上記標準試料としては、例えば、ポリスチレン、ポリメタクリル酸メチル、及びポリエチレングリコール等が挙げられる。例えば、ポリスチレン換算での重量平均分子量及び数平均分子量を測定するために、分子量既知のポリスチレン標準試料のＧＰＣ測定を行う。

上記標準試料としてポリスチレン標準試料を用いる場合に、上記ポリスチレン標準試料（昭和電工社製「Ｓｈｏｄｅｘ Ｓｔａｎｄａｒｄ ＳＭ－１０５」）として、以下の重量平均分子量の９試料を用いる。各試料の標準サンプルＮｏ．（重量平均分子量）：Ｓ－１．３（１２７０）、Ｓ－３．２（３１８０）、Ｓ―６．９（６,９４０）、Ｓ－２２（２１,８００）、Ｓ－５３（５２,５００）、Ｓ－３３３（３３３,０００）、Ｓ－６０９（６０９,０００）、Ｓ―１３４５（１,３５０,０００）、Ｓ－２７０４（２,７００,０００）。

それぞれの標準試料ピークのピークトップが示す溶出時間に対して分子量をプロットし、得られる近似直線を検量線として使用する。上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解させ、０．２重量％の溶液を調製し、溶出液としてテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を用いて該溶液をＧＰＣ装置により分析し、重量平均分子量及び数平均分子量を測定してもよい。上記硬化物をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解させ、０．２重量％の溶液を調製し、溶出液としてテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を用いて該溶液をＧＰＣ装置により分析し、重量平均分子量及び数平均分子量を測定してもよい。上記中間膜の第１の層（該中間膜が多層中間膜である場合には、第１の層を剥離して得られた第１の層）をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解させ、０．２重量％の溶液を調製し、溶出液としてテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を用いて該溶液をＧＰＣ装置により分析し、重量平均分子量及び数平均分子量を測定してもよい。上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体、上記硬化物又は上記第１の層がアミド基を有する化合物を含む場合には、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）の代わりに、ジメチルホルムアミド又はＮ－メチルピロリドンに溶解させ、０．２重量％の溶液を調製してもよい。またこの場合に、溶出液として、臭化リチウム含有ジメチルホルムアミド又は臭化リチウム含有Ｎ－メチルピロリドンを用いてもよい。なお、上記中間膜を用いる場合には、恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に中間膜を１ヶ月放置してから上記溶液を調製することが好ましい。ＧＰＣ装置として、以下のＧＰＣ装置を用いて、上記重量平均分子量及び上記数平均分子量を分析できる。

ＧＰＣ装置（Ｗａｔｅｒｓ社製、ＲＩ：２４１４、オートサンプラーアライアンス：ｅ２６９５、ガードカラム：ＫＦ－Ｇ、カラム：Ｓｈｏｄｅｘ ＫＦ８０６Ｌの２本直列）。

上記第１の層に熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）以外の熱可塑性樹脂が含まれる場合、上記第１の層から上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）を分離することにより、該熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）の重量平均分子量及び数平均分子量を測定することができる。上記第１の層から上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）を分離する方法としては、再沈殿法等が挙げられる。また、分析により分離する手法として、ＧＰＣとＮＭＲ又はＦＴ－ＩＲとを同時に測定する方法等を用いてもよい。

本発明の効果を効果的に得る観点から、上記第１の層に含まれる上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１））のゲル分率は、５重量％以下であることが好ましい。

本発明の効果をより一層効果的に得る観点からは、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）のゲル分率は、好ましくは４重量％以下、より好ましくは３重量％以下である。上記ゲル分率は、小さいほど好ましい。なお、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）が１以上６以下である場合には、該熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）のゲル分率は上記の範囲でなくてもよい。例えば、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）が１以上６以下である場合には、該熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）のゲル分率は、１５重量％以下であってもよく、１０重量％以下であってもよく、９重量％以下であってもよく、８重量％以下であってもよく、７重量％以下であってもよい。

上記ゲル分率は、以下のようにして求めることができる。

熱可塑性（メタ）アクリル重合体０．１５ｇをテトラヒドロフラン３０ｇに浸漬し、２３℃で３６時間振蘯浸漬する。その後、２００メッシュのフィルターを介して熱可塑性（メタ）アクリル重合体を取り出した後、１１０℃で１時間加熱し乾燥する。その後、熱可塑性（メタ）アクリル重合体の重量を測定する。下記式（Ｘ）によりゲル分率の算出することができる。なお、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体を構成するモノマー等がアミド基を有する化合物を含む場合には、該熱可塑性（メタ）アクリル重合体とテトラヒドロフランとを混合したときに、ゲルが生じることがある。この場合には、テトラヒドロフランの代わりに、アセトン、ジメチルホルムアミド又はこれらの混合溶媒を用いてゲル分率を求めてもよい。

ゲル分率（重量％）＝Ｗ２／Ｗ１×１００ ・・・式（Ｘ）

Ｗ１：熱可塑性（メタ）アクリル重合体を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬する前の熱可塑性（メタ）アクリル重合体の重量
Ｗ２：熱可塑性（メタ）アクリル重合体を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬した後に取り出し、乾燥した後の熱可塑性（メタ）アクリル重合体の重量

上記第１の層１００重量％中、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、好ましくは９９．９９重量％以下、より好ましくは８０重量％以下である。

（熱可塑性樹脂）
上記第１の層は、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）とは異なる熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含んでいてもよい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。中間膜の製造効率をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一の熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記熱可塑性樹脂としては、ポリ酢酸ビニル、ポリエステル樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリスチレン、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、及び脂肪族ポリオレフィン等のポリオレフィン樹脂等が挙げられる。なお、ポリオキシメチレン（又はポリアセタール）樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂に含まれる。上記樹脂として、これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。上記熱可塑性樹脂は、熱可塑性エラストマーであってもよい。

なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、例えば、室温（２５℃）まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、例えば、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。

上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。

合わせガラスの透明性、遮音性及び耐貫通性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。

＜ポリビニルアセタール樹脂＞
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０モル％～９９．９モル％の範囲内である。

上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記重合性組成物が可塑剤を含むことにより、上記第１の層が可塑剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐衝撃性及び耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は有機エステル可塑剤であることが好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。

上記第１の層において、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、好ましくは１２０重量部以下、より好ましくは１００重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）は０重量部（未含有）であってもよい。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができ、また、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記含有量（２）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは２５重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは８０重量部以下、更に好ましくは５０重量部以下である。上記含有量（２）が上記下限以上であると、中間膜の引張強度を高めることができ、また、合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。

上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（３）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは２５重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは８０重量部以下、更に好ましくは５０重量部以下である。上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の引張強度を高めることができ、また、合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。

上記含有量（１）と上記含有量（２）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記含有量（１）と上記含有量（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）とは同一であるか、又は、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことがより好ましい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（３）とは同一であるか、又は、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことがより好ましい。

合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。

（粘着付与剤）
上記第１の層は粘着付与剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記重合性組成物が粘着付与剤を含むことにより、上記第１の層が粘着付与剤を含んでいてもよい。上記第１の層の第２，第３の層に対する接着性をより一層良好する観点、及び合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第１の層が粘着付与剤を含むことが好ましい。また、上記第１の層が粘着付与剤を含むことにより、合わせガラスの遮音性を高めることができる。さらに、上記第１の層が粘着付与剤を含むことにより、合わせガラスの高周波域での遮音性も高めることができる。

上記粘着付与剤としては、スチレン系樹脂、ロジン樹脂、テルペン樹脂及び石油樹脂等が挙げられる。上記粘着付与剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なお、上記第２，第３の層はそれぞれ、上記粘着付与剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。

合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記粘着付与剤は、ロジン樹脂であることが好ましい。

上記ロジン樹脂は、ロジン又はロジン誘導体をベースとする樹脂である。上記ロジン樹脂としては、ロジン、酸変性ロジン、ロジン含有ジオール、ロジンエステル、水添ロジンエステル及びマレイン酸変性ロジンエステル等が挙げられる。上記酸変性ロジンとしては、例えば、アクリル酸変性ロジンが挙げられる。

上記第１の層中の上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）１００重量部に対して、上記粘着付与剤の含有量は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは２５重量部以上、特に好ましくは３０重量部以上、最も好ましくは５０重量部以上である。上記第１の層中の上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体（１）１００重量部に対して、上記粘着付与剤の含有量は、好ましくは５００重量部以下、より好ましくは３００重量部以下、更に好ましくは１００重量部以下、特に好ましくは９０重量部以下である。上記粘着付与剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記粘着付与剤の含有量が上記上限を超えると、遮音性を高めるのに粘着付与剤が過剰となることがある。

（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記重合性組成物が遮熱性物質を含むことにより、上記第１の層が遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第３の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は、遮熱粒子を含んでいてもよい。この場合に、上記遮熱性物質は、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。

上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。

上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有していてもよく、銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であってもよい。

上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記遮熱粒子として、金属酸化物粒子を用いることができる。上記遮熱粒子として、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）を用いることができる。

可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。

（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。なお、アルカリ土類金属とは、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、及びＲａの６種の金属を意味する。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記重合性組成物が金属塩Ｍを含むことにより、上記第１の層が金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含んでいてもよい。

また、上記金属塩Ｍとして、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩、及び炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩を用いることができる。上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩、又は、炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩を含んでいてもよい。

上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物が紫外線遮蔽剤を含むことにより、上記第１の層が紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。

上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。

上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤（紫外線吸収剤）としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）、２－［４－（２－ヒドロキシ－３－ドデシロキシ－プロピル）オキシ－２－ヒドロキシフェニル］－４，６－［ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ４００」）、及び２，４－ビス［２－ヒドロキシ－４－ブトキシフェニル］－６－（２，４－ジブトキシフェニル）－１，３－５－トリアジン（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ４６０」）等のベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤が挙げられる。

上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（紫外線吸収剤）としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。

上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（紫外線吸収剤）としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（紫外線吸収剤）としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（紫外線吸収剤）としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（紫外線吸収剤）の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキサルアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物が酸化防止剤を含むことにより、上記第１の層が酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ－ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０」等が挙げられる。

（他の成分）
上記中間膜、上記重合性組成物、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．００５Ｔ以上、より好ましくは０．０１Ｔ以上、更に好ましくは０．０２Ｔ以上、好ましくは０．１７Ｔ以下、より好ましくは０．１５Ｔ以下、より好ましくは０．１３Ｔ以下、より好ましくは０．１Ｔ以下、更に好ましくは０．０８Ｔ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。

上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．０１Ｔ以上、更に好ましくは０．０２Ｔ以上、好ましくは０．１７Ｔ以下、より好ましくは０．１５Ｔ以下、より好ましくは０．１３Ｔ以下、より好ましくは０．１Ｔ以下、更に好ましくは０．０８Ｔ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。

上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。

中間膜は、巻かれて、中間膜のロール体とされてもよい。ロール体は、巻き芯と、該巻き芯の外周に巻かれた中間膜とを備えていてもよい。

上記中間膜の一端と他端との距離は、好ましくは３ｍ以下、より好ましくは２ｍ以下、特に好ましくは１．５ｍ以下であり、好ましくは０．５ｍ以上、より好ましくは０．８ｍ以上、特に好ましくは１ｍ以上である。

本発明に係る中間膜は、押出成形することにより製造される。上記中間膜の製造方法は、以下の工程を備えることが好ましい。（メタ）アクリルモノマーと光重合開始剤とを含む重合性組成物を活性エネルギー線の照射により硬化させて、熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む硬化物を得る工程。第１の層のみを有する単層の中間膜を製造する場合に、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む第１の層を押出機を用いて押出する工程。第１，第２，第３の層を有する多層の中間膜を製造する場合に、上記熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む第１の層を形成するための組成物並びに第２の層及び第３の層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する工程。

中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。

（合わせガラス）
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上述した合わせガラス用中間膜が配置されている。

図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。

上記第１，第２の合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１，第２の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の各厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０℃～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０℃～１５０℃及び１ＭＰａ～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、中間膜における各層を積層してもよい。

上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために好適に用いられる。

以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

用いたポリビニルアセタール樹脂では、アセタール化に、炭素数４のｎ－ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。

以下の重合性組成物の材料を用意した。

（（メタ）アクリルモノマー）
ＭＥＤＯＬ１０：（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＩＢＯＡ：イソボルニルアクリレート（日本触媒社製）
ＣＴＦＡ（♯２００）：環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃２００）
４－ヒドロキシブチルアクリレート
アクリル酸（日本触媒社製）
ジメチルアクリルアミド（ＫＪケミカル社製）
ブチルアクリレート（日本触媒社製）
２－エチルヘキシルアクリレート（日本触媒社製）

（光重合開始剤）
ＩＲＧＡＣＵＲＥ １８４（Ｉｒｇ．１８４：２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン、ＢＡＳＦ社製、波長３００ｎｍ以上における最大吸収波長λ_１：３２６ｎｍ）

（その他の樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂（重合度１７００、アセチル化度１２モル％、水酸基の含有率２３モル％）

（紫外線吸収剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製、紫外線吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度をＡとしたときに、Ａ／４となりかつλ_１よりも大きい波長λ_２：３８４ｎｍ）

Ｔｉｎｕｖｉｎ４００（２－［４－（２－ヒドロキシ－３－ドデシロキシ－プロピル）オキシ－２－ヒドロキシフェニル］－４，６－［ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン、ＢＡＳＦ社製、紫外線吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度をＡとしたときに、Ａ／４となりかつλ_１よりも大きい波長λ_２：３５４ｎｍ）

Ｔｉｎｕｖｉｎ４６０（２，４－ビス［２－ヒドロキシ－４－ブトキシフェニル］－６－（２，４－ジブトキシフェニル）－１，３－５－トリアジン、ＢＡＳＦ社製、紫外線吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度をＡとしたときに、Ａ／４となりかつλ_１よりも大きい波長λ_２：３７１ｎｍ）

ＨＯＳＴＡＶＩＮ ＰＲ－２５（（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、クラリアントケミカルズ社製、紫外線吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度をＡとしたときに、Ａ／４となりかつλ_１よりも大きい波長λ_２：３３９ｎｍ）

ベンゾフェノン（富士フィルム和光純薬社製、紫外線吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度をＡとしたときに、Ａ／４となりかつλ_１よりも大きい波長λ_２：なし）

上記光重合開始剤の上記最大吸収波長λ_１及び上記紫外線吸収剤の上記波長λ_２は、以下のようにして算出した。

光重合開始剤を得られる溶液中で１．５重量％となるようにアクリロニトリルに溶解した。紫外線吸収剤を得られる溶液中で０．０５重量％となるようにアクリロニトリルに溶解した。得られた溶液を光路長１０ｍｍの石英セルに充填し、分光光度計（日立製作所社製「Ｕ－４１００」）を用いて、２００ｎｍ～６００ｎｍの領域における吸光スペクトルを測定した。得られた吸光スペクトルから、光重合開始剤の波長３００ｎｍ以上における最大吸収波長λ_１、並びに紫外線吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度Ａ、及びＡ／４となりかつλ_１よりも大きい波長λ_２を読み取った。

（可塑剤）
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）

（スチレン系化合物）
ＳＸ－１００（スチレンオリゴマー、ヤスハラケミカル社製「ＹＳレジン ＳＸ１００」、粘着付与剤及び光吸収剤）

（重合禁止剤）
ヒドロキノン（和光純薬工業社製）

活性エネルギー線を照射するランプとして、以下を用意した。
ケミカルランプ（極大波長λ_ＵＶ３５０ｎｍ、東芝社製「ＦＬ２０Ｓ・ＢＬ ２０Ｗ」）
３６５ｎｍ ＬＥＤ（極大波長λ_ＵＶ３６５ｎｍ）
３８０ｎｍ ＬＥＤ（極大波長λ_ＵＶ３８０ｎｍ）

（実施例１）
＜第１の層を形成するための組成物の作製＞
重合性組成物の作製：
表１に示す配合成分を表１に示す配合量で混合し、重合性組成物を作製した。

硬化物の作製：
得られた重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚さ５０μｍ）に挟み込むようにして、厚み１００μｍとなるように重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。高圧水銀ＵＶランプを用いて、照射エネルギー２０００ｍＪ／ｃｍ^２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させた。次いで、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシートを剥離した。このようにして、硬化物（硬化物層）を得た。

得られた硬化物層を粉砕して、第１の層を形成するための組成物を得た。

＜第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製＞
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。

ポリビニルアセタール樹脂（ＰＶＢ）１００重量部
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３０重量部
得られる第２，第３の層中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）

＜中間膜の作製＞
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する多層中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。

＜合わせガラス（発泡試験用）の作製＞
得られた多層中間膜を縦３０ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断し、温度２３℃の環境下にて、１０時間保管した。なお、得られた多層中間膜の両面にはエンボスが形成されており、そのエンボスの十点平均粗さは３０μｍであった。切断された多層中間膜において、多層中間膜の端部から縦方向にそれぞれ内側に向かって８ｃｍの位置と、多層中間膜の端部から横方向にそれぞれ内側に向かって５ｃｍの位置との交点４箇所に、直径６ｍｍの貫通孔を形成し、貫通孔を有する多層中間膜を得た。

透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、貫通孔を有する多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。積層体の外周縁は、熱融着により端部から幅２ｃｍを封止することにより、エンボスに残留した空気および貫通孔に残留した空気を封じ込めた。この積層体を１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着することで、残留した空気を多層中間膜中に溶かし込み、発泡試験に用いる合わせガラスを得た。

（実施例２～３１，３３～３８及び比較例１～９）
＜第１の層を形成するための組成物の作製＞
重合性組成物の作製：
重合性組成物の配合成分及び配合量を表１～６のように変更したこと以外は、実施例１と同様にして重合性組成物を得た。

硬化物の作製：
重合性組成物層の厚み、並びに活性エネルギー線を照射するためのランプの種類を表１～５のように変更したこと以外は、実施例１と同様にして硬化物（硬化物層）を作製した。

＜中間膜の作製＞
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する多層中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。

＜合わせガラス（発泡試験用）の作製＞
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。

（実施例３２）
＜第１の層を形成するための組成物の作製＞
重合性組成物の作製：
重合性組成物の配合成分及び配合量を表４のように変更したこと以外は、実施例１と同様にして重合性組成物を得た。

硬化物の作製：
得られた重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚さ５０μｍ）に挟み込むようにして、厚み１００μｍとなるように重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。ソーダガラス上で、高圧水銀ＵＶランプを用いて、照射量２０００ｍＪ／ｃｍ^２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させた。次いで、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシートを剥離した。このようにして、硬化物（硬化物層）を得た。

＜中間膜の作製＞
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する多層中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。

＜合わせガラス（発泡試験用）の作製＞
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。

（評価）
（１）熱可塑性（メタ）アクリル重合体の重量平均分子量及び分子量分布比
実施例１～３２及び比較例１～９については、得られた硬化物をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解させ、０．２重量％の溶液を調製し、該溶液を０．２μｍのフィルターでろ過した。この溶液を用いて、上述した測定条件により、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によるポリスチレン換算での熱可塑性（メタ）アクリル重合体の重量平均分子量及び数平均分子量を測定した。なお、溶出液として、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を用いた。また、得られた重量平均分子量及び数平均分子量から、熱可塑性（メタ）アクリル重合体の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）を算出した。
実施例３３～３８については、得られた硬化物をジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）とテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）とを４：１（重量比）で混合した混合液に溶解させ、０．２重量％の溶液を調製し、該溶液を０．２μｍのフィルターでろ過した。この溶液を用いて、上述した測定条件により、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によるポリスチレン換算での熱可塑性（メタ）アクリル重合体の重量平均分子量及び数平均分子量を測定した。なお、溶出液として、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）とテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）とを４：１（重量比）で混合した混合液に、臭化リチウム１０ｍＭを溶解させた溶液を用いた。また、得られた重量平均分子量及び数平均分子量から、熱可塑性（メタ）アクリル重合体の分子量分布比（重量平均分子量／数平均分子量）を算出した。

（２）熱可塑性（メタ）アクリル重合体のゲル分率
熱可塑性（メタ）アクリル重合体０．１５ｇをテトラヒドロフラン３０ｇに浸漬し、２３℃で３６時間振蘯浸漬した。その後、２００メッシュのフィルターを介して熱可塑性（メタ）アクリル重合体を取り出した後、１１０℃で１時間加熱し乾燥した。その後、熱可塑性（メタ）アクリル重合体の重量を測定した。下記式（Ｘ）によりゲル分率を算出した。

ゲル分率（重量％）＝Ｗ２／Ｗ１×１００ ・・・式（Ｘ）

Ｗ１：熱可塑性（メタ）アクリル重合体を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬する前の熱可塑性（メタ）アクリル重合体の重量
Ｗ２：熱可塑性（メタ）アクリル重合体を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬した後に取り出し、乾燥した後の熱可塑性（メタ）アクリル重合体の重量

（３）（メタ）アクリルモノマーの含有量
得られた硬化物７ｍｇ又は得られた第１の層７ｍｇを白金パンにサンプリングした。ＴＧ／ＤＴＡを用いて、４０℃から１７０℃まで５℃/ｍｉｎで昇温し、次いで１７０℃で２０ｍｉｎ保持し、次いで１０００℃まで５℃/ｍｉｎで昇温して測定した。得られた結果の、初めから４６分後の結果を重量減少分として、硬化物１００重量％中の（メタ）アクリルモノマーの含有量、及び、第１の層１００重量％中の（メタ）アクリルモノマーの含有量を求めた。

（４）硬化物層のｔａｎδのピーク温度
得られた重合性組成物を、各実施例及び各比較例で用いた活性エネルギー線を照射するためのランプを用いて照射エネルギー２０００ｍＪ／ｃｍ^２で光を照射して硬化させて、厚さ０．８ｍｍの硬化物（硬化物層）を得た。得られた硬化物層を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、動的粘弾性測定装置（アイティー計測制御社製「ＤＶＡ－２００」）を用いて粘弾性を測定し、硬化物層のｔａｎδのピーク温度を求めた。せん断モードで、３℃／分の昇温速度で－５０℃から２００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定した。

（５）硬化時の重合性組成物層の表面の最大温度
得られた重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚さ５０μｍ）に挟み込むようにして、厚さ３ｍｍとなるように重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。この重合性組成物層を各実施例及び各比較例で用いた活性エネルギー線を照射するためのランプを用いて照射エネルギー３５０ｍＪ／ｃｍ^２で光を照射して硬化させた。硬化時の上記重合性組成物層の表面の最大温度を放射温度計（カスタム社製「ＩＲ－３０３」）を用いて測定した。

（６）押出時の流動安定性（溶融粘度）
金型に射出径１ｍｍ及び管長３０ｍｍのダイを挿入した。２００℃に設定した金型に得られた硬化物４０ｇを投入した後、所定のせん断速度となるようにピストン速度を調整して、押出成形した。東洋精機製作所社製「キャピログラフ １Ｂ」を用いて、押出時の速度毎の荷重が一定となるところの溶融粘度（Ａ）を測定した。得られた溶融粘度（Ａ）を、せん断応力カーブを式：η＝η_０γ^ｎ－１（η_０：せん断速度１の時の粘度、ｎ：パワーロー指数）に外挿し、せん断速度が１のときの粘度を、溶融粘度（Ｂ）とした。押出時の流動安定性を下記の判定基準で判定した。

［押出時の流動安定性（溶融粘度）の判定基準］
○○：溶融粘度（Ｂ）が７０００Ｐａ・ｓ以下
○：溶融粘度（Ｂ）が７０００Ｐａ・ｓを超え１５０００Ｐａ・ｓ以下
△：溶融粘度（Ｂ）が１５０００Ｐａ・ｓを超え４００００Ｐａ・ｓ以下
×：溶融粘度（Ｂ）が４００００Ｐａ・ｓを超える
××：溶融粘度（Ａ）が測定不可（流動性なし又は荷重が一定とならず）

（７）合わせガラスにおける発泡状態
合わせガラス１０枚を５０℃のオーブン内に１００時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、発泡の有無を平面視にて目視で観察した。観察結果から、発泡の状態を下記の判定基準で判定した。

［合わせガラスにおける発泡状態の判定基準］
○：発泡が観察された合わせガラスが１０枚中、０枚
△：発泡が観察された合わせガラスが１０枚中、１枚以上９枚以下
△△：発泡が観察された合わせガラスが１０枚中、１０枚（但し、１０枚中の発泡の最大径が１００μｍ未満）
×：発泡が観察された合わせガラスが１０枚中、１０枚（但し、１０枚中の発泡の最大径が１００μｍ以上）

（８）硬化物のしわ
内面離型処理されたＰＥＴフィルムを２枚用意した。一方のＰＥＴフィルム上に得られた重合性組成物を縦５００ｍｍ×横３００ｍｍ×厚さ３ｍｍで塗工したのち、他方のＰＥＴフィルムを重ねて積層体（１）（ＰＥＴフィルム／重合性組成物／ＰＥＴフィルム）を得た。鏡面ソーダガラス上で、ケミカルランプを用いて照射エネルギー２０００ｍＪ／ｃｍ^２で光を照射し、重合性組成物を硬化させて、積層体（２）（ＰＥＴフィルム／硬化物／ＰＥＴフィルム）を得た。積層体（１）と積層体（２）との厚み変化量の絶対値を算出し、また、積層体（２）において硬化物とＰＥＴフィルムとの剥離の有無を観察した。

［硬化物のしわの判定基準］
○○：厚み変化量の絶対値が５％以内であり、かつ硬化物とＰＥＴフィルムとが剥離していない
○：厚み変化量の絶対値が５％を超え１５％以内であり、かつ硬化物とＰＥＴフィルムとが剥離していない
△：厚み変化量の絶対値が１５％を超え３０％以内であり、かつＰＥＴフィルムの端部において硬化物とＰＥＴフィルムとが２０ｍｍ以内で剥離している
△△：厚み変化量の絶対値が３０％を超え、かつＰＥＴフィルムの端部において硬化物とＰＥＴフィルムとが２０ｍｍを超え、かつ１００ｍｍ以下で剥離している
×：厚み変化量の絶対値が３０％を超え、かつＰＥＴフィルムの端部において硬化物とＰＥＴフィルムとが１００ｍｍを超えて剥離している

（９）重合性組成物の硬化性能
内面離型処理されたＰＥＴフィルムを２枚用意した。一方のＰＥＴフィルム上に得られた重合性組成物を縦２００ｍｍ×横２００ｍｍ×厚さ３ｍｍで塗工したのち、他方のＰＥＴフィルムを重ねて積層体（１）（ＰＥＴフィルム／重合性組成物／ＰＥＴフィルム）を得た。鏡面ソーダガラス上で、ケミカルランプを用いて照射エネルギー２０００ｍＪ／ｃｍ^２で光を照射し、重合性組成物を硬化させて、積層体（２）（ＰＥＴフィルム／硬化物／ＰＥＴフィルム）を得た。積層体（２）において、一方のＰＥＴフィルムを剥離した。剥離したＰＥＴフィルムの重合性組成物の塗工面から３ｍｍ以上内側の領域において、硬化物が付着しているか否かを観察した。

［重合性組成物の硬化性能の判定基準］
○：硬化物がＰＥＴフィルムに３ｍｍ未満のサイズで付着している、又は、硬化物がＰＥＴフィルムに付着していない
×：硬化物がＰＥＴフィルムに３ｍｍ以上のサイズで付着している

詳細及び結果を下記の表１～１２に示す。

なお、実施例１～３８では、中間膜の製造時において、押出時の流動安定性が高いので、得られた中間膜の形状安定性に優れていた。比較例１～９では、中間膜の製造時において、押出時の流動安定性が低いので、得られた中間膜の形状にばらつきがみられた。

１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１，３１Ａ…合わせガラス

Claims (25)

1. １層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
   熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む第１の層を備え、
   前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、ゲル分率が５重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である、合わせガラス用中間膜。
2. 前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比が１以上６以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
3. １層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
   熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む第１の層を備え、
   前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比が１以上６以下であり、かつゲル分率が１０重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である、合わせガラス用中間膜。
4. １層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
   熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む第１の層を備え、
   前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比が１０以下であり、かつゲル分率が５重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である、合わせガラス用中間膜。
5. １層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
   熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む第１の層を備え、
   前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比が１以上６以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である第１の構成、及び、ゲル分率が５重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である第２の構成の内の少なくとも一方を満足し、
   前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量が５０万以上１９０万以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である、合わせガラス用中間膜。
6. 前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量が７０万以上１４０万以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である、請求項１～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
7. １層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
   熱可塑性（メタ）アクリル重合体を含む第１の層を備え、
   前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、重量平均分子量の数平均分子量に対する分子量分布比が１以上６以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である第１の構成、及び、ゲル分率が５重量％以下である熱可塑性（メタ）アクリル重合体である第２の構成の内の少なくとも一方を満足し、
   前記第１の層に含まれる前記熱可塑性（メタ）アクリル重合体が、（メタ）アクリルモノマーと光重合開始剤とを含む重合性組成物を活性エネルギー線の照射により硬化させた硬化物に含まれる重合体である、合わせガラス用中間膜。
8. 前記第１の層１００重量％中、前記（メタ）アクリルモノマーの含有量が３重量％以下である、請求項７に記載の合わせガラス用中間膜。
9. 前記重合性組成物を活性エネルギー線の照射により硬化させて、厚さ０．８ｍｍの硬化物層を得て、周波数１Ｈｚ及びせん断モードの条件で前記硬化物層の動的粘弾性測定をしたときに、ｔａｎδのピーク温度が－１０℃以上１００℃以下である、請求項７又は８に記載の合わせガラス用中間膜。
10. 前記重合性組成物が、紫外線吸収剤を含む、請求項７～９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
11. 前記光重合開始剤の波長３００ｎｍ以上における最大吸収波長をλ_１ｎｍとし、前記紫外線吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度をＡとし、Ａ／４となりかつλ_１よりも大きい波長をλ_２ｎｍとしたときに、前記光重合開始剤と前記紫外線吸収剤との組み合わせが、λ_２とλ_１との差が４０ｎｍ以下となる組み合わせである、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
12. 前記重合性組成物が、紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤を含み、
    前記光重合開始剤の波長３００ｎｍ以上における最大吸収波長をλ_１ｎｍとし、前記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤の波長２８０ｎｍ以上における最大吸光度をＢとし、Ｂ／４となりかつλ_１よりも大きい波長をλ_３ｎｍとしたときに、前記光重合開始剤と前記紫外線吸収剤とは異なる光吸収剤との組み合わせが、λ_３とλ_１との差が６０ｎｍ以下となる組み合わせである、請求項７～１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
13. 前記光重合開始剤の波長３００ｎｍ以上における最大吸収波長をλ_１ｎｍとしたときに、前記活性エネルギー線の極大波長が、（λ_１＋２０）ｎｍ以上（λ_１＋５０）ｎｍ以下である、請求項７～１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
14. 前記（メタ）アクリルモノマーが、多官能の（メタ）アクリルモノマーを含み、
    前記第１の層１００重量％中、前記多官能の（メタ）アクリルモノマーの含有量が０．０５重量％未満である、請求項７～１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
15. 前記重合性組成物を厚さ３ｍｍに塗工して得られた重合性組成物層を、３５０ｍＪ／ｃｍ^２の活性エネルギー線の照射により硬化させたときに、硬化時の前記重合性組成物層の表面の最大温度が１２５℃以下である、請求項７～１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
16. 前記重合性組成物が、重合禁止剤を含む、請求項７～１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
17. 前記第１の層が、可塑剤を含む、請求項１～１６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
18. 前記第１の層が、粘着付与剤を含む、請求項１～１７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
19. ２層以上の構造を有し、
    前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層を備える、請求項１～１８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
20. 前記第２の層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項１９に記載の合わせガラス用中間膜。
21. 前記第２の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項２０に記載の合わせガラス用中間膜。
22. ３層以上の構造を有し、
    前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える、請求項１９～２１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
23. 前記第３の層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項２２に記載の合わせガラス用中間膜。
24. 前記第３の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項２３に記載の合わせガラス用中間膜。
25. 第１の合わせガラス部材と、
    第２の合わせガラス部材と、
    請求項１～２４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。

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