JP2003040653A

JP2003040653A - 合わせガラス用樹脂組成物

Info

Publication number: JP2003040653A
Application number: JP2001229504A
Authority: JP
Inventors: Takeshi Chiba; 健千葉; Tomoki Hiiro; 知樹日色
Original assignee: Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
Current assignee: Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
Priority date: 2001-07-30
Filing date: 2001-07-30
Publication date: 2003-02-13

Abstract

(57)【要約】【課題】合わせガラス用樹脂組成物はガラス間の中間
膜として用いられ接着性、耐貫通性を有するもので、通
常、ポリビニルアセタール樹脂、可塑剤および金属塩か
らなる樹脂が用いられているが、多量の金属塩の添加は
ガラスの接着強度を高めるが、同時に中間膜の吸湿を起
こし合わせガラス周辺部の白化を招きその使用量に限度
がある。【解決手段】メタクリル系重合体ブロックとアクリル
系重合体ブロックを含有するブロック共重合体を可塑剤
を添加して可塑化したポリビニルアセタール樹脂に配合
することで、ガラス間の接着性、合わせガラスの耐貫通
性を改善することができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は合わせガラス用中間
膜のための樹脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来より、合わせガラスは、自動車用、
建築用等の窓ガラスとして広く使用されている。この合
わせガラスは、少なくとも一対のガラス間に、可塑剤に
より可塑化されたポリビニルブチラール樹脂のような可
塑化ポリビニルアセタール樹脂を製膜してなる合わせガ
ラス用中間膜を介在させ、一体化させて製せられたもの
が代表的である。このような合わせガラスは、透明性、
耐候性および接着性がよく、さらに耐貫通性に優れてい
る。即ち、これに衝撃が加えられるとガラスは破損する
ものの、ガラス間に介在させた中間膜は容易には破損せ
ず、又、ガラスは破損後においても中間膜に貼着したま
まであるため、その破片が飛散することは少なく、従っ
て、例えば自動車や建築物の内部にある人体がガラスの
破片により傷害を受けることを防止する機能を有する。

【０００３】接着性、耐貫通性を確保するために、通
常、ポリビニルアセタール樹脂、可塑剤および金属塩か
らなる樹脂組成物を用いた合わせガラス用樹脂組成物が
用いられている。しかしながら、金属塩を添加した場
合、組成物の吸湿率が上昇し、合わせガラス周辺部樹脂
は大気と接触しているために白化現象が観察され大きな
問題となっている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記問題点
を解決するため、白化現象を起こすことが少なく、ガラ
スとの良好な接着性および樹脂組成物の伸び率を付与す
ることで耐貫通性を改善した合わせガラス用樹脂組成物
を提供することにある。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明による合わせガラ
ス用樹脂組成物は可塑化ポリビニルアセタールにアクリ
ル系ブロック共重合体を配合し前記合わせガラス中間膜
の欠点を改善するものである。

【０００６】即ち、本発明はメタアクリル系重合体ブロ
ック（ａ）とアクリル系重合体ブロック（ｂ）を含有す
るブロック共重合体（Ａ）、および可塑化ポリビニルア
セタールからなる合わせガラス用樹脂組成物（請求項
１）、可塑化ポリビニルアセタールが可塑化ポリビニル
ブチラールである請求項１記載の合わせガラス用樹脂組
成物（請求項２）、ブロック共重合体（Ａ）が、メタア
クリル系重合体ブロック（ａ）５〜９５重量％とアクリ
ル系重合体ブロック（ｂ）９５〜５重量％からなること
を特徴とする請求項１または２記載の合わせガラス用樹
脂組成物（請求項３）、ブロック共重合体（Ａ）が原子
移動ラジカル重合により製造されたことを特徴とする請
求項１、２又は３記載の合わせガラス用樹脂組成物（請
求項４）、メタアクリル系重合体ブロック（ａ）がメタ
アクリル酸メチル５０〜１００重量％およびこれと共重
合可能な他の単量体０〜５０重量％からなり、アクリル
酸ブチル５０〜１００重量％およびこれと共重合可能な
他の単量体０〜５０重量％からなるである請求項１、
２、３又は４記載の合わせガラス用樹脂組成物（請求項
５）及びブロック共重合体（Ａ）がトリブロック共重合
体であることを特徴とする請求項１、２、３、４又は５
記載の合わせガラス用樹脂組成物（請求項６）に関す
る。

【０００７】

【発明の実施の形態】本発明における合わせガラス用樹
脂組成物において用いられる、ポリビニルアセタール樹
脂としては、一般に合わせガラス用中間膜の主成分とし
て用いられるポリビニルアセタール樹脂が使用でき、よ
り具体的には、ブチラール化度が６０〜７０モル％のポ
リビニルブチラール樹脂（以下、ＰＶＢという）が好適
に使用される。ブチラール化度が６０モル％未満では、
後述する可塑剤との相溶性が低下することがあり、ブチ
ラール化度が７０モル％を超えると、ＰＶＢの製造プロ
セスが長時間を要することがある。このブチラール化度
は、例えば、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラー
ル試験方法」に準拠して測定することができる。

【０００８】ＰＶＢとしては積水化学のエスレック、電
気化学のデンカブチラール、モンサント社のButvar、ヘ
キスト社のMowital、ワッカーヘミー社のPiloform等が
ある。

【０００９】また、上記ＰＶＢの平均重合度は、好まし
くは３００〜３０００であり、特に１０００〜２０００
であるものが好ましい。平均重合度が３００未満では、
得られる合わせガラスの耐貫通性等が低下することがあ
り、平均重合度が３０００を超えると、中間膜の製造が
困難となることがある。この平均重合度は、例えば、Ｊ
ＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に
準拠して測定することができる。

【００１０】本発明における合わせガラス用樹脂組成物
において用いられる、可塑化ポリビニルアセタールは樹
脂ポリビニルアセタールに可塑剤を配合して得られる。
配合に用いられる可塑剤としては、特に限定されず、一
般に合わせガラス中間膜に用いられるもの、例えば、ト
リエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート（３
ＧＯ）、トリエチレングリコールジ２−エチルブチレー
ト（３ＧＨ）、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）、テト
ラエチレングリコールジヘプタノエート（４Ｇ７）、テ
トラエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート
（４ＧＯ）等が挙げられ、これらの１種もしくは２種以
上が好適に用いられる。

【００１１】上記可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜に
用いられる可塑剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹
脂１００重量部に対して２０〜６０重量部であるのが好
ましい。

【００１２】本発明に使用しうるメタアクリル系重合体
ブロックおよびアクリル系重合体ブロックを含有するブ
ロック共重合体（Ａ）は、ａ-ｂ型のジブロック共重合
体、ａ-ｂ-ａ型のトリブロック共重合体、ｂ-ａ-ｂ型の
トリブロック共重合体、（ａ-ｂ）ｎ型のマルチブロッ
ク共重合体から選ばれる少なくとも１種のブロック共重
合体である。これらの中でも、フィルムの成形性や成形
したフィルムの耐衝撃性、柔軟性、防塵性の点から、ａ
-ｂ-ａ型のトリブロック共重合体、（ａ-ｂ）ｎ型のマ
ルチブロック共重合体、または、これらの混合物が好ま
しく、ａ-ｂ-ａ型のトリブロック共重合体がより好まし
い。

【００１３】前記ブロック共重合体（Ａ）の構造は、線
状ブロック共重合体または分岐状（星状）ブロック共重
合体であり、これらの混合物であってもよい。このよう
なブロック共重合体の構造は、フィルムの成形性や加工
特性、機械特性などの必要特性に応じて使い分けられ
る。

【００１４】ブロック共重合体（Ａ）の数平均分子量は
特に限定されないが、好ましくは１００００〜６０００
００、より好ましくは３００００〜５０００００、更に
好ましくは、５００００〜４０００００である。数平均
分子量が小さいと粘度が低く、また、数平均分子量が大
きいと粘度が高くなる傾向があるため、必要とする加工
特性に応じて設定される。分子量はクロロホルムを移動
相とし、ポリスチレンゲルカラムを使用したゲルパーミ
エーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によりポリ
スチレン換算によって測定される。

【００１５】前記ブロック共重合体（Ａ）のＧＰＣで測
定した重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）
の比（Ｍｗ／Ｍｎ）も特に限定がないが、好ましくは
２．５以下、より好ましくは２．０、さらに好ましくは
１．８以下である。Ｍｗ／Ｍｎが２．５を越えるとブロ
ック共重合体の均一性が低下し、成形したフィルムの耐
衝撃性、折り曲げ時や引張り時（加工時）の耐白化性等
低下する傾向にある。

【００１６】ブロック共重合体（Ａ）を構成するメタア
クリル系重合体ブロック（ａ）は、メタアクリル酸エス
テル系単量体１００重量％又はこれを主成分とする単量
体の重合によって得られる重合体ブロックで、好ましく
はメタアクリル酸エステル５０〜１００重量％およびこ
れと共重合可能なビニル系単量体０〜５０重量％とから
なる。（ａ）を構成するメタアクリル酸エステルとして
は、たとえば、メタアクリル酸メチル、メタアクリル酸
エチル、メタアクリル酸-ｎ-プロピル、メタアクリル酸
イソプロピル、メタアクリル酸-ｎ-ブチル、メタアクリ
ル酸イソブチル、メタアクリル酸-ｔｅｒｔ-ブチル、メ
タアクリル酸-ｎ-ペンチル、メタアクリル酸-ｎ-ヘキシ
ル、メタアクリル酸シクロヘキシル、メタアクリル酸-
ｎ-ヘプチル、メタアクリル酸-ｎ-オクチル、メタアク
リル酸-２-エチルヘキシル、メタアクリル酸ノニル、メ
タアクリル酸デシル、メタアクリル酸ドデシル、メタア
クリル酸フェニル、メタアクリル酸トルイル、メタアク
リル酸ベンジル、メタアクリル酸イソボルニル、メタア
クリル酸-２-メトキシエチル、メタアクリル酸-３-メト
キシブチル、メタアクリル酸-２-ヒドロキシエチル、メ
タアクリル酸-２-ヒドロキシプロピル、メタアクリル酸
ステアリル、メタアクリル酸グリシジル、メタアクリル
酸２-アミノエチル、γ-（メタクリロイルオキシプロピ
ル）トリメトキシシラン、γ-（メタクリロイルオキシ
プロピル）ジメトキシメチルシラン、メタアクリル酸の
エチレンオキサイド付加物、メタアクリル酸トリフルオ
ロメチルメチル、メタアクリル酸-２-トリフルオロメチ
ルエチル、メタアクリル酸-２-パーフルオロエチルエチ
ル、メタアクリル酸-２-パーフルオロエチル-２-パーフ
ルオロブチルエチル、メタアクリル酸-２-パーフルオロ
エチル、メタアクリル酸パーフルオロメチル、メタアク
リル酸ジパーフルオロメチルメチル、メタアクリル酸-
２-パーフルオロメチル-２-パーフルオロエチルメチ
ル、メタアクリル酸-２-パーフルオロヘキシルエチル、
メタアクリル酸-２-パーフルオロデシルエチル、メタア
クリル酸-２-パーフルオロヘキサデシルエチルなどがあ
げられる。これらは単独でまたはこれらの２種以上を組
み合わせて用いられる。これらの中でも、入手しやすさ
の点で、メタアクリル酸メチルが好ましい。

【００１７】（ａ）を構成するメタアクリル酸エステル
と共重合可能なビニル系単量体としては、たとえば、メ
タクリル酸、アクリル酸などのアクリル酸類、アクリル
酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸-ｎ-プロピ
ル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸-ｎ-ブチル、
アクリル酸イソブチル、アクリル酸-ｔ-ブチル、アクリ
ル酸-ｎ-ペンチル、アクリル酸-ｎ-ヘキシル、アクリル
酸シクロヘキシル、アクリル酸-ｎ-ヘプチル、アクリル
酸-ｎ-オクチル、アクリル酸-２-エチルヘキシル、アク
リル酸ノニル、アクリル酸デシル、アクリル酸ドデシ
ル、アクリル酸フェニル、アクリル酸トルイル、アクリ
ル酸ベンジル、アクリル酸イソボルニル、アクリル酸-
２-メトキシエチル、アクリル酸-３-メトキシブチル、
アクリル酸-２-ヒドロキシエチル、アクリル酸-２-ヒド
ロキシプロピル、アクリル酸ステアリル、アクリル酸グ
リシジル、アクリル酸２-アミノエチル、γ-（メタクリ
ロイルオキシプロピル）トリメトキシシラン、γ-（メ
タクリロイルオキシプロピル）ジメトキシメチルシラ
ン、アクリル酸のエチレンオキサイド付加物、アクリル
酸トリフルオロメチルメチル、アクリル酸２-トリフル
オロメチルエチル、アクリル酸-２-パーフルオロエチル
エチル、アクリル酸２-パーフルオロエチル-２-パーフ
ルオロブチルエチル、アクリル酸２-パーフルオロエチ
ル、アクリル酸パーフルオロメチル、アクリル酸ジパー
フルオロメチルメチル、アクリル酸-２-パーフルオロメ
チル-２-パーフルオロエチルメチル、アクリル酸-２-パ
ーフルオロヘキシルエチル、アクリル酸２-パーフルオ
ロデシルエチル、アクリル酸-２-パーフルオロヘキサデ
シルエチルなどのアクリル酸エステル；スチレン、α-
メチルスチレン、ｐ-メチルスチレン、ｐ-メトキシスチ
レンなどの芳香族アルケニル化合物；アクリロニトリ
ル、メタクリロニトリルなどのシアン化ビニル化合物；
ブタジエン、イソプレンなどの共役ジエン系化合物；塩
化ビニル、塩化ビニリデン、パーフルオロエチレン、パ
ーフルオロプロピレン、フッ化ビニリデンなどのハロゲ
ン含有不飽和化合物；ビニルトリメトキシシラン、ビニ
ルトリエトキシシランなどのケイ素含有不飽和化合物；
無水マレイン酸、マレイン酸、マレイン酸のモノアルキ
ルエステル及びジアルキルエステル、フマル酸、フマル
酸のモノアルキルエステル及びジアルキルエステルなど
の不飽和ジカルボン酸化合物；酢酸ビニル、プロピオン
酸ビニル、ピバリン酸ビニル、安息香酸ビニル、桂皮酸
ビニルなどのビニルエステル化合物；マレイミド、メチ
ルマレイミド、エチルマレイミド、プロピルマレイミ
ド、ブチルマレイミド、ヘキシルマレイミド、オクチル
マレイミド、ドデシルマレイミド、ステアリルマレイミ
ド、フェニルマレイミド、シクロヘキシルマレイミドな
どのマレイミド系化合物などの各種ビニル系単量体があ
げられる。これらは単独でまたはこれらの２種以上を組
み合わせて用いられる。これらのビニル系単量体は、成
形性や、二次加工性、必要とされる機械特性に応じて、
好ましいものを選択することができる。

【００１８】（ａ）のガラス転移温度は、２５℃以上で
あり、好ましくは４０℃以上であり、さらに好ましくは
５０℃以上である。ガラス転移温度が２５℃より低い
と、成形性や耐熱性が低くなる傾向がある。

【００１９】前記ブロック共重合体（Ａ）を構成するア
クリル系重合体ブロック（ｂ）は、アクリル酸エステル
系単量体１００重量％あるいはこれを主成分とする単量
体の重合によって得られる重合体のブロックであり、好
ましくはアクリル酸エステル５０〜１００重量％および
これと共重合可能なビニル系単量体０〜５０重量％とか
らなることが成型性の点から好ましい。

【００２０】（ｂ）を構成するアクリル酸エステルとし
ては、たとえば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチ
ル、アクリル酸-ｎ-プロピル、アクリル酸イソプロピ
ル、アクリル酸-ｎ-ブチル、アクリル酸イソブチル、ア
クリル酸-ｔ-ブチル、アクリル酸-ｎ-ペンチル、アクリ
ル酸-ｎ-ヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリ
ル酸-ｎ-ヘプチル、アクリル酸-ｎ-オクチル、アクリル
酸-２-エチルヘキシル、アクリル酸ノニル、アクリル酸
デシル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸フェニル、ア
クリル酸トルイル、アクリル酸ベンジル、アクリル酸イ
ソボルニル、アクリル酸-２-メトキシエチル、アクリル
酸-３-メトキシブチル、アクリル酸-２-ヒドロキシエチ
ル、アクリル酸-２-ヒドロキシプロピル、アクリル酸ス
テアリル、アクリル酸グリシジル、アクリル酸-２-アミ
ノエチル、γ-（メタクリロイルオキシプロピル）トリ
メトキシシラン、γ-（メタクリロイルオキシプロピ
ル）ジメトキシメチルシラン、アクリル酸のエチレンオ
キサイド付加物、アクリル酸トリフルオロメチルメチ
ル、アクリル酸-２-トリフルオロメチルエチル、アクリ
ル酸-２-パーフルオロエチルエチル、アクリル酸-２-パ
ーフルオロエチル-２-パーフルオロブチルエチル、アク
リル酸２-パーフルオロエチル、アクリル酸パーフルオ
ロメチル、アクリル酸ジパーフルオロメチルメチル、ア
クリル酸-２-パーフルオロメチル-２-パーフルオロエチ
ルメチル、アクリル酸-２-パーフルオロヘキシルエチ
ル、アクリル酸-２-パーフルオロデシルエチル、アクリ
ル酸-２-パーフルオロヘキサデシルエチルなどがあげら
れる。これらは単独でまたはこれらの２種以上を組み合
わせて用いられる。これらの中でも、組成物の柔軟性、
ガラス接着性および入手しやすさの点で、アクリル酸-
ｎ-ブチルが好ましい。

【００２１】（ｂ）を構成するアクリル酸エステルと共
重合可能なビニル系単量体としては、たとえば、メタク
リル酸、アクリル酸などのアクリル酸類、メタアクリル
酸メチル、メタアクリル酸エチル、メタアクリル酸-ｎ-
プロピル、メタアクリル酸イソプロピル、メタアクリル
酸-ｎ-ブチル、メタアクリル酸イソブチル、メタアクリ
ル酸-ｔ-ブチル、メタアクリル酸-ｎ-ペンチル、メタア
クリル酸-ｎ-ヘキシル、メタアクリル酸シクロヘキシ
ル、メタアクリル酸-ｎ-ヘプチル、メタアクリル酸-ｎ-
オクチル、メタアクリル酸-２-エチルヘキシル、メタア
クリル酸ノニル、メタアクリル酸デシル、メタアクリル
酸ドデシル、メタアクリル酸フェニル、メタアクリル酸
トルイル、メタアクリル酸ベンジル、メタアクリル酸イ
ソボルニル、メタアクリル酸-２-メトキシエチル、メタ
アクリル酸-３-メトキシブチル、メタアクリル酸-２-ヒ
ドロキシエチル、メタアクリル酸-２-ヒドロキシプロピ
ル、メタアクリル酸ステアリル、メタアクリル酸グリシ
ジル、メタアクリル酸-２-アミノエチル、γ-（メタク
リロイルオキシプロピル）トリメトキシシラン、γ-
（メタクリロイルオキシプロピル）ジメトキシメチルシ
ラン、メタアクリル酸のエチレンオキサイド付加物、メ
タアクリル酸トリフルオロメチルメチル、メタアクリル
酸-２-トリフルオロメチルエチル、メタアクリル酸-２-
パーフルオロエチルエチル、メタアクリル酸２-パーフ
ルオロエチル-２-パーフルオロブチルエチル、メタアク
リル酸-２-パーフルオロエチル、メタアクリル酸パーフ
ルオロメチル、メタアクリル酸ジパーフルオロメチルメ
チル、メタアクリル酸-２-パーフルオロメチル-２-パー
フルオロエチルメチル、メタアクリル酸-２-パーフルオ
ロヘキシルエチル、メタアクリル酸-２-パーフルオロデ
シルエチル、メタアクリル酸-２-パーフルオロヘキサデ
シルエチルなどのメタアクリル酸エステル；スチレン、
α-メチルスチレン、ｐ-メチルスチレン、ｐ-メトキシ
スチレンなどの芳香族アルケニル化合物；アクリロニト
リル、メタクリロニトリルなどのシアン化ビニル化合
物；ブタジエン、イソプレンなどの共役ジエン系化合
物；塩化ビニル、塩化ビニリデン、パーフルオロエチレ
ン、パーフルオロプロピレン、フッ化ビニリデンなどの
ハロゲン含有不飽和化合物；ビニルトリメトキシシラ
ン、ビニルトリエトキシシランなどのケイ素含有不飽和
化合物；無水マレイン酸、マレイン酸、マレイン酸のモ
ノアルキルエステル及びジアルキルエステル、フマル
酸、フマル酸のモノアルキルエステル及びジアルキルエ
ステルなどの不飽和ジカルボン酸化合物；酢酸ビニル、
プロピオン酸ビニル、ピバリン酸ビニル、安息香酸ビニ
ル、桂皮酸ビニルなどのビニルエステル化合物；マレイ
ミド、メチルマレイミド、エチルマレイミド、プロピル
マレイミド、ブチルマレイミド、ヘキシルマレイミド、
オクチルマレイミド、ドデシルマレイミド、ステアリル
マレイミド、フェニルマレイミド、シクロヘキシルマレ
イミドなどのマレイミド系化合物などの各種ビニル系単
量体があげられる。これらは単独でまたはこれらの２種
以上を組み合わせて用いられる。これらのビニル系単量
体は、ブロック（ｂ）に要求されるガラス転移温度によ
って好ましいものを選択することができる。（ｂ）のガ
ラス転移温度は、好ましくは２５℃以下であり、より好
ましくは０℃以下であり、さらに好ましくは-２０℃以
下である。ガラス転移温度が２５℃より高いと、ガラス
接着性が低下する傾向がある。

【００２２】ブロック共重合体（Ａ）を製造する方法と
しては特に限定されないが、制御重合を用いることが好
ましい。制御重合としては、リビングアニオン重合や連
鎖移動剤を用いるラジカル重合、近年開発されたリビン
グラジカル重合があげられ、リビングラジカル重合がブ
ロック共重合体の分子量および構造の制御の点から好ま
しい。

【００２３】リビングラジカル重合は、重合末端の活性
が失われることなく維持されるラジカル重合である。リ
ビング重合とは狭義においては、末端が常に活性を持ち
続ける重合のことを示すが、一般には、末端が不活性化
されたものと活性化されたものが平衡状態にある擬リビ
ング重合も含まれる。本発明における定義も後者であ
る。リビングラジカル重合は近年様々なグループで積極
的に研究がなされている。その例としては、ポリスルフ
ィドなどの連鎖移動剤を用いるもの、コバルトポルフィ
リン錯体（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１９９４、１
１６、７９４３）やニトロキシド化合物などのラジカル
捕捉剤を用いるもの（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ、
１９９４、２７、７２２８）、有機ハロゲン化物等を開
始剤とし遷移金属錯体を触媒とする原子移動ラジカル重
合（ＡｔｏｍＴｒａｎｓｆｅｒＲａｄｉｃａｌＰｏ
ｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ：ＡＴＲＰ）などがあげられ
る。本発明において、これらのうちどの方法を使用する
かは特に制約はないが、制御の容易さなどから原子移動
ラジカル重合が好ましい。

【００２４】原子移動ラジカル重合は、有機ハロゲン化
物、またはハロゲン化スルホニル化合物を開始剤、周期
律表第８族、９族、１０族、または１１族元素を中心金
属とする金属錯体を触媒として重合される。（例えば、
Ｍａｔｙｊａｓｚｅｗｓｋｉら、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．
Ｓｏｃ．１９９５，１１７，５６１４，Ｍａｃｒｏｍｏ
ｌｅｃｕｌｅｓ１９９５，２８，７９０１，Ｓｃｉｅ
ｎｃｅ１９９６，２７２，８６６、あるいはＳａｗａ
ｍｏｔｏら、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ１９９５，
２８，１７２１）。これらの方法によると一般的に非常
に重合速度が高く、ラジカル同士のカップリングなどの
停止反応が起こりやすいラジカル重合でありながら、重
合がリビング的に進行し、分子量分布の狭いＭｗ／Ｍｎ
＝１．１〜１．５程度の重合体が得られ、分子量はモノ
マーと開始剤の仕込み比によって自由にコントロールす
ることができる。

【００２５】原子移動ラジカル重合法において、開始剤
として用いられる有機ハロゲン化物またはハロゲン化ス
ルホニル化合物としては、一官能性、二官能性、また
は、多官能性の化合物が使用できる。これらは目的に応
じて使い分ければよいが、ジブロック共重合体を製造す
る場合は、一官能性化合物が好ましく、ａ-ｂ-ａ型のト
リブロック共重合体、ｂ-ａ-ｂ型のトリブロック共重合
体を製造する場合は二官能性化合物を使用するのが好ま
しく、分岐状ブロック共重合体を製造する場合は多官能
性化合物を使用するのが好ましい。

【００２６】一官能性化合物としては、たとえば、式：Ｃ₆Ｈ₅-ＣＨ₂Ｘ、Ｃ₆Ｈ₅-Ｃ（Ｈ）（Ｘ）-ＣＨ₃、Ｃ₆Ｈ₅-Ｃ（Ｘ）（ＣＨ₃）₂、Ｒ¹-Ｃ（Ｈ）（Ｘ）-ＣＯＯＲ²、Ｒ¹-Ｃ（ＣＨ₃）（Ｘ）-ＣＯＯＲ²、Ｒ¹-Ｃ（Ｈ）（Ｘ）-ＣＯ-Ｒ²、Ｒ¹-Ｃ（ＣＨ₃）（Ｘ）-ＣＯ-Ｒ²、Ｒ¹-Ｃ₆Ｈ₄-ＳＯ₂Ｘ、（式中、Ｃ₆Ｈ₄はフェニレン基（オルト置換、メタ置
換、パラ置換のいずれでもよい）を表す。Ｒ¹は水素原
子または炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０
のアリール基、または炭素数７〜２０のアラルキル基を
表す。Ｘは塩素、臭素、またはヨウ素を表す。Ｒ²は炭
素数１〜２０の一価の有機基を表す。）で示される化合
物などがあげられる。

【００２７】二官能性化合物としては、たとえば、式：Ｘ-ＣＨ₂-Ｃ₆Ｈ₄-ＣＨ₂-Ｘ、Ｘ-ＣＨ（ＣＨ₃）-Ｃ₆Ｈ₄-ＣＨ（ＣＨ₃）-Ｘ、Ｘ-Ｃ（ＣＨ₃）₂-Ｃ₆Ｈ₄-Ｃ（ＣＨ₃）₂-Ｘ、Ｘ-ＣＨ（ＣＯＯＲ³）-（ＣＨ₂）_n-ＣＨ（ＣＯＯＲ³）-
Ｘ、Ｘ-Ｃ（ＣＨ₃）（ＣＯＯＲ³）-（ＣＨ₂）_n-Ｃ（ＣＨ₃）
（ＣＯＯＲ³）-Ｘ、Ｘ-ＣＨ（ＣＯＲ³）-（ＣＨ₂）_n-ＣＨ（ＣＯＲ³）-Ｘ、Ｘ-Ｃ（ＣＨ₃）（ＣＯＲ³）-（ＣＨ₂）_n-Ｃ（ＣＨ₃）
（ＣＯＲ³）-Ｘ、Ｘ-ＣＨ₂-ＣＯ-ＣＨ₂-Ｘ、Ｘ-ＣＨ（ＣＨ₃）-ＣＯ-ＣＨ（ＣＨ₃）-Ｘ、Ｘ-Ｃ（ＣＨ₃）₂-ＣＯ-Ｃ（ＣＨ₃）₂-Ｘ、Ｘ-ＣＨ（Ｃ₆Ｈ₅）-ＣＯ-ＣＨ（Ｃ₆Ｈ₅）-Ｘ、Ｘ-ＣＨ₂-ＣＯＯ-（ＣＨ₂）_n-ＯＣＯ-ＣＨ₂-Ｘ、Ｘ-ＣＨ（ＣＨ₃）-ＣＯＯ-（ＣＨ₂）_n-ＯＣＯ-ＣＨ（Ｃ
Ｈ₃）-Ｘ、Ｘ-Ｃ（ＣＨ₃）₂-ＣＯＯ-（ＣＨ₂）_n-ＯＣＯ-Ｃ（Ｃ
Ｈ₃）₂-Ｘ、Ｘ-ＣＨ₂-ＣＯ-ＣＯ-ＣＨ₂-Ｘ、Ｘ-ＣＨ（ＣＨ₃）-ＣＯ-ＣＯ-ＣＨ（ＣＨ₃）-Ｘ、Ｘ-Ｃ（ＣＨ₃）₂-ＣＯ-ＣＯ-Ｃ（ＣＨ₃）₂-Ｘ、Ｘ-ＣＨ₂-ＣＯＯ-Ｃ₆Ｈ₄-ＯＣＯ-ＣＨ₂-Ｘ、Ｘ-ＣＨ（ＣＨ₃）-ＣＯＯ-Ｃ₆Ｈ₄-ＯＣＯ-ＣＨ（Ｃ
Ｈ₃）-Ｘ、Ｘ-Ｃ（ＣＨ₃）₂-ＣＯＯ-Ｃ₆Ｈ₄-ＯＣＯ-Ｃ（ＣＨ₃）₂-
Ｘ、Ｘ-ＳＯ₂-Ｃ₆Ｈ₄-ＳＯ₂-Ｘ、（式中、Ｒ³は炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６
〜２０アリール基、または炭素数７〜２０アラルキル基
を表す。Ｃ₆Ｈ₄はフェニレン基（オルト置換、メタ置
換、パラ置換のいずれでもよい）を表す。Ｃ₆Ｈ₅はフェ
ニル基を表す。ｎは０〜２０の整数を表す。Ｘは塩素、
臭素、またはヨウ素を表す。）で示される化合物などが
あげられる。

【００２８】多官能性化合物としては、たとえば、式：Ｃ₆Ｈ₃-（ＣＨ₂-Ｘ）₃、Ｃ₆Ｈ₃-（ＣＨ（ＣＨ₃）-Ｘ）₃、Ｃ₆Ｈ₃-（Ｃ（ＣＨ₃）₂-Ｘ）₃、Ｃ₆Ｈ₃-（ＯＣＯ-ＣＨ₂-Ｘ）₃、Ｃ₆Ｈ₃-（ＯＣＯ-ＣＨ（ＣＨ₃）-Ｘ）₃、Ｃ₆Ｈ₃-（ＯＣＯ-Ｃ（ＣＨ₃）₂-Ｘ）₃、Ｃ₆Ｈ₃-（ＳＯ₂-Ｘ）₃、（式中、Ｃ₆Ｈ₃は三置換フェニル基（置換基の位置は１
位〜６位のいずれでもよい）を表す。Ｘは塩素、臭素、
またはヨウ素を表す。）で示される化合物などがあげら
れる。

【００２９】また、重合を開始するもの以外に官能基を
持つ有機ハロゲン化物、またはハロゲン化スルホニル化
合物を用いると、容易に末端に官能基が導入された重合
体が得られる。このような官能基としては、アルケニル
基、ヒドロキシル基、エポキシ基、アミノ基、アミド
基、シリル基などがあげられる。

【００３０】これらの開始剤として用いられうる有機ハ
ロゲン化物またはハロゲン化スルホニル化合物は、ハロ
ゲンが結合している炭素がカルボニル基あるいはフェニ
ル基などと結合しており、炭素-ハロゲン結合が活性化
されて重合が開始する。使用する開始剤の量は、必要と
するブロック共重合体の分子量に合わせて、単量体との
比から決定すればよい。すなわち、開始剤１分子あた
り、何分子の単量体を使用するかによって、ブロック共
重合体の分子量を制御できる。

【００３１】前記原子移動ラジカル重合の触媒として用
いられる遷移金属錯体としては特に限定はないが、好ま
しいものとして、１価および０価の銅、２価のルテニウ
ム、２価の鉄または２価のニッケルの錯体があげられ
る。これらの中でも、コストや反応制御の点から銅の錯
体がより好ましい。

【００３２】１価の銅化合物としては、たとえば、塩化
第一銅、臭化第一銅、ヨウ化第一銅、シアン化第一銅、
酸化第一銅、過塩素酸第一銅などがあげられる。銅化合
物をもちいる場合、触媒活性を高めるために２，２′-
ビピリジルおよびその誘導体、１，１０-フェナントロ
リンおよびその誘導体、テトラメチルエチレントリアミ
ン（ＴＭＥＤＡ）、ペンタメチルジエチレントリアミ
ン、ヘキサメチル（２-アミノエチル）アミンなどのポ
リアミンなどを配位子として添加してもよい。また、２
価の塩化ルテニウムのトリストリフェニルホスフィン錯
体（ＲｕＣｌ₂（ＰＰｈ₃）₃）も触媒として好ましい。
ルテニウム化合物を触媒として用いる場合は、活性化剤
としてアルミニウムアルコキシド類を添加してもよい。
さらに、２価の鉄のビストリフェニルホスフィン錯体
（ＦｅＣｌ₂（ＰＰｈ₃）₂）、２価のニッケルのビスト
リフェニルホスフィン錯体（ＮｉＣｌ₂（ＰＰ
ｈ₃）₂）、及び、２価のニッケルのビストリブチルホス
フィン錯体（ＮｉＢｒ₂（ＰＢｕ₃）₂）も、触媒として
好ましい。使用する触媒、配位子および活性化剤の量
は、特に限定されないが、使用する開始剤、単量体およ
び溶媒の量と必要とする反応速度の関係から適宜決定す
ればよい。

【００３３】前記原子移動ラジカル重合は、無溶媒（塊
状重合）または各種の溶媒中で行うことができる。前記
溶媒としては、たとえば、ベンゼン、トルエンなどの炭
化水素系溶媒；ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン
などのエーテル系溶媒；塩化メチレン、クロロホルムな
どのハロゲン化炭化水素系溶媒；アセトン、メチルエチ
ルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン系溶
媒；メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロ
パノール、ｎ-ブタノール、ｔ-ブタノールなどのアルコ
ール系溶媒；アセトニトリル、プロピオニトリル、ベン
ゾニトリルなどのニトリル系溶媒；酢酸エチル、酢酸ブ
チルなどのエステル系溶媒；エチレンカーボネート、プ
ロピレンカーボネートなどのカーボネート系溶媒などが
あげられる。これらは、単独又は２種以上を混合して用
いることができる。前述したように、無溶媒で実施する
場合は塊状重合となる。一方、溶媒を使用する場合、そ
の使用量は、系全体の粘度と必要とする撹拌効率（すな
わち、反応速度）の関係から適宜決定すればよい。

【００３４】また、前記重合は、室温〜２００℃の範囲
で行うことができ、好ましくは、５０〜１５０℃の範囲
である。前記重合により、ブロック共重合体を製造する
には、単量体を逐次添加する方法、あらかじめ合成した
重合体を高分子開始剤として次のブロックを重合する方
法、別々に重合した重合体を反応により結合する方法な
どがあげられる。これらの方法は目的に応じて使い分け
ればよいが、製造工程の簡便性の点から、単量体の逐次
添加による方法が好ましい。本発明に使用されるブロッ
ク共重合体（Ａ）を構成するメタアクリル系重合体ブロ
ック（ａ）とアクリル系重合体ブロック（ｂ）の組成比
は特に制限がないが、ブロック（ａ）５〜９５重量％、
ブロック（b）９５〜５重量％であることが合わせガラ
ス用樹脂組成物の成形性、柔軟性、接着性、機械特性等
のバランスの点で好ましく、より好ましくは（ａ）２０
〜８０重量％、（ｂ）８０〜２０重量％であり、さらに
好ましくは、（ａ）３０〜７０重量％、（ｂ）７０〜３
０重量％である。（ａ）の割合が５重量％より少ないと
耐貫通性が不充分となる傾向にあり、（ｂ）の割合が５
重量％より少ないとガラス用樹脂組成物の伸びが不充分
なために合わせガラスの耐貫通性が充分でない傾向にあ
る。本発明に使用されるブロック共重合体（Ａ）は接着
性、伸び性などの機械特性を改善する目的で、種々の官
能基を有していてもよい。このような官能基は官能性基
を有するモノマーを共重合したり、エステル基などの保
護された官能基を加水分解、熱分解に代表される方法で
脱保護する、さらには、エステル交換反応などを用いて
導入することが可能である。このような官能基は特に制
限されるものではなく、水酸基、カルボキシル基、アミ
ノ基、シアノ基、メルカプト基、イソシアネート基、エ
ポキシ基などが挙げられる。さらに、これら官能基と反
応する成分を作用させることも可能である。

【００３５】ブロック共重合体（Ａ）と可塑化ポリビニ
ルアセタール（Ｂ）との組成比は好ましくは（Ａ）１〜
９９重量％、（Ｂ）９９〜１重量％、より好ましくは
（Ａ）１〜５０重量％、（Ｂ）９９〜５０重量％、更に
好ましくは（Ａ）２〜２０重量％である。これら範囲内
ほど高い接着強度がえられる傾向がある。

【００３６】本発明の合わせガラス用樹脂組成物には接
着力調整剤として、可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜
に、Ｍｇ塩、およびまたはＫ塩を１０〜５０００ｐｐｍ
含有するように添加されることが好ましい。このような
接着力調整剤としては、特に限定されず、例えば、有機
酸マグネシウム塩、有機酸カリウム塩等の有機酸金属塩
等が挙げられ、酢酸マグネシウム、プロピオン酸マグネ
シウム、２−エチルブタン酸マグネシウム、２−エチル
ヘキサン酸マグネシウム等のカルボン酸マグネシウム塩
が好ましく、炭素数が１〜２８のカルボン酸マグネシウ
ム塩がより好ましい。また、これらの１種もしくは２種
以上が好適に用いられる。

【００３７】この接着力調整剤には、さらに、他の接着
力調整剤として変成シリコンオイルを併用することもで
きる。当該変性シリコンオイルとしては、例えば、エー
テル変性シリコンオイル、エポキシ変性シリコンオイ
ル、エステル変性シリコンオイル、アミン変性シリコン
オイル等が挙げられ、これらは一般にポリシロキサン
に、変性すべき化合物を反応せしめて得られる粘綢な液
体である。この変性シリコンオイルの添加量は、０．０
０５〜０．５重量部が好ましく、０．０２〜０．２重量
部がより好ましい。

【００３８】本発明の合わせガラス用樹脂組成物は、本
発明の効果を損なわない範囲であれば、必要に応じて、
上記成分のほかに、抗酸化剤、紫外線吸収剤等の耐候性
安定剤を含む安定剤、可塑剤、滑剤、難燃剤離型剤、帯
電防止剤、抗菌抗カビ剤などを配合しうる。具体的に
は、トリフェニルホスファイト、ジブチル錫マレエート
などの安定剤；パラフィン系オイル、ポリブテン系オイ
ル、軽油、スピンドル油、マシン油、アマニ油、ゴマ
油、ヒマシ油、ツバキ油、ジオクチルフタレート、ジブ
チルフタレート、ジオクチルアジペート、トリクレジル
ホスフェートなどの可塑剤；ポリエチレンワックス、ポ
リプロピレンワックス、モンタン酸系ワックスなどの滑
剤；トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェ
ート、デカブロモビフェニル、デカブロモビフェニルエ
ーテル、三酸化アンチモンなどの難燃剤などがあげられ
る。

【００３９】本発明の合わせガラス用樹脂組成物を用い
た合わせガラスは、例えば以下のようにして作ることが
出来る。本発明の樹脂組成物に含まれる成分を加熱条件
下で溶融混練し、プレス、押し出し等の方法により、フ
ィルムを作成する。得られたフィルムを２枚の板ガラス
に挟み、常温にてゴムロール間を通過させることにより
圧着させる。この後に７０〜８０℃に加熱した状態で再
度ゴムロールにより、圧着を行う。このようにして得ら
れた予備接着品を、空気式オートクレーブ等を用い１３
０〜１５０℃、圧力１０〜２０ｋｇ／ｃｍ²の条件で１
０〜２０分処理することにより本接着を行うことで製造
する。上記ガラスの種類としては、特に限定されず、例
えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス等
の各種無機ガラス又は有機ガラスが挙げられ、これらの
１種もしくは２種以上が好適に用いられる。また、ガラ
スの厚みは、特に限定されず、用途によって適宜選択さ
れればよいが、実用的には２．０〜４．０ｍｍが好まし
い。

【００４０】

【実施例】次に、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明はこれらの実施例のみに限定され
るものではない。

【００４１】また、以下の記載における略号ＢＡはアク
リル酸ブチルを、ＭＭＡはメタクリル酸メチルを表す。

【００４２】製造例１（ＭＭＡ−ＢＡ系ブロック共重合
体）ＭＭＡ−ＢＡ−ＭＭＡ型ブロック共重合体（Ａ）を得る
ために以下の操作を行った。

【００４３】５ｌ（リットル）のセパラブルフラスコの
重合容器内を窒素置換した後、臭化銅１１．３ｇ（７
８．５ｍモル）を量り取り、アセトニトリル（モレキュ
ラーシーブスで乾燥後窒素バブリングしたもの）１８０
ｍｌを加えた。５分間７０℃で加熱攪拌した後、再び室
温に冷却し、開始剤２，５−ジブロモアジピン酸ジエチ
ル５．７ｇ（１５．７ｍモル）、アクリル酸ブチル８０
４．６ｇ（９００．０ｍｌ）を加えた。８０℃で加熱攪
拌し、配位子ジエチレントリアミン１．６ｍｌ（７．９
ｍモル）を加えて重合を開始した。重合開始から一定時
間ごとに、重合溶液からサンプリング用として重合溶液
約０．２ｍｌを抜き取り、サンプリング溶液のガスクロ
マトグラム分析によりアクリル酸ブチルの転化率を決定
した。トリアミンを随時加えることで重合速度を制御し
た。アクリル酸ブチルの転化率が９５％の時点で、メタ
クリル酸メチル３４５．７ｇ（３６９．３ｍｌ）、塩化
銅７．８ｇ（７８．５ｍモル）、ジエチレントリアミン
１．６ｍｌ（７．９ｍモル）、トルエン（モレキュラー
シーブスで乾燥後窒素バブリングしたもの）１１０７．
９ｍｌを加えた。同様にして、メタクリル酸メチルの転
化率を決定した。メタクリル酸メチルの転化率が８５
％、アクリル酸ブチルの転化率が９８％の時点で、トル
エン１５００ｍｌを加え、水浴で反応器を冷却して反応
を終了させた。反応中常に重合溶液は緑色であった。

【００４４】反応溶液を活性アルミナで濾過することに
より銅錯体を除去した。得られた濾液を多量のメタノー
ルに加えて重合体を沈殿させ、得られた重合体を６０℃
で２４時間真空乾燥することにより、ブロック共重合体
を得た。得られた重合体の分析方法および結果は以下の
とおり。

【００４５】（分子量・分子量分布）クロロホルムを移
動相として、ポリスチレンゲルカラムを使用したＧＰＣ
測定を行い、ポリスチレン換算の分子量を求めた。

【００４６】（ＢＡとＭＭＡの組成比重量％）¹Ｈ-Ｎ
ＭＲにより、ブロック共重合体中のポリアクリル酸ブチ
ルとポリメタアクリル酸メチルの重量分率を確認した。

【００４７】数平均分子量は１１５００、重量平均分子
量／数平均分子量は１．５０、ＢＡ／ＭＭＡは７０／３
０であった。

【００４８】製造例２（ＢＡ重合体）製造例１記載の反応において、ＢＡの添加率９５％に達
した時点で反応を停止し、処理する事によりＢＡ重合体
を得た。数平均分子量は５５００、重量平均分子量／数
平均分子量は１．２０であった。

【００４９】実施例１ポリビニルアセタール樹脂として、ブチラール化度６８
モル％、ビニルアセテート成分１モル％、重合度２００
０のＰＶＢを用い、このＰＶＢ１００重量部に対し、製
造例１で得られたブロック共重合体１０重量部、トリエ
チレングリコールジ２−エチルヘキサノエート３５重量
部を添加し、さらに、酢酸マグネシウム５００ｐｐｍを
添加して、溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５
０℃で３０分間プレス成形し、平均膜厚０．４０ｍｍの
合わせガラス用中間膜を得た。得られた中間膜を両側か
ら透明な２．５ｍｍ厚のフロートガラスで挟み、これを
ゴムバッグ内に入れて３．０ｋＰａの真空度で２０分間
脱気した後、脱気したままの状態で９０℃のオーブンに
移し、３０分間保持した。このようにして予備接着され
た合わせガラスを、エアー式オートクレーブ内で温度１
４０℃、圧力１．５ＭＰａの条件で２０分間熱プレス
し、合わせガラスを得た。

【００５０】比較例１ポリビニルアセタール樹脂として、ブチラール化度６８
モル％、ビニルアセテート成分１モル％、重合度２００
０のＰＶＢを用い、このＰＶＢ１００重量部に対し、ト
リエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート４０
重量部を添加し、さらに、酢酸マグネシウム５００ｐｐ
ｍを添加して、溶融混練した後、プレス成形機を用いて
１５０℃で３０分間プレス成形し、平均膜厚０．４０ｍ
ｍの合わせガラス用中間膜を得た。これ以外は実施例１
と同様にして合わせガラスを得た。

【００５１】比較例２ポリビニルアセタール樹脂として、ブチラール化度６８
モル％、ビニルアセテート成分１モル％、重合度２００
０のＰＶＢを用い、このＰＶＢ１００重量部に対し、製
造例２で得られたＢＡ樹脂１０重量部、トリエチレング
リコールジ２−エチルヘキサノエート３５重量部を添加
し、さらに、酢酸マグネシウム５００ｐｐｍを添加し
て、溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で
３０分間プレス成形し、平均膜厚０．４０ｍｍの合わせ
ガラス用中間膜を得た。これ以外は実施例１と同様にし
て合わせガラスを得た。

【００５２】（評価方法）実施例および比較例で得られ
た３００ｍｍ×３００ｍｍの合わせガラスに、質量１０
００ｇの鋼球を鉛直上方５ｍより落下させ、破壊状態を
観察した。比較例１をブランクとし、破壊状況、ガラス
剥離性を観察した。実施例１は比較例１に比べ、破壊し
にくく、ガラスの剥離も少なかった。これに対して比較
例２ではガラス剥離は少ないものの、破壊が激しかっ
た。

【００５３】以上のことより、メタアクリル系重合体ブ
ロックとアクリル系重合体ブロックからなるブロック共
重合体および可塑化ポリビニルアセタールからなる樹脂
組成物は合わせガラス用中間膜用材料として有効である
ことが明らかである。

【００５４】

【発明の効果】本発明で得られる樹脂組成物は、ガラス
との接着性および良好な伸び強度を有しており、これを
用いた合わせガラスは良好な耐貫通性を示すことから、
合わせガラス用樹脂組成物として好ましい材料である。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】メタアクリル系重合体ブロック（ａ）と
アクリル系重合体ブロック（ｂ）を含有するブロック共
重合体（Ａ）、および可塑化ポリビニルアセタールから
なる合わせガラス用樹脂組成物。
【請求項２】可塑化ポリビニルアセタールが可塑化ポ
リビニルブチラールである請求項１記載の合わせガラス
用樹脂組成物。
【請求項３】ブロック共重合体（Ａ）が、メタアクリ
ル系重合体ブロック（ａ）５〜９５重量％とアクリル系
重合体ブロック（ｂ）９５〜５重量％からなることを特
徴とする請求項１または２記載の合わせガラス用樹脂組
成物。
【請求項４】ブロック共重合体（Ａ）が原子移動ラジ
カル重合により製造されたことを特徴とする請求項１、
２又は３記載の合わせガラス用樹脂組成物。
【請求項５】メタアクリル系重合体ブロック（ａ）が
メタアクリル酸メチル５０〜１００重量％およびこれと
共重合可能な他の単量体０〜５０重量％からなり、アク
リル酸ブチル５０〜１００重量％およびこれと共重合可
能な他の単量体０〜５０重量％からなるである請求項
１、２、３又は４記載の合わせガラス用樹脂組成物。
【請求項６】ブロック共重合体（Ａ）がトリブロック
共重合体であることを特徴とする請求項１、２、３、４
又は５記載の合わせガラス用樹脂組成物。