CN103228762A - 发光陶瓷层压制件及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
一种层压的复合材料，包括波长转换层和不发光阻挡层，其中发光层包括石榴石主体材料和发光客体材料，所述不发光阻挡层包括不发光阻挡材料。当石榴石或石榴石类主体材料表示为A3B5O12时，构成不发光阻挡材料的金属元素的离子半径为A阳离子元素和/或构成发光客体材料的元素的离子半径的约80%或更低，不发光阻挡层基本上没有通过发光层和不发光阻挡层之间的界面迁移的发光客体材料。
Description
技术领域
本公开涉及适于发光器件的发光层及其制造方法，所述发光器件诸如由发光和不发光阻挡层组成的半透明陶瓷片材及其制造方法。
背景技术
固态发光器件，诸如发光二极管（LED）、有机发光二极管（OLED）有时称作有机电致发光器件（OEL）、以及无机电致发光器件（IEL）已被广泛用于各类应用，诸如平板显示器、各类仪器的指示器、布告板以及装饰照明等。由于这些发光器件的发光效率不断提高，需要更高发光强度的应用很快会变得可行，诸如汽车大灯和通用照明。对于这些应用，白光LED是最有可能的候选之一并受到了高度关注。
传统白光LED基于蓝光LED结合分散在封装树脂中用作波长转换材料的发黄色光YAG（钇铝石榴石）：Ce（铈）荧光粉制成，所述封装树脂诸如环氧树脂和硅树脂，参见美国专利号5,998,925和美国专利号6,069,440的公开。波长转换材料布置成能吸收一部分蓝光LED发射的光并重新发射波长不同的光，如黄光或黄绿色光。来自LED的蓝光和来自荧光体的黄绿色光组合产生感知白光。典型的器件结构如图1A和图1B所示。图1A中所示的底座10具有安装在其上并由透明基质13覆盖的蓝光LED 11，YAG：Ce荧光粉12分散布置在透明基质13中并由保护树脂15封装。图1B中所示的蓝光LED 11由透明基质13覆盖，YAG：Ce荧光粉12分散在透明基质13中。然而，由于本系统中使用的YAG：Ce荧光粉的粒径为约1-10μm，所以分散在透明基质13中的YAG：Ce荧光粉12可产生很强的光散射。结果是，如图2所示，来自蓝光LED11的入射光18和从YAG：Ce粉末12中发射的黄光19中相当一部分最后被反向散射并消散，造成白光发射的损失。
如图3所示，这一问题的一个解决方案是将单片陶瓷元件22形成为复合波长转换元件。陶瓷元件22可由具有单层或多层荧光体20及透明层24a,24b（例如,24r,24s,24t,24u）的多个陶瓷层构成。在光源26发出光的光路28中，发光器件21并入了邻近光源26，例如半导体发光二极管放置的复合波长转换元件22，以接收在发光层20中发出的光。已经认识到，具有足够高激活剂含量的厚度为几十微米量级的荧光陶瓷薄层，可显著降低生产成本。不过，虽然适于色彩转换，但是薄荧光层易碎并很难处理。图3所示的配置提供了应对该问题的解决方案，即所述荧光层20与薄陶瓷层24a,24b结合，以方便处理。透明陶瓷层24a,24b可由例如与波长转换材料的主体材料相同的材料构成，而没有任何客体或掺杂剂材料（例如，美国专利号7,361,938）。这些层压层可为层压和共烧的发光陶瓷浇注带形式（美国专利号7,514,721和美国专利申请公布号2009/0108507）。
然而，共烧层压层存在另外的问题。由于其中一些层压层通常由通过固相反应生产的石榴石粉形成，本发明人意识到，一旦客体材料扩散到层压层，使用这些石榴石粉可导致较差的亮度，即使生产的成本很低。另外，客体材料的层间扩散也可改变发光层中期望的和实际的客体或掺杂剂浓度，同样也导致了器件性能的降低。此外，掺杂剂在低品质石榴石粉中的扩散导致器件效率的降低。
从而，本发明人意识到需要找到有效的方式以增强白光LED的光输出，通过使用陶瓷复合材料把反向散射损失降到最低，通过层压的结构最小化生产成本。本发明人也意识到需要一种层压陶瓷结构，不因层间客体材料扩散牺牲发光效率和器件性能。
发明内容
本发明的一些实施例提供了一种陶瓷波长转换元件，包括：至少一个包括石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料的第一发光层；至少一个包括不发光阻挡材料的第一和第二不发光阻挡层，当石榴石或石榴石类主体材料表示为A3B5O12（A和B各自由一个、两个或多个元素组成）时，所述不发光阻挡材料含有离子半径为A阳离子元素和/或构成所述发光客体材料的元素的离子半径的约80%或更低的元素，所述第一发光层置于所述第一和第二不发光阻挡层之间。在一些实施例中，所述不发光阻挡层为包括Al2O3或基本上由Al2O3构成的透明层。在一些实施例中，所述第一不发光阻挡层单独使用，而不使用第二不发光阻挡层。在一些实施例中，所述石榴石或石榴石类主体材料选自Y3Al5O12、Lu3Al5O12、Ca3Sc2Si3O12、(Y,Tb)3Al5O12、(Y,Gd)3(Al,Ga)5O12、Lu2CaSi3Mg2O12和Lu2CaAl4SiO12组成的群组。在一些实施例中，所述发光客体材料为Ce。
如图14所示，本发明的一些实施例提供了一种制造陶瓷波长转换元件的方法，包括以下步骤：提供包括石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料的第一发光层；提供包括不发光阻挡材料的第一和第二不发光阻挡层，其中所述不发光阻挡材料的离子半径小于发光客体材料的离子半径，所述第一发光层置于所述第一和第二不发光阻挡层之间；同时对所述第一发光层，第一和第二不发光阻挡层施加热处理，所述处理足以将所述三层同时烧结成单一陶瓷波长转换元件，其中所述第一和第二不发光阻挡层基本上保持没有发光客体材料。
为了概括本发明的各方面以及相对相关技术实现的优点，本公开描述了本发明的某些目的和优点。当然，应当理解，本发明的具体实施例不必实现所有这些目的或优点。因而，例如本领域技术人员应意识到本发明可以以实现或优化此处教导的一个优点或一组优点，而不必实现此处教导或暗示的其他目的或优点的方式得以体现或实现。
本发明另外的方面、特征和优点将在以下详细说明中变得清楚。
附图说明
下面将结合本发明优选实施例的附图，对本发明的这些及其他特征进行描述，所描述的优选实施例用以说明本发明，而非对其限制。为了便于说明，附图过于简化而且不一定按比例绘制。
图1A和图1B为传统白光LED器件的截面图。
图2为从蓝光LED器件发出的光如何被传统白光LED器件中的微米量级的黄色荧光粉反向散射的示图。
图3为具有发光主体-客体层和不发光仅主体层（non-emissive host-onlylayer，与发光主体-客体层使用相同的主体，但没有客体材料）的传统陶瓷层压结构的示意截面图。
图4为具有发光层和不发光阻挡层（没有客体材料）的陶瓷层压结构的实施例的示意截面图。
图5为具有多个发光层和多个不发光阻挡层（没有客体材料）的陶瓷层压结构的实施例的示意截面图。
图6为包括发光YAG：Ce层和不发光YAG（没有发光客体材料[Ce]）的波长转换陶瓷层压结构的实施例的示意截面图。
图7为描述不同离子从图6中层压的陶瓷结构的发光层/不发光阻挡层界面扩散的TOF-SIMS光谱。
图8为包括发光YAG：Ce层和不发光Al2O3层（没有发光客体材料[Ce]）的波长转换陶瓷层压结构的实施例的示意截面图。
图9为描述不同离子从图8中层压的陶瓷结构的发光层/不发光阻挡层界面扩散的TOF-SIMS光谱。
图10为根据公开的实施例中另一个实施例的示意截面图。
图11为根据公开的实施例中另一个实施例的示意截面图。
图12为根据公开的实施例中另一个实施例的示意截面图。
图13为根据公开的实施例中另一个实施例的示意截面图。
图14为显示一个公开实施例的一种制造过程的实施例流程图。
具体实施方式
本发明人已经发现，基于材料的离子半径选择不发光阻挡层材料的元素可出人意料地降低并置发光层中发光客体材料向不发光阻挡层的扩散，提供了更好的波长转换效率和增强的器件性能。例如，本发明人已经得知，Al2O3可替换YAG作为不发光阻挡层材料。由于，至少部分地由于Al3+离子半径相对于Ce3+离子较小，可降低客体材料在Al2O3中的扩散。Al2O3是用于发光器件的比较便宜的材料，即使与常规提纯非掺杂的YAG相比。此外，Al2O3的不发光阻挡层可与YAG发光层层压和共烧，以便获得相当高的透明度。在一些实施例中，Al2O3可用作使用Ce作为主要（primary）客体材料的石榴石或石榴石类荧光层的不发光阻挡层。
通过在不发光阻挡层中使用Al2O3，客体材料，例如Ce可在发光层中受到较大的约束。从而，Al2O3的低成本，以及使用较高Ce浓度的可能性可导致较薄的发光层，并进一步降低成本。此外，Al2O3可用作使用Ce作为主要客体材料的任何石榴石或石榴石类荧光层的不发光阻挡层。制备发光材料有多种方法。任意适合的方法包括可使用的传统方法。例如，通过湿化学共沉淀法、水热合成法、超临界合成法、固相反应法、燃烧法、激光热解法、火焰喷涂法、喷雾热解法和/或等离子体合成法合成荧光体。为了获得高波长转换效率，荧光材料需要超高纯度（例如，高于99.99%）和无缺陷晶体结构，这通常意味着较高的合成成本。在这些合成方法中，等离子体合成法，尤其是射频（RF）感应耦合热等离子体合成可导致最终产物的罕见纯度，这是因为没有使用可燃气体（火焰喷涂法中诸如甲烷的燃料），并且产物不接触任何电极。
例如，专利公开WO2008112710A1教导，可通过穿过雾化形式的前体溶液，进入RF热等离子体炬的热区，从而使荧光体颗粒成核，生成粒径可控、高纯度、高发光效率的荧光体颗粒。然后，在适当的过滤元件上收集这些颗粒。例如，可使用化学计量的硝酸钇、硝酸铝、硝酸铈的水溶液，在RF等离子体炬的中心通过双流体雾化法雾化该溶液，进而蒸发和分解前体，随后成核Y-Al-O颗粒，由此合成铈掺杂钇铝氧化物颗粒。可使用适当的过滤机制从排出气中提取这些颗粒。收集的颗粒在适当的炉子中受1000°C以上的热退火时，可完全转化成相纯铈掺杂钇铝石榴石（Y3Al5O12）颗粒。掺杂度的确定取决于期望的应用，并且本领域技术人员可理解，不偏离本概念的原理就能实现客体材料水平的变化。本发明人也发现，与其他方法相比，RF等离子体合成荧光体具有最高的波长转换效率。合成的细节和其他重要的事项可参见WO2008112710 A1中公开的实施例，其全部内容通过引用结合于此。
下面，将详细描述本发明公开的实施例。在本公开中未详细说明条件和/或结构，本领域技术人员根据本公开和必要时WO2008/112710的公开内容可很容易地通过常规试验设置这些条件和/或结构。WO2008/112710涉及使用RF热等离子体合成生成铈掺杂YAG粉末，其全部内容通过引用结合于此。进一步地，为了获得Ce掺杂YAG粉末形成的陶瓷层，提供具有至少0.65的波长转换效率（wavelength conversion efficiency,WCE）的陶瓷复合层压制件，陶瓷中掺杂剂或激活剂的分散度可用作控制变量，如共同待审的美国临时专利申请No.61/301,515所公开的内容，其全部内容通过引用结合于此。
如图4所示，本发明的一个实施例提供了一种陶瓷波长转换元件22，具有至少一个具有石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料的第一发光层20，以及至少一个包括不发光阻挡材料的第一不发光阻挡层（24a）和第二不发光阻挡层（24b），所述不发光阻挡材料的离子半径为发光客体材料的离子半径的约80%或更低，第一发光层20置于第一不发光阻挡层（24a）和第二不发光阻挡层（24b）之间。在一个实施例中，不发光阻挡材料具有金属元素。在一个实施例中，不发光阻挡材料为Al2O3。
在一个实施例中，发光层20的厚度在约10至约100μm之间。在另一个实施例中，发光层20的厚度约20-60μm之间。在另一个实施例中，发光层20的厚度约30-60μm之间。在一些实施例中，相对于下文描述的钇，客体或掺杂剂浓度在约0.5摩尔%至约10.0摩尔%（包括约0.8摩尔%至约2.5摩尔%）的范围内。在一些实施例中，客体或掺杂剂浓度取决于YAG:Ce层的厚度。在一些实施例中，对于厚度为约35μm的YAG：Ce层，客体或掺杂剂浓度为约1.75%。在另一个实施例中，对于厚度为约45μm的YAG：Ce层，客体或掺杂剂浓度为约1.00%。以上也可应用于YAG：Ce层之外的发光层。
在图4示出的一个实施例中，发光器件包括半导体发光器件21，该半导体发光器件包括层压发光复合材料22，所述层压发光复合材料在光源26发出的光28的光路中邻近发光源26放置，并且层压发光复合材料22进一步包括至少一个具有石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料的第一发光层20，以及至少一个包括不发光阻挡材料的第一不发光阻挡层（24a）和第二不发光阻挡层（24b），所述不发光阻挡材料的离子半径为发光客体材料的离子半径的约80%或更低，第一发光材料置于第一和第二不发光阻挡层之间。在一些实施例中，发光源26为半导体发光二极管。在一些实施例中，发光源26为包括(AlInGa)N的半导体发光二极管。在一些实施例中，所述至少一个第一不发光阻挡层（24a）和第二不发光阻挡层（24b）各自具有大于发光层20的厚度（例如，30至400μm或50至200μm），并且发光层和不发光阻挡层为烧结陶瓷带式浇注层的形式。在另一个实施例中，第一和第二不发光阻挡层各自由多个不发光阻挡层（例如，各自2至5层）组成，例如分别为24z和24y，及24x和24w。在另一个实施例中，多个不发光阻挡层，例如各个层24z，24y，24x和24w各自具有大于发光层的厚度。
在另一个实施例中，如图14所述，描述了一种制造陶瓷波长转换元件的方法，包括以下步骤：提供具有至少一种石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料的发光层；提供包括至少一种不发光阻挡材料的第一和第二不发光阻挡层，其中所述不发光阻挡材料的离子半径为发光客体材料的离子半径的80%或更低；同时对所述第一发光层，第一和第二不发光阻挡层施加热处理，所述处理足以将所述层同时烧结成单一陶瓷波长转换元件，其中所述第一和第二不发光阻挡层保持基本上没有或几乎没有发光客体材料。在一个实施例中，不发光阻挡材料包括离子半径小于发光客体材料离子半径的金属元素。在一个实施例中，发光客体材料包括Ce，不发光阻挡材料包括Al2O3，例如Al的离子半径（0.050nm，参见下面表1）小于Ce的离子半径（0.103nm，参见下面表1）。在一些实施例中，提供发光层和不发光阻挡层的步骤包括提供包括发光材料的浇注带和提供包括所述的不发光阻挡材料的浇注带。在一些实施例中，施加热处理的步骤进一步包括堆叠各层的各部分以形成预制件，加热该预制件以生成生预制件（green perform），以及同时烧结发光和不发光阻挡材料以生成发光复合层压制件。在一些实施例中，复合层压制件包括Al2O3/YAG:Ce/Al2O3。在一个实施例中，发光层和不发光阻挡层均为浇注带层。在另一个实施例中，发光层为浇注带层，不发光阻挡层为包括上述不发光阻挡材料的基体。
在一个实施例中，提供不发光阻挡材料形成的浇注带的步骤包括混合Al2O3粉末、分散剂、烧结助剂和有机溶剂；使用不同于Al2O3材料的研磨球研磨该混合物以生成研磨的第一浆料；在所述第一浆料里混合1型和2型增塑剂以及有机粘结剂以生成第二浆料；研磨该第二浆料以生成研磨的第二浆料；带式浇注该研磨的第二浆料以生成不发光浇注带；干燥该不发光浇注带以生成不发光干燥带。
在一个实施例中，提供具有石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料的发光材料形成的浇注带的步骤包括，等离子体法生成（plasma-generating）具有50至约500nm的重均粒径的荧光体纳米颗粒；在足以基本上把纳米颗粒转换成基本上全部为石榴石或石榴石类相荧光体纳米颗粒的温度预退火该荧光体纳米颗粒；混合该预退火荧光体纳米颗粒、分散剂、烧结助剂和有机溶剂；使用材料不同于Y2O3和Al2O3的研磨球球磨该混合物以生成研磨的第一浆料；所述第一浆料里混合1型和2型增塑剂以及有机粘结剂以生成第二浆料；研磨该第二浆料以生成研磨的第二浆料；带式浇注该研磨的第二浆料以生成由的发光材料形成的浇注带，其中所述发光材料具有客体材料，客体材料的元素的离子半径大于构成不发光阻挡材料的元素的离子半径；干燥该含发光材料的浇注带以生成发光干燥带。
材料
在一个实施例中，发光材料包括荧光体。考虑到不同类型荧光体吸收和发射光谱，选择用作烧结陶瓷板发光相的荧光体的类型，可实现期望或预期的白点（即，色温）。在一些实施例中，荧光体包括石榴石或石榴石类材料。在一些实施例中，发光层包括石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料。在一些实施例中，石榴石或石榴石类结构指的是无机化合物的三级结构。石榴石可在立方系统中结晶，其中三个轴线基本上等长度并彼此垂直。该物理特性有助于所生成材料的透明度或其他化学或物理特性。石榴石或石榴石类结构可描述为A3B2C3O12，其中A阳离子（例如，Y3+）处于十二面体配位位置，B阳离子（例如，Al3+、Fe3+等）处于八面体位置，C阳离子（例如，Al3+、Fe3+等）处于四面体位置。
石榴石或石榴石类材料可由组合物A3B5O12构成，其中A和B独立地选自三价金属。在一些实施例中，A为至少一个选自Y,Lu,Ca,Gd,La,和Tb的元素；B为至少一个选自Al,Mg,Mn,Si,Ga,和In的元素。A和B各自可由两个或多个元素组成。在一些实施例中，发光层包括石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料。在一些实施例中，发光客体材料取代了十二面体配位位置（A阳离子）。在一些实施例中，A阳离子选自Y,Lu,Ca,Tb,和/或Gd。在一些实施例中，当Y为主要的A阳离子时，Ce取代了A位置。在一些实施例中，发光客体材料为至少一个稀土金属。在一些实施例中，稀土金属选自Ce,Nd,Er,Eu,Yb,Sm,Tb,Gd,和Pr构成的群组。在一些实施例中，发光客体材料取代A阳离子配位位置。在一些实施例中，客体材料至少为Ce。在一些实施例中，客体材料进一步包括选自Nd,Eu,Cr,Sm,Tb,Gd,和Pr的发光材料。有益的荧光体的例子包括Y3Al5O12:Ce、Lu3Al5O12:Ce、Ca3Sc2Si3O12:Ce、Lu2CaSi3Mg2O12:Ce、Lu2CaAl4SiO12:Ce、(Y,Tb)3Al5O12:Ce和/或(Y,Gd)3(Al,Ga)5O12:Ce。在这些实施例中，A阳离子分别为Y、Lu、Ca、Lu/Ca、Y/Tb、或Y/Gd。在一个实施例中，荧光体材料包括等离子体生成的Y3Al5O12:Ce3+(YAG:Ce)。
在一些实施例中，构成不发光阻挡材料的元素的离子半径为构成发光客体和/或构成主体材料的A阳离子元素的80%或更低。在一些实施例中，不发光阻挡材料包括基本上透明的金属氧化物材料。在一些实施例中，透明的金属氧化物材料包括二元素材料或单金属氧化物材料。在一些实施例中，材料包括具有通式MxOy的化合物，其中1≤x≤3，1≤y≤8，M选自Al,Ti,Si,和Ga中一个或任一个。在一些实施例中，透明的金属氧化物选自Al2O3、TiO2,和/或SiO2。在一些实施例中，M为B阳离子/元素。在一些实施例中，透明的金属氧化物为Al2O3。在一些实施例中，材料基本上不含发光层的金属石榴石或石榴石类主体元素。在一些实施例中，材料基本上不含A阳离子/元素。在一些实施例中，材料包括离子半径小于发光客体材料的离子半径的金属元素。在一些实施例中，基本上透明的金属氧化物材料指的是具有至少60%,70%,80%,90%的透光率的材料。当发光客体材料为Ce，石榴石或石榴石类主体材料为YAG时，不发光阻挡材料可为Al2O3。在其他实施例中，构成不发光阻挡材料的元素的离子半径可小于发光客体材料的元素和/或构成主体材料的A阳离子元素的离子半径（或nm）的50%,55%,60%,65%,70%,75%,或80%中的任意一个。例如参见表1所述的材料。
表1
| 材料类型 | 元素材料 | 离子半径 |
| 主体A阳离子 | Y3+ | 0.093nm |
| 主体A阳离子 | Lu3+ | 0.085nm |
| 主体A阳离子 | Ca2+ | 0.099nm |
| 发光客体 | Ce3+ | 0.103nm |
| 发光客体 | Eu2+ | 0.095nm |
| 发光客体 | Gd3+ | 0.094nm |
| 发光客体 | Nd3+ | 0.100nm |
| 发光客体 | Sm3+ | 0.096nm |
| 发光客体 | Tb3+ | 0.092nm |
| 发光客体 | Pr3+ | 0.101nm |
| 不发光 | Al3+ | 0.050nm |
| 不发光 | Ti4+ | 0.068nm |
| 不发光 | Si4+ | 0.041nm |
可使用另外的来源来确定各元素的有效离子半径（例如，参见表14，有效离子半径，页码4-123，Handbook of Chemistry and Physics，81版，CRC出版社，纽约，2000；Shannon,R.D.and Prewitt,C.T.,Acta Cryst.25,925(1969);以及Shannon,R.D.and Prewitt,C.T.,Acta Cryst.,26,1046(1970)，其公开的全部内容通过引用结合于此）。在一些实施例中，属于13族（诸如铝、硼），14族（诸如硅、锗），及4族（诸如钛、锆）的任何元素可用作不发光阻挡材料。
在一个实施例中，石榴石或石榴石类主体材料，发光客体材料和不发光阻挡材料的选择产生波长转换元件，其中发光客体材料基本上保持在发光层中，不发光阻挡层保持基本上不含发光客体材料。术语“基本上不含”客体材料指的是不发光阻挡层中发光客体材料在不发光阻挡层中距离不发光阻挡层和发光层之间的界面10μm,20μm,或50μm处的浓度为：小于约0.01%，小于约0.001%，小于约0.0001%。
在一个实施例中，发光层20包括浓度在0.05摩尔%至约10.0摩尔%之间的发光客体材料。在另一个实施例中，发光层20包括浓度在0.25摩尔%至约5.0摩尔%之间的发光客体材料。在另一个实施例中，发光层20包括浓度在0.5摩尔%至约3.0摩尔%之间的发光客体材料。在另一个实施例中，发光层20包括浓度在0.75摩尔%至约2.75摩尔%之间，包括但不限于1.00摩尔%,1.5摩尔%,1.75摩尔%或2.00摩尔%的发光客体材料。
在图5示出的实施例中，波长转换元件22包括第一发光层20a，进一步包括至少一个包括石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料的第二发光层20b，其中至少一个不发光阻挡层24y置于第一（20a）和第二（20b）发光层之间。在一些实施例中，多个发光层包括相同的石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料，例如YAG:Ce。在一些实施例中，多个发光层包括相同的发光客体材料，然而，多个发光层中的客体材料可为不同的浓度，例如YAG:Ce（Ce 1.00%）和YAG:Ce（Ce 1.5%）。在一些实施例中，多个发光层包括不同的石榴石或石榴石类主体材料。在一些实施例中，发光客体材料的浓度至少约为0.1摩尔%或更高，至少为0.5摩尔%或更高，或1.0摩尔%或更高。在一些实施例中，具有较长（较红的）发光峰值波长的发光层更靠近光源布置。例如，在一些暖白光应用中，第一发光层包括YAG:Ce（Ce=1.0%），第二发光层包括Lu2CaMg2Si3O12（Ce=6.0%）。在一些实施例中，多个发光层可各包括不同的发光客体材料。
在一些实施例中，发光层基本上由石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料构成，不发光阻挡层基本上由不发光透明材料构成，并且可加入下列辅助元素。在其制造方法中，烧结助剂可包括在层压的发光层或不发光阻挡层或两者中。在一些实施例中，烧结助剂可以是，但不限于四乙氧基硅烷（TEOS）、SiO2、Zr或Mg的硅酸盐、硅胶和/或其混合物；氧化物和氟化物诸如但不限于，氧化锂、氧化钛、氧化锆、氧化钡、氧化钙、氧化镁、氧化锶、氧化硼、氟化钙和/或其混合物；优选四乙氧基硅烷（TEOS）。
在一些实施例中，在其制造方法过程中，分散剂可包括在层压的发光层或不发光阻挡层或两者中。在一些实施例中，分散剂可以为，诸如Flowlen、鱼油、长链聚合物、硬脂酸；氧化鲱鱼鱼油、二羧酸诸如丁二酸、乙二酸、丙二酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、邻苯二甲酸、对苯二甲酸和/或其混合物。其他可使用的分散剂包括单油酸脱水山梨糖醇酯，优选氧化鲱鱼鱼油（MFO）。
在一些实施例中，在其制造方法过程中，粘结剂可包括在层压的发光层或不发光阻挡层或两者中。在一些实施例中，有机粘结剂可以为乙烯基聚合物诸如但不限于聚乙烯醇缩丁醛（PVB）、聚乙烯醇（PVA）、聚氯乙烯（PVC）、聚醋酸乙烯酯（PVAc）、聚丙烯晴及其混合物和共聚物，聚乙烯亚胺、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、氯乙烯-醋酸乙烯酯及/或其混合物，优选PVB。
在一些实施例中，在其制造方法过程中，增塑剂可包括在层压的发光层或不发光阻挡层或两者中。在一个实施例中，增塑剂可包括，包括1型增塑剂和2型增塑剂；其中该1型增塑剂通常能降低Tg（玻璃化转变温度），例如使其更柔韧（如邻苯二甲酸酯，包括邻苯二甲酸正丁（二丁）酯、邻苯二甲酸二辛酯、邻苯二甲酸丁苄酯、和/或邻苯二甲酸二甲酯）；该2型增塑剂能获得更柔韧、可变形的层，并且或许能减少层压形成的空隙量，（如二醇，包括聚乙二醇、聚亚烷基二醇、聚丙二醇、三甘醇和/或二苯甲酸二丙基乙二酯二醇）。
制造诸如但不限于透明YAG的透明陶瓷材料时使用的1型增塑剂，包括但不限于邻苯二甲酸丁苄酯、基于二羧酸/三羧酸酯的增塑剂诸如但不限于基于邻苯二甲酸酯的增塑剂诸如但不限于邻苯二甲酸双(2-乙基己基)酯、邻苯二甲酸二异壬酯、邻苯二甲酸二（正丁）酯、邻苯二甲酸丁苄酯、邻苯二甲酸二异癸酯、邻苯二甲酸二正辛酯、邻苯二甲酸二异辛酯、邻苯二甲酸二乙酯、邻苯二甲酸二异丁酯、邻苯二甲酸二正己酯及/或其混合物；基于己二酸酯的增塑剂包括但不限于己二酸二(2-乙基己基)酯、己二酸二甲酯、己二酸单甲酯、己二酸二辛脂及/或其混合物；基于癸二酸酯的增塑剂诸如但不限于癸二酸二丁酯、马来酸酯。2型增塑剂包括但不限于马来酸二丁酯、马来酸二异丁酯及/或其混合物，聚亚烷基二醇诸如但不限于聚乙二醇、聚丙二醇和/或其混合物。其他可使用的增塑剂包括但不限于苯甲酸酯，环氧化植物油，磺酰胺诸如但不限于N-乙基甲苯磺酰胺、N-(2-羟丙基)苯磺酰胺、N-(正丁基)苯磺酰胺，有机磷酸酯诸如但不限于磷酸三甲苯酯、磷酸三丁酯，二醇/聚醚诸如但不限于二己酸三甘醇酯、二庚酸四甘醇酯和/或其混合物；烷醇柠檬酸酯诸如但不限于柠檬酸三乙酯、乙酰柠檬酸三乙酯、柠檬酸三丁酯、乙酰柠檬酸酯三丁酯、柠檬酸三辛酯、乙酰柠檬酸三辛酯、柠檬酸三己酯、乙酰柠檬酸三己酯、丁酰柠檬酸酯三己酯、柠檬酸三甲酯、烷基磺酸苯酯和/或其混合物。
制造发光和不发光层使用的溶剂包括但不限于水，低级醇诸如但不限于变性乙醇、甲醇、异丙醇、和/或其混合物，优选变性乙醇，二甲苯，环己酮，丙酮，甲苯，甲乙酮，和/或其混合物，优选二甲苯和乙醇的混合物。
粒径调整
一些实施例中，带式浇注的原料颗粒在纳米尺寸范围内。为了减少溶剂蒸发时毛细力导致浇注带的开裂，Al2O3及合成YAG的粒径需在适当的范围内。YAG和Al2O3的粒径可通过在真空，O2、H2、H2/N2和空气中预退火进行调整，温度范围在800°C至1800°C，优选1000°C至1500°C，更优选1100°C至1400°C。退火颗粒的BET比表面积在0.5至20m2/g的范围内，优选1-10m2/g的范围内，更优选在3 to 6m2/g的范围内。
浆料制备
此处根据一些实施例描述制备用于通过带式浇注制造钇铝石榴石（YAG）和Al2O3生片材的浆料的方法。把由等离子体激活剂合成的YAG颗粒与分散剂激活剂、烧结助剂（如需要）和溶剂混合，该YAG颗粒含有激活剂，诸如但不限于，三价铈离子，或Al2O3，随后，通过球磨0.5至100小时混合，优选6至48小时，更优选12至24小时。将该球磨浆料与聚合物粘结剂及增塑剂混合，聚合物粘结剂诸如但不限于聚乙烯醇缩丁醛（PVB），，增塑剂诸如但不限于，邻苯二甲酸苄丁酯（BBP）、聚乙二醇（PEG）。PEG的平均分子量优选在100至50000的范围内，更优选在400至4000的范围内。粘结剂和增塑剂可直接加入并与浆料混合，或预先在溶剂中溶解然后加入浆料中。
可球磨该混合物0.5至100小时，优选6至48小时，更优选12至24小时。在一个实施例中，研磨球由不同于主体材料的材料组成，例如，如果主体材料为YAG，球的材料可包括ZrO2。浆料穿过过滤器以分离球和浆料。调整浆料的粘度在10至5000厘泊（cP）的范围内，优选在50至3000cP的范围内，更优选在100至1000厘泊（cP）的范围内。
带式浇注
此处根据一些实施例描述带式浇注方法。具有适当粘度的浆料用具有可调间隙的刮片浇注在释放基体上，例如，硅涂层（聚对苯二甲酸乙二酯）基体上。通过刮片间隙、浆料粘度和浇注速率调整浇注带的厚度。在的环境气氛下，干燥该浇注带，可加热或不加热基体。从浇注带蒸发掉溶剂之后，可以获得不同厚度的生片材。在0.125至1.25mm的范围内改变刮片的间隙，优选0.25至1.00mm的范围内，更优选在0.375至0.75的范围内。浇注速率优选在约10至约150cm/min的范围内，更优选在30至100cm/min的范围，再优选在40至60cm/min的范围内。这样，生片材的厚度可在20至300微米的范围内调整。
层压
此处根据一些实施例描述通过层压生成发光和不发光生片材的复合材料的方法。包括发光和不发光阻挡材料的浇注带切割成期望的形状和尺寸，然后通过堆叠单个生片材进行组装。堆叠的生片材的总数可在2至100的范围内，取决于单个生片材的厚度及发光层中激活剂的浓度。浇注带的堆叠被置于由诸如不锈钢的金属制成的金属模具之间，在该堆叠中发光层位于最顶部或最底部或不发光阻挡层之间。金属模具与层压的生片材接触的表面抛光为接近镜面的程度。加热浇注带堆叠至粘结剂的Tg温度之上，然后在1至500MPa的范围内，优选30至60MPa的压力下单轴压紧。施加到生片材堆叠的压力和热量保持1至60分钟，优选30分钟，更优选10分钟。此后，释放压力。另一方面，生片材上的图案诸如孔，柱或粗糙表面通过在层压中使用具有设计图案的模具形成在生片材上。这种图案可提高光耦合，以及通过波导效应减少侧向光传播从而促进光输出方向上的光萃取。
烧制
此处根据一些实施例描述同时对所述第一发光层和第一及第二不发光阻挡层施加热处理的方法，所述处理足以将所述层同时烧结成单一陶瓷波长转换元件，其中所述第一及第二不发光阻挡层基本上没有发光客体材料。在一些实施例中，术语“基本上不含”发光客体材料指的是在邻近共烧不发光阻挡层，不发光阻挡层中发光客体材料的浓度为：小于约0.01摩尔%，小于约0.001摩尔%，小于约0.0001摩尔%，或小于可检测的水平，或者通常相对于不发光阻挡层中其他元素，可视如杂质一样不重要。此处描述的是同时烧结层压的生片材以获得致密陶瓷片材的方法。首先，以期望顺序放置的层压生片材，例如，至少一个发光层置于至少一个第一和第二不发光阻挡层之间，以约40%的孔隙率夹在ZrO2（不限于ZrO2）制成的盖板之间，以降低生片材在脱除粘结剂和烧结期间的翘曲、起拱和弯曲。可替代地，可在多孔ZrO2盖板间堆叠多个生片材。在空气中加热生片材以分解有机组分，诸如粘结剂、增塑剂。生片材加热的温度在300°C至1100°C的范围内，优选500°C至900°C，更优选800°C，加热的速率为0.01至10°C/min，优选0.05至5°C/min，更优选0.5至1.0°C/min，并根据层压生片材的厚度保持30至300分钟，。
脱除粘结剂之后，生片材在真空、H2/N2、H2和/或Ar/H2，以1200°C至1900°C，优选1500°C至1800°C，更优选1600°C至1700°C的温度范围内烧结，并持续1小时至100小时，优选2至10小时。脱除粘结剂和烧结可独立进行或一起进行，除了转换气氛。由于氧空位等缺陷的形成，还原性气氛下烧结的层压生片材在烧结期间通常颜色呈褐色或深褐色。通常有必要在空气或氧气气氛下进行再氧化以便使陶瓷片材在可见光波长范围内具有高透明度。在1000°C至1500°C的温度范围内，以1至20°C/min的加热速率进行再氧化30至300分钟，优选在1300°C下，以5°C/min的速率进行2小时。
粉末内量子效率（IQE）的评价方法
可通过在预定强度的标准激发光辐照下测量荧光粉的发射评价荧光粉的发光效率。荧光体的内量子效率（IQE）是荧光体产生的光子数与被射入荧光体的激发光光子数的比值。
荧光体材料的IQE可用下列公式表示：
外量子效率(λ)=内量子效率（λ）·[1-R(λ)]
吸收(λ)=1-R(λ)
其中，在相关波长λ下，E(λ)为入射到荧光体上的激发光谱中的光子数，R(λ)为反射的激发光的光谱中的光子数，P(λ)为荧光体发射光谱中的光子数。Ohkubo等人在“Absolute Fluorescent Quantum Efficiency of NBSPhosphor Standard Samples”,87-93,J.Illum Eng Inst.Jpn.Vol.83,No.2,1999中也提供了这种IQE测量方法，其公开的全部内容通过引用结合于此。
陶瓷复合材料的总透光率的方法
所得的陶瓷复合材料的总透光率可以用高灵敏度多信道光电探测器（MCPD7000，Otsuka Electronics，Inc，大冢电子）进行测量。首先，使用卤素光源（150W，大冢电子MC2563）发出的连续谱光辐照该玻璃板，以获得参考发射数据。接着，陶瓷复合材料可放置在参考玻璃上并接受辐照。用光电探测器（MCPD）获得每个样品的发射光谱。本测量中，用具有与玻璃板相同的折射率的石蜡油涂覆玻璃板上的陶瓷复合材料。可使用800nm波长光的透光率作为所得的陶瓷复合材料的透明度的定量测量。
确定发光和不发光阻挡层之间扩散的方法
可通过静态的二次离子质谱仪分析层压的波长转换元件，以确定发光离子向不发光阻挡层的扩散。可使用飞行时间二次离子质谱仪（Tof-Sims）来分析发光客体材料向不发光阻挡层的扩散（参见图7和图9）。
实例：粉末IQE的测量和对比
下面将结合本发明的例子对本发明进行详细描述，这些例子用以说明本发明，而非对其限制。
把56.36g的硝酸钇（III）六水合物（纯度为99.9%，Sigma-Aldrich公司）、94.92g的硝酸铝九水合物（纯度>98%，Sigma-Aldrich公司）和1.30g的硝酸铈（III）六水合物（纯度为99.99%，Sigma-Aldrich公司）溶解在去离子水中，随后进行30分钟的超声波处理，从而制得完全透明的溶液。
使用液泵通过雾化探针把2.0M浓度的该前体溶液送入等离子体反应室，类似于专利公开WO2008/112710 A1示出的方式。专利公开WO2008/112710 A1教导的原理、技术和范围的全部内容通过引用结合于此。
使用RF感应等离子体炬（TEKNA离子体系统公司，PL-35）进行合成实验，Lepel RF电源在3.3MHz下工作提供电力。对于合成实验，反应室压力维持在25kPa-75kPa左右，RF发生器板功率在10-30kW的范围内。板功率和反应室压力均为用户控制的参数。等离子体炬引入氩作为旋转鞘气体（20-100slm）和中央等离子气体（10-40slm）。添加氢（1-10slm）补充鞘气流。使用径向雾化探针（TEKNA离子体系统公司，SDR-772）通过二流体雾化法原理操作执行反应物注入。探针在反应物注入过程中置于等离子体尾焰的中心。合成期间，通过原位雾化以1-50ml/min的速率把反应物注入到等离子体。以1-30slm的流速输送雾化气体，进行液体反应物和氩雾化。反应物穿过RF热等离子体的热区时经历蒸发、分解和成核。从流在适当的多孔陶瓷或玻璃滤器上的液流收集成核颗粒。
实例1：YAG:Ce/Al2O3/YAG和YAG:Ce/YAG陶瓷复合材料的制备和光学性能的测量
a.用于YAG：Ce生片材制备的等离子体原料粉末
把含有相对于钇为1.75摩尔%的铈的等离子体合成的YAG粉末（5g）加入到高纯度氧化铝燃烧舟皿，随后在管式炉（MTI GSL 1600）中在3% H2和97% N2的流动气体混合物下，1200°C，退火约2小时。退火的YAG粉末的BET比表面积测得约为5.5m2/g。退火的YAG粉末用于YAG：Ce生片材制备。
b.用于Al2O3生片材制备的Al2O3原料粉末
具有6.6m2/g的BET比表面积的Al2O3（5g,99.99%,等级AKP-30,Sumitomo Chemicals Company Ltd.）用于Al2O3生片材制备。
c.用于YAG生片材制备的固相反应（SSR）原料粉末
具有4.6m2/g的BET比表面积的Y2O3粉末（2.846g，99.99%，批次N-YT4CP,Nippon Yttrium Company Ltd.）和具有6.6m2/g的BET比表面积的Al2O3粉末（2.146g，99.99%，等级AKP-30，Sumitomo Chemicals CompanyLtd.）以3:5的摩尔比用于SSR YAG生片材制备。SSR YAG样本中不含Ce。
d.生片材制备和层压
向50ml高纯度Al2O3球磨罐中填充30g直径为3mm的Y2O3-稳定的ZrO2球。然后，在所述罐中，加入5g上述的粉末混合物（等离子体YAG（1.75摩尔%的Ce）、Al2O3或SSR YAG）、0.10g的分散剂（Flowlen G-700，Kyoeisha）、0.30g的聚(乙烯丁醛-co-乙烯醇-co-乙酸乙烯酯)（Aldrich）和0.151g的邻苯二甲酸苄丁酯（98%，Alfa Aesar）和0.151g的聚乙二醇（Mn=400，Aldrich）、0.025g作为烧结助剂的原硅酸四乙酯（Fluka）（对于等离子体和SSR YAG的情况）、1.5ml的二甲苯（Fisher Scientific，实验室级）和1.5ml的乙醇（Fisher Scientific，试剂酒精）。球磨混合该混合物约24小时以生成浆料。
当球磨完成时，浆料随后穿过0.05mm孔径的具有针筒和过滤器的金属网过滤器，该针筒和过滤器。所得的浆料在释放基体上，例如硅涂层
承载基体（带式浇注仓库）上用可调涂膜机（Paul N.GardnerCompany,Inc.）以30cm/min的浇注速率浇注。涂膜机的刮片间隙设置成期望的厚度。在环境气氛下过夜干燥该浇注带以生成生片材。
包括等离子体YAG（1.75摩尔%的Ce）、Al2O3或SSR YAG粉末的干燥浇注带用金属冲床切割成直径为13mm的圆形。在一个层压中，一片等离子体YAG（1.75摩尔%的Ce）切削浇注带（90μm）、一片Al2O3切削浇注带（50μm）和两片SSR YAG切削浇注带（每片200μm）层叠在一起，Al2O3浇注带置于等离子体YAG（1.75摩尔%的Ce）和SSR YAG层（SSR层均彼此邻近放置）之间。随后，层叠的复合材料置于具有镜面抛光表面的圆形模具之间，并在热板上加热至约80°C，随后在水压机中用5吨的单轴力压紧并在该压力下保持约5分钟。生成发光层和不发光层的层压复合材料。
对于对比试验，在一个层压中，一片等离子体YAG（1.75摩尔%的Ce）切削浇注带（90μm）、两片均彼此邻近放置的SSR YAG切削浇注带（每片200μm）层叠在一起并按照上述类似的方式处理以获得层压的复合材料。
e.烧结
层压的生片材夹在ZrO2盖板（厚度为1mm，等级42510-X，ESLElectroscience Inc.）之间并且置于5mm厚的Al2O3板上。然后，在管式炉中，以0.5°C/min的升温速率在空气中加热至约800°C并保持2小时，以除去生片材中的有机组分从而生成预制件。该过程被命名为脱除粘结剂。
脱除粘结剂之后，在10-1托的真空中，1500°C下，以1°C/min的加热速率退火该预成型件约5小时，以完成包括但不限于无定形钇氧化物、YAP、YAM或Y2O3和Al2O3的不发光阻挡层中的非石榴石相YAG向钇铝石榴石（YAG）相的转换，并增加YAG的粒径。
第一退火之后，在10-3托的真空中，1700°C下，以5°C/min的加热速率进一步烧结该预制件约5小时并以10°C/min的冷却速率至室温，以生成透明/半透明YAG陶瓷片材。层压的生片材在有石墨加热器和碳毡衬里的炉中退火时，该预制件嵌入到1至5微米的牺牲YAG粉末，以防止由于强还原气氛该样品部分被还原成构成金属。在炉中约1400°C下分别以10°C/min和20°C/min的加热和冷却速率再氧化褐色烧结陶瓷片材约2小时。该所得的烧结层压复合材料在800nm下展现出大于70%的透光率。
f.光学性能测量
用切块机（MTI，EC400）把每个陶瓷片材切成2mm X2mm。
用大冢电子MCPD 7000多信道光电探测器系统连同所需的诸如光纤（大冢电子）的光学组件、直径为12英寸的积分球（Gamma Scientific，GS0IS12-TLS）、配置用于总通量测量的校准光源（Gamma Scientific，GS-IS12-OP1）和激发光源（Cree蓝光LED芯片，主波长为455nm，C455EZ1000-S2001），进行光学测量。
峰值波长为455nm的蓝光LED放置在积分球的中央位置，并用25mA的驱动电流操作。首先，获得作为激发光的蓝光LED裸芯片的辐射功率。接着，将切成块的荧光体层安装到LED芯片上，该切成块的荧光体层涂覆着具有与诸如环氧树脂的普通封装树脂相似的折射率的石蜡油。然后，获得YAG荧光体层和蓝光LED结合的辐射功率。
实例2
在实例1中阐述的工序之后，生成多个包括SSR YAG（不含发光客体材料，例如Ce）的生片材，每个生片材具有200μm的厚度。
根据实例1中的工序生成90μm的一个生片材，该生片材包括含有相对于钇为1.75摩尔%的Ce3+作为激活剂的等离子体YAG。
根据实例1中的工序生成50μm的包括Al2O3的一个生片材。
使用两片SSR YAG切削浇注带（每片0% Ce，200μm）和一片等离子体YAG切削浇注带（1.75摩尔%的Ce，90μm）（YAG:Ce/SSR YAG1/SSR YAG2）获得第一层压生片材。根据实例1中的工序脱除粘结剂、第一烧结、第二烧结和再氧化，生成如图6所示的第一陶瓷复合材料。
两片SSR YAG切削浇注带（每片0% Ce，200μm）、一片Al2O3切削浇注带（50μm）、一片等离子体YAG切削浇注带（1.75摩尔%的Ce，90μm）层叠，Al2O3片置于SSR YAG和等离子体YAG片之间（YAG:Ce/Al2O3/SSR YAG1/SSR YAG2），以获得第二层压生片材。根据实例1中的工序用于脱除粘结剂、第一烧结、第二烧结和再氧化，生成如图8所示的第二陶瓷复合材料。
使用飞行时间二次离子质谱仪（TOF-SIMS）分析具有YAG(1.75% Ce)20/YAG(0% Ce)24e构造的复合材料（图6）的组成，且结果如图7所示。可以看出，扩散到YAG（0% Ce）层的Ce+正如从约A点（发光和不发光阻挡层之间的界面）到不发光阻挡层延伸至少约100μm的Ce+的拖尾量（tailing amount）所示。作为对比，也使用TOF-SIMS分析具有YAG(1.75% Ce)20/Al2O3 24f/YAG(0% Ce)24e构造的复合材料（图8）的组成。如图9所示，使用Al2O3层基本上阻挡了Ce的扩散，产生基本上没有客体材料的不发光阻挡层。可以预期，使用较厚的Al2O3不发光阻挡层（例如，厚度大于约50μm），可以完全阻止Ce的扩散。
另外，由于YAG(0% Ce)层通常较厚，并能够用更加便宜的低纯度YAG粉末制得，Ce的相互扩散会导致整个复合材料的光学性能的降低，并且可通过使用Al2O3作为YAG(0% Ce)层的替代使这一潜在的顾虑最小化。
实例3
两片Al2O3切削浇注带（每片120μm）24g、一片等离子体YAG切削浇注带（1.00摩尔%的Ce，45μm）20a层叠，等离子体YAG片置于Al2O3片之间，以获得层压的生片材（图10）。根据实例1中的工序脱除粘结剂、第一烧结、第二烧结和再氧化，生成陶瓷复合材料。将进行飞行时间二次离子质谱仪（TOF-SIMS）用于成分分析。可以预期，Al2O3片材的当前厚度可以使Ce完全限制在等离子体YAG层，即使所用的Ce掺杂浓度可高达1.00摩尔%。
实例4
两片Al2O3切削浇注带（每片120μm）24g、一片等离子体YAG切削浇注带（0.2摩尔%的Ce，120μm）20b、一片等离子体YAG切削浇注带（1.0摩尔%的Ce，50μm）20a、一片等离子体YAG切削浇注带（2.0摩尔%的Ce，35μm）20c层叠，Al2O3片置于各个等离子体YAG片之间，以获得层压的生片材，如图11所示。根据实例1中的工序除粘结剂、第一烧结、第二烧结和再氧化，生成陶瓷复合材料。
使用与实例1相同的方法评价光学性能。
实例5
按照实例1中阐述的工序，生成多个包括Al2O3的生片材，每个生片材具有200μm的厚度。
根据实例1中的工序生成50μm的一个生片材，该生片材由相对于钇为1.75摩尔%的Ce3+作为激活剂的等离子体YAG粉末形成，并与Al2O3片层叠。由生片材20d和Al2O3层24h构成的层压生片材按照实例1中的工序生成，区别在于，提出在没有激活剂的层的一侧使用具有排列的棱锥或棱柱图案的模具。按照实例1中的工序脱除粘结剂、第一烧结、第二烧结和再氧化，生成陶瓷复合材料（图12）。
使用与实例1相同的方法评价光学性能。
实例6
根据实例1中的工序生成50μm的一个生片材，该生片材由相对于钇为2.0摩尔%的Ce3+作为激活剂的等离子体YAG粉末形成，并与Al2O3片层叠。由生片材20d和Al2O3层24i构成的层压生片材按照实例1中的工序生成，随后粘合到具有设计曲率的大块半球形陶瓷透镜，该陶瓷透镜通过粉浆浇注、真空浇注、离心浇注、干压成型、凝胶浇注、热压浇注、热注射成型、挤出、等静压成型，随后在升高的温度和可控气氛下脱除粘结剂并烧结而成。粘合材料包括聚合物、低熔点玻璃和陶瓷（图13）。
本领域技术人员应理解，可以对以上描述的方法进行各种删减、添加或修改，而不偏离本发明的范围，而所有这些修改和变化仍然落入本发明的范围内。
Claims (22)
1.一种陶瓷波长转换元件，包括：
至少一个包括石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料的第一发光层，以及
至少一个包括不发光阻挡材料的第一不发光阻挡层，所述不发光阻挡材料基本上由离子半径约为A阳离子元素和/或构成所述发光客体材料的元素的离子半径的约80%或更低的元素构成，其中所述石榴石或石榴石类主体材料表示为A3B5O12，
其中所述第一发光层和所述第一不发光阻挡层彼此接触放置并烧结在一起，所述不发光阻挡层基本上没有通过第一发光层和第一不发光阻挡层之间的界面迁移的发光客体材料。
2.根据权利要求1所述的陶瓷波长转换元件，其中所述第一发光层具有小于约200μm的厚度。
3.根据权利要求1所述的陶瓷波长转换元件，其中所述第一不发光阻挡层基本上由二元素材料构成。
4.根据权利要求3所述的陶瓷波长转换元件，其中所述二元素材料为Al2O3。
5.根据权利要求1所述的陶瓷波长转换元件，其中所述石榴石主体材料选自Y3Al5O12、Lu3Al5O12、Ca3Sc2Si3O12、(Y,Tb)3Al5O12和(Y,Gd)3(Al,Ga)5O12、Lu2CaSi3Mg2O12，和Lu2CaAl4SiO12组成的群组。
6.根据权利要求1所述的陶瓷波长转换元件，其中构成所述发光客体材料的元素包括Ce。
7.根据权利要求6所述的陶瓷波长转换元件，其中构成所述发光客体材料的元素进一步包括Mn、Nd、Er、Eu、Cr、Yb、Sm、Tb、Gd和/或Pr。
8.根据权利要求1所述的陶瓷波长转换元件，进一步包括：包括不发光阻挡材料的第二不发光阻挡层，其中，构成所述第二不发光阻挡材料的金属元素的离子半径，当石榴石或石榴石类主体材料表示为A3B5O12时约为A阳离子元素和/或构成发光客体材料的元素的离子半径的约80%或更低，其中所述第一发光层相接触地置于所述第一和第二不发光阻挡层之间，并烧结在一起，所述第二不发光阻挡层基本上没有通过第一发光层和第二不发光阻挡层之间的界面迁移的发光客体材料。
9.根据权利要求1所述的陶瓷波长转换元件，其中所述第一不发光阻挡层包括多个不发光阻挡材料子层。
10.根据权利要求9所述的陶瓷波长转换元件，其中所述第一发光层和所述第一不发光阻挡层的各子层均为陶瓷浇注带。
11.根据权利要求1所述的陶瓷波长转换元件，进一步包括第二发光层，所述第二发光层包括石榴石主体材料和发光客体材料，其中至少一个不发光阻挡层相接触地置于所述第二和第一发光层之间。
12.根据权利要求11所述的陶瓷波长转换元件，其中所述第一和第二发光层包括相同的石榴石主体材料和发光客体材料。
13.根据权利要求11所述的陶瓷波长转换元件，其中所述第一和第二发光层包括不同的石榴石主体材料。
14.根据权利要求13所述的陶瓷波长转换元件，其中所述第一和第二发光层包括相同的发光客体材料。
15.根据权利要求14所述的陶瓷波长转换元件，其中所述第一和第二发光层具有相同的发光客体材料浓度。
16.根据权利要求14所述的陶瓷波长转换元件，其中所述第一和第二发光层具有不同的发光客体材料浓度。
17.根据权利要求1所述的陶瓷波长转换元件，其中所述发光客体材料，相对于石榴石主体材料的十二面体配位位置的金属元素，具有约0.05摩尔%至约10.0摩尔%的浓度。
18.一种半导体发光器件，包括：
发光源，用于提供发出的辐射；以及
权利要求1至17任一项所述的陶瓷波长转换元件，其中所述陶瓷波长转换元件放置成接收从所述发光源发出的辐射。
19.一种制造权利要求1所述的陶瓷波长转换元件的方法，包括：
提供包括石榴石或石榴石类主体材料和发光客体材料的第一发光层；
提供包括不发光阻挡材料的第一不发光阻挡层，其中当石榴石或石榴石类主体材料表示为A3B5O12时，构成所述不发光阻挡材料的元素的离子半径约为A阳离子元素和/或构成发光客体材料的元素的离子半径的约80%或更低，
彼此接触地放置所述第一发光层和第一不发光阻挡层；以及
同时对所述第一发光层和第一不发光阻挡层施加热处理，所述处理足以将所述层同时烧结成单一陶瓷波长转换元件，其中所述第一不发光阻挡层基本上没有通过第一发光层和第一不发光阻挡层之间的界面迁移的发光客体材料。
20.根据权利要求19所述的方法，其中所述石榴石主体材料为YAG。
21.根据权利要求19所述的方法，其中构成所述发光客体材料的所述元素包括Ce。
22.根据权利要求21所述的方法，其中所述发光客体材料，相对于所述石榴石主体材料的十二面体配位位置的金属元素，具有约0.05摩尔%至约10.0摩尔%的浓度。
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