CN104900786A - 波长转换煅烧体 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种可抑制经波长转换的出射光的颜色不均匀，并且具有优异的发光效率，可抑制机械强度的降低的波长转换煅烧体。波长转换煅烧体1是一个主面为光的入射面2且与所述入射面2相反侧的主面为光的出射面3的板状体，所述板状体由以下煅烧体构成，所述煅烧体是由含有活化剂的荧光性材料粒子和透光性材料粒子构成的气孔率为0.1%以下的煅烧体，所述入射面和所述出射面为所述荧光性材料粒子和透光性材料粒子未经加工而露出的煅烧面，并如下构成：4mm测定长度下的10点平均中心线表面粗糙度Ra为0.1μm以上且0.5μm以下，在所述表面露出的荧光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均中心线表面粗糙度Ra1为0.2nm以上且0.5nm以下，且在所述表面露出的透光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均中心线表面粗糙度Ra2为0.3nm以上且0.7nm以下。

Description

波长转换煅烧体
技术领域
本发明涉及发光二极管(LED：Light Emitting Diode)或激光二极管(LD：Laser Diode)等发光元件中均可使用的波长转换煅烧体。
背景技术
从省电、长寿命和小尺寸等观点出发，LED可应用于移动电话或各种显示装置等。此外，随着近年来发光效率的提高，在照明用途也受到关注并迅速普及。
目前，就白色LED照明而言，通过将由蓝色LED产生的发光与来自于接受该蓝色光入射光并发光成作为蓝色互补色的黄色的荧光体的出射光混合而得到白色光的方法成为主流。使用这样的荧光体的波长转换部件目前通常为在树脂中分散有荧光体粉末的部件，但近年来从耐热性的观点出发，多使用制成与陶瓷的复合体的部件。
但是，在要求均匀的发光色的LED照明中，使用所述陶瓷复合体的波长转换部件具有容易产生颜色不均匀的课题。
与之相对的是，例如在日本特开2010-157637号公报中记载了通过对部件表面实施凹凸加工，从而将经波长转换的二次光反射或折射以在不规则方向散射，可消除亮度不均匀和颜色不均匀的波长转换烧结体。
具体而言，记载了通过对无机物与荧光体的烧结体进行湿式蚀刻处理，优先地将荧光体粒子溶解，通过在表面形成不规则的凹凸和设为使荧光体粒子远离表面的配置，从而提高所述二次光的散射性。
另外，作为在白色LED照明中使用的目前接受蓝色光并发出黄色光的荧光体，例如已知含有Ce (铈)的YAG (钇·铝·石榴石)类荧光体。若对这样的YAG类荧光体照射蓝色光，则可通过将照射的蓝色光与YAG类荧光体所发出的荧光色混色而得到白色光。
但是，在日本特开2010-157637号公报中记载的通过蚀刻处理而粗面化的波长转换烧结体由于存在荧光体粒子与无机物的蚀刻速率差，所以随着荧光体粒子的溶解，形成主要由所述无机物构成的表层。由此，在波长转换烧结体面内出现荧光体粒子浓度的不均匀分布，不能说从所述表层射出的光的颜色不均匀得到充分改善。
另外，通过所述蚀刻处理，荧光体粒子被浸蚀，荧光体粒子表层的结晶性降低，有无法得到足够的发光效率的课题。
此外，由于无机物表面的凹凸程度严重，所以机械强度低，有在安装时或使用时容易产生破裂的技术性课题。
本发明为了解决上述技术性课题而实施，其目的在于，提供一种可抑制出射光的颜色不均匀，并且具有优异的发光效率，可抑制机械强度的降低的波长转换煅烧体。
发明内容
本发明为了解决上述技术性课题而实施，本发明所涉及的波长转换煅烧体的特征在于，其是一个主面为光的入射面，且与所述入射面相反侧的主面为光的出射面的板状体，所述板状体由以下煅烧体构成，所述煅烧体是由含有活化剂(賦活剤)的荧光性材料粒子和透光性材料粒子构成的气孔率为1.0%以下的煅烧体，至少所述入射面和所述出射面是所述荧光性材料粒子和透光性材料粒子未经加工而露出的煅烧面，且4mm测定长度下的10点平均算术平均粗糙度Ra为0.1μm以上且0.5μm以下，在所述表面露出的荧光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1为0.2nm以上且0.5nm以下，且在所述表面露出的透光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为0.3nm以上且0.7nm以下。
根据这样的本发明所涉及的波长转换煅烧体，可抑制出射光的颜色不均匀，并且具有优异的发光效率，可抑制机械强度的降低。
此处，希望所述荧光性材料粒子的20个平均直径d1为0.5μm以上且5μm以下，且所述透光性材料粒子的20个平均直径d2为1μm以上且10μm以下，所述荧光性材料粒子所占的比例为22容积%以上且35容积%以下，且所述透光性材料粒子所占的比例为65容积%以上且78容积%以下。
通过这样构成，可得到颜色不均匀更少，并且发光效率更高的波长转换煅烧体。
另外，希望所述荧光性材料粒子的20个平均直径d1为所述透光性材料粒子的20个平均直径d2的0.1倍以上且0.78倍以下。
通过这样构成，可得到颜色不均匀更少的波长转换煅烧体。
此外，希望在所述表面露出的透光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为在所述表面露出的荧光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1的1.2倍以上且2.0倍以下。
通过这样构成，可得到进一步提高发光效率的波长转换煅烧体。
另外，希望所述荧光性材料为以通式A3B5O12:Ce (A为选自Y、Gd、Tb、Yb和Lu中的至少1种，B为选自Al、Ga和Sc中的至少1种。)表示的物质，所述透光性材料为Al2O3或在Al2O3中含有选自Sc2O3、Ga2O3中的1种的物质。
通过使用这些材料，可更有效且可靠地制备上述波长转换煅烧体，可制备由板状体构成的波长转换煅烧体。
需说明的是，除了单体的情况以外，上述波长转换煅烧体也可在内部含有活化剂扩散抑制层(中间层)、支持体层。
此外，在内部具有活化剂扩散抑制层(中间层)的本发明所涉及的波长转换煅烧体的特征在于，具有：由含有活化剂的YAG类荧光性材料和Al2O3构成的第1层，在所述第1层上层压并由直径为20μm以上且300μm以下的粒子占所有粒子个数的90%以上的Al2O3构成的中间层，和在所述中间层上层压并由所述第1层的活化剂含量的10%以下的YAG类材料和Al2O3构成的第2层；具有在所述各层内将Al2O3粒子彼此连结，与此同时在各层界面也将Al2O3粒子彼此连结的连结结构，并且所述第1层、中间层和第2层均由气孔率为1.0%以下的煅烧体构成，所述第1层和第2层的表面为未经加工而露出的煅烧面，且4mm测定长度下的10点平均算术平均粗糙度Ra为0.1μm以上且0.5μm以下，在所述表面露出的所述YAG类荧光性材料粒子和YAG类材料的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1为0.2nm以上且0.5nm以下，且在所述表面露出的Al2O3粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为0.3nm以上且0.7nm以下。
根据这样的本发明所涉及的波长转换煅烧体，可抑制出射光的颜色不均匀，并且具有优异的发光效率，可抑制机械强度的降低，与此同时，如上所述，通过制成在含有以下材料的第1层和含有YAG类材料的第2层之间配置中间层而成的波长转换煅烧体，所述材料为含有活化剂的YAG类荧光性材料，可提供通过所述中间层抑制活化剂从所述第1层向第2层的扩散，具有高的散热性并以更高的发光效率射出所希望的色调的光，并且刚性高的波长转换煅烧体。
此处，优选所述第1层中的含有活化剂的YAG类荧光性材料粒子和所述第2层中的YAG类材料粒子的20个平均直径d1为0.5μm以上且5μm以下，且所述第1、2层的各层中的所述Al2O3粒子的20个平均直径d2为1μm以上且10μm以下，在所述第1、2层的各层中所述第1层中的含有活化剂的YAG类荧光性材料粒子和所述第2层中的YAG材料粒子所占的比例为22容积%以上且35容积%以下，且在所述第1层和所述第2层中所述Al2O3粒子所占的比例分别为65容积%以上且78容积%以下。
如上所述，通过设定粒径和含有容积比例，可使出射光的散射性良好，可进一步降低出射光的视角依赖性，与此同时特别是可进一步降低第1层中的YAG类荧光性材料的不均匀分布所伴有的出射光的面内颜色不均匀。
另外，优选所述第1层中的含有活化剂的YAG类荧光性材料粒子和所述第2层中的所述YAG类材料粒子的各层中的20个平均直径d1为所述Al2O3粒子的20个平均直径d2的0.1倍以上且0.78倍以下。
通过这样构成，可得到颜色不均匀更少的波长转换煅烧体。
另外，优选在所述表面露出的Al2O3粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为在所述表面露出的所述第1层中的含有活化剂的YAG类荧光性材料粒子和所述第2层中的YAG类材料粒子的各层中的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1的1.2倍以上且2.0倍以下。
通过这样构成，可得到进一步提高发光效率的波长转换煅烧体。
另外，优选在将整体计为100的将所述第1层中的含有活化剂的YAG类荧光材料的容积组成比计为a的情况下，a为22~35，在将整体计为100的将所述第2层中的YAG类材料的容积组成比计为b的情况下，b为25~40，并且所述b比所述a大。
通过将上述波长转换煅烧体用于将所述第2层位于发光元件的上面并从发光元件照射蓝色光的方式，从发光元件释放出的蓝色光在YAG类材料的容积组成比大的第2层进一步扩散，在对所述第1层进行照射时，蓝色光变为更均匀地扩散的状态，可抑制局部的照射不均匀所伴有的发热，可进一步提高发光效率。
此外，优选所述第1层所含有的含有活化剂的YAG类荧光性材料为(Y1-sGds)3(Al1-tGat)5O12:Ce (0≤s≤0.33、0≤t≤0.2)。
通过这样的YAG类荧光性材料，可更可靠地制备上述波长转换煅烧体，与此同时可使上述本发明的效果更显著。
根据本发明，可得到可抑制出射光的颜色不均匀，并且具有优异的发光效率，可抑制机械强度的降低的波长转换煅烧体。
因此，本发明所涉及的波长转换煅烧体可适合用于使用LED或LD等的发光装置，特别是在白色LED照明中适合得到无颜色不均匀的稳定的白色发光。
另外，根据本发明，进一步通过制成在含有以下材料的第1层与含有YAG类材料的第2层之间配置中间层而成的波长转换煅烧体，所述材料为含有活化剂的YAG类荧光性材料，从而可得到通过所述中间层抑制活化剂从所述第1层向第2层的扩散，具有高的散热性并可以高的发光效率射出所希望的色调的光，并且刚性高的波长转换煅烧体。
附图说明
图1为本发明所涉及的第1实施方式的波长转换煅烧体的示意截面图。
图2为本发明所涉及的第2实施方式的波长转换煅烧体的截面图。
图3为示出将图2的第2实施方式的波长转换煅烧体配置于发光元件上的状态的截面图。
图4为现有的光电设备的截面图。
图5为图4的光电设备所具备的波长转换元件的截面图。
具体实施方式
以下，对于本发明的第1实施方式，参照图1详细地进行说明。
在图1中示出本发明所涉及的波长转换煅烧体的截面图。如图1所示，本发明所涉及的波长转换煅烧体1是一个主面为光的入射面2，且与入射面2相反侧的主面为光的出射面3的板状体。
所述板状体1由以下煅烧体构成，所述煅烧体是由含有活化剂的荧光性材料粒子和透光性材料粒子构成的气孔率为1.0%以下的煅烧体。
若所述气孔率超过1.0%，则不仅机械强度降低，而且至入射面2侧的回光的比例因过度的散射而增加，产生发光效率降低的问题。为了解决这些问题、且对从波长转换煅烧体射出的光赋予适度的散射性以降低颜色不均匀，优选所述气孔率为0.1％以上且1.0%以下。
另外，在与蓝色发光元件等组合以得到白色发光的情况下，作为所述荧光性材料，使用以通式A3B5O12:Ce (A为选自Y、Gd、Tb、Yb和Lu中的至少1种，B为选自Al、Ga和Sc中的至少1种。)表示的物质；另外，作为所述透光性材料，适合使用Al2O3或在Al2O3中含有选自Sc2O3、Ga2O3中的1种的物质。
另外，使所述入射面2和所述出射面3为所述荧光性材料粒子和透光性材料粒子未经加工而露出的煅烧面。
所述煅烧面指将原料粉末成型后直接进行煅烧的状态的面，指在煅烧后未实施机械研磨、蚀刻等加工的面。若将所述入射面2和所述出射面3在煅烧后实施机械研磨、蚀刻等加工以作为所谓的加工面，则机械强度低，在安装时或使用时变得容易产生由热应力导致的破裂。另外，有导致在加工时产生缺陷从而产生引起发光效率降低的问题之虞。
因此，优选将所述入射面2和所述出射面3制成煅烧面。
与之相对的是，所述入射面2和所述出射面3以外的4个侧面(在图1中示出2个侧面4、5)由于有侧面间的厚度(纵向长度、横向长度)，所以即使在作为加工面的情况下，机械强度降低也少，在安装时或使用时难以产生由热应力导致的破裂。另外，由于在加工时也难以产生导致产生缺陷的发光效率的降低，所以可作为加工面。进一步说来，为了更高精度地进行与发光元件的粘接或烧结接合，优选反而对所述4个侧面实施机械研磨等加工。
另外，使所述荧光性材料粒子和透光性材料粒子未经加工而露出的煅烧面的4mm测定长度下的10点平均算术平均粗糙度Ra为0.1μm以上且0.5μm以下。
该4mm测定长度下的10点平均算术平均粗糙度Ra为0.1μm以上且0.5μm以下是特定表面的宏观的凹凸状态，在入射面2和出射面3的任意部位，测定10点的4mm测定长度下的算术平均粗糙度Ra，取其平均值而得。
若该Ra低于0.1μm，则在出射面3的反射变多，发光效率降低，所以不优选；另一方面，若Ra超过0.5μm，则相对的入射面2和出射面3间的厚度的偏差变大，产生来自于出射面3的发光强度的不均匀，所以不优选。
为了提高所述入射面2和出射面3以外的4个侧面(在图1中示出2个侧面4、5)与密封树脂的粘附性，优选将4μm测定长度下的10点平均算术平均粗糙度Ra设为0.5μm以上。
使在所述表面露出的荧光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1为0.2nm以上且0.5nm以下，且使在所述表面露出的透光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为0.3nm以上且0.7nm以下。
在所述表面露出的荧光性材料粒子的算术平均粗糙度Ra1、在所述表面露出的透光性材料粒子的算术平均粗糙度Ra2是特定在表面露出的荧光性材料粒子和透光性材料粒子各自的凹凸状态，对于1个各种粒子，测定1μm测定长度下的算术平均粗糙度Ra，取20个该粒子的平均值而得。
将荧光性材料粒子的算术平均粗糙度Ra1设为低于0.2nm和将透光性材料粒子的算术平均粗糙度Ra2设为低于0.3nm因制备上困难且生产能力差而不优选。
另外，在荧光性材料粒子的算术平均粗糙度Ra1超过0.5nm的情况、透光性材料粒子的算术平均粗糙度Ra2超过0.7nm的情况下，结晶性差且结晶缺陷变多。结果发光效率降低，所以不优选。
另外，使所述荧光性材料粒子的20个平均直径d1为0.5μm以上且5μm以下，且使所述透光性材料粒子的20个平均直径d2为1μm以上且10μm以下。
该所述荧光性材料粒子的20个平均直径d1和所述透光性材料粒子的20个平均直径d2指在波长转换煅烧体的任意截面的显微镜观察中，在任一种粒子中，对于1个粒子，测定最长直径和最短直径并计算其平均值，在将以上过程进行20个后计算的平均值。
另外，使所述荧光性材料粒子所占的比例为22容积%以上且35容积%以下，且使所述透光性材料粒子所占的比例为65容积%以上且78容积%以下。
这样，通过将所述荧光性材料粒子和透光性粒子的平均直径设为上述数值范围，并且对于各自的含有容积比例，将所述荧光性材料粒子设为22容积%以上且35容积%以下，将所述透光性材料粒子设为65容积%以上且78容积%以下，从而所述透光性材料粒子作为从光源(LED元件)照射的特定波长光和以所述荧光性材料粒子吸收·发光的特定波长光的主要导光通路起作用。结果可得到颜色不均匀更少，并且发光效率更高的波长转换煅烧体。
另外，使所述荧光性材料粒子的20个平均直径d1为所述透光性材料粒子的20个平均直径d2的0.1倍以上且0.78倍以下。
通过将所述荧光性材料粒子的20个平均直径d1设为所述透光性材料粒子的20个平均直径d2的0.1倍以上且0.78倍以下，从而可进一步降低颜色不均匀。
另外，使在所述表面露出的透光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为在所述表面露出的荧光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1的1.2倍以上且2.0倍以下。
虽然所述透光性材料粒子成为主要的导光通路，但通过以该比例使在该波长转换煅烧体1的至少出射面3露出的所述透光性材料粒子的算术平均粗糙度比所述荧光性材料粒子粗，从光源(LED元件)照射的特定波长光和以所述荧光性材料粒子吸收·发光的特定波长光的2种特定波长光均可更有效地发光，可进一步提高发光效率。
需说明的是，如上所述的煅烧体的表面形态可使用原子力显微镜(DigitalInstruments制 Dimension 5000)，使用硅悬臂，通过扫描各种样品的表面形状从而进行测定。
另外，所述荧光性材料为以通式A3B5O12:Ce (A为选自Y、Gd、Tb、Yb和Lu中的至少1种，B为选自Al、Ga和Sc中的至少1种。)表示的物质，所述透光性材料为Al2O3或在Al2O3中含有选自Sc2O3、Ga2O3中的1种的物质。
通过使用上述各种材料，从而可更可靠地得到由上述板状体构成的波长转换煅烧体的效果。
更优选的材料为以下情况：活化剂为Ce，荧光性材料由Y3Al5O12构成，且透光性材料由Al2O3构成。
这样，为了由所述组成材料制备上述波长转换煅烧体，均优选使用平均粒径为Y2O3原料：0.3μ以上且2μm以下、CeO2原料：0.1μm以上且1μm以下、Al2O3原料：0.1以上且0.8μm以下的原料，并且在1.0×10-2Pa以上的中真空~低真空程度的真空气氛下进行煅烧。
由此，可更有效且可靠地制备上述本发明所涉及的波长转换煅烧体。需说明的是，煅烧体的制备中的成型方法和煅烧方法等无特殊限定。
接着，对于本发明的第2实施方式，参照图2、图3详细地进行说明。
需说明的是，对于第2实施方式，除了上述的现有技术之外，还存在其它的现有技术，因此首先对其进行说明。
在日本特表2014-504807号公报中提出了含有所述荧光体的半导体芯片。在日本特表2014-504807号公报中公开的半导体芯片例如可在光电设备上搭载并使用。具体而言，如图4所示，光电设备50在作为散热片的设备箱51上配置半导体芯片52，使得将来自于半导体芯片52的热从设备箱51释放。
如图4所示，所述半导体芯片52具备在半导体主体56的光线出射面54上配置的陶瓷转换元件55。该陶瓷转换元件55例如可通过由YAG:Ce类石榴石荧光体构成的活性层58和在其上方配置的支持体层57构成。需说明的是，图4中的箭头表示热的排出方向。
此外，若对于所述活性层58和所述支持体层57进行说明，则所述活性层58由掺杂有活化剂(例如Ce)的荧光体材料(例如YAG:Ce)构成，具有将规定波长区域的光转换成其它波长区域的光的功能。另外，所述支持体层57可由不含有活化剂的荧光体材料(例如YAG)构成。
此外，在日本特表2014-504807号公报中，作为所述陶瓷转换元件55，如图5所示，为了抑制活化剂(Ce)从活性层58扩散至支持体层57内，提出了具备在所述活性层58与支持体槽57之间配置的抑制层59的元件。该抑制层59例如可由氧化铝构成。
在制备上述陶瓷转换元件55的情况下，通过陶瓷粉体、粘合剂和添加剂形成成为活性层58和支持体层57的各层的生片材(グリーンシート)，在将它们层压后进行烧结，由此可制备相互连接的所述陶瓷转换元件。
另外，在制备具备抑制层59的陶瓷转换元件55的情况下，也相同地通过陶瓷粉体、粘合剂和添加剂形成成为活性层58、支持体层57和抑制层59的各层的生片材，在将它们层压后进行烧结，由此可制备相互连接的所述陶瓷转换元件。
另外，对于具备抑制层的在日本特表2014-504807号公报中记载的陶瓷转换元件(波长转换煅烧体)，在进行各种评价、研究时发现有以下的技术性课题。
首先，第1，在日本特表2014-504807号公报中记载的通过将各层(活性层、抑制层、支持体层)层压并烧结而得到的陶瓷转换元件中的抑制层未充分起作用，活化剂从活性层向支持体层扩散，有未充分降低扩散的技术性课题。特别是在支持体层中的Ce浓度超过活性层中的Ce浓度的40wt%的情况下，支持体层也变得具有活性(荧光)功能，在从支持体层射出的光中难以得到目标的色度。
第2，发现在以YAG:Ce构成所述活性层且由Al2O3构成抑制层的情况下，由于所述活性层与抑制层之间的折射率之差变大，所以在活性层与抑制层之间的界面来自于半导体主体的入射光的反射量变多，有因回光的增加而导致发光效率降低的技术性课题。
第3，发现由于只以YAG材料形成活性层和支持体层，所以强度低，而且由于活性层与支持体层之间所插入的抑制层的Al2O3的热膨胀系数差不同，所以有因各界面的热应力而容易产生破裂的技术性课题。
第4，发现由于只由YAG材料构成所述活性层，所以导热性低，从半导体主体发出的热容易在活性层内蓄积，有发光效率降低的技术性课题。
需说明的是，虽然在日本特表2014-504807号公报中也提出了在支持体层中混入Al2O3粒子作为散射剂的实例，但上述所有课题均无法有效地解决。
本发明人为了解决上述第1~第4的技术性课题，对于在日本特表2014-504807号公报中公开的通过将各层(活性层、抑制层、支持体层)层压并烧结而得到的陶瓷转换元件(波长转换煅烧体)也进行了深入研究。
结果发现，通过使由Al2O3构成的中间层(抑制层)的Al2O3的直径为特定范围，与此同时将第1层(活性层)和第2层(支持体层)均设为由YAG类荧光性材料和Al2O3构成的层，进而在各层内和各层界面形成将Al2O3粒子彼此连结的连结结构，由此可解决上述第1~第4的技术性课题，从而想到本发明。
根据本发明的第2实施方式，可以提供一种波长转换煅烧体，其是可抑制出射光的颜色不均匀，并且具有优异的发光效率，可抑制机械强度的降低的波长转换煅烧体，此外，其是在含有以下材料的第1层与含有YAG类材料的第2层之间配置中间层而成的波长转换煅烧体，所述材料为含有活化剂的YAG类荧光性材料，其中，通过所述中间层抑制活化剂从所述第1层向第2层的扩散，具有高的散热性，可以高的发光效率射出所希望的色调的光，并且刚性高。
图2为本发明所涉及的波长转换煅烧体的截面图。
如图2所示，该波长转换煅烧体11由进行波长转换的第1层12、在第1层12上层压的中间层14、和在中间层14上层压并成为LED (发光二极管)或LD (激光·二极管)的支持体层的第2层13构成。即，波长转换煅烧体11可作为波长转换层压复合体形成。
将所述第1层12配置于LED (发光二极管)或LD (激光·二极管)的光线出射面上。即，波长转换煅烧体(波长转换层压复合体) 10将从LED或LD入射的规定波长的光在第1层12转换成不同的波长并射出。
所述第1层12具有将来自于LED (发光二极管)或LD (激光·二极管)的激发光(特定波长)的一部分转换成比其波长长的波长并透过的波长转换功能。
具体而言，为由含有活化剂(例如Ce)的YAG类荧光性材料(例如YAG:Ce)和Al2O3构成的层。如该第1层12那样的波长转换功能层可通过荧光性材料基材的组成、活化剂的种类、含量以及该层的厚度等调整转换激发光的波长等(色度设计)。
更具体而言，含有所述活化剂的所述YAG类荧光性材料希望为(Y1-sGds)3(Al1-tGat)5O12:Ce，其中0≤s≤0.33、0≤t≤0.2，通过这样的YAG类荧光性材料，从而可更可靠地制备上述波长转换煅烧体(波长转换层压复合体) 11，与此同时可使下述本发明效果更显著。
另外，如上所述，在第1层12与第2层13之间设置由Al2O3构成的中间层14。该中间层14在制备波长转换煅烧体11时，在将成为各层12~14的生片材依次层压后进行煅烧一体化之际，在煅烧工序中抑制第1层12中的活化剂扩散至第2层13。
即，若在第1层12中所含有的活化剂扩散至第2层13，则第1层12中的活化剂的含量与所期望的量相比减少，产生转换波长偏移的问题。另外，通过在第2层13中掺杂活化剂，即使在第2层13中也会产生激发光的部分转换，结果产生无法如设计那样达成整体的出射光的色度的问题。为了解决这些问题，设置所述中间层14。
另外，通过Al2O3形成所述中间层14并构成使得所述Al2O3的直径为20μm以上且300μm以下的粒子个数占所述Al2O3的所有粒子个数的90%以上。
这样，通过进行煅烧使得所述生片材层压体的煅烧工序结束后所述Al2O3的直径为20μm以上且300μm以下的粒子个数占所述Al2O3的所有粒子个数的90%以上，从而可充分降低活化剂从第1层12向第2层13的扩散。另外，使得在煅烧后的成膜、粘接等再加热工序中也可抑制活化剂的扩散。
另外，更优选形成中间层14的Al2O3粒子的直径为5μm以上且500μm以下。若为这样的Al2O3粒子的直径，则可更有效地抑制活化剂的扩散，而且可抑制该粒子变得过大所伴有的机械强度的降低。
另外，更优选中间层14的气孔率为1.0%以下，且将直径为0.3μm以上且3μm以下的气孔均匀分布，由此可更可靠地防止由热应力导致的破裂。为了更可靠地得到该效果，更优选气孔率为0.1%以上且1.0%以下。
另外，第2层13除了活化剂的有无以外，由与第1层12相同的材质构成，具体而言，由第1层12的活化剂含量的10%以下的YAG类材料和Al2O3构成。
通过这样形成第2层13，在将该波长转换煅烧体(波长转换层压复合体) 10用作LED灯或LD等的情况下，可抑制LED元件或LD元件的发热所伴有的复合体的弯曲的产生。
另外，就所述第1层12中的YAG类荧光性材与Al2O3的容积组成比而言，YAG类荧光性材料为22容积%以上且35容积%以下，且Al2O3在65容积%以上且78容积%以下的范围内。
另外，就所述第2层13中的YAG类材料与Al2O3的容积组成比而言，YAG类材料为22容积%以上且35容积%以下，且Al2O3在65容积%以上且78容积%以下的范围内。
另外，具有在所述第1层12、第2层13、中间层14的各层中将Al2O3粒子彼此连结，与此同时在各层12、13、14的界面也将Al2O3粒子彼此连结的连结结构。
即，波长转换煅烧体(波长转换层压复合体) 11为由上述组成比构成的第1层12和第2层13夹持由Al2O3构成的中间层14的结构，而且所述3个层具有Al2O3彼此连结的结构，在各层界面也具有Al2O3彼此连结的结构。
特别是第1层12和第2层13因分别以规定的组成比含有Al2O3而具有足够的强度，可抑制各层间的热膨胀系数差所伴有的使用时由热应力导致的破裂的产生。为了使破裂的产生更低，优选在±5容积%以内使第1层12和第2层13的Al2O3容积组成比均匀。另外，由于第1层12的散热性提高，所以也可抑制由热蓄积导致的发光效率的降低。另外，也可使向LED封装等的散热片的散热性优异。
另外，由于在各层12、13、14的界面具有Al2O3粒子彼此连结的连结结构，所以可降低各层间的折射率差所伴有的光的界面反射量，结果可抑制发光效率的降低。另外，由于具有Al2O3粒子彼此连结的结构，所以也可抑制由在所述第1层12的热蓄积导致的发热效率的降低。另外，也可提高向作为散热片的设备箱的散热性。
需说明的是，若将“在第1层12中所含有的YAG类荧光性材料的容积组成比(容积%)×厚度(μm)”计为A (vol%·μm)，且将“在第2层3中所含有的YAG类材料的容积组成比(容积%)×厚度(μm)”计为B (容积%·μm)，则A/B更优选为0.024以上且5以下。通过满足其它条件，并进一步在该范围内形成，从而可更可靠地降低在使用时产生的弯曲。为了进一步提高该效果，更优选所述A/B为0.083~0.360。
另外，将在所述第1层12中所含有的YAG类荧光性材料和在所述第2层13中所含有的YAG类材料的平均粒径设为0.5μm以上且5μm以下，将在所述第1层12和第2层13中所含有的Al2O3的平均粒径设为1μm以上且10μm以下。
通过如上所述地设定粒径，从而使出射光的散射性良好，可进一步降低视角内的颜色不均匀，与此同时特别是可进一步降低在第1层中的YAG类荧光性材料的不均匀分布所伴有的出射光的面内颜色不均匀。
另外，优选在将所述第1层2中的含有活化剂的YAG类荧光材料的容积组成比计为a的情况下，a为22~35，在将所述第2层3中的YAG类材料的容积组成比计为b的情况下，b为25~40，并且所述b比所述a大。
通过将上述波长转换煅烧体(波长转换层压复合体)如图3所示地用于将所述第2层13位于发光元件15的上面并从发光元件照射蓝色光的方式，从发光元件释放出的蓝色光在YAG类材料的容积组成比大的第2层13进一步扩散，在对所述第1层12进行照射时，蓝色光变为更均匀地扩散的状态，可抑制局部的照射不均匀所伴有的发热，可进一步提高发光效率。
需说明的是，在该第2实施方式中，也如第1实施方式所述，所述第1层12和第2层13的表面是未经加工而露出的煅烧面，且4mm测定长度下的10点平均算术平均粗糙度Ra为0.1μm以上且0.5μm以下，并如下形成：在所述表面露出的所述YAG类荧光性材料粒子和YAG类材料的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1为0.2nm以上且0.5nm以下，且在所述表面露出的Al2O3粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为0.3nm以上且0.7nm以下。
实施例
以下，基于实施例更具体地说明本发明，但本发明并不因下列实施例而受到限制。
(Y3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体样品的制备)
将平均粒径为0.5μm、纯度为99.9%的氧化铈粉末，平均粒径为1.2μm、纯度为99.9%的氧化钇粉末，和平均粒径为0.4μm、纯度为99.9%的氧化铝粉末以所定的掺混比例进行混合，得到原料粉末。
在该原料粉末中添加乙醇、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行40小时的粉碎混合，制备浆料。
使用该浆料，通过刮刀法，成型为规定厚度的生片材。在将得到的生片材在空气中进行脱脂、预煅烧后，在1.0×10-2Pa以下的真空气氛下进行煅烧，制备Y3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体(实施例1~实施例18、比较例1~比较例5)。
需说明的是，制备Y3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体的气孔率、煅烧面的4mm测定长度下的10点平均算术平均粗糙度、荧光性材料粒子和透光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度、荧光性材料粒子和透光性材料粒子的20个平均直径通过在1500℃~1750℃的范围内适宜变更煅烧温度，而且在上述数值范围内适宜变更Y2O3原料、CeO2原料和Al2O3原料的平均粒径而达到表1的煅烧体。
另外，在比较例3中，以与上述实施例11相同的条件制备Y3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体，然后使用3μm的金刚石浆料对入射面和出射面实施镜面加工。
此外，在比较例4中，以与上述实施例14相同的条件制备Y3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体，然后使用#200 (目)的固定磨粒，通过平面研磨加工机对入射面和出射面实施研磨加工。
此外，在比较例5中，以与上述实施例15相同的条件制备Y3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体，然后通过热浓硫酸(25%H2SO4，150℃)对入射面和出射面实施蚀刻加工。
将上述实施例1~实施例18、比较例1~比较例5示出于表1、表2中。
(Y2Gd1Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体样品的制备)
将平均粒径为0.5μm、纯度为99.9%的氧化铈粉末，平均粒径为1.2μm、纯度为99.9%的氧化钇粉末，平均粒径为0.5μm、纯度为99.9%的氧化钆粉末，和平均粒径为0.4μm、纯度为99.9%的氧化铝粉末以规定的掺混比例进行混合，得到原料粉末。
在该原料粉末中添加乙醇、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行40小时的粉碎混合，制备浆料。
使用该浆料，通过刮刀法，成型为规定厚度的生片材。在将得到的生片材在空气中进行脱脂、预煅烧后，在1.0×10-2Pa以下的真空气氛下进行煅烧，制备Y2Gd1Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体。
这样，得到实施例19~实施例36、比较例6~比较例10所涉及的煅烧体。将上述实施例19~实施例36、比较例6~比较例10示出于表3、表4中。
需说明的是，实施例19~实施例36和比较例6、7中的各种特性值的变更与上述Y3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体的情况相同地进行。比较例8 (与实施例31相同的Y2Gd1Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体)、比较例9 (与实施例36相同的Y2Gd1Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体)、比较例10 (与实施例25相同的Y2Gd1Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体)以与比较例3、4、5相同的条件实施镜面加工、研磨加工、蚀刻加工。
(Lu3Al5O1:Ce+Al2O3煅烧体样品的制备)
将平均粒径为0.5μm、纯度为99.9%的氧化铈粉末，平均粒径为1.7μm、纯度为99.9%的氧化镥粉末，和平均粒径为0.4μm、纯度为99.9%的氧化铝粉末以规定的掺混比例进行混合，得到原料粉末。
在该原料粉末中添加乙醇、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行40小时的粉碎混合，制备浆料。
使用该浆料，通过刮刀法，成型为规定厚度的生片材。在将得到的生片材在空气中进行脱脂、预煅烧后，在1.0×10-2Pa以下的真空气氛下进行煅烧，制备Lu2Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体(实施例37)。需说明的是，将实施例37示出于表5、表6中。
(Y3Ga1Al4O1:Ce+Al2O煅烧体样品的制备)
将平均粒径为0.5μm、纯度为99.9%的氧化铈粉末，平均粒径为1.2μm、纯度为99.9%的氧化钇粉末，平均粒径为2μm、纯度为99.9%的氧化镓粉末，和平均粒径为0.4μm、纯度为99.9%的氧化铝粉末以规定的掺混比例进行混合，得到原料粉末。
在该原料粉末中添加乙醇、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行40小时的粉碎混合，制备浆料。
使用该浆料，通过刮刀法，成型为规定厚度的生片材。在将得到的生片材在空气中进行脱脂、预煅烧后，在1.0×10-2Pa以下的真空气氛下进行煅烧，制备Y3Ga1Al4O12:Ce+Al2O3煅烧体(实施例38)。需说明的是，将实施例38示出于表5、表6中。
(Lu3Sc1Al4O12:Ce+Al2O3煅烧体样品的制备)
将平均粒径为0.5μm、纯度为99.9%的氧化铈粉末，平均粒径为1.7μm、纯度为99.9%的氧化镥粉末，平均粒径为0.3μm、纯度为99.9%的氧化钪粉末，和平均粒径为0.4μm、纯度为99.9%的氧化铝粉末以规定的掺混比例进行混合，得到原料粉末。
在该原料粉末中添加乙醇、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行40小时的粉碎混合，制备浆料。
使用该浆料，通过刮刀法，成型为规定厚度的生片材。在将得到的生片材在空气中进行脱脂、预煅烧后，在1.0×10-2Pa以下的真空气氛下进行煅烧，制备Lu3Sc1Al4O1:Ce+Al2O3煅烧体(实施例39)。需说明的是，将实施例39示出于表5、表6中。
(Lu3Ga1Al4O12:Ce+Al2O3煅烧体样品的制备)
将平均粒径为0.5μm、纯度为99.9%的氧化铈粉末，平均粒径为1.7μm、纯度为99.9%的氧化镥粉末，平均粒径为2μm、纯度为99.9%的氧化镓粉末，和平均粒径为0.4μm、纯度为99.9%的氧化铝粉末以规定的掺混比例进行混合，得到原料粉末。
在该原料粉末中添加乙醇、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行40小时的粉碎混合，制备浆料。
使用该浆料，通过刮刀法，成型为规定厚度的生片材。在将得到的生片材在空气中进行脱脂、预煅烧后，在1.0×10-2Pa以下的真空气氛下进行煅烧，制备Lu3Ga1Al4O12:Ce+Al2O3煅烧体(实施例40)。需说明的是，将实施例40示出于表5、表6中。
(Y3Sc1Al4O12:Ce+Al2O3煅烧体样品的制备)
将平均粒径为0.5μm、纯度为99.9%的氧化铈粉末，平均粒径为1.2μm、纯度为99.9%的氧化钇粉末，平均粒径为0.3μm、纯度为99.9%的氧化钪粉末，和平均粒径为0.4μm、纯度为99.9%的氧化铝粉末以规定的掺混比例进行混合，得到原料粉末。
在该原料粉末中添加乙醇、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行40小时的粉碎混合，制备浆料。
使用该浆料，通过刮刀法，成型为规定厚度的生片材。在将得到的生片材在空气中进行脱脂、预煅烧后，在1.0×10-2Pa以下的真空气氛下进行煅烧，制备Y3Sc1Al4O12:Ce+Al2O3煅烧体(实施例41)。需说明的是，将实施例41示出于表5、表6中。
(Tb3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体样品的制备)
将平均粒径为0.5μm、纯度为99.9%的氧化铈粉末，平均粒径为0.7μm、纯度为99.9%的氧化铽粉末，和平均粒径为0.4μm、纯度为99.9%的氧化铝粉末以规定的掺混比例进行混合，得到原料粉末。
在该原料粉末中添加乙醇、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行40小时的粉碎混合，制备浆料。
使用该浆料，通过刮刀法，成型为规定厚度的生片材。在将得到的生片材在空气中进行脱脂、预煅烧后，在1.0×10-2Pa以下的真空气氛下进行煅烧，制备Tb3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体(实施例42)。需说明的是，将实施例42示出于表5、表6中。
(Yb3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体样品的制备)
将平均粒径为0.5μm、纯度为99.9%的氧化铈粉末，平均粒径为0.4μm、纯度为99.9%的氧化镱粉末，和平均粒径为0.4μm、纯度为99.9%的氧化铝粉末以规定的掺混比例进行混合，得到原料粉末。
在该原料粉末中添加乙醇、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行40小时的粉碎混合，制备浆料。
使用该浆料，通过刮刀法，成型为规定厚度的生片材。在将得到的生片材在空气中进行脱脂、预煅烧后，在1.0×10-2Pa以下的真空气氛下进行煅烧，制备Yb3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体(实施例43)。需说明的是，将实施例43示出于表5、表6中。
需说明的是，上述实施例37~实施例43中的各种特性值的变更与上述Y3Al5O12:Ce+Al2O3煅烧体的情况相同地进行。另外，实施例1~43和比较例1~10的煅烧体中的入射面2和出射面3以外的4个侧面使用#150 (目)的固定磨粒，通过平面研磨加工机进行研磨，任一侧面的100μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra均为0.5~1.5μm的范围。
(各实施例、各比较例的测定)
然后，对于各实施例、各比较例，测定气孔率，20点平均算术平均粗糙度Ra1、Ra2，入射面和所述出射面的平均表面粗糙度Ra，荧光性材料与透光性材料的含有比例，荧光性材料粒子的20个平均直径d1和所述透光性材料粒子的20个平均直径d2，发光效率，发光不均匀。
所述气孔率通过Archimedes法进行测定(JIS C 2141)。
另外，就在所述表面露出的Y3Al5O12:Ce粒子和Al2O3粒子的20点平均算术平均粗糙度Ra1、Ra2而言，使用弹簧常数为3N/m、共振频率为75kHz的悬臂(硅悬臂)，以AC模式(轻敲模式)使用原子力显微镜(Digital Instruments制 Dimension 5000)，通过扫描各种样品的表面形状从而进行测定。
就测定而言，以标准扫描仪的最大范围为10μm的正方形进行扫描，然后进行视野的缩小(扩大)使得反映表面形状的特征。算术平均粗糙度的计算以1μm长度实施。根据这样测定的Ra1、Ra2求得Ra2/Ra1。
另外，就入射面和所述出射面的算术平均粗糙度Ra而言，通过接触式表面粗糙度测定仪，以4μm测定长度进行测定(JIS B0601-2001)。
另外，就荧光性材料与透光性材料的含有比例而言，首先通过粉末X射线分析对改变荧光性材料所涉及的原料粉末和透光性材料所涉及的原料粉末的混合量的样品进行测定，根据荧光性材料和透光性材料的峰强度比制作标准曲线。然后，对测定样品进行测定，计算荧光性材料和透光性材料的比例。
就所述荧光性材料粒子的20个平均直径d1和所述透光性材料粒子的20个平均直径d2而言，通过FE-SEM的反射电子图像特定荧光相和透光相，测定各自的粒子直径。需说明的是，1个粒子的直径以测定最长直径和最短直径并将其除以2而得到的数值计。
另外，就发光效率而言，在加工成1mm正方形、0.1mm厚度后，在蓝色LED元件(发光区域为1mm的正方形，发光波长为460nm)上以硅酮树脂进行固定。在通过积分球对发光进行集光后，使用分光器(Ocean Optics Inc. (オーシャンオプティクス社)制“USB4000 光学纤维多通道分光器”)，测定发光光谱。
根据得到的光谱计算以发光峰波长和吸收量进行标准化的发光强度。发光强度将市售的YAG:Ce荧光体(Kasei Optonix Ltd. (化成オプトニクス社)制“P46-Y3”)的测定结果计为100。
就发光不均匀而言，在加工成1mm正方形、0.1mm厚度后，从背面照射集光成直径为0.3mm的蓝色LED光，从前方使用分光器(Ocean Optics Inc. (オーシャンオプティクス社)制“USB4000 光学纤维多通道分光器”)接收光。
根据得到的光谱数据计算CIEx。表中所示出的数值表示以0.1mm间距对5mm正方形区域进行51×51 (2601点)测定时的标准偏差。
将上述测定结果示出于表1~表6中。
对作为现有例所记载的煅烧体表面进行蚀刻处理的波长转换材料(比较例5)的机械强度低，而且颜色不均匀大。
另外，代替上述蚀刻处理而进行研磨处理的波长转换材料(比较例4)的机械强度、颜色不均匀均与比较例5相同程度。另外，进行抛光处理的波长转换材料(比较例3)的发光效率低。
与之相对的是，如由表1和表2所知那样，确认将气孔率设为1.0%以下，将煅烧面的4mm测定长度下的10点平均算术平均粗糙度Ra设为0.1μm~0.5μm，且将在表面露出的荧光性材料粒子和透光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra分别设为0.2nm~0.5nm、0.3nm~0.7nm的本申请发明的波长转换煅烧体(实施例1~实施例3)与在这些数值范围以外(比较例1、2)相比发光效率更高，颜色不均匀变小。
另外，确认进一步将荧光性材料粒子和透光性材料粒子的20个平均直径分别设为d1：0.5~5μm、d2：1~10μm，将各种粒子所占的比例分别设为22~35容积%、65~78容积%的本申请发明的波长转换煅烧体(实施例5~7)与所述实施例1~3相比发光效率变高，而且颜色不均匀变小。
另外，确认进一步将荧光性材料粒子的20个平均直径d1设为透光性材料粒子的20个平均直径d2的0.1~0.78倍的本申请发明的波长转换煅烧体(实施例10~12)与上述实施例5~7相比颜色不均匀进一步变小，而且确认通过将透光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2设为荧光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1的1.2~2.0倍，发光效率进一步提高。
另外，根据表3和表4确认在使用Y2Gd1Al5O12:Ce作为荧光性材料的波长转换煅烧体的情况下也与上述Y3Al5O12:Ce的情况相同。
此外，根据表5和表6确认使用Lu3Al5O12:Ce、Lu3Ga1Al4O12:Ce、Y3Sc1Al4O12:Ce、Lu3Ga1Al4O12:Ce、Y3Sc1Al4O12:Ce、Tb3Al5O12:Ce、Yb3Al5O12:Ce作为荧光性材料的波长煅烧体的情况也变为良好的发光效率和小的颜色不均匀。
以下，基于实施例更具体地说明本发明的第2实施方式，但本发明并不因下列实施例而受到限制。
(第1层生片材的制备)
第2实施方式中的第1层相当于所述第1实施方式的波长转换煅烧体。
即，掺混规定量的平均粒径为0.3~1.5μm的纯度为99.9%的氧化铈粉末、平均粒径为0.6~5μm的纯度为99.9%的氧化钇粉末和平均粒径为0.2~0.9μm的纯度为99.9%的氧化铝粉末使得变为如表7所示的以在后面所记载的煅烧条件等进行煅烧后的组成从而得到原料粉末。
对于所述原料粉末，相对于原料粉末添加乙醇、PVB类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行10小时的粉碎混合，制备浆料。
然后，由得到的浆料，通过刮刀法，制备表7中所示的规定厚度的生片材。接着，将制备的生片材冲压加工成100mm×100mm的矩形。
(中间层生片材的制备)
将平均粒径为0.3~2.1μm的纯度为99.9%的氧化铝粉末作为原料粉末。进行选择使得以后面所记载的煅烧条件等进行煅烧后的氧化铝粒子的直径变为表8中所示的最小值和最小值的范围内。
对于该原料粉末，相对于原料粉末添加乙醇、PVB类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行10小时的粉碎混合，制备浆料。
然后，由得到的浆料，通过刮刀法，制备表8中所示的规定厚度的生片材。接着，将制备的生片材冲压加工成100mm×100mm的矩形。
(第2层生片材的制备)
掺混规定量的纯度为99.9%、平均粒径为0.6~5μm的氧化钇粉末，纯度为99.9%、平均粒径为0.2~0.9μm的氧化铝粉末使得变为如表9所示的以在后面所记载的煅烧条件等进行煅烧后的组成，得到原料粉末。
对于所述原料粉末，相对于原料粉末添加乙醇、PVB类粘合剂和甘油类增塑剂，通过使用氧化铝球的球磨机进行10小时的粉碎混合，制备浆料。
然后，由得到的浆料，通过刮刀法，制备表9中所示的规定厚度的生片材。接着，将制备的生片材冲压加工成100mm×100mm的矩形。
(波长转换层压复合体(波长转换煅烧体)的制备)
在所述第1层、中间层、第2层的冲压加工后，在第1层用生片材与第2层用生片材之间夹持中间层用生片材，制成生片材的层压体。
接着，在60℃、100MPa的气氛下进行热等静压加压法(WIP)，制备具有层压结构的成型体。
然后，在将制备的成型体在空气中进行脱脂、预煅烧后，在真空气氛下于1550~1750℃进行煅烧，得到波长转换层压复合体(波长转换煅烧体) (实施例44~实施例53、比较例11~19)。
[各实施例、各比较例的测定、评价]
(气孔率等的测定)
以与本发明的第1实施方式所涉及的实施例、比较例相同的方法，对于本发明的第2实施方式所涉及的实施例、比较例，测定气孔率，20点平均算术平均粗糙度Ra1、Ra2，平均表面粗糙度Ra，YAG类荧光性材料粒子的20个平均直径d1和Al2O3粒子的20个平均直径d2，YAG类荧光性材料与Al2O3的含有比例，YAG类材料与Al2O3的含有比例。将其结果示出于表7、8、9中。
(Al2O3粒子彼此连结的有无)
对于实施例44~实施例53、比较例11~19，对各层和各层界面中的Al2O3粒子彼此连结的有无进行验证。
就各层和各层界面中的Al2O3粒子彼此连结的有无而言，以SEM (扫描型电子显微镜)观察波长转换层压复合体厚度方向的任意垂直截面，确认在各层和各层界面中Al2O3粒子彼此是否连结(键合)。将其结果示出于表10中。
(Al2O3粒子个数和各粒子直径的测定)
以SEM (扫描型电子显微镜)观察波长转换层压复合体厚度方向的任意垂直截面，在以总计1mm2的视角拍摄中间层部分时测定Al2O3粒子个数和各粒子直径。将其结果示出于表8中。
(煅烧后的第1层和第2层中的Ce浓度(atom%)的测定)
就煅烧后的第1层和第2层中的Ce浓度(atom%)的测定而言，在分别通过研磨加工切割出各层后，通过ICP发光分析进行测定。
(颜色不均匀的测定)
就颜色不均匀而言，在加工成1mm正方形后，从背面照射集光成直径为0.3mm的蓝色LED光，从前方使用分光器(Ocean Optics Inc. (オーシャンオプティクス社)制“USB4000 光学纤维多通道分光器”)接收光。
根据得到的光谱数据计算CIEx。表5中所示出的数值表示以0.1mm间距对5mm正方形区域进行51×51 (2601点)测定时的标准偏差。
(色度(荧光峰波长)、发光效率的测定)
就色度和发光效率而言，在加工成1mm正方形后，在蓝色LED元件(发光区域为1mm的正方形，发光波长为460nm)上以硅酮树脂进行固定。在通过积分球对发光进行集光后，使用分光器(Ocean Optics Inc. (オーシャンオプティクス社)制“USB4000 光学纤维多通道分光器”)，测定发光光谱。
根据得到的光谱计算以荧光峰波长的测量和吸收量进行标准化的发光强度。Ce越扩散至第2层，荧光峰波长越变为短波长。为了与蓝色光组合以得到所希望的白色光(8000K以下)，需要发光峰波长为540nm以上。
发光强度(发光效率)将市售的YAG:Ce荧光体(Kasei Optonix Ltd. (化成オプトニクス社)制“P46-Y3”)的测定结果计为100。
根据以上的结果，如实施例44~53那样，确认在通过Al2O3形成的中间层中直径为20μm以上且300μm以下的粒子占所有粒子个数的90%以上，由此可使煅烧后的第2层中的Ce (活化剂)浓度充分降低，可抑制Ce (活化剂)向第2层的扩散。
另外，如实施例44~53那样，确认在所述第1层、中间层和第2层均由气孔率为1.0%以下的煅烧体构成，所述第1层和第2层的表面为未经加工而露出的煅烧面，且4mm测定长度下的10点平均算术平均粗糙度Ra为0.1μm以上且0.5μm以下，在所述表面露出的所述YAG类荧光性材料粒子和YAG类材料的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1为0.2nm以上且0.5nm以下，且在所述表面露出的Al2O3粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为0.3nm以上且0.7nm以下的情况下，抑制出射光的颜色不均匀，并且具有优异的发光效率。
此外，如实施例44~47、49~50、52、53那样，确认在第1层中的含有活化剂的YAG类荧光性材料粒子和所述第2层中的YAG类材料粒子的20个平均直径d1为0.5μm以上且5μm以下，且所述第1、2层的各层中的所述Al2O3粒子的20个平均直径d2为1μm以上且10μm以下，就所述第1层中的YAG类荧光性材料与Al2O3的容积组成比而言，YAG类荧光性材料为22容积%以上且35容积%以下，且Al2O3在65容积%以上且78容积%以下的范围内，而且就所述第2层中的YAG类材料与Al2O3的容积组成比而言，YAG类材料为22容积%以上且35容积%以下，Al2O3在65容积%以上且78容积%以下的范围内的情况下，得到更高的发光效率。

Claims (10)

1.一种波长转换煅烧体，其特征在于，其是一个主面为光的入射面，且与所述入射面相反侧的主面为光的出射面的板状体，
所述板状体由以下煅烧体构成，所述煅烧体是由含有活化剂的荧光性材料粒子和透光性材料粒子构成的气孔率为1.0%以下的煅烧体，
至少所述入射面和所述出射面是所述荧光性材料粒子和透光性材料粒子未经加工而露出的煅烧面，且4mm测定长度下的10点平均算术平均粗糙度Ra为0.1μm以上且0.5μm以下，
在所述表面露出的荧光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1为0.2nm以上且0.5nm以下，且在所述表面露出的透光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为0.3nm以上且0.7nm以下。
2.权利要求1的波长转换煅烧体，其特征在于，所述荧光性材料粒子的20个平均直径d1为0.5μm以上且5μm以下，且所述透光性材料粒子的20个平均直径d2为1μm以上且10μm以下，所述荧光性材料粒子所占的比例为22容积%以上且35容积%以下，且所述透光性材料粒子所占的比例为65容积%以上且78容积%以下。
3.权利要求2的波长转换煅烧体，其特征在于，所述荧光性材料粒子的20个平均直径d1为所述透光性材料粒子的20个平均直径d2的0.1倍以上且0.78倍以下。
4.权利要求1的波长转换煅烧体，其特征在于，在所述表面露出的透光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为在所述表面露出的荧光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1的1.2倍以上且2.0倍以下。
5.权利要求3的波长转换煅烧体，其特征在于，在所述表面露出的透光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为在所述表面露出的荧光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1的1.2倍以上且2.0倍以下。
6.权利要求1的波长转换煅烧体，其特征在于，所述荧光性材料为以通式A3B5O12:Ce表示的物质，其中，A为选自Y、Gd、Tb、Yb和Lu中的至少1种，B为选自Al、Ga和Sc中的至少1种；所述透光性材料为Al2O3或在Al2O3中含有选自Sc2O3、Ga2O3中的1种的物质。
7.权利要求5的波长转换煅烧体，其特征在于，所述荧光性材料为以通式A3B5O12:Ce表示的物质，其中，A为选自Y、Gd、Tb、Yb和Lu中的至少1种，B为选自Al、Ga和Sc中的至少1种；所述透光性材料为Al2O3或在Al2O3中含有选自Sc2O3、Ga2O3中的1种的物质。
8.一种波长转换煅烧体，其特征在于，具有：
由含有活化剂的YAG类荧光性材料和Al2O3构成的第1层，
在所述第1层上层压且由直径为20μm以上且300μm以下的粒子占所有粒子个数的90%以上的Al2O3构成的中间层，和
在所述中间层上层压且由含有所述第1层活化剂含量的10%以下的活化剂的YAG类材料和Al2O3构成的第2层；
具有在所述各层内将Al2O3粒子彼此连结，与此同时在各层界面也将Al2O3粒子彼此连结的连结结构，
并且，所述第1层、中间层和第2层均由气孔率为1.0%以下的煅烧体构成，所述第1层和第2层的表面为未经加工而露出的煅烧面且4mm测定长度下的10点平均算术平均粗糙度Ra为0.1μm以上且0.5μm以下，
在所述表面露出的所述YAG类荧光性材料粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra1为0.2nm以上且0.5nm以下，且在所述表面露出的Al2O3粒子的1μm测定长度下的20点平均算术平均粗糙度Ra2为0.3nm以上且0.7nm以下。
9.权利要求8的波长转换煅烧体，其特征在于，所述第1层中的含有活化剂的YAG类荧光性材料粒子和所述第2层中的YAG类材料粒子的20个平均直径d1为0.5μm以上且5μm以下，且所述第1、2层的各层中的所述Al2O3粒子的20个平均直径d2为1μm以上且10μm以下，
在所述第1、2层的各层中所述第1层中的含有活化剂的YAG类荧光性材料粒子和所述第2层中的YAG材料粒子所占的比例为22容积%以上且35容积%以下，且在所述第1层和所述第2层中所述Al2O3粒子所占的比例分别为65容积%以上且78容积%以下。
10.权利要求8或9的波长转换煅烧体，其特征在于，所述第1层中所含有的含有活化剂的YAG类荧光性材料为(Y1-sGds)3(Al1-tGat)5O12:Ce，其中，0≤s≤0.33，0≤t≤0.2。
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