CN103221452A - 密封用环氧树脂成型材料、及具有用该成型材料进行了密封的元件的电子部件装置 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种密封用环氧树脂成型材料，其包含：（A）在1分子中含有2个以上环氧基的环氧树脂、（B）固化剂、（C）在分子结构中含有1个以上腈基的1元或2元酚衍生物。（C）在分子结构中含有1个以上腈基的1元或2元酚衍生物的比例优选为0.1～1.0质量%。进一步，所述密封用环氧树脂成型材料优选还含有（D）硅烷化合物、（E）固化促进剂、（F）无机填充剂。另外还提供一种具有使用所述密封用环氧树脂成型材料进行了密封的元件的电子部件装置。
Description
技术领域
本发明涉及密封用环氧树脂成型材料及具有用该成型材料进行了密封的元件的电子部件装置。
背景技术
以前，在晶体管、IC等电子部件密封领域中广泛使用环氧树脂成型材料。作为其理由，是由于环氧树脂使电特性、耐湿性、耐热性、机械特性、与嵌入件的粘接性等达到了平衡。特别是邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂和酚醛清漆型酚固化剂的组合，由于上述特性的平衡优异，因此成为密封用成型材料的基础树脂的主流。
随着近年电子设备的小型化、轻量化、高性能化，安装的高密度化推进，电子部件装置从以前的插脚插入型逐渐演变为表面安装型的封装。在配线板上安装半导体装置时，以前的插脚插入型封装在将插脚插入配线板后，从配线板背面进行焊接，因此封装并未直接暴露在高温中。然而，在表面安装型封装中，由于半导体装置整体通过焊浴、回流装置等进行处理，因此直接暴露在焊接温度中。其结果是，在封装进行了吸湿的情况下，存在由于在焊接时吸湿水分急速膨胀而产生粘接界面的剥离、封装裂缝，使安装时的封装可靠性降低这样的问题。
作为解决上述问题的对策，为了减少半导体装置内部的吸湿水分，采取了IC的防湿包装、在安装于配线板上之前预先充分干燥IC而使用等方法（例如参照株式会社日立制作所半导体事业部编“表面安装形态LSI封装的安装技术及其可靠性提高”、应用技术出版1988年11月16日、254-256页），然而这些方法花费劳力和时间，成本也升高。作为其它的对策，可列举增加填充剂含量的方法，但在该方法中，虽然半导体装置内部的吸湿水分减少，但有引起流动性大幅度降低的问题。如果密封用环氧树脂成型材料的流动性低，则在成型时会产生金线流动，孔隙、针孔等产生这样的问题（例如参照日本特开平06-224328号和株式会社技术情报协会编“半导体密封树脂的高可靠性化”、技术情报协会、1990年1月31日、172-176页）。
发明内容
发明要解决的问题
本发明是鉴于以上状况而作出的发明，其目的在于提供一种能够形成在高温下与金属的粘接性高、耐回流性优异的固化物的密封用环氧树脂成型材料，以及具有使用该成型材料进行了密封的元件的电子部件装置。
解决问题的方法
本发明包含以下形态。
（1）一种密封用环氧树脂成型材料，其包含：（A）在1分子中具有2个以上环氧基的环氧树脂、（B）固化剂和（C）在分子结构中具有1个以上腈基的1元或2元酚衍生物。
（2）上述（1）所述的密封用环氧树脂成型材料，上述（C）酚衍生物的含有率为0.10质量%～1.08质量%。
（3）上述（1）或（2）所述的密封用环氧树脂成型材料，进一步含有（D）硅烷化合物。
（4）上述（1）～（3）中任1项所述的密封用环氧树脂成型材料，进一步含有（E）固化促进剂。
（5）上述（1）～（4）中任1项所述的密封用环氧树脂成型材料，进一步含有（F）无机填充剂。
（6）一种电子部件装置，其具有用上述（1）～（5）中任1项所述的密封用环氧树脂成型材料进行了密封的元件。
发明的效果
通过使用由本发明得到的密封用环氧树脂成型材料而得到的固化物，由于在高温下与金属的粘接性提高，因此可以得到耐回流性优异的可靠性高的电子部件装置，其工业价值大。
具体实施方式
在本说明书中使用“～”所表示的数值范围表示包含“～”前后所记载的数值分别作为最小值和最大值的范围。进一步本说明书中关于组合物中各成分的量，在组合物中存在多个与各成分相当的物质的情况下，只要没有特别的说明，就是指在组合物中存在的该多个物质的合计量。
<密封用环氧树脂成型材料>
密封用环氧树脂成型材料如下构成：含有（A）至少1种在1分子中具有2个以上环氧基的环氧树脂、（B）至少1种固化剂、和（C）至少1种在分子结构中具有1个以上腈基的1元或2元酚衍生物，并根据需要包含其它成分。由这样构成的密封用环氧树脂成型材料形成的固化物在高温下与金属的粘接性优异，进一步耐回流性优异。
这可以认为，例如由于作为环氧树脂的固化剂发挥作用的酚衍生物具有至少1个腈基，从而使腈基与被粘接体的金属发生相互作用，因此，固化物与金属的粘接性提高且耐回流性提高。
另外，上述密封用环氧树脂成型材料优选为在常温（25℃）下为固体状态的固体环氧树脂组合物。由此，保存稳定性优异。另外，所谓在常温下为固体状态，是指熔点（JIS K-7121）超过25℃、或在环球法（JIS K-2207）中软化点为40℃以上。
（A）环氧树脂
上述密封用环氧树脂成型材料包含至少1种在1分子中含有2个以上环氧基的环氧树脂（以下也称为“特定环氧树脂”）。上述特定环氧树脂可以从密封用环氧树脂成型材料所通常使用的环氧树脂中适当选择，没有特别的限制。具体地可列举：以苯酚酚醛清漆型环氧树脂、邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂、具有三苯基甲烷骨架的环氧树脂为代表的将使苯酚、甲酚、二甲酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F、α-萘酚,β-萘酚、二羟基萘等酚类与甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛、水杨醛等具有醛基的化合物在酸性催化剂下缩合或共缩合所得的酚醛清漆树脂进行环氧化而得到的酚醛清漆型环氧树脂；作为烷基取代、芳香环取代或未取代的双酚A、双酚F、双酚S、联苯酚、硫代二苯酚等二缩水甘油醚的环氧树脂；芪型环氧树脂；氢醌型环氧树脂；通过邻苯二甲酸、二聚酸等多元酸与环氧氯丙烷反应所得的缩水甘油酯型环氧树脂；通过二氨基二苯基甲烷、异氰脲酸等多胺与环氧氯丙烷反应所得的缩水甘油胺型环氧树脂；二环戊二烯与酚类的共缩合树脂的环氧化物；具有萘环的萘型环氧树脂；具有三苯基甲基的三苯基甲烷型环氧树脂；由苯酚类与二甲氧基对二甲苯或双（甲氧基甲基）联苯所合成的苯酚-芳烷基树脂；萘酚-芳烷基树脂等芳烷基型酚醛树脂的环氧化物；三羟甲基丙烷型环氧树脂；萜改性环氧树脂；利用过乙酸等过酸将烯烃键氧化而得到的线状脂肪族环氧树脂；脂环族环氧树脂等。它们可以单独使用1种，也可以组合2种以上使用。
其中，从兼顾流动性和固化性的观点考虑，优选含有作为烷基取代、芳香环取代或未取代的联苯酚的二缩水甘油醚的联苯型环氧树脂。另外，从固化性的观点考虑，优选含有酚醛清漆型环氧树脂。另外，从耐热性和低翘曲性的观点考虑，优选含有萘型环氧树脂和三苯基甲烷型环氧树脂中的至少1种。另外，从兼顾流动性和阻燃性的观点考虑，优选含有作为烷基取代、芳香环取代或未取代的双酚F的二缩水甘油醚的双酚F型环氧树脂。另外，从兼顾流动性和回流性的观点考虑，优选含有作为烷基取代、芳香环取代或未取代的硫代二苯酚的二缩水甘油醚的硫代二苯酚型环氧树脂。另外，从兼顾固化性和阻燃性的观点考虑，优选含有由烷基取代、芳香环取代或未取代的苯酚与双（甲氧基甲基）联苯所合成的苯酚-芳烷基树脂的环氧化物。另外，从兼顾保存稳定性和阻燃性的观点考虑，优选含有由烷基取代、芳香环取代或未取代的萘酚类与二甲氧基对二甲苯所合成的萘酚-芳烷基树脂的环氧化物。
作为上述联苯型环氧树脂，可列举下述通式（I）所示的环氧树脂等。
[化1]
在通式（I）中R1～R8各自独立地表示氢原子或碳原子数1～10的取代或未取代的1价烃基。n表示0～3的整数。
上述通式（I）所示的联苯型环氧树脂可通过使联苯酚化合物与环氧氯丙烷按照公知的方法反应而获得。
作为通式（I）中R1～R8，可列举氢原子；甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基、叔丁基等碳原子数1～10的烷基；和乙烯基、烯丙基、丁烯基等碳原子数1～10的烯基等。其中优选氢原子或甲基。
作为这样的环氧树脂，可列举以4,4’-双（2,3-环氧基丙氧基）联苯或4,4’-双（2,3-环氧基丙氧基）-3,3’,5,5’-四甲基联苯为主要成分的环氧树脂、使环氧氯丙烷与4,4’-联苯酚或4,4’-（3,3’,5,5’-四甲基）联苯酚反应得到的环氧树脂等。其中优选以4,4’-双（2,3-环氧基丙氧基）-3,3’,5,5’-四甲基联苯为主要成分的环氧树脂。作为那样的环氧树脂，可以获得三菱化学株式会社（旧日本环氧树脂株式会社）制商品名YX-4000作为市售品。
上述联苯型环氧树脂的含量，为了发挥其性能，在环氧树脂总量中优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，进一步优选为50质量%以上。
作为硫代二苯酚型环氧树脂，可列举下述通式（Ⅱ）所示的环氧树脂等。
[化2]
在通式（Ⅱ）中，R1～R8各自独立地表示氢原子或碳原子数1～10的取代或未取代的1价烃基。n表示0～3的整数。
上述通式（Ⅱ）所示的硫代二苯酚型环氧树脂可通过使硫代二苯酚化合物与环氧氯丙烷按照公知的方法反应而获得。作为通式（Ⅱ）中的R1～R8，可列举氢原子；甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基、叔丁基等碳原子数1～10的烷基；乙烯基、烯丙基、丁烯基等碳原子数1～10的烯基等。其中优选氢原子、甲基或叔丁基。
作为这样的环氧树脂，可列举以4,4’-二羟基二苯硫醚的二缩水甘油醚为主要成分的环氧树脂、以2,2’,5,5’-四甲基-4,4’-二羟基二苯硫醚的二缩水甘油醚为主要成分的环氧树脂、以2,2’-二甲基-4,4’-二羟基-5,5’-二-叔丁基二苯硫醚的二缩水甘油醚为主要成分的环氧树脂等，其中优选以2,2’-二甲基-4,4’-二羟基-5,5’-二-叔丁基二苯硫醚的二缩水甘油醚为主要成分的环氧树脂。作为那样的环氧树脂，可以获得新日铁化学株式会社制商品名YSLV-120TE作为市售品。
上述硫代二苯酚型环氧树脂的含量，为了发挥其性能，在环氧树脂总量中优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，进一步优选为50质量%以上。
作为双酚F型环氧树脂，可列举下述通式（Ⅲ）所示的环氧树脂等。
[化3]
在通式（Ⅲ）中R1～R8各自独立地表示氢原子或碳原子数1～10的取代或未取代的1价烃基。n表示0～3的整数。
上述通式（Ⅲ）所示的双酚F型环氧树脂可通过使双酚F化合物与环氧氯丙烷按照公知的方法反应而获得。作为通式（Ⅲ）中的R1～R8，可列举氢原子；甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基、叔丁基等碳原子数1～10的烷基；乙烯基、烯丙基、丁烯基等碳原子数1～10的烯基等。其中优选氢原子或甲基。
作为这样的环氧树脂，例如可列举以4,4’-亚甲基双（2,6-二甲基苯酚）的二缩水甘油醚为主要成分的环氧树脂、以4,4’-亚甲基双（2,3,6-三甲基苯酚）的二缩水甘油醚为主要成分的环氧树脂、以4,4’-亚甲基双酚的二缩水甘油醚为主要成分的环氧树脂。其中优选以4,4’-亚甲基双（2,6-二甲基苯酚）的二缩水甘油醚为主要成分的环氧树脂。作为那样的环氧树脂，可以获得新日铁化学株式会社制商品名YSLV-80XY作为市售品。
上述双酚F型环氧树脂的含量，为了发挥其性能，在环氧树脂总量中优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，进一步优选为50质量%以上。
作为酚醛清漆型环氧树脂，可列举下述通式（Ⅳ）所示的环氧树脂等。
[化4]
在通式（Ⅳ）中R各自独立地表示氢原子或1价取代基。n表示0～10的整数。上述通式（Ⅳ）所示的酚醛清漆型环氧树脂可通过使酚醛清漆型酚醛树脂与环氧氯丙烷反应而容易地获得。
作为R所表示的1价取代基，可列举碳原子数1～10的取代或未取代的1价烃基、和碳原子数1～10的取代或未取代的1价烷氧基。其中，作为上述通式（Ⅳ）中的R，优选甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基等碳原子数1～10的烷基；甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等碳原子数1～10的烷氧基，更优选氢原子或甲基。n优选为0～3的整数。
上述通式（Ⅳ）所示的酚醛清漆型环氧树脂中，优选邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂。
在使用酚醛清漆型环氧树脂的情况下，为了发挥其性能，其含量在环氧树脂总量中优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上。
作为萘型环氧树脂，可列举下述通式（Ⅴ）所示的环氧树脂等，作为三苯基甲烷型环氧树脂，可列举下述通式（Ⅵ）所示的环氧树脂等。
作为下述通式（Ⅴ）所示的萘型环氧树脂，可列举以无规方式包含m个构成单元和n个构成单元的无规共聚物、以交替方式包含m个构成单元和n个构成单元的交替共聚物、以规则方式包含m个构成单元和n个构成单元的共聚物、以嵌段状包含m个构成单元和n个构成单元的嵌段共聚物，它们可以单独使用任1种，也可以组合2种以上使用。
另外，作为下述通式（Ⅵ）所示的三苯基甲烷型环氧树脂，没有特别限制，但优选水杨醛型环氧树脂。
[化5]
在通式（Ⅴ）中，R1～R3各自独立地表示碳原子数1～12的取代或未取代的1价烃基。p表示1或0，m和n各自为0～11的整数，按照（m+n）为1～11的整数且（m+p）为1～12的整数的方式进行选择。i表示0～3的整数，j表示0～2的整数，k表示0～4的整数。在通式（Ⅴ）中R1、R2和R3任一存在多个的情况下，多个R1、R2和R3分别相互可以相同也可以不同。
作为上述通式（Ⅴ）中的R1～R3，可列举甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、己基、辛基、癸基、十二烷基等链状烷基；环戊基、环己基、环庚基、环戊烯基、环己烯基等环状烷基；苄基、苯乙基等芳基取代烷基；甲氧基取代烷基；乙氧基取代烷基、丁氧基取代烷基等烷氧基取代烷基；氨基烷基、二甲基氨基烷基、二乙基氨基烷基等氨基取代烷基；羟基取代烷基；苯基、萘基、联苯基等无取代芳基；甲苯基、二甲基苯基、乙基苯基、丁基苯基、叔丁基苯基、二甲基萘基等烷基取代芳基；甲氧基苯基、乙氧基苯基、丁氧基苯基、叔丁氧基苯基、甲氧基萘基等烷氧基取代芳基；二甲氨基苯基、二乙氨基苯基等氨基取代芳基；羟基取代芳基等。其中优选氢原子或甲基。
[化6]
在通式（Ⅵ）中，R各自独立地表示氢原子或碳原子数1～10的取代或未取代的1价烃基。n表示0～10的整数。
作为上述通式（Ⅵ）中的R，可列举氢原子；甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、叔丁基等烷基；乙烯基、烯丙基、丁烯基等烯基；卤代烷基；氨基取代烷基；巯基取代烷基等碳原子数1～10的取代或未取代的1价烃基等。其中优选甲基、乙基等烷基或氢原子，更优选甲基或氢原子。
这些萘型环氧树脂和三苯基甲烷型环氧树脂可以单独使用任1种，也可以组合2种以上使用。另外，为了发挥其性能，其含量在环氧树脂总量中合计优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，进一步优选为50质量%以上。
作为苯酚-芳烷基树脂的环氧化物，可列举下述通式（VII）所示的环氧树脂等。
[化7]
在通式（VII）中，R1～R8各自独立地表示氢原子或碳原子数1～12的取代或未取代的1价烃基。R9各自独立地表示碳原子数1～12的取代或未取代的1价烃基。i表示0～3的整数，n表示0～10的整数。在通式（VII）中R9存在多个的情况下，多个R9相互可以相同也可以不同。
上述通式（VII）所示的含有亚联苯骨架的苯酚-芳烷基树脂的环氧化物可以通过使由烷基取代、芳香环取代或未取代的苯酚与双（环氧基甲基）联苯所合成的苯酚-芳烷基树脂与环氧氯丙烷按照公知的方法反应而获得。
作为通式（VII）中的R1～R9的碳原子数1～12的取代或未取代的1价烃基，可列举甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、己基、辛基、癸基、十二烷基等链状烷基；环戊基、环己基、环庚基、环戊烯基、环己烯基等环状烷基；苄基、苯乙基等芳基取代烷基；甲氧基取代烷基、乙氧基取代烷基、丁氧基取代烷基等烷氧基取代烷基；氨基烷基、二甲基氨基烷基、二乙基氨基烷基等氨基取代烷基；羟基取代烷基；苯基、萘基、联苯基等无取代芳基；甲苯基、二甲基苯基、乙基苯基、丁基苯基、叔丁基苯基、二甲基萘基等烷基取代芳基；甲氧基苯基、乙氧基苯基、丁氧基苯基、叔丁氧基苯基、甲氧基萘基等烷氧基取代芳基；二甲氨基、二乙氨基等氨基取代芳基；羟基取代芳基等。其中，作为R1～R8优选氢原子或甲基。另外，R9优选为甲基，i优选为0。
另外，作为通式（VII）中的n，以平均计更优选为6以下，作为那样的环氧树脂，可以获得日本化药株式会社制商品名NC-3000S作为市售品。
另外，上述密封用环氧树脂成型材料从兼顾阻燃性和耐回流性、流动性的观点考虑，优选含有上述通式（I）所示的环氧树脂和上述通式（VII）所示的环氧树脂，其中更优选含有上述通式（VII）的R1～R8为氢原子的环氧树脂和上述通式（I）的R1～R8为氢原子且n=0的环氧树脂。
另外，特别是其含有质量比优选为（I）/（VII）=50/50～5/95，更优选为40/60～10/90，进一步优选为30/70～15/85。作为满足该含有质量比的化合物，可以获得CER-3000L（日本化药株式会社制商品名）等作为市售品。
作为萘酚-芳烷基树脂的环氧化物，可列举下述通式（VIII）所示的环氧树脂等。
[化8]
在通式（VIII）中，R各自独立地表示碳原子数1～12的取代或未取代的1价烃基。i表示0～3的整数。X表示包含芳香环的2价有机基团。n表示0～10的整数。
作为X，具体地说，可列举亚苯基、亚联苯基、亚萘基等亚芳基；亚甲苯基等烷基取代亚芳基；烷氧基取代亚芳基；芳烷基取代亚芳基；由苄基、苯乙基等芳烷基得到的2价基团；包含亚二甲苯基等亚芳基的2价基团等。其中，从兼顾阻燃性和保存稳定性的观点考虑，优选亚苯基和亚联苯基。
上述通式（VIII）所示的萘酚-芳烷基树脂的环氧化物可以通过使由烷基取代、芳香环取代或未取代的萘酚与二甲氧基对二甲苯或双（环氧基甲基）联苯所合成的萘酚-芳烷基树脂与环氧氯丙烷按照公知的方法反应而获得。
作为通式（VIII）中的R，可列举甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、己基、辛基、癸基、十二烷基等链状烷基；环戊基、环己基、环庚基、环戊烯基、环己烯基等环状烷基；苄基、苯乙基等芳基取代烷基；甲氧基取代烷基、乙氧基取代烷基、丁氧基取代烷基等烷氧基取代烷基；氨基烷基、二甲基氨基烷基、二乙基氨基烷基等氨基取代烷基；羟基取代烷基；苯基、萘基、联苯基等无取代芳基；甲苯基、二甲基苯基、乙基苯基、丁基苯基、叔丁基苯基、二甲基萘基等烷基取代芳基；甲氧基苯基、乙氧基苯基、丁氧基苯基、叔丁氧基苯基、甲氧基萘基等烷氧基取代芳基；二甲氨基、二乙氨基等氨基取代芳基；羟基取代芳基等。
其中，优选为甲基，i优选为0。作为这样的环氧树脂例如可列举下述通式（IX）或（X）所示的萘酚-芳烷基树脂的环氧化物。n表示0～10的整数，以平均计更优选为6以下。
作为下述通式（IX）所示的环氧树脂，可以列举作为市售品的新日铁化学株式会社制商品名ESN-375，作为下述通式（X）所示的环氧树脂，可以列举作为市售品的新日铁化学株式会社制商品名ESN-175。
为了发挥其性能，上述萘酚-芳烷基树脂的环氧化物的含量在环氧树脂总量中优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，进一步优选为50质量%以上。
[化9]
通式（IX）中，X表示包含芳香环的2价有机基团，n表示0～10的整数。
[化10]
通式（X）中，X表示包含芳香环的2价有机基团，n表示0～10的整数。
在通式（IX）和通式（X）中的X所表示的包含芳香环的2价有机基团的优选形态如前文所述。
上述联苯型环氧树脂、硫代二苯酚型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、萘型环氧树脂、三苯基甲烷型环氧树脂、苯酚-芳烷基树脂的环氧化物和萘酚-芳烷基树脂的环氧化物可以单独使用任1种，也可以组合2种以上使用。
在组合2种以上使用的情况下的含量，在环氧树脂总量中合计优选为50质量%以上，更优选为60质量%以上，进一步优选为80质量%以上。
上述密封用环氧树脂成型材料所含的环氧树脂的含量没有特别的限制，可以根据目的适当选择。
（B）固化剂
上述密封用环氧树脂成型材料包含至少1种固化剂。上述固化剂只要为密封用环氧树脂成型材料中通常使用的物质就没有特别限制。具体地说，可列举使苯酚、甲酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F、苯基苯酚、硫代二苯酚、氨基苯酚、α-萘酚、β-萘酚、二羟基萘等酚类与甲醛、苯甲醛、水杨醛等具有醛基的化合物在酸性催化剂下缩合或共缩合所得的酚醛清漆型酚醛树脂；由酚类与二甲氧基对二甲苯或双（甲氧基甲基）联苯所合成的苯酚-芳烷基树脂；萘酚-芳烷基树脂等芳烷基型酚醛树脂；使苯酚酚醛清漆结构与苯酚-芳烷基结构以无规、嵌段或交替的方式重复而得到的共聚型苯酚-芳烷基树脂；对亚二甲苯基改性酚醛树脂；间亚二甲苯基改性酚醛树脂；三聚氰胺改性酚醛树脂；萜改性酚醛树脂；二环戊二烯改性酚醛树脂；环戊二烯改性酚醛树脂；多环芳香环改性酚醛树脂等。它们可以单独使用1种，也可以组合2种以上使用。
其中，从流动性、阻燃性和耐回流性的观点考虑，优选苯酚-芳烷基树脂、共聚型苯酚-芳烷基树脂和萘酚-芳烷基树脂。另外，从耐热性、低膨胀率和低翘曲性的观点考虑，优选三苯基甲烷型酚醛树脂。另外，从固化性的观点考虑，优选酚醛清漆型酚醛树脂。上述固化剂优选含有至少1种这些酚醛树脂。
作为苯酚-芳烷基树脂，可列举下述通式（XI）所示的树脂等。
[化11]
在通式（XI）中，R各自独立地表示碳原子数1～12的取代或未取代的1价烃基。i表示0～3的整数。X表示包含芳香环的2价有机基团。n表示0～10的整数。
作为上述通式（XI）中的R，可列举甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、己基、辛基、癸基、十二烷基等链状烷基；环戊基、环己基、环庚基、环戊烯基、环己烯基等环状烷基；苄基、苯乙基等芳基取代烷基；甲氧基取代烷基、乙氧基取代烷基、丁氧基取代烷基等烷氧基取代烷基；氨基烷基、二甲基氨基烷基、二乙基氨基烷基等氨基取代烷基；羟基取代烷基；苯基、萘基、联苯基等无取代芳基；甲苯基、二甲基苯基、乙基苯基、丁基苯基、叔丁基苯基、二甲基萘基等烷基取代芳基；甲氧基苯基、乙氧基苯基、丁氧基苯基、叔丁氧基苯基、甲氧基萘基等烷氧基取代芳基；二甲氨基、二乙氨基等氨基取代芳基；羟基取代芳基等。其中，优选甲基，i优选为0。
另外，X表示包含芳香环的2价有机基团。具体地说，可列举亚苯基、亚联苯基、亚萘基等亚芳基；亚甲苯基等烷基取代亚芳基；烷氧基取代亚芳基；由苄基、苯乙基等芳烷基得到的2价基团；芳烷基取代亚芳基；包含亚二甲苯基等亚芳基的2价基团等。
其中，从兼顾阻燃性、流动性和固化性的观点考虑，优选取代或未取代的亚苯基，例如可列举下述通式（XII）所示的苯酚-芳烷基树脂。另外，从兼顾阻燃性和耐回流性的观点考虑，优选取代或未取代的亚联苯基，例如可列举下述通式（XIII）所示的苯酚-芳烷基树脂。n表示0或1～10的整数，以平均计更优选为6以下。
[化12]
在通式（XII）中，n表示0～10的整数。
[化13]
在通式（XIII）中，n表示0～10的整数。
作为上述通式（XII）所示的苯酚-芳烷基树脂，可列举作为市售品的三井化学株式会社制商品名XLC。另外，作为通式（XIII）所示的含有亚联苯基骨架的苯酚-芳烷基树脂，可列举作为市售品的明和化成株式会社制商品名MEH-7851。
上述苯酚-芳烷基树脂的含量，为了发挥其性能，在固化剂总量中优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，进一步优选为50质量%以上。
作为萘酚-芳烷基树脂，例如可列举下述通式（XIV）所示的树脂等。
[化14]
在通式（XIV）中，R各自独立地表示碳原子数1～12的取代或未取代的1价烃基。i表示0～3的整数。X表示包含芳香环的2价有机基团。n表示0～10的整数。
作为上述通式（XIV）中的R，可列举甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、己基、辛基、癸基、十二烷基等链状烷基；环戊基、环己基、环庚基、环戊烯基、环己烯基等环状烷基；苄基、苯乙基等芳基取代烷基；甲氧基取代烷基、乙氧基取代烷基、丁氧基取代烷基等烷氧基取代烷基；氨基烷基、二甲基氨基烷基、二乙基氨基烷基等氨基取代烷基；羟基取代烷基；苯基、萘基、联苯基等无取代芳基；甲苯基、二甲基苯基、乙基苯基、丁基苯基、叔丁基苯基、二甲基萘基等烷基取代芳基；甲氧基苯基、乙氧基苯基、丁氧基苯基、叔丁氧基苯基、甲氧基萘基等烷氧基取代芳基；二甲氨基苯基、二乙氨基苯基等氨基取代芳基；羟基取代芳基等。其中，优选甲基，i优选为0。
另外，X表示包含芳香环的2价有机基团，具体地说，可列举亚苯基、亚联苯基、亚萘基等亚芳基；亚甲苯基等烷基取代亚芳基；烷氧基取代亚芳基；芳烷基取代亚芳基；由苄基、苯乙基等芳烷基得到的2价基团；包含亚二甲苯基等亚芳基的二价基团等。其中，从保存稳定性和阻燃性的观点考虑，优选取代或未取代的亚苯基或亚联苯基，更优选亚苯基。例如可优选列举下述通式(XV)和(XVI)的任一方所示的萘酚-芳烷基树脂。在下述化学式中，n表示0～10的整数，以平均计更优选为6以下。
[化15]
通式（XV）中，n表示0～10的整数。
[化16]
通式（XVI）中，n表示0～10的整数。
作为上述通式（XV）所示的萘酚-芳烷基树脂，可列举作为市售品的新日铁化学株式会社制商品名SN-475，作为上述通式（XVI）所示的萘酚-芳烷基树脂，可列举作为市售品的新日铁化学株式会社制商品名SN-170。
上述萘酚-芳烷基树脂的配合量，为了发挥其性能，在固化剂总量中优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，进一步优选为50质量%以上。
上述通式（XI）所示的苯酚-芳烷基树脂、通式（XIV）所示的萘酚-芳烷基树脂，从阻燃性观点考虑，优选将其一部分或全部与苊烯（acenaphthylene）进行了预混合。苊烯可以通过将苊（acenaphthene）脱氢而获得，也可以使用市售品。另外，也可使用苊烯的聚合物或苊烯与其它芳香族烯烃的聚合物代替苊烯。
作为得到苊烯的聚合物或苊烯与其它芳香族烯烃的聚合物的方法，可列举自由基聚合、阳离子聚合、阴离子聚合等。另外，聚合时可以使用以前公知的催化剂，也可以不使用催化剂而仅以加热的方式进行。这时，聚合温度优选为80℃～160℃，更优选为90℃～150℃。
得到的苊烯的聚合物或苊烯与其它芳香族烯烃的聚合物的软化点优选为60℃～150℃，更优选为70℃～130℃。如果低于60℃，则有由于成型时的渗出而导致成型性降低的倾向，如果高于150℃，则有与树脂的相溶性降低的倾向。
作为与苊烯共聚的其它芳香族烯烃，可列举苯乙烯、α-甲基苯乙烯、茚、苯并噻吩、苯并呋喃、乙烯基萘、乙烯基联苯、它们的烷基取代物等。
这些芳香族烯烃的使用量相对于苊烯优选为50质量%以下，更优选为20质量%以下。
另外，除了上述芳香族烯烃外，在不影响本发明的效果的范围内也可以并用脂肪族烯烃。作为脂肪族烯烃，可列举（甲基）丙烯酸、马来酸酐、衣康酸酐、富马酸、它们的酯等。
这些脂肪族烯烃的使用量在聚合单体总量中优选为20质量%以下，更优选为9质量%以下。
作为固化剂的一部分或全部与苊烯预混合的方法，可以通过以下方法来进行：将固化剂和苊烯分别粉碎至微细，在固体状态下通过搅拌机等进行混合的方法；使其在溶解两成分的溶剂中均匀溶解后，除去溶剂的方法；在固化剂和苊烯的至少一方的软化点以上的温度下将两者熔融混合的方法等，但优选可得到均匀混合物且杂质的混入少的熔融混合法。通过上述方法可制造预混合物（苊烯改性固化剂）。
关于熔融混合，只要为固化剂和苊烯的至少一方的软化点以上的温度就没有限制。其中优选为100℃～250℃，更优选为120℃～200℃。另外，关于熔融混合，只要两者能均匀混合，则对混合时间没有限制。其中，优选1小时～20小时，更优选2小时～15小时。
在将固化剂与苊烯预混合的情况下，在混合中苊烯可以进行聚合或与固化剂反应。
作为三苯基甲烷型酚醛树脂，可列举下述通式（XVII）所示的酚醛树脂等。
[化17]
在通式（XVII）中，R各自独立地表示氢原子或碳原子数1～10的取代或未取代的1价烃基。n表示0～10的整数。
作为上述通式（XVII）中的R，具体地说，可列举氢原子；甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、叔丁基等烷基；乙烯基、烯丙基、丁烯基等烯基；卤代烷基；氨基取代烷基；巯基取代烷基等碳原子数1～10的取代或未取代的1价烃基。其中优选甲基、乙基等烷基或氢原子，更优选甲基或氢原子。
在使用三苯基甲烷型酚醛树脂的情况下，为了发挥其性能，其含量在固化剂总量中优选为30质量%以上，更优选为50质量%以上。
作为酚醛清漆型酚醛树脂，可列举下述通式（XVIII）所示的酚醛树脂等酚醛清漆型酚醛树脂、邻甲酚酚醛清漆树脂等。其中优选下述通式（XVIII）所示的酚醛清漆型酚醛树脂。
[化18]
在通式（XVIII）中，R各自独立地表示氢原子或碳原子数1～10的取代或未取代的1价烃基。n表示0～10的整数。
作为上述通式（XVIII）中的R，可列举氢原子；甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、叔丁基等烷基；乙烯基、烯丙基、丁烯基等烯基；卤代烷基；氨基取代烷基；巯基取代烷基等碳原子数1～10的取代或未取代的1价烃基。其中优选为甲基、乙基等烷基或氢原子，更优选为氢原子。
另外，n优选为0～8。
在使用酚醛清漆型酚醛树脂的情况下，为了发挥其性能，其含量在固化剂总量中优选为30质量%以上，更优选为50质量%以上。
作为共聚型苯酚-芳烷基树脂，可列举下述通式（XIX）所示的酚醛树脂等。
[化19]
在通式（XIX）中，R各自独立地表示氢原子、碳原子数1～12的取代或未取代的1价烃基或羟基。另外，X表示包含芳香环的2价有机基团。n和m各自独立地表示0～10的整数。
作为上述通式（XIX）中R的碳原子数1～12的取代或未取代的1价烃基，可列举甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、己基、辛基、癸基、十二烷基等链状烷基；环戊基、环己基、环庚基、环戊烯基、环己烯基等环状烷基；苄基、苯乙基等芳基取代烷基；甲氧基取代烷基、乙氧基取代烷基、丁氧基取代烷基等烷氧基取代烷基；氨基烷基、二甲氨基烷基、二乙氨基烷基等氨基取代烷基；羟基取代烷基；苯基、萘基、联苯基等无取代芳基；甲苯基、二甲基苯基、乙基苯基、丁基苯基、叔丁基苯基、二甲基萘基等烷基取代芳基；甲氧基苯基、乙氧基苯基、丁氧基苯基、叔丁氧基苯基、甲氧基萘基等烷氧基取代芳基；二甲氨基苯基、二乙氨基苯基等氨基取代芳基；羟基取代芳基等。其中，作为R，优选为氢原子或甲基。
另外，n和m各自独立地表示0～10的整数，但更优选为6以下。
作为上述通式（XIX）中的X，可列举亚苯基、亚联苯基、亚萘基等亚芳基；亚甲苯基等烷基取代亚芳基；烷氧基取代亚芳基；芳烷基取代亚芳基；由苄基、苯乙基等芳烷基得到的2价基团；包含亚二甲苯基等亚芳基的2价基团等。其中，从保存稳定性和阻燃性的观点考虑，优选取代或未取代的亚苯基或亚联苯基。
作为通式（XIX）所示的化合物，可以获得HE-510（Air Water株式会社制商品名）等作为市售品。
在使用共聚型苯酚-芳烷基树脂的情况下，为了发挥其性能，其含量在固化剂总量中优选为30质量%以上，更优选为50质量%以上。
上述苯酚-芳烷基树脂、萘酚-芳烷基树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、三苯基甲烷型酚醛树脂、酚醛清漆型酚醛树脂和共聚型苯酚-芳烷基树脂可以单独使用任1种，也可以组合2种以上使用。
在组合2种以上使用的情况下的含量，在酚醛树脂总量中合计优选为50质量%以上，更优选为60质量%以上，进一步优选为80质量%以上。
上述密封用环氧树脂成型材料所含的固化剂的含量没有特别的限制，可以根据目的适当选择。
（C）酚衍生物
上述密封用环氧树脂成型材料包含至少1种在分子结构中含有1个以上腈基的1元或2元酚衍生物（以下也称为“腈-酚化合物”）。
作为上述腈-酚化合物，只要是在芳香环上结合有1个或2个羟基、并含有1个以上腈基的化合物就没有特别的限制。可列举邻氰基苯酚、间氰基苯酚、对氰基苯酚、邻羟苯基乙腈、间羟苯基乙腈、对羟苯基乙腈、4-氨基-4’-羟基联苯、4-氨基-4’-羟基二苯醚、4-氨基-4’-羟基二苯甲烷、2,2-（4-氨基-4’-羟基）二苯丙烷、4-氨基-4’-羟基二苯甲酮、6-氨基-2-萘酚、4-羟基邻苯二甲腈、3,4-二羟基苄腈、2,3-二氰基对苯二酚和它们的异构体、以及其衍生物。
它们可以单独使用1种，也可以组合2种以上使用。
这些化合物中，从降低热应力（即降低在回流温度下的弹性模量）、维持吸湿时的固化性的观点考虑，优选为从对氰基苯酚、邻氰基苯酚、间氰基苯酚、邻羟苯基乙腈、间羟苯基乙腈、对羟苯基乙腈、4-羟基邻苯二甲腈、3,4-二羟基苄腈和2,3-二氰基对苯二酚中选择的至少1种，更优选为从对氰基苯酚、邻氰基苯酚、间氰基苯酚、4-羟基邻苯二甲腈和3,4-二羟基苄腈、2,3-二氰基对苯二酚中选择的至少1种，进一步优选为从对氰基苯酚、邻氰基苯酚、间氰基苯酚和4-羟基邻苯二甲腈中选择的至少1种。
上述密封用环氧树脂成型材料所含的上述（C）在1分子中或分子结构中含有1个以上腈基的1元或2元酚衍生物的总含有率在密封用环氧树脂成型材料中优选为0.10质量%～1.08质量%，更优选为0.15质量%～0.60质量%。
如果为0.10质量%以上，则有可充分得到发明效果的倾向。另外，如果为1.08质量%以下，则有能够抑制密封用环氧树脂成型材料的强度降低的倾向。
另外，上述密封用环氧树脂成型材料，从粘接性和抑制密封用环氧树脂成型材料的强度降低的观点考虑，相对于固化剂的总含量，优选包含1.2质量%～22.2质量%、更优选包含3.5质量%～15.0质量%的上述（C）在1分子中或分子结构中含有1个以上腈基的1元或2元酚衍生物。
另外，上述密封用环氧树脂成型材料，从粘接性和抑制密封用环氧树脂成型材料的强度降低的观点考虑，相对于环氧树脂的总含量，优选包含1.0质量%～10.0质量%、更优选包含3.0质量%～5.0质量%的上述（C）在1分子中或分子结构中含有1个以上腈基的1元或2元酚衍生物。
上述密封用环氧树脂成型材料，从粘接性、降低热应力（即降低在回流温度下的弹性模量）、维持吸湿时的固化性和抑制密封用环氧树脂成型材料的强度降低的观点考虑，作为上述腈-酚化合物，优选包含0.1质量%～1.0质量%的从对氰基苯酚、邻氰基苯酚、间氰基苯酚、4-羟基邻苯二甲腈、3,4-二羟基苄腈和2,3-二氰基对苯二酚中选择的至少1种，更优选包含0.15质量%～0.6质量%的从对氰基苯酚、邻氰基苯酚、间氰基苯酚和4-羟基邻苯二甲腈中选择的至少1种。
在本发明中，（A）环氧树脂与（B）固化剂和（C）在分子结构中或1分子中含有1个以上腈基的1元或2元酚衍生物的当量比，即固化剂和在1分子中含有1个以上腈基的1元或2元酚类中的羟基数相对于环氧基数的比（固化剂和在1分子中含有1个以上腈基的1元或2元酚类中的羟基数/环氧树脂中的环氧基数）没有特别的限制，但为了将各自的未反应成分抑制为较少，优选为0.5～2的范围，更优选为0.6～1.3。进一步从得到成型性和耐回流性优异的密封用环氧树脂成型材料的观点出发，进一步优选为0.8～1.2的范围。
（D）硅烷化合物
上述密封用环氧树脂成型材料进一步优选含有至少1种（D）硅烷化合物。
所谓硅烷化合物，是指环氧硅烷、巯基硅烷、氨基硅烷、烷基硅烷、脲基硅烷、乙烯基硅烷等各种硅烷系化合物。对它们进行具体例示，可列举乙烯基三氯硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、乙烯基三（β-甲氧基乙氧基）硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基二甲基甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基二甲基乙氧基硅烷、γ-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、乙烯基三乙酰氧基硅烷等含有不饱和键的硅烷化合物；β-（3,4-环氧环己基）乙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧丙基三乙氧基硅烷、γ-环氧丙氧丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧丙基甲基二乙氧基硅烷、γ-环氧丙氧丙基二甲基甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧丙基二甲基乙氧基硅烷等含有环氧基的硅烷化合物；γ-巯丙基三甲氧基硅烷、γ-巯丙基三乙氧基硅烷、双（三乙氧基甲硅烷基丙基）四硫化物等含硫原子硅烷化合物；γ-氨丙基三甲氧基硅烷、γ-氨丙基三乙氧基硅烷、γ-[双（β-羟乙基）]氨丙基三乙氧基硅烷、N-β-（氨乙基）-γ-氨丙基三乙氧基硅烷、N-（三甲氧基甲硅烷基丙基）乙二胺等含有氨基的硅烷化合物；异氰酸酯丙基三甲氧基硅烷、异氰酸酯丙基三乙氧基硅烷等含有异氰酸酯基的硅烷化合物；甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷、二苯基二乙氧基硅烷、二苯基硅烷二醇、三苯基甲氧基硅烷、三苯基乙氧基硅烷、三苯基硅烷醇、N-β-（N-乙烯基苄基氨乙基）-γ-氨丙基三甲氧基硅烷、γ-氯丙基三甲氧基硅烷、六甲基二硅烷、γ-苯胺丙基三甲氧基硅烷、γ-苯胺丙基三乙氧基硅烷、2-三乙氧基甲硅烷基-N-（1,3-二甲基-亚丁基）丙胺、3-三乙氧基甲硅烷基-N-（1,3-二甲基-亚丁基）丙胺、N-（3-三乙氧基甲硅烷基丙基）苯亚胺、3-（3-（三乙氧基甲硅烷基）丙氨基）-N,N-二甲基丙酰胺、N-三乙氧基甲硅烷基丙基-β-丙氨酸甲酯、3-（三乙氧基甲硅烷基丙基）二氢-3,5-呋喃二酮、双（三甲氧基甲硅烷基）苯等硅烷系化合物，以及作为1H-咪唑、2-烷基咪唑、2,4-二烷基咪唑、4-乙烯基咪唑等咪唑化合物与γ-环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧丙基三乙氧基硅烷等γ-环氧丙氧丙基烷氧基硅烷的反应物的咪唑系硅烷化合物等。
它们可以单独使用1种，也可以组合2种以上使用。
在上述密封用环氧树脂成型材料中的硅烷化合物的总含有率，从成型性和粘接性的观点考虑，在密封用环氧树脂成型材料中优选为0.06质量%～2质量%，更优选为0.1质量%～0.75质量%，进一步优选为0.2质量%～0.7质量%。
如果为0.06质量%以上，则有与各种封装构件的粘接性进一步提高的倾向。另外如果为2质量%以下，则有可以进一步抑制孔隙等成型不良发生的倾向。
另外上述密封用环氧树脂成型材料可以进一步含有至少1种以前公知的偶联剂。作为偶联剂，具体地可列举异丙基三异硬脂酰基钛酸酯、异丙基三（焦磷酸二辛酯）钛酸酯、异丙基三(N-氨乙基-氨乙基)钛酸酯、四辛基双（双十三烷基亚磷酸酯）钛酸酯、四（2,2-二烯丙氧基甲基-1-丁基）双（双十三烷基）亚磷酸酯钛酸酯、双（焦磷酸二辛酯）氧乙酸酯钛酸酯、双（焦磷酸二辛酯）亚乙基钛酸酯、异丙基三辛酰基钛酸酯、异丙基二甲基丙烯酰基异硬脂酰基钛酸酯、异丙异硬脂酰基二丙烯酰基钛酸酯、异丙基三（磷酸二辛酯）钛酸酯、异丙基三枯基苯基钛酸酯、四异丙基双（亚磷酸二辛酯）钛酸酯等钛酸酯系偶联剂，铝螯合物类，铝/锆系化合物等。
这些化合物可以单独使用1种也可以组合2种以上使用。
另外，这些偶联剂的总含有率，从成型性和粘接性的观点考虑，在密封用环氧树脂成型材料中优选为0.06质量%～2质量%，更优选为0.1质量%～0.75质量%，进一步优选为0.2质量%～0.7质量%。
如果为0.06质量%以上则有与各种封装构件的粘接性进一步提高的倾向。另外如果为2质量%以下，则有可以进一步抑制孔隙等成型不良发生的倾向。
（E）固化促进剂
上述密封用环氧树脂成型材料优选进一步含有至少1种固化促进剂。作为上述固化促进剂，只要为密封用环氧树脂成型材料中通常使用的物质就没有特别限制。具体地可列举1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳烯-7、1,5-二氮杂双环[4.3.0]壬烯-5、5,6-二丁基氨基-1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳烯-7等环脒化合物以及在这些化合物上加成马来酸酐、1,4-苯醌、2,5-甲苯醌、1,4-萘醌、2,3-二甲基苯醌、2,6-二甲基苯醌、2,3-二甲氧基-5-甲基-1,4-苯醌、2,3-二甲氧基-1,4-苯醌、苯基-1,4-苯醌等醌化合物、重氮苯基甲烷、酚醛树脂等具有π键的化合物而成的具有分子内极化的化合物；苄基二甲基胺、三乙醇胺、二甲氨基乙醇、三（二甲氨基甲基）苯酚等叔胺类和其衍生物；2-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-十七烷基咪唑等咪唑类及其衍生物；三丁基膦、甲基二苯基膦、三苯基膦、三（4-甲基苯基）膦、二苯基膦、苯基膦等有机膦类及在这些膦类上加成马来酸酐、上述醌化合物、重氮苯基甲烷、酚醛树脂等具有π键的化合物而成的具有分子内极化的磷化合物；四苯基鏻四苯基硼酸盐、四苯基鏻乙基三苯基硼酸盐、四丁基鏻四丁基硼酸盐等四取代鏻-四取代硼酸盐；2-乙基-4-甲基咪唑-四苯基硼酸盐、N-甲基吗啉-四苯基硼酸盐等四苯基硼盐及其衍生物等。它们可以单独使用1种也可以组合2种以上使用。
作为在叔膦与醌化合物的加成物中使用的叔膦，没有特别的限制。具体可列举二丁基苯膦、丁基二苯膦、乙基二苯膦、三苯基膦、三（4-甲基苯基）膦、三（4-乙基苯基）膦、三（4-丙基苯基）膦、三（4-丁基苯基）膦、三（异丙基苯基）膦、三（叔丁基苯基）膦、三（2,4-二甲基苯基）膦、三（2,6-二甲基苯基）膦、三（2,4,6-三甲基苯基）膦、三（2,6-二甲基-4-乙氧基苯基）膦、三（4-甲氧基苯基）膦、三（4-乙氧基苯基）膦等具有芳基的叔膦。从成型性方面考虑优选三苯基膦。
另外，作为在叔膦与醌化合物的加成物中使用的醌化合物，没有特别的限制。具体可列举邻苯醌、对苯醌、联苯醌、1,4-萘醌、蒽醌等。从耐湿性和保存稳定性的观点考虑优选对苯醌。
关于固化促进剂的配合量，只要是能实现固化促进效果的量就没有特别限制。相对于（A）环氧树脂、（B）固化剂、（C）在1分子中含有1个以上腈基的1元或2元酚类的合计量100质量份，优选为0.1质量份～10质量份，更优选为0.3质量份～5质量份。
如果为0.1质量份以上，则能够在更短时间内固化。另外，如果为10质量份以下，则有可抑制固化速度太快、成型性降低的倾向。
（F）无机填充剂
上述密封用环氧树脂成型材料优选进一步含有至少1种无机填充剂。通过进一步包含上述无机填充剂，可得到吸湿性和线膨胀系数的降低、热传导性提高、强度提高等效果。
作为上述无机填充剂，只要为在密封用环氧树脂成型材料中通常使用的物质就没有特别的限制。具体可列举熔融二氧化硅、晶体二氧化硅、氧化铝、锆石、硅酸钙、碳酸钙、钛酸钾、碳化硅、氮化硅、氮化铝、氮化硼、氧化铍、氧化锆、锆石、镁橄榄石、块滑石、尖晶石、莫来石、二氧化钛等粉状、将它们球形化得到的珠、和玻璃纤维等。
它们可以单独使用1种也可以组合2种以上使用。
其中，从线膨胀系数降低的观点考虑优选熔融二氧化硅，从高热传导性的观点考虑优选氧化铝，关于填充剂形状，从成型时的流动性和模具磨耗性方面考虑优选为球形。特别是从成本与性能的平衡观点考虑优选球状熔融二氧化硅。
无机填充剂的配合量，从阻燃性、成型性、吸湿性、线膨胀系数降低和强度提高的观点考虑，在密封用环氧树脂成型材料中优选为70质量%～95质量%。
如果为70质量%以上，则有阻燃性和耐回流性进一步提高的倾向。另外，如果为95质量%以下，则有可抑制流动性降低的倾向。
另外，上述密封用环氧树脂成型材料可以根据需要含有阴离子交换体。由此可以提高IC的耐湿性、高温放置特性。
作为上述阴离子交换体，没有特别限制，可以使用以前公知的物质，例如可列举水滑石类，选自镁、铝、钛、锆和铋的元素的水合氧化物等，它们可以单独使用也可以组合2种以上使用。其中，优选下述组成式（XX）所示的水滑石。
[化20]
通式（XX）中，X表示满足0<X≤0.5的数，m表示正数。
阴离子交换体的含量只要是能捕捉卤素离子等阴离子的充分量就没有特别限制，但相对于（A）环氧树脂100质量份，优选为0.1质量份～30质量份，更优选为1质量份～5质量份。
上述密封用环氧树脂成型材料根据需要可以含有脱模剂。作为脱模剂，相对于（A）环氧树脂100质量份，优选使用0.01质量份～10质量份、更优选使用0.1质量份～5质量份的氧化型或非氧化型的聚烯烃。
如果为0.01质量份以上，则有可获得充分的脱模性的倾向。另外，如果为10质量份以下，则有可以抑制粘接性降低的倾向。
作为氧化型或非氧化型的聚烯烃，可列举赫斯特株式会社制商品名H4、PE、PED系列等数均分子量为500～10000左右的低分子量聚乙烯等。
另外，作为除了氧化型或非氧化型的聚烯烃以外的脱模剂，可列举巴西棕榈蜡、褐煤酸酯、褐煤酸、硬脂酸等。
它们可以单独使用1种也可以组合2种以上使用。在除了氧化型或非氧化型的聚烯烃以外还并用其它脱模剂的情况下，其合计含量相对于（A）环氧树脂100质量份优选为0.1质量份～10质量份，更优选为0.5质量份～3质量份。
上述密封用环氧树脂成型材料根据需要可以含有以前公知的阻燃剂。作为阻燃剂，具体可列举溴化环氧树脂、三氧化锑、红磷、用氢氧化铝、氢氧化镁、氧化锌等无机物、酚醛树脂等热固性树脂的至少一方被覆的红磷、磷酸酯等磷化合物、三聚氰胺、三聚氰胺衍生物、三聚氰胺改性酚醛树脂、具有三嗪环的化合物、氰尿酸衍生物、异氰尿酸衍生物等含氮化合物、环磷腈等含磷和氮化合物、氢氧化铝、氢氧化镁、下述组成式（XXI）所示的复合金属氢氧化物等。
[化21]
组成式（XXI）中，M1、M2和M3表示相互不同的金属元素。a、b、c、d、p、q和m表示正数。r表示0或正数。
上述组成式（XXI）中的M1、M2和M3只要为相互不同的金属元素就没有特别限制。从阻燃性观点考虑，优选M1选自第3周期的金属元素、IIA族的碱土金属元素、IVB族、IIB族、VIII族、IB族、IIIA族和IVA族所属的金属元素，M2选自IIIB～IIB族的过渡金属元素，更优选M1选自镁、钙、铝、锡、钛、铁、钴、镍、铜和锌，M2选自铁、钴、镍、铜和锌。
另外，从流动性的观点考虑，优选M1为镁、M2为锌或镍且r=0的物质。
p、q和r的摩尔比没有特别限制，但优选r=0、且p/q为1/99～1/1。另外，金属元素的分类基于以典型元素为A亚族、过渡元素为B亚族的长周期型的周期表（出处：共立出版株式会社发行“化学大辞典4”1987年2月15日缩印版第30印刷）来进行。
另外，作为阻燃剂，可列举氧化锌、锡酸锌、硼酸锌、氧化铁、氧化钼、钼酸锌、二茂铁等包含金属元素的化合物等。
这些阻燃剂可以单独使用1种，也可以组合2种以上使用。阻燃剂的配合量没有特别限制。相对于（A）环氧树脂100质量份优选为1质量份～30质量份，更优选为2质量份～15质量份。
进一步，上述密封用环氧树脂成型材料可以含有炭黑、有机染料、有机颜料、氧化钛、红铅、铁丹等着色剂。进一步，可以根据需要含有硅油、硅橡胶粉末等应力缓和剂等作为其它添加剂。
上述密封用环氧树脂成型材料的制造方法没有特别限制，只要能将各种成分均匀地分散混合即可，可以使用任何方法来调制。作为通常的方法，可以列举通过搅拌机等将规定配合量的成分充分混合后，通过研磨辊、挤出机等进行熔融混炼，然后进行冷却、粉碎的方法。例如，可以通过将上述成分的规定量均匀搅拌、混合，在预先加热至70℃～140℃的捏合机、辊、压出机等中混炼，再进行冷却、粉碎等的方法而获得。
进一步上述密封用环氧树脂成型材料，如果以适合成型条件的尺寸和质量进行薄片化，则容易使用。
作为具有使用本发明中得到的密封用环氧树脂成型材料进行了密封的元件的电子部件装置，可列举在引线框、已完成配线的带式载体、配线板、玻璃、硅晶片等支撑构件上搭载半导体芯片、晶体管、二极管、晶闸管等有源元件、电容器、电阻器、线圈等无源元件等元件，并将必要部分用上述密封用环氧树脂成型材料进行了密封的电子部件装置等。
作为这样的电子部件装置，例如可列举：在引线框上固定半导体元件，将焊垫等元件的端子部与引线部通过引线接合、凸块进行连接后，用上述密封用环氧树脂成型材料通过传递模塑成型等进行密封而形成的DIP(双列直插式封装，Dual Inline Package)、PLCC(塑料引线芯片载体，Plastic Leaded ChipCarrier)、QFP(四方扁平封装，Quad Flat Package)、SOP(小外形封装，SmallOutline Package)、SOJ(小外形J-引线封装，Small Outline J-lead Package)、TSOP(薄型小外形封装，Thin Small Outline Package)和TQFP(薄型四方扁平封装，Thin Quad Flat Package)等一般的树脂密封型IC；将用凸块连接到带式载体上的半导体芯片通过上述密封用环氧树脂成型材料进行了密封的TCP(带载封装，Tape Carrier Package)；将用引线接合、倒装芯片接合、焊锡等连接到形成在配线板、玻璃上的配线上的半导体芯片、晶体管、二极管、晶闸管等有源元件以及电容器、电阻器、线圈等无源元件的至少1种通过上述密封用环氧树脂成型材料进行了密封的COB(板载芯片，Chip On Board)组件、混合式IC、多芯片组件；在背面形成有配线板连接用端子的有机基板的表面搭载元件，通过凸块或引线接合将元件和形成在有机基板上的配线连接后，通过上述密封用环氧树脂成型材料密封元件得到的BGA(球栅阵列，Ball Grid Array)、CSP(芯片尺寸封装，Chip Size Package)等。另外，上述密封用环氧树脂成型材料也可以有效用于印刷电路板。
作为使用上述密封用环氧树脂成型材料来密封元件的方法，最通常的是低压传递模塑成型法，也可以使用注射成型法、压缩成型法等。
实施例
下面通过实施例具体说明本发明，但本发明不限定于这些实施例。另外，只要没有特别说明，“%”是质量基准。
密封用环氧树脂成型材料的调制
将以下成分分别按照下述表1～表8所示的质量份进行配合，以混炼温度80℃、混炼时间10分钟的条件进行辊混炼，制作实施例1～31和比较例1～31的密封用环氧树脂成型材料。另外，表中的空栏（“-”）表示无配合。
作为（A）环氧树脂，使用以下物质。
环氧树脂1：环氧当量196、熔点106℃的联苯型环氧树脂（三菱化学株式会社制商品名YX-4000）。
环氧树脂2：环氧当量241、软化点96℃的含有亚联苯骨架的苯酚-芳烷基型环氧树脂（日本化药株式会社制商品名CER-3000L）。
环氧树脂3：环氧当量238、软化点55℃的苯酚-芳烷基型环氧树脂（日本化药株式会社制商品名NC-2000L）。
环氧树脂4：环氧当量202、软化点60℃的邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂（大日本油墨化学工业株式会社制商品名N-660）。
作为（B）固化剂，使用以下物质。
固化剂1：羟基当量176、软化点70℃的苯酚-芳烷基树脂（三井化学株式会社制商品名XLC）。
固化剂2：羟基当量106、软化点83℃的苯酚酚醛清漆树脂（明和化成株式会社制商品名H-100）。
作为（C）在分子结构中含有1个以上腈基的1元或2元酚衍生物（以下也记作“腈-酚化合物”），使用以下物质。
腈-酚化合物1：对氰基苯酚
腈-酚化合物2：邻氰基苯酚
腈-酚化合物3：4-羟基邻苯二甲腈
腈-酚化合物4：3,4-二羟基苄腈
腈-酚化合物5：2,3-二氰基对苯二酚
另外，在比较例中，代替腈-酚化合物而使用以下的材料。
酚化合物1：苯酚
酚化合物2：对甲酚
酚化合物3：邻苯二酚
酚化合物4：间苯二酚
酚化合物5：对苯二酚
腈类1：硬脂腈
腈类2：（Z）-9-十八碳烯腈
作为（D）硅烷化合物，使用以下物质。
硅烷化合物1：γ-环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷
作为（E）固化促进剂，使用以下物质。
固化促进剂1：三苯基膦与对苯醌的甜菜碱型加成物
作为（F）无机填充剂，使用以下物质。
无机填充剂1：平均粒径19μm、比表面积3.17m2/g的球状熔融二氧化硅
无机填充剂2：平均粒径0.5μm、比表面积7m2/g的球状熔融二氧化硅
作为其它添加成分，使用褐煤酸酯、炭黑。
[表1]
[表2]
[表3]
[表4]
[表5]
[表6]
[表7]
[表8]
通过下面的（1）～（6）的各种特性试验对实施例和比较例的密封用环氧树脂成型材料进行评价。将评价结果集中示于下述表9～表16中。另外，密封用环氧树脂成型材料的成型，只要没有明确记载，则通过传递模塑成型机在模具温度180℃、成型压力6.9MPa、固化时间90秒钟的条件下进行。另外，后固化在180℃下进行5小时。另外，表中的“-”表示未评价。
（1）旋流（Spiral Flow）
使用根据EMMI-1-66的旋流测定用模具，将密封用环氧树脂成型材料在上述条件下进行成型，求出流动距离（cm）。
（2）热时硬度
将密封用环氧树脂成型材料在上述条件下成型为直径50mm、厚度3mm的圆板，成型后立即使用肖氏D型硬度计（株式会社上岛制作所制HD-1120（D型））测定。
（3）吸水率
将（2）中成型的圆板在上述条件下进行后固化，在85℃、60%RH的条件下放置168小时，对放置前后的质量变化进行测定，评价吸水率（质量%）={（放置后的圆板质量-放置前的圆板质量）/放置前的圆板质量}×100。
（4）在260℃时的弹性模量（高温弯曲试验）
使用弯曲试验机（A&D公司制TENSILON）进行依据JIS-K-6911的3点弯曲试验，一边在恒温槽中保持为260℃，一边分别求出弯曲弹性模量（E）、弯曲强度（S）和断裂伸长率（ε）。关于测定，使用将密封用环氧树脂成型材料在上述条件下成型为10mm×70mm×3mm的试验片，在压头速度1.5mm/min的条件下进行。另外，弯曲弹性模量（E）通过下式来定义。
[数1]
E：弯曲弹性模量（Pa）
P：测压元件的值（N）
y：位移量（mm）
l：跨距=48mm
w：试验片宽度=10mm
h：试验片厚度=3mm
（下脚标的max表示最大值）
（5）在260℃时与金属的粘接力测定（剪切强度测定）
将密封用环氧树脂成型材料在上述条件下、在铜板或镀银铜板上分别成型为直径4mm、高度5mm的圆柱形状，进行后固化，通过粘接强度试验机（Dage公司制系列4000），一边将各种铜板的温度保持为260℃，一边在剪切速度50μm/s下测定剪切粘接力。
（6）耐回流性
使用密封用环氧树脂成型材料在上述条件下进行成型、后固化而制作搭载有8×10×0.4mm的硅芯片的外形尺寸20×14×2mm的80插脚扁平封装（引线框材质：铜合金、芯片焊垫部上表面和引线顶端部镀银处理品），在85℃、60%RH的条件下放置1周后，实施例1～23和比较例1～23在240℃下，实施例24～27和比较例24～27在230℃（*1）下，实施例27～31和比较例27～31在220℃（*2）下，进行回流处理，使用超声波探伤装置（日立建机株式会社制HYE-FOCUS）观察树脂/框界面有无剥离，基于相对于试验封装数5个而发生剥离的封装个数来评价。
[表9]
[表10]
[表11]
[表12]
（*1）回流温度230℃、（*2）回流温度220℃。
[表13]
[表14]
[表15]
[表16]
（*1）回流温度230℃、（*2）回流温度220℃。
在相同的环氧树脂和固化剂的组合下对实施例和比较例的上述（1）～（6）的特性进行比较。例如，比较作为环氧树脂1和2/固化剂1的组合的实施例1～23和比较例1～23、作为环氧树脂1和3/固化剂1的组合的实施例24～27和比较例24～27、作为环氧树脂1和4/固化剂2的组合的实施例28～31和比较例28～31。观察表7～12，添加有腈-酚化合物的实施例与比较例相比，260℃剪切粘接力（银和铜）高，在85℃、60%RH的条件下放置1周后的回流处理中，树脂/框界面不产生剥离，耐回流性优异。
使用了腈-酚化合物1～3的实施例8～19，高温的弹性模量变得更小，热应力的降低效果更大。除此之外，在任一实施例中树脂/框界面均未产生剥离。
另一方面，与本发明不同组成的比较例不满足本发明的目的。与实施例相比，260℃剪切粘接力（银和铜）为同等以下，在85℃、60%RH的条件下放置1周后的回流处理中，在大部分封装中树脂/框界面产生剥离，耐回流性差。
将日本专利申请2010-0263558号、日本专利申请2011-240690号的公开内容的整体引用在本说明书中。本说明书所记载的全部文献、专利申请和技术标准，与具体且分别记载了通过参照而引入各个文献、专利申请和技术标准的情况相同程度地，通过参照而引入本说明书中。
Claims (6)
1.一种密封用环氧树脂成型材料，其包含：（A）在1分子中具有2个以上环氧基的环氧树脂、（B）固化剂和（C）在分子结构中具有1个以上腈基的1元或2元酚衍生物。
2.根据权利要求1所述的密封用环氧树脂成型材料，所述（C）酚衍生物的含有率为0.10质量%～1.08质量%。
3.根据权利要求1或权利要求2所述的密封用环氧树脂成型材料，进一步含有（D）硅烷化合物。
4.根据权利要求1～权利要求3中任1项所述的密封用环氧树脂成型材料，进一步含有（E）固化促进剂。
5.根据权利要求1～权利要求4中任1项所述的密封用环氧树脂成型材料，进一步含有（F）无机填充剂。
6.一种电子部件装置，其具有使用权利要求1～权利要求5中任1项所述的密封用环氧树脂成型材料进行了密封的元件。
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